波長変換部材、発光装置、及び波長変換部材の製造方法
【解決手段】（Ａ）ガーネット相と、（Ｂ）ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相とを含有し、（Ａ）相中に（Ｂ）相からなる微細結晶が包含されて分散してなる多結晶の焼結セラミックスで形成された波長変換部材。
【効果】本発明の波長変換部材を透過した光は、波長変換部材中、ガーネット相と、ペロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて散乱するので、この波長変換部材を用いた発光装置では、光の損失が少なく、また、発光色の均一性が良好になる。即ち、このような波長変換部材を使用した発光装置では、波長変換部材を透過する光と波長変換された光との配光の均一性が、従来のものと比べて改善され、色むらの改善された照明面が得られる。
【効果】本発明の波長変換部材を透過した光は、波長変換部材中、ガーネット相と、ペロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて散乱するので、この波長変換部材を用いた発光装置では、光の損失が少なく、また、発光色の均一性が良好になる。即ち、このような波長変換部材を使用した発光装置では、波長変換部材を透過する光と波長変換された光との配光の均一性が、従来のものと比べて改善され、色むらの改善された照明面が得られる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光源から発光した光の一部を透過し、一部を波長変換する波長変換部材、それを用いた発光装置、及び波長変換部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオードは、現在利用可能な光源の中で最も効率的な光源の一つである。近年、青色発光ＬＥＤと蛍光体を組み合わせた白色ＬＥＤについての開発が盛んに行われている。例えば、特開２００７−１５０３３１号公報（特許文献１）では、ガーネット等を含む波長変換部材として、発光素子より放出される光を波長変換する透光性で、かつ均質な波長変換部材と、この波長変換部材を備える発光装置について示されている。そして、その波長変換部材が、従来の蛍光体とそれを分散させる樹脂とを組み合わせた波長変換層と比較して、高い耐熱性と高い機械的強度とが期待でき、発光素子の出力が大きくなるに従い増大する発熱に対して、高い耐久性が期待できるとされている。
【０００３】
波長変換部材にガーネットを用いた場合、透光性で、かつ均質な波長変換部材の場合、光源から発光した光は、波長変換部材を透過する透過光の場合は、波長変換部材中を直線的に進み、一方、波長変換部材に吸収されて波長変換された波長変換光の場合は、全方向に等方的に発光するため、透過光と波長変換光の配光パターンは異なる。そのため、このような波長変換部材を備える発光装置から発光した光は、色が均一にならず、このような発光装置では、むらのある照明面しか得られない。この対策として、発光装置の外周部に不透明又は半透明の光拡散部材を設置することによって、照明面の色むらの緩和を図ることが行われているが、光拡散部材の使用により、光の一部を光拡散部材によってロスしてしまうことになり、光の利用効率が低下してしまうことにつながる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−１５０３３１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記問題点を解決するためになされたものであり、光源から発光した光の一部を透過し、一部を波長変換する波長変換部材において、透過光と波長変換光との配光の違いによる色むらが軽減され、照明面において、均一な色を与えることができる波長変換部材、それを用いた発光装置、及び波長変換部材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
波長変換部材を使用した発光装置において、上記のような透過光と波長変換光との配光の違いによる色むらを軽減するためには、透過光の損失をできるだけ抑えつつ、透過光を波長変換部材中で散乱させることが有効である。
【０００７】
例えば、波長変換部材を透過する光の散乱を生じさせるためには、焼結体の波長変換部材において、焼結密度を意図的に下げることで気泡を含有させ、発光装置から発光される光の色むらを低減させることが考えられるが、この場合、波長変換部材と気泡の屈折率差が大きすぎるため、波長変換部材と気泡の界面での光の反射、散乱などにより、発光装置の発光効率が低下してしまう欠点がある。
【０００８】
そこで、本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、発光装置を構成する波長変換部材として、（Ａ）ガーネット相と、（Ｂ）ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相とを含有し、（Ａ）相中に（Ｂ）相からなる微細結晶が包含されて分散した多結晶の焼結セラミックスが、波長変換部材を透過する光が、ガーネット相と、ぺロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて適度に散乱され、発光装置としての発光効率の低下を抑制しながら、発光装置より発光される光の色むらを低減することができることを知見し、本発明をなすに至った。
【０００９】
従って、本発明は、下記の波長変換部材、発光装置、及び波長変換部材の製造方法を提供する。
請求項１：
（Ａ）下記組成式（１）
（Ａ1-xＢx）3Ｃ5Ｏ12 （１）
（式中、ＡはＹ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＢはＣｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＣはＡｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素であり、ｘは０．００２≦ｘ≦０．２である。）
で示されるガーネット相と、
（Ｂ）ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相
とを含有する多結晶の焼結セラミックスであり、（Ａ）相中に（Ｂ）相からなる微細結晶が包含されて分散してなることを特徴とする波長変換部材。
請求項２：
上記ペロブスカイト相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１記載の波長変換部材。
請求項３：
上記モノクリニック相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１又は２記載の波長変換部材。
請求項４：
上記シリケート相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、ケイ素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の波長変換部材。
請求項５：
上記（Ｂ）相からなる微細結晶の平均粒径が０．１μｍ以上であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の波長変換部材。
請求項６：
焼結セラミックスの気孔率が０．１体積％以下であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の波長変換部材。
請求項７：
請求項１乃至６のいずれか１項記載の波長変換部材を用いた発光装置であり、光源からの光の一部が上記波長変換部材を透過し、かつ光源からの光の一部が上記波長変換部材にて波長変換されて発光することを特徴とする発光装置。
請求項８：
請求項１記載の波長変換部材を製造する方法であって、（Ａ）相に含まれる各元素を（Ａ）相を与える組成で含有する原料粉末と、（Ｂ）相に含まれる各元素を（Ｂ）相を与える組成で含有する原料粉末とを混合し、得られた混合粉末を成形し、得られた成形体を加熱して焼結することを特徴とする波長変換部材の製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の波長変換部材を透過した光は、波長変換部材中、ガーネット相と、ペロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて散乱するので、この波長変換部材を用いた発光装置では、光の損失が少なく、また、発光色の均一性が良好になる。即ち、このような波長変換部材を使用した発光装置では、波長変換部材を透過する光と波長変換された光との配光の均一性が、従来のものと比べて改善され、色むらの改善された照明面が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】波長変換部材中、（Ｂ）相が、（Ａ）相に包含されて分散している状態の模式図である。
【図２】実施例１で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【図３】実施例２で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【図４】実施例３で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【図５】比較例１で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明について詳細に説明する。
本発明の波長変換部材は、（Ａ）相として、ガーネット相と、（Ｂ）相としてペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相とを含有する多結晶の焼結セラミックスである。また、本発明の波長変換部材は、（Ａ）相を主相とし、（Ｂ）相で形成された微細結晶が、主相としての（Ａ）相で形成された結晶中に、包含されて分散されている。
【００１３】
これらの相の状態は、具体的には、例えば、図１に示される波長変換部材の断面模式図のように、ガーネット相（（Ａ）相）の結晶１中に、ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相（（Ｂ）相）の微細結晶２が分散して分布した構造であり、異なる２種の相が、いわゆる海島構造を形成した状態である。
【００１４】
波長変換部材をこのような相構造の多結晶の焼結セラミックスとすることで、これを、光源からの光の一部が波長変換部材を透過し、かつ光源からの光の一部が波長変換部材にて波長変換されて発光する発光装置に用いれば、波長変換部材を透過する光、また、波長変換部材により変換された光も、ガーネット相と、ぺロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて適度に散乱され、発光装置としての発光効率の低下を抑制しながら、発光装置より発光される光の色むらを低減することができる。
【００１５】
（Ａ）相と（Ｂ）相との比率（（Ｂ）相／（Ａ）相）は、０．００１〜０．２、特に０．００１〜０．１であることが好ましい。この比率が上記範囲を超えると、発光効率が低下する場合があり、上記範囲未満では、散乱による色むら改善の効果が低下する場合がある。この比率は、焼結体を製造する際の、両相を与える原料粉末の比率を調整することにより設定することができる。
【００１６】
（Ｂ）相からなる微細結晶の平均粒径は０．１μｍ以上であることが好ましく、また、１ｍｍ以下が好ましい。０．１μｍ未満では、透過光の散乱の効果が低下するおそれがあり、１ｍｍを超えると（Ｂ）相の結晶粒径が大きすぎるため、透過光の透過率の低下を招くおそれがある。
【００１７】
また、焼結セラミックスの気孔率は、０．５体積％以下、特に０．１体積％以下であることが好ましい。気孔率が上記範囲を上回ると、波長変換部材中を透過する光、更には、波長変換部材に吸収されて波長変換された光が、波長変換部材中の気孔に散乱されて、ロスしてしまうため、発光効率の低下を招いてしまうおそれがある。
【００１８】
本発明の波長変換部材では、（Ａ）相のガーネット相として、下記組成式（１）
（Ａ1-xＢx）3Ｃ5Ｏ12 （１）
（式中、ＡはＹ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＢはＣｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＣはＡｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素であり、ｘは０．００２≦ｘ≦０．２である。）
で示されるガーネット相が好適である。
【００１９】
一方、（Ｂ）相のペロブスカイト相としては、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素を含有する酸化物ペロブスカイト相、特に、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有するペロブスカイト相が好適である。このようなペロブスカイト相として具体的には、下記組成式（２）
（Ａ1-yＢy）ＣＯ3 （２）
（式中、Ａ、Ｂ及びＣは、上記と同じであり、ｙは０．００２≦ｙ≦０．９８である。）
で示されるものが挙げられる。
【００２０】
また、（Ｂ）相のモノクリニック相（単斜相）としては、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素を含有する酸化物モノクリニック相、特に、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有するモノクリニック相が好適である。このようなモノクリニック相として具体的には、下記組成式（３）
（Ａ1-zＢz）4Ｃ2Ｏ9 （３）
（式中、Ａ、Ｂ及びＣは、上記と同じであり、ｚは０．００２≦ｚ≦０．９８である。）
で示されるものが挙げられる。
【００２１】
更に、（Ｂ）相のシリケート相としては、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素を含有するシリケート相、特に、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、ケイ素と、酸素とを含有するシリケート相が好適である。
【００２２】
このような多結晶セラミックスの波長変換部材の製造は、波長変換部材内の気泡を低減でき、更に、（Ａ）相中に（Ｂ）相を均一に分散させることができる観点から、焼結法で製造することが好ましいが、その他の方法で製造してもよい。
【００２３】
焼結法で製造する場合、具体的には、まず、（Ａ）相に含まれる各元素を（Ａ）相を与える組成で含有する原料粉末として、ガーネット相又はその近傍の組成の含有比率を有するセラミックス粉末を製造する。この製造には、ガーネット相に含有される各元素の酸化物、水酸化物等の粉末を、上記所定の含有比率となるように混合し、大気雰囲気中又は真空中、９００〜１５００℃の温度で、１０分〜８時間焼成することにより、ガーネット相単相組成の原料粉末を得ることができる。
【００２４】
（Ｂ）相に含まれる各元素を（Ｂ）相を与える組成で含有する原料粉末は、ぺロブスカイト相及びモノクリニック相の場合は、ガーネット相と同様に、ぺロブスカイト相若しくはその近傍の組成の含有比率を有するセラミックス粉末、又はモノクリニック相若しくはその近傍の組成の含有比率を有するセラミックス粉末を、各々の相に含有される各元素の酸化物等の粉末を、上記所定の含有比率となるように混合し、大気雰囲気中又は真空中、９００〜１５００℃の温度で、１０分〜８時間焼成することにより、各々の相単相組成の原料粉末を得ることができる。
【００２５】
一方、シリケート相の場合、ケイ素を含む化合物、例えば、酸化ケイ素、シリコーン樹脂などの粉末を、（Ｂ）相の原料粉末とすればよい。（Ａ）相として、上記組成式（１）で示されるガーネット相を適用した場合、添加したケイ素化合物の一部又は全部は、焼結過程において、組成式（１）中、Ａ，Ｂ及びＣで表わされる元素とケイ素と酸素とからなるシリケート相を形成するものと考えられる。
【００２６】
次に、これら（Ａ）相を構成するための原料粉末と、（Ｂ）相を形成するための原料粉末とを、上述した（（Ｂ）相／（Ａ）相）の比率となるように混合し、得られた混合粉末を、プレス法、スリップキャスト法、シート成型法などによって成形し、得られた成形体を大気雰囲気中、還元雰囲気中又は真空中で、加熱焼成することにより、緻密なセラミックス焼結体である波長変換部材を得ることができる。特に、波長変換部材中の気泡を可能な限り少なくするためには、真空焼結が好ましい。
【００２７】
また、波長変換部材の密度を向上させるために、焼結温度は１７００℃以上、特に１７５０℃以上であることが好ましい。また、焼結温度は２０００℃以下であることが好ましい。焼結温度が、上記範囲を超えると、経済的に不利である。焼結時間は、通常４〜２４時間程度である。この焼結過程において、主相である（Ａ）相が形成されると共に（Ｂ）相も形成され、（Ａ）相中に（Ｂ）相を分散させて存在させることができる。
【実施例】
【００２８】
以下に実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
【００２９】
［実施例１］
純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝２．９８：５：０．０２のモル比でミキサーにて３０分混合し、５００ｇの混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、ガーネット相単相組成の原料粉末（１−１）５００ｇを得た。
【００３０】
一方、純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝２．９８：３．００：０．０２のモル比で混合し、１ｇの混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、ぺロブスカイト相単相組成の原料粉末（１−２）１ｇを得た。
【００３１】
これら原料粉末（１−１）及び（１−２）を、ミキサーにて１時間混合し、焼結用の原料粉末（１）を得た。次に、得られた原料粉末（１）を１軸プレスでプレス成形した後、１７５０℃にて真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００３２】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５５ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．１体積％であった。この波長変換部材の断面を観察したところ、気泡の少ない緻密な焼結体であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、主相はＹＡＧ相（ガーネット相）であり、それ以外にＹＡＰ相（ペロブスカイト相）が確認された。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、平均粒径が約３μｍのＹＡＰ相が、ＹＡＧ相に包含されて分散した状態でＹＡＧ相中に存在していることが確認された。図２に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００３３】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９０であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらのない発光が得られた。
【００３４】
［実施例２］
実施例１と同様の方法で、原料粉末（１−１）５００ｇを得た。一方、純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝３．９８：２．００：０．０２のモル比で混合し、１ｇの混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、モノクリニック相単相組成の原料粉末（２−２）１ｇを得た。
【００３５】
これら原料粉末（１−１）及び（２−２）を、ミキサーにて１時間混合し、焼結用の原料粉末（２）を得た。次に、得られた原料粉末（２）を１軸プレスでプレス成形した後、１７５０℃にて真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００３６】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５５ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．１体積％であった。この波長変換部材の断面を観察したところ、気泡の少ない緻密な焼結体であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、主相はＹＡＧ相（ガーネット相）であり、それ以外にＹＡＭ相（モノクリニック相）が確認された。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、平均粒径が約５μｍのＹＡＭ相が、ＹＡＧ相に包含されて分散した状態でＹＡＧ相中に存在していることが確認された。図３に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００３７】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９２であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらのない発光が得られた。
【００３８】
［実施例３］
純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝２．９９：５：０．０１のモル比でミキサーにて３０分混合し、混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、ガーネット相単相組成の原料粉末（３−１）を得た。
【００３９】
この原料粉末（３−１）に、酸化ケイ素粉末を２０００ｐｐｍとなるように添加し、ミキサーにて１時間混合し、焼結用の原料粉末（３）１００ｇを得た。次に、得られた原料粉末（３）を１軸プレスでプレス成形した後、１７８０℃で真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００４０】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５４ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．２体積％であった。この波長変換部材の断面を観察したところ、気泡の少ない緻密な焼結体であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、主相はＹＡＧ相（ガーネット相）であり、それ以外にシリケート相が確認された。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、平均粒径が約５μｍのシリケート相が、ＹＡＧ相に包含されて分散した状態でＹＡＧ相中に存在していることが確認された。図４に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００４１】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９２であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらのない発光が得られた。
【００４２】
［比較例１］
実施例１と同様の方法で、原料粉末（１−１）５００ｇを得た。次に、得られた原料粉末（２）を１軸プレスでプレス成形した後、１７５０℃にて真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００４３】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５５ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．１体積％であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、ガーネット相であった。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、ガーネット相以外の相は観察されなかった。図５に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００４４】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９０であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらがある発光しか得られなかった。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光源から発光した光の一部を透過し、一部を波長変換する波長変換部材、それを用いた発光装置、及び波長変換部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオードは、現在利用可能な光源の中で最も効率的な光源の一つである。近年、青色発光ＬＥＤと蛍光体を組み合わせた白色ＬＥＤについての開発が盛んに行われている。例えば、特開２００７−１５０３３１号公報（特許文献１）では、ガーネット等を含む波長変換部材として、発光素子より放出される光を波長変換する透光性で、かつ均質な波長変換部材と、この波長変換部材を備える発光装置について示されている。そして、その波長変換部材が、従来の蛍光体とそれを分散させる樹脂とを組み合わせた波長変換層と比較して、高い耐熱性と高い機械的強度とが期待でき、発光素子の出力が大きくなるに従い増大する発熱に対して、高い耐久性が期待できるとされている。
【０００３】
波長変換部材にガーネットを用いた場合、透光性で、かつ均質な波長変換部材の場合、光源から発光した光は、波長変換部材を透過する透過光の場合は、波長変換部材中を直線的に進み、一方、波長変換部材に吸収されて波長変換された波長変換光の場合は、全方向に等方的に発光するため、透過光と波長変換光の配光パターンは異なる。そのため、このような波長変換部材を備える発光装置から発光した光は、色が均一にならず、このような発光装置では、むらのある照明面しか得られない。この対策として、発光装置の外周部に不透明又は半透明の光拡散部材を設置することによって、照明面の色むらの緩和を図ることが行われているが、光拡散部材の使用により、光の一部を光拡散部材によってロスしてしまうことになり、光の利用効率が低下してしまうことにつながる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−１５０３３１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記問題点を解決するためになされたものであり、光源から発光した光の一部を透過し、一部を波長変換する波長変換部材において、透過光と波長変換光との配光の違いによる色むらが軽減され、照明面において、均一な色を与えることができる波長変換部材、それを用いた発光装置、及び波長変換部材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
波長変換部材を使用した発光装置において、上記のような透過光と波長変換光との配光の違いによる色むらを軽減するためには、透過光の損失をできるだけ抑えつつ、透過光を波長変換部材中で散乱させることが有効である。
【０００７】
例えば、波長変換部材を透過する光の散乱を生じさせるためには、焼結体の波長変換部材において、焼結密度を意図的に下げることで気泡を含有させ、発光装置から発光される光の色むらを低減させることが考えられるが、この場合、波長変換部材と気泡の屈折率差が大きすぎるため、波長変換部材と気泡の界面での光の反射、散乱などにより、発光装置の発光効率が低下してしまう欠点がある。
【０００８】
そこで、本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、発光装置を構成する波長変換部材として、（Ａ）ガーネット相と、（Ｂ）ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相とを含有し、（Ａ）相中に（Ｂ）相からなる微細結晶が包含されて分散した多結晶の焼結セラミックスが、波長変換部材を透過する光が、ガーネット相と、ぺロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて適度に散乱され、発光装置としての発光効率の低下を抑制しながら、発光装置より発光される光の色むらを低減することができることを知見し、本発明をなすに至った。
【０００９】
従って、本発明は、下記の波長変換部材、発光装置、及び波長変換部材の製造方法を提供する。
請求項１：
（Ａ）下記組成式（１）
（Ａ1-xＢx）3Ｃ5Ｏ12 （１）
（式中、ＡはＹ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＢはＣｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＣはＡｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素であり、ｘは０．００２≦ｘ≦０．２である。）
で示されるガーネット相と、
（Ｂ）ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相
とを含有する多結晶の焼結セラミックスであり、（Ａ）相中に（Ｂ）相からなる微細結晶が包含されて分散してなることを特徴とする波長変換部材。
請求項２：
上記ペロブスカイト相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１記載の波長変換部材。
請求項３：
上記モノクリニック相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１又は２記載の波長変換部材。
請求項４：
上記シリケート相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、ケイ素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の波長変換部材。
請求項５：
上記（Ｂ）相からなる微細結晶の平均粒径が０．１μｍ以上であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の波長変換部材。
請求項６：
焼結セラミックスの気孔率が０．１体積％以下であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の波長変換部材。
請求項７：
請求項１乃至６のいずれか１項記載の波長変換部材を用いた発光装置であり、光源からの光の一部が上記波長変換部材を透過し、かつ光源からの光の一部が上記波長変換部材にて波長変換されて発光することを特徴とする発光装置。
請求項８：
請求項１記載の波長変換部材を製造する方法であって、（Ａ）相に含まれる各元素を（Ａ）相を与える組成で含有する原料粉末と、（Ｂ）相に含まれる各元素を（Ｂ）相を与える組成で含有する原料粉末とを混合し、得られた混合粉末を成形し、得られた成形体を加熱して焼結することを特徴とする波長変換部材の製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の波長変換部材を透過した光は、波長変換部材中、ガーネット相と、ペロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて散乱するので、この波長変換部材を用いた発光装置では、光の損失が少なく、また、発光色の均一性が良好になる。即ち、このような波長変換部材を使用した発光装置では、波長変換部材を透過する光と波長変換された光との配光の均一性が、従来のものと比べて改善され、色むらの改善された照明面が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】波長変換部材中、（Ｂ）相が、（Ａ）相に包含されて分散している状態の模式図である。
【図２】実施例１で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【図３】実施例２で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【図４】実施例３で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【図５】比較例１で得られた波長変換部材の電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明について詳細に説明する。
本発明の波長変換部材は、（Ａ）相として、ガーネット相と、（Ｂ）相としてペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相とを含有する多結晶の焼結セラミックスである。また、本発明の波長変換部材は、（Ａ）相を主相とし、（Ｂ）相で形成された微細結晶が、主相としての（Ａ）相で形成された結晶中に、包含されて分散されている。
【００１３】
これらの相の状態は、具体的には、例えば、図１に示される波長変換部材の断面模式図のように、ガーネット相（（Ａ）相）の結晶１中に、ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相（（Ｂ）相）の微細結晶２が分散して分布した構造であり、異なる２種の相が、いわゆる海島構造を形成した状態である。
【００１４】
波長変換部材をこのような相構造の多結晶の焼結セラミックスとすることで、これを、光源からの光の一部が波長変換部材を透過し、かつ光源からの光の一部が波長変換部材にて波長変換されて発光する発光装置に用いれば、波長変換部材を透過する光、また、波長変換部材により変換された光も、ガーネット相と、ぺロブスカイト相、モノクリニック相又はシリケート相との界面にて適度に散乱され、発光装置としての発光効率の低下を抑制しながら、発光装置より発光される光の色むらを低減することができる。
【００１５】
（Ａ）相と（Ｂ）相との比率（（Ｂ）相／（Ａ）相）は、０．００１〜０．２、特に０．００１〜０．１であることが好ましい。この比率が上記範囲を超えると、発光効率が低下する場合があり、上記範囲未満では、散乱による色むら改善の効果が低下する場合がある。この比率は、焼結体を製造する際の、両相を与える原料粉末の比率を調整することにより設定することができる。
【００１６】
（Ｂ）相からなる微細結晶の平均粒径は０．１μｍ以上であることが好ましく、また、１ｍｍ以下が好ましい。０．１μｍ未満では、透過光の散乱の効果が低下するおそれがあり、１ｍｍを超えると（Ｂ）相の結晶粒径が大きすぎるため、透過光の透過率の低下を招くおそれがある。
【００１７】
また、焼結セラミックスの気孔率は、０．５体積％以下、特に０．１体積％以下であることが好ましい。気孔率が上記範囲を上回ると、波長変換部材中を透過する光、更には、波長変換部材に吸収されて波長変換された光が、波長変換部材中の気孔に散乱されて、ロスしてしまうため、発光効率の低下を招いてしまうおそれがある。
【００１８】
本発明の波長変換部材では、（Ａ）相のガーネット相として、下記組成式（１）
（Ａ1-xＢx）3Ｃ5Ｏ12 （１）
（式中、ＡはＹ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＢはＣｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＣはＡｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素であり、ｘは０．００２≦ｘ≦０．２である。）
で示されるガーネット相が好適である。
【００１９】
一方、（Ｂ）相のペロブスカイト相としては、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素を含有する酸化物ペロブスカイト相、特に、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有するペロブスカイト相が好適である。このようなペロブスカイト相として具体的には、下記組成式（２）
（Ａ1-yＢy）ＣＯ3 （２）
（式中、Ａ、Ｂ及びＣは、上記と同じであり、ｙは０．００２≦ｙ≦０．９８である。）
で示されるものが挙げられる。
【００２０】
また、（Ｂ）相のモノクリニック相（単斜相）としては、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素を含有する酸化物モノクリニック相、特に、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有するモノクリニック相が好適である。このようなモノクリニック相として具体的には、下記組成式（３）
（Ａ1-zＢz）4Ｃ2Ｏ9 （３）
（式中、Ａ、Ｂ及びＣは、上記と同じであり、ｚは０．００２≦ｚ≦０．９８である。）
で示されるものが挙げられる。
【００２１】
更に、（Ｂ）相のシリケート相としては、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素を含有するシリケート相、特に、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、ケイ素と、酸素とを含有するシリケート相が好適である。
【００２２】
このような多結晶セラミックスの波長変換部材の製造は、波長変換部材内の気泡を低減でき、更に、（Ａ）相中に（Ｂ）相を均一に分散させることができる観点から、焼結法で製造することが好ましいが、その他の方法で製造してもよい。
【００２３】
焼結法で製造する場合、具体的には、まず、（Ａ）相に含まれる各元素を（Ａ）相を与える組成で含有する原料粉末として、ガーネット相又はその近傍の組成の含有比率を有するセラミックス粉末を製造する。この製造には、ガーネット相に含有される各元素の酸化物、水酸化物等の粉末を、上記所定の含有比率となるように混合し、大気雰囲気中又は真空中、９００〜１５００℃の温度で、１０分〜８時間焼成することにより、ガーネット相単相組成の原料粉末を得ることができる。
【００２４】
（Ｂ）相に含まれる各元素を（Ｂ）相を与える組成で含有する原料粉末は、ぺロブスカイト相及びモノクリニック相の場合は、ガーネット相と同様に、ぺロブスカイト相若しくはその近傍の組成の含有比率を有するセラミックス粉末、又はモノクリニック相若しくはその近傍の組成の含有比率を有するセラミックス粉末を、各々の相に含有される各元素の酸化物等の粉末を、上記所定の含有比率となるように混合し、大気雰囲気中又は真空中、９００〜１５００℃の温度で、１０分〜８時間焼成することにより、各々の相単相組成の原料粉末を得ることができる。
【００２５】
一方、シリケート相の場合、ケイ素を含む化合物、例えば、酸化ケイ素、シリコーン樹脂などの粉末を、（Ｂ）相の原料粉末とすればよい。（Ａ）相として、上記組成式（１）で示されるガーネット相を適用した場合、添加したケイ素化合物の一部又は全部は、焼結過程において、組成式（１）中、Ａ，Ｂ及びＣで表わされる元素とケイ素と酸素とからなるシリケート相を形成するものと考えられる。
【００２６】
次に、これら（Ａ）相を構成するための原料粉末と、（Ｂ）相を形成するための原料粉末とを、上述した（（Ｂ）相／（Ａ）相）の比率となるように混合し、得られた混合粉末を、プレス法、スリップキャスト法、シート成型法などによって成形し、得られた成形体を大気雰囲気中、還元雰囲気中又は真空中で、加熱焼成することにより、緻密なセラミックス焼結体である波長変換部材を得ることができる。特に、波長変換部材中の気泡を可能な限り少なくするためには、真空焼結が好ましい。
【００２７】
また、波長変換部材の密度を向上させるために、焼結温度は１７００℃以上、特に１７５０℃以上であることが好ましい。また、焼結温度は２０００℃以下であることが好ましい。焼結温度が、上記範囲を超えると、経済的に不利である。焼結時間は、通常４〜２４時間程度である。この焼結過程において、主相である（Ａ）相が形成されると共に（Ｂ）相も形成され、（Ａ）相中に（Ｂ）相を分散させて存在させることができる。
【実施例】
【００２８】
以下に実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
【００２９】
［実施例１］
純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝２．９８：５：０．０２のモル比でミキサーにて３０分混合し、５００ｇの混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、ガーネット相単相組成の原料粉末（１−１）５００ｇを得た。
【００３０】
一方、純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝２．９８：３．００：０．０２のモル比で混合し、１ｇの混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、ぺロブスカイト相単相組成の原料粉末（１−２）１ｇを得た。
【００３１】
これら原料粉末（１−１）及び（１−２）を、ミキサーにて１時間混合し、焼結用の原料粉末（１）を得た。次に、得られた原料粉末（１）を１軸プレスでプレス成形した後、１７５０℃にて真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００３２】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５５ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．１体積％であった。この波長変換部材の断面を観察したところ、気泡の少ない緻密な焼結体であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、主相はＹＡＧ相（ガーネット相）であり、それ以外にＹＡＰ相（ペロブスカイト相）が確認された。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、平均粒径が約３μｍのＹＡＰ相が、ＹＡＧ相に包含されて分散した状態でＹＡＧ相中に存在していることが確認された。図２に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００３３】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９０であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらのない発光が得られた。
【００３４】
［実施例２］
実施例１と同様の方法で、原料粉末（１−１）５００ｇを得た。一方、純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝３．９８：２．００：０．０２のモル比で混合し、１ｇの混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、モノクリニック相単相組成の原料粉末（２−２）１ｇを得た。
【００３５】
これら原料粉末（１−１）及び（２−２）を、ミキサーにて１時間混合し、焼結用の原料粉末（２）を得た。次に、得られた原料粉末（２）を１軸プレスでプレス成形した後、１７５０℃にて真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００３６】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５５ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．１体積％であった。この波長変換部材の断面を観察したところ、気泡の少ない緻密な焼結体であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、主相はＹＡＧ相（ガーネット相）であり、それ以外にＹＡＭ相（モノクリニック相）が確認された。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、平均粒径が約５μｍのＹＡＭ相が、ＹＡＧ相に包含されて分散した状態でＹＡＧ相中に存在していることが確認された。図３に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００３７】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９２であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらのない発光が得られた。
【００３８】
［実施例３］
純度９９．９％、平均粒径１．０μｍの酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、純度９９．０％、平均粒径０．５μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）粉末と、純度９９．９％、平均粒径０．２μｍの酸化セリウム（ＣｅＯ2）粉末とを、各々Ｙ：Ａｌ：Ｃｅ＝２．９９：５：０．０１のモル比でミキサーにて３０分混合し、混合粉末を得た。次に、この混合粉末を、大気雰囲気中、１４００℃で４時間焼成し、ガーネット相単相組成の原料粉末（３−１）を得た。
【００３９】
この原料粉末（３−１）に、酸化ケイ素粉末を２０００ｐｐｍとなるように添加し、ミキサーにて１時間混合し、焼結用の原料粉末（３）１００ｇを得た。次に、得られた原料粉末（３）を１軸プレスでプレス成形した後、１７８０℃で真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００４０】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５４ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．２体積％であった。この波長変換部材の断面を観察したところ、気泡の少ない緻密な焼結体であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、主相はＹＡＧ相（ガーネット相）であり、それ以外にシリケート相が確認された。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、平均粒径が約５μｍのシリケート相が、ＹＡＧ相に包含されて分散した状態でＹＡＧ相中に存在していることが確認された。図４に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００４１】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９２であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらのない発光が得られた。
【００４２】
［比較例１］
実施例１と同様の方法で、原料粉末（１−１）５００ｇを得た。次に、得られた原料粉末（２）を１軸プレスでプレス成形した後、１７５０℃にて真空焼結することで、緻密な焼結体を得た。得られた焼結体から縦１．５ｍｍ、横２．０ｍｍ、厚さ２００μｍの薄板状の焼結体を切り出して、波長変換部材とした。
【００４３】
この波長変換部材の焼結密度を測定したところ４．５５ｇ／ｃｍ3で、気孔率は０．１体積％であった。また、この波長変換部材をＸＲＤで定性分析したところ、ガーネット相であった。更に、この波長変換部材の組織を電子顕微鏡で観察し、ＥＰＭＡで分析したところ、ガーネット相以外の相は観察されなかった。図５に電子顕微鏡像及びＥＰＭＡ像を示す。
【００４４】
得られた波長変換部材を４７０ｎｍの光で励起したところ、波長変換部材の内部量子効率は０．９０であった。また、この波長変換部材に４７０ｎｍの点光源を照射したところ、光源の照射面と反対側の面で、色むらがある発光しか得られなかった。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）下記組成式（１）
（Ａ1-xＢx）3Ｃ5Ｏ12 （１）
（式中、ＡはＹ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＢはＣｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＣはＡｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素であり、ｘは０．００２≦ｘ≦０．２である。）
で示されるガーネット相と、
（Ｂ）ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相
とを含有する多結晶の焼結セラミックスであり、（Ａ）相中に（Ｂ）相からなる微細結晶が包含されて分散してなることを特徴とする波長変換部材。
【請求項２】
上記ペロブスカイト相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１記載の波長変換部材。
【請求項３】
上記モノクリニック相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１又は２記載の波長変換部材。
【請求項４】
上記シリケート相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、ケイ素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の波長変換部材。
【請求項５】
上記（Ｂ）相からなる微細結晶の平均粒径が０．１μｍ以上であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の波長変換部材。
【請求項６】
焼結セラミックスの気孔率が０．１体積％以下であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の波長変換部材。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれか１項記載の波長変換部材を用いた発光装置であり、光源からの光の一部が上記波長変換部材を透過し、かつ光源からの光の一部が上記波長変換部材にて波長変換されて発光することを特徴とする発光装置。
【請求項８】
請求項１記載の波長変換部材を製造する方法であって、（Ａ）相に含まれる各元素を（Ａ）相を与える組成で含有する原料粉末と、（Ｂ）相に含まれる各元素を（Ｂ）相を与える組成で含有する原料粉末とを混合し、得られた混合粉末を成形し、得られた成形体を加熱して焼結することを特徴とする波長変換部材の製造方法。
【請求項１】
（Ａ）下記組成式（１）
（Ａ1-xＢx）3Ｃ5Ｏ12 （１）
（式中、ＡはＹ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＢはＣｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素、ＣはＡｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素であり、ｘは０．００２≦ｘ≦０．２である。）
で示されるガーネット相と、
（Ｂ）ペロブスカイト相、モノクリニック相及びシリケート相から選ばれる１種類以上の相
とを含有する多結晶の焼結セラミックスであり、（Ａ）相中に（Ｂ）相からなる微細結晶が包含されて分散してなることを特徴とする波長変換部材。
【請求項２】
上記ペロブスカイト相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１記載の波長変換部材。
【請求項３】
上記モノクリニック相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１又は２記載の波長変換部材。
【請求項４】
上記シリケート相が、Ｙ，Ｇｄ及びＬｕから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ｃｅ，Ｎｄ及びＴｂから選ばれる１種類以上の希土類元素と、Ａｌ及びＧａから選ばれる１種類以上の元素と、ケイ素と、酸素とを含有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の波長変換部材。
【請求項５】
上記（Ｂ）相からなる微細結晶の平均粒径が０．１μｍ以上であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の波長変換部材。
【請求項６】
焼結セラミックスの気孔率が０．１体積％以下であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の波長変換部材。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれか１項記載の波長変換部材を用いた発光装置であり、光源からの光の一部が上記波長変換部材を透過し、かつ光源からの光の一部が上記波長変換部材にて波長変換されて発光することを特徴とする発光装置。
【請求項８】
請求項１記載の波長変換部材を製造する方法であって、（Ａ）相に含まれる各元素を（Ａ）相を与える組成で含有する原料粉末と、（Ｂ）相に含まれる各元素を（Ｂ）相を与える組成で含有する原料粉末とを混合し、得られた混合粉末を成形し、得られた成形体を加熱して焼結することを特徴とする波長変換部材の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２０１１−２５６３７１（Ｐ２０１１−２５６３７１Ａ）
【公開日】平成２３年１２月２２日（２０１１．１２．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−９９４５２（Ｐ２０１１−９９４５２）
【出願日】平成２３年４月２７日（２０１１．４．２７）
【出願人】（０００００２０６０）信越化学工業株式会社 (3,361)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年１２月２２日（２０１１．１２．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年４月２７日（２０１１．４．２７）
【出願人】（０００００２０６０）信越化学工業株式会社 (3,361)
【Ｆターム（参考）】
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