複層フィルム及びその製造方法
【課題】後工程で設ける光機能層をより短時間で形成して光学フィルムの生産性に優れる複層フィルムを製造する。
【解決手段】複層フィルム２０の一方の面には、入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層２６が後工程で設けられる。この光機能層２６は、光硬化する塗膜に、ハードコート層１２側から光を照射することにより形成される。複層フィルム２０は、一方の面に光機能層２６が形成される透明な支持体１１と、この支持体１１の他方の面に配され、重合体からなる透明なハードコート層１２とを備える。また、複層フィルム２０は、３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲である。
【解決手段】複層フィルム２０の一方の面には、入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層２６が後工程で設けられる。この光機能層２６は、光硬化する塗膜に、ハードコート層１２側から光を照射することにより形成される。複層フィルム２０は、一方の面に光機能層２６が形成される透明な支持体１１と、この支持体１１の他方の面に配され、重合体からなる透明なハードコート層１２とを備える。また、複層フィルム２０は、３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複層フィルム及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
プリズムシート、レンズシート、拡散シートなどの光学シートは、フラットパネルディスプレイのバックライトユニットの構成部材として、広く用いられている。光学シートは、支持体の上に、入射光を所定の方向に屈折するプリズムやレンズを複数形成したり、入射光を多様に屈折させて拡散する拡散層を支持体の上に設けることにより、製造される。複数のプリズムやレンズからなる層や、拡散層は、光機能層と総称される。フラットパネルディスプレイは、その市場の拡大とともに、高性能化に向かっている。
【０００３】
しかし、光学シートを製造する際には、傷が付くことがある。例えば、支持体の表面に光機能層を形成するための材料と塗布する際には、支持体に傷が付きやすい。また、製造した光学シートを搬送する際、光学シートを集積する際、光学シートをバックライトユニット中に組み込む際には、他の光学部材などとの接触により、その光学シートの支持体表面に擦り傷が生じる。
【０００４】
そこで、光学シートの光機能層が設けられる面とは反対の面に、傷がつきにくいといういわゆる耐傷性を付与する目的で、ハードコート層を設けることが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００６−３４８１９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、特許文献１のハードコート層を設けると、光機能層を設けるための後工程に長い時間を要し、光学フィルムの生産性が悪いという問題がある。
【０００７】
そこで、本発明は、従来よりも短い時間で光機能層を設けることができるような、光学フィルムの生産性に優れた複層フィルム及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明の複層フィルムは、入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に設けるために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、この支持体の他方の面に配され、重合体からなる透明なハードコート層とを備え、３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲であることを特徴として構成されている。
【０００９】
前記照射光は、ハードコート層と支持体とを介して前記塗膜に照射されることが好ましい。また、ハードコート層は、支持体に塗布された熱硬化する塗布組成物を加熱により硬化させて形成されることが好ましい。
【００１０】
前記塗布組成物は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液、または、前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含み、モノマーとオリゴマーとは分子中に重合性の二重結合を複数個有するような塗布液であることが好ましい。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【００１１】
ハードコート層が、支持体に塗布された熱硬化する塗布組成物を加熱により硬化させて形成される場合においては、前記塗布組成物が未塗布である前記支持体は、１７０℃、１０分間における加熱収縮率が０．１％以上３．０％以下の範囲であることが好ましい。
【００１２】
ハードコート層の２５℃、４０％ＲＨ環境下における表面抵抗率は１０１２Ω／□以下であることが好ましい。
【００１３】
上記の複層フィルムは、前記支持体の前記一方の面に設けられ前記支持体を前記光機能層に接着する接着層を備えることが好ましい。前記光機能層は、注型重合法により形成されることが好ましい。
【００１４】
また、本発明は、入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に形成するために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、この支持体の他方の面に配されるハードコート層とを備える複層フィルムの製造方法において、前記支持体の他方の面に、前記ハードコート層となる塗布組成物を塗布する工程を有し、３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲の前記複層フィルムとなるように、熱硬化する前記塗布組成物を用いるとともに、塗布された前記塗布組成物を加熱することにより硬化させて前記ハードコート層とすることを特徴として構成されている。
【００１５】
前記塗布組成物は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液、または、前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含み、モノマーとオリゴマーとは分子中に重合性の二重結合を複数個有するような塗布液であることが好ましい。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【発明の効果】
【００１６】
本発明によると、光機能層を従来よりも短時間で付与することができ、光学フィルムの生産性に優れた複層フィルムを製造することができる。さらに、本発明によると、異物の付着が防止されるので、均一な光機能層が形成されて光学フィルムの得率が向上し、生産性が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の第１の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図２】第２の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図３】本発明の複層フィルムを用いた光学フィルムの断面図である。
【図４】本発明の第３の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図５】第４の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図６】本発明の複層フィルムを用いた光学フィルムの断面図である。
【図７】複層フィルムの製造設備の概略図である。
【図８】光学フィルムの製造装置の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
図１に示すように、本発明の第１の実施形態である複層フィルム１０は、高分子化合物からなる支持体１１と、支持体１１の一方の表面（以下、第１表面と称する）１１ａを保護するハードコート層１２とを備える。
【００１９】
図２に示すように、第２の実施形態である複層フィルム２０は、支持体１１と、ハードコート層１２と、支持体１１とハードコート層１２との密着力を高めて、支持体１１をハードコート層１２に接着するための第１接着層２１とを有する。支持体１１とハードコート層１２とは図１と同じものであるので説明を略す。
【００２０】
複層フィルム１０，２０には、後工程で、支持体１１の他方の面（以降、第２表面と称する）１１ｂに光機能層が設けられて、光学フィルムとされる。例えば、複層フィルム２０が光学フィルムに用いられた態様を図３に示す。光学フィルム２５は、複層フィルム２０の支持体１１の第２表面１１ｂに光機能層２６を備える。光機能層２６は、入射光を屈折させて集光または拡散する。このような光機能層２６としては、レンズ層やプリズム層、拡散層がある。図３では、光機能層２６をプリズム層とした場合を図示してある。
【００２１】
プリズム層である光機能層２６は、断面三角形の複数のプリズムを、一定のピッチで形成したものである。このような光機能層２６をもつ光学フィルム２５は、光をハードコート層１２側から入射されると、入射した光線をプリズムによって、所定の方向に向けて屈折する。これにより、所定方向に大きなピークをもつような光分布で光が射出されることになる。例えば、入射した光線を法線方向に向けて屈折すると、法線方向に大きなピークをもつような光分布となる。これにより、光学フィルム２５を液晶ディスプレイのバックライトユニットに用いると、液晶ディスプレイの正面輝度が向上する。光機能層２６の詳細は後述する。
【００２２】
図４に示すように、第３の実施形態である複層フィルム３０は、支持体１１と、ハードコート層１２と、第２接着層３１とを有する。第２接着層３１は、支持体１１の第２表面１１ｂに設けてある。すなわち、複層フィルム３０は、複層フィルム１０に、さらに第２接着層３１を設けた態様である。
【００２３】
図５に示すように、第４の実施形態である複層フィルム４０は、支持体１１と、ハードコート層１２と、第１接着層２１と、第２接着層３１とを有する。すなわち、複層フィルム４０は、複層フィルム２０に、さらに第２接着層３１を設けた態様である。
【００２４】
複層フィルム３０，４０には、後工程で、光機能層が設けられる。複層フィルム３０，４０の第２接着層３１は、支持体１１と光機能層２６との密着力を高めて、支持体１１を前記光機能層に接着するものである。例えば、複層フィルム４０が光学フィルムに用いられた態様では、図６に示すように、光学フィルム４５は、第２接着層３１を介して、複層フィルム４０の支持体１１の第２表面１１ｂ上に光機能層２６を備える。図６における光機能層２６は、図３と同じく、プリズム層としてあるが、これに限定されない。例えば、光機能層２６は以下の構成ならびに作用をもつものであればよい。
【００２５】
光機能層２６は、前述のように光を屈折させて入射光を集光または拡散させる。このようにして、光の進路を制御する。光は光機能層２６の表面で、その入射角と、支持体１１及び光機能層２６の屈折率の差により屈折したり、入射した光が射出面で屈折または反射することがあるので、光機能層２６の構成によっては、これらの光特性もさらに発現し、利用することになる。
【００２６】
したがって、光学フィルム２５，４５を液晶ディスプレイのバックライトユニット中に使用したときには、光機能層２６は、光源からの光がハードコート層１２側から入射すると、入射光の集光度を制御して、所定方向に大きなピークをもつような光分布で光を射出し、これにより液晶ディスプレイの正面輝度を調整するようなプリズム機能、レンズ機能をもつ場合がある。このような機能をもつ光学フィルム２５，４５は、いわゆるプリズムシート、レンズシートとして用いることができる。また、光機能層２６は、光源からの光がハードコート層１２側から入射すると、入射光を拡散させて、均等な光分布とするような拡散機能をもつ場合がある。このような機能をもつ光学フィルム２５，４５は、いわゆる拡散シートとして用いることができる。
【００２７】
光機能層２６がレンズ層である場合には、光を屈折する複数のレンズを、所定のピッチで配列して構成する。支持体１１の第２表面１１ｂから射出された光が光機能層２６に入射すると、光機能層２６は、入射光の射出角度を制御する。レンズとしては、円柱状を軸方向に二つに割ったシリンドリカルレンズ、三角柱のプリズム、球面レンズ、非球面レンズがあり、三角柱のプリズムでもよい。したがって、図３，図６に示すようなプリズム層である光機能層２６もレンズ層の一種と言える。
【００２８】
プリズム層ないしレンズ層である光機能層２６は、型押し法で形成する場合と注型重合法で形成する場合とがあるが、通常は、型押し方よりも生産性がより高い注型重合法が用いられる。
【００２９】
注型重合法では、通常は、紫外線（ＵＶ）で硬化するＵＶ硬化性の化合物からなる膜を所定の形状にし、その形状を維持した状態で化合物をＵＶで硬化させることにより、所定のプリズムないしレンズを複数形成して光機能層２６とする。注型重合法で光機能層２６を形成する場合には、一般にラジカル重合性の二重結合を有するモノマー、オリゴマー、ポリマーを主成分とするものを素材として用い、さらに、重合開始剤を含有させる。ラジカル重合性の二重結合を有するモノマー、オリゴマーとしては、例えば、アクリルモノマー、アクリルオリゴマーがある。量産性の観点からは、型押し法よりも注型重合法が好ましく、注型重合法の中でもＵＶ硬化性化合物を用いた注型重合法が好ましい。
【００３０】
複層フィルム１０，２０，３０，４０には、上記のように、光機能層２６が、支持体の第２表面１１ｂ側に後工程で形成される。そこで、複層フィルム１０，２０，３０，４０は、いずれも、ハードコート層１２側から光を入射した際に、入射光のうち波長が３４０ｎｍである光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲としてある。これにより、光機能層２６を付与する後工程を従来よりも短くすることができ、光学フィルム２５，４５の生産効率が高まり、生産性が向上する。
【００３１】
一般に，ＵＶ硬化に使用されるメタルハライドランプの主な発光波長は３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の範囲にあり、高圧水銀灯の主発光波長は３６５ｎｍである。また可視光領域で透明性が求められる複層フィルムの透過率は、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の範囲において波長が短いほど透過率が低くなる傾向がある。したがって、少なくとも３４０ｎｍである光の透過率が７０％以上１００％未満であることが好ましい。特に３４０〜４００ｎｍの全ての範囲で、光の透過率が７０％以上１００％未満であることが好ましい。波長が３４０ｎｍの光の透過率が７０％未満であると、第２表面１１ｂ側にＵＶ硬化で光機能層２６を設ける際に、ハードコート層１２側からメタルハライドランプ、あるいは高圧水銀灯を用いて照射したＵＶが、複層フィルム１０，２０，３０，４０に吸収されてしまう。この吸収により、光機能層２６を形成するための硬化に寄与できるＵＶの強度が低下する。結果として、光機能層２６の硬化の効率が低下する。硬化の効率が低下すると、所定の硬化状態となるまでには硬化時間を長くする必要があり光学フィルムの生産性が低下する。また、硬化時間を長くしない場合には、光機能層２６の硬化が不十分なので、光機能層２６は耐傷性が不十分なものとなる。
【００３２】
複層フィルム１０，２０，３０，４０は、いずれも、ハードコート層１２側から光を入射した際に、入射光のうち波長が３６５ｎｍの光の透過率が７６％以上１００％以下の範囲であることがより好ましい。これは、光機能層２６の形成の際に使用する照射光の光源として高圧水銀灯を使用する場合には、特に有効である。高圧水銀灯の輝線は、３６５ｎｍの光だからである。
【００３３】
［支持体］
支持体１１は、高分子化合物を溶融製膜方法や溶液製膜方法によりフィルム形状にしたものである。支持体１１に用いる高分子化合物は、透明なものである。支持体１１は、さらに、ハードコート層１２と複層化して複層フィルム１０，２０，３０，４０とし、各複層フィルム１０，２０，３０，４０へ光を入射した際に、入射光のうち波長が３４０ｎｍの光を７０％以上１００％以下の透過率で透過して第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつ。
【００３４】
支持体１１としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリアリレート類、ポリエーテルスルフォン、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン、ポリスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエステル系液晶ポリマー、トリアセチルセルロース、セルロース誘導体、ポリプロピレン、ポリアミド類、ポリイミド、ポリシクロオレフィン類等が好ましい。
【００３５】
この中でも、ＰＥＴ、ＰＥＮ、トリアセチルセルロース、セルロース誘導体がより好ましく、ＰＥＴ、ＰＥＮが特に好ましい。
【００３６】
そして、上記の高分子化合物が長尺のフィルム状にされたものを長尺方向と幅方向との互いに直交する２方向に延伸した、いわゆる二軸延伸高分子フィルムを、支持体１１として用いることが好ましく、フィルム状のＰＥＴ、ＰＥＮを二軸延伸したものが、弾性率、透明性の観点から支持体１１として特に好ましい。
【００３７】
また、支持体１１は、第１表面１１ａと第２表面１１ｂとの少なくともいずれか一方がコロナ放電処理されたものであってもよい。第１表面１１ａ、第２表面１１ｂは、コロナ放電処理により親水化され、後述の水性の各種塗布液の濡れ性を向上することができるとともに、カルボキシル基、ヒドロキシ基などの官能基を導入することができる。これにより、第１表面１１ａとハードコート層１２あるいは第１接着層２１との密着力や、第２表面１１ｂと光機能層２１あるいは第２接着層３１との密着力をより高めることができる。
【００３８】
ハードコート層１２が熱硬化により形成される場合の支持体１１は、加熱収縮率が０．１％以上３．０％以下の範囲であることが好ましく、０．２％以上２．５％以下の範囲であることがより好ましく、０．４％以上２．０％以下の範囲であることがさらに好ましい。
【００３９】
加熱収縮率の上記値は、１７０℃、１０分間での値である。ハードコート層１２は、後述のように、ハードコート層１２を形成するための所定の塗布液を支持体１１の上に直接、あるいは第１接着層２１を介して塗布し、これを１６０℃以上の温度に加熱し、この加熱により硬化させることにより形成される。塗膜は、加熱硬化時における塗膜中のシラノールの脱水縮合に伴い収縮するが、上記のような加熱収縮率をもつ支持体１１を用いることにより、ハードコート層１２がひび割れすることなく形成されるとともに、支持体１１のカールを防止することができる。これは、塗膜が硬化するときの収縮にともなって、支持体１１が変形するからであり、つまり、ハードコート層１２が形成されるまでの塗膜の収縮に支持体１１が追随するからである。したがって、支持体１１の加熱収縮率は、塗膜を硬化させるときの塗膜の温度と同じまたはこれに近い温度で求めることが好ましく、この観点から塗布液として後述のものを用いる場合には１７０℃での加熱収縮率を目安とすることが好ましい。支持体１１の加熱収縮率を求める際の保持時間は、測定誤差を防ぐために１０分間が好ましい。保持時間が１０分より長くてもよいが、１０分よりも長くすることの効果は特にない。
【００４０】
支持体１１の加熱収縮率を、０．１％以上とすることにより、０．１％よりも小さい場合に比べて、塗膜の硬化収縮に応じるように塗膜が変形し、両者の収縮率の差に起因するような塗膜のひび割れをより確実に防止することができる。加熱収縮率が３％より大きい場合であっても、塗膜のひび割れは発生しない。しかし、加熱収縮率を３％以下とすることにより、３％よりも大きい場合に比べて、支持体１１自身の変形の度合いが小さくなるので、得られる複層フィルム１０，２０，３０，４０がより確実に平らなものとして得られる。
【００４１】
加熱収縮率の上記値は、以下の方法で求める値である。まず、測定に供するサンプルを支持体１１からサンプリングする。このサンプルにつき予め所定方向での長さを測定する。この長さをＬ１とする。長さＬ１を測定したサンプルを、１７０℃に保持されている恒温装置内に、張力をかけずに１０分間放置する。恒温装置としては、熱風が内部に送り込まれて内部を所定温度に保持する加熱オーブン等が挙げられる。加熱処理されたサンプルを冷却してから、加熱処理前に測定した方向と同じ方向で長さを測定する。この長さをＬ２とする。そして、加熱収縮率（単位；％）を、｛（Ｌ１−Ｌ２）／Ｌ１｝×１００の式により求める。しかし、本発明は、加熱収縮率の上記測定方法に限定されるものではなく、例えば他の測定方法により加熱収縮率を求める場合には、用いる測定方法と上記方法とで得られる値の相関関係を予め求めておき、その関係に基づいて、測定値が上記方法での上記値の範囲に対応すればよい。
【００４２】
加熱収縮率は、直交する２方向で、ともに、１７０℃、１０分間下で、０．１％以上３％以下の範囲であることが好ましく、０．２％以上２．５％以下の範囲であることがより好ましく、０．４％以上２．０％以下の範囲であることが特に好ましい。
【００４３】
なお、第１接着層２１を設けた場合には、第１接着層２１を備えた状態の支持体１１の加熱収縮率が上記範囲となっていればよい。
【００４４】
［第１接着層・第２接着層］
第１接着層２１は、支持体１１のハードコート層１２に対する接着性を向上させ、ハードコート層１２との密着力を高めるために支持体１１の第１表面１１ａに適宜設けられる。第２接着層３１は、支持体１１の光機能層２６に対する接着性を向上させ、光機能層２６との密着力を高めるために支持体１１の第２表面１１ｂに適宜設けられる。
【００４５】
第１，第２接着層２１，３１は、通常、バインダと硬化剤と界面活性剤とからなる塗布液を、第１表面１１ａ，第２表面１１ｂにそれぞれ塗布して形成される。第１，第２接着層２１，３１にそれぞれ使用する素材は、ハードコート層１２、光機能層２６のそれぞれとの密着力を高める目的で、それぞれに適した素材を選択することが好ましい。また、第１，第２接着層２１，３１には、有機または無機の微粒子を適宜含有させてもよい。
【００４６】
第１，第２接着層２１，３１に使用するバインダは、特に限定されない。ただし、密着力の観点からポリエステル、ポリウレタン、アクリル樹脂、スチレンブタジエン共重合体の少なくともひとつであることが好ましい。また、バインダは、水溶性または水分散性をもつものが環境への負荷が少ない点で特に好ましい。
【００４７】
第１，第２接着層２１，３１の屈折率を調整する目的で、第１，第２接着層２１，３１には金属酸化物からなる微粒子を含ませてもよい。金属酸化物としては、酸化スズ、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウム、酸化ニオブなどの屈折率が高いものが好ましい。屈折率が高いものほど、少量でも屈折率を変えることができるからである。金属酸化物の微粒子の粒子径は、１ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲が好ましく、２ｎｍ以上４０ｎｍ以下の範囲が特に好ましい。金属酸化物の微粒子の量は、目的とする屈折率に応じて決定すればよいが、第１，第２接着層２１，３１の全質量を１００としたときに微粒子の質量が１０以上９０以下の範囲となるように、第１，第２接着層２１，３１の中に含まれることが好ましく、３０以上８０以下の範囲となるように含まれることが特に好ましい。
【００４８】
第１接着層２１の屈折率は、複層フィルム１０，２０，３０，４０のハードコート層１２に光が照射されたときの干渉色を低減する目的で、ハードコート層１２の屈折率を考慮して決定する。第１接着層２１の屈折率をｎ２１、ハードコート層１２の屈折率をｎ１２、支持体１１の屈折率をｎ１１とするときに、以下の関係が成立することが特に好ましい。
ｎ２１＝√（ｎ１２・ｎ１１）
【００４９】
第１接着層２１の厚みＴ２１と、第２接着層３１の厚みＴ３１とは、各接着層２１，３１を形成する各接着用溶液の塗布量を調整することにより制御することができる。透明度が高く、優れた密着力を発現するためには、厚みＴ２１，Ｔ３１は、０．０１μｍ以上５μｍ以下の範囲で一定であることがより好ましい。厚みＴ２１，Ｔ３１を０．０１μｍ以上とすることにより、０．０１μｍ未満である場合に比べて密着力をより確実に向上させることができる。厚みＴ２１，Ｔ３１を５μｍ以下とすることにより、５μｍよりも大きくする場合に比べて、より均一な厚みで各接着層２１，３１を形成することができ、さらには、接着用溶液の使用量の増加を抑えて乾燥時間が長時間化を防止し、コストの増加を抑止することができる。より好ましい厚みＴ２１，Ｔ３１の範囲は、０．０２μｍ以上３μｍ以下である。
【００５０】
さらに、屈折率の場合と同じく複層フィルム１０，２０，３０，４０に、ハードコート層２１側から光が照射されたときの干渉色を低減する目的では、第１接着層２１の厚みＴ２１は、ハードコート層１２の屈折率ｎ１２と、第１接着層２１の屈折率ｎ２１とから、干渉色が目立たなくなるように決定することが好ましく、以下の関係が成立することが特に好ましい。なお、下記式においては、λは測定波長である。λは、視感度が高い５００ｎｍ以上６００ｎｍ以下の波長の光を考慮して選択することが好ましい。干渉色の低減効果が小さいからである。
Ｔ２１＝λ／（４×ｎ２１）
【００５１】
なお、第１接着層２１，第２接着層３１は、上記の各本実施形態のように１層のみでもよいし、これを複数重ねた態様であってもよい。第１接着層２１，第２接着層３１をそれぞれ複数重ねる場合には、各接着層２１，３１の厚みの合計をそれぞれ厚みＴ２１，Ｔ３１とみなす。
【００５２】
［ハードコート層］
ハードコート層１２は、前述の通り支持体１１の第１表面１１ａを保護し、これにより複層フィルム１０，２０，３０，４０としての硬度と耐傷性とを補完する。
【００５３】
ハードコート層１２は、さらに、支持体１１と複層化して複層フィルム１０，２０，３０，４０とし、各複層フィルム１０，２０，３０，４０へ光を入射した際に、入射光のうち波長が３４０ｎｍの光を７０％以上１００％以下の透過率で透過して支持体１１の第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつ。ハードコート層１２は、入射光のうち波長が３４０ｎｍの光を７２％以上１００％以下の透過率で透過して支持体１１の第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつことがより好ましい。
【００５４】
ハードコート層１２は、支持体１１とともに用いて複層フィルム１０，２０，３０，４０とし、各複層フィルム１０，２０，３０，４０へ光を入射した際に、入射光のうち波長が３６５ｎｍの光を７６％以上１００％以下の透過率で透過して支持体１１の第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつことがより好ましい。
【００５５】
ハードコート層１２の厚みＴ１２は、特に限定されない。ただし、良好な透明性と強度との観点から、厚みＴ１２は、０．５μｍ以上１０μｍ以下の範囲であることが好ましく、０．８μｍ以上８μｍ以下の範囲にあることがより好ましく、１．１μｍ〜６μｍの範囲であることがさらに好ましい。
【００５６】
ハードコート層１２を形成する後述のハードコート用塗布液の塗布量を調整することにより制御することができる。
【００５７】
ところで、異物が複層フィルム１０，２０，３０，４０の表面に付着すると、光機能層２６を形成するための硬化の際に、照射光であるＵＶ光の透過を異物が妨げる。ＵＶ光の透過の妨げにより、光機能層２６が部分的に硬化せず、欠陥となることが有る。このような場合には、光学フィルム２５，４５の得率が下がったり、均一な光機能層２６となるように硬化させるための時間が長くなる。このように、複層フィルム１０，２０，３０，４０に異物が付着すると光学フィルム２５，４５の生産性が著しく低下する。そこで、ハードコート層１２の２５℃、４０％ＲＨにおける表面抵抗率は１０８Ω／□以上１０１２Ω／□以下であることが好ましい。これにより、光学フィルム２５，４５に帯電防止機能が付与される。表面抵抗率が１０１２Ω／□以下であると、１０１２Ω／□よりも大きい場合に比べて、光機能層２６を設ける工程で、塵埃などの異物が、複層フィルム１０，２０，３０，４０の表面に、より付着しにくくなる。これにより光学フィルム２５，４５の得率が上がるので光学フィルム２５，４５の生産性が向上する。
【００５８】
光学フィルム２５，４５に異物が付着した場合には、バックライトユニットとしての表示品質が低下する。例えば、ディスプレイの表示のコントラストが悪くなり、またバックライトユニット中にレンズシートがある場合には、そのレンズによって傷が拡大されて輝度ムラが発生する等、画像の表示品質が悪くなる等である。ハードコート層１２の表面抵抗率を１０１２Ω／□以下とすることにより、１０１２Ω／□よりも大きい場合に比べて、複層フィルム１０，２０，３０，４０を用いて製造された光学フィルム２５，４５の表面に異物が、より付着しにくくなるので、こうした問題もより発生しにくくなる。なお、ハードコート層１２の表面抵抗率を１０８Ω／□未満とすることに、複層フィルム１０，２０，３０，４０及び光学２５，４５の性能面における問題はないが、製造コストが高くなるというコスト面上の懸念はある。
【００５９】
複層フィルム１０，２０，３０，４０に帯電防止機能を付与するために、上記の表面抵抗率のハードコート層１２を形成する方法として、ハードコート層を形成する塗布液に、カチオン、アニオン、ベタインなどのイオン性の帯電防止剤を添加することが好ましい。その中でも、２−アルキル−Ｎ−カルボキシエチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタインなどのイミダゾリウム骨格を有するベタイン系の化合物が好ましい。イオン性の帯電防止剤に代えて、または加えて、導電性の酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化アンチモンなどの金属酸化物からなる微粒子を用いてもよい。
【００６０】
なお、複層フィルム１０，２０，３０，４０に帯電防止機能を付与するためには、ハードコート層１２ではなく、第１接着層２１と第２接着層３１とのいずれか一方に導電性の材料を含ませてもよい。導電性の材料としては、酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化アンチモンなどの金属酸化物やポリピロール、ポリチオフェン、ポリアニリンなどの導電性高分子が好ましい。これらの素材を第１接着層２１や第２接着層３１を形成する塗布液に添加しておき、これを支持体１１に塗布することにより、複層フィルム１０，２０，３０，４０に帯電防止性を付与することができる。
【００６１】
光学フィルム２５，４５は、導光板、拡散フィルムなどの他の光学部材と重ねて使用することが有る。重ねる際に、他の光学部材と接触したり擦れる等して光学フィルム２５，４５に傷が付いたり、互いに接着を起こす可能性がある。これを避ける目的で、ハードコート層１２の表面に適度な凹凸を設けても良い。
【００６２】
ハードコート層１２の表面に凹凸を設ける手段としては、ハードコート層１２となるハードコート等塗布液にマット材を添加することが製造上容易である。マット材としては、有機、無機の各種微粒子を使用することができ、ＰＭＭＡ粒子、ポリスチレン粒子、ポリスチレン−ジビニルベンゼン共重合体粒子、シリカ粒子などが好ましい。マット材の粒子径は、０．３μｍ以上５μｍ以下の範囲が好ましい。マット材の粒子径が０．３μｍ以上であると、０．３μｍ未満の場合に比べて、マット材がハードコート層１２の内部に埋没しづらく、表面凹凸がより確実に得られやすい。また、マット材の粒子径が５μｍ以下であると、５μｍより大きい場合に比べて、ハードコート層１２の表面から突出する凸部の高さが大きくなりすぎず、他の光学部材を傷つけたりマット材がハードコート層１２から脱離する等の問題をより確実に回避することができる。マット材の粒子径は、０．６μｍ以上３μｍ以下の範囲がより好ましい。マット材の添加量は、目的とする表面凹凸を得られれば特に限定されないが、光学特性の観点から、複層フィルム１０，２０，３０，４０のヘイズ率が３０％を超えない範囲での添加量が好ましく、２０％を超えない範囲での添加量が特に好ましい。
【００６３】
ハードコート層１２は、液体の塗布組成物から形成することが好ましい。このようなハードコート用塗布液の成分としては、熱と活性エネルギー線との少なくともいずれか一方により硬化するものであれば、特に制限はない。ただし、複層フィルム１０，２０，３０，４０の上記所定波長の光の上記透過率を満たすためには、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の光の透過率が高いハードコート層１２を形成するものであることが好ましい。なお、必要に応じて、重合開始剤、硬化剤、添加剤などを加えて、ハードコート用塗布液を構成しても良い。
【００６４】
ハードコート用塗布液は、上記の中でも、光重合開始剤が不要な、熱硬化型の塗布液であることが好ましい。すなわち、ハードコート層１２は、熱硬化する塗布液を塗布し、このハードコート用塗布液を加熱により硬化させて形成することが好ましい。
【００６５】
熱により硬化する素材としては、一般的な熱硬化性樹脂、例えば、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、アミノ樹脂、シリコーン系素材などが挙げられる。特に、三次元架橋したシロキサン結合を有するシリコーン樹脂は、架橋密度が高いために、高硬度の膜が形成可能である。
【００６６】
また、熱重合開始剤を併用することにより、ラジカル重合可能な二重結合を有するアクリル基又はメタクリル基を有するモノマーやオリゴマーを使用することができる。モノマーとしてはジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンポリエトキシトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンポリプロポキシトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレートなどの多官能のモノマーが好ましい。また、アクリル基あるいはメタクリル基を有するウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレートなどのオリゴマーも好ましい。また、スチレン、ジビニルベンゼン、アリルベンゼン、ジアリルベンゼン、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルフタレート類、ジエチレングリコールビス（アリルカーボネート）なども好ましい。これらのモノマー及びオリゴマーは、ハードコート層１２を所期の物性とするために、複数の種類を組み合わせて使用することが好ましい。
【００６７】
＜重合開始剤＞
前記重合開始剤としては、例えば、ラジカル重合可能な二重結合を有するモノマー、オリゴマーの重合に通常使用される熱重合開始剤を使用することができる。熱重合開始剤の例としては、有機化酸化物、アゾ系化合物などが使用できる。
【００６８】
有機化酸化物としては、例えば、ケトンパーオキサイド類、パーオキシケタール類、ハイドロパーオキサイド類、ジアルキルパーオキサイド類、ジアシルパーオキサイド類、パーオキシエステル類、パーオキシジカーボネート類などが挙げられる。具体的には、ジブチルパーオキサイド、ジイソプロピルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ジラウリルパーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイドなどが好ましい。
【００６９】
アゾ系化合物としては、２，２’−アゾビス（Ｎ−シクロヘキシル−２−メチルプロピオンアミド）、２，２’−アゾビス（Ｎ−ブチル−２−メチルプロピオンアミド）、１−［（１−シアノ−１−メチルエチル）アゾ］フォルムアミド、２，２’−アゾビス（Ｎ−（２−プロペニル）−２−メチルプロピオンアミド）、１，１−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルプチロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）などが好ましい。
【００７０】
重合開始剤の添加量は、ハードコート用塗布液に対して通常０．１〜１０質量％の範囲であることが好ましい。ただし、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の範囲に吸収波長を有する場合には、ハードコート層１２による上記波長の光の透過率の低下をできるだけ防止するように、その使用量を制限するとよい。
【００７１】
また、重合開始剤として光重合開始剤を併用することにより、前記熱重合で例示したラジカル重合可能な二重結合を有するアクリル基又はメタクリル基を有するモノマー、オリゴマーが使用できる。しかし、光重合開始剤は、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の吸収波長を有する場合が多い。そこで、光重合開始剤を用いる場合には、その使用量を最小限に抑える。
【００７２】
光重合開始剤の具体例としては、アセトフェノン、ベンゾフェノン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインブチルエーテル、クロロアセトフェノン、アシルフォスフィンオキシド、２−エチルアントラキノン、ベンジルメチルケタール、アシルフォスフィンオキサイド、その他にトリアジン骨格を有するハロゲン化炭化水素、オキサジアゾール骨格を有するハロゲン化炭化水素化合物、フェニルアクリジン誘導体、ケトン化合物、ケトオキシム化合物、有機過酸化物、チオ化合物、ヘキサアリールビイミダゾール、芳香族オニウム塩、ケトオキシムエーテル、チタノセン系化合物等が挙げられる。
【００７３】
これらの中でも、ハードコート層１２に使用する素材としては、水溶性または水分散性の素材を使用することが好ましく、これらの素材からなる水性のハードコート用塗布液を使用することが、ＶＯＣ（ｖｏｌａｔｉｌｅ ｏｒｇａｎｉｃ ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ）による環境汚染を低減する観点から特に好ましい。
【００７４】
ハードコート用塗布液としては、以下の第１ハードコート用塗布液と第２ハードコート用塗布液との２つのタイプのものがそれぞれ好ましい。これらのハードコート用塗布液を用いることにより、優れた耐傷性を有するハードコート層１２を形成することができるとともに、波長が３４０ｎｍの光や３６５ｎｍの光を高い透過率で透過する複層フィルム１０、２０，３０，４０とすることができる。
【００７５】
第１のハードコート用塗布液は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含むものである。第２のハードコート用塗布液は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む塗布液である。モノマー及びオリゴマーは、分子中に重合性の二重結合を複数個有する。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【００７６】
＜一般式（１）の有機ケイ素化合物＞
第１のハードコート用塗布液の第１成分である一般式（１）の有機ケイ素化合物のうち好ましい化合物としては、ビニルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、クロロプロピルメチルジメトキシシラン、プロピルメチルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジエトキシシラン、ビニルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、クロロプロピルメチルジエトキシシラン、プロピルメチルジエトキシシラン、フェニルメチルジエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリエトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタン、３−トリエトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタンがあげられる。
【００７７】
中でも、ｎ＝０のトリアルコキシシランがより好ましく、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタンがある。
【００７８】
一般式（１）で表される有機ケイ素化合物は、アミノ基を官能基として含まない。つまり、この有機ケイ素化合物は、アミノ基をもたない有機基Ｒ１を有している。Ｒ１がアミノ基を有する場合は、テトラアルコキシシランと混合して加水分解すると、生成するシラノール同士で脱水縮合が促進されてしまい、このため、ハードコート用塗布液が不安定となるからである。Ｒ１は、炭素数が１以上１５以下の範囲であるような分子鎖長をもつ有機基であればよい。ただし、脆性がより改善されたハードコート層１２を得るため、及び、ハードコート層１２と支持体１１あるいは第１接着層２１との密着性をより向上させるためには、炭素数の範囲は３以上１５以下がより好ましく、５以上１３以下がさらに好ましい。なお、炭素数が１５以下とすることにより１６以上である場合に比べて、ハードコート層１２の柔軟性が過度に大きくならず、十分な硬度となる。
【００７９】
そして、Ｒ１で示す有機基が酸素、窒素、硫黄などのヘテロ原子を有することが好ましい。有機基がヘテロ原子をもつことにより、支持体１１あるいは第１接着層２１との密着力をより向上させることができる。特に、エポキシ基、アミド基、ウレタン基、ウレア基、エステル基、ヒドロキシ基、カルボキシル基などが有機基Ｒ１中にあることが好ましい。中でも、エポキシ基を含有する有機ケイ素化合物は、酸性水中でのシラノールの安定性を高める効果があり、特に好ましい。
【００８０】
＜テトラアルコキシシラン＞
テトラアルコキシシランを第１のハードコート用塗布液の第２成分として用いることにより、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との加水分解で生じるシラノールの脱水縮合による架橋密度を高くする。これにより、従来よりも硬いハードコート層１２を形成することができる。
【００８１】
テトラアルコキシシランは特に限定されないが、炭素数が１〜４のものがより好ましく、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシランが特に好ましい。炭素数が４以下であることにより、５以上である場合に比べて、酸性水と混ぜたときのテトラアルコキシシランの加水分解速度が遅くなりすぎることがなく、均一な水溶液にするまでの溶解に要する時間がより短くなる。
【００８２】
一般式（１）の有機ケイ素化合物の質量をＸ１、テトラアルコキシシランの質量をＸ２とするときに、｛Ｘ２／（Ｘ１＋Ｘ２）｝×１００で求めるテトラアルコキシシランの質量比率は、２０％以上９５％以下の範囲が好ましく、３０％以上９０％以下の範囲が特に好ましい。この範囲の質量比率とすることにより、架橋密度を高くすることができるので、十分に高い硬度をもつとともに脆性がより改善されたハードコート層１２を得ることができる。この質量比率が２０％以上の場合には、２０％未満の場合と比べて、架橋密度が低すぎることがなく、このためハードコート層１２が十分に硬くなる。また、上記質量比率が９５％以下である場合には、９５％を超える場合に比べて、架橋密度が高くなりすぎることがない。このため、良好な柔軟性を有し、脆さが無いハードコート層１２がより確実に得られる。
【００８３】
＜酸性水＞
塗布液の第３成分としての酸性水は、水素イオン指数（ｐＨ）が２以上６以下の範囲のものが好ましく、２．５以上５．５以下の範囲が特に好ましい。ｐHが２未満または６より大きいと、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とをこの酸性水に混合して水溶液としたときに、この水溶液、すなわちアルコキシシラン水溶液で、アルコキシシランが加水分解されてシラノールが生成した後、シラノールの縮合が進み、この水溶液の粘度の上昇が起こりやすくなる傾向があるからである。なお、上記のｐＨの値は、いわゆる「室温」とされる２５℃での値である。
【００８４】
酸性水は、有機酸または無機酸を水に溶解することにより得る。酸は、特に限定されないが、酢酸、プロピオン酸、蟻酸、フマル酸、マレイン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、クエン酸、リンゴ酸、アスコルビン酸などの有機酸、塩酸、硝酸、硫酸、リン酸、ホウ酸などの無機酸を使用することができる。中でも、取り扱い性の点からは酢酸が好ましい。
【００８５】
アルコキシシラン水溶液は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計量、すなわち用いたアルコキシシランの量を１００質量部とするときに、酸性水の量が６０質量部以上２０００質量部以下の範囲となるように、調製される。この組成とすることにより、良好な加水分解性と生成したシラノールの安定性とをもつアルコキシシランの加水分解水溶液が得られる。そして、このようなアルコキシシランの加水分解水溶液、すなわちシラノール水溶液を用いて得られる第１のハードコート用塗布液は、水性であるにも関わらず安定性にすぐれたものとなり、複層フィルム１０，２０，３０，４０の製造開始までの貯蔵時間の制約が少なく、また、複層フィルム１０，２０，３０，４０の連続製造で製造条件をハードコート用塗布液の性状変化により変化させるという必要もなくなる。酸性水の量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計１００質量部に対して、１００質量部以上１５００質量部以下の範囲がより好ましく、１５０質量部以上１２００質量部以下の範囲が特に好ましい。アルコキシシラン１００質量部に対して酸性水が６０質量部未満では、アルコキシシランの加水分解により生成したシラノールが脱水縮合することにより水溶液のゲル化が進行しやすい傾向があるが、６０質量部以上とすることで、このゲル化をより確実に抑制することができる。一方、酸性水が２０００質量部以上である場合には、２０００質量部を超える場合に比べて、塗布液中のアルコキシシランの濃度が高いため、ハードコート層１２を十分な厚みに形成するための塗布量が多くなりすぎることがない。そのため、ハードコート用塗膜の厚みムラの発生や、塗膜の乾燥時間の長期化をより確実に防止することができる。
【００８６】
なお、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とのいずれとも異なるシラン化合物をハードコート用塗布液に用いてもよい。この場合には、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とその他のシラン化合物との合計量１００質量部に対して、酸性水が６０質量部以上２０００質量部以下の範囲となるように、これらを混合することが好ましい。
【００８７】
＜コロイダルシリカ＞
第１のハードコート用塗布液には、第４成分としてコロイダルシリカを含ませてもよい。このコロイダルシリカは、二酸化ケイ素またはその水和物が水に分散したコロイドであり、コロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲である。コロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上であることにより、第１のハードコート用塗布液の粘度が過度には高くならないのでコロイダルシリカの添加が塗布条件を制約することもなく、ハードコート層１２をより硬く形成することができる。また、コロイド粒子の平均粒子径が５０ｎｍ以下であることにより、ハードコート層１２に入射した光の散乱が過度に大きくならず、複層フィルム１０，２０，３０，４０ならびに光学フィルム２５，４５の透明性を損なうことがない。コロイド粒子の平均粒子径は、４ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であることが好ましく、４ｎｍ以上４０ｎｍ以下の範囲であることがより好ましく、５ｎｍ以上３５ｎｍ以下の範囲であることが特に好ましい。
【００８８】
なお、コロイダルシリカは、第１のハードコート用塗布液中に添加される時点でのｐＨが２以上７以下の範囲に調整されていることがより好ましい。このｐＨが２以上７以下であると、２よりも小さいあるいは７よりも大きい場合に比べて、アルコキシシランの加水分解物であるシラノールの安定性がより良好で、このシラノールの脱水縮合反応が速く進行することによる塗布液の粘度上昇をより確実に抑制することができる。
【００８９】
コロイダルシリカの量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計１００質量部に対して、４０質量部以上２００質量部以下の範囲が好ましく、８０質量部以上１５０質量部以下の範囲がより好ましい。コロイダルシリカの量が４０質量部以下の場合には、加熱硬化時の脱水縮合による体積収縮率が大きくなり、硬化膜にヒビワレが発生することがあるが、４０質量部以上にすることにより、このワレをより確実に抑止することができる。またコロイダルシリカの添加量が２００質量部を超えると、膜の脆性がおおきくなって複層フィルム１０，２０，３０，４０を曲げることによりクラックが発生することがあるが、このような現象は、２００質量部以下にすることで、より確実に防止することができる。
【００９０】
＜硬化剤＞
第１のハードコート用塗布液の第５成分としての硬化剤は水溶性であることが好ましい。硬化剤は、シラノールの脱水縮合を促してシロキサン結合の形成を促進させるものである。水溶性の硬化剤としては、水溶性の無機酸、有機酸、有機酸塩、無機酸塩、金属アルコキシド、金属錯体を用いることができる。
【００９１】
無機酸としては、ホウ酸、リン酸、塩酸、硝酸、硫酸が好ましいものとして挙げられる。
【００９２】
有機酸としては、酢酸、蟻酸、シュウ酸、クエン酸、リンゴ酸、アスコルビン酸が好ましいものとして挙げられる。
【００９３】
有機酸塩としては、酢酸アルミ、シュウ酸アルミ、酢酸亜鉛、シュウ酸亜鉛、酢酸マグネシウム、シュウ酸マグネシウム、酢酸ジルコニウム、シュウ酸ジルコニウムが好ましいものとして挙げられる。
【００９４】
無機酸塩としては、塩化アルミ、硫酸アルミ、硝酸アルミ、塩化亜鉛、硫酸亜鉛、硝酸亜鉛、塩化マグネシウム、硫酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化ジルコニウム、硫酸ジルコニウム、硝酸ジルコニウムが好ましいものとして挙げられる。
【００９５】
金属アルコキシドとしては、アルミニウムアルコキシド、チタンアルコキシド、ジルコニウムアルコキシドが好ましいものとして挙げられる。
【００９６】
金属錯体としては、アルミニウムアセチルアセトナート、アルミニウムエチルアセトアセテート、チタンアセチルアセトナート、チタンエチルアセトアセテートが好ましいものとして挙げられる。
【００９７】
以上の硬化剤の中でも、特に、ホウ酸、リン酸、アルミニウムアルコキシド、アルミニウムアセチルアセトナートなど、ホウ素を含む化合物、リンを含む化合物、アルミニウムを含む化合物が、水溶性、水中での安定性の観点で好ましく、これらのうち少なくともいずれか１種類を硬化剤として用いるとよい。
【００９８】
硬化剤は、塗布液中に均一に混合、溶解することが好ましく、本発明における第１のハードコート用塗布液の溶剤としての水に溶解することが、ハードコート層１２の透明性を確保する上で好ましい。水への溶解性が低い場合には、塗布液中に固体として存在するため、塗布乾燥後にも異物として残留し、場合によっては透明度が低いハードコート層１２となってしまうことがあるからである。
【００９９】
硬化剤の量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とを含む全てのアルコキシシラン１００質量部に対して０．１質量部以上２０質量部以下の範囲が好ましく、０．５質量部以上１０質量部以下の範囲がさらに好ましく、１質量部以上８質量部以下の範囲が特に好ましい。
【０１００】
第２のハードコート用塗布液は、分子中に重合性の二重結合を複数個有するモノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む水性の塗布液である。前記モノマーと前記オリゴマーとは、水に分散または溶解させてある。
【０１０１】
モノマーとしては、アクリル基を複数個有する多官能モノマーを使用することができる。例えば、多官能のジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレートを含有するものが好ましい。
【０１０２】
オリゴマーとしては、ウレタンアクリレート、ポリエステルアクリレート、エポキシアクリレートが好ましい。
【０１０３】
上記のモノマーやオリゴマーは、通常水への溶解度が低い。このため、水に溶解することができない場合や、水中に均一に分散させることができない場合には、界面活性剤を用いてモノマーやオリゴマーを水に乳化分散させることが好ましい。
【０１０４】
界面活性剤としては、通常の乳化に使用できるものであれば特に限定されない。アニオン、カチオン、ノニオン、ベタインのいずれの界面活性剤も使用することができる。これらの中で、ＨＬＢ（Ｈｙｄｒｏｐｈｉｌｅ−Ｌｉｐｏｐｈｉｌｅ Ｂａｌａｎｃｅ）値が、７以上１８以下であることが好ましく、９以上１６以下の範囲であることが特に好ましい。ＨＬＢ値とは、界面活性剤の水と油への親和性の程度を表す値である。ＨＬＢ値の好ましい上記値は、Ａｔｌａｓ式のＨＬＢ−数方式による値である。
【０１０５】
アニオン界面活性剤としては、ポリオキシエチレンフェニルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル酢酸塩、アルキルベンゼンスルフォン酸塩、脂肪酸塩等が好ましいものとして挙げられる。
【０１０６】
カチオン界面活性剤としては、アルキルアミン塩、第四級アンモニウム塩などが好ましいものとして挙げられる。
【０１０７】
ノニオン界面活性剤としては、ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレン誘導体、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレングリセリルエーテル脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビトール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ショ糖脂肪酸エステルが好ましいものとして挙げられる。
【０１０８】
ベタイン系界面活性剤としては、２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリウムベタイン、ラウリルジメチルアミノ酢酸ベタインなどが好ましいものとして挙げられる。
【０１０９】
乳化分散の方法としては、強制乳化法が一般的である。例えばリゾルバー、ホモジナイザーなどを用いて、モノマーあるいはオリゴマーと、界面活性剤などの乳化剤と、水とを、剪断力を加えながら強制的に攪拌する方法などが使用できる。
【０１１０】
＜重合開始剤＞
第２ハードコート用塗布液を用い、さらにラジカル重合開始剤を用いる場合には、ラジカル重合開始剤は、油溶性の有機化酸化物、アゾ系化合物または光重合開始剤であることが好ましい。そして、これらのラジカル重合開始剤を、前記モノマーあるいはオリゴマーに溶解して、これらと共に強制乳化するか、水溶性のアゾ系開始剤を使用することができる。油溶性の有機過酸化物、アゾ系化合物、光重合開始剤としては、通常のラジカル重合開始剤として使用できるものであれば特に限定されないが、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下における光吸収が少ないことが好ましい。
【０１１１】
水溶性のアゾ系化合物としては、２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、１，１−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）、１−［（１−シアノ−１−メチルエチル）アゾ］フォルムアミド、２，２’−アゾビス（Ｎ−ブチル−２−メチルプロピオンアミド）などが特に好ましい。
【０１１２】
＜その他の添加物＞
複層フィルム１０，２０，３０，４０の表面特性、特に摩擦係数を制御するために、ハードコート用塗布液には、マット剤やワックスを含ませても良い。
【０１１３】
マット剤としては、シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、ポリスチレン、ポリスチレン−ジビニルベンゼン共重合体、ポリメチルメタクリレート、架橋ポリメチルメタクリレート、メラミン、ベンゾグアナミン等の有機、無機の素材を使用することができる。
【０１１４】
ワックスとしては、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、ポリエステル系ワックス、カルナバワックス、脂肪酸、脂肪酸アマイド、金属石鹸等を使用することができる。
【０１１５】
また、第１及び第２のハードコート用塗布液には、界面活性剤を含ませても良い。界面活性剤を用いることにより、ハードコート用塗布液の表面張力を下げて、支持体１１または第１接着層２１に対するハードコート用塗布液の塗布ムラを抑制し、均一な厚みのハードコート層１２を支持体１１または第１接着層２１に形成することができるようになる。界面活性剤は特に限定されないが、脂肪族、芳香族、フッ素系のいずれの界面活性剤でもよく、また、ノニオン系、アニオン系、カチオン系のいずれの界面活性剤でもよい。
【０１１６】
複層フィルム４０の製造方法について以下に説明する。図７に示すように、複層フィルム製造設備５１は、支持体１１を製造する支持体製造装置５２と、支持体１１の第１表面１１ａに塗布されて第１接着層２１を形成する接着用溶液（以下、第１接着用溶液と称する）５７を調製する接着用溶液製造装置（図示無し）と、ハードコート層１２を形成するハードコート用塗布液５３を調製する塗布液製造装置５４と、支持体１１の第２表面１１ｂに塗布されて第２接着層３１を形成する接着用溶液（以下、第２接着用溶液と称する）５８を調製する接着用溶液製造装置（図示無し）と、第１接着用溶液５７を支持体１１に塗布する第１接着層形成装置５９と、ハードコート層１２を形成するハードコート層形成装置６３と、第２接着用溶液５８を支持体１１に塗布する第２接着層形成装置５９と、巻取装置６４とを備える。
【０１１７】
支持体製造装置５２は、支持体１１の原材料である例えばペレット状の高分子化合物６６を、乾燥機６８に導入して乾燥させた後、このペレットを溶融押出機６８に案内し、この溶融押出機６８でフィルム形状に押し出す。このフィルム形状とされた高分子化合物を、以下ベース素材７１と称する。このベース素材７１は、延伸機７３に案内される。
【０１１８】
延伸機７３には、ベース素材７１を所定温度に調整する温度調整機（図示せず）が設けられる。この温度調整機により、ベース素材７１は、搬送されながら所定のタイミングで所定の温度に達するように昇温または降温される。
【０１１９】
延伸機７３では、ベース素材７１を搬送しながら、所定方向に張力をかける延伸工程を実施する。延伸工程は、ベース素材７１を搬送方向（以下、ＭＤ方向と称する）に伸ばす第１延伸工程と、ベース素材７１を幅方向（以下、ＴＤ方向と称する）に引っ張り、幅を拡げる第２延伸工程と、この第２延伸工程の後に行われ、ベース素材７１を加熱することにより分子配向を固定する熱固定工程と、この熱固定工程の後に行われ、幅を小さくすることにより、ＴＤ方向の張力を緩和して残留歪を低減する緩和工程と、ベース素材７１を冷却する冷却工程とを実施する。なお、第１延伸工程の前に、ベース素材７１を加熱して予め所定温度に昇温させる予熱工程を実施してもよい。また、公知の同時二軸延伸機を延伸機７３に組み込んで、第１延伸工程と第２延伸工程とを同時に実施してもよい。
【０１２０】
なお、延伸機７３におけるベース素材７１の搬送方法及び延伸方法は、特に限定されず、公知の方法であってよい。例えば、第１延伸工程では、２本のローラでベース素材７１を搬送し、上流側の一方よりも下流側の他方の周速が大きくなるように両者に周速差をもうけることにより、ベース素材７１をＭＤ方向に延伸する。この２本のロールの周速を調節することにより、ＭＤ方向の延伸倍率を制御することができる。第２延伸工程では、ベース素材７１の側端部を保持して搬送する保持部材としてのクリップ（図示せず）と、クリップ５７が取り付けられ無端で走行するチェーン（図示無し）とチェーンの軌道を決定するレール（図示無し）とが備えられた延伸機を用いることができる。この場合のレールにはシフト機構（シフト機構）が備えられる。延伸機７３に送り込まれたベース素材７１は、所定の位置に達すると、両側端部をクリップで保持される。シフト機構は、レールをベース素材７１の幅方向に移動させ、これによりチェーンは変位する。チェーン上のクリップは、ベース素材７１を保持した状態でベース素材７１の幅方向に移動し、ベース素材７１は幅方向に張力が付与される。チェーンの変位を制御することにより、ベース素材７１のＴＤ方向での延伸倍率を変えることができる。
【０１２１】
この延伸機７３での上記各工程により、ベース素材７１は、搬送されながら搬送方向と幅方向とで付与される張力が制御され、１７０℃、１０分間における加熱収縮率が所望の範囲であるような支持体１１となる。
【０１２２】
ただし、支持体１１の製造方法は、上記の方法に限定されず、公知のポリマーフィルム製造設備を用いることができる。例えば、「ＰＥＴフィルム−延伸技術・特性・評価・高機能化・用途展開−（１９９０年 技術情報協会発行）」に記載されるような一般的なポリエスエルフィルム製造設備を用いてもよい。ポリエステルから支持体１１を製造する場合には、周知の逐次二軸延伸法あるいは、同時二軸延伸法にて製造することが好ましいが、１７０℃、１０分間における上記の加熱収縮率をもつならば、用途に応じて、ＭＤ方向での延伸のみを実施したいわゆる一軸延伸フィルムや、あるいは延伸工程を経ていないいわゆる無延伸フィルムを支持体１１として用いてもよい。
【０１２３】
塗布液製造装置５４は、テトラアルコキシシラン７４と、一般式（１）の有機ケイ素化合物７５と、酸性水７６と、硬化剤７８と、コロイダルシリカ７９とから、第１のハードコート用塗布液５３を製造する。
【０１２４】
なお、第２のハードコート用塗布液からハードコート層１２を形成する場合には、塗布液製造装置５４に代えて、第２のハードコート用塗布液（図示無し）を製造する塗布液製造装置（図示せず）とする。
【０１２５】
塗布液製造装置５４で実施するハードコート用塗布液５３の調製工程は、一般式（１）で表す有機ケイ素化合物７５とテトラアルコキシシラン７４とを酸性水７６に溶解してシラノール水溶液８１を調製する第１工程と、この第１工程で調製したシラノール水溶液８１に硬化剤７８とコロイダルシリカ７９とを添加して第１のハードコート用塗布液５３とする第２工程とからなる。なお、ハードコート用塗布液５３に、硬化剤７８以外の添加剤を含ませる場合には、第１工程と第２工程とのいずれの工程でこれを添加してもよい。
【０１２６】
第１工程では、攪拌装置と内部の温度を所定温度に調整する温調装置とを備えるタンクに、あらかじめ所定量の酸性水７６を収容しておき、この酸性水７６に、まず、一般式（１）の有機ケイ素化合物７５を添加する。この添加は、酸性水７６を攪拌装置で激しく攪拌しながら実施する。次に、この酸性水７６を攪拌装置で激しく攪拌しながら、テトラアルコキシシラン７４を添加して溶解させ、シラノール水溶液８１を得る。
【０１２７】
第２工程では、シラノール水溶液８１を攪拌しながら、このシラノール水溶液８１に硬化剤６３とコロイダルシリカ７９とを添加する。生成したシラノールの脱水縮合反応が、この第２工程で可能な限り進行しないように抑えることが好ましく、このために、急激にｐＨが変化しないように添加を少量ずつかつシラノール水溶液８１を十分に攪拌しながら実施することが好ましい。また、この第２工程の間は、シラノール水溶液８１の温度が高くなりすぎないように冷却することが好ましい。なお、硬化剤６３以外の添加剤を添加する場合には、この硬化剤６３とコロイダルシリカ７９との添加開始の前、添加終了の後、添加と同時とのいずれのタイミングで実施してもよい。
【０１２８】
接着用溶液製造装置では、バインダ（図示無し）と硬化剤（図示無し）と界面活性剤（図示無し）と水７２とから第１接着用溶液５７を調製する。接着層に微粒子を含有させる場合には、この接着用溶液製造部３８で、微粒子を添加しておく。
【０１２９】
支持体製造装置５２での製膜により得られた支持体１１は、第１接着層形成装置５９に連続的に案内される。第１接着層形成装置５９では、第１接着層２１を形成する。第１接着層形成装置５９は、第１接着用溶液５７を、支持体１１の第１表面１１ａ上に塗布する塗布機８２と、支持体１１の上の第１接着用溶液５７を乾燥する乾燥機８３とを備える。塗布機８２の上流にコロナ放電器８４を設け、塗布の前にコロナ放電処理を実施してもよい。この第１接着層形成装置５９で、搬送されている支持体１１の上に第１接着用溶液５７の塗膜を形成し、この塗膜を乾燥機８３で乾燥して第１接着層２１とする。第１接着層２１を形成せずに支持体１１に直接ハードコート層１２を形成する場合にはこの第１接着層形成装置５９を設けない。
【０１３０】
なお、支持体１１は、支持体製造装置５２から第１接着層形成装置５９に連続的に案内されずに、支持体製造装置５２での製膜後に、一旦ロール状に巻き取られてもよい。この場合には、ロール状にされた支持体１１を送出機（図示無し）にセットしてこの送出機により巻きだして第１接着層形成装置５９に送る。
【０１３１】
また、第１接着用溶液５７の塗布は、支持体製造装置５２の中で実施してもよい。例えば、延伸機７３に入る前のベース素材７１に対して第１接着層溶液５７を塗布してもよいし、第１延伸工程の後に第２延伸工程を実施する場合には、第１延伸工程と第２延伸工程との間で塗布してもよい。
【０１３２】
第１接着層２１を形成された支持体１１を、ハードコート層形成装置６３に連続的に案内する。このハードコート層形成装置６３は、ハードコート用塗布液５３を、支持体１１に形成された第１接着層２１に塗布する塗布機８５と、ハードコート用塗布液５３を加熱して乾燥する加熱機８６とを備える。このハードコート層形成装置６３で、搬送されている支持体１１にハードコート用塗布液５３を塗布して、この塗膜を加熱機８６で加熱して硬化させ、ハードコート層１２とする。
【０１３３】
なお、第１接着層２１が形成された支持体１１は、第１接着層形成装置５９からハードコート層形成装置６３に連続的に案内されずに、第１接着層形成装置５９で接着層１３が形成された後に、一旦ロール状に巻き取られてもよい。この場合には、ロール状にされた支持体１１を送出機（図示無し）にセットしてこの送出機により巻きだしてハードコート層形成装置６３に送る。
【０１３４】
第１接着層２１及びハードコート層１２の形成方法は特に制限されるものではなく、公知の塗布機を目的に応じて適宜選択して塗布すればよい。例えば、スピンコータ、ロールコータ、バーコータ、カーテンコータによる塗布が挙げられる。
【０１３５】
塗布されたハードコート用塗布液５３の加熱硬化では、支持体１１上のハードコート用塗布液５３からなる塗膜の温度が低くとも１６０℃、すなわち１６０℃以上の温度となるように、加熱機８６で加熱する。なお、本実施形態における加熱による硬化は、塗膜は反応による硬化の他に、乾燥による硬化も含む。
【０１３６】
塗膜をより十分に硬化させるためには、塗膜の温度を１４０℃以上２２０℃以下の範囲とすることが好ましく、１５０℃以上２２０℃以下の範囲とすることがより好ましく、１７０℃以上２１０℃以下の範囲とすることがさらに好ましい。塗膜の温度を１４０℃以上にすると、１４０℃未満の場合と比べて、塗膜の硬化をより十分すすめて、十分な硬度のハードコート層１２をより確実に形成することができる。なお、塗膜の温度の２２０℃という上記上限値は、支持体１１の高分子化合物６６として、ＰＥＴ等のポリエステルを用いた場合であって、上限値については、支持体１１がその耐熱性に応じて変形しない程度で、決定するとよい。
【０１３７】
また、加熱によるダメージを避けるためには、加熱の温度の他に加熱時間をできるだけ短くすることが好ましく、塗布液の硬化の速度と硬化の進み度合いとを考慮して加熱時間を決定する。上記温度範囲の場合の加熱時間は、１０秒以上１０分以下の範囲が好ましく、２０秒以上６分以下の範囲が好ましい。
【０１３８】
ハードコート層１２を形成された支持体１１は、第２接着層形成装置６０に連続的に案内される。第２接着層形成装置６０では、第２接着層３１を形成する。第２接着層形成装置６０は、第２接着用溶液５８を、支持体１１の第２表面１１ｂ上に塗布する塗布機９０と、支持体１１の上の第２接着用溶液５８を乾燥する乾燥機９１とを備える。塗布機９０の上流にコロナ放電器９２を設け、塗布の前にコロナ放電処理を実施してもよい。この第２接着層形成装置６０で、搬送されている支持体１１の上に第２接着用溶液５８の塗膜を形成し、この塗膜を乾燥機９１で乾燥して第２接着層３１とする。これにより、複層フィルム４０が製造される。第２接着層３１を形成せずに支持体１１に直接光機能層２６を形成する場合には、この第２接着層形成装置６０を設けない。
【０１３９】
なお、支持体１１は、ハードコート層形成装置６３から第２接着層形成装置６０に連続的に案内されずに、ハードコート層形成装置６３でのハードコート層１２の形成後に、一旦ロール状に巻き取られてもよい。この場合には、ロール状にされた支持体１１を送出機（図示無し）にセットしてこの送出機により巻きだして第２接着層形成装置６０に送る。
【０１４０】
複層フィルム４０は、巻取装置６４に送られてロール状に巻き取られる。なお、第２接着層形成装置と巻取装置６４との間に、長手方向に複層フィルム４０を切断するスリッタを設け、所定幅に切断してもよい。この場合には、スリットされた各複層フィルム４０を、複数の巻取装置６４を用いてそれぞれ巻き取る。
【０１４１】
図８の光学フィルム製造装置１０１は、ロール状にされた複層フィルム４０を巻きだして送り出す送出機１０２と、プリズム層用塗布液１０４を塗布する塗布機１０６とを備える。送出機１０２は、複層フィルム４０の第２接着層３１の上にプリズム層用塗布液１０４が塗布されるように、複層フィルム４０を送り出す。
【０１４２】
塗布機１０６としては特に限定されるものではない。例えば、エクストルージョンダイ１０７を用いることができる。
【０１４３】
プリズム層用塗布液１０４が、エクストルージョンダイ１０７から流出することにより、第２接着層３１の上に塗膜が形成される。
【０１４４】
光学フィルム製造装置１０１は、複層フィルム４０の搬送路に、プリズム形成用ローラ１１１と、ニップローラ１１４と、剥離ローラ１１３とを備える。プリズム形成用ローラ１１１は、複層フィルム４０のプリズム層用塗布液からなる塗膜側に配される。ニップローラ１１１と剥離ローラ１１４とは、複層フィルム４０のハードコート層１２側に配される。
【０１４５】
プリズム形成用ローラ１１１の周面１１１ａには、プリズムをかたどるために断面三角形の凹凸が、形成されてある。プリズム形成用ローラ１１１は、周方向に回転し、ニップローラ１１２はプリズム形成用ローラ１１１との間で複層フィルム４０を狭持する。ニップローラ１１２とプリズム形成用ローラ１１１とにより狭持される狭持位置の上流側の複層フィルム４０は、ニップローラ１１２に巻き掛けられ、狭持位置の下流側の複層フィルム４０は、プリズム形成用ローラ１１１に巻き掛けられる。これにより複層フィルム４０は、ニップローラ１１２とプリズム形成用ローラ１１１とにより搬送されながら複数のプリズムを連続的に形成される。
【０１４６】
複層フィルム３０のハードコート層１２側であって、プリズム形成用ローラ１１１の下方には、プリズム層用塗布液１０４からなる塗膜を光硬化するための光源１１６が配される。光源１１６は、ハードコート層１２と第１接着層２１と支持体１１と第２接着層３１とを介して、プリズム層用塗布液１０４からなる塗膜に光を照射する。
【０１４７】
プリズム形成用ローラ１１１の下流に配される剥離ローラ１１３は、プリズム形成用ローラ１１１から、光機能層２６が形成された複層フィルム４０、すなわち光学フィルム４５を周面に巻き掛けて回転する。これにより、光学フィルム４５は、プリズム形成用ローラ１１１から剥ぎ取られる。なお、図８では、プリズム層用塗布液１０４からなる塗膜及び光機能層２６の各厚みと、光機能層２６における各プリズムと、プリズム形成用ローラ１１１の周面１１１ａの凹凸とを、複層フィルム４０の厚みに対して大きく、模式的に描いてある。
【０１４８】
以上の方法で製造した光学フィルム４５は、これをロール状に巻き取る巻取装置（図示せず）や、所望の大きさや形のシートにカットするシート化装置等の次工程に送られる。
【実施例１】
【０１４９】
以下に、実施例及び比較例を記載するが、詳細は実施例１に記載し、その他の実施例と比較例とについては、実施例１と異なる条件のみ記載する。
【０１５０】
ゲルマニウム（Ｇｅ）を触媒とした重縮合により得られ、固有粘度が０．６６のＰＥＴを含水率が５０ｐｐｍ以下になるまで乾燥した。乾燥後、溶融押出機６８によりＰＥＴをフィルム形状のベース素材７１とした。溶融押出機６８は、ＰＥＴを溶融するヒータと、溶融されたＰＥＴをフィルム形状に押し出すダイと、このダイから押し出し口の下流に配されるチルロールとを備える。チルロールは、周面を冷却する冷却機構を有し、この表面に接触したＰＥＴフィルムを冷却する冷却ローラである。溶融押出機６８のヒータの温度は２８０℃以上３００℃以下の範囲で略一定に保持した。このヒータでＰＥＴを溶融し、ダイから静電印加されたチルロールへと押し出して、非結晶のベース素材７１にした。この非結晶のベース素材７１を、溶融押出機６８の下流に設けられる延伸機７３へ搬送した。
【０１５１】
延伸機７３では、ベース素材７１をＭＤ方向に伸ばす第１延伸工程と、この第１延伸工程の後にベース素材７１をＴＤ方向に伸ばす第２延伸工程と、この第２延伸工程の後に熱固定工程と、この熱固定工程の後に緩和工程と、緩和工程の後に冷却工程とを実施し、支持体１１を得た。第１延伸工程では、ベース素材７１を３．１倍に伸ばし、第２延伸工程では幅が３．９倍になるように幅方向に張力を付与した。また、熱固定工程では、ベース素材７１を２４０℃に加熱し、緩和工程では、ベース素材７１を２３５℃に加熱した。冷却を終えてクリップから開放される時点におけるベース素材７１の幅をＹ１、第２延伸工程におけるベース素材７１の幅の最大値をＹ２とするときに、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／Ｙ２が３．２％となるように、ベース素材７１の幅を小さくした。冷却工程ではベース素材７１を室温まで冷却した。得られた支持体１１の厚みは１８８μｍである。
【０１５２】
下記の配合で第１接着用溶液５７を調製した。この第１接着用溶液５７を第１接着用溶液サンプルＡ−１とする。
［第１接着用溶液サンプルＡ−１］
・タケラックＷＳ−４０００ ５．０質量部
（固形分濃度３０％、三井化学（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ９４．４質量部
【０１５３】
支持体１１の一方の面にコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、第１接着用溶液サンプルＡ−１を塗布し１２０℃で２分乾燥させて、厚みが０．１１μｍの第１接着層２１を形成した。
【０１５４】
第１接着層２１を設けた支持体１１の１７０℃、１０分間における加熱収縮率を、ＭＤ方向とＴＤ方向とでそれぞれ測定した。この測定結果については、表１の「支持体」欄中の「加熱収縮率」欄に示す。なお、表１の「ＭＤ」欄の数値（単位：％）はＭＤ方向での加熱収縮率、「ＴＤ」欄の数値（単位：％）はＴＤ方向での加熱収縮率である。加熱収縮率の求め方は、後述する。
【０１５５】
以下の配合で、ハードコート層１２を形成するハードコート用塗布液５３を調製した。このハードコート用塗布液５３をハードコート用塗布液サンプルＨ−１とする。
［ハードコート用塗布液サンプルＨ−１］
・テトラエトキシシラン ４．４８質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業（株）製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ６．３６質量部
（ＫＢＥ−４０３、信越化学工業（株）製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度＝０．０５％、ｐH＝５．２） １４．０質量部
・硬化剤 ０．１９質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ３３．９質量部
（スノーテックスＯ−３３、平均粒子径１０ｎｍ〜２０ｎｍ、固形分濃度３３％、
ｐH＝２．６、日産化学工業（株）製）
・界面活性剤 ０．１３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２７質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ７．３３質量部
【０１５６】
ハードコート用塗布液サンプルＨ−１は、以下の方法で調製した。上記のように、このハードコート用塗布液サンプルＨ−１では、一般式（１）で表す有機ケイ素化合物７５として、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを用いた。まず、酸性水７６としての酢酸水溶液を激しく攪拌しながら、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを、この酢酸水溶液中に３分間かけて滴下した。次に、テトラアルコキシシラン７４としてのテトラメトキシシランを、酢酸水溶液中に強く攪拌しながら５分かけて添加し、その後２時間攪拌を続けた。次に、このシラノール水溶液８１にコロイダルシリカ７９と、硬化剤７８と、界面活性剤とを順次添加し、水性の第１のハードコート用塗布液５３を調製した。
【０１５７】
このハードコート用塗布液サンプルＨ−１を第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１７０℃で５分間加熱して乾燥し、厚さ４．１μｍのハードコート層１２を形成した。
【０１５８】
下記の配合で第２接着用溶液５８を調製した。この第２接着用溶液５８を第２接着用溶液サンプルＢ−１とする。
［第２接着用溶液サンプルＢ−１］
・バインダ ４４．９質量部
（ファインテックス ＥＳ−６５０、固形分２９％、大日本インキ化学工業（株）製）
・架橋剤 １．３質量部
（カルボジライトＶ−０２−Ｌ２、日清紡（株）製)
・シリカ微粒子 １．４質量部
（日本アエロジル（株）製、アエロジルＯＸ−５０、固形分１０％）
・界面活性剤１ １．２質量部
（日本油脂（株）、ラピゾールＢ−９０、アニオン性）
・界面活性剤２ ０．１質量部
（三洋化成工業（株）、ナロアクティー ＨＮ−１００、ノニオン性）
【０１５９】
支持体１１の第２表面１１ｂにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した第２表面１１ｂに、第２接着用溶液サンプルＢ−１を塗布した。この塗膜を１６０℃で２分乾燥させて、厚みが０．０９μｍの第２接着層３１を形成した。
【０１６０】
［プリズム層用塗布液サンプルＦ］
下記に示す化合物を記載の質量比にて混合し、５０℃に加熱して攪拌溶解し、プリズム層用塗布液１０４を調整した。このプリズム層用塗布液１０４をプリズム層用塗布液サンプルＦとする。
【０１６１】
・ＢｒＢＰＡ ３５．０質量部
（テトラブロモビスフェノールＡ骨格含有のエポキシアクリレート）
・ＢＰＥ２００ ３５．０質量部
（ＮＫエステルＢＰＥ−２００、新中村化学（株）製、エチレンオキシド付加ビスフェノールＡメタクリル酸エステル）
・ＢＲ−３１ ３０．０質量部
（ニューフロンティアＢＲ−３１、第一工業製薬（株）製、トリブロモフェノキシエチルアクリレート）
・ＬＲ８８９３Ｘ ２．０質量部
（Ｌｕｃｉｒｉｎ ＬＲ８８９３Ｘ、ＢＡＳＦ（株）製の光ラジカル発生剤、エチル−２，４，６−トリメチルベンゾイルエトキシフェニルオスフィンオキシド）
・メチルエチルケトン（ＭＥＫ） ４３．７質量部
【０１６２】
光学フィルム製造装置１０１により、第２接着層３１の上に、このプリズム層用塗布液サンプルＦを塗布して、光学フィルム４５を製造した。なお、複層フィルム４０は、予め、巻取装置１０２に巻き取る前に、スリッタにより連続的に切断し、これにより、幅５００ｍｍとしておいた。
【０１６３】
プリズム形成用ローラ１１１として、長手方向、すなわち複層フィルム４０の幅方向における長さが７００mm、直径が３００mmのＳ４５Ｃ製で、表面の材質をニッケルとしたものを使用した。このローラの表面の略５００mm幅の全周に、ダイヤモンドバイト（シングルポイント）を使用した切削加工により、ローラ軸方向のピッチが５０μmの溝を形成した。溝の断面形状は、頂角が９０度の三角形である。溝の底部も平坦部が無い９０度の三角形である。すなわち、溝幅は５０μmであり、溝深さは約２５μmである。この溝は、プリズム形成用ローラ１１１の周方向に継ぎ目がないので、このプリズム形成用ローラ１１１により、断面が三角形のレンチキュラーレンズが複数形成される。なお、プリズム形成用ローラ１１１の周面には、溝加工後にニッケルメッキを施しておいた。
【０１６４】
塗布機１０５としてダイコータを使用した。塗布機１０７の塗布ヘッドとして、エクストルージョンダイ１０７を使用した。
【０１６５】
乾燥機１０６による有機溶剤乾燥後の膜厚が２０μｍになるように、プリズム層用塗布液サンプルＦの湿潤状態の厚さを、エクストルージョンダイ１０７へのプリズム層用塗布液サンプルＦの供給量を制御した。供給量の制御は、エクストルージョンダイ１０７に接続する液供給装置としての送液ポンプ（図示無し）により制御した。
【０１６６】
乾燥機１０６として、熱風が内部を循環するいわゆる熱風循環方式の乾燥機を用いた。熱風の温度は１００℃に設定した。
【０１６７】
ニップローラ１１２としては、直径が２００mmで、表面にゴム硬度が９０のシリコンゴムの層を形成したローラを使用した。プリズム形成用ローラ１１１とニップローラ１１２とで複層フィルム４０を押圧するニップ圧（実効のニップ圧）は、０．５Ｐａとした。
【０１６８】
光源１１６としては、メタルハライドランプ１１６を複数備えるものを使用した。照射は、塗膜が硬化したとみなせる程度になるまで実施した。硬化に要したエネルギー量は表１の「照射エネルギー量」欄に記載する。この欄における単位はｍＪ／ｃｍ２である。
【０１６９】
以上により、プリズムシートとしての光学フィルム４５を製造した。つまり、この光学フィルム４５の光機能層２６の形成方法は、注型重合法に当たる。
【０１７０】
支持体１１、複層フィルム４０、光学フィルム４５につき、下記の評価を実施した。
【０１７１】
（１）支持体の加熱収縮率
加熱収縮率は、以下の方法で求めた。第１接着層２１を設けた支持体１１から、ＴＤ方向３０mm、ＭＤ方向１２０mmの大きさでサンプリングした。このサンプルのＭＤ方向で１００mmの間隔となるように、正確に２本の基準線を入れ、無張力下で１７０℃の加熱オーブン中に１０分間放置した。この放置の後、室温まで冷却して、２本の基準線の間隔を測定しこの値をＬ（単位；ｍｍ）とおき、｛（１００−Ｌ）／１００｝×１００の式をもってＭＤ方向での加熱収縮率とした。また、第１接着層２１を設けた支持体１１からＭＤ方向３０ｍｍ、ＴＤ方向１２０ｍｍの大きさでサンプリングし、同様に測定と計算とを行い、ＴＤ方向での加熱収縮率とした。
【０１７２】
（２）複層フィルムにおけるハードコート層のひび割れ
ハードコート層の表面を目視で観察し、以下の基準で評価した。
○：ひび割れが全く発生しない
△：ひび割れが局所的に発生するため、実用上支障がある
×：ひび割れが全面に発生し、使用不可
【０１７３】
（３）複層フィルムにおけるハードコート層の鉛筆硬度の評価
往復磨耗試験機トライボギア（登録商標） ＴＹＰＥ：３０Ｓ（新東科学（株）製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ５６００−５−４に基づき、移動速度０．５ｍｍ／秒、加重７５０ｇにて、ハードコート層の鉛筆硬度を測定した。ハードコート層の鉛筆硬度は、用途によって求められるレベルが異なるものの、「Ｈ」以上であればハードコート層としての機能は満足するといえる。なお、後述する比較例において、ハードコート層を設けない場合には、露出する第１接着層２１または支持体１１についてこの鉛筆硬度の評価を実施した。この結果は、表１の「鉛筆硬度」欄に示す。
【０１７４】
（４）複層フィルム４０のハードコート層における耐傷性の評価
スチールウール＃００００を、２００ｇ／ｃｍ２の加重をかけてハードコート層の上を２０回往復させ、目視で傷の発生を観察し、以下の基準で評価した。なお、後述する比較例において、ハードコートを設けない場合には、露出する第１接着層２１または支持体１１についてこの鉛筆硬度の評価を実施した。この結果は、表１の「耐傷性」欄に示す。
Ａ：傷が全く認められず、非常に良い
Ｂ：傷が１〜７本認められるものの、実用上問題が無いレベル
Ｃ：多数の傷が認められ、製品として用いることができないレベル
【０１７５】
（５）複層フィルムの表面抵抗率測定
複層フィルムのハードコート面を、２５℃、４０％ＲＨの雰囲気下で、測定装置として、デジタル・エレクトロメーターＲ８２５２（（株）アドバンテスト製）にレジスティビティ・チェンバＲ１２７０４Ａ（（株）アドバンテスト製）を接続したものを用い、ＪＩＳ Ｋ ６９１１に準じ、表面抵抗率を測定した。なお、後述する比較例において、ハードコートを設けない場合には、露出する第１接着層２１または支持体１１についてこの鉛筆硬度の評価を実施した。結果は表１の「表面抵抗」欄に記載する。単位はΩ／□（＝Ω／ｓｑ）である。この欄における「Ｅ−」に続く数字は指数部である。例えば、「３Ｅ−１３」は、「３×１０１３」を示す。
【０１７６】
（６）複層フィルムのヘイズ率
Ｃ光源におけるヘイズ率（%）をヘイズメーター（スガ試験機社製）にて測定した。
【０１７７】
（７）複層フィルムの透過率の測定
複層フィルムのハードコート層側から測定光を入射し、３００ｎｍ以上８００ｎｍ以下の範囲で、分光透過率を測定した。測定装置として、紫外可視分光光度計ＵＶ−２４５０（（株）島津製作所製）を使用した。
【０１７８】
（８）光機能層の硬化に要する照射エネルギー量
光機能層２６となるＵＶ硬化性の化合物が、一定の硬度を得るのに要する、メタルハライドランプの照射エネルギー（ｍＪ／ｃｍ２）を評価した。一定の硬度とは、スチールウール＃００００を、２０ｇ／ｃｍ２の加重をかけて光機能層２６の上を１０回往復させた後、光機能層２６における傷の発生の有無を目視で観察した時にまったく傷が認められない硬度である。
【０１７９】
以上の評価を下記の実施例及び比較例でも実施した。各結果は表１に示す。
【実施例２】
【０１８０】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−２を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−２を第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、２００℃で１２０秒乾燥し、厚さ２．８μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、プリズムシートとしての光学フィルム４５を得た。
【０１８１】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−２］
・テトラエトキシシラン ５．９質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業社製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ６．８質量部
（ＫＢM−４０３、信越化学工業社製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ３０．４質量部
・硬化剤 ０．２質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ６０．０質量部
（スノーテックスＯＳ、平均粒子径７〜９ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐＨ＝２．６、日産化学工業（株）製）
・界面活性剤 ０．１質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ８質量部
【実施例３】
【０１８２】
支持体１１の作製において、熱固定工程にて、２３５℃に加熱し、緩和工程では、２１０℃に加熱した。また、緩和工程では、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／１００が５．１％となるように幅を小さくした以外は、実施例１と全く同様にしてポリエステルフィルムからなる支持体１１を得た。得られた支持体の厚みは１８８μｍである。この支持体１１を用いて、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【実施例４】
【０１８３】
支持体１１の作製において、熱固定工程にて、２３５℃に加熱し、緩和工程では、２２０℃に加熱した。また、緩和工程では、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／１００が３．６％となるように幅を小さくした以外は、実施例１と全く同様にしてポリエステルフィルムからなる支持体を得た。得られた支持体の厚みは１８８μｍである。この支持体１１を用いて、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【実施例５】
【０１８４】
支持体１１の作製において、熱固定工程にて、２４５℃に加熱し、緩和工程では、２３５℃に加熱した。また、緩和工程では、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／１００が１．４％となるように幅を小さくした以外は実施例１と全く同様にしてポリエステルフィルムからなる支持体を得た。得られた支持体の厚みは１８８μｍである。この支持体１１を用いて、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【実施例６】
【０１８５】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、以下のハードコート層用塗布液塗布サンプルＨ−３を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−３を、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１９０℃で１８０秒乾燥し、厚さ２．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、プリズムシートとしての光学フィルム４５を得た。
【０１８６】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−３］
・テトラメトキシシラン ４．５質量部
（ＫＢＭ−０４、信越化学工業（株）製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ６．４質量部
（ＫＢＥ−４０３、信越化学工業（株）製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ５０．０質量部
・硬化剤 ０．４質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ５５．０質量部
（スノーテックスＯＳ、平均粒子径７〜９ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐH＝２．６、日産化学（株）製）
・ＰＭＭＡ架橋微粒子 ０．２質量部
（ＭＸ３００、平均粒子径３．０μｍ、綜研化学（株）製）
・界面活性剤 ０．１３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）社製）
・界面活性剤 ０．２７質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）社製）
・水 ５０質量部
【実施例７】
【０１８７】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−４を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−４を、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１９０℃で１８０秒乾燥し、厚さ４．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、プリズムシートとしての光学フィルム４５を得た。
【０１８８】
［ハードコート層用塗布液Ｈ−４］
・テトラエトキシシラン ６．０質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業（株）製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ８．５質量部
（ＫＢＥ−４０３、信越化学工業社製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ２０．０質量部
・硬化剤 ０．２５質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ４５．０質量部
（スノーテックスＯ、平均粒子径１０ｎｍ〜２０ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐH＝２．６、日産化学（株）製）
・帯電防止剤 ０．６質量部
（エナジコールＣＮＳ、ライオン（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
【実施例８】
【０１８９】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、有機溶剤系のハードコート層用塗布液サンプルＨ−５を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−５を、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１５０℃で１８０秒乾燥し、厚さ５．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、複層フィルム４０、及びプリズムシートとしての光学フィルム４５を製造した。
【０１９０】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−５］
・熱硬化型シリコーンハードコート １００質量部
（ＳＨＣ９００、固形分３０％、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン製）
・界面活性剤 ０．１質量部
（メガファックＦ７８０Ｆ、大日本インキ化学工業（株）製）
【実施例９】
【０１９１】
第１接着用溶液サンプルＡ−１に代えて、下記の配合で第１接着用溶液５７を調製した。この第１接着用溶液５７を第１接着用溶液サンプルＡ−２とする。
【０１９２】
［第１接着用溶液サンプルＡ−２］
・ポリエステルラテックス ２質量部
（バイロナールＭＤ１２４５、東洋紡績（株）製））
・架橋剤 １質量部
（カルボジライトＶ０２−Ｌ２、日清紡ケミカル（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（ナローアクティーＨＮ１００、三洋化成工業（株）製）
・水 ９６．７質量部
【０１９３】
支持体１１の第１表面１１ａにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、上記の第１接着用溶液サンプルＡ−２を塗布し、１２０℃で２分乾燥させて、厚みが０．１１μｍの第１接着層２１を形成した。
【０１９４】
形成した第１接着層２１の上に、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、水系のハードコート層用塗布液サンプルＨ−６を用い、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１９０℃で１８０秒乾燥し、厚さ７．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【０１９５】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−６］
・多官能ウレタンアクリレート水分散液 ７４．９質量部
（ＫＲＭ８４２８、固形分６０％、ダイセル・サイテック（株）製）
・熱重合開始剤 ２．７質量部
（ＶＡ−０８６、和光純薬工業（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（ナローアクティHN-100、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ２３．１質量部
【実施例１０】
【０１９６】
実施例９におけるハードコート層用塗布液サンプルＨ−６に代えて、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−７を用いた。第１接着層２１の上に実施例９と同じ条件で、厚さ７．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例２と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【０１９７】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−７］
・多官能ウレタンアクリレート水分散液 ７４．９質量部
（ＫＲＭ８４２８、固形分６０％、ダイセル・サイテック（株）製）
・帯電防止剤 １．２質量部
（エナジコールＣＮＳ、ライオン社製）
・熱重合開始剤 ２．７質量部
（ＶＡ−０８６、和光純薬社製）
・界面活性剤 ０．６質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業社製）
・水 ２３．１質量部
【実施例１１】
【０１９８】
第１接着用溶液サンプルＡ−１に代えて、下記の配合で第１接着用溶液５７を調製した。これを第１接着用溶液サンプルＡ−３とする。その他は、実施例１と全く同様にして、複層フィルム４０を作製し、さらに光機能層２６を設けることにより、光学フィルム４５を作製した。
【０１９９】
［第１接着用溶液サンプルＡ−３］
・タケラックＷＳ−４０００ ５．０質量部
（固形分濃度３０％、三井化学（株）製）
・酸化スズ−酸化アンチモンの水分散体（屈折率調整用） ５．２質量部
（ＦＳ−１０Ｄ、固形分濃度２０％、石原産業社製）
・界面活性剤 ０．０３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．０３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ８９．０質量部
【０２００】
支持体１１の第１表面１１ａにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、上記の第１接着用溶液サンプルＡ−３を塗布し１２０℃で２分乾燥させて、第１接着層２１を形成した。
【０２０１】
得られた第１接着層２１の屈折率は、１．５６２、膜厚は８８ｎｍであった。なお、使用した支持体１１であるポリエステルフィルムの屈折率は１．６６であり、実施例１１のハードコート層１２の屈折率は、１．４７であった。
【実施例１２】
【０２０２】
第１接着用溶液サンプルＡ−１に代えて、下記の配合で調製した第１接着用溶液サンプルＡ−４を用いた以外は、実施例１と全く同様にして、複層フィルム４０を作製し、さらに光機能層２６を設けることにより、光学フィルム４５を作製した。
【０２０３】
［第１接着用溶液サンプルＡ−４］
・タケラックＷＳ−４０００ ５．０質量部
（固形分濃度３０％、三井化学（株）製）
・ジルコニア水性ゾル ２．０質量部
（ナノユースＺＲ−４０ＢＬ、固形分濃度４０％、日産化学工業社製）
・ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）ポリスチレンスルフォン酸
（ＯＲＧＡＣＯＮ ＨＢＳ、固形分１．２％、ＡＧＦＡ社製） ４．０質量部
・界面活性剤 ０．０３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．０３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ８８．１質量部
【０２０４】
支持体１１の第１表面１１ａにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、上記の第１接着用溶液サンプルＡ−４を塗布し１２０℃で２分乾燥させて、第１接着層２１を形成した。形成した第１接着層２１の屈折率は、１．５６４、膜厚は８８ｎｍであった。なお、使用した支持体１１であるポリエステルフィルムの屈折率は１．６６であり、実施例１２のハードコート層１２の屈折率は、１．４７であった。
【０２０５】
［比較例１］
第１接着層２１とハードコート層１２とを設けなかった以外は、実施例１と同様にしてプリズムシートとしての光学フィルムを得た。
【０２０６】
［比較例２］
ハードコート層１２を設けなかった以外は、実施例１と同様にしてプリズムシートとしての光学フィルムを得た。
【０２０７】
［比較例３］
実施例９において、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−６の代わりにハードコート層用塗布液サンプルＨ−８を用い、バーコート法により塗布し、１３０℃で２分乾燥し、膜厚８μｍの塗膜を得た。この塗布層に１２０Ｗ／ｃｍのエネルギーの高圧水銀灯を用いて照射距離１５０ｍｍにて約３０秒間照射し、塗布層を硬化することにより、ハードコート層を形成した。その他の条件は、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルムを得た。
【０２０８】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−８］
・多官能アクリルモノマー ４５質量部
（アロニックスＭ−４０５、東亞合成（株）製）
・多官能アクリルモノマー １４質量部
（アロニックスＭ−３５０、東亞合成（株）製）
・光重合開始剤 １．２質量部
（イルガキュア１８４、チバスペシャリティケミカルズ（株）製）
・界面活性剤 ０．１質量部
（メガファックＦ７８０Ｆ、大日本インキ化学工業（株）製）
・メチルエチルケトン ４０質量部
【０２０９】
［比較例４］
実施例９において、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−６の代わりに水系のハードコート層用塗布液サンプルＨ−８を用いた。これを、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布し、１５０℃で２分乾燥し、膜厚８μｍの塗膜を得た。この塗膜に１２０Ｗ／ｃｍのエネルギーの高圧水銀灯を用いて照射距離１５０ｍｍにて約４０秒間照射し、塗膜を硬化することにより、ハードコート層を形成した。その他の条件は、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルムを作製した。
【０２１０】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−８］
・多官能ウレタンアクリレート水分散液 ８１．０質量部
（ＵＴ４６１３、固形分４９％、日本合成化学（株）製）
・光重合開始剤 ２．０質量部
（イルガキュア２９５９、チバスペシャリティケミカルズ（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 １６．２質量部
【０２１１】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−９］
・テトラエトキシシラン ６．８質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業（株）製）
・Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン ５．９質量部
（ＫＢE−６０３、信越化学工業（株）製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ２７．４質量部
・硬化剤 ０．４質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ６０．０質量部
（スノーテックスＯ、平均粒子径８〜１１ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐＨ＝２．６、日産化学工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
【０２１２】
【表１】
【符号の説明】
【０２１３】
１０，２０，３０，４０ 複層フィルム
１１ 支持体
１２ ハードコート層
２１，３１ 第１接着層，第２接着層
２５，４５ 光学フィルム
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複層フィルム及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
プリズムシート、レンズシート、拡散シートなどの光学シートは、フラットパネルディスプレイのバックライトユニットの構成部材として、広く用いられている。光学シートは、支持体の上に、入射光を所定の方向に屈折するプリズムやレンズを複数形成したり、入射光を多様に屈折させて拡散する拡散層を支持体の上に設けることにより、製造される。複数のプリズムやレンズからなる層や、拡散層は、光機能層と総称される。フラットパネルディスプレイは、その市場の拡大とともに、高性能化に向かっている。
【０００３】
しかし、光学シートを製造する際には、傷が付くことがある。例えば、支持体の表面に光機能層を形成するための材料と塗布する際には、支持体に傷が付きやすい。また、製造した光学シートを搬送する際、光学シートを集積する際、光学シートをバックライトユニット中に組み込む際には、他の光学部材などとの接触により、その光学シートの支持体表面に擦り傷が生じる。
【０００４】
そこで、光学シートの光機能層が設けられる面とは反対の面に、傷がつきにくいといういわゆる耐傷性を付与する目的で、ハードコート層を設けることが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００６−３４８１９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、特許文献１のハードコート層を設けると、光機能層を設けるための後工程に長い時間を要し、光学フィルムの生産性が悪いという問題がある。
【０００７】
そこで、本発明は、従来よりも短い時間で光機能層を設けることができるような、光学フィルムの生産性に優れた複層フィルム及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明の複層フィルムは、入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に設けるために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、この支持体の他方の面に配され、重合体からなる透明なハードコート層とを備え、３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲であることを特徴として構成されている。
【０００９】
前記照射光は、ハードコート層と支持体とを介して前記塗膜に照射されることが好ましい。また、ハードコート層は、支持体に塗布された熱硬化する塗布組成物を加熱により硬化させて形成されることが好ましい。
【００１０】
前記塗布組成物は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液、または、前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含み、モノマーとオリゴマーとは分子中に重合性の二重結合を複数個有するような塗布液であることが好ましい。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【００１１】
ハードコート層が、支持体に塗布された熱硬化する塗布組成物を加熱により硬化させて形成される場合においては、前記塗布組成物が未塗布である前記支持体は、１７０℃、１０分間における加熱収縮率が０．１％以上３．０％以下の範囲であることが好ましい。
【００１２】
ハードコート層の２５℃、４０％ＲＨ環境下における表面抵抗率は１０１２Ω／□以下であることが好ましい。
【００１３】
上記の複層フィルムは、前記支持体の前記一方の面に設けられ前記支持体を前記光機能層に接着する接着層を備えることが好ましい。前記光機能層は、注型重合法により形成されることが好ましい。
【００１４】
また、本発明は、入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に形成するために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、この支持体の他方の面に配されるハードコート層とを備える複層フィルムの製造方法において、前記支持体の他方の面に、前記ハードコート層となる塗布組成物を塗布する工程を有し、３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲の前記複層フィルムとなるように、熱硬化する前記塗布組成物を用いるとともに、塗布された前記塗布組成物を加熱することにより硬化させて前記ハードコート層とすることを特徴として構成されている。
【００１５】
前記塗布組成物は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液、または、前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含み、モノマーとオリゴマーとは分子中に重合性の二重結合を複数個有するような塗布液であることが好ましい。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【発明の効果】
【００１６】
本発明によると、光機能層を従来よりも短時間で付与することができ、光学フィルムの生産性に優れた複層フィルムを製造することができる。さらに、本発明によると、異物の付着が防止されるので、均一な光機能層が形成されて光学フィルムの得率が向上し、生産性が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の第１の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図２】第２の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図３】本発明の複層フィルムを用いた光学フィルムの断面図である。
【図４】本発明の第３の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図５】第４の実施態様である複層フィルムの断面図である。
【図６】本発明の複層フィルムを用いた光学フィルムの断面図である。
【図７】複層フィルムの製造設備の概略図である。
【図８】光学フィルムの製造装置の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
図１に示すように、本発明の第１の実施形態である複層フィルム１０は、高分子化合物からなる支持体１１と、支持体１１の一方の表面（以下、第１表面と称する）１１ａを保護するハードコート層１２とを備える。
【００１９】
図２に示すように、第２の実施形態である複層フィルム２０は、支持体１１と、ハードコート層１２と、支持体１１とハードコート層１２との密着力を高めて、支持体１１をハードコート層１２に接着するための第１接着層２１とを有する。支持体１１とハードコート層１２とは図１と同じものであるので説明を略す。
【００２０】
複層フィルム１０，２０には、後工程で、支持体１１の他方の面（以降、第２表面と称する）１１ｂに光機能層が設けられて、光学フィルムとされる。例えば、複層フィルム２０が光学フィルムに用いられた態様を図３に示す。光学フィルム２５は、複層フィルム２０の支持体１１の第２表面１１ｂに光機能層２６を備える。光機能層２６は、入射光を屈折させて集光または拡散する。このような光機能層２６としては、レンズ層やプリズム層、拡散層がある。図３では、光機能層２６をプリズム層とした場合を図示してある。
【００２１】
プリズム層である光機能層２６は、断面三角形の複数のプリズムを、一定のピッチで形成したものである。このような光機能層２６をもつ光学フィルム２５は、光をハードコート層１２側から入射されると、入射した光線をプリズムによって、所定の方向に向けて屈折する。これにより、所定方向に大きなピークをもつような光分布で光が射出されることになる。例えば、入射した光線を法線方向に向けて屈折すると、法線方向に大きなピークをもつような光分布となる。これにより、光学フィルム２５を液晶ディスプレイのバックライトユニットに用いると、液晶ディスプレイの正面輝度が向上する。光機能層２６の詳細は後述する。
【００２２】
図４に示すように、第３の実施形態である複層フィルム３０は、支持体１１と、ハードコート層１２と、第２接着層３１とを有する。第２接着層３１は、支持体１１の第２表面１１ｂに設けてある。すなわち、複層フィルム３０は、複層フィルム１０に、さらに第２接着層３１を設けた態様である。
【００２３】
図５に示すように、第４の実施形態である複層フィルム４０は、支持体１１と、ハードコート層１２と、第１接着層２１と、第２接着層３１とを有する。すなわち、複層フィルム４０は、複層フィルム２０に、さらに第２接着層３１を設けた態様である。
【００２４】
複層フィルム３０，４０には、後工程で、光機能層が設けられる。複層フィルム３０，４０の第２接着層３１は、支持体１１と光機能層２６との密着力を高めて、支持体１１を前記光機能層に接着するものである。例えば、複層フィルム４０が光学フィルムに用いられた態様では、図６に示すように、光学フィルム４５は、第２接着層３１を介して、複層フィルム４０の支持体１１の第２表面１１ｂ上に光機能層２６を備える。図６における光機能層２６は、図３と同じく、プリズム層としてあるが、これに限定されない。例えば、光機能層２６は以下の構成ならびに作用をもつものであればよい。
【００２５】
光機能層２６は、前述のように光を屈折させて入射光を集光または拡散させる。このようにして、光の進路を制御する。光は光機能層２６の表面で、その入射角と、支持体１１及び光機能層２６の屈折率の差により屈折したり、入射した光が射出面で屈折または反射することがあるので、光機能層２６の構成によっては、これらの光特性もさらに発現し、利用することになる。
【００２６】
したがって、光学フィルム２５，４５を液晶ディスプレイのバックライトユニット中に使用したときには、光機能層２６は、光源からの光がハードコート層１２側から入射すると、入射光の集光度を制御して、所定方向に大きなピークをもつような光分布で光を射出し、これにより液晶ディスプレイの正面輝度を調整するようなプリズム機能、レンズ機能をもつ場合がある。このような機能をもつ光学フィルム２５，４５は、いわゆるプリズムシート、レンズシートとして用いることができる。また、光機能層２６は、光源からの光がハードコート層１２側から入射すると、入射光を拡散させて、均等な光分布とするような拡散機能をもつ場合がある。このような機能をもつ光学フィルム２５，４５は、いわゆる拡散シートとして用いることができる。
【００２７】
光機能層２６がレンズ層である場合には、光を屈折する複数のレンズを、所定のピッチで配列して構成する。支持体１１の第２表面１１ｂから射出された光が光機能層２６に入射すると、光機能層２６は、入射光の射出角度を制御する。レンズとしては、円柱状を軸方向に二つに割ったシリンドリカルレンズ、三角柱のプリズム、球面レンズ、非球面レンズがあり、三角柱のプリズムでもよい。したがって、図３，図６に示すようなプリズム層である光機能層２６もレンズ層の一種と言える。
【００２８】
プリズム層ないしレンズ層である光機能層２６は、型押し法で形成する場合と注型重合法で形成する場合とがあるが、通常は、型押し方よりも生産性がより高い注型重合法が用いられる。
【００２９】
注型重合法では、通常は、紫外線（ＵＶ）で硬化するＵＶ硬化性の化合物からなる膜を所定の形状にし、その形状を維持した状態で化合物をＵＶで硬化させることにより、所定のプリズムないしレンズを複数形成して光機能層２６とする。注型重合法で光機能層２６を形成する場合には、一般にラジカル重合性の二重結合を有するモノマー、オリゴマー、ポリマーを主成分とするものを素材として用い、さらに、重合開始剤を含有させる。ラジカル重合性の二重結合を有するモノマー、オリゴマーとしては、例えば、アクリルモノマー、アクリルオリゴマーがある。量産性の観点からは、型押し法よりも注型重合法が好ましく、注型重合法の中でもＵＶ硬化性化合物を用いた注型重合法が好ましい。
【００３０】
複層フィルム１０，２０，３０，４０には、上記のように、光機能層２６が、支持体の第２表面１１ｂ側に後工程で形成される。そこで、複層フィルム１０，２０，３０，４０は、いずれも、ハードコート層１２側から光を入射した際に、入射光のうち波長が３４０ｎｍである光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲としてある。これにより、光機能層２６を付与する後工程を従来よりも短くすることができ、光学フィルム２５，４５の生産効率が高まり、生産性が向上する。
【００３１】
一般に，ＵＶ硬化に使用されるメタルハライドランプの主な発光波長は３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の範囲にあり、高圧水銀灯の主発光波長は３６５ｎｍである。また可視光領域で透明性が求められる複層フィルムの透過率は、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の範囲において波長が短いほど透過率が低くなる傾向がある。したがって、少なくとも３４０ｎｍである光の透過率が７０％以上１００％未満であることが好ましい。特に３４０〜４００ｎｍの全ての範囲で、光の透過率が７０％以上１００％未満であることが好ましい。波長が３４０ｎｍの光の透過率が７０％未満であると、第２表面１１ｂ側にＵＶ硬化で光機能層２６を設ける際に、ハードコート層１２側からメタルハライドランプ、あるいは高圧水銀灯を用いて照射したＵＶが、複層フィルム１０，２０，３０，４０に吸収されてしまう。この吸収により、光機能層２６を形成するための硬化に寄与できるＵＶの強度が低下する。結果として、光機能層２６の硬化の効率が低下する。硬化の効率が低下すると、所定の硬化状態となるまでには硬化時間を長くする必要があり光学フィルムの生産性が低下する。また、硬化時間を長くしない場合には、光機能層２６の硬化が不十分なので、光機能層２６は耐傷性が不十分なものとなる。
【００３２】
複層フィルム１０，２０，３０，４０は、いずれも、ハードコート層１２側から光を入射した際に、入射光のうち波長が３６５ｎｍの光の透過率が７６％以上１００％以下の範囲であることがより好ましい。これは、光機能層２６の形成の際に使用する照射光の光源として高圧水銀灯を使用する場合には、特に有効である。高圧水銀灯の輝線は、３６５ｎｍの光だからである。
【００３３】
［支持体］
支持体１１は、高分子化合物を溶融製膜方法や溶液製膜方法によりフィルム形状にしたものである。支持体１１に用いる高分子化合物は、透明なものである。支持体１１は、さらに、ハードコート層１２と複層化して複層フィルム１０，２０，３０，４０とし、各複層フィルム１０，２０，３０，４０へ光を入射した際に、入射光のうち波長が３４０ｎｍの光を７０％以上１００％以下の透過率で透過して第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつ。
【００３４】
支持体１１としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリアリレート類、ポリエーテルスルフォン、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン、ポリスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエステル系液晶ポリマー、トリアセチルセルロース、セルロース誘導体、ポリプロピレン、ポリアミド類、ポリイミド、ポリシクロオレフィン類等が好ましい。
【００３５】
この中でも、ＰＥＴ、ＰＥＮ、トリアセチルセルロース、セルロース誘導体がより好ましく、ＰＥＴ、ＰＥＮが特に好ましい。
【００３６】
そして、上記の高分子化合物が長尺のフィルム状にされたものを長尺方向と幅方向との互いに直交する２方向に延伸した、いわゆる二軸延伸高分子フィルムを、支持体１１として用いることが好ましく、フィルム状のＰＥＴ、ＰＥＮを二軸延伸したものが、弾性率、透明性の観点から支持体１１として特に好ましい。
【００３７】
また、支持体１１は、第１表面１１ａと第２表面１１ｂとの少なくともいずれか一方がコロナ放電処理されたものであってもよい。第１表面１１ａ、第２表面１１ｂは、コロナ放電処理により親水化され、後述の水性の各種塗布液の濡れ性を向上することができるとともに、カルボキシル基、ヒドロキシ基などの官能基を導入することができる。これにより、第１表面１１ａとハードコート層１２あるいは第１接着層２１との密着力や、第２表面１１ｂと光機能層２１あるいは第２接着層３１との密着力をより高めることができる。
【００３８】
ハードコート層１２が熱硬化により形成される場合の支持体１１は、加熱収縮率が０．１％以上３．０％以下の範囲であることが好ましく、０．２％以上２．５％以下の範囲であることがより好ましく、０．４％以上２．０％以下の範囲であることがさらに好ましい。
【００３９】
加熱収縮率の上記値は、１７０℃、１０分間での値である。ハードコート層１２は、後述のように、ハードコート層１２を形成するための所定の塗布液を支持体１１の上に直接、あるいは第１接着層２１を介して塗布し、これを１６０℃以上の温度に加熱し、この加熱により硬化させることにより形成される。塗膜は、加熱硬化時における塗膜中のシラノールの脱水縮合に伴い収縮するが、上記のような加熱収縮率をもつ支持体１１を用いることにより、ハードコート層１２がひび割れすることなく形成されるとともに、支持体１１のカールを防止することができる。これは、塗膜が硬化するときの収縮にともなって、支持体１１が変形するからであり、つまり、ハードコート層１２が形成されるまでの塗膜の収縮に支持体１１が追随するからである。したがって、支持体１１の加熱収縮率は、塗膜を硬化させるときの塗膜の温度と同じまたはこれに近い温度で求めることが好ましく、この観点から塗布液として後述のものを用いる場合には１７０℃での加熱収縮率を目安とすることが好ましい。支持体１１の加熱収縮率を求める際の保持時間は、測定誤差を防ぐために１０分間が好ましい。保持時間が１０分より長くてもよいが、１０分よりも長くすることの効果は特にない。
【００４０】
支持体１１の加熱収縮率を、０．１％以上とすることにより、０．１％よりも小さい場合に比べて、塗膜の硬化収縮に応じるように塗膜が変形し、両者の収縮率の差に起因するような塗膜のひび割れをより確実に防止することができる。加熱収縮率が３％より大きい場合であっても、塗膜のひび割れは発生しない。しかし、加熱収縮率を３％以下とすることにより、３％よりも大きい場合に比べて、支持体１１自身の変形の度合いが小さくなるので、得られる複層フィルム１０，２０，３０，４０がより確実に平らなものとして得られる。
【００４１】
加熱収縮率の上記値は、以下の方法で求める値である。まず、測定に供するサンプルを支持体１１からサンプリングする。このサンプルにつき予め所定方向での長さを測定する。この長さをＬ１とする。長さＬ１を測定したサンプルを、１７０℃に保持されている恒温装置内に、張力をかけずに１０分間放置する。恒温装置としては、熱風が内部に送り込まれて内部を所定温度に保持する加熱オーブン等が挙げられる。加熱処理されたサンプルを冷却してから、加熱処理前に測定した方向と同じ方向で長さを測定する。この長さをＬ２とする。そして、加熱収縮率（単位；％）を、｛（Ｌ１−Ｌ２）／Ｌ１｝×１００の式により求める。しかし、本発明は、加熱収縮率の上記測定方法に限定されるものではなく、例えば他の測定方法により加熱収縮率を求める場合には、用いる測定方法と上記方法とで得られる値の相関関係を予め求めておき、その関係に基づいて、測定値が上記方法での上記値の範囲に対応すればよい。
【００４２】
加熱収縮率は、直交する２方向で、ともに、１７０℃、１０分間下で、０．１％以上３％以下の範囲であることが好ましく、０．２％以上２．５％以下の範囲であることがより好ましく、０．４％以上２．０％以下の範囲であることが特に好ましい。
【００４３】
なお、第１接着層２１を設けた場合には、第１接着層２１を備えた状態の支持体１１の加熱収縮率が上記範囲となっていればよい。
【００４４】
［第１接着層・第２接着層］
第１接着層２１は、支持体１１のハードコート層１２に対する接着性を向上させ、ハードコート層１２との密着力を高めるために支持体１１の第１表面１１ａに適宜設けられる。第２接着層３１は、支持体１１の光機能層２６に対する接着性を向上させ、光機能層２６との密着力を高めるために支持体１１の第２表面１１ｂに適宜設けられる。
【００４５】
第１，第２接着層２１，３１は、通常、バインダと硬化剤と界面活性剤とからなる塗布液を、第１表面１１ａ，第２表面１１ｂにそれぞれ塗布して形成される。第１，第２接着層２１，３１にそれぞれ使用する素材は、ハードコート層１２、光機能層２６のそれぞれとの密着力を高める目的で、それぞれに適した素材を選択することが好ましい。また、第１，第２接着層２１，３１には、有機または無機の微粒子を適宜含有させてもよい。
【００４６】
第１，第２接着層２１，３１に使用するバインダは、特に限定されない。ただし、密着力の観点からポリエステル、ポリウレタン、アクリル樹脂、スチレンブタジエン共重合体の少なくともひとつであることが好ましい。また、バインダは、水溶性または水分散性をもつものが環境への負荷が少ない点で特に好ましい。
【００４７】
第１，第２接着層２１，３１の屈折率を調整する目的で、第１，第２接着層２１，３１には金属酸化物からなる微粒子を含ませてもよい。金属酸化物としては、酸化スズ、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウム、酸化ニオブなどの屈折率が高いものが好ましい。屈折率が高いものほど、少量でも屈折率を変えることができるからである。金属酸化物の微粒子の粒子径は、１ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲が好ましく、２ｎｍ以上４０ｎｍ以下の範囲が特に好ましい。金属酸化物の微粒子の量は、目的とする屈折率に応じて決定すればよいが、第１，第２接着層２１，３１の全質量を１００としたときに微粒子の質量が１０以上９０以下の範囲となるように、第１，第２接着層２１，３１の中に含まれることが好ましく、３０以上８０以下の範囲となるように含まれることが特に好ましい。
【００４８】
第１接着層２１の屈折率は、複層フィルム１０，２０，３０，４０のハードコート層１２に光が照射されたときの干渉色を低減する目的で、ハードコート層１２の屈折率を考慮して決定する。第１接着層２１の屈折率をｎ２１、ハードコート層１２の屈折率をｎ１２、支持体１１の屈折率をｎ１１とするときに、以下の関係が成立することが特に好ましい。
ｎ２１＝√（ｎ１２・ｎ１１）
【００４９】
第１接着層２１の厚みＴ２１と、第２接着層３１の厚みＴ３１とは、各接着層２１，３１を形成する各接着用溶液の塗布量を調整することにより制御することができる。透明度が高く、優れた密着力を発現するためには、厚みＴ２１，Ｔ３１は、０．０１μｍ以上５μｍ以下の範囲で一定であることがより好ましい。厚みＴ２１，Ｔ３１を０．０１μｍ以上とすることにより、０．０１μｍ未満である場合に比べて密着力をより確実に向上させることができる。厚みＴ２１，Ｔ３１を５μｍ以下とすることにより、５μｍよりも大きくする場合に比べて、より均一な厚みで各接着層２１，３１を形成することができ、さらには、接着用溶液の使用量の増加を抑えて乾燥時間が長時間化を防止し、コストの増加を抑止することができる。より好ましい厚みＴ２１，Ｔ３１の範囲は、０．０２μｍ以上３μｍ以下である。
【００５０】
さらに、屈折率の場合と同じく複層フィルム１０，２０，３０，４０に、ハードコート層２１側から光が照射されたときの干渉色を低減する目的では、第１接着層２１の厚みＴ２１は、ハードコート層１２の屈折率ｎ１２と、第１接着層２１の屈折率ｎ２１とから、干渉色が目立たなくなるように決定することが好ましく、以下の関係が成立することが特に好ましい。なお、下記式においては、λは測定波長である。λは、視感度が高い５００ｎｍ以上６００ｎｍ以下の波長の光を考慮して選択することが好ましい。干渉色の低減効果が小さいからである。
Ｔ２１＝λ／（４×ｎ２１）
【００５１】
なお、第１接着層２１，第２接着層３１は、上記の各本実施形態のように１層のみでもよいし、これを複数重ねた態様であってもよい。第１接着層２１，第２接着層３１をそれぞれ複数重ねる場合には、各接着層２１，３１の厚みの合計をそれぞれ厚みＴ２１，Ｔ３１とみなす。
【００５２】
［ハードコート層］
ハードコート層１２は、前述の通り支持体１１の第１表面１１ａを保護し、これにより複層フィルム１０，２０，３０，４０としての硬度と耐傷性とを補完する。
【００５３】
ハードコート層１２は、さらに、支持体１１と複層化して複層フィルム１０，２０，３０，４０とし、各複層フィルム１０，２０，３０，４０へ光を入射した際に、入射光のうち波長が３４０ｎｍの光を７０％以上１００％以下の透過率で透過して支持体１１の第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつ。ハードコート層１２は、入射光のうち波長が３４０ｎｍの光を７２％以上１００％以下の透過率で透過して支持体１１の第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつことがより好ましい。
【００５４】
ハードコート層１２は、支持体１１とともに用いて複層フィルム１０，２０，３０，４０とし、各複層フィルム１０，２０，３０，４０へ光を入射した際に、入射光のうち波長が３６５ｎｍの光を７６％以上１００％以下の透過率で透過して支持体１１の第２表面１１ｂから射出するような透明性をもつことがより好ましい。
【００５５】
ハードコート層１２の厚みＴ１２は、特に限定されない。ただし、良好な透明性と強度との観点から、厚みＴ１２は、０．５μｍ以上１０μｍ以下の範囲であることが好ましく、０．８μｍ以上８μｍ以下の範囲にあることがより好ましく、１．１μｍ〜６μｍの範囲であることがさらに好ましい。
【００５６】
ハードコート層１２を形成する後述のハードコート用塗布液の塗布量を調整することにより制御することができる。
【００５７】
ところで、異物が複層フィルム１０，２０，３０，４０の表面に付着すると、光機能層２６を形成するための硬化の際に、照射光であるＵＶ光の透過を異物が妨げる。ＵＶ光の透過の妨げにより、光機能層２６が部分的に硬化せず、欠陥となることが有る。このような場合には、光学フィルム２５，４５の得率が下がったり、均一な光機能層２６となるように硬化させるための時間が長くなる。このように、複層フィルム１０，２０，３０，４０に異物が付着すると光学フィルム２５，４５の生産性が著しく低下する。そこで、ハードコート層１２の２５℃、４０％ＲＨにおける表面抵抗率は１０８Ω／□以上１０１２Ω／□以下であることが好ましい。これにより、光学フィルム２５，４５に帯電防止機能が付与される。表面抵抗率が１０１２Ω／□以下であると、１０１２Ω／□よりも大きい場合に比べて、光機能層２６を設ける工程で、塵埃などの異物が、複層フィルム１０，２０，３０，４０の表面に、より付着しにくくなる。これにより光学フィルム２５，４５の得率が上がるので光学フィルム２５，４５の生産性が向上する。
【００５８】
光学フィルム２５，４５に異物が付着した場合には、バックライトユニットとしての表示品質が低下する。例えば、ディスプレイの表示のコントラストが悪くなり、またバックライトユニット中にレンズシートがある場合には、そのレンズによって傷が拡大されて輝度ムラが発生する等、画像の表示品質が悪くなる等である。ハードコート層１２の表面抵抗率を１０１２Ω／□以下とすることにより、１０１２Ω／□よりも大きい場合に比べて、複層フィルム１０，２０，３０，４０を用いて製造された光学フィルム２５，４５の表面に異物が、より付着しにくくなるので、こうした問題もより発生しにくくなる。なお、ハードコート層１２の表面抵抗率を１０８Ω／□未満とすることに、複層フィルム１０，２０，３０，４０及び光学２５，４５の性能面における問題はないが、製造コストが高くなるというコスト面上の懸念はある。
【００５９】
複層フィルム１０，２０，３０，４０に帯電防止機能を付与するために、上記の表面抵抗率のハードコート層１２を形成する方法として、ハードコート層を形成する塗布液に、カチオン、アニオン、ベタインなどのイオン性の帯電防止剤を添加することが好ましい。その中でも、２−アルキル−Ｎ−カルボキシエチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタインなどのイミダゾリウム骨格を有するベタイン系の化合物が好ましい。イオン性の帯電防止剤に代えて、または加えて、導電性の酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化アンチモンなどの金属酸化物からなる微粒子を用いてもよい。
【００６０】
なお、複層フィルム１０，２０，３０，４０に帯電防止機能を付与するためには、ハードコート層１２ではなく、第１接着層２１と第２接着層３１とのいずれか一方に導電性の材料を含ませてもよい。導電性の材料としては、酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化アンチモンなどの金属酸化物やポリピロール、ポリチオフェン、ポリアニリンなどの導電性高分子が好ましい。これらの素材を第１接着層２１や第２接着層３１を形成する塗布液に添加しておき、これを支持体１１に塗布することにより、複層フィルム１０，２０，３０，４０に帯電防止性を付与することができる。
【００６１】
光学フィルム２５，４５は、導光板、拡散フィルムなどの他の光学部材と重ねて使用することが有る。重ねる際に、他の光学部材と接触したり擦れる等して光学フィルム２５，４５に傷が付いたり、互いに接着を起こす可能性がある。これを避ける目的で、ハードコート層１２の表面に適度な凹凸を設けても良い。
【００６２】
ハードコート層１２の表面に凹凸を設ける手段としては、ハードコート層１２となるハードコート等塗布液にマット材を添加することが製造上容易である。マット材としては、有機、無機の各種微粒子を使用することができ、ＰＭＭＡ粒子、ポリスチレン粒子、ポリスチレン−ジビニルベンゼン共重合体粒子、シリカ粒子などが好ましい。マット材の粒子径は、０．３μｍ以上５μｍ以下の範囲が好ましい。マット材の粒子径が０．３μｍ以上であると、０．３μｍ未満の場合に比べて、マット材がハードコート層１２の内部に埋没しづらく、表面凹凸がより確実に得られやすい。また、マット材の粒子径が５μｍ以下であると、５μｍより大きい場合に比べて、ハードコート層１２の表面から突出する凸部の高さが大きくなりすぎず、他の光学部材を傷つけたりマット材がハードコート層１２から脱離する等の問題をより確実に回避することができる。マット材の粒子径は、０．６μｍ以上３μｍ以下の範囲がより好ましい。マット材の添加量は、目的とする表面凹凸を得られれば特に限定されないが、光学特性の観点から、複層フィルム１０，２０，３０，４０のヘイズ率が３０％を超えない範囲での添加量が好ましく、２０％を超えない範囲での添加量が特に好ましい。
【００６３】
ハードコート層１２は、液体の塗布組成物から形成することが好ましい。このようなハードコート用塗布液の成分としては、熱と活性エネルギー線との少なくともいずれか一方により硬化するものであれば、特に制限はない。ただし、複層フィルム１０，２０，３０，４０の上記所定波長の光の上記透過率を満たすためには、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の光の透過率が高いハードコート層１２を形成するものであることが好ましい。なお、必要に応じて、重合開始剤、硬化剤、添加剤などを加えて、ハードコート用塗布液を構成しても良い。
【００６４】
ハードコート用塗布液は、上記の中でも、光重合開始剤が不要な、熱硬化型の塗布液であることが好ましい。すなわち、ハードコート層１２は、熱硬化する塗布液を塗布し、このハードコート用塗布液を加熱により硬化させて形成することが好ましい。
【００６５】
熱により硬化する素材としては、一般的な熱硬化性樹脂、例えば、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、アミノ樹脂、シリコーン系素材などが挙げられる。特に、三次元架橋したシロキサン結合を有するシリコーン樹脂は、架橋密度が高いために、高硬度の膜が形成可能である。
【００６６】
また、熱重合開始剤を併用することにより、ラジカル重合可能な二重結合を有するアクリル基又はメタクリル基を有するモノマーやオリゴマーを使用することができる。モノマーとしてはジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンポリエトキシトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンポリプロポキシトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレートなどの多官能のモノマーが好ましい。また、アクリル基あるいはメタクリル基を有するウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレートなどのオリゴマーも好ましい。また、スチレン、ジビニルベンゼン、アリルベンゼン、ジアリルベンゼン、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルフタレート類、ジエチレングリコールビス（アリルカーボネート）なども好ましい。これらのモノマー及びオリゴマーは、ハードコート層１２を所期の物性とするために、複数の種類を組み合わせて使用することが好ましい。
【００６７】
＜重合開始剤＞
前記重合開始剤としては、例えば、ラジカル重合可能な二重結合を有するモノマー、オリゴマーの重合に通常使用される熱重合開始剤を使用することができる。熱重合開始剤の例としては、有機化酸化物、アゾ系化合物などが使用できる。
【００６８】
有機化酸化物としては、例えば、ケトンパーオキサイド類、パーオキシケタール類、ハイドロパーオキサイド類、ジアルキルパーオキサイド類、ジアシルパーオキサイド類、パーオキシエステル類、パーオキシジカーボネート類などが挙げられる。具体的には、ジブチルパーオキサイド、ジイソプロピルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ジラウリルパーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイドなどが好ましい。
【００６９】
アゾ系化合物としては、２，２’−アゾビス（Ｎ−シクロヘキシル−２−メチルプロピオンアミド）、２，２’−アゾビス（Ｎ−ブチル−２−メチルプロピオンアミド）、１−［（１−シアノ−１−メチルエチル）アゾ］フォルムアミド、２，２’−アゾビス（Ｎ−（２−プロペニル）−２−メチルプロピオンアミド）、１，１−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルプチロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）などが好ましい。
【００７０】
重合開始剤の添加量は、ハードコート用塗布液に対して通常０．１〜１０質量％の範囲であることが好ましい。ただし、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の範囲に吸収波長を有する場合には、ハードコート層１２による上記波長の光の透過率の低下をできるだけ防止するように、その使用量を制限するとよい。
【００７１】
また、重合開始剤として光重合開始剤を併用することにより、前記熱重合で例示したラジカル重合可能な二重結合を有するアクリル基又はメタクリル基を有するモノマー、オリゴマーが使用できる。しかし、光重合開始剤は、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下の吸収波長を有する場合が多い。そこで、光重合開始剤を用いる場合には、その使用量を最小限に抑える。
【００７２】
光重合開始剤の具体例としては、アセトフェノン、ベンゾフェノン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインブチルエーテル、クロロアセトフェノン、アシルフォスフィンオキシド、２−エチルアントラキノン、ベンジルメチルケタール、アシルフォスフィンオキサイド、その他にトリアジン骨格を有するハロゲン化炭化水素、オキサジアゾール骨格を有するハロゲン化炭化水素化合物、フェニルアクリジン誘導体、ケトン化合物、ケトオキシム化合物、有機過酸化物、チオ化合物、ヘキサアリールビイミダゾール、芳香族オニウム塩、ケトオキシムエーテル、チタノセン系化合物等が挙げられる。
【００７３】
これらの中でも、ハードコート層１２に使用する素材としては、水溶性または水分散性の素材を使用することが好ましく、これらの素材からなる水性のハードコート用塗布液を使用することが、ＶＯＣ（ｖｏｌａｔｉｌｅ ｏｒｇａｎｉｃ ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ）による環境汚染を低減する観点から特に好ましい。
【００７４】
ハードコート用塗布液としては、以下の第１ハードコート用塗布液と第２ハードコート用塗布液との２つのタイプのものがそれぞれ好ましい。これらのハードコート用塗布液を用いることにより、優れた耐傷性を有するハードコート層１２を形成することができるとともに、波長が３４０ｎｍの光や３６５ｎｍの光を高い透過率で透過する複層フィルム１０、２０，３０，４０とすることができる。
【００７５】
第１のハードコート用塗布液は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含むものである。第２のハードコート用塗布液は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む塗布液である。モノマー及びオリゴマーは、分子中に重合性の二重結合を複数個有する。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【００７６】
＜一般式（１）の有機ケイ素化合物＞
第１のハードコート用塗布液の第１成分である一般式（１）の有機ケイ素化合物のうち好ましい化合物としては、ビニルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、クロロプロピルメチルジメトキシシラン、プロピルメチルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジエトキシシラン、ビニルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、クロロプロピルメチルジエトキシシラン、プロピルメチルジエトキシシラン、フェニルメチルジエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリエトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタン、３−トリエトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタンがあげられる。
【００７７】
中でも、ｎ＝０のトリアルコキシシランがより好ましく、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシエトキシ）エトキシ］エチルウレタン、３−トリメトキシシリルプロピル−２−［２−（メトキシプロポキシ）プロポキシ］プロピルウレタンがある。
【００７８】
一般式（１）で表される有機ケイ素化合物は、アミノ基を官能基として含まない。つまり、この有機ケイ素化合物は、アミノ基をもたない有機基Ｒ１を有している。Ｒ１がアミノ基を有する場合は、テトラアルコキシシランと混合して加水分解すると、生成するシラノール同士で脱水縮合が促進されてしまい、このため、ハードコート用塗布液が不安定となるからである。Ｒ１は、炭素数が１以上１５以下の範囲であるような分子鎖長をもつ有機基であればよい。ただし、脆性がより改善されたハードコート層１２を得るため、及び、ハードコート層１２と支持体１１あるいは第１接着層２１との密着性をより向上させるためには、炭素数の範囲は３以上１５以下がより好ましく、５以上１３以下がさらに好ましい。なお、炭素数が１５以下とすることにより１６以上である場合に比べて、ハードコート層１２の柔軟性が過度に大きくならず、十分な硬度となる。
【００７９】
そして、Ｒ１で示す有機基が酸素、窒素、硫黄などのヘテロ原子を有することが好ましい。有機基がヘテロ原子をもつことにより、支持体１１あるいは第１接着層２１との密着力をより向上させることができる。特に、エポキシ基、アミド基、ウレタン基、ウレア基、エステル基、ヒドロキシ基、カルボキシル基などが有機基Ｒ１中にあることが好ましい。中でも、エポキシ基を含有する有機ケイ素化合物は、酸性水中でのシラノールの安定性を高める効果があり、特に好ましい。
【００８０】
＜テトラアルコキシシラン＞
テトラアルコキシシランを第１のハードコート用塗布液の第２成分として用いることにより、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との加水分解で生じるシラノールの脱水縮合による架橋密度を高くする。これにより、従来よりも硬いハードコート層１２を形成することができる。
【００８１】
テトラアルコキシシランは特に限定されないが、炭素数が１〜４のものがより好ましく、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシランが特に好ましい。炭素数が４以下であることにより、５以上である場合に比べて、酸性水と混ぜたときのテトラアルコキシシランの加水分解速度が遅くなりすぎることがなく、均一な水溶液にするまでの溶解に要する時間がより短くなる。
【００８２】
一般式（１）の有機ケイ素化合物の質量をＸ１、テトラアルコキシシランの質量をＸ２とするときに、｛Ｘ２／（Ｘ１＋Ｘ２）｝×１００で求めるテトラアルコキシシランの質量比率は、２０％以上９５％以下の範囲が好ましく、３０％以上９０％以下の範囲が特に好ましい。この範囲の質量比率とすることにより、架橋密度を高くすることができるので、十分に高い硬度をもつとともに脆性がより改善されたハードコート層１２を得ることができる。この質量比率が２０％以上の場合には、２０％未満の場合と比べて、架橋密度が低すぎることがなく、このためハードコート層１２が十分に硬くなる。また、上記質量比率が９５％以下である場合には、９５％を超える場合に比べて、架橋密度が高くなりすぎることがない。このため、良好な柔軟性を有し、脆さが無いハードコート層１２がより確実に得られる。
【００８３】
＜酸性水＞
塗布液の第３成分としての酸性水は、水素イオン指数（ｐＨ）が２以上６以下の範囲のものが好ましく、２．５以上５．５以下の範囲が特に好ましい。ｐHが２未満または６より大きいと、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とをこの酸性水に混合して水溶液としたときに、この水溶液、すなわちアルコキシシラン水溶液で、アルコキシシランが加水分解されてシラノールが生成した後、シラノールの縮合が進み、この水溶液の粘度の上昇が起こりやすくなる傾向があるからである。なお、上記のｐＨの値は、いわゆる「室温」とされる２５℃での値である。
【００８４】
酸性水は、有機酸または無機酸を水に溶解することにより得る。酸は、特に限定されないが、酢酸、プロピオン酸、蟻酸、フマル酸、マレイン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、クエン酸、リンゴ酸、アスコルビン酸などの有機酸、塩酸、硝酸、硫酸、リン酸、ホウ酸などの無機酸を使用することができる。中でも、取り扱い性の点からは酢酸が好ましい。
【００８５】
アルコキシシラン水溶液は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計量、すなわち用いたアルコキシシランの量を１００質量部とするときに、酸性水の量が６０質量部以上２０００質量部以下の範囲となるように、調製される。この組成とすることにより、良好な加水分解性と生成したシラノールの安定性とをもつアルコキシシランの加水分解水溶液が得られる。そして、このようなアルコキシシランの加水分解水溶液、すなわちシラノール水溶液を用いて得られる第１のハードコート用塗布液は、水性であるにも関わらず安定性にすぐれたものとなり、複層フィルム１０，２０，３０，４０の製造開始までの貯蔵時間の制約が少なく、また、複層フィルム１０，２０，３０，４０の連続製造で製造条件をハードコート用塗布液の性状変化により変化させるという必要もなくなる。酸性水の量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計１００質量部に対して、１００質量部以上１５００質量部以下の範囲がより好ましく、１５０質量部以上１２００質量部以下の範囲が特に好ましい。アルコキシシラン１００質量部に対して酸性水が６０質量部未満では、アルコキシシランの加水分解により生成したシラノールが脱水縮合することにより水溶液のゲル化が進行しやすい傾向があるが、６０質量部以上とすることで、このゲル化をより確実に抑制することができる。一方、酸性水が２０００質量部以上である場合には、２０００質量部を超える場合に比べて、塗布液中のアルコキシシランの濃度が高いため、ハードコート層１２を十分な厚みに形成するための塗布量が多くなりすぎることがない。そのため、ハードコート用塗膜の厚みムラの発生や、塗膜の乾燥時間の長期化をより確実に防止することができる。
【００８６】
なお、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とのいずれとも異なるシラン化合物をハードコート用塗布液に用いてもよい。この場合には、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物とその他のシラン化合物との合計量１００質量部に対して、酸性水が６０質量部以上２０００質量部以下の範囲となるように、これらを混合することが好ましい。
【００８７】
＜コロイダルシリカ＞
第１のハードコート用塗布液には、第４成分としてコロイダルシリカを含ませてもよい。このコロイダルシリカは、二酸化ケイ素またはその水和物が水に分散したコロイドであり、コロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲である。コロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上であることにより、第１のハードコート用塗布液の粘度が過度には高くならないのでコロイダルシリカの添加が塗布条件を制約することもなく、ハードコート層１２をより硬く形成することができる。また、コロイド粒子の平均粒子径が５０ｎｍ以下であることにより、ハードコート層１２に入射した光の散乱が過度に大きくならず、複層フィルム１０，２０，３０，４０ならびに光学フィルム２５，４５の透明性を損なうことがない。コロイド粒子の平均粒子径は、４ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であることが好ましく、４ｎｍ以上４０ｎｍ以下の範囲であることがより好ましく、５ｎｍ以上３５ｎｍ以下の範囲であることが特に好ましい。
【００８８】
なお、コロイダルシリカは、第１のハードコート用塗布液中に添加される時点でのｐＨが２以上７以下の範囲に調整されていることがより好ましい。このｐＨが２以上７以下であると、２よりも小さいあるいは７よりも大きい場合に比べて、アルコキシシランの加水分解物であるシラノールの安定性がより良好で、このシラノールの脱水縮合反応が速く進行することによる塗布液の粘度上昇をより確実に抑制することができる。
【００８９】
コロイダルシリカの量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）の有機ケイ素化合物との合計１００質量部に対して、４０質量部以上２００質量部以下の範囲が好ましく、８０質量部以上１５０質量部以下の範囲がより好ましい。コロイダルシリカの量が４０質量部以下の場合には、加熱硬化時の脱水縮合による体積収縮率が大きくなり、硬化膜にヒビワレが発生することがあるが、４０質量部以上にすることにより、このワレをより確実に抑止することができる。またコロイダルシリカの添加量が２００質量部を超えると、膜の脆性がおおきくなって複層フィルム１０，２０，３０，４０を曲げることによりクラックが発生することがあるが、このような現象は、２００質量部以下にすることで、より確実に防止することができる。
【００９０】
＜硬化剤＞
第１のハードコート用塗布液の第５成分としての硬化剤は水溶性であることが好ましい。硬化剤は、シラノールの脱水縮合を促してシロキサン結合の形成を促進させるものである。水溶性の硬化剤としては、水溶性の無機酸、有機酸、有機酸塩、無機酸塩、金属アルコキシド、金属錯体を用いることができる。
【００９１】
無機酸としては、ホウ酸、リン酸、塩酸、硝酸、硫酸が好ましいものとして挙げられる。
【００９２】
有機酸としては、酢酸、蟻酸、シュウ酸、クエン酸、リンゴ酸、アスコルビン酸が好ましいものとして挙げられる。
【００９３】
有機酸塩としては、酢酸アルミ、シュウ酸アルミ、酢酸亜鉛、シュウ酸亜鉛、酢酸マグネシウム、シュウ酸マグネシウム、酢酸ジルコニウム、シュウ酸ジルコニウムが好ましいものとして挙げられる。
【００９４】
無機酸塩としては、塩化アルミ、硫酸アルミ、硝酸アルミ、塩化亜鉛、硫酸亜鉛、硝酸亜鉛、塩化マグネシウム、硫酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化ジルコニウム、硫酸ジルコニウム、硝酸ジルコニウムが好ましいものとして挙げられる。
【００９５】
金属アルコキシドとしては、アルミニウムアルコキシド、チタンアルコキシド、ジルコニウムアルコキシドが好ましいものとして挙げられる。
【００９６】
金属錯体としては、アルミニウムアセチルアセトナート、アルミニウムエチルアセトアセテート、チタンアセチルアセトナート、チタンエチルアセトアセテートが好ましいものとして挙げられる。
【００９７】
以上の硬化剤の中でも、特に、ホウ酸、リン酸、アルミニウムアルコキシド、アルミニウムアセチルアセトナートなど、ホウ素を含む化合物、リンを含む化合物、アルミニウムを含む化合物が、水溶性、水中での安定性の観点で好ましく、これらのうち少なくともいずれか１種類を硬化剤として用いるとよい。
【００９８】
硬化剤は、塗布液中に均一に混合、溶解することが好ましく、本発明における第１のハードコート用塗布液の溶剤としての水に溶解することが、ハードコート層１２の透明性を確保する上で好ましい。水への溶解性が低い場合には、塗布液中に固体として存在するため、塗布乾燥後にも異物として残留し、場合によっては透明度が低いハードコート層１２となってしまうことがあるからである。
【００９９】
硬化剤の量は、テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とを含む全てのアルコキシシラン１００質量部に対して０．１質量部以上２０質量部以下の範囲が好ましく、０．５質量部以上１０質量部以下の範囲がさらに好ましく、１質量部以上８質量部以下の範囲が特に好ましい。
【０１００】
第２のハードコート用塗布液は、分子中に重合性の二重結合を複数個有するモノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む水性の塗布液である。前記モノマーと前記オリゴマーとは、水に分散または溶解させてある。
【０１０１】
モノマーとしては、アクリル基を複数個有する多官能モノマーを使用することができる。例えば、多官能のジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレートを含有するものが好ましい。
【０１０２】
オリゴマーとしては、ウレタンアクリレート、ポリエステルアクリレート、エポキシアクリレートが好ましい。
【０１０３】
上記のモノマーやオリゴマーは、通常水への溶解度が低い。このため、水に溶解することができない場合や、水中に均一に分散させることができない場合には、界面活性剤を用いてモノマーやオリゴマーを水に乳化分散させることが好ましい。
【０１０４】
界面活性剤としては、通常の乳化に使用できるものであれば特に限定されない。アニオン、カチオン、ノニオン、ベタインのいずれの界面活性剤も使用することができる。これらの中で、ＨＬＢ（Ｈｙｄｒｏｐｈｉｌｅ−Ｌｉｐｏｐｈｉｌｅ Ｂａｌａｎｃｅ）値が、７以上１８以下であることが好ましく、９以上１６以下の範囲であることが特に好ましい。ＨＬＢ値とは、界面活性剤の水と油への親和性の程度を表す値である。ＨＬＢ値の好ましい上記値は、Ａｔｌａｓ式のＨＬＢ−数方式による値である。
【０１０５】
アニオン界面活性剤としては、ポリオキシエチレンフェニルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル酢酸塩、アルキルベンゼンスルフォン酸塩、脂肪酸塩等が好ましいものとして挙げられる。
【０１０６】
カチオン界面活性剤としては、アルキルアミン塩、第四級アンモニウム塩などが好ましいものとして挙げられる。
【０１０７】
ノニオン界面活性剤としては、ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレン誘導体、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレングリセリルエーテル脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビトール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ショ糖脂肪酸エステルが好ましいものとして挙げられる。
【０１０８】
ベタイン系界面活性剤としては、２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリウムベタイン、ラウリルジメチルアミノ酢酸ベタインなどが好ましいものとして挙げられる。
【０１０９】
乳化分散の方法としては、強制乳化法が一般的である。例えばリゾルバー、ホモジナイザーなどを用いて、モノマーあるいはオリゴマーと、界面活性剤などの乳化剤と、水とを、剪断力を加えながら強制的に攪拌する方法などが使用できる。
【０１１０】
＜重合開始剤＞
第２ハードコート用塗布液を用い、さらにラジカル重合開始剤を用いる場合には、ラジカル重合開始剤は、油溶性の有機化酸化物、アゾ系化合物または光重合開始剤であることが好ましい。そして、これらのラジカル重合開始剤を、前記モノマーあるいはオリゴマーに溶解して、これらと共に強制乳化するか、水溶性のアゾ系開始剤を使用することができる。油溶性の有機過酸化物、アゾ系化合物、光重合開始剤としては、通常のラジカル重合開始剤として使用できるものであれば特に限定されないが、３４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下における光吸収が少ないことが好ましい。
【０１１１】
水溶性のアゾ系化合物としては、２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、１，１−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）、１−［（１−シアノ−１−メチルエチル）アゾ］フォルムアミド、２，２’−アゾビス（Ｎ−ブチル−２−メチルプロピオンアミド）などが特に好ましい。
【０１１２】
＜その他の添加物＞
複層フィルム１０，２０，３０，４０の表面特性、特に摩擦係数を制御するために、ハードコート用塗布液には、マット剤やワックスを含ませても良い。
【０１１３】
マット剤としては、シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、ポリスチレン、ポリスチレン−ジビニルベンゼン共重合体、ポリメチルメタクリレート、架橋ポリメチルメタクリレート、メラミン、ベンゾグアナミン等の有機、無機の素材を使用することができる。
【０１１４】
ワックスとしては、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、ポリエステル系ワックス、カルナバワックス、脂肪酸、脂肪酸アマイド、金属石鹸等を使用することができる。
【０１１５】
また、第１及び第２のハードコート用塗布液には、界面活性剤を含ませても良い。界面活性剤を用いることにより、ハードコート用塗布液の表面張力を下げて、支持体１１または第１接着層２１に対するハードコート用塗布液の塗布ムラを抑制し、均一な厚みのハードコート層１２を支持体１１または第１接着層２１に形成することができるようになる。界面活性剤は特に限定されないが、脂肪族、芳香族、フッ素系のいずれの界面活性剤でもよく、また、ノニオン系、アニオン系、カチオン系のいずれの界面活性剤でもよい。
【０１１６】
複層フィルム４０の製造方法について以下に説明する。図７に示すように、複層フィルム製造設備５１は、支持体１１を製造する支持体製造装置５２と、支持体１１の第１表面１１ａに塗布されて第１接着層２１を形成する接着用溶液（以下、第１接着用溶液と称する）５７を調製する接着用溶液製造装置（図示無し）と、ハードコート層１２を形成するハードコート用塗布液５３を調製する塗布液製造装置５４と、支持体１１の第２表面１１ｂに塗布されて第２接着層３１を形成する接着用溶液（以下、第２接着用溶液と称する）５８を調製する接着用溶液製造装置（図示無し）と、第１接着用溶液５７を支持体１１に塗布する第１接着層形成装置５９と、ハードコート層１２を形成するハードコート層形成装置６３と、第２接着用溶液５８を支持体１１に塗布する第２接着層形成装置５９と、巻取装置６４とを備える。
【０１１７】
支持体製造装置５２は、支持体１１の原材料である例えばペレット状の高分子化合物６６を、乾燥機６８に導入して乾燥させた後、このペレットを溶融押出機６８に案内し、この溶融押出機６８でフィルム形状に押し出す。このフィルム形状とされた高分子化合物を、以下ベース素材７１と称する。このベース素材７１は、延伸機７３に案内される。
【０１１８】
延伸機７３には、ベース素材７１を所定温度に調整する温度調整機（図示せず）が設けられる。この温度調整機により、ベース素材７１は、搬送されながら所定のタイミングで所定の温度に達するように昇温または降温される。
【０１１９】
延伸機７３では、ベース素材７１を搬送しながら、所定方向に張力をかける延伸工程を実施する。延伸工程は、ベース素材７１を搬送方向（以下、ＭＤ方向と称する）に伸ばす第１延伸工程と、ベース素材７１を幅方向（以下、ＴＤ方向と称する）に引っ張り、幅を拡げる第２延伸工程と、この第２延伸工程の後に行われ、ベース素材７１を加熱することにより分子配向を固定する熱固定工程と、この熱固定工程の後に行われ、幅を小さくすることにより、ＴＤ方向の張力を緩和して残留歪を低減する緩和工程と、ベース素材７１を冷却する冷却工程とを実施する。なお、第１延伸工程の前に、ベース素材７１を加熱して予め所定温度に昇温させる予熱工程を実施してもよい。また、公知の同時二軸延伸機を延伸機７３に組み込んで、第１延伸工程と第２延伸工程とを同時に実施してもよい。
【０１２０】
なお、延伸機７３におけるベース素材７１の搬送方法及び延伸方法は、特に限定されず、公知の方法であってよい。例えば、第１延伸工程では、２本のローラでベース素材７１を搬送し、上流側の一方よりも下流側の他方の周速が大きくなるように両者に周速差をもうけることにより、ベース素材７１をＭＤ方向に延伸する。この２本のロールの周速を調節することにより、ＭＤ方向の延伸倍率を制御することができる。第２延伸工程では、ベース素材７１の側端部を保持して搬送する保持部材としてのクリップ（図示せず）と、クリップ５７が取り付けられ無端で走行するチェーン（図示無し）とチェーンの軌道を決定するレール（図示無し）とが備えられた延伸機を用いることができる。この場合のレールにはシフト機構（シフト機構）が備えられる。延伸機７３に送り込まれたベース素材７１は、所定の位置に達すると、両側端部をクリップで保持される。シフト機構は、レールをベース素材７１の幅方向に移動させ、これによりチェーンは変位する。チェーン上のクリップは、ベース素材７１を保持した状態でベース素材７１の幅方向に移動し、ベース素材７１は幅方向に張力が付与される。チェーンの変位を制御することにより、ベース素材７１のＴＤ方向での延伸倍率を変えることができる。
【０１２１】
この延伸機７３での上記各工程により、ベース素材７１は、搬送されながら搬送方向と幅方向とで付与される張力が制御され、１７０℃、１０分間における加熱収縮率が所望の範囲であるような支持体１１となる。
【０１２２】
ただし、支持体１１の製造方法は、上記の方法に限定されず、公知のポリマーフィルム製造設備を用いることができる。例えば、「ＰＥＴフィルム−延伸技術・特性・評価・高機能化・用途展開−（１９９０年 技術情報協会発行）」に記載されるような一般的なポリエスエルフィルム製造設備を用いてもよい。ポリエステルから支持体１１を製造する場合には、周知の逐次二軸延伸法あるいは、同時二軸延伸法にて製造することが好ましいが、１７０℃、１０分間における上記の加熱収縮率をもつならば、用途に応じて、ＭＤ方向での延伸のみを実施したいわゆる一軸延伸フィルムや、あるいは延伸工程を経ていないいわゆる無延伸フィルムを支持体１１として用いてもよい。
【０１２３】
塗布液製造装置５４は、テトラアルコキシシラン７４と、一般式（１）の有機ケイ素化合物７５と、酸性水７６と、硬化剤７８と、コロイダルシリカ７９とから、第１のハードコート用塗布液５３を製造する。
【０１２４】
なお、第２のハードコート用塗布液からハードコート層１２を形成する場合には、塗布液製造装置５４に代えて、第２のハードコート用塗布液（図示無し）を製造する塗布液製造装置（図示せず）とする。
【０１２５】
塗布液製造装置５４で実施するハードコート用塗布液５３の調製工程は、一般式（１）で表す有機ケイ素化合物７５とテトラアルコキシシラン７４とを酸性水７６に溶解してシラノール水溶液８１を調製する第１工程と、この第１工程で調製したシラノール水溶液８１に硬化剤７８とコロイダルシリカ７９とを添加して第１のハードコート用塗布液５３とする第２工程とからなる。なお、ハードコート用塗布液５３に、硬化剤７８以外の添加剤を含ませる場合には、第１工程と第２工程とのいずれの工程でこれを添加してもよい。
【０１２６】
第１工程では、攪拌装置と内部の温度を所定温度に調整する温調装置とを備えるタンクに、あらかじめ所定量の酸性水７６を収容しておき、この酸性水７６に、まず、一般式（１）の有機ケイ素化合物７５を添加する。この添加は、酸性水７６を攪拌装置で激しく攪拌しながら実施する。次に、この酸性水７６を攪拌装置で激しく攪拌しながら、テトラアルコキシシラン７４を添加して溶解させ、シラノール水溶液８１を得る。
【０１２７】
第２工程では、シラノール水溶液８１を攪拌しながら、このシラノール水溶液８１に硬化剤６３とコロイダルシリカ７９とを添加する。生成したシラノールの脱水縮合反応が、この第２工程で可能な限り進行しないように抑えることが好ましく、このために、急激にｐＨが変化しないように添加を少量ずつかつシラノール水溶液８１を十分に攪拌しながら実施することが好ましい。また、この第２工程の間は、シラノール水溶液８１の温度が高くなりすぎないように冷却することが好ましい。なお、硬化剤６３以外の添加剤を添加する場合には、この硬化剤６３とコロイダルシリカ７９との添加開始の前、添加終了の後、添加と同時とのいずれのタイミングで実施してもよい。
【０１２８】
接着用溶液製造装置では、バインダ（図示無し）と硬化剤（図示無し）と界面活性剤（図示無し）と水７２とから第１接着用溶液５７を調製する。接着層に微粒子を含有させる場合には、この接着用溶液製造部３８で、微粒子を添加しておく。
【０１２９】
支持体製造装置５２での製膜により得られた支持体１１は、第１接着層形成装置５９に連続的に案内される。第１接着層形成装置５９では、第１接着層２１を形成する。第１接着層形成装置５９は、第１接着用溶液５７を、支持体１１の第１表面１１ａ上に塗布する塗布機８２と、支持体１１の上の第１接着用溶液５７を乾燥する乾燥機８３とを備える。塗布機８２の上流にコロナ放電器８４を設け、塗布の前にコロナ放電処理を実施してもよい。この第１接着層形成装置５９で、搬送されている支持体１１の上に第１接着用溶液５７の塗膜を形成し、この塗膜を乾燥機８３で乾燥して第１接着層２１とする。第１接着層２１を形成せずに支持体１１に直接ハードコート層１２を形成する場合にはこの第１接着層形成装置５９を設けない。
【０１３０】
なお、支持体１１は、支持体製造装置５２から第１接着層形成装置５９に連続的に案内されずに、支持体製造装置５２での製膜後に、一旦ロール状に巻き取られてもよい。この場合には、ロール状にされた支持体１１を送出機（図示無し）にセットしてこの送出機により巻きだして第１接着層形成装置５９に送る。
【０１３１】
また、第１接着用溶液５７の塗布は、支持体製造装置５２の中で実施してもよい。例えば、延伸機７３に入る前のベース素材７１に対して第１接着層溶液５７を塗布してもよいし、第１延伸工程の後に第２延伸工程を実施する場合には、第１延伸工程と第２延伸工程との間で塗布してもよい。
【０１３２】
第１接着層２１を形成された支持体１１を、ハードコート層形成装置６３に連続的に案内する。このハードコート層形成装置６３は、ハードコート用塗布液５３を、支持体１１に形成された第１接着層２１に塗布する塗布機８５と、ハードコート用塗布液５３を加熱して乾燥する加熱機８６とを備える。このハードコート層形成装置６３で、搬送されている支持体１１にハードコート用塗布液５３を塗布して、この塗膜を加熱機８６で加熱して硬化させ、ハードコート層１２とする。
【０１３３】
なお、第１接着層２１が形成された支持体１１は、第１接着層形成装置５９からハードコート層形成装置６３に連続的に案内されずに、第１接着層形成装置５９で接着層１３が形成された後に、一旦ロール状に巻き取られてもよい。この場合には、ロール状にされた支持体１１を送出機（図示無し）にセットしてこの送出機により巻きだしてハードコート層形成装置６３に送る。
【０１３４】
第１接着層２１及びハードコート層１２の形成方法は特に制限されるものではなく、公知の塗布機を目的に応じて適宜選択して塗布すればよい。例えば、スピンコータ、ロールコータ、バーコータ、カーテンコータによる塗布が挙げられる。
【０１３５】
塗布されたハードコート用塗布液５３の加熱硬化では、支持体１１上のハードコート用塗布液５３からなる塗膜の温度が低くとも１６０℃、すなわち１６０℃以上の温度となるように、加熱機８６で加熱する。なお、本実施形態における加熱による硬化は、塗膜は反応による硬化の他に、乾燥による硬化も含む。
【０１３６】
塗膜をより十分に硬化させるためには、塗膜の温度を１４０℃以上２２０℃以下の範囲とすることが好ましく、１５０℃以上２２０℃以下の範囲とすることがより好ましく、１７０℃以上２１０℃以下の範囲とすることがさらに好ましい。塗膜の温度を１４０℃以上にすると、１４０℃未満の場合と比べて、塗膜の硬化をより十分すすめて、十分な硬度のハードコート層１２をより確実に形成することができる。なお、塗膜の温度の２２０℃という上記上限値は、支持体１１の高分子化合物６６として、ＰＥＴ等のポリエステルを用いた場合であって、上限値については、支持体１１がその耐熱性に応じて変形しない程度で、決定するとよい。
【０１３７】
また、加熱によるダメージを避けるためには、加熱の温度の他に加熱時間をできるだけ短くすることが好ましく、塗布液の硬化の速度と硬化の進み度合いとを考慮して加熱時間を決定する。上記温度範囲の場合の加熱時間は、１０秒以上１０分以下の範囲が好ましく、２０秒以上６分以下の範囲が好ましい。
【０１３８】
ハードコート層１２を形成された支持体１１は、第２接着層形成装置６０に連続的に案内される。第２接着層形成装置６０では、第２接着層３１を形成する。第２接着層形成装置６０は、第２接着用溶液５８を、支持体１１の第２表面１１ｂ上に塗布する塗布機９０と、支持体１１の上の第２接着用溶液５８を乾燥する乾燥機９１とを備える。塗布機９０の上流にコロナ放電器９２を設け、塗布の前にコロナ放電処理を実施してもよい。この第２接着層形成装置６０で、搬送されている支持体１１の上に第２接着用溶液５８の塗膜を形成し、この塗膜を乾燥機９１で乾燥して第２接着層３１とする。これにより、複層フィルム４０が製造される。第２接着層３１を形成せずに支持体１１に直接光機能層２６を形成する場合には、この第２接着層形成装置６０を設けない。
【０１３９】
なお、支持体１１は、ハードコート層形成装置６３から第２接着層形成装置６０に連続的に案内されずに、ハードコート層形成装置６３でのハードコート層１２の形成後に、一旦ロール状に巻き取られてもよい。この場合には、ロール状にされた支持体１１を送出機（図示無し）にセットしてこの送出機により巻きだして第２接着層形成装置６０に送る。
【０１４０】
複層フィルム４０は、巻取装置６４に送られてロール状に巻き取られる。なお、第２接着層形成装置と巻取装置６４との間に、長手方向に複層フィルム４０を切断するスリッタを設け、所定幅に切断してもよい。この場合には、スリットされた各複層フィルム４０を、複数の巻取装置６４を用いてそれぞれ巻き取る。
【０１４１】
図８の光学フィルム製造装置１０１は、ロール状にされた複層フィルム４０を巻きだして送り出す送出機１０２と、プリズム層用塗布液１０４を塗布する塗布機１０６とを備える。送出機１０２は、複層フィルム４０の第２接着層３１の上にプリズム層用塗布液１０４が塗布されるように、複層フィルム４０を送り出す。
【０１４２】
塗布機１０６としては特に限定されるものではない。例えば、エクストルージョンダイ１０７を用いることができる。
【０１４３】
プリズム層用塗布液１０４が、エクストルージョンダイ１０７から流出することにより、第２接着層３１の上に塗膜が形成される。
【０１４４】
光学フィルム製造装置１０１は、複層フィルム４０の搬送路に、プリズム形成用ローラ１１１と、ニップローラ１１４と、剥離ローラ１１３とを備える。プリズム形成用ローラ１１１は、複層フィルム４０のプリズム層用塗布液からなる塗膜側に配される。ニップローラ１１１と剥離ローラ１１４とは、複層フィルム４０のハードコート層１２側に配される。
【０１４５】
プリズム形成用ローラ１１１の周面１１１ａには、プリズムをかたどるために断面三角形の凹凸が、形成されてある。プリズム形成用ローラ１１１は、周方向に回転し、ニップローラ１１２はプリズム形成用ローラ１１１との間で複層フィルム４０を狭持する。ニップローラ１１２とプリズム形成用ローラ１１１とにより狭持される狭持位置の上流側の複層フィルム４０は、ニップローラ１１２に巻き掛けられ、狭持位置の下流側の複層フィルム４０は、プリズム形成用ローラ１１１に巻き掛けられる。これにより複層フィルム４０は、ニップローラ１１２とプリズム形成用ローラ１１１とにより搬送されながら複数のプリズムを連続的に形成される。
【０１４６】
複層フィルム３０のハードコート層１２側であって、プリズム形成用ローラ１１１の下方には、プリズム層用塗布液１０４からなる塗膜を光硬化するための光源１１６が配される。光源１１６は、ハードコート層１２と第１接着層２１と支持体１１と第２接着層３１とを介して、プリズム層用塗布液１０４からなる塗膜に光を照射する。
【０１４７】
プリズム形成用ローラ１１１の下流に配される剥離ローラ１１３は、プリズム形成用ローラ１１１から、光機能層２６が形成された複層フィルム４０、すなわち光学フィルム４５を周面に巻き掛けて回転する。これにより、光学フィルム４５は、プリズム形成用ローラ１１１から剥ぎ取られる。なお、図８では、プリズム層用塗布液１０４からなる塗膜及び光機能層２６の各厚みと、光機能層２６における各プリズムと、プリズム形成用ローラ１１１の周面１１１ａの凹凸とを、複層フィルム４０の厚みに対して大きく、模式的に描いてある。
【０１４８】
以上の方法で製造した光学フィルム４５は、これをロール状に巻き取る巻取装置（図示せず）や、所望の大きさや形のシートにカットするシート化装置等の次工程に送られる。
【実施例１】
【０１４９】
以下に、実施例及び比較例を記載するが、詳細は実施例１に記載し、その他の実施例と比較例とについては、実施例１と異なる条件のみ記載する。
【０１５０】
ゲルマニウム（Ｇｅ）を触媒とした重縮合により得られ、固有粘度が０．６６のＰＥＴを含水率が５０ｐｐｍ以下になるまで乾燥した。乾燥後、溶融押出機６８によりＰＥＴをフィルム形状のベース素材７１とした。溶融押出機６８は、ＰＥＴを溶融するヒータと、溶融されたＰＥＴをフィルム形状に押し出すダイと、このダイから押し出し口の下流に配されるチルロールとを備える。チルロールは、周面を冷却する冷却機構を有し、この表面に接触したＰＥＴフィルムを冷却する冷却ローラである。溶融押出機６８のヒータの温度は２８０℃以上３００℃以下の範囲で略一定に保持した。このヒータでＰＥＴを溶融し、ダイから静電印加されたチルロールへと押し出して、非結晶のベース素材７１にした。この非結晶のベース素材７１を、溶融押出機６８の下流に設けられる延伸機７３へ搬送した。
【０１５１】
延伸機７３では、ベース素材７１をＭＤ方向に伸ばす第１延伸工程と、この第１延伸工程の後にベース素材７１をＴＤ方向に伸ばす第２延伸工程と、この第２延伸工程の後に熱固定工程と、この熱固定工程の後に緩和工程と、緩和工程の後に冷却工程とを実施し、支持体１１を得た。第１延伸工程では、ベース素材７１を３．１倍に伸ばし、第２延伸工程では幅が３．９倍になるように幅方向に張力を付与した。また、熱固定工程では、ベース素材７１を２４０℃に加熱し、緩和工程では、ベース素材７１を２３５℃に加熱した。冷却を終えてクリップから開放される時点におけるベース素材７１の幅をＹ１、第２延伸工程におけるベース素材７１の幅の最大値をＹ２とするときに、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／Ｙ２が３．２％となるように、ベース素材７１の幅を小さくした。冷却工程ではベース素材７１を室温まで冷却した。得られた支持体１１の厚みは１８８μｍである。
【０１５２】
下記の配合で第１接着用溶液５７を調製した。この第１接着用溶液５７を第１接着用溶液サンプルＡ−１とする。
［第１接着用溶液サンプルＡ−１］
・タケラックＷＳ−４０００ ５．０質量部
（固形分濃度３０％、三井化学（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ９４．４質量部
【０１５３】
支持体１１の一方の面にコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、第１接着用溶液サンプルＡ−１を塗布し１２０℃で２分乾燥させて、厚みが０．１１μｍの第１接着層２１を形成した。
【０１５４】
第１接着層２１を設けた支持体１１の１７０℃、１０分間における加熱収縮率を、ＭＤ方向とＴＤ方向とでそれぞれ測定した。この測定結果については、表１の「支持体」欄中の「加熱収縮率」欄に示す。なお、表１の「ＭＤ」欄の数値（単位：％）はＭＤ方向での加熱収縮率、「ＴＤ」欄の数値（単位：％）はＴＤ方向での加熱収縮率である。加熱収縮率の求め方は、後述する。
【０１５５】
以下の配合で、ハードコート層１２を形成するハードコート用塗布液５３を調製した。このハードコート用塗布液５３をハードコート用塗布液サンプルＨ−１とする。
［ハードコート用塗布液サンプルＨ−１］
・テトラエトキシシラン ４．４８質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業（株）製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ６．３６質量部
（ＫＢＥ−４０３、信越化学工業（株）製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度＝０．０５％、ｐH＝５．２） １４．０質量部
・硬化剤 ０．１９質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ３３．９質量部
（スノーテックスＯ−３３、平均粒子径１０ｎｍ〜２０ｎｍ、固形分濃度３３％、
ｐH＝２．６、日産化学工業（株）製）
・界面活性剤 ０．１３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２７質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ７．３３質量部
【０１５６】
ハードコート用塗布液サンプルＨ−１は、以下の方法で調製した。上記のように、このハードコート用塗布液サンプルＨ−１では、一般式（１）で表す有機ケイ素化合物７５として、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを用いた。まず、酸性水７６としての酢酸水溶液を激しく攪拌しながら、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを、この酢酸水溶液中に３分間かけて滴下した。次に、テトラアルコキシシラン７４としてのテトラメトキシシランを、酢酸水溶液中に強く攪拌しながら５分かけて添加し、その後２時間攪拌を続けた。次に、このシラノール水溶液８１にコロイダルシリカ７９と、硬化剤７８と、界面活性剤とを順次添加し、水性の第１のハードコート用塗布液５３を調製した。
【０１５７】
このハードコート用塗布液サンプルＨ−１を第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１７０℃で５分間加熱して乾燥し、厚さ４．１μｍのハードコート層１２を形成した。
【０１５８】
下記の配合で第２接着用溶液５８を調製した。この第２接着用溶液５８を第２接着用溶液サンプルＢ−１とする。
［第２接着用溶液サンプルＢ−１］
・バインダ ４４．９質量部
（ファインテックス ＥＳ−６５０、固形分２９％、大日本インキ化学工業（株）製）
・架橋剤 １．３質量部
（カルボジライトＶ−０２−Ｌ２、日清紡（株）製)
・シリカ微粒子 １．４質量部
（日本アエロジル（株）製、アエロジルＯＸ−５０、固形分１０％）
・界面活性剤１ １．２質量部
（日本油脂（株）、ラピゾールＢ−９０、アニオン性）
・界面活性剤２ ０．１質量部
（三洋化成工業（株）、ナロアクティー ＨＮ−１００、ノニオン性）
【０１５９】
支持体１１の第２表面１１ｂにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した第２表面１１ｂに、第２接着用溶液サンプルＢ−１を塗布した。この塗膜を１６０℃で２分乾燥させて、厚みが０．０９μｍの第２接着層３１を形成した。
【０１６０】
［プリズム層用塗布液サンプルＦ］
下記に示す化合物を記載の質量比にて混合し、５０℃に加熱して攪拌溶解し、プリズム層用塗布液１０４を調整した。このプリズム層用塗布液１０４をプリズム層用塗布液サンプルＦとする。
【０１６１】
・ＢｒＢＰＡ ３５．０質量部
（テトラブロモビスフェノールＡ骨格含有のエポキシアクリレート）
・ＢＰＥ２００ ３５．０質量部
（ＮＫエステルＢＰＥ−２００、新中村化学（株）製、エチレンオキシド付加ビスフェノールＡメタクリル酸エステル）
・ＢＲ−３１ ３０．０質量部
（ニューフロンティアＢＲ−３１、第一工業製薬（株）製、トリブロモフェノキシエチルアクリレート）
・ＬＲ８８９３Ｘ ２．０質量部
（Ｌｕｃｉｒｉｎ ＬＲ８８９３Ｘ、ＢＡＳＦ（株）製の光ラジカル発生剤、エチル−２，４，６−トリメチルベンゾイルエトキシフェニルオスフィンオキシド）
・メチルエチルケトン（ＭＥＫ） ４３．７質量部
【０１６２】
光学フィルム製造装置１０１により、第２接着層３１の上に、このプリズム層用塗布液サンプルＦを塗布して、光学フィルム４５を製造した。なお、複層フィルム４０は、予め、巻取装置１０２に巻き取る前に、スリッタにより連続的に切断し、これにより、幅５００ｍｍとしておいた。
【０１６３】
プリズム形成用ローラ１１１として、長手方向、すなわち複層フィルム４０の幅方向における長さが７００mm、直径が３００mmのＳ４５Ｃ製で、表面の材質をニッケルとしたものを使用した。このローラの表面の略５００mm幅の全周に、ダイヤモンドバイト（シングルポイント）を使用した切削加工により、ローラ軸方向のピッチが５０μmの溝を形成した。溝の断面形状は、頂角が９０度の三角形である。溝の底部も平坦部が無い９０度の三角形である。すなわち、溝幅は５０μmであり、溝深さは約２５μmである。この溝は、プリズム形成用ローラ１１１の周方向に継ぎ目がないので、このプリズム形成用ローラ１１１により、断面が三角形のレンチキュラーレンズが複数形成される。なお、プリズム形成用ローラ１１１の周面には、溝加工後にニッケルメッキを施しておいた。
【０１６４】
塗布機１０５としてダイコータを使用した。塗布機１０７の塗布ヘッドとして、エクストルージョンダイ１０７を使用した。
【０１６５】
乾燥機１０６による有機溶剤乾燥後の膜厚が２０μｍになるように、プリズム層用塗布液サンプルＦの湿潤状態の厚さを、エクストルージョンダイ１０７へのプリズム層用塗布液サンプルＦの供給量を制御した。供給量の制御は、エクストルージョンダイ１０７に接続する液供給装置としての送液ポンプ（図示無し）により制御した。
【０１６６】
乾燥機１０６として、熱風が内部を循環するいわゆる熱風循環方式の乾燥機を用いた。熱風の温度は１００℃に設定した。
【０１６７】
ニップローラ１１２としては、直径が２００mmで、表面にゴム硬度が９０のシリコンゴムの層を形成したローラを使用した。プリズム形成用ローラ１１１とニップローラ１１２とで複層フィルム４０を押圧するニップ圧（実効のニップ圧）は、０．５Ｐａとした。
【０１６８】
光源１１６としては、メタルハライドランプ１１６を複数備えるものを使用した。照射は、塗膜が硬化したとみなせる程度になるまで実施した。硬化に要したエネルギー量は表１の「照射エネルギー量」欄に記載する。この欄における単位はｍＪ／ｃｍ２である。
【０１６９】
以上により、プリズムシートとしての光学フィルム４５を製造した。つまり、この光学フィルム４５の光機能層２６の形成方法は、注型重合法に当たる。
【０１７０】
支持体１１、複層フィルム４０、光学フィルム４５につき、下記の評価を実施した。
【０１７１】
（１）支持体の加熱収縮率
加熱収縮率は、以下の方法で求めた。第１接着層２１を設けた支持体１１から、ＴＤ方向３０mm、ＭＤ方向１２０mmの大きさでサンプリングした。このサンプルのＭＤ方向で１００mmの間隔となるように、正確に２本の基準線を入れ、無張力下で１７０℃の加熱オーブン中に１０分間放置した。この放置の後、室温まで冷却して、２本の基準線の間隔を測定しこの値をＬ（単位；ｍｍ）とおき、｛（１００−Ｌ）／１００｝×１００の式をもってＭＤ方向での加熱収縮率とした。また、第１接着層２１を設けた支持体１１からＭＤ方向３０ｍｍ、ＴＤ方向１２０ｍｍの大きさでサンプリングし、同様に測定と計算とを行い、ＴＤ方向での加熱収縮率とした。
【０１７２】
（２）複層フィルムにおけるハードコート層のひび割れ
ハードコート層の表面を目視で観察し、以下の基準で評価した。
○：ひび割れが全く発生しない
△：ひび割れが局所的に発生するため、実用上支障がある
×：ひび割れが全面に発生し、使用不可
【０１７３】
（３）複層フィルムにおけるハードコート層の鉛筆硬度の評価
往復磨耗試験機トライボギア（登録商標） ＴＹＰＥ：３０Ｓ（新東科学（株）製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ５６００−５−４に基づき、移動速度０．５ｍｍ／秒、加重７５０ｇにて、ハードコート層の鉛筆硬度を測定した。ハードコート層の鉛筆硬度は、用途によって求められるレベルが異なるものの、「Ｈ」以上であればハードコート層としての機能は満足するといえる。なお、後述する比較例において、ハードコート層を設けない場合には、露出する第１接着層２１または支持体１１についてこの鉛筆硬度の評価を実施した。この結果は、表１の「鉛筆硬度」欄に示す。
【０１７４】
（４）複層フィルム４０のハードコート層における耐傷性の評価
スチールウール＃００００を、２００ｇ／ｃｍ２の加重をかけてハードコート層の上を２０回往復させ、目視で傷の発生を観察し、以下の基準で評価した。なお、後述する比較例において、ハードコートを設けない場合には、露出する第１接着層２１または支持体１１についてこの鉛筆硬度の評価を実施した。この結果は、表１の「耐傷性」欄に示す。
Ａ：傷が全く認められず、非常に良い
Ｂ：傷が１〜７本認められるものの、実用上問題が無いレベル
Ｃ：多数の傷が認められ、製品として用いることができないレベル
【０１７５】
（５）複層フィルムの表面抵抗率測定
複層フィルムのハードコート面を、２５℃、４０％ＲＨの雰囲気下で、測定装置として、デジタル・エレクトロメーターＲ８２５２（（株）アドバンテスト製）にレジスティビティ・チェンバＲ１２７０４Ａ（（株）アドバンテスト製）を接続したものを用い、ＪＩＳ Ｋ ６９１１に準じ、表面抵抗率を測定した。なお、後述する比較例において、ハードコートを設けない場合には、露出する第１接着層２１または支持体１１についてこの鉛筆硬度の評価を実施した。結果は表１の「表面抵抗」欄に記載する。単位はΩ／□（＝Ω／ｓｑ）である。この欄における「Ｅ−」に続く数字は指数部である。例えば、「３Ｅ−１３」は、「３×１０１３」を示す。
【０１７６】
（６）複層フィルムのヘイズ率
Ｃ光源におけるヘイズ率（%）をヘイズメーター（スガ試験機社製）にて測定した。
【０１７７】
（７）複層フィルムの透過率の測定
複層フィルムのハードコート層側から測定光を入射し、３００ｎｍ以上８００ｎｍ以下の範囲で、分光透過率を測定した。測定装置として、紫外可視分光光度計ＵＶ−２４５０（（株）島津製作所製）を使用した。
【０１７８】
（８）光機能層の硬化に要する照射エネルギー量
光機能層２６となるＵＶ硬化性の化合物が、一定の硬度を得るのに要する、メタルハライドランプの照射エネルギー（ｍＪ／ｃｍ２）を評価した。一定の硬度とは、スチールウール＃００００を、２０ｇ／ｃｍ２の加重をかけて光機能層２６の上を１０回往復させた後、光機能層２６における傷の発生の有無を目視で観察した時にまったく傷が認められない硬度である。
【０１７９】
以上の評価を下記の実施例及び比較例でも実施した。各結果は表１に示す。
【実施例２】
【０１８０】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−２を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−２を第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、２００℃で１２０秒乾燥し、厚さ２．８μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、プリズムシートとしての光学フィルム４５を得た。
【０１８１】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−２］
・テトラエトキシシラン ５．９質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業社製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ６．８質量部
（ＫＢM−４０３、信越化学工業社製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ３０．４質量部
・硬化剤 ０．２質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ６０．０質量部
（スノーテックスＯＳ、平均粒子径７〜９ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐＨ＝２．６、日産化学工業（株）製）
・界面活性剤 ０．１質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ８質量部
【実施例３】
【０１８２】
支持体１１の作製において、熱固定工程にて、２３５℃に加熱し、緩和工程では、２１０℃に加熱した。また、緩和工程では、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／１００が５．１％となるように幅を小さくした以外は、実施例１と全く同様にしてポリエステルフィルムからなる支持体１１を得た。得られた支持体の厚みは１８８μｍである。この支持体１１を用いて、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【実施例４】
【０１８３】
支持体１１の作製において、熱固定工程にて、２３５℃に加熱し、緩和工程では、２２０℃に加熱した。また、緩和工程では、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／１００が３．６％となるように幅を小さくした以外は、実施例１と全く同様にしてポリエステルフィルムからなる支持体を得た。得られた支持体の厚みは１８８μｍである。この支持体１１を用いて、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【実施例５】
【０１８４】
支持体１１の作製において、熱固定工程にて、２４５℃に加熱し、緩和工程では、２３５℃に加熱した。また、緩和工程では、１００×（Ｙ２−Ｙ１）／１００が１．４％となるように幅を小さくした以外は実施例１と全く同様にしてポリエステルフィルムからなる支持体を得た。得られた支持体の厚みは１８８μｍである。この支持体１１を用いて、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【実施例６】
【０１８５】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、以下のハードコート層用塗布液塗布サンプルＨ−３を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−３を、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１９０℃で１８０秒乾燥し、厚さ２．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、プリズムシートとしての光学フィルム４５を得た。
【０１８６】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−３］
・テトラメトキシシラン ４．５質量部
（ＫＢＭ−０４、信越化学工業（株）製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ６．４質量部
（ＫＢＥ−４０３、信越化学工業（株）製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ５０．０質量部
・硬化剤 ０．４質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ５５．０質量部
（スノーテックスＯＳ、平均粒子径７〜９ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐH＝２．６、日産化学（株）製）
・ＰＭＭＡ架橋微粒子 ０．２質量部
（ＭＸ３００、平均粒子径３．０μｍ、綜研化学（株）製）
・界面活性剤 ０．１３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）社製）
・界面活性剤 ０．２７質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）社製）
・水 ５０質量部
【実施例７】
【０１８７】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−４を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−４を、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１９０℃で１８０秒乾燥し、厚さ４．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、プリズムシートとしての光学フィルム４５を得た。
【０１８８】
［ハードコート層用塗布液Ｈ−４］
・テトラエトキシシラン ６．０質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業（株）製）
・３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン ８．５質量部
（ＫＢＥ−４０３、信越化学工業社製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ２０．０質量部
・硬化剤 ０．２５質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ４５．０質量部
（スノーテックスＯ、平均粒子径１０ｎｍ〜２０ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐH＝２．６、日産化学（株）製）
・帯電防止剤 ０．６質量部
（エナジコールＣＮＳ、ライオン（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
【実施例８】
【０１８９】
ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、有機溶剤系のハードコート層用塗布液サンプルＨ−５を用いた。このハードコート層用塗布液サンプルＨ−５を、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１５０℃で１８０秒乾燥し、厚さ５．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同一として、複層フィルム４０、及びプリズムシートとしての光学フィルム４５を製造した。
【０１９０】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−５］
・熱硬化型シリコーンハードコート １００質量部
（ＳＨＣ９００、固形分３０％、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン製）
・界面活性剤 ０．１質量部
（メガファックＦ７８０Ｆ、大日本インキ化学工業（株）製）
【実施例９】
【０１９１】
第１接着用溶液サンプルＡ−１に代えて、下記の配合で第１接着用溶液５７を調製した。この第１接着用溶液５７を第１接着用溶液サンプルＡ−２とする。
【０１９２】
［第１接着用溶液サンプルＡ−２］
・ポリエステルラテックス ２質量部
（バイロナールＭＤ１２４５、東洋紡績（株）製））
・架橋剤 １質量部
（カルボジライトＶ０２−Ｌ２、日清紡ケミカル（株）製）
・界面活性剤 ０．３質量部
（ナローアクティーＨＮ１００、三洋化成工業（株）製）
・水 ９６．７質量部
【０１９３】
支持体１１の第１表面１１ａにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、上記の第１接着用溶液サンプルＡ−２を塗布し、１２０℃で２分乾燥させて、厚みが０．１１μｍの第１接着層２１を形成した。
【０１９４】
形成した第１接着層２１の上に、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−１に代えて、水系のハードコート層用塗布液サンプルＨ−６を用い、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布した。この塗膜を、１９０℃で１８０秒乾燥し、厚さ７．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【０１９５】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−６］
・多官能ウレタンアクリレート水分散液 ７４．９質量部
（ＫＲＭ８４２８、固形分６０％、ダイセル・サイテック（株）製）
・熱重合開始剤 ２．７質量部
（ＶＡ−０８６、和光純薬工業（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（ナローアクティHN-100、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ２３．１質量部
【実施例１０】
【０１９６】
実施例９におけるハードコート層用塗布液サンプルＨ−６に代えて、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−７を用いた。第１接着層２１の上に実施例９と同じ条件で、厚さ７．１μｍのハードコート層１２を形成した。その他の条件は、実施例２と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルム４５を作製した。
【０１９７】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−７］
・多官能ウレタンアクリレート水分散液 ７４．９質量部
（ＫＲＭ８４２８、固形分６０％、ダイセル・サイテック（株）製）
・帯電防止剤 １．２質量部
（エナジコールＣＮＳ、ライオン社製）
・熱重合開始剤 ２．７質量部
（ＶＡ−０８６、和光純薬社製）
・界面活性剤 ０．６質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業社製）
・水 ２３．１質量部
【実施例１１】
【０１９８】
第１接着用溶液サンプルＡ−１に代えて、下記の配合で第１接着用溶液５７を調製した。これを第１接着用溶液サンプルＡ−３とする。その他は、実施例１と全く同様にして、複層フィルム４０を作製し、さらに光機能層２６を設けることにより、光学フィルム４５を作製した。
【０１９９】
［第１接着用溶液サンプルＡ−３］
・タケラックＷＳ−４０００ ５．０質量部
（固形分濃度３０％、三井化学（株）製）
・酸化スズ−酸化アンチモンの水分散体（屈折率調整用） ５．２質量部
（ＦＳ−１０Ｄ、固形分濃度２０％、石原産業社製）
・界面活性剤 ０．０３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．０３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ８９．０質量部
【０２００】
支持体１１の第１表面１１ａにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、上記の第１接着用溶液サンプルＡ−３を塗布し１２０℃で２分乾燥させて、第１接着層２１を形成した。
【０２０１】
得られた第１接着層２１の屈折率は、１．５６２、膜厚は８８ｎｍであった。なお、使用した支持体１１であるポリエステルフィルムの屈折率は１．６６であり、実施例１１のハードコート層１２の屈折率は、１．４７であった。
【実施例１２】
【０２０２】
第１接着用溶液サンプルＡ−１に代えて、下記の配合で調製した第１接着用溶液サンプルＡ−４を用いた以外は、実施例１と全く同様にして、複層フィルム４０を作製し、さらに光機能層２６を設けることにより、光学フィルム４５を作製した。
【０２０３】
［第１接着用溶液サンプルＡ−４］
・タケラックＷＳ−４０００ ５．０質量部
（固形分濃度３０％、三井化学（株）製）
・ジルコニア水性ゾル ２．０質量部
（ナノユースＺＲ−４０ＢＬ、固形分濃度４０％、日産化学工業社製）
・ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）ポリスチレンスルフォン酸
（ＯＲＧＡＣＯＮ ＨＢＳ、固形分１．２％、ＡＧＦＡ社製） ４．０質量部
・界面活性剤 ０．０３質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．０３質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 ８８．１質量部
【０２０４】
支持体１１の第１表面１１ａにコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理を施した面に、上記の第１接着用溶液サンプルＡ−４を塗布し１２０℃で２分乾燥させて、第１接着層２１を形成した。形成した第１接着層２１の屈折率は、１．５６４、膜厚は８８ｎｍであった。なお、使用した支持体１１であるポリエステルフィルムの屈折率は１．６６であり、実施例１２のハードコート層１２の屈折率は、１．４７であった。
【０２０５】
［比較例１］
第１接着層２１とハードコート層１２とを設けなかった以外は、実施例１と同様にしてプリズムシートとしての光学フィルムを得た。
【０２０６】
［比較例２］
ハードコート層１２を設けなかった以外は、実施例１と同様にしてプリズムシートとしての光学フィルムを得た。
【０２０７】
［比較例３］
実施例９において、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−６の代わりにハードコート層用塗布液サンプルＨ−８を用い、バーコート法により塗布し、１３０℃で２分乾燥し、膜厚８μｍの塗膜を得た。この塗布層に１２０Ｗ／ｃｍのエネルギーの高圧水銀灯を用いて照射距離１５０ｍｍにて約３０秒間照射し、塗布層を硬化することにより、ハードコート層を形成した。その他の条件は、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルムを得た。
【０２０８】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−８］
・多官能アクリルモノマー ４５質量部
（アロニックスＭ−４０５、東亞合成（株）製）
・多官能アクリルモノマー １４質量部
（アロニックスＭ−３５０、東亞合成（株）製）
・光重合開始剤 １．２質量部
（イルガキュア１８４、チバスペシャリティケミカルズ（株）製）
・界面活性剤 ０．１質量部
（メガファックＦ７８０Ｆ、大日本インキ化学工業（株）製）
・メチルエチルケトン ４０質量部
【０２０９】
［比較例４］
実施例９において、ハードコート層用塗布液サンプルＨ−６の代わりに水系のハードコート層用塗布液サンプルＨ−８を用いた。これを、第１接着層２１の上にバーコート法により塗布し、１５０℃で２分乾燥し、膜厚８μｍの塗膜を得た。この塗膜に１２０Ｗ／ｃｍのエネルギーの高圧水銀灯を用いて照射距離１５０ｍｍにて約４０秒間照射し、塗膜を硬化することにより、ハードコート層を形成した。その他の条件は、実施例１と同様にして、プリズムシートとしての光学フィルムを作製した。
【０２１０】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−８］
・多官能ウレタンアクリレート水分散液 ８１．０質量部
（ＵＴ４６１３、固形分４９％、日本合成化学（株）製）
・光重合開始剤 ２．０質量部
（イルガキュア２９５９、チバスペシャリティケミカルズ（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．４質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
・水 １６．２質量部
【０２１１】
［ハードコート層用塗布液サンプルＨ−９］
・テトラエトキシシラン ６．８質量部
（ＫＢＥ−０４、信越化学工業（株）製）
・Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン ５．９質量部
（ＫＢE−６０３、信越化学工業（株）製）
・酢酸水溶液（酢酸濃度１．０％、ｐH＝３．３） ２７．４質量部
・硬化剤 ０．４質量部
（アルミキレートＡ（Ｗ）、川研ファインケミカル（株）製）
・コロイダルシリカ ６０．０質量部
（スノーテックスＯ、平均粒子径８〜１１ｎｍ、固形分濃度２０％、ｐＨ＝２．６、日産化学工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２質量部
（ナローアクティＨＮ−１００、三洋化成工業（株）製）
・界面活性剤 ０．２質量部
（サンデットＢＬ、固形分濃度４３％、三洋化成工業（株）製）
【０２１２】
【表１】
【符号の説明】
【０２１３】
１０，２０，３０，４０ 複層フィルム
１１ 支持体
１２ ハードコート層
２１，３１ 第１接着層，第２接着層
２５，４５ 光学フィルム
【特許請求の範囲】
【請求項１】
入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に設けるために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、
前記支持体の他方の面に配され、重合体からなる透明なハードコート層とを備え、
３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲であることを特徴とする複層フィルム。
【請求項２】
前記照射光は、前記ハードコート層と前記支持体とを介して前記塗膜に照射されることを特徴とする請求項１記載の複層フィルム。
【請求項３】
前記ハードコート層は、前記支持体に塗布された熱硬化する塗布組成物を加熱により硬化させて形成されたことを特徴とする請求項１または２記載の複層フィルム。
【請求項４】
前記塗布組成物は、
テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液であることを特徴とする請求項３記載の複層フィルム。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【請求項５】
前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む塗布液であり、
前記モノマー及びオリゴマーは、分子中に重合性の二重結合を複数個有することを特徴とする請求項３記載の複層フィルム。
【請求項６】
前記塗布組成物が未塗布である前記支持体は、１７０℃、１０分間における加熱収縮率が０．１％以上３．０％以下の範囲であることを特徴とする請求項３ないし５いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項７】
前記ハードコート層の２５℃、４０％ＲＨ環境下における表面抵抗率は１０１２Ω／□以下であることを特徴とする請求項１ないし６いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項８】
前記支持体の前記一方の面に設けられ、前記支持体を前記光機能層に接着する接着層を備えることを特徴とする請求項１ないし７いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項９】
前記光機能層は、注型重合法により形成されることを特徴とする請求項１ないし８いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項１０】
入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に形成するために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、この支持体の他方の面に配されるハードコート層とを備える複層フィルムの製造方法において、
前記支持体の他方の面に、前記ハードコート層となる塗布組成物を塗布する工程を有し、
３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲の前記複層フィルムとなるように、熱硬化する前記塗布組成物を用いるとともに、塗布された前記塗布組成物を加熱することにより硬化させて前記ハードコート層とすることを特徴とする複層フィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記塗布組成物は、
テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液であることを特徴とする請求項１０記載の複層フィルムの製造方法。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【請求項１２】
前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む塗布液であり、
前記モノマー及びオリゴマーは、分子中に重合性の二重結合を複数個有することを特徴とする請求項１０記載の複層フィルムの製造方法。
【請求項１】
入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に設けるために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、
前記支持体の他方の面に配され、重合体からなる透明なハードコート層とを備え、
３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲であることを特徴とする複層フィルム。
【請求項２】
前記照射光は、前記ハードコート層と前記支持体とを介して前記塗膜に照射されることを特徴とする請求項１記載の複層フィルム。
【請求項３】
前記ハードコート層は、前記支持体に塗布された熱硬化する塗布組成物を加熱により硬化させて形成されたことを特徴とする請求項１または２記載の複層フィルム。
【請求項４】
前記塗布組成物は、
テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液であることを特徴とする請求項３記載の複層フィルム。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【請求項５】
前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む塗布液であり、
前記モノマー及びオリゴマーは、分子中に重合性の二重結合を複数個有することを特徴とする請求項３記載の複層フィルム。
【請求項６】
前記塗布組成物が未塗布である前記支持体は、１７０℃、１０分間における加熱収縮率が０．１％以上３．０％以下の範囲であることを特徴とする請求項３ないし５いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項７】
前記ハードコート層の２５℃、４０％ＲＨ環境下における表面抵抗率は１０１２Ω／□以下であることを特徴とする請求項１ないし６いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項８】
前記支持体の前記一方の面に設けられ、前記支持体を前記光機能層に接着する接着層を備えることを特徴とする請求項１ないし７いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項９】
前記光機能層は、注型重合法により形成されることを特徴とする請求項１ないし８いずれか１項記載の複層フィルム。
【請求項１０】
入射光を屈折させて集光または拡散する光機能層を一方の面に形成するために、照射光で光硬化する塗膜が、前記一方の面に形成される透明な支持体と、この支持体の他方の面に配されるハードコート層とを備える複層フィルムの製造方法において、
前記支持体の他方の面に、前記ハードコート層となる塗布組成物を塗布する工程を有し、
３４０ｎｍ波長の光の透過率が７０％以上１００％以下の範囲の前記複層フィルムとなるように、熱硬化する前記塗布組成物を用いるとともに、塗布された前記塗布組成物を加熱することにより硬化させて前記ハードコート層とすることを特徴とする複層フィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記塗布組成物は、
テトラアルコキシシランと一般式（１）で表す有機ケイ素化合物とが酸性の水溶液中で加水分解することにより生成したシラノールの水溶液と、前記シラノールを脱水縮合させる水溶性の硬化剤と、水に分散しているコロイド粒子の平均粒子径が３ｎｍ以上５０ｎｍ以下の範囲であるコロイダルシリカとを含む塗布液であることを特徴とする請求項１０記載の複層フィルムの製造方法。
Ｒ１Ｓｉ（ＯＲ２）３ ・・・（１）
（ここで、Ｒ１はアミノ基を含まない炭素数が１以上１５以下の有機基、Ｒ２はメチルまたはエチル基）
【請求項１２】
前記塗布組成物は、モノマーとオリゴマーとの少なくともいずれか一方を水中に含む塗布液であり、
前記モノマー及びオリゴマーは、分子中に重合性の二重結合を複数個有することを特徴とする請求項１０記載の複層フィルムの製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【公開番号】特開２０１１−１２３２７０（Ｐ２０１１−１２３２７０Ａ）
【公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−２８０４８２（Ｐ２００９−２８０４８２）
【出願日】平成２１年１２月１０日（２００９．１２．１０）
【出願人】（３０６０３７３１１）富士フイルム株式会社 (25,513)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年１２月１０日（２００９．１２．１０）
【出願人】（３０６０３７３１１）富士フイルム株式会社 (25,513)
【Ｆターム（参考）】
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