フィルム状導電性接着剤
【課題】 フィルム状導電性接着剤の貯蔵安定性を損なうことなく、接続時の加熱温度の低減、加熱加圧時間の短縮を達成できるフィルム状導電性接着剤を提供する。
【解決手段】 (A)エポキシ樹脂；（B-1)イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；(B-2)イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を、前記イミダゾール系硬化剤粒子の融点（mp）〜当該融点より40℃高い温度（mp＋40℃）で10分未満熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び(C)導電性粒子を含むフィルム状導電性接着剤を含有し、前記（B-1)マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤と前記(B-2)熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤の合計量に対する、(B-2)の含有重量比率は、0.3％以上20％未満である。
【解決手段】 (A)エポキシ樹脂；（B-1)イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；(B-2)イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を、前記イミダゾール系硬化剤粒子の融点（mp）〜当該融点より40℃高い温度（mp＋40℃）で10分未満熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び(C)導電性粒子を含むフィルム状導電性接着剤を含有し、前記（B-1)マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤と前記(B-2)熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤の合計量に対する、(B-2)の含有重量比率は、0.3％以上20％未満である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、ＬＣＤのガラスパネルとフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）のような回路基板同士の接着に使用されるフィルム状導電性接着剤のように、加熱硬化反応により被接合部材同士を接着させるフィルム状導電性接着剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＬＣＤのガラスパネルとフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）のような回路基板同士の接続に、接着性樹脂中に導電性粒子を分散させたフィルム状の導電性接着剤を用いる方法がある。この方法は、被接合部材同士の間にフィルム状導電性接着剤を挟み、加熱加圧することで、被接合部材の面方向の隣接端子間では電気的絶縁性を保ちつつ、向かい合う被接合部材の端子間では導電性粒子が介在することにより、電気的に導通するように接続させる方法である。
【０００３】
フィルム状導電性接着剤としては、例えば、特開２００６−２９９０２５号公報（特許文献１）や特開２００７−１１２９４９号公報（特許文献２）に開示されているように、バインダー成分としてエポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂、当該樹脂の硬化剤、及び導電性粒子を含有する樹脂組成物をフィルム成形したものが用いられており、導電性粒子がフィルムの厚み方向に配向されたもの（フィルム状異方導電性接着剤）もある。
【０００４】
このようなフィルム状異方導電性接着剤では、保存安定性の観点から室温での硬化反応が抑制されるとともに、接続時の加熱加圧により硬化反応が速やかに開始できるようにする必要があることから、潜在性硬化剤が用いられている。
【０００５】
潜在性硬化剤としては、バインダー樹脂であるエポキシ樹脂との組合せにおいて、例えば、特開２００６−２４９３４２号公報（特許文献３）の段落番号００２９、特開２００７−９１９５９号公報（特許文献４）の段落番号００２１、特開２０１０−４４９６７号公報（特許文献５）の段落番号００２３に記載されているようなマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤が好ましく用いられている。
【０００６】
マイクロカプセル型潜在性硬化剤は、潜在性硬化剤の中では、長期保存性、速硬化性のバランスに優れているものであるが、通常、フィルムの加熱到達温度１８０℃〜２００℃、加熱時間（到達温度までの昇温時間含む。以下、同様）１０〜２０秒間の条件を必要とする。
近年、生産性の観点から、加熱加圧時間の短縮が求められている。また、加熱時間が長いと、被接合部材である回路基板の受ける熱量が増大しすぎて、伸びたりしてしまうことがあり、この場合、回路基板上の端子間距離が大きくなって、ひいては、相対する被接合部材の電極同士にずれが生じるといった問題を惹起することになる。このような点からも、加熱加圧時間の短縮が求められている。
【０００７】
マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤において、低温短時間硬化と保存安定性のバランスを改善した導電性接着剤として、特許第３９４７５３２号公報（特許文献６）に、マイクロカプセル型潜在性硬化剤の一部を、３５℃以上６０℃以下で２日以上加熱することが提案されている。具体的には、４０〜５０℃で８時間〜５日間予備加熱したマイクロカプセル型潜在性硬化剤を一部混合した導電性接着剤の反応率、保存性が示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００６−２９９０２５号公報
【特許文献２】特開２００７−１１２９４９号公報
【特許文献３】特開２００６−２４９３４２号公報
【特許文献４】特開２００７−９１９５９号公報
【特許文献５】特開２０１０−４４９６７号公報
【特許文献６】特許第３９４７５３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献６において、保存安定性の指標としては、４０℃、３日間放置後のタックが放置前の７０％以下、放置前の樹脂フロー係数が７０％以上、マイクロカプセル化イミダゾール誘導体エポキシ化合物とトルエンとを混合した混合物を４０℃にて９０分間放置した後の粘度が放置前の３倍以下といった指標が示されており、また、低温短時間硬化性の指標としては、「３ＭＰａにて１０秒間で１７０℃まで昇温する加熱加圧条件下で圧着した際の反応率が７０％以上である」ことと説明されている（段落番号００７５）。このような指標によると、３５℃以上６０℃以下で２日以上加熱することは、保存安定性については効果が認められるものの、本発明が目的とする加熱加圧時間の短縮のためには、有効な手段とは言い難い。
【００１０】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、フィルム状導電性接着剤の貯蔵安定性を損なうことなく、接続時の加熱温度の低減、加熱加圧時間の短縮を達成できるフィルム状導電性接着剤を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
すなわち、本発明のフィルム状導電性接着剤は、（Ａ）エポキシ樹脂；（Ｂ−１）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；（Ｂ−２）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を、前記イミダゾール系硬化剤粒子の融点（ｍｐ）〜当該融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）で１０分未満熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び（Ｃ）導電性粒子を含むフィルム状導電性接着剤を含有し、
前記（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤と前記（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤の合計量（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））に対する、（Ｂ−２）の含有重量比率は、０．３％以上２０％未満である。
【００１２】
前記（Ｂ−２）の熱処理温度が８０℃以上１００℃以下であることが好ましく、前記（Ｂ−２）の熱処理の加熱時間は３０秒以上５分以内であることが好ましい。
【００１３】
前記（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）のマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、液状エポキシ樹脂に分散されていることが好ましく、前記（Ｃ）導電性粒子は、アスペクト比５以上の針状粒子であることが好ましい。この場合、当該針状粒子は、フィルムの厚み方向に配向されていることが好ましい。
【００１４】
なお、本発明においていう「融点」は、ＤＳＣ（differential scanning calorimeter：示差走査熱量計）により測定される温度である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明のフィルム状導電性接着剤は、硬化剤として用いられているマイクロカプセル型潜在性硬化剤の一部が、被接続部材の接合作業における加熱加圧処理の早期の段階で、バインダー樹脂と硬化反応を開始できるので、接合作業における加熱時間を短縮できる。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下に本発明の実施の形態を説明するが、今回、開示された実施の形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【００１７】
〔接着剤用組成物及びその製造方法〕
はじめに、本発明のフィルム状導電性接着剤の原料となる接着剤用組成物について説明する。
本発明のフィルム状導電性接着剤の原料となる接着剤用組成物は、必須成分として、（Ａ）エポキシ樹脂；（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び（Ｃ）導電性粒子を含むフィルム状接着剤を含有する。
以下、各成分について順に説明する。
【００１８】
（Ａ）エポキシ樹脂
エポキシ樹脂は、その硬化物が、機械的特性、電気的特性、熱的特性、耐薬品性、接着性等の点で優れているという理由から、導電性接着剤の分野のバインダー成分として、好ましく用いられる。
【００１９】
接着剤のバインダー成分となるエポキシ樹脂は、分子中にエポキシ基をもつポリマーであればよく、重合度、分子量、種類などは特に限定しない。例えば、重合度が１以下、重量平均分子量が７００以下で、常温で液状を示す液状エポキシ樹脂、重合度が１超の固形エポキシ樹脂、さらには重合度１００以上の高分子量のエポキシ樹脂に該当するフェノキシ樹脂などのいずれであってもよい。また、種類としても、例えば、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、その蒸留品、ナフタレン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ樹脂、アルコキシ含有シラン変性エポキシ樹脂、フッ素化エポキシ樹脂、ゴム変性エポキシ樹脂等の変性エポキシ樹脂を用いてもよい。
これらのエポキシ樹脂は、単独又は必要に応じて、分子量、反応性、軟化点などが異なる種類のエポキシ樹脂と組み合わせて用いてもよい。
好ましくは加熱早期の段階から硬化反応が進行できるように、液状エポキシ樹脂を含み、さらにフィルム形成性の点からフェノキシ樹脂を含んだ、２種以上のエポキシ樹脂の組合せとして含有される。
【００２０】
接着剤用組成物におけるエポキシ樹脂の含有率は、同一面上の電極間の絶縁性保持の点から、通常、５０〜９０重量％程度であり、好ましくは５０〜８０重量％程度である。
【００２１】
（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（未処理マイクロカプセル型硬化剤）
マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤とは、Ａ成分であるエポキシ樹脂の硬化剤として作用する、常温で固体粉末のイミダゾール系誘導体を核とし、当該核を膜で被覆したものである。以下、前記核を、「硬化剤本体」と称して、核と被覆膜の組合せを意味するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（マイクロカプセル粒子）と区別する。
【００２２】
硬化剤本体となるイミダゾール系誘導体としては、エポキシ化合物とイミダゾール化合物あるいはイミダゾール化合物のカルボン酸塩との付加物を、適当な粒度に粉砕したものが好ましく用いられる。
【００２３】
上記イミダゾール化合物としては、イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−エチル−４メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−エチル−５−メチルイミダゾール、２−フェニル−３−メチル５−ヒドロキシメチルイミダゾールなどが挙げられる。
【００２４】
上記エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びブロム化ビスフェノールＡ等のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、ダイマー酸ジグリシジルエステル、フタル酸ジグリシジルエステル等が挙げられる。
【００２５】
被覆膜としては、（Ａ）エポキシ樹脂との相性が良好であるという理由から、ウレタン結合を有する被膜が好ましく用いられる。具体的には、硬化剤本体である粉体表面のＯＨ基に、イソシアネート基を有する化合物を重合反応させて得られる被膜が好ましく用いられる。
【００２６】
上記イソシアネート化合物としては、例えば、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネートなどが挙げられる。これらのイソシアネート化合物を、常温にて、上記硬化剤本体である固体粉末表面において重合することにより、硬化剤本体を被覆する被膜が形成される。
【００２７】
以上のようなマイクロカプセル型潜在性硬化剤は、通常、平均粒子径１〜１０μｍであることが好ましい。ここで、平均粒子径の測定は、レーザー回折型測定装置ＲＯＤＯＳ ＳＲ型（ＳＹＭＰＡＴＥＣ ＨＥＲＯＳ&ＲＯＤＯＳ）を用いて、キシレン有機溶剤により固形分として取り出したマイクロカプセル粒子を測定し、体積積算平均粒子径を平均粒子径とした。
【００２８】
以上のような構成を有するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤としては、マイクロカプセル粒子単独でなく、液状エポキシ樹脂などに分散させた状態で用いられてもよい。マイクロカプセル粒子を液状エポキシ樹脂中に分散させてなる硬化剤は、フィルム状接着剤における分散性に優れ、フィルム状接着剤を用いた接合作業のための加熱早期の段階で開始する硬化反応の均一化に寄与できる。マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤としては、市販のものを用いてもよく、液状エポキシ樹脂に分散させてなる硬化剤の市販品としては、例えば、旭化成製のノバキュアシリーズが挙げられる。
【００２９】
（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（熱処理済マイクロカプセル型硬化剤）
（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（以下、「熱処理済マイクロカプセル型硬化剤」と称する場合がある）は、当該マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を構成する硬化剤本体の融点（ｍｐ）〜融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）で、１０分未満熱処理したものである。
【００３０】
熱処理温度は、使用するマイクロカプセル型イミダゾール潜在性硬化剤に用いられている硬化剤本体の融点（ｍｐ）以上の温度で、当該硬化剤本体の種類、融点により適宜選択される。熱処理温度の下限は、硬化剤本体の融点（ｍｐ）以上、好ましく融点より１０℃高い温度（ｍｐ＋１０℃）である。また、熱処理温度の上限は、融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）、好ましくは３０℃高い温度（ｍｐ＋３０℃）、より好ましくは（ｍｐ＋２０℃）以下である。通常、硬化剤本体として用いられるイミダゾール系誘導体の融点が一般に８０〜９０℃であることから、熱処理温度は、８０℃程度〜１２０℃が好ましく、より好ましくは９０℃〜１１０℃である。ここで、硬化剤本体の融点は、マイクロカプセル型イミダゾール潜在性硬化剤を、ＤＳＣで測定して得られるチャートの立ち上がり温度をいう。
【００３１】
熱処理時間は、使用するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤に用いられている硬化剤本体の種類、熱処理温度により適宜選択されるが、好ましくは３０秒以上５分以内である。ここで、熱処理時間には、熱処理温度に保持されている時間及び熱処理温度に到達するまでの時間の合計をいう。
【００３２】
熱処理済マイクロカプセル型硬化剤は、硬化剤本体として用いられるイミダゾール系誘導体の融点以上の温度に短時間曝されることにより、硬化剤本体の一部が溶融して、流動化し、被覆膜から溶出したようになっていると考えられる。従って、未処理マイクロカプセル型硬化剤の場合には、被膜の溶融あるいは硬化剤本体の溶融溶出まで硬化反応が開始されないが、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の場合には、接続工程におけるフィルム状接着剤の加熱昇温過程において、未処理マイクロカプセル型硬化剤よりも、早い段階での硬化反応開始が可能になると考えられる。
この点、熱処理温度が硬化剤本体の融点よりも高すぎたり、熱処理時間が長すぎると、硬化剤本体が完全に被膜から溶出してしまい、潜在性硬化剤としての機能が損なわれる。
【００３３】
以上のような熱処理は、上記熱処理温度に設定した高温槽に、熱処理時間だけ放置することにより行ってもよいし、マイクロカプセル型潜在性硬化剤を直接加熱することにより行ってもよい。また、マイクロ波や高周波による電磁誘導加熱により行ってもよい。
【００３４】
以上のような熱処理に供するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、（Ｂ−１）として用いられるようなマイクロカプセルイミダゾール系潜在性硬化剤と同様のものを用いることができる。マイクロカプセル粒子が液状エポキシ樹脂に分散されたものであってもよい。例えば、（Ｂ−１）と同様に、市販品である、旭化成製のノバキュアシリーズを用いてもよい。マイクロカプセル粒子が液状エポキシ樹脂に分散されたものである場合、硬化剤本体の融点は、液状エポキシ樹脂に分散された状態でＤＳＣで測定して得られたチャートの立ち上がり温度をいう。
【００３５】
また、熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の原料となるマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（マイクロカプセル粒子）のサイズも、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル潜在性硬化剤と同様に、平均粒子径１〜１０μｍであることが好ましい。
【００３６】
（Ｂ−２）の原料となるマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、（Ｂ−１）のマイクロカプセル潜在性硬化剤と同種類、同サイズ（平均粒子径）のものであってもよいし、異なる種類であってもよい。好ましくは同種類である。特に、未処理マイクロカプセル型硬化剤及び熱処理済マイクロカプセル型硬化剤として、液状エポキシ樹脂に分散させたものを用いる場合には、同種類のものを用いることで、液状エポキシ樹脂中の分散の均質度を高めることができる。
【００３７】
なお、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル型潜在性硬化剤は、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤で必須要件として行う熱処理を行っていないという意味であり、硬化剤本体の融点以下の温度で１時間以上行うような熱処理、例えば、特許文献６で示されているような保存性向上のために行う熱処理を施すことを排除しているものではない。また、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型潜在性硬化剤についても、本発明の必須要件として行う融点以上の温度での加熱処理とは別に、保存性向上、その他の目的のために、融点以下の温度での加熱処理が施されていてもよい。
【００３８】
（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の混合型マイクロカプセル硬化剤における含有重量割合（（Ｂ−２）／（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））は、０．３％以上２０％未満であることが好ましく、より好ましくは１〜１０％である。
熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の含有比率が低すぎると、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の含有による効果が得られにくい。一方、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の含有率が２０重量％以上になると、硬化反応が開始しやすいという熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の特性に基づいて、フィルム状接着剤を作成時（溶媒乾燥工程）に一部硬化が開始してしまうおそれがあり、その結果、得られる接合部の接続信頼性が低下する傾向にある。
【００３９】
以上のように、本発明のフィルム状導電性接着剤に用いられる接着剤組成物において、エポキシ樹脂に対する硬化剤は、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル型硬化剤と（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の混合物である。以下、この混合物を称呼するときは、「混合型マイクロカプセル硬化剤」と呼称する場合がある。
【００４０】
接着剤用組成物における混合型マイクロカプセル硬化剤は、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル型潜在性硬化剤と（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤とを、上記混合割合で混合することによって調製してもよいし、両者が液状エポキシ樹脂に分散されている場合には、各々液状エポキシ樹脂に分散されたものを混合してもよいし、混合後、液状エポキシ樹脂に分散してもよい。
また、両者が同種類のマイクロカプセル型潜在性硬化剤の場合には、一部だけ熱処理することにより（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤を調製した後、残りのマイクロカプセル潜在性硬化剤（Ｂ−１に該当)と混合することにより、混合型マイクロカプセル硬化剤としてもよい。
【００４１】
また、接着剤用組成物において、（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）は、混合型マイクロカプセル硬化剤（（Ｂ−１）と（Ｂ−２）の合計量）として、（Ａ）エポキシ樹脂に対して、重量比（エポキシ樹脂：混合型マイクロカプセル硬化剤）で３：１〜１：３程度の割合で含有することが好ましい。
【００４２】
（Ｃ）導電性粒子
導電性粒子としては、導電性を有する粒子であればよく、例えば、半田粒子、ニッケル粒子、金メッキニッケル粉、銅粉末、銀粉末、ナノサイズの金属結晶、金属の表面を他の金属で被覆した粒子等の金属粒子；スチレン樹脂、ウレタン樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、スチレン−ブタジエン樹脂等の樹脂粒子に金、ニッケル、銀、銅、半田などの導電性薄膜で被覆した粒子等が使用できる。このような導電性粒子の粒径は特に限定しないが、通常、平均粒径０．１〜５μｍである。
【００４３】
これらのうち、導電性粒子を所定方向（本発明においてはフィルムの厚み方向）に配向させやすいという点から、磁性を有する粒子が好ましく用いられる。また、導電性粒子を厚み方向に配向させやすいという観点から、アスペクト比５以上の導電性粒子が好ましく用いられる。具体的には、微細な金属粒が直鎖状につながった形状、あるいは、針状粒子が好ましく用いられる。このような導電性粒子は、フィルム成形の際に磁場の作用により、厚み方向に配向させることができる。
【００４４】
導電性粒子の含有量は、用途により異なるが、回路基板の接合に用いられる異方導電性接着剤では、同一面上に並置された隣接する電極間間隙を導通させるには不十分な量で、且つ相対する電極間を導通させることができる量であり、具体的には、導電性接着剤の全体積に対して、０．０１〜１０体積％であることが好ましく、より好ましくは０．０１〜１体積％である。
【００４５】
（Ｄ）その他の添加剤
本発明の異方性導電性接着剤には、上記成分の他、必要に応じて、補強材、充填剤、カップリング剤、硬化促進剤、難燃化剤などを含有してもよい。
【００４６】
また、バインダー成分用樹脂としては、Ａ成分であるエポキシ樹脂以外に、必要に応じて、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエステルイミド樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン樹脂等の他の熱硬化性樹脂を含有してもよいし、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂等の熱可塑性樹脂などを含有してもよい。
【００４７】
以上のような組成を有する接着剤用組成物は、（Ａ）〜（Ｃ）成分を所定割合で同時に混合することにより調製してもよいし、別に（Ｂ−１）と（Ｂ−２）とを混合して混合型マイクロカプセル硬化剤を予め調製し、この硬化剤と他の成分とを所定割合で混合することにより調製してもよいし、さらに、（Ａ）成分、（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）を混合した後、（Ｃ）導電性粒子を混合することにより調製してもよい。（Ｄ）その他の添加剤を含む場合、その他の添加剤の添加順序は特段限定しない。
【００４８】
以上のようにして調製される接着剤用組成物は、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル硬化剤において、硬化剤本体の一部が被膜から一部溶出したようになっていると考えられるが、室温においては、（Ａ）エポキシ樹脂の粘度が高く、（Ｂ−２）の拡散は抑制されているので、室温で貯蔵中の硬化反応は抑制されている。よって、常温保存中に進行する硬化反応があっても少なく、室温保存性に支障を与えるほどではない。
【００４９】
〔フィルム状導電性接着剤〕
本発明のフィルム状導電性接着剤は、以上のような成分を含有する接着剤用組成物をフィルム状に成形したものである。フィルム状導電性接着剤の製造方法は特に限定しないが、通常、以下のような方法で製造される。
【００５０】
接着剤用組成物を、希釈用溶剤に溶解して、接着剤の塗工用溶液を調製する。ここで、希釈用有機溶剤は、マイクロカプセル型潜在性硬化剤の被覆膜、硬化剤本体に対して不活性な溶剤、例えば、トルエン、キシレン、ベンゼン、酢酸エチル、酢酸ブチル、芳香族炭化水素などが挙げられる。フィルム状導電性接着剤が異方導電性接着剤の場合、乾燥中に、導電性粒子が厚み方向に配向できるような揮発速度を有する溶剤が好ましく用いられる。具体的には、ＰＧＭＥＡ、セロソルブアセテート、ブチルカルビトールアセテート、エチルカルビトールアセテート等のエステル系が好ましく用いられる。
前記塗工用溶液の固形分率としては、特に限定しないが、４０〜７０重量％であることが好ましい。
【００５１】
調製した塗工用溶液を、基材フィルム上に塗工、流延、加熱乾燥してフィルム状とする。
フィルム状導電性接着剤を製造するための乾燥温度は、使用する有機溶剤により異なるが、通常、６０〜８０℃程度である。この程度であれば、（Ａ）エポキシ樹脂は溶融しないため、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤において、硬化剤本体が硬化反応を開始しやすい状態で存在していても、実質的に硬化反応は開始できない。
【００５２】
フィルム状導電性接着剤が、（Ｃ）導電性粒子を含有する場合、加熱乾燥前または同時に、磁場を通過させて、導電性粒子を厚み方向に整列させておくことが好ましい。
フィルム状導電性接着剤の厚みは、特に限定しないが、通常１０〜５０μｍであり、好ましくは１５〜４０μｍである。
【００５３】
本発明のフィルム状導電性接着剤は、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル硬化剤において、硬化剤本体の一部が、被膜の網目から溶出したような状態になっていると考えられる。従って、接続作業の加熱早期、すなわちエポキシ樹脂が溶融しはじめると硬化反応を開始できる。換言すると、従来、加熱により、マイクロカプセル型潜在性硬化剤の硬化剤本体が溶出し、バインダー樹脂が溶融して流動すると、硬化剤本体が拡散して硬化反応が開始していた。これに対して、本発明では、すでに一部の硬化剤本体が被膜表面に付着したような状態になっていると考えられるので、バインダー樹脂の溶融流動がはじまるとともに、硬化剤本体がエポキシ樹脂中に早期に分散することが可能となる。その結果、本発明のフィルム状導電性接着剤は、従来のフィルム状導電性接着剤よりも、加熱昇温の早期の段階で硬化反応が開始すると考えられ、ひいては、従来よりも早く硬化反応を終了させることが可能となる。このことは、加熱硬化時間を短縮できること、ひいては、接着剤の加熱硬化に必要な熱量総量を減らすことができることを意味する。
【実施例】
【００５４】
本発明を実施するための最良の形態を実施例により説明する。実施例は、本発明の範囲を限定するものではない。
【００５５】
〔混合型マイクロカプセル型硬化剤の調製〕
マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤として、マイクロカプセル型イミダゾール系硬化剤を液状エポキシ樹脂中に分散させたもの（旭化成イーマテリアルズ株式会社製のノバキュアＨＸ３９３２）を用いた。ノバキュアＨＸ３９３２に含まれるマイクロカプセル粒子は約３５重量％程度であり、硬化剤本体であるイミダゾール誘導体の融点は約８０℃である。ここで、融点は、ノバキュアＨＸ３９３２についてＤＳＣ（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ）で測定して得られたチャートの立ち上がり温度である。
【００５６】
このマイクロカプセル型潜在性硬化剤の一部を表１に示す熱処理条件で熱処理して、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤（Ｂ−２）とした。ここで、熱処理は、上記マイクロカプセル型潜在性硬化剤を、表１に示す温度に設定した高温槽に、表１に示す時間だけ放置することにより行った。
得られた熱処理済マイクロカプセル型硬化剤（Ｂ−２）と、未処理の熱処理硬化剤（Ｂ−１）とを、表１に示す重量割合で混合した混合型マイクロカプセル硬化剤を用いた。
尚、本実施例で使用する混合型マイクロカプセル硬化剤は、液状エポキシ樹脂中にマイクロカプセル粒子が分散した状態のものをいう。
【００５７】
〔接着剤用組成物の調製〕
エポキシ樹脂として、４種類のエポキシ樹脂（（ａ）ＪＥＲ（株）製のエピコート１２５６（重量平均分子量５万）、（ｂ）ＪＥＲ（株）製エピコート１００４（重量平均分子量１６００）、（ｃ）ＤＩＣ（株）製のＴＳＲ９６０（ゴム変性エポキシ樹脂）、及び（ｄ）ＤＩＣ（株）製のエピクロン４０３２Ｄ）を用いた。
【００５８】
これらのエポキシ樹脂（ａ）〜（ｄ）、及び上記で調製した混合型マイクロカプセル硬化剤（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））を、重量比でａ：ｂ：ｃ：ｄ：（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））＝５５：２０：１５：１０：５０の割合で混合し、希釈用溶剤（カルビトールアセテート：酢酸ブチル＝９０：１０の混合溶媒）に溶解し、遠心攪拌ミキサーを用いて３分間混合して、固形分６０％の均質溶液を調製した。尚、混合型マイクロカプセル硬化剤の上記配合量は、液状エポキシ樹脂にマイクロカプセル粒子を分散させた状態の重量を示している。
【００５９】
次いで、導電性粒子として、１μｍから１２μｍまでの鎖長分布を有する直鎖状ニッケル微粒子を、固形分の総量（Ｎｉ粉末＋樹脂＋硬化剤）に占める割合で表される金属充填率が０．２体積％となるように添加した後、遠心ミキサーを用いて撹拌することで均一分散させ、混合型マイクロカプセル混合硬化剤の種類が異なる、９種類の塗工用溶液Ｎｏ．１〜９を調製した。
【００６０】
〔フィルム状導電性接着剤の作製及び評価〕
熱処理したＰＥＴフィルム上に、上記で調製した塗工用溶液Ｎｏ．１〜９を、ドクターナイフを用いて塗布した後、磁束密度１００ｍＴの磁場中、６０℃で３０分間、乾燥、固化させることにより、導電性粒子が磁場方向に配向した、厚み２０μｍのフィルム状異方導電性接着剤を作製した。ただし、熱処理時間１０分とした塗工溶液Ｎｏ．７、熱処理温度１２０℃の塗工溶液Ｎｏ．９は、いずれも熱硬化によりマイクロカプセル潜在性硬化剤の潜在性が損なわれたためか、塗工液の粘度が高くなりすぎて、フィルム状異方導電性接着剤を作成できなかった。
【００６１】
作成したフィルム状異方導電性接着剤について、下記評価方法に基づいて、測定評価した。評価結果を、フィルム状導電性接着剤の作製に用いた混合型マイクロカプセル硬化剤の種類とともに、表１に示す。
【００６２】
（１）初期抵抗（Ω）
幅５０μｍ、高さ１８μｍのＡｕメッキしたＣｕ回路が５０μｍの間隔をあけて１２４本配列されたＦＰＣと、幅１５０μｍのＩＴＯ回路が５０μｍ間隔をあけて形成されたガラス基板とを用意した。その後、両者を、１２４か所の接続抵抗が測定可能なデイジーチェーンを形成するように向かい合わせて配置し、上記で作製したフィルム状導電性接着剤Ｎｏ．１〜６、８を用いて、フィルム状導電性接着剤の到達温度１８０℃、加熱時間（到達温度までの昇温時間含む）６秒間、３ＭＰａの圧力で加圧して接着させ、ＦＰＣとガラス基板との接合体を得た。
上記で作成した接合体において、接続された１２４か所の抵抗値を四端子法により求め、その値を１２４で除することで、１か所当たりの接続抵抗を算出した。
【００６３】
（２）耐熱・耐湿試験
（１）で作製した接合体を８５℃、８５％ＲＨに設定した高温高湿槽内に投入し、１００時間経過後に取り出した後、抵抗値を測定した。
【００６４】
〔参考例〕
Ｎｏ．６のフィルム状導電性接着剤を用いて、フィルム状導電性接着剤の到達温度１８０℃、加熱時間（到達温度までの昇温時間含む）８秒間、３ＭＰａの圧力で加圧して接着させ、ＦＰＣとガラス基板との接合体を得、上記評価方法に基づいて、当該接合体の初期抵抗及び耐熱・耐湿試験１００時間後の抵抗値を測定した。初期抵抗０．３５Ωであり、１００時間の抵抗値は０．５２Ωであった。
【００６５】
【表１】
【００６６】
Ｎｏ．１〜６は、いずれも、硬化剤本体の融点より２０℃程度高い１００℃で３分間の熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤を含有する塗工液を用いて作製されたフィルム状導電性接着剤である。このフィルム状導電性接着剤を用いて接続した接合体は、接続時の加熱時間を従来よりも短縮したにもかかわらず、初期抵抗値、１００時間後の抵抗値は、参考例と同程度であり、接続時の加熱時間を短縮しても、所定の接続信頼性を確保できることがわかった。
【００６７】
Ｎｏ．８は、熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有割合はＮｏ．１，４と同じであったが、初期抵抗、耐熱・耐湿試験後の抵抗値が、Ｎｏ．１，４の２倍程度にまで増大していた。加熱処理時間が短いため、熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤において、熱処理による硬化反応開始の早期化効果を付与できなったためと考えられる。
【００６８】
Ｎｏ．６は、硬化剤総量に対する熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有率が０．２重量％の場合であり、初期抵抗、耐熱・耐湿試験後の抵抗値のいずれも、Ｎｏ．１〜４と比べて高かった。熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有割合が少なすぎるため、硬化反応の開始の早期化効果が得られず、結果として、短縮された接続時の加熱時間内では、硬化反応が不十分だったためと考えられる。
【００６９】
硬化剤総量における熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有率が２０重量％であるＮｏ．５も、初期抵抗、耐熱・耐湿試験後の抵抗値がＮｏ．１〜４よりも高くなっていた。熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有割合が高かったため、フィルム状接着剤の作製時に若干の硬化反応が起こってしまい、接続時の加熱処理過程におけるエポキシ樹脂の流動性がＮｏ．１〜４のフィルム状接着剤よりも劣ったためではないかと考えられる。つまり、向かい合う被接合部材の端子間間隙にエポキシ樹脂が残存し、当該間隙における導電性粒子の含有率が結果として低下したためではないかと考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００７０】
本発明のフィルム状接着剤を用いれば、接合作業における加熱時間を短縮できるので、フィルム状導電性接着剤の加熱反応による接続作業の効率化、省エネルギー化を図ることができる。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、ＬＣＤのガラスパネルとフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）のような回路基板同士の接着に使用されるフィルム状導電性接着剤のように、加熱硬化反応により被接合部材同士を接着させるフィルム状導電性接着剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＬＣＤのガラスパネルとフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）のような回路基板同士の接続に、接着性樹脂中に導電性粒子を分散させたフィルム状の導電性接着剤を用いる方法がある。この方法は、被接合部材同士の間にフィルム状導電性接着剤を挟み、加熱加圧することで、被接合部材の面方向の隣接端子間では電気的絶縁性を保ちつつ、向かい合う被接合部材の端子間では導電性粒子が介在することにより、電気的に導通するように接続させる方法である。
【０００３】
フィルム状導電性接着剤としては、例えば、特開２００６−２９９０２５号公報（特許文献１）や特開２００７−１１２９４９号公報（特許文献２）に開示されているように、バインダー成分としてエポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂、当該樹脂の硬化剤、及び導電性粒子を含有する樹脂組成物をフィルム成形したものが用いられており、導電性粒子がフィルムの厚み方向に配向されたもの（フィルム状異方導電性接着剤）もある。
【０００４】
このようなフィルム状異方導電性接着剤では、保存安定性の観点から室温での硬化反応が抑制されるとともに、接続時の加熱加圧により硬化反応が速やかに開始できるようにする必要があることから、潜在性硬化剤が用いられている。
【０００５】
潜在性硬化剤としては、バインダー樹脂であるエポキシ樹脂との組合せにおいて、例えば、特開２００６−２４９３４２号公報（特許文献３）の段落番号００２９、特開２００７−９１９５９号公報（特許文献４）の段落番号００２１、特開２０１０−４４９６７号公報（特許文献５）の段落番号００２３に記載されているようなマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤が好ましく用いられている。
【０００６】
マイクロカプセル型潜在性硬化剤は、潜在性硬化剤の中では、長期保存性、速硬化性のバランスに優れているものであるが、通常、フィルムの加熱到達温度１８０℃〜２００℃、加熱時間（到達温度までの昇温時間含む。以下、同様）１０〜２０秒間の条件を必要とする。
近年、生産性の観点から、加熱加圧時間の短縮が求められている。また、加熱時間が長いと、被接合部材である回路基板の受ける熱量が増大しすぎて、伸びたりしてしまうことがあり、この場合、回路基板上の端子間距離が大きくなって、ひいては、相対する被接合部材の電極同士にずれが生じるといった問題を惹起することになる。このような点からも、加熱加圧時間の短縮が求められている。
【０００７】
マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤において、低温短時間硬化と保存安定性のバランスを改善した導電性接着剤として、特許第３９４７５３２号公報（特許文献６）に、マイクロカプセル型潜在性硬化剤の一部を、３５℃以上６０℃以下で２日以上加熱することが提案されている。具体的には、４０〜５０℃で８時間〜５日間予備加熱したマイクロカプセル型潜在性硬化剤を一部混合した導電性接着剤の反応率、保存性が示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００６−２９９０２５号公報
【特許文献２】特開２００７−１１２９４９号公報
【特許文献３】特開２００６−２４９３４２号公報
【特許文献４】特開２００７−９１９５９号公報
【特許文献５】特開２０１０−４４９６７号公報
【特許文献６】特許第３９４７５３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献６において、保存安定性の指標としては、４０℃、３日間放置後のタックが放置前の７０％以下、放置前の樹脂フロー係数が７０％以上、マイクロカプセル化イミダゾール誘導体エポキシ化合物とトルエンとを混合した混合物を４０℃にて９０分間放置した後の粘度が放置前の３倍以下といった指標が示されており、また、低温短時間硬化性の指標としては、「３ＭＰａにて１０秒間で１７０℃まで昇温する加熱加圧条件下で圧着した際の反応率が７０％以上である」ことと説明されている（段落番号００７５）。このような指標によると、３５℃以上６０℃以下で２日以上加熱することは、保存安定性については効果が認められるものの、本発明が目的とする加熱加圧時間の短縮のためには、有効な手段とは言い難い。
【００１０】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、フィルム状導電性接着剤の貯蔵安定性を損なうことなく、接続時の加熱温度の低減、加熱加圧時間の短縮を達成できるフィルム状導電性接着剤を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
すなわち、本発明のフィルム状導電性接着剤は、（Ａ）エポキシ樹脂；（Ｂ−１）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；（Ｂ−２）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を、前記イミダゾール系硬化剤粒子の融点（ｍｐ）〜当該融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）で１０分未満熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び（Ｃ）導電性粒子を含むフィルム状導電性接着剤を含有し、
前記（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤と前記（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤の合計量（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））に対する、（Ｂ−２）の含有重量比率は、０．３％以上２０％未満である。
【００１２】
前記（Ｂ−２）の熱処理温度が８０℃以上１００℃以下であることが好ましく、前記（Ｂ−２）の熱処理の加熱時間は３０秒以上５分以内であることが好ましい。
【００１３】
前記（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）のマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、液状エポキシ樹脂に分散されていることが好ましく、前記（Ｃ）導電性粒子は、アスペクト比５以上の針状粒子であることが好ましい。この場合、当該針状粒子は、フィルムの厚み方向に配向されていることが好ましい。
【００１４】
なお、本発明においていう「融点」は、ＤＳＣ（differential scanning calorimeter：示差走査熱量計）により測定される温度である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明のフィルム状導電性接着剤は、硬化剤として用いられているマイクロカプセル型潜在性硬化剤の一部が、被接続部材の接合作業における加熱加圧処理の早期の段階で、バインダー樹脂と硬化反応を開始できるので、接合作業における加熱時間を短縮できる。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下に本発明の実施の形態を説明するが、今回、開示された実施の形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【００１７】
〔接着剤用組成物及びその製造方法〕
はじめに、本発明のフィルム状導電性接着剤の原料となる接着剤用組成物について説明する。
本発明のフィルム状導電性接着剤の原料となる接着剤用組成物は、必須成分として、（Ａ）エポキシ樹脂；（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び（Ｃ）導電性粒子を含むフィルム状接着剤を含有する。
以下、各成分について順に説明する。
【００１８】
（Ａ）エポキシ樹脂
エポキシ樹脂は、その硬化物が、機械的特性、電気的特性、熱的特性、耐薬品性、接着性等の点で優れているという理由から、導電性接着剤の分野のバインダー成分として、好ましく用いられる。
【００１９】
接着剤のバインダー成分となるエポキシ樹脂は、分子中にエポキシ基をもつポリマーであればよく、重合度、分子量、種類などは特に限定しない。例えば、重合度が１以下、重量平均分子量が７００以下で、常温で液状を示す液状エポキシ樹脂、重合度が１超の固形エポキシ樹脂、さらには重合度１００以上の高分子量のエポキシ樹脂に該当するフェノキシ樹脂などのいずれであってもよい。また、種類としても、例えば、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、その蒸留品、ナフタレン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ樹脂、アルコキシ含有シラン変性エポキシ樹脂、フッ素化エポキシ樹脂、ゴム変性エポキシ樹脂等の変性エポキシ樹脂を用いてもよい。
これらのエポキシ樹脂は、単独又は必要に応じて、分子量、反応性、軟化点などが異なる種類のエポキシ樹脂と組み合わせて用いてもよい。
好ましくは加熱早期の段階から硬化反応が進行できるように、液状エポキシ樹脂を含み、さらにフィルム形成性の点からフェノキシ樹脂を含んだ、２種以上のエポキシ樹脂の組合せとして含有される。
【００２０】
接着剤用組成物におけるエポキシ樹脂の含有率は、同一面上の電極間の絶縁性保持の点から、通常、５０〜９０重量％程度であり、好ましくは５０〜８０重量％程度である。
【００２１】
（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（未処理マイクロカプセル型硬化剤）
マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤とは、Ａ成分であるエポキシ樹脂の硬化剤として作用する、常温で固体粉末のイミダゾール系誘導体を核とし、当該核を膜で被覆したものである。以下、前記核を、「硬化剤本体」と称して、核と被覆膜の組合せを意味するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（マイクロカプセル粒子）と区別する。
【００２２】
硬化剤本体となるイミダゾール系誘導体としては、エポキシ化合物とイミダゾール化合物あるいはイミダゾール化合物のカルボン酸塩との付加物を、適当な粒度に粉砕したものが好ましく用いられる。
【００２３】
上記イミダゾール化合物としては、イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−エチル−４メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−エチル−５−メチルイミダゾール、２−フェニル−３−メチル５−ヒドロキシメチルイミダゾールなどが挙げられる。
【００２４】
上記エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びブロム化ビスフェノールＡ等のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、ダイマー酸ジグリシジルエステル、フタル酸ジグリシジルエステル等が挙げられる。
【００２５】
被覆膜としては、（Ａ）エポキシ樹脂との相性が良好であるという理由から、ウレタン結合を有する被膜が好ましく用いられる。具体的には、硬化剤本体である粉体表面のＯＨ基に、イソシアネート基を有する化合物を重合反応させて得られる被膜が好ましく用いられる。
【００２６】
上記イソシアネート化合物としては、例えば、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネートなどが挙げられる。これらのイソシアネート化合物を、常温にて、上記硬化剤本体である固体粉末表面において重合することにより、硬化剤本体を被覆する被膜が形成される。
【００２７】
以上のようなマイクロカプセル型潜在性硬化剤は、通常、平均粒子径１〜１０μｍであることが好ましい。ここで、平均粒子径の測定は、レーザー回折型測定装置ＲＯＤＯＳ ＳＲ型（ＳＹＭＰＡＴＥＣ ＨＥＲＯＳ&ＲＯＤＯＳ）を用いて、キシレン有機溶剤により固形分として取り出したマイクロカプセル粒子を測定し、体積積算平均粒子径を平均粒子径とした。
【００２８】
以上のような構成を有するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤としては、マイクロカプセル粒子単独でなく、液状エポキシ樹脂などに分散させた状態で用いられてもよい。マイクロカプセル粒子を液状エポキシ樹脂中に分散させてなる硬化剤は、フィルム状接着剤における分散性に優れ、フィルム状接着剤を用いた接合作業のための加熱早期の段階で開始する硬化反応の均一化に寄与できる。マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤としては、市販のものを用いてもよく、液状エポキシ樹脂に分散させてなる硬化剤の市販品としては、例えば、旭化成製のノバキュアシリーズが挙げられる。
【００２９】
（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（熱処理済マイクロカプセル型硬化剤）
（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（以下、「熱処理済マイクロカプセル型硬化剤」と称する場合がある）は、当該マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を構成する硬化剤本体の融点（ｍｐ）〜融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）で、１０分未満熱処理したものである。
【００３０】
熱処理温度は、使用するマイクロカプセル型イミダゾール潜在性硬化剤に用いられている硬化剤本体の融点（ｍｐ）以上の温度で、当該硬化剤本体の種類、融点により適宜選択される。熱処理温度の下限は、硬化剤本体の融点（ｍｐ）以上、好ましく融点より１０℃高い温度（ｍｐ＋１０℃）である。また、熱処理温度の上限は、融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）、好ましくは３０℃高い温度（ｍｐ＋３０℃）、より好ましくは（ｍｐ＋２０℃）以下である。通常、硬化剤本体として用いられるイミダゾール系誘導体の融点が一般に８０〜９０℃であることから、熱処理温度は、８０℃程度〜１２０℃が好ましく、より好ましくは９０℃〜１１０℃である。ここで、硬化剤本体の融点は、マイクロカプセル型イミダゾール潜在性硬化剤を、ＤＳＣで測定して得られるチャートの立ち上がり温度をいう。
【００３１】
熱処理時間は、使用するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤に用いられている硬化剤本体の種類、熱処理温度により適宜選択されるが、好ましくは３０秒以上５分以内である。ここで、熱処理時間には、熱処理温度に保持されている時間及び熱処理温度に到達するまでの時間の合計をいう。
【００３２】
熱処理済マイクロカプセル型硬化剤は、硬化剤本体として用いられるイミダゾール系誘導体の融点以上の温度に短時間曝されることにより、硬化剤本体の一部が溶融して、流動化し、被覆膜から溶出したようになっていると考えられる。従って、未処理マイクロカプセル型硬化剤の場合には、被膜の溶融あるいは硬化剤本体の溶融溶出まで硬化反応が開始されないが、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の場合には、接続工程におけるフィルム状接着剤の加熱昇温過程において、未処理マイクロカプセル型硬化剤よりも、早い段階での硬化反応開始が可能になると考えられる。
この点、熱処理温度が硬化剤本体の融点よりも高すぎたり、熱処理時間が長すぎると、硬化剤本体が完全に被膜から溶出してしまい、潜在性硬化剤としての機能が損なわれる。
【００３３】
以上のような熱処理は、上記熱処理温度に設定した高温槽に、熱処理時間だけ放置することにより行ってもよいし、マイクロカプセル型潜在性硬化剤を直接加熱することにより行ってもよい。また、マイクロ波や高周波による電磁誘導加熱により行ってもよい。
【００３４】
以上のような熱処理に供するマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、（Ｂ−１）として用いられるようなマイクロカプセルイミダゾール系潜在性硬化剤と同様のものを用いることができる。マイクロカプセル粒子が液状エポキシ樹脂に分散されたものであってもよい。例えば、（Ｂ−１）と同様に、市販品である、旭化成製のノバキュアシリーズを用いてもよい。マイクロカプセル粒子が液状エポキシ樹脂に分散されたものである場合、硬化剤本体の融点は、液状エポキシ樹脂に分散された状態でＤＳＣで測定して得られたチャートの立ち上がり温度をいう。
【００３５】
また、熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の原料となるマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤（マイクロカプセル粒子）のサイズも、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル潜在性硬化剤と同様に、平均粒子径１〜１０μｍであることが好ましい。
【００３６】
（Ｂ−２）の原料となるマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、（Ｂ−１）のマイクロカプセル潜在性硬化剤と同種類、同サイズ（平均粒子径）のものであってもよいし、異なる種類であってもよい。好ましくは同種類である。特に、未処理マイクロカプセル型硬化剤及び熱処理済マイクロカプセル型硬化剤として、液状エポキシ樹脂に分散させたものを用いる場合には、同種類のものを用いることで、液状エポキシ樹脂中の分散の均質度を高めることができる。
【００３７】
なお、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル型潜在性硬化剤は、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤で必須要件として行う熱処理を行っていないという意味であり、硬化剤本体の融点以下の温度で１時間以上行うような熱処理、例えば、特許文献６で示されているような保存性向上のために行う熱処理を施すことを排除しているものではない。また、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型潜在性硬化剤についても、本発明の必須要件として行う融点以上の温度での加熱処理とは別に、保存性向上、その他の目的のために、融点以下の温度での加熱処理が施されていてもよい。
【００３８】
（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の混合型マイクロカプセル硬化剤における含有重量割合（（Ｂ−２）／（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））は、０．３％以上２０％未満であることが好ましく、より好ましくは１〜１０％である。
熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の含有比率が低すぎると、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の含有による効果が得られにくい。一方、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の含有率が２０重量％以上になると、硬化反応が開始しやすいという熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の特性に基づいて、フィルム状接着剤を作成時（溶媒乾燥工程）に一部硬化が開始してしまうおそれがあり、その結果、得られる接合部の接続信頼性が低下する傾向にある。
【００３９】
以上のように、本発明のフィルム状導電性接着剤に用いられる接着剤組成物において、エポキシ樹脂に対する硬化剤は、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル型硬化剤と（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤の混合物である。以下、この混合物を称呼するときは、「混合型マイクロカプセル硬化剤」と呼称する場合がある。
【００４０】
接着剤用組成物における混合型マイクロカプセル硬化剤は、（Ｂ−１）未処理マイクロカプセル型潜在性硬化剤と（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤とを、上記混合割合で混合することによって調製してもよいし、両者が液状エポキシ樹脂に分散されている場合には、各々液状エポキシ樹脂に分散されたものを混合してもよいし、混合後、液状エポキシ樹脂に分散してもよい。
また、両者が同種類のマイクロカプセル型潜在性硬化剤の場合には、一部だけ熱処理することにより（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤を調製した後、残りのマイクロカプセル潜在性硬化剤（Ｂ−１に該当)と混合することにより、混合型マイクロカプセル硬化剤としてもよい。
【００４１】
また、接着剤用組成物において、（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）は、混合型マイクロカプセル硬化剤（（Ｂ−１）と（Ｂ−２）の合計量）として、（Ａ）エポキシ樹脂に対して、重量比（エポキシ樹脂：混合型マイクロカプセル硬化剤）で３：１〜１：３程度の割合で含有することが好ましい。
【００４２】
（Ｃ）導電性粒子
導電性粒子としては、導電性を有する粒子であればよく、例えば、半田粒子、ニッケル粒子、金メッキニッケル粉、銅粉末、銀粉末、ナノサイズの金属結晶、金属の表面を他の金属で被覆した粒子等の金属粒子；スチレン樹脂、ウレタン樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、スチレン−ブタジエン樹脂等の樹脂粒子に金、ニッケル、銀、銅、半田などの導電性薄膜で被覆した粒子等が使用できる。このような導電性粒子の粒径は特に限定しないが、通常、平均粒径０．１〜５μｍである。
【００４３】
これらのうち、導電性粒子を所定方向（本発明においてはフィルムの厚み方向）に配向させやすいという点から、磁性を有する粒子が好ましく用いられる。また、導電性粒子を厚み方向に配向させやすいという観点から、アスペクト比５以上の導電性粒子が好ましく用いられる。具体的には、微細な金属粒が直鎖状につながった形状、あるいは、針状粒子が好ましく用いられる。このような導電性粒子は、フィルム成形の際に磁場の作用により、厚み方向に配向させることができる。
【００４４】
導電性粒子の含有量は、用途により異なるが、回路基板の接合に用いられる異方導電性接着剤では、同一面上に並置された隣接する電極間間隙を導通させるには不十分な量で、且つ相対する電極間を導通させることができる量であり、具体的には、導電性接着剤の全体積に対して、０．０１〜１０体積％であることが好ましく、より好ましくは０．０１〜１体積％である。
【００４５】
（Ｄ）その他の添加剤
本発明の異方性導電性接着剤には、上記成分の他、必要に応じて、補強材、充填剤、カップリング剤、硬化促進剤、難燃化剤などを含有してもよい。
【００４６】
また、バインダー成分用樹脂としては、Ａ成分であるエポキシ樹脂以外に、必要に応じて、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエステルイミド樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン樹脂等の他の熱硬化性樹脂を含有してもよいし、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂等の熱可塑性樹脂などを含有してもよい。
【００４７】
以上のような組成を有する接着剤用組成物は、（Ａ）〜（Ｃ）成分を所定割合で同時に混合することにより調製してもよいし、別に（Ｂ−１）と（Ｂ−２）とを混合して混合型マイクロカプセル硬化剤を予め調製し、この硬化剤と他の成分とを所定割合で混合することにより調製してもよいし、さらに、（Ａ）成分、（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）を混合した後、（Ｃ）導電性粒子を混合することにより調製してもよい。（Ｄ）その他の添加剤を含む場合、その他の添加剤の添加順序は特段限定しない。
【００４８】
以上のようにして調製される接着剤用組成物は、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル硬化剤において、硬化剤本体の一部が被膜から一部溶出したようになっていると考えられるが、室温においては、（Ａ）エポキシ樹脂の粘度が高く、（Ｂ−２）の拡散は抑制されているので、室温で貯蔵中の硬化反応は抑制されている。よって、常温保存中に進行する硬化反応があっても少なく、室温保存性に支障を与えるほどではない。
【００４９】
〔フィルム状導電性接着剤〕
本発明のフィルム状導電性接着剤は、以上のような成分を含有する接着剤用組成物をフィルム状に成形したものである。フィルム状導電性接着剤の製造方法は特に限定しないが、通常、以下のような方法で製造される。
【００５０】
接着剤用組成物を、希釈用溶剤に溶解して、接着剤の塗工用溶液を調製する。ここで、希釈用有機溶剤は、マイクロカプセル型潜在性硬化剤の被覆膜、硬化剤本体に対して不活性な溶剤、例えば、トルエン、キシレン、ベンゼン、酢酸エチル、酢酸ブチル、芳香族炭化水素などが挙げられる。フィルム状導電性接着剤が異方導電性接着剤の場合、乾燥中に、導電性粒子が厚み方向に配向できるような揮発速度を有する溶剤が好ましく用いられる。具体的には、ＰＧＭＥＡ、セロソルブアセテート、ブチルカルビトールアセテート、エチルカルビトールアセテート等のエステル系が好ましく用いられる。
前記塗工用溶液の固形分率としては、特に限定しないが、４０〜７０重量％であることが好ましい。
【００５１】
調製した塗工用溶液を、基材フィルム上に塗工、流延、加熱乾燥してフィルム状とする。
フィルム状導電性接着剤を製造するための乾燥温度は、使用する有機溶剤により異なるが、通常、６０〜８０℃程度である。この程度であれば、（Ａ）エポキシ樹脂は溶融しないため、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル型硬化剤において、硬化剤本体が硬化反応を開始しやすい状態で存在していても、実質的に硬化反応は開始できない。
【００５２】
フィルム状導電性接着剤が、（Ｃ）導電性粒子を含有する場合、加熱乾燥前または同時に、磁場を通過させて、導電性粒子を厚み方向に整列させておくことが好ましい。
フィルム状導電性接着剤の厚みは、特に限定しないが、通常１０〜５０μｍであり、好ましくは１５〜４０μｍである。
【００５３】
本発明のフィルム状導電性接着剤は、（Ｂ−２）熱処理済マイクロカプセル硬化剤において、硬化剤本体の一部が、被膜の網目から溶出したような状態になっていると考えられる。従って、接続作業の加熱早期、すなわちエポキシ樹脂が溶融しはじめると硬化反応を開始できる。換言すると、従来、加熱により、マイクロカプセル型潜在性硬化剤の硬化剤本体が溶出し、バインダー樹脂が溶融して流動すると、硬化剤本体が拡散して硬化反応が開始していた。これに対して、本発明では、すでに一部の硬化剤本体が被膜表面に付着したような状態になっていると考えられるので、バインダー樹脂の溶融流動がはじまるとともに、硬化剤本体がエポキシ樹脂中に早期に分散することが可能となる。その結果、本発明のフィルム状導電性接着剤は、従来のフィルム状導電性接着剤よりも、加熱昇温の早期の段階で硬化反応が開始すると考えられ、ひいては、従来よりも早く硬化反応を終了させることが可能となる。このことは、加熱硬化時間を短縮できること、ひいては、接着剤の加熱硬化に必要な熱量総量を減らすことができることを意味する。
【実施例】
【００５４】
本発明を実施するための最良の形態を実施例により説明する。実施例は、本発明の範囲を限定するものではない。
【００５５】
〔混合型マイクロカプセル型硬化剤の調製〕
マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤として、マイクロカプセル型イミダゾール系硬化剤を液状エポキシ樹脂中に分散させたもの（旭化成イーマテリアルズ株式会社製のノバキュアＨＸ３９３２）を用いた。ノバキュアＨＸ３９３２に含まれるマイクロカプセル粒子は約３５重量％程度であり、硬化剤本体であるイミダゾール誘導体の融点は約８０℃である。ここで、融点は、ノバキュアＨＸ３９３２についてＤＳＣ（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ）で測定して得られたチャートの立ち上がり温度である。
【００５６】
このマイクロカプセル型潜在性硬化剤の一部を表１に示す熱処理条件で熱処理して、熱処理済マイクロカプセル型硬化剤（Ｂ−２）とした。ここで、熱処理は、上記マイクロカプセル型潜在性硬化剤を、表１に示す温度に設定した高温槽に、表１に示す時間だけ放置することにより行った。
得られた熱処理済マイクロカプセル型硬化剤（Ｂ−２）と、未処理の熱処理硬化剤（Ｂ−１）とを、表１に示す重量割合で混合した混合型マイクロカプセル硬化剤を用いた。
尚、本実施例で使用する混合型マイクロカプセル硬化剤は、液状エポキシ樹脂中にマイクロカプセル粒子が分散した状態のものをいう。
【００５７】
〔接着剤用組成物の調製〕
エポキシ樹脂として、４種類のエポキシ樹脂（（ａ）ＪＥＲ（株）製のエピコート１２５６（重量平均分子量５万）、（ｂ）ＪＥＲ（株）製エピコート１００４（重量平均分子量１６００）、（ｃ）ＤＩＣ（株）製のＴＳＲ９６０（ゴム変性エポキシ樹脂）、及び（ｄ）ＤＩＣ（株）製のエピクロン４０３２Ｄ）を用いた。
【００５８】
これらのエポキシ樹脂（ａ）〜（ｄ）、及び上記で調製した混合型マイクロカプセル硬化剤（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））を、重量比でａ：ｂ：ｃ：ｄ：（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））＝５５：２０：１５：１０：５０の割合で混合し、希釈用溶剤（カルビトールアセテート：酢酸ブチル＝９０：１０の混合溶媒）に溶解し、遠心攪拌ミキサーを用いて３分間混合して、固形分６０％の均質溶液を調製した。尚、混合型マイクロカプセル硬化剤の上記配合量は、液状エポキシ樹脂にマイクロカプセル粒子を分散させた状態の重量を示している。
【００５９】
次いで、導電性粒子として、１μｍから１２μｍまでの鎖長分布を有する直鎖状ニッケル微粒子を、固形分の総量（Ｎｉ粉末＋樹脂＋硬化剤）に占める割合で表される金属充填率が０．２体積％となるように添加した後、遠心ミキサーを用いて撹拌することで均一分散させ、混合型マイクロカプセル混合硬化剤の種類が異なる、９種類の塗工用溶液Ｎｏ．１〜９を調製した。
【００６０】
〔フィルム状導電性接着剤の作製及び評価〕
熱処理したＰＥＴフィルム上に、上記で調製した塗工用溶液Ｎｏ．１〜９を、ドクターナイフを用いて塗布した後、磁束密度１００ｍＴの磁場中、６０℃で３０分間、乾燥、固化させることにより、導電性粒子が磁場方向に配向した、厚み２０μｍのフィルム状異方導電性接着剤を作製した。ただし、熱処理時間１０分とした塗工溶液Ｎｏ．７、熱処理温度１２０℃の塗工溶液Ｎｏ．９は、いずれも熱硬化によりマイクロカプセル潜在性硬化剤の潜在性が損なわれたためか、塗工液の粘度が高くなりすぎて、フィルム状異方導電性接着剤を作成できなかった。
【００６１】
作成したフィルム状異方導電性接着剤について、下記評価方法に基づいて、測定評価した。評価結果を、フィルム状導電性接着剤の作製に用いた混合型マイクロカプセル硬化剤の種類とともに、表１に示す。
【００６２】
（１）初期抵抗（Ω）
幅５０μｍ、高さ１８μｍのＡｕメッキしたＣｕ回路が５０μｍの間隔をあけて１２４本配列されたＦＰＣと、幅１５０μｍのＩＴＯ回路が５０μｍ間隔をあけて形成されたガラス基板とを用意した。その後、両者を、１２４か所の接続抵抗が測定可能なデイジーチェーンを形成するように向かい合わせて配置し、上記で作製したフィルム状導電性接着剤Ｎｏ．１〜６、８を用いて、フィルム状導電性接着剤の到達温度１８０℃、加熱時間（到達温度までの昇温時間含む）６秒間、３ＭＰａの圧力で加圧して接着させ、ＦＰＣとガラス基板との接合体を得た。
上記で作成した接合体において、接続された１２４か所の抵抗値を四端子法により求め、その値を１２４で除することで、１か所当たりの接続抵抗を算出した。
【００６３】
（２）耐熱・耐湿試験
（１）で作製した接合体を８５℃、８５％ＲＨに設定した高温高湿槽内に投入し、１００時間経過後に取り出した後、抵抗値を測定した。
【００６４】
〔参考例〕
Ｎｏ．６のフィルム状導電性接着剤を用いて、フィルム状導電性接着剤の到達温度１８０℃、加熱時間（到達温度までの昇温時間含む）８秒間、３ＭＰａの圧力で加圧して接着させ、ＦＰＣとガラス基板との接合体を得、上記評価方法に基づいて、当該接合体の初期抵抗及び耐熱・耐湿試験１００時間後の抵抗値を測定した。初期抵抗０．３５Ωであり、１００時間の抵抗値は０．５２Ωであった。
【００６５】
【表１】
【００６６】
Ｎｏ．１〜６は、いずれも、硬化剤本体の融点より２０℃程度高い１００℃で３分間の熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤を含有する塗工液を用いて作製されたフィルム状導電性接着剤である。このフィルム状導電性接着剤を用いて接続した接合体は、接続時の加熱時間を従来よりも短縮したにもかかわらず、初期抵抗値、１００時間後の抵抗値は、参考例と同程度であり、接続時の加熱時間を短縮しても、所定の接続信頼性を確保できることがわかった。
【００６７】
Ｎｏ．８は、熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有割合はＮｏ．１，４と同じであったが、初期抵抗、耐熱・耐湿試験後の抵抗値が、Ｎｏ．１，４の２倍程度にまで増大していた。加熱処理時間が短いため、熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤において、熱処理による硬化反応開始の早期化効果を付与できなったためと考えられる。
【００６８】
Ｎｏ．６は、硬化剤総量に対する熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有率が０．２重量％の場合であり、初期抵抗、耐熱・耐湿試験後の抵抗値のいずれも、Ｎｏ．１〜４と比べて高かった。熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有割合が少なすぎるため、硬化反応の開始の早期化効果が得られず、結果として、短縮された接続時の加熱時間内では、硬化反応が不十分だったためと考えられる。
【００６９】
硬化剤総量における熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有率が２０重量％であるＮｏ．５も、初期抵抗、耐熱・耐湿試験後の抵抗値がＮｏ．１〜４よりも高くなっていた。熱処理済マイクロカプセル潜在性硬化剤の含有割合が高かったため、フィルム状接着剤の作製時に若干の硬化反応が起こってしまい、接続時の加熱処理過程におけるエポキシ樹脂の流動性がＮｏ．１〜４のフィルム状接着剤よりも劣ったためではないかと考えられる。つまり、向かい合う被接合部材の端子間間隙にエポキシ樹脂が残存し、当該間隙における導電性粒子の含有率が結果として低下したためではないかと考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００７０】
本発明のフィルム状接着剤を用いれば、接合作業における加熱時間を短縮できるので、フィルム状導電性接着剤の加熱反応による接続作業の効率化、省エネルギー化を図ることができる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂；
（Ｂ−１）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；
（Ｂ−２）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を、前記イミダゾール系硬化剤粒子の融点（ｍｐ）〜当該融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）で１０分未満熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び
（Ｃ）導電性粒子を含むフィルム状導電性接着剤
を含有し、
前記（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤と前記（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤の合計量（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））に対する、（Ｂ−２）の含有重量比率は、０．３％以上２０％未満であるフィルム状導電性接着剤。
【請求項２】
前記（Ｂ−２）の熱処理温度が８０℃以上１００℃以下である請求項１に記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項３】
前記（Ｂ−２）の熱処理の加熱時間は、３０秒以上５分以内である請求項１又は２に記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項４】
前記（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）のマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、液状エポキシ樹脂に分散されている請求項１〜３のいずれか１項に記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項５】
前記（Ｃ）導電性粒子は、アスペクト比５以上の針状粒子である請求項１〜４のいずれかに記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項６】
前記（Ｃ）導電性粒子がフィルムの厚み方向に配向されている請求項５に記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂；
（Ｂ−１）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；
（Ｂ−２）イミダゾール系硬化剤粒子がエポキシ樹脂系被膜で覆われたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤を、前記イミダゾール系硬化剤粒子の融点（ｍｐ）〜当該融点より４０℃高い温度（ｍｐ＋４０℃）で１０分未満熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤；及び
（Ｃ）導電性粒子を含むフィルム状導電性接着剤
を含有し、
前記（Ｂ−１）マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤と前記（Ｂ−２）熱処理されたマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤の合計量（（Ｂ−１）＋（Ｂ−２））に対する、（Ｂ−２）の含有重量比率は、０．３％以上２０％未満であるフィルム状導電性接着剤。
【請求項２】
前記（Ｂ−２）の熱処理温度が８０℃以上１００℃以下である請求項１に記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項３】
前記（Ｂ−２）の熱処理の加熱時間は、３０秒以上５分以内である請求項１又は２に記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項４】
前記（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）のマイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤は、液状エポキシ樹脂に分散されている請求項１〜３のいずれか１項に記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項５】
前記（Ｃ）導電性粒子は、アスペクト比５以上の針状粒子である請求項１〜４のいずれかに記載のフィルム状導電性接着剤。
【請求項６】
前記（Ｃ）導電性粒子がフィルムの厚み方向に配向されている請求項５に記載のフィルム状導電性接着剤。
【公開番号】特開２０１２−３１２５３（Ｐ２０１２−３１２５３Ａ）
【公開日】平成２４年２月１６日（２０１２．２．１６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−１７０４３１（Ｐ２０１０−１７０４３１）
【出願日】平成２２年７月２９日（２０１０．７．２９）
【出願人】（０００００２１３０）住友電気工業株式会社 (12,747)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年２月１６日（２０１２．２．１６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年７月２９日（２０１０．７．２９）
【出願人】（０００００２１３０）住友電気工業株式会社 (12,747)
【Ｆターム（参考）】
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