より高次のオレフィンマルチブロックコポリマーを形成するためのシャトリング剤を含む触媒組成物
プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、又は他のＣ4〜8α−オレフィンと、共重合性コモノマー、特にエチレンとの重合を、（Ａ）第１のオレフィン重合触媒と、（Ｂ）同等の重合条件下で触媒（Ａ）によって調製されるポリマーとは化学的性質又は物理的性質が異なるポリマーを調製可能な第２の金属錯体オレフィン重合触媒と、（Ｃ）鎖シャトリング剤とを組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物の存在下で行うことによって、化学的性質又は物理的性質が異なる２つ以上のセグメント又はブロックを含有するコポリマー、特にマルチブロックコポリマーが調製される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、スチレン、又は他のＣ4〜20α−オレフィンと、共重合性コモノマーとの重合を、
（Ａ）第１のオレフィン重合触媒と、
（Ｂ）同等の重合条件下で触媒（Ａ）によって調製されるポリマーとは化学的性質又は物理的性質が異なるポリマーを調製可能な第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物の存在下で行うことによって形成されるコポリマー。
【請求項２】
プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、スチレン、又は他のＣ4〜20α−オレフィンと、共重合性コモノマーとの重合を、
（Ａ）高コモノマー混入指数を有する第１のオレフィン重合触媒、
（Ｂ）触媒（Ａ）のコモノマー混入指数の９５％未満のコモノマー混入指数を有する第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物の存在下で行うことによって形成されるコポリマー。
【請求項３】
プロピレンを含有するマルチブロックコポリマーを調製する方法であって、プロピレンと、プロピレン以外の１又はそれ以上の付加重合性コモノマーとを、付加重合条件で、
（Ａ）第１のオレフィン重合触媒と、
（Ｂ）同等の重合条件下で触媒（Ａ）によって調製されるポリマーとは化学的性質又は物理的性質が異なるポリマーを調製可能な第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物と接触させるステップを含む方法。
【請求項４】
前記コモノマーがエチレンである、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
４−メチル−１−ペンテンを含有するマルチブロックコポリマーを調製する方法であって、４−メチル−１−ペンテンと、４−メチル−１−ペンテン以外の１又はそれ以上の付加重合性コモノマーとを、付加重合条件下で、
（Ａ）第１のオレフィン重合触媒と、
（Ｂ）同等の重合条件下で触媒（Ａ）によって調製されるポリマーとは化学的性質又は物理的性質が異なるポリマーを調製可能な第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物と接触させるステップを含む方法。
【請求項６】
前記コモノマーがエチレンである、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
Ｃ2〜20α−オレフィンからなる群より選択される重合した形態の２種類のモノマーを含むマルチブロックコポリマーであって、コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる２つ以上のセグメント又はブロックを含有し、前記ポリマーブロックの少なくとも１つが、重合したプロピレン、４−メチル−１−ペンテン、スチレン、又は他のＣ4〜20α−オレフィンから実質的になる、マルチブロックコポリマー。
【請求項８】
重合した形態の、プロピレン及びエチレン、あるいは４−メチル−１−ペンテン及びエチレンを含むマルチブロックコポリマーであって、コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる２つ以上のセグメント又はブロックを含有するマルチブロックコポリマー。
【請求項９】
重合した形態の、プロピレン及びエチレン、あるいは４−メチル−１−ペンテン及びエチレンから実質的になるマルチブロックコポリマーであって、コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる２つ以上のセグメント又はブロックを含有するマルチブロックコポリマー。
【請求項１０】
コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる４つ以上のセグメント又はブロックを含有する、請求項５から９のいずれか一項に記載のマルチブロックコポリマー。
【請求項１１】
請求項１、２、５から９のいずれか一項に記載のマルチブロックコポリマーの、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたマルチブロックコポリマーの官能化誘導体。
【請求項１２】
請求項１０に記載のマルチブロックコポリマーの官能化誘導体。
【請求項１３】
（１）有機又は無機のポリマー、ならびに（２）本発明の請求項１、２、５から９のいずれか１つに記載のマルチブロックコポリマー、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたマルチブロックコポリマーを含む、均一ポリマー混合物。
【請求項１４】
請求項１、２、５から９のいずれか１つに記載のポリマーの、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたポリマーの架橋誘導体。
【請求項１５】
請求項１０に記載のポリマーの架橋誘導体。
【請求項１６】
請求項１１に記載のポリマーの架橋誘導体。
【請求項１７】
請求項１２に記載のポリマーの架橋誘導体。
【請求項１８】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１、２、５から９のいずれか１つに記載のポリマー、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたポリマー、あるいはそれを含む組成物。
【請求項１９】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１４に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２０】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１５に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２１】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１６に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２２】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１７に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２３】
前記シャトリング剤が、各ヒドロカルビル基中に１から１２個の炭素を含有するトリヒドロカルビルアルミニウム化合物又はジヒドロカルビル亜鉛化合物である、請求項１又は２に記載のコポリマー。
【請求項２４】
前記シャトリング剤がトリエチルアルミニウム又はジエチル亜鉛である、請求項２３に記載のコポリマー。
【請求項２５】
触媒（Ａ）が、元素周期表の４〜８族から選択される遷移金属と、１又はそれ以上の非局在化π結合したリガンド又は多価ルイス塩基リガンドとを含む錯体を含む、請求項１又は２に記載のコポリマー。
【請求項２６】
触媒（Ａ）が次式：
【化１】
（式中：
Ｔ3は、水素以外に２から２０個の原子の二価の架橋基であり；
Ａｒ2は、各出現時に独立して、水素以外に６から２０個の原子のアリーレン基、あるいはアルキル置換又はアリール置換アリーレン基であり；
Ｍ3は、４族金属であり；
Ｇは、各出現時に独立して、アニオン、中性、又はジアニオンのリガンド基であり；
ｇは、このようなＸ基の数を示す１〜５の数であり；
電子供与性相互作用が矢印によって示されている）
に対応する、請求項２５に記載のコポリマー。
【請求項２７】
触媒（Ａ）が次式に対応する、請求項２３に記載のコポリマー：
【化２】
（式中、Ｍ3は、Ｈｆ又はＺｒであり；
Ａｒ4は、Ｃ6〜20アリール、又は不活性に置換されたその誘導体であり、特に３，５−ジ（イソプロピル）フェニル、３，５−ジ（イソブチル）フェニル、ジベンゾ−１Ｈ−ピロール−１−イル、又はアントラセン−５−イルであり、
Ｔ4は、各出現時に独立して、Ｃ3〜6アルキレン基、Ｃ3〜6シクロアルキレン基、又は不活性に置換されたその誘導体を含み；
Ｒ21は、各出現時に独立して、水素、ハロ、ヒドロカルビル、トリヒドロカルビルシリル、又はトリヒドロカルビルシリルヒドロカルビルであって、水素以外に最大５０個の原子であり；
Ｇは、各出現時に独立して、ハロ、あるいは水素以外に最大２０個の原子のヒドロカルビル基又はトリヒドロカルビルシリル基である、あるいは２つのＧ基を合わせたものが、前記ヒドロカルビル基又はトリヒドロカルビルシリル基の二価の誘導体となる）。
【請求項２８】
触媒（Ａ）が次式：
【化３】
（式中、Ａｒ4は、３，５−ジ（イソプロピル）フェニル、３，５−ジ（イソブチル）フェニル、ジベンゾ−１Ｈ−ピロール−１−イル、又はアントラセン−５−イルであり、
Ｒ21は、水素、ハロ、又はＣ1〜4アルキルであり、特にメチルであり、
Ｔ4は、プロパン−１，３−ジイル、又はブタン−１，４−ジイルであり、
Ｇは、クロロ、メチル、又はベンジルである）
に対応する、請求項２３に記載のコポリマー。
【請求項２９】
触媒（Ｂ）が次式：
【化４】
（式中、
Ｍ2は、元素周期表の４〜１０族の金属であり；
Ｔ2は、窒素、酸素、又はリンを含有する基であり；
Ｘ2は、ハロ、ヒドロカルビル、又はヒドロカルビルオキシであり；
ｔは１又は２であり；
ｘ”は、電荷のバランスのために選択される数であり；
Ｔ2及びＮは架橋性リガンドによって結合している）
に対応する、請求項１又は２に記載のコポリマー。
【請求項３０】
連続方法である、請求項３又は４に記載の方法。
【請求項３１】
溶液方法である、請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
プロピレン及びエチレン、あるいは４−メチル−１−ペンテン及びエチレンが重合される、請求項３０に記載の方法。
【請求項３３】
触媒（Ａ）が次式：
【化５】
（式中：
Ｔ3は、水素以外に２から２０個の原子の二価の架橋基であり；
Ａｒ2は、各出現時に独立して、水素以外に６から２０個の原子のアリーレン基、あるいはアルキル置換又はアリール置換アリーレン基であり；
Ｍ3は、４族金属であり；
Ｇは、各出現時に独立して、アニオン、中性、又はジアニオンのリガンド基であり；
ｇは、このようなＸ基の数を示す１〜５の数であり；
電子供与性相互作用が矢印によって示されている）
に対応する、請求項３０に記載の方法。
【請求項３４】
触媒（Ｂ）が次式：
【化６】
（式中、
Ｍ2は、元素周期表の４〜１０族の金属であり；
Ｔ2は、窒素、酸素、又はリンを含有する基であり；
Ｘ2は、ハロ、ヒドロカルビル、又はヒドロカルビルオキシであり；
ｔは１又は２であり；
ｘ”は、電荷のバランスのために選択される数であり；
Ｔ2及びＮは架橋性リガンドによって結合している）
に対応する、請求項３０に記載の方法。
【請求項１】
プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、スチレン、又は他のＣ4〜20α−オレフィンと、共重合性コモノマーとの重合を、
（Ａ）第１のオレフィン重合触媒と、
（Ｂ）同等の重合条件下で触媒（Ａ）によって調製されるポリマーとは化学的性質又は物理的性質が異なるポリマーを調製可能な第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物の存在下で行うことによって形成されるコポリマー。
【請求項２】
プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、スチレン、又は他のＣ4〜20α−オレフィンと、共重合性コモノマーとの重合を、
（Ａ）高コモノマー混入指数を有する第１のオレフィン重合触媒、
（Ｂ）触媒（Ａ）のコモノマー混入指数の９５％未満のコモノマー混入指数を有する第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物の存在下で行うことによって形成されるコポリマー。
【請求項３】
プロピレンを含有するマルチブロックコポリマーを調製する方法であって、プロピレンと、プロピレン以外の１又はそれ以上の付加重合性コモノマーとを、付加重合条件で、
（Ａ）第１のオレフィン重合触媒と、
（Ｂ）同等の重合条件下で触媒（Ａ）によって調製されるポリマーとは化学的性質又は物理的性質が異なるポリマーを調製可能な第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物と接触させるステップを含む方法。
【請求項４】
前記コモノマーがエチレンである、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
４−メチル−１−ペンテンを含有するマルチブロックコポリマーを調製する方法であって、４−メチル−１−ペンテンと、４−メチル−１−ペンテン以外の１又はそれ以上の付加重合性コモノマーとを、付加重合条件下で、
（Ａ）第１のオレフィン重合触媒と、
（Ｂ）同等の重合条件下で触媒（Ａ）によって調製されるポリマーとは化学的性質又は物理的性質が異なるポリマーを調製可能な第２のオレフィン重合触媒と、
（Ｃ）鎖シャトリング剤と、
を組み合わせて得られる混合物又は反応生成物を含む組成物と接触させるステップを含む方法。
【請求項６】
前記コモノマーがエチレンである、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
Ｃ2〜20α−オレフィンからなる群より選択される重合した形態の２種類のモノマーを含むマルチブロックコポリマーであって、コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる２つ以上のセグメント又はブロックを含有し、前記ポリマーブロックの少なくとも１つが、重合したプロピレン、４−メチル−１−ペンテン、スチレン、又は他のＣ4〜20α−オレフィンから実質的になる、マルチブロックコポリマー。
【請求項８】
重合した形態の、プロピレン及びエチレン、あるいは４−メチル−１−ペンテン及びエチレンを含むマルチブロックコポリマーであって、コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる２つ以上のセグメント又はブロックを含有するマルチブロックコポリマー。
【請求項９】
重合した形態の、プロピレン及びエチレン、あるいは４−メチル−１−ペンテン及びエチレンから実質的になるマルチブロックコポリマーであって、コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる２つ以上のセグメント又はブロックを含有するマルチブロックコポリマー。
【請求項１０】
コモノマー含有率、結晶性、タクティシティー、均一性、又は密度が異なる４つ以上のセグメント又はブロックを含有する、請求項５から９のいずれか一項に記載のマルチブロックコポリマー。
【請求項１１】
請求項１、２、５から９のいずれか一項に記載のマルチブロックコポリマーの、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたマルチブロックコポリマーの官能化誘導体。
【請求項１２】
請求項１０に記載のマルチブロックコポリマーの官能化誘導体。
【請求項１３】
（１）有機又は無機のポリマー、ならびに（２）本発明の請求項１、２、５から９のいずれか１つに記載のマルチブロックコポリマー、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたマルチブロックコポリマーを含む、均一ポリマー混合物。
【請求項１４】
請求項１、２、５から９のいずれか１つに記載のポリマーの、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたポリマーの架橋誘導体。
【請求項１５】
請求項１０に記載のポリマーの架橋誘導体。
【請求項１６】
請求項１１に記載のポリマーの架橋誘導体。
【請求項１７】
請求項１２に記載のポリマーの架橋誘導体。
【請求項１８】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１、２、５から９のいずれか１つに記載のポリマー、あるいは請求項３又は４に記載の方法によって製造されたポリマー、あるいはそれを含む組成物。
【請求項１９】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１４に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２０】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１５に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２１】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１６に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２２】
フィルム、多層フィルムの少なくとも１層、積層物品の少なくとも１層、発泡物品、繊維、不織布、射出成形物品、吹き込み成形物品、回転成形物品、又は接着剤の形態の、請求項１７に記載のポリマー、又はそれを含む組成物。
【請求項２３】
前記シャトリング剤が、各ヒドロカルビル基中に１から１２個の炭素を含有するトリヒドロカルビルアルミニウム化合物又はジヒドロカルビル亜鉛化合物である、請求項１又は２に記載のコポリマー。
【請求項２４】
前記シャトリング剤がトリエチルアルミニウム又はジエチル亜鉛である、請求項２３に記載のコポリマー。
【請求項２５】
触媒（Ａ）が、元素周期表の４〜８族から選択される遷移金属と、１又はそれ以上の非局在化π結合したリガンド又は多価ルイス塩基リガンドとを含む錯体を含む、請求項１又は２に記載のコポリマー。
【請求項２６】
触媒（Ａ）が次式：
【化１】
（式中：
Ｔ3は、水素以外に２から２０個の原子の二価の架橋基であり；
Ａｒ2は、各出現時に独立して、水素以外に６から２０個の原子のアリーレン基、あるいはアルキル置換又はアリール置換アリーレン基であり；
Ｍ3は、４族金属であり；
Ｇは、各出現時に独立して、アニオン、中性、又はジアニオンのリガンド基であり；
ｇは、このようなＸ基の数を示す１〜５の数であり；
電子供与性相互作用が矢印によって示されている）
に対応する、請求項２５に記載のコポリマー。
【請求項２７】
触媒（Ａ）が次式に対応する、請求項２３に記載のコポリマー：
【化２】
（式中、Ｍ3は、Ｈｆ又はＺｒであり；
Ａｒ4は、Ｃ6〜20アリール、又は不活性に置換されたその誘導体であり、特に３，５−ジ（イソプロピル）フェニル、３，５−ジ（イソブチル）フェニル、ジベンゾ−１Ｈ−ピロール−１−イル、又はアントラセン−５−イルであり、
Ｔ4は、各出現時に独立して、Ｃ3〜6アルキレン基、Ｃ3〜6シクロアルキレン基、又は不活性に置換されたその誘導体を含み；
Ｒ21は、各出現時に独立して、水素、ハロ、ヒドロカルビル、トリヒドロカルビルシリル、又はトリヒドロカルビルシリルヒドロカルビルであって、水素以外に最大５０個の原子であり；
Ｇは、各出現時に独立して、ハロ、あるいは水素以外に最大２０個の原子のヒドロカルビル基又はトリヒドロカルビルシリル基である、あるいは２つのＧ基を合わせたものが、前記ヒドロカルビル基又はトリヒドロカルビルシリル基の二価の誘導体となる）。
【請求項２８】
触媒（Ａ）が次式：
【化３】
（式中、Ａｒ4は、３，５−ジ（イソプロピル）フェニル、３，５−ジ（イソブチル）フェニル、ジベンゾ−１Ｈ−ピロール−１−イル、又はアントラセン−５−イルであり、
Ｒ21は、水素、ハロ、又はＣ1〜4アルキルであり、特にメチルであり、
Ｔ4は、プロパン−１，３−ジイル、又はブタン−１，４−ジイルであり、
Ｇは、クロロ、メチル、又はベンジルである）
に対応する、請求項２３に記載のコポリマー。
【請求項２９】
触媒（Ｂ）が次式：
【化４】
（式中、
Ｍ2は、元素周期表の４〜１０族の金属であり；
Ｔ2は、窒素、酸素、又はリンを含有する基であり；
Ｘ2は、ハロ、ヒドロカルビル、又はヒドロカルビルオキシであり；
ｔは１又は２であり；
ｘ”は、電荷のバランスのために選択される数であり；
Ｔ2及びＮは架橋性リガンドによって結合している）
に対応する、請求項１又は２に記載のコポリマー。
【請求項３０】
連続方法である、請求項３又は４に記載の方法。
【請求項３１】
溶液方法である、請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
プロピレン及びエチレン、あるいは４−メチル−１−ペンテン及びエチレンが重合される、請求項３０に記載の方法。
【請求項３３】
触媒（Ａ）が次式：
【化５】
（式中：
Ｔ3は、水素以外に２から２０個の原子の二価の架橋基であり；
Ａｒ2は、各出現時に独立して、水素以外に６から２０個の原子のアリーレン基、あるいはアルキル置換又はアリール置換アリーレン基であり；
Ｍ3は、４族金属であり；
Ｇは、各出現時に独立して、アニオン、中性、又はジアニオンのリガンド基であり；
ｇは、このようなＸ基の数を示す１〜５の数であり；
電子供与性相互作用が矢印によって示されている）
に対応する、請求項３０に記載の方法。
【請求項３４】
触媒（Ｂ）が次式：
【化６】
（式中、
Ｍ2は、元素周期表の４〜１０族の金属であり；
Ｔ2は、窒素、酸素、又はリンを含有する基であり；
Ｘ2は、ハロ、ヒドロカルビル、又はヒドロカルビルオキシであり；
ｔは１又は２であり；
ｘ”は、電荷のバランスのために選択される数であり；
Ｔ2及びＮは架橋性リガンドによって結合している）
に対応する、請求項３０に記載の方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【公表番号】特表２００７−５２９６１５（Ｐ２００７−５２９６１５Ａ）
【公表日】平成１９年１０月２５日（２００７．１０．２５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−５０４１０９（Ｐ２００７−５０４１０９）
【出願日】平成１７年３月１７日（２００５．３．１７）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００５／００８９１５
【国際公開番号】ＷＯ２００５／０９０４２６
【国際公開日】平成１７年９月２９日（２００５．９．２９）
【出願人】（５０２１４１０５０）ダウ グローバル テクノロジーズ インコーポレイティド (1,383)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成１９年１０月２５日（２００７．１０．２５）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年３月１７日（２００５．３．１７）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００５／００８９１５
【国際公開番号】ＷＯ２００５／０９０４２６
【国際公開日】平成１７年９月２９日（２００５．９．２９）
【出願人】（５０２１４１０５０）ダウ グローバル テクノロジーズ インコーポレイティド (1,383)
【Ｆターム（参考）】
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