コエンザイムＱ１０およびミネラル類を含有する食品並びにその製造方法
【課題】コエンザイムＱ10とミネラル類としてマグネシウムやカルシウムが共存しているにもかかわらず、コエンザイムＱ10が安定であり、コエンザイムＱ10とマグネシウムやカルシウムを同時に効率よく摂取することができる食品を提供すること。
【解決手段】コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが、互いに接触しにくい形態で、例えばコエンザイムＱ1 0 とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方が別個に加工された造粒物またはマイクロカプセル封入物の形態で配合する。
【解決手段】コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが、互いに接触しにくい形態で、例えばコエンザイムＱ1 0 とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方が別個に加工された造粒物またはマイクロカプセル封入物の形態で配合する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、コエンザイムＱ10とミネラル類としてマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を含有する食品に関する。詳細には、コエンザイムＱ10とミネラル類としてマグネシウムおよび／またはカルシウムとが高濃度で共存している食品にもかかわらず、コエンザイムＱ10の安定性が改善されたコエンザイムＱ10含有食品に関する。
【背景技術】
【０００２】
コエンザイムＱ10は、ユビデカレノンまたは補酵素Ｑ10として知られる高等動物に存在する補酵素Ｑの１種（分子式Ｃ59Ｈ90Ｏ4 、分子量８６３. ３６）である。コエンザイムＱ10は、補酵素として生物活性をもつだけでなく、酸素利用効率を改善させる作用を有するビタミン様作用物質として知られている。このため、コエンザイムＱ10は、鬱血組織に作用するほか、生体膜の安定化や抗酸化などの作用を有すると考えられ、臨床的には狭心症、心不全、虚血性心疾患、筋ジストロフィーの症状改善に薬理効果が認められている。また、基礎治療施行中の軽度および中等度の鬱血精神不全症状の治療薬として、また本態性高血圧症、歯周病疾患、制癌剤や向精神薬の副作用予防などにも有効であると報告されている。このようにコエンザイムＱ10は高い生理活性を有し、且つ生体内に存在する安全性の高い物質である。
【０００３】
しかし、コエンザイムＱ10は、融点の低い親油性粉末でありエーテルなどでは高い溶解性を示すが、水に難溶性である。このため、コエンザイムＱ10は水に難溶性のために、経口投与における吸収性が非常に低いという問題がある。また、コエンザイムＱ10は不安定であり、塩基性物質や光などによって分解してヒドロキノン体やユビクロメノールなどを生成するという問題がある。例えば、塩基性アミノ酸や水溶性ビタミン類とコエンザイムＱ10とを共存させると、コエンザイムＱ10が非常に不安定となる。これらの成分は、食品、飲料、医薬品および飼料に通常配合されている添加物であるため、コエンザイムＱ10の利用が制限されている。
このようなコエンザイムＱ10の不安定化の問題を解決するため、本出願人は、コエンザイムＱ10の製剤中に有機酸を添加すること（特許文献１を参照）、コエンザイムＱ10含有組成物中に鉄塩を添加・配合すること（特許文献２を参照）を提案した。
【０００４】
一方、マグネシウムは、カルシウムと共に骨を構成するだけでなく、筋肉や脳、神経にも含まれ、筋肉の刺激感受性を高めたり、各種酵素反応に関与するなど、非常に重要な役割を果たしていることが知られている。近年、マグネシウムは、カルシウム、亜鉛、鉄などと同様に、摂取不足が指摘されており、各種飲食品や健康食品（サプリメント）に配合されることが多い。カルシウムは、マグネシウムと共に骨を構成するための重要な栄養素である。
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２４２５０８号公報
【特許文献２】特許第３６１８３３６号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明者は、ミネラル類としてマグネシウムやカルシウムをコエンザイムＱ10と共存させると、コエンザイムＱ10が非常に不安定になることを発見した。通常は、例えば食品の形態が粉末や顆粒、タブレットなどの固形食品であれば、各成分は比較的安定であると考えられているが、マグネシウムやカルシウムによるコエンザイムＱ10の不安定化の問題は、固形食品であっても解消せず、これまでコエンザイムＱ10の安定化に寄与することが知られている成分では十分な効果が得られなかった。
【０００７】
従って、本発明の課題は、コエンザイムＱ10とミネラル類としてマグネシウムやカルシウムが高濃度で共存しているにもかかわらず、コエンザイムＱ10が安定であり、コエンザイムＱ10とマグネシウムやカルシウムを同時に効率よく摂取することができる食品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが、互いに接触しにくい形態で配合されていることを特徴とする食品（請求項１に係る発明）を提供することにより、上記課題を解決したものである。
【０００９】
ここで、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが「互いに接触しにくい形態」とは、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、通常コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが配合されている状態、即ち両者が粉末状で単に混合されている状態と比べて、両者が直接接触しないか或いは接触する割合が少ない状態をいう。
【００１０】
また、本発明は、本発明のコエンザイムＱ10含有食品の好ましい実施形態として、上記の互いに接触しにくい形態が、上記コエンザイムＱ10と上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方が、より好ましくは両方が、別個に加工された造粒物またはマイクロカプセル封入物の形態である、コエンザイムＱ10含有食品（請求項２に係る発明）を提供するものである。
本発明は、上記のように構成することで、喫食あたりの十分な量のコエンザイムＱ10を配合すると同時に、コエンザイムＱ10１００質量部に対し、マグネシウムおよび／またはカルシウム含量が１０〜２８００質量部の範囲となる量のマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を共存させたコエンザイムＱ10含有食品（請求項３に係る発明）を提供することができる。
【００１１】
本発明はまた、上記の本発明のコエンザイムＱ10含有食品の好ましい製造方法として、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方を別個に造粒またはマイクロカプセル封入した後、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを配合することを特徴とするコエンザイムＱ10含有食品の製造方法（請求項４に係る発明）を提供するものである。
なお、本発明における食品とは、人が摂取する食品、およびその製造のための食品素材のみならず、家畜・ペット用飼料（家畜用飼料、ペットフード）およびその製造のための飼料用素材を包含する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、コエンザイムＱ10とこれを不安定化するマグネシウムやカルシウムが高濃度で共存しているにもかかわらず、コエンザイムＱ10が安定であり、且つコエンザイムＱ10とマグネシウムやカルシウムを同時に摂取可能な食品が提供される。コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムを含有する食品において、コエンザイムＱ10としてコエンザイムＱ10水溶化組成物を用いると、その優れたバイオアベイラビリティー（吸収性・生体利用率など）が奏される反面、マグネシウムやカルシウムの影響をより強く受け、コエンザイムＱ10がより不安定化されるが、本発明の食品では、コエンザイムＱ10の安定性を保持しながら、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムの必要量を同時に摂取することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明で用いられるコエンザイムＱ1 0 は、原末でもよいが、良好な吸収性のためにコエンザイムＱ10の乳化物、例えば乳化処理・水溶化処理を施したコエンザイムＱ10水溶化組成物が好ましく、さらにこれを固形化した固形組成物がより好ましい。
上記コエンザイムＱ10水溶化組成物は、例えば特許第３５４９１９７号明細書および特開２００４−２４２５０８号公報に記載されるコエンザイムＱ10水溶化粉末が挙げられる。このコエンザイムＱ10水溶化粉末は、クエン酸、リンゴ酸、酒石酸などの有機酸の存在下、アラビアガム、寒天、水溶性コーンファイバー、デンプン、ゼラチン、キサンタンガム、カゼイン、デキストリン、カルメロースナトリウム、ポリビニルピロリドンからなる群から選択される１つ以上の水溶性物質にコエンザイムＱ10を分散・乳化し、次いで固形化して得られるものである。このコエンザイムＱ10水溶化粉末は、コエンザイムＱ10水溶化粉末（日清ファルマ製、「アクアＱ10Ｐ５」）として、市販されている。さらに、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物としては、コエンザイムＱ10を、グリセリンや糖アルコールなどの多価アルコール、アラビアガム、水溶性コーンファイバー、オクテニルコハク酸澱粉などの加工デンプンを含むデンプン類、ゼラチン、キサンタンガム、カゼインなどの水溶性物質を含有する水性液体中で分散・乳化し、次いでこれを固形化して得られるコエンザイムＱ10含有組成物が挙げられる。
これらのコエンザイムＱ10水溶化粉末およびコエンザイムＱ10含有組成物は、水性液体に分散・溶解した場合には分散粒子の平均粒径が５μｍ以下、好ましくは１μｍ以下であり、服用後速やかに、且つ効率よく吸収される。
これらのコエンザイムＱ10水溶化粉末およびコエンザイムＱ10含有組成物を用いる場合、乾燥前に常法、例えばスプレークール法によりゼラチン、プルランまたはその他の植物ガム類を用いてマイクロカプセル化することができる。また、乾燥したものを公知の造粒法により造粒してもよい。
【００１４】
さらに、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物としては、コエンザイムＱ10を乳化剤、分散剤もしくは界面活性剤などにより水性溶液中に分散・乳化させたコエンザイムＱ10水溶化組成物を用いることができる。このようなコエンザイムＱ10水溶化組成物としては、以下のものを挙げることができる；
・特開２００４−１９６７８１号公報に記載される、特定の２種の界面活性剤を用いて水中油型エマルジョンを形成させることにより得られるコエンザイムＱ10水溶化組成物、具体的にはコエンザイムＱ10、平均重合度１０のポリグリセリンとステアリン酸、オレイン酸またはリノール酸とのモノエステル、平均重合度３〜６のポリグリセリンとステアリン酸、オレイン酸またはリノール酸とのモノ、ジ、トリまたはペンタエステルおよび水からなり、かつ平均粒子径が１１０ｎｍ以下であるコエンザイムＱ10水溶化組成物；
・特開２００５−０４７８５１号公報に記載されるコエンザイムＱ10水溶化組成物、具体的にはＣ6 〜Ｃ14中鎖脂肪酸トリグリセライドおよびプロピレングリコールとＣ6 〜Ｃ18脂肪酸モノまたはジエステルを用いてコエンザイムＱ10を乳化して得られる、コエンザイムＱ10水溶化組成物；および
・特開２００３−２３８３９６号公報に記載されるコエンザイムＱ10水溶化組成物、具体的にはコエンザイムＱ10をショ糖酢酸イソ酪酸エステルなどの中鎖脂肪酸エステルに溶解し、次いでこの溶液と多価アルコールに乳化剤を溶解した溶液とを混合した後、乳化処理して得られる、コエンザイムＱ10水溶化組成物。
これらのコエンザイムＱ10水溶化組成物は市販されており、例えば日清ファルマ株式会社製のアクアＱ10Ｌ１０などを好ましく用いることができる。これらの水溶化組成物中のコエンザイムＱ10の分散粒子の平均粒径は、５μｍ以下、好ましくは１μｍ以下であり、服用後には速やかに、且つ効率よく吸収される。これらのコエンザイムＱ10水溶化組成物は液状であるため、常法、例えばスプレークール法などによりゼラチン、プルランまたはその他の植物ガム類を用いてマイクロカプセル化して用いることが好ましい。
【００１５】
また、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物を賦形剤に吸着または担持させることにより、固形化、例えば粉末化することができる。ここで賦形剤は、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物を吸着または担持しうる経口摂取可能な賦形剤であればいずれのものも使用可能であるが、例えば粉末乳糖、微結晶セルロース、α−，β−，γ−サイクロデキストリン、糖（単糖類、少糖類、多糖類など、デンプン、デキストリン、酵素分解デキストリンを含む）、微粒二酸化珪素、糖アルコールなどが挙げられる。
【００１６】
本発明においては、コエンザイムＱ10の原末、例えば結晶の微粉砕物を用いることもできる。この場合は、コエンザイムＱ10の原末に賦形剤、崩壊剤、結合剤、滑沢剤などを添加・配合し、常法に従って造粒するのが好ましい。この他、コエンザイムＱ10を植物性油、動物性油などの非親水性有機溶媒に溶解し、常法に従ってマイクロカプセル封入したものを用いてもよい。
【００１７】
本発明の食品中のコエンザイムＱ10含量は、食品の形態、所望すべき摂取量に応じて適宜決められるが、本発明の食品が錠剤、タブレット、カプセル、顆粒、チュアブル錠、錠菓などの固形食品の場合には、一般的には０．０１〜８０質量％の範囲であり、好ましくは０．５〜３０質量％、例えば５質量％程度である。本発明の食品がドリンク剤、スープ類や飲料用の固形組成物の場合には、コエンザイムＱ10含量は０．０００１〜１０質量％の範囲であり、好ましくは０．０１〜５質量％程度である。なお、コエンザイムＱ10の１日当たりの摂取量は、年齢、体重や健康状態により異なるが、成人は通常５〜３００ｍｇ、好ましくは１０〜１００ｍｇであり、この範囲の所望の摂取量になるように、本発明の食品中のコエンザイムＱ10含量を適宜調節することが好ましい。
【００１８】
本発明で用いるマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、マグネシウムとカルシウムの少なくとも１つを含有するものであればいずれでもよい。マグネシウム含有物には、マグネシウム塩、その誘導体、岩塩や海水もしくはこれらから得られるニガリなどの粗精製物、酵母抽出物または天然抽出物などがあり、具体的には、例えば炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、硫酸マグネシウム、燐酸マグネシウム、ドロマイトなどが挙げられる。カルシウム含有物には、カルシウム塩、その誘導体、岩塩や海水もしくはこれらから得られるニガリなどの粗精製物、酵母抽出物または天然抽出物などがあり、具体的には、例えばクエン酸カルシウム、ホタテカルシウム、炭酸カルシウム、塩化カルシウム、乳酸カルシウム、乳清カルシウム、ドロマイトなどが挙げられる。マグネシウムおよびカルシウムを配合することを所望する場合には、マグネシウムとカルシウムの両方を含有するものを用いるか、あるいは上記のマグネシウム含有物とカルシウム含有物の両方を配合する。
本発明の食品中のマグネシウムおよび／またはカルシウム含量は、食品の形態、所望すべき摂取量に応じて適宜決められるが、本発明の食品が固形食品の場合には、一般的には１〜６５質量％の範囲である。ただし、マグネシウム含量は、本発明の食品中のコエンザイムＱ10１００質量部に対し、１０〜２８００質量部の範囲になるように調整することが好ましく、より好ましくは５０〜１８００質量部の範囲になるように調整する。該マグネシウム含量の最適量は栄養機能食品の栄養素の配合量を目安とするのが望ましい。またカルシウム含量は、本発明の食品中のコエンザイムＱ10１００質量部に対し、１０〜２８００質量部の範囲になるように調整することが好ましく、より好ましくは１００〜１８００質量部の範囲になるように調整する。なお、マグネシウムとカルシウムの両方を含有させる場合、マグネシウムおよびカルシウム含量は、本発明の食品中のコエンザイムＱ10１００質量部に対し、１０〜２８００質量部の範囲になるように調整することが好ましく、より好ましくは５０〜１８００質量部の範囲になるように調整する。
【００１９】
上記コエンザイムＱ10あるいは上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を造粒物に加工する方法としては、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の固形組成物の押し出し造粒法、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の液状組成物を、上昇気流により流動化した賦形剤の流動層中に噴霧して、次いで乾燥させる流動層造粒法、賦形剤の少なくとも一部が攪拌翼などにより攪拌された賦形剤の層に、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の液状組成物を滴下または噴霧などの方法により添加する攪拌造粒法などが例示される。また、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方の液状組成物を噴霧乾燥法により水分を除去し、得られた乾燥粉末を賦形剤と物理的に混合し、所望により造粒して、顆粒状の水溶性組成物を調製する方法でもよい。これら造粒法において、添加物として通常用いる原料、例えば結晶セルロース、還元麦芽糖、コーンスターチ、澱粉、デキストリン、乳糖、ソルビトール、微粒二酸化ケイ素、ショ糖エステル、動植物油脂などの通常用いる添加物を用いて造粒をすることができる。
上記造粒物は、平均粒径が１００〜１０メッシュであることが好ましく、より好ましくは８０〜１２メッシュである。
【００２０】
また、上記コエンザイムＱ10あるいは上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方をマイクロカプセル封入物に加工するには、被膜剤としてゼラチン、カラギナン、プルラン、アラビアゴム末、澱粉、澱粉加水分解物、カゼインナトリウム、加水分解ゼラチン、加工澱粉、グアーガム、デキストリン、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルアルコール、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メチルセルロースおよび大豆多糖類などを用い、常法によりマイクロカプセル化すればよい。また、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の液状組成物をスプレークール法によりマイクロカプセル封入してもよい。
上記マイクロカプセル封入物の大きさは、１００〜８メッシュであることが好ましく、より好ましくは１００〜１２メッシュである。
【００２１】
このように加工して互いに接触しにくい形態としたコエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を、他の食品素材や原料に添加・配合することにより、本発明の食品を製造することができる。本発明の食品が例えば錠剤、カプセル、顆粒、チュアブル錠、錠菓などの固形食品の場合には、各種結合剤、主に水溶性結合剤を用いることが好ましい。該結合剤の具体例としては、アラビアゴム末、澱粉、澱粉加水分解物、パインファイバー、カゼイン、カゼインナトリウム、加水分解ゼラチン、加工澱粉、寒天、グアーガム、ゼラチン、デキストリン、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルアルコール、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メチルセルロース、プルランなどの他、シロップ、アルギン酸ナトリウム、大豆多糖類などを挙げることができる。
また、当該コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、各種食品の製造前の原料・素材に、または食品の製造中もしくは製造後に添加・配合してもよい。さらに、当該コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、両者を予め混合してから食品に添加してもよく、別個または同時に食品に添加してもよい。
【００２２】
本発明の食品には、さらに脂溶性ビタミン類、水溶性ビタミン類、各種ミネラル類、その他の食品原料、栄養素または栄養食品素材を添加・配合してもよい。
上記脂溶性ビタミン類としては、ビタミンＥ、βカロチンなどが挙げられる。本発明の食品中の上記脂溶性ビタミン類の配合量は、飲食品の形態、配合するビタミンの種類と所望すべき摂取量に応じて適宜決められる。
【００２３】
上記水溶性ビタミン類としては、例えばビタミンＢ群およびビタミンＣから選択される１種以上であり、ビタミンＢ群には、ビタミンＢ1 各種誘導体（例えば、チアミンまたはその塩、チアミンジスルフィド、フルスルチアミンまたはその塩、ジセチアミン、ビスブチチアミン、ビスベンチアミン、ベンフォチアミン、チアミンモノフォスフェートジスルフィド、シコチアミン、オクトチアミン、プロスルチアミンなど）、ビタミンＢ2 、ビタミンＢ6 、ビタミンＢ12、ビタミンＢ13、さらにビオチン、パントテン酸、ニコチン酸、葉酸などの各種ビタミンＢ複合体などが含まれ、これらを２種類以上を同時に配合してもよい。
【００２４】
本発明の食品中の上記水溶性ビタミン類の配合量は、食品の形態、配合するビタミンの種類と所望すべき摂取量に応じて適宜決められるが、粉剤や顆粒剤などの場合には、一般的には０．００１〜３０質量％の範囲であり、好ましくは０．０１〜１０質量％、例えば１質量％程度である。これら水溶性ビタミン類、さらに脂溶性ビタミン類の配合量は、第７次改定日本人の栄養所要量（第１出版社発行）に記載の８０歳の男子生活活軌強度Ｉに記載の摂取量（目標摂取量）に従って決定することができる。
【００２５】
上記ミネラル類としては、鉄、亜鉛、リン、カリウム、銅、ヨウ素、マンガン、セレン、クロムおよびモリブデンなどが含まれる。具体的には、亜鉛酵母、鉄酵母、硫酸第一鉄、ビール酵母銅、ピロリン酸鉄などが挙げられ、これらのうち２種類以上を適宜選択して同時に配合してもよい。
【００２６】
上記その他の食品原料は、目的とする食品の種類や形態などによって適宜選択されるものであり、例えば、タンパク質、糖質、食物繊維、有機酸などの酸味料、乳化剤、安定剤、フレーバーの他、固形剤に慣用される賦形剤、崩壊剤、結合剤、滑沢剤、界面活性剤、アルコール、水、水溶性高分子、甘味料、矯味剤などを剤型に応じて適宜用いることができる。また、乳化剤は、天然高分子や、グリセリン脂肪酸エステル、有機酸モノグリセリド、レシチン、ショ糖脂肪酸エステルなどを用いても構わない。
【００２７】
上記タンパク質としては、例えば、カゼインまたはカゼインナトリウム、カゼインカルシウムなどのカゼイン塩、鶏卵タンパク質、乳タンパク質、肉タンパク質などの動物性タンパク質、大豆タンパク質などの植物性タンパク質、大豆ペプチドなどのペプチド、ゼラチンなどが挙げられる。また、これらのタンパク質の分解物やアミノ酸を使用してもよい。これらのタンパク質は１種のみを用いてもよく、２種以上併用してもよい。
【００２８】
上記糖質としては、例えば、マルトデキストリン、デキストリン、粉飴、ブドウ糖、果糖などの単糖類、マルトース、乳糖などの二糖類、グラニュー糖、オリゴ糖などが挙げられる。これらの糖質は１種のみを用いてもよく、２種以上併用してもよい。
上記食物繊維としては、例えば、セルロース、リグニン、レジスタントスターチ、ポリデキストロース、オリゴ糖、グアガム酵素分解物などの難消化性の多糖類などが挙げられる。これらの食物繊維は１種のみを用いてもよく、２種以上併用してもよい。また、天然高分子化合物なども用いてもよい。
【００２９】
また、上記その他の栄養素または栄養食品素材としては、例えば、ガルシニアエキス、ジアシルグリセロール、カプサイシン、βグルカン、γ−アミノ酪酸、アミノ酸類、アガリクス茸エキス、ニンジンエキス、ニンニクエキス、ＤＨＡ、ＥＰＡ、システイン、システインペプチド、グルタミンペプチド、大豆イソフラボン、ウコン、マカ、ニンジン、α−リポ酸、酵母などのミネラル含有物、青汁、酢、コラーゲン、レシチン、カルニチン、ローヤルゼリー、プロポリス、グルコサミン、メシマコブ菌糸体、コンドロイチン硫酸、塩化ナトリウム、グルタミン酸ナトリウム、クエン酸ナトリウム、液糖、果汁などの呈味成分、コーヒー風味、抹茶風味、ミルク風味などが挙げられる。
【００３０】
さらに、賦形剤を適宜選択することにより、得られる固形製剤の機能性・特性を変化させることができる。例えば賦形剤としてソルビトール、デキストリンおよび／またはマンニトールを用いると、水溶性組成物またはこれを含有する食品の水易溶性をさらに高めることができる。また、乳糖、コーンスターチ、ソルビトールおよび／または結晶セルロースを用いると、塑性変形能を有した直接打錠可能な食品素材、飼料用素材が得られる。
【００３１】
本発明の食品は、錠剤、チュアブル錠、発泡錠、カプセル、顆粒、粉末剤などの固形食品の形態で提供することができ、そのまま固形食品または固形栄養食品として或いは医薬品または医薬部外品として摂取することができる。カプセル、特にハードカプセルの場合には、ゼラチン、澱粉、カラギナン、プルランなどの動植物由来の原料で製造したカプセルを用いることもでき、錠剤、タブレット、錠菓および顆粒は、周知の方法でコーティングしてもよい。また、本発明の食品は、摂取時に水または湯に溶解乃至分散させて摂取することができる「スープ類や各種飲料用の固形組成物粉」とすることができる。
【００３２】
本発明において家畜・ペット用飼料（家畜用飼料、ペットフード）を製造する場合、上述の食品において用いられる各種添加剤の他に、通常、家畜・ペット用飼料に用いられている各種原料、素材および添加物を適宜用いることができる。上記家畜・ペット用飼料は、前述のように加工して互いに接触しにくい形態としたコエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を、該飼料の製造前の原料・素材に、または飼料の製造中もしくは製造後に添加・配合することにより調製することができる。また、当該コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、両者を予め混合してから飼料に添加してもよく、別個または同時に飼料に添加してもよい。
【００３３】
本発明の食品（家畜・ペット用飼料を含む）は、コエンザイムＱ10をマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物と共存させているにもかかわらずコエンザイムＱ10が安定であり、問題とされているコエンザイムＱ10の低吸収性も改善され、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムを含む各種ミネラル類を効率よく摂取することができる。従って、本発明の食品によれば、何時でもどこでも手軽に確実にコエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムを含む各種ミネラルを摂取可能であり、また、本発明の食品は、特にコエンザイムＱ10として水溶化組成物を用いた場合、食品などとして加工しやすく、また高齢者や嚥下困難者でも摂取が容易である。
【実施例】
【００３４】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３５】
［製造例１］ コエンザイムＱ10水溶化組成物の製造
（１）アラビアゴム（伊那寒天製）９０ｇを精製水１１００ｇに加え、約６０℃まで加温する。これにコエンザイムＱ10（日清ファルマ製）３０ｇとリンゴ酸（昭和化工製）１５ｇを添加して混合し、さらに高圧ホモジナイザー（処理圧力７５０ｋｇ／ｃｍ2 ，３回）を通過させ、微細且つ均一なエマルジョンを得た。
得られたエマルジョン中のコエンザイムＱ10含有分散乳化粒子の粒径をレーザー回折・散乱法式粒度分布測定装置（MICROTRAC FRA ；日機装製）を用いて測定したところ、５０％粒径は０. ６４μm であった。次いで、得られたエマルジョンにデキストリン（三和デンプン製）２００ｇおよび乳糖（ＤＭＶ製）２６５ｇを用いて流動層で粉末化して、橙黄色の粉末〜顆粒状のコエンザイムＱ10水溶化組成物を得た。
【００３６】
［製造例２］ コエンザイムＱ10粉末組成物の製造
オクテニルコハク酸デンプンナトリウム（松谷化学工業製）８００ｇ、デキストリン（松谷化学工業製）３００ｇおよびグリセリン１００ｇを精製水４０００ｇに加え、約６０℃まで加温する。これにコエンザイムＱ10（日清ファルマ製）８００ｇを添加して混合し、さらに高圧ホモジナイザー（処理圧力７００ｋｇ／ｃｍ2 ，３回）を通過させ、微細且つ均一なエマルジョンを得た。
得られたエマルジョン中のコエンザイムＱ10含有分散乳化粒子の粒径を製造例１と同様に測定したところ、５０％粒径は０. ３１μｍであった。次いで、得られたエマルジョンを噴霧乾燥装置を用いて乾燥して、橙色のコエンザイムＱ10粉末組成物を得た。
【００３７】
［実施例１］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１（旭化成Ｆ製）３２０ｇおよびパインファイバー（松谷化学工業製）１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径４２メッシュ）を得た。
これとは別個に、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇ、アビセル１０１ ２８０ｇおよびパインファイバー１００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径６０メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００３８】
［実施例２］
実施例１で得られた「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を０号カプセルに１カプセルあたり３００ｍｇ充填し、ハードカプセルを製造した。
【００３９】
［実施例３］
実施例１で得られた「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を用いてスティック包装を行い、１包あたり６００ｍｇ充填して、スティック包装顆粒を製造した。
【００４０】
［実施例４］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ ３２０ｇおよびパインファイバー１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径６０メッシュ）を得た。
これとは別個に、ホタテカルシウム（協和発酵製）１１００ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６００ｇ、アビセル１０１ ４１０ｇおよびパインファイバー２００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径８０メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４１】
［実施例５］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、アビセル１０１ ３４０ｇおよびパインファイバー１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径４２メッシュ）を得た。
これとは別個に、ホタテカルシウム（協和発酵製）１１００ｇ、燐酸マグネシウム（富田製薬製）６００ｇ、アビセル１０１ ４１０ｇおよびパインファイバー２００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして４０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径６４メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４２】
［実施例６］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、アビセル１０１ ３４０ｇおよびパインファイバー１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径４８メッシュ）を得た。
これとは別個に、ホタテカルシウム（協和発酵製）１１００ｇ、硫酸マグネシウム（富田製薬製）６００ｇ、アビセル４１０ｇおよびパインファイバー２００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径６８メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４３】
［実施例７］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１００ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）１ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）１ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１ｇ、アビセル１０１ ５２ｇおよびパインファイバー４５ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径８２メッシュ）を得た。
これとは別個に、ゼラチン（新田ゼラチン製）１００ｇに水を加え約５０℃で加熱溶解し、その液に亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５ｇおよびピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２ｇを加え十分攪拌した。これを流動層乾燥機（フロイント産業製）を用い２５℃以下の乾燥条件下でスプレーを行い、その後乾燥させて、マグネシウムおよびカルシウム含有マイクロカプセルを得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物２００ｇ並びに上記マグネシウムおよびカルシウム含有マイクロカプセル２９３ｇを混合し、これにアビセル１０１ １２８ｇおよびパインファイバー２０ｇを混合し、さらにショ糖エステル２５ｇを添加し、均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４４】
［比較例１］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ ６００ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物２９１０ｇに、ショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４５】
［比較例２］
コエンザイムＱ10 ６ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製) ５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製) ５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ ６００ｇ、乳糖１１４ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物２９１０ｇに、ショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４６】
［比較例３］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ １６５０ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10およびマグネシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物１８６０ｇに、アビセル１０１ １０５０ｇおよびショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４７】
［比較例４］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ １２５０ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10およびカルシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物２９１０ｇに、ショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４８】
［試験例１］ 安定性試験
実施例１、４、５および６並びに比較例１〜４の錠剤（タブレット食品）を用いて、コエンザイムＱ10の安定性試験を行った。具体的には、４０℃にて１ヶ月、２ヶ月、３ヶ月保存後の錠剤中のコエンザイムＱ10量を下記の条件にて測定し、開始時のコエンザイムＱ10量を１００％としたコエンザイムＱ10の残存率（％）を算出した。
保存条件；４０℃，７５％ＲＨ保存（ガラス瓶）
測定条件；測定はＨＰＬＣを用い下記の条件で行った。
カラム：ＯＤＳ−５ ４. ６ｍｍ＊１５０ｍｍ
移動相：メタノール：エタノール（６５：３５）
流速：１ｍｌ／ｍｉｎ
温度：３５℃
検出器：紫外分光光度計 ２７５ｎｍ
注入量：５μＬ
【００４９】
その結果、比較例１〜４の錠剤では、コエンザイムＱ10の残存率が著しく低下するのに対して、実施例１、４、５および６の錠剤では、コエンザイムＱ10の残存率がほとんど低下しないか、低下してもごく僅かであった。これらのことから、本発明の食品では、コエンザイムＱ10の保存安定性が極めて良好であることが確認された。得られた結果を表１に示す。
【００５０】
【表１】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、コエンザイムＱ10とミネラル類としてマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を含有する食品に関する。詳細には、コエンザイムＱ10とミネラル類としてマグネシウムおよび／またはカルシウムとが高濃度で共存している食品にもかかわらず、コエンザイムＱ10の安定性が改善されたコエンザイムＱ10含有食品に関する。
【背景技術】
【０００２】
コエンザイムＱ10は、ユビデカレノンまたは補酵素Ｑ10として知られる高等動物に存在する補酵素Ｑの１種（分子式Ｃ59Ｈ90Ｏ4 、分子量８６３. ３６）である。コエンザイムＱ10は、補酵素として生物活性をもつだけでなく、酸素利用効率を改善させる作用を有するビタミン様作用物質として知られている。このため、コエンザイムＱ10は、鬱血組織に作用するほか、生体膜の安定化や抗酸化などの作用を有すると考えられ、臨床的には狭心症、心不全、虚血性心疾患、筋ジストロフィーの症状改善に薬理効果が認められている。また、基礎治療施行中の軽度および中等度の鬱血精神不全症状の治療薬として、また本態性高血圧症、歯周病疾患、制癌剤や向精神薬の副作用予防などにも有効であると報告されている。このようにコエンザイムＱ10は高い生理活性を有し、且つ生体内に存在する安全性の高い物質である。
【０００３】
しかし、コエンザイムＱ10は、融点の低い親油性粉末でありエーテルなどでは高い溶解性を示すが、水に難溶性である。このため、コエンザイムＱ10は水に難溶性のために、経口投与における吸収性が非常に低いという問題がある。また、コエンザイムＱ10は不安定であり、塩基性物質や光などによって分解してヒドロキノン体やユビクロメノールなどを生成するという問題がある。例えば、塩基性アミノ酸や水溶性ビタミン類とコエンザイムＱ10とを共存させると、コエンザイムＱ10が非常に不安定となる。これらの成分は、食品、飲料、医薬品および飼料に通常配合されている添加物であるため、コエンザイムＱ10の利用が制限されている。
このようなコエンザイムＱ10の不安定化の問題を解決するため、本出願人は、コエンザイムＱ10の製剤中に有機酸を添加すること（特許文献１を参照）、コエンザイムＱ10含有組成物中に鉄塩を添加・配合すること（特許文献２を参照）を提案した。
【０００４】
一方、マグネシウムは、カルシウムと共に骨を構成するだけでなく、筋肉や脳、神経にも含まれ、筋肉の刺激感受性を高めたり、各種酵素反応に関与するなど、非常に重要な役割を果たしていることが知られている。近年、マグネシウムは、カルシウム、亜鉛、鉄などと同様に、摂取不足が指摘されており、各種飲食品や健康食品（サプリメント）に配合されることが多い。カルシウムは、マグネシウムと共に骨を構成するための重要な栄養素である。
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２４２５０８号公報
【特許文献２】特許第３６１８３３６号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明者は、ミネラル類としてマグネシウムやカルシウムをコエンザイムＱ10と共存させると、コエンザイムＱ10が非常に不安定になることを発見した。通常は、例えば食品の形態が粉末や顆粒、タブレットなどの固形食品であれば、各成分は比較的安定であると考えられているが、マグネシウムやカルシウムによるコエンザイムＱ10の不安定化の問題は、固形食品であっても解消せず、これまでコエンザイムＱ10の安定化に寄与することが知られている成分では十分な効果が得られなかった。
【０００７】
従って、本発明の課題は、コエンザイムＱ10とミネラル類としてマグネシウムやカルシウムが高濃度で共存しているにもかかわらず、コエンザイムＱ10が安定であり、コエンザイムＱ10とマグネシウムやカルシウムを同時に効率よく摂取することができる食品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが、互いに接触しにくい形態で配合されていることを特徴とする食品（請求項１に係る発明）を提供することにより、上記課題を解決したものである。
【０００９】
ここで、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが「互いに接触しにくい形態」とは、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、通常コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが配合されている状態、即ち両者が粉末状で単に混合されている状態と比べて、両者が直接接触しないか或いは接触する割合が少ない状態をいう。
【００１０】
また、本発明は、本発明のコエンザイムＱ10含有食品の好ましい実施形態として、上記の互いに接触しにくい形態が、上記コエンザイムＱ10と上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方が、より好ましくは両方が、別個に加工された造粒物またはマイクロカプセル封入物の形態である、コエンザイムＱ10含有食品（請求項２に係る発明）を提供するものである。
本発明は、上記のように構成することで、喫食あたりの十分な量のコエンザイムＱ10を配合すると同時に、コエンザイムＱ10１００質量部に対し、マグネシウムおよび／またはカルシウム含量が１０〜２８００質量部の範囲となる量のマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を共存させたコエンザイムＱ10含有食品（請求項３に係る発明）を提供することができる。
【００１１】
本発明はまた、上記の本発明のコエンザイムＱ10含有食品の好ましい製造方法として、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方を別個に造粒またはマイクロカプセル封入した後、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを配合することを特徴とするコエンザイムＱ10含有食品の製造方法（請求項４に係る発明）を提供するものである。
なお、本発明における食品とは、人が摂取する食品、およびその製造のための食品素材のみならず、家畜・ペット用飼料（家畜用飼料、ペットフード）およびその製造のための飼料用素材を包含する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、コエンザイムＱ10とこれを不安定化するマグネシウムやカルシウムが高濃度で共存しているにもかかわらず、コエンザイムＱ10が安定であり、且つコエンザイムＱ10とマグネシウムやカルシウムを同時に摂取可能な食品が提供される。コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムを含有する食品において、コエンザイムＱ10としてコエンザイムＱ10水溶化組成物を用いると、その優れたバイオアベイラビリティー（吸収性・生体利用率など）が奏される反面、マグネシウムやカルシウムの影響をより強く受け、コエンザイムＱ10がより不安定化されるが、本発明の食品では、コエンザイムＱ10の安定性を保持しながら、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムの必要量を同時に摂取することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明で用いられるコエンザイムＱ1 0 は、原末でもよいが、良好な吸収性のためにコエンザイムＱ10の乳化物、例えば乳化処理・水溶化処理を施したコエンザイムＱ10水溶化組成物が好ましく、さらにこれを固形化した固形組成物がより好ましい。
上記コエンザイムＱ10水溶化組成物は、例えば特許第３５４９１９７号明細書および特開２００４−２４２５０８号公報に記載されるコエンザイムＱ10水溶化粉末が挙げられる。このコエンザイムＱ10水溶化粉末は、クエン酸、リンゴ酸、酒石酸などの有機酸の存在下、アラビアガム、寒天、水溶性コーンファイバー、デンプン、ゼラチン、キサンタンガム、カゼイン、デキストリン、カルメロースナトリウム、ポリビニルピロリドンからなる群から選択される１つ以上の水溶性物質にコエンザイムＱ10を分散・乳化し、次いで固形化して得られるものである。このコエンザイムＱ10水溶化粉末は、コエンザイムＱ10水溶化粉末（日清ファルマ製、「アクアＱ10Ｐ５」）として、市販されている。さらに、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物としては、コエンザイムＱ10を、グリセリンや糖アルコールなどの多価アルコール、アラビアガム、水溶性コーンファイバー、オクテニルコハク酸澱粉などの加工デンプンを含むデンプン類、ゼラチン、キサンタンガム、カゼインなどの水溶性物質を含有する水性液体中で分散・乳化し、次いでこれを固形化して得られるコエンザイムＱ10含有組成物が挙げられる。
これらのコエンザイムＱ10水溶化粉末およびコエンザイムＱ10含有組成物は、水性液体に分散・溶解した場合には分散粒子の平均粒径が５μｍ以下、好ましくは１μｍ以下であり、服用後速やかに、且つ効率よく吸収される。
これらのコエンザイムＱ10水溶化粉末およびコエンザイムＱ10含有組成物を用いる場合、乾燥前に常法、例えばスプレークール法によりゼラチン、プルランまたはその他の植物ガム類を用いてマイクロカプセル化することができる。また、乾燥したものを公知の造粒法により造粒してもよい。
【００１４】
さらに、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物としては、コエンザイムＱ10を乳化剤、分散剤もしくは界面活性剤などにより水性溶液中に分散・乳化させたコエンザイムＱ10水溶化組成物を用いることができる。このようなコエンザイムＱ10水溶化組成物としては、以下のものを挙げることができる；
・特開２００４−１９６７８１号公報に記載される、特定の２種の界面活性剤を用いて水中油型エマルジョンを形成させることにより得られるコエンザイムＱ10水溶化組成物、具体的にはコエンザイムＱ10、平均重合度１０のポリグリセリンとステアリン酸、オレイン酸またはリノール酸とのモノエステル、平均重合度３〜６のポリグリセリンとステアリン酸、オレイン酸またはリノール酸とのモノ、ジ、トリまたはペンタエステルおよび水からなり、かつ平均粒子径が１１０ｎｍ以下であるコエンザイムＱ10水溶化組成物；
・特開２００５−０４７８５１号公報に記載されるコエンザイムＱ10水溶化組成物、具体的にはＣ6 〜Ｃ14中鎖脂肪酸トリグリセライドおよびプロピレングリコールとＣ6 〜Ｃ18脂肪酸モノまたはジエステルを用いてコエンザイムＱ10を乳化して得られる、コエンザイムＱ10水溶化組成物；および
・特開２００３−２３８３９６号公報に記載されるコエンザイムＱ10水溶化組成物、具体的にはコエンザイムＱ10をショ糖酢酸イソ酪酸エステルなどの中鎖脂肪酸エステルに溶解し、次いでこの溶液と多価アルコールに乳化剤を溶解した溶液とを混合した後、乳化処理して得られる、コエンザイムＱ10水溶化組成物。
これらのコエンザイムＱ10水溶化組成物は市販されており、例えば日清ファルマ株式会社製のアクアＱ10Ｌ１０などを好ましく用いることができる。これらの水溶化組成物中のコエンザイムＱ10の分散粒子の平均粒径は、５μｍ以下、好ましくは１μｍ以下であり、服用後には速やかに、且つ効率よく吸収される。これらのコエンザイムＱ10水溶化組成物は液状であるため、常法、例えばスプレークール法などによりゼラチン、プルランまたはその他の植物ガム類を用いてマイクロカプセル化して用いることが好ましい。
【００１５】
また、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物を賦形剤に吸着または担持させることにより、固形化、例えば粉末化することができる。ここで賦形剤は、上記コエンザイムＱ10水溶化組成物を吸着または担持しうる経口摂取可能な賦形剤であればいずれのものも使用可能であるが、例えば粉末乳糖、微結晶セルロース、α−，β−，γ−サイクロデキストリン、糖（単糖類、少糖類、多糖類など、デンプン、デキストリン、酵素分解デキストリンを含む）、微粒二酸化珪素、糖アルコールなどが挙げられる。
【００１６】
本発明においては、コエンザイムＱ10の原末、例えば結晶の微粉砕物を用いることもできる。この場合は、コエンザイムＱ10の原末に賦形剤、崩壊剤、結合剤、滑沢剤などを添加・配合し、常法に従って造粒するのが好ましい。この他、コエンザイムＱ10を植物性油、動物性油などの非親水性有機溶媒に溶解し、常法に従ってマイクロカプセル封入したものを用いてもよい。
【００１７】
本発明の食品中のコエンザイムＱ10含量は、食品の形態、所望すべき摂取量に応じて適宜決められるが、本発明の食品が錠剤、タブレット、カプセル、顆粒、チュアブル錠、錠菓などの固形食品の場合には、一般的には０．０１〜８０質量％の範囲であり、好ましくは０．５〜３０質量％、例えば５質量％程度である。本発明の食品がドリンク剤、スープ類や飲料用の固形組成物の場合には、コエンザイムＱ10含量は０．０００１〜１０質量％の範囲であり、好ましくは０．０１〜５質量％程度である。なお、コエンザイムＱ10の１日当たりの摂取量は、年齢、体重や健康状態により異なるが、成人は通常５〜３００ｍｇ、好ましくは１０〜１００ｍｇであり、この範囲の所望の摂取量になるように、本発明の食品中のコエンザイムＱ10含量を適宜調節することが好ましい。
【００１８】
本発明で用いるマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、マグネシウムとカルシウムの少なくとも１つを含有するものであればいずれでもよい。マグネシウム含有物には、マグネシウム塩、その誘導体、岩塩や海水もしくはこれらから得られるニガリなどの粗精製物、酵母抽出物または天然抽出物などがあり、具体的には、例えば炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、硫酸マグネシウム、燐酸マグネシウム、ドロマイトなどが挙げられる。カルシウム含有物には、カルシウム塩、その誘導体、岩塩や海水もしくはこれらから得られるニガリなどの粗精製物、酵母抽出物または天然抽出物などがあり、具体的には、例えばクエン酸カルシウム、ホタテカルシウム、炭酸カルシウム、塩化カルシウム、乳酸カルシウム、乳清カルシウム、ドロマイトなどが挙げられる。マグネシウムおよびカルシウムを配合することを所望する場合には、マグネシウムとカルシウムの両方を含有するものを用いるか、あるいは上記のマグネシウム含有物とカルシウム含有物の両方を配合する。
本発明の食品中のマグネシウムおよび／またはカルシウム含量は、食品の形態、所望すべき摂取量に応じて適宜決められるが、本発明の食品が固形食品の場合には、一般的には１〜６５質量％の範囲である。ただし、マグネシウム含量は、本発明の食品中のコエンザイムＱ10１００質量部に対し、１０〜２８００質量部の範囲になるように調整することが好ましく、より好ましくは５０〜１８００質量部の範囲になるように調整する。該マグネシウム含量の最適量は栄養機能食品の栄養素の配合量を目安とするのが望ましい。またカルシウム含量は、本発明の食品中のコエンザイムＱ10１００質量部に対し、１０〜２８００質量部の範囲になるように調整することが好ましく、より好ましくは１００〜１８００質量部の範囲になるように調整する。なお、マグネシウムとカルシウムの両方を含有させる場合、マグネシウムおよびカルシウム含量は、本発明の食品中のコエンザイムＱ10１００質量部に対し、１０〜２８００質量部の範囲になるように調整することが好ましく、より好ましくは５０〜１８００質量部の範囲になるように調整する。
【００１９】
上記コエンザイムＱ10あるいは上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を造粒物に加工する方法としては、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の固形組成物の押し出し造粒法、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の液状組成物を、上昇気流により流動化した賦形剤の流動層中に噴霧して、次いで乾燥させる流動層造粒法、賦形剤の少なくとも一部が攪拌翼などにより攪拌された賦形剤の層に、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の液状組成物を滴下または噴霧などの方法により添加する攪拌造粒法などが例示される。また、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方の液状組成物を噴霧乾燥法により水分を除去し、得られた乾燥粉末を賦形剤と物理的に混合し、所望により造粒して、顆粒状の水溶性組成物を調製する方法でもよい。これら造粒法において、添加物として通常用いる原料、例えば結晶セルロース、還元麦芽糖、コーンスターチ、澱粉、デキストリン、乳糖、ソルビトール、微粒二酸化ケイ素、ショ糖エステル、動植物油脂などの通常用いる添加物を用いて造粒をすることができる。
上記造粒物は、平均粒径が１００〜１０メッシュであることが好ましく、より好ましくは８０〜１２メッシュである。
【００２０】
また、上記コエンザイムＱ10あるいは上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方をマイクロカプセル封入物に加工するには、被膜剤としてゼラチン、カラギナン、プルラン、アラビアゴム末、澱粉、澱粉加水分解物、カゼインナトリウム、加水分解ゼラチン、加工澱粉、グアーガム、デキストリン、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルアルコール、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メチルセルロースおよび大豆多糖類などを用い、常法によりマイクロカプセル化すればよい。また、コエンザイムＱ10あるいはマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の液状組成物をスプレークール法によりマイクロカプセル封入してもよい。
上記マイクロカプセル封入物の大きさは、１００〜８メッシュであることが好ましく、より好ましくは１００〜１２メッシュである。
【００２１】
このように加工して互いに接触しにくい形態としたコエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を、他の食品素材や原料に添加・配合することにより、本発明の食品を製造することができる。本発明の食品が例えば錠剤、カプセル、顆粒、チュアブル錠、錠菓などの固形食品の場合には、各種結合剤、主に水溶性結合剤を用いることが好ましい。該結合剤の具体例としては、アラビアゴム末、澱粉、澱粉加水分解物、パインファイバー、カゼイン、カゼインナトリウム、加水分解ゼラチン、加工澱粉、寒天、グアーガム、ゼラチン、デキストリン、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルアルコール、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メチルセルロース、プルランなどの他、シロップ、アルギン酸ナトリウム、大豆多糖類などを挙げることができる。
また、当該コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、各種食品の製造前の原料・素材に、または食品の製造中もしくは製造後に添加・配合してもよい。さらに、当該コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、両者を予め混合してから食品に添加してもよく、別個または同時に食品に添加してもよい。
【００２２】
本発明の食品には、さらに脂溶性ビタミン類、水溶性ビタミン類、各種ミネラル類、その他の食品原料、栄養素または栄養食品素材を添加・配合してもよい。
上記脂溶性ビタミン類としては、ビタミンＥ、βカロチンなどが挙げられる。本発明の食品中の上記脂溶性ビタミン類の配合量は、飲食品の形態、配合するビタミンの種類と所望すべき摂取量に応じて適宜決められる。
【００２３】
上記水溶性ビタミン類としては、例えばビタミンＢ群およびビタミンＣから選択される１種以上であり、ビタミンＢ群には、ビタミンＢ1 各種誘導体（例えば、チアミンまたはその塩、チアミンジスルフィド、フルスルチアミンまたはその塩、ジセチアミン、ビスブチチアミン、ビスベンチアミン、ベンフォチアミン、チアミンモノフォスフェートジスルフィド、シコチアミン、オクトチアミン、プロスルチアミンなど）、ビタミンＢ2 、ビタミンＢ6 、ビタミンＢ12、ビタミンＢ13、さらにビオチン、パントテン酸、ニコチン酸、葉酸などの各種ビタミンＢ複合体などが含まれ、これらを２種類以上を同時に配合してもよい。
【００２４】
本発明の食品中の上記水溶性ビタミン類の配合量は、食品の形態、配合するビタミンの種類と所望すべき摂取量に応じて適宜決められるが、粉剤や顆粒剤などの場合には、一般的には０．００１〜３０質量％の範囲であり、好ましくは０．０１〜１０質量％、例えば１質量％程度である。これら水溶性ビタミン類、さらに脂溶性ビタミン類の配合量は、第７次改定日本人の栄養所要量（第１出版社発行）に記載の８０歳の男子生活活軌強度Ｉに記載の摂取量（目標摂取量）に従って決定することができる。
【００２５】
上記ミネラル類としては、鉄、亜鉛、リン、カリウム、銅、ヨウ素、マンガン、セレン、クロムおよびモリブデンなどが含まれる。具体的には、亜鉛酵母、鉄酵母、硫酸第一鉄、ビール酵母銅、ピロリン酸鉄などが挙げられ、これらのうち２種類以上を適宜選択して同時に配合してもよい。
【００２６】
上記その他の食品原料は、目的とする食品の種類や形態などによって適宜選択されるものであり、例えば、タンパク質、糖質、食物繊維、有機酸などの酸味料、乳化剤、安定剤、フレーバーの他、固形剤に慣用される賦形剤、崩壊剤、結合剤、滑沢剤、界面活性剤、アルコール、水、水溶性高分子、甘味料、矯味剤などを剤型に応じて適宜用いることができる。また、乳化剤は、天然高分子や、グリセリン脂肪酸エステル、有機酸モノグリセリド、レシチン、ショ糖脂肪酸エステルなどを用いても構わない。
【００２７】
上記タンパク質としては、例えば、カゼインまたはカゼインナトリウム、カゼインカルシウムなどのカゼイン塩、鶏卵タンパク質、乳タンパク質、肉タンパク質などの動物性タンパク質、大豆タンパク質などの植物性タンパク質、大豆ペプチドなどのペプチド、ゼラチンなどが挙げられる。また、これらのタンパク質の分解物やアミノ酸を使用してもよい。これらのタンパク質は１種のみを用いてもよく、２種以上併用してもよい。
【００２８】
上記糖質としては、例えば、マルトデキストリン、デキストリン、粉飴、ブドウ糖、果糖などの単糖類、マルトース、乳糖などの二糖類、グラニュー糖、オリゴ糖などが挙げられる。これらの糖質は１種のみを用いてもよく、２種以上併用してもよい。
上記食物繊維としては、例えば、セルロース、リグニン、レジスタントスターチ、ポリデキストロース、オリゴ糖、グアガム酵素分解物などの難消化性の多糖類などが挙げられる。これらの食物繊維は１種のみを用いてもよく、２種以上併用してもよい。また、天然高分子化合物なども用いてもよい。
【００２９】
また、上記その他の栄養素または栄養食品素材としては、例えば、ガルシニアエキス、ジアシルグリセロール、カプサイシン、βグルカン、γ−アミノ酪酸、アミノ酸類、アガリクス茸エキス、ニンジンエキス、ニンニクエキス、ＤＨＡ、ＥＰＡ、システイン、システインペプチド、グルタミンペプチド、大豆イソフラボン、ウコン、マカ、ニンジン、α−リポ酸、酵母などのミネラル含有物、青汁、酢、コラーゲン、レシチン、カルニチン、ローヤルゼリー、プロポリス、グルコサミン、メシマコブ菌糸体、コンドロイチン硫酸、塩化ナトリウム、グルタミン酸ナトリウム、クエン酸ナトリウム、液糖、果汁などの呈味成分、コーヒー風味、抹茶風味、ミルク風味などが挙げられる。
【００３０】
さらに、賦形剤を適宜選択することにより、得られる固形製剤の機能性・特性を変化させることができる。例えば賦形剤としてソルビトール、デキストリンおよび／またはマンニトールを用いると、水溶性組成物またはこれを含有する食品の水易溶性をさらに高めることができる。また、乳糖、コーンスターチ、ソルビトールおよび／または結晶セルロースを用いると、塑性変形能を有した直接打錠可能な食品素材、飼料用素材が得られる。
【００３１】
本発明の食品は、錠剤、チュアブル錠、発泡錠、カプセル、顆粒、粉末剤などの固形食品の形態で提供することができ、そのまま固形食品または固形栄養食品として或いは医薬品または医薬部外品として摂取することができる。カプセル、特にハードカプセルの場合には、ゼラチン、澱粉、カラギナン、プルランなどの動植物由来の原料で製造したカプセルを用いることもでき、錠剤、タブレット、錠菓および顆粒は、周知の方法でコーティングしてもよい。また、本発明の食品は、摂取時に水または湯に溶解乃至分散させて摂取することができる「スープ類や各種飲料用の固形組成物粉」とすることができる。
【００３２】
本発明において家畜・ペット用飼料（家畜用飼料、ペットフード）を製造する場合、上述の食品において用いられる各種添加剤の他に、通常、家畜・ペット用飼料に用いられている各種原料、素材および添加物を適宜用いることができる。上記家畜・ペット用飼料は、前述のように加工して互いに接触しにくい形態としたコエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物を、該飼料の製造前の原料・素材に、または飼料の製造中もしくは製造後に添加・配合することにより調製することができる。また、当該コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物は、両者を予め混合してから飼料に添加してもよく、別個または同時に飼料に添加してもよい。
【００３３】
本発明の食品（家畜・ペット用飼料を含む）は、コエンザイムＱ10をマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物と共存させているにもかかわらずコエンザイムＱ10が安定であり、問題とされているコエンザイムＱ10の低吸収性も改善され、コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムを含む各種ミネラル類を効率よく摂取することができる。従って、本発明の食品によれば、何時でもどこでも手軽に確実にコエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウムを含む各種ミネラルを摂取可能であり、また、本発明の食品は、特にコエンザイムＱ10として水溶化組成物を用いた場合、食品などとして加工しやすく、また高齢者や嚥下困難者でも摂取が容易である。
【実施例】
【００３４】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３５】
［製造例１］ コエンザイムＱ10水溶化組成物の製造
（１）アラビアゴム（伊那寒天製）９０ｇを精製水１１００ｇに加え、約６０℃まで加温する。これにコエンザイムＱ10（日清ファルマ製）３０ｇとリンゴ酸（昭和化工製）１５ｇを添加して混合し、さらに高圧ホモジナイザー（処理圧力７５０ｋｇ／ｃｍ2 ，３回）を通過させ、微細且つ均一なエマルジョンを得た。
得られたエマルジョン中のコエンザイムＱ10含有分散乳化粒子の粒径をレーザー回折・散乱法式粒度分布測定装置（MICROTRAC FRA ；日機装製）を用いて測定したところ、５０％粒径は０. ６４μm であった。次いで、得られたエマルジョンにデキストリン（三和デンプン製）２００ｇおよび乳糖（ＤＭＶ製）２６５ｇを用いて流動層で粉末化して、橙黄色の粉末〜顆粒状のコエンザイムＱ10水溶化組成物を得た。
【００３６】
［製造例２］ コエンザイムＱ10粉末組成物の製造
オクテニルコハク酸デンプンナトリウム（松谷化学工業製）８００ｇ、デキストリン（松谷化学工業製）３００ｇおよびグリセリン１００ｇを精製水４０００ｇに加え、約６０℃まで加温する。これにコエンザイムＱ10（日清ファルマ製）８００ｇを添加して混合し、さらに高圧ホモジナイザー（処理圧力７００ｋｇ／ｃｍ2 ，３回）を通過させ、微細且つ均一なエマルジョンを得た。
得られたエマルジョン中のコエンザイムＱ10含有分散乳化粒子の粒径を製造例１と同様に測定したところ、５０％粒径は０. ３１μｍであった。次いで、得られたエマルジョンを噴霧乾燥装置を用いて乾燥して、橙色のコエンザイムＱ10粉末組成物を得た。
【００３７】
［実施例１］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１（旭化成Ｆ製）３２０ｇおよびパインファイバー（松谷化学工業製）１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径４２メッシュ）を得た。
これとは別個に、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇ、アビセル１０１ ２８０ｇおよびパインファイバー１００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径６０メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００３８】
［実施例２］
実施例１で得られた「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を０号カプセルに１カプセルあたり３００ｍｇ充填し、ハードカプセルを製造した。
【００３９】
［実施例３］
実施例１で得られた「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を用いてスティック包装を行い、１包あたり６００ｍｇ充填して、スティック包装顆粒を製造した。
【００４０】
［実施例４］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ ３２０ｇおよびパインファイバー１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径６０メッシュ）を得た。
これとは別個に、ホタテカルシウム（協和発酵製）１１００ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６００ｇ、アビセル１０１ ４１０ｇおよびパインファイバー２００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径８０メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４１】
［実施例５］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、アビセル１０１ ３４０ｇおよびパインファイバー１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径４２メッシュ）を得た。
これとは別個に、ホタテカルシウム（協和発酵製）１１００ｇ、燐酸マグネシウム（富田製薬製）６００ｇ、アビセル１０１ ４１０ｇおよびパインファイバー２００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして４０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径６４メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４２】
［実施例６］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、アビセル１０１ ３４０ｇおよびパインファイバー１４０ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径４８メッシュ）を得た。
これとは別個に、ホタテカルシウム（協和発酵製）１１００ｇ、硫酸マグネシウム（富田製薬製）６００ｇ、アビセル４１０ｇおよびパインファイバー２００ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物（平均粒径６８メッシュ）を得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物６００ｇ、上記マグネシウムおよびカルシウム含有造粒物２３１０ｇ並びにショ糖エステル９０ｇを均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４３】
［実施例７］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１００ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）１ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）１ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１ｇ、アビセル１０１ ５２ｇおよびパインファイバー４５ｇを混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、コエンザイムＱ10含有造粒物（平均粒径８２メッシュ）を得た。
これとは別個に、ゼラチン（新田ゼラチン製）１００ｇに水を加え約５０℃で加熱溶解し、その液に亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５ｇおよびピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２ｇを加え十分攪拌した。これを流動層乾燥機（フロイント産業製）を用い２５℃以下の乾燥条件下でスプレーを行い、その後乾燥させて、マグネシウムおよびカルシウム含有マイクロカプセルを得た。
上記コエンザイムＱ10含有造粒物２００ｇ並びに上記マグネシウムおよびカルシウム含有マイクロカプセル２９３ｇを混合し、これにアビセル１０１ １２８ｇおよびパインファイバー２０ｇを混合し、さらにショ糖エステル２５ｇを添加し、均一に混合して、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウム含有粉末組成物」を得た。該粉末組成物を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４４】
［比較例１］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ ６００ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物２９１０ｇに、ショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４５】
［比較例２］
コエンザイムＱ10 ６ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製) ５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製) ５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ ６００ｇ、乳糖１１４ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10、マグネシウムおよびカルシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物２９１０ｇに、ショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４６】
［比較例３］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ １６５０ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、炭酸マグネシウム（富田製薬製）６５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10およびマグネシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物１８６０ｇに、アビセル１０１ １０５０ｇおよびショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４７】
［比較例４］
製造例２で得られたコエンザイムＱ10粉末組成物１２０ｇ、ビタミンＢ1(ＤＳＭ製）５ｇ、ビタミンＢ2(三菱化学フーズ製）５ｇ、ビタミンＥ（理研ビタミン製）１０ｇ、アビセル１０１ １２５０ｇ、パインファイバー２４０ｇ、亜鉛酵母（オリエンタル工業製）１１０ｇ、ホタテカルシウム（協和発酵製）１０５０ｇ、ピロリン酸第二鉄（富田製薬製）１２０ｇを全て混合し、流動層で澱粉（松谷化学工業製）をバインダーとして３０分噴霧し、「コエンザイムＱ10およびカルシウムを含有する造粒物」を得た。
この造粒物２９１０ｇに、ショ糖エステル９０ｇを添加して、均一に混合して、打錠末を得た。該打錠末を用いて常法に従って打錠して、１粒あたり５００ｍｇの錠剤を製造した。
【００４８】
［試験例１］ 安定性試験
実施例１、４、５および６並びに比較例１〜４の錠剤（タブレット食品）を用いて、コエンザイムＱ10の安定性試験を行った。具体的には、４０℃にて１ヶ月、２ヶ月、３ヶ月保存後の錠剤中のコエンザイムＱ10量を下記の条件にて測定し、開始時のコエンザイムＱ10量を１００％としたコエンザイムＱ10の残存率（％）を算出した。
保存条件；４０℃，７５％ＲＨ保存（ガラス瓶）
測定条件；測定はＨＰＬＣを用い下記の条件で行った。
カラム：ＯＤＳ−５ ４. ６ｍｍ＊１５０ｍｍ
移動相：メタノール：エタノール（６５：３５）
流速：１ｍｌ／ｍｉｎ
温度：３５℃
検出器：紫外分光光度計 ２７５ｎｍ
注入量：５μＬ
【００４９】
その結果、比較例１〜４の錠剤では、コエンザイムＱ10の残存率が著しく低下するのに対して、実施例１、４、５および６の錠剤では、コエンザイムＱ10の残存率がほとんど低下しないか、低下してもごく僅かであった。これらのことから、本発明の食品では、コエンザイムＱ10の保存安定性が極めて良好であることが確認された。得られた結果を表１に示す。
【００５０】
【表１】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが、互いに接触しにくい形態で配合されていることを特徴とする食品。
【請求項２】
上記コエンザイムＱ10と上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方が別個に加工された造粒物またはマイクロカプセル封入物である、請求項１記載の食品。
【請求項３】
上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の配合量が、コエンザイムＱ10１００質量部に対し、上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物中のマグネシウムおよび／またはカルシウム含量が１０〜２８００質量部の範囲となる量である、請求項１または２記載の食品。
【請求項４】
コエンザイムＱ1 0とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方を別個に造粒またはマイクロカプセル封入した後、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを配合することを特徴とするコエンザイムＱ10含有食品の製造方法。
【請求項１】
コエンザイムＱ10とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを含有する食品において、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とが、互いに接触しにくい形態で配合されていることを特徴とする食品。
【請求項２】
上記コエンザイムＱ10と上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方が別個に加工された造粒物またはマイクロカプセル封入物である、請求項１記載の食品。
【請求項３】
上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の配合量が、コエンザイムＱ10１００質量部に対し、上記マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物中のマグネシウムおよび／またはカルシウム含量が１０〜２８００質量部の範囲となる量である、請求項１または２記載の食品。
【請求項４】
コエンザイムＱ1 0とマグネシウムおよび／またはカルシウム含有物の少なくとも一方を別個に造粒またはマイクロカプセル封入した後、該コエンザイムＱ10と該マグネシウムおよび／またはカルシウム含有物とを配合することを特徴とするコエンザイムＱ10含有食品の製造方法。
【公開番号】特開２００６−３２０３１１（Ｐ２００６−３２０３１１Ａ）
【公開日】平成１８年１１月３０日（２００６．１１．３０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−３２１０１０（Ｐ２００５−３２１０１０）
【出願日】平成１７年１１月４日（２００５．１１．４）
【出願人】（３０１０４９７４４）日清ファルマ株式会社 (61)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年１１月３０日（２００６．１１．３０）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年１１月４日（２００５．１１．４）
【出願人】（３０１０４９７４４）日清ファルマ株式会社 (61)
【Ｆターム（参考）】
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