微細紙粉製造方法、微細紙粉含有樹脂組成物
【課題】微細紙粉を大きな環境負荷をかけることなく製造可能な微細紙粉製造方法を提供する。
【解決手段】粗粉砕された紙粉を、竪型ローラミル１０，２０又は薬研式ミル４０を用いて粉砕し、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉を得る第１微粉砕工程と、第１微粉砕工程で得た微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る第２微粉砕工程とを備える。
【解決手段】粗粉砕された紙粉を、竪型ローラミル１０，２０又は薬研式ミル４０を用いて粉砕し、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉を得る第１微粉砕工程と、第１微粉砕工程で得た微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る第２微粉砕工程とを備える。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微細紙粉を製造する微細紙粉製造方法、及びこの製造方法により得られた微細紙粉を含有する微細紙粉含有樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
昨今、オフィス、出版社、製紙会社などから大量の廃紙が排出されている。紙は、一般的に木材などからの加工段階で、セルロース繊維を細かく柔らかくする高度な加工を受けており、付加価値の高い構造を有する機能性材料である。そのため、廃紙は、元来付加価値の高い構造を有する機能性材料であり、その上、環境負荷が実質ゼロの原料となる。そこで、粉砕した廃紙を樹脂に混在させた紙含有樹脂組成物を成形加工の素材として用いることが提案されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、両面又は片面にポリエチレン樹脂を有する複合紙を、シュレッダーなどの細断機や粉砕機で１ｍｍから５ｍｍ角程度の小片状、粒状、粉体状に細断し、この細断紙成分が５０重量％以上となるようポリエチレンなどの合成樹脂成分を混合させた紙含有樹脂組成物が開示されている。
【０００４】
特許文献２には、液体容器用のラミネート紙などの回収古紙を粒径０．５ｍｍから２．５ｍｍに粉砕し、この紙粉砕物が５１質量％以上となるようポリエチレンやポリポロピレンなどの樹脂を混合させた紙含有樹脂組成物が開示されている。
【０００５】
特許文献３には、古紙などを粉砕して粒径を５０μｍ以上２００μｍ以下とした粉状の紙パウダーを主成分とする低燃焼成分を５０重量％超過７０重量％以下、主として熱可塑性樹脂からなる高燃焼成分を３０重量％以上５０重量％未満含有する成形加工用の紙含有樹脂組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平１０−１３８２４１号公報
【特許文献２】特開２００７−４５８６３号公報
【特許文献３】特開２００１−１８１５１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１，２に開示された紙含有樹脂組成物は、１ｍｍから５ｍｍ角程度の細断紙や粒径０．５ｍｍから２．５ｍｍの紙粉砕物と大きなサイズの粉砕紙を含有する。このような樹脂組成物を用いて、微細な構造を有する複雑な成型品を射出成型した場合、加熱しても流動性を示さない粉砕紙が樹脂組成物の流動を妨げ、充填不良などの欠陥が生じ易く、転写性が劣るため、高品質の成型品を歩留り良く得ることができない。
【０００８】
また、特許文献３に開示されたような粒径を５０μｍ以上２００μｍ以下とした粉状の紙パウダーを含有する樹脂組成物を用いて、微細な構造を有する複雑な成型品を射出成型した場合、加熱しても流動性を示さない粉砕紙が樹脂組成物の流動を妨げ、充填不良などの欠陥が生じ易く、転写性が劣るため、高品質の成型品を歩留り良く得ることができない。
【０００９】
本発明の発明者等により、紙含有樹脂組成物が含有する紙粉の粒径を５０μｍ未満と微細にすれば、転写性に優れ、高品質の成型品を歩留り良く射出成型可能となることがわかった。
【００１０】
しかしながら、ロッドミル、ボールミル、パンミル、ピンミルなどの粉砕機を用いて紙粉を粉砕した場合、平均粒径１００μｍ程度が限界であり、さらに粉砕機の運転を継続しても、紙繊維同士が絡み合って綿状になり、粉砕が進行しないことがわかった。
【００１１】
また、竪型ローラミル、薬研式ミル、石臼式ミルを用いて紙粉を粉砕した場合、粒径５０μｍ程度以下になると粉砕効率が著しく低下し、環境負荷が実質ゼロである廃紙を利用する利点が薄れるという問題があることがわかった。
【００１２】
本発明は、以上の点に鑑み、粒径５０μｍ未満の微細紙粉を大きな環境負荷をかけることなく製造可能な微細紙粉製造方法、及びこの製造方法により得られた微細紙粉を含有する成形加工用樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の微細紙粉製造方法は、粗粉砕された紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉を得る第１微粉砕工程と、該第１微粉砕工程で得た微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る第２微粉砕工程とを備えることを特徴とする。
【００１４】
本発明の微細紙粉製造方法によれば、第１微粉砕工程においては、粗粉砕された紙粉を竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満まで粉砕する。この第１微粉砕工程における粉砕は、粉砕効率が優れた範囲内の粉砕であるため、環境負荷が少ない。なお、第１微粉砕工程で、紙粉を平均粒径５０μｍ以上１００μｍ未満まで粉砕することも好ましい。
【００１５】
さらに、第２微粉砕工程においては、第１微粉砕工程で得た平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満まで粉砕する。この第２微粉砕工程における粉砕は、粉砕効率が優れるため、環境負荷が少ない。粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が、粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の粗い微細紙粉に高速で衝突して、粗い微細紙粉が粉砕されるため、粉砕効率が優れると推測される。平均粒径２５μｍ未満まで微粉砕すると、環境負荷が大きくなるので、好ましくない。
【００１６】
なお、第１及び第２微粉砕工程に用いる竪型ローラミル、薬研式ミルは、別個のものであっても、同一のものであってもよい。石臼式ミルは粉砕処理能力が小さいので、大量生産には適していない。
【００１７】
また、本発明の微細紙粉製造方法において、前記第２微粉砕工程後に、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径未満の微細紙粉を選別して得る選別工程を備え、前記第２微粉砕工程において、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満かつ前記所定粒径以上の微細紙粉を混入させることが好ましい。
【００１８】
この場合、得られた微細紙粉を含有する樹脂組成物に用いて成形加工したとき、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径以上の紙粉が存在しないので、転写性が優れ、高品質の成型品を歩留り良く得ることができる。
【００１９】
本発明の微細紙粉含有樹脂組成物は、上記本発明の微細紙粉製造方法によって得た平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、重量比が５０重量％から６０重量％の範囲となるよう、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系エストラマー、ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合合成樹脂、アクリロニトリルーブタジエン−スチレン共重合合成樹脂、ナイロン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタラートのうちの何れか少なくとも１種の樹脂に混和させて得たことを特徴とする。
【００２０】
本発明の微細紙粉含有樹脂組成物によれば、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を含有するので、本微細紙粉含有樹脂組成物を用いて成形加工したとき、転写性が優れ、高品質の成型品を歩留り良く得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の実施形態に係る微粉砕装置を示す概略図。
【図２】本発明の実施形態の変形に係る微粉砕装置に用いられる薬研式ミルを示す概略図。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明の微細紙粉製造方法の実施形態を図面を参照して説明する。
【００２３】
本微細紙粉製造方法は、原料である廃紙を平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉まで粉砕するものであり、粗粉砕工程及び微粉砕工程を有する。なお、廃紙には、新聞古紙、雑誌古紙、印刷古紙、包装古紙、段ボール古紙、ＯＡ古紙などの各種古紙、バージン紙の製造時に発生した破紙や損紙、雑誌などの裁断屑、研摩粉、シュレッダー屑等が含まれる。廃紙は、オフィス、出版社、製紙会社などから大量に排出され、環境負荷が実質ゼロであると評価される。なお、紙粉の平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置（Marvern Instruments Ltd.製、Mastersizer S型）により測定するものとする。
【００２４】
粗粉砕工程では、ロールクラッシャ、ハンマークラッシャ、カッターミルなどの粗粉砕機を用いて、廃紙を数ｍｍから数十ｍｍ程度、好ましくは２ｍｍから４ｍｍ角の紙片に粉砕する。廃紙がロール状やシート状の破紙や損紙などからなる場合、粗粉砕機として、裁断機や切断機を用いてもよい。なお、本を研摩した研摩粉、シュレッダー屑など、廃紙が数ｍｍ以下の場合には、粗粉砕工程を必要としない。
【００２５】
微粉砕工程は、粗粉砕工程で粉砕された紙粉を微粉砕して、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る工程であり、第１微粉砕工程と第２微粉砕工程からなる。ここでは、微粉砕工程は、図１に示すように、２台の竪型ローラミル１０，２０を直列に接続した微粉砕装置を用いて行われる。
【００２６】
第１微粉砕工程は、粗粉砕工程で粉砕された粗紙粉を、竪型ローラミル１０を用いて、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満まで微粉砕する。
【００２７】
竪型ローラミル１０は、ローラミルを代表するものであり、単に「ローラミル」とも呼ばれるローラ式粉砕機である。詳細を図示しないが、竪型ローラミル１０は、円筒形状の粉砕室（ハウジング）１１内部に、モータにより回転駆動する回転テーブルと、この回転テーブルの回転方向に隙間を隔てて配置された複数の竪型状の粉砕ローラとを備えている。粉砕ローラは、油圧やスプリング等により回転テーブルに向って荷重が付加されるように構成されたフリーローラであり、回転テーブルの回転に追従して回転する。回転テーブルの回転に伴い、粉砕ローラのランドと粉砕室の内側壁との間に紙粉を噛み込み粉砕する。なお、粉砕ローラの下部を支持しながら回転する回転テーブルの代わりに、粉砕ローラの上部を支持し（粉砕ローラを吊り下げ）ながら回転する吊下部材を用いてもよい。粉砕室の内側壁に凹溝を形成してもよいが、凹溝内に紙粉が溜り粉砕効果が低下する恐れがあるので、粉砕室の内側面は滑らかであるほうが好ましい。
【００２８】
粗粉砕工程で粉砕された紙粉は、供給ホッパー（原料供給口）１２から供給スクリュー１３を介して粉砕室１１内に供給され、回転テーブルの遠心力により回転テーブルの外周へ移動し、回転テーブルと粉砕ローラとの間に噛み込まれることにより、主として粉砕される。粉砕室１１内には、外部から空気が導かれており、ベーンにより吹き上げられる空気によって、粉砕され細かくなった紙粉が粉砕室１１の上部１４に吹き上げられる。そして、粉砕室１１の上部１４内に設置された分級機（回転羽根式セパレータ）（不図示）を介して、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉が供給管（供給ダクト）１５から排出される。なお、供給管１５から排出される微細紙粉の粒径は、分級機の回転羽根の回転数により調整することができる。また、図示しないが、ロータリーバブル、スクリューフィーダ等を用いて、粗紙粉を粉砕室１１内に定量的に供給することが好ましい。
【００２９】
このようにして、２ｍｍから４ｍｍ角の粗紙粉は、竪型ローラミル１０により、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満まで微粉砕される。粒径１５０μｍ以上の紙粉は、回転羽根に叩かれ、自重により落下し、再粉砕される。
【００３０】
第２微粉砕工程は、第１微粉砕工程で粉砕された微細紙粉を、竪型ローラミル２０を用いて、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満まで微粉砕する。竪型ローラミル２０の構成は、竪型ローラミル１０と同様である。
【００３１】
竪型ローラミル１０で平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満までに微粉砕された粗い微細紙粉は、供給管１５から竪型ローラミル２０の粉砕室２１内に供給される。具体的には、供給管１５から、集塵機１６、ロータリーバルブ１７、スクリューフィーダ（不図示）、供給ホッパー（原料供給口）２２、供給スクリュー２３を介して粉砕室２１内に粗い微細紙粉が供給される。さらに、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が供給ホッパー（シュート）２２から粉砕室２１内に作業員により供給される。これにより、粉砕室２１内には、粗い微細紙粉と細かい微細紙粉とが混在することになる。
【００３２】
微細紙粉は、回転テーブルの遠心力により回転テーブルの外周へ移動し、粉砕ローラのランドと粉砕室２１の内側壁との間に噛み込まれて粉砕されるとともに、回転テーブルの回転に伴い渦巻く気流により、粗い微細紙粉と細かい微細紙粉が衝突して、粗い微細紙粉が粉砕する。粉砕室２１内には、外部から空気が導かれており、ベーンにより吹き上げられる空気によって、粉砕され細かくなった微細紙粉が粉砕室２１の上部２４に吹き上げらる。そして、粉砕室２１の上部２４内に設置された分級機（回転羽根式セパレータ）（不図示）を介して、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が供給管（供給ダクト）２５から排出される。
【００３３】
このようにして、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の粗い微細紙粉は、竪型ローラミル２０により、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満まで微粉砕される。粒径５０μｍ以上の紙粉は、回転羽根に叩かれ、自重により落下し、再粉砕される。なお、平均粒径２５μｍ未満まで微粉砕すると、微粉砕に要する環境負荷が大きくなり、環境負荷が実質ゼロである廃紙を利用する利点が薄れるため、好ましくない。
【００３４】
供給管２５に供給された平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉は、集塵機２６、ロータリーバルブ２７を介して、集積箱３１内に集積される。
【００３５】
以上のように微粉砕工程を行うことにより、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、優れた粉砕効率で得ることが可能となる。なお、粉砕効率が優れたものとなる理由は、第２微粉砕工程において、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が、粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の粗い微細紙粉に衝突して、繊維が切断され、粗い微細紙粉が粉砕されるからであると推測される。同じサイズの微細紙粉だけでは、さらに粉砕することは困難であり、粉砕効率が非常に劣る。
【００３６】
ライフサイクルアセスメント実施支援ソフトウェア（社団法人産業環境管理協会製、ＪＥＭＡＩ−ＬＣＡ Ｐｒｏ Ｖｅｒ.２１２）により算出した資源採取から微細紙粉製造までをシステム境界とする二酸化炭素排出量が０．７ｋｇ／紙粉１ｋｇ以下であることが好ましい。本実施形態により、雑誌の裁断屑紙を原料として平均粒径４５μｍの微細紙粉を得るまでの製造工程における二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。なお、平均粒径４０μｍの微細紙粉を１ｋｇ生産するために必要な電力消費量は、１．７５ｋｗｈであった。
【００３７】
なお、原料となる廃紙の種類や竪型ローラミル１０，２０の運転条件、例えば、運転時間、回転テーブルの回転速度、竪型ローラミル２０に投入する細かい微細紙粉の量・割合などに応じて、生成される微細紙粉の平均粒径、処理能力などが定まる。従って、必要とする微細紙粉の平均粒径、処理能力などに適した運転条件などを、実験等で適宜定めればよい。
【００３８】
また、本発明の微細紙粉製造方法は本実施形態に限定されるものではない。例えば、本実施形態では、第２微粉砕工程において、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉を供給ホッパー２２から粉砕室２１内に作業員が供給している。しかし、これに限定されない。例えば、供給管２５に分岐管を設け、供給管２５内を流れる細かい微細紙粉の一部を供給ホッパー２２から粉砕室２１内に供給して還流させてもよい。これにより、自動運転が可能となる。
【００３９】
また、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径、例えば４０μｍ未満の微細紙粉を選別する選別装置を集塵機２６に設けることも好ましい。選別装置を用いて４０μｍ未満の微細紙粉を選別する選別工程を行い、選別工程で選別された４０μｍ未満の微細紙粉のみを集積箱３１内に集積する。そして、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満かつ粒径４０μｍ以上の微細粒子を、供給ホッパー２２から粉砕室２１内に投入する。これにより、粉砕効率が良好となるとともに、粒径４０μｍ未満のみの細かい微細紙粉を得ることができる。
【００４０】
また、竪型ローラミル１０，２０において、供給ホッパー１２，２２及び供給管１５の粉砕室１１，２１内への供給口を回転テーブルの側方に設けた場合を図示したが、これらの供給口の何れか又は全てを回転テーブルの上方に設けてもよい。
【００４１】
また、第１及び第２微粉砕工程において、異なる竪型ローラミル１０，２０を用いたが、同一の竪型ローラミルを共通して用いてもよい。これにより、設備が簡略化する。
【００４２】
また、竪型ローラミル１０，２０の代わりに、図２に示すような薬研式ミル４０を用いてもよい。薬研式ミル４０は、主として気流粉砕する粉砕機である。詳細を図示しないが、薬研式ミル４０は、Ｖ字状の溝４１ａを円周状に底部に有する外形円筒形状のハウジング４１内部に、モータにより回転駆動する主軸４２と、この主軸４２に支持され垂直に回転自在な複数の円板状の回転ローラ４３とを備える。回転ローラ４３は、溝４１ａとの間に隙間（クリアランス）を隔てて配置されており、その間隔は調整ハンドル４４により調整可能である。
【００４３】
紙粉は、原料投入口（ホッパー）４５から粉砕室（ハウジング）４１内に供給され、粉砕室４１の底部形状により溝４１ａ内に溜る。この溝４１ａに溜った紙粉は、主軸４２の回転に伴い回転する回転ローラ４３により剪断されて粉砕される。さらに、絡まり合った粗い微細紙粉が主軸４２の回転に伴い渦巻く気流により遠心分離されてほぐされ、細かい紙粉の衝突により、粗い微細紙粉が粉砕する。
【００４４】
薬研式ミル４０を第１微粉砕工程にのみ用いる場合、粗粉砕された紙粉を原料投入口４５から投入する。そして、薬研式ミル４０で平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満までに微粉砕された粗い微細紙粉を、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉とともに、供給ホッパー２２から竪型ローラミル２０の粉砕室２１内に作業員が投入する。
【００４５】
一方、薬研式ミル４０を第２微粉砕工程にのみ用いる場合、竪型ローラミル１０で平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満までに微粉砕された粗い微細紙粉を、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉とともに、原料供給口４５から薬研式ミル１０の粉砕室４１内に作業員が投入する。この場合、平均粒径４０μｍの微細紙粉を１ｋｇ生産するために必要な電力消費量は、１．５ｋｗｈ以下であった。
【００４６】
さらに、薬研式ミル４０を第１及び第２微粉砕工程に用いてもよく、この場合、各工程において異なるものを用いても共通のものを用いてもよい。薬研式ミル４０は、運転により内部温度がそれ程上昇しないので、長時間連続運転することも可能である。
【００４７】
以下、本発明の微細紙粉含有樹脂組成物の実施形態を説明する。
【００４８】
本微細紙粉含有樹脂組成物は、上記実施形態の微細紙粉製造方法によって得た平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、重量比が５０重量％から６０重量％の範囲となるよう樹脂に混和させて得たものであり、成形加工の素材として好適に用いることができる。なお、重量比は、微細紙粉含有樹脂組成物の全重量に対する比率を意味する。
【００４９】
微細紙粉含有量が５０重量％未満の場合、紙粉の有する柔軟性構造に基づく成形時の歪み吸収性などの機能発現が抑制され、環境性能も低下する。一方、微細紙粉含有量が６０重量％を超える場合、成形温度において溶解流動性を示さない紙粉が樹脂の流動性を妨げ、成形不良発生のおそれが高くなるとともに、成形圧力の上昇などにより消費エネルギーが増加し、環境性能が低下する。
【００５０】
樹脂は、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系エラストマー、ポリスチレン、ＡＳ樹脂（アクリロニトリル−スチレン共重合合成樹脂）、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合合成樹脂）、ナイロン、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）のうちの何れか１種類又は２種類以上の樹脂であり、重量比は、４０重量％以上５０重量％未満である。
【００５１】
微細紙粉と樹脂との混練性を高めるために表面改質剤を含有させ、表面改質処理を施すことが好ましい。表面改質剤は、各種シランカップリング剤、ステアリン酸などの高級脂肪酸、各種高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、エチレンオリゴマー、ポリエチレンワックス、マレイン酸変性ワックス及びマレイン酸エステル変性ワックス、低分子量結晶性ポリオレフィンのうちの何れか１種類又は２種類以上であることが好ましい。シランカップリング剤は、無機粒子と樹脂との相互作用を高め、紙粉に含まれる無機顔料に吸着することにより樹脂との混練性を改良する。他の表面改質剤は、紙粉と樹脂との相互作用を高めることにより混練性を改良する。
【００５２】
表面改質剤は、０．１重量％以上５重量％以下の範囲で含有することが好ましい。表面改質剤の添加量が０．１重量％未満では十分な混練性改良効果が得られず、５重量％を超えると成型品表面への滲出現象などの弊害が生じる可能性が高くなる。
【００５３】
また、樹脂改質剤を含有することが好ましい。樹脂改質剤は、マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン−無水マレイン酸共重合体、マレイン酸変性ワックス及びマレイン酸エステル変性ワックスのうちの何れか１種類又は２種類であることが好ましい。これらの樹脂改質剤は、樹脂、特にオレフィン樹脂と混合して極性基を導入し、紙粉との相互作用を高め、混練性を改良する。
【００５４】
樹脂改質剤は、０．５重量％以上１０重量％以下の範囲で含有することが好ましい。樹脂改質剤の添加量が０．５重量％未満では改質効果が乏しく、１０重量％を超えると樹脂が本来的に有する剛性や強度などの特性を損なう可能性がある。
【００５５】
微細紙粉含有組成物は、押出機を用いて製造することができる。押出機の後端部に設けた投入口（ホッパー）から、微細紙粉及び樹脂、さらに、表面改質剤や樹脂改質剤を必要に応じて投入する。押出機の内部は加熱されており、回転するスクリューにより微細紙粉と樹脂が混練され、微細紙粉が樹脂に略均一に分散した融解混合物となる。この融解混合物は、押出機の前端部に設けたダイ（金型）から押し出され、所定断面形状の微細紙粉含有樹脂組成物が製造される。ダイのリップ形状に応じて、微細紙粉含有樹脂組成物は、ペレット状、板状、シート状などに形成される。ペレット状の微細紙粉含有樹脂組成物は、射出成型、ブロー成型、インフレーション成型、真空成型、溶融圧縮成型、プレス成型などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００５６】
このように、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を含有するので、本微細紙粉含有樹脂組成物を用いて成形加工すれば、転写性が優れるため、高品質の成型品を歩留り良く得ることができる。また、廃紙を原料とするので、資源の有効利用がなされるとともに、廃紙の粉砕工程における環境負荷が少ないので、環境性能が優れたものとなる。さらに、含有する微細紙粉のサイズが平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満と細かいので、柔軟性や歪高吸収性など、紙が有する優れた特性を成型品が発揮する。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００５７】
（実施例１）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００５８】
この微細紙粉５ｋｇに対して、シランカップリング剤（信越化学社、ＫＢＭ−５０２）２５ｇと水１Ｌの割合で加え、ミキサーで高速攪拌した乳化状液をヘンシェルミキサーで均一に混合し、熱風循環式乾燥機で一晩乾燥させた。次いで、この乾燥された微細紙粉５０重量部に低分子量低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製、ノバテックＬＤ ＬＪ９０２）５重量部をヘンシェルミキサーで均一に混合して第１投入口から、ポリプロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４５重量部を第２投入口からそれぞれ二軸押出機に投入して、ペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、微細紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００５９】
（実施例２）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６０】
この微細紙粉５ｋｇに対して、ステアリン酸（和光純薬工業株式会社、試薬１級）２５ｇの割合で加えてヘンシェルミキサーで均一に混合した。このステアリン酸含有微細紙粉５０重量部にポリポロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン株式会社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４５重量部及び酸変性ポリプロピレン（三井化学株式会社、アドマーＱＥ８００）５重量部をヘンシェルミキサーで混合し、二軸押出機を用いてペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６１】
（実施例３）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６２】
この微細紙粉５０重量部とオレフィンオリゴマー（三井化学株式会社、エクセレックス３０２００Ｂ）２．５重量部及び低分子量低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製、ノバテックＬＤ ＬＪ９０２）７．５重量部をヘンシェルミキサーで均一に混合して第１投入口から、ポリポロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４０重量部を第２投入口からそれぞれタンデム型押出機に投入して、ペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６３】
（実施例４）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１及び第２微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．１６７ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６４】
この微細紙粉５０重量部を第１投入口から、ポリプロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）５０重量部を第２投入口からそれぞれ二軸押出機に投入して、ペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、微細紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６５】
（比較例１）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径２０μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は２．１ｋｇ／紙粉１ｋｇであり、環境負荷が実質ゼロである廃紙を原料として使う利点が乏しくなった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６６】
（比較例２）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、微粉砕して平均粒径３００μｍの紙粉を得た。紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．０８ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６７】
この紙粉５ｋｇに対して、シランカップリング剤（信越化学社、ＫＢＭ−５０２）２５ｇと水１Ｌの割合で加え、ミキサーで高速攪拌した乳化状液をヘンシェルミキサーで均一に混合し、熱風循環式乾燥機で一晩乾燥させた。次いで、この乾燥された微細紙粉５０重量部に低分子量低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製、ノバテックＬＤ ＬＪ９０２）５重量部をヘンシェルミキサーで均一に混合して第１投入口から、ポリポロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４５重量部を第２投入口からそれぞれ二軸押出機に投入して、ペレット化した。ストランド切れもなく安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、櫛状成型品を得た。しかし、櫛の歯先端部分が充填不足になり、十分に充填させようとすると、バリが発生し、成形不良及び生産性低下が生じた。
【符号の説明】
【００６８】
１０，２０…竪型ローラミル、 １１，２１…粉砕室、 １２，２２…供給ホッパー、 １５，２５…供給管、 １６，２６…集塵機、 ３１…集積箱、 ４０…薬研式ミル、 ４１…粉砕室、 ４１ａ…溝、 ４２…主軸、 ４３…回転ローラ、 ４５…原料投入口。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微細紙粉を製造する微細紙粉製造方法、及びこの製造方法により得られた微細紙粉を含有する微細紙粉含有樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
昨今、オフィス、出版社、製紙会社などから大量の廃紙が排出されている。紙は、一般的に木材などからの加工段階で、セルロース繊維を細かく柔らかくする高度な加工を受けており、付加価値の高い構造を有する機能性材料である。そのため、廃紙は、元来付加価値の高い構造を有する機能性材料であり、その上、環境負荷が実質ゼロの原料となる。そこで、粉砕した廃紙を樹脂に混在させた紙含有樹脂組成物を成形加工の素材として用いることが提案されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、両面又は片面にポリエチレン樹脂を有する複合紙を、シュレッダーなどの細断機や粉砕機で１ｍｍから５ｍｍ角程度の小片状、粒状、粉体状に細断し、この細断紙成分が５０重量％以上となるようポリエチレンなどの合成樹脂成分を混合させた紙含有樹脂組成物が開示されている。
【０００４】
特許文献２には、液体容器用のラミネート紙などの回収古紙を粒径０．５ｍｍから２．５ｍｍに粉砕し、この紙粉砕物が５１質量％以上となるようポリエチレンやポリポロピレンなどの樹脂を混合させた紙含有樹脂組成物が開示されている。
【０００５】
特許文献３には、古紙などを粉砕して粒径を５０μｍ以上２００μｍ以下とした粉状の紙パウダーを主成分とする低燃焼成分を５０重量％超過７０重量％以下、主として熱可塑性樹脂からなる高燃焼成分を３０重量％以上５０重量％未満含有する成形加工用の紙含有樹脂組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平１０−１３８２４１号公報
【特許文献２】特開２００７−４５８６３号公報
【特許文献３】特開２００１−１８１５１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１，２に開示された紙含有樹脂組成物は、１ｍｍから５ｍｍ角程度の細断紙や粒径０．５ｍｍから２．５ｍｍの紙粉砕物と大きなサイズの粉砕紙を含有する。このような樹脂組成物を用いて、微細な構造を有する複雑な成型品を射出成型した場合、加熱しても流動性を示さない粉砕紙が樹脂組成物の流動を妨げ、充填不良などの欠陥が生じ易く、転写性が劣るため、高品質の成型品を歩留り良く得ることができない。
【０００８】
また、特許文献３に開示されたような粒径を５０μｍ以上２００μｍ以下とした粉状の紙パウダーを含有する樹脂組成物を用いて、微細な構造を有する複雑な成型品を射出成型した場合、加熱しても流動性を示さない粉砕紙が樹脂組成物の流動を妨げ、充填不良などの欠陥が生じ易く、転写性が劣るため、高品質の成型品を歩留り良く得ることができない。
【０００９】
本発明の発明者等により、紙含有樹脂組成物が含有する紙粉の粒径を５０μｍ未満と微細にすれば、転写性に優れ、高品質の成型品を歩留り良く射出成型可能となることがわかった。
【００１０】
しかしながら、ロッドミル、ボールミル、パンミル、ピンミルなどの粉砕機を用いて紙粉を粉砕した場合、平均粒径１００μｍ程度が限界であり、さらに粉砕機の運転を継続しても、紙繊維同士が絡み合って綿状になり、粉砕が進行しないことがわかった。
【００１１】
また、竪型ローラミル、薬研式ミル、石臼式ミルを用いて紙粉を粉砕した場合、粒径５０μｍ程度以下になると粉砕効率が著しく低下し、環境負荷が実質ゼロである廃紙を利用する利点が薄れるという問題があることがわかった。
【００１２】
本発明は、以上の点に鑑み、粒径５０μｍ未満の微細紙粉を大きな環境負荷をかけることなく製造可能な微細紙粉製造方法、及びこの製造方法により得られた微細紙粉を含有する成形加工用樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の微細紙粉製造方法は、粗粉砕された紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉を得る第１微粉砕工程と、該第１微粉砕工程で得た微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る第２微粉砕工程とを備えることを特徴とする。
【００１４】
本発明の微細紙粉製造方法によれば、第１微粉砕工程においては、粗粉砕された紙粉を竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満まで粉砕する。この第１微粉砕工程における粉砕は、粉砕効率が優れた範囲内の粉砕であるため、環境負荷が少ない。なお、第１微粉砕工程で、紙粉を平均粒径５０μｍ以上１００μｍ未満まで粉砕することも好ましい。
【００１５】
さらに、第２微粉砕工程においては、第１微粉砕工程で得た平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満まで粉砕する。この第２微粉砕工程における粉砕は、粉砕効率が優れるため、環境負荷が少ない。粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が、粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の粗い微細紙粉に高速で衝突して、粗い微細紙粉が粉砕されるため、粉砕効率が優れると推測される。平均粒径２５μｍ未満まで微粉砕すると、環境負荷が大きくなるので、好ましくない。
【００１６】
なお、第１及び第２微粉砕工程に用いる竪型ローラミル、薬研式ミルは、別個のものであっても、同一のものであってもよい。石臼式ミルは粉砕処理能力が小さいので、大量生産には適していない。
【００１７】
また、本発明の微細紙粉製造方法において、前記第２微粉砕工程後に、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径未満の微細紙粉を選別して得る選別工程を備え、前記第２微粉砕工程において、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満かつ前記所定粒径以上の微細紙粉を混入させることが好ましい。
【００１８】
この場合、得られた微細紙粉を含有する樹脂組成物に用いて成形加工したとき、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径以上の紙粉が存在しないので、転写性が優れ、高品質の成型品を歩留り良く得ることができる。
【００１９】
本発明の微細紙粉含有樹脂組成物は、上記本発明の微細紙粉製造方法によって得た平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、重量比が５０重量％から６０重量％の範囲となるよう、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系エストラマー、ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合合成樹脂、アクリロニトリルーブタジエン−スチレン共重合合成樹脂、ナイロン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタラートのうちの何れか少なくとも１種の樹脂に混和させて得たことを特徴とする。
【００２０】
本発明の微細紙粉含有樹脂組成物によれば、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を含有するので、本微細紙粉含有樹脂組成物を用いて成形加工したとき、転写性が優れ、高品質の成型品を歩留り良く得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の実施形態に係る微粉砕装置を示す概略図。
【図２】本発明の実施形態の変形に係る微粉砕装置に用いられる薬研式ミルを示す概略図。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明の微細紙粉製造方法の実施形態を図面を参照して説明する。
【００２３】
本微細紙粉製造方法は、原料である廃紙を平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉まで粉砕するものであり、粗粉砕工程及び微粉砕工程を有する。なお、廃紙には、新聞古紙、雑誌古紙、印刷古紙、包装古紙、段ボール古紙、ＯＡ古紙などの各種古紙、バージン紙の製造時に発生した破紙や損紙、雑誌などの裁断屑、研摩粉、シュレッダー屑等が含まれる。廃紙は、オフィス、出版社、製紙会社などから大量に排出され、環境負荷が実質ゼロであると評価される。なお、紙粉の平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置（Marvern Instruments Ltd.製、Mastersizer S型）により測定するものとする。
【００２４】
粗粉砕工程では、ロールクラッシャ、ハンマークラッシャ、カッターミルなどの粗粉砕機を用いて、廃紙を数ｍｍから数十ｍｍ程度、好ましくは２ｍｍから４ｍｍ角の紙片に粉砕する。廃紙がロール状やシート状の破紙や損紙などからなる場合、粗粉砕機として、裁断機や切断機を用いてもよい。なお、本を研摩した研摩粉、シュレッダー屑など、廃紙が数ｍｍ以下の場合には、粗粉砕工程を必要としない。
【００２５】
微粉砕工程は、粗粉砕工程で粉砕された紙粉を微粉砕して、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る工程であり、第１微粉砕工程と第２微粉砕工程からなる。ここでは、微粉砕工程は、図１に示すように、２台の竪型ローラミル１０，２０を直列に接続した微粉砕装置を用いて行われる。
【００２６】
第１微粉砕工程は、粗粉砕工程で粉砕された粗紙粉を、竪型ローラミル１０を用いて、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満まで微粉砕する。
【００２７】
竪型ローラミル１０は、ローラミルを代表するものであり、単に「ローラミル」とも呼ばれるローラ式粉砕機である。詳細を図示しないが、竪型ローラミル１０は、円筒形状の粉砕室（ハウジング）１１内部に、モータにより回転駆動する回転テーブルと、この回転テーブルの回転方向に隙間を隔てて配置された複数の竪型状の粉砕ローラとを備えている。粉砕ローラは、油圧やスプリング等により回転テーブルに向って荷重が付加されるように構成されたフリーローラであり、回転テーブルの回転に追従して回転する。回転テーブルの回転に伴い、粉砕ローラのランドと粉砕室の内側壁との間に紙粉を噛み込み粉砕する。なお、粉砕ローラの下部を支持しながら回転する回転テーブルの代わりに、粉砕ローラの上部を支持し（粉砕ローラを吊り下げ）ながら回転する吊下部材を用いてもよい。粉砕室の内側壁に凹溝を形成してもよいが、凹溝内に紙粉が溜り粉砕効果が低下する恐れがあるので、粉砕室の内側面は滑らかであるほうが好ましい。
【００２８】
粗粉砕工程で粉砕された紙粉は、供給ホッパー（原料供給口）１２から供給スクリュー１３を介して粉砕室１１内に供給され、回転テーブルの遠心力により回転テーブルの外周へ移動し、回転テーブルと粉砕ローラとの間に噛み込まれることにより、主として粉砕される。粉砕室１１内には、外部から空気が導かれており、ベーンにより吹き上げられる空気によって、粉砕され細かくなった紙粉が粉砕室１１の上部１４に吹き上げられる。そして、粉砕室１１の上部１４内に設置された分級機（回転羽根式セパレータ）（不図示）を介して、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉が供給管（供給ダクト）１５から排出される。なお、供給管１５から排出される微細紙粉の粒径は、分級機の回転羽根の回転数により調整することができる。また、図示しないが、ロータリーバブル、スクリューフィーダ等を用いて、粗紙粉を粉砕室１１内に定量的に供給することが好ましい。
【００２９】
このようにして、２ｍｍから４ｍｍ角の粗紙粉は、竪型ローラミル１０により、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満まで微粉砕される。粒径１５０μｍ以上の紙粉は、回転羽根に叩かれ、自重により落下し、再粉砕される。
【００３０】
第２微粉砕工程は、第１微粉砕工程で粉砕された微細紙粉を、竪型ローラミル２０を用いて、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満まで微粉砕する。竪型ローラミル２０の構成は、竪型ローラミル１０と同様である。
【００３１】
竪型ローラミル１０で平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満までに微粉砕された粗い微細紙粉は、供給管１５から竪型ローラミル２０の粉砕室２１内に供給される。具体的には、供給管１５から、集塵機１６、ロータリーバルブ１７、スクリューフィーダ（不図示）、供給ホッパー（原料供給口）２２、供給スクリュー２３を介して粉砕室２１内に粗い微細紙粉が供給される。さらに、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が供給ホッパー（シュート）２２から粉砕室２１内に作業員により供給される。これにより、粉砕室２１内には、粗い微細紙粉と細かい微細紙粉とが混在することになる。
【００３２】
微細紙粉は、回転テーブルの遠心力により回転テーブルの外周へ移動し、粉砕ローラのランドと粉砕室２１の内側壁との間に噛み込まれて粉砕されるとともに、回転テーブルの回転に伴い渦巻く気流により、粗い微細紙粉と細かい微細紙粉が衝突して、粗い微細紙粉が粉砕する。粉砕室２１内には、外部から空気が導かれており、ベーンにより吹き上げられる空気によって、粉砕され細かくなった微細紙粉が粉砕室２１の上部２４に吹き上げらる。そして、粉砕室２１の上部２４内に設置された分級機（回転羽根式セパレータ）（不図示）を介して、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が供給管（供給ダクト）２５から排出される。
【００３３】
このようにして、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の粗い微細紙粉は、竪型ローラミル２０により、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満まで微粉砕される。粒径５０μｍ以上の紙粉は、回転羽根に叩かれ、自重により落下し、再粉砕される。なお、平均粒径２５μｍ未満まで微粉砕すると、微粉砕に要する環境負荷が大きくなり、環境負荷が実質ゼロである廃紙を利用する利点が薄れるため、好ましくない。
【００３４】
供給管２５に供給された平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉は、集塵機２６、ロータリーバルブ２７を介して、集積箱３１内に集積される。
【００３５】
以上のように微粉砕工程を行うことにより、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、優れた粉砕効率で得ることが可能となる。なお、粉砕効率が優れたものとなる理由は、第２微粉砕工程において、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉が、粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の粗い微細紙粉に衝突して、繊維が切断され、粗い微細紙粉が粉砕されるからであると推測される。同じサイズの微細紙粉だけでは、さらに粉砕することは困難であり、粉砕効率が非常に劣る。
【００３６】
ライフサイクルアセスメント実施支援ソフトウェア（社団法人産業環境管理協会製、ＪＥＭＡＩ−ＬＣＡ Ｐｒｏ Ｖｅｒ.２１２）により算出した資源採取から微細紙粉製造までをシステム境界とする二酸化炭素排出量が０．７ｋｇ／紙粉１ｋｇ以下であることが好ましい。本実施形態により、雑誌の裁断屑紙を原料として平均粒径４５μｍの微細紙粉を得るまでの製造工程における二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。なお、平均粒径４０μｍの微細紙粉を１ｋｇ生産するために必要な電力消費量は、１．７５ｋｗｈであった。
【００３７】
なお、原料となる廃紙の種類や竪型ローラミル１０，２０の運転条件、例えば、運転時間、回転テーブルの回転速度、竪型ローラミル２０に投入する細かい微細紙粉の量・割合などに応じて、生成される微細紙粉の平均粒径、処理能力などが定まる。従って、必要とする微細紙粉の平均粒径、処理能力などに適した運転条件などを、実験等で適宜定めればよい。
【００３８】
また、本発明の微細紙粉製造方法は本実施形態に限定されるものではない。例えば、本実施形態では、第２微粉砕工程において、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉を供給ホッパー２２から粉砕室２１内に作業員が供給している。しかし、これに限定されない。例えば、供給管２５に分岐管を設け、供給管２５内を流れる細かい微細紙粉の一部を供給ホッパー２２から粉砕室２１内に供給して還流させてもよい。これにより、自動運転が可能となる。
【００３９】
また、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径、例えば４０μｍ未満の微細紙粉を選別する選別装置を集塵機２６に設けることも好ましい。選別装置を用いて４０μｍ未満の微細紙粉を選別する選別工程を行い、選別工程で選別された４０μｍ未満の微細紙粉のみを集積箱３１内に集積する。そして、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満かつ粒径４０μｍ以上の微細粒子を、供給ホッパー２２から粉砕室２１内に投入する。これにより、粉砕効率が良好となるとともに、粒径４０μｍ未満のみの細かい微細紙粉を得ることができる。
【００４０】
また、竪型ローラミル１０，２０において、供給ホッパー１２，２２及び供給管１５の粉砕室１１，２１内への供給口を回転テーブルの側方に設けた場合を図示したが、これらの供給口の何れか又は全てを回転テーブルの上方に設けてもよい。
【００４１】
また、第１及び第２微粉砕工程において、異なる竪型ローラミル１０，２０を用いたが、同一の竪型ローラミルを共通して用いてもよい。これにより、設備が簡略化する。
【００４２】
また、竪型ローラミル１０，２０の代わりに、図２に示すような薬研式ミル４０を用いてもよい。薬研式ミル４０は、主として気流粉砕する粉砕機である。詳細を図示しないが、薬研式ミル４０は、Ｖ字状の溝４１ａを円周状に底部に有する外形円筒形状のハウジング４１内部に、モータにより回転駆動する主軸４２と、この主軸４２に支持され垂直に回転自在な複数の円板状の回転ローラ４３とを備える。回転ローラ４３は、溝４１ａとの間に隙間（クリアランス）を隔てて配置されており、その間隔は調整ハンドル４４により調整可能である。
【００４３】
紙粉は、原料投入口（ホッパー）４５から粉砕室（ハウジング）４１内に供給され、粉砕室４１の底部形状により溝４１ａ内に溜る。この溝４１ａに溜った紙粉は、主軸４２の回転に伴い回転する回転ローラ４３により剪断されて粉砕される。さらに、絡まり合った粗い微細紙粉が主軸４２の回転に伴い渦巻く気流により遠心分離されてほぐされ、細かい紙粉の衝突により、粗い微細紙粉が粉砕する。
【００４４】
薬研式ミル４０を第１微粉砕工程にのみ用いる場合、粗粉砕された紙粉を原料投入口４５から投入する。そして、薬研式ミル４０で平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満までに微粉砕された粗い微細紙粉を、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉とともに、供給ホッパー２２から竪型ローラミル２０の粉砕室２１内に作業員が投入する。
【００４５】
一方、薬研式ミル４０を第２微粉砕工程にのみ用いる場合、竪型ローラミル１０で平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満までに微粉砕された粗い微細紙粉を、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の細かい微細紙粉とともに、原料供給口４５から薬研式ミル１０の粉砕室４１内に作業員が投入する。この場合、平均粒径４０μｍの微細紙粉を１ｋｇ生産するために必要な電力消費量は、１．５ｋｗｈ以下であった。
【００４６】
さらに、薬研式ミル４０を第１及び第２微粉砕工程に用いてもよく、この場合、各工程において異なるものを用いても共通のものを用いてもよい。薬研式ミル４０は、運転により内部温度がそれ程上昇しないので、長時間連続運転することも可能である。
【００４７】
以下、本発明の微細紙粉含有樹脂組成物の実施形態を説明する。
【００４８】
本微細紙粉含有樹脂組成物は、上記実施形態の微細紙粉製造方法によって得た平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、重量比が５０重量％から６０重量％の範囲となるよう樹脂に混和させて得たものであり、成形加工の素材として好適に用いることができる。なお、重量比は、微細紙粉含有樹脂組成物の全重量に対する比率を意味する。
【００４９】
微細紙粉含有量が５０重量％未満の場合、紙粉の有する柔軟性構造に基づく成形時の歪み吸収性などの機能発現が抑制され、環境性能も低下する。一方、微細紙粉含有量が６０重量％を超える場合、成形温度において溶解流動性を示さない紙粉が樹脂の流動性を妨げ、成形不良発生のおそれが高くなるとともに、成形圧力の上昇などにより消費エネルギーが増加し、環境性能が低下する。
【００５０】
樹脂は、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系エラストマー、ポリスチレン、ＡＳ樹脂（アクリロニトリル−スチレン共重合合成樹脂）、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合合成樹脂）、ナイロン、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）のうちの何れか１種類又は２種類以上の樹脂であり、重量比は、４０重量％以上５０重量％未満である。
【００５１】
微細紙粉と樹脂との混練性を高めるために表面改質剤を含有させ、表面改質処理を施すことが好ましい。表面改質剤は、各種シランカップリング剤、ステアリン酸などの高級脂肪酸、各種高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、エチレンオリゴマー、ポリエチレンワックス、マレイン酸変性ワックス及びマレイン酸エステル変性ワックス、低分子量結晶性ポリオレフィンのうちの何れか１種類又は２種類以上であることが好ましい。シランカップリング剤は、無機粒子と樹脂との相互作用を高め、紙粉に含まれる無機顔料に吸着することにより樹脂との混練性を改良する。他の表面改質剤は、紙粉と樹脂との相互作用を高めることにより混練性を改良する。
【００５２】
表面改質剤は、０．１重量％以上５重量％以下の範囲で含有することが好ましい。表面改質剤の添加量が０．１重量％未満では十分な混練性改良効果が得られず、５重量％を超えると成型品表面への滲出現象などの弊害が生じる可能性が高くなる。
【００５３】
また、樹脂改質剤を含有することが好ましい。樹脂改質剤は、マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン−無水マレイン酸共重合体、マレイン酸変性ワックス及びマレイン酸エステル変性ワックスのうちの何れか１種類又は２種類であることが好ましい。これらの樹脂改質剤は、樹脂、特にオレフィン樹脂と混合して極性基を導入し、紙粉との相互作用を高め、混練性を改良する。
【００５４】
樹脂改質剤は、０．５重量％以上１０重量％以下の範囲で含有することが好ましい。樹脂改質剤の添加量が０．５重量％未満では改質効果が乏しく、１０重量％を超えると樹脂が本来的に有する剛性や強度などの特性を損なう可能性がある。
【００５５】
微細紙粉含有組成物は、押出機を用いて製造することができる。押出機の後端部に設けた投入口（ホッパー）から、微細紙粉及び樹脂、さらに、表面改質剤や樹脂改質剤を必要に応じて投入する。押出機の内部は加熱されており、回転するスクリューにより微細紙粉と樹脂が混練され、微細紙粉が樹脂に略均一に分散した融解混合物となる。この融解混合物は、押出機の前端部に設けたダイ（金型）から押し出され、所定断面形状の微細紙粉含有樹脂組成物が製造される。ダイのリップ形状に応じて、微細紙粉含有樹脂組成物は、ペレット状、板状、シート状などに形成される。ペレット状の微細紙粉含有樹脂組成物は、射出成型、ブロー成型、インフレーション成型、真空成型、溶融圧縮成型、プレス成型などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００５６】
このように、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を含有するので、本微細紙粉含有樹脂組成物を用いて成形加工すれば、転写性が優れるため、高品質の成型品を歩留り良く得ることができる。また、廃紙を原料とするので、資源の有効利用がなされるとともに、廃紙の粉砕工程における環境負荷が少ないので、環境性能が優れたものとなる。さらに、含有する微細紙粉のサイズが平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満と細かいので、柔軟性や歪高吸収性など、紙が有する優れた特性を成型品が発揮する。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００５７】
（実施例１）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００５８】
この微細紙粉５ｋｇに対して、シランカップリング剤（信越化学社、ＫＢＭ−５０２）２５ｇと水１Ｌの割合で加え、ミキサーで高速攪拌した乳化状液をヘンシェルミキサーで均一に混合し、熱風循環式乾燥機で一晩乾燥させた。次いで、この乾燥された微細紙粉５０重量部に低分子量低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製、ノバテックＬＤ ＬＪ９０２）５重量部をヘンシェルミキサーで均一に混合して第１投入口から、ポリプロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４５重量部を第２投入口からそれぞれ二軸押出機に投入して、ペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、微細紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００５９】
（実施例２）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６０】
この微細紙粉５ｋｇに対して、ステアリン酸（和光純薬工業株式会社、試薬１級）２５ｇの割合で加えてヘンシェルミキサーで均一に混合した。このステアリン酸含有微細紙粉５０重量部にポリポロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン株式会社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４５重量部及び酸変性ポリプロピレン（三井化学株式会社、アドマーＱＥ８００）５重量部をヘンシェルミキサーで混合し、二軸押出機を用いてペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６１】
（実施例３）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．３ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６２】
この微細紙粉５０重量部とオレフィンオリゴマー（三井化学株式会社、エクセレックス３０２００Ｂ）２．５重量部及び低分子量低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製、ノバテックＬＤ ＬＪ９０２）７．５重量部をヘンシェルミキサーで均一に混合して第１投入口から、ポリポロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４０重量部を第２投入口からそれぞれタンデム型押出機に投入して、ペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６３】
（実施例４）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１及び第２微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径４５μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．１６７ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６４】
この微細紙粉５０重量部を第１投入口から、ポリプロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）５０重量部を第２投入口からそれぞれ二軸押出機に投入して、ペレット化した。当該原料を用いることにより、ペレットの製造工程においてストランド切れもなく、安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、椀状成型品を得た。この成型品は、微細紙粉の分散不良による斑もなく良好な外観を示した。また、箱型成型品も射出成型したが、成形反りは少なく良好であった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６５】
（比較例１）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、第１微粉砕工程を竪型ローラミルを用いて、第２微粉砕工程を薬研式ミルを用いて、これら工程を連結して行い、平均粒径２０μｍの微細紙粉を得た。微細紙粉製造の二酸化炭素排出量は２．１ｋｇ／紙粉１ｋｇであり、環境負荷が実質ゼロである廃紙を原料として使う利点が乏しくなった。
などの成形加工の素材として好適に用いることができる。
【００６６】
（比較例２）
板紙の裁断廃紙を、カッターミルで２ｍｍ角に粗粉砕した。次いで、微粉砕して平均粒径３００μｍの紙粉を得た。紙粉製造の二酸化炭素排出量は０．０８ｋｇ／紙粉１ｋｇであった。
【００６７】
この紙粉５ｋｇに対して、シランカップリング剤（信越化学社、ＫＢＭ−５０２）２５ｇと水１Ｌの割合で加え、ミキサーで高速攪拌した乳化状液をヘンシェルミキサーで均一に混合し、熱風循環式乾燥機で一晩乾燥させた。次いで、この乾燥された微細紙粉５０重量部に低分子量低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製、ノバテックＬＤ ＬＪ９０２）５重量部をヘンシェルミキサーで均一に混合して第１投入口から、ポリポロピレンホモポリマー（日本ポリエチレン社製、ノバテックＰＰ ＭＡ３ＡＱ）４５重量部を第２投入口からそれぞれ二軸押出機に投入して、ペレット化した。ストランド切れもなく安定してペレット化することができた。このペレットを用いて射出成型を行い、櫛状成型品を得た。しかし、櫛の歯先端部分が充填不足になり、十分に充填させようとすると、バリが発生し、成形不良及び生産性低下が生じた。
【符号の説明】
【００６８】
１０，２０…竪型ローラミル、 １１，２１…粉砕室、 １２，２２…供給ホッパー、 １５，２５…供給管、 １６，２６…集塵機、 ３１…集積箱、 ４０…薬研式ミル、 ４１…粉砕室、 ４１ａ…溝、 ４２…主軸、 ４３…回転ローラ、 ４５…原料投入口。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粗粉砕された紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉を得る第１微粉砕工程と、
該第１微粉砕工程で得た微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る第２微粉砕工程とを備えることを特徴とする微細紙粉製造方法。
【請求項２】
前記第２微粉砕工程後に、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径未満の微細紙粉を選別して得る選別工程を備え、
前記第２微粉砕工程において、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満かつ前記所定粒径以上の微細紙粉を混入させることを特徴とする請求項１に記載の微細紙粉製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の微細紙粉製造方法によって得た平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、重量比が５０重量％から６０重量％の範囲となるよう、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系エラストマー、ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合合成樹脂、アクリロニトリルーブタジエン−スチレン共重合合成樹脂、ナイロン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレートのうちの何れか少なくとも１種の樹脂に混和させて得たことを特徴とする成形加工用微細紙粉含有樹脂組成物。
【請求項１】
粗粉砕された紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径５０μｍ以上１５０μｍ未満の微細紙粉を得る第１微粉砕工程と、
該第１微粉砕工程で得た微細紙粉に平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を混入した微細紙粉を、竪型ローラミル又は薬研式ミルを用いて粉砕し、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を得る第２微粉砕工程とを備えることを特徴とする微細紙粉製造方法。
【請求項２】
前記第２微粉砕工程後に、粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の所定粒径未満の微細紙粉を選別して得る選別工程を備え、
前記第２微粉砕工程において、平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満かつ前記所定粒径以上の微細紙粉を混入させることを特徴とする請求項１に記載の微細紙粉製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の微細紙粉製造方法によって得た平均粒径２５μｍ以上５０μｍ未満の微細紙粉を、重量比が５０重量％から６０重量％の範囲となるよう、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系エラストマー、ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合合成樹脂、アクリロニトリルーブタジエン−スチレン共重合合成樹脂、ナイロン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレートのうちの何れか少なくとも１種の樹脂に混和させて得たことを特徴とする成形加工用微細紙粉含有樹脂組成物。
【図１】
【図２】
【図２】
【公開番号】特開２０１１−４５８６６（Ｐ２０１１−４５８６６Ａ）
【公開日】平成２３年３月１０日（２０１１．３．１０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−２５１２３７（Ｐ２００９−２５１２３７）
【出願日】平成２１年１０月３０日（２００９．１０．３０）
【出願人】（５９７０２２５４０）株式会社環境経営総合研究所 (23)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年３月１０日（２０１１．３．１０）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年１０月３０日（２００９．１０．３０）
【出願人】（５９７０２２５４０）株式会社環境経営総合研究所 (23)
【Ｆターム（参考）】
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