膜セパレータを有する燃料処理システム
炭化水素燃料を改質するための燃料処理システムが提供される。この燃料処理システムは、膜セパレータを利用して改質油の流れから水素を分離している。ＣＯ還元および浄化システムは、膜セパレータと協同して、生成する水素の量を増加させている。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料処理システムに関し、より詳細には、燃料の改質を促進するための膜セパレータを有する燃料処理システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、内燃機関に取って代わる電気車両発電を始めとする様々なアプリケーションのための電力源として提案されている。陽子交換膜（ＰＥＭ）タイプの燃料電池では、水素が燃料電池のアノードに供給され、酸素が酸化剤として燃料電池のカソードに供給されている。ＰＥＭ燃料電池には、一方の面にアノードを有し、反対側の面にカソードを有する、薄い陽子透過性非導電性固体重合体膜電解液を備えた膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）が含まれている。ＭＥＡは、アノードおよびカソードの集電体として機能する一対の導電エレメントの間に挟まれており、燃料電池のガス状反応物質をそれぞれアノード触媒およびカソード触媒の表面全体に分散させるための適切なチャネルおよび／またはチャネル内に穿たれた開口を備えている。本発明の譲受人に譲渡された、Ｓｗａｔｈｉｒａｊａｎらに対する米国特許第５，２７２，０１７号および第５，３１６，８１７号に、典型的なＰＥＭ燃料電池およびそのＭＥＡが記載されている。複数の個別の燃料電池が通俗的にまとめて積み重ねられ、ＰＥＭ燃料電池スタックを形成している。
【０００３】
ＰＥＭ燃料電池では、水素（Ｈ２）がアノード反応物質として実施され、酸素（Ｏ２）がカソード反応物質として実施されている。酸素は、純粋な形で供給することも、あるいは空気（主としてＯ２とＮ２からなる混合物）として供給することも可能である。車両アプリケーションの場合、メタノール、ガソリン、ディーゼルなどの液体燃料を燃料電池の水素源として使用することが望ましい。他の燃料には、エタノールおよび天然ガスがある。オンボード蓄積にはこのような燃料が優先され、このような燃料のいくつかを供給するための国および国際インフラストラクチャが存在している。しかしながら、このような燃料は、その燃料に含まれている水素を放出するために解離させなければならない。この解離反応は、通常、自己熱改質器の中で達成されている。従来の例示的プロセスは、ガソリンと水（蒸気）が理想的に反応して水素および二酸化炭素を生成する蒸気／ガソリン改質器である。一酸化炭素などの余計な成分が存在していることもある。
【０００４】
燃料処理システムは、当分野で良く知られている。典型的な燃料処理システムは、炭化水素燃料を水素を含有した改質油の流れに変えるための一連の改質器を使用して動作している。これらの改質器には、大型になり、かつ、パッケージが困難である傾向があるため、水素を抽出するための代替が提供されることが望ましい。
【０００５】
パラジウムもしくはパラジウム合金が被覆された膜を使用して改質油の流れから水素を除去することができることは知られている。しかしながら、水素分離膜には、競争相手である内燃機関の性能レベルを維持するために燃料電池に必要な水素の流れを提供することができない傾向がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
したがって、コンポーネントのサイズが小さい燃料処理システムおよび性能を制限することのない水素分離デバイスが必要である。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明により、燃料処理システムと共に使用するための膜が提供される。燃料処理システムには、炭化水素燃料を水素を含有した改質油の流れに改質するための反応器が使用されている。改質油の流れは、解離した水素を除去するための膜セパレータを通って流れる。水素が減損した残りの改質油の流れは、改質油の流れからさらに水素を解離させる改質システムを通過する。この膜セパレータは、改質システムのサイズの縮小を可能にしている。ＣＯ還元および浄化システムの上流側の改質油の流れから水素を除去することにより、ＣＯ還元および浄化システムの下流側で、より大量の改質油が水素に変換される。改質油の流れから水素を分離するための膜セパレータと改質システムのこの両方の組合せが性能の改善を可能にしている。
【０００８】
本発明については、以下の詳細な説明および添付の図面から、より完全に理解されよう。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
１つまたは複数の好ましい実施形態についての以下の説明は、単なる例示的なものに過ぎず、本発明、本発明のアプリケーションあるいは用途の制限を何ら意図したものではない。
【００１０】
本発明は、燃料処理システム１２および燃料電池スタック１４を備えた燃料電池システム１０を対象としている。以下、図１〜６に示す燃料電池システム１０について説明する。これらの図においては、共通の参照番号を利用して同じエレメントもしくは類似のエレメントが示されている。要約すると、燃料電池システム１２は、自己熱改質器１６、膜セパレータ１８、ＣＯ還元および浄化セクション２０および燃焼器システム２２を備えている。以下でより詳細に説明するように、燃料処理システム１２は、水素を含有したガスを生成するべく、燃料、空気および水を取り入れるように機能している。次に、当分野で知られている電流を生成するために、燃料電池スタック１４内でこの水素を含有したガスが使用される。
【００１１】
ここで図１を参照すると、自己熱改質器１６は、一次反応器２４を備えている。一次反応器２４は、３つの入口２６、２８および３０を有している。一次反応器２４は、それぞれ入口２６、２８および３０を介して、燃料、空気および水を受け取っている。この一次反応器２４には、たとえば蒸気改質、部分酸化もしくは自己熱改質など、燃料を化学的に改質することができ、かつ、改質油中に水素ガスを出力することができる任意のタイプの反応器を使用することができる。一次反応器２４は膜セパレータ１８と流体連絡しており、水素を含有した改質油の流れを自己熱改質器１６から膜セパレータ１８へ移送している。
【００１２】
膜セパレータ１８はＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡して改質油を移送し、また、燃料電池スタック１４と流体連絡して、純水素もしくは水素−パージ混合物を引き渡している。
【００１３】
一般的には、膜セパレータ１８は、水素による膜の透過を選択的に許容することによってガス混合物から水素を除去する機構を提供している。Ｅｄｌｕｎｄに対する米国特許第６，１５２，９９５号に、この目的に使用することができる例示的膜セパレータが記載されている。膜セパレータ１８は、膜の供給側と浸透液側の間の所望の成分の分圧差によって駆動される。所望の成分は、高圧供給側からより圧力の低い浸透液側へ向かって流れる。パラジウム膜もしくはパラジウム合金膜の場合、水素は、濃密金属膜を選択的に透過することができる。膜を通って流れる水素のフラックスすなわち流量は、供給側の水素の分圧を高くし、浸透液側の水素の分圧を低くするか、あるいは金属膜の厚さを薄くすることによって速くすることができる。膜の厚さに対する制限は、膜中の孔を通る許容漏れ速度によって決まる。これらの孔によって膜の選択性が減少し、すべての成分が無差別に通過する。膜セパレータ１８に使用される膜材料は、パラジウムもしくはパラジウム合金などの水素透過性材料である。パラジウム合金には、それらに限定されないが、パラジウム−銀合金あるいはパラジウム−銅合金がある。
【００１４】
膜セパレータ１８には任意の構成を使用することができることが意図されている。膜セパレータ１８および１８’に可能な２つの構成は、図２に示す管および殻構成と、図３に示すプレート構成である。
【００１５】
図２を簡単に参照すると、膜セパレータ１８の管および殻構成が示されており、管構成は、殻３４内に密閉された多数の管３２を備えている。管３２は、パラジウム、パラジウム合金もしくはサポート材料を覆っているパラジウム層でできている。サポート材料には、それらに限定されないが、細孔セラミック、金属サポートもしくはそれらの組合せを使用することができる。管３２を覆っているパラジウム層もしくはパラジウム合金層の厚さは１０ミクロン未満である。このパラジウム層もしくはパラジウム合金層は、サポート管の内側に被覆することも可能である。自己熱改質器１６からの改質油は、管３２によって膜セパレータ１８を通って流れるか、あるいは殻３４の上方を通過する。この流れは、横断流であっても、逆流であっても、あるいは共流であっても良い。改質油の流れの中の非水素成分は、パラジウムを含有した管３２を透過することはできないが、水素がパラジウム中に解離する。浸透液側では水素の分圧がより低いため、膜を通って水素原子が自然に拡散し、浸透液側である低水素分圧側で再結合する。パージ流は、膜の浸透液側を流れるため、改質油の流れから水素を除去することができる。パージ流は、これを、水素の分圧を改質油の流れより低くすることによって実施している。水素の流れは、供給側と浸透液側の間の水素の分圧差によって駆動される。パージ流は、浸透液側の水素の分圧をさらに低くすることによって透過を促進することができる。したがってパージ流は、改質油の流れから水素を抽出して、ＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡した、水素の少ない改質油の流れを残し、また、燃料電池スタック１４と流体連絡した、水素が豊富なパージ流を残している。パージ流は、水素の分圧が改質油の流れより低い任意の流れにすることができる。管構成における膜セパレータ１８の表面積は、管の直径、管の数および管の長さを変更することによって調整することができる。管３２の表面積が広くなると、抽出することができる水素の量が増加する。また、殻３４を触媒で被覆することも可能である。
【００１６】
次に図３を簡単に参照すると、膜セパレータ１８’のプレート構成が示されている。この構成では、プレート３６が積み重ねられ、各々の層と層の間にチャネルを備え、プレート３６の両側を、自己熱改質器１６からの改質油すなわち水素が豊富なパージが流れている。プレート３６は、パラジウム、パラジウム合金あるいはサポート材料を覆っているパラジウム層もしくはパラジウム合金層でできている。パラジウムもしくはパラジウム層の厚さは１０ミクロン未満である。自己熱改質器１６からの改質油は、横断流、逆流もしくは共流で、プレート構成の膜セパレータ１８’中に供給される。膜セパレータ１８の、パラジウムを含有した管３２と同様、改質油の流れの中の非水素成分は、プレート３６を透過することはできないが、水素がパラジウム中に解離する。パージ流は、より低い水素分圧を有しており、したがってパージ流がプレート３６の上を流れると、膜を通して水素原子が拡散し、浸透液側である低水素分圧側で再結合する。したがってパージ流は、改質油の流れから水素を抽出して、ＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡した、水素の少ない改質油の流れを残し、また、燃料電池スタック１４と流体連絡した、水素が豊富なパージ流を残している。プレート構成の場合、膜セパレータ１８’の表面積は、プレートの面積およびプレートの数によって調整することができ、また、マニホルディングによって調整することができる。プレート３６の表面積が広くなると、パージ流によって抽出することができる水素の量が増加する。また、プレート３６もしくはチャネル内の基板を触媒で被覆することも可能である。
【００１７】
図１を参照すると、ＣＯ還元および浄化セクション２０は、膜セパレータ１８と流体連絡している。ＣＯ還元および浄化セクション２０は、水−ガス転換３８および／または優先酸化反応器すなわちＰｒＯｘ４０のうちの少なくとも一方を備えることができ、あるいは当分野で知られている他の任意のタイプのＣＯ還元および浄化反応器であっても良い。図１に示すように、一酸化炭素と水の反応から水素を生成するように機能する水−ガス転換３８は、膜セパレータ１８と流体連絡している。水−ガス転換３８は、水素が形成される平衡反応である。水−ガス転換３８はＰｒＯｘ４０と流体連絡しており、水素を含有した改質油の流れを引き渡している。
【００１８】
ＰｒＯｘ４０は、水−ガス転換３８と流体連絡しており、水−ガス転換３８から受け取る改質油から一酸化炭素を除去するために使用されている。ＰｒＯｘ４０は、スタックグレード水素を生成している。ＰｒＯｘ４０は、燃料電池スタック１４と流体連絡しており、ＰｒＯｘ４０から燃料電池スタック１４へ改質油を引き渡している。
【００１９】
燃料電池スタック１４は、ＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡しており、また、膜セパレータ１８もしくは１８’と流体連絡している。燃料電池スタック１４は、水素が豊富な流れを膜セパレータ１８から受け取り、水素が減損した改質油をＣＯ還元および浄化セクション２０から受け取っている。入口４４を介して空気が燃料電池スタック１４に流入する。燃料電池スタック１４は、空気から得られる酸素との水素の制御された反応から、電力および熱を生成している。燃料電池スタック１４は、空気とあらゆる未使用水素、一酸化炭素もしくは炭化水素を反応させるための燃焼器システム２２と流体連絡している。
【００２０】
図１を参照すると、燃焼器システム２２は、燃料電池スタック１４と流体連絡した燃焼器４６を備えている。詳細には、燃焼器４６は、燃料電池スタック１４からの残留改質油を燃焼させ、自己熱改質器１６に使用される熱を生成している。燃焼器４６は、自己熱改質器１６と伝熱関係にあり、熱ガスの形態の熱を燃焼器４６から自己熱改質器１６へ伝達し、自己熱改質器１６の一次反応器２４の入口蒸気温度の維持を補助している。燃焼器からの排気ガスは、出口４８を介して燃焼器４６から流出する。
【００２１】
車両を運転している間、燃料、水および空気が一次反応器２４に流入し、化学的に改質する。一次反応器２４からの改質油は、膜セパレータ１８に流入する。膜セパレータ１８は、改質油の流れから水素の一部を除去している。水素が豊富な浸透液は、膜セパレータ１８から燃料電池スタック１４に流入する。水素が減損した改質油の流れは、水−ガス転換３８に流入し、改質油の流れの中の一酸化炭素および水からより多くの水素が生成される。水−ガス転換３８からの改質油はＰｒＯｘ４０に流入し、そこで一酸化炭素が選択的に酸化される。一酸化炭素がほとんどない改質油が燃料電池スタック１４に流入し、そこで、空気から得られる酸素と反応し、改質油が化学反応して電気が生成される。燃料電池スタック１４に流入した未使用の水素改質油は、燃焼器４６に流入する。燃焼器４６は、その未使用の改質油を空気と混合し、その混合物を消費して、一次反応器２４の蒸気入口３０を暖めるために使用する熱、および出口４８を介してシステムから流出する排気ガスを生成する。
【００２２】
図１に示すように、スタックグレード水素を水−ガス転換３８およびＰｒＯｘ４０をバイパスして燃料電池スタック１４に直接供給することにより、車両を運転するためのスタートアップ時間が短縮される。また、膜セパレータ１８を水−ガス転換３８の上流側に使用することにより、水−ガス転換反応の平衡をさらに生産側に強制することができ、それにより、より多くの水素が得られ、効率が改善される。また、膜セパレータ１８によって水素が除去されるため、反応物質の流れがより濃縮され、水−ガス転換反応器３８のサイズを縮小することができるか、あるいはＰｒＯｘ４０への一酸化炭素の供給を少なくして、ＰｒＯｘ４０をより小型にすることができるように平衡を強制することができる。また、燃料プロセッサの動作圧力（これは、膜セパレータ１８のより良好な動作点である）を高くすることによって、ＰｒＯｘ４０および水−ガス転換反応器３８のサイズを縮小することも可能である。
【００２３】
図４は、自己熱改質器１６、膜セパレータ１８、ＣＯ還元および浄化セクション２０および燃焼器システム２２を備えた燃料処理システム１２の代替実施形態を示したものであるが、この実施形態では、膜セパレータ１８は、水−ガス転換３８内に組み込まれている。この第２の実施形態では、水素は、水素が生成された時点で膜セパレータ１８によって除去される。この実施形態は、単一ユニットの中で水−ガス転換平衡をさらに生産側に強制する利点を提供している。また、この実施形態は、ＰｒＯｘ４０への一酸化炭素の供給が少なくなっている。
【００２４】
図５は、自己熱改質器１６、膜セパレータ１８、ＣＯ還元および浄化セクション２０および燃焼器システム２２を備えた本発明による燃料プロセッサの他の実施形態を示したものであるが、膜セパレータ１８は、一次反応器２４内に配置されている。同様に、この実施形態では、水素は、水素が生成された時点で膜セパレータ１８によって除去される。この実施形態は、より多くの水素を生成し、それにより水−ガス転換およびＰｒＯｘ４０の体積を縮小するために、蒸気改質平衡を強制する利点を提供している。
【００２５】
図６は、蒸気をパージガスとして使用した燃料電池システム１００の他の実施形態を略図で示したものである。燃料電池システム１００は、自己熱改質セクション１０２、膜システム１０４、ＣＯ還元および浄化セクション１０６、燃料電池スタックシステム１０８および燃焼器システム１０７を備えている。
【００２６】
自己熱改質セクション１０２は自己熱改質器１１０を備えている。自己熱改質器１１０は、自己熱改質器１１０にそれぞれ燃料、空気および蒸気をもたらしている３つの入口１１２、１１４および１１６を有している。自己熱改質器１１０は、導管１１１を介して膜システム１０４と流体連絡している。膜システム１０４は、１つが水素を含有した改質油１１１であり、もう１つが蒸気１２０である２つの入口を有している。また、膜システム１０４は、１つが空気／蒸気の流れ１２９であり、もう１つが水素の流れ１２７であり、残りの１つが改質油の流れ１３１である３つの出口を有している。流れ１２９は、そうでない場合は流れ１１４および１１６によって提供されることになる供給の一部をサポートするために使用することができることに留意されたい。
【００２７】
自己熱改質システム１０２からの水素含有改質油１１１は、既に考察したように、膜システム１０４の膜セパレータ１１８に流入する。膜セパレータ１１８は、混合改質油の流れ１１１からの水素の分離を容易にするためのパージガスとして使用される蒸気のための入口１２０を有している。入口１２０からの蒸気は、膜セパレータ１１８の表面からの水素の抽出を容易にしており、それにより蒸気と水素からなる流れ１２６を生成している。
【００２８】
水素と蒸気の流れ１２６は、膜システム１０４内で膜セパレータ１１８から水蒸気転換デバイス１２２へ引き渡される。
図７を参照すると、水蒸気転換デバイス１２２は、ここでは三次元通路で示す複数の導管１２３を有している。これらの導管１２３は、一次ガスがすべての導管を通って流れることができるように接続されている。一次流体の方向は、二次ガスが流れる方向とは逆方向であることが好ましい。この実施形態では、図に示すように、一次ガスの流れ１２６は蒸気と水素からなり、二次ガスの流れ１２８は空気である。デバイス１２２は、ある流体の流れから他の流体の流れへの水蒸気もしくは蒸気の転換を可能にする任意の材料から構築される水転換膜１２４を備えている。このような材料は、水素などの他のガスの転換を同時に許容することなく蒸気の転換を選択的に許容する。通常、水転換膜１２４は、ポリ［テトラフルオロスルホン］酸、硫酸化ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、硫酸化ポリエーテルケトン、ポリカーボネート、その他の硫酸化材料およびそれらの混合物でできた材料を含む材料でできている。好ましい膜材料は、ポリ［テトラフルオロスルホン］酸からなっている。とりわけ好ましい膜材料は、Ｅ．Ｉ．ＤｕＰｏｎｔ ｄｅ Ｎｅｍｏｕｒｓ社が「ＮＡＦＩＯＮ」の商標名で販売している。また、水蒸気転換デバイスについては、それぞれ参照によりその全体が教示ツールとして本明細書に組み込まれている、本発明の譲受人に譲渡された、２００１年７月２０日出願の「Ｗａｔｅｒ Ｖａｐｏｒ Ｔｒａｎｓｆｅｒ Ｄｅｖｉｃｅ ｆｏｒ ａ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ Ｐｏｗｅｒ Ｐｌａｎｔ」という名称の出願ＵＳＳＮ ０９／９１０，３３１、および２００１年７月２０日出願の「Ｗａｔｅｒ Ｖａｐｏｒ Ｔｒａｎｓｆｅｒ Ｄｅｖｉｃｅ ｆｏｒ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ Ｒｅｆｏｒｍｅｒ」という名称の出願ＵＳＳＮ ０９／９１０，３０７に記載されている。
【００２９】
水転換膜１２４は、流れ１２６から空気の流れ１２８への水素の顕著な通過（漏れ）を許容することなく、水素と蒸気を含有した流れ１２６から空気を含有した流れ１２８への蒸気の転換を選択的に可能にしている。詳細には、水素と蒸気の流れ１２６は、水蒸気転換デバイス１２２に流入している。また、空気の流れ１２８も同じく水蒸気転換デバイス１２２に流入している。水素と蒸気の一次流１２６は、水蒸気転換デバイス１２２の導管１２３を通って膜１２４の面を横切って流れる。二次空気流１２８は、膜１２４の反対側の面を横切って流れる。流れ１２６の蒸気は、水蒸気転換材料１２４を介して空気の流れ１２８に選択的に転換し、蒸気と空気の流れ１２９を形成する。一次流１２６から蒸気が除去されると、水素が流れ１２７の中に残留する。次に、この水素の流れ１２７が燃料電池スタックシステム１０８に供給される。
【００３０】
膜セパレータ１１８の出口１３１は、ＣＯ還元および浄化システム１０６と流体連絡して、水素の少ない改質油の流れを引き渡している。ＣＯ還元および浄化システム１０６は、水−ガス転換１３０および／またはＰｒＯｘ１３２を備えることができる。水−ガス転換１３０は、膜システム１０４と流体連絡して改質油の流れを受け取っている。水−ガス転換１３０は、水素が形成される平衡反応である。水−ガス転換１３０からの改質油の流れはＰｒＯｘ１３２に流入する。このＰｒＯｘ１３２を使用して、水−ガス転換１３０後に受け取る改質油から一酸化炭素が除去される。ＰｒＯｘ１３２は、燃料電池スタックシステム１０８と流体連絡しており、酸素を含有した、燃料電池スタックシステム１０８のためのスタックグレード流１３５を生成している。
【００３１】
したがって燃料電池スタックシステム１０８は、ＣＯ還元および浄化システム１０６と流体連絡して、水素を含有したスタックグレード流１３５を受け取り、かつ、燃料電池スタック１３４を備えている。ＣＯ還元および浄化システム１０６からの水素改質油の流れ１３５は、膜システム１０４から供給される水素の流れ１２７と共に燃料電池スタック１３４に流入する。燃料電池スタック１３４は、空気入口１３６を有している。燃料電池スタック１３４は、水素と空気から得られる酸素の制御された反応から電力熱を生成している。
【００３２】
本発明についての以上の説明は、単なる例示的なものに過ぎず、したがって、本発明の骨子を逸脱しない変形形態は、すべて本発明の範囲内であるものとする。このような変形形態を本発明の精神および範囲を逸脱するものと解釈してはならない。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の第１の実施形態による膜セパレータを使用した燃料処理システムの略図である。
【図２】本発明の原理による膜セパレータの略斜視図である。
【図３】本発明の原理による膜セパレータの略斜視図である。
【図４】本発明の原理による水−ガス転換改質器に統合された膜セパレータを使用した代替燃料処理システムの略図である。
【図５】本発明の原理による一次反応器に統合された膜セパレータを使用した第２の代替燃料処理システムの略図である。
【図６】本発明の原理による膜セパレータを使用した燃料処理システムの詳細略図である。
【図７】図６に示す燃料電池システムに従って使用される水転換デバイスの略図である。
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料処理システムに関し、より詳細には、燃料の改質を促進するための膜セパレータを有する燃料処理システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、内燃機関に取って代わる電気車両発電を始めとする様々なアプリケーションのための電力源として提案されている。陽子交換膜（ＰＥＭ）タイプの燃料電池では、水素が燃料電池のアノードに供給され、酸素が酸化剤として燃料電池のカソードに供給されている。ＰＥＭ燃料電池には、一方の面にアノードを有し、反対側の面にカソードを有する、薄い陽子透過性非導電性固体重合体膜電解液を備えた膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）が含まれている。ＭＥＡは、アノードおよびカソードの集電体として機能する一対の導電エレメントの間に挟まれており、燃料電池のガス状反応物質をそれぞれアノード触媒およびカソード触媒の表面全体に分散させるための適切なチャネルおよび／またはチャネル内に穿たれた開口を備えている。本発明の譲受人に譲渡された、Ｓｗａｔｈｉｒａｊａｎらに対する米国特許第５，２７２，０１７号および第５，３１６，８１７号に、典型的なＰＥＭ燃料電池およびそのＭＥＡが記載されている。複数の個別の燃料電池が通俗的にまとめて積み重ねられ、ＰＥＭ燃料電池スタックを形成している。
【０００３】
ＰＥＭ燃料電池では、水素（Ｈ２）がアノード反応物質として実施され、酸素（Ｏ２）がカソード反応物質として実施されている。酸素は、純粋な形で供給することも、あるいは空気（主としてＯ２とＮ２からなる混合物）として供給することも可能である。車両アプリケーションの場合、メタノール、ガソリン、ディーゼルなどの液体燃料を燃料電池の水素源として使用することが望ましい。他の燃料には、エタノールおよび天然ガスがある。オンボード蓄積にはこのような燃料が優先され、このような燃料のいくつかを供給するための国および国際インフラストラクチャが存在している。しかしながら、このような燃料は、その燃料に含まれている水素を放出するために解離させなければならない。この解離反応は、通常、自己熱改質器の中で達成されている。従来の例示的プロセスは、ガソリンと水（蒸気）が理想的に反応して水素および二酸化炭素を生成する蒸気／ガソリン改質器である。一酸化炭素などの余計な成分が存在していることもある。
【０００４】
燃料処理システムは、当分野で良く知られている。典型的な燃料処理システムは、炭化水素燃料を水素を含有した改質油の流れに変えるための一連の改質器を使用して動作している。これらの改質器には、大型になり、かつ、パッケージが困難である傾向があるため、水素を抽出するための代替が提供されることが望ましい。
【０００５】
パラジウムもしくはパラジウム合金が被覆された膜を使用して改質油の流れから水素を除去することができることは知られている。しかしながら、水素分離膜には、競争相手である内燃機関の性能レベルを維持するために燃料電池に必要な水素の流れを提供することができない傾向がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
したがって、コンポーネントのサイズが小さい燃料処理システムおよび性能を制限することのない水素分離デバイスが必要である。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明により、燃料処理システムと共に使用するための膜が提供される。燃料処理システムには、炭化水素燃料を水素を含有した改質油の流れに改質するための反応器が使用されている。改質油の流れは、解離した水素を除去するための膜セパレータを通って流れる。水素が減損した残りの改質油の流れは、改質油の流れからさらに水素を解離させる改質システムを通過する。この膜セパレータは、改質システムのサイズの縮小を可能にしている。ＣＯ還元および浄化システムの上流側の改質油の流れから水素を除去することにより、ＣＯ還元および浄化システムの下流側で、より大量の改質油が水素に変換される。改質油の流れから水素を分離するための膜セパレータと改質システムのこの両方の組合せが性能の改善を可能にしている。
【０００８】
本発明については、以下の詳細な説明および添付の図面から、より完全に理解されよう。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
１つまたは複数の好ましい実施形態についての以下の説明は、単なる例示的なものに過ぎず、本発明、本発明のアプリケーションあるいは用途の制限を何ら意図したものではない。
【００１０】
本発明は、燃料処理システム１２および燃料電池スタック１４を備えた燃料電池システム１０を対象としている。以下、図１〜６に示す燃料電池システム１０について説明する。これらの図においては、共通の参照番号を利用して同じエレメントもしくは類似のエレメントが示されている。要約すると、燃料電池システム１２は、自己熱改質器１６、膜セパレータ１８、ＣＯ還元および浄化セクション２０および燃焼器システム２２を備えている。以下でより詳細に説明するように、燃料処理システム１２は、水素を含有したガスを生成するべく、燃料、空気および水を取り入れるように機能している。次に、当分野で知られている電流を生成するために、燃料電池スタック１４内でこの水素を含有したガスが使用される。
【００１１】
ここで図１を参照すると、自己熱改質器１６は、一次反応器２４を備えている。一次反応器２４は、３つの入口２６、２８および３０を有している。一次反応器２４は、それぞれ入口２６、２８および３０を介して、燃料、空気および水を受け取っている。この一次反応器２４には、たとえば蒸気改質、部分酸化もしくは自己熱改質など、燃料を化学的に改質することができ、かつ、改質油中に水素ガスを出力することができる任意のタイプの反応器を使用することができる。一次反応器２４は膜セパレータ１８と流体連絡しており、水素を含有した改質油の流れを自己熱改質器１６から膜セパレータ１８へ移送している。
【００１２】
膜セパレータ１８はＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡して改質油を移送し、また、燃料電池スタック１４と流体連絡して、純水素もしくは水素−パージ混合物を引き渡している。
【００１３】
一般的には、膜セパレータ１８は、水素による膜の透過を選択的に許容することによってガス混合物から水素を除去する機構を提供している。Ｅｄｌｕｎｄに対する米国特許第６，１５２，９９５号に、この目的に使用することができる例示的膜セパレータが記載されている。膜セパレータ１８は、膜の供給側と浸透液側の間の所望の成分の分圧差によって駆動される。所望の成分は、高圧供給側からより圧力の低い浸透液側へ向かって流れる。パラジウム膜もしくはパラジウム合金膜の場合、水素は、濃密金属膜を選択的に透過することができる。膜を通って流れる水素のフラックスすなわち流量は、供給側の水素の分圧を高くし、浸透液側の水素の分圧を低くするか、あるいは金属膜の厚さを薄くすることによって速くすることができる。膜の厚さに対する制限は、膜中の孔を通る許容漏れ速度によって決まる。これらの孔によって膜の選択性が減少し、すべての成分が無差別に通過する。膜セパレータ１８に使用される膜材料は、パラジウムもしくはパラジウム合金などの水素透過性材料である。パラジウム合金には、それらに限定されないが、パラジウム−銀合金あるいはパラジウム−銅合金がある。
【００１４】
膜セパレータ１８には任意の構成を使用することができることが意図されている。膜セパレータ１８および１８’に可能な２つの構成は、図２に示す管および殻構成と、図３に示すプレート構成である。
【００１５】
図２を簡単に参照すると、膜セパレータ１８の管および殻構成が示されており、管構成は、殻３４内に密閉された多数の管３２を備えている。管３２は、パラジウム、パラジウム合金もしくはサポート材料を覆っているパラジウム層でできている。サポート材料には、それらに限定されないが、細孔セラミック、金属サポートもしくはそれらの組合せを使用することができる。管３２を覆っているパラジウム層もしくはパラジウム合金層の厚さは１０ミクロン未満である。このパラジウム層もしくはパラジウム合金層は、サポート管の内側に被覆することも可能である。自己熱改質器１６からの改質油は、管３２によって膜セパレータ１８を通って流れるか、あるいは殻３４の上方を通過する。この流れは、横断流であっても、逆流であっても、あるいは共流であっても良い。改質油の流れの中の非水素成分は、パラジウムを含有した管３２を透過することはできないが、水素がパラジウム中に解離する。浸透液側では水素の分圧がより低いため、膜を通って水素原子が自然に拡散し、浸透液側である低水素分圧側で再結合する。パージ流は、膜の浸透液側を流れるため、改質油の流れから水素を除去することができる。パージ流は、これを、水素の分圧を改質油の流れより低くすることによって実施している。水素の流れは、供給側と浸透液側の間の水素の分圧差によって駆動される。パージ流は、浸透液側の水素の分圧をさらに低くすることによって透過を促進することができる。したがってパージ流は、改質油の流れから水素を抽出して、ＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡した、水素の少ない改質油の流れを残し、また、燃料電池スタック１４と流体連絡した、水素が豊富なパージ流を残している。パージ流は、水素の分圧が改質油の流れより低い任意の流れにすることができる。管構成における膜セパレータ１８の表面積は、管の直径、管の数および管の長さを変更することによって調整することができる。管３２の表面積が広くなると、抽出することができる水素の量が増加する。また、殻３４を触媒で被覆することも可能である。
【００１６】
次に図３を簡単に参照すると、膜セパレータ１８’のプレート構成が示されている。この構成では、プレート３６が積み重ねられ、各々の層と層の間にチャネルを備え、プレート３６の両側を、自己熱改質器１６からの改質油すなわち水素が豊富なパージが流れている。プレート３６は、パラジウム、パラジウム合金あるいはサポート材料を覆っているパラジウム層もしくはパラジウム合金層でできている。パラジウムもしくはパラジウム層の厚さは１０ミクロン未満である。自己熱改質器１６からの改質油は、横断流、逆流もしくは共流で、プレート構成の膜セパレータ１８’中に供給される。膜セパレータ１８の、パラジウムを含有した管３２と同様、改質油の流れの中の非水素成分は、プレート３６を透過することはできないが、水素がパラジウム中に解離する。パージ流は、より低い水素分圧を有しており、したがってパージ流がプレート３６の上を流れると、膜を通して水素原子が拡散し、浸透液側である低水素分圧側で再結合する。したがってパージ流は、改質油の流れから水素を抽出して、ＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡した、水素の少ない改質油の流れを残し、また、燃料電池スタック１４と流体連絡した、水素が豊富なパージ流を残している。プレート構成の場合、膜セパレータ１８’の表面積は、プレートの面積およびプレートの数によって調整することができ、また、マニホルディングによって調整することができる。プレート３６の表面積が広くなると、パージ流によって抽出することができる水素の量が増加する。また、プレート３６もしくはチャネル内の基板を触媒で被覆することも可能である。
【００１７】
図１を参照すると、ＣＯ還元および浄化セクション２０は、膜セパレータ１８と流体連絡している。ＣＯ還元および浄化セクション２０は、水−ガス転換３８および／または優先酸化反応器すなわちＰｒＯｘ４０のうちの少なくとも一方を備えることができ、あるいは当分野で知られている他の任意のタイプのＣＯ還元および浄化反応器であっても良い。図１に示すように、一酸化炭素と水の反応から水素を生成するように機能する水−ガス転換３８は、膜セパレータ１８と流体連絡している。水−ガス転換３８は、水素が形成される平衡反応である。水−ガス転換３８はＰｒＯｘ４０と流体連絡しており、水素を含有した改質油の流れを引き渡している。
【００１８】
ＰｒＯｘ４０は、水−ガス転換３８と流体連絡しており、水−ガス転換３８から受け取る改質油から一酸化炭素を除去するために使用されている。ＰｒＯｘ４０は、スタックグレード水素を生成している。ＰｒＯｘ４０は、燃料電池スタック１４と流体連絡しており、ＰｒＯｘ４０から燃料電池スタック１４へ改質油を引き渡している。
【００１９】
燃料電池スタック１４は、ＣＯ還元および浄化セクション２０と流体連絡しており、また、膜セパレータ１８もしくは１８’と流体連絡している。燃料電池スタック１４は、水素が豊富な流れを膜セパレータ１８から受け取り、水素が減損した改質油をＣＯ還元および浄化セクション２０から受け取っている。入口４４を介して空気が燃料電池スタック１４に流入する。燃料電池スタック１４は、空気から得られる酸素との水素の制御された反応から、電力および熱を生成している。燃料電池スタック１４は、空気とあらゆる未使用水素、一酸化炭素もしくは炭化水素を反応させるための燃焼器システム２２と流体連絡している。
【００２０】
図１を参照すると、燃焼器システム２２は、燃料電池スタック１４と流体連絡した燃焼器４６を備えている。詳細には、燃焼器４６は、燃料電池スタック１４からの残留改質油を燃焼させ、自己熱改質器１６に使用される熱を生成している。燃焼器４６は、自己熱改質器１６と伝熱関係にあり、熱ガスの形態の熱を燃焼器４６から自己熱改質器１６へ伝達し、自己熱改質器１６の一次反応器２４の入口蒸気温度の維持を補助している。燃焼器からの排気ガスは、出口４８を介して燃焼器４６から流出する。
【００２１】
車両を運転している間、燃料、水および空気が一次反応器２４に流入し、化学的に改質する。一次反応器２４からの改質油は、膜セパレータ１８に流入する。膜セパレータ１８は、改質油の流れから水素の一部を除去している。水素が豊富な浸透液は、膜セパレータ１８から燃料電池スタック１４に流入する。水素が減損した改質油の流れは、水−ガス転換３８に流入し、改質油の流れの中の一酸化炭素および水からより多くの水素が生成される。水−ガス転換３８からの改質油はＰｒＯｘ４０に流入し、そこで一酸化炭素が選択的に酸化される。一酸化炭素がほとんどない改質油が燃料電池スタック１４に流入し、そこで、空気から得られる酸素と反応し、改質油が化学反応して電気が生成される。燃料電池スタック１４に流入した未使用の水素改質油は、燃焼器４６に流入する。燃焼器４６は、その未使用の改質油を空気と混合し、その混合物を消費して、一次反応器２４の蒸気入口３０を暖めるために使用する熱、および出口４８を介してシステムから流出する排気ガスを生成する。
【００２２】
図１に示すように、スタックグレード水素を水−ガス転換３８およびＰｒＯｘ４０をバイパスして燃料電池スタック１４に直接供給することにより、車両を運転するためのスタートアップ時間が短縮される。また、膜セパレータ１８を水−ガス転換３８の上流側に使用することにより、水−ガス転換反応の平衡をさらに生産側に強制することができ、それにより、より多くの水素が得られ、効率が改善される。また、膜セパレータ１８によって水素が除去されるため、反応物質の流れがより濃縮され、水−ガス転換反応器３８のサイズを縮小することができるか、あるいはＰｒＯｘ４０への一酸化炭素の供給を少なくして、ＰｒＯｘ４０をより小型にすることができるように平衡を強制することができる。また、燃料プロセッサの動作圧力（これは、膜セパレータ１８のより良好な動作点である）を高くすることによって、ＰｒＯｘ４０および水−ガス転換反応器３８のサイズを縮小することも可能である。
【００２３】
図４は、自己熱改質器１６、膜セパレータ１８、ＣＯ還元および浄化セクション２０および燃焼器システム２２を備えた燃料処理システム１２の代替実施形態を示したものであるが、この実施形態では、膜セパレータ１８は、水−ガス転換３８内に組み込まれている。この第２の実施形態では、水素は、水素が生成された時点で膜セパレータ１８によって除去される。この実施形態は、単一ユニットの中で水−ガス転換平衡をさらに生産側に強制する利点を提供している。また、この実施形態は、ＰｒＯｘ４０への一酸化炭素の供給が少なくなっている。
【００２４】
図５は、自己熱改質器１６、膜セパレータ１８、ＣＯ還元および浄化セクション２０および燃焼器システム２２を備えた本発明による燃料プロセッサの他の実施形態を示したものであるが、膜セパレータ１８は、一次反応器２４内に配置されている。同様に、この実施形態では、水素は、水素が生成された時点で膜セパレータ１８によって除去される。この実施形態は、より多くの水素を生成し、それにより水−ガス転換およびＰｒＯｘ４０の体積を縮小するために、蒸気改質平衡を強制する利点を提供している。
【００２５】
図６は、蒸気をパージガスとして使用した燃料電池システム１００の他の実施形態を略図で示したものである。燃料電池システム１００は、自己熱改質セクション１０２、膜システム１０４、ＣＯ還元および浄化セクション１０６、燃料電池スタックシステム１０８および燃焼器システム１０７を備えている。
【００２６】
自己熱改質セクション１０２は自己熱改質器１１０を備えている。自己熱改質器１１０は、自己熱改質器１１０にそれぞれ燃料、空気および蒸気をもたらしている３つの入口１１２、１１４および１１６を有している。自己熱改質器１１０は、導管１１１を介して膜システム１０４と流体連絡している。膜システム１０４は、１つが水素を含有した改質油１１１であり、もう１つが蒸気１２０である２つの入口を有している。また、膜システム１０４は、１つが空気／蒸気の流れ１２９であり、もう１つが水素の流れ１２７であり、残りの１つが改質油の流れ１３１である３つの出口を有している。流れ１２９は、そうでない場合は流れ１１４および１１６によって提供されることになる供給の一部をサポートするために使用することができることに留意されたい。
【００２７】
自己熱改質システム１０２からの水素含有改質油１１１は、既に考察したように、膜システム１０４の膜セパレータ１１８に流入する。膜セパレータ１１８は、混合改質油の流れ１１１からの水素の分離を容易にするためのパージガスとして使用される蒸気のための入口１２０を有している。入口１２０からの蒸気は、膜セパレータ１１８の表面からの水素の抽出を容易にしており、それにより蒸気と水素からなる流れ１２６を生成している。
【００２８】
水素と蒸気の流れ１２６は、膜システム１０４内で膜セパレータ１１８から水蒸気転換デバイス１２２へ引き渡される。
図７を参照すると、水蒸気転換デバイス１２２は、ここでは三次元通路で示す複数の導管１２３を有している。これらの導管１２３は、一次ガスがすべての導管を通って流れることができるように接続されている。一次流体の方向は、二次ガスが流れる方向とは逆方向であることが好ましい。この実施形態では、図に示すように、一次ガスの流れ１２６は蒸気と水素からなり、二次ガスの流れ１２８は空気である。デバイス１２２は、ある流体の流れから他の流体の流れへの水蒸気もしくは蒸気の転換を可能にする任意の材料から構築される水転換膜１２４を備えている。このような材料は、水素などの他のガスの転換を同時に許容することなく蒸気の転換を選択的に許容する。通常、水転換膜１２４は、ポリ［テトラフルオロスルホン］酸、硫酸化ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、硫酸化ポリエーテルケトン、ポリカーボネート、その他の硫酸化材料およびそれらの混合物でできた材料を含む材料でできている。好ましい膜材料は、ポリ［テトラフルオロスルホン］酸からなっている。とりわけ好ましい膜材料は、Ｅ．Ｉ．ＤｕＰｏｎｔ ｄｅ Ｎｅｍｏｕｒｓ社が「ＮＡＦＩＯＮ」の商標名で販売している。また、水蒸気転換デバイスについては、それぞれ参照によりその全体が教示ツールとして本明細書に組み込まれている、本発明の譲受人に譲渡された、２００１年７月２０日出願の「Ｗａｔｅｒ Ｖａｐｏｒ Ｔｒａｎｓｆｅｒ Ｄｅｖｉｃｅ ｆｏｒ ａ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ Ｐｏｗｅｒ Ｐｌａｎｔ」という名称の出願ＵＳＳＮ ０９／９１０，３３１、および２００１年７月２０日出願の「Ｗａｔｅｒ Ｖａｐｏｒ Ｔｒａｎｓｆｅｒ Ｄｅｖｉｃｅ ｆｏｒ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ Ｒｅｆｏｒｍｅｒ」という名称の出願ＵＳＳＮ ０９／９１０，３０７に記載されている。
【００２９】
水転換膜１２４は、流れ１２６から空気の流れ１２８への水素の顕著な通過（漏れ）を許容することなく、水素と蒸気を含有した流れ１２６から空気を含有した流れ１２８への蒸気の転換を選択的に可能にしている。詳細には、水素と蒸気の流れ１２６は、水蒸気転換デバイス１２２に流入している。また、空気の流れ１２８も同じく水蒸気転換デバイス１２２に流入している。水素と蒸気の一次流１２６は、水蒸気転換デバイス１２２の導管１２３を通って膜１２４の面を横切って流れる。二次空気流１２８は、膜１２４の反対側の面を横切って流れる。流れ１２６の蒸気は、水蒸気転換材料１２４を介して空気の流れ１２８に選択的に転換し、蒸気と空気の流れ１２９を形成する。一次流１２６から蒸気が除去されると、水素が流れ１２７の中に残留する。次に、この水素の流れ１２７が燃料電池スタックシステム１０８に供給される。
【００３０】
膜セパレータ１１８の出口１３１は、ＣＯ還元および浄化システム１０６と流体連絡して、水素の少ない改質油の流れを引き渡している。ＣＯ還元および浄化システム１０６は、水−ガス転換１３０および／またはＰｒＯｘ１３２を備えることができる。水−ガス転換１３０は、膜システム１０４と流体連絡して改質油の流れを受け取っている。水−ガス転換１３０は、水素が形成される平衡反応である。水−ガス転換１３０からの改質油の流れはＰｒＯｘ１３２に流入する。このＰｒＯｘ１３２を使用して、水−ガス転換１３０後に受け取る改質油から一酸化炭素が除去される。ＰｒＯｘ１３２は、燃料電池スタックシステム１０８と流体連絡しており、酸素を含有した、燃料電池スタックシステム１０８のためのスタックグレード流１３５を生成している。
【００３１】
したがって燃料電池スタックシステム１０８は、ＣＯ還元および浄化システム１０６と流体連絡して、水素を含有したスタックグレード流１３５を受け取り、かつ、燃料電池スタック１３４を備えている。ＣＯ還元および浄化システム１０６からの水素改質油の流れ１３５は、膜システム１０４から供給される水素の流れ１２７と共に燃料電池スタック１３４に流入する。燃料電池スタック１３４は、空気入口１３６を有している。燃料電池スタック１３４は、水素と空気から得られる酸素の制御された反応から電力熱を生成している。
【００３２】
本発明についての以上の説明は、単なる例示的なものに過ぎず、したがって、本発明の骨子を逸脱しない変形形態は、すべて本発明の範囲内であるものとする。このような変形形態を本発明の精神および範囲を逸脱するものと解釈してはならない。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の第１の実施形態による膜セパレータを使用した燃料処理システムの略図である。
【図２】本発明の原理による膜セパレータの略斜視図である。
【図３】本発明の原理による膜セパレータの略斜視図である。
【図４】本発明の原理による水−ガス転換改質器に統合された膜セパレータを使用した代替燃料処理システムの略図である。
【図５】本発明の原理による一次反応器に統合された膜セパレータを使用した第２の代替燃料処理システムの略図である。
【図６】本発明の原理による膜セパレータを使用した燃料処理システムの詳細略図である。
【図７】図６に示す燃料電池システムに従って使用される水転換デバイスの略図である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素燃料の流れを水素と他の構成成分からなる改質油の流れに改質するための反応器と、
前記改質油の流れから水素を除去するための、水素に対する透過性が比較的大きく、かつ、前記他の構成成分に対する透過性が比較的小さい膜を備えた膜セパレータと、
前記改質油の流れをさらに改質するためのＣＯ還元および浄化システムとを備えた燃料処理システム。
【請求項２】
前記ＣＯ還元および浄化システムが、水−ガス転換およびＰｒＯｘを備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項３】
前記膜セパレータが、前記改質油が前記膜を横切って流れ、それにより前記改質油の流れから前記水素が分離する複数の管を備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項４】
前記膜セパレータが、水素の選択的な透過を容易にするためのパラジウムもしくはパラジウム合金からなる、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項５】
前記パラジウムもしくはパラジウム合金が、前記複数の管の各々の表面を画定する層の形態である、請求項４に記載の燃料処理システム。
【請求項６】
前記膜セパレータが、前記改質油が前記膜を横切って流れ、それにより前記改質油の流れから前記水素が分離する複数のプレートを備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項７】
前記パラジウムもしくはパラジウム合金の形態が、前記複数のプレートの各々の表面を画定する層の形態である、請求項６に記載の燃料処理システム。
【請求項８】
前記層の厚さが１０ミクロン未満である、請求項５または７に記載の燃料処理システム。
【請求項９】
前記膜セパレータが前記ＣＯ還元および浄化システムに統合された、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項１０】
前記膜セパレータが前記反応器に統合された、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項１１】
前記膜セパレータと連絡した、前記膜セパレータからの水素の移送を容易にするためのパージ流体システムをさらに備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項１２】
前記パージ流体システムが、除去された水素を前記膜セパレータから導くための、水素の分圧が前記改質油より低い流れを備えた、請求項１１に記載の燃料処理システム。
【請求項１３】
除去された水素から蒸気を分離するための、水に対する透過性が比較的大きく、かつ、水素に対する透過性が比較的小さい膜を備えた水転換デバイスをさらに備えた、請求項１２に記載の燃料処理システム。
【請求項１４】
前記水転換デバイスが、分離した蒸気を前記水転換デバイスから導くための運動量を提供する空気源をさらに備えた、請求項１３に記載の燃料処理システム。
【請求項１５】
燃料を改質するための方法であって、
炭化水素燃料を水素と他の構成成分からなる改質油の流れに改質するために、前記炭化水素燃料を反応器に導入するステップと、
前記改質油の流れから水素を除去するために、前記改質油の流れを膜セパレータに沿って通過させるステップと、
さらに改質するために、残りの流れをＣＯ還元および浄化システムに導くステップとを含む方法。
【請求項１６】
前記膜セパレータから水素を除去するために、前記膜セパレータの反対側の面を流体でパージするステップをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記ＣＯ還元および浄化システムが、水−ガス転換およびＰｒＯｘを備えた、請求項１５に記載の方法。
【請求項１８】
前記他の構成成分が、一酸化炭素（ＣＯ）および水（Ｈ２Ｏ）からなり、前記水−ガス転換によって前記改質油の流れの中の前記ＣＯとＨ２Ｏが反応し、前記ＰｒＯｘが前記改質油の流れからあらゆる残留一酸化炭素の少なくとも一部を除去する、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
炭化水素燃料の流れを水素を含有した改質油の流れに改質するための反応器と、
前記水素を含有した改質油の流れから水素を除去するための膜セパレータと、
前記改質油の流れをさらに改質するための水−ガス転換と、
前記膜セパレータによって除去された水素を受け取るために前記膜セパレータと流体連絡した燃料電池スタックとを備えた燃料電池システム。
【請求項２０】
前記水−ガス転換の下流側にＰｒＯｘをさらに備えた、請求項１９に記載の燃料電池システム。
【請求項２１】
前記膜セパレータが前記水−ガス転換に統合され、それにより、水素が前記転換反応器中に形成されると、相俟って前記水素を除去するためのパラジウムをベースとする膜分離および水−ガス転換触媒が提供される、請求項１９に記載の燃料処理システム。
【請求項２２】
前記膜セパレータが前記反応器に統合された、請求項１９に記載の燃料処理システム。
【請求項２３】
前記膜セパレータと連絡した、除去された水素を前記膜セパレータから移送するためのパージ流体をさらに備えた、請求項１９に記載の燃料処理システム。
【請求項２４】
前記流れが蒸気からなる、請求項１２に記載の燃料処理システム。
【請求項１】
炭化水素燃料の流れを水素と他の構成成分からなる改質油の流れに改質するための反応器と、
前記改質油の流れから水素を除去するための、水素に対する透過性が比較的大きく、かつ、前記他の構成成分に対する透過性が比較的小さい膜を備えた膜セパレータと、
前記改質油の流れをさらに改質するためのＣＯ還元および浄化システムとを備えた燃料処理システム。
【請求項２】
前記ＣＯ還元および浄化システムが、水−ガス転換およびＰｒＯｘを備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項３】
前記膜セパレータが、前記改質油が前記膜を横切って流れ、それにより前記改質油の流れから前記水素が分離する複数の管を備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項４】
前記膜セパレータが、水素の選択的な透過を容易にするためのパラジウムもしくはパラジウム合金からなる、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項５】
前記パラジウムもしくはパラジウム合金が、前記複数の管の各々の表面を画定する層の形態である、請求項４に記載の燃料処理システム。
【請求項６】
前記膜セパレータが、前記改質油が前記膜を横切って流れ、それにより前記改質油の流れから前記水素が分離する複数のプレートを備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項７】
前記パラジウムもしくはパラジウム合金の形態が、前記複数のプレートの各々の表面を画定する層の形態である、請求項６に記載の燃料処理システム。
【請求項８】
前記層の厚さが１０ミクロン未満である、請求項５または７に記載の燃料処理システム。
【請求項９】
前記膜セパレータが前記ＣＯ還元および浄化システムに統合された、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項１０】
前記膜セパレータが前記反応器に統合された、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項１１】
前記膜セパレータと連絡した、前記膜セパレータからの水素の移送を容易にするためのパージ流体システムをさらに備えた、請求項１に記載の燃料処理システム。
【請求項１２】
前記パージ流体システムが、除去された水素を前記膜セパレータから導くための、水素の分圧が前記改質油より低い流れを備えた、請求項１１に記載の燃料処理システム。
【請求項１３】
除去された水素から蒸気を分離するための、水に対する透過性が比較的大きく、かつ、水素に対する透過性が比較的小さい膜を備えた水転換デバイスをさらに備えた、請求項１２に記載の燃料処理システム。
【請求項１４】
前記水転換デバイスが、分離した蒸気を前記水転換デバイスから導くための運動量を提供する空気源をさらに備えた、請求項１３に記載の燃料処理システム。
【請求項１５】
燃料を改質するための方法であって、
炭化水素燃料を水素と他の構成成分からなる改質油の流れに改質するために、前記炭化水素燃料を反応器に導入するステップと、
前記改質油の流れから水素を除去するために、前記改質油の流れを膜セパレータに沿って通過させるステップと、
さらに改質するために、残りの流れをＣＯ還元および浄化システムに導くステップとを含む方法。
【請求項１６】
前記膜セパレータから水素を除去するために、前記膜セパレータの反対側の面を流体でパージするステップをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記ＣＯ還元および浄化システムが、水−ガス転換およびＰｒＯｘを備えた、請求項１５に記載の方法。
【請求項１８】
前記他の構成成分が、一酸化炭素（ＣＯ）および水（Ｈ２Ｏ）からなり、前記水−ガス転換によって前記改質油の流れの中の前記ＣＯとＨ２Ｏが反応し、前記ＰｒＯｘが前記改質油の流れからあらゆる残留一酸化炭素の少なくとも一部を除去する、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
炭化水素燃料の流れを水素を含有した改質油の流れに改質するための反応器と、
前記水素を含有した改質油の流れから水素を除去するための膜セパレータと、
前記改質油の流れをさらに改質するための水−ガス転換と、
前記膜セパレータによって除去された水素を受け取るために前記膜セパレータと流体連絡した燃料電池スタックとを備えた燃料電池システム。
【請求項２０】
前記水−ガス転換の下流側にＰｒＯｘをさらに備えた、請求項１９に記載の燃料電池システム。
【請求項２１】
前記膜セパレータが前記水−ガス転換に統合され、それにより、水素が前記転換反応器中に形成されると、相俟って前記水素を除去するためのパラジウムをベースとする膜分離および水−ガス転換触媒が提供される、請求項１９に記載の燃料処理システム。
【請求項２２】
前記膜セパレータが前記反応器に統合された、請求項１９に記載の燃料処理システム。
【請求項２３】
前記膜セパレータと連絡した、除去された水素を前記膜セパレータから移送するためのパージ流体をさらに備えた、請求項１９に記載の燃料処理システム。
【請求項２４】
前記流れが蒸気からなる、請求項１２に記載の燃料処理システム。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【公表番号】特表２００７−５２４５５３（Ｐ２００７−５２４５５３Ａ）
【公表日】平成１９年８月３０日（２００７．８．３０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−５１８５６４（Ｐ２００５−５１８５６４）
【出願日】平成１６年１月２０日（２００４．１．２０）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００４／００１３１５
【国際公開番号】ＷＯ２００４／０６８６１３
【国際公開日】平成１６年８月１２日（２００４．８．１２）
【出願人】（５０５２１２０４９）ジーエム・グローバル・テクノロジー・オペレーションズ・インコーポレーテッド (221)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成１９年８月３０日（２００７．８．３０）
【国際特許分類】
【出願日】平成１６年１月２０日（２００４．１．２０）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００４／００１３１５
【国際公開番号】ＷＯ２００４／０６８６１３
【国際公開日】平成１６年８月１２日（２００４．８．１２）
【出願人】（５０５２１２０４９）ジーエム・グローバル・テクノロジー・オペレーションズ・インコーポレーテッド (221)
【Ｆターム（参考）】
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