混合および圧力降下を最適化するための微小構造設計
マイクロリアクタ内のミキサのための一群の設計であって、その設計の原理が、少なくとも２つの流体が、最初に上流で接触する連続流路内の少なくとも１つの注入区域（４１０）および流路内に一連のミキサ要素（４３０）を収容する効果的な混合区域（すなわち、適切な流体の流動および最適な圧力降下）を含む設計が提供される。各ミキサ要素に、障害物（４５０）が配置されている（それによって、チャンバの典型的な内寸が減少している）各端部にあるチャンバおよびチャンネル区域内の随意的な制限要素（４６０）が設計されることが好ましい。これらの障害物は、円柱体であることが好ましいが、ある寸法範囲内で任意の形状を有していて差し支えなく、所望の流量、混合および圧力降下を提供するために、流路に沿って並列または直列になっていてもよい。注入区域は、二つ以上の界面を有していてもよく、また混合前に流体を調節するための１つ以上のコアを含んでいてもよい。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、広く、マイクロリアクタ装置および装置に関し、より詳しくは、マイクロリアクタ装置内に用いられるミキサのための一群の設計に関する。
【背景技術】
【０００２】
多くの多相流体用途には、混合または界面区域を少なくとも増大させることが必要である。微小流体装置において、典型的な寸法は、１ｍｍ未満であり、そのために、混合および／または撹拌が最優先の課題となっている。実際に、これらの用途に含まれることの多い一般的な流動は、２つの初めの混和性または非混和性流体がそれら自体で激しく混ざる（大規模流体装置において混合を達成するために、流体流中の乱流が通常用いられている）クリープ流である。２つの流体間の界面区域を増大させること、または外部撹拌や機械的作用がなく非常に小規模で混合を行うことは、特に、ほぼ二次元の形状について、伴うレイノルズ数が小さいために非常に難しい。したがって、反応プロセスは、大体は、拡散が限られている。
【０００３】
流路内で液体を混合することの概念では、マイクロリアクタ装置において、より具体的には、マイクロリアクタ装置内のミキサ設計またはモジュールにおいて、適切な流体流を生じさせる必要がある。一般に、上流の流れのために注入区域に反応体を供給するための少なくとも複数の流体連結部または反応体の供給源がある。一般に、当該技術分野における液体としては、水、水溶液および有機溶液が挙げられる。
【０００４】
多くの者により、マイクロ装置において混合を行うためのいくつかのタイプのミキサが開発されてきた。どのような混合溶液が選択されるにせよ、ミキサは、完成したマイクロ装置内に導入されるであろう。したがって、ミキサに要求される特性は、混合効率以外に及び、それによって、ミキサの寸法は、圧力降下に影響を与えるが、混合効率には影響を与えないか、または少なくとも混合効率への影響が最小であるように変えられることが好ましい。
【０００５】
したがって、そのようなマイクロリアクタ装置において、非常に低い圧力降下で最大の効率を持つミキサを作製することが望ましい。さらに、流路の構造体内で適切な混合を行えることが望ましい。
【０００６】
従来技術において公知の上述した所望の能力を発揮するための従来技術の手法には、以下の実例がある。
【０００７】
例えば、一般的な分割・再結合(split and recombine)溶液が、図１に示されており、「Device for Mixing Small Quantities of Liquids」と題する特許文献１に記載されている。この特許文献において、反応体が拡散する必要のある長さを減少させるために、入口の反応体流が、多層構造体内で、分離され、再結合される。
【０００８】
さらに、この原理の従来技術の実施がＩＭＭにより開示されている（非特許文献１）。ここで、キャタピラ・ミキサのＩＭＭ混合分割・再結合概念は、２つの新たな領域が形成され、さらに下流で再結合されるように分割された２つの未混合の流体流を含む。４つの領域全ては、元の形状が再構成されるように互いに交互に隣り合って順序付けられている。
【０００９】
また、カオトロピック溶液を示す従来技術の三次元流動もある。これらの設計では、可動のミキサ要素を使用する必要なく、横断流動を生成することによって、混合の問題を解決する。別の類似の従来技術のカオトロピックミキサが、例えば、ハーバード大学の学長および理事に譲渡された「Laminar Mixing Apparatus and Methods」と題する特許文献２に見られる。ここでは、螺旋流が、チャンネルの壁の形状のわずかな変化によって、またはチャンネル壁に画成された溝によって形成され、１００未満のレイノルズ数を持つ流体の混合が可能になり、それによって、マイクロ領域で流動する流体がうまく混合される。類似の従来技術の構造体が図２に示されている。
【００１０】
ドイツ国の会社であるセルラ・プロセス・ケミストリー（ＣＰＣ: Cellular Process Chemistry）社により、図３に示すような、２００１年８月１６日に発行された、「Miniaturized Reaction Apparatus」と題する特許文献３における液状スラグおよび減圧室を用いた設計が挙げられた。
【００１１】
これら従来技術の解決策の欠点の概要が、以下に説明されている。例えば、最初の従来技術の手法に関して、分割・再結合の設計には、これらの設計の製造のために、かなりの寸法精度が必要である。このため、再結合の前に、各サブチャンネル内で上流の流れが等しく分割することを確実にし、したがって、混合される液体の流量比が、ユーザにより設定された入口での比と等しい必要がある。
【００１２】
三次元すなわちカオトロピック流動を用いた第２の手法にはいくつかの欠点がある。１つは、チャンネルの高さと幅のアスペクト比であり、もう１つは、高く付く技術であり、さらにもう１つは、それが液体のみに有用であって、気液系には有用ではないことである。
【００１３】
第３の従来技術の手法である、液体スラグ装置にも、同様に、上述した手法の欠点の全てがある。唯一の利点は、並列化と減圧による低い圧力降下によって、寸法が効率的に減少することである。
【特許文献１】米国特許第５９０４４２４号明細書
【特許文献２】国際公開第０３／０１１４４３Ａ２号パンフレット
【特許文献３】欧州特許出願公開第１１２３７３４Ａ２号明細書
【非特許文献１】インターネットＵＲＬ：http://imm.mediadialog24.de/v0/vvseitene/vvleistung/misch2.html
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
上述した装置の全てでは、低い圧力降下を達成するのが非常に難しい。これは、従来技術の設計の試みで、混合効率を向上させるために寸法を減少させた結果、それによって、圧力降下を劇的に増加させてしまうことによって生じたものと一般に考えられる。このことは不利益である。
【００１５】
上述した従来技術の解決策のいずれの欠点をも好ましく解決した新たな手法であって、内寸を調整することによる最適な圧力降下；流路構造体内の幾何学障害物と制限部での局所化された液体流；障害物による、また局所寸法を減少させることによる、流路構造体内に生じた混合；障害物間の完全に三次元の流動；注入部での最初の接触領域での調節；および流体に関する効率の頑強性を提供する新たな手法が必要とされている。
【００１６】
流体という用語は、ここでは、混和性および非混和性の液液、気液および固体を含むものと定義される。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
マイクロリアクタ内のミキサのための一群の設計であって、その設計の原理が、２つ以上の流体が最初に上流で接触する１つ以上の界面とコアを持つ注入区域、および流路内に一連のミキサ要素を含む効果的な混合区域を含み、各ミキサ要素が、チャンネル区画内で典型的な内寸を減少させるために柱などの障害物が端部に配置されているチャンバおよびチャンネル区画内の随意的な制限部を有するように設計されたミキサの設計が提供される。さらに、好ましい実施の形態は、例えば、それによって、追加の流体混合がさらに下流で行われるという注入−混合−注入の概念を含むことができるような、その設計に多くの変更を持つことができる。
【００１８】
本発明のある実施の形態は、複数の流体が最初に接触する、連続流路の少なくとも１つの注入区域、および流路内の少なくとも１つのミキサ要素を有するミキサ装置であって、少なくとも１つのミキサ要素が、流路を通る流体を効率的に混合するミキサ装置に関する。ミキサ要素の各々は、チャンネル区画およびチャンネル区画の端部に配置されたチャンバを含み、各チャンバはさらに、少なくとも１つの障害物を含む。
【００１９】
本発明の別の実施の形態は、流路内のどこかに位置する少なくとも１つの障害物に関する。
【００２０】
本発明の別の実施の形態は、さらに少なくとも１つの制限部を含むチャンネル区画であって、その区画が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、１００μｍから５０００μｍの範囲の高さ、１００μｍから１００００μｍの範囲の幅、および２００μｍから１００００μｍの範囲の長さを有し、制限部は、１００μｍから５０００μｍの範囲の高さおよび５０μｍから２５００μｍの範囲の幅を有する区画に関する。
【００２１】
本発明の別の実施の形態は、少なくとも１つの障害物の存在により減少したチャンバの内寸であって、障害物の寸法が増加すると、混合効率が増加するものに関する。
【００２２】
本発明の別の実施の形態は、５０μｍから４０００μｍの範囲の半径および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを持つ任意の形状を有する少なくとも１つの障害物であって、少なくとも１つの障害物が存在するチャンバの内寸が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、６００μｍから３０ｍｍの周囲長さ、３ｍｍ2から８０ｍｍ2の表面積、０．３ｍｍ3から１２０ｍｍ3の容積、および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さによりさらに特徴付けられる障害物に関する。
【００２３】
本発明の別の実施の形態は、少なくとも１つのコアを有する少なくとも１つの注入区域であって、少なくとも１つのコア内の流体が、複数の界面に向かって流動する注入区域に関する。
【００２４】
本発明の別の実施の形態は、反応体流体源、ポンプ、滞留時間区域および出口フィルタの内の少なくとも１つを含むマイクロリアクタ装置内に埋め込まれたミキサ装置に関する。
【００２５】
本発明の実施の形態の別の態様は、ガラス、セラミックまたはガラスセラミックの基板材料から製造されることが好ましいミキサ装置に関する。
【００２６】
本発明の追加の特徴および利点は、以下の詳細な説明に述べられており、一部は、その説明から当業者にとっては容易に明白であり、または記載された説明とその特許請求の範囲、並びに添付の図面に示されたように本発明を実施することによって認識されるであろう。
【００２７】
先の一般的な説明および以下の詳細な説明は、単に本発明の例示であって、特許請求の範囲に記載された本発明の性質および特徴を理解する上での概要または構成を提供することを意図したものであることが理解されよう。
【００２８】
添付の図面は、本発明をさらに理解するために含められ、この明細書に包含され、その一部を構成する。それらの図面は、本発明の１つ以上を実施の形態を示しており、説明と共に、本発明の原理および動作を説明するように働く。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
ここで、本発明の現在好ましい実施の形態を詳しく参照する。その実施例が添付の図面に示されている。できる限り、同じまたは同様の部品を称するために、図面全部に亘り、同じ参照番号が用いられる。
【００３０】
図４を参照する。ミキサ４００の立体図が、本発明の好ましい実施の形態にしたがって、２種類以上の流体または反応体（図示せず）が最初に接触し、矢印４２０で示されるように上流に流れるであろう注入区域４１０を含むのが示されている。いくぶん蛇行する形状を形成している場合、一連のミキサ要素４３０は、１）ほとんど矩形のチャンネル区画４３５（角がわずかに丸まっている）、および２）チャンネル区画の各端部にあるチャンバ４４０を含むのが示されており、ミキサ４００の本発明の好ましい実施の形態によるチャンバの内部には、障害物４５０が配置されている。本発明の好ましい実施の形態の別の態様によれば、障害物４５０は、チャンバ４４０内に配置された円柱またはポストであり、それによって、チャンバ４４０の内寸４４２が減少する。
【００３１】
さらに、本発明の代わりの好ましい実施の形態において、窪み状の制限部４６０が、区画４３５の片側または両側に存在していてもよい。さらに代わりの好ましい実施の形態において、追加の流体混合がさらに下流で行われる注入−混合−注入のレイアウト（図示せず）が提供される。
【００３２】
本発明の好ましい実施の形態によれば、障害物４５０の寸法範囲は、５０μｍから４０００μｍの半径または関連寸法および１００μｍから５０００μｍの高さを含む。
【００３３】
チャンネル区画４３５の範囲は、本発明の好ましい実施の形態によれば、１００μｍから５０００μｍの半径、１００μｍから５０００μｍの高さ、１００μｍから１００００μｍの幅、および２００μｍから１００００μｍの長さを含む。
【００３４】
制限部４６０の寸法範囲は、本発明の好ましい実施の形態によれば、５０μｍから２５００μｍの幅および１００μｍから５０００μｍの高さを含む。
【００３５】
障害物４５０の存在するチャンバ４４０の内寸４４２は、本発明の好ましい実施の形態によれば、１００μｍから５０００μｍの範囲にある半径を有し、周囲長さが６００μｍから３０ｍｍに及び、表面積が３ｍｍ2から８０ｍｍ2に及び、容積が０．３ｍｍ3から１２０ｍｍ3に及ぶ（高さが１００μｍと５０００μｍの間にある）。
【００３６】
反応が生じる（拡散プロセスに関して）長さが減少するように内寸を減少させることが一般に望ましい。図示されていないが、所望の効率が達成されるのであれば、各チャンバ４４０内の複数の障害物４５０があってもよいと考えられる。さらに、一連のミキサ要素４３０の好ましい実施の形態において、流体流中に、もし存在すれば、固体粒子は、ミキサ要素を通ってうまく流動するであろう。並列化（例えば、反応体流が１つの上流チャンネルと多数の下流チャンネルに分割されるところ）後に減少した寸法を使用する設計には、一般に、固体粒子流に関してさらに他の問題があり、それによって、ミキサの効率が減少する。
【００３７】
図５は、本発明による、図４に支柱として示された、障害物４５０の断面図を示している。支柱４５０は、液体または反応体がその中を流動する蛇行路を形成し、それによって、適切な流れが生じ、これには、減少した内寸のために、液体または反応体の流れを局部的に加速させることが含まれるであろう。図５は、矢印５１０および５２０による、チャンバ４４０の空洞５１２内のこの蛇行流を示している。
【００３８】
この流れは典型的に層流のままであるが、制限部内と支柱４５０の周りの速度は、混合が行われるほど著しく速い。図５の構造体に関して、レイノルズ数（水−２０℃）は、１ｍｌ／分から１００ｍｌ／分に及ぶ液体の流量について、それぞれ、２０から２０００に及ぶ。
【００３９】
混合は、本発明の好ましいこの実施の形態において、少なくとも３つの明白な理由のために生じる。１）流動は、本発明の流量の範囲を包含する約２０より大きいレイノルズ数で、円柱を過ぎた後に不安定である。そのような複雑な形状についての正確な値はないが、その大きさは５０と５００の間にあることに留意すべきである。２）蛇行流路により、慣性が役割を果たし、流体を適切に混合することができる。３）流体がその中を循環するチャンネルであって、拡散が生じるべき長さを減少させる効果のあるチャンネルの内寸を減少させることにより反応体流の厚さが減少し、それによって、拡散に必要とされる特徴的な時間が減少する。
【００４０】
その結果が実質的に同じである多くの他のミキサ要素の実施の形態が本発明により考えられ、様々なミキサ要素の構造体の形状が、混合能力を向上させるために、設計で選択される。円柱形状の支柱が、図４において障害物４５０にとって好ましい実施の形態であると記載されているが、表面に溝や他の輪郭を持つものや持たないものの、可能な範囲内で任意の他の幾何学形状（三角形、斜方形、菱形など）が、本発明の範囲に含まれるものと考えられる。１つのミキサ４００内の障害物４５０の全てが必ずしも同じ形状を有するものではないことも考えられる。それらの障害物は、特定のミキサ設計について、適切で所望の混合に適したどのような様式でも、全ての異なる形状とサイズが、交互になっている、および／または区画内の場所を占めることが必要であるかもしれない。さらに、チャンネル区画４３５の形状は、図４（および図５のそれぞれの断面）に示した角が丸まったおおよそ矩形の形状に制限されない。他の形状の区画４３５も、当業者により用いられ、本発明の範囲にそれでもまだ含まれるものと本発明により考えられる。同様に、制限部４６０について、窪み状以外の代わりの形状も考えられる。それゆえ、図５に示された断面は、もちろん、図４のミキサ要素の異なる形状に応じて異なる。さらに、連続して配置されるミキサ要素の数は、１つから、所望の混合効率を生じる要素の最小数までに及んで差し支えない。多くの例において、ミキサ要素をより多く加えることは、混合効率を必ずしも増加させることにはならない。それに加え、先に述べられ、例えば、図７Ａおよび７Ｂに後に示すように、各ミキサ要素の寸法は、本発明の新規の態様により、所望の混合効率に応じて、様々な範囲を有していても差し支えない。
【００４１】
本発明の代わりの好ましい実施の形態において、連続した局所的な流路の組合せにより、制限部４６０の有無にかかわらず、チャンバ４４０内のチャンネルの端部でというよりもむしろ、チャンネル区画４３５の中央か他のどこかに支柱または円柱ポスト４５０（または他のタイプの障害物）が配置され、それでも、流路を通って流れる液体の加速または所望の混合と適切な流れが生じるであろう。その上、本発明のさらに別の代わりの好ましい実施の形態において、流体が初めて相互作用する、注入区域と界面区域または接触領域の新規の制御がある。この後者の制御は、図６Ａ、６Ｂ、図８および８Ａに関して、後に詳しく説明される。
【００４２】
ここに記載した好ましい実施の形態の全てにおいて、実際のミキサ構造体により生じる圧力降下および混合品質は、設計の寸法をしかるべく変更することによって、最適な性能を達成するために、当業者により所望のバランスに調節できることを強調すべきである。
【００４３】
混合は一般に「ｘ−ｙ」平面で生じ、それゆえ、通常、水平面における寸法変化が混合品質に影響を与える。高さは、垂直の「ｚ」平面の寸法であり、一般に、圧力降下に一次的影響を、混合品質に二次的影響を与え、混合品質は、先に記載されたミキサ要素４３０によってより影響を受ける。
【００４４】
ここで、図６Ａおよび６Ｂを参照する。本発明のミキサの原理の範囲に含まれる、ミキサ４００に関するいくつかの好ましい設計構造体６１０から６８０が示されている。ミキサ４００の各層が、３つの矩形形状により示されている。例えば、６１０ａおよび６１０ｂは、それぞれ、ミキサ要素の最上層と最下層を示しており、一方で、６１０ｃは、本発明の好ましい実施の形態によって最下層６１０ｂの上に組み立てられた最上層６１０ａにより形成された１つの単独の微小構造ミキサの最終的に組み立てられた構造体を示している。図６Ａおよび６Ｂに示された層は、ガラス、セラミックまたはガラスセラミックの基板材料から製造されることが好ましい。各ミキサの設計はウェハー上に形成されることが好ましい。
【００４５】
それぞれ、６７５および６７６で、最上層と最下層のみが示されているミキサ６８０を除いて、この最上層、最下層および組立３層の一覧図は、図６Ａおよび６Ｂに示されたミキサの全てを代表している。
【００４６】
上述したように、本発明の好ましい実施の形態において、製造は、２つの層を一緒にして３番目の組立層を形成することによって行われる。しかしながら、他の設計の実施の形態に関して、１つのマイクロパターン形成層を、裸のまたは被覆されたガラス、セラミック、またはガラスセラミックの基板と一緒にすることも可能である。
【００４７】
好ましい実施の形態６１０，６１５，６２０，６２５，６３０，６３５，６４０，６４５，６５０，６５５，６６５，６７０および６７２（図６Ａおよび６Ｂに示された実施の形態の大半を表す）において、構造体は、連続構造のミキサ要素を示している。二連のミキサ要素を並列に配置すること（図６Ｂに６６０および６８０で示されている）は、同じ設計原理で可能であるが、各分岐６６２ａおよび６６２ｂ内の流体または反応体の流量（入口でのその値から）間の比の潜在的な偏差のためにそれほど望ましくはないであろう。この実施の形態において、６６０で、混合効率は各分岐６６２ａおよび６６２ｂ内で適切であるが、化学量論は保存できない。しかしながら、このタイプの流動分離は、全体の圧力降下を減少させるための有用な方法である。
【００４８】
多くの構造上のミキサ設計の詳細が、ミキサ要素の数とサイズ、注入区域の設計および区画内の制限部における変形物を含めるために、図６Ａおよび６Ｂの好ましいミキサの実施の形態に示されている。ミキサ要素の数を増加させると、後の図９〜１１のプロットに示されるように、ミキサにより生じる圧力降下が増加する。これは、混合の完全性（または効率）を増加させることも示されている。
【００４９】
ここで、ミキサ６８０を参照する。最上層６７５と最下層６７６の領域６８５および６９０は、本発明の好ましい実施の形態による注入区域の領域を示している。これらの注入区域の領域６８５および６９０は、これらの区域６８５および６９０から来る２つの界面を形成することによって、混合を向上させるように改良されている。流体の間の界面は、最上層６７５および最下層６７６の組立てが行われるときに、コア６７７および６７８中のコア流体によって形成される。これらの流体は、本発明の好ましい実施の形態により第１の相互作用で制御される。この実施の形態において、どれほど多くの追加の流体があるかに応じて、２種類の流体に２つの界面があるが、流体間の界面の数は増えてもよい。さらに、界面および１つのまたは多数のコアを含む注入区域を、図８および８Ａを参照して、後に説明する。
【００５０】
ここで、図７Ａおよび７Ｂを参照する。図６Ａおよび６Ｂに示した実施の形態を製造するために用いられるミキサ要素の対応する好ましい寸法が、本発明の好ましい態様にしたがって示されている。例えば、７１０では、図６Ａおよび６Ｂのミキサ要素６１１，６４６，６５６または６６６の半径、長さなどの寸法のデータが図に示されており、以下も同様である。７２０では、図６Ｂの実施の形態６６０の注入区域６６１の好ましい寸法が列挙されている。さらに、７３０では、図６Ａおよび６Ｂのミキサ要素６１６または６５７の好ましい寸法が描かれており、７４０では、図６Ａのミキサ要素６２１の好ましい寸法が記されており、７５０では、図６Ａのミキサ要素６２６の好ましい寸法が定義されており、７６０では、図６Ａのミキサ要素６３１の好ましい寸法が示されており、７７０では、図６Ａのミキサ要素６３６の好ましい寸法が記されており、７８０では、図６Ａのミキサ要素６４１の好ましい寸法が定義されており、７９０では、図６Ａのミキサ要素６５１の好ましい寸法が定義されており、７９２および７９４では、図６Ｂのミキサ要素６７１と６７３の好ましい寸法が定義されている。
【００５１】
２種類の混和性液体の混合品質を数値で示すために用いられる試験方法が、Villermaux J., et al., Use of Parallel Competing Reactions to Characterize Micro Mixing Efficiency, AlChE Symp. Ser. 88 (1991) 6, p.286に記載されている。典型的な試験プロセスは、室温で、酸塩化物の溶液およびＫＩ（ヨウ化カリウム）と混合された酢酸カリウムの溶液を調製することであろう。これらの流体または反応体は、シリンジポンプによって、ミキサまたはリアクタ（すなわち、混合に関して試験すべきもの）中に連続的に注入されるであろう。定量化が３５０ｎｍでの透過測定により行われるフロースルーセルまたはキュベット（１０μｌ）を通ってミキサから流出する連続流体がある。任意の異質の流体が廃液として収集されるであろう。
【００５２】
ここに記載した構造体に室温でこの試験方法を用いた場合、本発明に関する混合の品質は、１００％の値が理想である。２２℃の水および蠕動ポンプを用いて、圧力降下データが得られる。総流量は、圧力トランスデューサを用い、上流の絶対圧値を測定することによって、図４に示されたミキサまたはリアクタ４３０の出口で測定される。ここで、ミキサ４３０の出口（すなわち、後に示されるようなマイクロリアクタ装置内に埋め込まれるミキサ）は大気圧に対して開放されている。
【００５３】
図８は、本発明の代わりの好ましい実施の形態による、７００μｍから１３００μｍに及ぶ半径を持つ一群のミキサを示している。前出の図６Ａと６Ｂおよび図７Ａと７Ｂに示されたミキサは、生じた圧力降下が適度であり、混合効率が適切であるような寸法を持つ設計を示したが、図８は、混合効率の増加および圧力降下の増加を示すために、寸法、特に、障害物の半径が増加している設計を示している。図８において、コア要素８２２ａは、接触領域の調節部としての機能を果たし、ここで、流体が初めて相互作用する。ミキサ８２２，８２３，８２４，８２６，８２７および８２８にもコア（標識付けられていない）があるが、図８の残りのミキサには、このコアの特徴が示されていない。
【００５４】
図８Ａを参照する。本発明の代わりの好ましい実施の形態において、２つのコア８０１と８０２を持つ多重コア注入区域の設計８００が示されている。図８Ａの向きを示す矢印により示されるように、流体は右から左に流動する。コア流体８０４は、コア８０１内で右から左に、界面区域８０７に向かい、そこを通って流動する。コア流体８０５は、コア８０１とコア８０２の境界内で右から左に、界面区域８０８に向かい、そこを通って流動する。コア流体８０６は、環状流体領域８０３とコア８０２の内部で右から左に、界面区域８０９に向かって流動する。
【００５５】
コア流体８０４，８０５および８０６は、ミキサ８２２（図８に示された）の入口区域８２２ｂに到達するまで、分離されたままである。入口区域８２２ｂから流路内の最初のミキサ要素８００までの距離は、図８の単一コアの注入区域の設計に示されるように、一般に１９５０μｍである。図８および８Ａに示された実施の形態は、コア流体がミキサに極めて近くなるまでそれらの間の接触を防ぐことによって、コア流体を効果的に制御しており、流体は、ミキサに入ると、接触し、混ざる。
【００５６】
図９は、図８の異なる設計を比較したグラフを示しており、本発明の代わりの実施の形態による圧力降下対混合効率の関係を明らかに表している。図８の様々なミキサ設計の構造体の圧力降下を増大させると、混合効率も対応して増加することを示すのが分かる。同様に、図１０において、プロットは、障害物の半径が１２００μｍ（図８のミキサ８２７におけるように）〜１３００μｍ（図８のミキサ８２８におけるように）であるミキサに関する混合効率の増加（９０％を超えて）を示している。さらに、図１１のプロットは、障害物の半径が増加するにつれ、圧力降下が相対的に増加することを示している。
【００５７】
図１２は、リアクタ構造体１２００内の図４のミキサ４００の立体分割図を示している。本発明によれば、流体が、最初にリアクタ構造体１２００に導入され、接触区域１２２０に流動する入口１２１０が示されている。ミキサ４００の最上区域１２３０と最下区域１２３５も示されている。流体が出口１２５０から流出する前に、所望の流量に基づいてマイクロチャンネル内に流体がある滞留時間に亘り存在できる滞留時間区域または地帯１２４０が示されている。
【００５８】
ミキサ設計１２００の層は、本発明の好ましい実施の形態のさらなる態様にしたがって、反応体の流体の適切な熱条件を提供するために、マイクロリアクタ内の熱交換層（図示せず）と組み合わせてもよいと考えられる。
【００５９】
ここで図１３を参照する。本発明によるマイクロリアクタ装置１３００内に置かれているミキサ４００のブロック図が示されている。ミキサ４００および滞留時間区域１２４０は、図１２に先に示したように、構造体１２００を表す。ミキサ４００は、反応体の供給源１３１１と１３１２および２つのポンプ１３１３と１３１４を有する。滞留時間区域１２４０は、所望の流量に基づいてマイクロチャンネル内に流体がある滞留時間に亘り存在できる１つの通路を一般に有するマイクロ流体装置である。滞留時間区域１２４０の出口に位置するフィルタ１３３０は、生成物１３４０および副生成物１３５０を生成し得る。
【００６０】
先に説明した全ての図面は、実際のサイズのものではなく、本発明の好ましい実施の形態の正確な解釈および構造ブロック図を表したものであることに留意すべきである。
【００６１】
以下に限られないが、水性液体および有機液体の両方の混合を含み、これらの液体が混和性および非混和性である用途、および反応性ガスを液体と混合し、１つの液体反応体を不活性または反応性ガスにより置換する用途などの、いくつかの商業用途が、本発明の実施の形態と共に使用されることが考えられる。さらに、液体は、適切な溶媒中に溶解された、または前出の液体中に分散された固体から構成しても差し支えない。そのような液体のいくつかの非限定的例としては、
１） 均一系気相反応：
炭化水素（気体または蒸気）を、選択的酸化反応のための触媒作用区域内で後に反応させるために、空気と混合しても差し支えない（アクロレインを生成するためのプロピレン、無水マレイン酸を生成するためのブタン）。炭化水素（気体または蒸気）を、反応させ、ハロゲン化炭化水素を生成させるためにハロゲン化化合物と混合して差し支えない（ベンゼンと塩素）。
【００６２】
２） 均一系液相反応：
水中のアルデヒド／ケトンを、反応させ、アルドール縮合生成物を生成するために、水酸化ナトリウム水溶液と混合しても差し支えない（プロピオンアルデヒド、アセトアルデヒド、アセトン）。水中のフェノールを、反応させ、ニトロ化生成物を生成するために、硝酸水溶液と混合しても差し支えない。
【００６３】
３） 不均一系液相反応：
液体炭化水素を、反応させ、ニトロ化生成物を生成するために、硫酸と硝酸の混合物と混合しても差し支えない（トルエン、ナフタレン等）。過酸化水素を、選択的酸化生成物を生成するために、液体炭化水素と混合しても差し支えない（ヒドロキノン、カテコールへのフェノール酸化）。
【００６４】
４） ガスを、溶解させ、次いで、捕捉（水酸化ナトリウム水溶液中のＳＯ2）または反応（オレウムを生成し、次いで、スルホン化反応を行うための硫酸中のＳＯ3）させるために、液体と混合しても差し支えない。次いで、炭化水素溶液中のオゾン（空気、酸素）に、均一系触媒反応（シクロヘキサンまたはパラキシレン酸化）または不均一系触媒反応（フェノール、クメン）であるかに応じて、選択的な酸化反応を行わせる。
【００６５】
さらに、反応によって、混合され、第３アミン溶媒の存在下でアミンおよびアシルクロライド炭化水素と反応させられる固体である１種類以上の生成物が生じる場合に、この後者の解決策を使用することができる。これによって、対応するアミドおよび混合物中に不溶性である第４アンモニウム塩が生成される。
【００６６】
本発明の様々な好ましい実施の形態を説明してきたが、本発明の精神および範囲から逸脱せずに、本発明に様々な改変および変更を行えることが当業者には明らかであろう。それゆえ、本発明は、本発明の改変および変更を、それらが添付の特許請求の範囲およびその同等物に含まれるという条件で、包含することが意図されている。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】図１は、従来技術の分割・再結合ミキサの例である。
【図２】図２は、従来技術のカオトロピックミキサの例である。
【図３】図３は、従来技術のスラグ減圧ミキサの例である。
【図４】図４は、本発明の好ましい実施の形態によるミキサの立体的な説明図である。
【図５】図５は、本発明の好ましい実施の形態によるミキサポストの中心の図４の断面図である。
【図６−１】図６Ａは、本発明の好ましい実施の形態によるミキサ設計の層の平面図である。
【図６−２】図６Ｂは、本発明の好ましい実施の形態によるミキサ設計の層の平面図である。
【図７−１】図７Ａは、本発明の好ましい実施の形態による図６Ａのミキサ設計の典型的な寸法を示す。
【図７−２】図７Ｂは、本発明の好ましい実施の形態による図６Ｂのミキサ設計の典型的な寸法を示す。
【図８−１】図８は、本発明の好ましい実施の形態による、寸法が大きくなった代わりのミキサ設計の平面図である。
【図８−２】図８Ａは、本発明の代わりの好ましい実施の形態による多重コア注入区域を示す。
【図９】図９は、本発明の好ましい実施の形態による、様々な寸法の図８の様々なミキサ設計の圧力降下およびミキサ品質のプロットである。
【図１０】図１０は、本発明の好ましい実施の形態による、様々な寸法の図８の様々なミキサ設計の圧力降下およびミキサ品質のプロットである。
【図１１】図１１は、本発明の好ましい実施の形態による、様々な寸法の図８の様々なミキサ設計の圧力降下およびミキサ品質のプロットである。
【図１２】図１２は、本発明の好ましい実施の形態によるミキサリアクタ構造体に埋め込まれたミキサの平面図を示す。
【図１３】図１３は、本発明の好ましい実施の形態によるマイクロリアクタ装置における図１２のミキサのブロック図を示す。
【符号の説明】
【００６８】
４００ ミキサ
４１０ 注入区域
４３０ ミキサ要素
４４０ チャンバ
４５０ 障害物
【技術分野】
【０００１】
本発明は、広く、マイクロリアクタ装置および装置に関し、より詳しくは、マイクロリアクタ装置内に用いられるミキサのための一群の設計に関する。
【背景技術】
【０００２】
多くの多相流体用途には、混合または界面区域を少なくとも増大させることが必要である。微小流体装置において、典型的な寸法は、１ｍｍ未満であり、そのために、混合および／または撹拌が最優先の課題となっている。実際に、これらの用途に含まれることの多い一般的な流動は、２つの初めの混和性または非混和性流体がそれら自体で激しく混ざる（大規模流体装置において混合を達成するために、流体流中の乱流が通常用いられている）クリープ流である。２つの流体間の界面区域を増大させること、または外部撹拌や機械的作用がなく非常に小規模で混合を行うことは、特に、ほぼ二次元の形状について、伴うレイノルズ数が小さいために非常に難しい。したがって、反応プロセスは、大体は、拡散が限られている。
【０００３】
流路内で液体を混合することの概念では、マイクロリアクタ装置において、より具体的には、マイクロリアクタ装置内のミキサ設計またはモジュールにおいて、適切な流体流を生じさせる必要がある。一般に、上流の流れのために注入区域に反応体を供給するための少なくとも複数の流体連結部または反応体の供給源がある。一般に、当該技術分野における液体としては、水、水溶液および有機溶液が挙げられる。
【０００４】
多くの者により、マイクロ装置において混合を行うためのいくつかのタイプのミキサが開発されてきた。どのような混合溶液が選択されるにせよ、ミキサは、完成したマイクロ装置内に導入されるであろう。したがって、ミキサに要求される特性は、混合効率以外に及び、それによって、ミキサの寸法は、圧力降下に影響を与えるが、混合効率には影響を与えないか、または少なくとも混合効率への影響が最小であるように変えられることが好ましい。
【０００５】
したがって、そのようなマイクロリアクタ装置において、非常に低い圧力降下で最大の効率を持つミキサを作製することが望ましい。さらに、流路の構造体内で適切な混合を行えることが望ましい。
【０００６】
従来技術において公知の上述した所望の能力を発揮するための従来技術の手法には、以下の実例がある。
【０００７】
例えば、一般的な分割・再結合(split and recombine)溶液が、図１に示されており、「Device for Mixing Small Quantities of Liquids」と題する特許文献１に記載されている。この特許文献において、反応体が拡散する必要のある長さを減少させるために、入口の反応体流が、多層構造体内で、分離され、再結合される。
【０００８】
さらに、この原理の従来技術の実施がＩＭＭにより開示されている（非特許文献１）。ここで、キャタピラ・ミキサのＩＭＭ混合分割・再結合概念は、２つの新たな領域が形成され、さらに下流で再結合されるように分割された２つの未混合の流体流を含む。４つの領域全ては、元の形状が再構成されるように互いに交互に隣り合って順序付けられている。
【０００９】
また、カオトロピック溶液を示す従来技術の三次元流動もある。これらの設計では、可動のミキサ要素を使用する必要なく、横断流動を生成することによって、混合の問題を解決する。別の類似の従来技術のカオトロピックミキサが、例えば、ハーバード大学の学長および理事に譲渡された「Laminar Mixing Apparatus and Methods」と題する特許文献２に見られる。ここでは、螺旋流が、チャンネルの壁の形状のわずかな変化によって、またはチャンネル壁に画成された溝によって形成され、１００未満のレイノルズ数を持つ流体の混合が可能になり、それによって、マイクロ領域で流動する流体がうまく混合される。類似の従来技術の構造体が図２に示されている。
【００１０】
ドイツ国の会社であるセルラ・プロセス・ケミストリー（ＣＰＣ: Cellular Process Chemistry）社により、図３に示すような、２００１年８月１６日に発行された、「Miniaturized Reaction Apparatus」と題する特許文献３における液状スラグおよび減圧室を用いた設計が挙げられた。
【００１１】
これら従来技術の解決策の欠点の概要が、以下に説明されている。例えば、最初の従来技術の手法に関して、分割・再結合の設計には、これらの設計の製造のために、かなりの寸法精度が必要である。このため、再結合の前に、各サブチャンネル内で上流の流れが等しく分割することを確実にし、したがって、混合される液体の流量比が、ユーザにより設定された入口での比と等しい必要がある。
【００１２】
三次元すなわちカオトロピック流動を用いた第２の手法にはいくつかの欠点がある。１つは、チャンネルの高さと幅のアスペクト比であり、もう１つは、高く付く技術であり、さらにもう１つは、それが液体のみに有用であって、気液系には有用ではないことである。
【００１３】
第３の従来技術の手法である、液体スラグ装置にも、同様に、上述した手法の欠点の全てがある。唯一の利点は、並列化と減圧による低い圧力降下によって、寸法が効率的に減少することである。
【特許文献１】米国特許第５９０４４２４号明細書
【特許文献２】国際公開第０３／０１１４４３Ａ２号パンフレット
【特許文献３】欧州特許出願公開第１１２３７３４Ａ２号明細書
【非特許文献１】インターネットＵＲＬ：http://imm.mediadialog24.de/v0/vvseitene/vvleistung/misch2.html
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
上述した装置の全てでは、低い圧力降下を達成するのが非常に難しい。これは、従来技術の設計の試みで、混合効率を向上させるために寸法を減少させた結果、それによって、圧力降下を劇的に増加させてしまうことによって生じたものと一般に考えられる。このことは不利益である。
【００１５】
上述した従来技術の解決策のいずれの欠点をも好ましく解決した新たな手法であって、内寸を調整することによる最適な圧力降下；流路構造体内の幾何学障害物と制限部での局所化された液体流；障害物による、また局所寸法を減少させることによる、流路構造体内に生じた混合；障害物間の完全に三次元の流動；注入部での最初の接触領域での調節；および流体に関する効率の頑強性を提供する新たな手法が必要とされている。
【００１６】
流体という用語は、ここでは、混和性および非混和性の液液、気液および固体を含むものと定義される。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
マイクロリアクタ内のミキサのための一群の設計であって、その設計の原理が、２つ以上の流体が最初に上流で接触する１つ以上の界面とコアを持つ注入区域、および流路内に一連のミキサ要素を含む効果的な混合区域を含み、各ミキサ要素が、チャンネル区画内で典型的な内寸を減少させるために柱などの障害物が端部に配置されているチャンバおよびチャンネル区画内の随意的な制限部を有するように設計されたミキサの設計が提供される。さらに、好ましい実施の形態は、例えば、それによって、追加の流体混合がさらに下流で行われるという注入−混合−注入の概念を含むことができるような、その設計に多くの変更を持つことができる。
【００１８】
本発明のある実施の形態は、複数の流体が最初に接触する、連続流路の少なくとも１つの注入区域、および流路内の少なくとも１つのミキサ要素を有するミキサ装置であって、少なくとも１つのミキサ要素が、流路を通る流体を効率的に混合するミキサ装置に関する。ミキサ要素の各々は、チャンネル区画およびチャンネル区画の端部に配置されたチャンバを含み、各チャンバはさらに、少なくとも１つの障害物を含む。
【００１９】
本発明の別の実施の形態は、流路内のどこかに位置する少なくとも１つの障害物に関する。
【００２０】
本発明の別の実施の形態は、さらに少なくとも１つの制限部を含むチャンネル区画であって、その区画が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、１００μｍから５０００μｍの範囲の高さ、１００μｍから１００００μｍの範囲の幅、および２００μｍから１００００μｍの範囲の長さを有し、制限部は、１００μｍから５０００μｍの範囲の高さおよび５０μｍから２５００μｍの範囲の幅を有する区画に関する。
【００２１】
本発明の別の実施の形態は、少なくとも１つの障害物の存在により減少したチャンバの内寸であって、障害物の寸法が増加すると、混合効率が増加するものに関する。
【００２２】
本発明の別の実施の形態は、５０μｍから４０００μｍの範囲の半径および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを持つ任意の形状を有する少なくとも１つの障害物であって、少なくとも１つの障害物が存在するチャンバの内寸が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、６００μｍから３０ｍｍの周囲長さ、３ｍｍ2から８０ｍｍ2の表面積、０．３ｍｍ3から１２０ｍｍ3の容積、および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さによりさらに特徴付けられる障害物に関する。
【００２３】
本発明の別の実施の形態は、少なくとも１つのコアを有する少なくとも１つの注入区域であって、少なくとも１つのコア内の流体が、複数の界面に向かって流動する注入区域に関する。
【００２４】
本発明の別の実施の形態は、反応体流体源、ポンプ、滞留時間区域および出口フィルタの内の少なくとも１つを含むマイクロリアクタ装置内に埋め込まれたミキサ装置に関する。
【００２５】
本発明の実施の形態の別の態様は、ガラス、セラミックまたはガラスセラミックの基板材料から製造されることが好ましいミキサ装置に関する。
【００２６】
本発明の追加の特徴および利点は、以下の詳細な説明に述べられており、一部は、その説明から当業者にとっては容易に明白であり、または記載された説明とその特許請求の範囲、並びに添付の図面に示されたように本発明を実施することによって認識されるであろう。
【００２７】
先の一般的な説明および以下の詳細な説明は、単に本発明の例示であって、特許請求の範囲に記載された本発明の性質および特徴を理解する上での概要または構成を提供することを意図したものであることが理解されよう。
【００２８】
添付の図面は、本発明をさらに理解するために含められ、この明細書に包含され、その一部を構成する。それらの図面は、本発明の１つ以上を実施の形態を示しており、説明と共に、本発明の原理および動作を説明するように働く。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
ここで、本発明の現在好ましい実施の形態を詳しく参照する。その実施例が添付の図面に示されている。できる限り、同じまたは同様の部品を称するために、図面全部に亘り、同じ参照番号が用いられる。
【００３０】
図４を参照する。ミキサ４００の立体図が、本発明の好ましい実施の形態にしたがって、２種類以上の流体または反応体（図示せず）が最初に接触し、矢印４２０で示されるように上流に流れるであろう注入区域４１０を含むのが示されている。いくぶん蛇行する形状を形成している場合、一連のミキサ要素４３０は、１）ほとんど矩形のチャンネル区画４３５（角がわずかに丸まっている）、および２）チャンネル区画の各端部にあるチャンバ４４０を含むのが示されており、ミキサ４００の本発明の好ましい実施の形態によるチャンバの内部には、障害物４５０が配置されている。本発明の好ましい実施の形態の別の態様によれば、障害物４５０は、チャンバ４４０内に配置された円柱またはポストであり、それによって、チャンバ４４０の内寸４４２が減少する。
【００３１】
さらに、本発明の代わりの好ましい実施の形態において、窪み状の制限部４６０が、区画４３５の片側または両側に存在していてもよい。さらに代わりの好ましい実施の形態において、追加の流体混合がさらに下流で行われる注入−混合−注入のレイアウト（図示せず）が提供される。
【００３２】
本発明の好ましい実施の形態によれば、障害物４５０の寸法範囲は、５０μｍから４０００μｍの半径または関連寸法および１００μｍから５０００μｍの高さを含む。
【００３３】
チャンネル区画４３５の範囲は、本発明の好ましい実施の形態によれば、１００μｍから５０００μｍの半径、１００μｍから５０００μｍの高さ、１００μｍから１００００μｍの幅、および２００μｍから１００００μｍの長さを含む。
【００３４】
制限部４６０の寸法範囲は、本発明の好ましい実施の形態によれば、５０μｍから２５００μｍの幅および１００μｍから５０００μｍの高さを含む。
【００３５】
障害物４５０の存在するチャンバ４４０の内寸４４２は、本発明の好ましい実施の形態によれば、１００μｍから５０００μｍの範囲にある半径を有し、周囲長さが６００μｍから３０ｍｍに及び、表面積が３ｍｍ2から８０ｍｍ2に及び、容積が０．３ｍｍ3から１２０ｍｍ3に及ぶ（高さが１００μｍと５０００μｍの間にある）。
【００３６】
反応が生じる（拡散プロセスに関して）長さが減少するように内寸を減少させることが一般に望ましい。図示されていないが、所望の効率が達成されるのであれば、各チャンバ４４０内の複数の障害物４５０があってもよいと考えられる。さらに、一連のミキサ要素４３０の好ましい実施の形態において、流体流中に、もし存在すれば、固体粒子は、ミキサ要素を通ってうまく流動するであろう。並列化（例えば、反応体流が１つの上流チャンネルと多数の下流チャンネルに分割されるところ）後に減少した寸法を使用する設計には、一般に、固体粒子流に関してさらに他の問題があり、それによって、ミキサの効率が減少する。
【００３７】
図５は、本発明による、図４に支柱として示された、障害物４５０の断面図を示している。支柱４５０は、液体または反応体がその中を流動する蛇行路を形成し、それによって、適切な流れが生じ、これには、減少した内寸のために、液体または反応体の流れを局部的に加速させることが含まれるであろう。図５は、矢印５１０および５２０による、チャンバ４４０の空洞５１２内のこの蛇行流を示している。
【００３８】
この流れは典型的に層流のままであるが、制限部内と支柱４５０の周りの速度は、混合が行われるほど著しく速い。図５の構造体に関して、レイノルズ数（水−２０℃）は、１ｍｌ／分から１００ｍｌ／分に及ぶ液体の流量について、それぞれ、２０から２０００に及ぶ。
【００３９】
混合は、本発明の好ましいこの実施の形態において、少なくとも３つの明白な理由のために生じる。１）流動は、本発明の流量の範囲を包含する約２０より大きいレイノルズ数で、円柱を過ぎた後に不安定である。そのような複雑な形状についての正確な値はないが、その大きさは５０と５００の間にあることに留意すべきである。２）蛇行流路により、慣性が役割を果たし、流体を適切に混合することができる。３）流体がその中を循環するチャンネルであって、拡散が生じるべき長さを減少させる効果のあるチャンネルの内寸を減少させることにより反応体流の厚さが減少し、それによって、拡散に必要とされる特徴的な時間が減少する。
【００４０】
その結果が実質的に同じである多くの他のミキサ要素の実施の形態が本発明により考えられ、様々なミキサ要素の構造体の形状が、混合能力を向上させるために、設計で選択される。円柱形状の支柱が、図４において障害物４５０にとって好ましい実施の形態であると記載されているが、表面に溝や他の輪郭を持つものや持たないものの、可能な範囲内で任意の他の幾何学形状（三角形、斜方形、菱形など）が、本発明の範囲に含まれるものと考えられる。１つのミキサ４００内の障害物４５０の全てが必ずしも同じ形状を有するものではないことも考えられる。それらの障害物は、特定のミキサ設計について、適切で所望の混合に適したどのような様式でも、全ての異なる形状とサイズが、交互になっている、および／または区画内の場所を占めることが必要であるかもしれない。さらに、チャンネル区画４３５の形状は、図４（および図５のそれぞれの断面）に示した角が丸まったおおよそ矩形の形状に制限されない。他の形状の区画４３５も、当業者により用いられ、本発明の範囲にそれでもまだ含まれるものと本発明により考えられる。同様に、制限部４６０について、窪み状以外の代わりの形状も考えられる。それゆえ、図５に示された断面は、もちろん、図４のミキサ要素の異なる形状に応じて異なる。さらに、連続して配置されるミキサ要素の数は、１つから、所望の混合効率を生じる要素の最小数までに及んで差し支えない。多くの例において、ミキサ要素をより多く加えることは、混合効率を必ずしも増加させることにはならない。それに加え、先に述べられ、例えば、図７Ａおよび７Ｂに後に示すように、各ミキサ要素の寸法は、本発明の新規の態様により、所望の混合効率に応じて、様々な範囲を有していても差し支えない。
【００４１】
本発明の代わりの好ましい実施の形態において、連続した局所的な流路の組合せにより、制限部４６０の有無にかかわらず、チャンバ４４０内のチャンネルの端部でというよりもむしろ、チャンネル区画４３５の中央か他のどこかに支柱または円柱ポスト４５０（または他のタイプの障害物）が配置され、それでも、流路を通って流れる液体の加速または所望の混合と適切な流れが生じるであろう。その上、本発明のさらに別の代わりの好ましい実施の形態において、流体が初めて相互作用する、注入区域と界面区域または接触領域の新規の制御がある。この後者の制御は、図６Ａ、６Ｂ、図８および８Ａに関して、後に詳しく説明される。
【００４２】
ここに記載した好ましい実施の形態の全てにおいて、実際のミキサ構造体により生じる圧力降下および混合品質は、設計の寸法をしかるべく変更することによって、最適な性能を達成するために、当業者により所望のバランスに調節できることを強調すべきである。
【００４３】
混合は一般に「ｘ−ｙ」平面で生じ、それゆえ、通常、水平面における寸法変化が混合品質に影響を与える。高さは、垂直の「ｚ」平面の寸法であり、一般に、圧力降下に一次的影響を、混合品質に二次的影響を与え、混合品質は、先に記載されたミキサ要素４３０によってより影響を受ける。
【００４４】
ここで、図６Ａおよび６Ｂを参照する。本発明のミキサの原理の範囲に含まれる、ミキサ４００に関するいくつかの好ましい設計構造体６１０から６８０が示されている。ミキサ４００の各層が、３つの矩形形状により示されている。例えば、６１０ａおよび６１０ｂは、それぞれ、ミキサ要素の最上層と最下層を示しており、一方で、６１０ｃは、本発明の好ましい実施の形態によって最下層６１０ｂの上に組み立てられた最上層６１０ａにより形成された１つの単独の微小構造ミキサの最終的に組み立てられた構造体を示している。図６Ａおよび６Ｂに示された層は、ガラス、セラミックまたはガラスセラミックの基板材料から製造されることが好ましい。各ミキサの設計はウェハー上に形成されることが好ましい。
【００４５】
それぞれ、６７５および６７６で、最上層と最下層のみが示されているミキサ６８０を除いて、この最上層、最下層および組立３層の一覧図は、図６Ａおよび６Ｂに示されたミキサの全てを代表している。
【００４６】
上述したように、本発明の好ましい実施の形態において、製造は、２つの層を一緒にして３番目の組立層を形成することによって行われる。しかしながら、他の設計の実施の形態に関して、１つのマイクロパターン形成層を、裸のまたは被覆されたガラス、セラミック、またはガラスセラミックの基板と一緒にすることも可能である。
【００４７】
好ましい実施の形態６１０，６１５，６２０，６２５，６３０，６３５，６４０，６４５，６５０，６５５，６６５，６７０および６７２（図６Ａおよび６Ｂに示された実施の形態の大半を表す）において、構造体は、連続構造のミキサ要素を示している。二連のミキサ要素を並列に配置すること（図６Ｂに６６０および６８０で示されている）は、同じ設計原理で可能であるが、各分岐６６２ａおよび６６２ｂ内の流体または反応体の流量（入口でのその値から）間の比の潜在的な偏差のためにそれほど望ましくはないであろう。この実施の形態において、６６０で、混合効率は各分岐６６２ａおよび６６２ｂ内で適切であるが、化学量論は保存できない。しかしながら、このタイプの流動分離は、全体の圧力降下を減少させるための有用な方法である。
【００４８】
多くの構造上のミキサ設計の詳細が、ミキサ要素の数とサイズ、注入区域の設計および区画内の制限部における変形物を含めるために、図６Ａおよび６Ｂの好ましいミキサの実施の形態に示されている。ミキサ要素の数を増加させると、後の図９〜１１のプロットに示されるように、ミキサにより生じる圧力降下が増加する。これは、混合の完全性（または効率）を増加させることも示されている。
【００４９】
ここで、ミキサ６８０を参照する。最上層６７５と最下層６７６の領域６８５および６９０は、本発明の好ましい実施の形態による注入区域の領域を示している。これらの注入区域の領域６８５および６９０は、これらの区域６８５および６９０から来る２つの界面を形成することによって、混合を向上させるように改良されている。流体の間の界面は、最上層６７５および最下層６７６の組立てが行われるときに、コア６７７および６７８中のコア流体によって形成される。これらの流体は、本発明の好ましい実施の形態により第１の相互作用で制御される。この実施の形態において、どれほど多くの追加の流体があるかに応じて、２種類の流体に２つの界面があるが、流体間の界面の数は増えてもよい。さらに、界面および１つのまたは多数のコアを含む注入区域を、図８および８Ａを参照して、後に説明する。
【００５０】
ここで、図７Ａおよび７Ｂを参照する。図６Ａおよび６Ｂに示した実施の形態を製造するために用いられるミキサ要素の対応する好ましい寸法が、本発明の好ましい態様にしたがって示されている。例えば、７１０では、図６Ａおよび６Ｂのミキサ要素６１１，６４６，６５６または６６６の半径、長さなどの寸法のデータが図に示されており、以下も同様である。７２０では、図６Ｂの実施の形態６６０の注入区域６６１の好ましい寸法が列挙されている。さらに、７３０では、図６Ａおよび６Ｂのミキサ要素６１６または６５７の好ましい寸法が描かれており、７４０では、図６Ａのミキサ要素６２１の好ましい寸法が記されており、７５０では、図６Ａのミキサ要素６２６の好ましい寸法が定義されており、７６０では、図６Ａのミキサ要素６３１の好ましい寸法が示されており、７７０では、図６Ａのミキサ要素６３６の好ましい寸法が記されており、７８０では、図６Ａのミキサ要素６４１の好ましい寸法が定義されており、７９０では、図６Ａのミキサ要素６５１の好ましい寸法が定義されており、７９２および７９４では、図６Ｂのミキサ要素６７１と６７３の好ましい寸法が定義されている。
【００５１】
２種類の混和性液体の混合品質を数値で示すために用いられる試験方法が、Villermaux J., et al., Use of Parallel Competing Reactions to Characterize Micro Mixing Efficiency, AlChE Symp. Ser. 88 (1991) 6, p.286に記載されている。典型的な試験プロセスは、室温で、酸塩化物の溶液およびＫＩ（ヨウ化カリウム）と混合された酢酸カリウムの溶液を調製することであろう。これらの流体または反応体は、シリンジポンプによって、ミキサまたはリアクタ（すなわち、混合に関して試験すべきもの）中に連続的に注入されるであろう。定量化が３５０ｎｍでの透過測定により行われるフロースルーセルまたはキュベット（１０μｌ）を通ってミキサから流出する連続流体がある。任意の異質の流体が廃液として収集されるであろう。
【００５２】
ここに記載した構造体に室温でこの試験方法を用いた場合、本発明に関する混合の品質は、１００％の値が理想である。２２℃の水および蠕動ポンプを用いて、圧力降下データが得られる。総流量は、圧力トランスデューサを用い、上流の絶対圧値を測定することによって、図４に示されたミキサまたはリアクタ４３０の出口で測定される。ここで、ミキサ４３０の出口（すなわち、後に示されるようなマイクロリアクタ装置内に埋め込まれるミキサ）は大気圧に対して開放されている。
【００５３】
図８は、本発明の代わりの好ましい実施の形態による、７００μｍから１３００μｍに及ぶ半径を持つ一群のミキサを示している。前出の図６Ａと６Ｂおよび図７Ａと７Ｂに示されたミキサは、生じた圧力降下が適度であり、混合効率が適切であるような寸法を持つ設計を示したが、図８は、混合効率の増加および圧力降下の増加を示すために、寸法、特に、障害物の半径が増加している設計を示している。図８において、コア要素８２２ａは、接触領域の調節部としての機能を果たし、ここで、流体が初めて相互作用する。ミキサ８２２，８２３，８２４，８２６，８２７および８２８にもコア（標識付けられていない）があるが、図８の残りのミキサには、このコアの特徴が示されていない。
【００５４】
図８Ａを参照する。本発明の代わりの好ましい実施の形態において、２つのコア８０１と８０２を持つ多重コア注入区域の設計８００が示されている。図８Ａの向きを示す矢印により示されるように、流体は右から左に流動する。コア流体８０４は、コア８０１内で右から左に、界面区域８０７に向かい、そこを通って流動する。コア流体８０５は、コア８０１とコア８０２の境界内で右から左に、界面区域８０８に向かい、そこを通って流動する。コア流体８０６は、環状流体領域８０３とコア８０２の内部で右から左に、界面区域８０９に向かって流動する。
【００５５】
コア流体８０４，８０５および８０６は、ミキサ８２２（図８に示された）の入口区域８２２ｂに到達するまで、分離されたままである。入口区域８２２ｂから流路内の最初のミキサ要素８００までの距離は、図８の単一コアの注入区域の設計に示されるように、一般に１９５０μｍである。図８および８Ａに示された実施の形態は、コア流体がミキサに極めて近くなるまでそれらの間の接触を防ぐことによって、コア流体を効果的に制御しており、流体は、ミキサに入ると、接触し、混ざる。
【００５６】
図９は、図８の異なる設計を比較したグラフを示しており、本発明の代わりの実施の形態による圧力降下対混合効率の関係を明らかに表している。図８の様々なミキサ設計の構造体の圧力降下を増大させると、混合効率も対応して増加することを示すのが分かる。同様に、図１０において、プロットは、障害物の半径が１２００μｍ（図８のミキサ８２７におけるように）〜１３００μｍ（図８のミキサ８２８におけるように）であるミキサに関する混合効率の増加（９０％を超えて）を示している。さらに、図１１のプロットは、障害物の半径が増加するにつれ、圧力降下が相対的に増加することを示している。
【００５７】
図１２は、リアクタ構造体１２００内の図４のミキサ４００の立体分割図を示している。本発明によれば、流体が、最初にリアクタ構造体１２００に導入され、接触区域１２２０に流動する入口１２１０が示されている。ミキサ４００の最上区域１２３０と最下区域１２３５も示されている。流体が出口１２５０から流出する前に、所望の流量に基づいてマイクロチャンネル内に流体がある滞留時間に亘り存在できる滞留時間区域または地帯１２４０が示されている。
【００５８】
ミキサ設計１２００の層は、本発明の好ましい実施の形態のさらなる態様にしたがって、反応体の流体の適切な熱条件を提供するために、マイクロリアクタ内の熱交換層（図示せず）と組み合わせてもよいと考えられる。
【００５９】
ここで図１３を参照する。本発明によるマイクロリアクタ装置１３００内に置かれているミキサ４００のブロック図が示されている。ミキサ４００および滞留時間区域１２４０は、図１２に先に示したように、構造体１２００を表す。ミキサ４００は、反応体の供給源１３１１と１３１２および２つのポンプ１３１３と１３１４を有する。滞留時間区域１２４０は、所望の流量に基づいてマイクロチャンネル内に流体がある滞留時間に亘り存在できる１つの通路を一般に有するマイクロ流体装置である。滞留時間区域１２４０の出口に位置するフィルタ１３３０は、生成物１３４０および副生成物１３５０を生成し得る。
【００６０】
先に説明した全ての図面は、実際のサイズのものではなく、本発明の好ましい実施の形態の正確な解釈および構造ブロック図を表したものであることに留意すべきである。
【００６１】
以下に限られないが、水性液体および有機液体の両方の混合を含み、これらの液体が混和性および非混和性である用途、および反応性ガスを液体と混合し、１つの液体反応体を不活性または反応性ガスにより置換する用途などの、いくつかの商業用途が、本発明の実施の形態と共に使用されることが考えられる。さらに、液体は、適切な溶媒中に溶解された、または前出の液体中に分散された固体から構成しても差し支えない。そのような液体のいくつかの非限定的例としては、
１） 均一系気相反応：
炭化水素（気体または蒸気）を、選択的酸化反応のための触媒作用区域内で後に反応させるために、空気と混合しても差し支えない（アクロレインを生成するためのプロピレン、無水マレイン酸を生成するためのブタン）。炭化水素（気体または蒸気）を、反応させ、ハロゲン化炭化水素を生成させるためにハロゲン化化合物と混合して差し支えない（ベンゼンと塩素）。
【００６２】
２） 均一系液相反応：
水中のアルデヒド／ケトンを、反応させ、アルドール縮合生成物を生成するために、水酸化ナトリウム水溶液と混合しても差し支えない（プロピオンアルデヒド、アセトアルデヒド、アセトン）。水中のフェノールを、反応させ、ニトロ化生成物を生成するために、硝酸水溶液と混合しても差し支えない。
【００６３】
３） 不均一系液相反応：
液体炭化水素を、反応させ、ニトロ化生成物を生成するために、硫酸と硝酸の混合物と混合しても差し支えない（トルエン、ナフタレン等）。過酸化水素を、選択的酸化生成物を生成するために、液体炭化水素と混合しても差し支えない（ヒドロキノン、カテコールへのフェノール酸化）。
【００６４】
４） ガスを、溶解させ、次いで、捕捉（水酸化ナトリウム水溶液中のＳＯ2）または反応（オレウムを生成し、次いで、スルホン化反応を行うための硫酸中のＳＯ3）させるために、液体と混合しても差し支えない。次いで、炭化水素溶液中のオゾン（空気、酸素）に、均一系触媒反応（シクロヘキサンまたはパラキシレン酸化）または不均一系触媒反応（フェノール、クメン）であるかに応じて、選択的な酸化反応を行わせる。
【００６５】
さらに、反応によって、混合され、第３アミン溶媒の存在下でアミンおよびアシルクロライド炭化水素と反応させられる固体である１種類以上の生成物が生じる場合に、この後者の解決策を使用することができる。これによって、対応するアミドおよび混合物中に不溶性である第４アンモニウム塩が生成される。
【００６６】
本発明の様々な好ましい実施の形態を説明してきたが、本発明の精神および範囲から逸脱せずに、本発明に様々な改変および変更を行えることが当業者には明らかであろう。それゆえ、本発明は、本発明の改変および変更を、それらが添付の特許請求の範囲およびその同等物に含まれるという条件で、包含することが意図されている。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】図１は、従来技術の分割・再結合ミキサの例である。
【図２】図２は、従来技術のカオトロピックミキサの例である。
【図３】図３は、従来技術のスラグ減圧ミキサの例である。
【図４】図４は、本発明の好ましい実施の形態によるミキサの立体的な説明図である。
【図５】図５は、本発明の好ましい実施の形態によるミキサポストの中心の図４の断面図である。
【図６−１】図６Ａは、本発明の好ましい実施の形態によるミキサ設計の層の平面図である。
【図６−２】図６Ｂは、本発明の好ましい実施の形態によるミキサ設計の層の平面図である。
【図７−１】図７Ａは、本発明の好ましい実施の形態による図６Ａのミキサ設計の典型的な寸法を示す。
【図７−２】図７Ｂは、本発明の好ましい実施の形態による図６Ｂのミキサ設計の典型的な寸法を示す。
【図８−１】図８は、本発明の好ましい実施の形態による、寸法が大きくなった代わりのミキサ設計の平面図である。
【図８−２】図８Ａは、本発明の代わりの好ましい実施の形態による多重コア注入区域を示す。
【図９】図９は、本発明の好ましい実施の形態による、様々な寸法の図８の様々なミキサ設計の圧力降下およびミキサ品質のプロットである。
【図１０】図１０は、本発明の好ましい実施の形態による、様々な寸法の図８の様々なミキサ設計の圧力降下およびミキサ品質のプロットである。
【図１１】図１１は、本発明の好ましい実施の形態による、様々な寸法の図８の様々なミキサ設計の圧力降下およびミキサ品質のプロットである。
【図１２】図１２は、本発明の好ましい実施の形態によるミキサリアクタ構造体に埋め込まれたミキサの平面図を示す。
【図１３】図１３は、本発明の好ましい実施の形態によるマイクロリアクタ装置における図１２のミキサのブロック図を示す。
【符号の説明】
【００６８】
４００ ミキサ
４１０ 注入区域
４３０ ミキサ要素
４４０ チャンバ
４５０ 障害物
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ミキサ装置であって、
複数の流体が最初に接触する連続流路の少なくとも１つの注入区域、および
前記流路内にある少なくとも１つのミキサ要素であって、前記流路を通る前記複数の流体を効率的に混合するミキサ要素、
を備えたミキサ装置。
【請求項２】
前記少なくとも１つのミキサ要素の各々が、チャンネル区画および該チャンネル区画の端部に配置されたチャンバにより特徴付けられ、前記チャンバの各々が少なくとも１つの障害物をさらに含むことを特徴とする請求項１記載のミキサ装置。
【請求項３】
前記少なくとも１つの障害物が前記流路内のどこかに位置していることを特徴とする請求項１記載のミキサ装置。
【請求項４】
前記チャンネル区画が少なくとも１つの制限部によりさらに特徴付けられ、前記区画が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、１００μｍから５０００μｍの範囲の高さ、１００μｍから１００００μｍの範囲の幅、および２００μｍから１００００μｍの範囲の長さを有し、前記制限部は、５０μｍから２５００μｍの範囲の半径および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを有することを特徴とする請求項２または３記載のミキサ装置。
【請求項５】
前記チャンバの内寸が、前記少なくとも１つの障害物が存在することにより減少し、前記障害物の内寸が増加すると前記混合の効率が増加することを特徴とする請求項２から４いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項６】
前記少なくとも１つの障害物が、５０μｍから４０００μｍの範囲の半径および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを持つ任意の外形を有することによりさらに特徴付けられ、前記少なくとも１つの障害物が存在する前記チャンバの内寸が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、６００μｍから３０ｍｍの周囲長さ、３ｍｍ2から８０ｍｍ2の表面積、０．３ｍｍ3から１２０ｍｍ3の容積、および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを特徴とする請求項５記載のミキサ装置。
【請求項７】
前記少なくとも１つの注入区域がさらに少なくとも１つのコアを含むことを特徴とする請求項１から６いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項８】
前記少なくとも１つの注入区域が、複数の界面を通ってそこに向かって流動する前記少なくとも１つのコア内の前記流体を制御することを特徴とする請求項１から７いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項９】
前記ミキサ装置がマイクロリアクタ装置と組み合わされ、該装置が、反応体流体源、ポンプ、滞留時間区域および出口フィルタの内の少なくとも１つのによりさらに特徴付けられることを特徴とする請求項１から８いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項１０】
ガラス、セラミックまたはガラスセラミック基板材料から製造されることを特徴とする請求項１から９いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項１】
ミキサ装置であって、
複数の流体が最初に接触する連続流路の少なくとも１つの注入区域、および
前記流路内にある少なくとも１つのミキサ要素であって、前記流路を通る前記複数の流体を効率的に混合するミキサ要素、
を備えたミキサ装置。
【請求項２】
前記少なくとも１つのミキサ要素の各々が、チャンネル区画および該チャンネル区画の端部に配置されたチャンバにより特徴付けられ、前記チャンバの各々が少なくとも１つの障害物をさらに含むことを特徴とする請求項１記載のミキサ装置。
【請求項３】
前記少なくとも１つの障害物が前記流路内のどこかに位置していることを特徴とする請求項１記載のミキサ装置。
【請求項４】
前記チャンネル区画が少なくとも１つの制限部によりさらに特徴付けられ、前記区画が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、１００μｍから５０００μｍの範囲の高さ、１００μｍから１００００μｍの範囲の幅、および２００μｍから１００００μｍの範囲の長さを有し、前記制限部は、５０μｍから２５００μｍの範囲の半径および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを有することを特徴とする請求項２または３記載のミキサ装置。
【請求項５】
前記チャンバの内寸が、前記少なくとも１つの障害物が存在することにより減少し、前記障害物の内寸が増加すると前記混合の効率が増加することを特徴とする請求項２から４いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項６】
前記少なくとも１つの障害物が、５０μｍから４０００μｍの範囲の半径および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを持つ任意の外形を有することによりさらに特徴付けられ、前記少なくとも１つの障害物が存在する前記チャンバの内寸が、１００μｍから５０００μｍの範囲の半径、６００μｍから３０ｍｍの周囲長さ、３ｍｍ2から８０ｍｍ2の表面積、０．３ｍｍ3から１２０ｍｍ3の容積、および１００μｍから５０００μｍの範囲の高さを特徴とする請求項５記載のミキサ装置。
【請求項７】
前記少なくとも１つの注入区域がさらに少なくとも１つのコアを含むことを特徴とする請求項１から６いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項８】
前記少なくとも１つの注入区域が、複数の界面を通ってそこに向かって流動する前記少なくとも１つのコア内の前記流体を制御することを特徴とする請求項１から７いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項９】
前記ミキサ装置がマイクロリアクタ装置と組み合わされ、該装置が、反応体流体源、ポンプ、滞留時間区域および出口フィルタの内の少なくとも１つのによりさらに特徴付けられることを特徴とする請求項１から８いずれか１項記載のミキサ装置。
【請求項１０】
ガラス、セラミックまたはガラスセラミック基板材料から製造されることを特徴とする請求項１から９いずれか１項記載のミキサ装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６Ａ】
【図６Ｂ】
【図７Ａ】
【図７Ｂ】
【図８−１】
【図８Ａ】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６Ａ】
【図６Ｂ】
【図７Ａ】
【図７Ｂ】
【図８−１】
【図８Ａ】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【公表番号】特表２００８−５０１５１７（Ｐ２００８−５０１５１７Ａ）
【公表日】平成２０年１月２４日（２００８．１．２４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−５２６３１２（Ｐ２００７−５２６３１２）
【出願日】平成１７年６月９日（２００５．６．９）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＥＰ２００５／００６２６５
【国際公開番号】ＷＯ２００５／１２０６９０
【国際公開日】平成１７年１２月２２日（２００５．１２．２２）
【出願人】（３９７０６８２７４）コーニング インコーポレイテッド (1,222)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２０年１月２４日（２００８．１．２４）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年６月９日（２００５．６．９）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＥＰ２００５／００６２６５
【国際公開番号】ＷＯ２００５／１２０６９０
【国際公開日】平成１７年１２月２２日（２００５．１２．２２）
【出願人】（３９７０６８２７４）コーニング インコーポレイテッド (1,222)
【Ｆターム（参考）】
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