軟磁性粉末、圧粉磁芯、及び磁気デバイス
【課題】コアロス及びその周波数依存性が小さく、１ＭＨｚ以上の高周波で駆動してもコアロスが小さい圧粉磁芯を作製し得る、軟磁性粉末、及びコアロス及びその周波数依存性が小さな圧粉磁芯、並びに、磁気デバイスを提供することにある。
【解決手段】ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ系合金の軟磁性粉末であって、前記軟磁性粉末の一次粒子径が０．０１〜５μｍであり、アスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０であることを特徴とする軟磁性粉末。
【解決手段】ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ系合金の軟磁性粉末であって、前記軟磁性粉末の一次粒子径が０．０１〜５μｍであり、アスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０であることを特徴とする軟磁性粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性粉末、圧粉磁芯、及び磁気デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、インダクタ等に備えられる磁芯として、圧粉磁芯が広く用いられている。圧粉磁芯に求められる性能は、電気抵抗が高く、コアロス（磁芯損失）が小さいことであり、そのような圧粉磁芯を実現するために、圧粉磁芯の材料として、アトマイズ法により製造されるＦｅＳｉ系やＦｅＮｉ系等の合金粉やカルボニル法により製造される純鉄粉（高純度鉄粉）等の金属磁性粉を用いる種々の試みが為されている。
【０００３】
近年、電子機器の小型化及び高出力化が進み、各種部品の高集積化及び信号の高速処理化が進展している。これにともない、電力を供給する電源ラインの小型化及び大電流化が要求されている。例えば、電源等に使用されるパワーインダクタにおいては、直流電流重畳下でのインダクタンス低下が小さいものが求められ、これを実現するために、圧粉磁芯の材料として高飽和磁化を有する磁性材料、例えば、純鉄粉（高純度鉄粉）が広く用いられている。
【０００４】
一方、電源回路を高周波で駆動することによりインダクタ等の小型化が図れることから、高周波で磁芯損失（コアロス）の小さな磁性材料の開発が求められている。コアロスにはヒステリシス損失と、渦電流損失とがあり、コアロスの小さな磁性材料の作製には、ヒステリシス損失と渦電流損失の低減が必須である。ヒステリシス損失の低減には、保磁力の小さな材料が必要となる。また、渦電流損失の低減には、粒子間の渦電流の低減（粒子間の絶縁性の向上）と、粒子内の渦電流の低減（粒子の微細化）が必要となる。とりわけ、渦電流損失は駆動周波数の２乗に比例して大きくなる傾向にあるため、高周波域で使用する圧粉磁芯においては、渦電流損失が小さいことが必要とされる。そのため、駆動周波数の高周波化、例えば、数ＭＨｚに対応するためには、磁性材料の微細化が有効であると考えられる。
【０００５】
磁性材料の微細化のために、粒子同士に発生したネッキング（連結）の解砕が必要になる場合が多く、その解砕技術としては、例えば、特許文献１や特許文献２に開示のものがあげられる。特許文献１には、Ｖ型又はＷコーン型のミキサーもしくはボールミルを用いて、磁性粉に衝撃や振動を与えることによって解砕された磁性粉が得られることが記載されている（特許文献１参照）。また、特許文献２では、還元焼鈍工程における磁性粉の解砕を、回転式還元炉内に磁性粉とともにセラミックボールを装入することにより行うことで圧粉磁芯用磁性粉が得られることが記載されている（特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第０３４２１９４４号
【特許文献２】特開２００９−００１８６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１及び特許文献２に記載の手法により、所謂、一次粒子径が数十μｍ以上の粗い粒子を得ることができる。特許文献１、２に記載の手法により得られる鉄粉を用いて圧粉磁芯を作製したところ、コアロスが大きく、特に、１ＭＨｚ以上の高周波で駆動した際のコアロスが著しく大きいという問題があった。
【０００８】
かかる問題が発現する作用機構の詳細は、未だ明らかではないものの、例えば、以下のように推定される。本発明者らの知見によれば、還元粉など軟磁性粉末を製造する際に使用される原料粉は、粒子同士のネッキング（連結）を内包する二次粒子から構成される。この二次粒子を、上記従来技術によって解砕することで一次粒子となる。その解砕において、ビッカース硬さの低い軟らかい軟磁性粉末では、変形、及びそれに伴う粒子の粗大化が起き易い。一次粒子径が数十μｍ以上の軟磁性粉末では、粒子の重量が比較的大きく、粒子の落下エネルギーが比較的大きくなるため、Ｖミキサーなど、粒子の自重を利用した粒子同士の衝突では、変形の起き難い解砕が可能である。
【０００９】
しかし、平均粒子径が数μｍ〜サブミクロンオーダーである一次粒子が凝集してできた二次粒子では、粒子の重量が比較的小さく、粒子の落下エネルギーが比較的小さくなるため、粒子の自重を利用した粒子同士の衝突での解砕は不十分である。また、メディアを使用するボールミルでは、メディアの衝突エネルギーが大きすぎるため、粒子の変形、及びそれに伴う粒子の粗大化は避けられない。
このため、従来技術の磁性材料の微細化方法では、不十分であるといえる。
【００１０】
以上のように、高周波数帯でもコアロスの小さな圧粉磁芯を提供するには、粒子径の微細な磁性粉の作製が必要であるが、現状、この微細な磁性粉を提供するのに十分な解砕技術は見出されていない。
【００１１】
本発明は上記課題に鑑みて為されたものであり、その目的は、コアロス及びその周波数依存性が小さく、１ＭＨｚ以上の高周波で駆動してもコアロスが小さい圧粉磁芯を作製し得る、軟磁性粉末、及びコアロス及びその周波数依存性が小さな圧粉磁芯、並びに、磁気デバイスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために、本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ合金の軟磁性粉末において、一次粒子径のみならず、一次粒子の形状が、得られる圧粉磁芯のコアロス及びその周波数依存性と相関関係があることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
すなわち、本発明の軟磁性粉末は、ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ系合金の軟磁性粉末であって、該軟磁性粉末の一次粒子径が０．０１〜５μｍであり、一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０であることを特徴とする。
【００１４】
ここで、本明細書において、「一次粒子」とは、粉末に含まれる最小単位となる粒子を意味し、「一次粒子径」とは、無作為に選択した２００個の粒子について算出した「粒子径」の平均値とする。「粒子径」とは、粒子断面のヘイウッド径を測定したものであり、例えば、粒子を樹脂埋めして研磨した粒子断面のＳＥＭ観察等により、測定可能である。
【００１５】
一方、かかる一次粒子が分子間力等によって凝集、あるいは緩やかなネッキングによって連結して形成される粒子を「二次粒子」と表記する。なお、通常、還元粉は二次粒子の状態で存在するので、還元粉の粒度分布グラフは二次粒子の分布を示すものとなる。さらに、二次粒子径は、体積基準による累積分布でのメジアン径を意味し、例えば、レーザー回折式乾式粒度測定装置を用いて、測定することができる。
【００１６】
また、「一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値」とは、無作為に選択した２００個の粒子について算出した「一次粒子のアスペクト比と面積比の積」の平均値とする。「一次粒子のアスペクト比と面積比の積」とは、各粒子の「アスペクト比」に「面積比」を乗じた値とする。「アスペクト比」とは粒子断面の長軸長さと短軸長さを測定し、長軸長さを短軸長さで徐した値とする。「面積比」とは、粒子断面の面積値を２００個の粒子の面積値の平均値で除した値とする。各粒子の長軸長さ、短軸長さおよび断面の面積は、例えば、粒子を樹脂埋めして研磨した粒子断面のＳＥＭ観察等により、測定可能である
【００１７】
本発明者らは、上記のように構成された軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁芯の特性を測定したところ、１ＭＨｚ以上の高周波で駆動した際のコアロスが、従来に比して格別に小さくなることを見出した。かかる効果が奏される作用機構の詳細は、未だ明らかではないものの、例えば、以下のとおり推定される。
【００１８】
上記構成の軟磁性粉末は、従来技術と同程度の二次粒子径を有するものの、一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０の範囲であることを特徴とする。
これは、アスペクト比、及び面積が大きい（異常）一次粒子が少ないことを示している。すなわち、一次粒子の変形、及びそれに伴う一次粒子の粗大化が少なく、よって、歪みの小さく保磁力の小さい磁性粉となっている。そのため、これを用いて作製した圧粉磁芯は、渦電流損失とともにヒステリシス損失が十分に低減されたものとなり、その結果、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが格別に低減されたものと考えられる。但し、作用はこれらに限定されない。
【００１９】
一般的に、アスペクト比は、多数の粒子の値をもとにした全体の平均値として表されることが多い。アスペクト比の大きい粒子は、塑性変形及びそれにともなう粒子の粗大化が起こっていると考えられるが、この一般的な平均値としてのアスペクト比を用いると、粗大化粒子の寄与（存在）が薄められ、粗大化粒子の存在を検出し難い。しかし、この粗大化粒子の体積比（断面の面積比）は粗大化に伴い大きくなるので、軟磁性粉末の特性、及び、その軟磁性粉末を使用して圧粉磁芯としたときの特性に与える影響は大きくなる。一方、本件においては、「アスペクト比」は個々の粒子の値をそのまま用いている。さらに、個々の粒子の「面積比」を算出し、個々の粒子の「アスペクト比」と「面積比」との積をとり、この積の平均値、即ち「一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値」を、粗大化粒子の存在を検出するパラメータとして定義している。このように定義することにより、一般のアスペクト比だけでは表現できなかった粗大化粒子の影響を表すことが可能となる。
【００２０】
本発明の軟磁性粉末は、好ましくは保磁力が２５Ｏｅ（１９８９Ａ／ｍ）以下であり、より好ましくは５〜２５Ｏｅ（３９８〜１９８９Ａ／ｍ）である。前記軟磁性粉末であれば、ヒステリシス損失が十分に低減されたものとなり、その結果、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが格別に低減される。但し、作用はこれらに限定されない。
【００２１】
また、本発明の軟磁性粉末は、還元法によって製造された還元粉であることが好ましい。例えば、水アトマイズ法によって製造された粉末の場合、数十μｍの一次粒子をつくるのは比較的容易であるが、数μｍの一次粒子をつくるのは難しく、分級が必要となり、製造が困難で且つ高コストとなる。一方、還元法であれば、原料の一次粒子径を調整することで、数μｍ以下の一次粒子を製造することが比較的容易である。かかる方法であれば、数μｍ〜サブミクロンオーダーである一次粒子が凝集してできた二次粒子を、再現性よく簡易且つ低コストで製造できる。
【００２２】
本発明の軟磁性粉末は、湿式メディアレスの微粒化装置で解砕されることが好ましい。乾式であると、解砕時の発熱により軟磁性粉末が高温となり、焼結、変質及び特性劣化を引き起こしてしまう可能性がある。湿式であれば、解砕時に発熱しても溶媒による冷却が効率良くできるため、軟磁性粉末の焼結、変質及び特性劣化を抑えることができる。また、メディアを使用した場合、メディアの衝突エネルギーが大きくなりやすいため、粒子の変形及び歪による特性劣化が起き易い。さらに、メディアからのコンタミネーションの混入が避けられず、軟磁性粉末の特性劣化を引き起こす。一方、メディアレスであれば、一次粒子を変形させ、歪による特性の劣化をもたらすことなく、二次粒子の解砕（縮径化）が効果的に行なわれ、メディアからのコンタミネーションの混入をなくすことができる。したがって、かかる装置での解砕方法であれば、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが十分に低減された圧粉磁芯を作製し得る軟磁性粉末を、簡易且つ低コストで製造可能となる。また、生産性及び経済性がより一層高められる。
【００２３】
上記、軟磁性粉末は、その表面の少なくとも一部に絶縁層の被覆を含むよう表面処理された表面処理粉を含むことが好ましい。これにより、粒子間の絶縁性が高められるとともに、渦電流の流れる経路が遮断され、渦電流損失がより一層低減される。
【００２４】
また、上記軟磁性粉末は、樹脂、及び／又は、潤滑剤とともに混合し、加圧成形して圧粉磁芯とすることができる。これにより、粒子間の絶縁性が高められるとともに、渦電流の流れる経路が遮断され、渦電流損失がより一層低減される。また、成形性が高められ、実用性に優れるものとなる。
【００２５】
本発明の軟磁性粉末は、インダクタ、ジェネレータ、リアクタ、モーター、各種トランス、アンテナ、ＥＭＩ対策部品、磁気シールド材等の磁気デバイスにも用いる事ができる。
【発明の効果】
【００２６】
本発明によれば、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが十分に低減され、１ＭＨｚ以上の高周波にも対応可能な圧粉磁芯、およびこれを容易に作製し得る軟磁性粉末が提供される。また、駆動周波数の高周波化に対応可能なので、インダクタ等の小型化が図られる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本実施形態の表面処理還元鉄粉の二次粒子及び一次粒子の凝集状態を概念的に示す模式図である。
【図２】本実施形態の軟磁性粉末、又は表面処理粉の製造方法及び圧粉磁芯の製造方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下、本発明の実施の形態について説明する。なお、以下の実施の形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明はその実施の形態のみに限定されるものではない。なお、図面中、同一要素には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。更に、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
【００２９】
図１は、本実施形態の軟磁性粉末の二次粒子及び一次粒子の凝集状態を概念的に示す模式図である。
軟磁性粉末１００は、Ｆｅ粉、又はＦｅ−Ｎｉ系合金粉であって、一次粒子径が０．０１〜５μｍ、好ましくは０．０１〜３μｍ、より好ましくは０．０１〜２μｍの一次粒子１１が凝集又は連結することにより形成された平均粒子径が１〜１５μｍ、好ましくは１〜１０μｍ、より好ましくは１〜５μｍの二次粒子１２を有する。また、軟磁性粉末１００は、湿式メディアレスの微粒化装置で解砕して得られることが好ましい。さらに、軟磁性粉末１００は、還元法により製造された還元粉であることが好ましい。一次粒子１１は、その表面の少なくとも一部が絶縁層１３により被覆されていることが好ましい。二次粒子１２は、図示の如く、複数の一次粒子１１が凝集又は連結することにより、海綿状の構造を有するものとなっている。以下、本実施形態の軟磁性粉末１００の製造方法及び圧粉磁芯の製造方法を挙げて、本実施形態の軟磁性粉末１００につき、詳述する。
【００３０】
図２は、本実施形態の軟磁性粉末、及び圧粉磁芯の製造方法を示すフローチャートである。
本実施形態の軟磁性粉末は、一次粒子が凝集してできた二次粒子粉末を作製する工程（Ｓ１）と、その二次粒子粉末を解砕処理する工程（Ｓ２）と、を経て、製造することができる。本実施形態の軟磁性粉末は、必要に応じて、軟磁性粉末の表面の少なくとも一部が絶縁層により被覆された表面処理粉を含んでもよい。さらに、絶縁性樹脂、及び／又は潤滑剤を含んでいてもよい。かかる場合は、上記Ｓ１及びＳ２の工程に引き続き、表面処理をする工程（Ｓ３ａ）と、及び／又は、絶縁性樹脂を添加する工程、及び／又は潤滑剤を添加する工程（Ｓ３ｂ）と、を経て、製造することができる。
また、本実施形態の圧粉磁芯は、上記のようにして得られた表面処理粉（軟磁性粉末Ｓ３）を加圧成形した後、熱処理する工程を経ることにより製造できる（Ｓ４−Ｓ５）。
【００３１】
一次粒子が凝集してできた二次粒子粉末を作製する工程（Ｓ１）では、平均粒子径が０．０１〜５μｍの一次粒子を含む二次粒子粉末を作製する。平均粒子径が０．０１〜５μｍの一次粒子を含むＦｅ粉、又はＦｅ−Ｎｉ合金粉は、本実施形態では、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが十分に低減された圧粉磁芯を得るために、還元法により製造されたものであることが好ましい。
【００３２】
還元鉄Ｆｅ粉の原料となる酸化鉄としては、公知のものを用いることができる。その具体例としては、例えば、ヘマタイト、マグヘマタイト、マグネタイト、ウースタイト、ベルトライト、ゲーサイト、アカガナイト及びレピドクロサイト等の鉄酸化物（鉄含水酸化物を含む）が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは、各々単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて使用することができる。これらのなかでも、鋼板の圧延工程の前処理で酸洗処理に使用された酸から回収処理して製造されたヘマタイトは、安価で容易に入手できるため、還元鉄Ｆｅ粉の原料となる酸化鉄として好ましい。
【００３３】
還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の原料となる酸化鉄としては、還元Ｆｅ粉と同様のものである。酸化ニッケルとしては、公知のものを用いることができる。その具体例としては、例えば、酸化ニッケル（ＩＩ）、酸化ニッケル（ＩＩＩ）などが挙げられる。なかでも、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の原料となる酸化ニッケルとしては、酸化ニッケル（ＩＩ）が好ましい。
【００３４】
還元Ｆｅ粉、又は、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の原料となる酸化鉄、及び酸化ニッケルは、粉体の形状のものが用いられる。その一次粒子の粒子径は、所望の表面処理還元粉の一次粒子の粒子径よりも小さいことが好ましい。還元法による還元Ｆｅ粉、又は還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の製造においては、還元条件を適宜設定することにより一次粒子の粒子径を大きく成長させることはできるが、粒子径の大きな酸化鉄粉、又は酸化鉄と酸化ニッケルの混合物から粒子径の小さな還元粉を得るのは困難な傾向にある。
【００３５】
酸化鉄、又は酸化鉄と酸化ニッケルの混合物を還元する工程（Ｓ１ａ）は、還元法において公知の条件に基づいて行えばよく、特に限定されない。使用する炉の性能、流下式、流動層式、回転式或いは固定床式等の反応方式、酸化鉄の処理量等に応じて、適宜設定することができる。一般的には、固定式或いは回転式の炉内において、２０〜１００ｇ程度の酸化鉄に対し、低酸素濃度の還元性ガス雰囲気下、２００〜６５０℃程度の還元温度で１〜６時間程度の処理を行う。通常、酸素分圧が１０％を超えると、酸化が急激に進行して粒子内部まで酸化されてしまい、還元が十分に進まない傾向にある。また、還元温度が２００℃未満であると処理時間が長くなり、還元が十分に進まなくなる傾向にあり、一方、７００℃を越えると焼結が生じ易くなり粒径が大きくなる傾向にある。したがって、好ましい還元温度は、４００〜６５０℃である。還元性ガスとしては、例えば、ＣＯ，Ｈ２Ｓ、ＳＯ２、Ｈ２等が挙げられるが、これらの中でも、好ましくはＨ２である。
【００３６】
還元処理によって得られるＦｅ粉の表面を緩やかに徐酸化する工程も、還元法において公知の条件に基づいて行えばよく、Ｆｅ粉内部まで酸化が進行しない程度に穏やかな表面酸化を行うものである限り、特に限定されない。酸化鉄の処理量等に応じて、処理温度、処理時間及び酸素濃度等を適宜設定することができる。一般的には、炉内において、２０〜１００ｇ程度の酸化鉄に対し、酸素分圧が１〜５％程度の酸素含有雰囲気下、２０〜１００℃程度の温度で５分〜１時間程度の処理を行う。
【００３７】
本実施形態において好ましい処理条件の一例としては、原料となる酸化鉄粉を固定式又は回転式の炉に仕込み、乾燥した水素ガスを導入しながら５００〜６００℃程度の温度で３〜５時間程度の還元処理を行い、常温程度まで冷却した後、酸素分圧が１〜３％程度の不活性ガス雰囲気下、３０〜８０℃程度の温度で５〜３０分間程度保持して徐酸化処理を行う方法が挙げられる。
【００３８】
次に、かくして得られる還元法により製造された平均粒子径が０．０１〜５μｍの一次粒子を含む還元粉を、解砕処理する（Ｓ２）。これにより、本実施形態の軟磁性粉末を得ることができる（Ｓ３）。
【００３９】
解砕処理は、還元粉に溶媒を添加した湿式メディアレスの微粒化装置で行うことが好ましい。添加した溶媒により一次粒子が被覆されるので一次粒子の再凝集による二次粒子の再形成を抑制できるので、解砕が高効率で行えるとともに、大気によって還元粉が酸化することを防止することができる。使用可能な溶媒としては、例えば、酸やアルカリ等の水溶液、鉱物油、合成油、植物油等の油、アセトン、アルコールといった有機溶媒等が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、解砕処理は、メディアレスの微粒化装置で行うことが好ましい。メディアレスにすることで粒子の塑性変形や、それに伴う粒子の粗大化を防ぐことができる。さらに、メディアからのコンタミネーションの混入を防ぐことができる。
使用可能な湿式メディアレスの微粒化装置として、超音波ホモジナイザー、高圧ホモジナイザー（湿式キャビテーションミル）、コロイドミル、湿式ジェットミル、高圧を使用した湿式微粒化装置、音速エアジェットを使用した湿式微粒化装置等が挙げられるが、これらに特に限定されない。上記の手法により、一次粒子の凝集が解かれ、その結果、二次粒子の平均粒子径が１〜１５μｍ以下まで低減された還元粉を得ることができる。
【００４０】
解砕処理は、大気によって還元粉が酸化することを防止するために、酸素濃度が５００ｐｐｍ以下の窒素等の不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。
【００４１】
表面処理としては、軟磁性粉末の表面に絶縁性を付与する絶縁層であれば特に限定されない。絶縁層の具体例としては、例えば、リン酸鉄、ホウ酸鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、酢酸鉄、炭酸鉄、シリカ、チタニア、ジルコニア、マグネシア、アルミナ、酸化クロム、酸化亜鉛等の無機化合物が挙げられる。これらは、１種のみを単独で、或いは２種以上を組み合わせて、用いることができる。耐熱性の観点から、好ましい絶縁層としては、リン酸鉄、シリカ、チタニア、ジルコニア、マグネシア、アルミナ、酸化クロム、酸化亜鉛等であり、より好ましくはリン酸鉄である。リン酸処理などにより形成されるリン酸鉄は、強磁性を有しないため磁気的な悪影響が小さく、また化合物として安定であることから防錆効果も期待ができる。
【００４２】
本実施形態の軟磁性粉末は、絶縁性樹脂を含有していてもよい。軟磁性粉末の表面の一部又は全部を絶縁性樹脂によりコーティングすることにより、粒子間の絶縁性を高め得るとともに、圧粉磁芯の成形時の成形性を高め得る。絶縁性樹脂は、必要とされる特性に応じて適宜選択される。その具体例としては、例えば、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂及びエポキシ樹脂等の各種有機高分子樹脂が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて用いることができる。また、必要に応じて、公知の硬化剤や架橋剤を含有していてもよい。
【００４３】
軟磁性粉末と絶縁性樹脂等との混合は、加圧ニーダやボールミル等の攪拌機・混合機を用いて行なうことが好ましい。好ましくは室温で２０〜６０分間混合することにより絶縁性樹脂により被覆表面処理粉が得られ易い。特に、濡れ性を高める目的で、上述した有機溶媒の存在下で混合を行うことが好ましい。具体的には、好ましくは室温で２０〜６０分間混合し、得られた混合物を、好ましくは５０〜１００℃程度で１０分間〜１０時間乾燥し、その後に有機溶媒を揮発或いは除去することにより、絶縁性樹脂により被覆された軟磁性粉末が得られる。
【００４４】
絶縁性樹脂の配合量は、特に限定されないが、非磁性成分である絶縁性樹脂の増加は、圧粉磁芯としたときのインダクタンスの低下を引き起こすので、かかる観点から、使用する還元粉に対して０．１〜５質量％であることが好ましい。
【００４５】
本実施形態の軟磁性粉末は、潤滑剤を含有していてもよい。軟磁性粉末の表面の一部又は全部に付着することにより、粒子間、及び金型−粒子間の潤滑性を高め、圧粉磁芯の成形時の成形性を高める。潤滑剤は、必要に応じて適宜選択される。その具体例としては、例えば、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸銅、オレイン酸亜鉛等の金属石鹸が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４６】
軟磁性粉末と潤滑剤との混合は、添加した潤滑剤を原料粉に均一に行き渡らせるために、かかる混合物を混練することが好ましい。混練は、公知の方法により行えばよく、特に限定されないが、混合機（例えば、アタライタ、振動ミル、ボールミル、Ｖミキサー等）や造粒機（例えば、流動造粒機、転動造粒機等）等を用いて行うことが好ましい。
【００４７】
潤滑剤の配合量は、特に限定されないが、非磁性成分である潤滑剤の増加は、圧粉磁芯としたときのインダクタンスの低下を引き起こし得るので、かかる観点から、使用する還元粉に対して０．０２〜１質量％であることが好ましい。
【００４８】
本実施形態の表面処理粉は、必要に応じて、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３等の無機材料、潤滑剤、成形助剤等、公知の添加剤を含んでいてもよい。
【００４９】
本実施形態の圧粉磁芯は、本実施形態の軟磁性粉末を、加圧成形した後、熱処理することにより製造することができる（Ｓ４−Ｓ５）。本実施形態の圧粉磁芯は、コア材料として本実施形態の軟磁性粉末を用いることにより公知の製造方法によって製造することができる。
【００５０】
加圧成形工程では、プレス機械の成形金型内に上記表面処理粉を充填し、その後、表面処理粉を加圧して圧縮成形を施すことにより、成形体を得る。この圧縮成形における成形条件は特に限定されず、表面処理粉の嵩密度や粘性、所望する圧粉磁芯の形状、寸法及び密度などに応じて適宜設定される。例えば、通常、成形圧力は３９２〜１１７７ＭＰａ程度、好ましくは５８８〜７８５ＭＰａ程度であり、最大圧力に保持する時間は０．１秒間〜１分間程度である。
【００５１】
熱処理工程では、上述のようにして得られた成形体を、例えば１５０〜３００℃の温度で１５〜１２０分間程度保持する。これにより、成形体中の絶縁体としての樹脂が硬化し、圧粉磁芯（圧粉体）が得られる。
【００５２】
なお、必要に応じて、熱処理工程の後に、圧粉磁芯に防錆処理を施す防錆処理工程を経てもよい。防錆処理は、公知の手法にしたがって行えばよく、例えば、エポキシ樹脂等をスプレーコートする等して行う。スプレーコートによる膜厚は、通常、数十μｍ程度である。防錆処理を施した後、熱処理を行うことが望ましい。
【００５３】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。
【実施例】
【００５４】
以下、実施例によって本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５５】
なお、実施例及び比較例における各種性能の測定方法は、以下の通りである。
＜ビッカース硬さ＞
ＪＩＳＺ２２４４の方法に従って、微小硬度計（島津製作所製）で測定した。
【００５６】
＜アスペクト比と面積比＞
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、樹脂埋めした軟磁性粉末の断面を観察し、無作為に選択した２００点の粒子についてアスペクト比、面積比を測定した。
【００５７】
＜一次粒子径＞
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、樹脂埋めした軟磁性粉末の断面を観察し、無作為に選択した２００点の粒子についてヘイウッド径を測定し、その個数平均粒子径を一次粒子径とした。
【００５８】
＜二次粒子径＞
レーザー回折式乾式粒度測定装置（ＨＥＬＯＳシステム、Ｓｙｍｐａｔｅｃ社製）を用いて、軟磁性粉末の二次粒子径（Ｄ５０％粒子径）を測定した。
【００５９】
＜保磁力＞
２０ｍｇの軟磁性粉末を非磁性ケースに入れてパラフィンで固め、Ｈｃメーター（Ｋ−ＨＣ１０００、東北特殊鋼製）を用いて、軟磁性粉末に１８５０Ｏｅ（１４７．２ｋＡ／ｍ）の磁界を印加し、保磁力を測定した。
【００６０】
＜圧粉磁芯のコアロス＞
ＢＨアナライザ（ＳＹ−８２１８、岩通製）を用いて、測定条件：印加磁界Ｂｍ＝１０ｍＴ、ｆ＝１ＭＨｚ、及びｆ＝３ＭＨｚにて圧粉磁芯のコアロス（磁芯損失：Ｐｃｖ）を測定した。
【００６１】
＜１ＭＨｚのコアロスと３ＭＨｚのコアロスとの比（コアロスの周波数依存性）＞
３ＭＨｚのコアロスを１ＭＨｚのコアロスで除して算出した。このコアロスの周波数依存性の評価は、周波数上昇に対するコアロスの増大の度合いを示すものであり、この値が大きいほど、高周波でのコアロスが大きくなるため、高周波用途での使用に適さないことを意味する。
【００６２】
（比較例１）
まず、原料粉としてヘマタイト（ＣＳＲ−９００、ケミライト社製）を使用し、これをステンレス容器内に充填した後、ステンレス容器を箱型バッチ炉中に装入した。次に、系内の空気を真空ポンプにて排出した後、１Ｌ／分の流量で水素ガスを導入して炉内を正圧（１ａｔｍ以上）の水素雰囲気に置換し、５００℃の温度で５時間の熱処理を行った。冷却後、１００℃以下で炉内の水素ガスを排気し、次にアルゴンガスと空気とを導入して、炉内を酸素分圧が２％の雰囲気に置換した状態で、６０〜８０℃の温度で１５分間保持し、穏やかな表面酸化を行った。その後、炉内のステンレス容器を取り出し、還元鉄Ｆｅ粉を得た。
この還元Ｆｅ粉５ｇを２５０ｍｌのポリビン（ポリプロピレン製ビン）に投入し、鋼球（Φ３．２ｍｍ、０．１６ｇ／ｐｃ）５０ｇと有機溶剤２０ｇとを加えた後、Ａｉｒ雰囲気下にて一軸ボールミルにて６時間の解砕処理を行った。その後、解砕処理後の還元Ｆｅ粉を取り出し、目開き２ｍｍの篩にて鋼球を分離し、さらに加熱して有機溶剤を気化し乾燥させて、比較例１の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６３】
（比較例２）
６００℃の温度で５時間の熱処理をすること以外は、比較例１と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ粉を得た。その還元Ｆｅ粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例２の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６４】
（比較例３）
酸化鉄と酸化ニッケルを質量比１００：７４で混合した原料粉を用いること以外は、比較例１と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。その還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例３の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００６５】
（比較例４）
酸化鉄と酸化ニッケルを質量比１００：７４で混合した原料粉を用いること以外は、比較例２と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。その還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例４の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００６６】
（比較例５）
純鉄よりなる溶湯を溶製したのち、ノズルよりこの溶湯を流下させると共に、この溶湯流に向けて水を噴射することによって水アトマイズ粉末よりなる軟磁性粉末を製造し、分級により粒度調整することで水アトマイズＦｅ粉を得た。この水アトマイズＦｅ粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例５の水アトマイズＦｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６７】
（実施例１）
比較例１と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ粉を得た。この還元Ｆｅ粉に有機溶剤を加えてスラリーを作製し、公知の方法を用いて高圧ホモジナイザーで解砕処理を行った。その後、得られたスラリーを窒素雰囲気で加熱し、有機溶剤を蒸発、乾燥させることで、実施例１の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６８】
（実施例２）
比較例２と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ粉を得た。この還元Ｆｅ粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例２の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６９】
（実施例３）
比較例３と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。この還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例３の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００７０】
（実施例４）
比較例４と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。この還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例４の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００７１】
（実施例５）
比較例５と同様の水アトマイズ処理を行い、水アトマイズＦｅ粉を得た。この水アトマイズ鉄Ｆｅ粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例５の水アトマイズ鉄Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００７２】
表１に、実施例１〜５並びに比較例１〜５の軟磁性粉末の粉体評価及び磁気特性を示す。
【表１】
【００７３】
表１から明らかなように、比較例１〜５の軟磁性粉末では、保磁力が大きくなっていることが確認された。これは、アスペクト比と面積比の積が大きくなっており、塑性変形による歪みが原因で保磁力が増加しているといえる。一方、実施例１〜５の軟磁性粉末では、アスペクト比と面積比の積が小さく、粒子の塑性変形が小さいため、保磁力が２５Ｏｅ（１９８９Ａ／ｍ）以下と小さくなっていることが確認された。この軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁芯は、ＭＨｚ帯域の高周波駆動に対し適性を有するものであることが確認され、本発明の目的を達成できることが確認された。
【００７４】
（比較例６）
比較例１の還元Ｆｅ粉に、有機溶剤と、還元鉄Ｆｅ粉に対して１．００質量％のリン酸を混合した後、乾燥させて還元Ｆｅ粉（表面処理済）を得た。
エポキシ樹脂（Ｎ−６９５、大日本インキ社製）と硬化剤とを混合し、混合物を有機溶剤に溶解して、液状組成物を調製した。次に、還元Ｆｅ粉（表面処理済）、及び、還元Ｆｅ粉（表面処理済）に対して３．０質量％となるように秤量した前記液状組成物を、共にポリビン中に投入し、ボールミル架台にて回転させながら十分に攪拌混合した。その後、この攪拌混合物をビーカーに取り出し、加熱して有機溶剤を気化し乾燥させて、顆粒状の還元Ｆｅ粉を得た。
得られた顆粒状の還元Ｆｅ粉に、潤滑剤として０．３質量％のステアリン酸亜鉛を添加し、その混合物を混合機（筒井理化学器機製、Ｖミキサー）に入れ、回転数１２ｒｐｍで１０分間混練した。
得られた混合物（混練物）を、外径１１．０ｍｍ、内径６．５ｍｍ、厚さ３．０ｍｍのトロイダル形状の成形金型に充填し、５８８ＭＰａの成形圧力にて加圧成形して、トロイダル成形体を得た。その後、得られたトロイダル成形体を、恒温槽中で、１８０℃で１時間保持して、比較例６の圧粉磁芯を得た。
【００７５】
（比較例７〜１０）
比較例２〜５で得られた還元Ｆｅ粉、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉および水アトマイズＦｅ粉を用いること以外は、比較例６と同様に操作して、
比較例７〜１０の圧粉磁芯を得た。
【００７６】
（実施例６〜１０）
実施例１〜５で得られた還元鉄Ｆｅ粉、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉および水アトマイズＦｅ粉を用いること以外は、比較例６と同様に操作して、実施例６〜１０の圧粉磁芯を得た。
【００７７】
表２に、実施例６〜１０並びに比較例６〜１０の圧粉磁芯の性能評価を示す。
【表２】
【００７８】
表２から明らかなように、比較例６〜１０の圧粉磁芯は、駆動周波数１ＭＨｚおよび３ＭＨｚでのコアロスが非常に大きく、実用に耐えないものであることが確認された。一方、実施例６〜１０の圧粉磁芯は、１ＭＨｚでのコアロスが１７０ｋＷ／ｍ３以下、３ＭＨｚでのコアロスが７００ｋＷ／ｍ３以下であり、ＭＨｚ帯域での高周波駆動に対し適性を有するものであることが確認され、コアロス及びその周波数依存性に優れることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００７９】
以上説明した通り、本発明の軟磁性粉末、及び、圧粉磁芯、並びに、磁気デバイスは、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスを格別に低減して１ＭＨｚ以上の高周波にも対応可能であり、磁気デバイスの小型化を実現できるので、インダクタ、ジェネレータ、リアクタ、モーター、各種トランス、アンテナ、ＥＭＩ対策部品、磁気シールド材等の磁気デバイス、及びそれらを備える各種機器、設備、システム等に広く且つ有効に利用可能である。
【符号の説明】
【００８０】
１１…一次粒子、１２…二次粒子、１３…絶縁層、１００…軟磁性粉末。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性粉末、圧粉磁芯、及び磁気デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、インダクタ等に備えられる磁芯として、圧粉磁芯が広く用いられている。圧粉磁芯に求められる性能は、電気抵抗が高く、コアロス（磁芯損失）が小さいことであり、そのような圧粉磁芯を実現するために、圧粉磁芯の材料として、アトマイズ法により製造されるＦｅＳｉ系やＦｅＮｉ系等の合金粉やカルボニル法により製造される純鉄粉（高純度鉄粉）等の金属磁性粉を用いる種々の試みが為されている。
【０００３】
近年、電子機器の小型化及び高出力化が進み、各種部品の高集積化及び信号の高速処理化が進展している。これにともない、電力を供給する電源ラインの小型化及び大電流化が要求されている。例えば、電源等に使用されるパワーインダクタにおいては、直流電流重畳下でのインダクタンス低下が小さいものが求められ、これを実現するために、圧粉磁芯の材料として高飽和磁化を有する磁性材料、例えば、純鉄粉（高純度鉄粉）が広く用いられている。
【０００４】
一方、電源回路を高周波で駆動することによりインダクタ等の小型化が図れることから、高周波で磁芯損失（コアロス）の小さな磁性材料の開発が求められている。コアロスにはヒステリシス損失と、渦電流損失とがあり、コアロスの小さな磁性材料の作製には、ヒステリシス損失と渦電流損失の低減が必須である。ヒステリシス損失の低減には、保磁力の小さな材料が必要となる。また、渦電流損失の低減には、粒子間の渦電流の低減（粒子間の絶縁性の向上）と、粒子内の渦電流の低減（粒子の微細化）が必要となる。とりわけ、渦電流損失は駆動周波数の２乗に比例して大きくなる傾向にあるため、高周波域で使用する圧粉磁芯においては、渦電流損失が小さいことが必要とされる。そのため、駆動周波数の高周波化、例えば、数ＭＨｚに対応するためには、磁性材料の微細化が有効であると考えられる。
【０００５】
磁性材料の微細化のために、粒子同士に発生したネッキング（連結）の解砕が必要になる場合が多く、その解砕技術としては、例えば、特許文献１や特許文献２に開示のものがあげられる。特許文献１には、Ｖ型又はＷコーン型のミキサーもしくはボールミルを用いて、磁性粉に衝撃や振動を与えることによって解砕された磁性粉が得られることが記載されている（特許文献１参照）。また、特許文献２では、還元焼鈍工程における磁性粉の解砕を、回転式還元炉内に磁性粉とともにセラミックボールを装入することにより行うことで圧粉磁芯用磁性粉が得られることが記載されている（特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第０３４２１９４４号
【特許文献２】特開２００９−００１８６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１及び特許文献２に記載の手法により、所謂、一次粒子径が数十μｍ以上の粗い粒子を得ることができる。特許文献１、２に記載の手法により得られる鉄粉を用いて圧粉磁芯を作製したところ、コアロスが大きく、特に、１ＭＨｚ以上の高周波で駆動した際のコアロスが著しく大きいという問題があった。
【０００８】
かかる問題が発現する作用機構の詳細は、未だ明らかではないものの、例えば、以下のように推定される。本発明者らの知見によれば、還元粉など軟磁性粉末を製造する際に使用される原料粉は、粒子同士のネッキング（連結）を内包する二次粒子から構成される。この二次粒子を、上記従来技術によって解砕することで一次粒子となる。その解砕において、ビッカース硬さの低い軟らかい軟磁性粉末では、変形、及びそれに伴う粒子の粗大化が起き易い。一次粒子径が数十μｍ以上の軟磁性粉末では、粒子の重量が比較的大きく、粒子の落下エネルギーが比較的大きくなるため、Ｖミキサーなど、粒子の自重を利用した粒子同士の衝突では、変形の起き難い解砕が可能である。
【０００９】
しかし、平均粒子径が数μｍ〜サブミクロンオーダーである一次粒子が凝集してできた二次粒子では、粒子の重量が比較的小さく、粒子の落下エネルギーが比較的小さくなるため、粒子の自重を利用した粒子同士の衝突での解砕は不十分である。また、メディアを使用するボールミルでは、メディアの衝突エネルギーが大きすぎるため、粒子の変形、及びそれに伴う粒子の粗大化は避けられない。
このため、従来技術の磁性材料の微細化方法では、不十分であるといえる。
【００１０】
以上のように、高周波数帯でもコアロスの小さな圧粉磁芯を提供するには、粒子径の微細な磁性粉の作製が必要であるが、現状、この微細な磁性粉を提供するのに十分な解砕技術は見出されていない。
【００１１】
本発明は上記課題に鑑みて為されたものであり、その目的は、コアロス及びその周波数依存性が小さく、１ＭＨｚ以上の高周波で駆動してもコアロスが小さい圧粉磁芯を作製し得る、軟磁性粉末、及びコアロス及びその周波数依存性が小さな圧粉磁芯、並びに、磁気デバイスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために、本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ合金の軟磁性粉末において、一次粒子径のみならず、一次粒子の形状が、得られる圧粉磁芯のコアロス及びその周波数依存性と相関関係があることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
すなわち、本発明の軟磁性粉末は、ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ系合金の軟磁性粉末であって、該軟磁性粉末の一次粒子径が０．０１〜５μｍであり、一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０であることを特徴とする。
【００１４】
ここで、本明細書において、「一次粒子」とは、粉末に含まれる最小単位となる粒子を意味し、「一次粒子径」とは、無作為に選択した２００個の粒子について算出した「粒子径」の平均値とする。「粒子径」とは、粒子断面のヘイウッド径を測定したものであり、例えば、粒子を樹脂埋めして研磨した粒子断面のＳＥＭ観察等により、測定可能である。
【００１５】
一方、かかる一次粒子が分子間力等によって凝集、あるいは緩やかなネッキングによって連結して形成される粒子を「二次粒子」と表記する。なお、通常、還元粉は二次粒子の状態で存在するので、還元粉の粒度分布グラフは二次粒子の分布を示すものとなる。さらに、二次粒子径は、体積基準による累積分布でのメジアン径を意味し、例えば、レーザー回折式乾式粒度測定装置を用いて、測定することができる。
【００１６】
また、「一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値」とは、無作為に選択した２００個の粒子について算出した「一次粒子のアスペクト比と面積比の積」の平均値とする。「一次粒子のアスペクト比と面積比の積」とは、各粒子の「アスペクト比」に「面積比」を乗じた値とする。「アスペクト比」とは粒子断面の長軸長さと短軸長さを測定し、長軸長さを短軸長さで徐した値とする。「面積比」とは、粒子断面の面積値を２００個の粒子の面積値の平均値で除した値とする。各粒子の長軸長さ、短軸長さおよび断面の面積は、例えば、粒子を樹脂埋めして研磨した粒子断面のＳＥＭ観察等により、測定可能である
【００１７】
本発明者らは、上記のように構成された軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁芯の特性を測定したところ、１ＭＨｚ以上の高周波で駆動した際のコアロスが、従来に比して格別に小さくなることを見出した。かかる効果が奏される作用機構の詳細は、未だ明らかではないものの、例えば、以下のとおり推定される。
【００１８】
上記構成の軟磁性粉末は、従来技術と同程度の二次粒子径を有するものの、一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０の範囲であることを特徴とする。
これは、アスペクト比、及び面積が大きい（異常）一次粒子が少ないことを示している。すなわち、一次粒子の変形、及びそれに伴う一次粒子の粗大化が少なく、よって、歪みの小さく保磁力の小さい磁性粉となっている。そのため、これを用いて作製した圧粉磁芯は、渦電流損失とともにヒステリシス損失が十分に低減されたものとなり、その結果、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが格別に低減されたものと考えられる。但し、作用はこれらに限定されない。
【００１９】
一般的に、アスペクト比は、多数の粒子の値をもとにした全体の平均値として表されることが多い。アスペクト比の大きい粒子は、塑性変形及びそれにともなう粒子の粗大化が起こっていると考えられるが、この一般的な平均値としてのアスペクト比を用いると、粗大化粒子の寄与（存在）が薄められ、粗大化粒子の存在を検出し難い。しかし、この粗大化粒子の体積比（断面の面積比）は粗大化に伴い大きくなるので、軟磁性粉末の特性、及び、その軟磁性粉末を使用して圧粉磁芯としたときの特性に与える影響は大きくなる。一方、本件においては、「アスペクト比」は個々の粒子の値をそのまま用いている。さらに、個々の粒子の「面積比」を算出し、個々の粒子の「アスペクト比」と「面積比」との積をとり、この積の平均値、即ち「一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値」を、粗大化粒子の存在を検出するパラメータとして定義している。このように定義することにより、一般のアスペクト比だけでは表現できなかった粗大化粒子の影響を表すことが可能となる。
【００２０】
本発明の軟磁性粉末は、好ましくは保磁力が２５Ｏｅ（１９８９Ａ／ｍ）以下であり、より好ましくは５〜２５Ｏｅ（３９８〜１９８９Ａ／ｍ）である。前記軟磁性粉末であれば、ヒステリシス損失が十分に低減されたものとなり、その結果、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが格別に低減される。但し、作用はこれらに限定されない。
【００２１】
また、本発明の軟磁性粉末は、還元法によって製造された還元粉であることが好ましい。例えば、水アトマイズ法によって製造された粉末の場合、数十μｍの一次粒子をつくるのは比較的容易であるが、数μｍの一次粒子をつくるのは難しく、分級が必要となり、製造が困難で且つ高コストとなる。一方、還元法であれば、原料の一次粒子径を調整することで、数μｍ以下の一次粒子を製造することが比較的容易である。かかる方法であれば、数μｍ〜サブミクロンオーダーである一次粒子が凝集してできた二次粒子を、再現性よく簡易且つ低コストで製造できる。
【００２２】
本発明の軟磁性粉末は、湿式メディアレスの微粒化装置で解砕されることが好ましい。乾式であると、解砕時の発熱により軟磁性粉末が高温となり、焼結、変質及び特性劣化を引き起こしてしまう可能性がある。湿式であれば、解砕時に発熱しても溶媒による冷却が効率良くできるため、軟磁性粉末の焼結、変質及び特性劣化を抑えることができる。また、メディアを使用した場合、メディアの衝突エネルギーが大きくなりやすいため、粒子の変形及び歪による特性劣化が起き易い。さらに、メディアからのコンタミネーションの混入が避けられず、軟磁性粉末の特性劣化を引き起こす。一方、メディアレスであれば、一次粒子を変形させ、歪による特性の劣化をもたらすことなく、二次粒子の解砕（縮径化）が効果的に行なわれ、メディアからのコンタミネーションの混入をなくすことができる。したがって、かかる装置での解砕方法であれば、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが十分に低減された圧粉磁芯を作製し得る軟磁性粉末を、簡易且つ低コストで製造可能となる。また、生産性及び経済性がより一層高められる。
【００２３】
上記、軟磁性粉末は、その表面の少なくとも一部に絶縁層の被覆を含むよう表面処理された表面処理粉を含むことが好ましい。これにより、粒子間の絶縁性が高められるとともに、渦電流の流れる経路が遮断され、渦電流損失がより一層低減される。
【００２４】
また、上記軟磁性粉末は、樹脂、及び／又は、潤滑剤とともに混合し、加圧成形して圧粉磁芯とすることができる。これにより、粒子間の絶縁性が高められるとともに、渦電流の流れる経路が遮断され、渦電流損失がより一層低減される。また、成形性が高められ、実用性に優れるものとなる。
【００２５】
本発明の軟磁性粉末は、インダクタ、ジェネレータ、リアクタ、モーター、各種トランス、アンテナ、ＥＭＩ対策部品、磁気シールド材等の磁気デバイスにも用いる事ができる。
【発明の効果】
【００２６】
本発明によれば、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが十分に低減され、１ＭＨｚ以上の高周波にも対応可能な圧粉磁芯、およびこれを容易に作製し得る軟磁性粉末が提供される。また、駆動周波数の高周波化に対応可能なので、インダクタ等の小型化が図られる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本実施形態の表面処理還元鉄粉の二次粒子及び一次粒子の凝集状態を概念的に示す模式図である。
【図２】本実施形態の軟磁性粉末、又は表面処理粉の製造方法及び圧粉磁芯の製造方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下、本発明の実施の形態について説明する。なお、以下の実施の形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明はその実施の形態のみに限定されるものではない。なお、図面中、同一要素には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。更に、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
【００２９】
図１は、本実施形態の軟磁性粉末の二次粒子及び一次粒子の凝集状態を概念的に示す模式図である。
軟磁性粉末１００は、Ｆｅ粉、又はＦｅ−Ｎｉ系合金粉であって、一次粒子径が０．０１〜５μｍ、好ましくは０．０１〜３μｍ、より好ましくは０．０１〜２μｍの一次粒子１１が凝集又は連結することにより形成された平均粒子径が１〜１５μｍ、好ましくは１〜１０μｍ、より好ましくは１〜５μｍの二次粒子１２を有する。また、軟磁性粉末１００は、湿式メディアレスの微粒化装置で解砕して得られることが好ましい。さらに、軟磁性粉末１００は、還元法により製造された還元粉であることが好ましい。一次粒子１１は、その表面の少なくとも一部が絶縁層１３により被覆されていることが好ましい。二次粒子１２は、図示の如く、複数の一次粒子１１が凝集又は連結することにより、海綿状の構造を有するものとなっている。以下、本実施形態の軟磁性粉末１００の製造方法及び圧粉磁芯の製造方法を挙げて、本実施形態の軟磁性粉末１００につき、詳述する。
【００３０】
図２は、本実施形態の軟磁性粉末、及び圧粉磁芯の製造方法を示すフローチャートである。
本実施形態の軟磁性粉末は、一次粒子が凝集してできた二次粒子粉末を作製する工程（Ｓ１）と、その二次粒子粉末を解砕処理する工程（Ｓ２）と、を経て、製造することができる。本実施形態の軟磁性粉末は、必要に応じて、軟磁性粉末の表面の少なくとも一部が絶縁層により被覆された表面処理粉を含んでもよい。さらに、絶縁性樹脂、及び／又は潤滑剤を含んでいてもよい。かかる場合は、上記Ｓ１及びＳ２の工程に引き続き、表面処理をする工程（Ｓ３ａ）と、及び／又は、絶縁性樹脂を添加する工程、及び／又は潤滑剤を添加する工程（Ｓ３ｂ）と、を経て、製造することができる。
また、本実施形態の圧粉磁芯は、上記のようにして得られた表面処理粉（軟磁性粉末Ｓ３）を加圧成形した後、熱処理する工程を経ることにより製造できる（Ｓ４−Ｓ５）。
【００３１】
一次粒子が凝集してできた二次粒子粉末を作製する工程（Ｓ１）では、平均粒子径が０．０１〜５μｍの一次粒子を含む二次粒子粉末を作製する。平均粒子径が０．０１〜５μｍの一次粒子を含むＦｅ粉、又はＦｅ−Ｎｉ合金粉は、本実施形態では、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスが十分に低減された圧粉磁芯を得るために、還元法により製造されたものであることが好ましい。
【００３２】
還元鉄Ｆｅ粉の原料となる酸化鉄としては、公知のものを用いることができる。その具体例としては、例えば、ヘマタイト、マグヘマタイト、マグネタイト、ウースタイト、ベルトライト、ゲーサイト、アカガナイト及びレピドクロサイト等の鉄酸化物（鉄含水酸化物を含む）が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは、各々単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて使用することができる。これらのなかでも、鋼板の圧延工程の前処理で酸洗処理に使用された酸から回収処理して製造されたヘマタイトは、安価で容易に入手できるため、還元鉄Ｆｅ粉の原料となる酸化鉄として好ましい。
【００３３】
還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の原料となる酸化鉄としては、還元Ｆｅ粉と同様のものである。酸化ニッケルとしては、公知のものを用いることができる。その具体例としては、例えば、酸化ニッケル（ＩＩ）、酸化ニッケル（ＩＩＩ）などが挙げられる。なかでも、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の原料となる酸化ニッケルとしては、酸化ニッケル（ＩＩ）が好ましい。
【００３４】
還元Ｆｅ粉、又は、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の原料となる酸化鉄、及び酸化ニッケルは、粉体の形状のものが用いられる。その一次粒子の粒子径は、所望の表面処理還元粉の一次粒子の粒子径よりも小さいことが好ましい。還元法による還元Ｆｅ粉、又は還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉の製造においては、還元条件を適宜設定することにより一次粒子の粒子径を大きく成長させることはできるが、粒子径の大きな酸化鉄粉、又は酸化鉄と酸化ニッケルの混合物から粒子径の小さな還元粉を得るのは困難な傾向にある。
【００３５】
酸化鉄、又は酸化鉄と酸化ニッケルの混合物を還元する工程（Ｓ１ａ）は、還元法において公知の条件に基づいて行えばよく、特に限定されない。使用する炉の性能、流下式、流動層式、回転式或いは固定床式等の反応方式、酸化鉄の処理量等に応じて、適宜設定することができる。一般的には、固定式或いは回転式の炉内において、２０〜１００ｇ程度の酸化鉄に対し、低酸素濃度の還元性ガス雰囲気下、２００〜６５０℃程度の還元温度で１〜６時間程度の処理を行う。通常、酸素分圧が１０％を超えると、酸化が急激に進行して粒子内部まで酸化されてしまい、還元が十分に進まない傾向にある。また、還元温度が２００℃未満であると処理時間が長くなり、還元が十分に進まなくなる傾向にあり、一方、７００℃を越えると焼結が生じ易くなり粒径が大きくなる傾向にある。したがって、好ましい還元温度は、４００〜６５０℃である。還元性ガスとしては、例えば、ＣＯ，Ｈ２Ｓ、ＳＯ２、Ｈ２等が挙げられるが、これらの中でも、好ましくはＨ２である。
【００３６】
還元処理によって得られるＦｅ粉の表面を緩やかに徐酸化する工程も、還元法において公知の条件に基づいて行えばよく、Ｆｅ粉内部まで酸化が進行しない程度に穏やかな表面酸化を行うものである限り、特に限定されない。酸化鉄の処理量等に応じて、処理温度、処理時間及び酸素濃度等を適宜設定することができる。一般的には、炉内において、２０〜１００ｇ程度の酸化鉄に対し、酸素分圧が１〜５％程度の酸素含有雰囲気下、２０〜１００℃程度の温度で５分〜１時間程度の処理を行う。
【００３７】
本実施形態において好ましい処理条件の一例としては、原料となる酸化鉄粉を固定式又は回転式の炉に仕込み、乾燥した水素ガスを導入しながら５００〜６００℃程度の温度で３〜５時間程度の還元処理を行い、常温程度まで冷却した後、酸素分圧が１〜３％程度の不活性ガス雰囲気下、３０〜８０℃程度の温度で５〜３０分間程度保持して徐酸化処理を行う方法が挙げられる。
【００３８】
次に、かくして得られる還元法により製造された平均粒子径が０．０１〜５μｍの一次粒子を含む還元粉を、解砕処理する（Ｓ２）。これにより、本実施形態の軟磁性粉末を得ることができる（Ｓ３）。
【００３９】
解砕処理は、還元粉に溶媒を添加した湿式メディアレスの微粒化装置で行うことが好ましい。添加した溶媒により一次粒子が被覆されるので一次粒子の再凝集による二次粒子の再形成を抑制できるので、解砕が高効率で行えるとともに、大気によって還元粉が酸化することを防止することができる。使用可能な溶媒としては、例えば、酸やアルカリ等の水溶液、鉱物油、合成油、植物油等の油、アセトン、アルコールといった有機溶媒等が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、解砕処理は、メディアレスの微粒化装置で行うことが好ましい。メディアレスにすることで粒子の塑性変形や、それに伴う粒子の粗大化を防ぐことができる。さらに、メディアからのコンタミネーションの混入を防ぐことができる。
使用可能な湿式メディアレスの微粒化装置として、超音波ホモジナイザー、高圧ホモジナイザー（湿式キャビテーションミル）、コロイドミル、湿式ジェットミル、高圧を使用した湿式微粒化装置、音速エアジェットを使用した湿式微粒化装置等が挙げられるが、これらに特に限定されない。上記の手法により、一次粒子の凝集が解かれ、その結果、二次粒子の平均粒子径が１〜１５μｍ以下まで低減された還元粉を得ることができる。
【００４０】
解砕処理は、大気によって還元粉が酸化することを防止するために、酸素濃度が５００ｐｐｍ以下の窒素等の不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。
【００４１】
表面処理としては、軟磁性粉末の表面に絶縁性を付与する絶縁層であれば特に限定されない。絶縁層の具体例としては、例えば、リン酸鉄、ホウ酸鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、酢酸鉄、炭酸鉄、シリカ、チタニア、ジルコニア、マグネシア、アルミナ、酸化クロム、酸化亜鉛等の無機化合物が挙げられる。これらは、１種のみを単独で、或いは２種以上を組み合わせて、用いることができる。耐熱性の観点から、好ましい絶縁層としては、リン酸鉄、シリカ、チタニア、ジルコニア、マグネシア、アルミナ、酸化クロム、酸化亜鉛等であり、より好ましくはリン酸鉄である。リン酸処理などにより形成されるリン酸鉄は、強磁性を有しないため磁気的な悪影響が小さく、また化合物として安定であることから防錆効果も期待ができる。
【００４２】
本実施形態の軟磁性粉末は、絶縁性樹脂を含有していてもよい。軟磁性粉末の表面の一部又は全部を絶縁性樹脂によりコーティングすることにより、粒子間の絶縁性を高め得るとともに、圧粉磁芯の成形時の成形性を高め得る。絶縁性樹脂は、必要とされる特性に応じて適宜選択される。その具体例としては、例えば、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂及びエポキシ樹脂等の各種有機高分子樹脂が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて用いることができる。また、必要に応じて、公知の硬化剤や架橋剤を含有していてもよい。
【００４３】
軟磁性粉末と絶縁性樹脂等との混合は、加圧ニーダやボールミル等の攪拌機・混合機を用いて行なうことが好ましい。好ましくは室温で２０〜６０分間混合することにより絶縁性樹脂により被覆表面処理粉が得られ易い。特に、濡れ性を高める目的で、上述した有機溶媒の存在下で混合を行うことが好ましい。具体的には、好ましくは室温で２０〜６０分間混合し、得られた混合物を、好ましくは５０〜１００℃程度で１０分間〜１０時間乾燥し、その後に有機溶媒を揮発或いは除去することにより、絶縁性樹脂により被覆された軟磁性粉末が得られる。
【００４４】
絶縁性樹脂の配合量は、特に限定されないが、非磁性成分である絶縁性樹脂の増加は、圧粉磁芯としたときのインダクタンスの低下を引き起こすので、かかる観点から、使用する還元粉に対して０．１〜５質量％であることが好ましい。
【００４５】
本実施形態の軟磁性粉末は、潤滑剤を含有していてもよい。軟磁性粉末の表面の一部又は全部に付着することにより、粒子間、及び金型−粒子間の潤滑性を高め、圧粉磁芯の成形時の成形性を高める。潤滑剤は、必要に応じて適宜選択される。その具体例としては、例えば、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸銅、オレイン酸亜鉛等の金属石鹸が挙げられるが、これらに特に限定されない。これらは１種を単独で使用することができ、また、２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４６】
軟磁性粉末と潤滑剤との混合は、添加した潤滑剤を原料粉に均一に行き渡らせるために、かかる混合物を混練することが好ましい。混練は、公知の方法により行えばよく、特に限定されないが、混合機（例えば、アタライタ、振動ミル、ボールミル、Ｖミキサー等）や造粒機（例えば、流動造粒機、転動造粒機等）等を用いて行うことが好ましい。
【００４７】
潤滑剤の配合量は、特に限定されないが、非磁性成分である潤滑剤の増加は、圧粉磁芯としたときのインダクタンスの低下を引き起こし得るので、かかる観点から、使用する還元粉に対して０．０２〜１質量％であることが好ましい。
【００４８】
本実施形態の表面処理粉は、必要に応じて、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３等の無機材料、潤滑剤、成形助剤等、公知の添加剤を含んでいてもよい。
【００４９】
本実施形態の圧粉磁芯は、本実施形態の軟磁性粉末を、加圧成形した後、熱処理することにより製造することができる（Ｓ４−Ｓ５）。本実施形態の圧粉磁芯は、コア材料として本実施形態の軟磁性粉末を用いることにより公知の製造方法によって製造することができる。
【００５０】
加圧成形工程では、プレス機械の成形金型内に上記表面処理粉を充填し、その後、表面処理粉を加圧して圧縮成形を施すことにより、成形体を得る。この圧縮成形における成形条件は特に限定されず、表面処理粉の嵩密度や粘性、所望する圧粉磁芯の形状、寸法及び密度などに応じて適宜設定される。例えば、通常、成形圧力は３９２〜１１７７ＭＰａ程度、好ましくは５８８〜７８５ＭＰａ程度であり、最大圧力に保持する時間は０．１秒間〜１分間程度である。
【００５１】
熱処理工程では、上述のようにして得られた成形体を、例えば１５０〜３００℃の温度で１５〜１２０分間程度保持する。これにより、成形体中の絶縁体としての樹脂が硬化し、圧粉磁芯（圧粉体）が得られる。
【００５２】
なお、必要に応じて、熱処理工程の後に、圧粉磁芯に防錆処理を施す防錆処理工程を経てもよい。防錆処理は、公知の手法にしたがって行えばよく、例えば、エポキシ樹脂等をスプレーコートする等して行う。スプレーコートによる膜厚は、通常、数十μｍ程度である。防錆処理を施した後、熱処理を行うことが望ましい。
【００５３】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。
【実施例】
【００５４】
以下、実施例によって本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５５】
なお、実施例及び比較例における各種性能の測定方法は、以下の通りである。
＜ビッカース硬さ＞
ＪＩＳＺ２２４４の方法に従って、微小硬度計（島津製作所製）で測定した。
【００５６】
＜アスペクト比と面積比＞
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、樹脂埋めした軟磁性粉末の断面を観察し、無作為に選択した２００点の粒子についてアスペクト比、面積比を測定した。
【００５７】
＜一次粒子径＞
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、樹脂埋めした軟磁性粉末の断面を観察し、無作為に選択した２００点の粒子についてヘイウッド径を測定し、その個数平均粒子径を一次粒子径とした。
【００５８】
＜二次粒子径＞
レーザー回折式乾式粒度測定装置（ＨＥＬＯＳシステム、Ｓｙｍｐａｔｅｃ社製）を用いて、軟磁性粉末の二次粒子径（Ｄ５０％粒子径）を測定した。
【００５９】
＜保磁力＞
２０ｍｇの軟磁性粉末を非磁性ケースに入れてパラフィンで固め、Ｈｃメーター（Ｋ−ＨＣ１０００、東北特殊鋼製）を用いて、軟磁性粉末に１８５０Ｏｅ（１４７．２ｋＡ／ｍ）の磁界を印加し、保磁力を測定した。
【００６０】
＜圧粉磁芯のコアロス＞
ＢＨアナライザ（ＳＹ−８２１８、岩通製）を用いて、測定条件：印加磁界Ｂｍ＝１０ｍＴ、ｆ＝１ＭＨｚ、及びｆ＝３ＭＨｚにて圧粉磁芯のコアロス（磁芯損失：Ｐｃｖ）を測定した。
【００６１】
＜１ＭＨｚのコアロスと３ＭＨｚのコアロスとの比（コアロスの周波数依存性）＞
３ＭＨｚのコアロスを１ＭＨｚのコアロスで除して算出した。このコアロスの周波数依存性の評価は、周波数上昇に対するコアロスの増大の度合いを示すものであり、この値が大きいほど、高周波でのコアロスが大きくなるため、高周波用途での使用に適さないことを意味する。
【００６２】
（比較例１）
まず、原料粉としてヘマタイト（ＣＳＲ−９００、ケミライト社製）を使用し、これをステンレス容器内に充填した後、ステンレス容器を箱型バッチ炉中に装入した。次に、系内の空気を真空ポンプにて排出した後、１Ｌ／分の流量で水素ガスを導入して炉内を正圧（１ａｔｍ以上）の水素雰囲気に置換し、５００℃の温度で５時間の熱処理を行った。冷却後、１００℃以下で炉内の水素ガスを排気し、次にアルゴンガスと空気とを導入して、炉内を酸素分圧が２％の雰囲気に置換した状態で、６０〜８０℃の温度で１５分間保持し、穏やかな表面酸化を行った。その後、炉内のステンレス容器を取り出し、還元鉄Ｆｅ粉を得た。
この還元Ｆｅ粉５ｇを２５０ｍｌのポリビン（ポリプロピレン製ビン）に投入し、鋼球（Φ３．２ｍｍ、０．１６ｇ／ｐｃ）５０ｇと有機溶剤２０ｇとを加えた後、Ａｉｒ雰囲気下にて一軸ボールミルにて６時間の解砕処理を行った。その後、解砕処理後の還元Ｆｅ粉を取り出し、目開き２ｍｍの篩にて鋼球を分離し、さらに加熱して有機溶剤を気化し乾燥させて、比較例１の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６３】
（比較例２）
６００℃の温度で５時間の熱処理をすること以外は、比較例１と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ粉を得た。その還元Ｆｅ粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例２の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６４】
（比較例３）
酸化鉄と酸化ニッケルを質量比１００：７４で混合した原料粉を用いること以外は、比較例１と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。その還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例３の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００６５】
（比較例４）
酸化鉄と酸化ニッケルを質量比１００：７４で混合した原料粉を用いること以外は、比較例２と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。その還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例４の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００６６】
（比較例５）
純鉄よりなる溶湯を溶製したのち、ノズルよりこの溶湯を流下させると共に、この溶湯流に向けて水を噴射することによって水アトマイズ粉末よりなる軟磁性粉末を製造し、分級により粒度調整することで水アトマイズＦｅ粉を得た。この水アトマイズＦｅ粉に比較例１と同様の解砕処理を行い、比較例５の水アトマイズＦｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６７】
（実施例１）
比較例１と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ粉を得た。この還元Ｆｅ粉に有機溶剤を加えてスラリーを作製し、公知の方法を用いて高圧ホモジナイザーで解砕処理を行った。その後、得られたスラリーを窒素雰囲気で加熱し、有機溶剤を蒸発、乾燥させることで、実施例１の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６８】
（実施例２）
比較例２と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ粉を得た。この還元Ｆｅ粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例２の還元Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００６９】
（実施例３）
比較例３と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。この還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例３の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００７０】
（実施例４）
比較例４と同様の還元処理を行い、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉を得た。この還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例４の還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉（解砕処理済み）を得た。
【００７１】
（実施例５）
比較例５と同様の水アトマイズ処理を行い、水アトマイズＦｅ粉を得た。この水アトマイズ鉄Ｆｅ粉に実施例１と同様の解砕処理を行い、実施例５の水アトマイズ鉄Ｆｅ粉（解砕処理済み）を得た。
【００７２】
表１に、実施例１〜５並びに比較例１〜５の軟磁性粉末の粉体評価及び磁気特性を示す。
【表１】
【００７３】
表１から明らかなように、比較例１〜５の軟磁性粉末では、保磁力が大きくなっていることが確認された。これは、アスペクト比と面積比の積が大きくなっており、塑性変形による歪みが原因で保磁力が増加しているといえる。一方、実施例１〜５の軟磁性粉末では、アスペクト比と面積比の積が小さく、粒子の塑性変形が小さいため、保磁力が２５Ｏｅ（１９８９Ａ／ｍ）以下と小さくなっていることが確認された。この軟磁性粉末を用いて作製した圧粉磁芯は、ＭＨｚ帯域の高周波駆動に対し適性を有するものであることが確認され、本発明の目的を達成できることが確認された。
【００７４】
（比較例６）
比較例１の還元Ｆｅ粉に、有機溶剤と、還元鉄Ｆｅ粉に対して１．００質量％のリン酸を混合した後、乾燥させて還元Ｆｅ粉（表面処理済）を得た。
エポキシ樹脂（Ｎ−６９５、大日本インキ社製）と硬化剤とを混合し、混合物を有機溶剤に溶解して、液状組成物を調製した。次に、還元Ｆｅ粉（表面処理済）、及び、還元Ｆｅ粉（表面処理済）に対して３．０質量％となるように秤量した前記液状組成物を、共にポリビン中に投入し、ボールミル架台にて回転させながら十分に攪拌混合した。その後、この攪拌混合物をビーカーに取り出し、加熱して有機溶剤を気化し乾燥させて、顆粒状の還元Ｆｅ粉を得た。
得られた顆粒状の還元Ｆｅ粉に、潤滑剤として０．３質量％のステアリン酸亜鉛を添加し、その混合物を混合機（筒井理化学器機製、Ｖミキサー）に入れ、回転数１２ｒｐｍで１０分間混練した。
得られた混合物（混練物）を、外径１１．０ｍｍ、内径６．５ｍｍ、厚さ３．０ｍｍのトロイダル形状の成形金型に充填し、５８８ＭＰａの成形圧力にて加圧成形して、トロイダル成形体を得た。その後、得られたトロイダル成形体を、恒温槽中で、１８０℃で１時間保持して、比較例６の圧粉磁芯を得た。
【００７５】
（比較例７〜１０）
比較例２〜５で得られた還元Ｆｅ粉、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉および水アトマイズＦｅ粉を用いること以外は、比較例６と同様に操作して、
比較例７〜１０の圧粉磁芯を得た。
【００７６】
（実施例６〜１０）
実施例１〜５で得られた還元鉄Ｆｅ粉、還元Ｆｅ−Ｎｉ合金粉および水アトマイズＦｅ粉を用いること以外は、比較例６と同様に操作して、実施例６〜１０の圧粉磁芯を得た。
【００７７】
表２に、実施例６〜１０並びに比較例６〜１０の圧粉磁芯の性能評価を示す。
【表２】
【００７８】
表２から明らかなように、比較例６〜１０の圧粉磁芯は、駆動周波数１ＭＨｚおよび３ＭＨｚでのコアロスが非常に大きく、実用に耐えないものであることが確認された。一方、実施例６〜１０の圧粉磁芯は、１ＭＨｚでのコアロスが１７０ｋＷ／ｍ３以下、３ＭＨｚでのコアロスが７００ｋＷ／ｍ３以下であり、ＭＨｚ帯域での高周波駆動に対し適性を有するものであることが確認され、コアロス及びその周波数依存性に優れることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００７９】
以上説明した通り、本発明の軟磁性粉末、及び、圧粉磁芯、並びに、磁気デバイスは、低周波領域から高周波領域に亘ってコアロスを格別に低減して１ＭＨｚ以上の高周波にも対応可能であり、磁気デバイスの小型化を実現できるので、インダクタ、ジェネレータ、リアクタ、モーター、各種トランス、アンテナ、ＥＭＩ対策部品、磁気シールド材等の磁気デバイス、及びそれらを備える各種機器、設備、システム等に広く且つ有効に利用可能である。
【符号の説明】
【００８０】
１１…一次粒子、１２…二次粒子、１３…絶縁層、１００…軟磁性粉末。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ系合金の軟磁性粉末であって、
該軟磁性粉末の一次粒子径が０．０１〜５μｍであり、一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０であることを特徴とする軟磁性粉末。
【請求項２】
前記軟磁性粉末は、保磁力が２５Ｏｅ以下であることを特徴とする請求項１記載の軟磁性粉末。
【請求項３】
前記軟磁性粉末は、還元法によって製造された還元粉である、請求項１及び２記載の軟磁性粉末。
【請求項４】
前記軟磁性粉末は、湿式メディアレスの微粒化装置で解砕して得られる、請求項１〜３いずれか記載の軟磁性粉末。
【請求項５】
請求項１〜４いずれか記載の軟磁性粉末であって、表面の少なくとも一部が絶縁層により被覆される、軟磁性粉末。
【請求項６】
請求項１〜５いずれか記載の軟磁性粉末と、樹脂、及び／又は、潤滑剤を混合し、加圧成形して得られる、圧粉磁芯。
【請求項７】
請求項１〜５いずれか記載の軟磁性粉末を用いて得られる、磁気デバイス。
【請求項１】
ＦｅまたはＦｅ−Ｎｉ系合金の軟磁性粉末であって、
該軟磁性粉末の一次粒子径が０．０１〜５μｍであり、一次粒子のアスペクト比と面積比の積の平均値が１．０〜４．０であることを特徴とする軟磁性粉末。
【請求項２】
前記軟磁性粉末は、保磁力が２５Ｏｅ以下であることを特徴とする請求項１記載の軟磁性粉末。
【請求項３】
前記軟磁性粉末は、還元法によって製造された還元粉である、請求項１及び２記載の軟磁性粉末。
【請求項４】
前記軟磁性粉末は、湿式メディアレスの微粒化装置で解砕して得られる、請求項１〜３いずれか記載の軟磁性粉末。
【請求項５】
請求項１〜４いずれか記載の軟磁性粉末であって、表面の少なくとも一部が絶縁層により被覆される、軟磁性粉末。
【請求項６】
請求項１〜５いずれか記載の軟磁性粉末と、樹脂、及び／又は、潤滑剤を混合し、加圧成形して得られる、圧粉磁芯。
【請求項７】
請求項１〜５いずれか記載の軟磁性粉末を用いて得られる、磁気デバイス。
【図２】
【図１】
【図１】
【公開番号】特開２０１３−８９９２９（Ｐ２０１３−８９９２９Ａ）
【公開日】平成２５年５月１３日（２０１３．５．１３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２３２３８５（Ｐ２０１１−２３２３８５）
【出願日】平成２３年１０月２４日（２０１１．１０．２４）
【出願人】（０００００３０６７）ＴＤＫ株式会社 (7,238)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年５月１３日（２０１３．５．１３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年１０月２４日（２０１１．１０．２４）
【出願人】（０００００３０６７）ＴＤＫ株式会社 (7,238)
【Ｆターム（参考）】
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