ＮｄＦｅＢ系焼結磁石の製造方法
【課題】NdFeB磁石の生産コストを削減し、生産効率を向上させることができるNdFeB磁石製造用モールドを提供する。
【解決手段】モールド材料としてFe-Ni合金（Fe若しくはNiの純金属、Fe合金、又はNi合金を含む）を使用し、モールド内面に焼き付き防止コーティングを施す。Fe-Ni合金を用いたモールドは、安価であり、加工が容易であるうえ、繰り返し使用しても脆化しないため、NdFeB磁石の生産コストの削減と生産効率の向上に寄与する。また、Fe-Ni合金は従来のモールド材料よりも焼結体が焼き付き易いため、焼き付き防止コーティングによりそれを防止する。
【解決手段】モールド材料としてFe-Ni合金（Fe若しくはNiの純金属、Fe合金、又はNi合金を含む）を使用し、モールド内面に焼き付き防止コーティングを施す。Fe-Ni合金を用いたモールドは、安価であり、加工が容易であるうえ、繰り返し使用しても脆化しないため、NdFeB磁石の生産コストの削減と生産効率の向上に寄与する。また、Fe-Ni合金は従来のモールド材料よりも焼結体が焼き付き易いため、焼き付き防止コーティングによりそれを防止する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、NdFeB系焼結磁石の製造方法に関り、特に、NdFeB系焼結磁石用合金粉末（以下これを合金粉末という）を、製品の形状と寸法に対応して設計された容器（以下これをモールドという）に充填し、この合金粉末に磁界を印加して粉末の結晶方向をそろえ、合金粉末を入れたまま容器ごと加熱、焼結して所望の形状のNdFeB系焼結磁石を得る方法に関るものである。以下この方法をプレスなし工程と呼ぶ。
【背景技術】
【０００２】
従来のプレスなし工程では、平均粒度2〜5μmの合金粉末を、充填密度が2.7g/cm3〜3.5g/cm3になるようにモールドに充填し、モールド上面に蓋を載置して、粉末に磁界を印加して配向し、その後焼結して焼結体をモールドから取出して、時効処理するものであった。その内容は特許文献１に示されている。ここで前記平均粒度は、特許文献１には明記されていないが、この文献の出願時に広く用いられていたFisher法により測定されたものと考えられる。
【０００３】
【特許文献１】特開平7-153612号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明者はプレスなし工程の技術を実施する過程で、この技術の重大な問題に気づいた。それは、合金粉末と反応しない未発応性金属の好ましい例として挙げられているMo、W、Ta、Pt、Crはいずれも、(i)高価、(ii)加工が困難、(iii)1回の昇温で脆化する、のいずれか1つまたは2つ以上の重大な欠点を持っていることである。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、安価で加工が容易であり、昇温により脆化し難い、NdFeB磁石製造用モールドを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者はモールド材料としてステンレスやパーマロイなどのFe-Ni合金を使用することを提案する。Fe-Ni合金は、特許文献１にはモールド材料の候補として載げられていない。NdFeB焼結磁石の量産において合金粉末をプレスして圧粉体を作り、圧粉体を金属板に載せたり、金属製の箱に入れて焼結するとき、これらの金属にステンレスなどのFe-Ni合金を使用すると、圧粉体がこれらのFe-Ni合金と反応したり、強く溶着するうえに、焼結工程において大きく変形することが知られている。このためFe-Ni合金は未反応性金属とは言えないので、特許文献１にはモールド材料の候補として載げられていなかった。本発明者は、モールド材料として、上述した未反応性金属は、プレスなし工程を実施する上で重大な欠陥を持っているので、安価で、加工しやすく、脆化が起こらず、組成によって種々の性質の磁性を示すFe-Ni合金を使用することを提案する。そしてFe-Ni合金の欠点である合金粉末との反応性についてはコーティングによって問題を解決することを提案する。
【０００７】
即ち本発明の第１の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、製品の形状と寸法に対応する内部空間（以下、これをセルという）を有するモールドのセルにNdFeB系磁石用合金粉末を充填し、この合金粉末に磁界を印加して配向し、その後この合金粉末をモールドごと加熱して、所望の形状と寸法を持つ焼結体を得るNdFeB系焼結磁石の製造に用いられるモールドであって、その材料が純Fe、Fe合金、純Ni、Ni合金、又はFe-Ni合金であり、内面に焼き付き防止コーティングが施されていることを特徴とする。
【０００８】
本発明の第２の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、前記セルが平面又は曲面板状であり、該平面又は曲面に面する部分のモールドの材料の飽和磁化が1.5T以下であることを特徴とする
【０００９】
本発明の第３の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、前記セルが細長い棒状であり、その長手両端部のモールドの材料が強磁性体であることを特徴とする。
【００１０】
本発明の第４の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、第２又は第３の態様において、モールド内にセルが複数設けられていることを特徴とする。
【００１１】
本発明の第５の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、第１〜第４の態様において、モールドの外枠が強磁性体から成ることを特徴とする。このNdFeB系焼結磁石製造用モールドでは、セル内に合金粉末を詰めて配向させることにより合金粉末が形成する磁界は、モールドの外枠を通って環流する磁路を形成する。
【発明の実施の形態及び効果】
【００１２】
上述の１〜５の態様において、Fe-Ni合金とはステンレス、パーマロイ、けい素鋼、ニクロム等を含むあらゆる組成の、FeとNiの片方あるいは両方を含む合金を指す。ステンレスには非磁性ステンレス、磁性ステンレスおよび2相ステンレスがある。FeおよびNiの純金属も本発明のFe-Ni合金に含まれる。これらは磁気的性質が大きく異なる。これらの磁気的性質によって、第２、第３、又は第５の態様として記載した、モールドの各部位に適した組成の合金を選択することにより、最適のモールドが構成される。
【００１３】
Fe-Ni合金を用いたモールドは、安価であり、加工が容易であるうえ、繰り返し使用しても脆化しない、という利点を有する。そのため、このようなモールドを用いてNdFeB磁石を製造することにより、コストを削減し、生産効率を向上させることができる。
【００１４】
しかし、単にモールドの材料をFe-Ni合金にしただけでは、焼結時に焼結体とFe-Ni合金が溶着してしまう。そこで、本発明ではこの溶着を防ぐために、更にモールド内面にコーティングを施す。コーティングの材料には各種セラミックやMo、Taなどの高融点金属などを用いることができる。コーティング法としてはCVD法やイオンプレーティング法などの強固でち密な薄膜を形成する方法、プラズマ溶射等によって比較的厚い膜を形成する方法がある。本発明者が最も推奨する方法は特開2004-359873号公報あるいは特開平05-302176号公報に記載のインパクトメディアを使う方法によって、モールド内面にセラミックや高融点金属の粉末と樹脂によって構成された膜を形成する方法である。上述のCVDやイオンプレーティング法による薄膜やプラズマ溶射法による厚膜は多数回の焼結サイクルに耐えることを前提として使用するが、インパクトメディアを使う方法では1回の焼結サイクルのたびに新しい膜形成を行う（消耗型コーティング）。これらのコーティング、とりわけ上述の消耗型コーティングをモールド内面に形成することにより、これまで合金粉末と反応性を持つため使用できないと考えられていたFe-Ni合金が、プレスなし工程のモールド材料として工業的に使用できるようになった。
【００１５】
仮に、平面又は曲面板状のセルを持つモールドにおいて、板面に平行な部分のモールドの材料に飽和磁化が高い強磁性体を用いた場合には、合金粉末を配向させるためのパルス磁界を印加した時、モールド内の合金粉末が平板の外周部に押しつけられ、中央部に空洞や低密度領域をもつ焼結体ができてしまう。第２の態様のNdFeB磁石製造方法において、この部分に飽和磁化が1.5T以下の強磁性体を用いることにより、中央部に空洞や低密度領域のない、平面又は曲面板状の磁石を作製することができる。
【００１６】
第３の態様は磁化方向が軸方向である棒状磁石に関するものであり、モールドの両端部を構成する部分の材料を強磁性体とすることにより断面形状が一定で、欠陥のない棒状磁石を作製することができる。棒の断面として、円、リング状の他に異形断面を持つものも含む。これらの棒状磁石はスライスして薄い板状磁石に加工されて使用に供される。
【００１７】
第４の態様のモールドにより、それぞれ平面又は曲面板状の磁石、及び棒状磁石を能率よく生産することができる。
【００１８】
第５の態様のモールドおいては、外枠を強磁性体で構成することにより、磁界配向後の合金粉末の配向が磁気回路として固定され安定化される。これにより、磁界配向後モールドの取扱い中にモールドに多少の衝撃力が加わっても、配向の乱れが起こらないので、生産の高速化、安定化が可能になる。
【００１９】
第２、第３及び第５の態様のNdFeB焼結磁石用モールドでは、モールドの材料に強磁性体を用いる。従来、プレスなし工程で用いることができるとされていたMo、W、Ta、Pt、Crには強磁性体はないのに対して、Fe-Ni合金はFeとNiに比率を調整することにより強磁性体とすることができる。従って、本発明によって初めて、モールドに強磁性体を用いることによる上述の効果を得ることができるようになった。
【００２０】
本発明によって安価で高精度のモールドが使えるようになったので、NdFeB焼結磁石の生産方法として、プレスなし工程が工業的に使えるようになった。またプレスなし工程において、モールドの部位に応じて磁気的性質の違うFe-Ni合金を選択することにより、欠陥のないNdFeB焼結磁石が安定に生産できるようになった。
【実施例１】
【００２１】
重量比で31.5％Nd-1％B-0.2％Al-0.1％Cu-残部Feの組成のストリップキャスト合金を水素解砕した後ジェットミルにより、レーザー法で測定した、粒度分布の中央値D50が2.9μmの粉末を作製した。この粉末にカプロン酸メチルを0.5％添加して、回転羽根式混合器で羽根の回転速度500rpmで5分間撹拌混合した。
78％Niパーマロイにより、図１に示すような、外枠１２の中に仕切り板１１を多数差し込み、蓋及び底板（図示せず）を設けた、平板状磁石多数個取りモールド１３及び瓦状磁石多数個取りモールド１４を作製した。モールドは外枠も底も蓋も、仕切り板も全て同じ材質で作製した。平板状磁石多数個取りモールド１３の寸法は、外枠の外周は縦60mm、横50mm、高さ40mm、外枠の内周は縦48mm、横28mm、深さ34mm、蓋及び底の厚さは3mm、しきり板の厚さは0.5mm、キャビティーの幅は両端部が4mm、両端部以外が3mmである。また、瓦状磁石多数個取りモールド１４の寸法は、外枠の外周は縦60mm、横44mm、高さ40mm、キャビティーの幅は両端部を除いて3mmであり、それ以外は平板状磁石多数個取りモールド１３と同じである。
これらのモールドの内側の壁に、特開2004-359873号に記載の方法によってBN粉末と50℃の融点を持つろうの混合物の膜を形成した。コーティングはこのろうが融ける50℃より上の60〜80℃で行って、コーティング後室温に冷して膜を形成した。
次に、これらのモールドに上述の合金粉末を充填密度3.6g/cm3になるまで充填した。その後モールドに蓋をして、パルス磁界を印加して合金粉末を配向した。磁界印加方向は両方のモールドについて、外枠の一番長い辺の方向に平行な方向とした。磁界はピーク値6Tで3回印加し、1回目は方向が反転しながら減衰してゆく交流減衰磁界、2回目も同じ交流減衰磁界、そして最後に1方向に1つのピークを持つ直流磁界とした。磁界配向後、真空中で975℃で2時間焼結した。粉末は粉砕後焼結炉に入るまで全てAr雰囲気で取扱った。焼結後の焼結体を図１にモールドとともに示す。
この図に見るように、NdFeB焼結磁石として最もよく使われる平板状および瓦状のNdFeB焼結磁石が全く欠陥もなく作製できた。焼結体の密度は平均7.53g/cm3で、プレス法によって作られる焼結磁石と変らない。
図１の両方のモールドについて、上述したモールド内面の全面コーティング、合金粉末の充填、磁界配向及び焼結から成るサイクルを30回繰返し実験したが、モールドの損傷は見られなかった。比較のために、図１の平板用のモールドについて、上述のコーティングを施したモールドの外枠に、コーティングを施していないパーマロイ製仕切り板を取付けて、やはり上述のプレスなし工程によりNdFeB焼結磁石を作製する実験を行った。その結果、1回の焼結により仕切り板と焼結体の溶着が起こり、仕切り板も焼結体も変形してしまったため、仕切り板の再使用は不可能であった。パーマロイ製に変えて、非磁性のステンレス板により仕切り板を作製して無コーティングで上述した実験と同じ実験を行ったが、やはり仕切り板と焼結体の溶着が起こり、仕切り板の再使用は不可能であった。
【実施例２】
【００２２】
図２に示す非磁性ステンレスSUS304製の深絞りモールドにより、プレスなし工程によるNdFeB焼結磁石作製の実験を行った。モールドの寸法は、キャビティーの深さは47.7mm、断面は縦7mm、横33mm、モールドの肉厚は全て約0.3mmである。磁界印加方向は直方体形キャビティーの一番短い辺の方向と平行な方向とした。合金粉末および試料作製条件は実施例１と同じとした。モールド内面のコーティングも実施例１と同じである。その結果、図２に見られるように全く欠陥のない焼結磁石が作製でき、モールドには変形もなく、内面の損傷もなかった。このモールドについても内面のコーティングを行い、上述の条件と同じ条件でプレスなし工程によるNdFeB焼結磁石の作製を繰返し行った。その結果、30回同じサイクルを繰返しても、モールドの損傷は見られなかった。しかしモールドにコーティングを施さない場合には、1回のサイクルでモールドは再使用不能になった。図２に示す直方体焼結磁石を800℃で1時間加熱後急冷して、つぎに500℃で加熱した後、外周刃切断機と平面研削盤により、5mm角の断面を持ち、4mmの高さで、高さ方向が磁界配向方向に平行な直方体試料を切出して磁化測定を行った。その結果は次の通りである。
Br＝14.2kG
HcJ＝14.4kOe
(BH)max=47.8MGOe
この実施例でも、加工が容易なステンレスによりモールドを作製して、プレスなし工程により欠陥のない高特性NdFeB焼結磁石が安価に生産できることが実証された。
【実施例３】
【００２３】
実施例1と同じ合金粉末を使用して、図３に示す4種類の、材料の異なるモールドにより、充填密度を3.53g/cm3、3.6g/cm3、3.7g/cm3として、実施例１と同じ条件で磁界配向、焼結を行って焼結磁石を作製した。モールド寸法は、外径は26.4mm、キャビティーの直径は23mm、深さは4mm、蓋及び底板の厚さは2.4mmである。磁界配向方向は円板状キャビティーの板面に垂直な方向である。その結果、図３に示すように、モールド材料が鉄の場合には、充填密度が高くても、円板中央部に大きい空洞ができた。磁性ステンレスの場合は、充填密度が低いときに空洞ができたが、充填密度が3.6g/cm3では欠陥のない試料が作製できた。パーマロイと非磁性ステンレスの場合には充填密度が3.55g/cm3でも欠陥のない円板磁石が作製できた。このことから板状磁石を作製するときには、モールドの材質はその飽和磁化が低い方が良いことが分った。
【実施例４】
【００２４】
ここまでの実施例で使用した2種類のモールド（平板状および瓦状）と同じ形状であって、外枠の材料がパーマロイであるモールドと、非磁性ステンレスであるモールドをそれぞれ作製し、これらのモールドに実施例１の合金粉末を充填密度3.6g/cm3に充填して、実施例１と同じ条件で磁界配向した。
外枠が非磁性ステンレスのモールドの場合には、2つのモールドを近づけると強く引き合って衝突した。このモールドでは内部の合金粉末が着磁されているので、充填された粉末全体が強い磁石になっていて引き合ったり、反撥しあったりすることが分った。このようなモールド同士の強い相互作用はこのプレスなし工程を量産で実施するとき、自動化ラインで種々の障害になるので好ましくない。また、モールド内で配向された合金粉末の配向の乱れの原因にもなるので、磁気特性の安定性の面からも好ましくない。一方パーマロイ製モールドの場合には、配向後のモールド同士の相互作用は弱いことを確認した。
モールド内で配向された合金粉末から出る磁束が外枠の磁気回路を通って閉磁路を作っているので、モールド外に磁束の漏れが少ないものと考えられる。このように、プレスなし工程の量産性の観点から着磁された合金粉末からの磁束がモールド内の磁路を通って閉じるように、モールドの材質を選択することが重要であることが確認された。この観点から、モールドの合金粉末と直接接する部分は非磁性材料であってもよいが、その外側に磁性材料を配置して、着磁された合金粉末からの磁束をモールド外に漏洩させないようにすることが、磁石の安定生産に有効な方法であることを確認した。
【実施例５】
【００２５】
実施例１と同じ合金粉末を使用して、図４に示す4種類の材料の異なる円筒形モールドにより、充填密度3.6g/cm3として、実施例1と同じ条件で磁界配向、焼結を行って焼結磁石を作製した。モールドの寸法は、モールドの外径は19mm、キャビティーの直径は10.5mm、深さは65mm、蓋及び底板の厚さは3mmである。磁界配向方向は円筒の軸方向である。その結果、図４に示すように、モールドが鉄、磁性ステンレスおよびパーマロイの場合には断面が均一な丸棒状NdFeB焼結磁石が作製できた。しかし非磁性ステンレス製モールドの場合には、棒の両端付近が細くなった。これらのモールドにおいて、円筒部を非磁性ステンレスにして、両端の蓋の材料だけを変えた場合いにも同じように、蓋が非磁性のステンレス製の場合のみ、焼結後の焼結体は、両端が細くなった。このように、磁界配向方向に細長い製品については、モールドの両端の部分が強磁性体である方がよい形状のNdFeB焼結体が作製できることが分った。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】(a)パーマロイ製板状磁石多数個取りモールドとそれによって作製した板状NdFeB焼結磁石の写真。(b)パーマロイ製瓦状磁石多数個取りモールドとそれによって作製した瓦状NdFeB焼結磁石の写真。
【図２】非磁性ステンレス製深絞りモールドとそれによって作製したNdFeB焼結磁石の写真。
【図３】(a)非磁性ステンレス、(b)パーマロイ、(c)磁性ステンレスおよび(d)鉄製の円板磁石作製用モールドとそれらによって作製した円板状NdFeB焼結磁石の写真。
【図４】(a)非磁性ステンレス、(b)パーマロイ、(c)磁性ステンレスおよび(d)鉄製の丸棒磁石作製用モールドとそれらによって作製した丸棒状NdFeB焼結磁石の写真。
【符号の説明】
【００２７】
１１…仕切り板
１２…外枠
１３…平板状磁石多数個取りモールド
１４…瓦状磁石多数個取りモールド
【技術分野】
【０００１】
この発明は、NdFeB系焼結磁石の製造方法に関り、特に、NdFeB系焼結磁石用合金粉末（以下これを合金粉末という）を、製品の形状と寸法に対応して設計された容器（以下これをモールドという）に充填し、この合金粉末に磁界を印加して粉末の結晶方向をそろえ、合金粉末を入れたまま容器ごと加熱、焼結して所望の形状のNdFeB系焼結磁石を得る方法に関るものである。以下この方法をプレスなし工程と呼ぶ。
【背景技術】
【０００２】
従来のプレスなし工程では、平均粒度2〜5μmの合金粉末を、充填密度が2.7g/cm3〜3.5g/cm3になるようにモールドに充填し、モールド上面に蓋を載置して、粉末に磁界を印加して配向し、その後焼結して焼結体をモールドから取出して、時効処理するものであった。その内容は特許文献１に示されている。ここで前記平均粒度は、特許文献１には明記されていないが、この文献の出願時に広く用いられていたFisher法により測定されたものと考えられる。
【０００３】
【特許文献１】特開平7-153612号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明者はプレスなし工程の技術を実施する過程で、この技術の重大な問題に気づいた。それは、合金粉末と反応しない未発応性金属の好ましい例として挙げられているMo、W、Ta、Pt、Crはいずれも、(i)高価、(ii)加工が困難、(iii)1回の昇温で脆化する、のいずれか1つまたは2つ以上の重大な欠点を持っていることである。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、安価で加工が容易であり、昇温により脆化し難い、NdFeB磁石製造用モールドを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者はモールド材料としてステンレスやパーマロイなどのFe-Ni合金を使用することを提案する。Fe-Ni合金は、特許文献１にはモールド材料の候補として載げられていない。NdFeB焼結磁石の量産において合金粉末をプレスして圧粉体を作り、圧粉体を金属板に載せたり、金属製の箱に入れて焼結するとき、これらの金属にステンレスなどのFe-Ni合金を使用すると、圧粉体がこれらのFe-Ni合金と反応したり、強く溶着するうえに、焼結工程において大きく変形することが知られている。このためFe-Ni合金は未反応性金属とは言えないので、特許文献１にはモールド材料の候補として載げられていなかった。本発明者は、モールド材料として、上述した未反応性金属は、プレスなし工程を実施する上で重大な欠陥を持っているので、安価で、加工しやすく、脆化が起こらず、組成によって種々の性質の磁性を示すFe-Ni合金を使用することを提案する。そしてFe-Ni合金の欠点である合金粉末との反応性についてはコーティングによって問題を解決することを提案する。
【０００７】
即ち本発明の第１の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、製品の形状と寸法に対応する内部空間（以下、これをセルという）を有するモールドのセルにNdFeB系磁石用合金粉末を充填し、この合金粉末に磁界を印加して配向し、その後この合金粉末をモールドごと加熱して、所望の形状と寸法を持つ焼結体を得るNdFeB系焼結磁石の製造に用いられるモールドであって、その材料が純Fe、Fe合金、純Ni、Ni合金、又はFe-Ni合金であり、内面に焼き付き防止コーティングが施されていることを特徴とする。
【０００８】
本発明の第２の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、前記セルが平面又は曲面板状であり、該平面又は曲面に面する部分のモールドの材料の飽和磁化が1.5T以下であることを特徴とする
【０００９】
本発明の第３の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、前記セルが細長い棒状であり、その長手両端部のモールドの材料が強磁性体であることを特徴とする。
【００１０】
本発明の第４の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、第２又は第３の態様において、モールド内にセルが複数設けられていることを特徴とする。
【００１１】
本発明の第５の態様のNdFeB系焼結磁石製造用モールドは、第１〜第４の態様において、モールドの外枠が強磁性体から成ることを特徴とする。このNdFeB系焼結磁石製造用モールドでは、セル内に合金粉末を詰めて配向させることにより合金粉末が形成する磁界は、モールドの外枠を通って環流する磁路を形成する。
【発明の実施の形態及び効果】
【００１２】
上述の１〜５の態様において、Fe-Ni合金とはステンレス、パーマロイ、けい素鋼、ニクロム等を含むあらゆる組成の、FeとNiの片方あるいは両方を含む合金を指す。ステンレスには非磁性ステンレス、磁性ステンレスおよび2相ステンレスがある。FeおよびNiの純金属も本発明のFe-Ni合金に含まれる。これらは磁気的性質が大きく異なる。これらの磁気的性質によって、第２、第３、又は第５の態様として記載した、モールドの各部位に適した組成の合金を選択することにより、最適のモールドが構成される。
【００１３】
Fe-Ni合金を用いたモールドは、安価であり、加工が容易であるうえ、繰り返し使用しても脆化しない、という利点を有する。そのため、このようなモールドを用いてNdFeB磁石を製造することにより、コストを削減し、生産効率を向上させることができる。
【００１４】
しかし、単にモールドの材料をFe-Ni合金にしただけでは、焼結時に焼結体とFe-Ni合金が溶着してしまう。そこで、本発明ではこの溶着を防ぐために、更にモールド内面にコーティングを施す。コーティングの材料には各種セラミックやMo、Taなどの高融点金属などを用いることができる。コーティング法としてはCVD法やイオンプレーティング法などの強固でち密な薄膜を形成する方法、プラズマ溶射等によって比較的厚い膜を形成する方法がある。本発明者が最も推奨する方法は特開2004-359873号公報あるいは特開平05-302176号公報に記載のインパクトメディアを使う方法によって、モールド内面にセラミックや高融点金属の粉末と樹脂によって構成された膜を形成する方法である。上述のCVDやイオンプレーティング法による薄膜やプラズマ溶射法による厚膜は多数回の焼結サイクルに耐えることを前提として使用するが、インパクトメディアを使う方法では1回の焼結サイクルのたびに新しい膜形成を行う（消耗型コーティング）。これらのコーティング、とりわけ上述の消耗型コーティングをモールド内面に形成することにより、これまで合金粉末と反応性を持つため使用できないと考えられていたFe-Ni合金が、プレスなし工程のモールド材料として工業的に使用できるようになった。
【００１５】
仮に、平面又は曲面板状のセルを持つモールドにおいて、板面に平行な部分のモールドの材料に飽和磁化が高い強磁性体を用いた場合には、合金粉末を配向させるためのパルス磁界を印加した時、モールド内の合金粉末が平板の外周部に押しつけられ、中央部に空洞や低密度領域をもつ焼結体ができてしまう。第２の態様のNdFeB磁石製造方法において、この部分に飽和磁化が1.5T以下の強磁性体を用いることにより、中央部に空洞や低密度領域のない、平面又は曲面板状の磁石を作製することができる。
【００１６】
第３の態様は磁化方向が軸方向である棒状磁石に関するものであり、モールドの両端部を構成する部分の材料を強磁性体とすることにより断面形状が一定で、欠陥のない棒状磁石を作製することができる。棒の断面として、円、リング状の他に異形断面を持つものも含む。これらの棒状磁石はスライスして薄い板状磁石に加工されて使用に供される。
【００１７】
第４の態様のモールドにより、それぞれ平面又は曲面板状の磁石、及び棒状磁石を能率よく生産することができる。
【００１８】
第５の態様のモールドおいては、外枠を強磁性体で構成することにより、磁界配向後の合金粉末の配向が磁気回路として固定され安定化される。これにより、磁界配向後モールドの取扱い中にモールドに多少の衝撃力が加わっても、配向の乱れが起こらないので、生産の高速化、安定化が可能になる。
【００１９】
第２、第３及び第５の態様のNdFeB焼結磁石用モールドでは、モールドの材料に強磁性体を用いる。従来、プレスなし工程で用いることができるとされていたMo、W、Ta、Pt、Crには強磁性体はないのに対して、Fe-Ni合金はFeとNiに比率を調整することにより強磁性体とすることができる。従って、本発明によって初めて、モールドに強磁性体を用いることによる上述の効果を得ることができるようになった。
【００２０】
本発明によって安価で高精度のモールドが使えるようになったので、NdFeB焼結磁石の生産方法として、プレスなし工程が工業的に使えるようになった。またプレスなし工程において、モールドの部位に応じて磁気的性質の違うFe-Ni合金を選択することにより、欠陥のないNdFeB焼結磁石が安定に生産できるようになった。
【実施例１】
【００２１】
重量比で31.5％Nd-1％B-0.2％Al-0.1％Cu-残部Feの組成のストリップキャスト合金を水素解砕した後ジェットミルにより、レーザー法で測定した、粒度分布の中央値D50が2.9μmの粉末を作製した。この粉末にカプロン酸メチルを0.5％添加して、回転羽根式混合器で羽根の回転速度500rpmで5分間撹拌混合した。
78％Niパーマロイにより、図１に示すような、外枠１２の中に仕切り板１１を多数差し込み、蓋及び底板（図示せず）を設けた、平板状磁石多数個取りモールド１３及び瓦状磁石多数個取りモールド１４を作製した。モールドは外枠も底も蓋も、仕切り板も全て同じ材質で作製した。平板状磁石多数個取りモールド１３の寸法は、外枠の外周は縦60mm、横50mm、高さ40mm、外枠の内周は縦48mm、横28mm、深さ34mm、蓋及び底の厚さは3mm、しきり板の厚さは0.5mm、キャビティーの幅は両端部が4mm、両端部以外が3mmである。また、瓦状磁石多数個取りモールド１４の寸法は、外枠の外周は縦60mm、横44mm、高さ40mm、キャビティーの幅は両端部を除いて3mmであり、それ以外は平板状磁石多数個取りモールド１３と同じである。
これらのモールドの内側の壁に、特開2004-359873号に記載の方法によってBN粉末と50℃の融点を持つろうの混合物の膜を形成した。コーティングはこのろうが融ける50℃より上の60〜80℃で行って、コーティング後室温に冷して膜を形成した。
次に、これらのモールドに上述の合金粉末を充填密度3.6g/cm3になるまで充填した。その後モールドに蓋をして、パルス磁界を印加して合金粉末を配向した。磁界印加方向は両方のモールドについて、外枠の一番長い辺の方向に平行な方向とした。磁界はピーク値6Tで3回印加し、1回目は方向が反転しながら減衰してゆく交流減衰磁界、2回目も同じ交流減衰磁界、そして最後に1方向に1つのピークを持つ直流磁界とした。磁界配向後、真空中で975℃で2時間焼結した。粉末は粉砕後焼結炉に入るまで全てAr雰囲気で取扱った。焼結後の焼結体を図１にモールドとともに示す。
この図に見るように、NdFeB焼結磁石として最もよく使われる平板状および瓦状のNdFeB焼結磁石が全く欠陥もなく作製できた。焼結体の密度は平均7.53g/cm3で、プレス法によって作られる焼結磁石と変らない。
図１の両方のモールドについて、上述したモールド内面の全面コーティング、合金粉末の充填、磁界配向及び焼結から成るサイクルを30回繰返し実験したが、モールドの損傷は見られなかった。比較のために、図１の平板用のモールドについて、上述のコーティングを施したモールドの外枠に、コーティングを施していないパーマロイ製仕切り板を取付けて、やはり上述のプレスなし工程によりNdFeB焼結磁石を作製する実験を行った。その結果、1回の焼結により仕切り板と焼結体の溶着が起こり、仕切り板も焼結体も変形してしまったため、仕切り板の再使用は不可能であった。パーマロイ製に変えて、非磁性のステンレス板により仕切り板を作製して無コーティングで上述した実験と同じ実験を行ったが、やはり仕切り板と焼結体の溶着が起こり、仕切り板の再使用は不可能であった。
【実施例２】
【００２２】
図２に示す非磁性ステンレスSUS304製の深絞りモールドにより、プレスなし工程によるNdFeB焼結磁石作製の実験を行った。モールドの寸法は、キャビティーの深さは47.7mm、断面は縦7mm、横33mm、モールドの肉厚は全て約0.3mmである。磁界印加方向は直方体形キャビティーの一番短い辺の方向と平行な方向とした。合金粉末および試料作製条件は実施例１と同じとした。モールド内面のコーティングも実施例１と同じである。その結果、図２に見られるように全く欠陥のない焼結磁石が作製でき、モールドには変形もなく、内面の損傷もなかった。このモールドについても内面のコーティングを行い、上述の条件と同じ条件でプレスなし工程によるNdFeB焼結磁石の作製を繰返し行った。その結果、30回同じサイクルを繰返しても、モールドの損傷は見られなかった。しかしモールドにコーティングを施さない場合には、1回のサイクルでモールドは再使用不能になった。図２に示す直方体焼結磁石を800℃で1時間加熱後急冷して、つぎに500℃で加熱した後、外周刃切断機と平面研削盤により、5mm角の断面を持ち、4mmの高さで、高さ方向が磁界配向方向に平行な直方体試料を切出して磁化測定を行った。その結果は次の通りである。
Br＝14.2kG
HcJ＝14.4kOe
(BH)max=47.8MGOe
この実施例でも、加工が容易なステンレスによりモールドを作製して、プレスなし工程により欠陥のない高特性NdFeB焼結磁石が安価に生産できることが実証された。
【実施例３】
【００２３】
実施例1と同じ合金粉末を使用して、図３に示す4種類の、材料の異なるモールドにより、充填密度を3.53g/cm3、3.6g/cm3、3.7g/cm3として、実施例１と同じ条件で磁界配向、焼結を行って焼結磁石を作製した。モールド寸法は、外径は26.4mm、キャビティーの直径は23mm、深さは4mm、蓋及び底板の厚さは2.4mmである。磁界配向方向は円板状キャビティーの板面に垂直な方向である。その結果、図３に示すように、モールド材料が鉄の場合には、充填密度が高くても、円板中央部に大きい空洞ができた。磁性ステンレスの場合は、充填密度が低いときに空洞ができたが、充填密度が3.6g/cm3では欠陥のない試料が作製できた。パーマロイと非磁性ステンレスの場合には充填密度が3.55g/cm3でも欠陥のない円板磁石が作製できた。このことから板状磁石を作製するときには、モールドの材質はその飽和磁化が低い方が良いことが分った。
【実施例４】
【００２４】
ここまでの実施例で使用した2種類のモールド（平板状および瓦状）と同じ形状であって、外枠の材料がパーマロイであるモールドと、非磁性ステンレスであるモールドをそれぞれ作製し、これらのモールドに実施例１の合金粉末を充填密度3.6g/cm3に充填して、実施例１と同じ条件で磁界配向した。
外枠が非磁性ステンレスのモールドの場合には、2つのモールドを近づけると強く引き合って衝突した。このモールドでは内部の合金粉末が着磁されているので、充填された粉末全体が強い磁石になっていて引き合ったり、反撥しあったりすることが分った。このようなモールド同士の強い相互作用はこのプレスなし工程を量産で実施するとき、自動化ラインで種々の障害になるので好ましくない。また、モールド内で配向された合金粉末の配向の乱れの原因にもなるので、磁気特性の安定性の面からも好ましくない。一方パーマロイ製モールドの場合には、配向後のモールド同士の相互作用は弱いことを確認した。
モールド内で配向された合金粉末から出る磁束が外枠の磁気回路を通って閉磁路を作っているので、モールド外に磁束の漏れが少ないものと考えられる。このように、プレスなし工程の量産性の観点から着磁された合金粉末からの磁束がモールド内の磁路を通って閉じるように、モールドの材質を選択することが重要であることが確認された。この観点から、モールドの合金粉末と直接接する部分は非磁性材料であってもよいが、その外側に磁性材料を配置して、着磁された合金粉末からの磁束をモールド外に漏洩させないようにすることが、磁石の安定生産に有効な方法であることを確認した。
【実施例５】
【００２５】
実施例１と同じ合金粉末を使用して、図４に示す4種類の材料の異なる円筒形モールドにより、充填密度3.6g/cm3として、実施例1と同じ条件で磁界配向、焼結を行って焼結磁石を作製した。モールドの寸法は、モールドの外径は19mm、キャビティーの直径は10.5mm、深さは65mm、蓋及び底板の厚さは3mmである。磁界配向方向は円筒の軸方向である。その結果、図４に示すように、モールドが鉄、磁性ステンレスおよびパーマロイの場合には断面が均一な丸棒状NdFeB焼結磁石が作製できた。しかし非磁性ステンレス製モールドの場合には、棒の両端付近が細くなった。これらのモールドにおいて、円筒部を非磁性ステンレスにして、両端の蓋の材料だけを変えた場合いにも同じように、蓋が非磁性のステンレス製の場合のみ、焼結後の焼結体は、両端が細くなった。このように、磁界配向方向に細長い製品については、モールドの両端の部分が強磁性体である方がよい形状のNdFeB焼結体が作製できることが分った。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】(a)パーマロイ製板状磁石多数個取りモールドとそれによって作製した板状NdFeB焼結磁石の写真。(b)パーマロイ製瓦状磁石多数個取りモールドとそれによって作製した瓦状NdFeB焼結磁石の写真。
【図２】非磁性ステンレス製深絞りモールドとそれによって作製したNdFeB焼結磁石の写真。
【図３】(a)非磁性ステンレス、(b)パーマロイ、(c)磁性ステンレスおよび(d)鉄製の円板磁石作製用モールドとそれらによって作製した円板状NdFeB焼結磁石の写真。
【図４】(a)非磁性ステンレス、(b)パーマロイ、(c)磁性ステンレスおよび(d)鉄製の丸棒磁石作製用モールドとそれらによって作製した丸棒状NdFeB焼結磁石の写真。
【符号の説明】
【００２７】
１１…仕切り板
１２…外枠
１３…平板状磁石多数個取りモールド
１４…瓦状磁石多数個取りモールド
【特許請求の範囲】
【請求項１】
製品の形状と寸法に対応する内部空間（以下、これをセルという）を有する容器（以下、これをモールドという）のセルにNdFeB系磁石用合金粉末（以下、これを合金粉末という）を充填し、この合金粉末に磁界を印加して配向し、その後この合金粉末をモールドごと加熱して、所望の形状と寸法を持つ焼結体を得るNdFeB系焼結磁石の製造に用いられるモールドであって、その材料が純Fe、Fe合金、純Ni、Ni合金、又はFe-Ni合金であり、内面に焼き付き防止コーティングが施されていることを特徴とするNdFeB系焼結磁石製造用モールド。
【請求項１】
製品の形状と寸法に対応する内部空間（以下、これをセルという）を有する容器（以下、これをモールドという）のセルにNdFeB系磁石用合金粉末（以下、これを合金粉末という）を充填し、この合金粉末に磁界を印加して配向し、その後この合金粉末をモールドごと加熱して、所望の形状と寸法を持つ焼結体を得るNdFeB系焼結磁石の製造に用いられるモールドであって、その材料が純Fe、Fe合金、純Ni、Ni合金、又はFe-Ni合金であり、内面に焼き付き防止コーティングが施されていることを特徴とするNdFeB系焼結磁石製造用モールド。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２００８−２９４４７０（Ｐ２００８−２９４４７０Ａ）
【公開日】平成２０年１２月４日（２００８．１２．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−２０１０３５（Ｐ２００８−２０１０３５）
【出願日】平成２０年８月４日（２００８．８．４）
【分割の表示】特願２００５−３７８８２４（Ｐ２００５−３７８８２４）の分割
【原出願日】平成１７年１２月２８日（２００５．１２．２８）
【出願人】（５９１０４４５４４）インターメタリックス株式会社 (23)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２０年１２月４日（２００８．１２．４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年８月４日（２００８．８．４）
【分割の表示】特願２００５−３７８８２４（Ｐ２００５−３７８８２４）の分割
【原出願日】平成１７年１２月２８日（２００５．１２．２８）
【出願人】（５９１０４４５４４）インターメタリックス株式会社 (23)
【Ｆターム（参考）】
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