発光素子の製造方法
【課題】より色収差が少なく、光出力の向上が可能な発光素子の製造方法を提供する。
【解決手段】陽極層１と陰極層２との間に少なくとも有機発光層３が設けられた有機ＥＬ素子１０と、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に設けられた透光性である支持体とを備え、支持体は、第一の基板と、第一の基板の光出射面側に形成され第一の基板とは別の材料よりなる第二の基板とを備えた発光素子２０の製造方法であって、支持体に転写層を形成する転写層形成工程と、転写層形成工程後、転写層に凹凸パターンを形成したモールドを押圧保持した後、分離することにより、モールドの凹凸パターンを転写層に転写する転写工程とを有する凹凸のパターン加工を予め支持体の両面に行い、両面に予め凹凸を形成した支持体を用いて、有機ＥＬ素子１０を形成する。
【解決手段】陽極層１と陰極層２との間に少なくとも有機発光層３が設けられた有機ＥＬ素子１０と、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に設けられた透光性である支持体とを備え、支持体は、第一の基板と、第一の基板の光出射面側に形成され第一の基板とは別の材料よりなる第二の基板とを備えた発光素子２０の製造方法であって、支持体に転写層を形成する転写層形成工程と、転写層形成工程後、転写層に凹凸パターンを形成したモールドを押圧保持した後、分離することにより、モールドの凹凸パターンを転写層に転写する転写工程とを有する凹凸のパターン加工を予め支持体の両面に行い、両面に予め凹凸を形成した支持体を用いて、有機ＥＬ素子１０を形成する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、平面発光体などに用いられる有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という）を用いた発光素子の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、陽極層と陰極層との間に有機発光層を挟んだ有機ＥＬ素子が知られている。このような有機ＥＬ素子は、大面積に形成するのが比較的容易で、低消費電力で発光することが可能などの特徴があり照明用途などの発光素子として各所で研究開発が行われている。
【０００３】
この種の発光素子として、例えば、ガラス材料からなる透光性の基板の一表面側に、透光性導電膜からなる陽極層と、有機発光層と、陰極層が順次形成され、前記有機発光層が、赤色の光（Ｒ）、緑色の光（Ｇ）および青色の光（Ｂ）がそれぞれ発光可能なように３層の発光層で形成されたものがある。前記陽極層と前記陰極層との間に電圧を印加させると、前記有機発光層から前記基板を介して光Ｒ、Ｇ、Ｂが放出され、白色の光を得ることができる。
【０００４】
しかしながら、この種の発光素子では、前記有機発光層から放射された主発光波長が異なる光Ｒ，Ｇ，Ｂは、媒体に対する屈折率が異なるので、通常、図７に示すように例えば、ガラス材料からなる前記基板中で同じ光路を辿った光Ｒ，Ｇ，Ｂであってもスネルの法則に従って、ガラスから空気中へ屈折方向が分かれることになる。
【０００５】
そのため、前記発光素子から放出される光に色収差が発生することになり、前記発光素子から放射された光の被照射面においては、色むらとして観測されることになる。人間の目は、白色の光の色収差に対して敏感であり、少しの違いでも大きな色の違いとして認識する。そのため、前記発光素子の構成では、均一な白色となる良質の光が求められる照明用途に用いるには十分ではない。
【０００６】
他方、照明用途においては、光源からの光を狭角配光させて所望の方向に光を取り出すニーズがある。そのため、前記有機ＥＬ素子の光出射面側に、配光レンズを配置し所望の配光を得る発光素子とすることも考えられる。しかしながら、照明系の光学設計では、通常、光線追跡法を用いた幾何学光学設計を行っているのが一般的であるが、幾何学光学設計では、屈折率が変化する界面での屈折率により光の進行方向を制御することを前提としており、狭角配光させるためには前記配光レンズの厚み寸法を大きくする必要がある。そのため、前記配光レンズによる光の進行方向の制御範囲にも限界があり、光路長が長くなることによる色収差も大きくなるという問題もある。
【０００７】
また、従来から、配光レンズの代わりに回折光学素子を用いた発光素子も提案されている。この種の発光素子としては、例えば、図８に示すように、ガラス材料からなる透光性の基板５の一表面側（図の下側）に、透光性導電膜からなる陽極層１、有機発光層３’、陰極層２が順に形成された有機ＥＬ素子１０’と、該有機ＥＬ素子１０’の光出射面側に回折光学素子４’が形成されたものが知られている（例えば、特許文献１。）。
【０００８】
この発光素子２０’は、有機ＥＬ素子１０’の陽極層１と陰極層２との間に電圧を印加されると、有機発光層３’から基板５を介して赤色の光（Ｒ）、緑色の光（Ｇ）および青色の光（Ｂ）が放出され、有機ＥＬ素子１０’の光出射面側に設けられた回折光学素子４’によって光取り出し効率の向上が図られた白色の光を得ることができる。
【０００９】
また、この発光素子２０’は、有機ＥＬ素子１０’から放出される光Ｒ，Ｇ，Ｂの発光強度の強い領域と発光強度の弱い領域との発光強度の差を大きくし、分光分布を変化させ、白色の光を発光させたときにおいて、回折光学素子４’の作用によって光出射面に観測される虹色の発光現象を抑制させている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００４−１１９２８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、発光素子２０’が放射した光Ｒ，Ｇ，Ｂは、光出射面で白色の光として観測されるものの、上記分光分布の変化にともない放射された混色光の演色性が低くなる。そのため、発光素子２０’の構成でも、均一な白色となる良質の光が求められる照明用途に用いるには十分ではない。
【００１２】
本発明は上記事由に鑑みてなされたものであり、その目的は、より色収差が少なく、光出力の向上が可能であり照明用途にも利用可能な発光素子の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の発光素子の製造方法は、陽極層と陰極層との間に少なくとも有機発光層が設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子と、該有機エレクトロルミネッセンス素子の光出射面側に設けられた透光性である支持体とを備え、前記支持体は、第一の基板と、該第一の基板の前記光出射面側に形成され前記第一の基板とは別の材料よりなる第二の基板とを備えた発光素子の製造方法であって、前記支持体に転写層を形成する転写層形成工程と、該転写層形成工程後、前記転写層に凹凸パターンを形成したモールドを押圧保持した後、分離することにより、前記モールドの前記凹凸パターンを前記転写層に転写する転写工程とを有する凹凸のパターン加工を予め前記支持体の両面に行い、前記両面に予め前記凹凸を形成した前記支持体を用いて、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を形成することを特徴とする。
【００１４】
この発光素子の製造方法において、前記転写工程の後、前記転写層および前記支持体をエッチングすることで前記凹凸を形成するエッチング工程を有することが好ましい。
【００１５】
この発光素子の製造方法において、前記第一の基板と前記第二の基板との少なくとも一方は、熱可塑性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記転写層を加熱して軟化させた状態で前記モールドの押圧保持により前記転写層を変形させ、前記転写層を冷却してから前記モールドを分離することが好ましい。
【００１６】
この発光素子の製造方法において、前記第一の基板と前記第二の基板の少なくとも一方は、光硬化性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記凹凸パターンが転写された前記転写層に紫外線を照射することが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の発光素子の製造方法は、より色収差が少なく、光出力の向上が可能な発光素子を製造することができるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】実施形態１の発光素子を示し、（ａ）は概略断面図、（ｂ）は他の構成例の概略断面図である。
【図２】同上の回折光学素子の設計方法の説明図である。
【図３】同上の他の構成例の要部概略断面図である。
【図４】同上の他の構成例の製造方法を説明するための主要工程概略断面図である。
【図５】実施形態２の発光素子を示し、（ａ）は概略断面図、（ｂ）は他の構成例の概略断面図である。
【図６】同上の製造方法を説明するための要部概略断面図である。
【図７】従来例における色むらの発生原因の説明図である。
【図８】従来の発光素子を示す要部概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
（実施形態１）
以下、本実施形態の発光素子について、図１（ａ）を用いて説明する。
【００２０】
本実施形態の発光素子２０は、図１（ａ）に、基板５の一表面側（図面の下側）に陽極層１と、該陽極層１上に正孔注入層６、正孔輸送層７を介して形成された有機発光層３と、該有機発光層３上に電子輸送層８を介して形成された陰極層２とを備えた有機ＥＬ素子１０と、該有機ＥＬ素子１０の光出射面側に設けられた回折光学素子４とを有している。ここで、有機ＥＬ素子１０の有機発光層３は、２層の発光層３ｙ，３ｂで形成され、有機発光層３における基板５側の発光層（以下、黄色発光層という）３ｙからの黄色の光Ｙ、有機発光層３における基板５側とは反対面側の発光層（以下、青色発光層という）３ｂから青色の光Ｂが発光可能に形成してある。また、回折光学素子４は、有機発光層３から放出される異なる主発光波長の光（ここでは、黄色の光Ｙと青色の光Ｂに相当）に対応して、それぞれ回折により有機ＥＬ素子１０の色収差を低減するように光の進行方向を変える第一の回折光学部４ａと第二の回折光学部４ｂとを備えている。
【００２１】
以下、本実施形態の発光素子２０に用いられる各構成について、詳述する。
【００２２】
本実施形態の有機ＥＬ素子１０には、陽極層１、有機発光層３や陰極層２を形成するために基板５が用いられ、基板５は、陽極層１、有機発光層３や陰極層２などが支持可能であり成膜方法によっては耐熱性が要求される場合がある。また、有機発光層３からの光を基板５から取り出す場合は、透光性を有することが好ましく、基板５の材料は、例えば、ホウ珪酸クラウン光学ガラスなどのガラス材料や透光性プラスチック材料を用いることができる。
【００２３】
有機ＥＬ素子１０の陽極層１は、有機発光層３に正孔を効率よく注入させるものが好ましい。また、有機発光層３に対し陽極層１を光出射面側に配置する場合には、有機発光層３が放射した光の波長に対して透光性が高いものが好ましい。本実施形態においては、有機ＥＬ素子１０を白色光源として利用しているため、陽極層１の材料としては、インジウム・スズ酸化物（ＩＴＯ）を好適に利用することができる。その他、陽極層１の材料として、例えば、ニッケル、金、銀、白金、パラジウムやこれらの合金、インジウム・亜鉛酸化物（ＩＺＯ）やアンチモン・スズ酸化物などの透光性導電膜を用いることができる。
【００２４】
有機ＥＬ素子１０の陰極層２は、有機発光層３に正孔と再結合するための電子を効率よく注入可能なものが好ましい。また、有機発光層３に対し陽極層１側だけを光出射面側とする場合は、有機発光層３を介して陽極層１と対向面側に配置された陰極層２は、有機発光層３で発光した光を効率よく反射するものが好ましい。本実施形態においては、有機ＥＬ素子１０を白色光源として利用しているため、陰極層２の材料としては、可視光域の波長に対して反射率が高いアルミニウムやマグネシウム銀合金などを好適に用いることができる。その他の陰極層２の材料として、例えば、マグネシウム、マグネシウムインジウム合金、マグネシウムアルミニウム合金やアルミニウムリチウム合金などを用いてもよい。
【００２５】
有機ＥＬ素子１０に用いられる有機発光層３としては、主発光波長が異なる２層以上の発光層が積層されるものであり、例えば、照明用途の白色光源とさせるため、補色関係となる黄色の光Ｙが発光可能な黄色発光層３ｙと、青色の光Ｂが発光可能な青色発光層３ｂを用いる場合は、黄色発光層３ｙとして、トリフェニルジアミン誘導体にテトラセン誘導体をドープした層を、青色発光層３ｂとして、ビス（２−メチル−８−キノリトラト、パラ−フェニルフェノラト）アルミニウム（ＢＡｌｑ３）にペニレンをドープした層をそれぞれ積層させたものを用いることができる。
【００２６】
同様に、図１（ｂ）に示すように赤色の光Ｒが発光可能な発光層（以下、赤色発光層という）３ｒ、緑色の光Ｇが発光可能な発光層（以下、緑色発光層という）３ｇ、青色の光Ｂが発光可能な青色発光層３ｂにより白色の光を得る場合は、赤色発光層３ｒとして、トリス（８−ヒドロキシキナリナト）アルミニウム（以下、Ａｌｑ３という）に[２−[２−[４−（ジメチルアミノ）フェニル]エチニル]−６−メチル−４Ｈ−イリデン]−プロパネプロパンジニトリル（ＤＣＭ色素）をドープさせた層を、緑色発光層３ｇとして、Ａｌｑ３からなる層を、青色発光層３ｂとして、ビス（２−メチル−８−キノリトラト、パラ−フェニルフェノラト）アルミニウム（ＢＡｌｑ３）にペニレンをドープした層をそれぞれ積層させたものを用いることもできる。
【００２７】
有機発光層３は、主発光波長が異なる２以上の発光層が積層される場合、より光出射面に近い有機発光層３側に、より長波長が発光可能な発光層を積層させることで、光取り出し効率を向上させることができ、例えば、光出射面側となる基板５上に透光性導電膜からなる陽極層１を介して有機発光層３として黄色発光層３ｙ、青色発光層３ｂを順に積層させ、有機発光層３上に陰極層２を形成させることができる。これにより効率よく基板５側より有機発光層３からの光Ｙ，Ｂを取り出すことができる。
【００２８】
有機ＥＬ素子１０に好適に用いられる正孔注入層６としては、正孔注入のエネルギー障壁を低減させるものであって、正孔注入層６の材料として、例えば、ポリチオフェン誘導体などを用いることができる。
【００２９】
有機ＥＬ素子１０に好適に用いられる正孔輸送層７としては、正孔を効率よく有機発光層３に輸送し有機ＥＬ素子１０の駆動電圧を低減させるため、適度なイオン化ポテンシャルと正孔移動度が高いものが好ましく、有機発光層３からの過剰の電子が漏れでないようにするため電子親和力が小さいことが好ましい。このような正孔輸送層７の材料としては、例えば、ビス[Ｎ−（１−ナフキブ）−Ｎ−フェニル]ベンジジン（以下、α−ＮＤＰという）やＮ，Ｎ−ジフェニル−Ｎ，Ｎ−ビス（３−メチルフェニル）１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（以下、ＴＰＤという）などを用いることができる。
【００３０】
有機ＥＬ素子１０に好適に用いられる電子輸送層８としては、電子を効率よく有機発光層３に輸送可能で有機発光層３からの正孔が流れ込むのを抑制可能なものが好ましい。このような電子輸送層８の材料は、例えば、フッ化リチウム（ＬｉＦ）などを用いることができる。
【００３１】
このような陽極層１、有機発光層３や陰極層２は、基板５上に真空蒸着法などを用いてそれぞれ積層させて形成することができ、正孔注入層６、正孔輸送層７や電子輸送層８は必ずしも設ける必要はない。
【００３２】
次に、回折光学素子４について説明する。本実施形態の回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に二種類の回折光学部４ａ，４ｂを備えた回折光学素子４（Diffractive Optical Element：DOE）を配置し、有機発光層３からの主発光波長が異なる光Ｙ，Ｂに対応して、第一の回折光学部４ａと第二の回折光学部４ｂを色収差を低減する形状とすることで、光の波動性を利用して色消し（光の波長依存性の打ち消し）を行うものである。
【００３３】
このような回折光学素子４の材料としては、主としてガラス材料、代表的なものとして合成石英ガラス（波長５５０ｎｍ付近の屈折率ｎ＝１．４６）やホウケイ酸クラウン光学ガラス（波長５５０ｎｍ付近の屈折率ｎ＝１．５２）が挙げられるが、回折光学部４ａ，４ｂの形状に応じて種々選択することができる。例えば、二つの異なる主発光波長の光における色収差を低減させるためには、有機ＥＬ素子１０の光出射面上に、第一および第二の回折光学部４ａ，４ｂを備えた回折光学素子４を配置する。回折光学素子４は、各回折光学部４ａ，４ｂの形状を最適化することにより、各発光層３ｙ，３ｂから出た光Ｙ，Ｂの空間的な位相分布を均一に近づけて、色収差を低減することが可能となる。
【００３４】
同様に、図１（ｂ）に示す発光素子２０のように主に３つの波長を制御する場合は、回折光学素子４の回折光学部４ａ，４ｂ，４ｃを３重にすることで色収差の低減することができる。理想的には、各発光層３ｒ，３ｇ，３ｂから発した光ＲＧＢが同じ方向に向かって出射され、発光素子２０から色むらがない白色光源を実現することが可能である。以上のようなことを実現する回折光学素子４の形状は、参考文献１〔Yoel Arieli，et al，「Designof diffractive optical elements for multiple wavelengths」，APPLIED OPTICS / Vol. 37， No. 26 / 10September 1998, p.6174-6177〕に記載されている。
【００３５】
ここで、参考文献１には、一例として、図２に示すように本実施形態の回折光学部４ａ，４ｂに相当するものとして、２つの回折光学素子４１，４２を重ね合わせる場合（図２には各回折光学素子４１，４２それぞれについて、１ピクセルのみ図示してある）を示している。第一の回折光学素子４１に関して、光源からの光の主発光波長がλ１，λ２、それぞれの光に対する屈折率をそれぞれｎ１（λ１）、ｎ１（λ２）として、第二の回折光学素子４２に関して、光源からの光の主発光波長がλ１，λ２、それぞれの光に対する屈折率をそれぞれｎ２（λ１），ｎ２（λ２）として、第一の回折光学素子４１と第二の回折光学素子４２との間に介在する媒質に対して主発光波長がλ１，λ２、それぞれの光に対する屈折率をそれぞれｎｇ（λ１），ｎｇ（λ２）とし、主発光波長λ１，λ２それぞれの光が、第一の回折光学素子４１と第二の回折光学素子４２とを伝播することによる位相遅延をそれぞれφ１，φ２、任意の整数をｍ１、ｍ２、第一の回折光学素子４１および第二の回折光学素子４２それぞれの凹部４３，４４の深さをｄ１，ｄ２とすると、光の波動性を利用して色消（光の波長依存性による色収差の低減）を図るためには、凹部４３，４４の深さｄ１，ｄ２を下記の式に基づいて設定すればよいことが記載されている。
【００３６】
【数１】
【００３７】
【数２】
【００３８】
ここにおいて、参考文献１には、主発光波長が３以上の場合、回折光学素子が３つ以上の場合についての各回折光学素子の設計方法についても記載されているので、参考文献１に開示された数式をベースとして市販の光学シミュレータソフト、例えば、汎用の反復フーリエ変換アルゴリズム（Iterative Fourier Transform Algorithm ： ＩＦＴＡ）法を用いた電磁光学解析ソフトを利用して数値計算を行うことにより、各回折光学素子４１，４２の凹部４３，４４の深さｄ１，ｄ２を決定することができる。また、１ピクセル当たりの横方向の長さの設計指針に関して、凹部４３，４４の横方向のサイズは、１ピクセル当たりの周期をΛ，レベル（階段の階調数）をＮ、光源からの光の主発光波長をλ、１次回折光の回折角度をθ１とすれば、Λ／Ｎ＝λｓｉｎθ１となるので、各凹部４３，４４の横方向のサイズは、発光層３ｙ，３ｂからの異なる主発光波長の光に応じてそれぞれ設計すればよい。なお、汎用のＩＦＴＡ法を用いたソフトで設計する場合には、階調数Ｎ，θ１、λを入力することにより、Λを計算することができる。さらに、説明すれば、（１）フィールド設定、（２）入力光源、理想的な出力などの決定を行い、上記光学シミュレータソフトによる計算を行う。
【００３９】
本実施形態においては、複数の回折光学素子４１，４２の代わりに、複数の回折光学部４ａ，４ｂを有する回折光学素子４を用いているが、上記と同様にして設計することができる。すなわち、（１）フィールド設定では、光源となる有機ＥＬ素子１０の各発光層３ｙ，３ｂから第一の回折光学部４ａまでの距離、各発光層３ｙ，３ｂから第２の回折光学部４ｂまでの距離、サンプリング周期（Λと連動）を、（２）入力光源、理想的な出力などの決定では、各発光層３ｙ，３ｂから放出される光Ｙ，Ｂの主発光波長、各発光層３ｙ，３ｂの光強度（位相）分布、第一の回折光学部４ａおよび第二の回折光学部４ｂの大きさ（多数の凹部が形成されている領域の大きさ）、階調数Ｎ、材料（屈折率）、出力サイズ（照射エリアのサイズ）、出力位置（照射エリアの位置）、色収差の少ない出力強度（位相）分布などを適宜設定して上記光学シミュレータソフトを実行することで、ＩＴＦＡ法に基づく最適化が行われ、第一および第二の回折光学部４ａ，４ｂの凹部の深さプロファイル、回折効率、照射エリアの色分布を得ることができる。また、回折光学素子４と空気界面の全反射による光取り出しロスを低減させ、発光素子２０の光取り出し効率を向上させることも可能である。
【００４０】
また、さらに、回折光学素子４における回折光学部４ａ，４ｂは、それぞれ図３に示す断面鋸歯状の回折光学素子４１のように、１６レベルの階段構造にすることで１次の回折効率を高めることが考えられる。このような１６レベルの階段構造を有する回折光学素子４１では、１ピクセルの周期をΛ、深さをＬ、有機発光層３から放出される光の主発光波長をλ、回折光学素子４１の材料の屈折率をｎ１とすると、深さＬは、下記の式で求められる。
【００４１】
【数３】
【００４２】
ここにおいて、上記ピッチΛは、レベル（階段の階調数：通常は２ｎとなる）をＮ、回折角度をθ１として、おおよそ下記数式で導かれる。
【００４３】
【数４】
【００４４】
回折の効果を得るためにはΛ>>λであることが望ましいため、必然的にＮ×ｓｉｎθ１>>１であることが必要となる。ただし、Ｎ＝∞とみなせるような連続形状の場合は、図３の構造で得られる現象と異なってくるので、必ずしも上記の数式があてはまらなくなる。また、フォトリソグラフィ技術とエッチング技術とを利用して回折光学素子４１を形成させる場合は、レベルＮの値が大きくなる（つまり階調が大きくなる）につれて、プロセス数が増大するためＮの値を４，８，１６程度に設定するのが好ましい。なお、ＩＦＴＡ法を用いた上記光学シミュレータソフトで設計する場合は、階調数Ｎ、θ１、λを入力することにより、ピッチΛを求めることができる。
【００４５】
ところで、図３で示したような回折効率が比較的高い１６レベルの回折光学素子４１を本実施形態の回折光学素子４として有機ＥＬ素子１０の光出射面側に形成する方法に、フォトリソグラフィ技術とエッチング技術とを繰り返すことで利用することができるが、この場合、露光・現像・エッチングを繰り返す回数が多くなり回折光学素子４のパターン形成コストが高くなるだけでなく高精度化が難しい。これに対して、回折効率の高い回折光学素子４を高精度且つ安価に形成する方法としては、ナノインプリント法を適用することができる。
【００４６】
以下、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に第一の回折光学部４ａの回折パターンをナノインプリント法により形成する方法について図４に基づいて説明する。
【００４７】
まず、有機ＥＬ素子１０の光出射面側となる基板５に転写層６０を形成する転写層形成工程を行ってから、第一の回折光学部４ａの形状に応じてパターン設計した凹凸パターン７１を形成したモールド７０を転写層６０に対向させ（図４（ａ））、その後、モールド７０を有機ＥＬ素子１０に形成された転写層６０に押圧保持（図４（ｂ））した後、モールド７０を有機ＥＬ素子１０から分離することにより、モールド７０の凹凸パターン７１を転写層６０に転写する転写工程を行ことができる（図４（ｃ））。転写層形成工程では、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に、例えば、熱可塑性樹脂（例えば、ＰＭＭＡなど）をスピンコート法により転写層６０を形成する。転写工程では、モールド７０を転写層６０に対向させて位置合わせを行ってから、転写層６０を加熱して軟化させた状態でモールド７０を転写層６０に接触させモールド７０を所定圧力で加圧することで図４（ｂ）に示すように転写層６０を変形させ、転写層６０を冷却してから、モールド７０を転写層６０から分離することで、有機ＥＬ素子１０の基板５に回折パターンとなる凹凸構造を形成することができる。
【００４８】
転写層形成工程では、転写層６０の加熱冷却を行っているが、転写層６０ではなく、モールド７０の加熱冷却を制御してもよい。また、ナノインプリント法としては、上述のように熱可塑性樹脂を転写層６０の材料として用いる熱ナノインプリント法に限らず、転写層６０の材料として光硬化性樹脂を用いる光ナノインプリント法を採用してもよく、この場合には、粘度の低い光硬化性樹脂層からなる転写層６０をモールド７０により変形させて、その後に有機ＥＬ素子１０に悪影響を与えない程度で紫外線を照射し光硬化性樹脂を硬化させ、モールド７０を転写層６０から分離すればよい。
【００４９】
上述の転写工程の後、転写層６０および転写対象物である有機ＥＬ素子１０の基板５をエッチングすることで、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に第一の回折光学部４ａとなる回折光学素子４１を形成することができる。なお、第一の回折光学部４ａを形成後、別の材料を形成塗布して第二の回折光学部４ｂの回折パターンも同様にして形成することができる。
【００５０】
そのため、一度モールド用の金型さえ作成すれば、回折パターンの複雑さによる制限を受けることなく同じ形状を再現性よく形成することができ、低コストで回折光学素子４を有する有機ＥＬ素子１０を形成することができる。
【００５１】
通常、有機ＥＬ素子１０は、光出射面と支持体とを兼ねる透光性の基板５としてガラス材料を用いることが多い。したがって、回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の基板５に形成することができる。有機ＥＬ素子１０の基板５を利用して、回折光学素子４を形成することで、複数の主発光波長に対して設けられる色収差のための複数の回折光学部４ａ，４ｂのうち、１つを省くことができるため、発光素子２０を薄型化することもできる。したがって、回折光学部４ａ，４ｂを省いた分だけ回折光学素子４用の部材が必要なく色収差を低減させために、回折光学素子４を別途固着させる必要もない。
【００５２】
なお、ここで予め有機ＥＬ素子１０の基板５の両面にパターン加工、あるいは重ね合わせした回折光学素子４を形成し、これを基板５とした有機ＥＬ素子１０を形成してもよい。
【００５３】
ここで、図１（ａ）の発光素子２０を形成するためには、ガラス材料からなる基板５上であって、陽極層１と、陰極層２との間に黄色発光層３ｙと青色発光層３ｂを用いた有機発光層３を形成し、基板５の光取り出し面側に回折光学素子４となる第一の回折光学部４ａを凹凸構造として形成させてある。引き続いて、回折光学素子４の凹凸パターンが形成された基板５における光出射面側にガラス膜を塗布形成して平坦にさせた後、同様にして第二の回折光学部４ｂを凹凸構造として形成させてある。第一の回折光学素子４ａおよび第二の回折光学部４ｂによって、有機ＥＬ素子１０の黄色発光層３ｙおよび青色発光層３ｂから放出された異なる主発光波長の光に対応して、有機ＥＬ素子１０の色収差を低減させた白色の光を得ることができる。
【００５４】
同様に、図１（ｂ）の発光素子２０の形成方法は、ガラス材料からなる基板５上に、陽極層１と、陰極層２との間に赤色発光層３ｒと緑色発光層３ｇと青色発光層３ｂを用いた有機発光層３を形成し、基板５の光取り出し面側に回折光学素子４となる第一の回折光学部４ａを凹凸構造として形成させてある。引き続いて、回折光学素子４の凹凸パターンが形成された基板５における光出射面側にガラス膜を塗布形成して平坦にさせた後、上記と同様にして第二の回折光学部４ｂを凹凸構造として形成させてある。さらに、同様にして第三の回折光学部４ｃを凹凸構造として形成させてある。第一の回折光学部４ａ、第二の回折光学部４ｂおよび第三の回折光学部４ｃによって、有機ＥＬ素子１０の赤色発光層３ｒ、緑色発光層３ｇおよび青色発光層３ｂから放出された異なる主発光波長の光に対応して、有機ＥＬ素子１０の色収差を低減させた白色の光を得ることができる。
【００５５】
また、第一の回折光学部４ａと第二の回折光学部４ｂとの屈折率差、第二の回折光学部４ｂと第三の回折光学部４ｃとの屈折率差は、それぞれ大きいほど回折の効果が大きくなる。したがって、第一の回折光学部４ａおよび第三の回折光学部４ｃを屈折率の高い材料（例えば、ホウケイ酸ガラス）により形成し、第二の回折光学部４ｂを例えば、空気としてもよい。この場合、第二の回折光学部４ｂと第三の回折光学部４ｃとなる凹凸パターンが形成されたホウケイ酸ガラスを、第一の回折光学部４ａが形成された基板５上に設けるだけでよい。また、逆に第一の回折光学部４ａおよび第三の回折光学部４ｃよりも、さらに高い屈折率をもった第二の回折光学部４ｂとしてもよい。
【００５６】
このような凹凸構造は、有機ＥＬ素子１０の基板５の光出射面の平面形状において、同心円状に形状を変えることもできる。この場合、同心円状のパターンの間隔は、中心から端に向かって徐々に小さくさせて形成することもできる。
【００５７】
（実施形態２）
本実施形態の発光素子２０における基本構成は実施形態１と略同一であり、基板５の光取り出し面側に形成された凹凸構造を回折光学部４ａ，４ｂとして利用する代わりに、図５（ａ）に示すように基板５の内部に形成された屈折率の異なる領域によって回折光学部４ｅ，４ｄを形成させた点が異なる。なお、実施形態１と同様の構成要素には、同一の符号を付して説明を適宜省略する。
【００５８】
ここで、回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の基板５の内部に３次元的に設けられた空洞の媒質と基板５の媒質の屈折率差によって光の回折を行う。本実施形態において、回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の基板５における厚み方向であって、図５（ａ）に示すように、より有機発光層３に近い側に形成された断面視形状が長方形状の空洞と、基板５における有機発光層３とは反対面側に、より近い側に形成された逆台形形状の空洞により構成されている。長方形状の空洞および逆台形形状の空洞は、それぞれ基板５の光取り出し面と略平行な面内で複数個設けられることにより、それぞれ第一の回折光学部４ｄおよび第二の回折光学部４ｅを構成することなる。
【００５９】
また、図５（ｂ）に示すように、空洞を形成する材料を異なる屈折率の材料としてもよい。この場合、発光素子２０の回折光学素子は、第一の回折光学部４ｄを有機ＥＬ素子１０の基板５の内部に断面視形状が長方形状の空洞を形成するとともに、第二の回折光学部４ｅを基板５の表面に接合させた異なる屈折率の材料の内部に断面視形状が逆台形形状の空洞を設けたものであってもよい。
【００６０】
ここでは、回折光学素子４の回折光学部４ｄ，４ｅを基板５の内部に形成させた空洞で示してあるが、空洞だけに限らず材質を改質させたことにより屈折率が変化した領域を利用することもできる。
【００６１】
なお、図６に示すように、このような空洞や材質を改質させ屈折率が変化した領域４ｆは、回折光学素子４を構成する透光性の部材（例えば、ガラス材料からなる基板５）にフェムト秒領域（１０−１２ｓ以下）のパルスレーザ光３０を照射させることで形成させることができる。このようなパルスレーザ光３０を透光性の前記部材に照射させると、瞬間値が１０１１Ｗ以上にもなる非常に高いエネルギーにより多光子吸収と呼ばれる現象が生じ、パルスレーザ光３０の焦点のごく近傍（例えば、数百ｎｍから数μｍの領域）が空洞や材質を改質させた屈折率が変化した領域４ｆに加工されることになる。回折光学素子４の形成にあたって、上記加工方法によって基板５などに屈折率を変化する領域４ｆを形成させる場合、ほとんど熱も発生することもなく加工領域以外は実質的に損傷を生じることもない発光素子２０を形成させることができる。
【００６２】
従って、本実施形態の図５（ａ）に示す発光素子２０を形成させるためには、予めシリカからなるガラスを基板５として用いた有機ＥＬ素子１０を形成させる。次に、有機ＥＬ素子１０の光出射面側から第一の回折光学部４ｄの形状に応じてパルスレーザ光３０を照射させ、基板５における厚み方向であって、より有機発光層３側に近い側に屈折率を変化する領域を形成する。その後、基板５における厚み方向であって、基板５における有機発光層３とは反対面側に、より近い領域に第二の回折光学部４ｅの形状に応じて同様のパルスレーザ光３０を照射させ屈折率を変化させる領域を形成させることで、発光素子２０に回折光学素子４を形成させることができる。
【００６３】
なお、ここにおいて、基板５の材料としてシリカを用いた場合は、波長５５０ｎｍ付近の屈折率が１．５であり、パルスレーザ光３０として波長８００ｎｍ、出力０．３Ｗ、パルス周波数１ｋＨｚで１５０ｆｓの光を照射させると直径約４００ｎｍの微小空洞（屈折率が変化する領域４ｆ）を形成させることができる。
【００６４】
また、回折光学部４ｄ，４ｅにおける屈折率差を大きくさせには、基板５に屈折率の大きなホウケイ酸ガラスを用い、屈折率を変化させる領域４ｆを空気の空洞とすること好ましい。
【００６５】
さらに、パルスレーザ光３０のパルス幅、パルス強度、焦点を調整して走査することにより、空洞を含む屈折率が変化する領域４ｆを３次元的に形成することができる。
【００６６】
これにより有機ＥＬ素子１０の基板５を回折光学素子４と共用することができるため、別途に回折光学素子４を付加させることもなく発光素子２０を形成することができる。
【符号の説明】
【００６７】
１ 陽極層
２ 陰極層
３ 有機発光層
１０ 有機ＥＬ素子
２０ 発光素子
６０ 転写層
７０ モールド
７１ 凹凸パターン
【技術分野】
【０００１】
本発明は、平面発光体などに用いられる有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という）を用いた発光素子の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、陽極層と陰極層との間に有機発光層を挟んだ有機ＥＬ素子が知られている。このような有機ＥＬ素子は、大面積に形成するのが比較的容易で、低消費電力で発光することが可能などの特徴があり照明用途などの発光素子として各所で研究開発が行われている。
【０００３】
この種の発光素子として、例えば、ガラス材料からなる透光性の基板の一表面側に、透光性導電膜からなる陽極層と、有機発光層と、陰極層が順次形成され、前記有機発光層が、赤色の光（Ｒ）、緑色の光（Ｇ）および青色の光（Ｂ）がそれぞれ発光可能なように３層の発光層で形成されたものがある。前記陽極層と前記陰極層との間に電圧を印加させると、前記有機発光層から前記基板を介して光Ｒ、Ｇ、Ｂが放出され、白色の光を得ることができる。
【０００４】
しかしながら、この種の発光素子では、前記有機発光層から放射された主発光波長が異なる光Ｒ，Ｇ，Ｂは、媒体に対する屈折率が異なるので、通常、図７に示すように例えば、ガラス材料からなる前記基板中で同じ光路を辿った光Ｒ，Ｇ，Ｂであってもスネルの法則に従って、ガラスから空気中へ屈折方向が分かれることになる。
【０００５】
そのため、前記発光素子から放出される光に色収差が発生することになり、前記発光素子から放射された光の被照射面においては、色むらとして観測されることになる。人間の目は、白色の光の色収差に対して敏感であり、少しの違いでも大きな色の違いとして認識する。そのため、前記発光素子の構成では、均一な白色となる良質の光が求められる照明用途に用いるには十分ではない。
【０００６】
他方、照明用途においては、光源からの光を狭角配光させて所望の方向に光を取り出すニーズがある。そのため、前記有機ＥＬ素子の光出射面側に、配光レンズを配置し所望の配光を得る発光素子とすることも考えられる。しかしながら、照明系の光学設計では、通常、光線追跡法を用いた幾何学光学設計を行っているのが一般的であるが、幾何学光学設計では、屈折率が変化する界面での屈折率により光の進行方向を制御することを前提としており、狭角配光させるためには前記配光レンズの厚み寸法を大きくする必要がある。そのため、前記配光レンズによる光の進行方向の制御範囲にも限界があり、光路長が長くなることによる色収差も大きくなるという問題もある。
【０００７】
また、従来から、配光レンズの代わりに回折光学素子を用いた発光素子も提案されている。この種の発光素子としては、例えば、図８に示すように、ガラス材料からなる透光性の基板５の一表面側（図の下側）に、透光性導電膜からなる陽極層１、有機発光層３’、陰極層２が順に形成された有機ＥＬ素子１０’と、該有機ＥＬ素子１０’の光出射面側に回折光学素子４’が形成されたものが知られている（例えば、特許文献１。）。
【０００８】
この発光素子２０’は、有機ＥＬ素子１０’の陽極層１と陰極層２との間に電圧を印加されると、有機発光層３’から基板５を介して赤色の光（Ｒ）、緑色の光（Ｇ）および青色の光（Ｂ）が放出され、有機ＥＬ素子１０’の光出射面側に設けられた回折光学素子４’によって光取り出し効率の向上が図られた白色の光を得ることができる。
【０００９】
また、この発光素子２０’は、有機ＥＬ素子１０’から放出される光Ｒ，Ｇ，Ｂの発光強度の強い領域と発光強度の弱い領域との発光強度の差を大きくし、分光分布を変化させ、白色の光を発光させたときにおいて、回折光学素子４’の作用によって光出射面に観測される虹色の発光現象を抑制させている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００４−１１９２８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、発光素子２０’が放射した光Ｒ，Ｇ，Ｂは、光出射面で白色の光として観測されるものの、上記分光分布の変化にともない放射された混色光の演色性が低くなる。そのため、発光素子２０’の構成でも、均一な白色となる良質の光が求められる照明用途に用いるには十分ではない。
【００１２】
本発明は上記事由に鑑みてなされたものであり、その目的は、より色収差が少なく、光出力の向上が可能であり照明用途にも利用可能な発光素子の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の発光素子の製造方法は、陽極層と陰極層との間に少なくとも有機発光層が設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子と、該有機エレクトロルミネッセンス素子の光出射面側に設けられた透光性である支持体とを備え、前記支持体は、第一の基板と、該第一の基板の前記光出射面側に形成され前記第一の基板とは別の材料よりなる第二の基板とを備えた発光素子の製造方法であって、前記支持体に転写層を形成する転写層形成工程と、該転写層形成工程後、前記転写層に凹凸パターンを形成したモールドを押圧保持した後、分離することにより、前記モールドの前記凹凸パターンを前記転写層に転写する転写工程とを有する凹凸のパターン加工を予め前記支持体の両面に行い、前記両面に予め前記凹凸を形成した前記支持体を用いて、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を形成することを特徴とする。
【００１４】
この発光素子の製造方法において、前記転写工程の後、前記転写層および前記支持体をエッチングすることで前記凹凸を形成するエッチング工程を有することが好ましい。
【００１５】
この発光素子の製造方法において、前記第一の基板と前記第二の基板との少なくとも一方は、熱可塑性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記転写層を加熱して軟化させた状態で前記モールドの押圧保持により前記転写層を変形させ、前記転写層を冷却してから前記モールドを分離することが好ましい。
【００１６】
この発光素子の製造方法において、前記第一の基板と前記第二の基板の少なくとも一方は、光硬化性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記凹凸パターンが転写された前記転写層に紫外線を照射することが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の発光素子の製造方法は、より色収差が少なく、光出力の向上が可能な発光素子を製造することができるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】実施形態１の発光素子を示し、（ａ）は概略断面図、（ｂ）は他の構成例の概略断面図である。
【図２】同上の回折光学素子の設計方法の説明図である。
【図３】同上の他の構成例の要部概略断面図である。
【図４】同上の他の構成例の製造方法を説明するための主要工程概略断面図である。
【図５】実施形態２の発光素子を示し、（ａ）は概略断面図、（ｂ）は他の構成例の概略断面図である。
【図６】同上の製造方法を説明するための要部概略断面図である。
【図７】従来例における色むらの発生原因の説明図である。
【図８】従来の発光素子を示す要部概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
（実施形態１）
以下、本実施形態の発光素子について、図１（ａ）を用いて説明する。
【００２０】
本実施形態の発光素子２０は、図１（ａ）に、基板５の一表面側（図面の下側）に陽極層１と、該陽極層１上に正孔注入層６、正孔輸送層７を介して形成された有機発光層３と、該有機発光層３上に電子輸送層８を介して形成された陰極層２とを備えた有機ＥＬ素子１０と、該有機ＥＬ素子１０の光出射面側に設けられた回折光学素子４とを有している。ここで、有機ＥＬ素子１０の有機発光層３は、２層の発光層３ｙ，３ｂで形成され、有機発光層３における基板５側の発光層（以下、黄色発光層という）３ｙからの黄色の光Ｙ、有機発光層３における基板５側とは反対面側の発光層（以下、青色発光層という）３ｂから青色の光Ｂが発光可能に形成してある。また、回折光学素子４は、有機発光層３から放出される異なる主発光波長の光（ここでは、黄色の光Ｙと青色の光Ｂに相当）に対応して、それぞれ回折により有機ＥＬ素子１０の色収差を低減するように光の進行方向を変える第一の回折光学部４ａと第二の回折光学部４ｂとを備えている。
【００２１】
以下、本実施形態の発光素子２０に用いられる各構成について、詳述する。
【００２２】
本実施形態の有機ＥＬ素子１０には、陽極層１、有機発光層３や陰極層２を形成するために基板５が用いられ、基板５は、陽極層１、有機発光層３や陰極層２などが支持可能であり成膜方法によっては耐熱性が要求される場合がある。また、有機発光層３からの光を基板５から取り出す場合は、透光性を有することが好ましく、基板５の材料は、例えば、ホウ珪酸クラウン光学ガラスなどのガラス材料や透光性プラスチック材料を用いることができる。
【００２３】
有機ＥＬ素子１０の陽極層１は、有機発光層３に正孔を効率よく注入させるものが好ましい。また、有機発光層３に対し陽極層１を光出射面側に配置する場合には、有機発光層３が放射した光の波長に対して透光性が高いものが好ましい。本実施形態においては、有機ＥＬ素子１０を白色光源として利用しているため、陽極層１の材料としては、インジウム・スズ酸化物（ＩＴＯ）を好適に利用することができる。その他、陽極層１の材料として、例えば、ニッケル、金、銀、白金、パラジウムやこれらの合金、インジウム・亜鉛酸化物（ＩＺＯ）やアンチモン・スズ酸化物などの透光性導電膜を用いることができる。
【００２４】
有機ＥＬ素子１０の陰極層２は、有機発光層３に正孔と再結合するための電子を効率よく注入可能なものが好ましい。また、有機発光層３に対し陽極層１側だけを光出射面側とする場合は、有機発光層３を介して陽極層１と対向面側に配置された陰極層２は、有機発光層３で発光した光を効率よく反射するものが好ましい。本実施形態においては、有機ＥＬ素子１０を白色光源として利用しているため、陰極層２の材料としては、可視光域の波長に対して反射率が高いアルミニウムやマグネシウム銀合金などを好適に用いることができる。その他の陰極層２の材料として、例えば、マグネシウム、マグネシウムインジウム合金、マグネシウムアルミニウム合金やアルミニウムリチウム合金などを用いてもよい。
【００２５】
有機ＥＬ素子１０に用いられる有機発光層３としては、主発光波長が異なる２層以上の発光層が積層されるものであり、例えば、照明用途の白色光源とさせるため、補色関係となる黄色の光Ｙが発光可能な黄色発光層３ｙと、青色の光Ｂが発光可能な青色発光層３ｂを用いる場合は、黄色発光層３ｙとして、トリフェニルジアミン誘導体にテトラセン誘導体をドープした層を、青色発光層３ｂとして、ビス（２−メチル−８−キノリトラト、パラ−フェニルフェノラト）アルミニウム（ＢＡｌｑ３）にペニレンをドープした層をそれぞれ積層させたものを用いることができる。
【００２６】
同様に、図１（ｂ）に示すように赤色の光Ｒが発光可能な発光層（以下、赤色発光層という）３ｒ、緑色の光Ｇが発光可能な発光層（以下、緑色発光層という）３ｇ、青色の光Ｂが発光可能な青色発光層３ｂにより白色の光を得る場合は、赤色発光層３ｒとして、トリス（８−ヒドロキシキナリナト）アルミニウム（以下、Ａｌｑ３という）に[２−[２−[４−（ジメチルアミノ）フェニル]エチニル]−６−メチル−４Ｈ−イリデン]−プロパネプロパンジニトリル（ＤＣＭ色素）をドープさせた層を、緑色発光層３ｇとして、Ａｌｑ３からなる層を、青色発光層３ｂとして、ビス（２−メチル−８−キノリトラト、パラ−フェニルフェノラト）アルミニウム（ＢＡｌｑ３）にペニレンをドープした層をそれぞれ積層させたものを用いることもできる。
【００２７】
有機発光層３は、主発光波長が異なる２以上の発光層が積層される場合、より光出射面に近い有機発光層３側に、より長波長が発光可能な発光層を積層させることで、光取り出し効率を向上させることができ、例えば、光出射面側となる基板５上に透光性導電膜からなる陽極層１を介して有機発光層３として黄色発光層３ｙ、青色発光層３ｂを順に積層させ、有機発光層３上に陰極層２を形成させることができる。これにより効率よく基板５側より有機発光層３からの光Ｙ，Ｂを取り出すことができる。
【００２８】
有機ＥＬ素子１０に好適に用いられる正孔注入層６としては、正孔注入のエネルギー障壁を低減させるものであって、正孔注入層６の材料として、例えば、ポリチオフェン誘導体などを用いることができる。
【００２９】
有機ＥＬ素子１０に好適に用いられる正孔輸送層７としては、正孔を効率よく有機発光層３に輸送し有機ＥＬ素子１０の駆動電圧を低減させるため、適度なイオン化ポテンシャルと正孔移動度が高いものが好ましく、有機発光層３からの過剰の電子が漏れでないようにするため電子親和力が小さいことが好ましい。このような正孔輸送層７の材料としては、例えば、ビス[Ｎ−（１−ナフキブ）−Ｎ−フェニル]ベンジジン（以下、α−ＮＤＰという）やＮ，Ｎ−ジフェニル−Ｎ，Ｎ−ビス（３−メチルフェニル）１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（以下、ＴＰＤという）などを用いることができる。
【００３０】
有機ＥＬ素子１０に好適に用いられる電子輸送層８としては、電子を効率よく有機発光層３に輸送可能で有機発光層３からの正孔が流れ込むのを抑制可能なものが好ましい。このような電子輸送層８の材料は、例えば、フッ化リチウム（ＬｉＦ）などを用いることができる。
【００３１】
このような陽極層１、有機発光層３や陰極層２は、基板５上に真空蒸着法などを用いてそれぞれ積層させて形成することができ、正孔注入層６、正孔輸送層７や電子輸送層８は必ずしも設ける必要はない。
【００３２】
次に、回折光学素子４について説明する。本実施形態の回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に二種類の回折光学部４ａ，４ｂを備えた回折光学素子４（Diffractive Optical Element：DOE）を配置し、有機発光層３からの主発光波長が異なる光Ｙ，Ｂに対応して、第一の回折光学部４ａと第二の回折光学部４ｂを色収差を低減する形状とすることで、光の波動性を利用して色消し（光の波長依存性の打ち消し）を行うものである。
【００３３】
このような回折光学素子４の材料としては、主としてガラス材料、代表的なものとして合成石英ガラス（波長５５０ｎｍ付近の屈折率ｎ＝１．４６）やホウケイ酸クラウン光学ガラス（波長５５０ｎｍ付近の屈折率ｎ＝１．５２）が挙げられるが、回折光学部４ａ，４ｂの形状に応じて種々選択することができる。例えば、二つの異なる主発光波長の光における色収差を低減させるためには、有機ＥＬ素子１０の光出射面上に、第一および第二の回折光学部４ａ，４ｂを備えた回折光学素子４を配置する。回折光学素子４は、各回折光学部４ａ，４ｂの形状を最適化することにより、各発光層３ｙ，３ｂから出た光Ｙ，Ｂの空間的な位相分布を均一に近づけて、色収差を低減することが可能となる。
【００３４】
同様に、図１（ｂ）に示す発光素子２０のように主に３つの波長を制御する場合は、回折光学素子４の回折光学部４ａ，４ｂ，４ｃを３重にすることで色収差の低減することができる。理想的には、各発光層３ｒ，３ｇ，３ｂから発した光ＲＧＢが同じ方向に向かって出射され、発光素子２０から色むらがない白色光源を実現することが可能である。以上のようなことを実現する回折光学素子４の形状は、参考文献１〔Yoel Arieli，et al，「Designof diffractive optical elements for multiple wavelengths」，APPLIED OPTICS / Vol. 37， No. 26 / 10September 1998, p.6174-6177〕に記載されている。
【００３５】
ここで、参考文献１には、一例として、図２に示すように本実施形態の回折光学部４ａ，４ｂに相当するものとして、２つの回折光学素子４１，４２を重ね合わせる場合（図２には各回折光学素子４１，４２それぞれについて、１ピクセルのみ図示してある）を示している。第一の回折光学素子４１に関して、光源からの光の主発光波長がλ１，λ２、それぞれの光に対する屈折率をそれぞれｎ１（λ１）、ｎ１（λ２）として、第二の回折光学素子４２に関して、光源からの光の主発光波長がλ１，λ２、それぞれの光に対する屈折率をそれぞれｎ２（λ１），ｎ２（λ２）として、第一の回折光学素子４１と第二の回折光学素子４２との間に介在する媒質に対して主発光波長がλ１，λ２、それぞれの光に対する屈折率をそれぞれｎｇ（λ１），ｎｇ（λ２）とし、主発光波長λ１，λ２それぞれの光が、第一の回折光学素子４１と第二の回折光学素子４２とを伝播することによる位相遅延をそれぞれφ１，φ２、任意の整数をｍ１、ｍ２、第一の回折光学素子４１および第二の回折光学素子４２それぞれの凹部４３，４４の深さをｄ１，ｄ２とすると、光の波動性を利用して色消（光の波長依存性による色収差の低減）を図るためには、凹部４３，４４の深さｄ１，ｄ２を下記の式に基づいて設定すればよいことが記載されている。
【００３６】
【数１】
【００３７】
【数２】
【００３８】
ここにおいて、参考文献１には、主発光波長が３以上の場合、回折光学素子が３つ以上の場合についての各回折光学素子の設計方法についても記載されているので、参考文献１に開示された数式をベースとして市販の光学シミュレータソフト、例えば、汎用の反復フーリエ変換アルゴリズム（Iterative Fourier Transform Algorithm ： ＩＦＴＡ）法を用いた電磁光学解析ソフトを利用して数値計算を行うことにより、各回折光学素子４１，４２の凹部４３，４４の深さｄ１，ｄ２を決定することができる。また、１ピクセル当たりの横方向の長さの設計指針に関して、凹部４３，４４の横方向のサイズは、１ピクセル当たりの周期をΛ，レベル（階段の階調数）をＮ、光源からの光の主発光波長をλ、１次回折光の回折角度をθ１とすれば、Λ／Ｎ＝λｓｉｎθ１となるので、各凹部４３，４４の横方向のサイズは、発光層３ｙ，３ｂからの異なる主発光波長の光に応じてそれぞれ設計すればよい。なお、汎用のＩＦＴＡ法を用いたソフトで設計する場合には、階調数Ｎ，θ１、λを入力することにより、Λを計算することができる。さらに、説明すれば、（１）フィールド設定、（２）入力光源、理想的な出力などの決定を行い、上記光学シミュレータソフトによる計算を行う。
【００３９】
本実施形態においては、複数の回折光学素子４１，４２の代わりに、複数の回折光学部４ａ，４ｂを有する回折光学素子４を用いているが、上記と同様にして設計することができる。すなわち、（１）フィールド設定では、光源となる有機ＥＬ素子１０の各発光層３ｙ，３ｂから第一の回折光学部４ａまでの距離、各発光層３ｙ，３ｂから第２の回折光学部４ｂまでの距離、サンプリング周期（Λと連動）を、（２）入力光源、理想的な出力などの決定では、各発光層３ｙ，３ｂから放出される光Ｙ，Ｂの主発光波長、各発光層３ｙ，３ｂの光強度（位相）分布、第一の回折光学部４ａおよび第二の回折光学部４ｂの大きさ（多数の凹部が形成されている領域の大きさ）、階調数Ｎ、材料（屈折率）、出力サイズ（照射エリアのサイズ）、出力位置（照射エリアの位置）、色収差の少ない出力強度（位相）分布などを適宜設定して上記光学シミュレータソフトを実行することで、ＩＴＦＡ法に基づく最適化が行われ、第一および第二の回折光学部４ａ，４ｂの凹部の深さプロファイル、回折効率、照射エリアの色分布を得ることができる。また、回折光学素子４と空気界面の全反射による光取り出しロスを低減させ、発光素子２０の光取り出し効率を向上させることも可能である。
【００４０】
また、さらに、回折光学素子４における回折光学部４ａ，４ｂは、それぞれ図３に示す断面鋸歯状の回折光学素子４１のように、１６レベルの階段構造にすることで１次の回折効率を高めることが考えられる。このような１６レベルの階段構造を有する回折光学素子４１では、１ピクセルの周期をΛ、深さをＬ、有機発光層３から放出される光の主発光波長をλ、回折光学素子４１の材料の屈折率をｎ１とすると、深さＬは、下記の式で求められる。
【００４１】
【数３】
【００４２】
ここにおいて、上記ピッチΛは、レベル（階段の階調数：通常は２ｎとなる）をＮ、回折角度をθ１として、おおよそ下記数式で導かれる。
【００４３】
【数４】
【００４４】
回折の効果を得るためにはΛ>>λであることが望ましいため、必然的にＮ×ｓｉｎθ１>>１であることが必要となる。ただし、Ｎ＝∞とみなせるような連続形状の場合は、図３の構造で得られる現象と異なってくるので、必ずしも上記の数式があてはまらなくなる。また、フォトリソグラフィ技術とエッチング技術とを利用して回折光学素子４１を形成させる場合は、レベルＮの値が大きくなる（つまり階調が大きくなる）につれて、プロセス数が増大するためＮの値を４，８，１６程度に設定するのが好ましい。なお、ＩＦＴＡ法を用いた上記光学シミュレータソフトで設計する場合は、階調数Ｎ、θ１、λを入力することにより、ピッチΛを求めることができる。
【００４５】
ところで、図３で示したような回折効率が比較的高い１６レベルの回折光学素子４１を本実施形態の回折光学素子４として有機ＥＬ素子１０の光出射面側に形成する方法に、フォトリソグラフィ技術とエッチング技術とを繰り返すことで利用することができるが、この場合、露光・現像・エッチングを繰り返す回数が多くなり回折光学素子４のパターン形成コストが高くなるだけでなく高精度化が難しい。これに対して、回折効率の高い回折光学素子４を高精度且つ安価に形成する方法としては、ナノインプリント法を適用することができる。
【００４６】
以下、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に第一の回折光学部４ａの回折パターンをナノインプリント法により形成する方法について図４に基づいて説明する。
【００４７】
まず、有機ＥＬ素子１０の光出射面側となる基板５に転写層６０を形成する転写層形成工程を行ってから、第一の回折光学部４ａの形状に応じてパターン設計した凹凸パターン７１を形成したモールド７０を転写層６０に対向させ（図４（ａ））、その後、モールド７０を有機ＥＬ素子１０に形成された転写層６０に押圧保持（図４（ｂ））した後、モールド７０を有機ＥＬ素子１０から分離することにより、モールド７０の凹凸パターン７１を転写層６０に転写する転写工程を行ことができる（図４（ｃ））。転写層形成工程では、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に、例えば、熱可塑性樹脂（例えば、ＰＭＭＡなど）をスピンコート法により転写層６０を形成する。転写工程では、モールド７０を転写層６０に対向させて位置合わせを行ってから、転写層６０を加熱して軟化させた状態でモールド７０を転写層６０に接触させモールド７０を所定圧力で加圧することで図４（ｂ）に示すように転写層６０を変形させ、転写層６０を冷却してから、モールド７０を転写層６０から分離することで、有機ＥＬ素子１０の基板５に回折パターンとなる凹凸構造を形成することができる。
【００４８】
転写層形成工程では、転写層６０の加熱冷却を行っているが、転写層６０ではなく、モールド７０の加熱冷却を制御してもよい。また、ナノインプリント法としては、上述のように熱可塑性樹脂を転写層６０の材料として用いる熱ナノインプリント法に限らず、転写層６０の材料として光硬化性樹脂を用いる光ナノインプリント法を採用してもよく、この場合には、粘度の低い光硬化性樹脂層からなる転写層６０をモールド７０により変形させて、その後に有機ＥＬ素子１０に悪影響を与えない程度で紫外線を照射し光硬化性樹脂を硬化させ、モールド７０を転写層６０から分離すればよい。
【００４９】
上述の転写工程の後、転写層６０および転写対象物である有機ＥＬ素子１０の基板５をエッチングすることで、有機ＥＬ素子１０の光出射面側に第一の回折光学部４ａとなる回折光学素子４１を形成することができる。なお、第一の回折光学部４ａを形成後、別の材料を形成塗布して第二の回折光学部４ｂの回折パターンも同様にして形成することができる。
【００５０】
そのため、一度モールド用の金型さえ作成すれば、回折パターンの複雑さによる制限を受けることなく同じ形状を再現性よく形成することができ、低コストで回折光学素子４を有する有機ＥＬ素子１０を形成することができる。
【００５１】
通常、有機ＥＬ素子１０は、光出射面と支持体とを兼ねる透光性の基板５としてガラス材料を用いることが多い。したがって、回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の基板５に形成することができる。有機ＥＬ素子１０の基板５を利用して、回折光学素子４を形成することで、複数の主発光波長に対して設けられる色収差のための複数の回折光学部４ａ，４ｂのうち、１つを省くことができるため、発光素子２０を薄型化することもできる。したがって、回折光学部４ａ，４ｂを省いた分だけ回折光学素子４用の部材が必要なく色収差を低減させために、回折光学素子４を別途固着させる必要もない。
【００５２】
なお、ここで予め有機ＥＬ素子１０の基板５の両面にパターン加工、あるいは重ね合わせした回折光学素子４を形成し、これを基板５とした有機ＥＬ素子１０を形成してもよい。
【００５３】
ここで、図１（ａ）の発光素子２０を形成するためには、ガラス材料からなる基板５上であって、陽極層１と、陰極層２との間に黄色発光層３ｙと青色発光層３ｂを用いた有機発光層３を形成し、基板５の光取り出し面側に回折光学素子４となる第一の回折光学部４ａを凹凸構造として形成させてある。引き続いて、回折光学素子４の凹凸パターンが形成された基板５における光出射面側にガラス膜を塗布形成して平坦にさせた後、同様にして第二の回折光学部４ｂを凹凸構造として形成させてある。第一の回折光学素子４ａおよび第二の回折光学部４ｂによって、有機ＥＬ素子１０の黄色発光層３ｙおよび青色発光層３ｂから放出された異なる主発光波長の光に対応して、有機ＥＬ素子１０の色収差を低減させた白色の光を得ることができる。
【００５４】
同様に、図１（ｂ）の発光素子２０の形成方法は、ガラス材料からなる基板５上に、陽極層１と、陰極層２との間に赤色発光層３ｒと緑色発光層３ｇと青色発光層３ｂを用いた有機発光層３を形成し、基板５の光取り出し面側に回折光学素子４となる第一の回折光学部４ａを凹凸構造として形成させてある。引き続いて、回折光学素子４の凹凸パターンが形成された基板５における光出射面側にガラス膜を塗布形成して平坦にさせた後、上記と同様にして第二の回折光学部４ｂを凹凸構造として形成させてある。さらに、同様にして第三の回折光学部４ｃを凹凸構造として形成させてある。第一の回折光学部４ａ、第二の回折光学部４ｂおよび第三の回折光学部４ｃによって、有機ＥＬ素子１０の赤色発光層３ｒ、緑色発光層３ｇおよび青色発光層３ｂから放出された異なる主発光波長の光に対応して、有機ＥＬ素子１０の色収差を低減させた白色の光を得ることができる。
【００５５】
また、第一の回折光学部４ａと第二の回折光学部４ｂとの屈折率差、第二の回折光学部４ｂと第三の回折光学部４ｃとの屈折率差は、それぞれ大きいほど回折の効果が大きくなる。したがって、第一の回折光学部４ａおよび第三の回折光学部４ｃを屈折率の高い材料（例えば、ホウケイ酸ガラス）により形成し、第二の回折光学部４ｂを例えば、空気としてもよい。この場合、第二の回折光学部４ｂと第三の回折光学部４ｃとなる凹凸パターンが形成されたホウケイ酸ガラスを、第一の回折光学部４ａが形成された基板５上に設けるだけでよい。また、逆に第一の回折光学部４ａおよび第三の回折光学部４ｃよりも、さらに高い屈折率をもった第二の回折光学部４ｂとしてもよい。
【００５６】
このような凹凸構造は、有機ＥＬ素子１０の基板５の光出射面の平面形状において、同心円状に形状を変えることもできる。この場合、同心円状のパターンの間隔は、中心から端に向かって徐々に小さくさせて形成することもできる。
【００５７】
（実施形態２）
本実施形態の発光素子２０における基本構成は実施形態１と略同一であり、基板５の光取り出し面側に形成された凹凸構造を回折光学部４ａ，４ｂとして利用する代わりに、図５（ａ）に示すように基板５の内部に形成された屈折率の異なる領域によって回折光学部４ｅ，４ｄを形成させた点が異なる。なお、実施形態１と同様の構成要素には、同一の符号を付して説明を適宜省略する。
【００５８】
ここで、回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の基板５の内部に３次元的に設けられた空洞の媒質と基板５の媒質の屈折率差によって光の回折を行う。本実施形態において、回折光学素子４は、有機ＥＬ素子１０の基板５における厚み方向であって、図５（ａ）に示すように、より有機発光層３に近い側に形成された断面視形状が長方形状の空洞と、基板５における有機発光層３とは反対面側に、より近い側に形成された逆台形形状の空洞により構成されている。長方形状の空洞および逆台形形状の空洞は、それぞれ基板５の光取り出し面と略平行な面内で複数個設けられることにより、それぞれ第一の回折光学部４ｄおよび第二の回折光学部４ｅを構成することなる。
【００５９】
また、図５（ｂ）に示すように、空洞を形成する材料を異なる屈折率の材料としてもよい。この場合、発光素子２０の回折光学素子は、第一の回折光学部４ｄを有機ＥＬ素子１０の基板５の内部に断面視形状が長方形状の空洞を形成するとともに、第二の回折光学部４ｅを基板５の表面に接合させた異なる屈折率の材料の内部に断面視形状が逆台形形状の空洞を設けたものであってもよい。
【００６０】
ここでは、回折光学素子４の回折光学部４ｄ，４ｅを基板５の内部に形成させた空洞で示してあるが、空洞だけに限らず材質を改質させたことにより屈折率が変化した領域を利用することもできる。
【００６１】
なお、図６に示すように、このような空洞や材質を改質させ屈折率が変化した領域４ｆは、回折光学素子４を構成する透光性の部材（例えば、ガラス材料からなる基板５）にフェムト秒領域（１０−１２ｓ以下）のパルスレーザ光３０を照射させることで形成させることができる。このようなパルスレーザ光３０を透光性の前記部材に照射させると、瞬間値が１０１１Ｗ以上にもなる非常に高いエネルギーにより多光子吸収と呼ばれる現象が生じ、パルスレーザ光３０の焦点のごく近傍（例えば、数百ｎｍから数μｍの領域）が空洞や材質を改質させた屈折率が変化した領域４ｆに加工されることになる。回折光学素子４の形成にあたって、上記加工方法によって基板５などに屈折率を変化する領域４ｆを形成させる場合、ほとんど熱も発生することもなく加工領域以外は実質的に損傷を生じることもない発光素子２０を形成させることができる。
【００６２】
従って、本実施形態の図５（ａ）に示す発光素子２０を形成させるためには、予めシリカからなるガラスを基板５として用いた有機ＥＬ素子１０を形成させる。次に、有機ＥＬ素子１０の光出射面側から第一の回折光学部４ｄの形状に応じてパルスレーザ光３０を照射させ、基板５における厚み方向であって、より有機発光層３側に近い側に屈折率を変化する領域を形成する。その後、基板５における厚み方向であって、基板５における有機発光層３とは反対面側に、より近い領域に第二の回折光学部４ｅの形状に応じて同様のパルスレーザ光３０を照射させ屈折率を変化させる領域を形成させることで、発光素子２０に回折光学素子４を形成させることができる。
【００６３】
なお、ここにおいて、基板５の材料としてシリカを用いた場合は、波長５５０ｎｍ付近の屈折率が１．５であり、パルスレーザ光３０として波長８００ｎｍ、出力０．３Ｗ、パルス周波数１ｋＨｚで１５０ｆｓの光を照射させると直径約４００ｎｍの微小空洞（屈折率が変化する領域４ｆ）を形成させることができる。
【００６４】
また、回折光学部４ｄ，４ｅにおける屈折率差を大きくさせには、基板５に屈折率の大きなホウケイ酸ガラスを用い、屈折率を変化させる領域４ｆを空気の空洞とすること好ましい。
【００６５】
さらに、パルスレーザ光３０のパルス幅、パルス強度、焦点を調整して走査することにより、空洞を含む屈折率が変化する領域４ｆを３次元的に形成することができる。
【００６６】
これにより有機ＥＬ素子１０の基板５を回折光学素子４と共用することができるため、別途に回折光学素子４を付加させることもなく発光素子２０を形成することができる。
【符号の説明】
【００６７】
１ 陽極層
２ 陰極層
３ 有機発光層
１０ 有機ＥＬ素子
２０ 発光素子
６０ 転写層
７０ モールド
７１ 凹凸パターン
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極層と陰極層との間に少なくとも有機発光層が設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子と、該有機エレクトロルミネッセンス素子の光出射面側に設けられた透光性である支持体とを備え、前記支持体は、第一の基板と、該第一の基板の前記光出射面側に形成され前記第一の基板とは別の材料よりなる第二の基板とを備えた発光素子の製造方法であって、
前記支持体に転写層を形成する転写層形成工程と、
該転写層形成工程後、前記転写層に凹凸パターンを形成したモールドを押圧保持した後、分離することにより、前記モールドの前記凹凸パターンを前記転写層に転写する転写工程とを有する凹凸のパターン加工を予め前記支持体の両面に行い、
前記両面に予め前記凹凸を形成した前記支持体を用いて、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を形成することを特徴とする発光素子の製造方法。
【請求項２】
前記転写工程の後、前記転写層および前記支持体をエッチングすることで前記凹凸を形成するエッチング工程を有することを特徴とする請求項１に記載の発光素子の製造方法。
【請求項３】
前記第一の基板と前記第二の基板との少なくとも一方は、熱可塑性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記転写層を加熱して軟化させた状態で前記モールドの押圧保持により前記転写層を変形させ、前記転写層を冷却してから前記モールドを分離することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の発光素子の製造方法。
【請求項４】
前記第一の基板と前記第二の基板の少なくとも一方は、光硬化性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記凹凸パターンが転写された前記転写層に紫外線を照射することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の発光素子の製造方法。
【請求項１】
陽極層と陰極層との間に少なくとも有機発光層が設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子と、該有機エレクトロルミネッセンス素子の光出射面側に設けられた透光性である支持体とを備え、前記支持体は、第一の基板と、該第一の基板の前記光出射面側に形成され前記第一の基板とは別の材料よりなる第二の基板とを備えた発光素子の製造方法であって、
前記支持体に転写層を形成する転写層形成工程と、
該転写層形成工程後、前記転写層に凹凸パターンを形成したモールドを押圧保持した後、分離することにより、前記モールドの前記凹凸パターンを前記転写層に転写する転写工程とを有する凹凸のパターン加工を予め前記支持体の両面に行い、
前記両面に予め前記凹凸を形成した前記支持体を用いて、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を形成することを特徴とする発光素子の製造方法。
【請求項２】
前記転写工程の後、前記転写層および前記支持体をエッチングすることで前記凹凸を形成するエッチング工程を有することを特徴とする請求項１に記載の発光素子の製造方法。
【請求項３】
前記第一の基板と前記第二の基板との少なくとも一方は、熱可塑性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記転写層を加熱して軟化させた状態で前記モールドの押圧保持により前記転写層を変形させ、前記転写層を冷却してから前記モールドを分離することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の発光素子の製造方法。
【請求項４】
前記第一の基板と前記第二の基板の少なくとも一方は、光硬化性の樹脂であり、該樹脂からなる前記基板への前記凹凸の前記パターン加工は、前記転写工程において、前記凹凸パターンが転写された前記転写層に紫外線を照射することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の発光素子の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【公開番号】特開２０１３−４８１０３（Ｐ２０１３−４８１０３Ａ）
【公開日】平成２５年３月７日（２０１３．３．７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−２２７６８５（Ｐ２０１２−２２７６８５）
【出願日】平成２４年１０月１５日（２０１２．１０．１５）
【分割の表示】特願２００９−４１５２４（Ｐ２００９−４１５２４）の分割
【原出願日】平成２１年２月２４日（２００９．２．２４）
【出願人】（０００００５８２１）パナソニック株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年３月７日（２０１３．３．７）
【国際特許分類】
【出願日】平成２４年１０月１５日（２０１２．１０．１５）
【分割の表示】特願２００９−４１５２４（Ｐ２００９−４１５２４）の分割
【原出願日】平成２１年２月２４日（２００９．２．２４）
【出願人】（０００００５８２１）パナソニック株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
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