光学フィルムの製造方法、該方法により製造された光学フィルムを用いた偏光板
【課題】 液晶表示装置（ＬＣＤ）の偏光板保護フィルムとして用いられる光学フィルムについて、製膜後の光学フィルムの表面物性が、たとえ薄膜であっても安定であり、フィルムの搬送性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止を改善する。光学フィルムの寸法安定性、偏光板に加工する際の加工適性、さらには、偏光子安定性の改善が可能であり、液晶表示パネルの寸法安定性に寄与することができて、ＬＣＤ視認性の改善が可能である光学フィルムの製造方法、及び偏光板を提供する。
【解決手段】 光学フィルムの製造方法は、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％である。樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下である。返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下であることが好ましい。
【解決手段】 光学フィルムの製造方法は、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％である。樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下である。返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下であることが好ましい。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶表示装置（ＬＣＤ）の偏光板用保護フィルムとして有用な光学フィルムの製造方法、該方法により製造された光学フィルムを用いた偏光板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶表示装置（ＬＣＤ）は、省スペース、省エネルギーであることから、ＴＶ、パソコン、携帯電話などへの液晶ディスプレイの利用が増大している。特に、ＴＶの大画面化、高画質化が進み、また使用場所の拡大、汎用化、および多様化により、液晶ディスプレイは、より高品質であることが求められ、表示機能、視認機能のさらなる向上が求められている。
【０００３】
ＬＣＤの偏光板用の保護フィルムとしては、主にセルロースエステルフィルムが用いられているが、特に、モニターやＴＶの大型化や高精細化が進み、生産量の増大に伴って、フィルム表面物性など、フィルム品質の管理がより重要になってきている。
【０００４】
光学フィルムの製造方法には、大別して溶液流延製膜法と溶融押出し製膜法とがある。前者は、ポリマーを溶媒に溶かして、その溶液を支持体上に流延し、溶媒を蒸発し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法である。膜厚の均一性に優れるなどの点から広く採用されてきたが、溶媒の乾燥のため、設備が大型化するなどの問題点を抱えていた。後者は、ポリマーを加熱溶融して支持体上に流延し、冷却固化し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法であり、溶媒を乾燥する必要がないので、設備が比較的コンパクトにできるとの利点があるが、膜厚の均一性及びフィルムの表面物性に劣るという問題点があった。
【０００５】
その中でも特に、セルロースエステルフィルムよりなる光学フィルムの製造においては、光学フィルムの含水率が、フィルムの物理特性、特にフィルム表面の物理特性に影響するものであり、フィルムの巻特性、搬送性、及び加工性に大きな影響を及ぼすという問題があった。
【０００６】
このようなフィルム表面の物理特性の改善に関わる先行特許文献には、つぎのようなものがある。
【特許文献１】特開２００２−１７９８１９号公報 特許文献１には、温度湿度などの環境変化および経時によっても寸法変化の少ないセルロースエステルフィルムであって、流延成膜によりフィルムに形成した後に巻き取り、このフィルムの元巻に対して加湿処理を施すものであり、この加湿処理により、フィルムの含水率が少なくとも３質量％とすることが開示されている。
【特許文献２】特開２００２−２１０７６７号公報 特許文献２には、セルロースアシレートを実質的に非塩素系の溶剤に溶解する工程、得られた溶液からフイルムを製膜する工程、フイルムをロール状に巻き取る工程により、平均含水率が６．０質量％以下のロール状セルロースアシレートフイルムを製造して、フイルムの面状を改善し、機械特性や光学特性に問題がないセルロースアシレートフイルムを得ることが記載されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記特許文献１と２に記載の従来の発明は、何れも、溶液流延製膜法により作られたフィルムであるが、フィルムの物理特性、特にフィルム表面の物理特性であるフィルムの巻特性、搬送性、及び加工性の改善の効果が不充分であるという問題があった。
【０００８】
ところで、光学フィルムの物理特性、特に光学フィルムの寸法安定性は、光学フィルムを用いる偏光板の寸法安定性に深く関わり、偏光板の寸法安定性は液晶表示パネルの寸法安定性に寄与するものであり、さらに、液晶表示パネルの寸法安定性は液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質に直接関わるものであるから、従来より光学フィルムの寸法安定性の改善も強く要望されていた。
【０００９】
本発明の目的は、上記の従来技術の問題を解決し、液晶表示素子すなわち偏光板の保護フィルムとして用いられる光学フィルムの製造方法について、製膜後の光学フィルムの表面物性が、たとえ薄膜であっても安定であり、フィルムの搬送性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であり、しかも光学フィルムの寸法安定性の改善が可能であり、さらに、偏光板に加工する際の加工適性が優れていて、偏光板の寸法安定性の改善が可能であり、ひいては液晶表示パネルの寸法安定性に寄与することができて、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能である、偏光板保護フィルムとしての光学フィルムの製造方法、及び該方法により製造された光学フィルムを用いた偏光板を提供しようとすることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記の点に鑑み鋭意研究を重ねた結果、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経を調整することにより、製膜後の表面物性が、たとえ薄膜であってもこれらが安定であり、搬送適性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であるとともに、寸法安定性の改善が可能であり、さらには、偏光板に加工する際の加工適性が優れていることを見出した。しかも、上記の課題解決の他に、樹脂フィルムの原材料に返材を含むことで、材料純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減に効果があることが判明した。その上、返材を含む原材料の含水率や、フィルム端部のスリット工程あるいはフィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上することを見出し、本発明を完成した。
【００１１】
上記の目的を達成するために、請求項１記載の光学フィルムの製造方法の発明は、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％であることを特徴としている。
【００１２】
請求項２記載の発明は、請求項１記載の光学フィルムの製造方法であって、溶融押出し製膜法により樹脂フィルムの製膜するものである。
【００１３】
請求項３記載の発明は、請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法であって、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下であることを特徴としている。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【００１４】
請求項４記載の発明は、請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下であることを特徴としている。この場合、返材を含む原材料の含水率は、２重量％以下であることが好ましい。
【００１５】
請求項５記載の発明は、請求項１〜４のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットすることを特徴としている。
【００１６】
請求項６記載の発明は、請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取ることを特徴としている。
【００１７】
請求項７記載の発明は、請求項１〜６のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂、ノルボルネン樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂よりなる群の中から選ばれた樹脂のフィルムであることを特徴としている。ここで、樹脂フィルムはセルロースエステル系樹脂のフィルムであることが、好ましい。
【００１８】
請求項８記載の偏光板の発明は、請求項１〜７のうちのいずれか一項記載の製造方法により製造された光学フィルムが、偏光フィルムの両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方を構成するものであることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１９】
請求項１記載の光学フィルムの製造方法の発明は、フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％であるものであるから、製膜後の光学フィルムの光学特性が、たとえ薄膜であっても安定であり、搬送適性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であるとともに、光学フィルムの寸法安定性の改善が可能である。さらには、偏光板に加工する際の加工適性が優れているうえに、樹脂フィルムの原材料に返材を含むことで、材料純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減が可能であり、さらには、偏光板の寸法安定性、ひいては液晶表示パネルの寸法安定性が可能であり、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能であるという効果を奏する。
【００２０】
なおとくに、本発明による光学フィルムの製造方法を溶融押出し製膜法により樹脂フィルムの製膜するものとすれば、有機溶剤の使用を避けることができて、環境問題に対処することができるという利点がある。
【００２１】
本発明の光学フィルムの製造方法では、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下であるのが、好ましい。
【００２２】
そして、本発明の光学フィルムの製造方法において、返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下、好ましくは２重量％以下であり、このように、返材を含む原材料の含水率を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するという効果を奏する。
【００２３】
本発明による光学フィルムの製造方法では、溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットし、あるいはまた、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取ることにより、フィルム端部のスリット工程あるいはフィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するという効果を奏する。
【００２４】
さらに、本発明の偏光板によれば、製膜後の表面物性が安定である上記方法により製造されたの光学フィルムが、偏光子の少なくとも一方の面に貼り合わせられているため、偏光板に加工する際の加工適性が優れており、偏光板の寸法安定性、ひいては液晶表示パネルの寸法安定性、さらには、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能であるという効果を奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
つぎに、本発明の実施の形態を詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２６】
本発明による光学フィルムの製造方法は、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が、８０〜１２０％である。
【００２７】
ここで、樹脂フィルムの原材料の返材とは、樹脂フィルムの原材料から一旦作製した製膜フィルムを粉砕し、再度原材料に再利用する材料を意味する。また、樹脂フィルムの純材料とは、返材を含まない樹脂フィルムの原材料を意味する。
【００２８】
本発明による光学フィルムの製造方法においては、樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂、ノルボルネン樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂よりなる群の中から選ばれた樹脂のフィルムである。
【００２９】
本発明において、樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂である場合には、セルロースエステルフィルムの主原料であるセルロースエステルとしては、セルローストリアセテート、セルロースジアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネートなどが挙げられる。セルローストリアセテートの場合は、特に重合度２５０〜４００、結合酢酸量が５４〜６２．５％のセルローストリアセテートが好ましく、結合酢酸量が５８〜６２．５％のセルローストリアセテートは、ベース強度が強いので、より好ましい。セルローストリアセテートは、綿花リンターから合成されたセルローストリアセテート及び木材パルプから合成されたセルローストリアセテートのどちらかを、単独あるいは混合して用いることができる。
【００３０】
セルロースエステルフィルムを製造する場合、綿花リンターから合成されたセルローストリアセテートの比率が６０重量％以上で、剥離性の効果が顕著になるため、６０重量％以上が好ましく、より好ましくは８５重量％以上、さらには、単独で使用することが最も好ましい。
【００３１】
本発明の光学フィルムの製造方法においては、種々の添加剤を配合することができる。
【００３２】
本発明では、湿熱下での寸法安定性向上のために、いわゆる可塑剤を配合することが好ましい。可塑剤に湿熱下での寸法安定性改良効果があることはこれまで知られていなかった。可塑剤としては、特に相溶性に優れたものが好ましく、例えばリン酸エステルやカルボン酸エステルが好ましい。リン酸エステルとしては、例えばトリフェニルホスフェイト、トリクレジルホスフェート、フェニルジフェニルホスフェート等を挙げることができる。カルボン酸エステルとしては、フタル酸エステル及びクエン酸エステル等、フタル酸エステルとしては、例えばジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジオクチルフタレート及びジエチルヘキシルフタレート等、またクエン酸エステルとしてはクエン酸アセチルトリエチル及びクエン酸アセチルトリブチルを挙げることができる。またその他、オレイン酸ブチル、リシノール酸メチルアセチル、セバチン酸ジブチル、トリアセチン、等も挙げられる。アルキルフタリルアルキルグリコレートもこの目的で好ましく用いられる。アルキルフタリルアルキルグリコレートのアルキルは炭素原子数１〜８のアルキル基である。アルキルフタリルアルキルグリコレートとしてはメチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルプロピルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート、オクチルフタリルオクチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート、エチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルプロピルグリコレート、プロピルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルプロピルグリコレート、メチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルブチルグリコレート、ブチルフタリルメチルグリコレート、ブチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルブチルグリコレート、ブチルフタリルプロピルグリコレート、メチルフタリルオクチルグリコレート、エチルフタリルオクチルグリコレート、オクチルフタリルメチルグリコレート、オクチルフタリルエチルグリコレート等を挙げることができ、メチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルプロピルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート、オクチルフタリルオクチルグリコレートが好ましく、特にエチルフタリルエチルグリコレートが好ましく用いられる。分子量の大きい可塑剤は、押出し成形の際の揮発が抑制でき好ましい。これらの例としては、ポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートなどのグリコールと二塩基酸とからなる脂肪族ポリエステル類、ポリ乳酸、ポリグリコール酸などのオキシカルボン酸からなる脂肪族ポリエステル類、ポリカプロラクトン、ポリプロピオラクトン、ポリバレロラクトンなどのラクトンからなる脂肪族ポリエステル類、ポリビニルピロリドンなどのビニルポリマー類などが挙げられる。上記可塑剤は、これらを単独もしくは併用して使用することができる。
【００３３】
上述した可塑剤の含有量は、セルロースエステルに対して１〜３０重量％含有させることが好ましい。可塑剤をこの範囲含有させることでセルロースエステルフィルムの湿熱下での寸法安定性を向上することができる。
【００３４】
本発明では、フィルムの滑り性を付与するために、固体微粒子を添加するのが、好ましい。本発明で用いられる固体微粒子としては、溶融時の耐熱性があれば、無機微粒子または有機微粒子のどちらでも使用可能であるが、固体微粒子は、無機粒子であることが好ましい。
【００３５】
無機微粒子としては、珪素を含む化合物、二酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウム等が好ましく、さらに好ましくは、珪素を含む無機微粒子や酸化ジルコニウムである。中でも、セルロースエステル積層フィルムの濁度を低減できるので、二酸化珪素が特に好ましく用いられる。二酸化珪素の具体例としては、アエロジル２００Ｖ、アエロジルＲ９７２Ｖ、アエロジルＲ９７２、Ｒ９７４、Ｒ８１２、２００、３００、Ｒ２０２、ＯＸ５０、ＴＴ６００（以上日本アエロジル株式会社製）等の商品名を有する市販品が好ましく使用できる。
【００３６】
本発明に係る酸化ジルコニウムの微粒子としては、例えば、アエロジルＲ９７６及びＲ８１１（以上、日本アエロジル株式会社製）等の商品名で市販されているものが使用できる。
【００３７】
本発明では、フィルム中での微粒子の粒径を円相当径で０．０５〜５．０μｍにすることでフィルム同士の滑り性を持たせることができる。本発明で用いる微粒子は単分散粒子を用いる場合は、粉体での微粒子の平均粒径がフィルム中での平均粒径となるため、添加する微粒子の平均粒径の選択をすることで上記範囲の粒径が達成できる。粒径が０．０５μｍ未満の場合はフィルムからの突起高さが低いためフィルム同士がくっつき変形を生じるため好ましくない。５．０μｍを越えると、樹脂と微粒子の屈折率差が小さくても、ヘイズの上昇を抑えられず、フィルムの透明性が損ねられるため液晶用部材として好ましくない。
【００３８】
フィルム中での微粒子の含有量は０．０５〜０．５重量％がフィルム同士の滑り性を持たせるために好ましい。含有量が０．０５重量％未満の場合はフィルムからの突起数が少ないためフィルム同士がくっつき変形を生じるため好ましくない。０．５重量％を越えると樹脂と微粒子との屈折率差が小さくてもヘイズの上昇を抑えられず、フィルムの透明性が損ねられるため液晶用部材として好ましくない。
【００３９】
本発明の光学フィルムには、液晶材料の保護などのために、紫外線吸収剤を用いるのが、好ましい。紫外線吸収剤としては、波長３８０ｎｍ以下に吸収極大を有する化合物であって、２５℃において液状の紫外線吸収剤を含有するのが、好ましい。液状の紫外線吸収剤は、いわゆる常温で液体の紫外線吸収剤である。ここで、「常温で液体」とは２５℃において「化学大事典（１９６３）共立出版」等に定義される如く、一定の形を持たず、流動性があり、ほぼ一定の体積を有するものを示す。従って、上記性質を有するものであれば融点は限定されないが、融点３０℃以下、特に好ましくは１５℃以下である化合物が好ましい。
【００４０】
液状の紫外線吸収剤は単一化合物であっても混合物であってもよく、混合物としては構造異性体群から構成されるものを好ましく用いることができる。
【００４１】
紫外線吸収剤としては、紫外線吸収剤自体の光堅牢性の点から、２−（２′−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール系化合物が好ましい。
【００４２】
本発明に好ましく用いられる紫外線吸収剤の使用量は、紫外線の吸収効果、透明性の観点から、例えばセルロースエステルに対する含有量が０．１〜５重量％、好ましくは０．３〜３重量％、より好ましくは０．５〜２重量％である。
【００４３】
本発明の光学フィルムには、赤外線吸収剤を用いるのが、好ましい。赤外線吸収剤としては、波長７００ｎｍ以上に吸収極大を持つ赤外吸収色素、カーボンブラック、磁性粉等を使用することができる。特に好ましい赤外線吸収剤は７００〜８５０ｎｍに吸収ピークを有する赤外吸収色素である。
【００４４】
上記赤外吸収色素としては、シアニン系色素、スクアリウム系色素、クロコニウム系色素、アズレニウム系色素、フタロシアニン系色素、ナフタロシアニン系色素、ポリメチン系色素、ナフトキノン系色素、チオピリリウム系色素、ジチオール金属錯体系色素、アントラキノ系色素、インドアニリン金属錯体系色素、分子間ＣＴ色素等が挙げられる。
【００４５】
また、上記赤外吸収色素として、特開昭６３−１３９１９１号公報、同６４−３３５４７号公報、特開平１−１６０６８３号公報、同１−２８０７５０号公報、同１−２９３３４２号公報、同２−２０７４号公報、同３−２６５９３号公報、同３−３０９９１号公報、同３−３４８９１号公報、同３−３６０９３号公報、同３−３６０９４号公報、同３−３６０９５号公報、同３−４２２８１号公報、同３−１０３４７６号公報等に記載の化合物が挙げられる。
【００４６】
なお、赤外吸収色素は公知の方法によって合成することができるが、下記のような市販品を用いることもできる。
【００４７】
日本化薬：ＩＲ７５０（アントラキノン系）；ＩＲ００２，ＩＲ００３（アルミニウム系）；ＩＲ８２０（ポリメチン系）；ＩＲＧ０２２，ＩＲＧ０３３（ジインモニウム系）；ＣＹ−２，ＣＹ−４，ＣＹ−９，ＣＹ−２０
三井東圧：ＫＩＲ１０３，ＳＩＲ１０３（フタロシアニン系）；ＫＩＲ１０１，ＳＩＲ１１４（アントラキノン系）；ＰＡ１００１，ＰＡ１００５，ＰＡ１００６，ＳＩＲ１２８（金属錯体系）
大日本インキ化学：Fastogen blue８１２０
みどり化学：ＭＩＲ−１０１，１０１１，１０２１
その他、日本感光色素、住友化学等の各社からも市販されている。
【００４８】
また、特開２００１−５１４１号公報、及び特開２００１−１１５０５０号公報記載の赤外線吸収剤も好ましく用いられる。
【００４９】
本発明において、赤外線吸収剤の添加量は、０．００１〜１０．０重量％、好ましくは０．０１〜５．０重量％、さらに好ましくは０．１〜１．０重量％の範囲である。
【００５０】
なお、紫外線吸収剤、及び赤外線吸収剤は、有機溶剤に溶解した場合、樹脂とともに溶液にした場合には熱による不安定性が増すため、有機溶剤を使用しない溶融押出しではそのような不安定化の過程を経ることがなく、溶融押出しにより形成されたポリマーフィルムよりなる光学フィルムの場合に、効果はより大きく、特に好ましい態様である。
【００５１】
本発明による光学フィルムは、フィルム基材（高分子化合物）として、上記のセルロースエステル系樹脂の他に、ノルボルネン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂を用いることができる。
【００５２】
ここで、ノルボルネン系樹脂フィルムの主原料であるノルボルネン系樹脂は、公知の樹脂であって、例えば特開平３−１４８８２号公報、及び特開平３−１２２１３７号公報などに記載されている。
【００５３】
熱可塑性飽和ノルボルネン系樹脂フィルムを構成するモノマーとしては、例えば、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、５−ブチル−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メトキシカルボニル−２−ノルボルネン、５，５−ジメチル−２−ノルボルネン、５−シアノ−２−ノルボルネン、５−メチル−５−メトキシカルボニル−２−ノルボルネン、５−フェニル−２−ノルボルネン、５−フェニル−５−メチル−２−ノルボルネン等が挙げられる。
【００５４】
熱可塑性飽和ノルボルネン系樹脂は、例えば、（Ａ）ノルボルネン系モノマーの開環重合体若しくは開環共重合体を、必要に応じてマレイン酸付加、シクロペンタジエン付加の如き変性を行った後に、水素添加した樹脂、（Ｂ）ノルボルネン系モノマーを付加重合させた樹脂、（Ｃ）ノルボルネン系モノマーとエチレンやα−オレフィンなどのオレフィン系モノマーと付加重合させた樹脂、（Ｄ）ノルボルネン系モノマーとシクロペンテン、シクロオクテン、５，６−ジヒドロジシクロペンタジエンなどの環状オレフィン系モノマーと付加重合させた樹脂、並びにこれらの樹脂の変性物等が挙げられ、これらの重合は、常法により行なうことができる。
【００５５】
なお、溶液流延製膜法により、本発明によるノルボルネン系樹脂フィルムを製造するには、まず、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クロロベンゼン、トリエチルベンゼン、ジエチルベンゼン、イソプロピルベンゼン等の高沸点溶媒又はこれら高沸点溶媒とシクロヘキサン、ベンゼン、テトラヒドロフラン、ヘキサン、オクタン等の低沸点溶媒の混合溶媒に、上記熱可塑性飽和ノルボルネン系樹脂を好ましくは５〜６０重量％溶解して、樹脂溶液（ドープ）を得る。
【００５６】
また、シクロオレフィン系樹脂は、環状オレフィンを重合又は共重合した樹脂である。環状オレフィンとしては、ジシクロペンタジエン、テトラシクロドデセン、エチルテトラシクロドデセン、エチリデンテトラシクロドデセン、テトラシクロ〔７．４．０．１１０，１３．０２，７〕トリデカ−２，４，６，１１−テトラエンなどの多環構造の不飽和炭化水素及びその誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３−メチルシクロヘキセン、２−（２−メチルブチル）−１−シクロヘキセン、シクロオクテン、３ａ，５，６，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデン、シクロヘプテン、シクロペンタジエン、シクロヘキサジエンなどの単環構造の不飽和炭化水素及びその誘導体等が挙げられる。これら環状オレフィンには置換基として極性基を有していてもよい。極性基としては、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシル基、エポキシ基、グリシジル基、オキシカルボニル基、カルボニル基、アミノ基、エステル基、カルボン酸無水物基などが挙げられ、特に、エステル基、カルボキシル基又はカルボン酸無水物基が好適である。
【００５７】
シクロオレフィン系樹脂は、環状オレフィン以外の単量体を付加共重合したものであってもよい。付加共重合可能な単量体としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテンなどのエチレンまたはα−オレフィン；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエンなどのジエン等が挙げられる。
【００５８】
環状オレフィンは、付加重合反応あるいはメタセシス開環重合反応によって得られる。重合は触媒の存在下で行われる。付加重合用触媒として、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物とからなる重合触媒などが挙げられる。開環重合用触媒として、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金などの金属のハロゲン化物、硝酸塩またはアセチルアセトン化合物と、還元剤とからなる重合触媒；あるいは、チタン、バナジウム、ジルコニウム、タングステン、モリブデンなどの金属のハロゲン化物またはアセチルアセトン化合物と、有機アルミニウム化合物とからなる重合触媒などが挙げられる。重合温度、圧力等は特に限定されないが、通常−５０℃〜１００℃の重合温度、０〜５０ｋｇｆ／ｃｍ２の重合圧力で重合させる。
【００５９】
本発明に用いるシクロオレフィン系樹脂は、環状オレフィンを重合又は共重合させた後、水素添加反応させて、分子中の不飽和結合を飽和結合に変えたものであることが好ましい。水素添加反応は、公知の水素化触媒の存在下で、水素を吹き込んで行なう。水素化触媒としては、酢酸コバルト／トリエチルアルミニウム、ニッケルアセチルアセトナート／トリイソブチルアルミニウム、チタノセンジクロリド／ｎ−ブチルリチウム、ジルコノセンジクロリド／ｓｅｃ−ブチルリチウム、テトラブトキシチタネート／ジメチルマグネシウムのごとき遷移金属化合物／アルキル金属化合物の組合せからなる均一系触媒；ニッケル、パラジウム、白金などの不均一系金属触媒；ニッケル／シリカ、ニッケル／けい藻土、ニッケル／アルミナ、パラジウム／カーボン、パラジウム／シリカ、パラジウム／けい藻土、パラジウム／アルミナのごとき金属触媒を担体に担持してなる不均一系固体担持触媒などが挙げられる。
【００６０】
本発明に用いるシクロオレフィン系樹脂は、その分子量やガラス転移温度等によって特に限定されないが、成形性の観点から、重量平均分子量が、好ましくは１，０００〜６００，０００、特に好ましくは５，０００〜４００，０００である。
【００６１】
その他、シクロオレフィン系樹脂としては、例えば特開平６−３３６５２６号公報、特開平７−２９５３号公報、特開平９−２７２１８８号公報、特開２００２−２２６６１６号公報、及び特開２００４−４５８９３号公報に挙げられているシクロオレフィン系樹脂を用いることができる。
【００６２】
また、本発明に用いるオレフィン系樹脂とは、エチレン、プロピレン等のオレフィン類の単独重合体及び異種オレフィン類との共重合体を示す。実質的に脂肪酸を含まないポリオレフィン系樹脂とは、通常の触媒を使用し製造した後、触媒失活剤を濾過し脂肪酸類含有量を、５００ｐｐｍ以下、好ましくは１００ｐｐｍ以下、より好ましくは１０ｐｐｍ以下にしたポリオレフィン系樹脂、チーグラー型触媒を使用しないで製造されたポリオレフィン系樹脂及びメタロセン触媒を使用し製造されたポリオレフィン系樹脂を言う。
【００６３】
ポリオレフィン系樹脂のメルトインデックス（ＭＩ）は、０．４〜６．０ｇ／分が好ましく、より好ましくは１．０〜４．０ｇ／分である。０．４ｇ／分未満では膜として成形できなくなり、６．０ｇ／分を越えた場合は厚さの制御がし難くなり好ましくない。ＭＩの値はＡＳＴＭＤ−１２３８のＥ条件又はＪＩＳＫ−７２１０の条件４で測定した値である。
【００６４】
ポリオレフィン系樹脂の密度は０．９０５〜０．９３２が好ましくより、好ましくは０．９１５〜０．９２５である。０．９０５未満では必要とする強度が得難く０．９３２を越えた場合は結晶化度が高くなることにより、脆くなりシーラント層が破れ易くなるため好ましくない。密度の値はＪＩＳＫ−６７６０又はＡＳＴＭＤ−１５０５に従い測定した値である。
【００６５】
これらポリオレフィン系樹脂の単独重合樹脂としては、ポリエチレン樹脂が好ましくポリエチレン樹脂の中でも特に高圧法で製造された低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）が挙げられる。
【００６６】
共重合樹脂としては、メタロセン触媒を使用して製造した高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）及び中低圧法の溶液重合、スラリー重合、気相重合で重合した後、触媒失活剤を濾過し製造された、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）が挙げられる。その他の共重合体樹脂としては例えば、エチレンー酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレンープロピレン共重合体樹脂、エチレンー１−ブテン共重合体樹脂、エチレンーブタジエン共重合体樹脂、エチレン−塩化ビニル共重合体樹脂、エチレン−メタクリル酸メチル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸メチル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸エチル共重合体樹脂、エチレン−アクリロニトリル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、アイオノマー樹脂（エチレンと不飽和酸との共重合物を亜鉛などの金属で架橋した樹脂）、エチレン−プロピレン・ブテン・１三元共重合体樹脂、エチレンープロピレンエラストマー等が挙げられる。
【００６７】
触媒失活剤を濾過する方法としては一般的に知られている方法で行うことが可能である。触媒失活剤とはポリエチレンを触媒（例えばチーグラー触媒、フィリップス触媒）を使用し製造するときに、ポリエチレン中に残存する触媒残渣を無害化するために添加する炭素数８〜２２の脂肪酸金属塩を言う。これら一般に使用される脂肪酸金属塩としては例えば、ステアリン酸Ｃａ、ステアリン酸Ａｌ、ステアリン酸Ｍｇ、ステアリン酸Ｚｎの、ステアリン酸金属塩｛以後ステアリン酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）で表す｝、ベヘン酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）、オレイン酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）、エルカ酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）等である。
【００６８】
本発明による光学フィルムは、溶融押出し製膜法または溶液流延製膜法により製造するものである。
【００６９】
本発明では、光学フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含んでいる。樹脂フィルムの原材料に含まれる返材は、０％を超え、８０％以下である。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【００７０】
溶融押出し製膜法としては、Ｔダイを用いた方法やインフレーション法などの溶融押出し法、カレンダー法、熱プレス法、射出成形法などがある。中でも、厚さムラが小さく、５０〜５００μｍ程度の厚さに加工しやすく、かつ、リタデーションの絶対値およびそのバラツキを小さくできるＴダイを用いた溶融押出し法が好ましい。
【００７１】
溶融押出し製膜法の条件は他の熱可塑性樹脂に用いられる条件と同様にして成形できる。例えば、乾燥したセルロースエステルを１軸や２軸タイプの押出し機を用いて、押出し温度２００〜３００℃程度で溶融し、リーフディスクタイプのフィルターなどでろ過し異物を除去した後、Ｔダイからシート状に流延し、冷却ドラム上で固化させる。
【００７２】
本発明において、樹脂フィルムの原材料の返材と、純材料の定義は、前述の通りであるが、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材の平均粒子経と、純材料の平均粒子経との比が、８０〜１２０％である。
【００７３】
なお、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材の平均粒子経、及び純材料の平均粒子経は、いずれも０．０１〜５ｍｍであることが好ましい。また返材及び純材料の平均粒子経は、いずれも０．１〜５ｍｍであることが好ましく、特に、１〜５ｍｍであることが好ましい。
【００７４】
ここで、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経の測定は、篩い分けにより測定できる。例えば０．５ｍｍから０．０１ｍｍの粒径とは、目開きが０．５ｍｍの篩を通過し、目開きが０．０１ｍｍの篩を通過できないものを意味する。篩い分けは、三田村理研工業（株）製電磁式篩振とう器ＡＳ−２００を用いて行なうことができる。
【００７５】
本発明において、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経が上記のように規定されることで、純材料、及び返材を有機溶剤に溶解する場合の溶剤の浸透性、溶解性、また、加熱溶融時の溶融性を適正とすることができ、出来上がったフィルムの品質、特に、異物故障の発生を低減することができる。
【００７６】
本発明において、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０％未満であれば、溶融時の溶融性、混合性が劣り、異物低減の効果が減るので、好ましくない。また返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が、８０〜１２０％を超えても、同様に、溶融時の溶融性、混合性が劣り、異物低減の効果が減るので、好ましくない。
【００７７】
本発明の方法において、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材は、０％を超え、８０％以下である。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【００７８】
ここで、原材料に含まれる返材の量は、多いほど、原材料の純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減が可能であるために、好ましいが、返材の量が８０％を超えると、それらの効果の上昇がなくなるので、好ましくない。
【００７９】
このように、本発明の光学フィルムの製造方法の発明では、フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比を特定の範囲のものとしているから、製膜後の光学フィルムの光学特性が、たとえ薄膜であっても安定であり、搬送適性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であるとともに、光学フィルムの寸法安定性の改善が可能である。
【００８０】
ここで、「フィルムの貼り付き故障」とは、ロール状の巻きフィルムにおいて、フィルム同士がくっつくなどのブロッキングに起因する「貼り付き」を意味する。
【００８１】
つぎに、本発明の方法において、返材を含む原材料の含水率は４重量％以下であり、２重量％以下であることが好ましい。
【００８２】
ここで、樹脂フィルムの返材を含む原材料の含水率の測定は、重量法による。すなわち、含水した原材料の重量をＷ1、これを１２０℃で４５分間乾燥させた時の重量をＷ2、とすると、
含水率＝（Ｗ1−Ｗ2）／Ｗ2
で求められる。なお、これらを自動で測定できるハロゲン水分計（例えばメトラー社製、ＨＧ５３−Ｐなど）を使用することができるし、個々に重量測定して求めても良い。
【００８３】
樹脂フィルムの返材を含む原材料の含水率が、４重量％を超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【００８４】
本発明の方法において、用いるフィルターのメッシュを添加する微粒子の平均粒径の１０倍から１００倍にすることにより、フィルターの目詰まりなども無く除去すべき異物や微粒子の凝集物を除去できる。メッシュが微粒子平均粒径の１０倍未満だとフィルターの目詰まりが頻発し生産性が劣る。１００倍を越えると除去すべき異物や凝集物が除去できず、光学フィルムにした際の異物故障が多発して液晶表示での画像欠陥となるため、好ましくない。
【００８５】
供給ホッパーから押出し機へ導入する際は減圧下や不活性ガス雰囲気下にして酸化分解等を防止することが好ましい。冷却ドラムの温度は樹脂のガラス転移温度以下が好ましい。冷却ドラムへ樹脂を密着させるために静電印加により密着させる方法、風圧により密着させる方法、全幅あるいは端部をニップして密着させる方法、減圧で密着させる方法などを用いることが好ましい。また、ダイライン等の表面の欠陥を小さくするためには、押出し機からダイまでの配管には滞留部が極力少なくなるような構造にすることが好ましい。ダイの内部やリップにキズ等が極力無いものを用いることが好ましい。ダイ周辺に樹脂から揮発成分が析出しダイラインの原因となる場合があるので、揮発成分を含んだ雰囲気は吸引することが好ましい。また、静電印加等の装置にも析出する場合があるので交流を印加したり、他の加熱手段で析出を防止することが好ましい。
【００８６】
微粒子、可塑剤などの添加剤は、予め樹脂と混合しておいてもよいし、押出し機の途中で練り込んでもよい。均一に添加するために、スタチックミキサーなどの混合装置を用いることが好ましい。
【００８７】
冷却ドラム上で固化したフィルムは、さらに必要により幅手方向に延伸してフィルムにする。ここで、ピンテンター方式、またはクリップテンター方式で、フィルムを搬送しながら延伸する方式が採られる。
【００８８】
本発明の方法によって製造される光学フィルムの厚さは、９５μｍ以下、好ましくは２０〜９５μｍの厚みで使用されるが、液晶表示装置の薄肉化、軽量化が要望から、５５μｍ以下であることが好ましい。光学フィルムの厚さが２０μｍ未満に薄い場合は、フィルムの腰の強さが低下するため、偏光板作製工程上でシワ等の発生によるトラブルが発生しやすく、また、光学フィルムの厚さが９５μｍを超えて厚い場合は、液晶表示装置の薄膜化に対する寄与が少ない。
【００８９】
なお、膜厚は、所望の厚さになるように、押出し流量、ダイスの口金のスリット間隙、冷却ドラムの速度等をコントロールすることで調整できる。また、膜厚を均一にする手段として、膜厚検出手段を用いて、プログラムされたフィードバック情報を上記各装置にフィードバックさせて、調節するのが好ましい。
【００９０】
本発明では、フィルムを巻き取る前に、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、ナーリング加工（エンボッシング加工）をフィルム両端部に施す。ナーリング加工の方法は、凸凹のパターを側面に有する金属リングを加熱及び／または加圧により加工することができる。
【００９１】
フィルムのスリット工程においては、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットする。このように、フィルム端部のスリット工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【００９２】
本発明において、フィルムのスリット工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【００９３】
また、フィルムのスリット工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【００９４】
本発明による光学フィルムの製造方法において、ナーリング高さａ（μｍ）とフィルム膜厚ｄ（μｍ）の関係は、ナーリング高さａ（μｍ）のフィルム膜厚ｄ（μｍ）に対する比率Ｘ（％）を
Ｘ（％）＝（ａ／ｄ）×１００
としたとき、比率Ｘが、２〜２５％の範囲にあることが好ましい。
【００９５】
ここで、ナーリング高さ（ａ）とフィルム膜厚（ｄ）との比ａ／ｄが、２％未満の場合は、フィルム同士がくっつき、フィルムが変形したり、表面に傷がつくため、好ましく無い。また、比ａ／ｄが２５％を越えると、長尺で巻いた際に幅手の中央部分の窪みが大きくなり、これも巻き変形を発生させ、フィルムの変形になるため、好ましくない。
【００９６】
つぎに、フィルムの巻取り工程は、円筒形巻きフィルムの外周面とこれの直前の移動式搬送ロールの外周面との間の最短距離を一定に保持しながらフィルムを巻取りロールに巻き取るものである。かつ巻取りロールの手前には、フィルムの表面電位を除去または低減する除電ブロア等の手段が設けられている。
【００９７】
本発明の光学フィルムの製造に係わる巻き取り機は一般的に使用されているものでよく、定テンション法、定トルク法、テーパーテンション法、内部応力一定のプログラムテンションコントロール法などの巻き取り方法で巻き取ることができる。なお、光学フィルムの巻取り時の初期巻取り張力が９０．２Ｎ／ｍ以上、３００．８Ｎ／ｍ以下であるのが、好ましい。
【００９８】
本発明の方法におけるフィルムの巻き取り工程では、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取る。このように、フィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【００９９】
本発明において、フィルムの巻き取り工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【０１００】
また、フィルムの巻き取り工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【０１０１】
ところで、光学フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）、及び厚み方向リタデーション（Ｒｔ）は、次式により求められる。
【０１０２】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（式中、ｎｘはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙはフィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚはフィルムの厚み方向の屈折率、ｄはフィルム厚さ：ｎｍ、を表わす）
本発明の方法により製造された光学フィルムは、面内方向リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであるのが、好ましい。
【０１０３】
つぎに、本発明による光学フィルムは、溶液流延製膜法により製造することができる。この場合においても、光学フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含んでいる。樹脂フィルムの原材料に含まれる返材は、０％を超え、８０％以下である。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【０１０４】
ここで、溶液流延製膜法による光学フィルムの製造方法について説明すると、樹脂フィルムの原料混合機において、セルロースエステル等の樹脂溶液（ドープ）を調製し、ドープを流延ダイから、鏡面処理された表面を有する駆動回転ステンレス鋼製エンドレスベルトよりなる支持体上に流延して、ドープ膜すなわちウェブを得、ウェブがエンドレスベルトよりなる支持体の下面に至り、ほぼ一巡したところで、剥離ロールにより剥離する。
【０１０５】
そして、支持体の剥離側端部から剥離ロールにより剥離されたウェブは、乾燥ゾーンのハウジング内を、全ての搬送ロールを経由して搬送され、その搬送中に、乾燥風吹き込み口から吹き込まれる乾燥風により乾燥させられてフィルムとされた後、調湿ゾーンに送られる。
【０１０６】
調湿ゾーンは、ハウジング内に設けられた１つの巻取りロール及びこれの直前の移動式搬送ロールを含む複数の搬送ロールを備えている。巻取りロールは、搬送ロール群よりも下流側に配されている。そして、上記乾燥ゾーンから送られてきたフィルムは、ハウジング内を全ての搬送ロールを経由して搬送され、巻取りロールに巻き取られるとともに、フィルムの含水率が適度に調節される。なお、上記の乾燥ゾーン及び調湿ゾーン内の雰囲気温度は、例えば５〜２００℃、好ましくは２０〜１５０℃である。
【０１０７】
つぎに、フィルムの巻取り工程は、円筒形巻きフィルムの外周面とこれの直前の移動式搬送ロールの外周面との間の最短距離を一定に保持しながらフィルムを巻取りロールに巻き取るものである。かつ巻取りロールの手前には、フィルムの表面電位を除去または低減する除電ブロア等の手段が設けられている。
【０１０８】
なお、光学フィルムの巻取り時の初期巻取り張力が９０．２Ｎ／ｍ以上、３００．８Ｎ／ｍ以下であるのが、好ましい。また、巻取りロールに巻き取られる光学フィルムの巻取り時の含水率を１．５〜５．０％とするのが、好ましい。
【０１０９】
また、フィルム乾燥工程においては、支持体より剥離したフィルムをさらに乾燥し、残留溶媒量を３重量％以下、好ましくは１重量％以下、より好ましくは０．５重量％以下であることが、寸法安定性が良好なフィルムを得る上で好ましい。フィルム乾燥工程では一般にロール懸垂方式か、ピンテンター方式、またはクリップテンター方式で、フィルムを搬送しながら乾燥する方式が採られる。
【０１１０】
フィルムを乾燥させる手段は特に制限なく、一般的に熱風、赤外線、加熱ロール、マイクロ波等で行う。簡便さの点で熱風で行うのが好ましい。乾燥温度は４０〜１５０℃の範囲で３〜５段階の温度に分けて、段々高くしていくことが好ましく、８０〜１４０℃の範囲で行うことが寸法安定性を良くするために、さらに好ましい。
【０１１１】
また、上記流延から後乾燥までの工程は、空気雰囲気下でもよいし窒素ガスなどの不活性ガス雰囲気下でもよい。
【０１１２】
本発明の光学フィルムの製造に係わる巻き取り機は一般的に使用されているものでよく、定テンション法、定トルク法、テーパーテンション法、内部応力一定のプログラムテンションコントロール法などの巻き取り方法で巻き取ることができる。
【０１１３】
本発明では、このような溶液流延製膜法による光学フィルムの製造方法においても、フィルムを巻き取る前に、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、ナーリング加工（エンボッシング加工）をフィルム両端部に施す。ナーリング加工の方法は、凸凹のパターを側面に有する金属リングを加熱及び／または加圧により加工することができる。
【０１１４】
フィルムのスリット工程においては、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットする。このように、フィルム端部のスリット工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【０１１５】
本発明において、フィルムのスリット工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【０１１６】
また、フィルムのスリット工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【０１１７】
本発明の方法におけるフィルムの巻き取り工程では、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取る。このように、フィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【０１１８】
本発明において、フィルムの巻き取り工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【０１１９】
また、フィルムの巻き取り工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【０１２０】
本発明の方法により製造された光学フィルムを、偏光子（偏光フィルム）の少なくとも片面に貼り合わせることにより、楕円偏光板を作製することができる。
【０１２１】
すなわち、本発明による偏光板は、偏光子、及びその両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムからなる偏光板であって、２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方が、上記の位相差フィルムによって構成されているものである。
【０１２２】
偏光子は、従来から使用されている、例えば、ポリビニルアルコールフィルムの如きの延伸配向可能なフィルムを、沃素のような二色性染料で処理して縦延伸したものである。偏光子自身では、十分な強度、耐久性がないので、一般的にはその両面に保護フィルムとしての異方性のないセルローストリアセテートフィルムを接着して偏光板としている。
【０１２３】
本発明の偏光板は、上記偏光子に本発明の方法により製造された光学フィルムを貼り合わせて作製してもよいし、また本発明の方法により製造された光学フィルムを保護フィルムも兼ねて、直接偏光子と貼り合わせて作製してもよい。貼り合わせる方法は、特に限定はないが、水溶性ポリマーの水溶液からなる接着剤により行なうことができる。この水溶性ポリマー接着剤は完全鹸化型のポリビニルアルコール水溶液が好ましく用いられる。さらに、前述したが、長手方向に延伸し、二色性染料処理した長尺の偏光子（偏光フィルム）と長尺の本発明の方法により製造された光学フィルムとを貼り合わせることによって長尺の偏光板を得ることができる。偏光板は、その片面または両面に感圧性接着剤層（例えば、アクリル系感圧性接着剤層など）を介して剥離性シートを積層した貼着型のもの（剥離性シートを剥すことにより、液晶セルなどに容易に貼着することができる）としてもよい。
【０１２４】
このようにして得られた本発明の偏光板は、種々の表示装置に使用できる。特に電圧無印加時に液晶性分子が実質的に垂直配向しているＶＡモードや、電圧無印加時に液晶性分子が実質的に水平かつねじれ配向しているＴＮモードの液晶セルを用いた液晶表示装置が好ましい。
【０１２５】
本発明の光学フィルムの製造方法によれば、樹脂フィルムの原材料に返材を含むことで、材料純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減が可能である。
【０１２６】
さらに、本発明による偏光板によれば、本発明の方法により製造された表面物性に優れている上記の光学フィルムが、偏光子の少なくとも一方の面に貼り合わせられているため、偏光板に加工する際の加工適性が優れていて、偏光板の寸法安定性を改善することができるうえに、偏光板を液晶セルに貼り合わせた液晶表示パネルの寸法安定性、さらには、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能である。
【実施例】
【０１２７】
つぎに、本発明の実施例を比較例とともに説明する。
【０１２８】
実施例１〜４
（溶融押出し製膜法による光学フィルムの製造）
溶融押出し製膜法により目標ドライ膜厚８０μｍの光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムを製造した。
【０１２９】
アセチル置換度２．８８のセルローストリアセテート １００重量部
（数平均分子量１５００００）
トリフェニルホスフェート １０重量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２重量部
ＵＶ−２３Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
ＵＶ−２８Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
なお、実施例１では、セルローストリアセテートフィルムの原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１３０】
ここで、セルローストリアセテートフィルムの返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経の測定は、篩い分けにより測定した。篩い分けは、三田村理研工業（株）製電磁式篩振とう器ＡＳ−２００を用いて、振幅２ｍｍ、時間２分で行なった。
【０１３１】
また、実施例２では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１３２】
実施例３では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である７０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である１０５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１３３】
実施例４では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である１．８重量％とした。
【０１３４】
上記材料の混合物を２軸式押出し機を用いて２５０℃で溶融混合し、日本精線社製ファインメットＮＦで濾過した後、ペレット化した。このペレットを用いて日本精線社製ファインメットＮＦで２回目の濾過した後、上記同様Ｔダイから、シート状に３０℃の冷却ドラム上に溶融温度２５０℃で溶融押出しをし、冷却固化させてセルローストリアセテートフィルムを得た。
【０１３５】
得られたセルローストリアセテートフィルムを、テンターを用いて幅手方向に１６０℃で１．５倍幅手方向に延伸した。ついで、テンタークリップに把持したまま３０℃まで冷却し、その後クリップから開放した後、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、フィルムの幅手方向両端に温度２８０℃押し圧０．０５ＭＰａでナーリング加工を施し、巻き取り機によって、光学フィルムとしてのドライ膜厚８０μｍのセルローストリアセテートフィルムを巻き取った。
【０１３６】
ここで、実施例１〜３では、それぞれフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとした。
【０１３７】
また、実施例４では、フィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとした。
【０１３８】
本発明による実施例１〜４でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表１にまとめて示した。
【０１３９】
そして、本発明による実施例１〜４で得られた各セルローストリアセテートフィルムについて、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表１に示した。
【０１４０】
（巻品質の評価）
巻品質の評価方法として、各セルローストリアセテートフィルムの巻フィルムについて、外観を確認し、突起状に凸部分に観察される数により、０〜５個を◎、６〜１０個を○、１１〜２０個を△、２１個以上を×とした。
【０１４１】
（フィルムの搬送性の評価）
各セルローストリアセテートフィルムの搬送性の評価は、各セルローストリアセテートフィルム面の傷発生状況により評価した。セルローストリアセテートフィルムの搬送性につき、つぎの◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４２】
◎：フィルム面の傷発生なし
○：フィルム面の傷発生が僅かに見られる程度
△：フィルム面の傷発生が多少見られる
×：フィルム面の傷発生が目立つ
（寸法安定性の評価）
フィルムの寸法安定性の評価は、熱収縮率で表わす。フィルム試料の縦方向及び横方向より３０ｍｍ幅×１２０ｍｍ長さの試験片を各３枚採取する。試験片の両端に６ｍｍφの穴をパンチで１００ｍｍ間隔に開ける。これを２３℃、相対温度６５％の室内で３時間以上調湿する。自動ピンゲージ（新東科学株式会社製）を用いてパンチ間隔の原寸（Ｌ1）を最小目盛り／１０００ｍｍまで測定する。つぎに試験片を９０℃、相対湿度５％の恒温器で１５０時間調湿した後、自動ピンゲージで熱処理後のパンチ間隔の寸法（Ｌ2）を測定する。そして以下の式により熱収縮率を算出する。
【０１４３】
熱収縮率＝（Ｌ1−Ｌ2／Ｌ1）×１００・リタデーション（Ｒｏ）
そして、セルローストリアセテートフィルムの寸法安定性につき、つぎの◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４４】
◎：寸法変化率が０．００〜０．０５％
○：寸法変化率が０．０５〜０．１５％
△：寸法変化率が０．１５〜０．２５％
×：寸法変化率が０．２５％〜
（フィルムの貼り付き故障発生の評価）
各セルローストリアセテートフィルムの貼り付き故障発生の評価は、各セルローストリアセテートフィルムを、温度４０℃、及び湿度８０％ＲＨで２週間保存した後、各セルローストリアセテートフィルムを繰り出して、フィルム同士が貼り付いていないか、どうかを検査した。また、フィルムの貼り付きの状態により、下記の◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４５】
◎：全く貼り付いていない
○：若干貼り付いているが、容易に剥離できる
△：貼り付いているが、容易に剥離できる
×：貼り付きが多く、剥離しにくい
（フィルムの異物故障発生の評価）
各セルローストリアセテートフィルムの異物故障発生の評価は、各セルローストリアセテートフィルムを、温度４０℃、及び湿度８０％ＲＨで２週間保存した後、各セルローストリアセテートフィルムを１ｍ２ に裁断し、温度２３℃、湿度５５％ＲＨの環境条件下においてフィルム面の異物故障発生数を測定した。
【０１４６】
なお、セルローストリアセテートフィルム面の異物故障発生数の測定は、裁断した１ｍ２ のフィルムを、黒色の検査台上に置き、蛍光灯白色光の照射の下で目視によりフィルム面の異物故障発生数を計測した。このとき観察される異物には、傷を含んでいるものとして、観察した。また、フィルムの表面の異物故障の程度により、下記の◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４７】
◎：異物故障発生数 ３０（個／１ｍ２ ）以下
○：異物故障発生数 ３１〜１００（個／１ｍ２ ）
△：異物故障発生数 １０１〜２００（個／１ｍ２ ）剥離できる
×：異物故障発生数 ２０１（個／１ｍ２ ）以上
（巻フィルムの着色の評価）
セルローストリアセテートフィルムの巻フィルムの着色は、通常の元巻き状態で外観観察を行ない、着色の程度を、下記の評価基準で評価した。
【０１４８】
◎：着色なし
○：殆ど着色なし
△：僅かに黄色の着色が判別できる
×：明らかに黄色の着色が判別できる
（厚み方向リタデーション偏差：ΔＲｔの評価）
各セルローストリアセテートフィルムについて、温度２３℃、湿度２０％ＲＨ、並びに温度２３℃、湿度８０％ＲＨの環境下での厚み方向のリタデーション（Ｒｔ）を、下記のようにして測定し、各測定値の差を厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）とした。
【０１４９】
自動複屈折率計ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ（王子計測機器株式会社製）を用いて各雰囲気下で５９０ｎｍの波長において３次元屈折率測定を行ない、遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚを求める。厚み方向のリタデーション（Ｒｔ）を下記の式から算出する。
【０１５０】
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（式中、ｎｘはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙはフィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚはフィルムの厚み方向の屈折率、ｄはフィルム厚さ：ｎｍ、を表わす）
各セルローストリアセテートフィルムの厚み方向のリタデーション偏差（ΔＲｔ）を算出し、つぎの◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１５１】
◎：ΔＲｔが０〜５ｎｍ
○：ΔＲｔが５〜１５ｎｍ
△：ΔＲｔが１５〜２５ｎｍ
×：ΔＲｔが２５ｎｍ〜
一方、上記実施例１〜４で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性を評価した。
【０１５２】
（偏光子安定性の評価方法）
上記実施例１〜４において得られたセルローストリアセテートフィルムを、それぞれ６０℃、２ｍｏｌ／リットルの濃度の水酸化ナトリウム水溶液中に２分間浸漬し水洗した後、１００℃で１０分間乾燥しアルカリ鹸化処理セルローストリアセテートフィルムを得た。
【０１５３】
また、別に、厚さ１２０μｍのポリビニルアルコールフィルムを沃素１重量部、ホウ酸４重量部を含む水溶液１００重量部に浸漬し、５０℃で４倍に延伸して偏光膜（偏光子）を作った。この偏光膜の両面に前記アルカリ鹸化処理セルローストリアセテートフィルムを完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液を接着剤として各々貼り合わせ偏光板を作製した。
【０１５４】
つぎに、これらの偏光板について、温度６０℃、湿度９０％ＲＨの環境下に５０時間保持して、強制劣化試験を実施した。試験後の偏光板について、可視域領域の色変化の有無を目視にて観察し、得られた結果を下記の表２に示した。
【０１５５】
なお、表１中のセルローストリアセテートフィルムの偏光子安定性評価の基準は、つぎの３段階とした。
【０１５６】
○：変化なし
△：着色あり
×：着色著しい
（液晶ディスプレイの作製）
市販の液晶表示パネル（ＮＥＣ製 カラー液晶ディスプレイ ＭｕｌｔｉＳｙｎｃ ＬＣＤ１５２５Ｊ：型名 ＬＡ−１５２９ＨＭ）の最表面の偏光板を注意深く剥離し、ここに偏光方向を合わせた本発明による実施例１〜４の偏光板を張り付けた。
【０１５７】
（液晶ディスプレイの視認性の評価）
上記のようにして得られた液晶パネルを床から８０ｃｍの高さの机上に配置し、床から３ｍの高さの天井部に昼色光直管蛍光灯（ＦＬＲ４０Ｓ・Ｄ／Ｍ−Ｘ、松下電器産業株式会社製）４０Ｗ×２本を１セットとして１．５ｍ間隔で１０セット配置した。このとき評価者が液晶パネル表示面正面にいるときに、評価者の頭上より後方に向けて天井部に前記蛍光灯がくるように配置した。液晶パネルは机に対する垂直方向から２５°傾けて蛍光灯が写り込むようにして画面の見易さ（視認性）を下記のようにランク評価し、得られた液晶ディスプレイの視認性の評価結果を、下記の表２にあわせて示した。
【０１５８】
○：もっとも近い蛍光灯の移りこみから気にならず、フォントの大きさ８以下の文字もはっきりと読める。
【０１５９】
△：近くの蛍光灯の写りこみはやや気になるが、遠くは気にならず、フォントの大きさ８以下の文字もなんとかと読める。
【０１６０】
×：蛍光灯の写りこみがかなり気になり、写り込みの部分はフォントの大きさ８以下の文字を読むのは困難である。
【０１６１】
比較例１〜４
比較のために、実施例１〜４の場合と同様に実施して、ドライ膜厚８０μｍのセルローストリアセテートフィルムを製造するが、比較例１では、セルローストリアセテートフィルムの原材料には、返材を含ませなかった。返材を含まない原材料の含水率は２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１６２】
また、比較例２では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１６３】
比較例３では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲外である８５％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である７５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１６４】
比較例４では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である１２５％であるが、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲外である４．５重量％とした。
【０１６５】
ここで、比較例１〜４でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表１にあわせて示した。
【０１６６】
また、比較例１〜４で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表２にあわせて示した。
【０１６７】
一方、比較例１〜４で得られたセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性をを評価し、得られた結果を下記の表２にあわせて示した。
【表１】
【表２】
【０１６８】
上記表２の結果から明らかなように、本発明の実施例１〜４のセルローストリアセテートフィルムは、優れた物理特性を有していて、巻品質が良好であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障を起こさず、また搬送性に優れており、特に寸法安定性が良好であるとともに、元巻きフィルムの着色も無かった。そのうえ、各セルローストリアセテートフィルムは、厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）が小さく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するものであった。また、本発明の実施例１〜４の光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムは、いずれも良好な偏光子安定性を有していた。
【０１６９】
これに対し、比較例１〜４のセルローストリアセテートフィルムによれば、いずれのフィルムの巻品質が不良であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障が発生するとともに、搬送性に劣り、また寸法安定性も不良であった。
【０１７０】
セルローストリアセテートフィルムの原材料に返材を含まない比較例１では、元巻きフィルムに着色が見られた。また比較例１、及び返材を含む原材料の含水率を本発明の範囲外である４．５重量％とした比較例４のセルローストリアセテートフィルムでは、いずれも厚み方向リタデーション（ΔＲｔ）が大きく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性に問題があった。
【０１７１】
さらに、比較例１〜４のセルローストリアセテートフィルムでは、偏光子安定性がやゝ不良であり、ＬＣＤの視認性の劣化が生じるおそれがある。
【０１７２】
実施例５〜８
（溶液流延製膜法による光学フィルムの製造）
溶液流延製膜法により目標ドライ膜厚４０μｍの本発明のセルローストリアセテートフィルムを製造するにあたり、まずドープを調製した。すなわち、溶媒にトリアセチルセルロースを溶解した下記配合組成物を密閉容器に投入し、撹拌しながら溶解してドープを調製し、調製後のドープを濾紙により濾過した。
【０１７３】
（ドープ組成）
アセチル置換度２．８８のセルローストリアセテート １００重量部
（数平均分子量１５００００）
トリフェニルホスフェート １０重量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２重量部
ＵＶ−２３Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
ＵＶ−２８Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
ＡＥＲＯＳＩＬ ２００Ｖ ０．１重量部
メチレンクロライド ４７５重量部
エタノール ２５重量部
なお、実施例５では、セルローストリアセテートフィルムの原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１７４】
また、実施例６では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１７５】
実施例７では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である７０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である１０５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１７６】
実施例８では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である１．８重量％とした。
【０１７７】
つぎに、上記濾過後のドープを用い、溶液流延製膜装置により、セルローストリアセテートフィルムを以下のようにして製造した。
【０１７８】
原料混合機において、セルローストリアセテートの溶液（ドープ）を調製し、ドープを流延ダイから、鏡面処理された表面を有する駆動回転ステンレス鋼製エンドレスベルトよりなる支持体上に流延して、ドープ膜すなわちウェブを得、ウェブがエンドレスベルトよりなる支持体の下面に至り、ほぼ一巡したところで、剥離ロールにより剥離した。
【０１７９】
つぎに、剥離ロールにより剥離されたウェブは、乾燥ゾーンを通過する間に乾燥風により乾燥させられてフィルムとされた後、調湿ゾーンに送られる。なお、乾燥ゾーン内の雰囲気温度を前段では７０℃、及び後段では１２０℃とした。
【０１８０】
調湿ゾーンは、ハウジング内に設けられた複数の搬送ロール及び１つの巻取りロールを備え、巻取りロールは搬送ロール群よりも下流側に配した。そして、乾燥ゾーンから送られてきたフィルムは、ハウジング内を全ての搬送ロールを経由して搬送された後、巻取りロールに巻き取られるとともに、フィルムの含水率が適度に調節される。ここで、セルローストリアセテートフィルムの目標ドライ膜厚４０μｍで、調湿ゾーンの雰囲気温度が２５℃、及び雰囲気湿度が５５ＲＨ％とした。また調湿時間は１０４秒とした。
【０１８１】
なお、巻取りロールにセルローストリアセテートフィルムを巻き取る前に、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、フィルムの幅手方向両端に温度２８０℃押し圧０．０５ＭＰａでナーリング加工を施し、巻き取り機によって、光学フィルムとしてのドライ膜厚４０μｍのセルローストリアセテートフィルムを巻き取った。
【０１８２】
ここで、実施例５〜７では、それぞれフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとした。
【０１８３】
また、実施例４では、フィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとした。
【０１８４】
本発明による実施例５〜８でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表３にまとめて示した。
【０１８５】
そして、本発明による実施例５〜８において得られた光学フィルムとしての各セルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表４に示した。
【０１８６】
一方、上記実施例５〜８で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性を評価し、得られた結果を下記の表４にあわせて示した。
【０１８７】
比較例５〜８
比較のために、実施例５〜８の場合と同様に実施して、ドライ膜厚４０μｍのセルローストリアセテートフィルムを製造するが、比較例５では、セルローストリアセテートフィルムの原材料には、返材を含ませなかった。返材を含まない原材料の含水率は２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１８８】
また、比較例６では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１８９】
比較例７では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲外である８５％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である７５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１９０】
比較例８では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である１２５％であるが、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲外である４．５重量％とした。
【０１９１】
ここで、比較例５〜８でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表１にあわせて示した。
【０１９２】
比較例５〜８で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表４にあわせて示した。
【０１９３】
一方、比較例５〜８で得られたセルローストリアセテートフィルムについて、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性をを評価し、得られた結果を下記の表４にあわせて示した。
【表３】
【表４】
【０１９４】
上記表４の結果から明らかなように、本発明の実施例５〜８のセルローストリアセテートフィルムは、優れた物理特性を有していて、巻品質が良好であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障を起こさず、また搬送性に優れており、特に寸法安定性が良好であるとともに、元巻きフィルムの着色も無かった。そのうえ、各セルローストリアセテートフィルムは、厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）が小さく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するものであった。また、本発明の実施例５〜８の光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムは、いずれも良好な偏光子安定性を有していた。
【０１９５】
これに対し、比較例５〜８のセルローストリアセテートフィルムによれば、いずれのフィルムの巻品質が不良であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障が発生するとともに、搬送性に劣り、また寸法安定性も不良であった。
【０１９６】
セルローストリアセテートフィルムの原材料に返材を含まない比較例５では、元巻きフィルムに着色が見られた。また比較例５、及び返材を含む原材料の含水率を本発明の範囲外である４．５重量％とした比較例８のセルローストリアセテートフィルムでは、いずれも厚み方向リタデーション（ΔＲｔ）が大きく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性に問題があった。
【０１９７】
さらに、比較例５〜８のセルローストリアセテートフィルムでは、偏光子安定性がやゝ不良であり、ＬＣＤの視認性の劣化が生じるおそれがある。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶表示装置（ＬＣＤ）の偏光板用保護フィルムとして有用な光学フィルムの製造方法、該方法により製造された光学フィルムを用いた偏光板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶表示装置（ＬＣＤ）は、省スペース、省エネルギーであることから、ＴＶ、パソコン、携帯電話などへの液晶ディスプレイの利用が増大している。特に、ＴＶの大画面化、高画質化が進み、また使用場所の拡大、汎用化、および多様化により、液晶ディスプレイは、より高品質であることが求められ、表示機能、視認機能のさらなる向上が求められている。
【０００３】
ＬＣＤの偏光板用の保護フィルムとしては、主にセルロースエステルフィルムが用いられているが、特に、モニターやＴＶの大型化や高精細化が進み、生産量の増大に伴って、フィルム表面物性など、フィルム品質の管理がより重要になってきている。
【０００４】
光学フィルムの製造方法には、大別して溶液流延製膜法と溶融押出し製膜法とがある。前者は、ポリマーを溶媒に溶かして、その溶液を支持体上に流延し、溶媒を蒸発し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法である。膜厚の均一性に優れるなどの点から広く採用されてきたが、溶媒の乾燥のため、設備が大型化するなどの問題点を抱えていた。後者は、ポリマーを加熱溶融して支持体上に流延し、冷却固化し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法であり、溶媒を乾燥する必要がないので、設備が比較的コンパクトにできるとの利点があるが、膜厚の均一性及びフィルムの表面物性に劣るという問題点があった。
【０００５】
その中でも特に、セルロースエステルフィルムよりなる光学フィルムの製造においては、光学フィルムの含水率が、フィルムの物理特性、特にフィルム表面の物理特性に影響するものであり、フィルムの巻特性、搬送性、及び加工性に大きな影響を及ぼすという問題があった。
【０００６】
このようなフィルム表面の物理特性の改善に関わる先行特許文献には、つぎのようなものがある。
【特許文献１】特開２００２−１７９８１９号公報 特許文献１には、温度湿度などの環境変化および経時によっても寸法変化の少ないセルロースエステルフィルムであって、流延成膜によりフィルムに形成した後に巻き取り、このフィルムの元巻に対して加湿処理を施すものであり、この加湿処理により、フィルムの含水率が少なくとも３質量％とすることが開示されている。
【特許文献２】特開２００２−２１０７６７号公報 特許文献２には、セルロースアシレートを実質的に非塩素系の溶剤に溶解する工程、得られた溶液からフイルムを製膜する工程、フイルムをロール状に巻き取る工程により、平均含水率が６．０質量％以下のロール状セルロースアシレートフイルムを製造して、フイルムの面状を改善し、機械特性や光学特性に問題がないセルロースアシレートフイルムを得ることが記載されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記特許文献１と２に記載の従来の発明は、何れも、溶液流延製膜法により作られたフィルムであるが、フィルムの物理特性、特にフィルム表面の物理特性であるフィルムの巻特性、搬送性、及び加工性の改善の効果が不充分であるという問題があった。
【０００８】
ところで、光学フィルムの物理特性、特に光学フィルムの寸法安定性は、光学フィルムを用いる偏光板の寸法安定性に深く関わり、偏光板の寸法安定性は液晶表示パネルの寸法安定性に寄与するものであり、さらに、液晶表示パネルの寸法安定性は液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質に直接関わるものであるから、従来より光学フィルムの寸法安定性の改善も強く要望されていた。
【０００９】
本発明の目的は、上記の従来技術の問題を解決し、液晶表示素子すなわち偏光板の保護フィルムとして用いられる光学フィルムの製造方法について、製膜後の光学フィルムの表面物性が、たとえ薄膜であっても安定であり、フィルムの搬送性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であり、しかも光学フィルムの寸法安定性の改善が可能であり、さらに、偏光板に加工する際の加工適性が優れていて、偏光板の寸法安定性の改善が可能であり、ひいては液晶表示パネルの寸法安定性に寄与することができて、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能である、偏光板保護フィルムとしての光学フィルムの製造方法、及び該方法により製造された光学フィルムを用いた偏光板を提供しようとすることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記の点に鑑み鋭意研究を重ねた結果、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経を調整することにより、製膜後の表面物性が、たとえ薄膜であってもこれらが安定であり、搬送適性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であるとともに、寸法安定性の改善が可能であり、さらには、偏光板に加工する際の加工適性が優れていることを見出した。しかも、上記の課題解決の他に、樹脂フィルムの原材料に返材を含むことで、材料純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減に効果があることが判明した。その上、返材を含む原材料の含水率や、フィルム端部のスリット工程あるいはフィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上することを見出し、本発明を完成した。
【００１１】
上記の目的を達成するために、請求項１記載の光学フィルムの製造方法の発明は、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％であることを特徴としている。
【００１２】
請求項２記載の発明は、請求項１記載の光学フィルムの製造方法であって、溶融押出し製膜法により樹脂フィルムの製膜するものである。
【００１３】
請求項３記載の発明は、請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法であって、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下であることを特徴としている。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【００１４】
請求項４記載の発明は、請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下であることを特徴としている。この場合、返材を含む原材料の含水率は、２重量％以下であることが好ましい。
【００１５】
請求項５記載の発明は、請求項１〜４のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットすることを特徴としている。
【００１６】
請求項６記載の発明は、請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取ることを特徴としている。
【００１７】
請求項７記載の発明は、請求項１〜６のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂、ノルボルネン樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂よりなる群の中から選ばれた樹脂のフィルムであることを特徴としている。ここで、樹脂フィルムはセルロースエステル系樹脂のフィルムであることが、好ましい。
【００１８】
請求項８記載の偏光板の発明は、請求項１〜７のうちのいずれか一項記載の製造方法により製造された光学フィルムが、偏光フィルムの両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方を構成するものであることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１９】
請求項１記載の光学フィルムの製造方法の発明は、フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％であるものであるから、製膜後の光学フィルムの光学特性が、たとえ薄膜であっても安定であり、搬送適性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であるとともに、光学フィルムの寸法安定性の改善が可能である。さらには、偏光板に加工する際の加工適性が優れているうえに、樹脂フィルムの原材料に返材を含むことで、材料純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減が可能であり、さらには、偏光板の寸法安定性、ひいては液晶表示パネルの寸法安定性が可能であり、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能であるという効果を奏する。
【００２０】
なおとくに、本発明による光学フィルムの製造方法を溶融押出し製膜法により樹脂フィルムの製膜するものとすれば、有機溶剤の使用を避けることができて、環境問題に対処することができるという利点がある。
【００２１】
本発明の光学フィルムの製造方法では、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下であるのが、好ましい。
【００２２】
そして、本発明の光学フィルムの製造方法において、返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下、好ましくは２重量％以下であり、このように、返材を含む原材料の含水率を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するという効果を奏する。
【００２３】
本発明による光学フィルムの製造方法では、溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットし、あるいはまた、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取ることにより、フィルム端部のスリット工程あるいはフィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するという効果を奏する。
【００２４】
さらに、本発明の偏光板によれば、製膜後の表面物性が安定である上記方法により製造されたの光学フィルムが、偏光子の少なくとも一方の面に貼り合わせられているため、偏光板に加工する際の加工適性が優れており、偏光板の寸法安定性、ひいては液晶表示パネルの寸法安定性、さらには、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能であるという効果を奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
つぎに、本発明の実施の形態を詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２６】
本発明による光学フィルムの製造方法は、樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が、８０〜１２０％である。
【００２７】
ここで、樹脂フィルムの原材料の返材とは、樹脂フィルムの原材料から一旦作製した製膜フィルムを粉砕し、再度原材料に再利用する材料を意味する。また、樹脂フィルムの純材料とは、返材を含まない樹脂フィルムの原材料を意味する。
【００２８】
本発明による光学フィルムの製造方法においては、樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂、ノルボルネン樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂よりなる群の中から選ばれた樹脂のフィルムである。
【００２９】
本発明において、樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂である場合には、セルロースエステルフィルムの主原料であるセルロースエステルとしては、セルローストリアセテート、セルロースジアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネートなどが挙げられる。セルローストリアセテートの場合は、特に重合度２５０〜４００、結合酢酸量が５４〜６２．５％のセルローストリアセテートが好ましく、結合酢酸量が５８〜６２．５％のセルローストリアセテートは、ベース強度が強いので、より好ましい。セルローストリアセテートは、綿花リンターから合成されたセルローストリアセテート及び木材パルプから合成されたセルローストリアセテートのどちらかを、単独あるいは混合して用いることができる。
【００３０】
セルロースエステルフィルムを製造する場合、綿花リンターから合成されたセルローストリアセテートの比率が６０重量％以上で、剥離性の効果が顕著になるため、６０重量％以上が好ましく、より好ましくは８５重量％以上、さらには、単独で使用することが最も好ましい。
【００３１】
本発明の光学フィルムの製造方法においては、種々の添加剤を配合することができる。
【００３２】
本発明では、湿熱下での寸法安定性向上のために、いわゆる可塑剤を配合することが好ましい。可塑剤に湿熱下での寸法安定性改良効果があることはこれまで知られていなかった。可塑剤としては、特に相溶性に優れたものが好ましく、例えばリン酸エステルやカルボン酸エステルが好ましい。リン酸エステルとしては、例えばトリフェニルホスフェイト、トリクレジルホスフェート、フェニルジフェニルホスフェート等を挙げることができる。カルボン酸エステルとしては、フタル酸エステル及びクエン酸エステル等、フタル酸エステルとしては、例えばジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジオクチルフタレート及びジエチルヘキシルフタレート等、またクエン酸エステルとしてはクエン酸アセチルトリエチル及びクエン酸アセチルトリブチルを挙げることができる。またその他、オレイン酸ブチル、リシノール酸メチルアセチル、セバチン酸ジブチル、トリアセチン、等も挙げられる。アルキルフタリルアルキルグリコレートもこの目的で好ましく用いられる。アルキルフタリルアルキルグリコレートのアルキルは炭素原子数１〜８のアルキル基である。アルキルフタリルアルキルグリコレートとしてはメチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルプロピルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート、オクチルフタリルオクチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート、エチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルプロピルグリコレート、プロピルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルプロピルグリコレート、メチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルブチルグリコレート、ブチルフタリルメチルグリコレート、ブチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルブチルグリコレート、ブチルフタリルプロピルグリコレート、メチルフタリルオクチルグリコレート、エチルフタリルオクチルグリコレート、オクチルフタリルメチルグリコレート、オクチルフタリルエチルグリコレート等を挙げることができ、メチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルプロピルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート、オクチルフタリルオクチルグリコレートが好ましく、特にエチルフタリルエチルグリコレートが好ましく用いられる。分子量の大きい可塑剤は、押出し成形の際の揮発が抑制でき好ましい。これらの例としては、ポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートなどのグリコールと二塩基酸とからなる脂肪族ポリエステル類、ポリ乳酸、ポリグリコール酸などのオキシカルボン酸からなる脂肪族ポリエステル類、ポリカプロラクトン、ポリプロピオラクトン、ポリバレロラクトンなどのラクトンからなる脂肪族ポリエステル類、ポリビニルピロリドンなどのビニルポリマー類などが挙げられる。上記可塑剤は、これらを単独もしくは併用して使用することができる。
【００３３】
上述した可塑剤の含有量は、セルロースエステルに対して１〜３０重量％含有させることが好ましい。可塑剤をこの範囲含有させることでセルロースエステルフィルムの湿熱下での寸法安定性を向上することができる。
【００３４】
本発明では、フィルムの滑り性を付与するために、固体微粒子を添加するのが、好ましい。本発明で用いられる固体微粒子としては、溶融時の耐熱性があれば、無機微粒子または有機微粒子のどちらでも使用可能であるが、固体微粒子は、無機粒子であることが好ましい。
【００３５】
無機微粒子としては、珪素を含む化合物、二酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウム等が好ましく、さらに好ましくは、珪素を含む無機微粒子や酸化ジルコニウムである。中でも、セルロースエステル積層フィルムの濁度を低減できるので、二酸化珪素が特に好ましく用いられる。二酸化珪素の具体例としては、アエロジル２００Ｖ、アエロジルＲ９７２Ｖ、アエロジルＲ９７２、Ｒ９７４、Ｒ８１２、２００、３００、Ｒ２０２、ＯＸ５０、ＴＴ６００（以上日本アエロジル株式会社製）等の商品名を有する市販品が好ましく使用できる。
【００３６】
本発明に係る酸化ジルコニウムの微粒子としては、例えば、アエロジルＲ９７６及びＲ８１１（以上、日本アエロジル株式会社製）等の商品名で市販されているものが使用できる。
【００３７】
本発明では、フィルム中での微粒子の粒径を円相当径で０．０５〜５．０μｍにすることでフィルム同士の滑り性を持たせることができる。本発明で用いる微粒子は単分散粒子を用いる場合は、粉体での微粒子の平均粒径がフィルム中での平均粒径となるため、添加する微粒子の平均粒径の選択をすることで上記範囲の粒径が達成できる。粒径が０．０５μｍ未満の場合はフィルムからの突起高さが低いためフィルム同士がくっつき変形を生じるため好ましくない。５．０μｍを越えると、樹脂と微粒子の屈折率差が小さくても、ヘイズの上昇を抑えられず、フィルムの透明性が損ねられるため液晶用部材として好ましくない。
【００３８】
フィルム中での微粒子の含有量は０．０５〜０．５重量％がフィルム同士の滑り性を持たせるために好ましい。含有量が０．０５重量％未満の場合はフィルムからの突起数が少ないためフィルム同士がくっつき変形を生じるため好ましくない。０．５重量％を越えると樹脂と微粒子との屈折率差が小さくてもヘイズの上昇を抑えられず、フィルムの透明性が損ねられるため液晶用部材として好ましくない。
【００３９】
本発明の光学フィルムには、液晶材料の保護などのために、紫外線吸収剤を用いるのが、好ましい。紫外線吸収剤としては、波長３８０ｎｍ以下に吸収極大を有する化合物であって、２５℃において液状の紫外線吸収剤を含有するのが、好ましい。液状の紫外線吸収剤は、いわゆる常温で液体の紫外線吸収剤である。ここで、「常温で液体」とは２５℃において「化学大事典（１９６３）共立出版」等に定義される如く、一定の形を持たず、流動性があり、ほぼ一定の体積を有するものを示す。従って、上記性質を有するものであれば融点は限定されないが、融点３０℃以下、特に好ましくは１５℃以下である化合物が好ましい。
【００４０】
液状の紫外線吸収剤は単一化合物であっても混合物であってもよく、混合物としては構造異性体群から構成されるものを好ましく用いることができる。
【００４１】
紫外線吸収剤としては、紫外線吸収剤自体の光堅牢性の点から、２−（２′−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール系化合物が好ましい。
【００４２】
本発明に好ましく用いられる紫外線吸収剤の使用量は、紫外線の吸収効果、透明性の観点から、例えばセルロースエステルに対する含有量が０．１〜５重量％、好ましくは０．３〜３重量％、より好ましくは０．５〜２重量％である。
【００４３】
本発明の光学フィルムには、赤外線吸収剤を用いるのが、好ましい。赤外線吸収剤としては、波長７００ｎｍ以上に吸収極大を持つ赤外吸収色素、カーボンブラック、磁性粉等を使用することができる。特に好ましい赤外線吸収剤は７００〜８５０ｎｍに吸収ピークを有する赤外吸収色素である。
【００４４】
上記赤外吸収色素としては、シアニン系色素、スクアリウム系色素、クロコニウム系色素、アズレニウム系色素、フタロシアニン系色素、ナフタロシアニン系色素、ポリメチン系色素、ナフトキノン系色素、チオピリリウム系色素、ジチオール金属錯体系色素、アントラキノ系色素、インドアニリン金属錯体系色素、分子間ＣＴ色素等が挙げられる。
【００４５】
また、上記赤外吸収色素として、特開昭６３−１３９１９１号公報、同６４−３３５４７号公報、特開平１−１６０６８３号公報、同１−２８０７５０号公報、同１−２９３３４２号公報、同２−２０７４号公報、同３−２６５９３号公報、同３−３０９９１号公報、同３−３４８９１号公報、同３−３６０９３号公報、同３−３６０９４号公報、同３−３６０９５号公報、同３−４２２８１号公報、同３−１０３４７６号公報等に記載の化合物が挙げられる。
【００４６】
なお、赤外吸収色素は公知の方法によって合成することができるが、下記のような市販品を用いることもできる。
【００４７】
日本化薬：ＩＲ７５０（アントラキノン系）；ＩＲ００２，ＩＲ００３（アルミニウム系）；ＩＲ８２０（ポリメチン系）；ＩＲＧ０２２，ＩＲＧ０３３（ジインモニウム系）；ＣＹ−２，ＣＹ−４，ＣＹ−９，ＣＹ−２０
三井東圧：ＫＩＲ１０３，ＳＩＲ１０３（フタロシアニン系）；ＫＩＲ１０１，ＳＩＲ１１４（アントラキノン系）；ＰＡ１００１，ＰＡ１００５，ＰＡ１００６，ＳＩＲ１２８（金属錯体系）
大日本インキ化学：Fastogen blue８１２０
みどり化学：ＭＩＲ−１０１，１０１１，１０２１
その他、日本感光色素、住友化学等の各社からも市販されている。
【００４８】
また、特開２００１−５１４１号公報、及び特開２００１−１１５０５０号公報記載の赤外線吸収剤も好ましく用いられる。
【００４９】
本発明において、赤外線吸収剤の添加量は、０．００１〜１０．０重量％、好ましくは０．０１〜５．０重量％、さらに好ましくは０．１〜１．０重量％の範囲である。
【００５０】
なお、紫外線吸収剤、及び赤外線吸収剤は、有機溶剤に溶解した場合、樹脂とともに溶液にした場合には熱による不安定性が増すため、有機溶剤を使用しない溶融押出しではそのような不安定化の過程を経ることがなく、溶融押出しにより形成されたポリマーフィルムよりなる光学フィルムの場合に、効果はより大きく、特に好ましい態様である。
【００５１】
本発明による光学フィルムは、フィルム基材（高分子化合物）として、上記のセルロースエステル系樹脂の他に、ノルボルネン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂を用いることができる。
【００５２】
ここで、ノルボルネン系樹脂フィルムの主原料であるノルボルネン系樹脂は、公知の樹脂であって、例えば特開平３−１４８８２号公報、及び特開平３−１２２１３７号公報などに記載されている。
【００５３】
熱可塑性飽和ノルボルネン系樹脂フィルムを構成するモノマーとしては、例えば、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、５−ブチル−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メトキシカルボニル−２−ノルボルネン、５，５−ジメチル−２−ノルボルネン、５−シアノ−２−ノルボルネン、５−メチル−５−メトキシカルボニル−２−ノルボルネン、５−フェニル−２−ノルボルネン、５−フェニル−５−メチル−２−ノルボルネン等が挙げられる。
【００５４】
熱可塑性飽和ノルボルネン系樹脂は、例えば、（Ａ）ノルボルネン系モノマーの開環重合体若しくは開環共重合体を、必要に応じてマレイン酸付加、シクロペンタジエン付加の如き変性を行った後に、水素添加した樹脂、（Ｂ）ノルボルネン系モノマーを付加重合させた樹脂、（Ｃ）ノルボルネン系モノマーとエチレンやα−オレフィンなどのオレフィン系モノマーと付加重合させた樹脂、（Ｄ）ノルボルネン系モノマーとシクロペンテン、シクロオクテン、５，６−ジヒドロジシクロペンタジエンなどの環状オレフィン系モノマーと付加重合させた樹脂、並びにこれらの樹脂の変性物等が挙げられ、これらの重合は、常法により行なうことができる。
【００５５】
なお、溶液流延製膜法により、本発明によるノルボルネン系樹脂フィルムを製造するには、まず、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クロロベンゼン、トリエチルベンゼン、ジエチルベンゼン、イソプロピルベンゼン等の高沸点溶媒又はこれら高沸点溶媒とシクロヘキサン、ベンゼン、テトラヒドロフラン、ヘキサン、オクタン等の低沸点溶媒の混合溶媒に、上記熱可塑性飽和ノルボルネン系樹脂を好ましくは５〜６０重量％溶解して、樹脂溶液（ドープ）を得る。
【００５６】
また、シクロオレフィン系樹脂は、環状オレフィンを重合又は共重合した樹脂である。環状オレフィンとしては、ジシクロペンタジエン、テトラシクロドデセン、エチルテトラシクロドデセン、エチリデンテトラシクロドデセン、テトラシクロ〔７．４．０．１１０，１３．０２，７〕トリデカ−２，４，６，１１−テトラエンなどの多環構造の不飽和炭化水素及びその誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３−メチルシクロヘキセン、２−（２−メチルブチル）−１−シクロヘキセン、シクロオクテン、３ａ，５，６，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデン、シクロヘプテン、シクロペンタジエン、シクロヘキサジエンなどの単環構造の不飽和炭化水素及びその誘導体等が挙げられる。これら環状オレフィンには置換基として極性基を有していてもよい。極性基としては、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシル基、エポキシ基、グリシジル基、オキシカルボニル基、カルボニル基、アミノ基、エステル基、カルボン酸無水物基などが挙げられ、特に、エステル基、カルボキシル基又はカルボン酸無水物基が好適である。
【００５７】
シクロオレフィン系樹脂は、環状オレフィン以外の単量体を付加共重合したものであってもよい。付加共重合可能な単量体としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテンなどのエチレンまたはα−オレフィン；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエンなどのジエン等が挙げられる。
【００５８】
環状オレフィンは、付加重合反応あるいはメタセシス開環重合反応によって得られる。重合は触媒の存在下で行われる。付加重合用触媒として、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物とからなる重合触媒などが挙げられる。開環重合用触媒として、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金などの金属のハロゲン化物、硝酸塩またはアセチルアセトン化合物と、還元剤とからなる重合触媒；あるいは、チタン、バナジウム、ジルコニウム、タングステン、モリブデンなどの金属のハロゲン化物またはアセチルアセトン化合物と、有機アルミニウム化合物とからなる重合触媒などが挙げられる。重合温度、圧力等は特に限定されないが、通常−５０℃〜１００℃の重合温度、０〜５０ｋｇｆ／ｃｍ２の重合圧力で重合させる。
【００５９】
本発明に用いるシクロオレフィン系樹脂は、環状オレフィンを重合又は共重合させた後、水素添加反応させて、分子中の不飽和結合を飽和結合に変えたものであることが好ましい。水素添加反応は、公知の水素化触媒の存在下で、水素を吹き込んで行なう。水素化触媒としては、酢酸コバルト／トリエチルアルミニウム、ニッケルアセチルアセトナート／トリイソブチルアルミニウム、チタノセンジクロリド／ｎ−ブチルリチウム、ジルコノセンジクロリド／ｓｅｃ−ブチルリチウム、テトラブトキシチタネート／ジメチルマグネシウムのごとき遷移金属化合物／アルキル金属化合物の組合せからなる均一系触媒；ニッケル、パラジウム、白金などの不均一系金属触媒；ニッケル／シリカ、ニッケル／けい藻土、ニッケル／アルミナ、パラジウム／カーボン、パラジウム／シリカ、パラジウム／けい藻土、パラジウム／アルミナのごとき金属触媒を担体に担持してなる不均一系固体担持触媒などが挙げられる。
【００６０】
本発明に用いるシクロオレフィン系樹脂は、その分子量やガラス転移温度等によって特に限定されないが、成形性の観点から、重量平均分子量が、好ましくは１，０００〜６００，０００、特に好ましくは５，０００〜４００，０００である。
【００６１】
その他、シクロオレフィン系樹脂としては、例えば特開平６−３３６５２６号公報、特開平７−２９５３号公報、特開平９−２７２１８８号公報、特開２００２−２２６６１６号公報、及び特開２００４−４５８９３号公報に挙げられているシクロオレフィン系樹脂を用いることができる。
【００６２】
また、本発明に用いるオレフィン系樹脂とは、エチレン、プロピレン等のオレフィン類の単独重合体及び異種オレフィン類との共重合体を示す。実質的に脂肪酸を含まないポリオレフィン系樹脂とは、通常の触媒を使用し製造した後、触媒失活剤を濾過し脂肪酸類含有量を、５００ｐｐｍ以下、好ましくは１００ｐｐｍ以下、より好ましくは１０ｐｐｍ以下にしたポリオレフィン系樹脂、チーグラー型触媒を使用しないで製造されたポリオレフィン系樹脂及びメタロセン触媒を使用し製造されたポリオレフィン系樹脂を言う。
【００６３】
ポリオレフィン系樹脂のメルトインデックス（ＭＩ）は、０．４〜６．０ｇ／分が好ましく、より好ましくは１．０〜４．０ｇ／分である。０．４ｇ／分未満では膜として成形できなくなり、６．０ｇ／分を越えた場合は厚さの制御がし難くなり好ましくない。ＭＩの値はＡＳＴＭＤ−１２３８のＥ条件又はＪＩＳＫ−７２１０の条件４で測定した値である。
【００６４】
ポリオレフィン系樹脂の密度は０．９０５〜０．９３２が好ましくより、好ましくは０．９１５〜０．９２５である。０．９０５未満では必要とする強度が得難く０．９３２を越えた場合は結晶化度が高くなることにより、脆くなりシーラント層が破れ易くなるため好ましくない。密度の値はＪＩＳＫ−６７６０又はＡＳＴＭＤ−１５０５に従い測定した値である。
【００６５】
これらポリオレフィン系樹脂の単独重合樹脂としては、ポリエチレン樹脂が好ましくポリエチレン樹脂の中でも特に高圧法で製造された低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）が挙げられる。
【００６６】
共重合樹脂としては、メタロセン触媒を使用して製造した高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）及び中低圧法の溶液重合、スラリー重合、気相重合で重合した後、触媒失活剤を濾過し製造された、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）が挙げられる。その他の共重合体樹脂としては例えば、エチレンー酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレンープロピレン共重合体樹脂、エチレンー１−ブテン共重合体樹脂、エチレンーブタジエン共重合体樹脂、エチレン−塩化ビニル共重合体樹脂、エチレン−メタクリル酸メチル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸メチル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸エチル共重合体樹脂、エチレン−アクリロニトリル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、アイオノマー樹脂（エチレンと不飽和酸との共重合物を亜鉛などの金属で架橋した樹脂）、エチレン−プロピレン・ブテン・１三元共重合体樹脂、エチレンープロピレンエラストマー等が挙げられる。
【００６７】
触媒失活剤を濾過する方法としては一般的に知られている方法で行うことが可能である。触媒失活剤とはポリエチレンを触媒（例えばチーグラー触媒、フィリップス触媒）を使用し製造するときに、ポリエチレン中に残存する触媒残渣を無害化するために添加する炭素数８〜２２の脂肪酸金属塩を言う。これら一般に使用される脂肪酸金属塩としては例えば、ステアリン酸Ｃａ、ステアリン酸Ａｌ、ステアリン酸Ｍｇ、ステアリン酸Ｚｎの、ステアリン酸金属塩｛以後ステアリン酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）で表す｝、ベヘン酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）、オレイン酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）、エルカ酸（Ｃａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ）等である。
【００６８】
本発明による光学フィルムは、溶融押出し製膜法または溶液流延製膜法により製造するものである。
【００６９】
本発明では、光学フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含んでいる。樹脂フィルムの原材料に含まれる返材は、０％を超え、８０％以下である。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【００７０】
溶融押出し製膜法としては、Ｔダイを用いた方法やインフレーション法などの溶融押出し法、カレンダー法、熱プレス法、射出成形法などがある。中でも、厚さムラが小さく、５０〜５００μｍ程度の厚さに加工しやすく、かつ、リタデーションの絶対値およびそのバラツキを小さくできるＴダイを用いた溶融押出し法が好ましい。
【００７１】
溶融押出し製膜法の条件は他の熱可塑性樹脂に用いられる条件と同様にして成形できる。例えば、乾燥したセルロースエステルを１軸や２軸タイプの押出し機を用いて、押出し温度２００〜３００℃程度で溶融し、リーフディスクタイプのフィルターなどでろ過し異物を除去した後、Ｔダイからシート状に流延し、冷却ドラム上で固化させる。
【００７２】
本発明において、樹脂フィルムの原材料の返材と、純材料の定義は、前述の通りであるが、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材の平均粒子経と、純材料の平均粒子経との比が、８０〜１２０％である。
【００７３】
なお、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材の平均粒子経、及び純材料の平均粒子経は、いずれも０．０１〜５ｍｍであることが好ましい。また返材及び純材料の平均粒子経は、いずれも０．１〜５ｍｍであることが好ましく、特に、１〜５ｍｍであることが好ましい。
【００７４】
ここで、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経の測定は、篩い分けにより測定できる。例えば０．５ｍｍから０．０１ｍｍの粒径とは、目開きが０．５ｍｍの篩を通過し、目開きが０．０１ｍｍの篩を通過できないものを意味する。篩い分けは、三田村理研工業（株）製電磁式篩振とう器ＡＳ−２００を用いて行なうことができる。
【００７５】
本発明において、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経が上記のように規定されることで、純材料、及び返材を有機溶剤に溶解する場合の溶剤の浸透性、溶解性、また、加熱溶融時の溶融性を適正とすることができ、出来上がったフィルムの品質、特に、異物故障の発生を低減することができる。
【００７６】
本発明において、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０％未満であれば、溶融時の溶融性、混合性が劣り、異物低減の効果が減るので、好ましくない。また返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が、８０〜１２０％を超えても、同様に、溶融時の溶融性、混合性が劣り、異物低減の効果が減るので、好ましくない。
【００７７】
本発明の方法において、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材は、０％を超え、８０％以下である。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【００７８】
ここで、原材料に含まれる返材の量は、多いほど、原材料の純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減が可能であるために、好ましいが、返材の量が８０％を超えると、それらの効果の上昇がなくなるので、好ましくない。
【００７９】
このように、本発明の光学フィルムの製造方法の発明では、フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比を特定の範囲のものとしているから、製膜後の光学フィルムの光学特性が、たとえ薄膜であっても安定であり、搬送適性、巻品質、フィルム巻の貼り付き故障防止の改善が可能であるとともに、光学フィルムの寸法安定性の改善が可能である。
【００８０】
ここで、「フィルムの貼り付き故障」とは、ロール状の巻きフィルムにおいて、フィルム同士がくっつくなどのブロッキングに起因する「貼り付き」を意味する。
【００８１】
つぎに、本発明の方法において、返材を含む原材料の含水率は４重量％以下であり、２重量％以下であることが好ましい。
【００８２】
ここで、樹脂フィルムの返材を含む原材料の含水率の測定は、重量法による。すなわち、含水した原材料の重量をＷ1、これを１２０℃で４５分間乾燥させた時の重量をＷ2、とすると、
含水率＝（Ｗ1−Ｗ2）／Ｗ2
で求められる。なお、これらを自動で測定できるハロゲン水分計（例えばメトラー社製、ＨＧ５３−Ｐなど）を使用することができるし、個々に重量測定して求めても良い。
【００８３】
樹脂フィルムの返材を含む原材料の含水率が、４重量％を超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【００８４】
本発明の方法において、用いるフィルターのメッシュを添加する微粒子の平均粒径の１０倍から１００倍にすることにより、フィルターの目詰まりなども無く除去すべき異物や微粒子の凝集物を除去できる。メッシュが微粒子平均粒径の１０倍未満だとフィルターの目詰まりが頻発し生産性が劣る。１００倍を越えると除去すべき異物や凝集物が除去できず、光学フィルムにした際の異物故障が多発して液晶表示での画像欠陥となるため、好ましくない。
【００８５】
供給ホッパーから押出し機へ導入する際は減圧下や不活性ガス雰囲気下にして酸化分解等を防止することが好ましい。冷却ドラムの温度は樹脂のガラス転移温度以下が好ましい。冷却ドラムへ樹脂を密着させるために静電印加により密着させる方法、風圧により密着させる方法、全幅あるいは端部をニップして密着させる方法、減圧で密着させる方法などを用いることが好ましい。また、ダイライン等の表面の欠陥を小さくするためには、押出し機からダイまでの配管には滞留部が極力少なくなるような構造にすることが好ましい。ダイの内部やリップにキズ等が極力無いものを用いることが好ましい。ダイ周辺に樹脂から揮発成分が析出しダイラインの原因となる場合があるので、揮発成分を含んだ雰囲気は吸引することが好ましい。また、静電印加等の装置にも析出する場合があるので交流を印加したり、他の加熱手段で析出を防止することが好ましい。
【００８６】
微粒子、可塑剤などの添加剤は、予め樹脂と混合しておいてもよいし、押出し機の途中で練り込んでもよい。均一に添加するために、スタチックミキサーなどの混合装置を用いることが好ましい。
【００８７】
冷却ドラム上で固化したフィルムは、さらに必要により幅手方向に延伸してフィルムにする。ここで、ピンテンター方式、またはクリップテンター方式で、フィルムを搬送しながら延伸する方式が採られる。
【００８８】
本発明の方法によって製造される光学フィルムの厚さは、９５μｍ以下、好ましくは２０〜９５μｍの厚みで使用されるが、液晶表示装置の薄肉化、軽量化が要望から、５５μｍ以下であることが好ましい。光学フィルムの厚さが２０μｍ未満に薄い場合は、フィルムの腰の強さが低下するため、偏光板作製工程上でシワ等の発生によるトラブルが発生しやすく、また、光学フィルムの厚さが９５μｍを超えて厚い場合は、液晶表示装置の薄膜化に対する寄与が少ない。
【００８９】
なお、膜厚は、所望の厚さになるように、押出し流量、ダイスの口金のスリット間隙、冷却ドラムの速度等をコントロールすることで調整できる。また、膜厚を均一にする手段として、膜厚検出手段を用いて、プログラムされたフィードバック情報を上記各装置にフィードバックさせて、調節するのが好ましい。
【００９０】
本発明では、フィルムを巻き取る前に、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、ナーリング加工（エンボッシング加工）をフィルム両端部に施す。ナーリング加工の方法は、凸凹のパターを側面に有する金属リングを加熱及び／または加圧により加工することができる。
【００９１】
フィルムのスリット工程においては、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットする。このように、フィルム端部のスリット工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【００９２】
本発明において、フィルムのスリット工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【００９３】
また、フィルムのスリット工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【００９４】
本発明による光学フィルムの製造方法において、ナーリング高さａ（μｍ）とフィルム膜厚ｄ（μｍ）の関係は、ナーリング高さａ（μｍ）のフィルム膜厚ｄ（μｍ）に対する比率Ｘ（％）を
Ｘ（％）＝（ａ／ｄ）×１００
としたとき、比率Ｘが、２〜２５％の範囲にあることが好ましい。
【００９５】
ここで、ナーリング高さ（ａ）とフィルム膜厚（ｄ）との比ａ／ｄが、２％未満の場合は、フィルム同士がくっつき、フィルムが変形したり、表面に傷がつくため、好ましく無い。また、比ａ／ｄが２５％を越えると、長尺で巻いた際に幅手の中央部分の窪みが大きくなり、これも巻き変形を発生させ、フィルムの変形になるため、好ましくない。
【００９６】
つぎに、フィルムの巻取り工程は、円筒形巻きフィルムの外周面とこれの直前の移動式搬送ロールの外周面との間の最短距離を一定に保持しながらフィルムを巻取りロールに巻き取るものである。かつ巻取りロールの手前には、フィルムの表面電位を除去または低減する除電ブロア等の手段が設けられている。
【００９７】
本発明の光学フィルムの製造に係わる巻き取り機は一般的に使用されているものでよく、定テンション法、定トルク法、テーパーテンション法、内部応力一定のプログラムテンションコントロール法などの巻き取り方法で巻き取ることができる。なお、光学フィルムの巻取り時の初期巻取り張力が９０．２Ｎ／ｍ以上、３００．８Ｎ／ｍ以下であるのが、好ましい。
【００９８】
本発明の方法におけるフィルムの巻き取り工程では、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取る。このように、フィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【００９９】
本発明において、フィルムの巻き取り工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【０１００】
また、フィルムの巻き取り工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【０１０１】
ところで、光学フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）、及び厚み方向リタデーション（Ｒｔ）は、次式により求められる。
【０１０２】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（式中、ｎｘはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙはフィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚはフィルムの厚み方向の屈折率、ｄはフィルム厚さ：ｎｍ、を表わす）
本発明の方法により製造された光学フィルムは、面内方向リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであるのが、好ましい。
【０１０３】
つぎに、本発明による光学フィルムは、溶液流延製膜法により製造することができる。この場合においても、光学フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含んでいる。樹脂フィルムの原材料に含まれる返材は、０％を超え、８０％以下である。とくに、樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、１５％以上７０％以下であるのが、好ましく、さらに、３０％以上６０％以下であるのが、好ましい。
【０１０４】
ここで、溶液流延製膜法による光学フィルムの製造方法について説明すると、樹脂フィルムの原料混合機において、セルロースエステル等の樹脂溶液（ドープ）を調製し、ドープを流延ダイから、鏡面処理された表面を有する駆動回転ステンレス鋼製エンドレスベルトよりなる支持体上に流延して、ドープ膜すなわちウェブを得、ウェブがエンドレスベルトよりなる支持体の下面に至り、ほぼ一巡したところで、剥離ロールにより剥離する。
【０１０５】
そして、支持体の剥離側端部から剥離ロールにより剥離されたウェブは、乾燥ゾーンのハウジング内を、全ての搬送ロールを経由して搬送され、その搬送中に、乾燥風吹き込み口から吹き込まれる乾燥風により乾燥させられてフィルムとされた後、調湿ゾーンに送られる。
【０１０６】
調湿ゾーンは、ハウジング内に設けられた１つの巻取りロール及びこれの直前の移動式搬送ロールを含む複数の搬送ロールを備えている。巻取りロールは、搬送ロール群よりも下流側に配されている。そして、上記乾燥ゾーンから送られてきたフィルムは、ハウジング内を全ての搬送ロールを経由して搬送され、巻取りロールに巻き取られるとともに、フィルムの含水率が適度に調節される。なお、上記の乾燥ゾーン及び調湿ゾーン内の雰囲気温度は、例えば５〜２００℃、好ましくは２０〜１５０℃である。
【０１０７】
つぎに、フィルムの巻取り工程は、円筒形巻きフィルムの外周面とこれの直前の移動式搬送ロールの外周面との間の最短距離を一定に保持しながらフィルムを巻取りロールに巻き取るものである。かつ巻取りロールの手前には、フィルムの表面電位を除去または低減する除電ブロア等の手段が設けられている。
【０１０８】
なお、光学フィルムの巻取り時の初期巻取り張力が９０．２Ｎ／ｍ以上、３００．８Ｎ／ｍ以下であるのが、好ましい。また、巻取りロールに巻き取られる光学フィルムの巻取り時の含水率を１．５〜５．０％とするのが、好ましい。
【０１０９】
また、フィルム乾燥工程においては、支持体より剥離したフィルムをさらに乾燥し、残留溶媒量を３重量％以下、好ましくは１重量％以下、より好ましくは０．５重量％以下であることが、寸法安定性が良好なフィルムを得る上で好ましい。フィルム乾燥工程では一般にロール懸垂方式か、ピンテンター方式、またはクリップテンター方式で、フィルムを搬送しながら乾燥する方式が採られる。
【０１１０】
フィルムを乾燥させる手段は特に制限なく、一般的に熱風、赤外線、加熱ロール、マイクロ波等で行う。簡便さの点で熱風で行うのが好ましい。乾燥温度は４０〜１５０℃の範囲で３〜５段階の温度に分けて、段々高くしていくことが好ましく、８０〜１４０℃の範囲で行うことが寸法安定性を良くするために、さらに好ましい。
【０１１１】
また、上記流延から後乾燥までの工程は、空気雰囲気下でもよいし窒素ガスなどの不活性ガス雰囲気下でもよい。
【０１１２】
本発明の光学フィルムの製造に係わる巻き取り機は一般的に使用されているものでよく、定テンション法、定トルク法、テーパーテンション法、内部応力一定のプログラムテンションコントロール法などの巻き取り方法で巻き取ることができる。
【０１１３】
本発明では、このような溶液流延製膜法による光学フィルムの製造方法においても、フィルムを巻き取る前に、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、ナーリング加工（エンボッシング加工）をフィルム両端部に施す。ナーリング加工の方法は、凸凹のパターを側面に有する金属リングを加熱及び／または加圧により加工することができる。
【０１１４】
フィルムのスリット工程においては、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットする。このように、フィルム端部のスリット工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【０１１５】
本発明において、フィルムのスリット工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【０１１６】
また、フィルムのスリット工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムのスリット工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【０１１７】
本発明の方法におけるフィルムの巻き取り工程では、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取る。このように、フィルムの巻き取り工程での温度及び湿度を規定することにより、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上する。
【０１１８】
本発明において、フィルムの巻き取り工程における温度が２０℃未満であれば、シワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における温度が３０℃を超えると、やはりシワが発生し、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。
【０１１９】
また、フィルムの巻き取り工程における湿度が２０％ＲＨ未満であれば、帯電しやすく、フィルム巻品質劣化のため実用に耐えないので、好ましくない。フィルムの巻き取り工程における湿度が６０％ＲＨを超えると、巻品質、貼り付き故障、搬送性が劣化するので、好ましくない。
【０１２０】
本発明の方法により製造された光学フィルムを、偏光子（偏光フィルム）の少なくとも片面に貼り合わせることにより、楕円偏光板を作製することができる。
【０１２１】
すなわち、本発明による偏光板は、偏光子、及びその両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムからなる偏光板であって、２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方が、上記の位相差フィルムによって構成されているものである。
【０１２２】
偏光子は、従来から使用されている、例えば、ポリビニルアルコールフィルムの如きの延伸配向可能なフィルムを、沃素のような二色性染料で処理して縦延伸したものである。偏光子自身では、十分な強度、耐久性がないので、一般的にはその両面に保護フィルムとしての異方性のないセルローストリアセテートフィルムを接着して偏光板としている。
【０１２３】
本発明の偏光板は、上記偏光子に本発明の方法により製造された光学フィルムを貼り合わせて作製してもよいし、また本発明の方法により製造された光学フィルムを保護フィルムも兼ねて、直接偏光子と貼り合わせて作製してもよい。貼り合わせる方法は、特に限定はないが、水溶性ポリマーの水溶液からなる接着剤により行なうことができる。この水溶性ポリマー接着剤は完全鹸化型のポリビニルアルコール水溶液が好ましく用いられる。さらに、前述したが、長手方向に延伸し、二色性染料処理した長尺の偏光子（偏光フィルム）と長尺の本発明の方法により製造された光学フィルムとを貼り合わせることによって長尺の偏光板を得ることができる。偏光板は、その片面または両面に感圧性接着剤層（例えば、アクリル系感圧性接着剤層など）を介して剥離性シートを積層した貼着型のもの（剥離性シートを剥すことにより、液晶セルなどに容易に貼着することができる）としてもよい。
【０１２４】
このようにして得られた本発明の偏光板は、種々の表示装置に使用できる。特に電圧無印加時に液晶性分子が実質的に垂直配向しているＶＡモードや、電圧無印加時に液晶性分子が実質的に水平かつねじれ配向しているＴＮモードの液晶セルを用いた液晶表示装置が好ましい。
【０１２５】
本発明の光学フィルムの製造方法によれば、樹脂フィルムの原材料に返材を含むことで、材料純度が上がり、光学フィルムの異物の低減、着色の低減が可能である。
【０１２６】
さらに、本発明による偏光板によれば、本発明の方法により製造された表面物性に優れている上記の光学フィルムが、偏光子の少なくとも一方の面に貼り合わせられているため、偏光板に加工する際の加工適性が優れていて、偏光板の寸法安定性を改善することができるうえに、偏光板を液晶セルに貼り合わせた液晶表示パネルの寸法安定性、さらには、液晶表示装置（ＬＣＤ）の品質の改善が可能である。
【実施例】
【０１２７】
つぎに、本発明の実施例を比較例とともに説明する。
【０１２８】
実施例１〜４
（溶融押出し製膜法による光学フィルムの製造）
溶融押出し製膜法により目標ドライ膜厚８０μｍの光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムを製造した。
【０１２９】
アセチル置換度２．８８のセルローストリアセテート １００重量部
（数平均分子量１５００００）
トリフェニルホスフェート １０重量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２重量部
ＵＶ−２３Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
ＵＶ−２８Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
なお、実施例１では、セルローストリアセテートフィルムの原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１３０】
ここで、セルローストリアセテートフィルムの返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経の測定は、篩い分けにより測定した。篩い分けは、三田村理研工業（株）製電磁式篩振とう器ＡＳ−２００を用いて、振幅２ｍｍ、時間２分で行なった。
【０１３１】
また、実施例２では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１３２】
実施例３では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である７０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である１０５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１３３】
実施例４では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である１．８重量％とした。
【０１３４】
上記材料の混合物を２軸式押出し機を用いて２５０℃で溶融混合し、日本精線社製ファインメットＮＦで濾過した後、ペレット化した。このペレットを用いて日本精線社製ファインメットＮＦで２回目の濾過した後、上記同様Ｔダイから、シート状に３０℃の冷却ドラム上に溶融温度２５０℃で溶融押出しをし、冷却固化させてセルローストリアセテートフィルムを得た。
【０１３５】
得られたセルローストリアセテートフィルムを、テンターを用いて幅手方向に１６０℃で１．５倍幅手方向に延伸した。ついで、テンタークリップに把持したまま３０℃まで冷却し、その後クリップから開放した後、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、フィルムの幅手方向両端に温度２８０℃押し圧０．０５ＭＰａでナーリング加工を施し、巻き取り機によって、光学フィルムとしてのドライ膜厚８０μｍのセルローストリアセテートフィルムを巻き取った。
【０１３６】
ここで、実施例１〜３では、それぞれフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとした。
【０１３７】
また、実施例４では、フィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとした。
【０１３８】
本発明による実施例１〜４でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表１にまとめて示した。
【０１３９】
そして、本発明による実施例１〜４で得られた各セルローストリアセテートフィルムについて、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表１に示した。
【０１４０】
（巻品質の評価）
巻品質の評価方法として、各セルローストリアセテートフィルムの巻フィルムについて、外観を確認し、突起状に凸部分に観察される数により、０〜５個を◎、６〜１０個を○、１１〜２０個を△、２１個以上を×とした。
【０１４１】
（フィルムの搬送性の評価）
各セルローストリアセテートフィルムの搬送性の評価は、各セルローストリアセテートフィルム面の傷発生状況により評価した。セルローストリアセテートフィルムの搬送性につき、つぎの◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４２】
◎：フィルム面の傷発生なし
○：フィルム面の傷発生が僅かに見られる程度
△：フィルム面の傷発生が多少見られる
×：フィルム面の傷発生が目立つ
（寸法安定性の評価）
フィルムの寸法安定性の評価は、熱収縮率で表わす。フィルム試料の縦方向及び横方向より３０ｍｍ幅×１２０ｍｍ長さの試験片を各３枚採取する。試験片の両端に６ｍｍφの穴をパンチで１００ｍｍ間隔に開ける。これを２３℃、相対温度６５％の室内で３時間以上調湿する。自動ピンゲージ（新東科学株式会社製）を用いてパンチ間隔の原寸（Ｌ1）を最小目盛り／１０００ｍｍまで測定する。つぎに試験片を９０℃、相対湿度５％の恒温器で１５０時間調湿した後、自動ピンゲージで熱処理後のパンチ間隔の寸法（Ｌ2）を測定する。そして以下の式により熱収縮率を算出する。
【０１４３】
熱収縮率＝（Ｌ1−Ｌ2／Ｌ1）×１００・リタデーション（Ｒｏ）
そして、セルローストリアセテートフィルムの寸法安定性につき、つぎの◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４４】
◎：寸法変化率が０．００〜０．０５％
○：寸法変化率が０．０５〜０．１５％
△：寸法変化率が０．１５〜０．２５％
×：寸法変化率が０．２５％〜
（フィルムの貼り付き故障発生の評価）
各セルローストリアセテートフィルムの貼り付き故障発生の評価は、各セルローストリアセテートフィルムを、温度４０℃、及び湿度８０％ＲＨで２週間保存した後、各セルローストリアセテートフィルムを繰り出して、フィルム同士が貼り付いていないか、どうかを検査した。また、フィルムの貼り付きの状態により、下記の◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４５】
◎：全く貼り付いていない
○：若干貼り付いているが、容易に剥離できる
△：貼り付いているが、容易に剥離できる
×：貼り付きが多く、剥離しにくい
（フィルムの異物故障発生の評価）
各セルローストリアセテートフィルムの異物故障発生の評価は、各セルローストリアセテートフィルムを、温度４０℃、及び湿度８０％ＲＨで２週間保存した後、各セルローストリアセテートフィルムを１ｍ２ に裁断し、温度２３℃、湿度５５％ＲＨの環境条件下においてフィルム面の異物故障発生数を測定した。
【０１４６】
なお、セルローストリアセテートフィルム面の異物故障発生数の測定は、裁断した１ｍ２ のフィルムを、黒色の検査台上に置き、蛍光灯白色光の照射の下で目視によりフィルム面の異物故障発生数を計測した。このとき観察される異物には、傷を含んでいるものとして、観察した。また、フィルムの表面の異物故障の程度により、下記の◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１４７】
◎：異物故障発生数 ３０（個／１ｍ２ ）以下
○：異物故障発生数 ３１〜１００（個／１ｍ２ ）
△：異物故障発生数 １０１〜２００（個／１ｍ２ ）剥離できる
×：異物故障発生数 ２０１（個／１ｍ２ ）以上
（巻フィルムの着色の評価）
セルローストリアセテートフィルムの巻フィルムの着色は、通常の元巻き状態で外観観察を行ない、着色の程度を、下記の評価基準で評価した。
【０１４８】
◎：着色なし
○：殆ど着色なし
△：僅かに黄色の着色が判別できる
×：明らかに黄色の着色が判別できる
（厚み方向リタデーション偏差：ΔＲｔの評価）
各セルローストリアセテートフィルムについて、温度２３℃、湿度２０％ＲＨ、並びに温度２３℃、湿度８０％ＲＨの環境下での厚み方向のリタデーション（Ｒｔ）を、下記のようにして測定し、各測定値の差を厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）とした。
【０１４９】
自動複屈折率計ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ（王子計測機器株式会社製）を用いて各雰囲気下で５９０ｎｍの波長において３次元屈折率測定を行ない、遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚを求める。厚み方向のリタデーション（Ｒｔ）を下記の式から算出する。
【０１５０】
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（式中、ｎｘはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙはフィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚはフィルムの厚み方向の屈折率、ｄはフィルム厚さ：ｎｍ、を表わす）
各セルローストリアセテートフィルムの厚み方向のリタデーション偏差（ΔＲｔ）を算出し、つぎの◎、○、△、×のグレード付けを行なった。
【０１５１】
◎：ΔＲｔが０〜５ｎｍ
○：ΔＲｔが５〜１５ｎｍ
△：ΔＲｔが１５〜２５ｎｍ
×：ΔＲｔが２５ｎｍ〜
一方、上記実施例１〜４で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性を評価した。
【０１５２】
（偏光子安定性の評価方法）
上記実施例１〜４において得られたセルローストリアセテートフィルムを、それぞれ６０℃、２ｍｏｌ／リットルの濃度の水酸化ナトリウム水溶液中に２分間浸漬し水洗した後、１００℃で１０分間乾燥しアルカリ鹸化処理セルローストリアセテートフィルムを得た。
【０１５３】
また、別に、厚さ１２０μｍのポリビニルアルコールフィルムを沃素１重量部、ホウ酸４重量部を含む水溶液１００重量部に浸漬し、５０℃で４倍に延伸して偏光膜（偏光子）を作った。この偏光膜の両面に前記アルカリ鹸化処理セルローストリアセテートフィルムを完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液を接着剤として各々貼り合わせ偏光板を作製した。
【０１５４】
つぎに、これらの偏光板について、温度６０℃、湿度９０％ＲＨの環境下に５０時間保持して、強制劣化試験を実施した。試験後の偏光板について、可視域領域の色変化の有無を目視にて観察し、得られた結果を下記の表２に示した。
【０１５５】
なお、表１中のセルローストリアセテートフィルムの偏光子安定性評価の基準は、つぎの３段階とした。
【０１５６】
○：変化なし
△：着色あり
×：着色著しい
（液晶ディスプレイの作製）
市販の液晶表示パネル（ＮＥＣ製 カラー液晶ディスプレイ ＭｕｌｔｉＳｙｎｃ ＬＣＤ１５２５Ｊ：型名 ＬＡ−１５２９ＨＭ）の最表面の偏光板を注意深く剥離し、ここに偏光方向を合わせた本発明による実施例１〜４の偏光板を張り付けた。
【０１５７】
（液晶ディスプレイの視認性の評価）
上記のようにして得られた液晶パネルを床から８０ｃｍの高さの机上に配置し、床から３ｍの高さの天井部に昼色光直管蛍光灯（ＦＬＲ４０Ｓ・Ｄ／Ｍ−Ｘ、松下電器産業株式会社製）４０Ｗ×２本を１セットとして１．５ｍ間隔で１０セット配置した。このとき評価者が液晶パネル表示面正面にいるときに、評価者の頭上より後方に向けて天井部に前記蛍光灯がくるように配置した。液晶パネルは机に対する垂直方向から２５°傾けて蛍光灯が写り込むようにして画面の見易さ（視認性）を下記のようにランク評価し、得られた液晶ディスプレイの視認性の評価結果を、下記の表２にあわせて示した。
【０１５８】
○：もっとも近い蛍光灯の移りこみから気にならず、フォントの大きさ８以下の文字もはっきりと読める。
【０１５９】
△：近くの蛍光灯の写りこみはやや気になるが、遠くは気にならず、フォントの大きさ８以下の文字もなんとかと読める。
【０１６０】
×：蛍光灯の写りこみがかなり気になり、写り込みの部分はフォントの大きさ８以下の文字を読むのは困難である。
【０１６１】
比較例１〜４
比較のために、実施例１〜４の場合と同様に実施して、ドライ膜厚８０μｍのセルローストリアセテートフィルムを製造するが、比較例１では、セルローストリアセテートフィルムの原材料には、返材を含ませなかった。返材を含まない原材料の含水率は２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１６２】
また、比較例２では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１６３】
比較例３では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲外である８５％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である７５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１６４】
比較例４では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である１２５％であるが、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲外である４．５重量％とした。
【０１６５】
ここで、比較例１〜４でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表１にあわせて示した。
【０１６６】
また、比較例１〜４で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表２にあわせて示した。
【０１６７】
一方、比較例１〜４で得られたセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性をを評価し、得られた結果を下記の表２にあわせて示した。
【表１】
【表２】
【０１６８】
上記表２の結果から明らかなように、本発明の実施例１〜４のセルローストリアセテートフィルムは、優れた物理特性を有していて、巻品質が良好であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障を起こさず、また搬送性に優れており、特に寸法安定性が良好であるとともに、元巻きフィルムの着色も無かった。そのうえ、各セルローストリアセテートフィルムは、厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）が小さく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するものであった。また、本発明の実施例１〜４の光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムは、いずれも良好な偏光子安定性を有していた。
【０１６９】
これに対し、比較例１〜４のセルローストリアセテートフィルムによれば、いずれのフィルムの巻品質が不良であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障が発生するとともに、搬送性に劣り、また寸法安定性も不良であった。
【０１７０】
セルローストリアセテートフィルムの原材料に返材を含まない比較例１では、元巻きフィルムに着色が見られた。また比較例１、及び返材を含む原材料の含水率を本発明の範囲外である４．５重量％とした比較例４のセルローストリアセテートフィルムでは、いずれも厚み方向リタデーション（ΔＲｔ）が大きく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性に問題があった。
【０１７１】
さらに、比較例１〜４のセルローストリアセテートフィルムでは、偏光子安定性がやゝ不良であり、ＬＣＤの視認性の劣化が生じるおそれがある。
【０１７２】
実施例５〜８
（溶液流延製膜法による光学フィルムの製造）
溶液流延製膜法により目標ドライ膜厚４０μｍの本発明のセルローストリアセテートフィルムを製造するにあたり、まずドープを調製した。すなわち、溶媒にトリアセチルセルロースを溶解した下記配合組成物を密閉容器に投入し、撹拌しながら溶解してドープを調製し、調製後のドープを濾紙により濾過した。
【０１７３】
（ドープ組成）
アセチル置換度２．８８のセルローストリアセテート １００重量部
（数平均分子量１５００００）
トリフェニルホスフェート １０重量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２重量部
ＵＶ−２３Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
ＵＶ−２８Ｌ（紫外線吸収剤） ０．７５重量部
ＡＥＲＯＳＩＬ ２００Ｖ ０．１重量部
メチレンクロライド ４７５重量部
エタノール ２５重量部
なお、実施例５では、セルローストリアセテートフィルムの原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１７４】
また、実施例６では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１７５】
実施例７では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である７０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である１０５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１７６】
実施例８では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である９０％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である１．８重量％とした。
【０１７７】
つぎに、上記濾過後のドープを用い、溶液流延製膜装置により、セルローストリアセテートフィルムを以下のようにして製造した。
【０１７８】
原料混合機において、セルローストリアセテートの溶液（ドープ）を調製し、ドープを流延ダイから、鏡面処理された表面を有する駆動回転ステンレス鋼製エンドレスベルトよりなる支持体上に流延して、ドープ膜すなわちウェブを得、ウェブがエンドレスベルトよりなる支持体の下面に至り、ほぼ一巡したところで、剥離ロールにより剥離した。
【０１７９】
つぎに、剥離ロールにより剥離されたウェブは、乾燥ゾーンを通過する間に乾燥風により乾燥させられてフィルムとされた後、調湿ゾーンに送られる。なお、乾燥ゾーン内の雰囲気温度を前段では７０℃、及び後段では１２０℃とした。
【０１８０】
調湿ゾーンは、ハウジング内に設けられた複数の搬送ロール及び１つの巻取りロールを備え、巻取りロールは搬送ロール群よりも下流側に配した。そして、乾燥ゾーンから送られてきたフィルムは、ハウジング内を全ての搬送ロールを経由して搬送された後、巻取りロールに巻き取られるとともに、フィルムの含水率が適度に調節される。ここで、セルローストリアセテートフィルムの目標ドライ膜厚４０μｍで、調湿ゾーンの雰囲気温度が２５℃、及び雰囲気湿度が５５ＲＨ％とした。また調湿時間は１０４秒とした。
【０１８１】
なお、巻取りロールにセルローストリアセテートフィルムを巻き取る前に、製品となる幅にフィルムの端部をスリットして裁ち落とし、フィルム巻き中のクッツキや、すり傷防止のために、フィルムの幅手方向両端に温度２８０℃押し圧０．０５ＭＰａでナーリング加工を施し、巻き取り機によって、光学フィルムとしてのドライ膜厚４０μｍのセルローストリアセテートフィルムを巻き取った。
【０１８２】
ここで、実施例５〜７では、それぞれフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である５５％ＲＨとした。
【０１８３】
また、実施例４では、フィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃、及び湿度を本発明の範囲内である３５％ＲＨとした。
【０１８４】
本発明による実施例５〜８でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表３にまとめて示した。
【０１８５】
そして、本発明による実施例５〜８において得られた光学フィルムとしての各セルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表４に示した。
【０１８６】
一方、上記実施例５〜８で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性を評価し、得られた結果を下記の表４にあわせて示した。
【０１８７】
比較例５〜８
比較のために、実施例５〜８の場合と同様に実施して、ドライ膜厚４０μｍのセルローストリアセテートフィルムを製造するが、比較例５では、セルローストリアセテートフィルムの原材料には、返材を含ませなかった。返材を含まない原材料の含水率は２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１８８】
また、比較例６では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である３０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲内である８５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。またフィルムのスリット工程（スリット部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％ＲＨとし、フィルムの巻き取り工程（巻き取り部）における温度を本発明の範囲内である２５℃とするが、湿度を本発明の範囲外である７０％とした。
【０１８９】
比較例７では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲外である８５％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である７５％であり、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲内である２．７重量％とした。
【０１９０】
比較例８では、原材料に含まれる返材の量を、本発明の範囲内である５０％とした。返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比は、本発明の範囲外である１２５％であるが、返材を含む原材料の含水率を、本発明の範囲外である４．５重量％とした。
【０１９１】
ここで、比較例５〜８でのセルローストリアセテートフィルムの製造条件を下記の表１にあわせて示した。
【０１９２】
比較例５〜８で得られた光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムについて、上記実施例１〜４の場合と同様にして、巻品質、フィルムの貼り付き故障、搬送性、寸法安定性、異物故障、着色、及び厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）を評価し、得られた結果を下記の表４にあわせて示した。
【０１９３】
一方、比較例５〜８で得られたセルローストリアセテートフィルムについて、偏光子安定性を評価するとともに、該セルローストリアセテートフィルムを用いて作製した偏光板を液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に取り付け、ＬＣＤの視認性をを評価し、得られた結果を下記の表４にあわせて示した。
【表３】
【表４】
【０１９４】
上記表４の結果から明らかなように、本発明の実施例５〜８のセルローストリアセテートフィルムは、優れた物理特性を有していて、巻品質が良好であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障を起こさず、また搬送性に優れており、特に寸法安定性が良好であるとともに、元巻きフィルムの着色も無かった。そのうえ、各セルローストリアセテートフィルムは、厚み方向リタデーション偏差（ΔＲｔ）が小さく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性が向上するものであった。また、本発明の実施例５〜８の光学フィルムとしてのセルローストリアセテートフィルムは、いずれも良好な偏光子安定性を有していた。
【０１９５】
これに対し、比較例５〜８のセルローストリアセテートフィルムによれば、いずれのフィルムの巻品質が不良であり、異物故障やフィルム同士の貼り付き故障が発生するとともに、搬送性に劣り、また寸法安定性も不良であった。
【０１９６】
セルローストリアセテートフィルムの原材料に返材を含まない比較例５では、元巻きフィルムに着色が見られた。また比較例５、及び返材を含む原材料の含水率を本発明の範囲外である４．５重量％とした比較例８のセルローストリアセテートフィルムでは、いずれも厚み方向リタデーション（ΔＲｔ）が大きく、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の湿度変化の耐性に問題があった。
【０１９７】
さらに、比較例５〜８のセルローストリアセテートフィルムでは、偏光子安定性がやゝ不良であり、ＬＣＤの視認性の劣化が生じるおそれがある。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％であることを特徴とする光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
溶融押出し製膜法により樹脂フィルムを製膜するものである、請求項１記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下であることを特徴とする、請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下であることを特徴とする、請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットすることを特徴とする、請求項２〜４のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取ることを特徴とする、請求項２〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項７】
樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂、ノルボルネン樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂よりなる群の中から選ばれた樹脂のフィルムであることを特徴とする請求項１〜６のうちのいずれか一項記載の光学フィルム。
【請求項８】
請求項１〜７のうちのいずれか一項記載の製造方法により製造された光学フィルムが、偏光フィルムの両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方を構成するものであることを特徴とする偏光板。
【請求項１】
樹脂フィルムを製膜する際、樹脂フィルムの原材料に返材を含み、返材の平均粒子経と純材料の平均粒子経との比が８０〜１２０％であることを特徴とする光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
溶融押出し製膜法により樹脂フィルムを製膜するものである、請求項１記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
樹脂フィルムの原材料に含まれる返材が、０％を超え、８０％以下であることを特徴とする、請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
返材を含む原材料の含水率が、４重量％以下であることを特徴とする、請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルム端部をスリットすることを特徴とする、請求項２〜４のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
溶融押出しによる樹脂フィルムの製膜工程において、温度２０〜３０℃、湿度２０〜６０％ＲＨの環境条件にて、フィルムを巻き取ることを特徴とする、請求項２〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項７】
樹脂フィルムが、セルロースエステル系樹脂、ノルボルネン樹脂、シクロオレフィン系樹脂、及びオレフィン系樹脂よりなる群の中から選ばれた樹脂のフィルムであることを特徴とする請求項１〜６のうちのいずれか一項記載の光学フィルム。
【請求項８】
請求項１〜７のうちのいずれか一項記載の製造方法により製造された光学フィルムが、偏光フィルムの両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方を構成するものであることを特徴とする偏光板。
【公開番号】特開２００６−２２０８１４（Ｐ２００６−２２０８１４Ａ）
【公開日】平成１８年８月２４日（２００６．８．２４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−３２８７０（Ｐ２００５−３２８７０）
【出願日】平成１７年２月９日（２００５．２．９）
【出願人】（３０３０００４０８）コニカミノルタオプト株式会社 (3,255)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年８月２４日（２００６．８．２４）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年２月９日（２００５．２．９）
【出願人】（３０３０００４０８）コニカミノルタオプト株式会社 (3,255)
【Ｆターム（参考）】
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