炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法
【課題】炭化ケイ素の単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、１台の装置を用いて連続して行うことができ、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞も無い炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法を提供する。
【解決手段】炭化ケイ素粉体または前駆体１１を貯留する容器１２と、炭化ケイ素粉体または前駆体１１を加熱する高周波コイル１４とを備え、炭化ケイ素粉体または前駆体１１から炭化ケイ素の単結晶原料を生成する単結晶原料部３と、炭化ケイ素種結晶２３を固定する種結晶支持部２１と、種結晶支持部２１を加熱する高周波コイル２２とを備えた炭化ケイ素単結晶製造装置１において、まず、炭化ケイ素粉体または前駆体１１を焼成して比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を得た後、前記単結晶原料を昇華させ、炭化ケイ素種結晶２３上に炭化ケイ素単結晶を成長させる。
【解決手段】炭化ケイ素粉体または前駆体１１を貯留する容器１２と、炭化ケイ素粉体または前駆体１１を加熱する高周波コイル１４とを備え、炭化ケイ素粉体または前駆体１１から炭化ケイ素の単結晶原料を生成する単結晶原料部３と、炭化ケイ素種結晶２３を固定する種結晶支持部２１と、種結晶支持部２１を加熱する高周波コイル２２とを備えた炭化ケイ素単結晶製造装置１において、まず、炭化ケイ素粉体または前駆体１１を焼成して比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を得た後、前記単結晶原料を昇華させ、炭化ケイ素種結晶２３上に炭化ケイ素単結晶を成長させる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法に関し、さらに詳しくは、改良レーリー法にて炭化ケイ素単結晶を成長させる際に用いて好適な炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、炭化ケイ素単結晶を作製する方法としては、改良レーリー法がよく知られている。この改良レーリー法は、炭化ケイ素単結晶の製造装置内に温度勾配を設け、高温部にて昇華させた炭化ケイ素からなる単結晶原料を、種結晶を設置した低温部にて該種結晶に供給し、この種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる方法である。単結晶原料を昇華させるためには、２２００℃以上の温度が必要である（特許文献１〜４）。
【０００３】
また、単結晶原料が安定した昇華速度を得るためには、粒子径が１０μｍ以上であり不純物が混じらない高純度の炭化ケイ素粉体を使用する必要がある。
このような単結晶原料は、粗い粒子やブロック状の塊を粉砕して作製すると、不純物が混入するので好ましくない。そこで、化学反応により合成した１０μｍ未満の微粉体を２０００℃以上で熱処理して粒成長させることにより、得ている（特許文献５、６）。
なお、上記の熱処理には、微粉体の合成装置あるいは単結晶製造装置とは別の高温加熱装置が必要となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−７４６５３号公報
【特許文献２】特開２００８−７４６６２号公報
【特許文献３】特許第３８９８２７８号公報
【特許文献４】特開２００９−４６３６７号公報
【特許文献５】特開２００９−１７３５０１号公報
【特許文献６】特許第３９３４６９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、従来の改良レーリー法を適用した炭化ケイ素単結晶の製造装置では、炭化ケイ素の単結晶原料を微粉体の合成装置あるいは単結晶製造装置を用いて作製した後、高温加熱装置を用いて熱処理し粒成長させているので、単結晶原料製造と結晶成長とを、２０００℃以上の温度にも耐え得る装置を用いて別々に行う必要があり、エネルギーの損失が大きいという問題点があった。
また、単結晶原料の製造と結晶成長とを、異なる装置を用いて別々に行う場合、単結晶原料の製造と結晶成長の間に高温加熱プロセスが必要となるので、この高温加熱プロセスにより、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞があるという問題点があった。
【０００６】
本発明は、上記の課題を解決するためになされたものであって、炭化ケイ素の単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、１台の装置を用いて連続して行うことができ、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞も無い炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者等は、上記の課題を解決するべく鋭意検討を行った結果、炭化ケイ素単結晶の製造装置を、炭化ケイ素の単結晶原料を作製する単結晶原料部と、炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる結晶成長部とにより構成し、単結晶原料部にて生成された炭化ケイ素の単結晶原料を結晶成長部に供給し、この結晶成長部にて炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることとすれば、単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、１台の装置を用いて連続して行うことができ、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞が無いことを知見し、本発明を完成するに到った。
【０００８】
すなわち、本発明の炭化ケイ素単結晶の製造装置は、炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造装置であって、
前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を貯留する容器と、この容器内の前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱する第１の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成する単結晶原料部と、
下端部に炭化ケイ素種結晶を固定するとともに、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能な種結晶支持部と、この種結晶支持部を加熱する第２の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素種結晶に前記単結晶原料を供給し、前記炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる結晶成長部と、
を備えたことを特徴とする。
【０００９】
前記単結晶原料部と前記結晶成長部との間に開閉機構を設け、この開閉機構を開閉することにより、前記単結晶原料部にて昇華する単結晶原料の前記結晶成長部への供給を制御することが好ましい。
【００１０】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造方法は、炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造方法であって、炭化ケイ素の粉体または前駆体を加圧により圧縮し、次いで、この圧縮した炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成し、次いで、この単結晶原料を炭化ケイ素種結晶に供給し、この炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることを特徴とする。
【００１１】
前記単結晶原料の比表面積を０．００１ｍ２／ｇ以上かつ０．１ｍ２／ｇ以下とすることが好ましい。
加圧された前記炭化ケイ素の粉体または前駆体の密度を１ｇ／ｃｍ３以上とすることが好ましい。
前記単結晶原料を昇華させる領域の圧力を、前記炭化ケイ素単結晶を成長させる領域の圧力より低くすることが好ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造装置によれば、炭化ケイ素の粉体または前駆体を貯留する容器と、この容器内の炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱する第１の加熱手段とを備えた単結晶原料部と、炭化ケイ素種結晶を固定する種結晶支持部と、この種結晶支持部を加熱する第２の加熱手段とを備えた結晶成長部と、を備えたので、単結晶原料部にて生成した比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を結晶成長部に供給し、この結晶成長部にて炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることとなり、よって、炭化ケイ素の単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、１台の装置を用いて連続して行うことができ、エネルギーの損失が少なく、製造工程の作業効率を向上させることができる。したがって、炭化ケイ素単結晶を、少ないエネルギーの損失で、短時間にて簡便に製造することができる。
また、単結晶原料を装置間で移動させる必要がないので、得られた単結晶料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞も無い。
【００１３】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造方法によれば、加圧により圧縮した炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成させ、次いで、この単結晶原料を炭化ケイ素種結晶に供給し、この炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させるので、炭化ケイ素の単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、連続して行うことができる。したがって、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞が無く、エネルギーの損失も少なく、原料製造工程及び炭化ケイ素単結晶成長工程の作業効率を向上させることができる。したがって、炭化ケイ素単結晶を、少ないエネルギーの損失で、短時間にて簡便に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造装置を示す断面図である。
【図２】本発明の一実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造装置における結晶成長段階の動きを示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法を実施するための形態について、図面に基づき説明する。
なお、この形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。
【００１６】
図１は、本発明の一実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造装置を示す断面図であり、この炭化ケイ素単結晶製造装置１は、不活性雰囲気または還元性雰囲気の非酸化性雰囲気中にて炭化ケイ素の単結晶原料を製造する工程と、炭化ケイ素単結晶を成長させる工程とを２段階に分けて行う装置であり、単結晶原料の製造及び単結晶の成長の各領域を非酸化性雰囲気に保持する断熱材２と、単結晶原料部３と、単結晶原料部３の上方に設けられた結晶成長部４と、単結晶原料部３と結晶成長部４との間に設けられた開閉機構５とを備えている。
【００１７】
単結晶原料部３は、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を貯留する容器１２と、この容器１２を下側から支持する支柱１３と、断熱材２の外側を巻回するように設けられ容器１２内の炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加熱する高周波コイル（第１の加熱手段）１４とを備えている。
この単結晶原料部３では、容器１２に、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加圧成形して得られた成形体１５を投入し、高周波電源から高周波コイル１４に高周波電圧を印加することにより、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５が加熱され、安定した昇華速度が得られるように比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６が得られるようになっている。
【００１８】
結晶成長部４は、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能な棒状体からなる種結晶支持部２１と、断熱材２の外側を巻回するように設けられ、この種結晶支持部２１を加熱する高周波コイル（第２の加熱手段）２２とを備えている。
種結晶支持部２１の下端部２１ａには、炭化ケイ素種結晶２３が固定され、この下端部２１ａの炭化ケイ素種結晶２３より上方には、容器１２を密閉するための円板状の蓋２４が水平に設けられている。
この結晶成長部４では、種結晶支持部２１の下端部２１ａに炭化ケイ素種結晶２２を固定し、図２に示すように、この種結晶支持部２１を下降させて蓋２４を容器１２の開口に密着させ、高周波コイル２２により加熱された単結晶原料１６を昇華させて炭化ケイ素種結晶２２に供給し、この炭化ケイ素種結晶２２を核として炭化ケイ素単結晶を成長させるようになっている。
【００１９】
開閉機構５は、単結晶原料部３と結晶成長部４との間を開閉するもので、容器１２の開口を塞ぐのに十分な面積を有する円板状の分離扉３１と、この分離扉３１を水平面内の一方向に移動するとともに該水平面内の一方向の任意の位置に固定することが可能な駆動装置３２とを備えている。
この開閉機構５では、図１に示すように、駆動装置３２を駆動させて分離扉３１を容器１２に向かって移動することにより容器１２の開口を遮蔽し、また、図２に示すように、分離扉３１を容器１２から離間する方向に移動することにより容器１２の開口を開放するようになっている。
【００２０】
次に、この炭化ケイ素単結晶製造装置１を用いて炭化ケイ素単結晶を製造する方法について、図１及び図２に基づき説明する。
まず、図１に示す炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を用意する。
炭化ケイ素粉体としては、粒径が１０μｍ以下の炭化ケイ素微粉体が好ましい。
また、炭化ケイ素前駆体としては、ケイ素元素を含むケイ素源及び炭素元素を含む炭素源の双方を含有する混合物または化合物であればよく、炭化ケイ素の製造に用いられる公知のケイ素源及び炭素源を適宜用いることができる。
【００２１】
このようなケイ素源としては、固体状または液状のものが用いられる。
固体状のケイ素源としては、例えば、シリカゾル（コロイド状超微細シリカ含有液、内部に水酸基（−ＯＨ）やアルコキシル基を含む）、二酸化ケイ素（シリカゲル、微細シリカ、石英粉体）等が挙げられる。これらの固体状のケイ素源を炭素源と均一に混合させるためには、微細な粒子径の粉体を使用することが好ましい。
【００２２】
また、液状のケイ素源としては、例えば、ケイ酸アルカリ水溶液を酸分解あるいは脱アルカリすることにより得られたもの、例えば、水ガラスの脱アルカリにより得られたケイ酸ポリマー；水酸基（−ＯＨ）を有する有機化合物とケイ酸とのエステル；テトラエトキシシラン（Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）４）、テトラメトキシシラン（Ｓｉ（ＯＣＨ３）４）等のアルコキシド；等からなる加水分解性ケイ酸化合物と、有機化合物または有機金属化合物とのエステル等が挙げられる。
【００２３】
一方、上記の炭素源としては、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、フラーレン等の固体の炭素、あるいは、液状でしかも加熱した際の残炭率が高い有機化合物、例えば、フェノール樹脂、フラン樹脂、キシレン樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、ポリアクリロニトル、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル等の樹脂のモノマーやプレポリマー等が好適に用いられる。
その他、セルロース、しょ糖、ピッチ、タール等も好適に用いられる。
このような炭化ケイ素の粉体または前駆体１１は、得られる炭化ケイ素単結晶が必要な機能を有するためには、金属不純物が１ｐｐｍ以下の高純度のものを使用することが好ましい。
【００２４】
次いで、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を容器１２に投入する。
ここで、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１から効率よく単結晶原料１６を得るためには、充填密度を高くすることが好ましく、例えば、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加圧成形することにより圧縮し、所定の形状の成形体１５とすることが好ましい。
なお、炭化ケイ素前駆体を用いる場合、この炭化ケイ素前駆体が反応して炭化ケイ素を生成する際に一酸化炭素を発生させる虞がある。この場合、単結晶原料部３に一酸化炭素を処理する装置を設けることが好ましい。
【００２５】
この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１の充填密度、あるいは成形体１５の密度は、１ｇ／ｃｍ３以上が好ましい。
ここで、充填密度または成形体密度を１ｇ／ｃｍ３以上とした理由は、密度を上記の範囲とすることで、粒子同士が十分に接触することができ、したがって、均一かつ効率的な粒成長を行うことができるからである。
なお、充填密度または成形体密度は、高いほど良いが、一般的には、理論密度の７０％程度が上限である。
【００２６】
次いで、駆動装置３２を駆動させて分離扉３１を容器１２の開口に移動させ、容器１２の開口を遮蔽する。そして、結晶成長部４内にアルゴン等の非酸化性ガスを導入することにより、単結晶原料部３内の圧力を結晶成長部４内の圧力より低くする。
これにより、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５が昇華して比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６とならずに、気体として結晶成長部４内に流入するのを防止することができる。
【００２７】
次いで、高周波コイル１４により容器１２内の炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５を所定の昇温速度にて加熱し、所定の温度、例えば、２１００℃以上かつ２５００℃以下の範囲の温度にて、１分以上かつ６時間以下保持し、焼成する。
【００２８】
ここで、昇温速度としては、特に制限は無いが、例えば、炭化ケイ素前駆体を用いる場合、炭化ケイ素前駆体が化学反応を起こして炭化ケイ素が生成する温度範囲（１６００℃〜１８００℃）では、０．１℃／分以上かつ１０℃／分以下とすることが好ましい。
また、１０００℃以下の温度領域にて炭化ケイ素前駆体からの揮発成分の量が多い場合には、１０００℃以下の温度にて一旦予備焼成を行って揮発成分を取り除くことが好ましい。
【００２９】
この焼成時の雰囲気は、炭化ケイ素が酸化されない雰囲気であることが必要であり、不活性雰囲気または還元性雰囲気である非酸化性雰囲気が好ましく、特にアルゴンガスまたは窒素ガスとすることが好ましい。
雰囲気圧力に制限は無いが、結晶成長部４の雰囲気圧力が単結晶原料部３の雰囲気圧力と比べて高くなるように、結晶成長部４から非酸化性ガスを導入し、単結晶原料部３を経由して装置外へ排出されるようにすることが好ましい。
なお、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１の充填密度が低い場合には、単結晶原料部３に炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加圧する加圧機構を設け、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１の充填密度を上げることが好ましい。
【００３０】
以上により、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６が得られる。
この単結晶原料１６は、次工程の結晶成長の際に安定した昇華速度を得るために、比表面積を０．００１ｍ２／ｇ以上かつ０．１ｍ２／ｇ以下とする。
ここで、単結晶原料１６の比表面積を規定した理由は、単結晶原料部３にて加熱して粒成長させているので、複数の粒子同士が接合して粒子間にネックと称される接合部が形成される等により粒子径で規定することが困難であるからであり、また、安定した昇華を制御しているのが粒子径ではなく、実質的には比表面積だからである。
【００３１】
次いで、図２に示すように、高周波コイル２２を用いて種結晶支持部２１を加熱し、種結晶支持部２１を所定の温度、例えば、２１００℃以上かつ２５００℃以下の範囲の温度とする。
次いで、駆動装置３２を駆動させて分離扉３１を容器１２の開口から移動させ、容器１２の開口を開放する。
次いで、種結晶支持部２１を下降させて容器１２の開口に接触させる。
【００３２】
この場合、容器１２内の比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６が昇華し、種結晶支持部２１の炭化ケイ素種結晶２３を核として結晶成長する。これにより、炭化ケイ素種結晶２３を核として高純度の炭化ケイ素単結晶を成長させることができる。
この炭化ケイ素単結晶を成長させる際の雰囲気圧力や温度勾配に特に制限は無く、公知の方法を適宜用いることができる。
【００３３】
以上説明したように、本実施形態の炭化ケイ素単結晶製造装置１によれば、単結晶原料部３にて生成した比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６を結晶成長部４に供給し、この結晶成長部４にて炭化ケイ素種結晶２３を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることにより、炭化ケイ素単結晶の製造工程の作業効率を向上させることができる。したがって、炭化ケイ素単結晶を、短時間にて簡便に製造することができる。
また、単結晶原料１６を装置間で移動させる必要がないので、単結晶原料１６や得られた炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞も無い。
【００３４】
本実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造方法によれば、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６を生成させ、次いで、この単結晶原料１６を炭化ケイ素種結晶２３に供給し、この炭化ケイ素種結晶２３を核として炭化ケイ素単結晶を成長させるので、炭化ケイ素の単結晶原料１６の製造工程と、炭化ケイ素単結晶の結晶成長工程とを、連続して行うことができる。したがって、単結晶原料１６や得られた炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞が無く、各工程の作業効率を向上させることができ、炭化ケイ素単結晶を短時間にて簡便に製造することができる。
【００３５】
なお、本実施形態の炭化ケイ素単結晶製造装置１では、単結晶原料部３と結晶成長部４との間に開閉機構５を設けた構成としたが、開閉機構５を設ける替わりに、単結晶原料部３に、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能とする駆動機構を設け、この駆動機構を駆動させることにより、単結晶原料部３を結晶成長部４に対して上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能とする構成としてもよい。
この構成においても、単結晶原料部３と結晶成長部４との間に開閉機構５を設けた構成と全く同様の作用、効果を奏することができる。
【実施例】
【００３６】
以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。
【００３７】
「実施例１」
炭化ケイ素原料として、平均粒子径が１μｍ、金属不純物が１ｐｐｍ以下の炭化ケイ素微粉体を用いた。
この炭化ケイ素微粉体を加圧成形して成形体密度を１．３ｇ／ｃｍ３とした後、炭化ケイ素単結晶製造装置１の単結晶原料部３の容器１２に投入した。
【００３８】
次いで、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方１５ｃｍの位置に移動し、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を閉鎖して単結晶原料部３を加熱した。
雰囲気ガスとしてアルゴンを結晶成長部４の上方から毎分１０Ｌ（リットル）の速度で導入し、単結晶原料部３の下部から外方へ排出した。この単結晶原料部３の温度を２３００℃、雰囲気圧力を７６０Ｔｏｒｒとして２時間保持し、実施例１の単結晶原料を得た。
この単結晶原料と同様にして作製し、冷却後、取り出した単結晶原料の比表面積は０．０１ｍ２／ｇであった。
【００３９】
次いで、実施例１の単結晶原料を得た後、続けて炭化ケイ素単結晶の結晶成長を行った。
雰囲気圧力を７６０ｔｏｒｒに保ったまま、結晶成長部４を２１００℃まで加熱した後、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を開き、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方５ｃｍの位置に移動した。単結晶原料部３の温度を２３５０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒとして結晶成長を行った。６時間保持後、冷却し、結晶成長部４から種結晶支持部２１を取り出したところ、欠陥の少ない高純度の炭化ケイ素単結晶が得られた。
【００４０】
「実施例２」
炭化ケイ素原料として、二酸化ケイ素粉体とフェノール樹脂の混合物である炭化ケイ素前駆体を用いた。
この炭化ケイ素前駆体は、単結晶原料部３の容器１２の容積と同一の大きさに成形、硬化したものを１０００℃にて予備焼成を行った後、単結晶原料部３の容器１２に投入した。
【００４１】
次いで、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方１５ｃｍの位置に移動し、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を閉鎖して単結晶原料部３を加熱した。
雰囲気ガスとしてアルゴンを結晶成長部４の上方から毎分１０Ｌ（リットル）の速度で導入し、単結晶原料部３の下部から外方へ排出した。
この単結晶原料部３の１６００℃から１８００℃までの間の昇温速度を１℃／分として２３００℃まで昇温した後、２時間保持し、実施例２の単結晶原料を得た。この間の雰囲気圧力を７６０Ｔｏｒｒとした。
【００４２】
この単結晶原料を得た後、続けて炭化ケイ素単結晶の結晶成長を行った。
雰囲気圧力を７６０ｔｏｒｒに保ったまま、結晶成長部４を２１００℃まで加熱した後、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を開き、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方５ｃｍの位置に移動した。単結晶原料部３の温度を２３５０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒとして結晶成長を行った。６時間保持後、冷却し、結晶成長部４から種結晶支持部２１を取り出したところ、欠陥の少ない高純度の炭化ケイ素単結晶が得られた。
【符号の説明】
【００４３】
１ 炭化ケイ素単結晶製造装置
２ 断熱材
３ 単結晶原料部
４ 結晶成長部
５ 開閉機構
１１ 炭化ケイ素の粉体または前駆体
１２ 容器
１３ 支柱
１４ 高周波コイル（第１の加熱手段）
１５ 成形体
１６ 単結晶原料
２１ 種結晶支持部
２１ａ 下端部
２２ 高周波コイル（第２の加熱手段）
２３ 炭化ケイ素種結晶
２４ 蓋
３１ 分離扉
３２ 駆動装置
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法に関し、さらに詳しくは、改良レーリー法にて炭化ケイ素単結晶を成長させる際に用いて好適な炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、炭化ケイ素単結晶を作製する方法としては、改良レーリー法がよく知られている。この改良レーリー法は、炭化ケイ素単結晶の製造装置内に温度勾配を設け、高温部にて昇華させた炭化ケイ素からなる単結晶原料を、種結晶を設置した低温部にて該種結晶に供給し、この種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる方法である。単結晶原料を昇華させるためには、２２００℃以上の温度が必要である（特許文献１〜４）。
【０００３】
また、単結晶原料が安定した昇華速度を得るためには、粒子径が１０μｍ以上であり不純物が混じらない高純度の炭化ケイ素粉体を使用する必要がある。
このような単結晶原料は、粗い粒子やブロック状の塊を粉砕して作製すると、不純物が混入するので好ましくない。そこで、化学反応により合成した１０μｍ未満の微粉体を２０００℃以上で熱処理して粒成長させることにより、得ている（特許文献５、６）。
なお、上記の熱処理には、微粉体の合成装置あるいは単結晶製造装置とは別の高温加熱装置が必要となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−７４６５３号公報
【特許文献２】特開２００８−７４６６２号公報
【特許文献３】特許第３８９８２７８号公報
【特許文献４】特開２００９−４６３６７号公報
【特許文献５】特開２００９−１７３５０１号公報
【特許文献６】特許第３９３４６９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、従来の改良レーリー法を適用した炭化ケイ素単結晶の製造装置では、炭化ケイ素の単結晶原料を微粉体の合成装置あるいは単結晶製造装置を用いて作製した後、高温加熱装置を用いて熱処理し粒成長させているので、単結晶原料製造と結晶成長とを、２０００℃以上の温度にも耐え得る装置を用いて別々に行う必要があり、エネルギーの損失が大きいという問題点があった。
また、単結晶原料の製造と結晶成長とを、異なる装置を用いて別々に行う場合、単結晶原料の製造と結晶成長の間に高温加熱プロセスが必要となるので、この高温加熱プロセスにより、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞があるという問題点があった。
【０００６】
本発明は、上記の課題を解決するためになされたものであって、炭化ケイ素の単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、１台の装置を用いて連続して行うことができ、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞も無い炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者等は、上記の課題を解決するべく鋭意検討を行った結果、炭化ケイ素単結晶の製造装置を、炭化ケイ素の単結晶原料を作製する単結晶原料部と、炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる結晶成長部とにより構成し、単結晶原料部にて生成された炭化ケイ素の単結晶原料を結晶成長部に供給し、この結晶成長部にて炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることとすれば、単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、１台の装置を用いて連続して行うことができ、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞が無いことを知見し、本発明を完成するに到った。
【０００８】
すなわち、本発明の炭化ケイ素単結晶の製造装置は、炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造装置であって、
前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を貯留する容器と、この容器内の前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱する第１の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成する単結晶原料部と、
下端部に炭化ケイ素種結晶を固定するとともに、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能な種結晶支持部と、この種結晶支持部を加熱する第２の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素種結晶に前記単結晶原料を供給し、前記炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる結晶成長部と、
を備えたことを特徴とする。
【０００９】
前記単結晶原料部と前記結晶成長部との間に開閉機構を設け、この開閉機構を開閉することにより、前記単結晶原料部にて昇華する単結晶原料の前記結晶成長部への供給を制御することが好ましい。
【００１０】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造方法は、炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造方法であって、炭化ケイ素の粉体または前駆体を加圧により圧縮し、次いで、この圧縮した炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成し、次いで、この単結晶原料を炭化ケイ素種結晶に供給し、この炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることを特徴とする。
【００１１】
前記単結晶原料の比表面積を０．００１ｍ２／ｇ以上かつ０．１ｍ２／ｇ以下とすることが好ましい。
加圧された前記炭化ケイ素の粉体または前駆体の密度を１ｇ／ｃｍ３以上とすることが好ましい。
前記単結晶原料を昇華させる領域の圧力を、前記炭化ケイ素単結晶を成長させる領域の圧力より低くすることが好ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造装置によれば、炭化ケイ素の粉体または前駆体を貯留する容器と、この容器内の炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱する第１の加熱手段とを備えた単結晶原料部と、炭化ケイ素種結晶を固定する種結晶支持部と、この種結晶支持部を加熱する第２の加熱手段とを備えた結晶成長部と、を備えたので、単結晶原料部にて生成した比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を結晶成長部に供給し、この結晶成長部にて炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることとなり、よって、炭化ケイ素の単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、１台の装置を用いて連続して行うことができ、エネルギーの損失が少なく、製造工程の作業効率を向上させることができる。したがって、炭化ケイ素単結晶を、少ないエネルギーの損失で、短時間にて簡便に製造することができる。
また、単結晶原料を装置間で移動させる必要がないので、得られた単結晶料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞も無い。
【００１３】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造方法によれば、加圧により圧縮した炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成させ、次いで、この単結晶原料を炭化ケイ素種結晶に供給し、この炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させるので、炭化ケイ素の単結晶原料の製造と、炭化ケイ素単結晶の成長とを、連続して行うことができる。したがって、得られた単結晶原料や炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞が無く、エネルギーの損失も少なく、原料製造工程及び炭化ケイ素単結晶成長工程の作業効率を向上させることができる。したがって、炭化ケイ素単結晶を、少ないエネルギーの損失で、短時間にて簡便に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造装置を示す断面図である。
【図２】本発明の一実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造装置における結晶成長段階の動きを示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の炭化ケイ素単結晶の製造装置及び製造方法を実施するための形態について、図面に基づき説明する。
なお、この形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。
【００１６】
図１は、本発明の一実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造装置を示す断面図であり、この炭化ケイ素単結晶製造装置１は、不活性雰囲気または還元性雰囲気の非酸化性雰囲気中にて炭化ケイ素の単結晶原料を製造する工程と、炭化ケイ素単結晶を成長させる工程とを２段階に分けて行う装置であり、単結晶原料の製造及び単結晶の成長の各領域を非酸化性雰囲気に保持する断熱材２と、単結晶原料部３と、単結晶原料部３の上方に設けられた結晶成長部４と、単結晶原料部３と結晶成長部４との間に設けられた開閉機構５とを備えている。
【００１７】
単結晶原料部３は、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を貯留する容器１２と、この容器１２を下側から支持する支柱１３と、断熱材２の外側を巻回するように設けられ容器１２内の炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加熱する高周波コイル（第１の加熱手段）１４とを備えている。
この単結晶原料部３では、容器１２に、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加圧成形して得られた成形体１５を投入し、高周波電源から高周波コイル１４に高周波電圧を印加することにより、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５が加熱され、安定した昇華速度が得られるように比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６が得られるようになっている。
【００１８】
結晶成長部４は、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能な棒状体からなる種結晶支持部２１と、断熱材２の外側を巻回するように設けられ、この種結晶支持部２１を加熱する高周波コイル（第２の加熱手段）２２とを備えている。
種結晶支持部２１の下端部２１ａには、炭化ケイ素種結晶２３が固定され、この下端部２１ａの炭化ケイ素種結晶２３より上方には、容器１２を密閉するための円板状の蓋２４が水平に設けられている。
この結晶成長部４では、種結晶支持部２１の下端部２１ａに炭化ケイ素種結晶２２を固定し、図２に示すように、この種結晶支持部２１を下降させて蓋２４を容器１２の開口に密着させ、高周波コイル２２により加熱された単結晶原料１６を昇華させて炭化ケイ素種結晶２２に供給し、この炭化ケイ素種結晶２２を核として炭化ケイ素単結晶を成長させるようになっている。
【００１９】
開閉機構５は、単結晶原料部３と結晶成長部４との間を開閉するもので、容器１２の開口を塞ぐのに十分な面積を有する円板状の分離扉３１と、この分離扉３１を水平面内の一方向に移動するとともに該水平面内の一方向の任意の位置に固定することが可能な駆動装置３２とを備えている。
この開閉機構５では、図１に示すように、駆動装置３２を駆動させて分離扉３１を容器１２に向かって移動することにより容器１２の開口を遮蔽し、また、図２に示すように、分離扉３１を容器１２から離間する方向に移動することにより容器１２の開口を開放するようになっている。
【００２０】
次に、この炭化ケイ素単結晶製造装置１を用いて炭化ケイ素単結晶を製造する方法について、図１及び図２に基づき説明する。
まず、図１に示す炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を用意する。
炭化ケイ素粉体としては、粒径が１０μｍ以下の炭化ケイ素微粉体が好ましい。
また、炭化ケイ素前駆体としては、ケイ素元素を含むケイ素源及び炭素元素を含む炭素源の双方を含有する混合物または化合物であればよく、炭化ケイ素の製造に用いられる公知のケイ素源及び炭素源を適宜用いることができる。
【００２１】
このようなケイ素源としては、固体状または液状のものが用いられる。
固体状のケイ素源としては、例えば、シリカゾル（コロイド状超微細シリカ含有液、内部に水酸基（−ＯＨ）やアルコキシル基を含む）、二酸化ケイ素（シリカゲル、微細シリカ、石英粉体）等が挙げられる。これらの固体状のケイ素源を炭素源と均一に混合させるためには、微細な粒子径の粉体を使用することが好ましい。
【００２２】
また、液状のケイ素源としては、例えば、ケイ酸アルカリ水溶液を酸分解あるいは脱アルカリすることにより得られたもの、例えば、水ガラスの脱アルカリにより得られたケイ酸ポリマー；水酸基（−ＯＨ）を有する有機化合物とケイ酸とのエステル；テトラエトキシシラン（Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）４）、テトラメトキシシラン（Ｓｉ（ＯＣＨ３）４）等のアルコキシド；等からなる加水分解性ケイ酸化合物と、有機化合物または有機金属化合物とのエステル等が挙げられる。
【００２３】
一方、上記の炭素源としては、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、フラーレン等の固体の炭素、あるいは、液状でしかも加熱した際の残炭率が高い有機化合物、例えば、フェノール樹脂、フラン樹脂、キシレン樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、ポリアクリロニトル、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル等の樹脂のモノマーやプレポリマー等が好適に用いられる。
その他、セルロース、しょ糖、ピッチ、タール等も好適に用いられる。
このような炭化ケイ素の粉体または前駆体１１は、得られる炭化ケイ素単結晶が必要な機能を有するためには、金属不純物が１ｐｐｍ以下の高純度のものを使用することが好ましい。
【００２４】
次いで、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を容器１２に投入する。
ここで、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１から効率よく単結晶原料１６を得るためには、充填密度を高くすることが好ましく、例えば、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加圧成形することにより圧縮し、所定の形状の成形体１５とすることが好ましい。
なお、炭化ケイ素前駆体を用いる場合、この炭化ケイ素前駆体が反応して炭化ケイ素を生成する際に一酸化炭素を発生させる虞がある。この場合、単結晶原料部３に一酸化炭素を処理する装置を設けることが好ましい。
【００２５】
この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１の充填密度、あるいは成形体１５の密度は、１ｇ／ｃｍ３以上が好ましい。
ここで、充填密度または成形体密度を１ｇ／ｃｍ３以上とした理由は、密度を上記の範囲とすることで、粒子同士が十分に接触することができ、したがって、均一かつ効率的な粒成長を行うことができるからである。
なお、充填密度または成形体密度は、高いほど良いが、一般的には、理論密度の７０％程度が上限である。
【００２６】
次いで、駆動装置３２を駆動させて分離扉３１を容器１２の開口に移動させ、容器１２の開口を遮蔽する。そして、結晶成長部４内にアルゴン等の非酸化性ガスを導入することにより、単結晶原料部３内の圧力を結晶成長部４内の圧力より低くする。
これにより、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５が昇華して比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６とならずに、気体として結晶成長部４内に流入するのを防止することができる。
【００２７】
次いで、高周波コイル１４により容器１２内の炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５を所定の昇温速度にて加熱し、所定の温度、例えば、２１００℃以上かつ２５００℃以下の範囲の温度にて、１分以上かつ６時間以下保持し、焼成する。
【００２８】
ここで、昇温速度としては、特に制限は無いが、例えば、炭化ケイ素前駆体を用いる場合、炭化ケイ素前駆体が化学反応を起こして炭化ケイ素が生成する温度範囲（１６００℃〜１８００℃）では、０．１℃／分以上かつ１０℃／分以下とすることが好ましい。
また、１０００℃以下の温度領域にて炭化ケイ素前駆体からの揮発成分の量が多い場合には、１０００℃以下の温度にて一旦予備焼成を行って揮発成分を取り除くことが好ましい。
【００２９】
この焼成時の雰囲気は、炭化ケイ素が酸化されない雰囲気であることが必要であり、不活性雰囲気または還元性雰囲気である非酸化性雰囲気が好ましく、特にアルゴンガスまたは窒素ガスとすることが好ましい。
雰囲気圧力に制限は無いが、結晶成長部４の雰囲気圧力が単結晶原料部３の雰囲気圧力と比べて高くなるように、結晶成長部４から非酸化性ガスを導入し、単結晶原料部３を経由して装置外へ排出されるようにすることが好ましい。
なお、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１の充填密度が低い場合には、単結晶原料部３に炭化ケイ素の粉体または前駆体１１を加圧する加圧機構を設け、この炭化ケイ素の粉体または前駆体１１の充填密度を上げることが好ましい。
【００３０】
以上により、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６が得られる。
この単結晶原料１６は、次工程の結晶成長の際に安定した昇華速度を得るために、比表面積を０．００１ｍ２／ｇ以上かつ０．１ｍ２／ｇ以下とする。
ここで、単結晶原料１６の比表面積を規定した理由は、単結晶原料部３にて加熱して粒成長させているので、複数の粒子同士が接合して粒子間にネックと称される接合部が形成される等により粒子径で規定することが困難であるからであり、また、安定した昇華を制御しているのが粒子径ではなく、実質的には比表面積だからである。
【００３１】
次いで、図２に示すように、高周波コイル２２を用いて種結晶支持部２１を加熱し、種結晶支持部２１を所定の温度、例えば、２１００℃以上かつ２５００℃以下の範囲の温度とする。
次いで、駆動装置３２を駆動させて分離扉３１を容器１２の開口から移動させ、容器１２の開口を開放する。
次いで、種結晶支持部２１を下降させて容器１２の開口に接触させる。
【００３２】
この場合、容器１２内の比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６が昇華し、種結晶支持部２１の炭化ケイ素種結晶２３を核として結晶成長する。これにより、炭化ケイ素種結晶２３を核として高純度の炭化ケイ素単結晶を成長させることができる。
この炭化ケイ素単結晶を成長させる際の雰囲気圧力や温度勾配に特に制限は無く、公知の方法を適宜用いることができる。
【００３３】
以上説明したように、本実施形態の炭化ケイ素単結晶製造装置１によれば、単結晶原料部３にて生成した比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６を結晶成長部４に供給し、この結晶成長部４にて炭化ケイ素種結晶２３を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることにより、炭化ケイ素単結晶の製造工程の作業効率を向上させることができる。したがって、炭化ケイ素単結晶を、短時間にて簡便に製造することができる。
また、単結晶原料１６を装置間で移動させる必要がないので、単結晶原料１６や得られた炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞も無い。
【００３４】
本実施形態の炭化ケイ素単結晶の製造方法によれば、炭化ケイ素の粉体または前駆体１１、あるいは成形体１５を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料１６を生成させ、次いで、この単結晶原料１６を炭化ケイ素種結晶２３に供給し、この炭化ケイ素種結晶２３を核として炭化ケイ素単結晶を成長させるので、炭化ケイ素の単結晶原料１６の製造工程と、炭化ケイ素単結晶の結晶成長工程とを、連続して行うことができる。したがって、単結晶原料１６や得られた炭化ケイ素単結晶に不純物が混入する虞が無く、各工程の作業効率を向上させることができ、炭化ケイ素単結晶を短時間にて簡便に製造することができる。
【００３５】
なお、本実施形態の炭化ケイ素単結晶製造装置１では、単結晶原料部３と結晶成長部４との間に開閉機構５を設けた構成としたが、開閉機構５を設ける替わりに、単結晶原料部３に、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能とする駆動機構を設け、この駆動機構を駆動させることにより、単結晶原料部３を結晶成長部４に対して上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能とする構成としてもよい。
この構成においても、単結晶原料部３と結晶成長部４との間に開閉機構５を設けた構成と全く同様の作用、効果を奏することができる。
【実施例】
【００３６】
以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。
【００３７】
「実施例１」
炭化ケイ素原料として、平均粒子径が１μｍ、金属不純物が１ｐｐｍ以下の炭化ケイ素微粉体を用いた。
この炭化ケイ素微粉体を加圧成形して成形体密度を１．３ｇ／ｃｍ３とした後、炭化ケイ素単結晶製造装置１の単結晶原料部３の容器１２に投入した。
【００３８】
次いで、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方１５ｃｍの位置に移動し、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を閉鎖して単結晶原料部３を加熱した。
雰囲気ガスとしてアルゴンを結晶成長部４の上方から毎分１０Ｌ（リットル）の速度で導入し、単結晶原料部３の下部から外方へ排出した。この単結晶原料部３の温度を２３００℃、雰囲気圧力を７６０Ｔｏｒｒとして２時間保持し、実施例１の単結晶原料を得た。
この単結晶原料と同様にして作製し、冷却後、取り出した単結晶原料の比表面積は０．０１ｍ２／ｇであった。
【００３９】
次いで、実施例１の単結晶原料を得た後、続けて炭化ケイ素単結晶の結晶成長を行った。
雰囲気圧力を７６０ｔｏｒｒに保ったまま、結晶成長部４を２１００℃まで加熱した後、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を開き、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方５ｃｍの位置に移動した。単結晶原料部３の温度を２３５０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒとして結晶成長を行った。６時間保持後、冷却し、結晶成長部４から種結晶支持部２１を取り出したところ、欠陥の少ない高純度の炭化ケイ素単結晶が得られた。
【００４０】
「実施例２」
炭化ケイ素原料として、二酸化ケイ素粉体とフェノール樹脂の混合物である炭化ケイ素前駆体を用いた。
この炭化ケイ素前駆体は、単結晶原料部３の容器１２の容積と同一の大きさに成形、硬化したものを１０００℃にて予備焼成を行った後、単結晶原料部３の容器１２に投入した。
【００４１】
次いで、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方１５ｃｍの位置に移動し、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を閉鎖して単結晶原料部３を加熱した。
雰囲気ガスとしてアルゴンを結晶成長部４の上方から毎分１０Ｌ（リットル）の速度で導入し、単結晶原料部３の下部から外方へ排出した。
この単結晶原料部３の１６００℃から１８００℃までの間の昇温速度を１℃／分として２３００℃まで昇温した後、２時間保持し、実施例２の単結晶原料を得た。この間の雰囲気圧力を７６０Ｔｏｒｒとした。
【００４２】
この単結晶原料を得た後、続けて炭化ケイ素単結晶の結晶成長を行った。
雰囲気圧力を７６０ｔｏｒｒに保ったまま、結晶成長部４を２１００℃まで加熱した後、結晶成長部４と単結晶原料部３との間の分離扉３１を開き、結晶成長部４の種結晶支持部２１を単結晶原料部３の容器１２の上方５ｃｍの位置に移動した。単結晶原料部３の温度を２３５０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒとして結晶成長を行った。６時間保持後、冷却し、結晶成長部４から種結晶支持部２１を取り出したところ、欠陥の少ない高純度の炭化ケイ素単結晶が得られた。
【符号の説明】
【００４３】
１ 炭化ケイ素単結晶製造装置
２ 断熱材
３ 単結晶原料部
４ 結晶成長部
５ 開閉機構
１１ 炭化ケイ素の粉体または前駆体
１２ 容器
１３ 支柱
１４ 高周波コイル（第１の加熱手段）
１５ 成形体
１６ 単結晶原料
２１ 種結晶支持部
２１ａ 下端部
２２ 高周波コイル（第２の加熱手段）
２３ 炭化ケイ素種結晶
２４ 蓋
３１ 分離扉
３２ 駆動装置
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造装置であって、
前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を貯留する容器と、この容器内の前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱する第１の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成する単結晶原料部と、
下端部に炭化ケイ素種結晶を固定するとともに、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能な種結晶支持部と、この種結晶支持部を加熱する第２の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素種結晶に前記単結晶原料を供給し、前記炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる結晶成長部と、
を備えたことを特徴とする炭化ケイ素単結晶の製造装置。
【請求項２】
前記単結晶原料部と前記結晶成長部との間に開閉機構を設け、
この開閉機構を開閉することにより、前記単結晶原料の前記結晶成長部への供給を制御することを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素単結晶の製造装置。
【請求項３】
炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造方法であって、
炭化ケイ素の粉体または前駆体を加圧により圧縮し、次いで、この圧縮した炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成し、
次いで、この単結晶原料を炭化ケイ素種結晶に供給し、この炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることを特徴とする炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項４】
前記単結晶原料の比表面積を０．００１ｍ２／ｇ以上かつ０．１ｍ２／ｇ以下とすることを特徴とする請求項３記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項５】
加圧された前記炭化ケイ素の粉体または前駆体の密度を１ｇ／ｃｍ３以上とすることを特徴とする請求項３または４記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項６】
前記単結晶原料を生成する領域の圧力を、前記炭化ケイ素単結晶を成長させる領域の圧力より低くすることを特徴とする請求項３ないし５のいずれか１項記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項１】
炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造装置であって、
前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を貯留する容器と、この容器内の前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱する第１の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成する単結晶原料部と、
下端部に炭化ケイ素種結晶を固定するとともに、上下方向に移動可能かつ上下方向の任意の位置に固定可能な種結晶支持部と、この種結晶支持部を加熱する第２の加熱手段とを備え、前記炭化ケイ素種結晶に前記単結晶原料を供給し、前記炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させる結晶成長部と、
を備えたことを特徴とする炭化ケイ素単結晶の製造装置。
【請求項２】
前記単結晶原料部と前記結晶成長部との間に開閉機構を設け、
この開閉機構を開閉することにより、前記単結晶原料の前記結晶成長部への供給を制御することを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素単結晶の製造装置。
【請求項３】
炭化ケイ素の粉体または前駆体から炭化ケイ素単結晶を得る炭化ケイ素単結晶の製造方法であって、
炭化ケイ素の粉体または前駆体を加圧により圧縮し、次いで、この圧縮した炭化ケイ素の粉体または前駆体を加熱することにより、比表面積が制御された炭化ケイ素からなる単結晶原料を生成し、
次いで、この単結晶原料を炭化ケイ素種結晶に供給し、この炭化ケイ素種結晶を核として炭化ケイ素単結晶を成長させることを特徴とする炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項４】
前記単結晶原料の比表面積を０．００１ｍ２／ｇ以上かつ０．１ｍ２／ｇ以下とすることを特徴とする請求項３記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項５】
加圧された前記炭化ケイ素の粉体または前駆体の密度を１ｇ／ｃｍ３以上とすることを特徴とする請求項３または４記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項６】
前記単結晶原料を生成する領域の圧力を、前記炭化ケイ素単結晶を成長させる領域の圧力より低くすることを特徴とする請求項３ないし５のいずれか１項記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【図１】
【図２】
【図２】
【公開番号】特開２０１１−１０２２０４（Ｐ２０１１−１０２２０４Ａ）
【公開日】平成２３年５月２６日（２０１１．５．２６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−２５７１１３（Ｐ２００９−２５７１１３）
【出願日】平成２１年１１月１０日（２００９．１１．１０）
【出願人】（０００１８３２６６）住友大阪セメント株式会社 (1,342)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年５月２６日（２０１１．５．２６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年１１月１０日（２００９．１１．１０）
【出願人】（０００１８３２６６）住友大阪セメント株式会社 (1,342)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]