バイオマスの加工方法
バイオマス(例えば、植物バイオマス、動物バイオマス、および都市廃棄物バイオマス)を加工して、燃料などの有用な産物を生産する。例えば、セルロースおよび/またはリグノセルロース材料などの原料材料を用いて、例えば、発酵などによって、エタノールおよび/またはブタノールを作製することができるシステムを記載する。
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【特許請求の範囲】
【請求項1】
バイオマスの個々のピースの一つまたは複数の寸法を低減することによってバイオマス原料を調製する工程;
各々が分子構造を変化させる2つまたはそれ以上の異なる前処理方法を用いてバイオマス原料を前処理する工程であって、該異なる前処理方法が放射線照射、音波処理、熱分解、および酸化から選択される、工程;ならびに
調製されかつ前処理されたバイオマス原料を加工して、産物を作製する工程
を含む、バイオマス原料の分子構造を変化させる方法。
【請求項2】
バイオマス原料が調製され、次いで前処理される、請求項1記載の方法。
【請求項3】
バイオマス原料が前処理され、次いで調製される、請求項1記載の方法。
【請求項4】
バイオマスの個々のピースの一つまたは複数の寸法を低減する工程が、剪断することを含む、請求項1記載の方法。
【請求項5】
2つまたはそれ以上の前処理方法が、同時にまたはほぼ同時にバイオマス原料に適用される、請求項1記載の方法。
【請求項6】
2つまたはそれ以上の前処理方法が放射線照射および音波処理を含む、請求項1記載の方法。
【請求項7】
放射線が電子線の形態である、請求項6記載の方法。
【請求項8】
電子線放射線照射が約10MRadの総線量で適用され、かつ音波処理が5MJ/m3を超える総エネルギーで適用される、請求項7記載の方法。
【請求項9】
放射線照射が音波処理に先行する、請求項6〜8のいずれか一項記載の方法。
【請求項10】
音波処理が放射線照射に先行する、請求項6〜8のいずれか一項記載の方法。
【請求項11】
放射線照射および音波処理が、同時にまたはほぼ同時に行われる、請求項6〜8のいずれか一項記載の方法。
【請求項12】
バイオマス原料の分子構造の変化が、バイオマスの、平均分子量、平均結晶化度、表面積、重合、多孔度、分岐、グラフト化、およびドメインのサイズまたは数のいずれか一つまたは複数の変化を含む、請求項1記載の方法。
【請求項13】
バイオマス原料の分子構造の変化が、バイオマスの平均分子量および平均結晶化度の一方もしくは双方の減少、またはバイオマスの表面積および多孔度の一方もしくは双方の増加を含む、請求項1記載の方法。
【請求項14】
バイオマス原料を放射線照射、音波処理、熱分解、および酸化のいずれか2つまたはそれ以上によって前処理することを含むプロセスによって作製された糖質を含む材料を提供する工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項15】
2つまたはそれ以上の異なる前処理方法が、放射線照射および音波処理、放射線照射および酸化、放射線照射および熱分解、音波処理および酸化、音波処理および熱分解、または酸化および熱分解を含む、請求項1〜14のいずれか一項記載の方法。
【請求項16】
バイオマス原料を蒸気爆発で前処理する工程をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項17】
プロセスが、バイオマスを酸または塩基で加水分解する工程を含まない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項18】
バイオマスの少なくとも約70重量パーセントが加水分解されていない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項19】
バイオマスの少なくとも95重量パーセントが加水分解されていない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項20】
バイオマスが実質的に少しも加水分解されていない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項21】
少なくとも1つの前処理方法がバイオマスに対して行われる方法であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が水などの液体によって湿らせられる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項22】
少なくとも1つの前処理方法がバイオマスに対して行われる方法であって、該バイオマスが水などの液体によって実質的に少しも湿らせられない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項23】
バイオマスが、25℃かつ50パーセント相対湿度で測定された約5重量パーセント未満の保持された水を有する、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項24】
少なくとも1つの前処理方法がバイオマスに対して行われる方法であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が膨潤状態にあり、該膨潤状態が膨潤していない状態よりも約2.5パーセントを超えて多い体積を有すると特徴付けられる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項25】
バイオマスが膨潤剤と混合されるか、または膨潤剤を含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項26】
バイオマスが膨潤剤と混合されるか、または膨潤剤を含み、かつ該バイオマスが約10Mrad未満の線量の放射線照射を受ける、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項27】
前処理方法の1つが放射線照射である、請求項24記載の方法。
【請求項28】
前処理方法の少なくとも1つ、例えば、放射線照射が、バイオマス原料が空気に曝露されている間に、バイオマス原料に対して行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項29】
前処理方法の少なくとも1つ、例えば、放射線照射が、約2.5気圧を上回る圧力下、例えば、5または10気圧を上回る圧力下で、バイオマスに対して行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項30】
プロセスが、バイオマスを酸化する工程、熱分解する工程、または蒸気爆発する工程をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項31】
バイオマス原料が紙、紙産物、紙廃棄物、木材、パーティクルボード、おがくず、農業廃棄物、汚水、サイレージ、草、もみ殻、バガス、綿、ジュート、麻、亜麻、竹、サイザル麻、マニラ麻、ワラ、トウモロコシ穂軸、トウモロコシ茎葉、スイッチグラス、アルファルファ、干し草、もみ殻、ヤシ毛、綿、合成セルロース、海草、海藻、およびそれらの混合物からなる群より選択される、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項32】
バイオマスが合成材料を含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項33】
燃料が水素、アルコール、および炭化水素のうちの一つまたは複数を含む、請求項14〜32のいずれか一項記載の方法。
【請求項34】
アルコールがエタノール、n-プロパノール、イソプロパノール、n-ブタノール、およびそれらの混合物からなる群より選択される、請求項33記載の方法。
【請求項35】
微生物が細菌を含む、請求項14〜34のいずれか一項記載の方法。
【請求項36】
微生物が酵母を含む、請求項14〜34のいずれか一項記載の方法。
【請求項37】
変換する工程が、材料を可燃性燃料などの産物に発酵させることを含む、請求項14〜36のいずれか一項記載の方法。
【請求項38】
照射が、ガンマ線、電子線、または約100nm〜約280nmの波長を有する紫外線C放射線などの電離放射線を利用して行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項39】
電離放射線が電子線放射線を含む、請求項38記載の方法。
【請求項40】
放射線が、約10Mrad〜約150Mradの間の総線量、例えば、約0.5〜約10Mrad/日、または1Mrad/秒〜約10Mrad/秒の線量率で適用される、請求項38または39記載の方法。
【請求項41】
照射する工程が、ガンマ線および電子線などの2つまたはそれ以上の放射線源を適用することを含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項42】
音波処理が、約15kHz〜約25kHzの間、例えば、約18kHz〜22kHzの周波数で行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項43】
バイオマスが、第一の数平均分子量を有する第一のセルロースを含み、かつ糖質材料が、第一の数平均分子量よりも低い第二の数平均分子量を有する第二のセルロースを含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項44】
第二の数平均分子量が、第一の数平均分子量よりも約1倍を超えて低い、請求項43記載の方法。
【請求項45】
第一のセルロースが第一の結晶化度を有し、かつ第二のセルロースが第一の結晶化度よりも低い第二の結晶化度を有する、請求項43または44記載の方法。
【請求項46】
第二の結晶化度が、第一の結晶化度よりも約10パーセントを超えて低い、請求項45記載の方法。
【請求項47】
第一のセルロースが第一の酸化レベルを有し、かつ第二のセルロースが第一の酸化レベルよりも高い第二の酸化レベルを有する、請求項43〜46のいずれか一項記載の方法。
【請求項48】
バイオマス原料が、バイオマス繊維源を剪断して、繊維状材料を提供することによって調製される、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項49】
剪断が、回転ナイフカッターによって行われる、請求項48記載の方法。
【請求項50】
繊維状材料の繊維が、5/1を上回る長さ対直径比の平均を有する、請求項48または49記載の方法。
【請求項51】
繊維状材料が、0.25m2/gを上回るBET表面積を有する、請求項48〜50のいずれか一項記載の方法。
【請求項52】
糖質が一つまたは複数のβ-1,4-結合を含み、かつ約3,000〜50,000の間の数平均分子量を有する、請求項14〜51のいずれか一項記載の方法。
【請求項53】
前処理されたバイオマス材料が、炭酸水素ナトリウムまたは塩化アンモニウムなどの緩衝剤をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項54】
前処理されたバイオマス材料が、塩化カリウムまたは塩化ナトリウムなどの電解質をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項55】
前処理されたバイオマス材料が、ビオチンなどの成長因子、および/またはウラシルなどの塩基対をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項56】
前処理されたバイオマス材料が、界面活性剤をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項57】
前処理されたバイオマス材料が、ミネラルをさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項58】
前処理されたバイオマス材料が、キレート剤をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項59】
バイオマス原料が、放射線照射、音波処理、熱分解、および酸化のいずれか3つまたはそれ以上を、任意の順序で、またはほぼ同時に用いて前処理される、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項60】
バイオマス原料を、放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が膨潤状態にあり、該膨潤状態が名目的非膨潤状態よりも約2.5パーセントを超えて多い体積を有すると特徴付けられる、工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項61】
バイオマス原料を、放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が前処理に続いて加水分解される、工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項62】
バイオマス原料を放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が水などの液体と接触している、工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約 1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項63】
2つまたはそれ以上の異なる前処理方法を選択する工程を含む、請求項60〜62のいずれか一項記載の方法。
【請求項64】
2つまたはそれ以上の異なる前処理方法が、放射線照射および音波処理、放射線照射および酸化、放射線照射および熱分解、音波処理および酸化、音波処理および熱分解、または酸化および熱分解を含む、請求項63記載の方法。
【請求項65】
バイオマスを蒸気爆発によって前処理する工程をさらに含む、請求項64記載の方法。
【請求項66】
プロセスが、バイオマスを酸または塩基で加水分解する工程を含まない、請求項60〜65のいずれか一項記載の方法。
【請求項67】
微生物が細菌または酵母を含む、請求項60〜66のいずれか一項記載の方法。
【請求項68】
照射が、ガンマ線または電子線などの電離放射線を利用して行われる、請求項60〜67のいずれか一項記載の方法。
【請求項69】
電離放射線が電子線放射線を含む、請求項68記載の方法。
【請求項70】
液体が水である、請求項62記載の方法。
【請求項71】
剪断されたバイオマス原料を放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項72】
剪断されたバイオマスが、長さ対直径比(L/D)が約5/1を上回るばらばらの繊維を含む、請求項71記載の方法。
【請求項73】
バイオマスが内部繊維を有し、かつ該バイオマスがその内部繊維が実質的に露出する程度まで剪断されている、請求項71または72記載の方法。
【請求項74】
バイオマスが、約0.35g/cm3未満の嵩密度を有する程度まで剪断されている、請求項71〜73のいずれか一項記載の方法。
【請求項75】
バイオマスのピースのサイズを低減するためのバイオマス原料調製モジュールと、
該バイオマスに放射線を適用するように配置された放射線照射モジュール;
該バイオマスに音波エネルギーを適用するように配置された音波処理モジュール;
該バイオマスを酸化するように配置された酸化モジュール;および
該バイオマスに熱を適用するように配置された熱分解モジュール
である前処理モジュールの2つまたはそれ以上と、
該バイオマスを処理システム内のモジュールへ、およびモジュール間を移動させるためのバイオマス輸送サブシステムと
を含むバイオマス原料処理システムであって、
該2つまたはそれ以上の前処理モジュールが直列に配置されており、かつ/またはほぼ同時に該バイオマスの一部を処理するように配置されている、バイオマス原料処理システム。
【請求項76】
容器をさらに含む、請求項75記載のシステム。
【請求項77】
糖質を含む前処理されたバイオマス材料を含有する反応容器を含むシステムであって、前処理されたバイオマス材料が、請求項1〜74のいずれか一項記載の方法によって作製される、システム。
【請求項78】
容器が、材料と接触している微生物も含有し、該微生物が、該材料の少なくとも一部を可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する、請求項76または77記載のシステム。
【請求項79】
容器が、材料と接触している酵素も含有し、該酵素が、該材料の少なくとも一部と反応する能力を有する、請求項76〜78のいずれか一項記載のシステム。
【請求項80】
容器が炭酸水素ナトリウムまたは塩化アンモニウムなどの緩衝剤も含有する、請求項76〜79のいずれか一項記載のシステム。
【請求項81】
容器が塩化カリウムまたは塩化ナトリウムなどの電解質も含有する、請求項76〜80のいずれか一項記載のシステム。
【請求項82】
容器が、ビオチンなどの成長因子および/またはウラシルなどの塩基対を含有する、請求項76〜81のいずれか一項記載のシステム。
【請求項83】
容器が界面活性剤も含有する、請求項76〜82のいずれか一項記載のシステム。
【請求項84】
容器がミネラルも含有する、請求項76〜83のいずれか一項記載のシステム。
【請求項85】
容器がキレート剤も含有する、請求項76〜84のいずれか一項記載のシステム。
【請求項86】
容器が、約1,000Lを上回る、例えば、5,000Lを上回る総容量を有する、請求項76〜85記載のシステム。
【請求項87】
放射線照射モジュールおよび音波処理モジュールを含む、請求項75〜86のいずれか一項記載のシステム。
【請求項88】
2つまたはそれ以上のモジュールが放射線照射モジュールおよび音波処理モジュールを含み、かつバイオマス輸送サブシステムが、バイオマスを放射線照射モジュールから音波処理モジュールへ、またはその逆へ、ならびに調製モジュールから前処理モジュールへ、およびその逆へ移動させるように配置された、請求項75記載のシステム。
【請求項89】
酸化モジュールをさらに含む、請求項87または88記載のシステム。
【請求項90】
発酵モジュールをさらに含む、請求項75〜89のいずれか一項記載のシステム。
【請求項91】
放射線照射モジュールおよび熱分解モジュールを含む、請求項75記載のシステム。
【請求項92】
バイオマス輸送サブシステムが、バイオマスを放射線照射モジュールから熱分解モジュールへ、またはその逆へ移動させるように配置された、請求項91記載のシステム。
【請求項93】
酸化モジュールをさらに含む、請求項91〜93のいずれか一項記載のシステム。
【請求項94】
発酵モジュールをさらに含む、請求項91〜93のいずれか一項記載のシステム。
【請求項95】
2つまたはそれ以上のモジュールの複数が単一デバイスの部分として実装される、請求項75〜94のいずれか一項記載のシステム。
【請求項96】
2つまたはそれ以上の異なる前処理モジュールが、放射線照射モジュールおよび音波処理モジュール、放射線照射モジュールおよび酸化モジュール、放射線照射モジュールおよび熱分解モジュール、音波処理モジュールおよび酸化モジュール、音波処理モジュールおよび熱分解モジュール、または酸化モジュールおよび熱分解モジュールを含む、請求項75〜95のいずれか一項記載のシステム。
【請求項97】
発酵モジュールをさらに含む、請求項96記載のシステム。
【請求項98】
3つまたはそれ以上の異なる前処理モジュールを含む、請求項96記載のシステム。
【請求項99】
2つまたはそれ以上のモジュールの複数が、単一デバイスの部分として実装される、請求項96〜98のいずれか一項記載のシステム。
【請求項100】
バイオマス輸送サブシステムが、バイオマスを任意の順序でモジュール間を移動させるように配置された、請求項96〜99のいずれか一項記載のシステム。
【請求項101】
バイオマス輸送サブシステムが、流動床(fluidized bed)のコンベアベルトを含む、請求項100記載のシステム。
【請求項102】
放射線照射モジュールが、バイオマスに約10MRad〜約100MRadの間、特に、約10MRad〜約50MRadの間、とりわけ約20MRad〜約50MRadの間の放射線量を適用するように配置された、請求項75〜101のいずれか一項記載のシステム。
【請求項103】
放射線照射モジュールが、バイオマスの構造を変化させる、例えば、該バイオマスの平均分子量を低減する;該バイオマスの平均結晶化度を低減する;該バイオマスの表面積を増加させる;該バイオマスの重合を変化させる;該バイオマスの多孔度を増加させる;かつ/または該バイオマスの化学構造を変化させるのに十分な放射線量を適用するように配置される、請求項75〜102のいずれか一項記載のシステム。
【請求項104】
音波処理モジュールが、約15kHz〜約25kHzの間の周波数の音波エネルギーを適用するように配置される、請求項75〜103のいずれか一項記載のシステム。
【請求項105】
音波処理モジュールが、バイオマスの構造を変化させる、例えば、該バイオマスの平均分子量を低減する;該バイオマスの平均結晶化度を低減する;該バイオマスの表面積を増加させる;該バイオマスの重合を変化させる;該バイオマスの多孔度を増加させる;かつ/または該バイオマスの化学構造を変化させるのに十分な音波エネルギーを適用するように配置される、請求項75〜104のいずれか一項記載のシステム。
【請求項106】
放射線照射モジュールが放射性材料を含む、請求項75〜105のいずれか一項記載のシステム。
【請求項107】
放射線照射モジュールが電子線エミッターを含む、請求項75〜105のいずれか一項記載のシステム。
【請求項108】
剪断されたバイオマス原料を、放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理する工程を含むプロセスによって作製された糖質材料。
【請求項109】
前処理する工程が放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか2つまたはそれ以上によって行われる、請求項108記載の糖質材料。
【請求項110】
バイオマス原料を放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか2つまたはそれ以上により前処理する工程を含むプロセスによって作製された、糖質材料。
【請求項111】
前処理する工程が放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか3つまたはそれ以上によって行われる、請求項110記載の糖質。
【請求項112】
約25,000未満のピーク最大分子量および約55パーセント未満の結晶化度を有するセルロースまたはリグノセルロース材料を含む組成物。
【請求項113】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、約72パーセントを上回る多孔度を有する、請求項112記載の組成物。
【請求項114】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、約0.75m2/gを上回るBET表面を有する、請求項112または113記載の組成物。
【請求項115】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、約0.5g/cm3未満の嵩密度を有する、請求項112〜114のいずれか一項記載の組成物。
【請求項116】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、長さ対直径が約5を上回る繊維を含む、請求項112〜115のいずれか一項記載の組成物。
【請求項117】
酵素および/または微生物をさらに含む、請求項112〜116のいずれか一項記載の組成物。
【請求項118】
繊維を含むセルロースまたはリグノセルロース材料を含む組成物であって、該セルロースまたはリグノセルロース材料が約25,000未満のピーク最大分子量および約0.5g/cm3未満の嵩密度を有する、組成物。
【請求項119】
繊維が、約5を上回る、長さ対直径比を有する、請求項118記載の組成物。
【請求項120】
第一の分子量を有する第一のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を含む繊維状材料に照射して、第一の分子量よりも高い第二の分子量を有する第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を提供する工程;ならびに
第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を樹脂などの材料と組み合わせる工程
を含む、繊維-樹脂複合体などの複合体の作製方法。
【請求項121】
樹脂などの材料を、第一の分子量を有するセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を含む繊維状材料と組み合わせて、該繊維状材料およびマトリックスを含む複合体を提供する工程;ならびに
該複合体を照射して、樹脂マトリックスなどのマトリックス中の第一のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料の分子量を増加させる工程
を含む、繊維-樹脂複合体などの複合体の作製方法。
【請求項122】
第一の分子量を有する第一のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を含む繊維状材料を照射して、第一の分子量よりも高い第二の分子量を有する第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を提供する工程;
第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を樹脂などの材料と組み合わせて、複合体を提供する工程;ならびに
該複合体を照射する工程
を含む、繊維-樹脂複合体などの複合体の作製方法。
【請求項123】
第一の分子量を有する第一の糖質含有材料を含む木材産物を提供する工程;および
該木材産物を照射して、第一の分子量よりも高い第二の分子量を有する第二の糖質含有材料を含む照射された木材産物を提供する工程
を含む、照射された木材産物の作製方法。
【請求項124】
例えば、照射の前に、照射の後に、または照射と同時に音波処理する工程をさらに含む、請求項120〜123のいずれか一項記載の方法。
【請求項1】
バイオマスの個々のピースの一つまたは複数の寸法を低減することによってバイオマス原料を調製する工程;
各々が分子構造を変化させる2つまたはそれ以上の異なる前処理方法を用いてバイオマス原料を前処理する工程であって、該異なる前処理方法が放射線照射、音波処理、熱分解、および酸化から選択される、工程;ならびに
調製されかつ前処理されたバイオマス原料を加工して、産物を作製する工程
を含む、バイオマス原料の分子構造を変化させる方法。
【請求項2】
バイオマス原料が調製され、次いで前処理される、請求項1記載の方法。
【請求項3】
バイオマス原料が前処理され、次いで調製される、請求項1記載の方法。
【請求項4】
バイオマスの個々のピースの一つまたは複数の寸法を低減する工程が、剪断することを含む、請求項1記載の方法。
【請求項5】
2つまたはそれ以上の前処理方法が、同時にまたはほぼ同時にバイオマス原料に適用される、請求項1記載の方法。
【請求項6】
2つまたはそれ以上の前処理方法が放射線照射および音波処理を含む、請求項1記載の方法。
【請求項7】
放射線が電子線の形態である、請求項6記載の方法。
【請求項8】
電子線放射線照射が約10MRadの総線量で適用され、かつ音波処理が5MJ/m3を超える総エネルギーで適用される、請求項7記載の方法。
【請求項9】
放射線照射が音波処理に先行する、請求項6〜8のいずれか一項記載の方法。
【請求項10】
音波処理が放射線照射に先行する、請求項6〜8のいずれか一項記載の方法。
【請求項11】
放射線照射および音波処理が、同時にまたはほぼ同時に行われる、請求項6〜8のいずれか一項記載の方法。
【請求項12】
バイオマス原料の分子構造の変化が、バイオマスの、平均分子量、平均結晶化度、表面積、重合、多孔度、分岐、グラフト化、およびドメインのサイズまたは数のいずれか一つまたは複数の変化を含む、請求項1記載の方法。
【請求項13】
バイオマス原料の分子構造の変化が、バイオマスの平均分子量および平均結晶化度の一方もしくは双方の減少、またはバイオマスの表面積および多孔度の一方もしくは双方の増加を含む、請求項1記載の方法。
【請求項14】
バイオマス原料を放射線照射、音波処理、熱分解、および酸化のいずれか2つまたはそれ以上によって前処理することを含むプロセスによって作製された糖質を含む材料を提供する工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項15】
2つまたはそれ以上の異なる前処理方法が、放射線照射および音波処理、放射線照射および酸化、放射線照射および熱分解、音波処理および酸化、音波処理および熱分解、または酸化および熱分解を含む、請求項1〜14のいずれか一項記載の方法。
【請求項16】
バイオマス原料を蒸気爆発で前処理する工程をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項17】
プロセスが、バイオマスを酸または塩基で加水分解する工程を含まない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項18】
バイオマスの少なくとも約70重量パーセントが加水分解されていない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項19】
バイオマスの少なくとも95重量パーセントが加水分解されていない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項20】
バイオマスが実質的に少しも加水分解されていない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項21】
少なくとも1つの前処理方法がバイオマスに対して行われる方法であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が水などの液体によって湿らせられる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項22】
少なくとも1つの前処理方法がバイオマスに対して行われる方法であって、該バイオマスが水などの液体によって実質的に少しも湿らせられない、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項23】
バイオマスが、25℃かつ50パーセント相対湿度で測定された約5重量パーセント未満の保持された水を有する、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項24】
少なくとも1つの前処理方法がバイオマスに対して行われる方法であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が膨潤状態にあり、該膨潤状態が膨潤していない状態よりも約2.5パーセントを超えて多い体積を有すると特徴付けられる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項25】
バイオマスが膨潤剤と混合されるか、または膨潤剤を含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項26】
バイオマスが膨潤剤と混合されるか、または膨潤剤を含み、かつ該バイオマスが約10Mrad未満の線量の放射線照射を受ける、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項27】
前処理方法の1つが放射線照射である、請求項24記載の方法。
【請求項28】
前処理方法の少なくとも1つ、例えば、放射線照射が、バイオマス原料が空気に曝露されている間に、バイオマス原料に対して行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項29】
前処理方法の少なくとも1つ、例えば、放射線照射が、約2.5気圧を上回る圧力下、例えば、5または10気圧を上回る圧力下で、バイオマスに対して行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項30】
プロセスが、バイオマスを酸化する工程、熱分解する工程、または蒸気爆発する工程をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項31】
バイオマス原料が紙、紙産物、紙廃棄物、木材、パーティクルボード、おがくず、農業廃棄物、汚水、サイレージ、草、もみ殻、バガス、綿、ジュート、麻、亜麻、竹、サイザル麻、マニラ麻、ワラ、トウモロコシ穂軸、トウモロコシ茎葉、スイッチグラス、アルファルファ、干し草、もみ殻、ヤシ毛、綿、合成セルロース、海草、海藻、およびそれらの混合物からなる群より選択される、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項32】
バイオマスが合成材料を含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項33】
燃料が水素、アルコール、および炭化水素のうちの一つまたは複数を含む、請求項14〜32のいずれか一項記載の方法。
【請求項34】
アルコールがエタノール、n-プロパノール、イソプロパノール、n-ブタノール、およびそれらの混合物からなる群より選択される、請求項33記載の方法。
【請求項35】
微生物が細菌を含む、請求項14〜34のいずれか一項記載の方法。
【請求項36】
微生物が酵母を含む、請求項14〜34のいずれか一項記載の方法。
【請求項37】
変換する工程が、材料を可燃性燃料などの産物に発酵させることを含む、請求項14〜36のいずれか一項記載の方法。
【請求項38】
照射が、ガンマ線、電子線、または約100nm〜約280nmの波長を有する紫外線C放射線などの電離放射線を利用して行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項39】
電離放射線が電子線放射線を含む、請求項38記載の方法。
【請求項40】
放射線が、約10Mrad〜約150Mradの間の総線量、例えば、約0.5〜約10Mrad/日、または1Mrad/秒〜約10Mrad/秒の線量率で適用される、請求項38または39記載の方法。
【請求項41】
照射する工程が、ガンマ線および電子線などの2つまたはそれ以上の放射線源を適用することを含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項42】
音波処理が、約15kHz〜約25kHzの間、例えば、約18kHz〜22kHzの周波数で行われる、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項43】
バイオマスが、第一の数平均分子量を有する第一のセルロースを含み、かつ糖質材料が、第一の数平均分子量よりも低い第二の数平均分子量を有する第二のセルロースを含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項44】
第二の数平均分子量が、第一の数平均分子量よりも約1倍を超えて低い、請求項43記載の方法。
【請求項45】
第一のセルロースが第一の結晶化度を有し、かつ第二のセルロースが第一の結晶化度よりも低い第二の結晶化度を有する、請求項43または44記載の方法。
【請求項46】
第二の結晶化度が、第一の結晶化度よりも約10パーセントを超えて低い、請求項45記載の方法。
【請求項47】
第一のセルロースが第一の酸化レベルを有し、かつ第二のセルロースが第一の酸化レベルよりも高い第二の酸化レベルを有する、請求項43〜46のいずれか一項記載の方法。
【請求項48】
バイオマス原料が、バイオマス繊維源を剪断して、繊維状材料を提供することによって調製される、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項49】
剪断が、回転ナイフカッターによって行われる、請求項48記載の方法。
【請求項50】
繊維状材料の繊維が、5/1を上回る長さ対直径比の平均を有する、請求項48または49記載の方法。
【請求項51】
繊維状材料が、0.25m2/gを上回るBET表面積を有する、請求項48〜50のいずれか一項記載の方法。
【請求項52】
糖質が一つまたは複数のβ-1,4-結合を含み、かつ約3,000〜50,000の間の数平均分子量を有する、請求項14〜51のいずれか一項記載の方法。
【請求項53】
前処理されたバイオマス材料が、炭酸水素ナトリウムまたは塩化アンモニウムなどの緩衝剤をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項54】
前処理されたバイオマス材料が、塩化カリウムまたは塩化ナトリウムなどの電解質をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項55】
前処理されたバイオマス材料が、ビオチンなどの成長因子、および/またはウラシルなどの塩基対をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項56】
前処理されたバイオマス材料が、界面活性剤をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項57】
前処理されたバイオマス材料が、ミネラルをさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項58】
前処理されたバイオマス材料が、キレート剤をさらに含む、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項59】
バイオマス原料が、放射線照射、音波処理、熱分解、および酸化のいずれか3つまたはそれ以上を、任意の順序で、またはほぼ同時に用いて前処理される、前記請求項のいずれか一項記載の方法。
【請求項60】
バイオマス原料を、放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が膨潤状態にあり、該膨潤状態が名目的非膨潤状態よりも約2.5パーセントを超えて多い体積を有すると特徴付けられる、工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項61】
バイオマス原料を、放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が前処理に続いて加水分解される、工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項62】
バイオマス原料を放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程であって、該バイオマスの約25重量パーセント未満が水などの液体と接触している、工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約 1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項63】
2つまたはそれ以上の異なる前処理方法を選択する工程を含む、請求項60〜62のいずれか一項記載の方法。
【請求項64】
2つまたはそれ以上の異なる前処理方法が、放射線照射および音波処理、放射線照射および酸化、放射線照射および熱分解、音波処理および酸化、音波処理および熱分解、または酸化および熱分解を含む、請求項63記載の方法。
【請求項65】
バイオマスを蒸気爆発によって前処理する工程をさらに含む、請求項64記載の方法。
【請求項66】
プロセスが、バイオマスを酸または塩基で加水分解する工程を含まない、請求項60〜65のいずれか一項記載の方法。
【請求項67】
微生物が細菌または酵母を含む、請求項60〜66のいずれか一項記載の方法。
【請求項68】
照射が、ガンマ線または電子線などの電離放射線を利用して行われる、請求項60〜67のいずれか一項記載の方法。
【請求項69】
電離放射線が電子線放射線を含む、請求項68記載の方法。
【請求項70】
液体が水である、請求項62記載の方法。
【請求項71】
剪断されたバイオマス原料を放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理することによって作製された糖質を含む材料を提供する工程;ならびに
該材料を、該材料の少なくとも一部、例えば、少なくとも約1重量パーセントを可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する微生物と接触させる工程
を含む、可燃性燃料などの産物の作製方法。
【請求項72】
剪断されたバイオマスが、長さ対直径比(L/D)が約5/1を上回るばらばらの繊維を含む、請求項71記載の方法。
【請求項73】
バイオマスが内部繊維を有し、かつ該バイオマスがその内部繊維が実質的に露出する程度まで剪断されている、請求項71または72記載の方法。
【請求項74】
バイオマスが、約0.35g/cm3未満の嵩密度を有する程度まで剪断されている、請求項71〜73のいずれか一項記載の方法。
【請求項75】
バイオマスのピースのサイズを低減するためのバイオマス原料調製モジュールと、
該バイオマスに放射線を適用するように配置された放射線照射モジュール;
該バイオマスに音波エネルギーを適用するように配置された音波処理モジュール;
該バイオマスを酸化するように配置された酸化モジュール;および
該バイオマスに熱を適用するように配置された熱分解モジュール
である前処理モジュールの2つまたはそれ以上と、
該バイオマスを処理システム内のモジュールへ、およびモジュール間を移動させるためのバイオマス輸送サブシステムと
を含むバイオマス原料処理システムであって、
該2つまたはそれ以上の前処理モジュールが直列に配置されており、かつ/またはほぼ同時に該バイオマスの一部を処理するように配置されている、バイオマス原料処理システム。
【請求項76】
容器をさらに含む、請求項75記載のシステム。
【請求項77】
糖質を含む前処理されたバイオマス材料を含有する反応容器を含むシステムであって、前処理されたバイオマス材料が、請求項1〜74のいずれか一項記載の方法によって作製される、システム。
【請求項78】
容器が、材料と接触している微生物も含有し、該微生物が、該材料の少なくとも一部を可燃性燃料などの産物に変換する能力を有する、請求項76または77記載のシステム。
【請求項79】
容器が、材料と接触している酵素も含有し、該酵素が、該材料の少なくとも一部と反応する能力を有する、請求項76〜78のいずれか一項記載のシステム。
【請求項80】
容器が炭酸水素ナトリウムまたは塩化アンモニウムなどの緩衝剤も含有する、請求項76〜79のいずれか一項記載のシステム。
【請求項81】
容器が塩化カリウムまたは塩化ナトリウムなどの電解質も含有する、請求項76〜80のいずれか一項記載のシステム。
【請求項82】
容器が、ビオチンなどの成長因子および/またはウラシルなどの塩基対を含有する、請求項76〜81のいずれか一項記載のシステム。
【請求項83】
容器が界面活性剤も含有する、請求項76〜82のいずれか一項記載のシステム。
【請求項84】
容器がミネラルも含有する、請求項76〜83のいずれか一項記載のシステム。
【請求項85】
容器がキレート剤も含有する、請求項76〜84のいずれか一項記載のシステム。
【請求項86】
容器が、約1,000Lを上回る、例えば、5,000Lを上回る総容量を有する、請求項76〜85記載のシステム。
【請求項87】
放射線照射モジュールおよび音波処理モジュールを含む、請求項75〜86のいずれか一項記載のシステム。
【請求項88】
2つまたはそれ以上のモジュールが放射線照射モジュールおよび音波処理モジュールを含み、かつバイオマス輸送サブシステムが、バイオマスを放射線照射モジュールから音波処理モジュールへ、またはその逆へ、ならびに調製モジュールから前処理モジュールへ、およびその逆へ移動させるように配置された、請求項75記載のシステム。
【請求項89】
酸化モジュールをさらに含む、請求項87または88記載のシステム。
【請求項90】
発酵モジュールをさらに含む、請求項75〜89のいずれか一項記載のシステム。
【請求項91】
放射線照射モジュールおよび熱分解モジュールを含む、請求項75記載のシステム。
【請求項92】
バイオマス輸送サブシステムが、バイオマスを放射線照射モジュールから熱分解モジュールへ、またはその逆へ移動させるように配置された、請求項91記載のシステム。
【請求項93】
酸化モジュールをさらに含む、請求項91〜93のいずれか一項記載のシステム。
【請求項94】
発酵モジュールをさらに含む、請求項91〜93のいずれか一項記載のシステム。
【請求項95】
2つまたはそれ以上のモジュールの複数が単一デバイスの部分として実装される、請求項75〜94のいずれか一項記載のシステム。
【請求項96】
2つまたはそれ以上の異なる前処理モジュールが、放射線照射モジュールおよび音波処理モジュール、放射線照射モジュールおよび酸化モジュール、放射線照射モジュールおよび熱分解モジュール、音波処理モジュールおよび酸化モジュール、音波処理モジュールおよび熱分解モジュール、または酸化モジュールおよび熱分解モジュールを含む、請求項75〜95のいずれか一項記載のシステム。
【請求項97】
発酵モジュールをさらに含む、請求項96記載のシステム。
【請求項98】
3つまたはそれ以上の異なる前処理モジュールを含む、請求項96記載のシステム。
【請求項99】
2つまたはそれ以上のモジュールの複数が、単一デバイスの部分として実装される、請求項96〜98のいずれか一項記載のシステム。
【請求項100】
バイオマス輸送サブシステムが、バイオマスを任意の順序でモジュール間を移動させるように配置された、請求項96〜99のいずれか一項記載のシステム。
【請求項101】
バイオマス輸送サブシステムが、流動床(fluidized bed)のコンベアベルトを含む、請求項100記載のシステム。
【請求項102】
放射線照射モジュールが、バイオマスに約10MRad〜約100MRadの間、特に、約10MRad〜約50MRadの間、とりわけ約20MRad〜約50MRadの間の放射線量を適用するように配置された、請求項75〜101のいずれか一項記載のシステム。
【請求項103】
放射線照射モジュールが、バイオマスの構造を変化させる、例えば、該バイオマスの平均分子量を低減する;該バイオマスの平均結晶化度を低減する;該バイオマスの表面積を増加させる;該バイオマスの重合を変化させる;該バイオマスの多孔度を増加させる;かつ/または該バイオマスの化学構造を変化させるのに十分な放射線量を適用するように配置される、請求項75〜102のいずれか一項記載のシステム。
【請求項104】
音波処理モジュールが、約15kHz〜約25kHzの間の周波数の音波エネルギーを適用するように配置される、請求項75〜103のいずれか一項記載のシステム。
【請求項105】
音波処理モジュールが、バイオマスの構造を変化させる、例えば、該バイオマスの平均分子量を低減する;該バイオマスの平均結晶化度を低減する;該バイオマスの表面積を増加させる;該バイオマスの重合を変化させる;該バイオマスの多孔度を増加させる;かつ/または該バイオマスの化学構造を変化させるのに十分な音波エネルギーを適用するように配置される、請求項75〜104のいずれか一項記載のシステム。
【請求項106】
放射線照射モジュールが放射性材料を含む、請求項75〜105のいずれか一項記載のシステム。
【請求項107】
放射線照射モジュールが電子線エミッターを含む、請求項75〜105のいずれか一項記載のシステム。
【請求項108】
剪断されたバイオマス原料を、放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか一つまたは複数により前処理する工程を含むプロセスによって作製された糖質材料。
【請求項109】
前処理する工程が放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか2つまたはそれ以上によって行われる、請求項108記載の糖質材料。
【請求項110】
バイオマス原料を放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか2つまたはそれ以上により前処理する工程を含むプロセスによって作製された、糖質材料。
【請求項111】
前処理する工程が放射線照射、音波処理、酸化、熱分解、および蒸気爆発のいずれか3つまたはそれ以上によって行われる、請求項110記載の糖質。
【請求項112】
約25,000未満のピーク最大分子量および約55パーセント未満の結晶化度を有するセルロースまたはリグノセルロース材料を含む組成物。
【請求項113】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、約72パーセントを上回る多孔度を有する、請求項112記載の組成物。
【請求項114】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、約0.75m2/gを上回るBET表面を有する、請求項112または113記載の組成物。
【請求項115】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、約0.5g/cm3未満の嵩密度を有する、請求項112〜114のいずれか一項記載の組成物。
【請求項116】
セルロースまたはリグノセルロース材料が、長さ対直径が約5を上回る繊維を含む、請求項112〜115のいずれか一項記載の組成物。
【請求項117】
酵素および/または微生物をさらに含む、請求項112〜116のいずれか一項記載の組成物。
【請求項118】
繊維を含むセルロースまたはリグノセルロース材料を含む組成物であって、該セルロースまたはリグノセルロース材料が約25,000未満のピーク最大分子量および約0.5g/cm3未満の嵩密度を有する、組成物。
【請求項119】
繊維が、約5を上回る、長さ対直径比を有する、請求項118記載の組成物。
【請求項120】
第一の分子量を有する第一のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を含む繊維状材料に照射して、第一の分子量よりも高い第二の分子量を有する第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を提供する工程;ならびに
第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を樹脂などの材料と組み合わせる工程
を含む、繊維-樹脂複合体などの複合体の作製方法。
【請求項121】
樹脂などの材料を、第一の分子量を有するセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を含む繊維状材料と組み合わせて、該繊維状材料およびマトリックスを含む複合体を提供する工程;ならびに
該複合体を照射して、樹脂マトリックスなどのマトリックス中の第一のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料の分子量を増加させる工程
を含む、繊維-樹脂複合体などの複合体の作製方法。
【請求項122】
第一の分子量を有する第一のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を含む繊維状材料を照射して、第一の分子量よりも高い第二の分子量を有する第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を提供する工程;
第二のセルロースおよび/またはリグノセルロース材料を樹脂などの材料と組み合わせて、複合体を提供する工程;ならびに
該複合体を照射する工程
を含む、繊維-樹脂複合体などの複合体の作製方法。
【請求項123】
第一の分子量を有する第一の糖質含有材料を含む木材産物を提供する工程;および
該木材産物を照射して、第一の分子量よりも高い第二の分子量を有する第二の糖質含有材料を含む照射された木材産物を提供する工程
を含む、照射された木材産物の作製方法。
【請求項124】
例えば、照射の前に、照射の後に、または照射と同時に音波処理する工程をさらに含む、請求項120〜123のいずれか一項記載の方法。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】
【図20】
【図21】
【図22】
【図23】
【図24】
【図25】
【図26】
【図27】
【図28】
【図29】
【図30】
【図31】
【図32】
【図33】
【図34】
【図35】
【図36】
【図37】
【図38】
【図39】
【図40】
【図2】
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【公表番号】特表2010−508390(P2010−508390A)
【公表日】平成22年3月18日(2010.3.18)
【国際特許分類】
【出願番号】特願2009−534675(P2009−534675)
【出願日】平成19年10月26日(2007.10.26)
【国際出願番号】PCT/US2007/022719
【国際公開番号】WO2008/073186
【国際公開日】平成20年6月19日(2008.6.19)
【出願人】(509284598)キシレコ インコーポレイテッド (13)
【Fターム(参考)】
【公表日】平成22年3月18日(2010.3.18)
【国際特許分類】
【出願日】平成19年10月26日(2007.10.26)
【国際出願番号】PCT/US2007/022719
【国際公開番号】WO2008/073186
【国際公開日】平成20年6月19日(2008.6.19)
【出願人】(509284598)キシレコ インコーポレイテッド (13)
【Fターム(参考)】
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