合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
【課題】発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜を提供する。
【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１，第２の層２，３を備える。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、９．２モル％以下である。上記含有率の差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜１の一端１ａの厚みは、一端１ａとは反対側の他端１ｂの厚みよりも薄い。
【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１，第２の層２，３を備える。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、９．２モル％以下である。上記含有率の差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜１の一端１ａの厚みは、一端１ａとは反対側の他端１ｂの厚みよりも薄い。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、ヘッドアップディスプレイに好適に用いられ、少なくとも２層の多層構造を有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、各層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
【０００４】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。
【０００５】
また、自動車に用いられる上記合わせガラスとして、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）が知られている。ＨＵＤでは、自動車のフロントガラスに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させることができる。
【０００６】
上記ＨＵＤでは、フロントガラスに表示される計測情報が、二重に見えるという問題がある。
【０００７】
二重像を抑制するために、下記の特許文献２には、一対のガラス板の間に、所定の楔角を有する楔状の中間膜が挟み込まれた合わせガラスが開示されている。このような合わせガラスでは、中間膜の楔角の調整により、１つのガラス板で反射される計測情報の表示と、別のガラス板で反射される計測情報の表示とを、運転者の視野で１点に結ぶことができる。このため、計測情報の表示が二重に見え難く、運転者の視界を妨げない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】特表平４−５０２５２５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記特許文献１，２に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０００Ｈｚ付近の周波数領域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。
【００１０】
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
【００１１】
また、上記特許文献１に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０℃付近での遮音性をある程度高めることができる。しかし、多層中間膜が上記遮音層を有するため、該多層中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じることがある。
【００１２】
さらに、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスに発泡が生じることがある。
【００１３】
本発明の目的は、発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【００１４】
本発明の限定的な目的は、遮音性にも優れた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、上記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄い、合わせガラス用中間膜が提供される。
【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、該合わせガラス用中間膜は、一端から他端に向かって、厚みが次第に厚くなる形状を有する。
【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、厚み方向の断面形状が楔状である。
【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える。
【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満である。
【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上である。
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上である。
【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満である。
【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上である。
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下である。
【００２５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である。
【００２６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である。
【００２７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量より多い。
【００２８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い。
【００２９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である。
【００３０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層の他方の面に
積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層がさらに備えられており、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。
【００３１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える。
【００３２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である。
【００３３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも多い。
【００３４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが好ましい。
【００３５】
本発明に係る合わせガラスは、第１，第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【００３６】
本発明によれば、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、更に上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であるので、一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄いにもかかわらず、中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、一端の厚みが他端の厚みよりも薄いので、例えば中間膜を用いてヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）を作製した場合には、二重像を抑制することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】図１（ａ）及び（ｂ）は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図及び平面図である。
【図２】図２は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第１の変形例を示す断面図である。
【図３】図３は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第２の変形例を示す断面図である。
【図４】図４は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第３の変形例を示す断面図である。
【図５】図５は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態及び実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。
【００３９】
図１（ａ）及び（ｂ）に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図及び平面図で示す。図１（ａ）は、図１（ｂ）中のＩ−Ｉ線に沿う正面断面図である。
【００４０】
図１（ａ）では、中間膜１の厚み方向の断面が示されている。なお、図１（ａ）及び後述の図では、図示の便宜上、中間膜及び中間膜を構成する各層の厚み、並びに楔角θは、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。
【００４１】
図１に示す中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａ（第１の面）に積層された第２の層３と、第１の層２の他方の面２ｂ（第２の面）に積層された第３の層４とを備える。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、多層中間膜である。
【００４２】
第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、第２の層３と第３の層４との間に挟み込まれている。本実施形態では、第１の層２は中間層であり、かつ第２，第３の層３，４は表面層である。ただし、第２，第３の層３，４が中間層であって、第２，第３の層３，４の外側の表面３ａ，４ａに、他の合わせガラス用中間膜がさらに積層されていてもよい。
【００４３】
中間膜１は、一端１ａと、一端１ａとは反対側の他端１ｂとを有する。一端１ａと他端１ｂとは対向し合う両側の端部である。第２，第３の層３，４の厚み方向の断面形状は楔状である。第１の層２の厚み方向の断面形状は楔状である。第２，第３の層３，４の厚みは、一端１ａ側のほうが他端１ｂ側よりも薄い。第１の層２の厚みは、一端１ａ側のほうが他端１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１の一端１ａの厚みは他端１ｂの厚みよりも薄い。従って、中間膜１は、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。厚みの薄い領域の厚みは、厚みの厚い領域の厚みよりも薄い。
【００４４】
本実施形態の主な特徴の１つは、中間膜１の一端１ａの厚みが他端１ｂの厚みよりも薄いことである。中間膜１の一端１ａの厚みが他端１ｂの厚みよりも薄いので、例えば中間膜１を用いた合わせガラスがヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）に用いられたときに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させても、該計測情報が二重に見えるのを抑制できる。
【００４５】
また、第１〜第３の層２〜４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有
する。
【００４６】
本実施形態のもう１つの主な特徴は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−２）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−２））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることである。また、本実施形態は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が５０重量部以上である。上記含有率差（１−２）は、８．５モル％を超えかつ９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００４７】
また、本実施形態では、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−３）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−３））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることが好ましい。但し、含有率差（１−３）が、８．５モル％以下であっても、含有率差（１−２）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は８モル％以下である。上記含有率差（１−３）は、８．５モル％を超え、９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００４８】
なお、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）がそれぞれ８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合に、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下に限定されるのは、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）とともに、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度も大きくなると、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長の抑制効果が小さくなる傾向があるためである。一方で、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）が８．５モル％以下であれば、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えていても、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【００４９】
本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第２，第３の層から第１の層に可塑剤が移行し、この結果、第１の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、可塑剤の含有量が多い層が形成されると、すなわち第１の層の可塑剤の含有量が多くなると、合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じやすくなり、更に発泡が一旦生じると、生じた発泡が核となって発泡が成長することも見出した。
【００５０】
本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることも見出した。可塑剤の移行を抑制でき、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、各層の可塑剤の含有量、特に第１の層２の可塑剤の含有量を
多くすることができる。このため、合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【００５１】
また、一端の厚みが他端の厚みよりも薄い中間膜を用いた合わせガラスでは、厚みの薄い領域において、発泡が生じやすい傾向がある。これに対して、中間膜の一端の厚みが他端の厚みよりも薄くても、上記含有率差（１−２）及び上記含有率差（１−３）を上述した好適な範囲に制御することによって、可塑剤の含有量が比較的多くても、厚みの薄い領域を含む全体の領域で、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長を効果的に抑制できる。
【００５２】
合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は２モル％、好ましい上限は８．５モル％、より好ましい上限は７．８モル％、更に好ましい上限は７モル％、特に好ましい上限は５．６モル％である。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制することができることから、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））は好ましくは５モル％以下、より好ましくは４．５モル％以下、より一層好ましくは４モル％以下、更に好ましくは３．５モル％以下である。
【００５３】
また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が６０重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００５４】
図１に示す中間膜１は、楔状の第２，第３の層３，４の間に、楔状の第１の層２が挟み込まれた構造を有する。図２〜４に、中間膜の各層の形状をかえた第１〜第３の変形例を示す。
【００５５】
図２に示す第１の変形例に係る中間膜５１は、厚み方向の断面形状が楔状である第２，第３の層５３，５４と、第２，第３の層５３，５４の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が矩形である第１の層５２とを備える。中間膜５１の一端５１ａの厚みは、一端５１ａとは反対側の他端５１ｂの厚みよりも薄い。第２，第３の層５３，５４の厚みは、一端５１ａ側の方が他端５１ｂ側よりも薄い。
【００５６】
図３に示す第２の変形例に係る中間膜６１は、厚み方向の断面形状が楔状である第２の層６３と、厚み方向の断面形状が矩形である第３の層６４と、第２，第３の層６３，６４の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が矩形である第１の層６２とを備える。中間膜６１の一端６１ａの厚みは、一端６１ａとは反対側の他端６１ｂの厚みよりも薄い。第２の層６３の厚みは、一端６１ａ側の方が他端６１ｂ側よりも薄い。
【００５７】
図４に示す第３の変形例に係る中間膜７１は、厚み方向の断面形状が矩形である第２，第３の層７３，７４と、第２，第３の層７３，７４の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が楔状である第１の層７２とを備える。中間膜７１の一端７１ａの厚みは、一端７１ａとは反対側の他端７１ｂの厚みよりも薄い。第１の層７２の厚みは、一端７１ａ側のほうが他端７１ｂ側よりも薄い。
【００５８】
なお、中間膜１，５１，６１，７１は、一端１ａ，５１ａ，６１ａ，７１ａが最小厚み
を有し、他端１ｂ，５１ｂ，６１ｂ，７１ｂが最大厚みを有する。
【００５９】
厚みが異なる一端と他端とを結ぶ方向において、中間膜の厚み方向の断面形状は、楔状であることが好ましい。中間膜は、一端から他端に向かって厚みが次第に厚くなる形状を有することが好ましく、一端から他端に向かって厚みが連続的に厚くなる形状を有することが好ましい。「厚みが次第に厚くなる」とは、厚みが連続的に厚くなる場合だけでなく、厚みが段階的に厚くなる場合も含む。中間膜の厚み方向の断面形状としては、台形又は三角形が挙げられる。
【００６０】
二重像を抑制するために、合わせガラスの取付角度に応じて、中間膜の楔角θを適宜設定することができる。二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜の楔角θは好ましくは０．０１ｍｒａｄ（０．０００６度）以上、より好ましくは０．２ｍｒａｄ（０．０１１５度）以上、好ましくは２ｍｒａｄ（０．１１４６度）以下、より好ましくは０．７ｍｒａｄ（０．０４０１度）以下である。
【００６１】
以下、中間膜の上記第１〜第３の層に含まれている各成分の詳細を説明する。
【００６２】
（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１〜第３の層がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することにより、上記第１〜第３の層の接着力を高くすることができる。このため、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００６３】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内であり、８０〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましい。
【００６４】
上記ポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２８００以下である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記重合度は、平均重合度を示す。
【００６５】
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００６６】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６７】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。
【００６８】
中間層である上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）の好ましい下限は２０モル％、より好ましい下限は２２モル％、更に好ましい下限は２３モル％、特に好ましい下限は２５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２７モル％、特に好ましい上限は２６モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、上記第１の層の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
【００６９】
なお、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタール樹脂の親水性が低くなる。このため、可塑剤の含有量を多くすることができ、この結果、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低いので、上記第１の層の可塑剤の含有量を多くすることができる。
【００７０】
表面層である上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい下限は２６モル％、より好ましい下限は２７モル％、更に好ましい下限は２８モル％、特に好ましい下限は２９モル％、好ましい上限は３５モル％、より好ましい上限は３３モル％、更に好ましい上限は３２モル％、特に好ましい上限は３１．５モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
【００７１】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【００７２】
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、３０モル％以下であることが好ましい。アセチル化度が３０モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。
【００７３】
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は１モル％、特に好ましい下限は１．２モル％、好ましい上限は２４モル％、より好ましい上限は２０モル％、更に好ましい上限は１６モル％、特に好ましい上限は１５モル％である。上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、好ましい上限は１０モル％、より好ましい上限は５モル％、更に好ましい上限は２モル％、特に好ましい上限は１．５モル％である。上記アセチル化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセチル化度が上記好まし
い上限を満たすと、中間膜の耐湿性をより一層高めることができる。
【００７４】
合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも多いことが好ましい。
【００７５】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００７６】
上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５８モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８０モル％、更に好ましい上限は７７モル％、特に好ましい上限は７５モル％である。上記第２，第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は６１モル％、より好ましい下限は６５モル％、更に好ましい下限は６７モル％、好ましい上限は７２モル％、より好ましい上限は７１モル％、更に好ましい上限は７０モル％である。上記アセタール化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセタール化度が上記好ましい上限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００７７】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【００７８】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル基量とビニルアルコール量（水酸基の含有率）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、１００モル％からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。
【００７９】
上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために、上記第１〜第３の層の水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できる。可塑剤の移行を抑制できるため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制でき、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【００８０】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。
【００８１】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−２）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）
が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−３）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。
【００８２】
更に、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である場合（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）には、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は９．２モル％以下であることが好ましい。また、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える場合（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｂ」ともいう）には、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は、９．２モル％以下であり、８．５モル％以下であることが好ましい。
【００８３】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａの上限は８モル％、好ましい上限は７モル％、より好ましい上限は６モル％、更に好ましい上限は５モル％、好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、特に好ましい下限は１モル％である。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００８４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００８５】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは好ましくは３１．５モル％未満、より好ましくは３１モル％以下、より一層好ましくは２９モル％以下、更に好ましくは２８モル％以下、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２１モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、特に好ましくは２４モル％以上である。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００８６】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００８７】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは、８モル％を超え、好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１１モル％、更に好ましい下限は１２モル％、特に好ましい下限は１５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２６モル％、特に好ましい上限は１９．５モル％である。上記アセチル化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間をより一層短縮できることから、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２０モル％未満であることが好ましい。また、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制ことができることから、ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２５モル％以下であることが好ましい。
【００８８】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセタール化度ｂの好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５５モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８０モル％、より好ましい上限は７７モル％、更に好ましい上限は７４モル％、特に好ましい上限は７１モル％である。上記アセタール化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００８９】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基の含有率ｂの好ましい上限は３１．５モル％、より好ましい上限は３０モル％、更に好ましい上限は２９モル％、特に好ましい上限は２７．５モル％、好ましい下限は２２モル％、より好ましい下限は２３モル％、更に好ましい下限は２４モル％、特に好ましい下限は２５モル％である。上記水酸基の含有率ｂが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ｂが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００９０】
上述のように、上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。
【００９１】
上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、第１に、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。また、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましく、第３に、水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。
【００９２】
上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上であることが好ましく、第３に、アセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下であることが好ましい。
【００９３】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第１，第２，第３の層を備える場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。上記第２の層及び上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下であることが好ましい。
【００９４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００９５】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られる。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。なかでも、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、重合度が１７００を超え、かつ、３０００以下であるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は１８００、よ
り好ましい下限は２０００、更に好ましい下限は２４００、特に好ましい下限は２５００、好ましい上限は３０００、より好ましい上限は２９００、更に好ましい上限は２８００、特に好ましい上限は２７００である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制できる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。
【００９６】
（可塑剤）
上記第１〜第３の層にそれぞれ含まれている上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９７】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００９８】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００９９】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１００】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１０１】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１０２】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【０１０３】
【化１】
【０１０４】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【０１０５】
上記可塑剤は、ジエステル化合物を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群から選択された少なくとも１種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。
【０１０６】
上記中間膜の各層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は５０重量部以上である。上記第１の層の可塑剤の含有量が多くても、上記第１〜第３の層の水酸基の含有率が上記のように制御されているため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【０１０７】
上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量の下限は５０重量部、好ましい下限は５５重量部、より好ましい下限は６０重量部、好ましい上限は８０重量部、より好ましい上限は７５重量部、更に好ましい上限は７０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記第１の層の可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。合わせガラスの遮音性を十分に高めるために、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は５０重量部以上である。なお、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、可塑剤の移行前（初期）に５０重量部以上であることが好ましく、移行後に５０重量部以上であってもよい。なお、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。特に、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。
【０１０８】
上記第２，第３の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の各含有量の好ましい下限は２５重量部、より好ましい下限は３０重量部、更に好ましい下限は
３５重量部、好ましい上限は５０重量部、より好ましい上限は４５重量部、更に好ましい上限は４０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。
【０１０９】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第１の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも５重量部以上多いことが好ましく、１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましく、２０重量部以上多いことが特に好ましく、２５重量部以上多いことが特に好ましく、３０重量部以上多いことが最も好ましい。
【０１１０】
（他の成分）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。
【０１１１】
（合わせガラス用中間膜の製造方法、及び合わせガラス）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを含む樹脂組成物を用いて、上記第１〜第３の層をそれぞれ形成した後に、例えば、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法、並びに該樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法等が挙げられる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１１２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜はそれぞれ、合わせガラスを得るために用いられる。
【０１１３】
図５に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【０１１４】
図５に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の合わせガラス構成部材１３と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に挟み込まれている。
【０１１５】
第１の合わせガラス構成部材１２は、第２の層３の外側の表面３ａに積層されている。第２の合わせガラス構成部材１３は、第３の層４の外側の表面４ａに積層されている。従って、合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４と、第２の合わせガラス構成部材１３とがこの順で積層されて構成されている。
【０１１６】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に
中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１１７】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１１８】
上記中間膜の平均厚みは特に限定されない。上記中間膜の平均厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、第１，第２，第３の層を備える多層の中間膜の場合には、中間膜の平均厚みは、第１，第２，第３の層の合計の厚みを示す。上記合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の平均厚みの好ましい下限は０．０５ｍｍ、より好ましい下限は０．２５ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。中間膜の平均厚みが上記好ましい下限及び上記好ましい上限をそれぞれ満たすと、合わせガラスの耐貫通性及び透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、中間膜の最大厚みは好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ以下、更に好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の最小厚みは好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、更に好ましくは０．５ｍｍ以上、特に好ましくは０．８ｍｍ以上である。中間膜の一端が最大厚みを有し、中間膜の他端が最少厚みを有することが好ましい。
【０１１９】
上記第１の層の厚みの好ましい下限は０．０１ｍｍ、より好ましい下限は０．０４ｍｍ、更に好ましい下限は０．０７ｍｍ、好ましい上限は０．３ｍｍ、より好ましい上限は０．２ｍｍ、更に好ましい上限は０．１８ｍｍ、特に好ましい上限は０．１６ｍｍである。上記第１の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、上記第１の層の最大厚みは好ましくは０．８ｍｍ以下、より好ましくは０．６ｍｍ以下である。上記第１の層の最小厚みは好ましくは０．００１ｍｍ以上、より好ましくは０．０５ｍｍ以上である。
【０１２０】
上記第２，第３の層の厚みの好ましい下限は０．１ｍｍ、より好ましい下限は０．２ｍｍ、更に好ましい下限は０．２５ｍｍ、特に好ましい下限は０．３ｍｍ、好ましい上限は０．６ｍｍ、より好ましい上限は０．５ｍｍ、更に好ましい上限は０．４５ｍｍ、特に好ましい上限は０．４ｍｍである。上記第２，第３の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに接着力及び耐貫通性を充分に高める観点からは、上記第２，第３の層の最大厚みはそれぞれ、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．８ｍｍ以下である。上記第２，第３の層の最小厚みはそれぞれ、好ましくは０．００１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上である。
【０１２１】
また、上記第１の層の最小厚みの中間膜の最小厚みに対する比（（上記第１の層の最小厚み）／（上記中間膜の最小厚み））が小さく、上記第１の層に含まれる可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスにおける発泡が発生し、発泡が成長する傾向にある。特に、中間膜における上記比が０．０５〜０．３５であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記比（（上記第１の層の最小厚み）／（中間膜の最小厚み））の好ましい下限は０．０６、より
好ましい下限は０．０７、更に好ましい下限は０．０８、特に好ましい下限は０．１、好ましい上限は０．３、より好ましい上限は０．２５、更に好ましい上限は０．２、特に好ましい上限は０．１５である。なお、上記第１の層の最小厚みの中間膜の厚みに対する比において、上記中間膜の厚みとは、上記第１の層の最小厚みの部位における中間膜の厚みを意味する。
【０１２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、透明又は不透明な着色領域と、該着色領域とは異なる第２の領域を有していてもよい。中間膜は、透明又は不透明な着色領域Ｒ１（第１の領域）と、該着色領域Ｒ１とは異なる第２の領域Ｒ２とを有していてもよい。中間膜は、一部の領域に着色帯を有していてもよい。多層の中間膜が着色帯を有する場合には、第２，第３の層のいずれか一方が着色帯を有することが好ましい。ただし、第１の層が着色帯を有していてもよい。上記着色帯は、例えば、合わせガラス用中間膜又は該中間膜の各層を押出成形する際に、着色剤を所定の領域に配合することにより形成できる。
【０１２３】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。
【０１２４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、上記合わせガラスを得ることができる。
【０１２５】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
【０１２６】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１２７】
（実施例１）
（１）多層中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂Ａ（水酸基の含有率２５．２モル％、アセチル化度１２．３モル％、ブチラール化度６２．５モル％）１００重量部に、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。さらに、ポリビニルブチラール樹脂Ｂ（水酸基の含有率３１．２モル％、アセチル化度０．８モル％、ブチラール化度６８．０モル％）１００重量部に、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、表面層用樹脂組成物を得た。
【０１２８】
得られた中間層用樹脂組成物及び表面層用樹脂組成物を用いて、共押出することにより、表面層と中間層と表面層とが順に積層された多層中間膜（縦１０００ｍｍ×横３５０ｍｍ）を作製した。この多層中間膜では、縦方向における一端の厚みを、該一端とは反対側
の他端の厚みよりも薄くし、横方向における厚みは均一にし、表面層（第２，第３の層）及び中間層（第１の層）の各最大厚み及び各最小厚み、及び中間膜の楔角θを下記の表１に示すようにした。
【０１２９】
（２）耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を、縦方向及び横方向における中央部分を取り出すように、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスを得た。
【０１３０】
（３）遮音性測定に用いる合わせガラスの作製
多層中間膜を縦方向及び横方向における中央部分を取り出すように、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断し、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）を用いたこと以外は耐貫通性試験に用いる合わせガラスと同様の方法で、遮音性測定に用いる合わせガラスを得た。
【０１３１】
（４）発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を、横方向における中央部分を取り出すようにかつ厚みが相対的に薄い縦方向の一端側の端部を含むように、縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。また、得られた多層中間膜を、横方向における中央部分を取り出すようにかつ厚みが相対的に厚い縦方向の他端側の端部を含むように、縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。切断された多層中間膜において、多層中間膜の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって８ｃｍの位置と、多層中間膜の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって５ｃｍの位置との交点４箇所に、直径６ｍｍの貫通孔を作製した。
【０１３２】
透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、貫通孔を有する多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁は、熱融着により端部から幅２ｃｍを封止することにより、エンボスに残留した空気及び貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、残留した空気を多層中間膜中に溶かし込み、発泡試験Ａ及びＢに用いる厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスＸと、厚みが相対的に厚い中間膜を用いた合わせガラスＹとを得た。
【０１３３】
（実施例２〜２０及び比較例１〜２）
第１〜第３の層の組成を下記の表１〜４に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０１３４】
なお、下記の表１〜４に示すポリビニルアセタール樹脂Ｃ〜Ｖの水酸基の含有率、アセチル化度、ブチラール化度、及び、第１の層のＰＶＢ樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の重合度は、下記の表１〜４に示す値である。なお、第１の層のＰＶＢ樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の重合度は実施例５〜２０のみについて示した。
【０１３５】
（実施例２１〜２３）
表面層（第２，第３の層）及び中間層（第１の層）の各最大厚み及び各最小厚み、及び
中間膜の楔角θを下記の表４に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０１３６】
（評価）
（１）遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【０１３７】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数２，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。ＴＬ値が３５ｄＢ以上の場合を「○」、ＴＬ値が３５ｄＢ未満の場合を「×」として、結果を下記の表１〜４に示した。
【０１３８】
（２）発泡試験Ａ（発泡の状態）
発泡試験Ａに用いる合わせガラスＸと合わせガラスＹとをそれぞれ、各多層中間膜について５枚作製し、５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスＸ，Ｙにおいて、発泡の有無及び発泡の大きさを平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の判定基準で判定した。
【０１３９】
［発泡試験Ａによる発泡の状態の判定基準］
５枚の合わせガラスに発生した発泡を、楕円で近似し、その楕円面積を発泡面積とした。５枚の合わせガラスにて観察された楕円面積の平均値を求め、合わせガラスの面積（３０ｃｍ×１５ｃｍ）に対する楕円面積の平均値（発泡面積）の割合（百分率）を求めた。
【０１４０】
○○：５枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％未満であった
△：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％以上、１０％未満であった
×：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が１０％以上であった
【０１４１】
（３）発泡試験Ｂ（発泡の状態）
発泡試験Ｂに用いる合わせガラスＸと合わせガラスＹとをそれぞれ、各多層中間膜について３０枚作製し、５０℃のオーブン内に２４時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、目視で発泡が観察された合わせガラスの枚数を確認した。
【０１４２】
（４）耐貫通性
耐貫通性試験に用いる合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ Ｒ３２１２に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、５ｍ及び６ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
【０１４３】
（５）ブリードアウトの評価
得られた中間膜の表面に、赤色の油性マジックで縦方向及び横方向にそれぞれ長さ１０ｃｍの二本の線を書き、マーキングした。マーキングされた中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いた。これを２３℃及び相対湿度２８％の恒温恒湿条件で１ヶ月放置した。放置後の中間膜において、油性マジックのにじみ及び垂れが、四本のいずれの線にも観測されない場合を合格「○」とし、四本の線の内の少なくとも一本の線で観測された場合を不合格「×」とした。
【０１４４】
（６）光学歪みの評価
光学歪みの評価に用いる合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）に、光源（ハロゲンランプ）からスリットを透過させた光を当て、スクリーンに写った投影歪みをセンサー（カメラ）にて受信し、コンピュータにてデータ処理を行い、光学歪み値とした。光学歪み値が１．８以下である場合を合格「○」、１．８を超える場合を不合格「×」とした。光学歪み値が高いほど光学歪み（像のゆがみ）が大きいといえる。
【０１４５】
結果を下記の表１〜４に示す。下記表１〜４において、可塑剤の種類としての３ＧＯはトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを表し、３ＧＨはトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを表す。
【０１４６】
【表１】
【０１４７】
【表２】
【０１４８】
【表３】
【０１４９】
【表４】
【０１５０】
また、比較例１，２では、発泡試験Ａにおいて生じた発泡の発泡面積は、厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスＸの方が、厚みが相対的に厚い中間膜を用いた合わせガラスＹよりも大きかった。これに対して、全ての実施例の厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスの発泡試験Ａにおいて、発泡が観察されなかったか、生じた発泡の発泡面積は十分に小さかった。
【符号の説明】
【０１５１】
１…中間膜
１ａ…一端
１ｂ…他端
２…第１の層
２ａ…一方の面
２ｂ…他方の面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
１２…第１の合わせガラス構成部材
１３…第２の合わせガラス構成部材
５１，６１，７１…中間膜
５１ａ，６１ａ，７１ａ…一端
５１ｂ，６１ｂ，７１ｂ…他端
５２，６２，７２…第１の層
５３，６３，７３…第２の層
５４，６４，７４…第３の層
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、ヘッドアップディスプレイに好適に用いられ、少なくとも２層の多層構造を有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、各層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
【０００４】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。
【０００５】
また、自動車に用いられる上記合わせガラスとして、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）が知られている。ＨＵＤでは、自動車のフロントガラスに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させることができる。
【０００６】
上記ＨＵＤでは、フロントガラスに表示される計測情報が、二重に見えるという問題がある。
【０００７】
二重像を抑制するために、下記の特許文献２には、一対のガラス板の間に、所定の楔角を有する楔状の中間膜が挟み込まれた合わせガラスが開示されている。このような合わせガラスでは、中間膜の楔角の調整により、１つのガラス板で反射される計測情報の表示と、別のガラス板で反射される計測情報の表示とを、運転者の視野で１点に結ぶことができる。このため、計測情報の表示が二重に見え難く、運転者の視界を妨げない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】特表平４−５０２５２５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記特許文献１，２に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０００Ｈｚ付近の周波数領域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。
【００１０】
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
【００１１】
また、上記特許文献１に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０℃付近での遮音性をある程度高めることができる。しかし、多層中間膜が上記遮音層を有するため、該多層中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じることがある。
【００１２】
さらに、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスに発泡が生じることがある。
【００１３】
本発明の目的は、発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【００１４】
本発明の限定的な目的は、遮音性にも優れた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、上記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄い、合わせガラス用中間膜が提供される。
【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、該合わせガラス用中間膜は、一端から他端に向かって、厚みが次第に厚くなる形状を有する。
【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、厚み方向の断面形状が楔状である。
【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える。
【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満である。
【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上である。
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上である。
【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満である。
【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上である。
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下である。
【００２５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である。
【００２６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である。
【００２７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量より多い。
【００２８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い。
【００２９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である。
【００３０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層の他方の面に
積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層がさらに備えられており、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。
【００３１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える。
【００３２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である。
【００３３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも多い。
【００３４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが好ましい。
【００３５】
本発明に係る合わせガラスは、第１，第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【００３６】
本発明によれば、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、更に上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であるので、一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄いにもかかわらず、中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、一端の厚みが他端の厚みよりも薄いので、例えば中間膜を用いてヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）を作製した場合には、二重像を抑制することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】図１（ａ）及び（ｂ）は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図及び平面図である。
【図２】図２は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第１の変形例を示す断面図である。
【図３】図３は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第２の変形例を示す断面図である。
【図４】図４は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第３の変形例を示す断面図である。
【図５】図５は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態及び実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。
【００３９】
図１（ａ）及び（ｂ）に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図及び平面図で示す。図１（ａ）は、図１（ｂ）中のＩ−Ｉ線に沿う正面断面図である。
【００４０】
図１（ａ）では、中間膜１の厚み方向の断面が示されている。なお、図１（ａ）及び後述の図では、図示の便宜上、中間膜及び中間膜を構成する各層の厚み、並びに楔角θは、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。
【００４１】
図１に示す中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａ（第１の面）に積層された第２の層３と、第１の層２の他方の面２ｂ（第２の面）に積層された第３の層４とを備える。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、多層中間膜である。
【００４２】
第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、第２の層３と第３の層４との間に挟み込まれている。本実施形態では、第１の層２は中間層であり、かつ第２，第３の層３，４は表面層である。ただし、第２，第３の層３，４が中間層であって、第２，第３の層３，４の外側の表面３ａ，４ａに、他の合わせガラス用中間膜がさらに積層されていてもよい。
【００４３】
中間膜１は、一端１ａと、一端１ａとは反対側の他端１ｂとを有する。一端１ａと他端１ｂとは対向し合う両側の端部である。第２，第３の層３，４の厚み方向の断面形状は楔状である。第１の層２の厚み方向の断面形状は楔状である。第２，第３の層３，４の厚みは、一端１ａ側のほうが他端１ｂ側よりも薄い。第１の層２の厚みは、一端１ａ側のほうが他端１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１の一端１ａの厚みは他端１ｂの厚みよりも薄い。従って、中間膜１は、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。厚みの薄い領域の厚みは、厚みの厚い領域の厚みよりも薄い。
【００４４】
本実施形態の主な特徴の１つは、中間膜１の一端１ａの厚みが他端１ｂの厚みよりも薄いことである。中間膜１の一端１ａの厚みが他端１ｂの厚みよりも薄いので、例えば中間膜１を用いた合わせガラスがヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）に用いられたときに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させても、該計測情報が二重に見えるのを抑制できる。
【００４５】
また、第１〜第３の層２〜４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有
する。
【００４６】
本実施形態のもう１つの主な特徴は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−２）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−２））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることである。また、本実施形態は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が５０重量部以上である。上記含有率差（１−２）は、８．５モル％を超えかつ９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００４７】
また、本実施形態では、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−３）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−３））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることが好ましい。但し、含有率差（１−３）が、８．５モル％以下であっても、含有率差（１−２）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は８モル％以下である。上記含有率差（１−３）は、８．５モル％を超え、９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００４８】
なお、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）がそれぞれ８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合に、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下に限定されるのは、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）とともに、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度も大きくなると、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長の抑制効果が小さくなる傾向があるためである。一方で、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）が８．５モル％以下であれば、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えていても、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【００４９】
本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第２，第３の層から第１の層に可塑剤が移行し、この結果、第１の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、可塑剤の含有量が多い層が形成されると、すなわち第１の層の可塑剤の含有量が多くなると、合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じやすくなり、更に発泡が一旦生じると、生じた発泡が核となって発泡が成長することも見出した。
【００５０】
本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることも見出した。可塑剤の移行を抑制でき、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、各層の可塑剤の含有量、特に第１の層２の可塑剤の含有量を
多くすることができる。このため、合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【００５１】
また、一端の厚みが他端の厚みよりも薄い中間膜を用いた合わせガラスでは、厚みの薄い領域において、発泡が生じやすい傾向がある。これに対して、中間膜の一端の厚みが他端の厚みよりも薄くても、上記含有率差（１−２）及び上記含有率差（１−３）を上述した好適な範囲に制御することによって、可塑剤の含有量が比較的多くても、厚みの薄い領域を含む全体の領域で、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長を効果的に抑制できる。
【００５２】
合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は２モル％、好ましい上限は８．５モル％、より好ましい上限は７．８モル％、更に好ましい上限は７モル％、特に好ましい上限は５．６モル％である。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制することができることから、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））は好ましくは５モル％以下、より好ましくは４．５モル％以下、より一層好ましくは４モル％以下、更に好ましくは３．５モル％以下である。
【００５３】
また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が６０重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００５４】
図１に示す中間膜１は、楔状の第２，第３の層３，４の間に、楔状の第１の層２が挟み込まれた構造を有する。図２〜４に、中間膜の各層の形状をかえた第１〜第３の変形例を示す。
【００５５】
図２に示す第１の変形例に係る中間膜５１は、厚み方向の断面形状が楔状である第２，第３の層５３，５４と、第２，第３の層５３，５４の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が矩形である第１の層５２とを備える。中間膜５１の一端５１ａの厚みは、一端５１ａとは反対側の他端５１ｂの厚みよりも薄い。第２，第３の層５３，５４の厚みは、一端５１ａ側の方が他端５１ｂ側よりも薄い。
【００５６】
図３に示す第２の変形例に係る中間膜６１は、厚み方向の断面形状が楔状である第２の層６３と、厚み方向の断面形状が矩形である第３の層６４と、第２，第３の層６３，６４の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が矩形である第１の層６２とを備える。中間膜６１の一端６１ａの厚みは、一端６１ａとは反対側の他端６１ｂの厚みよりも薄い。第２の層６３の厚みは、一端６１ａ側の方が他端６１ｂ側よりも薄い。
【００５７】
図４に示す第３の変形例に係る中間膜７１は、厚み方向の断面形状が矩形である第２，第３の層７３，７４と、第２，第３の層７３，７４の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が楔状である第１の層７２とを備える。中間膜７１の一端７１ａの厚みは、一端７１ａとは反対側の他端７１ｂの厚みよりも薄い。第１の層７２の厚みは、一端７１ａ側のほうが他端７１ｂ側よりも薄い。
【００５８】
なお、中間膜１，５１，６１，７１は、一端１ａ，５１ａ，６１ａ，７１ａが最小厚み
を有し、他端１ｂ，５１ｂ，６１ｂ，７１ｂが最大厚みを有する。
【００５９】
厚みが異なる一端と他端とを結ぶ方向において、中間膜の厚み方向の断面形状は、楔状であることが好ましい。中間膜は、一端から他端に向かって厚みが次第に厚くなる形状を有することが好ましく、一端から他端に向かって厚みが連続的に厚くなる形状を有することが好ましい。「厚みが次第に厚くなる」とは、厚みが連続的に厚くなる場合だけでなく、厚みが段階的に厚くなる場合も含む。中間膜の厚み方向の断面形状としては、台形又は三角形が挙げられる。
【００６０】
二重像を抑制するために、合わせガラスの取付角度に応じて、中間膜の楔角θを適宜設定することができる。二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜の楔角θは好ましくは０．０１ｍｒａｄ（０．０００６度）以上、より好ましくは０．２ｍｒａｄ（０．０１１５度）以上、好ましくは２ｍｒａｄ（０．１１４６度）以下、より好ましくは０．７ｍｒａｄ（０．０４０１度）以下である。
【００６１】
以下、中間膜の上記第１〜第３の層に含まれている各成分の詳細を説明する。
【００６２】
（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１〜第３の層がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することにより、上記第１〜第３の層の接着力を高くすることができる。このため、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００６３】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内であり、８０〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましい。
【００６４】
上記ポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２８００以下である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記重合度は、平均重合度を示す。
【００６５】
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００６６】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６７】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。
【００６８】
中間層である上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）の好ましい下限は２０モル％、より好ましい下限は２２モル％、更に好ましい下限は２３モル％、特に好ましい下限は２５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２７モル％、特に好ましい上限は２６モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、上記第１の層の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
【００６９】
なお、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタール樹脂の親水性が低くなる。このため、可塑剤の含有量を多くすることができ、この結果、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低いので、上記第１の層の可塑剤の含有量を多くすることができる。
【００７０】
表面層である上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい下限は２６モル％、より好ましい下限は２７モル％、更に好ましい下限は２８モル％、特に好ましい下限は２９モル％、好ましい上限は３５モル％、より好ましい上限は３３モル％、更に好ましい上限は３２モル％、特に好ましい上限は３１．５モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
【００７１】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【００７２】
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、３０モル％以下であることが好ましい。アセチル化度が３０モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。
【００７３】
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は１モル％、特に好ましい下限は１．２モル％、好ましい上限は２４モル％、より好ましい上限は２０モル％、更に好ましい上限は１６モル％、特に好ましい上限は１５モル％である。上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、好ましい上限は１０モル％、より好ましい上限は５モル％、更に好ましい上限は２モル％、特に好ましい上限は１．５モル％である。上記アセチル化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセチル化度が上記好まし
い上限を満たすと、中間膜の耐湿性をより一層高めることができる。
【００７４】
合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも多いことが好ましい。
【００７５】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００７６】
上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５８モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８０モル％、更に好ましい上限は７７モル％、特に好ましい上限は７５モル％である。上記第２，第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は６１モル％、より好ましい下限は６５モル％、更に好ましい下限は６７モル％、好ましい上限は７２モル％、より好ましい上限は７１モル％、更に好ましい上限は７０モル％である。上記アセタール化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセタール化度が上記好ましい上限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００７７】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【００７８】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル基量とビニルアルコール量（水酸基の含有率）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、１００モル％からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。
【００７９】
上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために、上記第１〜第３の層の水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できる。可塑剤の移行を抑制できるため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制でき、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【００８０】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。
【００８１】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−２）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）
が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−３）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。
【００８２】
更に、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である場合（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）には、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は９．２モル％以下であることが好ましい。また、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える場合（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｂ」ともいう）には、含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は、９．２モル％以下であり、８．５モル％以下であることが好ましい。
【００８３】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａの上限は８モル％、好ましい上限は７モル％、より好ましい上限は６モル％、更に好ましい上限は５モル％、好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、特に好ましい下限は１モル％である。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００８４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００８５】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは好ましくは３１．５モル％未満、より好ましくは３１モル％以下、より一層好ましくは２９モル％以下、更に好ましくは２８モル％以下、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２１モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、特に好ましくは２４モル％以上である。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００８６】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００８７】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは、８モル％を超え、好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１１モル％、更に好ましい下限は１２モル％、特に好ましい下限は１５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２６モル％、特に好ましい上限は１９．５モル％である。上記アセチル化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間をより一層短縮できることから、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２０モル％未満であることが好ましい。また、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制ことができることから、ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２５モル％以下であることが好ましい。
【００８８】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセタール化度ｂの好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５５モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８０モル％、より好ましい上限は７７モル％、更に好ましい上限は７４モル％、特に好ましい上限は７１モル％である。上記アセタール化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００８９】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基の含有率ｂの好ましい上限は３１．５モル％、より好ましい上限は３０モル％、更に好ましい上限は２９モル％、特に好ましい上限は２７．５モル％、好ましい下限は２２モル％、より好ましい下限は２３モル％、更に好ましい下限は２４モル％、特に好ましい下限は２５モル％である。上記水酸基の含有率ｂが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ｂが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００９０】
上述のように、上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。
【００９１】
上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、第１に、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。また、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましく、第３に、水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。
【００９２】
上記含有率差（１−２）又は上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上であることが好ましく、第３に、アセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下であることが好ましい。
【００９３】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第１，第２，第３の層を備える場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。上記第２の層及び上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下であることが好ましい。
【００９４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００９５】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られる。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。なかでも、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、重合度が１７００を超え、かつ、３０００以下であるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は１８００、よ
り好ましい下限は２０００、更に好ましい下限は２４００、特に好ましい下限は２５００、好ましい上限は３０００、より好ましい上限は２９００、更に好ましい上限は２８００、特に好ましい上限は２７００である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制できる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。
【００９６】
（可塑剤）
上記第１〜第３の層にそれぞれ含まれている上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９７】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００９８】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００９９】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１００】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１０１】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１０２】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【０１０３】
【化１】
【０１０４】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【０１０５】
上記可塑剤は、ジエステル化合物を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群から選択された少なくとも１種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。
【０１０６】
上記中間膜の各層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は５０重量部以上である。上記第１の層の可塑剤の含有量が多くても、上記第１〜第３の層の水酸基の含有率が上記のように制御されているため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【０１０７】
上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量の下限は５０重量部、好ましい下限は５５重量部、より好ましい下限は６０重量部、好ましい上限は８０重量部、より好ましい上限は７５重量部、更に好ましい上限は７０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記第１の層の可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。合わせガラスの遮音性を十分に高めるために、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は５０重量部以上である。なお、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、可塑剤の移行前（初期）に５０重量部以上であることが好ましく、移行後に５０重量部以上であってもよい。なお、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。特に、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。
【０１０８】
上記第２，第３の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の各含有量の好ましい下限は２５重量部、より好ましい下限は３０重量部、更に好ましい下限は
３５重量部、好ましい上限は５０重量部、より好ましい上限は４５重量部、更に好ましい上限は４０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。
【０１０９】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第１の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも５重量部以上多いことが好ましく、１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましく、２０重量部以上多いことが特に好ましく、２５重量部以上多いことが特に好ましく、３０重量部以上多いことが最も好ましい。
【０１１０】
（他の成分）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。
【０１１１】
（合わせガラス用中間膜の製造方法、及び合わせガラス）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを含む樹脂組成物を用いて、上記第１〜第３の層をそれぞれ形成した後に、例えば、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法、並びに該樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法等が挙げられる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１１２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜はそれぞれ、合わせガラスを得るために用いられる。
【０１１３】
図５に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【０１１４】
図５に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の合わせガラス構成部材１３と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に挟み込まれている。
【０１１５】
第１の合わせガラス構成部材１２は、第２の層３の外側の表面３ａに積層されている。第２の合わせガラス構成部材１３は、第３の層４の外側の表面４ａに積層されている。従って、合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４と、第２の合わせガラス構成部材１３とがこの順で積層されて構成されている。
【０１１６】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に
中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１１７】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１１８】
上記中間膜の平均厚みは特に限定されない。上記中間膜の平均厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、第１，第２，第３の層を備える多層の中間膜の場合には、中間膜の平均厚みは、第１，第２，第３の層の合計の厚みを示す。上記合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の平均厚みの好ましい下限は０．０５ｍｍ、より好ましい下限は０．２５ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。中間膜の平均厚みが上記好ましい下限及び上記好ましい上限をそれぞれ満たすと、合わせガラスの耐貫通性及び透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、中間膜の最大厚みは好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ以下、更に好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の最小厚みは好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、更に好ましくは０．５ｍｍ以上、特に好ましくは０．８ｍｍ以上である。中間膜の一端が最大厚みを有し、中間膜の他端が最少厚みを有することが好ましい。
【０１１９】
上記第１の層の厚みの好ましい下限は０．０１ｍｍ、より好ましい下限は０．０４ｍｍ、更に好ましい下限は０．０７ｍｍ、好ましい上限は０．３ｍｍ、より好ましい上限は０．２ｍｍ、更に好ましい上限は０．１８ｍｍ、特に好ましい上限は０．１６ｍｍである。上記第１の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、上記第１の層の最大厚みは好ましくは０．８ｍｍ以下、より好ましくは０．６ｍｍ以下である。上記第１の層の最小厚みは好ましくは０．００１ｍｍ以上、より好ましくは０．０５ｍｍ以上である。
【０１２０】
上記第２，第３の層の厚みの好ましい下限は０．１ｍｍ、より好ましい下限は０．２ｍｍ、更に好ましい下限は０．２５ｍｍ、特に好ましい下限は０．３ｍｍ、好ましい上限は０．６ｍｍ、より好ましい上限は０．５ｍｍ、更に好ましい上限は０．４５ｍｍ、特に好ましい上限は０．４ｍｍである。上記第２，第３の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに接着力及び耐貫通性を充分に高める観点からは、上記第２，第３の層の最大厚みはそれぞれ、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．８ｍｍ以下である。上記第２，第３の層の最小厚みはそれぞれ、好ましくは０．００１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上である。
【０１２１】
また、上記第１の層の最小厚みの中間膜の最小厚みに対する比（（上記第１の層の最小厚み）／（上記中間膜の最小厚み））が小さく、上記第１の層に含まれる可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスにおける発泡が発生し、発泡が成長する傾向にある。特に、中間膜における上記比が０．０５〜０．３５であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記比（（上記第１の層の最小厚み）／（中間膜の最小厚み））の好ましい下限は０．０６、より
好ましい下限は０．０７、更に好ましい下限は０．０８、特に好ましい下限は０．１、好ましい上限は０．３、より好ましい上限は０．２５、更に好ましい上限は０．２、特に好ましい上限は０．１５である。なお、上記第１の層の最小厚みの中間膜の厚みに対する比において、上記中間膜の厚みとは、上記第１の層の最小厚みの部位における中間膜の厚みを意味する。
【０１２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、透明又は不透明な着色領域と、該着色領域とは異なる第２の領域を有していてもよい。中間膜は、透明又は不透明な着色領域Ｒ１（第１の領域）と、該着色領域Ｒ１とは異なる第２の領域Ｒ２とを有していてもよい。中間膜は、一部の領域に着色帯を有していてもよい。多層の中間膜が着色帯を有する場合には、第２，第３の層のいずれか一方が着色帯を有することが好ましい。ただし、第１の層が着色帯を有していてもよい。上記着色帯は、例えば、合わせガラス用中間膜又は該中間膜の各層を押出成形する際に、着色剤を所定の領域に配合することにより形成できる。
【０１２３】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。
【０１２４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、上記合わせガラスを得ることができる。
【０１２５】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
【０１２６】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１２７】
（実施例１）
（１）多層中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂Ａ（水酸基の含有率２５．２モル％、アセチル化度１２．３モル％、ブチラール化度６２．５モル％）１００重量部に、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。さらに、ポリビニルブチラール樹脂Ｂ（水酸基の含有率３１．２モル％、アセチル化度０．８モル％、ブチラール化度６８．０モル％）１００重量部に、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、表面層用樹脂組成物を得た。
【０１２８】
得られた中間層用樹脂組成物及び表面層用樹脂組成物を用いて、共押出することにより、表面層と中間層と表面層とが順に積層された多層中間膜（縦１０００ｍｍ×横３５０ｍｍ）を作製した。この多層中間膜では、縦方向における一端の厚みを、該一端とは反対側
の他端の厚みよりも薄くし、横方向における厚みは均一にし、表面層（第２，第３の層）及び中間層（第１の層）の各最大厚み及び各最小厚み、及び中間膜の楔角θを下記の表１に示すようにした。
【０１２９】
（２）耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を、縦方向及び横方向における中央部分を取り出すように、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスを得た。
【０１３０】
（３）遮音性測定に用いる合わせガラスの作製
多層中間膜を縦方向及び横方向における中央部分を取り出すように、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断し、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）を用いたこと以外は耐貫通性試験に用いる合わせガラスと同様の方法で、遮音性測定に用いる合わせガラスを得た。
【０１３１】
（４）発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を、横方向における中央部分を取り出すようにかつ厚みが相対的に薄い縦方向の一端側の端部を含むように、縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。また、得られた多層中間膜を、横方向における中央部分を取り出すようにかつ厚みが相対的に厚い縦方向の他端側の端部を含むように、縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。切断された多層中間膜において、多層中間膜の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって８ｃｍの位置と、多層中間膜の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって５ｃｍの位置との交点４箇所に、直径６ｍｍの貫通孔を作製した。
【０１３２】
透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、貫通孔を有する多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁は、熱融着により端部から幅２ｃｍを封止することにより、エンボスに残留した空気及び貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、残留した空気を多層中間膜中に溶かし込み、発泡試験Ａ及びＢに用いる厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスＸと、厚みが相対的に厚い中間膜を用いた合わせガラスＹとを得た。
【０１３３】
（実施例２〜２０及び比較例１〜２）
第１〜第３の層の組成を下記の表１〜４に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０１３４】
なお、下記の表１〜４に示すポリビニルアセタール樹脂Ｃ〜Ｖの水酸基の含有率、アセチル化度、ブチラール化度、及び、第１の層のＰＶＢ樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の重合度は、下記の表１〜４に示す値である。なお、第１の層のＰＶＢ樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の重合度は実施例５〜２０のみについて示した。
【０１３５】
（実施例２１〜２３）
表面層（第２，第３の層）及び中間層（第１の層）の各最大厚み及び各最小厚み、及び
中間膜の楔角θを下記の表４に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０１３６】
（評価）
（１）遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【０１３７】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数２，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。ＴＬ値が３５ｄＢ以上の場合を「○」、ＴＬ値が３５ｄＢ未満の場合を「×」として、結果を下記の表１〜４に示した。
【０１３８】
（２）発泡試験Ａ（発泡の状態）
発泡試験Ａに用いる合わせガラスＸと合わせガラスＹとをそれぞれ、各多層中間膜について５枚作製し、５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスＸ，Ｙにおいて、発泡の有無及び発泡の大きさを平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の判定基準で判定した。
【０１３９】
［発泡試験Ａによる発泡の状態の判定基準］
５枚の合わせガラスに発生した発泡を、楕円で近似し、その楕円面積を発泡面積とした。５枚の合わせガラスにて観察された楕円面積の平均値を求め、合わせガラスの面積（３０ｃｍ×１５ｃｍ）に対する楕円面積の平均値（発泡面積）の割合（百分率）を求めた。
【０１４０】
○○：５枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％未満であった
△：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％以上、１０％未満であった
×：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が１０％以上であった
【０１４１】
（３）発泡試験Ｂ（発泡の状態）
発泡試験Ｂに用いる合わせガラスＸと合わせガラスＹとをそれぞれ、各多層中間膜について３０枚作製し、５０℃のオーブン内に２４時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、目視で発泡が観察された合わせガラスの枚数を確認した。
【０１４２】
（４）耐貫通性
耐貫通性試験に用いる合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ Ｒ３２１２に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、５ｍ及び６ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
【０１４３】
（５）ブリードアウトの評価
得られた中間膜の表面に、赤色の油性マジックで縦方向及び横方向にそれぞれ長さ１０ｃｍの二本の線を書き、マーキングした。マーキングされた中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いた。これを２３℃及び相対湿度２８％の恒温恒湿条件で１ヶ月放置した。放置後の中間膜において、油性マジックのにじみ及び垂れが、四本のいずれの線にも観測されない場合を合格「○」とし、四本の線の内の少なくとも一本の線で観測された場合を不合格「×」とした。
【０１４４】
（６）光学歪みの評価
光学歪みの評価に用いる合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）に、光源（ハロゲンランプ）からスリットを透過させた光を当て、スクリーンに写った投影歪みをセンサー（カメラ）にて受信し、コンピュータにてデータ処理を行い、光学歪み値とした。光学歪み値が１．８以下である場合を合格「○」、１．８を超える場合を不合格「×」とした。光学歪み値が高いほど光学歪み（像のゆがみ）が大きいといえる。
【０１４５】
結果を下記の表１〜４に示す。下記表１〜４において、可塑剤の種類としての３ＧＯはトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを表し、３ＧＨはトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを表す。
【０１４６】
【表１】
【０１４７】
【表２】
【０１４８】
【表３】
【０１４９】
【表４】
【０１５０】
また、比較例１，２では、発泡試験Ａにおいて生じた発泡の発泡面積は、厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスＸの方が、厚みが相対的に厚い中間膜を用いた合わせガラスＹよりも大きかった。これに対して、全ての実施例の厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスの発泡試験Ａにおいて、発泡が観察されなかったか、生じた発泡の発泡面積は十分に小さかった。
【符号の説明】
【０１５１】
１…中間膜
１ａ…一端
１ｂ…他端
２…第１の層
２ａ…一方の面
２ｂ…他方の面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
１２…第１の合わせガラス構成部材
１３…第２の合わせガラス構成部材
５１，６１，７１…中間膜
５１ａ，６１ａ，７１ａ…一端
５１ｂ，６１ｂ，７１ｂ…他端
５２，６２，７２…第１の層
５３，６３，７３…第２の層
５４，６４，７４…第３の層
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、
前記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、
一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄い、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
一端から他端に向かって、厚みが次第に厚くなる形状を有する、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
厚み方向の断面形状が楔状である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量より多い、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い、請求項１３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
前記第１の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層をさらに備え、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える、請求項１６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１８】
前記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である
、請求項１６又は１７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１９】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２，第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の各含有量よりも多い、請求項１６〜１８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２０】
前記第１〜第３の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、
前記第１〜第３の層に含まれている前記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む、請求項１６〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２１】
第１，第２の合わせガラス構成部材と、
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜２０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、
前記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、
一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄い、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
一端から他端に向かって、厚みが次第に厚くなる形状を有する、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
厚み方向の断面形状が楔状である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、２０モル％未満である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、アセタール化度が５２．５モル％以上である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超え、水酸基の含有率が２８モル％以下である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量より多い、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い、請求項１３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
前記第１の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層をさらに備え、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％を超える、請求項１６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１８】
前記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以下である
、請求項１６又は１７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１９】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２，第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の各含有量よりも多い、請求項１６〜１８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２０】
前記第１〜第３の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、
前記第１〜第３の層に含まれている前記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む、請求項１６〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２１】
第１，第２の合わせガラス構成部材と、
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜２０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２０１３−１６１３（Ｐ２０１３−１６１３Ａ）
【公開日】平成２５年１月７日（２０１３．１．７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−１３５４５４（Ｐ２０１１−１３５４５４）
【出願日】平成２３年６月１７日（２０１１．６．１７）
【出願人】（０００００２１７４）積水化学工業株式会社 (5,781)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年１月７日（２０１３．１．７）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年６月１７日（２０１１．６．１７）
【出願人】（０００００２１７４）積水化学工業株式会社 (5,781)
【Ｆターム（参考）】
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