透明積層体用中間膜及び透明積層体
【課題】透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体を提供する。
【解決手段】エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、０〜５０℃の温度範囲において動的粘弾性測定装置による損失正接（周波数１０Ｈｚ）（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂及び油分の混合物からなる相とが、相分離構造を形成している透明積層体用中間膜。
【解決手段】エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、０〜５０℃の温度範囲において動的粘弾性測定装置による損失正接（周波数１０Ｈｚ）（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂及び油分の混合物からなる相とが、相分離構造を形成している透明積層体用中間膜。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、合わせガラスは、自動車のフロントガラス用やサイドガラス用として、又は、建築物の窓ガラス用等として広く使用されている。このような合わせガラスの代表例としては、少なくとも二枚の透明なガラス間に、可塑剤により可塑化された例えばポリビニルブチラール樹脂のような可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜からなる合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させて製造されるものが挙げられる。
【０００３】
このような合わせガラスは、衝撃が加えられるとガラスは破損するものの、ガラス間に介在させた中間膜は容易に破壊せず、また、ガラスは破損後においても中間膜に貼着したままであり、その破片が飛散することが少ないため、自動車のフロントガラス用やサイドガラス用として、又は、建築物の窓ガラス用等として広く使用されている。
【０００４】
また、このような合わせガラスには、近年、住宅環境や、車両内の環境の改善を企図して、優れた遮音性が求められている。
合わせガラスの遮音性は、主に中間膜の粘弾性に依存する。中間膜の粘弾性は、外部からのエネルギーを溜める弾性と、エネルギーを熱として放出する粘性との両方を兼ね備えた高分子特有の性質である。すなわち、外部を音が伝わるときに生ずる空気の粗密波エネルギーが、中間膜の粘弾性により一部熱エネルギーに変換され、内部に伝わる音が減少することで、合わせガラスの遮音性が発揮される。従って、中間膜の遮音性能は、空気の粗密波エネルギーの熱エネルギーへの変換効率が大きい程優れたものとなる。
この空気の粗密波エネルギーの熱エネルギーへの変換効率は、動的粘弾性測定により力学損失係数（ｔａｎδ値）で表すことができる。そのため、中間膜の室温付近におけるｔａｎδ値を高くすることが中間膜の遮音性能の向上、延いては合わせガラス遮音性能の向上に重要な方策となる。
【０００５】
遮音性能の向上を企図した中間膜として、例えば、特許文献１には、通常の中間膜の流動度より約３倍高い流動度を有する樹脂、例えば、ポリビニルブチラールからなる中間膜が開示されている。しかしながら、特許文献１に開示の中間膜は、各樹脂の有するｔａｎδ値に限界があるため、遮音性能が小さいものであった。
【０００６】
また、例えば、特許文献２には、音響効果の異なる２種以上の粘弾性材料を張り合わせた構成体からなる中間膜が開示されている。しかしながら、特許文献２に開示の中間膜は、構成体の樹脂層の界面で物質移動が生じて遮音性が低下するおそれがある等長期間の耐久性に問題があり、更に、両樹脂層が異種材料であるため界面での接着強度が不充分であるという問題もあった。
【０００７】
更に、近年、自動車、車両等の軽量化やデザインの新規性等の面から、合わせガラスの中間膜を挟持する透明ガラス板が見直しされており、例えば、ポリカーボネート（ＰＣ）板を用いることが検討されている。
しかしながら、従来の遮音性能の向上を企図して開発された中間膜では、このようなＰＣ板に対して接着性が不充分であり、ＰＣ板と中間膜との界面でクラック現象を起こし、外観上問題があった。
【特許文献１】特公昭４６−５８３０号公報
【特許文献２】特開昭６２−３７１４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、上記現状に鑑み、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂（以下、遮音性能に優れた樹脂ともいう）及び油分の混合物からなる相とが、相分離構造を形成し、かつ、前記混合物の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）の極大値が０〜５０℃の温度範囲に存在する透明積層体用中間膜である。
以下に本発明を詳述する。
【００１０】
本発明者らは、鋭意検討の結果、透明ガラス板及びポリカーボネート（ＰＣ）等の透明樹脂板に対して優れた接着性を示すエチレン−酢酸ビニル共重合体と、遮音性能に優れた樹脂と油分との混合物とが、相分離構造を形成した透明積層体用中間膜は、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する優れた接着性と、常温付近での優れた遮音性能とを両立できることを見出し、本発明を完成するに至った。なお、本明細書において、「常温付近」とは、０〜４０℃程度の温度域をさす。また、「透明積層体」とは、本発明の透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体が、外光が透過可能なことを意味し、例えば、すりガラスのように透き通っていないものも含む。例えば、可視光透過率が５％以上のものが好適である。
【００１１】
本発明の透明積層体用中間膜は、エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相を有する。
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相は、本発明の透明積層体用中間膜に透明ガラス板及び透明樹脂板等に対する優れた接着性を付与する相である。
【００１２】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体は、その構成成分として酢酸ビニルの含有量の好ましい下限が１０重量％、好ましい上限が４０重量％である。１０重量％未満であると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の引張り強度は充分であるが透明性が低下することがあり、４０重量％を超えると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の透明性は向上するが引張り強度等の機械的強度が低下することがある。
【００１３】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体は、メルトインデックス（ＭＩ）の好ましい下限が１ｇ／１０分、好ましい上限が２００ｇ／１０分である。１ｇ／１０分未満であると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の流動性が低下して合わせ加工性（脱気性、加工時間）が低下することがあり、２００ｇ／１０分を超えると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の粘性が低下して合わせ加工後に透明積層体用中間膜が端部からはみ出したり厚みが減少したりし、また、透明積層体を製造したときにその耐衝撃性が低下することがある。
【００１４】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体の数平均分子量としては特に限定されないが、好ましい下限は３０００、好ましい上限は５０万である。３０００未満であると、流動性が過度に大きくなり、５０万を超えると、流動性が低下するために合わせ加工性に問題が生じる場合がある。より好ましい下限は５０００、より好ましい上限は３０万、更に好ましい下限は１万、更に好ましい上限は２５万である。
【００１５】
また、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体は、必要に応じて可塑化、部分鹸化、酸変性、架橋等の変性が行われた変性物であってもよい。
【００１６】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体の製造方法としては特に限定されず、例えば、高圧法、乳化法等の公知の製造方法によって製造することができる。
【００１７】
本発明の透明積層体用中間膜は、遮音性能に優れた樹脂、及び、油分の混合物からなる相を含有する。
上記混合物からなる相は、本発明の透明積層体用中間膜に優れた遮音性能を付与する相であり、この遮音性能は、上記遮音性能に優れた樹脂により付与される。
これは、後述するが本発明の透明積層体用中間膜において、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と上記混合物からなる相とは相分離構造を形成しているため、上記遮音性能に優れた樹脂の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が、本発明の透明積層体用中間膜の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）に反映されるからであると考えられる。すなわち、上述した通り、透明積層体用中間膜の遮音性能は、室温付近でのｔａｎδ値が高くなる程優れたものとなるため、上記遮音性能に優れた樹脂としてｔａｎδ値の高いものを適宜選択することで、本発明の透明積層体用中間膜の遮音性能を優れたものとすることができる。
【００１８】
なお、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値は、一般的に室温よりも高温（例えば、５０℃程度）で示すことが多い。しかし、本発明の透明積層体用中間膜では、上記遮音性能に優れた樹脂は、後述する油分と混合物を構成しており、該混合物のｔａｎδ値の極大値温度は、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値温度よりも低温域にシフトしたものとなる。そのため、上記混合物の室温付近のｔａｎδ値が高くなり、本発明の透明積層体用中間膜は、室温付近の遮音性能が優れたものとなる。
一方、上記遮音性能に優れた樹脂のみを含有する場合、常温付近で充分な遮音性能を得ることができない。これは、上記の通り、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値が高温域に存在するため、常温付近のｔａｎδ値が低くなるためである。
【００１９】
上記遮音性能に優れた樹脂は、動的粘弾性測定装置による損失正接ｔａｎδ値が０．５以上となる極大値が存在するものである。極大値が０．５未満であると、本発明の透明積層体用中間膜の遮音性能が不充分となる。好ましい下限は０．６である。
【００２０】
このような遮音性能に優れた樹脂としては、上記ｔａｎδ値特性を有するものであれば特に限定されないが、塩素系樹脂、アクリル系樹脂、ビニルイソプレン−スチレン共重合体、ポルノルボルネン等が好適に用いられる。
【００２１】
上記塩素系樹脂としては特に限定されず、例えば、ダイソー社製「ダイソーラックＣ１３０」、昭和電工社製「エラスレン４０２ＮＡ」等が挙げられる。
【００２２】
上記アクリル系樹脂としては特に限定されず、例えば、クラレ社製「パラペットＳＡ−Ｆ」等が挙げられる。
【００２３】
上記ビニルイソプレンースチレン共重合体としては特に限定されず、例えば、クラレ社製「ハイブラー５１２７」等が挙げられる。
【００２４】
上記ポリノルボルネンとしては特に限定されず、例えば、アルケマ社製「ノーソレックス」等が挙げられる。
【００２５】
これらの遮音性能に優れた樹脂は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよいが、上記塩素系樹脂を用いる場合、廃棄やリサイクルの容易性の観点から、他の樹脂と併用することが好ましい。なかでも、ｔａｎδ値が高いことから上記遮音性能に優れた樹脂は、ポリノルボルネンが好適である。
【００２６】
上記ポリノルボルネンは、シクロペンタジエンとエチレンとのディールス・アルダー反応により生成するノルボルネンを開環重合させることにより得られ、二重結合と五員環とが交互に結合した構造を有する高分子樹脂化合物である。このようなポリノルボルネンは、吸油性が極めて高く、吸油量によりｔａｎδ値のピーク位置、高さが設計できるメリットもある。
【００２７】
上記遮音性能に優れた樹脂がポリノルボルネンである場合、数平均分子量の好ましい下限は５万、好ましい上限は６００万である。５万未満であると、本発明の透明積層体用中間膜の力学的強度が低下し、６００万を超えると、重合時の反応効率が低下する。より好ましい下限は５０万、より好ましい上限は５００万である。なお、上述したアルケマ社製の「ノーソレックス」は、数平均分子量が３００万程度の高分子量ポリノルボルネンである。
【００２８】
上記油分は、上述した遮音性能に優れた樹脂に包含又は吸収された状態で上記混合物からなる相を構成している。このような油分は、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値を増加させる効果があり、かつ、上記混合物のｔａｎδ値の極大値温度を、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値温度よりも低温域にシフトさせる効果がある。
具体的には、本発明の透明積層体用中間膜において、上記混合物の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）の極大値が０〜５０℃の温度範囲に存在する。上記混合物の極大値が０℃未満、又は、５０℃を超える温度に存在すると、本発明の透明積層体用中間膜を用いた透明積層体を使用する通常の環境下において遮音性能が不充分となる。
【００２９】
上記油分としては、本発明の透明積層体用中間膜の通常使用環境下において上記遮音性能に優れた樹脂に包含又は吸収され、かつ、上述した効果を果たすものであれば特に限定されないが、例えば、油脂や鉱物油類等の液状のものが好適に用いられる。
【００３０】
上記油脂としては特に限定されず、例えば、大豆油、菜種油、綿実油、米油等の植物油や、豚油、牛油、魚油、バター等の動物油等が挙げられる。これらは、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００３１】
上記鉱物油類としては特に限定されず、例えば、ガソリン、灯油、重油、モーターオイル等が挙げられる。これらは、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
また、上記鉱物油の市販品としては、例えば、日石ハイゾールＳＡＳ−ＬＨ、日石ハイゾールＳＡＳ−２９６、Ａｒｏｍｉ×２００Ｐ（以上、いずれも新日本石油化学社製）、Ｓｕｎｔｈｅｎｅ４５０（Ｓｕｎ Ｏｉｌ社製）、ダイアナプロセスオイルＡＨ−５８（出光興産社製）等が挙げられる。
【００３２】
更に、本発明の透明積層体用中間膜においては、上記油分を適宜選択することにより、上記遮音性能に優れた樹脂との混合物の透明性を高くすることができ、本発明の透明積層体用中間膜を透明性に優れるものとすることができる。
【００３３】
上記油分の配合量としては、上記遮音性能に優れた樹脂１００重量部に対して、好ましい下限が５０重量部、好ましい上限が５００重量部である。５０重量部未満であると、上記混合物のｔａｎδ値の極大値を低温域にシフトさせる効果を殆ど得ることができず、本発明の透明積層体用中間膜が室温付近での遮音性能に劣ることがある。５００重量部を超えると、上記油分のブリードが起こることがある。より好ましい下限は１００重量部、より好ましい上限は３００重量部である。
【００３４】
本発明の透明積層体用中間膜において、上記遮音性能に優れる樹脂と油分との混合物の配合量としては特に限定されないが、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体１００重量部に対して、好ましい下限が５重量部、好ましい上限が１００重量部である。５重量部未満であると、本発明の透明積層体用中間膜の遮音性能が不充分となることがあり、１００重量部を超えると、本発明の透明積層体用中間膜の透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着力が低下することがある。より好ましい下限は１０重量部、より好ましい上限は５０重量部である。
【００３５】
本発明の透明積層体用中間膜は、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、上記混合物からなる相とは、相分離構造を形成している。上記相分離構造としては、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相中に、上記混合物からなる相が微分散した構造であることが好ましい。すなわち、本発明の透明積層体用中間膜は、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相を海成分、上記混合物からなる相を島成分とした、いわゆる海島構造であることが好ましい。
本発明の透明積層体用中間膜が海島構造をとることで、透明積層体とするときに、本発明の透明積層体用中間膜の被接着物である透明ガラス板及び／又は透明樹脂板との界面特性が海成分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相に支配的となり、優れた接着性を有するものとなる。一方、本発明の透明積層体用中間膜は、遮音性能に優れた樹脂を含有する混合物からなる相を島成分として有するため、遮音性能にも優れたものとなる。すなわち、本発明の透明積層体用中間膜によると、透明ガラス板及び／又は透明樹脂板に対する優れた接着性と、優れた遮音性能とを両立することができる。
【００３６】
このようなエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、上記混合物からなる相とが相分離構造を形成する本発明の透明積層体用中間膜は、動的粘弾性測定装置による損失正接ｔａｎδ値の測定を行うと、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体の極大値と、上記混合物の極大値とが現れる。これは、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と上記混合物からなる相とが相分離構造を形成することで、動的粘弾性特性が個別に挙動していることを示している。
【００３７】
なお、上記の通り、上記混合物のｔａｎδ値の極大値は、上述した遮音性能に優れた樹脂と同等のｔａｎδ値の極大値を有するが、これは、上記混合物及び遮音性能に優れる樹脂をそれぞれ単独で測定したｔａｎδ値の極大値を比較した場合である。一方、本発明の透明積層体用中間膜のｔａｎδ値を測定した場合、実際に測定される上記混合物のｔａｎδ値の極大値は、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体のｔａｎδ値に分散されて、上記混合物単独で測定した極大値よりも小さな値となる。
本発明の透明積層体用中間膜のｔａｎδ値を、動的粘弾性測定装置により周波数１０Ｈｚの条件で測定した場合、上記混合物が示すｔａｎδ値は、０〜４０℃の温度範囲において、最高値の下限が０．２であることが好ましい。０．２未満であると、本発明の透明積層体用中間膜が遮音性能に劣ることとなる。
【００３８】
また、本発明の透明積層体用中間膜は、本発明の効果を阻害しない範囲内で、必要に応じて、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等公知の添加剤が配合されてもよい。
【００３９】
上記熱安定剤としては特に限定されず、例えば、ステアリン酸カルシウム、ジアルカノール脂肪族第３級アミン等が挙げられる。
【００４０】
上記酸化防止剤としては特に限定されず、例えば、ｔ−ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、チバガイギー社製の「イルガノックス１０１０」等が挙げられる。
【００４１】
上記紫外線吸収剤としては特に限定されず、例えば、ベンゾトリアゾール系やヒンダードアミン系等の紫外線吸収剤が挙げられる。ベンゾトリアゾール系としては、例えば、チバガイギー社製の「チヌビンＰ」、「チヌビン３２０」、「チヌビン３２６」、「チヌビン３２８」等が挙げられ、ヒンダードアミン系としては、例えば、アデカアーガス社製の「ＬＡ−５７」等が挙げられる。
【００４２】
本発明の透明積層体用中間膜の厚さとしては、製造する透明積層体の用途等によって適宜決定され、特に限定されないが、好ましい下限は０．１ｍｍ、好ましい上限は１．５ｍｍである。０．１ｍｍ未満であると、初期の遮音効果を得ることができないことがあり、１．５ｍｍを超えると、均一な厚さで成形することが困難となり、遮音性能にムラが生じることがあり、また、製造コスト的に不利となる。
【００４３】
本発明の透明積層体用中間膜の製造方法としては特に限定されず、例えば、上述したエチレン−酢酸ビニル共重合体、遮音性能に優れた樹脂、油分、及び、必要に応じて添加する添加剤の混合組成物を、押出機で溶融混練してシート状に押出す方法；上記混合組成物をミキシングローラーで混練し、所定の厚みのスペーサを介して加圧熱プレスにより膜化する方法等が挙げられる。
【００４４】
このような本発明の透明積層体用中間膜が、一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板で挟持されてなる透明積層体もまた、本発明の１つである。
上記透明ガラス板としては特に限定されず、例えば、フロートガラス等の透明無機ガラス板が挙げられる。
上記透明樹脂板としては特に限定されず、例えば、ポリカーボネート、メチルメタクリレート等の透明有機ガラス板等が挙げられる。
なお、本発明の透明積層体を構成する上記一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板は、同種の組み合わせであってもよく、異種の組み合わせであってもよい。
【００４５】
本発明の透明積層体を製造する方法としては特に限定されず、例えば、上記一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板の間に、本発明の透明積層体用中間膜を介在させてサンドイッチ体とし、このサンドイッチ体をゴムバックに入れ、約２０Ｔｏｒｒ以下の真空度で一定時間脱気した後、脱気状態のまま約８０℃以上のオーブンに移し、この温度で一定時間保持することにより、透明ガラス板及び／又は透明樹脂板と本発明の透明積層体用中間膜とを接着させる方法；上記一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板の間に、本発明の透明積層体用中間膜を介在させてサンドイッチ体とし、このサンドイッチ体を、１００℃程度の加圧ゴムロールに一定時間通過させた後、約８０℃以上のオーブンに移し、この温度で一定時間保持することにより上記透明ガラス板及び／又は透明樹脂板と本発明の透明積層体用中間膜とを接着させる方法等が挙げられる。
【００４６】
本発明の透明積層体は、本発明の透明積層体用中間膜の間に、各種の模様を印刷したポリエステルフィルム、紙、金属シート等のフィルム若しくはシートを介在させて複層化透明積層体用中間膜又は装飾性透明積層体用中間膜とし、これを用いて積層化したものであってもよい。
【発明の効果】
【００４７】
本発明によると、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４８】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００４９】
（実施例１〜６、比較例１〜４）
下記表１に示した配合の各原料からなる混合組成物を、ミキシングローラーで混練し、高さ０．４ｍｍのスペーサを用いて圧力１０ＭＰａ、温度１８０℃の条件で加圧熱プレスし、厚さ０．４ｍｍの透明積層体用中間膜をそれぞれ作製した。
なお、表１中、共重合体（Ａ）は、エチレン−酢酸ビニル共重合体（三井デュポンポリケミカル社製「ＥＶＡＦＬＥＸ３６０」）、樹脂（Ｂ）は、アルケマ社製「ノーソレックス」、油分（Ｃ）は、新日本石油社製「日石ハイゾールＳＡＳ−ＬＨ」を、それぞれ表す。
【００５０】
なお、樹脂（Ｂ）のｔａｎδ値を、損失係数測定器（リオン社製、ＲＩＯＮ ｓｏｕｎｄ ａｎｄ ｖｉｂｒａｔｉｏｎ ｓｉｇｎａｌ ａｎａｌｙｚｅｒ ＳＡ−７４）を用いて周波数１０００Ｈｚの条件で測定したところ、極大値は１．０であり、その温度は５０℃であった。
【００５１】
各実施例及び比較例で得られた透明積層体用中間膜を、ポリカーボネート（ＰＣ）板を片側に用い、その反対側に厚さ３ｍｍのフロートガラス板（３００ｍｍ×３００ｍｍ）の間に挟み、このサンドイッチ体をゴムバックに入れ、１０ｔｏｒｒの真空度で２０分間脱気した後、脱気状態のまま９０℃のオーブンに移し、この温度で１０分間保持することによりＰＣ板／中間膜／ガラスとを接着させて、透明積層体を製作した。
【００５２】
（評価）
実施例及び比較例で作製した透明積層体用中間膜及び透明積層体について、以下の評価を行った。結果を表１に示した。
【００５３】
（ｔａｎδ値）
実施例及び比較例で作製した透明積層体について、動的粘弾性スペクトル測定器（ＩＴ計測制御社製、品番：ＤＶＡ２００）により周波数１０Ｈｚでのｔａｎδ値を測定した（昇温５℃／分）。共重合体（Ａ）のｔａｎδ値の極大値、並びに、樹脂（Ｂ）と油分（Ｃ）との混合物（比較例２、３については樹脂（Ｂ）のみ、以下同じ）のｔａｎδの極大値、及び、混合物の０〜４０℃の温度範囲におけるｔａｎδ値の最高値をそれぞれ測定した。
【００５４】
（遮音性能）
樹脂（Ｂ）と油分（Ｃ）との混合物の０〜４０℃の温度領域におけるｔａｎδ値から、以下の基準により遮音性能を評価した。
○：最高値が０．２以上
×：最高値が０．２未満
【００５５】
（接着性）
実施例及び比較例で作製した透明積層体において、透明積層体用中間膜とポリカーボネート基板との間の接着性を次の方法で評価した。
ポリカーボネート基板（ＰＣ）を片側に用い、その反対側にポリエステルフィルムを用い、その間に中間膜（製作直後）を挟み、厚さ３ｍｍの剛直体であるフロートガラス板（３００ｍｍ×３００ｍｍ）の間に挟み、このサンドイッチ体をゴムバックに入れ、１０ｔｏｒｒの真空度で２０分間脱気した後、脱気状態のまま９０℃のオーブンに移し、この温度で１０分間保持することによりＰＣ板と中間膜とを接着させて、合わせ積層体を製作した。
これを幅２ｍｍ長さ１００ｍｍにカットして試料とした。この試料の端部の中間膜を剥離させ、この剥離させた中間膜の端部を、引張試験機（テンシロンＵＣＥ５００：オリエンテック社製）を用い、引張り速度５００ｍｍ／分で９０度に引っ張って剥離強度を測定した。剥離強度が３．０ｋｇ／ｃｍ以上であれば中間膜とＰＣの接着強度は充分と考えられるので○、それ未満を×と判定した。
【００５６】
（総合判定）
実施例及び比較例で作製した透明積層体用中間膜の透明積層体としての性能を以下の基準により判定した。
○：接着性及び遮音性能に優れ、透明積層体用中間膜としての性能を充分に有する
×：接着性及び／又は遮音性能に劣り、透明積層体用中間膜としての性能が不充分である
【００５７】
【表１】
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明によれば、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体を提供することができる。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、合わせガラスは、自動車のフロントガラス用やサイドガラス用として、又は、建築物の窓ガラス用等として広く使用されている。このような合わせガラスの代表例としては、少なくとも二枚の透明なガラス間に、可塑剤により可塑化された例えばポリビニルブチラール樹脂のような可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜からなる合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させて製造されるものが挙げられる。
【０００３】
このような合わせガラスは、衝撃が加えられるとガラスは破損するものの、ガラス間に介在させた中間膜は容易に破壊せず、また、ガラスは破損後においても中間膜に貼着したままであり、その破片が飛散することが少ないため、自動車のフロントガラス用やサイドガラス用として、又は、建築物の窓ガラス用等として広く使用されている。
【０００４】
また、このような合わせガラスには、近年、住宅環境や、車両内の環境の改善を企図して、優れた遮音性が求められている。
合わせガラスの遮音性は、主に中間膜の粘弾性に依存する。中間膜の粘弾性は、外部からのエネルギーを溜める弾性と、エネルギーを熱として放出する粘性との両方を兼ね備えた高分子特有の性質である。すなわち、外部を音が伝わるときに生ずる空気の粗密波エネルギーが、中間膜の粘弾性により一部熱エネルギーに変換され、内部に伝わる音が減少することで、合わせガラスの遮音性が発揮される。従って、中間膜の遮音性能は、空気の粗密波エネルギーの熱エネルギーへの変換効率が大きい程優れたものとなる。
この空気の粗密波エネルギーの熱エネルギーへの変換効率は、動的粘弾性測定により力学損失係数（ｔａｎδ値）で表すことができる。そのため、中間膜の室温付近におけるｔａｎδ値を高くすることが中間膜の遮音性能の向上、延いては合わせガラス遮音性能の向上に重要な方策となる。
【０００５】
遮音性能の向上を企図した中間膜として、例えば、特許文献１には、通常の中間膜の流動度より約３倍高い流動度を有する樹脂、例えば、ポリビニルブチラールからなる中間膜が開示されている。しかしながら、特許文献１に開示の中間膜は、各樹脂の有するｔａｎδ値に限界があるため、遮音性能が小さいものであった。
【０００６】
また、例えば、特許文献２には、音響効果の異なる２種以上の粘弾性材料を張り合わせた構成体からなる中間膜が開示されている。しかしながら、特許文献２に開示の中間膜は、構成体の樹脂層の界面で物質移動が生じて遮音性が低下するおそれがある等長期間の耐久性に問題があり、更に、両樹脂層が異種材料であるため界面での接着強度が不充分であるという問題もあった。
【０００７】
更に、近年、自動車、車両等の軽量化やデザインの新規性等の面から、合わせガラスの中間膜を挟持する透明ガラス板が見直しされており、例えば、ポリカーボネート（ＰＣ）板を用いることが検討されている。
しかしながら、従来の遮音性能の向上を企図して開発された中間膜では、このようなＰＣ板に対して接着性が不充分であり、ＰＣ板と中間膜との界面でクラック現象を起こし、外観上問題があった。
【特許文献１】特公昭４６−５８３０号公報
【特許文献２】特開昭６２−３７１４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、上記現状に鑑み、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂（以下、遮音性能に優れた樹脂ともいう）及び油分の混合物からなる相とが、相分離構造を形成し、かつ、前記混合物の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）の極大値が０〜５０℃の温度範囲に存在する透明積層体用中間膜である。
以下に本発明を詳述する。
【００１０】
本発明者らは、鋭意検討の結果、透明ガラス板及びポリカーボネート（ＰＣ）等の透明樹脂板に対して優れた接着性を示すエチレン−酢酸ビニル共重合体と、遮音性能に優れた樹脂と油分との混合物とが、相分離構造を形成した透明積層体用中間膜は、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する優れた接着性と、常温付近での優れた遮音性能とを両立できることを見出し、本発明を完成するに至った。なお、本明細書において、「常温付近」とは、０〜４０℃程度の温度域をさす。また、「透明積層体」とは、本発明の透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体が、外光が透過可能なことを意味し、例えば、すりガラスのように透き通っていないものも含む。例えば、可視光透過率が５％以上のものが好適である。
【００１１】
本発明の透明積層体用中間膜は、エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相を有する。
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相は、本発明の透明積層体用中間膜に透明ガラス板及び透明樹脂板等に対する優れた接着性を付与する相である。
【００１２】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体は、その構成成分として酢酸ビニルの含有量の好ましい下限が１０重量％、好ましい上限が４０重量％である。１０重量％未満であると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の引張り強度は充分であるが透明性が低下することがあり、４０重量％を超えると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の透明性は向上するが引張り強度等の機械的強度が低下することがある。
【００１３】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体は、メルトインデックス（ＭＩ）の好ましい下限が１ｇ／１０分、好ましい上限が２００ｇ／１０分である。１ｇ／１０分未満であると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の流動性が低下して合わせ加工性（脱気性、加工時間）が低下することがあり、２００ｇ／１０分を超えると、得られる本発明の透明積層体用中間膜の粘性が低下して合わせ加工後に透明積層体用中間膜が端部からはみ出したり厚みが減少したりし、また、透明積層体を製造したときにその耐衝撃性が低下することがある。
【００１４】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体の数平均分子量としては特に限定されないが、好ましい下限は３０００、好ましい上限は５０万である。３０００未満であると、流動性が過度に大きくなり、５０万を超えると、流動性が低下するために合わせ加工性に問題が生じる場合がある。より好ましい下限は５０００、より好ましい上限は３０万、更に好ましい下限は１万、更に好ましい上限は２５万である。
【００１５】
また、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体は、必要に応じて可塑化、部分鹸化、酸変性、架橋等の変性が行われた変性物であってもよい。
【００１６】
上記エチレン−酢酸ビニル共重合体の製造方法としては特に限定されず、例えば、高圧法、乳化法等の公知の製造方法によって製造することができる。
【００１７】
本発明の透明積層体用中間膜は、遮音性能に優れた樹脂、及び、油分の混合物からなる相を含有する。
上記混合物からなる相は、本発明の透明積層体用中間膜に優れた遮音性能を付与する相であり、この遮音性能は、上記遮音性能に優れた樹脂により付与される。
これは、後述するが本発明の透明積層体用中間膜において、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と上記混合物からなる相とは相分離構造を形成しているため、上記遮音性能に優れた樹脂の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が、本発明の透明積層体用中間膜の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）に反映されるからであると考えられる。すなわち、上述した通り、透明積層体用中間膜の遮音性能は、室温付近でのｔａｎδ値が高くなる程優れたものとなるため、上記遮音性能に優れた樹脂としてｔａｎδ値の高いものを適宜選択することで、本発明の透明積層体用中間膜の遮音性能を優れたものとすることができる。
【００１８】
なお、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値は、一般的に室温よりも高温（例えば、５０℃程度）で示すことが多い。しかし、本発明の透明積層体用中間膜では、上記遮音性能に優れた樹脂は、後述する油分と混合物を構成しており、該混合物のｔａｎδ値の極大値温度は、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値温度よりも低温域にシフトしたものとなる。そのため、上記混合物の室温付近のｔａｎδ値が高くなり、本発明の透明積層体用中間膜は、室温付近の遮音性能が優れたものとなる。
一方、上記遮音性能に優れた樹脂のみを含有する場合、常温付近で充分な遮音性能を得ることができない。これは、上記の通り、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値が高温域に存在するため、常温付近のｔａｎδ値が低くなるためである。
【００１９】
上記遮音性能に優れた樹脂は、動的粘弾性測定装置による損失正接ｔａｎδ値が０．５以上となる極大値が存在するものである。極大値が０．５未満であると、本発明の透明積層体用中間膜の遮音性能が不充分となる。好ましい下限は０．６である。
【００２０】
このような遮音性能に優れた樹脂としては、上記ｔａｎδ値特性を有するものであれば特に限定されないが、塩素系樹脂、アクリル系樹脂、ビニルイソプレン−スチレン共重合体、ポルノルボルネン等が好適に用いられる。
【００２１】
上記塩素系樹脂としては特に限定されず、例えば、ダイソー社製「ダイソーラックＣ１３０」、昭和電工社製「エラスレン４０２ＮＡ」等が挙げられる。
【００２２】
上記アクリル系樹脂としては特に限定されず、例えば、クラレ社製「パラペットＳＡ−Ｆ」等が挙げられる。
【００２３】
上記ビニルイソプレンースチレン共重合体としては特に限定されず、例えば、クラレ社製「ハイブラー５１２７」等が挙げられる。
【００２４】
上記ポリノルボルネンとしては特に限定されず、例えば、アルケマ社製「ノーソレックス」等が挙げられる。
【００２５】
これらの遮音性能に優れた樹脂は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよいが、上記塩素系樹脂を用いる場合、廃棄やリサイクルの容易性の観点から、他の樹脂と併用することが好ましい。なかでも、ｔａｎδ値が高いことから上記遮音性能に優れた樹脂は、ポリノルボルネンが好適である。
【００２６】
上記ポリノルボルネンは、シクロペンタジエンとエチレンとのディールス・アルダー反応により生成するノルボルネンを開環重合させることにより得られ、二重結合と五員環とが交互に結合した構造を有する高分子樹脂化合物である。このようなポリノルボルネンは、吸油性が極めて高く、吸油量によりｔａｎδ値のピーク位置、高さが設計できるメリットもある。
【００２７】
上記遮音性能に優れた樹脂がポリノルボルネンである場合、数平均分子量の好ましい下限は５万、好ましい上限は６００万である。５万未満であると、本発明の透明積層体用中間膜の力学的強度が低下し、６００万を超えると、重合時の反応効率が低下する。より好ましい下限は５０万、より好ましい上限は５００万である。なお、上述したアルケマ社製の「ノーソレックス」は、数平均分子量が３００万程度の高分子量ポリノルボルネンである。
【００２８】
上記油分は、上述した遮音性能に優れた樹脂に包含又は吸収された状態で上記混合物からなる相を構成している。このような油分は、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値を増加させる効果があり、かつ、上記混合物のｔａｎδ値の極大値温度を、上記遮音性能に優れた樹脂のｔａｎδ値の極大値温度よりも低温域にシフトさせる効果がある。
具体的には、本発明の透明積層体用中間膜において、上記混合物の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）の極大値が０〜５０℃の温度範囲に存在する。上記混合物の極大値が０℃未満、又は、５０℃を超える温度に存在すると、本発明の透明積層体用中間膜を用いた透明積層体を使用する通常の環境下において遮音性能が不充分となる。
【００２９】
上記油分としては、本発明の透明積層体用中間膜の通常使用環境下において上記遮音性能に優れた樹脂に包含又は吸収され、かつ、上述した効果を果たすものであれば特に限定されないが、例えば、油脂や鉱物油類等の液状のものが好適に用いられる。
【００３０】
上記油脂としては特に限定されず、例えば、大豆油、菜種油、綿実油、米油等の植物油や、豚油、牛油、魚油、バター等の動物油等が挙げられる。これらは、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００３１】
上記鉱物油類としては特に限定されず、例えば、ガソリン、灯油、重油、モーターオイル等が挙げられる。これらは、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
また、上記鉱物油の市販品としては、例えば、日石ハイゾールＳＡＳ−ＬＨ、日石ハイゾールＳＡＳ−２９６、Ａｒｏｍｉ×２００Ｐ（以上、いずれも新日本石油化学社製）、Ｓｕｎｔｈｅｎｅ４５０（Ｓｕｎ Ｏｉｌ社製）、ダイアナプロセスオイルＡＨ−５８（出光興産社製）等が挙げられる。
【００３２】
更に、本発明の透明積層体用中間膜においては、上記油分を適宜選択することにより、上記遮音性能に優れた樹脂との混合物の透明性を高くすることができ、本発明の透明積層体用中間膜を透明性に優れるものとすることができる。
【００３３】
上記油分の配合量としては、上記遮音性能に優れた樹脂１００重量部に対して、好ましい下限が５０重量部、好ましい上限が５００重量部である。５０重量部未満であると、上記混合物のｔａｎδ値の極大値を低温域にシフトさせる効果を殆ど得ることができず、本発明の透明積層体用中間膜が室温付近での遮音性能に劣ることがある。５００重量部を超えると、上記油分のブリードが起こることがある。より好ましい下限は１００重量部、より好ましい上限は３００重量部である。
【００３４】
本発明の透明積層体用中間膜において、上記遮音性能に優れる樹脂と油分との混合物の配合量としては特に限定されないが、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体１００重量部に対して、好ましい下限が５重量部、好ましい上限が１００重量部である。５重量部未満であると、本発明の透明積層体用中間膜の遮音性能が不充分となることがあり、１００重量部を超えると、本発明の透明積層体用中間膜の透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着力が低下することがある。より好ましい下限は１０重量部、より好ましい上限は５０重量部である。
【００３５】
本発明の透明積層体用中間膜は、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、上記混合物からなる相とは、相分離構造を形成している。上記相分離構造としては、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相中に、上記混合物からなる相が微分散した構造であることが好ましい。すなわち、本発明の透明積層体用中間膜は、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相を海成分、上記混合物からなる相を島成分とした、いわゆる海島構造であることが好ましい。
本発明の透明積層体用中間膜が海島構造をとることで、透明積層体とするときに、本発明の透明積層体用中間膜の被接着物である透明ガラス板及び／又は透明樹脂板との界面特性が海成分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相に支配的となり、優れた接着性を有するものとなる。一方、本発明の透明積層体用中間膜は、遮音性能に優れた樹脂を含有する混合物からなる相を島成分として有するため、遮音性能にも優れたものとなる。すなわち、本発明の透明積層体用中間膜によると、透明ガラス板及び／又は透明樹脂板に対する優れた接着性と、優れた遮音性能とを両立することができる。
【００３６】
このようなエチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、上記混合物からなる相とが相分離構造を形成する本発明の透明積層体用中間膜は、動的粘弾性測定装置による損失正接ｔａｎδ値の測定を行うと、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体の極大値と、上記混合物の極大値とが現れる。これは、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と上記混合物からなる相とが相分離構造を形成することで、動的粘弾性特性が個別に挙動していることを示している。
【００３７】
なお、上記の通り、上記混合物のｔａｎδ値の極大値は、上述した遮音性能に優れた樹脂と同等のｔａｎδ値の極大値を有するが、これは、上記混合物及び遮音性能に優れる樹脂をそれぞれ単独で測定したｔａｎδ値の極大値を比較した場合である。一方、本発明の透明積層体用中間膜のｔａｎδ値を測定した場合、実際に測定される上記混合物のｔａｎδ値の極大値は、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体のｔａｎδ値に分散されて、上記混合物単独で測定した極大値よりも小さな値となる。
本発明の透明積層体用中間膜のｔａｎδ値を、動的粘弾性測定装置により周波数１０Ｈｚの条件で測定した場合、上記混合物が示すｔａｎδ値は、０〜４０℃の温度範囲において、最高値の下限が０．２であることが好ましい。０．２未満であると、本発明の透明積層体用中間膜が遮音性能に劣ることとなる。
【００３８】
また、本発明の透明積層体用中間膜は、本発明の効果を阻害しない範囲内で、必要に応じて、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等公知の添加剤が配合されてもよい。
【００３９】
上記熱安定剤としては特に限定されず、例えば、ステアリン酸カルシウム、ジアルカノール脂肪族第３級アミン等が挙げられる。
【００４０】
上記酸化防止剤としては特に限定されず、例えば、ｔ−ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、チバガイギー社製の「イルガノックス１０１０」等が挙げられる。
【００４１】
上記紫外線吸収剤としては特に限定されず、例えば、ベンゾトリアゾール系やヒンダードアミン系等の紫外線吸収剤が挙げられる。ベンゾトリアゾール系としては、例えば、チバガイギー社製の「チヌビンＰ」、「チヌビン３２０」、「チヌビン３２６」、「チヌビン３２８」等が挙げられ、ヒンダードアミン系としては、例えば、アデカアーガス社製の「ＬＡ−５７」等が挙げられる。
【００４２】
本発明の透明積層体用中間膜の厚さとしては、製造する透明積層体の用途等によって適宜決定され、特に限定されないが、好ましい下限は０．１ｍｍ、好ましい上限は１．５ｍｍである。０．１ｍｍ未満であると、初期の遮音効果を得ることができないことがあり、１．５ｍｍを超えると、均一な厚さで成形することが困難となり、遮音性能にムラが生じることがあり、また、製造コスト的に不利となる。
【００４３】
本発明の透明積層体用中間膜の製造方法としては特に限定されず、例えば、上述したエチレン−酢酸ビニル共重合体、遮音性能に優れた樹脂、油分、及び、必要に応じて添加する添加剤の混合組成物を、押出機で溶融混練してシート状に押出す方法；上記混合組成物をミキシングローラーで混練し、所定の厚みのスペーサを介して加圧熱プレスにより膜化する方法等が挙げられる。
【００４４】
このような本発明の透明積層体用中間膜が、一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板で挟持されてなる透明積層体もまた、本発明の１つである。
上記透明ガラス板としては特に限定されず、例えば、フロートガラス等の透明無機ガラス板が挙げられる。
上記透明樹脂板としては特に限定されず、例えば、ポリカーボネート、メチルメタクリレート等の透明有機ガラス板等が挙げられる。
なお、本発明の透明積層体を構成する上記一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板は、同種の組み合わせであってもよく、異種の組み合わせであってもよい。
【００４５】
本発明の透明積層体を製造する方法としては特に限定されず、例えば、上記一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板の間に、本発明の透明積層体用中間膜を介在させてサンドイッチ体とし、このサンドイッチ体をゴムバックに入れ、約２０Ｔｏｒｒ以下の真空度で一定時間脱気した後、脱気状態のまま約８０℃以上のオーブンに移し、この温度で一定時間保持することにより、透明ガラス板及び／又は透明樹脂板と本発明の透明積層体用中間膜とを接着させる方法；上記一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板の間に、本発明の透明積層体用中間膜を介在させてサンドイッチ体とし、このサンドイッチ体を、１００℃程度の加圧ゴムロールに一定時間通過させた後、約８０℃以上のオーブンに移し、この温度で一定時間保持することにより上記透明ガラス板及び／又は透明樹脂板と本発明の透明積層体用中間膜とを接着させる方法等が挙げられる。
【００４６】
本発明の透明積層体は、本発明の透明積層体用中間膜の間に、各種の模様を印刷したポリエステルフィルム、紙、金属シート等のフィルム若しくはシートを介在させて複層化透明積層体用中間膜又は装飾性透明積層体用中間膜とし、これを用いて積層化したものであってもよい。
【発明の効果】
【００４７】
本発明によると、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４８】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００４９】
（実施例１〜６、比較例１〜４）
下記表１に示した配合の各原料からなる混合組成物を、ミキシングローラーで混練し、高さ０．４ｍｍのスペーサを用いて圧力１０ＭＰａ、温度１８０℃の条件で加圧熱プレスし、厚さ０．４ｍｍの透明積層体用中間膜をそれぞれ作製した。
なお、表１中、共重合体（Ａ）は、エチレン−酢酸ビニル共重合体（三井デュポンポリケミカル社製「ＥＶＡＦＬＥＸ３６０」）、樹脂（Ｂ）は、アルケマ社製「ノーソレックス」、油分（Ｃ）は、新日本石油社製「日石ハイゾールＳＡＳ−ＬＨ」を、それぞれ表す。
【００５０】
なお、樹脂（Ｂ）のｔａｎδ値を、損失係数測定器（リオン社製、ＲＩＯＮ ｓｏｕｎｄ ａｎｄ ｖｉｂｒａｔｉｏｎ ｓｉｇｎａｌ ａｎａｌｙｚｅｒ ＳＡ−７４）を用いて周波数１０００Ｈｚの条件で測定したところ、極大値は１．０であり、その温度は５０℃であった。
【００５１】
各実施例及び比較例で得られた透明積層体用中間膜を、ポリカーボネート（ＰＣ）板を片側に用い、その反対側に厚さ３ｍｍのフロートガラス板（３００ｍｍ×３００ｍｍ）の間に挟み、このサンドイッチ体をゴムバックに入れ、１０ｔｏｒｒの真空度で２０分間脱気した後、脱気状態のまま９０℃のオーブンに移し、この温度で１０分間保持することによりＰＣ板／中間膜／ガラスとを接着させて、透明積層体を製作した。
【００５２】
（評価）
実施例及び比較例で作製した透明積層体用中間膜及び透明積層体について、以下の評価を行った。結果を表１に示した。
【００５３】
（ｔａｎδ値）
実施例及び比較例で作製した透明積層体について、動的粘弾性スペクトル測定器（ＩＴ計測制御社製、品番：ＤＶＡ２００）により周波数１０Ｈｚでのｔａｎδ値を測定した（昇温５℃／分）。共重合体（Ａ）のｔａｎδ値の極大値、並びに、樹脂（Ｂ）と油分（Ｃ）との混合物（比較例２、３については樹脂（Ｂ）のみ、以下同じ）のｔａｎδの極大値、及び、混合物の０〜４０℃の温度範囲におけるｔａｎδ値の最高値をそれぞれ測定した。
【００５４】
（遮音性能）
樹脂（Ｂ）と油分（Ｃ）との混合物の０〜４０℃の温度領域におけるｔａｎδ値から、以下の基準により遮音性能を評価した。
○：最高値が０．２以上
×：最高値が０．２未満
【００５５】
（接着性）
実施例及び比較例で作製した透明積層体において、透明積層体用中間膜とポリカーボネート基板との間の接着性を次の方法で評価した。
ポリカーボネート基板（ＰＣ）を片側に用い、その反対側にポリエステルフィルムを用い、その間に中間膜（製作直後）を挟み、厚さ３ｍｍの剛直体であるフロートガラス板（３００ｍｍ×３００ｍｍ）の間に挟み、このサンドイッチ体をゴムバックに入れ、１０ｔｏｒｒの真空度で２０分間脱気した後、脱気状態のまま９０℃のオーブンに移し、この温度で１０分間保持することによりＰＣ板と中間膜とを接着させて、合わせ積層体を製作した。
これを幅２ｍｍ長さ１００ｍｍにカットして試料とした。この試料の端部の中間膜を剥離させ、この剥離させた中間膜の端部を、引張試験機（テンシロンＵＣＥ５００：オリエンテック社製）を用い、引張り速度５００ｍｍ／分で９０度に引っ張って剥離強度を測定した。剥離強度が３．０ｋｇ／ｃｍ以上であれば中間膜とＰＣの接着強度は充分と考えられるので○、それ未満を×と判定した。
【００５６】
（総合判定）
実施例及び比較例で作製した透明積層体用中間膜の透明積層体としての性能を以下の基準により判定した。
○：接着性及び遮音性能に優れ、透明積層体用中間膜としての性能を充分に有する
×：接着性及び／又は遮音性能に劣り、透明積層体用中間膜としての性能が不充分である
【００５７】
【表１】
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明によれば、透明ガラス板及び透明樹脂板に対する接着性に優れるとともに、常温付近で優れた遮音性能を有する透明積層体用中間膜、及び、該透明積層体用中間膜を用いてなる透明積層体を提供することができる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂及び油分の混合物からなる相とが、相分離構造を形成し、かつ、
前記混合物の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）の極大値が０〜５０℃の温度範囲に存在することを特徴とする透明積層体用中間膜。
【請求項２】
０〜５０℃の温度範囲において動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂は、ポリノルボルネンであることを特徴とする請求項１記載の透明積層体用中間膜。
【請求項３】
請求項１又は２記載の透明積層体用中間膜が、一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板で挟持されてなることを特徴とする透明積層体。
【請求項１】
エチレン−酢酸ビニル共重合体からなる相と、動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂及び油分の混合物からなる相とが、相分離構造を形成し、かつ、
前記混合物の動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）の極大値が０〜５０℃の温度範囲に存在することを特徴とする透明積層体用中間膜。
【請求項２】
０〜５０℃の温度範囲において動的粘弾性測定装置による損失正接（ｔａｎδ値）が０．５以上となる極大値が存在する樹脂は、ポリノルボルネンであることを特徴とする請求項１記載の透明積層体用中間膜。
【請求項３】
請求項１又は２記載の透明積層体用中間膜が、一対の透明ガラス板及び／又は透明樹脂板で挟持されてなることを特徴とする透明積層体。
【公開番号】特開２００７−２９７５７１（Ｐ２００７−２９７５７１Ａ）
【公開日】平成１９年１１月１５日（２００７．１１．１５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−１２９０５４（Ｐ２００６−１２９０５４）
【出願日】平成１８年５月８日（２００６．５．８）
【出願人】（０００００２１７４）積水化学工業株式会社 (5,781)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年１１月１５日（２００７．１１．１５）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年５月８日（２００６．５．８）
【出願人】（０００００２１７４）積水化学工業株式会社 (5,781)
【Ｆターム（参考）】
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