ポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法
【課題】転写型の表面形状を転写型どおりに精度よく転写することができ、かつ透明性に優れるポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法を提供する。
【解決手段】ポリプロピレン系樹脂を溶融混練する溶融工程と、溶融ポリプロピレン系樹脂をＴダイから吐出してシート状に成形する成形工程と、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで挟圧することによって、前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に前記転写型を転写しつつ、前記シート状溶融樹脂を冷却固化する転写工程とを含み、前記金属ロールの表面温度が０〜９５℃であり、前記弾性ロールと、前記金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際の線圧が１〜３００Ｎ／ｍｍであり、挟圧する距離が１〜３０ｍｍであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【解決手段】ポリプロピレン系樹脂を溶融混練する溶融工程と、溶融ポリプロピレン系樹脂をＴダイから吐出してシート状に成形する成形工程と、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで挟圧することによって、前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に前記転写型を転写しつつ、前記シート状溶融樹脂を冷却固化する転写工程とを含み、前記金属ロールの表面温度が０〜９５℃であり、前記弾性ロールと、前記金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際の線圧が１〜３００Ｎ／ｍｍであり、挟圧する距離が１〜３０ｍｍであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法に関し、詳しくは転写型の表面形状を転写型どおりに精度よく転写することができ、かつ透明性に優れるポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
転写型の形状が表面に転写された樹脂製シート（表面形状転写シート）としては、プリズムシート、レンズシートなどが知られており、これらは液晶表示装置のバックライトの部材として有用である。表面形状転写シートの製造方法としては、ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系樹脂やポリカーボネート系樹脂などの非晶性熱可塑性樹脂を溶融混練してＴダイから吐出し、吐出した溶融状シートを、転写型を備えた金属ロールとタッチロールの間で挟圧することで転写型の表面形状を転写する方法が知られている（例えば特許文献１、２参照）。
一方、近年では結晶性熱可塑性樹脂を用いて表面形状転写シートを製造する試みもなされている。しかしながら、結晶性熱可塑性樹脂を用いた場合、透明性に劣るという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００６−１４２６８２
【特許文献２】特開２００７−２７６４６３
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は上記問題に鑑みてなされたものであり、転写型の表面形状を転写型どおりに精度よく転写することができ、かつ透明性に優れるポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち本発明は、ポリプロピレン系樹脂を溶融混練する溶融工程と、溶融ポリプロピレン系樹脂をＴダイから吐出してシート状に成形する成形工程と、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで挟圧することによって、前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に前記転写型を転写しつつ、前記シート状溶融樹脂を冷却固化する転写工程とを含み、前記金属ロールの表面温度が０〜９５℃であり、前記弾性ロールと、前記金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際の線圧が１〜３００Ｎ／ｍｍであり、挟圧する距離が１〜３０ｍｍであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法である。
【０００６】
また、本発明は、前記転写工程において、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで狭圧する際、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂と弾性ロールとの間隙に支持体を挿入するポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法であることが好ましい。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、転写型の表面形状を転写型どおりに精度よく転写することができ、かつ透明性に優れるポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】シート製造システムの概略図
【図２】シート製造システムの概略図
【図３】シート製造システムの概略図
【図４】転写型の拡大図
【図５】転写型の拡大図
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、場合により図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、図面の説明において、同一又は同等の要素には同一符号を用いることとし、重複する説明は省略する。
【００１０】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂としては、プロピレンの単独重合体や、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のモノマーとプロピレンとの共重合体が挙げられる。また、これらの混合物であってもよい。好ましくは、プロピレンの単独重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・１−ペンテン共重合体、プロピレン・１−ヘキセン共重合体、プロピレン・１−オクテン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体、またはプロピレン・エチレン・１−ヘキセン共重合体である。また、本発明におけるポリプロピレン系樹脂が、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のモノマーとプロピレンとの共重合体である場合、ランダム共重合体であってもよく、ブロック共重合体であってもよい。
【００１１】
上記のα−オレフィンとしては、具体的には、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、１−オクテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−プロピル−１−ヘプテン、２−メチル−３−エチル−１−ヘプテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセンなどが挙げられ、炭素数４〜１２のα−オレフィンがより好ましく、例えば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、１−オクテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−プロピル−１−ヘプテン、２−メチル−３−エチル−１−ヘプテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。特に共重合性の観点から、好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセンである。
【００１２】
本発明で用いるポリプロピレン系樹脂が共重合体である場合、該共重合体におけるコモノマー由来の構成単位の含量は、透明性と耐熱性のバランスの観点から、０重量％を超え４０重量％以下が好ましく、０重量％を超え３０重量％がより好ましい。なお、２種類以上のコモノマーとプロピレンとの共重合体である場合には、該共重合体に含まれる全てのコモノマー由来の構成単位の合計含量が、前記範囲であることが好ましい。
【００１３】
本実施形態において用いられるポリプロピレン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に従い測定される値（試験温度、公称荷重は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０の附属書Ｂ表１による）で、通常０．１ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分程度であり、０．５ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分程度であると好ましい。ＭＦＲがこのような範囲のポリプロピレン系樹脂を用いることにより、押出機に大きな負荷をかけることなく、均一なシートを成形することができる。
【００１４】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、アタクチックのどの形式であってもよい。本発明で用いるポリプロピレン系樹脂は、耐熱性の点からシンジオタクチック、あるいはアイソタクチックのポリプロピレン系樹脂であることが好ましい。
【００１５】
ポリプロピレン系樹脂は、分子量やプロピレン由来の構成単位の割合、タクチシティーなどが異なる２種類以上のポリプロピレン系樹脂のブレンドでもよい。また、ポリプロピレン系樹脂と、ポリプロピレン系樹脂以外のポリマーや添加剤とを適宜併用してもよい。
【００１６】
本実施形態において用いられるポリプロピレン系樹脂には、本発明の効果を阻害しない範囲で公知の添加剤を配合してもよい。
【００１７】
添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収材、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤等が挙げられ、これらのうち複数種を併用するものであってもよい。
【００１８】
上記の酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、ヒンダードアミン系酸化防止剤（ＨＡＬＳ）や、１分子中に例えばフェノール系とリン系の酸化防止機構と有するユニットを有する複合型の酸化防止剤などが挙げられる。
【００１９】
上記の紫外線吸収剤としては、２−ヒドロキシベンゾフェノン系、ヒドロキシトリアゾール系などの紫外線吸収剤や、ベンゾエート系など紫外線遮断剤などが挙げられる。
【００２０】
上記の帯電防止剤としては、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型などが挙げられる。
【００２１】
上記の滑剤としては、エルカ酸アミド、オレイン酸アミドなどの高級脂肪酸アミドや、ステアリン酸などの高級脂肪酸、及びその金属塩などが挙げられる。
【００２２】
上記の造核剤としては、例えばソルビトール系造核剤、有機リン酸塩系造核剤、ロジン系造核剤、ポリビニルシクロアルカンなどの高分子系造核剤等が挙げられる。アンチブロッキング剤としては球状、あるいはそれに近い形状の微粒子が無機系、有機系に関わらず使用できる。
【００２３】
（シート製造システムの構成）
図１を参照して、本実施形態に係る表面形状転写シートの製造方法に用いられるシート製造システム１の構成について説明する。シート製造システム１は、押出機１０、Ｔダイ１２、弾性ロール１４、表面に転写型を備えた金属ロール１６、冷却ロール１８を備える。
【００２４】
まず、ホッパー（図示せず）から押出機１０にポリプロピレン系樹脂を投入する。このとき使用するポリプロピレン系樹脂は、ポリプロピレン系樹脂の劣化・分解を抑制するために、押出機１０に熱可塑性樹脂を供給する前に、窒素中で４０℃以上且つ（Ｔｍ−２０℃）以下の温度にて１時間〜１０時間程度予備乾燥をすることが好ましい（ただし、Ｔｍ［℃］は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１で規定される示差走査熱量測定における融解ピーク温度である。）。また、押出機１０内も、２０〜１２０℃の窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガスでガス置換することが好ましい。押出機１０は、投入されたポリプロピレン系樹脂を溶融混練しつつ押し出して、溶融混練したポリプロピレン系樹脂（溶融ポリプロピレン系樹脂）をＴダイ１２へと搬送するものである。
ポリプロピレン系樹脂を押出機中で溶融混練する際に用いられるスクリューとしては、単軸押出機の場合、Ｌ／Ｄ＝２４〜３６、圧縮比１．５〜４のフルフライトタイプ、バリアタイプ、さらにマドック型の混練部分を有するタイプを用いることができる。ポリプロピレン系樹脂の劣化・分解を抑制し、均一に溶融混練するために、Ｌ／Ｄ＝２８〜３６、圧縮比２．５〜３．５のバリアタイプのスクリューを用いることが好ましい。
また、ポリプロピレン系樹脂が劣化・分解した場合に発生する揮発ガスを取り除くため、押出機先端に１ｍｍφ以上５ｍｍφ以下のオリフィスを設け、押出機先端部分の樹脂圧力を高めることも好ましい。押出機先端部分の樹脂圧力を高めるとは、先端での背圧を高めることを意味しており、これにより押出の安定を向上させることができる。使用するオリフィスは、より好ましくは２ｍｍφ以上４ｍｍφ以下である。
ポリプロピレン系樹脂の押出変動を抑制する観点から、押出機とＴダイとの間にアダプターを介してギアポンプ（図示せず）を取り付けることが好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂中にある異物を取り除くため、リーフディスクフィルター（図示せず）を取り付けることが好ましい。
【００２５】
Ｔダイ１２は、押出機１０と接続されており、押出機１０から搬送された溶融ポリプロピレン系樹脂をシート状に広げるためのマニホールド（図示せず）をその内部に有している。また、Ｔダイ１２には、マニホールドと連通すると共にマニホールドによってシート状に広げられた溶融ポリプロピレン系樹脂を吐出する吐出口１２ａがその下部に設けられている。そのため、Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出された溶融ポリプロピレン系樹脂は、シート状である。
吐出されるシート状溶融ポリプロピレン系樹脂の温度は、１８０℃以上３００℃以下であることが好ましい。この溶融樹脂の温度は、Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分において樹脂温度計を用いて測定される。
【００２６】
Ｔダイ１２としては、溶融ポリプロピレン系樹脂の流路の壁面に微小な段差や傷のないものが好ましい。Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分（リップ部分）は、溶融ポリプロピレン系樹脂との摩擦係数が小さい材料であり、且つ、硬い材料で、めっき、コーティング等（例えば、タングステンカーバイド系、フッ素系の特殊めっき）がされていることが好ましい。このようなＴダイは、吐出口１２ａの先端部分の曲率半径を小さくすること（吐出口１２ａの先端部分をいわゆるシャープエッジと呼ばれる形状とすること）が可能である。
【００２７】
Ｔダイ１２の吐出口１２ａの先端部分は、溶融ポリプロピレン系樹脂の流路の壁面の、吐出口１２ａにおける曲率半径が０．１ｍｍ以下とされたシャープエッジと呼ばれる形状のものであることが好ましく、当該曲率半径が０．０５ｍｍ以下であることがより好ましく、当該曲率半径が０．０３ｍｍ以下であることがより一層好ましい。このようなＴダイ１２を用いることで、吐出口１２ａにおける目やにの発生を抑制することができ、同時にダイラインを抑制する効果も見られ、製造される表面形状転写シートの外観の均一性をより優れたものにできる。曲率半径は、０．０１ｍｍ以上であることが好ましい。
【００２８】
Ｔダイ１２における溶融樹脂の吐出口１２ａから、弾性ロール１４及び表面に転写型を備えた金属ロール１６によってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂が挟圧されるまでの間（いわゆる、エアギャップ）の長さＨとしては、５０ｍｍ〜２５０ｍｍであることが好ましく、５０ｍｍ〜１８０ｍｍであることがより好ましい。エアギャップの長さＨが２５０ｍｍを超えると、エアギャップにおいて配向が発生し、ポリプロピレン系樹脂製シートＳの位相差が大きくなってしまう傾向にある。エアギャップの長さＨの下限は、Ｔダイ１２のサイズや弾性ロール１４及び表面に転写型を備えた金属ロール１６の径などフィルム製造システム１によって決定され、通常５０ｍｍ程度となる。
【００２９】
弾性ロール１４は、ゴムロール、または弾性変形可能な金属ロールである。弾性ロールとしてゴムロールを使用する場合は、その表面硬度が６５〜８０であることが好ましく、７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のゴムロールを用いることにより、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂にかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、表面に転写型を備えた金属ロール１６とゴムロールとの間にバンク（樹脂溜り）を形成することなく、ポリプロピレン系樹脂製シートを成形することが容易となる。バンクが形成されると、得られるポリプロピレン系樹脂製シートの複屈折が大きくなる傾向がある。
【００３０】
弾性変形可能な金属ロールの例としては、特許第３４２２７９８号公報に記載されている成形ロールや、特開平７−０４０３７０号公報に記載されている成形ベルト手段、特開平１１−２３５７４７号公報に記載されている押さえロール等が挙げられる。本発明のポリプロピレン系樹脂製シートの転写面と反対側の面の平滑性が優れるという観点から、弾性ロールは、弾性変形可能な金属ロールを用いることが、好ましい。弾性変形可能な金属ロールの表面は、鏡面状態であることが好ましい。
【００３１】
特許第３４２２７９８号公報に記載されている成形ロールとは、具体的には図１に示すように、筒状の金属製の帯状体（無端ベルトともいう）１４ａと、帯状体１４ａの内部に配置されたゴム製ロール１４ｂ（本実施形態においては１本）と、帯状体１４ａとゴム製ロール１４ｂとの間の空間を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する弾性ロール１４である。
帯状体１４ａは、ばね鋼、ステンレス鋼、ニッケル鋼等の弾性変形が可能な金属薄膜によって筒状に形成されており、その表面に継ぎ目が存在していない。帯状体１４ａの両側は、図示しない閉塞部材によって閉塞されている。帯状体１４ａとしては例えば、その厚みが１００μｍ〜１５００μｍで、その直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍで、表面粗度が０．５Ｓ以下のものを用いることができ、好ましくは表面粗度が０．２Ｓ以下である。なお、帯状体１４ａの直径は、表面形状転写シートＳの加工速度に応じて適切な大きさに設定されるが、帯状体１４ａの直径が上記の範囲である場合には、表面形状転写シートＳの加工速度は数ｍ／分〜百数十ｍ／分となる。
ゴム製ロール１４ｂは、円柱形状を呈しており、帯状体１４ａの内部において弾性変形及び回転可能である。ゴム製ロール１４ｂは、硬度が３０〜９０程度のＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエンゴム）、ネオプレン又はシリコーンによって形成することができる。また、ゴム製ロール１４ｂとしては、通常その直径が１００ｍｍ〜２５０ｍｍのものを用いることができる。
液体Ｌは、例えば水、エチレングリコール、油を用いることができる。図示しない温度調節手段によって液体Ｌの温度を調節することにより、間接的に帯状体１４ａの表面温度が調節されることとなる。
【００３２】
なお、本発明においては、帯状体１４ａの厚さが３５０μｍ〜５００μｍであり、ゴム製ロール１４ｂの硬度が６０〜７５であることが好ましい。このような帯状体を用いることにより、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を均一に挟圧しやすくなる。
【００３３】
特開平７−０４０３７０号公報に記載されている成形ベルト手段とは、図２に示される弾性ロール２０のようなものである。具体的には、弾性ロール２０は、筒状の金属製帯状体（無端ベルトともいう）２２と、帯状体２２の内部に２本のロール２４、２６と、帯状体２２の表面温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する。ロール２４、２６は、それぞれのロールの回転軸が転写型を備えた金属ロール１６の回転軸と平行になるように配され、帯状体２２と表面に転写型を備えた金属ロール１６との間でシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧可能なように配される。ロール２４はゴム製ロールであり、ロール２６は金属製ロールであり、ロール２６の表面温度を温度調節手段で調節することにより帯状体２２の表面温度を調節するものである。
【００３４】
帯状体２２は、ばね鋼、ステンレス鋼、ニッケル鋼等の弾性変形が可能な金属薄膜によって筒状に形成されており、その表面に継ぎ目が存在していない。帯状体２２は、ゴム製ロール２４及び金属製ロール２６に掛け渡されており、ロール２４，２６の距離を近接又は離間することにより帯状体２２の張力（テンション）を調節することができるようになっている。帯状体２２としては、その厚みが３００μｍ〜８００μｍで、円筒状としたときの直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍのものを用いることができ、好ましくは表面粗度が０．２Ｓ以下である。
【００３５】
ロール２４，２６は、円柱形状を呈しており、帯状体２２の内部において回転可能である。ゴム製ロール２４は、硬度が３０〜９０のＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエンゴム）、ネオプレン又はシリコーンによって形成することができる。また、ロール２４，２６としては、その直径が８０ｍｍ〜２００ｍｍのものを用いることができる。
【００３６】
弾性ロール２０を用いた場合には、Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂が帯状体２２と転写型を備えた金属ロール１６とによって最初に挟まれる位置が挟圧の開始点となり、その後溶融樹脂が帯状体２２と転写型を備えた金属ロール１６とから離れる位置が挟圧の終点となる。
【００３７】
なお、本発明においては、帯状体２２の厚さが３５０μｍ〜６００μｍであり、ゴム製ロール２４の硬度が６０〜８０であることが好ましい。このような帯状体を用いることにより、バンクが形成されにくくなり、また、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を均一に挟圧しやすくなる。
【００３８】
特開平１１−２３５７４７号公報に記載されている押さえロールとは、具体的には図３に示すように、高剛性の金属内筒３０ａと、金属内筒３０ａの外側に配置された薄肉金属外筒３０ｂと、金属内筒３０ａの内側に配置された流体軸筒３０ｃと、金属内筒３０ａと薄肉金属外筒３０ｂとの間の空間及び流体軸筒３０ｃ内を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する弾性ロール３０である。
【００３９】
金属内筒３０ａ、薄肉金属外筒３０ｂ及び流体軸筒３０ｃは、同軸となるように配設されている。金属内筒３０ａには、その周方向に沿って複数の貫通孔３０ｄが設けられている。そのため、液体Ｌは、流体軸筒３０ｃ、貫通孔３０ｄ、金属内筒３０ａと薄肉金属外筒３０ｂとの間の空間の順に弾性ロール３０の内部を循環するようになっている。
【００４０】
薄肉金属外筒３０ｂは、ステンレス鋼等によって形成されており、その表面に継ぎ目が存在しておらず、可撓性を有している。薄肉金属外筒３０ｂは、ゴム弾性に近い柔軟性と可撓性、復元性をもたせるために、弾性力学の薄肉円筒理論が適用できる範囲内で薄肉化が図られている。薄肉金属外筒３０ｂとしては、その厚みが２０００μｍ〜５０００μｍであり、その直径が２００ｍｍ〜５００ｍｍであり、表面粗度が０．５Ｓ以下のものを用いることができ、好ましくは表面粗度が０．２Ｓ以下である。このような薄肉金属外筒を用いることにより、バンクが形成されにくくなり、また、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を均一に挟圧しやすくなる。
【００４１】
液体Ｌは、例えば水、エチレングリコール、油を用いることができる。図示しない温度調節手段によって液体Ｌの温度を調節することにより、間接的に薄肉金属外筒３０ｂの表面温度が調節されることとなる。
【００４２】
また、弾性ロールとしてゴムロールを使用する場合は、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂をゴムロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際に、該シート状溶融ポリプロピレン系樹脂とゴムロールとの間隙に支持体を挿入することが好ましい。支持体としては、例えば熱可塑性樹脂製二軸延伸フィルムを用いることができる。
支持体は平滑性に優れるものを用いることが好ましい。表面形状転写シートの転写面と反対側の面は、支持体と接した状態で、ロール間で挟圧されるため、得られる表面形状転写シートの転写面と反対側の面には、前記支持体の表面状態が転写される。したがって、使用する支持体の表面粗度が小さく、平滑であればあるほど、得られる表面形状転写シートの転写面と反対側の面の平滑性は良好となる。使用する支持体の表面粗度は０．０１μｍ以上１．５μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．０１μｍ以上１．０μｍ以下である。また使用する支持体の厚みは、本願発明のように製造する表面形状転写シートがポリプロピレン系樹脂製である場合には５μｍ以上５０μｍ以下であることが必要であり、好ましくは１０μｍ以上４０μｍ以下である。使用する支持体が５μｍより薄い場合、皺なく通紙することが困難になるなど、ハンドリングで問題を生じるため好ましくなく、一方、５０μｍ以上である場合は、溶融状シートの冷却効率が悪くなり、得られる表面形状転写シートの透明性が悪化するため好ましくない。前記支持体を構成する熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン系樹脂と強固に熱融着しない樹脂であればよく、具体的にはポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアクリロニトリルなどである。これらの内、湿度や熱などによる寸法変化の少ないポリエステルが最も好ましい。
【００４３】
ゴムロールは、その表面硬度が６５〜８０であることが好ましく、７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のゴムロールを用いることにより、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂にかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、表面に転写型を備えた金属ロールとゴムロールとの間にバンクを形成することなく成形することが容易となる。バンクが形成されると、得られる表面形状転写シートの複屈折が大きくなる傾向がある。
【００４４】
ゴムロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとの間で支持体とともに挟圧されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂は、冷却固化された後、前記支持体と積層された状態で、必要に応じて端部をスリットした後、巻取機にて巻き取られ、表面形状転写シートとなる。支持体を巻取機の前で剥離し、表面形状転写シートのみを巻き取ることも可能である。ロール間で挟圧した支持体を表面形状転写シートから剥離する場合には、該表面形状転写シートの温度が、６０℃以下、好ましくは４０℃以下まで冷却されたあとに剥離除去することが好ましい。表面形状転写シートの温度が高い状態で支持体を剥離すると、表面形状転写シートが変形して配向を生じ、複屈折が大きくなることがある。
【００４５】
表面に転写型を備えた金属ロールは、高剛性の金属外筒１６ａと、金属外筒１６ａの内側に配置された流体軸筒１６ｂと、金属外筒１６ａと流体軸筒１６ｂとの間の空間及び流体軸筒１６ｂ内を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する。前記金属ロール１６としては、その直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍのものを用いることが好ましい。なお、表面に転写型を備えた金属ロールを転写ロールともいう。
冷却ロール１８は、高剛性の金属外筒１８ａと、金属外筒１８ａの内側に配置された流体軸筒１８ｂと、金属外筒１８ａと流体軸筒１８ｂとの間の空間及び流体軸筒１８ｂ内を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する。前記冷却ロール１８としては、その直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍで、表面粗度が０．２Ｓ以下の鏡面のものを用いることが好ましい。
転写ロール１６、冷却ロール１８においては、弾性ロール１４と同様、図示しない温度調節手段によって液体Ｌの温度を調節することにより、間接的に金属外筒１６ａ，１８ａの表面温度が調節され、弾性ロール１４と共にＴダイ１２の吐出口１２ａから吐出されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を冷却して固化させる。
【００４６】
前記転写型は、前記転写ロール表面に備えられ、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に押し当てられ、その表面形状を逆型として前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂に転写するものである。転写型は、互いに略平行に配された複数の溝を有する。溝の間隔は１０μｍ以上であることが好ましく、２０μｍ以上であることがより好ましい。溝の間隔は、通常５００μｍ以下であり、２５０μｍ以下であることが好ましい。溝の深さは３〜５００μｍであることが好ましい。
図４および図５に、転写型表面の例を示す。これらは、転写ロールをロールの軸と平行に切断したときのロール表面部分の拡大図である。図４は、断面形状がＶ字溝（三角形）の転写型の場合の断面図である。図４に示すように、転写型には複数の溝が設けられている。溝の間隔（Ｐ）とは、隣接する各溝の最深部の距離をいう。溝の深さ（ｈ）とは、転写ロール表面から溝の最深部までの垂直距離をいう。断面形状がＶ字溝（三角形）である場合、該三角形の凹部の頂角θは４０°〜１６０°とすることが好ましい。
【００４７】
また、図５には、各溝が略半円弧状であり、溝と溝との間に平坦な尾根部がある形状を示した。図５において、ピッチ間隔（Ｐ）は図４と同様に、隣接する各溝の最深部間の距離をいい、溝の深さ（ｈ）とは転写ロール表面から溝の最深部までの垂直距離をいう。上記略半円弧とは、図５に示すように、断面が半円弧状である形状に限定されるものではなく、円柱体をその軸線に平行であって、該軸線を含まない平面で切断した場合のいずれかの弧状である形状であってもよいし、或いは半楕円弧状や、該半楕円弧状の一部である扁平湾曲状等の形状であってもよい。また、尾根部は平坦でなくても構わない。
【００４８】
転写型における溝は、図４に示されるように連続して略平行に設けてもよいし、図５に示すように間隔ｄをあけて略平行に設けてもよい。溝の間隔や深さ、形状は、製造するシートの用途により選択する。なお、本発明において上記転写型における溝の間隔（Ｐ）および深さ（ｈ）は、転写型全体で必ずしも一定ではなく、部分的に隣接する凹部間で異なる形状である場合も含まれるものとする。
【００４９】
転写型の溝は、転写ロールの周方向に平行であってもよく、転写ロールの幅方向に平行であってもよく、周方向と一定の角度をなしていてもよい。
【００５０】
上記転写型の作製方法としては、公知の方法を採用することができ、上記ステンレス鋼、鉄鋼などからなる転写ロールの表面に、たとえばクロムメッキ、銅メッキ、ニッケルメッキ、ニッケル−リンメッキなどのメッキ処理を施した後に、そのメッキ面に対してダイヤモンドバイトや金属砥石等を用いた除去加工や、レーザー加工や、またはケミカルエッチングを行ない、形状を加工する方法が例示されるが、これらの方法に限定されるものではない。
【００５１】
また、転写ロールの表面は、上記転写型を形成した後に、たとえば表面形状の精度を損なわない程度で、クロムメッキ、銅メッキ、ニッケルメッキ、ニッケル−リンメッキなどのメッキ処理を施してもよい。
【００５２】
Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと転写ロールとで挟圧することによって、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に転写型を転写しつつ、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を冷却固化し、表面形状転写シートを製造することができる。挟圧する圧力（線圧）は、弾性ロール１４を転写ロール１６に押し付ける圧力により決定され、１〜３００Ｎ／ｍｍであり、好ましくは１〜２００Ｎ／ｍｍである。線圧が１Ｎ／ｍｍ未満であると、溶融樹脂に対する線圧を均一に制御することが困難となり、転写型を精度よくシート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に転写しにくくなる傾向にある。線圧が３００Ｎ／ｍｍを超えると、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂が強く挟圧されすぎるため、溶融樹脂が、挟圧（ニップ）された部分にたまりながら成形されるバンク成形となり、大きな複屈折が発現してしまう傾向にある。
【００５３】
挟圧する圧力（線圧）を制御する方法としては、（１）挟圧（ニップ）する部分にコッターと呼ばれる三角形の楔形の「つめもの」を設置し、このコッターを調整することによりロール間隔を調整する方法、（２）弾性ロール１４及び転写ロール１６の双方を、油圧、エア等を用いて所定の圧力で調整したコッターに当接するまで押し付ける方法、が一般的である。その他、コッターを用いず、ねじの回転数を制御し、機械的に所定の位置まで無段階で圧着する方法や、油圧系にサーボモーターを用いる方法も挙げられる。
【００５４】
また、転写型を精度よく転写するという観点から、弾性ロールと転写ロールとによって挟圧する距離は１〜３０ｍｍであり、好ましくは１〜１５ｍｍである。挟圧する距離を制御する方法としては（１）挟圧（ニップ）する部分にコッターを設置し、このコッターを調整することによりロール間隔を調整する方法、（２）弾性ロールの弾性を変える方法、が一般的である。
【００５５】
本発明の方法は、厚みが５０〜５００μｍのポリプロピレン系樹脂製シートの製造に好適である。本発明の方法によって得られる、このような厚みのシートは、透明性に優れる。
【００５６】
また、挟圧する際の転写ロールの表面温度は、０〜９５℃であり、透明性に優れる表面形状転写シートを製造する観点から、弾性ロールと転写ロールによって挟圧する際に、急速に冷却することが必要であるため、弾性ロールおよび／または金属ロールの表面温度を０〜６０℃とすることが好ましく、弾性ロールの表面温度を０〜４０℃とすることがより好ましく、弾性ロールの表面温度を０〜３０℃とすることがさらに好ましい。
【００５７】
表面形状転写シートの加工速度は、転写ロールの径が大きいほど速くなる。具体的には、転写ロール１６の直径が６００ｍｍである場合、シートの加工速度を、最大で５０ｍ／分程度、通常３０ｍ／分程度に設定することができる。
【００５８】
弾性ロール１４及び転写ロール１６は、Ｔダイ１２の下方において、一般的には一列に並ぶように配列されている。特に、弾性ロール１４と転写ロール１６とは、所定間隔をもって配置されており、この弾性ロール１４と転写ロール１６との間隔や、各ロール１４，１６，１８の回転速度、Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出される溶融樹脂の吐出量等によって表面形状転写シートの厚みが規定される。
【００５９】
得られた表面形状転写シートは、通常、さらに冷却されたのち、必要に応じて耳部がスリット（切断）され、巻取機にて巻き取られるか、または、枚葉に切断されて、例えば液晶表示装置を構成するプリズムシートなどとして用いられる。なお、表面形状転写シートの耳部をスリット（切断）する前、又はスリット（切断）した後に、表面形状転写シートの片面又は両面に保護フィルムを積層してもよい。また、樹脂として光拡散剤が添加されたものを用いた場合には、表面に形状が転写された光拡散板として好適に用いることができる。
【実施例】
【００６０】
以下、実施例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００６１】
（１）転写型
３種類の転写型Ａ〜Ｄを用いた。いずれの転写型もプリズムレンズ（角柱レンズ）形状であり、図４に示すように各溝部が平行に等間隔（溝の間隔Ｐ）で構成されている。溝はいずれもロールの周方向に平行である。下記表１において、Ｐ、ｈ、θは、図４に示す転写型に施されているＶ字の溝の断面形状の各距離または角度を示し、「溝の間隔Ｐ」は隣接する溝の距離、「溝深さｈ」は溝の最深（頂角）部までの垂直距離、「θ」はＶ字凹みの頂点の角度（頂角）を示す。
【００６２】
（２）表面形状転写樹脂シートの転写率
得られた表面形状転写樹脂シートを切断し、断面を鏡面仕上げしたのち、超深度形状測定顕微鏡（ＫＥＹＥＮＣＥ社製「ＶＫ−８５００」）で観察して、以下の式（１）で定義される形状転写率Ｔ（％）を算出した。
形状転写率Ｔ（％）＝シートの断面形状の凹部溝深さ／転写型の断面形状の溝深さｈ×１００・・・（１）
【００６３】
【表１】
【００６４】
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
プロピレン系重合体のメルトフローレートは、ＪＩＳ Ｋ７２１０に従い、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定した。
【００６５】
（３）融点（Ｔｍ、単位：℃）
ポリプロピレン系樹脂を熱プレス成形して、厚さ０.５ｍｍのシートを作成した。前記熱プレス成形では、熱プレス機内でポリプロピレン系樹脂を２３０℃で５分間予熱後、３分間かけて５０ｋｇｆ／ｃｍ2まで昇圧し２分間保圧した後、３０℃、３０ｋｇｆ/ｃｍ2で５分間冷却するようにプレスした。作製したプレスシートの切片１０ｍｇについて、示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製、ＤＳＣ−７型）を用い、窒素雰囲気下で下記［１］〜［５］の熱履歴を加えた後、５０℃から１８０℃まで昇温速度５℃／分で加熱して融解曲線を作成した。この融解曲線において、最高吸熱ピークを示す温度（℃）を求め、これを該ポリプロピレン系樹脂の融点（Ｔｍ）とした。
［１］２２０℃で５分間加熱する；
［２］降温速度３００℃／分で２２０℃から１５０℃まで冷却する；
［３］１５０℃において１分間保温する；
［４］降温速度５℃／分で１５０℃から５０℃まで冷却する；
［５］５０℃において１分間保温する。
【００６６】
（４）面内位相差Ｒｅ
シートの複屈折の大きさは面内位相差Ｒｅで評価した。面内位相差Ｒｅは位相差測定装置（王子計測機器（株）製、ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ）を用いて測定した。
【００６７】
（５）内部ヘイズ
内部ヘイズは、フィルムを石英ガラス製の容器（セル）に、ポリプロピレン系樹脂とほぼ同じ屈折率を有する液体であるフタル酸ジメチルと、測定するフィルムを入れた状態で、ＪＩＳ Ｋ−７１３６に準じた方法で測定した。
【００６８】
（６）挟圧距離
弾性ロールと転写ロールとの間で挟圧する距離は、以下の方法で測定した。弾性ロールと転写ロールとの間に感圧紙（富士フィルムビジネスサプライ（株）製プレスケールＬＬＷ）を挟み、感圧紙の発色部分のＭＤ方向の距離を測定し、挟圧距離とした。
【００６９】
（実施例１）
ポリプロピレン系樹脂（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝７、Ｔｍ＝１６４℃）を、２７０℃に加熱した５０ｍｍφ押出機１０（スクリュー：Ｌ／Ｄ＝３２、フルフライトスクリュー）にて溶融混練し、押出機１０から、押出機１０に続いて設置されるギヤポンプ、アダプタ及びＴダイ１２（すべて２７０℃に設定）へとこの順にフィードし、Ｔダイ１２の吐出口（リップ口）１２ａからシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を吐出した。Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分における溶融樹脂の温度は２７０℃であった。そして、当該溶融樹脂を、図２に示される弾性ロール２０と、転写ロール１６とによって挟圧長さ４ｍｍ、線圧１５０Ｎ／ｍｍで挟圧すると共に、弾性ロール２０、転写ロール１６及び冷却ロール１８によって冷却して固化させることで、厚みが１００μｍの表面形状転写シートを得た。表面形状転写シートの製造条件、シート厚み、形状転写率Ｔ、内部ヘイズ、面内位相差を表２に示す。
【００７０】
ここで、弾性ロール２０の帯状体２２は、円筒状としたときのその直径が２８０ｍｍ、その厚みが３００μｍ、その表面粗度が０．２Ｓであった。弾性ロール２０中のロール２４はシリコーンによって形成され、ロール２６は金属ロールであり、その直径がそれぞれ１６０ｍｍ、ロール２４の硬度が６０であった。転写ロール１６と冷却ロール１８は、その直径が３００ｍｍであった。冷却ロール１８の表面粗度は０．１Ｓであり、表面は鏡面であった。弾性ロール２０の回転速度を５ｍ／分、転写ロール１６及び冷却ロール１８の回転速度を５ｍ／分、エアギャップＨを１５０ｍｍ、転写ロール１６の表面温度を２０℃、弾性ロール２０の帯状体２２の表面温度を２０℃にそれぞれ設定した。また、前記転写ロールの表面には、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ａである転写型が設けられていた。
【００７１】
（実施例２）
転写ロールの表面に、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ｂである転写型を設けた以外は、実施例１と同様の方法により、表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７２】
（実施例３）
転写ロールの表面に、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ｃである転写型を設けた以外は、実施例１と同様の方法により、表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７３】
（実施例４）
製造するポリプロピレン系樹脂製シートの厚み２５０μｍとした以外は実施例１と同様の方法により、表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７４】
（実施例５）
ポリプロピレン系樹脂（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝７、Ｔｍ＝１６４℃）を、２８０℃に加熱した５０ｍｍφ押出機１０（スクリュー：Ｌ／Ｄ＝３２、フルフライトスクリュー）にて溶融混練し、押出機１０から、押出機１０に続いて設置されるギヤポンプ、アダプタ及びＴダイ１２（すべて２８０℃に設定）へとこの順にフィードし、Ｔダイ１２の吐出口（リップ口）１２ａからシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を吐出した。Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分における溶融樹脂の温度は２８０℃であった。そして、当該溶融樹脂を、ゴムロールと、転写ロール１６とによって挟圧する際に、繰出機より繰り出されたポリエステル製二軸延伸フィルム（厚み２５μｍ）を当該溶融樹脂とゴムロールの間に挿入し、ゴムロール、転写ロール１６及び冷却ロール１８によって冷却して固化させることで、厚みが１００μｍの表面形状転写シートを得た。ゴムロールと転写ロールとによる挟圧条件は、挟圧長さ８ｍｍ、線圧１４Ｎ／ｍｍとした。
表面形状転写シートの製造条件、シート厚み、形状転写率Ｔ、内部ヘイズ、面内位相差を表２に示す。
【００７５】
ここで、ゴムロール、転写ロール１６と冷却ロール１８は、その直径が３００ｍｍであった。冷却ロール１８の表面粗度は０．１Ｓであり、表面が鏡面のものであった。ゴムロールの回転速度を５ｍ／分、転写ロール１６及び冷却ロール１８の回転速度を５ｍ／分、エアギャップＨを１２０ｍｍ、転写ロール１６の表面温度を８０℃、ゴムロールの表面温度を１０℃にそれぞれ設定した。また、前記転写ロールの表面には、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ｄである転写型を設けた。
【００７６】
（実施例６）
転写ロールの温度を７０℃に設定したこと以外は実施例５と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７７】
（実施例７）
ゴムロールの回転速度を３ｍ／分、転写ロール１６お呼び冷却ロール１８の回転速度を３ｍ／分に設定したこと以外は実施例６と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７８】
（実施例８）
ゴムロールの回転速度を３ｍ／分、転写ロール１６お呼び冷却ロール１８の回転速度を３ｍ／分に設定したこと以外は実施例５と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７９】
（実施例９）
転写ロールの温度を５０℃に設定したこと以外は実施例８と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８０】
（実施例１０）
ゴムロールの回転速度を１０ｍ／分、転写ロール１６お呼び冷却ロール１８の回転速度を１０ｍ／分に設定したこと以外は実施例６と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８１】
（実施例１１）
転写ロールの温度を９０℃に設定したこと以外は実施例１０と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８２】
（比較例１）
転写ロールの温度を１００℃に設定したこと以外は実施例１０と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８３】
【表２】
【符号の説明】
【００８４】
１ シート製造システム
１０ 押出機
１２ Ｔダイ
１２ａ 樹脂吐出口
１４ 弾性ロール
１４ａ 帯状体
１４ｂ ゴム製ロール
１６ 表面に転写型を備えた金属ロール（転写ロール）
１６ａ 金属外筒
１６ｂ 流体軸筒
１８ 冷却ロール
１８ａ 金属外筒
１８ｂ 流体軸筒
２０ 弾性ロール
２２ 帯状体
２４ ゴム製ロール
２６ 金属製ロール
３０ 弾性ロール
３０ａ 金属内筒
３０ｂ 薄肉金属外筒
３０ｃ 流体軸筒
３０ｄ 貫通孔
Ｌ 液体
Ｈ エアギャップ
Ｓ ポリプロピレン系樹脂製シート
Ｐ 溝の間隔
ｈ 溝の深さ
θ Ｖ字溝の凹部の頂角
ｄ 尾根部の間隔
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法に関し、詳しくは転写型の表面形状を転写型どおりに精度よく転写することができ、かつ透明性に優れるポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
転写型の形状が表面に転写された樹脂製シート（表面形状転写シート）としては、プリズムシート、レンズシートなどが知られており、これらは液晶表示装置のバックライトの部材として有用である。表面形状転写シートの製造方法としては、ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系樹脂やポリカーボネート系樹脂などの非晶性熱可塑性樹脂を溶融混練してＴダイから吐出し、吐出した溶融状シートを、転写型を備えた金属ロールとタッチロールの間で挟圧することで転写型の表面形状を転写する方法が知られている（例えば特許文献１、２参照）。
一方、近年では結晶性熱可塑性樹脂を用いて表面形状転写シートを製造する試みもなされている。しかしながら、結晶性熱可塑性樹脂を用いた場合、透明性に劣るという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００６−１４２６８２
【特許文献２】特開２００７−２７６４６３
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は上記問題に鑑みてなされたものであり、転写型の表面形状を転写型どおりに精度よく転写することができ、かつ透明性に優れるポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち本発明は、ポリプロピレン系樹脂を溶融混練する溶融工程と、溶融ポリプロピレン系樹脂をＴダイから吐出してシート状に成形する成形工程と、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで挟圧することによって、前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に前記転写型を転写しつつ、前記シート状溶融樹脂を冷却固化する転写工程とを含み、前記金属ロールの表面温度が０〜９５℃であり、前記弾性ロールと、前記金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際の線圧が１〜３００Ｎ／ｍｍであり、挟圧する距離が１〜３０ｍｍであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法である。
【０００６】
また、本発明は、前記転写工程において、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで狭圧する際、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂と弾性ロールとの間隙に支持体を挿入するポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法であることが好ましい。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、転写型の表面形状を転写型どおりに精度よく転写することができ、かつ透明性に優れるポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】シート製造システムの概略図
【図２】シート製造システムの概略図
【図３】シート製造システムの概略図
【図４】転写型の拡大図
【図５】転写型の拡大図
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、場合により図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、図面の説明において、同一又は同等の要素には同一符号を用いることとし、重複する説明は省略する。
【００１０】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂としては、プロピレンの単独重合体や、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のモノマーとプロピレンとの共重合体が挙げられる。また、これらの混合物であってもよい。好ましくは、プロピレンの単独重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・１−ペンテン共重合体、プロピレン・１−ヘキセン共重合体、プロピレン・１−オクテン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体、またはプロピレン・エチレン・１−ヘキセン共重合体である。また、本発明におけるポリプロピレン系樹脂が、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のモノマーとプロピレンとの共重合体である場合、ランダム共重合体であってもよく、ブロック共重合体であってもよい。
【００１１】
上記のα−オレフィンとしては、具体的には、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、１−オクテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−プロピル−１−ヘプテン、２−メチル−３−エチル−１−ヘプテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセンなどが挙げられ、炭素数４〜１２のα−オレフィンがより好ましく、例えば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、１−オクテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−プロピル−１−ヘプテン、２−メチル−３−エチル−１−ヘプテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。特に共重合性の観点から、好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセンである。
【００１２】
本発明で用いるポリプロピレン系樹脂が共重合体である場合、該共重合体におけるコモノマー由来の構成単位の含量は、透明性と耐熱性のバランスの観点から、０重量％を超え４０重量％以下が好ましく、０重量％を超え３０重量％がより好ましい。なお、２種類以上のコモノマーとプロピレンとの共重合体である場合には、該共重合体に含まれる全てのコモノマー由来の構成単位の合計含量が、前記範囲であることが好ましい。
【００１３】
本実施形態において用いられるポリプロピレン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に従い測定される値（試験温度、公称荷重は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０の附属書Ｂ表１による）で、通常０．１ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分程度であり、０．５ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分程度であると好ましい。ＭＦＲがこのような範囲のポリプロピレン系樹脂を用いることにより、押出機に大きな負荷をかけることなく、均一なシートを成形することができる。
【００１４】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、アタクチックのどの形式であってもよい。本発明で用いるポリプロピレン系樹脂は、耐熱性の点からシンジオタクチック、あるいはアイソタクチックのポリプロピレン系樹脂であることが好ましい。
【００１５】
ポリプロピレン系樹脂は、分子量やプロピレン由来の構成単位の割合、タクチシティーなどが異なる２種類以上のポリプロピレン系樹脂のブレンドでもよい。また、ポリプロピレン系樹脂と、ポリプロピレン系樹脂以外のポリマーや添加剤とを適宜併用してもよい。
【００１６】
本実施形態において用いられるポリプロピレン系樹脂には、本発明の効果を阻害しない範囲で公知の添加剤を配合してもよい。
【００１７】
添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収材、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤等が挙げられ、これらのうち複数種を併用するものであってもよい。
【００１８】
上記の酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、ヒンダードアミン系酸化防止剤（ＨＡＬＳ）や、１分子中に例えばフェノール系とリン系の酸化防止機構と有するユニットを有する複合型の酸化防止剤などが挙げられる。
【００１９】
上記の紫外線吸収剤としては、２−ヒドロキシベンゾフェノン系、ヒドロキシトリアゾール系などの紫外線吸収剤や、ベンゾエート系など紫外線遮断剤などが挙げられる。
【００２０】
上記の帯電防止剤としては、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型などが挙げられる。
【００２１】
上記の滑剤としては、エルカ酸アミド、オレイン酸アミドなどの高級脂肪酸アミドや、ステアリン酸などの高級脂肪酸、及びその金属塩などが挙げられる。
【００２２】
上記の造核剤としては、例えばソルビトール系造核剤、有機リン酸塩系造核剤、ロジン系造核剤、ポリビニルシクロアルカンなどの高分子系造核剤等が挙げられる。アンチブロッキング剤としては球状、あるいはそれに近い形状の微粒子が無機系、有機系に関わらず使用できる。
【００２３】
（シート製造システムの構成）
図１を参照して、本実施形態に係る表面形状転写シートの製造方法に用いられるシート製造システム１の構成について説明する。シート製造システム１は、押出機１０、Ｔダイ１２、弾性ロール１４、表面に転写型を備えた金属ロール１６、冷却ロール１８を備える。
【００２４】
まず、ホッパー（図示せず）から押出機１０にポリプロピレン系樹脂を投入する。このとき使用するポリプロピレン系樹脂は、ポリプロピレン系樹脂の劣化・分解を抑制するために、押出機１０に熱可塑性樹脂を供給する前に、窒素中で４０℃以上且つ（Ｔｍ−２０℃）以下の温度にて１時間〜１０時間程度予備乾燥をすることが好ましい（ただし、Ｔｍ［℃］は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１で規定される示差走査熱量測定における融解ピーク温度である。）。また、押出機１０内も、２０〜１２０℃の窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガスでガス置換することが好ましい。押出機１０は、投入されたポリプロピレン系樹脂を溶融混練しつつ押し出して、溶融混練したポリプロピレン系樹脂（溶融ポリプロピレン系樹脂）をＴダイ１２へと搬送するものである。
ポリプロピレン系樹脂を押出機中で溶融混練する際に用いられるスクリューとしては、単軸押出機の場合、Ｌ／Ｄ＝２４〜３６、圧縮比１．５〜４のフルフライトタイプ、バリアタイプ、さらにマドック型の混練部分を有するタイプを用いることができる。ポリプロピレン系樹脂の劣化・分解を抑制し、均一に溶融混練するために、Ｌ／Ｄ＝２８〜３６、圧縮比２．５〜３．５のバリアタイプのスクリューを用いることが好ましい。
また、ポリプロピレン系樹脂が劣化・分解した場合に発生する揮発ガスを取り除くため、押出機先端に１ｍｍφ以上５ｍｍφ以下のオリフィスを設け、押出機先端部分の樹脂圧力を高めることも好ましい。押出機先端部分の樹脂圧力を高めるとは、先端での背圧を高めることを意味しており、これにより押出の安定を向上させることができる。使用するオリフィスは、より好ましくは２ｍｍφ以上４ｍｍφ以下である。
ポリプロピレン系樹脂の押出変動を抑制する観点から、押出機とＴダイとの間にアダプターを介してギアポンプ（図示せず）を取り付けることが好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂中にある異物を取り除くため、リーフディスクフィルター（図示せず）を取り付けることが好ましい。
【００２５】
Ｔダイ１２は、押出機１０と接続されており、押出機１０から搬送された溶融ポリプロピレン系樹脂をシート状に広げるためのマニホールド（図示せず）をその内部に有している。また、Ｔダイ１２には、マニホールドと連通すると共にマニホールドによってシート状に広げられた溶融ポリプロピレン系樹脂を吐出する吐出口１２ａがその下部に設けられている。そのため、Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出された溶融ポリプロピレン系樹脂は、シート状である。
吐出されるシート状溶融ポリプロピレン系樹脂の温度は、１８０℃以上３００℃以下であることが好ましい。この溶融樹脂の温度は、Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分において樹脂温度計を用いて測定される。
【００２６】
Ｔダイ１２としては、溶融ポリプロピレン系樹脂の流路の壁面に微小な段差や傷のないものが好ましい。Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分（リップ部分）は、溶融ポリプロピレン系樹脂との摩擦係数が小さい材料であり、且つ、硬い材料で、めっき、コーティング等（例えば、タングステンカーバイド系、フッ素系の特殊めっき）がされていることが好ましい。このようなＴダイは、吐出口１２ａの先端部分の曲率半径を小さくすること（吐出口１２ａの先端部分をいわゆるシャープエッジと呼ばれる形状とすること）が可能である。
【００２７】
Ｔダイ１２の吐出口１２ａの先端部分は、溶融ポリプロピレン系樹脂の流路の壁面の、吐出口１２ａにおける曲率半径が０．１ｍｍ以下とされたシャープエッジと呼ばれる形状のものであることが好ましく、当該曲率半径が０．０５ｍｍ以下であることがより好ましく、当該曲率半径が０．０３ｍｍ以下であることがより一層好ましい。このようなＴダイ１２を用いることで、吐出口１２ａにおける目やにの発生を抑制することができ、同時にダイラインを抑制する効果も見られ、製造される表面形状転写シートの外観の均一性をより優れたものにできる。曲率半径は、０．０１ｍｍ以上であることが好ましい。
【００２８】
Ｔダイ１２における溶融樹脂の吐出口１２ａから、弾性ロール１４及び表面に転写型を備えた金属ロール１６によってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂が挟圧されるまでの間（いわゆる、エアギャップ）の長さＨとしては、５０ｍｍ〜２５０ｍｍであることが好ましく、５０ｍｍ〜１８０ｍｍであることがより好ましい。エアギャップの長さＨが２５０ｍｍを超えると、エアギャップにおいて配向が発生し、ポリプロピレン系樹脂製シートＳの位相差が大きくなってしまう傾向にある。エアギャップの長さＨの下限は、Ｔダイ１２のサイズや弾性ロール１４及び表面に転写型を備えた金属ロール１６の径などフィルム製造システム１によって決定され、通常５０ｍｍ程度となる。
【００２９】
弾性ロール１４は、ゴムロール、または弾性変形可能な金属ロールである。弾性ロールとしてゴムロールを使用する場合は、その表面硬度が６５〜８０であることが好ましく、７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のゴムロールを用いることにより、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂にかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、表面に転写型を備えた金属ロール１６とゴムロールとの間にバンク（樹脂溜り）を形成することなく、ポリプロピレン系樹脂製シートを成形することが容易となる。バンクが形成されると、得られるポリプロピレン系樹脂製シートの複屈折が大きくなる傾向がある。
【００３０】
弾性変形可能な金属ロールの例としては、特許第３４２２７９８号公報に記載されている成形ロールや、特開平７−０４０３７０号公報に記載されている成形ベルト手段、特開平１１−２３５７４７号公報に記載されている押さえロール等が挙げられる。本発明のポリプロピレン系樹脂製シートの転写面と反対側の面の平滑性が優れるという観点から、弾性ロールは、弾性変形可能な金属ロールを用いることが、好ましい。弾性変形可能な金属ロールの表面は、鏡面状態であることが好ましい。
【００３１】
特許第３４２２７９８号公報に記載されている成形ロールとは、具体的には図１に示すように、筒状の金属製の帯状体（無端ベルトともいう）１４ａと、帯状体１４ａの内部に配置されたゴム製ロール１４ｂ（本実施形態においては１本）と、帯状体１４ａとゴム製ロール１４ｂとの間の空間を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する弾性ロール１４である。
帯状体１４ａは、ばね鋼、ステンレス鋼、ニッケル鋼等の弾性変形が可能な金属薄膜によって筒状に形成されており、その表面に継ぎ目が存在していない。帯状体１４ａの両側は、図示しない閉塞部材によって閉塞されている。帯状体１４ａとしては例えば、その厚みが１００μｍ〜１５００μｍで、その直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍで、表面粗度が０．５Ｓ以下のものを用いることができ、好ましくは表面粗度が０．２Ｓ以下である。なお、帯状体１４ａの直径は、表面形状転写シートＳの加工速度に応じて適切な大きさに設定されるが、帯状体１４ａの直径が上記の範囲である場合には、表面形状転写シートＳの加工速度は数ｍ／分〜百数十ｍ／分となる。
ゴム製ロール１４ｂは、円柱形状を呈しており、帯状体１４ａの内部において弾性変形及び回転可能である。ゴム製ロール１４ｂは、硬度が３０〜９０程度のＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエンゴム）、ネオプレン又はシリコーンによって形成することができる。また、ゴム製ロール１４ｂとしては、通常その直径が１００ｍｍ〜２５０ｍｍのものを用いることができる。
液体Ｌは、例えば水、エチレングリコール、油を用いることができる。図示しない温度調節手段によって液体Ｌの温度を調節することにより、間接的に帯状体１４ａの表面温度が調節されることとなる。
【００３２】
なお、本発明においては、帯状体１４ａの厚さが３５０μｍ〜５００μｍであり、ゴム製ロール１４ｂの硬度が６０〜７５であることが好ましい。このような帯状体を用いることにより、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を均一に挟圧しやすくなる。
【００３３】
特開平７−０４０３７０号公報に記載されている成形ベルト手段とは、図２に示される弾性ロール２０のようなものである。具体的には、弾性ロール２０は、筒状の金属製帯状体（無端ベルトともいう）２２と、帯状体２２の内部に２本のロール２４、２６と、帯状体２２の表面温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する。ロール２４、２６は、それぞれのロールの回転軸が転写型を備えた金属ロール１６の回転軸と平行になるように配され、帯状体２２と表面に転写型を備えた金属ロール１６との間でシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧可能なように配される。ロール２４はゴム製ロールであり、ロール２６は金属製ロールであり、ロール２６の表面温度を温度調節手段で調節することにより帯状体２２の表面温度を調節するものである。
【００３４】
帯状体２２は、ばね鋼、ステンレス鋼、ニッケル鋼等の弾性変形が可能な金属薄膜によって筒状に形成されており、その表面に継ぎ目が存在していない。帯状体２２は、ゴム製ロール２４及び金属製ロール２６に掛け渡されており、ロール２４，２６の距離を近接又は離間することにより帯状体２２の張力（テンション）を調節することができるようになっている。帯状体２２としては、その厚みが３００μｍ〜８００μｍで、円筒状としたときの直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍのものを用いることができ、好ましくは表面粗度が０．２Ｓ以下である。
【００３５】
ロール２４，２６は、円柱形状を呈しており、帯状体２２の内部において回転可能である。ゴム製ロール２４は、硬度が３０〜９０のＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエンゴム）、ネオプレン又はシリコーンによって形成することができる。また、ロール２４，２６としては、その直径が８０ｍｍ〜２００ｍｍのものを用いることができる。
【００３６】
弾性ロール２０を用いた場合には、Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂が帯状体２２と転写型を備えた金属ロール１６とによって最初に挟まれる位置が挟圧の開始点となり、その後溶融樹脂が帯状体２２と転写型を備えた金属ロール１６とから離れる位置が挟圧の終点となる。
【００３７】
なお、本発明においては、帯状体２２の厚さが３５０μｍ〜６００μｍであり、ゴム製ロール２４の硬度が６０〜８０であることが好ましい。このような帯状体を用いることにより、バンクが形成されにくくなり、また、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を均一に挟圧しやすくなる。
【００３８】
特開平１１−２３５７４７号公報に記載されている押さえロールとは、具体的には図３に示すように、高剛性の金属内筒３０ａと、金属内筒３０ａの外側に配置された薄肉金属外筒３０ｂと、金属内筒３０ａの内側に配置された流体軸筒３０ｃと、金属内筒３０ａと薄肉金属外筒３０ｂとの間の空間及び流体軸筒３０ｃ内を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する弾性ロール３０である。
【００３９】
金属内筒３０ａ、薄肉金属外筒３０ｂ及び流体軸筒３０ｃは、同軸となるように配設されている。金属内筒３０ａには、その周方向に沿って複数の貫通孔３０ｄが設けられている。そのため、液体Ｌは、流体軸筒３０ｃ、貫通孔３０ｄ、金属内筒３０ａと薄肉金属外筒３０ｂとの間の空間の順に弾性ロール３０の内部を循環するようになっている。
【００４０】
薄肉金属外筒３０ｂは、ステンレス鋼等によって形成されており、その表面に継ぎ目が存在しておらず、可撓性を有している。薄肉金属外筒３０ｂは、ゴム弾性に近い柔軟性と可撓性、復元性をもたせるために、弾性力学の薄肉円筒理論が適用できる範囲内で薄肉化が図られている。薄肉金属外筒３０ｂとしては、その厚みが２０００μｍ〜５０００μｍであり、その直径が２００ｍｍ〜５００ｍｍであり、表面粗度が０．５Ｓ以下のものを用いることができ、好ましくは表面粗度が０．２Ｓ以下である。このような薄肉金属外筒を用いることにより、バンクが形成されにくくなり、また、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を均一に挟圧しやすくなる。
【００４１】
液体Ｌは、例えば水、エチレングリコール、油を用いることができる。図示しない温度調節手段によって液体Ｌの温度を調節することにより、間接的に薄肉金属外筒３０ｂの表面温度が調節されることとなる。
【００４２】
また、弾性ロールとしてゴムロールを使用する場合は、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂をゴムロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際に、該シート状溶融ポリプロピレン系樹脂とゴムロールとの間隙に支持体を挿入することが好ましい。支持体としては、例えば熱可塑性樹脂製二軸延伸フィルムを用いることができる。
支持体は平滑性に優れるものを用いることが好ましい。表面形状転写シートの転写面と反対側の面は、支持体と接した状態で、ロール間で挟圧されるため、得られる表面形状転写シートの転写面と反対側の面には、前記支持体の表面状態が転写される。したがって、使用する支持体の表面粗度が小さく、平滑であればあるほど、得られる表面形状転写シートの転写面と反対側の面の平滑性は良好となる。使用する支持体の表面粗度は０．０１μｍ以上１．５μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．０１μｍ以上１．０μｍ以下である。また使用する支持体の厚みは、本願発明のように製造する表面形状転写シートがポリプロピレン系樹脂製である場合には５μｍ以上５０μｍ以下であることが必要であり、好ましくは１０μｍ以上４０μｍ以下である。使用する支持体が５μｍより薄い場合、皺なく通紙することが困難になるなど、ハンドリングで問題を生じるため好ましくなく、一方、５０μｍ以上である場合は、溶融状シートの冷却効率が悪くなり、得られる表面形状転写シートの透明性が悪化するため好ましくない。前記支持体を構成する熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン系樹脂と強固に熱融着しない樹脂であればよく、具体的にはポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアクリロニトリルなどである。これらの内、湿度や熱などによる寸法変化の少ないポリエステルが最も好ましい。
【００４３】
ゴムロールは、その表面硬度が６５〜８０であることが好ましく、７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のゴムロールを用いることにより、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂にかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、表面に転写型を備えた金属ロールとゴムロールとの間にバンクを形成することなく成形することが容易となる。バンクが形成されると、得られる表面形状転写シートの複屈折が大きくなる傾向がある。
【００４４】
ゴムロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとの間で支持体とともに挟圧されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂は、冷却固化された後、前記支持体と積層された状態で、必要に応じて端部をスリットした後、巻取機にて巻き取られ、表面形状転写シートとなる。支持体を巻取機の前で剥離し、表面形状転写シートのみを巻き取ることも可能である。ロール間で挟圧した支持体を表面形状転写シートから剥離する場合には、該表面形状転写シートの温度が、６０℃以下、好ましくは４０℃以下まで冷却されたあとに剥離除去することが好ましい。表面形状転写シートの温度が高い状態で支持体を剥離すると、表面形状転写シートが変形して配向を生じ、複屈折が大きくなることがある。
【００４５】
表面に転写型を備えた金属ロールは、高剛性の金属外筒１６ａと、金属外筒１６ａの内側に配置された流体軸筒１６ｂと、金属外筒１６ａと流体軸筒１６ｂとの間の空間及び流体軸筒１６ｂ内を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する。前記金属ロール１６としては、その直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍのものを用いることが好ましい。なお、表面に転写型を備えた金属ロールを転写ロールともいう。
冷却ロール１８は、高剛性の金属外筒１８ａと、金属外筒１８ａの内側に配置された流体軸筒１８ｂと、金属外筒１８ａと流体軸筒１８ｂとの間の空間及び流体軸筒１８ｂ内を満たす液体Ｌと、液体Ｌの温度を調節するための温度調節手段（図示せず）とを有する。前記冷却ロール１８としては、その直径が２００ｍｍ〜６００ｍｍで、表面粗度が０．２Ｓ以下の鏡面のものを用いることが好ましい。
転写ロール１６、冷却ロール１８においては、弾性ロール１４と同様、図示しない温度調節手段によって液体Ｌの温度を調節することにより、間接的に金属外筒１６ａ，１８ａの表面温度が調節され、弾性ロール１４と共にＴダイ１２の吐出口１２ａから吐出されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を冷却して固化させる。
【００４６】
前記転写型は、前記転写ロール表面に備えられ、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に押し当てられ、その表面形状を逆型として前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂に転写するものである。転写型は、互いに略平行に配された複数の溝を有する。溝の間隔は１０μｍ以上であることが好ましく、２０μｍ以上であることがより好ましい。溝の間隔は、通常５００μｍ以下であり、２５０μｍ以下であることが好ましい。溝の深さは３〜５００μｍであることが好ましい。
図４および図５に、転写型表面の例を示す。これらは、転写ロールをロールの軸と平行に切断したときのロール表面部分の拡大図である。図４は、断面形状がＶ字溝（三角形）の転写型の場合の断面図である。図４に示すように、転写型には複数の溝が設けられている。溝の間隔（Ｐ）とは、隣接する各溝の最深部の距離をいう。溝の深さ（ｈ）とは、転写ロール表面から溝の最深部までの垂直距離をいう。断面形状がＶ字溝（三角形）である場合、該三角形の凹部の頂角θは４０°〜１６０°とすることが好ましい。
【００４７】
また、図５には、各溝が略半円弧状であり、溝と溝との間に平坦な尾根部がある形状を示した。図５において、ピッチ間隔（Ｐ）は図４と同様に、隣接する各溝の最深部間の距離をいい、溝の深さ（ｈ）とは転写ロール表面から溝の最深部までの垂直距離をいう。上記略半円弧とは、図５に示すように、断面が半円弧状である形状に限定されるものではなく、円柱体をその軸線に平行であって、該軸線を含まない平面で切断した場合のいずれかの弧状である形状であってもよいし、或いは半楕円弧状や、該半楕円弧状の一部である扁平湾曲状等の形状であってもよい。また、尾根部は平坦でなくても構わない。
【００４８】
転写型における溝は、図４に示されるように連続して略平行に設けてもよいし、図５に示すように間隔ｄをあけて略平行に設けてもよい。溝の間隔や深さ、形状は、製造するシートの用途により選択する。なお、本発明において上記転写型における溝の間隔（Ｐ）および深さ（ｈ）は、転写型全体で必ずしも一定ではなく、部分的に隣接する凹部間で異なる形状である場合も含まれるものとする。
【００４９】
転写型の溝は、転写ロールの周方向に平行であってもよく、転写ロールの幅方向に平行であってもよく、周方向と一定の角度をなしていてもよい。
【００５０】
上記転写型の作製方法としては、公知の方法を採用することができ、上記ステンレス鋼、鉄鋼などからなる転写ロールの表面に、たとえばクロムメッキ、銅メッキ、ニッケルメッキ、ニッケル−リンメッキなどのメッキ処理を施した後に、そのメッキ面に対してダイヤモンドバイトや金属砥石等を用いた除去加工や、レーザー加工や、またはケミカルエッチングを行ない、形状を加工する方法が例示されるが、これらの方法に限定されるものではない。
【００５１】
また、転写ロールの表面は、上記転写型を形成した後に、たとえば表面形状の精度を損なわない程度で、クロムメッキ、銅メッキ、ニッケルメッキ、ニッケル−リンメッキなどのメッキ処理を施してもよい。
【００５２】
Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出されたシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと転写ロールとで挟圧することによって、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に転写型を転写しつつ、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を冷却固化し、表面形状転写シートを製造することができる。挟圧する圧力（線圧）は、弾性ロール１４を転写ロール１６に押し付ける圧力により決定され、１〜３００Ｎ／ｍｍであり、好ましくは１〜２００Ｎ／ｍｍである。線圧が１Ｎ／ｍｍ未満であると、溶融樹脂に対する線圧を均一に制御することが困難となり、転写型を精度よくシート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に転写しにくくなる傾向にある。線圧が３００Ｎ／ｍｍを超えると、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂が強く挟圧されすぎるため、溶融樹脂が、挟圧（ニップ）された部分にたまりながら成形されるバンク成形となり、大きな複屈折が発現してしまう傾向にある。
【００５３】
挟圧する圧力（線圧）を制御する方法としては、（１）挟圧（ニップ）する部分にコッターと呼ばれる三角形の楔形の「つめもの」を設置し、このコッターを調整することによりロール間隔を調整する方法、（２）弾性ロール１４及び転写ロール１６の双方を、油圧、エア等を用いて所定の圧力で調整したコッターに当接するまで押し付ける方法、が一般的である。その他、コッターを用いず、ねじの回転数を制御し、機械的に所定の位置まで無段階で圧着する方法や、油圧系にサーボモーターを用いる方法も挙げられる。
【００５４】
また、転写型を精度よく転写するという観点から、弾性ロールと転写ロールとによって挟圧する距離は１〜３０ｍｍであり、好ましくは１〜１５ｍｍである。挟圧する距離を制御する方法としては（１）挟圧（ニップ）する部分にコッターを設置し、このコッターを調整することによりロール間隔を調整する方法、（２）弾性ロールの弾性を変える方法、が一般的である。
【００５５】
本発明の方法は、厚みが５０〜５００μｍのポリプロピレン系樹脂製シートの製造に好適である。本発明の方法によって得られる、このような厚みのシートは、透明性に優れる。
【００５６】
また、挟圧する際の転写ロールの表面温度は、０〜９５℃であり、透明性に優れる表面形状転写シートを製造する観点から、弾性ロールと転写ロールによって挟圧する際に、急速に冷却することが必要であるため、弾性ロールおよび／または金属ロールの表面温度を０〜６０℃とすることが好ましく、弾性ロールの表面温度を０〜４０℃とすることがより好ましく、弾性ロールの表面温度を０〜３０℃とすることがさらに好ましい。
【００５７】
表面形状転写シートの加工速度は、転写ロールの径が大きいほど速くなる。具体的には、転写ロール１６の直径が６００ｍｍである場合、シートの加工速度を、最大で５０ｍ／分程度、通常３０ｍ／分程度に設定することができる。
【００５８】
弾性ロール１４及び転写ロール１６は、Ｔダイ１２の下方において、一般的には一列に並ぶように配列されている。特に、弾性ロール１４と転写ロール１６とは、所定間隔をもって配置されており、この弾性ロール１４と転写ロール１６との間隔や、各ロール１４，１６，１８の回転速度、Ｔダイ１２の吐出口１２ａから吐出される溶融樹脂の吐出量等によって表面形状転写シートの厚みが規定される。
【００５９】
得られた表面形状転写シートは、通常、さらに冷却されたのち、必要に応じて耳部がスリット（切断）され、巻取機にて巻き取られるか、または、枚葉に切断されて、例えば液晶表示装置を構成するプリズムシートなどとして用いられる。なお、表面形状転写シートの耳部をスリット（切断）する前、又はスリット（切断）した後に、表面形状転写シートの片面又は両面に保護フィルムを積層してもよい。また、樹脂として光拡散剤が添加されたものを用いた場合には、表面に形状が転写された光拡散板として好適に用いることができる。
【実施例】
【００６０】
以下、実施例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００６１】
（１）転写型
３種類の転写型Ａ〜Ｄを用いた。いずれの転写型もプリズムレンズ（角柱レンズ）形状であり、図４に示すように各溝部が平行に等間隔（溝の間隔Ｐ）で構成されている。溝はいずれもロールの周方向に平行である。下記表１において、Ｐ、ｈ、θは、図４に示す転写型に施されているＶ字の溝の断面形状の各距離または角度を示し、「溝の間隔Ｐ」は隣接する溝の距離、「溝深さｈ」は溝の最深（頂角）部までの垂直距離、「θ」はＶ字凹みの頂点の角度（頂角）を示す。
【００６２】
（２）表面形状転写樹脂シートの転写率
得られた表面形状転写樹脂シートを切断し、断面を鏡面仕上げしたのち、超深度形状測定顕微鏡（ＫＥＹＥＮＣＥ社製「ＶＫ−８５００」）で観察して、以下の式（１）で定義される形状転写率Ｔ（％）を算出した。
形状転写率Ｔ（％）＝シートの断面形状の凹部溝深さ／転写型の断面形状の溝深さｈ×１００・・・（１）
【００６３】
【表１】
【００６４】
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
プロピレン系重合体のメルトフローレートは、ＪＩＳ Ｋ７２１０に従い、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定した。
【００６５】
（３）融点（Ｔｍ、単位：℃）
ポリプロピレン系樹脂を熱プレス成形して、厚さ０.５ｍｍのシートを作成した。前記熱プレス成形では、熱プレス機内でポリプロピレン系樹脂を２３０℃で５分間予熱後、３分間かけて５０ｋｇｆ／ｃｍ2まで昇圧し２分間保圧した後、３０℃、３０ｋｇｆ/ｃｍ2で５分間冷却するようにプレスした。作製したプレスシートの切片１０ｍｇについて、示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製、ＤＳＣ−７型）を用い、窒素雰囲気下で下記［１］〜［５］の熱履歴を加えた後、５０℃から１８０℃まで昇温速度５℃／分で加熱して融解曲線を作成した。この融解曲線において、最高吸熱ピークを示す温度（℃）を求め、これを該ポリプロピレン系樹脂の融点（Ｔｍ）とした。
［１］２２０℃で５分間加熱する；
［２］降温速度３００℃／分で２２０℃から１５０℃まで冷却する；
［３］１５０℃において１分間保温する；
［４］降温速度５℃／分で１５０℃から５０℃まで冷却する；
［５］５０℃において１分間保温する。
【００６６】
（４）面内位相差Ｒｅ
シートの複屈折の大きさは面内位相差Ｒｅで評価した。面内位相差Ｒｅは位相差測定装置（王子計測機器（株）製、ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ）を用いて測定した。
【００６７】
（５）内部ヘイズ
内部ヘイズは、フィルムを石英ガラス製の容器（セル）に、ポリプロピレン系樹脂とほぼ同じ屈折率を有する液体であるフタル酸ジメチルと、測定するフィルムを入れた状態で、ＪＩＳ Ｋ−７１３６に準じた方法で測定した。
【００６８】
（６）挟圧距離
弾性ロールと転写ロールとの間で挟圧する距離は、以下の方法で測定した。弾性ロールと転写ロールとの間に感圧紙（富士フィルムビジネスサプライ（株）製プレスケールＬＬＷ）を挟み、感圧紙の発色部分のＭＤ方向の距離を測定し、挟圧距離とした。
【００６９】
（実施例１）
ポリプロピレン系樹脂（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝７、Ｔｍ＝１６４℃）を、２７０℃に加熱した５０ｍｍφ押出機１０（スクリュー：Ｌ／Ｄ＝３２、フルフライトスクリュー）にて溶融混練し、押出機１０から、押出機１０に続いて設置されるギヤポンプ、アダプタ及びＴダイ１２（すべて２７０℃に設定）へとこの順にフィードし、Ｔダイ１２の吐出口（リップ口）１２ａからシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を吐出した。Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分における溶融樹脂の温度は２７０℃であった。そして、当該溶融樹脂を、図２に示される弾性ロール２０と、転写ロール１６とによって挟圧長さ４ｍｍ、線圧１５０Ｎ／ｍｍで挟圧すると共に、弾性ロール２０、転写ロール１６及び冷却ロール１８によって冷却して固化させることで、厚みが１００μｍの表面形状転写シートを得た。表面形状転写シートの製造条件、シート厚み、形状転写率Ｔ、内部ヘイズ、面内位相差を表２に示す。
【００７０】
ここで、弾性ロール２０の帯状体２２は、円筒状としたときのその直径が２８０ｍｍ、その厚みが３００μｍ、その表面粗度が０．２Ｓであった。弾性ロール２０中のロール２４はシリコーンによって形成され、ロール２６は金属ロールであり、その直径がそれぞれ１６０ｍｍ、ロール２４の硬度が６０であった。転写ロール１６と冷却ロール１８は、その直径が３００ｍｍであった。冷却ロール１８の表面粗度は０．１Ｓであり、表面は鏡面であった。弾性ロール２０の回転速度を５ｍ／分、転写ロール１６及び冷却ロール１８の回転速度を５ｍ／分、エアギャップＨを１５０ｍｍ、転写ロール１６の表面温度を２０℃、弾性ロール２０の帯状体２２の表面温度を２０℃にそれぞれ設定した。また、前記転写ロールの表面には、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ａである転写型が設けられていた。
【００７１】
（実施例２）
転写ロールの表面に、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ｂである転写型を設けた以外は、実施例１と同様の方法により、表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７２】
（実施例３）
転写ロールの表面に、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ｃである転写型を設けた以外は、実施例１と同様の方法により、表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７３】
（実施例４）
製造するポリプロピレン系樹脂製シートの厚み２５０μｍとした以外は実施例１と同様の方法により、表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７４】
（実施例５）
ポリプロピレン系樹脂（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝７、Ｔｍ＝１６４℃）を、２８０℃に加熱した５０ｍｍφ押出機１０（スクリュー：Ｌ／Ｄ＝３２、フルフライトスクリュー）にて溶融混練し、押出機１０から、押出機１０に続いて設置されるギヤポンプ、アダプタ及びＴダイ１２（すべて２８０℃に設定）へとこの順にフィードし、Ｔダイ１２の吐出口（リップ口）１２ａからシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を吐出した。Ｔダイ１２の吐出口１２ａ部分における溶融樹脂の温度は２８０℃であった。そして、当該溶融樹脂を、ゴムロールと、転写ロール１６とによって挟圧する際に、繰出機より繰り出されたポリエステル製二軸延伸フィルム（厚み２５μｍ）を当該溶融樹脂とゴムロールの間に挿入し、ゴムロール、転写ロール１６及び冷却ロール１８によって冷却して固化させることで、厚みが１００μｍの表面形状転写シートを得た。ゴムロールと転写ロールとによる挟圧条件は、挟圧長さ８ｍｍ、線圧１４Ｎ／ｍｍとした。
表面形状転写シートの製造条件、シート厚み、形状転写率Ｔ、内部ヘイズ、面内位相差を表２に示す。
【００７５】
ここで、ゴムロール、転写ロール１６と冷却ロール１８は、その直径が３００ｍｍであった。冷却ロール１８の表面粗度は０．１Ｓであり、表面が鏡面のものであった。ゴムロールの回転速度を５ｍ／分、転写ロール１６及び冷却ロール１８の回転速度を５ｍ／分、エアギャップＨを１２０ｍｍ、転写ロール１６の表面温度を８０℃、ゴムロールの表面温度を１０℃にそれぞれ設定した。また、前記転写ロールの表面には、表面形状が表１に示すＶ字凹み溝Ｄである転写型を設けた。
【００７６】
（実施例６）
転写ロールの温度を７０℃に設定したこと以外は実施例５と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７７】
（実施例７）
ゴムロールの回転速度を３ｍ／分、転写ロール１６お呼び冷却ロール１８の回転速度を３ｍ／分に設定したこと以外は実施例６と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７８】
（実施例８）
ゴムロールの回転速度を３ｍ／分、転写ロール１６お呼び冷却ロール１８の回転速度を３ｍ／分に設定したこと以外は実施例５と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００７９】
（実施例９）
転写ロールの温度を５０℃に設定したこと以外は実施例８と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８０】
（実施例１０）
ゴムロールの回転速度を１０ｍ／分、転写ロール１６お呼び冷却ロール１８の回転速度を１０ｍ／分に設定したこと以外は実施例６と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８１】
（実施例１１）
転写ロールの温度を９０℃に設定したこと以外は実施例１０と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８２】
（比較例１）
転写ロールの温度を１００℃に設定したこと以外は実施例１０と同様の方法により表面形状転写シートを得た。結果を表２に示す。
【００８３】
【表２】
【符号の説明】
【００８４】
１ シート製造システム
１０ 押出機
１２ Ｔダイ
１２ａ 樹脂吐出口
１４ 弾性ロール
１４ａ 帯状体
１４ｂ ゴム製ロール
１６ 表面に転写型を備えた金属ロール（転写ロール）
１６ａ 金属外筒
１６ｂ 流体軸筒
１８ 冷却ロール
１８ａ 金属外筒
１８ｂ 流体軸筒
２０ 弾性ロール
２２ 帯状体
２４ ゴム製ロール
２６ 金属製ロール
３０ 弾性ロール
３０ａ 金属内筒
３０ｂ 薄肉金属外筒
３０ｃ 流体軸筒
３０ｄ 貫通孔
Ｌ 液体
Ｈ エアギャップ
Ｓ ポリプロピレン系樹脂製シート
Ｐ 溝の間隔
ｈ 溝の深さ
θ Ｖ字溝の凹部の頂角
ｄ 尾根部の間隔
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレン系樹脂を溶融混練する溶融工程と、
溶融ポリプロピレン系樹脂をＴダイから吐出してシート状に成形する成形工程と、
シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで挟圧することによって、前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に前記転写型を転写しつつ、前記シート状溶融樹脂を冷却固化する転写工程とを含み、
前記金属ロールの表面温度が０〜９５℃であり、
前記弾性ロールと、前記金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際の線圧が１〜３００Ｎ／ｍｍであり、
挟圧する距離が１〜３０ｍｍであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項２】
ポリプロピレン系樹脂製シートの厚さが５０〜５００μｍである請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項３】
前記弾性ロールおよび／または前記金属ロールの表面温度が０〜６０℃である請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項４】
前記転写型が、互いに略平行に配された複数の溝を有し、溝の間隔が１０〜２５０μｍであり、溝の深さが３〜５００μｍである請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項５】
前記転写工程において、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで狭圧する際、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂と弾性ロールとの間隙に支持体を挿入することを特徴する請求項１〜４のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項１】
ポリプロピレン系樹脂を溶融混練する溶融工程と、
溶融ポリプロピレン系樹脂をＴダイから吐出してシート状に成形する成形工程と、
シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで挟圧することによって、前記シート状溶融ポリプロピレン系樹脂の表面に前記転写型を転写しつつ、前記シート状溶融樹脂を冷却固化する転写工程とを含み、
前記金属ロールの表面温度が０〜９５℃であり、
前記弾性ロールと、前記金属ロールとによってシート状溶融ポリプロピレン系樹脂を挟圧する際の線圧が１〜３００Ｎ／ｍｍであり、
挟圧する距離が１〜３０ｍｍであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項２】
ポリプロピレン系樹脂製シートの厚さが５０〜５００μｍである請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項３】
前記弾性ロールおよび／または前記金属ロールの表面温度が０〜６０℃である請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項４】
前記転写型が、互いに略平行に配された複数の溝を有し、溝の間隔が１０〜２５０μｍであり、溝の深さが３〜５００μｍである請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【請求項５】
前記転写工程において、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂を、弾性ロールと、表面に転写型を備えた金属ロールとで狭圧する際、シート状溶融ポリプロピレン系樹脂と弾性ロールとの間隙に支持体を挿入することを特徴する請求項１〜４のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂製シートの製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２０１１−１４３７１７（Ｐ２０１１−１４３７１７Ａ）
【公開日】平成２３年７月２８日（２０１１．７．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２８０２０３（Ｐ２０１０−２８０２０３）
【出願日】平成２２年１２月１６日（２０１０．１２．１６）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年７月２８日（２０１１．７．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１２月１６日（２０１０．１２．１６）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
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