低ガンマ線感度化中性子及び粒子線用イメージングプレート
【課題】
低ガンマ線感度の中性子イメージングプレートを提供する。
【解決手段】
ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結し、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入して、表面有感輝尽性蛍光体とし、１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きいことを利用してガンマ線に対する感度を低下させて、低ガンマ線感度中性子イメージングプレートとする。
低ガンマ線感度の中性子イメージングプレートを提供する。
【解決手段】
ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結し、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入して、表面有感輝尽性蛍光体とし、１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きいことを利用してガンマ線に対する感度を低下させて、低ガンマ線感度中性子イメージングプレートとする。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートは、原子炉から発生する中性子を用いた中性子散乱実験装置用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器あるいは中性子ラジオグラフィ用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器として使用される。また、原子炉施設内での中性子線量計測あるいは中性子分布モニタにも使用できる。さらに、原子炉で発生する中性子ビームあるいは大強度陽子加速器を用いて発生するパルス中性子ビームのプロファイルモニタとして使用される。
【０００２】
一方、低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについては、陽子ビームあるいは重粒子線ビームなどのビームプロファイルモニタとして使用される。また、α線線量モニタあるいはα線イメージ検出器としても使用される。
【背景技術】
【０００３】
中性子用イメージングプレートとしては、中性子捕獲断面積の大きなＧｄを含むＧｄ２Ｏ３を中性子コンバータとして用い、輝尽性蛍光体としてＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋を用いた中性子イメージングプレートが富士写真フィルムよりＢＡＳ−ＮＤという商品名で市販されてきた（非特許文献１）。このイメージングプレートは、図９の従来例に示すように、輝尽性蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と中性子コンバータＧｄ２Ｏ３粉末を接着剤と混ぜて基板に塗布する事により製作されてきた。しかし、この市販の中性子イメージングプレートでは、中性子コンバータとしてＧｄ２Ｏ３を用いているため、中性子捕獲断面積は大きいものの（ｎ，ｅ）反応により放出される２次電子が約８０ｋｅＶと小さくかつＧｄ自体の原子番号Ｚが６４と大きい。このため、中性子イメージを検出する上で非常に大きな性能指標であるガンマ線感度特性（γ線バッグラウンドに対する影響度）が悪いとう欠点があった。
【０００４】
このため、中性子コンバータとして軽い元素でかつ中性子の捕獲反応により大きなエネルギーを放出する元素を用いる必要がある。この条件に合う元素として１０Ｂ（ホウ素）がある。しかし、１０Ｂを構成元素としたＳｒＢＰＯ５：Ｅｕ２＋などの輝尽性蛍光体が色々開発されてきたが（非特許文献２）、輝尽性蛍光体内での１０Ｂの構成割合が低いことと輝尽性発光特性もＢａＦＸ：Ｅｕ２＋と比較して良くないことから市販されてはいない。
【０００５】
一方、低ガンマ線化を図るため、図１０に示すように、無水ホウ酸（Ｂ２Ｏ３）が低温度で溶融しガラス化することを利用して、中性子コンバータとして用いると同時に接着剤として利用するガラス状化イメージングプレートが開発された(特許文献１)。しかし、従来に比較し多少ガンマ線感度は低くなるものの十分な値ではなかった。
【０００６】
また、低ガンマ線感度化を目指した粒子線イメージングプレートについては、開発がほとんど行われていない。
【非特許文献１】N.Niimura et al.: An imaging plate neutron detector，Nucl.Instrum ＆ Methods A349， 521（1994）及び原子力工業，41［6］，54（1995）
【非特許文献２】K. Sakasai他、A SrBPO5 : Eu2+storage phosphor for neutron imaging，Apl.phys.A74,[Suppl.], S1589-S1591 (2002)
【特許文献１】特願平2005-53919号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記背景技術に記載されるように、上記市販されてきたイメージングプレートには中性子イメージを検出する上で非常に大きな性能指標であるガンマ線感度特性が悪いとう欠点があり、また、これを解決するため、１０Ｂを構成元素としたＳｒＢＰＯ５：Ｅｕ２＋などの輝尽性蛍光体が開発されてきたが、未だ市販されておらず、更にまた、無水ホウ酸（Ｂ２Ｏ３）の低温度溶融化特性を利用して、中性子コンバータとして用いると同時に接着剤として利用するガラス状化イメージングプレートが開発されたが、未だ十分なものではない等の問題点が残存していた。そこで、本発明はこれらの問題点を解決するために研究の結果発明されたものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明においては、蛍光体粉末に中性子コンバータである１０Ｂを含むホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末などを均一に混合した後、適当な温度範囲内で一定時間焼結すると、蛍光体粉末の表面に熱拡散により欠陥が生じ、その表面部分が輝尽性蛍光体となることを確認した。
【０００９】
即ち、本発明においては、 ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が８０％以上のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布し、５００℃以上７００℃以下の温度範囲内で一定時間焼結し、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートである。
【発明の効果】
【００１０】
本発明において、この表面有感輝尽性蛍光体を用いた場合、中性子コンバータである１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より非常に大きいため、ガンマ線に対する感度を大幅に低下させることが可能となる。また、表面の有感な輝尽性蛍光体部分に中性子コンバータである１０Ｂが入り込むため、損失なくα粒子と７Ｌｉ粒子のエネルギーを輝尽性蛍光体部分が吸収することができるため、低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートが実現することができる。
【実施例】
【００１１】
（実施例１）
実施例１として、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結し、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて説明する。
【００１２】
図１の製作方法に示すように、本実施例においては、中性子イメージングプレートの検出素材である輝尽性蛍光体をほとんど輝尽性蛍光を示さないＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋をベースに熱拡散処理することによりＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋の表面に形成することを特長としている。従来の輝尽性蛍光体の構造と本発明のこの表面有感輝尽性蛍光体の構造とを比較した図を図２に示す。表面有感輝尽性蛍光体を用いた場合、中性子コンバータである１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きくなるため、ガンマ線に対する感度を大幅に低下させることできる。また、表面の有感な輝尽性蛍光体部分に中性子コンバータである１０Ｂが一部入り込む構造となるため、損失を少なくα粒子と７Ｌｉ粒子のエネルギー(全部で約２．３ＭｅＶ)を輝尽性蛍光体部分で吸収することができるようにし、中性子イメージングプレートの低ガンマ線感度化を実現する。ホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末は焼結されて１０Ｂ２Ｏ３となる。
【００１３】
イメージング化について説明すると、中性子コンバータとしての役割を有する１０Ｂ同位体から放出された粒子線（α線と７Ｌｉ粒子）を表面有感輝尽性蛍光体であるＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋の表面部分に潜像として蓄積する。蓄積された潜像は、中性子の照射後に励起レーザー光を用いて、スキャンすることにより中性子を起因とする粒子線のイメージングプレート内部への蓄積量を求め、最終的に中性子イメージを検出する。励起波長（６３５ｎｍ）と輝尽性蛍光波長（４００ｎｍ）は市販のＢＡＳシリーズあるいはＢＡＳ−ＮＤシリーズと同じなので、実際には富士写真フィルムが市販しているイメージングプレート読み取り装置ＢＡＳ−１８００により読み取ることができる。
【００１４】
本実施例では、蛍光体粉末として日亜化学製Ｘ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋を用いた。この蛍光体の輝尽性蛍光特性は、市販のＢＡＳ−ＭＳイメージングプレートに使用されている輝尽性蛍光特性の１００分の１以下であった。また、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末についてはステラケミファ製を用いた。７５０ｍｇのＸ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と５００ｍｇのホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末を混合し５ｃｍｘ５ｃｍのサイズのアルミニウム基板に塗布した。塗布した後、電気炉において６００℃で焼結を行った。熱処理拡散の効果を調べるために、焼結時間を３０分、１時間、１時間３０分、２時間、３時間、４時間、８時間及び１０時間の８種類について行った。焼結後、まず、熱処理が及ぼす蛍光スペクトルへの影響を評価した。評価用の放射線線源としてはＡｍ?２４１から放出される５．４ＭｅＶのα線を用いた。中性子捕獲反応によって放出される粒子がα線と７Ｌｉであることからほぼこれらの粒子線と同じ効果が得られる。α線照射により発生する即発蛍光のスペクトルを日立製分光蛍光光度計Ｆ?２５００を用いて測定した。３０分焼結の場合と４時間の場合を比較した結果を図３に示す。蛍光スペクトルの形状のほとんど変化がなく、輝尽性蛍光量は約８５％となった。この結果、長時間の熱拡散処理でもほとんど蛍光体としての特性が劣化しないことがわかった。
【００１５】
次に、それぞれの焼結試料について、図４に示す方法により冷中性子、６０ｋｅＶガンマ線、Ｃｏ６０ガンマ線（約１２００ｋｅＶガンマ線）に対する感度測定試験を行った。イメージの読み取りには富士写真フィルムが市販しているイメージングプレート読み取り装置ＢＡＳ−１８００を用いた。試験結果を図５に示す。横軸が焼結時間であり、左側の縦軸は従来から使用されているＢＡＳ−ＮＤ中性子イメージングプレートに対する相対検出効率である。焼結時間の増加と共に、冷中性子に対する感度が増加することが確認できたことから、焼結温度を一定にし、焼結時間を変えることにより、表面有感輝尽性蛍光体の表面有感層の厚さが変化することを確認できた。特に、１０時間の焼結では６７％の相対中性子検出効率が得られた。一方、右側縦軸は従来から使用されているＢＡＳ−ＮＤ中性子イメージングプレートに対する実効的なガンマ線に対する検出効率(中性子検出効率で規格化して補正)である。６０ｋｅＶガンマ線については、中性子に対する検出効率の変化とほぼ同等の変化を示すことが確認できた。３時間までの焼成時間では２％であり、最大の中性子検出効率が得られる１０時間でも７％の実効ガンマ線感度であった。中性子と同じような蛍光を示す理由は、ガンマ線エネルギーが低い場合、電子の阻止能も見かけ上高くなることが原因と考えられる。一方、Ｃｏ６０ガンマ線（約１２００ｋｅＶガンマ線）に対する感度は焼結時間にはあまり影響されずほぼ一定の１％から２％であることがわかった。この結果、中性子イメージングプレートを使う上で最大の問題である高エネルギーのガンマ線に対する感度がＢＡＳ−ＮＤ中性子イメージングプレートに比較して約５０から１００倍低下させることができることを確認できた。
【００１６】
また、蛍光体粉末としてＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋についても上記実施例と同じ製作方法で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作した。蛍光体粉末として日亜化学製Ｘ線検出用蛍光体ＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋を用いた。この蛍光体の輝尽性蛍光特性は、市販のＢＡＳ−ＭＳイメージングプレートに使用されている輝尽性蛍光特性の１００分の１以下であった。また、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末についてはステラケミファ製を用いた。蛍光体としてＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋焼結時間が１時間の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて中性子検出効率を同じ条件で製作したＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体を用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートと比較した結果、ＰＳＬ(富士写真フィルムＢＡＳ１８００の輝尽性蛍光強度を示す値)としてそれぞれ１．４４と１．５１が得られた。ＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋蛍光体を用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート中性子感度は約５％低い９５％でありほとんど同じ特性であった。また、ガンマ線感度についてもほぼ同じ結果が得られた。
【００１７】
さらに、上記実施例では焼成温度を６００℃に固定して焼結時間を変化させて表面有感輝尽性蛍光体の表面有感層の厚さが変化することを確認したが、焼成時間を一定として、焼成温度を変化させることにより表面有感輝尽性蛍光体の表面有感層の厚さを制御することができる。
（実施例２）
実施例２として、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１１Ｂ同位体の組成比が９９．９％のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結し、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とした低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて説明する
本実施例の低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートの構造を図６に示す。構造は実施例１で説明した低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートと、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末の代わりに１１Ｂ同位体の組成比が９９．９％％以上のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末を用いること以外は同じである。１１Ｂ同位体の組成比が９９．９％％以上のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末としては富山薬品製を用いた。本ホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）を用いることにより中性子に対する感度をほとんどなくすることができる。蛍光体粉末としては実施例１と同じ日亜化学製Ｘ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋を用いた。製作方法については実施例１と全く同じである。焼結時間が１時間の低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについてＡｍ−２４１の５．４ＭｅＶα線及び６０ｋｅＶガンマ線に対する検出感度を富士写真フィルムが市販しているイメージングプレート読み取り装置ＢＡＳ−１８００を用いて評価した。評価の結果、従来のＢＡＳ−ＭＳイメージングプレートの場合α線に対するガンマ線のＰＳＬ(富士写真フィルムＢＡＳ１８００の輝尽性蛍光強度を示す値)の比が０．４１７であったのに対して、本イメージングプレーとでは、0.０４２となり、約１０倍改善されることが確認できた。
（実施例３）
実施例３として、実施例１と２において、焼結温度を６２０℃以下の範囲内で使用する場合に、金属基板としてアルミニウム板を使う際に、アルミニウム板の両面に、無機ガラス接着剤を塗布して用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて説明する。金属基板としてアルミニウム板を使い電気炉で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作するとアルミニウムが基板表面から少しずつ蒸発するため、その蒸気が低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの表面と反応し一部が黒化する。このため、金属基板としてアルミニウム板を使う場合には表面から蒸発しないように高温で耐性を有する材料でコーティングする必要がある。実施例では、図７に示すように０．３ｍｍの厚さのアルミニウム基板に９００℃の耐熱性を有する日興製無機接着剤(商品名HEATLESS GLASS)であるＢＳ−６００−３を厚さ５０μｍ塗布したて用いた。この基板を用いて実施例１と同じ方法で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作し評価試験を行った結果、焼結温度が６２０℃でコーティングが有効であり、アルミニウムの蒸気による黒化を防ぐことができることが確認できた。
（実施例４）
実施例４として、実施例１と２において、金属基板としてチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて説明する。金属基板としてアルミニウム板を使い電気炉で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作するとアルミニウムが基板表面から少しずつ蒸発するため、このため、融点が１０００℃以上の特性を有するチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を用いた。中性子イメージングプレートの基板として用いる場合、素材の中性子による放射化の問題があるがチタン（Ｔｉ）は、従来より放射化が少ないことから中性子照射場で使用されている金属であるアルミニウムの中性子捕獲断面積に対して約２倍の断面積を有するが非常に小さいため実用上問題はない。金属基板としてチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を基板として用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの製作試験を行った結果、表面が安定な状態で製作できることが確認できた。
（実施例５）
実施例５として、実施例１−４において、蛍光体粉末とホウ酸粉末を混合した粉末の重量の０．５％以上２％以下のＮａＣｌあるいはＮａＣＯ３粉末を加えて、輝尽性蛍光の放出を増加させることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて説明する。
【００１８】
実施例1の焼結時間が３時間の低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて混合粉末の重量２％のＮａＣｌ粉末を添加し同じ条件で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの製作を行った。図４に示す方法により冷中性子、６０ｋｅＶガンマ線、Ｃｏ６０ガンマ線（約１２００ｋｅＶガンマ線）に対する感度測定試験を行った。この結果、混合粉末の重量２％のＮａＣｌ粉末を添加しない場合とした場合で、中性子感度を評価した場合、富士写真フィルムＢＡＳ１８００の輝尽性蛍光強度を示すＰＳＬ値としてそれぞれ７．６と１０．０が得られた。この結果、２％のＮａＣｌ粉末を添加しない場合に比較して１．３倍増加させることができることを確認した。また、ガンマ線感度の特性もほとんど変化がなかった。
（実施例６）
実施例６は、実施例１−５において蛍光体として用いたＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体の代わりにＢａＦＳｒＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体を用いる例である。実施例として、ストロンチウム（Ｓｒ）を構成素材として含んだＢａＦＳｒＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体については、蛍光体としての特性はＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋とほとんど変わらないため、実施例１および２と同じ製作方法で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートを製作することができる。
（実施例７）
実施例７では、実施例１−６において、蛍光体粉末とホウ酸粉末を均一に混合した粉末を金属基板に塗布する際、混合粉末の重量の１％から５％の重量の無機接着剤を加えたエタノールあるいはイソプロピルアルコールを混合補助剤として用いて湿式で混合し、金属基板に塗布することを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて説明する。
【００１９】
図８をもとに説明する。蛍光体粉末とホウ酸粉末を均一に混合した粉末を金属基板に塗布する方法として、従来から用いられているエタノールあるいはイソプロピルアルコールを混合して用いた湿式の混合方法を用いて、金属板に塗布した場合、ホウ酸粉末が微分のため帯状の模様を作成してしまう。このため、このまま焼結し中性子イメージングプレートを製作すると一様性が悪くなり帯状の模様が現れる。
【００２０】
これを防ぐために、エタノールあるいはイソプロピルアルコールに混合粉末の重量の１％から５％の重量の無機接着剤を加えた混合補助剤を作製し湿式で混合する。実施例１の場合について、７５０ｍｇのＸ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と５００ｍｇのホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末を混合するがこの場合重量％で１％の日興製無機接着剤(商品名HEATLESS GLASS)であるＢＳ−６００−１を１２．５ｍｇをエタノールに混ぜて湿式で混合し５ｃｍｘ５ｃｍのサイズのアルミニウム基板に塗布した。この試料について６００℃で４時間焼成した場合、添加しない場合には帯状の模様が現れたが、添加した場合中性子イメージングプレートは帯状の模様がなくなり一様な中性子有感特性を持つ低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートとなった。
【産業上の利用可能性】
【００２１】
本発明の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートは、原子炉から発生する中性子を用いた中性子散乱実験装置用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器あるいは中性子ラジオグラフィ用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器として使用され、また、原子炉施設内での中性子線量計測あるいは中性子分布モニタにも使用でき、さらに、原子炉で発生する中性子ビームあるいは大強度陽子加速器を用いて発生するパルス中性子ビームのプロファイルモニタとして使用される。
【００２２】
更にまた、陽子ビームあるいは重粒子線ビームなどのビームプロファイルモニタとして使用され、また、α線線量モニタあるいはα線イメージ検出器としても使用される。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結して作製する低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの製作方法を示す図。
【図２】従来の輝尽性蛍光体の構造と本発明の表面有感輝尽性蛍光体の構造との比較した図。
【図３】焼成時間が３０分焼結の場合と４時間焼結の場合の即発蛍光のスペクトルを比較した結果を示す図。
【図４】焼結試料の中性子及びガンマ線に対する検出特性を評価する方法を示す図。
【図５】焼成時間が３０分から８時間の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの冷中性子、６０ｋｅＶガンマ線、Ｃｏ６０ガンマ線に対する感度測定試験結果を示す図。
【図６】低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートの構造を示す図。
【図７】アルミニウム基板に９００℃の耐熱性を有する日興製無機接着剤ＢＳ−６００−３を厚さ５０μｍ塗布した基板を用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを示す図。
【図８】混合粉末の重量の１％から５％の重量の無機接着剤を加えたエタノールを混合補助剤として用いて湿式で混合して基板に塗布し焼結して低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作する方法を示す図。
【図９】輝尽性蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と中性子コンバータＧｄ２Ｏ３粉末を接着剤と混ぜて基板に塗布して製作する従来の市販されている中性子イメージングプレートの構造を示す図。
【図１０】無水ホウ酸（Ｂ２Ｏ３）を溶融しガラス化することを利用して作製する従来のガラス状化イメージングプレートの構造を示す図。
【技術分野】
【０００１】
本発明の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートは、原子炉から発生する中性子を用いた中性子散乱実験装置用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器あるいは中性子ラジオグラフィ用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器として使用される。また、原子炉施設内での中性子線量計測あるいは中性子分布モニタにも使用できる。さらに、原子炉で発生する中性子ビームあるいは大強度陽子加速器を用いて発生するパルス中性子ビームのプロファイルモニタとして使用される。
【０００２】
一方、低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについては、陽子ビームあるいは重粒子線ビームなどのビームプロファイルモニタとして使用される。また、α線線量モニタあるいはα線イメージ検出器としても使用される。
【背景技術】
【０００３】
中性子用イメージングプレートとしては、中性子捕獲断面積の大きなＧｄを含むＧｄ２Ｏ３を中性子コンバータとして用い、輝尽性蛍光体としてＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋を用いた中性子イメージングプレートが富士写真フィルムよりＢＡＳ−ＮＤという商品名で市販されてきた（非特許文献１）。このイメージングプレートは、図９の従来例に示すように、輝尽性蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と中性子コンバータＧｄ２Ｏ３粉末を接着剤と混ぜて基板に塗布する事により製作されてきた。しかし、この市販の中性子イメージングプレートでは、中性子コンバータとしてＧｄ２Ｏ３を用いているため、中性子捕獲断面積は大きいものの（ｎ，ｅ）反応により放出される２次電子が約８０ｋｅＶと小さくかつＧｄ自体の原子番号Ｚが６４と大きい。このため、中性子イメージを検出する上で非常に大きな性能指標であるガンマ線感度特性（γ線バッグラウンドに対する影響度）が悪いとう欠点があった。
【０００４】
このため、中性子コンバータとして軽い元素でかつ中性子の捕獲反応により大きなエネルギーを放出する元素を用いる必要がある。この条件に合う元素として１０Ｂ（ホウ素）がある。しかし、１０Ｂを構成元素としたＳｒＢＰＯ５：Ｅｕ２＋などの輝尽性蛍光体が色々開発されてきたが（非特許文献２）、輝尽性蛍光体内での１０Ｂの構成割合が低いことと輝尽性発光特性もＢａＦＸ：Ｅｕ２＋と比較して良くないことから市販されてはいない。
【０００５】
一方、低ガンマ線化を図るため、図１０に示すように、無水ホウ酸（Ｂ２Ｏ３）が低温度で溶融しガラス化することを利用して、中性子コンバータとして用いると同時に接着剤として利用するガラス状化イメージングプレートが開発された(特許文献１)。しかし、従来に比較し多少ガンマ線感度は低くなるものの十分な値ではなかった。
【０００６】
また、低ガンマ線感度化を目指した粒子線イメージングプレートについては、開発がほとんど行われていない。
【非特許文献１】N.Niimura et al.: An imaging plate neutron detector，Nucl.Instrum ＆ Methods A349， 521（1994）及び原子力工業，41［6］，54（1995）
【非特許文献２】K. Sakasai他、A SrBPO5 : Eu2+storage phosphor for neutron imaging，Apl.phys.A74,[Suppl.], S1589-S1591 (2002)
【特許文献１】特願平2005-53919号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記背景技術に記載されるように、上記市販されてきたイメージングプレートには中性子イメージを検出する上で非常に大きな性能指標であるガンマ線感度特性が悪いとう欠点があり、また、これを解決するため、１０Ｂを構成元素としたＳｒＢＰＯ５：Ｅｕ２＋などの輝尽性蛍光体が開発されてきたが、未だ市販されておらず、更にまた、無水ホウ酸（Ｂ２Ｏ３）の低温度溶融化特性を利用して、中性子コンバータとして用いると同時に接着剤として利用するガラス状化イメージングプレートが開発されたが、未だ十分なものではない等の問題点が残存していた。そこで、本発明はこれらの問題点を解決するために研究の結果発明されたものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明においては、蛍光体粉末に中性子コンバータである１０Ｂを含むホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末などを均一に混合した後、適当な温度範囲内で一定時間焼結すると、蛍光体粉末の表面に熱拡散により欠陥が生じ、その表面部分が輝尽性蛍光体となることを確認した。
【０００９】
即ち、本発明においては、 ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が８０％以上のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布し、５００℃以上７００℃以下の温度範囲内で一定時間焼結し、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートである。
【発明の効果】
【００１０】
本発明において、この表面有感輝尽性蛍光体を用いた場合、中性子コンバータである１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より非常に大きいため、ガンマ線に対する感度を大幅に低下させることが可能となる。また、表面の有感な輝尽性蛍光体部分に中性子コンバータである１０Ｂが入り込むため、損失なくα粒子と７Ｌｉ粒子のエネルギーを輝尽性蛍光体部分が吸収することができるため、低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートが実現することができる。
【実施例】
【００１１】
（実施例１）
実施例１として、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結し、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて説明する。
【００１２】
図１の製作方法に示すように、本実施例においては、中性子イメージングプレートの検出素材である輝尽性蛍光体をほとんど輝尽性蛍光を示さないＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋をベースに熱拡散処理することによりＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋の表面に形成することを特長としている。従来の輝尽性蛍光体の構造と本発明のこの表面有感輝尽性蛍光体の構造とを比較した図を図２に示す。表面有感輝尽性蛍光体を用いた場合、中性子コンバータである１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きくなるため、ガンマ線に対する感度を大幅に低下させることできる。また、表面の有感な輝尽性蛍光体部分に中性子コンバータである１０Ｂが一部入り込む構造となるため、損失を少なくα粒子と７Ｌｉ粒子のエネルギー(全部で約２．３ＭｅＶ)を輝尽性蛍光体部分で吸収することができるようにし、中性子イメージングプレートの低ガンマ線感度化を実現する。ホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末は焼結されて１０Ｂ２Ｏ３となる。
【００１３】
イメージング化について説明すると、中性子コンバータとしての役割を有する１０Ｂ同位体から放出された粒子線（α線と７Ｌｉ粒子）を表面有感輝尽性蛍光体であるＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋の表面部分に潜像として蓄積する。蓄積された潜像は、中性子の照射後に励起レーザー光を用いて、スキャンすることにより中性子を起因とする粒子線のイメージングプレート内部への蓄積量を求め、最終的に中性子イメージを検出する。励起波長（６３５ｎｍ）と輝尽性蛍光波長（４００ｎｍ）は市販のＢＡＳシリーズあるいはＢＡＳ−ＮＤシリーズと同じなので、実際には富士写真フィルムが市販しているイメージングプレート読み取り装置ＢＡＳ−１８００により読み取ることができる。
【００１４】
本実施例では、蛍光体粉末として日亜化学製Ｘ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋を用いた。この蛍光体の輝尽性蛍光特性は、市販のＢＡＳ−ＭＳイメージングプレートに使用されている輝尽性蛍光特性の１００分の１以下であった。また、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末についてはステラケミファ製を用いた。７５０ｍｇのＸ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と５００ｍｇのホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末を混合し５ｃｍｘ５ｃｍのサイズのアルミニウム基板に塗布した。塗布した後、電気炉において６００℃で焼結を行った。熱処理拡散の効果を調べるために、焼結時間を３０分、１時間、１時間３０分、２時間、３時間、４時間、８時間及び１０時間の８種類について行った。焼結後、まず、熱処理が及ぼす蛍光スペクトルへの影響を評価した。評価用の放射線線源としてはＡｍ?２４１から放出される５．４ＭｅＶのα線を用いた。中性子捕獲反応によって放出される粒子がα線と７Ｌｉであることからほぼこれらの粒子線と同じ効果が得られる。α線照射により発生する即発蛍光のスペクトルを日立製分光蛍光光度計Ｆ?２５００を用いて測定した。３０分焼結の場合と４時間の場合を比較した結果を図３に示す。蛍光スペクトルの形状のほとんど変化がなく、輝尽性蛍光量は約８５％となった。この結果、長時間の熱拡散処理でもほとんど蛍光体としての特性が劣化しないことがわかった。
【００１５】
次に、それぞれの焼結試料について、図４に示す方法により冷中性子、６０ｋｅＶガンマ線、Ｃｏ６０ガンマ線（約１２００ｋｅＶガンマ線）に対する感度測定試験を行った。イメージの読み取りには富士写真フィルムが市販しているイメージングプレート読み取り装置ＢＡＳ−１８００を用いた。試験結果を図５に示す。横軸が焼結時間であり、左側の縦軸は従来から使用されているＢＡＳ−ＮＤ中性子イメージングプレートに対する相対検出効率である。焼結時間の増加と共に、冷中性子に対する感度が増加することが確認できたことから、焼結温度を一定にし、焼結時間を変えることにより、表面有感輝尽性蛍光体の表面有感層の厚さが変化することを確認できた。特に、１０時間の焼結では６７％の相対中性子検出効率が得られた。一方、右側縦軸は従来から使用されているＢＡＳ−ＮＤ中性子イメージングプレートに対する実効的なガンマ線に対する検出効率(中性子検出効率で規格化して補正)である。６０ｋｅＶガンマ線については、中性子に対する検出効率の変化とほぼ同等の変化を示すことが確認できた。３時間までの焼成時間では２％であり、最大の中性子検出効率が得られる１０時間でも７％の実効ガンマ線感度であった。中性子と同じような蛍光を示す理由は、ガンマ線エネルギーが低い場合、電子の阻止能も見かけ上高くなることが原因と考えられる。一方、Ｃｏ６０ガンマ線（約１２００ｋｅＶガンマ線）に対する感度は焼結時間にはあまり影響されずほぼ一定の１％から２％であることがわかった。この結果、中性子イメージングプレートを使う上で最大の問題である高エネルギーのガンマ線に対する感度がＢＡＳ−ＮＤ中性子イメージングプレートに比較して約５０から１００倍低下させることができることを確認できた。
【００１６】
また、蛍光体粉末としてＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋についても上記実施例と同じ製作方法で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作した。蛍光体粉末として日亜化学製Ｘ線検出用蛍光体ＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋を用いた。この蛍光体の輝尽性蛍光特性は、市販のＢＡＳ−ＭＳイメージングプレートに使用されている輝尽性蛍光特性の１００分の１以下であった。また、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末についてはステラケミファ製を用いた。蛍光体としてＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋焼結時間が１時間の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて中性子検出効率を同じ条件で製作したＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体を用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートと比較した結果、ＰＳＬ(富士写真フィルムＢＡＳ１８００の輝尽性蛍光強度を示す値)としてそれぞれ１．４４と１．５１が得られた。ＢａＦＣｌ：Ｅｕ２＋蛍光体を用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート中性子感度は約５％低い９５％でありほとんど同じ特性であった。また、ガンマ線感度についてもほぼ同じ結果が得られた。
【００１７】
さらに、上記実施例では焼成温度を６００℃に固定して焼結時間を変化させて表面有感輝尽性蛍光体の表面有感層の厚さが変化することを確認したが、焼成時間を一定として、焼成温度を変化させることにより表面有感輝尽性蛍光体の表面有感層の厚さを制御することができる。
（実施例２）
実施例２として、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１１Ｂ同位体の組成比が９９．９％のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結し、ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とした低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて説明する
本実施例の低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートの構造を図６に示す。構造は実施例１で説明した低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートと、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末の代わりに１１Ｂ同位体の組成比が９９．９％％以上のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末を用いること以外は同じである。１１Ｂ同位体の組成比が９９．９％％以上のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末としては富山薬品製を用いた。本ホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）を用いることにより中性子に対する感度をほとんどなくすることができる。蛍光体粉末としては実施例１と同じ日亜化学製Ｘ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋を用いた。製作方法については実施例１と全く同じである。焼結時間が１時間の低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについてＡｍ−２４１の５．４ＭｅＶα線及び６０ｋｅＶガンマ線に対する検出感度を富士写真フィルムが市販しているイメージングプレート読み取り装置ＢＡＳ−１８００を用いて評価した。評価の結果、従来のＢＡＳ−ＭＳイメージングプレートの場合α線に対するガンマ線のＰＳＬ(富士写真フィルムＢＡＳ１８００の輝尽性蛍光強度を示す値)の比が０．４１７であったのに対して、本イメージングプレーとでは、0.０４２となり、約１０倍改善されることが確認できた。
（実施例３）
実施例３として、実施例１と２において、焼結温度を６２０℃以下の範囲内で使用する場合に、金属基板としてアルミニウム板を使う際に、アルミニウム板の両面に、無機ガラス接着剤を塗布して用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて説明する。金属基板としてアルミニウム板を使い電気炉で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作するとアルミニウムが基板表面から少しずつ蒸発するため、その蒸気が低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの表面と反応し一部が黒化する。このため、金属基板としてアルミニウム板を使う場合には表面から蒸発しないように高温で耐性を有する材料でコーティングする必要がある。実施例では、図７に示すように０．３ｍｍの厚さのアルミニウム基板に９００℃の耐熱性を有する日興製無機接着剤(商品名HEATLESS GLASS)であるＢＳ−６００−３を厚さ５０μｍ塗布したて用いた。この基板を用いて実施例１と同じ方法で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作し評価試験を行った結果、焼結温度が６２０℃でコーティングが有効であり、アルミニウムの蒸気による黒化を防ぐことができることが確認できた。
（実施例４）
実施例４として、実施例１と２において、金属基板としてチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートについて説明する。金属基板としてアルミニウム板を使い電気炉で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作するとアルミニウムが基板表面から少しずつ蒸発するため、このため、融点が１０００℃以上の特性を有するチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を用いた。中性子イメージングプレートの基板として用いる場合、素材の中性子による放射化の問題があるがチタン（Ｔｉ）は、従来より放射化が少ないことから中性子照射場で使用されている金属であるアルミニウムの中性子捕獲断面積に対して約２倍の断面積を有するが非常に小さいため実用上問題はない。金属基板としてチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を基板として用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの製作試験を行った結果、表面が安定な状態で製作できることが確認できた。
（実施例５）
実施例５として、実施例１−４において、蛍光体粉末とホウ酸粉末を混合した粉末の重量の０．５％以上２％以下のＮａＣｌあるいはＮａＣＯ３粉末を加えて、輝尽性蛍光の放出を増加させることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて説明する。
【００１８】
実施例1の焼結時間が３時間の低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて混合粉末の重量２％のＮａＣｌ粉末を添加し同じ条件で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの製作を行った。図４に示す方法により冷中性子、６０ｋｅＶガンマ線、Ｃｏ６０ガンマ線（約１２００ｋｅＶガンマ線）に対する感度測定試験を行った。この結果、混合粉末の重量２％のＮａＣｌ粉末を添加しない場合とした場合で、中性子感度を評価した場合、富士写真フィルムＢＡＳ１８００の輝尽性蛍光強度を示すＰＳＬ値としてそれぞれ７．６と１０．０が得られた。この結果、２％のＮａＣｌ粉末を添加しない場合に比較して１．３倍増加させることができることを確認した。また、ガンマ線感度の特性もほとんど変化がなかった。
（実施例６）
実施例６は、実施例１−５において蛍光体として用いたＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体の代わりにＢａＦＳｒＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体を用いる例である。実施例として、ストロンチウム（Ｓｒ）を構成素材として含んだＢａＦＳｒＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体については、蛍光体としての特性はＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋とほとんど変わらないため、実施例１および２と同じ製作方法で低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートを製作することができる。
（実施例７）
実施例７では、実施例１−６において、蛍光体粉末とホウ酸粉末を均一に混合した粉末を金属基板に塗布する際、混合粉末の重量の１％から５％の重量の無機接着剤を加えたエタノールあるいはイソプロピルアルコールを混合補助剤として用いて湿式で混合し、金属基板に塗布することを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートについて説明する。
【００１９】
図８をもとに説明する。蛍光体粉末とホウ酸粉末を均一に混合した粉末を金属基板に塗布する方法として、従来から用いられているエタノールあるいはイソプロピルアルコールを混合して用いた湿式の混合方法を用いて、金属板に塗布した場合、ホウ酸粉末が微分のため帯状の模様を作成してしまう。このため、このまま焼結し中性子イメージングプレートを製作すると一様性が悪くなり帯状の模様が現れる。
【００２０】
これを防ぐために、エタノールあるいはイソプロピルアルコールに混合粉末の重量の１％から５％の重量の無機接着剤を加えた混合補助剤を作製し湿式で混合する。実施例１の場合について、７５０ｍｇのＸ線検出用蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と５００ｍｇのホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末を混合するがこの場合重量％で１％の日興製無機接着剤(商品名HEATLESS GLASS)であるＢＳ−６００−１を１２．５ｍｇをエタノールに混ぜて湿式で混合し５ｃｍｘ５ｃｍのサイズのアルミニウム基板に塗布した。この試料について６００℃で４時間焼成した場合、添加しない場合には帯状の模様が現れたが、添加した場合中性子イメージングプレートは帯状の模様がなくなり一様な中性子有感特性を持つ低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートとなった。
【産業上の利用可能性】
【００２１】
本発明の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートは、原子炉から発生する中性子を用いた中性子散乱実験装置用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器あるいは中性子ラジオグラフィ用の高感度・高空間分解能中性子イメージ検出器として使用され、また、原子炉施設内での中性子線量計測あるいは中性子分布モニタにも使用でき、さらに、原子炉で発生する中性子ビームあるいは大強度陽子加速器を用いて発生するパルス中性子ビームのプロファイルモニタとして使用される。
【００２２】
更にまた、陽子ビームあるいは重粒子線ビームなどのビームプロファイルモニタとして使用され、また、α線線量モニタあるいはα線イメージ検出器としても使用される。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が９０％のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布した後、焼結して作製する低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの製作方法を示す図。
【図２】従来の輝尽性蛍光体の構造と本発明の表面有感輝尽性蛍光体の構造との比較した図。
【図３】焼成時間が３０分焼結の場合と４時間焼結の場合の即発蛍光のスペクトルを比較した結果を示す図。
【図４】焼結試料の中性子及びガンマ線に対する検出特性を評価する方法を示す図。
【図５】焼成時間が３０分から８時間の低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートの冷中性子、６０ｋｅＶガンマ線、Ｃｏ６０ガンマ線に対する感度測定試験結果を示す図。
【図６】低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレートの構造を示す図。
【図７】アルミニウム基板に９００℃の耐熱性を有する日興製無機接着剤ＢＳ−６００−３を厚さ５０μｍ塗布した基板を用いた低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを示す図。
【図８】混合粉末の重量の１％から５％の重量の無機接着剤を加えたエタノールを混合補助剤として用いて湿式で混合して基板に塗布し焼結して低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートを製作する方法を示す図。
【図９】輝尽性蛍光体ＢａＦＢｒ：Ｅｕ２＋粉末と中性子コンバータＧｄ２Ｏ３粉末を接着剤と混ぜて基板に塗布して製作する従来の市販されている中性子イメージングプレートの構造を示す図。
【図１０】無水ホウ酸（Ｂ２Ｏ３）を溶融しガラス化することを利用して作製する従来のガラス状化イメージングプレートの構造を示す図。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が８０％以上のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布し、５００℃以上７００℃以下の温度範囲内で一定時間焼結し、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とし、１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きいことを利用して、ガンマ線に対する感度を低下させることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート。
【請求項２】
ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末と、１１Ｂ同位体の組成比が９９％以上のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布し、５００℃以上７００℃以下の温度範囲内で一定時間焼結し、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とし、粒子線の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きいことを利用して、ガンマ線に対する感度を低下させることを特長とした低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項３】
請求項１及び２において、６２０℃以下の範囲内で使用する場合に、金属基板としてアルミニウム板を使う際に、アルミニウム板の両面に、無機ガラス接着剤を塗布して用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート及び低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項４】
請求項１及び２において、金属基板としてチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート及び低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項５】
請求項１−４のいずれかにおいて、蛍光体粉末とホウ酸粉末との混合粉末の重量の０．５％以上２％以下のＮａＣｌあるいはＮａＣＯ３粉末を加えて、輝尽性蛍光の放出を増加させることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項６】
請求項１−５のいずれかにおいて、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋蛍光体の代わりにＢａＦＳｒＸ：Ｅｕ２＋蛍光体を用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項７】
請求項１−６のいずれかにおいて、蛍光体粉末とホウ酸粉末を均一に混合した粉末を金属基板に塗布する際、混合粉末の重量の０．５％から５％の重量の無機接着剤を加えたエタノールあるいはイソプロピルアルコールを混合補助剤として用いて湿式で均一に混合し、金属基板に塗布することを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項１】
ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末と、１０Ｂ同位体の組成比が８０％以上のホウ酸（Ｈ３１０ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布し、５００℃以上７００℃以下の温度範囲内で一定時間焼結し、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とし、１０Ｂが中性子を捕獲した際放出するα粒子と７Ｌｉ粒子の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きいことを利用して、ガンマ線に対する感度を低下させることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート。
【請求項２】
ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末と、１１Ｂ同位体の組成比が９９％以上のホウ酸（Ｈ３１１ＢＯ３）粉末とを、均一に混合した粉末を金属基板に塗布し、５００℃以上７００℃以下の温度範囲内で一定時間焼結し、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋（Ｘ：Ｂｒ，ＣｌあるいはＢｒとＣｌの混合）蛍光体粉末の表面に欠陥を熱拡散により導入し、表面有感輝尽性蛍光体とし、粒子線の阻止能が、バックグラウンドとなるガンマ線により発生する電子の阻止能より大きいことを利用して、ガンマ線に対する感度を低下させることを特長とした低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項３】
請求項１及び２において、６２０℃以下の範囲内で使用する場合に、金属基板としてアルミニウム板を使う際に、アルミニウム板の両面に、無機ガラス接着剤を塗布して用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート及び低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項４】
請求項１及び２において、金属基板としてチタン（Ｔｉ）板あるいはチタン合金板を用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレート及び低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項５】
請求項１−４のいずれかにおいて、蛍光体粉末とホウ酸粉末との混合粉末の重量の０．５％以上２％以下のＮａＣｌあるいはＮａＣＯ３粉末を加えて、輝尽性蛍光の放出を増加させることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項６】
請求項１−５のいずれかにおいて、ＢａＦＸ：Ｅｕ２＋蛍光体の代わりにＢａＦＳｒＸ：Ｅｕ２＋蛍光体を用いることを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【請求項７】
請求項１−６のいずれかにおいて、蛍光体粉末とホウ酸粉末を均一に混合した粉末を金属基板に塗布する際、混合粉末の重量の０．５％から５％の重量の無機接着剤を加えたエタノールあるいはイソプロピルアルコールを混合補助剤として用いて湿式で均一に混合し、金属基板に塗布することを特長とした低ガンマ線感度化中性子イメージングプレートあるいは低ガンマ線感度化粒子線イメージングプレート。
【図１】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図２】
【公開番号】特開２００７−２４６２９（Ｐ２００７−２４６２９Ａ）
【公開日】平成１９年２月１日（２００７．２．１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−２０５７４７（Ｐ２００５−２０５７４７）
【出願日】平成１７年７月１４日（２００５．７．１４）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【出願人】（５９８１２９３１４）
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年２月１日（２００７．２．１）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年７月１４日（２００５．７．１４）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【出願人】（５９８１２９３１４）
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]