ヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置
【課題】破過時間が長く、かつ放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなく放射性ヨウ素のリーク率を精度良く容易に試験することができるヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置を提供する。
【解決手段】本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、放射性ヨウ素を含有する排ガス１１が送給されるダクト１２に設けたチャンバ１３内に設けられ、排ガス１１中に含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材２４を含むヨウ素フィルタ２０を備えたヨウ素吸着部１４と、ダクト１２内に塩素を含まないフッ素含有試薬３０を供給するフッ素含有試薬供給部１５と、ヨウ素フィルタ２０の上流側に設けられ、ヨウ素フィルタ２０の上流側及び下流側におけるフッ素含有試薬３０の濃度を測定する第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６及び第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７とを有する。
【解決手段】本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、放射性ヨウ素を含有する排ガス１１が送給されるダクト１２に設けたチャンバ１３内に設けられ、排ガス１１中に含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材２４を含むヨウ素フィルタ２０を備えたヨウ素吸着部１４と、ダクト１２内に塩素を含まないフッ素含有試薬３０を供給するフッ素含有試薬供給部１５と、ヨウ素フィルタ２０の上流側に設けられ、ヨウ素フィルタ２０の上流側及び下流側におけるフッ素含有試薬３０の濃度を測定する第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６及び第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７とを有する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力施設等から発生する排ガスに含まれる放射性ヨウ素を除去する換気空調設備またはオフガス処理設備に用いられているヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力施設から放射能が放出されることを防止するため、原子力施設には換気空調設備を設け、ガス中に含まれる放射性ヨウ素を除去している。この換気空調設備のチャンバ等にはヨウ素フィルタが設けられ、ヨウ素フィルタはケーシング内に複数段で収容されてチャンバ等に設置されている。従来よりヨウ素フィルタは放射性ヨウ素の除去効率の高い活性炭フィルタなどが用いられている。
【０００３】
一般に、このようなヨウ素フィルタでは、ヨウ素フィルタに充填される活性炭の放射性ヨウ素の除去効率を求めると共に、換気空調設備のチャンバなどに取り付けたヨウ素フィルタとガスケットとの間に発生するおそれのある微小の隙間からのリークの有無を確認するためにリーク率が測定される。
【０００４】
ヨウ素フィルタとガスケットとの間に微小の隙間が発生している場合、ヨウ素フィルタの入口側から入った気体の一部は、ヨウ素フィルタを通過せずこの微小の隙間を通過してヨウ素フィルタの下流側に抜ける。この隙間を通過する過程ではいかなる気体も捕集されないため、隙間を通過してヨウ素フィルタの下流側に抜ける量は、物質の種類によらず隙間の大きさに依存することになる。
【０００５】
このヨウ素フィルタのリークを試験する方法として、フレオン−１１２（フロンＲ−１１２）をヨウ素フィルタに導入し、ヨウ素フィルタの入口側および出口側でのフロンＲ−１１２の濃度を電子捕獲試験器付ガスクロマトグラフ等で試験する方法や、非放射性のヨウ化メチルを導入し上記と同様の方法で試験する方法がある。その他、重水蒸気をヨウ素フィルタに導入してリークを検出する方法が提案されている（例えば、特許文献１、参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開昭５８−１７２５４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記のようなフレオン−１１２を用いたリーク試験法の場合、オゾン層破壊の観点からフレオン−１１２が製造中止であることから、今後将来に渡ってヨウ素フィルタのリーク試験用に用いることができない、という問題がある。
【０００８】
また、上記のようなヨウ化メチルを用いたリーク試験法の場合、ヨウ素フィルタに用いられる活性炭は放射性ヨウ素化合物（例えば、Ｉ2、ＣＨ3Ｉ）の除去を目的として使用されるが、同時にヨウ素フィルタに流れ込む非放射性のヨウ化メチルも非可逆的に捕集される。そのため、ヨウ素フィルタの捕集容量が減少する、という問題がある。
【０００９】
更に、重水蒸気を用いたリーク試験法の場合、空気中の湿分が高いと重水蒸気が活性炭に吸着されずリークするため正確なリーク試験が困難になる、という問題がある。
【００１０】
このため、破過時間を長く維持することができると共に、放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなく放射性ヨウ素のリーク率を精度よく容易に試験することができるヨウ素フィルタのリーク試験方法が切望されている。
【００１１】
本発明は、前記問題に鑑み、破過時間が長く、かつ放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなく放射性ヨウ素のリーク率を精度良く容易に試験することができるヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上述した課題を解決するための本発明の第１の発明は、原子力施設から排出される放射性ヨウ素を含む被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素をヨウ素吸着材により除去するヨウ素フィルタのリークを検知するヨウ素フィルタのリーク試験方法であり、前記ヨウ素フィルタより上流側に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給し、前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側における前記フッ素含有試薬の濃度を測定し、前記ヨウ素フィルタを通過するフッ素含有試薬のリーク率を求めることを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験方法である。
【００１３】
第２の発明は、第１の発明において、前記フッ素含有試薬として、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物を用いるヨウ素フィルタのリーク試験方法である。
【００１４】
第３の発明は、第１又は２の発明において、前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験方法である。
【００１５】
第４の発明は、放射性ヨウ素を含有する被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に設けられ、前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材を含むヨウ素フィルタと、前記ダクト又はチャンバ内に設けられ、前記ダクト又はチャンバ内に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給するフッ素含有試薬供給部と、前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側に設けられ、前記フッ素含有試薬の濃度を測定するフッ素含有試薬濃度測定部と、を含むことを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【００１６】
第５の発明は、第４の発明において、前記フッ素含有試薬は、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物であるヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【００１７】
第６の発明は、第４又は５の発明において、前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【００１８】
第７の発明は、第４乃至６の何れか一つの発明において、前記被処理ガスが、原子力施設から排出される排ガスであるヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、破過時間を長く維持することができると共に、かつ放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなくヨウ素フィルタのリークの有無を簡単に検出することができる。本発明は、従来のフレオン−１１２を用いたリーク試験法と同様の試験方法を用いることができるため、ヨウ素吸着材が破過しているかヨウ素フィルタのリークかの判別が容易となり、高い精度でヨウ素フィルタのリークの有無の試験結果を得ることができる。また、本発明は、ヨウ化メチルを用いたリーク試験方法に比べ、ヨウ素フィルタの捕集容量の低下を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、本発明の実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置の構成を示す概略図である。
【図２】図２は、ヨウ素フィルタを排ガスの流れ方向から見たときの正面図である。
【図３】図３は、相対湿度が６０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す概略図である。
【図４】図４は、相対湿度が８０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、本発明につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、下記の発明を実施するための形態（以下、実施形態という）により本発明が限定されるものではない。また、下記実施形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。さらに、下記実施形態で開示した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。
【００２２】
本発明による実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置について、図面を参照して説明する。図１は、本発明の実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置の構成を示す概略図である。図１に示すように、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、放射性ヨウ素を含有する排ガス（被処理ガス）１１が送給されるダクト１２に設けたチャンバ（容器）１３内に設けられる。本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、ヨウ素吸着部１４と、フッ素含有試薬供給部１５と、第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６と、第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７とを有する。
【００２３】
ヨウ素吸着部１４は、３つのヨウ素フィルタ２０を含んで構成されている。ヨウ素フィルタ２０は、チャンバ１３内に設けられたガスケット２１の内部に並列して設けられている。ヨウ素フィルタ２０は、ガス導入孔２２を有する一対のガス導入部２３と、排ガス１１中に含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材２４を収容する一対のフィルタ本体２５とからなる。フィルタ本体２５には複数の孔が設けられ、フィルタ本体２５の内側と外側とを気体が通過可能に構成されている。図２は、ヨウ素フィルタ２０を排ガス１１の流れ方向から見たときの正面図である。図２に示すように、一対のガス導入部２３は、一対の連結部２３ａにより連結されている。また、一対のフィルタ本体２５のガス導入部２３とは他端側には後板２６が設けられている。また、複数のヨウ素フィルタ２０を試験することができるように、ヨウ素吸着部１４はチャンバ１３から着脱可能にする。
【００２４】
排ガス１１は、原子力施設から排出される排ガスであり、排ガス１１はダクト１２を介してチャンバ１３内に送給され、ガス導入孔２２を通過してフィルタ本体２５の内部に侵入し、排ガス１１中の放射性ヨウ素がヨウ素吸着材２４に吸着された後、フィルタ本体２５を通過してヨウ素フィルタ２０の後流側に抜ける。ヨウ素吸着部１４を通過した排ガス１１は、排ガス１１中の放射性ヨウ素の濃度を被曝評価上問題のない放射能濃度以下を満たした状態で系外に排出される。
【００２５】
ヨウ素吸着材２４は、放射性ヨウ素の吸着が可能な材料に成型され、ヨウ素フィルタ２０内に充填されている。排ガス１１は、ヨウ素吸着材２４同士の隙間を通ってヨウ素フィルタ２０を通過する。ヨウ素吸着材２４として用いられる材料は、排ガス１１中の放射性ヨウ素を吸着できるものであればよく、例えば、活性炭を担体としたヨウ素添着活性炭やトリエチレンジアミン（ＴＥＤＡ）添着活性炭、活性炭、銀添着活性炭、または天然ゼオライトあるいは合成ゼオライトを担体とした銀ゼオライト、銀モルデナイト等、またはその他の吸着材を担体として銀を添着した銀シリカゲル、銀アルミナ等などが挙げられる。ヨウ素吸着材２４の形状は、ペレット、ブリケット、顆粒状、繊維状、ブランケット状あるいはハニカム状としたものなどが挙げられる。
【００２６】
本実施形態では、ヨウ素フィルタ２０は、チャンバ１３内に設けるようにしているが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、チャンバ１３内に１、２つ又は４つ以上設けるようにしてもよく、チャンバ１３の内径やヨウ素フィルタ２０の設置面積やガス導入部２３の外径の大きさ等に応じてヨウ素フィルタ２０を設ける数は適宜変更するようにしてもよい。
【００２７】
フッ素含有試薬供給部１５は、塩素を含まないフッ素含有試薬３０を貯留するフッ素含有試薬貯留部３１とダクト１２内に塩素を含まないフッ素含有試薬３０を供給するフッ素含有試薬供給管３２とで構成されている。フッ素含有試薬３０は、フッ素含有試薬供給部１５からフッ素含有試薬供給管３２を介してダクト１２の内部に試料ガス３３に同伴して送給される。試料ガス３３としては、例えば空気などが用いられる。フッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３は、フッ素含有試薬供給管３２に設けたノズル孔３２ａからフッ素含有試薬濃度測定部１６の上流側に供給される。
【００２８】
フッ素含有試薬３０は、Ｆ（フッ素）およびＣ（炭素）を含み、Ｈ（水素）とＯ（酸素）とＮ（窒素）との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、Ｃｌ（塩素）を含まない化合物を用いることが好ましい。フッ素含有試薬３０としては、例えば、組成式が（Ｃ3Ｆ7）3−Ｎで表される化合物、組成式がＣ4Ｆ9ＯＣ2Ｈ5で表される化合物、組成式がＣ6Ｆ13ＯＣＨ3で表される化合物、組成式がＣＦ3（ＣＦ2）5ＣＨ2ＣＨ3（Ｃ3Ｆ13Ｈ5）で表される化合物、組成式が（ＣＨ2ＣＨＦＣＦ2ＣＦ2ＣＦ2）で表される化合物などが挙げられる。これらの化合物は、沸点が何れも７０℃以上であるため、好適に用いられる。例えば、組成式が（Ｃ3Ｆ7）3−Ｎで表される化合物の沸点は、１２８℃程度であり、組成式がＣ4Ｆ9ＯＣ2Ｈ5で表される化合物の沸点は、７６℃程度であり、組成式がＣ6Ｆ13ＯＣＨ3で表される化合物の沸点は、９８℃程度であり、組成式がＣＦ3（ＣＦ2）5ＣＨ2ＣＨ3で表される化合物の沸点は、１１４．７℃程度であり、組成式が（ＣＨ2ＣＨＦＣＦ2ＣＦ2ＣＦ2）で表される化合物の沸点は、８２．５℃程度である。このため、上記のように例示した化合物はフッ素含有試薬３０として好適に用いることができる。
【００２９】
第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６と第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７とはヨウ素吸着部１４を挟んでチャンバ１３内に設けられている。第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６は、ヨウ素フィルタ２０の上流側に設けられ、チャンバ１３の上流側のダクト１２内に挿入され、チャンバ１３内のガスを採取する第１のガス採取管４１と、採取したガスを分析する第１のガスクロマトグラフ４２とを有する。第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７は、ヨウ素フィルタ２０の下流側に設けられ、チャンバ１３内に挿入され、チャンバ１３内のガスを採取する第２のガス採取管４３と採取したガスを分析する第２のガスクロマトグラフ４４とを有する。
【００３０】
フッ素含有試薬供給部１５は、制御装置４５に接続され、制御装置４５は、フッ素含有試薬３０の噴霧の有無とその噴霧量を調整する。フッ素含有試薬供給部１５は、液状のフッ素含有試薬３０を加熱するための電気ヒータ等の加熱手段と、試料ガス３３の流量を制御する流量制御手段とを有している。制御装置４５は、前記加熱手段および前記流量制御手段と連結し、前記加熱手段の出力（加熱電気量）を制御すると共に、試料ガス３３の流量を制御している。フッ素含有試薬供給部１５は、液状のフッ素含有試薬３０を電気ヒータ等で加熱し、試料ガス３３の流量を一定とすることにより、試料ガス３３中に蒸発させて所定の濃度としている。
【００３１】
本実施形態では、チャンバ１３内に排ガス１１を採取するための第１のガス採取管４１と第２のガス採取管４３とを各々１つずつ設けるようにしているが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、チャンバ１３の内径やヨウ素フィルタ２０の設置枚数やガス導入部２３の外径の大きさ等に応じて第１のガス採取管４１と第２のガス採取管４３との何れか一方又は両方を設ける数は、チャンバ１３に各々複数設け、適宜変更するようにしてもよい。
【００３２】
ヨウ素フィルタ２０のリークを試験する際、ヨウ素フィルタ２０の上流側からフッ素含有試薬３０を含んだ試料ガス３３をチャンバ１３内に供給する。フッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３の一部は、第１のガス採取管４１で採取され、第１のガスクロマトグラフ４２に送給され、試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０の濃度が測定される。
【００３３】
試料ガス３３はヨウ素フィルタ２０を通過した後、ヨウ素フィルタ２０の下流側で第２のガス採取管４３に空気の一部は採取され、第２のガスクロマトグラフ４４に送給され、試料ガス３３中に残存するフッ素含有試薬３０の濃度が測定される。試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０のヨウ素吸着材２４に殆ど吸着されるため、採取した試料ガス３３からフッ素含有試薬３０はほとんど検出されない。ヨウ素フィルタ２０にリークがある場合、フッ素含有試薬３０を含んだ試料ガス３３はヨウ素吸着材２４を通過しないために吸着されず、ヨウ素フィルタ２０の下流側に抜ける。このため、ヨウ素フィルタ２０の下流側で第２のガス採取管４３により採取された試料ガス３３の中からフッ素含有試薬３０が検出された場合、ヨウ素フィルタ２０にリークがあることが確認できる。
【００３４】
本実施形態において、ヨウ素フィルタ２０のリークとは、排ガス１１がヨウ素吸着材２４を通過する際、ヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を通過してしまい、排ガス１１中の放射性ヨウ素がヨウ素吸着材２４で除去されないことをいう。フッ素含有試薬３０は放射性ヨウ素と同様の挙動を示すことから、ヨウ素フィルタ２０にリークがあると、試料ガス３３の中のフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を通過することになる。
【００３５】
フッ素含有試薬３０は、大気圧における沸点が７０℃以上であることが好ましい。フッ素含有試薬３０の大気圧における沸点が７０℃未満の場合、試料ガス３３中に含有される水分がフッ素含有試薬３０よりヨウ素吸着材２４に優先して吸着されるため、フッ素含有試薬３０はヨウ素吸着材２４に吸着され難くなる。この場合、既にヨウ素吸着材２４に吸着している水分によってフッ素含有試薬３０の破過時間は極端に短くなるため、ヨウ素フィルタ２０のリーク試験が困難となるか実施できなくなる。
【００３６】
図３は、相対湿度が６０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す図であり、図４は、相対湿度が８０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す図である。図３に示すように、試料ガス３３中の相対湿度が６０％程度の時には、沸点が６０℃未満のフッ素含有試薬３０を用いても１．５時間程度の間、ヨウ素吸着材２４の破過率をほぼ０で維持することができた（図３中、黒丸）。沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０を用いても少なくとも５時間はヨウ素吸着材２４の破過率をほぼ０で維持することができた（図３中、白丸）。また、従来、放射性ヨウ素のヨウ素フィルタのリーク試験用に用いられたフロンＲ−１１２についても沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０を用いた場合と同様、少なくとも５時間はヨウ素吸着材２４の破過率をほぼ０で維持することができることから（図３中、白丸）、試料ガス３３中の相対湿度が６０％程度の場合には、沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０のリーク試験用に好適に用いることができる。
【００３７】
これに対し、図４に示すように、試料ガス３３中の相対湿度が８０％程度の場合、沸点が６０℃未満のフッ素含有試薬３０を用いた場合、ヨウ素吸着材２４はほぼ試験開始直後に破過してしまった（図４中、黒丸）。このため、ヨウ素フィルタ２０をリークしたフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間からリークしたものに起因するのかヨウ素吸着材２４の破過に起因するのかを区別することは困難であり、ヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間からリークしたフッ素含有試薬３０の正確な測定値を得ることが困難であった。一方、沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０として、沸点が７６℃のフッ素含有試薬３０や沸点が９８℃のフッ素含有試薬３０や沸点が１１４．７℃のフッ素含有試薬３０や沸点が１２８℃のフッ素含有試薬３０を用いた場合、試料ガス３３中の相対湿度が８０％程度であっても試験開始から３０分程度はヨウ素吸着材２４の破過が起こらなかった（図４中、白丸、二重丸、白三角、黒四角）。フロンＲ−１１２についても沸点が７６℃、９８℃、１１４．７℃、１２８℃のフッ素含有試薬３０を用いた場合と同様の挙動を示し、試験開始から３０分程度はヨウ素吸着材２４の破過が起こらなかった（図４中、黒四角）。このため、試料ガス３３中の相対湿度が８０％程度の場合でも、沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０を用いれば、ヨウ素フィルタ２０のリーク試験を実施するのに十分な時間、ヨウ素吸着材２４が破過することなくヨウ素フィルタ２０のリーク率を測定することができる。
【００３８】
ヨウ素フィルタ２０のリーク試験でヨウ素フィルタ２０に吸着されたフッ素含有試薬３０は、大部分がヨウ素フィルタ２０に吸着された状態となるが、ヨウ素フィルタ２０に吸着されたフッ素含有試薬３０は、ヨウ素フィルタのヨウ化メチルの捕集容量を減少させる量よりも大幅に少ない使用量としているためヨウ素フィルタ２０の放射性ヨウ素の除去性能に影響を与えることはない。
【００３９】
（ヨウ素フィルタのリーク率の評価方法）
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０を用いて行なわれるヨウ素フィルタ２０のリーク率の評価方法について具体的に説明する。フッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３はフッ素含有試薬供給管３２のノズル孔３２ａからチャンバ１３内へ噴出され、ヨウ素フィルタ２０の上流側にフッ素含有試薬３０を数分間導入する。ヨウ素フィルタ２０の上流側と下流側とで第１のガス採取管４１と第２のガス採取管４３とからフッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３を採取する。フッ素含有試薬３０は試料ガス３３中に水分として含まれており、採取したフッ素含有試薬３０を第１のガスクロマトグラフ４２と第２のガスクロマトグラフ４４とにより測定し、下記式（１）よりヨウ素フィルタ２０のリーク率を求める。下記式（１）中、Ａは、ヨウ素フィルタ２０の下流側におけるフッ素含有試薬３０の濃度であり、Ｂは、ヨウ素フィルタ２０の上流側におけるフッ素含有試薬３０の濃度であり、Ｃは、ヨウ素フィルタ２０の下流側における第２のガスクロマトグラフ４４との検出限界濃度であり、Ｄは、ヨウ素フィルタ２０の上流側における第１のガスクロマトグラフ４２の検出限界濃度である。
リーク率(％)＝(Ａ−Ｃ)／(Ｂ−Ｄ)×１００・・・（１）
【００４０】
ヨウ素フィルタ２０の判定基準は、加圧水型軽水炉（Pressurized Water Reactor；ＰＷＲ）プラントの場合、リーク率が１％以下である。第１のガスクロマトグラフ４２と第２のガスクロマトグラフ４４とによる試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０の検出限界濃度は約１０×１０-9（１０ｐｐｂ）である。このとき、例えば、ヨウ素フィルタ２０を３つ含むヨウ素吸着部１４が１０００ｍ3/ｈの試料ガス３３の処理能力を有するとし、ヨウ素フィルタ２０の上流側からフッ素含有試薬３０を注入し、試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０の濃度を３０×１０-6（３０ｐｐｍ）とし、ヨウ素フィルタ２０の下流側で３０×１０-9（３０ｐｐｂ）のフッ素含有試薬３０の濃度を検出した場合、ヨウ素フィルタ２０のリーク率は、上記式（１）より０．０７％程度と求められる。被曝評価上問題のない放射能濃度とするためのリーク率の判定基準の一例としては１．０％であり、この判定基準の場合には、上記のリーク試験で得られたリーク率０．０７％は、リーク率の判定基準を満足すると判断できる。なお、上述した通り、フッ素含有試薬は放射性ヨウ素と同じリーク挙動を示すことから、フッ素含有試薬を用いたリーク試験の値は、放射性ヨウ素のリーク率として扱うことが可能である。
【００４１】
よって、フッ素含有試薬３０は、従来用いられていたフロンＲ−１１２と同様、ヨウ素吸着材２４に高効率で捕集されることから、フッ素含有試薬３０のリーク率は、ガスケット２１にヨウ素フィルタ２０を設けた際に発生し得るヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間などの有無によって大きく変化することになる。このフッ素含有試薬３０のリーク率の挙動は、放射性ヨウ素がヨウ素吸着材２４やヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を通過する場合の挙動と同様である。よって、フッ素含有試薬３０がヨウ素フィルタ２０を通過する時の挙動から間接的に放射性ヨウ素がヨウ素フィルタ２０を通過した際のヨウ素フィルタ２０のリークの有無も試験することができる。
【００４２】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０により、ヨウ素フィルタ２０のリークがないか、所定の基準値（例えば、１．０％）以下であった場合には、ヨウ素フィルタ２０は原子力施設から排出される排ガス１１中に含まれる放射性ヨウ素を処理するためにそのまま使用することができる。また、ヨウ素フィルタ２０のリークが発見された場合には新たなヨウ素フィルタ２０をガスケット２１内に再充填を行なうか、ヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を埋めるなどする。この場合、再度、上記と同様に本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０でヨウ素フィルタ２０のリークの有無を判定する。
【００４３】
このように、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０によれば、破過時間が長く、かつ放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなく放射性ヨウ素のリーク率を精度良く容易に試験することができる。このため、従来のフレオン−１１２を用いたリーク試験法と同様の試験方法を用いることができ、ヨウ素吸着材２４が破過しているかヨウ素フィルタ２０のリークかの判別が容易となり、高い精度でヨウ素フィルタ２０のリークの試験結果を得ることができる。また、ヨウ化メチルを用いたリーク試験法に比べ、ヨウ素フィルタ２０の捕集容量の低下を抑制することができる。また、チャンバ１３への装着前のヨウ素フィルタ２０だけでなく、チャンバ１３へ装着後のヨウ素フィルタ２０のリーク試験も簡単に行なうことができる。更に、重水蒸気を用いたリーク試験法と異なり、環境を汚染するおそれも無く容易に取扱うことができる。
【００４４】
なお、本実施形態においては、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０を用いてのヨウ素フィルタ２０のリークの試験方法について説明したが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、ヨウ素フィルタ２０以外の他のフィルタについても同様に適用することができる。
【００４５】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、チャンバ１３内にヨウ素吸着部１４を１つ設けるようにしているが、本実施形態はこれに限定されるものではない。例えば、チャンバ１３の入口から出口までの距離、ヨウ素吸着部１４の設置面積等に応じてヨウ素吸着部１４を複数設けるようにしてもよい。
【００４６】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、ダクト１２が一つの場合について説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。チャンバ１３を備えたダクト１２が複数設けられている場合には、複数のダクト１２に交互に排ガス１１を送給し、原子力設備を稼動させながら各々のチャンバ１３内のヨウ素フィルタ２０のリーク試験を行うようにしてもよい。各々のダクト１２ごとにヨウ素吸着部１４を備えたチャンバ１３を設け、一方のチャンバ１３内のヨウ素フィルタ２０のリーク試験を行っている間、一方のダクト１２への排ガス１１の送給を停止し、他方のダクト１２に排ガス１１を送給し、一方のチャンバ１３内のヨウ素フィルタ２０を交換するかヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を塞ぐことができる。これにより、原子力設備を停止させることなく、ヨウ素フィルタ２０のリーク試験を行い、排ガス１１中の放射性ヨウ素を連続して安定してヨウ素フィルタ２０に吸着させ、系外に放射性ヨウ素が漏洩するのを確実に防止することができる。
【００４７】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、ヨウ素フィルタ２０をチャンバ１３に設けるようにしているが、本発明はこれに限定されるものではなく、ヨウ素フィルタ２０をチャンバ１３以外のダクト１２などに設けるようにしてもよい。
【００４８】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、原子力発電所など原子力施設から排出される放射性ヨウ素を含有する排ガス１１を対象として説明したが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、再処理工場、放射性同位元素取扱施設など原子力施設以外の工場等から排出される放射性ヨウ素を含有する排ガス等においても同様に適用することができる。
【００４９】
また、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、放射性ヨウ素を吸着させるヨウ素フィルタ２０のリークの有無の試験用として用いる場合について説明したが、本実施形態はこれに限定されるものではなく、放射性ヨウ素以外の成分を吸着するフィルタのリーク試験用についても同様に用いることができる。
【産業上の利用可能性】
【００５０】
以上のように、本発明に係るヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置は、排ガスに含まれる放射性ヨウ素を除去するヨウ素フィルタのリークの有無の試験を行うことができるので、原子力施設等で発生する排ガス用のフィルタのリーク試験に用いるのに適している。
【符号の説明】
【００５１】
１０ ヨウ素フィルタのリーク試験装置
１１ 排ガス（被処理ガス）
１２ ダクト
１３ チャンバ（容器）
１４ ヨウ素吸着部
１５ フッ素含有試薬供給部
１６ 第１のフッ素含有試薬濃度測定部
１７ 第２のフッ素含有試薬濃度測定部
２０ ヨウ素フィルタ
２１ ガスケット
２２ ガス導入孔
２３ ガス導入部
２３ａ 連結部
２４ ヨウ素吸着材
２５ フィルタ本体
２６ 後板
３０ フッ素含有試薬
３１ フッ素含有試薬貯留部
３２ フッ素含有試薬供給管
３２ａ ノズル孔
３３ 試料ガス
４１ 第１のガス採取管
４２ 第１のガスクロマトグラフ
４３ 第２のガス採取管
４４ 第２のガスクロマトグラフ
４５ 制御装置
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力施設等から発生する排ガスに含まれる放射性ヨウ素を除去する換気空調設備またはオフガス処理設備に用いられているヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力施設から放射能が放出されることを防止するため、原子力施設には換気空調設備を設け、ガス中に含まれる放射性ヨウ素を除去している。この換気空調設備のチャンバ等にはヨウ素フィルタが設けられ、ヨウ素フィルタはケーシング内に複数段で収容されてチャンバ等に設置されている。従来よりヨウ素フィルタは放射性ヨウ素の除去効率の高い活性炭フィルタなどが用いられている。
【０００３】
一般に、このようなヨウ素フィルタでは、ヨウ素フィルタに充填される活性炭の放射性ヨウ素の除去効率を求めると共に、換気空調設備のチャンバなどに取り付けたヨウ素フィルタとガスケットとの間に発生するおそれのある微小の隙間からのリークの有無を確認するためにリーク率が測定される。
【０００４】
ヨウ素フィルタとガスケットとの間に微小の隙間が発生している場合、ヨウ素フィルタの入口側から入った気体の一部は、ヨウ素フィルタを通過せずこの微小の隙間を通過してヨウ素フィルタの下流側に抜ける。この隙間を通過する過程ではいかなる気体も捕集されないため、隙間を通過してヨウ素フィルタの下流側に抜ける量は、物質の種類によらず隙間の大きさに依存することになる。
【０００５】
このヨウ素フィルタのリークを試験する方法として、フレオン−１１２（フロンＲ−１１２）をヨウ素フィルタに導入し、ヨウ素フィルタの入口側および出口側でのフロンＲ−１１２の濃度を電子捕獲試験器付ガスクロマトグラフ等で試験する方法や、非放射性のヨウ化メチルを導入し上記と同様の方法で試験する方法がある。その他、重水蒸気をヨウ素フィルタに導入してリークを検出する方法が提案されている（例えば、特許文献１、参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開昭５８−１７２５４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記のようなフレオン−１１２を用いたリーク試験法の場合、オゾン層破壊の観点からフレオン−１１２が製造中止であることから、今後将来に渡ってヨウ素フィルタのリーク試験用に用いることができない、という問題がある。
【０００８】
また、上記のようなヨウ化メチルを用いたリーク試験法の場合、ヨウ素フィルタに用いられる活性炭は放射性ヨウ素化合物（例えば、Ｉ2、ＣＨ3Ｉ）の除去を目的として使用されるが、同時にヨウ素フィルタに流れ込む非放射性のヨウ化メチルも非可逆的に捕集される。そのため、ヨウ素フィルタの捕集容量が減少する、という問題がある。
【０００９】
更に、重水蒸気を用いたリーク試験法の場合、空気中の湿分が高いと重水蒸気が活性炭に吸着されずリークするため正確なリーク試験が困難になる、という問題がある。
【００１０】
このため、破過時間を長く維持することができると共に、放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなく放射性ヨウ素のリーク率を精度よく容易に試験することができるヨウ素フィルタのリーク試験方法が切望されている。
【００１１】
本発明は、前記問題に鑑み、破過時間が長く、かつ放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなく放射性ヨウ素のリーク率を精度良く容易に試験することができるヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上述した課題を解決するための本発明の第１の発明は、原子力施設から排出される放射性ヨウ素を含む被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素をヨウ素吸着材により除去するヨウ素フィルタのリークを検知するヨウ素フィルタのリーク試験方法であり、前記ヨウ素フィルタより上流側に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給し、前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側における前記フッ素含有試薬の濃度を測定し、前記ヨウ素フィルタを通過するフッ素含有試薬のリーク率を求めることを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験方法である。
【００１３】
第２の発明は、第１の発明において、前記フッ素含有試薬として、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物を用いるヨウ素フィルタのリーク試験方法である。
【００１４】
第３の発明は、第１又は２の発明において、前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験方法である。
【００１５】
第４の発明は、放射性ヨウ素を含有する被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に設けられ、前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材を含むヨウ素フィルタと、前記ダクト又はチャンバ内に設けられ、前記ダクト又はチャンバ内に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給するフッ素含有試薬供給部と、前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側に設けられ、前記フッ素含有試薬の濃度を測定するフッ素含有試薬濃度測定部と、を含むことを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【００１６】
第５の発明は、第４の発明において、前記フッ素含有試薬は、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物であるヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【００１７】
第６の発明は、第４又は５の発明において、前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【００１８】
第７の発明は、第４乃至６の何れか一つの発明において、前記被処理ガスが、原子力施設から排出される排ガスであるヨウ素フィルタのリーク試験装置である。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、破過時間を長く維持することができると共に、かつ放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなくヨウ素フィルタのリークの有無を簡単に検出することができる。本発明は、従来のフレオン−１１２を用いたリーク試験法と同様の試験方法を用いることができるため、ヨウ素吸着材が破過しているかヨウ素フィルタのリークかの判別が容易となり、高い精度でヨウ素フィルタのリークの有無の試験結果を得ることができる。また、本発明は、ヨウ化メチルを用いたリーク試験方法に比べ、ヨウ素フィルタの捕集容量の低下を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、本発明の実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置の構成を示す概略図である。
【図２】図２は、ヨウ素フィルタを排ガスの流れ方向から見たときの正面図である。
【図３】図３は、相対湿度が６０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す概略図である。
【図４】図４は、相対湿度が８０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、本発明につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、下記の発明を実施するための形態（以下、実施形態という）により本発明が限定されるものではない。また、下記実施形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。さらに、下記実施形態で開示した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。
【００２２】
本発明による実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置について、図面を参照して説明する。図１は、本発明の実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置の構成を示す概略図である。図１に示すように、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、放射性ヨウ素を含有する排ガス（被処理ガス）１１が送給されるダクト１２に設けたチャンバ（容器）１３内に設けられる。本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、ヨウ素吸着部１４と、フッ素含有試薬供給部１５と、第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６と、第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７とを有する。
【００２３】
ヨウ素吸着部１４は、３つのヨウ素フィルタ２０を含んで構成されている。ヨウ素フィルタ２０は、チャンバ１３内に設けられたガスケット２１の内部に並列して設けられている。ヨウ素フィルタ２０は、ガス導入孔２２を有する一対のガス導入部２３と、排ガス１１中に含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材２４を収容する一対のフィルタ本体２５とからなる。フィルタ本体２５には複数の孔が設けられ、フィルタ本体２５の内側と外側とを気体が通過可能に構成されている。図２は、ヨウ素フィルタ２０を排ガス１１の流れ方向から見たときの正面図である。図２に示すように、一対のガス導入部２３は、一対の連結部２３ａにより連結されている。また、一対のフィルタ本体２５のガス導入部２３とは他端側には後板２６が設けられている。また、複数のヨウ素フィルタ２０を試験することができるように、ヨウ素吸着部１４はチャンバ１３から着脱可能にする。
【００２４】
排ガス１１は、原子力施設から排出される排ガスであり、排ガス１１はダクト１２を介してチャンバ１３内に送給され、ガス導入孔２２を通過してフィルタ本体２５の内部に侵入し、排ガス１１中の放射性ヨウ素がヨウ素吸着材２４に吸着された後、フィルタ本体２５を通過してヨウ素フィルタ２０の後流側に抜ける。ヨウ素吸着部１４を通過した排ガス１１は、排ガス１１中の放射性ヨウ素の濃度を被曝評価上問題のない放射能濃度以下を満たした状態で系外に排出される。
【００２５】
ヨウ素吸着材２４は、放射性ヨウ素の吸着が可能な材料に成型され、ヨウ素フィルタ２０内に充填されている。排ガス１１は、ヨウ素吸着材２４同士の隙間を通ってヨウ素フィルタ２０を通過する。ヨウ素吸着材２４として用いられる材料は、排ガス１１中の放射性ヨウ素を吸着できるものであればよく、例えば、活性炭を担体としたヨウ素添着活性炭やトリエチレンジアミン（ＴＥＤＡ）添着活性炭、活性炭、銀添着活性炭、または天然ゼオライトあるいは合成ゼオライトを担体とした銀ゼオライト、銀モルデナイト等、またはその他の吸着材を担体として銀を添着した銀シリカゲル、銀アルミナ等などが挙げられる。ヨウ素吸着材２４の形状は、ペレット、ブリケット、顆粒状、繊維状、ブランケット状あるいはハニカム状としたものなどが挙げられる。
【００２６】
本実施形態では、ヨウ素フィルタ２０は、チャンバ１３内に設けるようにしているが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、チャンバ１３内に１、２つ又は４つ以上設けるようにしてもよく、チャンバ１３の内径やヨウ素フィルタ２０の設置面積やガス導入部２３の外径の大きさ等に応じてヨウ素フィルタ２０を設ける数は適宜変更するようにしてもよい。
【００２７】
フッ素含有試薬供給部１５は、塩素を含まないフッ素含有試薬３０を貯留するフッ素含有試薬貯留部３１とダクト１２内に塩素を含まないフッ素含有試薬３０を供給するフッ素含有試薬供給管３２とで構成されている。フッ素含有試薬３０は、フッ素含有試薬供給部１５からフッ素含有試薬供給管３２を介してダクト１２の内部に試料ガス３３に同伴して送給される。試料ガス３３としては、例えば空気などが用いられる。フッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３は、フッ素含有試薬供給管３２に設けたノズル孔３２ａからフッ素含有試薬濃度測定部１６の上流側に供給される。
【００２８】
フッ素含有試薬３０は、Ｆ（フッ素）およびＣ（炭素）を含み、Ｈ（水素）とＯ（酸素）とＮ（窒素）との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、Ｃｌ（塩素）を含まない化合物を用いることが好ましい。フッ素含有試薬３０としては、例えば、組成式が（Ｃ3Ｆ7）3−Ｎで表される化合物、組成式がＣ4Ｆ9ＯＣ2Ｈ5で表される化合物、組成式がＣ6Ｆ13ＯＣＨ3で表される化合物、組成式がＣＦ3（ＣＦ2）5ＣＨ2ＣＨ3（Ｃ3Ｆ13Ｈ5）で表される化合物、組成式が（ＣＨ2ＣＨＦＣＦ2ＣＦ2ＣＦ2）で表される化合物などが挙げられる。これらの化合物は、沸点が何れも７０℃以上であるため、好適に用いられる。例えば、組成式が（Ｃ3Ｆ7）3−Ｎで表される化合物の沸点は、１２８℃程度であり、組成式がＣ4Ｆ9ＯＣ2Ｈ5で表される化合物の沸点は、７６℃程度であり、組成式がＣ6Ｆ13ＯＣＨ3で表される化合物の沸点は、９８℃程度であり、組成式がＣＦ3（ＣＦ2）5ＣＨ2ＣＨ3で表される化合物の沸点は、１１４．７℃程度であり、組成式が（ＣＨ2ＣＨＦＣＦ2ＣＦ2ＣＦ2）で表される化合物の沸点は、８２．５℃程度である。このため、上記のように例示した化合物はフッ素含有試薬３０として好適に用いることができる。
【００２９】
第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６と第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７とはヨウ素吸着部１４を挟んでチャンバ１３内に設けられている。第１のフッ素含有試薬濃度測定部１６は、ヨウ素フィルタ２０の上流側に設けられ、チャンバ１３の上流側のダクト１２内に挿入され、チャンバ１３内のガスを採取する第１のガス採取管４１と、採取したガスを分析する第１のガスクロマトグラフ４２とを有する。第２のフッ素含有試薬濃度測定部１７は、ヨウ素フィルタ２０の下流側に設けられ、チャンバ１３内に挿入され、チャンバ１３内のガスを採取する第２のガス採取管４３と採取したガスを分析する第２のガスクロマトグラフ４４とを有する。
【００３０】
フッ素含有試薬供給部１５は、制御装置４５に接続され、制御装置４５は、フッ素含有試薬３０の噴霧の有無とその噴霧量を調整する。フッ素含有試薬供給部１５は、液状のフッ素含有試薬３０を加熱するための電気ヒータ等の加熱手段と、試料ガス３３の流量を制御する流量制御手段とを有している。制御装置４５は、前記加熱手段および前記流量制御手段と連結し、前記加熱手段の出力（加熱電気量）を制御すると共に、試料ガス３３の流量を制御している。フッ素含有試薬供給部１５は、液状のフッ素含有試薬３０を電気ヒータ等で加熱し、試料ガス３３の流量を一定とすることにより、試料ガス３３中に蒸発させて所定の濃度としている。
【００３１】
本実施形態では、チャンバ１３内に排ガス１１を採取するための第１のガス採取管４１と第２のガス採取管４３とを各々１つずつ設けるようにしているが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、チャンバ１３の内径やヨウ素フィルタ２０の設置枚数やガス導入部２３の外径の大きさ等に応じて第１のガス採取管４１と第２のガス採取管４３との何れか一方又は両方を設ける数は、チャンバ１３に各々複数設け、適宜変更するようにしてもよい。
【００３２】
ヨウ素フィルタ２０のリークを試験する際、ヨウ素フィルタ２０の上流側からフッ素含有試薬３０を含んだ試料ガス３３をチャンバ１３内に供給する。フッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３の一部は、第１のガス採取管４１で採取され、第１のガスクロマトグラフ４２に送給され、試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０の濃度が測定される。
【００３３】
試料ガス３３はヨウ素フィルタ２０を通過した後、ヨウ素フィルタ２０の下流側で第２のガス採取管４３に空気の一部は採取され、第２のガスクロマトグラフ４４に送給され、試料ガス３３中に残存するフッ素含有試薬３０の濃度が測定される。試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０のヨウ素吸着材２４に殆ど吸着されるため、採取した試料ガス３３からフッ素含有試薬３０はほとんど検出されない。ヨウ素フィルタ２０にリークがある場合、フッ素含有試薬３０を含んだ試料ガス３３はヨウ素吸着材２４を通過しないために吸着されず、ヨウ素フィルタ２０の下流側に抜ける。このため、ヨウ素フィルタ２０の下流側で第２のガス採取管４３により採取された試料ガス３３の中からフッ素含有試薬３０が検出された場合、ヨウ素フィルタ２０にリークがあることが確認できる。
【００３４】
本実施形態において、ヨウ素フィルタ２０のリークとは、排ガス１１がヨウ素吸着材２４を通過する際、ヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を通過してしまい、排ガス１１中の放射性ヨウ素がヨウ素吸着材２４で除去されないことをいう。フッ素含有試薬３０は放射性ヨウ素と同様の挙動を示すことから、ヨウ素フィルタ２０にリークがあると、試料ガス３３の中のフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を通過することになる。
【００３５】
フッ素含有試薬３０は、大気圧における沸点が７０℃以上であることが好ましい。フッ素含有試薬３０の大気圧における沸点が７０℃未満の場合、試料ガス３３中に含有される水分がフッ素含有試薬３０よりヨウ素吸着材２４に優先して吸着されるため、フッ素含有試薬３０はヨウ素吸着材２４に吸着され難くなる。この場合、既にヨウ素吸着材２４に吸着している水分によってフッ素含有試薬３０の破過時間は極端に短くなるため、ヨウ素フィルタ２０のリーク試験が困難となるか実施できなくなる。
【００３６】
図３は、相対湿度が６０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す図であり、図４は、相対湿度が８０％程度の時の経過時間と破過率との関係を示す図である。図３に示すように、試料ガス３３中の相対湿度が６０％程度の時には、沸点が６０℃未満のフッ素含有試薬３０を用いても１．５時間程度の間、ヨウ素吸着材２４の破過率をほぼ０で維持することができた（図３中、黒丸）。沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０を用いても少なくとも５時間はヨウ素吸着材２４の破過率をほぼ０で維持することができた（図３中、白丸）。また、従来、放射性ヨウ素のヨウ素フィルタのリーク試験用に用いられたフロンＲ−１１２についても沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０を用いた場合と同様、少なくとも５時間はヨウ素吸着材２４の破過率をほぼ０で維持することができることから（図３中、白丸）、試料ガス３３中の相対湿度が６０％程度の場合には、沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０のリーク試験用に好適に用いることができる。
【００３７】
これに対し、図４に示すように、試料ガス３３中の相対湿度が８０％程度の場合、沸点が６０℃未満のフッ素含有試薬３０を用いた場合、ヨウ素吸着材２４はほぼ試験開始直後に破過してしまった（図４中、黒丸）。このため、ヨウ素フィルタ２０をリークしたフッ素含有試薬３０はヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間からリークしたものに起因するのかヨウ素吸着材２４の破過に起因するのかを区別することは困難であり、ヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間からリークしたフッ素含有試薬３０の正確な測定値を得ることが困難であった。一方、沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０として、沸点が７６℃のフッ素含有試薬３０や沸点が９８℃のフッ素含有試薬３０や沸点が１１４．７℃のフッ素含有試薬３０や沸点が１２８℃のフッ素含有試薬３０を用いた場合、試料ガス３３中の相対湿度が８０％程度であっても試験開始から３０分程度はヨウ素吸着材２４の破過が起こらなかった（図４中、白丸、二重丸、白三角、黒四角）。フロンＲ−１１２についても沸点が７６℃、９８℃、１１４．７℃、１２８℃のフッ素含有試薬３０を用いた場合と同様の挙動を示し、試験開始から３０分程度はヨウ素吸着材２４の破過が起こらなかった（図４中、黒四角）。このため、試料ガス３３中の相対湿度が８０％程度の場合でも、沸点が７０℃以上のフッ素含有試薬３０を用いれば、ヨウ素フィルタ２０のリーク試験を実施するのに十分な時間、ヨウ素吸着材２４が破過することなくヨウ素フィルタ２０のリーク率を測定することができる。
【００３８】
ヨウ素フィルタ２０のリーク試験でヨウ素フィルタ２０に吸着されたフッ素含有試薬３０は、大部分がヨウ素フィルタ２０に吸着された状態となるが、ヨウ素フィルタ２０に吸着されたフッ素含有試薬３０は、ヨウ素フィルタのヨウ化メチルの捕集容量を減少させる量よりも大幅に少ない使用量としているためヨウ素フィルタ２０の放射性ヨウ素の除去性能に影響を与えることはない。
【００３９】
（ヨウ素フィルタのリーク率の評価方法）
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０を用いて行なわれるヨウ素フィルタ２０のリーク率の評価方法について具体的に説明する。フッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３はフッ素含有試薬供給管３２のノズル孔３２ａからチャンバ１３内へ噴出され、ヨウ素フィルタ２０の上流側にフッ素含有試薬３０を数分間導入する。ヨウ素フィルタ２０の上流側と下流側とで第１のガス採取管４１と第２のガス採取管４３とからフッ素含有試薬３０を含む試料ガス３３を採取する。フッ素含有試薬３０は試料ガス３３中に水分として含まれており、採取したフッ素含有試薬３０を第１のガスクロマトグラフ４２と第２のガスクロマトグラフ４４とにより測定し、下記式（１）よりヨウ素フィルタ２０のリーク率を求める。下記式（１）中、Ａは、ヨウ素フィルタ２０の下流側におけるフッ素含有試薬３０の濃度であり、Ｂは、ヨウ素フィルタ２０の上流側におけるフッ素含有試薬３０の濃度であり、Ｃは、ヨウ素フィルタ２０の下流側における第２のガスクロマトグラフ４４との検出限界濃度であり、Ｄは、ヨウ素フィルタ２０の上流側における第１のガスクロマトグラフ４２の検出限界濃度である。
リーク率(％)＝(Ａ−Ｃ)／(Ｂ−Ｄ)×１００・・・（１）
【００４０】
ヨウ素フィルタ２０の判定基準は、加圧水型軽水炉（Pressurized Water Reactor；ＰＷＲ）プラントの場合、リーク率が１％以下である。第１のガスクロマトグラフ４２と第２のガスクロマトグラフ４４とによる試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０の検出限界濃度は約１０×１０-9（１０ｐｐｂ）である。このとき、例えば、ヨウ素フィルタ２０を３つ含むヨウ素吸着部１４が１０００ｍ3/ｈの試料ガス３３の処理能力を有するとし、ヨウ素フィルタ２０の上流側からフッ素含有試薬３０を注入し、試料ガス３３中のフッ素含有試薬３０の濃度を３０×１０-6（３０ｐｐｍ）とし、ヨウ素フィルタ２０の下流側で３０×１０-9（３０ｐｐｂ）のフッ素含有試薬３０の濃度を検出した場合、ヨウ素フィルタ２０のリーク率は、上記式（１）より０．０７％程度と求められる。被曝評価上問題のない放射能濃度とするためのリーク率の判定基準の一例としては１．０％であり、この判定基準の場合には、上記のリーク試験で得られたリーク率０．０７％は、リーク率の判定基準を満足すると判断できる。なお、上述した通り、フッ素含有試薬は放射性ヨウ素と同じリーク挙動を示すことから、フッ素含有試薬を用いたリーク試験の値は、放射性ヨウ素のリーク率として扱うことが可能である。
【００４１】
よって、フッ素含有試薬３０は、従来用いられていたフロンＲ−１１２と同様、ヨウ素吸着材２４に高効率で捕集されることから、フッ素含有試薬３０のリーク率は、ガスケット２１にヨウ素フィルタ２０を設けた際に発生し得るヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間などの有無によって大きく変化することになる。このフッ素含有試薬３０のリーク率の挙動は、放射性ヨウ素がヨウ素吸着材２４やヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を通過する場合の挙動と同様である。よって、フッ素含有試薬３０がヨウ素フィルタ２０を通過する時の挙動から間接的に放射性ヨウ素がヨウ素フィルタ２０を通過した際のヨウ素フィルタ２０のリークの有無も試験することができる。
【００４２】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０により、ヨウ素フィルタ２０のリークがないか、所定の基準値（例えば、１．０％）以下であった場合には、ヨウ素フィルタ２０は原子力施設から排出される排ガス１１中に含まれる放射性ヨウ素を処理するためにそのまま使用することができる。また、ヨウ素フィルタ２０のリークが発見された場合には新たなヨウ素フィルタ２０をガスケット２１内に再充填を行なうか、ヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を埋めるなどする。この場合、再度、上記と同様に本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０でヨウ素フィルタ２０のリークの有無を判定する。
【００４３】
このように、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０によれば、破過時間が長く、かつ放射性ヨウ素の捕集容量を減少させることなく放射性ヨウ素のリーク率を精度良く容易に試験することができる。このため、従来のフレオン−１１２を用いたリーク試験法と同様の試験方法を用いることができ、ヨウ素吸着材２４が破過しているかヨウ素フィルタ２０のリークかの判別が容易となり、高い精度でヨウ素フィルタ２０のリークの試験結果を得ることができる。また、ヨウ化メチルを用いたリーク試験法に比べ、ヨウ素フィルタ２０の捕集容量の低下を抑制することができる。また、チャンバ１３への装着前のヨウ素フィルタ２０だけでなく、チャンバ１３へ装着後のヨウ素フィルタ２０のリーク試験も簡単に行なうことができる。更に、重水蒸気を用いたリーク試験法と異なり、環境を汚染するおそれも無く容易に取扱うことができる。
【００４４】
なお、本実施形態においては、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０を用いてのヨウ素フィルタ２０のリークの試験方法について説明したが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、ヨウ素フィルタ２０以外の他のフィルタについても同様に適用することができる。
【００４５】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、チャンバ１３内にヨウ素吸着部１４を１つ設けるようにしているが、本実施形態はこれに限定されるものではない。例えば、チャンバ１３の入口から出口までの距離、ヨウ素吸着部１４の設置面積等に応じてヨウ素吸着部１４を複数設けるようにしてもよい。
【００４６】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０は、ダクト１２が一つの場合について説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。チャンバ１３を備えたダクト１２が複数設けられている場合には、複数のダクト１２に交互に排ガス１１を送給し、原子力設備を稼動させながら各々のチャンバ１３内のヨウ素フィルタ２０のリーク試験を行うようにしてもよい。各々のダクト１２ごとにヨウ素吸着部１４を備えたチャンバ１３を設け、一方のチャンバ１３内のヨウ素フィルタ２０のリーク試験を行っている間、一方のダクト１２への排ガス１１の送給を停止し、他方のダクト１２に排ガス１１を送給し、一方のチャンバ１３内のヨウ素フィルタ２０を交換するかヨウ素フィルタ２０とガスケット２１との間の隙間を塞ぐことができる。これにより、原子力設備を停止させることなく、ヨウ素フィルタ２０のリーク試験を行い、排ガス１１中の放射性ヨウ素を連続して安定してヨウ素フィルタ２０に吸着させ、系外に放射性ヨウ素が漏洩するのを確実に防止することができる。
【００４７】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、ヨウ素フィルタ２０をチャンバ１３に設けるようにしているが、本発明はこれに限定されるものではなく、ヨウ素フィルタ２０をチャンバ１３以外のダクト１２などに設けるようにしてもよい。
【００４８】
本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、原子力発電所など原子力施設から排出される放射性ヨウ素を含有する排ガス１１を対象として説明したが、本実施形態は、これに限定されるものではなく、再処理工場、放射性同位元素取扱施設など原子力施設以外の工場等から排出される放射性ヨウ素を含有する排ガス等においても同様に適用することができる。
【００４９】
また、本実施形態に係るヨウ素フィルタのリーク試験装置１０においては、放射性ヨウ素を吸着させるヨウ素フィルタ２０のリークの有無の試験用として用いる場合について説明したが、本実施形態はこれに限定されるものではなく、放射性ヨウ素以外の成分を吸着するフィルタのリーク試験用についても同様に用いることができる。
【産業上の利用可能性】
【００５０】
以上のように、本発明に係るヨウ素フィルタのリーク試験方法及びリーク試験装置は、排ガスに含まれる放射性ヨウ素を除去するヨウ素フィルタのリークの有無の試験を行うことができるので、原子力施設等で発生する排ガス用のフィルタのリーク試験に用いるのに適している。
【符号の説明】
【００５１】
１０ ヨウ素フィルタのリーク試験装置
１１ 排ガス（被処理ガス）
１２ ダクト
１３ チャンバ（容器）
１４ ヨウ素吸着部
１５ フッ素含有試薬供給部
１６ 第１のフッ素含有試薬濃度測定部
１７ 第２のフッ素含有試薬濃度測定部
２０ ヨウ素フィルタ
２１ ガスケット
２２ ガス導入孔
２３ ガス導入部
２３ａ 連結部
２４ ヨウ素吸着材
２５ フィルタ本体
２６ 後板
３０ フッ素含有試薬
３１ フッ素含有試薬貯留部
３２ フッ素含有試薬供給管
３２ａ ノズル孔
３３ 試料ガス
４１ 第１のガス採取管
４２ 第１のガスクロマトグラフ
４３ 第２のガス採取管
４４ 第２のガスクロマトグラフ
４５ 制御装置
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子力施設から排出される放射性ヨウ素を含む被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素をヨウ素吸着材により除去するヨウ素フィルタのリークを検知するヨウ素フィルタのリーク試験方法であり、
前記ヨウ素フィルタより上流側に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給し、前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側における前記フッ素含有試薬の濃度を測定し、前記ヨウ素フィルタを通過するフッ素含有試薬のリーク率を求めることを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験方法。
【請求項２】
請求項１において、
前記フッ素含有試薬として、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物を用いるヨウ素フィルタのリーク試験方法。
【請求項３】
請求項１又は２において、
前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験方法。
【請求項４】
放射性ヨウ素を含有する被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に設けられ、前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材を含むヨウ素フィルタと、
前記ダクト又はチャンバ内に設けられ、前記ダクト又はチャンバ内に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給するフッ素含有試薬供給部と、
前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側に設けられ、前記フッ素含有試薬の濃度を測定するフッ素含有試薬濃度測定部と、
を含むことを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【請求項５】
請求項４において、
前記フッ素含有試薬は、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物であるヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【請求項６】
請求項４又は５において、
前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【請求項７】
請求項４乃至６の何れか１つにおいて、
前記被処理ガスが、原子力施設から排出される排ガスであるヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【請求項１】
原子力施設から排出される放射性ヨウ素を含む被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素をヨウ素吸着材により除去するヨウ素フィルタのリークを検知するヨウ素フィルタのリーク試験方法であり、
前記ヨウ素フィルタより上流側に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給し、前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側における前記フッ素含有試薬の濃度を測定し、前記ヨウ素フィルタを通過するフッ素含有試薬のリーク率を求めることを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験方法。
【請求項２】
請求項１において、
前記フッ素含有試薬として、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物を用いるヨウ素フィルタのリーク試験方法。
【請求項３】
請求項１又は２において、
前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験方法。
【請求項４】
放射性ヨウ素を含有する被処理ガスが送給されるダクト又はチャンバ内に設けられ、前記被処理ガスに含まれる放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材を含むヨウ素フィルタと、
前記ダクト又はチャンバ内に設けられ、前記ダクト又はチャンバ内に塩素を含まないフッ素含有試薬を供給するフッ素含有試薬供給部と、
前記ヨウ素フィルタの上流側および下流側に設けられ、前記フッ素含有試薬の濃度を測定するフッ素含有試薬濃度測定部と、
を含むことを特徴とするヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【請求項５】
請求項４において、
前記フッ素含有試薬は、フッ素および炭素を含み、水素と酸素と窒素との少なくとも一つ以上を更に含むと共に、塩素を含まない化合物であるヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【請求項６】
請求項４又は５において、
前記フッ素含有試薬は、その大気圧下における沸点が７０℃以上であるヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【請求項７】
請求項４乃至６の何れか１つにおいて、
前記被処理ガスが、原子力施設から排出される排ガスであるヨウ素フィルタのリーク試験装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２０１１−２３７２６７（Ｐ２０１１−２３７２６７Ａ）
【公開日】平成２３年１１月２４日（２０１１．１１．２４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−１０８６３８（Ｐ２０１０−１０８６３８）
【出願日】平成２２年５月１０日（２０１０．５．１０）
【出願人】（０００００６２０８）三菱重工業株式会社 (10,378)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年１１月２４日（２０１１．１１．２４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年５月１０日（２０１０．５．１０）
【出願人】（０００００６２０８）三菱重工業株式会社 (10,378)
【Ｆターム（参考）】
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