本発明は、ＴＥＭ中において超高速時間分解でその場でイメージングする四次元超高速電子顕微鏡（ＵＥＭ）に関する。単電子イメージングが四次元ＵＥＭ技術の要素技術として使用されて、従来の技術では得ることができない高空間および時間分解能が得られる。本発明の他の実施形態は、電子ビームを試料に収束して、三次元での構造的な特徴を時間の関数として測定する収束ビーム型のＵＥＭについての方法およびシステムに関する。また、実施形態によって、試料の四次元イメージングだけでなく、電子エネルギーのキャラクタリゼーションが得られて、時間分解電子エネルギー損失分光法（ＥＥＬＳ）が実行される。

【特許請求の範囲】
【請求項１】
試料を撮像する四次元電子顕微鏡であって、
前記四次元電子顕微鏡は、
前記試料を支持するように構成されたステージ部と、
１ｐｓ未満の第１の光パルスを持続して照射できる第１のレーザ源と、
１ｎｓ未満の第２の光パルスを持続して照射できる第２のレーザ源と、
前記第１のレーザ源および前記第２のレーザ源に結合されるとともに、前記第１の光パルスに応答して１ｐｓ未満の第１の電子パルスを持続して照射でき、前記第２の光パルスに応答して１ｎｓ未満の第２の電子パルスを持続して照射できるカソードと、
前記試料上に前記電子パルスを収束するように構成された電子レンズ部と、
前記試料を通過する１または複数個の電子を捕獲するように構成され、前記試料を通過する１または複数個の電子に関連するデータ信号を送出する検出器と、
前記検出器に結合されるとともに、前記試料を通過する１または複数個の電子に関連するデータ信号を処理し、前記試料の画像に関連する情報を出力するプロセッサと、
前記プロセッサに結合されるとともに、前記試料の前記画像に関連する情報を出力する出力装置と、から構成される、
四次元電子顕微鏡。
【請求項２】
前記第１の電子パルスまたは前記第２の電子パルスの少なくとも一方は、単電子からなる、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項３】
前記試料を、前記第１の光パルスまたは前記第２の光パルスの少なくとも一方に結合する１または複数個の光学要素をさらに含む、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項４】
前記第１のレーザ源または前記第２のレーザ源の少なくとも一方と前記試料の間の光路に沿って配置される遅延ステージをさらに含む、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項５】
前記第２のレーザ源は、５００ｆｓ未満の半値全幅（「ＦＷＨＭ」）を有する光パルスの列を送出するモード同期レーザ発振器を含む、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項６】
前記半値全幅は、１００ｆｓ未満である、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項７】
前記カソードは、ＬａＢ_６構造の結晶を含む、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項８】
前記検出器は、デジタル電荷結合素子（「ＣＣＤ」）カメラを含む、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項９】
前記試料は、生物学的試料、化学的試料、物理的試料、電子的試料の中から選ばれる、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項１０】
前記電子レンズ部、前記検出器、前記プロセッサまたは前記出力装置のうちの少なくとも１つを制御するコンピュータコードを含むメモリをさらに含む、
請求項１に記載の四次元電子顕微鏡。
【請求項１１】
連続的な光パルスを送出するレーザシステムと、
前記連続的なレーザパルスを第１の光パルスの組と第２の光パルスの組に分割する第１の光学システムと、
前記第１の光パルスの組の周波数を２倍にする第１の周波数変換ユニットと、
前記周波数が２倍にされた第１の光パルスの組の方向を変えて、試料に衝突させる第２の光学システムと、
前記第２の光パルスの組の周波数を３倍にする第２の周波数変換ユニットと、
前記周波数が３倍にされた第２の光パルスの組の方向を変えて、カソードに衝突させて、電子パケットの列を発生する第３の光学システムと、
前記電子パケットの列を加速する加速器と、
前記電子パルスの列を縮小する第１のレンズと、
前記電子パルスの列を前記試料上に収束する第２のレンズと、から構成される、
収束ビーム型四次元電子顕微鏡。
【請求項１２】
前記光学システムは、ビーム分離器を含む、
請求項１１に記載の収束ビーム型四次元電子顕微鏡。
【請求項１３】
前記第１の周波数変換ユニットは、周波数２倍化結晶を含む、
請求項１１に記載の収束ビーム型四次元電子顕微鏡。
【請求項１４】
前記レーザシステムは、フェムト秒レーザを含む、
請求項１１に記載の収束ビーム型四次元電子顕微鏡。
【請求項１５】
前記カソードと前記試料は、ＴＥＭのハウジング中に配置される、
請求項１１に記載の収束ビーム型四次元電子顕微鏡。
【請求項１６】
前記第１の光パルスの組または前記周波数が２倍にされた第１の光パルスの組の少なくとも一方の伝播経路を増加あるいは減少する遅延ステージをさらに含む、
請求項１１に記載の収束ビーム型四次元電子顕微鏡。
【請求項１７】
電子パケットの１または複数個は、単電子を含む、
請求項１１に記載の収束ビーム型四次元電子顕微鏡。
【請求項１８】
アト秒の電子パルスを発生するシステムであって、
前記システムは、
レーザパルスを送出する第１のレーザ源と、
前記第１のレーザ源と光学的に結合されて、電子パルスを電子の軌道に沿う方向に向けて速度ｖ_０で送出するカソードと、
第１の波長で第１の光波を送出する第２のレーザ源と、
第２の波長で第２の光波を送出する第３のレーザ源と、から構成され、
前記第１の光波は、前記電子の軌道に対して第１の角度だけずれた第１の方向に伝播し、
前記第２の光波は、前記電子の軌道に対して第２の角度だけずれた第２の方向に伝播し、
前記第１の光波と前記第２の光波の間の相互作用によって、前記電子パルスと共伝播する定在波が生成される、
システム。
【請求項１９】
前記電子パルスの伝播方向と前記第１の方向の間の角度は、９０°未満である、
請求項１８に記載のシステム。
【請求項２０】
前記電子パルスの伝播方向と前記第２の方向の間の角度は、９０°と２７０°の間にある、
請求項１８に記載のシステム。
【請求項２１】
前記定在波は、電子パルスの持続時間より小さい距離に渡って延在する複数のピークを含む、
請求項１８に記載のシステム。
【請求項２２】
前記定在波と前記電子パルスの間の相互作用によって、前記アト秒の電子パルスが生成される、
請求項１８に記載のシステム。
【請求項２３】
前記アト秒の電子パルスの１または複数個は、単電子からなる、
請求項２２に記載のシステム。
【請求項２４】
前記アト秒の電子パルスの持続時間は、１０ａｓと１００ａｓの間にある、
請求項２２に記載にシステム。
【請求項２５】
前記カソード、前記電子パルスおよび前記電子パルスと共伝播する前記定在波は、大気圧未満の圧力でハウジング内に配置される、
請求項１８に記載のシステム。
【請求項２６】
前記ハウジングは、透過電子顕微鏡を含む、
請求項２５に記載のシステム。
【請求項２７】
連続的な傾斜アト秒パルスを発生する方法であって、
前記方法は、
電子の経路に沿って伝播するフェムト秒の電子パケットであって、所定時間継続して送出され、所定方向に伝播するフェムト秒の電子パケットを送出するステップ、
前記電子の経路に沿って配置される光学定在波であって、前記伝播方向から所定角度だけ傾いた方向で計測されるピークツーピーク波長によって特徴付けられる光学定在波を得るステップ、
前記フェムト秒の電子パケットと前記光学定在波の間の相互作用の後に、前記連続的な傾斜アト秒パルスを発生するステップ、を有する、
方法。
【請求項２８】
前記パケット持続時間は、１ｆｓと１００ｆｓの間にある、
請求項２７に記載の方法。
【請求項２９】
前記パケット持続時間は１５ｆｓである、
請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】
前記傾斜アト秒パルスは、前記伝播方向に対して、所定の角度だけ方向を変えられる、
請求項２７に記載の方法。
【請求項３１】
前記傾斜アト秒パルスの１または複数個は、単電子パルスからなる、
請求項２７に記載の方法。
【請求項３２】
電子エネルギー損失分光（ＥＥＬＳ）システムを操作する方法であって、
前記方法は、
パルスレーザ源を用いて、光パルスの列を送出するステップ、
前記光パルスの列を光路に沿う方向に向けるステップ、
前記光パルスの列の一部の周波数を２倍にして、周波数が２倍にされた光パルスの列を送出するステップ、
前記周波数が２倍にされた光パルスの列の一部の周波数を３倍にして、周波数が３倍にされた光パルスの列を送出するステップ、
必要に応じて、可変遅延線を用いて、前記周波数が２倍にされた光パルスの列を光学的に遅延するステップ、
前記周波数が２倍にされた光パルスの列をサンプルに衝突させるステップ、
前記周波数が３倍にされた光パルスの列を光カソードに衝突させるステップ、
電子の経路に沿って電子パルスの列を発生するステップ、
前記電子パルスの列を前記試料に通過させるステップ、
前記電子パルスの列を磁気レンズに通過させるステップ、
カメラの位置で前記電子パルスの列を検出するステップ、を有する、
方法。
【請求項３３】
前記光パルスは、５００ｆｓ未満の持続時間を有する、
請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
前記持続時間は、１ｆｓと２５０ｆｓの間にある、
請求項３３に記載の方法。
【請求項３５】
前記周波数が２倍にされた光パルスの列を前記試料に衝突させるステップと、および前記電子パルスの列を前記試料に通過させるステップの間の時間を増加させるために、前記可変遅延線を用いるステップをさらに有する、
請求項３２に記載の方法。
【請求項３６】
前記電子パルスは、単電子パルスからなる、
請求項３２に記載の方法。
【請求項３７】
前記電子パルスは、５００ｆｓ未満の持続時間を有する、
請求項３２に記載の方法。
【請求項３８】
前記持続時間は、１５ａｓと２５０ｆｓの間にある、
請求項３７に記載の方法。
【請求項３９】
前記電子パルスの列を検出するステップは、ＣＣＤカメラ上で前記試料の画像を形成するステップを含む、
請求項３２に記載の方法。
【請求項４０】
前記電子パルスの列を検出するステップは、回折パターンを形成するステップを含む、
請求項３２に記載の方法。
【請求項４１】
前記電子パルスの列を検出するステップは、ＥＥＬＳ分光計中で前記電子パルスの列を分散するステップを含む、
請求項３２に記載の方法。
【請求項４２】
試料を撮像する方法であって、
前記方法は、
前記試料を支持するように構成されたステージ部を準備するステップ、
レーザ源から光パルスの列を発生するステップ、
光路に沿って光パルスの列の方向を変えて、カソードに衝突させるステップ、
前記カソードに衝突する前記光パルスの列に応答して、各電子パルスが単電子からなる電子パルスの列を発生するステップ、
イメージング経路に沿って前記電子パルスの列の方向を変えて、前記試料上に衝突させるステップ、
前記試料を通過した後の複数の前記電子パルスを検出するステップ、
前記複数の電子パルスを処理して、前記試料の画像を形成するステップ、
前記試料の前記画像を出力装置に出力するステップ、を有する、
方法。
【請求項４３】
前記レーザ源は、フェムト秒レーザまたはナノ秒レーザの少なくとも一方を含む、
請求項４２に記載の方法。
【請求項４４】
第２の光パルスの列をタイムシフトするステップ、
第２の光路に沿って前記タイムシフトされた第２の光パルスの列の方向を変えて、前記試料に衝突させるステップ、をさらに有する、
請求項４２に記載の方法。
【請求項４５】
前記試料に衝突するタイムシフトされた第２の光パルスの列に応答して、前記試料の可逆的な動的変化を開始するステップ、をさらに有する、
請求項４４に記載の方法。
【請求項４６】
前記第２の光パルスの列は、部分反射ミラーを通過する前記光パルスの列の一部である、
請求項４４に記載の方法。
【請求項４７】
運動するナノスケール対象物の連続的な時間フレーム画像を取り込む方法であって、
前記方法は、
ａ）光クロックパルスを用いて、ナノスケール対象物の運動を惹起するステップ、
ｂ）光トリガパルスの方向を変えて、カソードに衝突させるステップ、
ｃ）電子パルスを発生するステップ、
ｄ）前記光クロックパルスと前記電子パルスの間に所定の時間遅延が生じるようにして、前記電子パルスの方向を定めて、前記電子パルスを試料に衝突させるステップ、
ｅ）前記電子パルスを検出するステップ、
ｆ）前記検出された電子パルスを処理して、画像を形成するステップ、
ｇ）前記光クロックパルスと前記電子パルスの間の所定の時間遅延を増加するステップ、
ａ）からｇ）を繰り返して、運動するナノスケール対象物の連続的な時間フレーム画像を取り込むステップ、を有する、
方法。
【請求項４８】
前記電子パルスは単電子パルスからなる、
請求項４７に記載の方法。
【請求項４９】
前記電子パルスは複数の電子を含む、
請求項４７に記載の方法。
【請求項５０】
前記ナノスケールの対象物はナノメカニカルなカンチレバーを含む、
請求項４７に記載の方法。
【請求項５１】
前記ナノスケールの対象物は、細胞、プロテイン、核酸、ウイルスまたはこれらの複合物のうちの少なくとも１つから選ばれる生物学的存在を含む、
請求項４７に記載の方法。
【請求項５２】
試料の特徴を検出する方法であって、
前記方法は、
光学波長（λ_０）と伝播方向によって特徴付けられるレーザ波を送出するステップ、
前記レーザ波の向きを光路に沿う方向に変えて、前記レーザの伝播方向に対して第１の角度（α）だけ傾けられた前記試料の探傷面に衝突させるステップ、
速度（ｖ_ｅｌ）、パルス間の間隔（λ_０（ｖ_ｅｌ／ｃ））、および前記レーザの伝播方向に対して第２の角度（β）だけ傾けられた伝播方向によって特徴付けられる電子パルスの列を送出するステップ、
ｓｉｎ（α）／ｓｉｎ（α−β）＝ｃ／ｖ_ｅｌが成り立つように、前記電子パルスの列の向きを電子の経路に沿う方向に変えて、前記試料の前記探傷面に衝突させるステップ、を有する、
方法。
【請求項５３】
前記電子パルスは単電子からなる、
請求項５２に記載の方法。
【請求項５４】
前記レーザパスルを前記探傷面に衝突させて、前記試料を活性化させる、
請求項５２に記載の方法。
【請求項５５】
前記電子パルスの列中の前記電子パルスは、単電子からなる、
請求項５２に記載の方法。
【請求項５６】
前記電子パルスの列中の前記電子パルスの持続時間は、１００ａｓ未満である、
請求項５２に記載の方法。
【請求項５７】
前記持続時間は５０ａｓ未満である、
請求項５６に記載の方法。
【請求項５８】
化学結合のダイナミクスを撮像する方法であって、
前記方法は、
試料を還元雰囲気中に配置するステップ、
第１のレーザパルスの列を送出するステップ、
前記第１のレーザパルスの列の向きを第１の光路に沿う方向に向けて、試料に衝突させるステップ、
第２のレーザパルスの列を送出するステップ、
前記第２のレーザパルスの列の向きを第２の光路に沿う方向に向けて、光カソードに衝突させるステップ、
電子パルスであって、前記電子パルスの１または複数個は単電子からなる電子パルスの列を発生させるステップ、
前記電子パルスの列を加速するステップ、
前記電子パルスの列の一部を前記試料に透過させるステップ、を有する、
方法。
【請求項５９】
前記電子パルスの列の前記透過された一部を分散させるステップと、
エネルギー損失スペクトルを生成するステップをさらに有する、
請求項５８に記載の方法。
【請求項６０】
前記第１のレーザパスルの列中の前記レーザパルスは、５００ｆｓ未満のパルス持続時間と可視波長によって特徴付けられる、
請求項５８に記載の方法。
【請求項６１】
前記第２のレーザパルスの列中の前記レーザパルスは、５００ｆｓ未満のパルス持続時間と紫外波長によって特徴付けられる、
請求項５８に記載の方法。
【請求項６２】
試料に衝突する前記第１のレーザパルスの列は、前記試料を励起して、イメージング情報をもたらす前記電子パルスの列になる、
請求項５８に記載の方法。
【請求項６３】
前記第１の光路に沿って可変遅延線をもたらすステップをさらに有する、
請求項５８に記載の方法。
【請求項６４】
前記還元雰囲気は真空雰囲気を含む、
請求項５８に記載の方法。

【図１】

【図２Ａ】

【図２Ｄ】

【図３】

【図４】

【図５】

【図６Ａ】

【図６Ｂ】

【図６Ｃ】

【図６Ｄ】

【図６Ｅ】

【図６Ｆ】

【図６Ｇ】

【図６Ｈ】

【図７Ａ】

【図７Ｂ】

【図７Ｃ】

【図８】

【図９】

【図１０】

【図１１】

【図１２】

【図１３】

【図１４】

【図１５】

【図１６】

【図２０】

【図２１】

【図２４】

【図２５】

【図２６】

【図２７】

【図３２】

【図３３】

【図３５】

【図３６】

【図３７】

【図３８】

【図２】

【図２Ｂ】

【図２Ｃ】

【図２Ｅ】

【図２Ｆ】

【図１７】

【図１８】

【図１９】

【図２２】

【図２３】

【図２８】

【図２９】

【図３０】

【図３１】

【図３４】

【図３９】

【図４０】

【公表番号】特表２０１２−５０５５２１（Ｐ２０１２−５０５５２１Ａ）
【公表日】平成２４年３月１日（２０１２．３．１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−５３１１４３（Ｐ２０１１−５３１１４３）
【出願日】平成２１年１０月７日（２００９．１０．７）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００９／０５９８５５
【国際公開番号】ＷＯ２０１０／０４２６２９
【国際公開日】平成２２年４月１５日（２０１０．４．１５）
【出願人】（３０５０５３５４７）カリフォルニア　インスティテュート　オブ　テクノロジー (18)
【出願人】（５１１０９０５７８）
【Ｆターム（参考）】