皮膚化粧料組成物
【課題】日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果を有する皮膚化粧料組成物の提供。
【解決手段】一般式（１）
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、ヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有する皮膚化粧料組成物。前記有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、次の式（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドである。
【解決手段】一般式（１）
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、ヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有する皮膚化粧料組成物。前記有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、次の式（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドである。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果を有する皮膚化粧料組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来においては、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるゲルマニウム含有脂肪酸、或いは、そのアルカリ金属塩、アンモニウム塩、有機アミン塩、又は、アミド誘導体よりなる有機ゲルマニウム化合物を含有する皮膚外用剤が提案されている（特許文献１を参照。）。この皮膚外用剤は、外用軟膏基剤又は皮膚化粧料基剤に０．０１〜５重量％、好ましくは、０．１〜１．０重量％の割合で配合されて外用軟膏又は皮膚化粧料とされるが、この外用軟膏によれば、皮膚疾患、特に、色素沈着症の改善に効果を奏し、又、この皮膚化粧料によれば、小じわの改善に効果を奏するものとされている。
【０００３】
しかしながら、前記有機ゲルマニウム化合物０．０１〜５重量％を含有する皮膚外用剤は、顔面頸部の皮膚の弛みを改善するものであったが、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染みを改善したり、皮膚の美白を回復させる効果に関しては、満足の行くものが得られないという問題があった。
【特許文献１】特開２００５−２８１２８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、かかる問題を解決する事を目的としている。
【０００５】
即ち本発明は、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、次の一般式（１）
【化１】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム化合物を含有する皮膚外用剤の「日焼け又は加齢に伴う皮膚の染みを除去したり、また、皮膚の美白を回復させたりする効果」を向上させる実験を進めているうちに、前記有機ゲルマニウム化合物５．１〜５０．０重量％を含有する皮膚外用剤に次の一般式（２）
【化２】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％を含有させたところ、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができることを見出して本発明を完成するに至った。
【０００７】
即ち、請求項１に記載された発明は、上記目的を達成するために、次の一般式（１）
【化３】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化４】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物である。
【０００８】
請求項２に記載された発明は、請求項１に記載された発明において、前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3 で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とするものである。
【０００９】
請求項３に記載された発明は、次の一般式（１）
【化５】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化６】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化７】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物である。
【００１０】
請求項４に記載された発明は、請求項３に記載された発明において、前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3 で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１１】
請求項１，２に記載された発明によれば、次の一般式（１）
【化８】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化９】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有する皮膚化粧料組成物としたので、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【００１２】
請求項３，４に記載された発明によれば、次の一般式（１）次の一般式（１）
【化１０】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１１】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化１２】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有する皮膚化粧料組成物としたので、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をさらにいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の皮膚化粧料組成物は、次の一般式（１）
【化１３】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム化合物５．１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１４】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有している。
【００１４】
前記有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシド（以下、「ＥＣＧｅＳＯ」という。）である。
【００１５】
図１は、後述する実施例１〜５で得た皮膚化粧料組成物（クリーム）の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ヒアルロン酸」の添加量を一定（実施例１〜５では２．０重量％）にしたときの該皮膚化粧料組成物におけるＥＣＧｅＳＯ添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフであるが、図１によれば、前記ヒアルロン酸２．０重量％を含有する該皮膚化粧料組成物に、有機ゲルマニウム化合物、即ち、ＥＣＧｅＳＯ０．０１重量％を添加すると、スコアが４に増加し、前記ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が０．００１重量％から５．５重量％に増加すると、スコアが４から５に増加し、前記ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が６．０重量％から６．５重量％に増加すると、スコアが５，５になり、そして、前記ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が８．０重量％に増加してもスコアが５であることがわかる。本発明者が実験したところによると、ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が５０．０重量％まで増加しても同じ傾向が続くことが確認できた。
【００１６】
図２は、後述する実施例６〜１０で得た皮膚化粧料組成物（クリーム）の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ＥＣＧｅＳＯ」の添加量を一定（実施例６〜１０では５．５重量％）にしたときの該皮膚化粧料組成物におけるヒアルロン酸添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフであるが、図２によれば、前記ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％を含有する該皮膚化粧料組成物に、ヒアルロン酸０．００１を添加すると、スコアが４に増加し、前記ヒアルロン酸添加量（％）が０．００１重量％から２．０重量％に増加すると、スコアが４から５に増加し、ヒアルロン酸添加量（％）が３．０重量％から５．０重量％に増加すると、スコアが５となり、ヒアルロン酸添加量（％）が８．０重量％に増加してもスコアが５であることがわかる。本発明者が実験したところによると、ヒアルロン酸添加量（％）が３０．０重量％まで増加してもスコアが５となることが確認できた。
【００１７】
前記図１，２の記載からみると、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸とＥＣＧｅＳＯとを単独で含んでいるよりも、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯを共に含んでいる（即ち、併用する）ほうが、ヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯの併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。同様に、表２に示された実施例１〜１０のスコアの記載から見ても、ヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯの併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。かかる効果は、前記皮膚化粧料組成物を具体化したクリームによるものであるが、表２に示された実施例１１〜１３のスコアの記載からみると、前記皮膚化粧料組成物を具体化したローション、乳液、及び、ファンデーションについても、同様であることがわかる。
【００１８】
また、前記図１，２の記載からみると、前記皮膚化粧料組成物における有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、０．０１〜５０重量％であり、さらに好ましくは、５〜５０重量％であるといえる。さらに、前記皮膚化粧料組成物におけるヒアルロン酸添加量は、好ましくは、０．０１〜３０重量％有機ゲルマニウムであり、さらに好ましくは、５〜３０重量％であるといえる。
【００１９】
したがって、次の一般式（１）
【化１５】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１６】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有する皮膚化粧料組成物とすると、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【００２０】
また、本発明の皮膚化粧料組成物は、次の一般式（１）
【化１７】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１８】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化１９】
で示される補酵素（以下、「ＣｏＱ10」という。）を０．００１〜１５．０重量％と、を含有している。
【００２１】
前記有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、ＥＣＧｅＳＯである。
【００２２】
図３は、後述する実施例１４〜１８で得た皮膚化粧料組成物（クリーム）の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ＥＣＧｅＳＯ」及び「ヒアルロン酸」の添加量を一定（実施例１４〜１８では、ＥＣＧｅＳＯ：５．５重量％、ヒアルロン酸２．０重量％）にしたときの該皮膚化粧料組成物における補酵素、即ち、ＣｏＱ10添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフであるが、図３によれば、前記ＥＣＧｅＳＯ：５．５重量％、及び、前記ヒアルロン酸２．０重量％を含有する皮膚化粧料組成物にＣｏＱ10０．００１重量％を添加すると、スコアが４に増加し、前記ＣｏＱ10添加量（％）が１．０重量％から２．０重量％に増加すると、スコアが６，６，となり、前記ＣｏＱ10添加量（％）が５に増加しても、スコアが６となることがわかる。本発明者が実験したところによると、ヒアルロン酸添加量（％）が１５．０重量％まで増加してもスコアが６となることが確認できた。
【００２３】
前記図３の記載からみると、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯを含んだものよりも、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯに加えてＣｏＱ10を含んだもののほうが、ＣｏＱ10の併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。同様に、表２に示された実施例１４〜１８のスコアの記載から見ても、ＣｏＱ10の併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。かかる効果は、前記皮膚化粧料組成物を具体化したクリームによるものであるが、表２に示された実施例１９〜２１のスコアの記載からみると、前記皮膚化粧料組成物を具体化したローション、乳液、及び、ファンデーションについても、同様であることがわかる。
【００２４】
また、前記図３の記載からみると、本発明のヒアルロン酸とＥＣＧｅＳＯとを含有する皮膚化粧料組成物におけるＣｏＱ10添加量は、好ましくは、０．０１〜１５．０重量％であり、さらに好ましくは、０．５〜３０重量％であるといえる。かかる皮膚化粧料組成物における有機ゲルマニウム化合物が、好ましくは、０．０１〜５０重量％であり、さらに好ましくは、５〜５０重量％であるといえること、及び、かかる皮膚化粧料組成物におけるヒアルロン酸添加量が、好ましくは、０．０１〜３０重量％有機ゲルマニウムであり、さらに好ましくは、５〜３０重量％であることは、前述のとおりである。
【００２５】
したがって、次の一般式（１）
【化２０】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化２１】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化２２】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有する皮膚化粧料組成物とすると、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【実施例】
【００２６】
以下に、本発明の実施例を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００２７】
（実施例１）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４３．３９９重量％、ＥＣＧｅＳＯ ０．００１重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００２８】
（実施例２）
水４３．９重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００２９】
（実施例３）
水４３．４重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３０】
（実施例４）
水４２．９重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ６．５重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３１】
（実施例５）
水４１．４重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ８．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３２】
（実施例６）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４５．８９９重量％、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％、及び、ヒアルロン酸０．００１重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３３】
（実施例７）
水４３．９重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３４】
（実施例８）
水４２．９重量％、及び、ヒアルロン酸３．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３５】
（実施例９）
水４０．９重量％、及び、ヒアルロン酸５．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３６】
（実施例１０）
水３７．９重量％、及び、ヒアルロン酸８．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３７】
（実施例１１）
パラフィン２３．３重量％、ラノリン０．５重量％、ソルビタンモノオレート５．０重量％、サルチル酸０．１重量％、ｌ−メントール０．１重量％、プロピレングリコール２．０重量％、水６１．０重量％、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ローション）とした。
【００３８】
（実施例１２）
密ロウ２．０重量％、ワセリン２．５重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン４．５重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート２．６重量％、ソルビタンモノオレート１．４重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン２．５重量％、水７０．５重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．０重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（乳液）とした。
【００３９】
（実施例１３）
ステアハン酸５．０重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン９．５重量％、ポリオキシエチレンステアレート５．０重量％、グリセリンモノステアレート５．０重量％、顔料５．０重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン０．４重量％、水５５．１重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．５重量％、及び、ヒアルロン酸２．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ファンデーション）とした。
【００４０】
（実施例１４）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４３．８９９重量％、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％、ヒアルロン酸２．０重量％、及び、ＣｏＱ10 ０．００１重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４１】
（実施例１５）
水４３．４重量％、及び、ＣｏＱ10 ０．５重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４２】
（実施例１６）
水４２．９重量％、及び、ＣｏＱ10 １．０重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４３】
（実施例１７）
水４１．９重量％、及び、ＣｏＱ10 ２．０重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４４】
（実施例１８）
水３８．９重量％、及び、ＣｏＱ10 ５．０重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４５】
（実施例１９）
パラフィン２３．３重量％、ラノリン０．５重量％、ソルビタンモノオレート５．０重量％、サルチル酸０．１重量％、ｌ−メントール０．１重量％、プロピレングリコール２．０重量％、水５９．０重量％、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％、ヒアルロン酸２．０重量％、及び、ＣｏＱ10 ２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ローション）とした。
【００４６】
（実施例２０）
密ロウ２．０重量％、ワセリン２．５重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン４．５重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート２．６重量％、ソルビタンモノオレート１．４重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン２．５重量％、水６９．０重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．０重量％、ヒアルロン酸２．０重量％、及び、ＣｏＱ10 １．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（乳液）とした。
【００４７】
（実施例２１）
ステアハン酸５．０重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン９．５重量％、ポリオキシエチレンステアレート５．０重量％、グリセリンモノステアレート５．０重量％、顔料５．０重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン０．４重量％、水４９．６重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．５重量％、ヒアルロン酸２．５重量％、及び、ＣｏＱ10 ０．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ファンデーション）とした。
【００４８】
（比較例１）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４５．９重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４９】
（比較例２）
パラフィン２３．３重量％、ラノリン０．５重量％、ソルビタンモノオレート５．０重量％、サルチル酸０．１重量％、ｌ−メントール０．１重量％、プロピレングリコール２．０重量％、水６３．０重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ローション）とした。
【００５０】
（比較例３）
密ロウ２．０重量％、ワセリン２．５重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン４．５重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート２．６重量％、ソルビタンモノオレート１．４重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン２．５重量％、水７２．５重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ６．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（乳液）とした。
【００５１】
（比較例４）
ステアハン酸５．０重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン９．５重量％、ポリオキシエチレンステアレート５．０重量％、グリセリンモノステアレート５．０重量％、顔料５．０重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン０．４重量％、水５２．６重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ６．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ファンデーション）とした。
【００５２】
以上、実施例１〜２１及び比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物を用いて次に示す［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］を行った。
【００５３】
［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］
実施例１〜２１及び比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物をそれぞれ男女２５名にランダムに割り当て、それらの皮膚化粧料組成物を洗顔した顔面に７日間にわたり毎朝塗布して、皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験を行った後、下記の表１に示す基準に基づいてそれらの効果を評価した。即ち、試験開始前に皮膚の染み、弛みの面積（Ａ）を測定し、そして、試験終了後に皮膚の染み、弛みが除去されて美白、瑞瑞しさが回復した面積（Ｂ）を測定して、次の式
（Ｂ）／（Ａ）×１００＝（Ｃ）（％）
で（Ｃ）（「皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果指数」）を求め、次の表１に示される７段階（スコア）の評価を行った。
【００５４】
【表１】
【００５５】
前記実施例１〜２１及び比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果は、次の表２に示される。
【００５６】
【表２】
【００５７】
表２から次のことがわかる。即ち、表２によれば、実施例１〜８で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果によるスコアは、５〜６であるが、比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果によるスコアは、３であるので、本発明の皮膚化粧料組成物によれば、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去したり、また、皮膚の美白、瑞瑞しさを回復させたりする効果をいっそう向上させることがわかる。
【００５８】
また、実施例１〜５で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ヒアルロン酸」の添加量２．０重量％の皮膚化粧料組成物における皮膚化粧料組成物のＥＣＧｅＳＯ添加量（％）とスコアとの関係は、図１に示される。
【００５９】
また、実施例６〜１０で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成された、ＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）の皮膚化粧料組成物における「ヒアルロン酸」の添加量とスコアとの関係は、図２に示される。
【００６０】
また、実施例１４〜１８で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成されたＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）及びヒアルロン酸添加量２．０（％）の前記皮膚化粧料組成物における「ＣｏＱ10」添加量とスコアとの関係は、図３に示される。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】実施例１〜５で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ヒアルロン酸」の添加量２．０重量％の該皮膚化粧料組成物における皮膚化粧料組成物のＥＣＧｅＳＯ添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフである。
【図２】実施例６〜１０で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成された、ＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）の該皮膚化粧料組成物における「ヒアルロン酸」の添加量とスコアとの関係を示すグラフである。
【図３】実施例１４〜１８で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成されたＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）及びヒアルロン酸添加量２．０（％）の該皮膚化粧料組成物における「ＣｏＱ10」添加量とスコアとの関係を示すグラフである。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果を有する皮膚化粧料組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来においては、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるゲルマニウム含有脂肪酸、或いは、そのアルカリ金属塩、アンモニウム塩、有機アミン塩、又は、アミド誘導体よりなる有機ゲルマニウム化合物を含有する皮膚外用剤が提案されている（特許文献１を参照。）。この皮膚外用剤は、外用軟膏基剤又は皮膚化粧料基剤に０．０１〜５重量％、好ましくは、０．１〜１．０重量％の割合で配合されて外用軟膏又は皮膚化粧料とされるが、この外用軟膏によれば、皮膚疾患、特に、色素沈着症の改善に効果を奏し、又、この皮膚化粧料によれば、小じわの改善に効果を奏するものとされている。
【０００３】
しかしながら、前記有機ゲルマニウム化合物０．０１〜５重量％を含有する皮膚外用剤は、顔面頸部の皮膚の弛みを改善するものであったが、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染みを改善したり、皮膚の美白を回復させる効果に関しては、満足の行くものが得られないという問題があった。
【特許文献１】特開２００５−２８１２８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、かかる問題を解決する事を目的としている。
【０００５】
即ち本発明は、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、次の一般式（１）
【化１】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム化合物を含有する皮膚外用剤の「日焼け又は加齢に伴う皮膚の染みを除去したり、また、皮膚の美白を回復させたりする効果」を向上させる実験を進めているうちに、前記有機ゲルマニウム化合物５．１〜５０．０重量％を含有する皮膚外用剤に次の一般式（２）
【化２】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％を含有させたところ、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができることを見出して本発明を完成するに至った。
【０００７】
即ち、請求項１に記載された発明は、上記目的を達成するために、次の一般式（１）
【化３】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化４】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物である。
【０００８】
請求項２に記載された発明は、請求項１に記載された発明において、前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3 で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とするものである。
【０００９】
請求項３に記載された発明は、次の一般式（１）
【化５】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化６】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化７】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物である。
【００１０】
請求項４に記載された発明は、請求項３に記載された発明において、前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3 で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１１】
請求項１，２に記載された発明によれば、次の一般式（１）
【化８】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化９】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有する皮膚化粧料組成物としたので、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【００１２】
請求項３，４に記載された発明によれば、次の一般式（１）次の一般式（１）
【化１０】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１１】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化１２】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有する皮膚化粧料組成物としたので、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をさらにいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の皮膚化粧料組成物は、次の一般式（１）
【化１３】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム化合物５．１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１４】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有している。
【００１４】
前記有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシド（以下、「ＥＣＧｅＳＯ」という。）である。
【００１５】
図１は、後述する実施例１〜５で得た皮膚化粧料組成物（クリーム）の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ヒアルロン酸」の添加量を一定（実施例１〜５では２．０重量％）にしたときの該皮膚化粧料組成物におけるＥＣＧｅＳＯ添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフであるが、図１によれば、前記ヒアルロン酸２．０重量％を含有する該皮膚化粧料組成物に、有機ゲルマニウム化合物、即ち、ＥＣＧｅＳＯ０．０１重量％を添加すると、スコアが４に増加し、前記ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が０．００１重量％から５．５重量％に増加すると、スコアが４から５に増加し、前記ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が６．０重量％から６．５重量％に増加すると、スコアが５，５になり、そして、前記ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が８．０重量％に増加してもスコアが５であることがわかる。本発明者が実験したところによると、ＥＣＧｅＳＯ添加量（％）が５０．０重量％まで増加しても同じ傾向が続くことが確認できた。
【００１６】
図２は、後述する実施例６〜１０で得た皮膚化粧料組成物（クリーム）の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ＥＣＧｅＳＯ」の添加量を一定（実施例６〜１０では５．５重量％）にしたときの該皮膚化粧料組成物におけるヒアルロン酸添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフであるが、図２によれば、前記ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％を含有する該皮膚化粧料組成物に、ヒアルロン酸０．００１を添加すると、スコアが４に増加し、前記ヒアルロン酸添加量（％）が０．００１重量％から２．０重量％に増加すると、スコアが４から５に増加し、ヒアルロン酸添加量（％）が３．０重量％から５．０重量％に増加すると、スコアが５となり、ヒアルロン酸添加量（％）が８．０重量％に増加してもスコアが５であることがわかる。本発明者が実験したところによると、ヒアルロン酸添加量（％）が３０．０重量％まで増加してもスコアが５となることが確認できた。
【００１７】
前記図１，２の記載からみると、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸とＥＣＧｅＳＯとを単独で含んでいるよりも、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯを共に含んでいる（即ち、併用する）ほうが、ヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯの併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。同様に、表２に示された実施例１〜１０のスコアの記載から見ても、ヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯの併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。かかる効果は、前記皮膚化粧料組成物を具体化したクリームによるものであるが、表２に示された実施例１１〜１３のスコアの記載からみると、前記皮膚化粧料組成物を具体化したローション、乳液、及び、ファンデーションについても、同様であることがわかる。
【００１８】
また、前記図１，２の記載からみると、前記皮膚化粧料組成物における有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、０．０１〜５０重量％であり、さらに好ましくは、５〜５０重量％であるといえる。さらに、前記皮膚化粧料組成物におけるヒアルロン酸添加量は、好ましくは、０．０１〜３０重量％有機ゲルマニウムであり、さらに好ましくは、５〜３０重量％であるといえる。
【００１９】
したがって、次の一般式（１）
【化１５】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１６】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有する皮膚化粧料組成物とすると、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【００２０】
また、本発明の皮膚化粧料組成物は、次の一般式（１）
【化１７】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化１８】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化１９】
で示される補酵素（以下、「ＣｏＱ10」という。）を０．００１〜１５．０重量％と、を含有している。
【００２１】
前記有機ゲルマニウム化合物は、好ましくは、ＥＣＧｅＳＯである。
【００２２】
図３は、後述する実施例１４〜１８で得た皮膚化粧料組成物（クリーム）の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ＥＣＧｅＳＯ」及び「ヒアルロン酸」の添加量を一定（実施例１４〜１８では、ＥＣＧｅＳＯ：５．５重量％、ヒアルロン酸２．０重量％）にしたときの該皮膚化粧料組成物における補酵素、即ち、ＣｏＱ10添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフであるが、図３によれば、前記ＥＣＧｅＳＯ：５．５重量％、及び、前記ヒアルロン酸２．０重量％を含有する皮膚化粧料組成物にＣｏＱ10０．００１重量％を添加すると、スコアが４に増加し、前記ＣｏＱ10添加量（％）が１．０重量％から２．０重量％に増加すると、スコアが６，６，となり、前記ＣｏＱ10添加量（％）が５に増加しても、スコアが６となることがわかる。本発明者が実験したところによると、ヒアルロン酸添加量（％）が１５．０重量％まで増加してもスコアが６となることが確認できた。
【００２３】
前記図３の記載からみると、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯを含んだものよりも、前記皮膚化粧料組成物にヒアルロン酸及びＥＣＧｅＳＯに加えてＣｏＱ10を含んだもののほうが、ＣｏＱ10の併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。同様に、表２に示された実施例１４〜１８のスコアの記載から見ても、ＣｏＱ10の併用効果による、顕著な［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果」を奏することがわかる。かかる効果は、前記皮膚化粧料組成物を具体化したクリームによるものであるが、表２に示された実施例１９〜２１のスコアの記載からみると、前記皮膚化粧料組成物を具体化したローション、乳液、及び、ファンデーションについても、同様であることがわかる。
【００２４】
また、前記図３の記載からみると、本発明のヒアルロン酸とＥＣＧｅＳＯとを含有する皮膚化粧料組成物におけるＣｏＱ10添加量は、好ましくは、０．０１〜１５．０重量％であり、さらに好ましくは、０．５〜３０重量％であるといえる。かかる皮膚化粧料組成物における有機ゲルマニウム化合物が、好ましくは、０．０１〜５０重量％であり、さらに好ましくは、５〜５０重量％であるといえること、及び、かかる皮膚化粧料組成物におけるヒアルロン酸添加量が、好ましくは、０．０１〜３０重量％有機ゲルマニウムであり、さらに好ましくは、５〜３０重量％であることは、前述のとおりである。
【００２５】
したがって、次の一般式（１）
【化２０】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化２１】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化２２】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有する皮膚化粧料組成物とすると、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去すると共に、皮膚の美白と瑞瑞しさを回復させる効果をいっそう向上させた皮膚化粧料組成物を提供することができる。
【実施例】
【００２６】
以下に、本発明の実施例を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００２７】
（実施例１）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４３．３９９重量％、ＥＣＧｅＳＯ ０．００１重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００２８】
（実施例２）
水４３．９重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００２９】
（実施例３）
水４３．４重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３０】
（実施例４）
水４２．９重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ６．５重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３１】
（実施例５）
水４１．４重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ８．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３２】
（実施例６）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４５．８９９重量％、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％、及び、ヒアルロン酸０．００１重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３３】
（実施例７）
水４３．９重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３４】
（実施例８）
水４２．９重量％、及び、ヒアルロン酸３．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３５】
（実施例９）
水４０．９重量％、及び、ヒアルロン酸５．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３６】
（実施例１０）
水３７．９重量％、及び、ヒアルロン酸８．０重量％を配合した以外は、実施例１と同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００３７】
（実施例１１）
パラフィン２３．３重量％、ラノリン０．５重量％、ソルビタンモノオレート５．０重量％、サルチル酸０．１重量％、ｌ−メントール０．１重量％、プロピレングリコール２．０重量％、水６１．０重量％、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ローション）とした。
【００３８】
（実施例１２）
密ロウ２．０重量％、ワセリン２．５重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン４．５重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート２．６重量％、ソルビタンモノオレート１．４重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン２．５重量％、水７０．５重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．０重量％、及び、ヒアルロン酸２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（乳液）とした。
【００３９】
（実施例１３）
ステアハン酸５．０重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン９．５重量％、ポリオキシエチレンステアレート５．０重量％、グリセリンモノステアレート５．０重量％、顔料５．０重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン０．４重量％、水５５．１重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．５重量％、及び、ヒアルロン酸２．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ファンデーション）とした。
【００４０】
（実施例１４）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４３．８９９重量％、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％、ヒアルロン酸２．０重量％、及び、ＣｏＱ10 ０．００１重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４１】
（実施例１５）
水４３．４重量％、及び、ＣｏＱ10 ０．５重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４２】
（実施例１６）
水４２．９重量％、及び、ＣｏＱ10 １．０重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４３】
（実施例１７）
水４１．９重量％、及び、ＣｏＱ10 ２．０重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４４】
（実施例１８）
水３８．９重量％、及び、ＣｏＱ10 ５．０重量％を配合した以外は、実施例１４と１同様にして皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４５】
（実施例１９）
パラフィン２３．３重量％、ラノリン０．５重量％、ソルビタンモノオレート５．０重量％、サルチル酸０．１重量％、ｌ−メントール０．１重量％、プロピレングリコール２．０重量％、水５９．０重量％、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％、ヒアルロン酸２．０重量％、及び、ＣｏＱ10 ２．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ローション）とした。
【００４６】
（実施例２０）
密ロウ２．０重量％、ワセリン２．５重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン４．５重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート２．６重量％、ソルビタンモノオレート１．４重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン２．５重量％、水６９．０重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．０重量％、ヒアルロン酸２．０重量％、及び、ＣｏＱ10 １．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（乳液）とした。
【００４７】
（実施例２１）
ステアハン酸５．０重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン９．５重量％、ポリオキシエチレンステアレート５．０重量％、グリセリンモノステアレート５．０重量％、顔料５．０重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン０．４重量％、水４９．６重量％、ＥＣＧｅＳＯ６．５重量％、ヒアルロン酸２．５重量％、及び、ＣｏＱ10 ０．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ファンデーション）とした。
【００４８】
（比較例１）
スクワラン１０．０重量％、ワセリン２．０重量％、密ロウ３．０重量％、マイクロワックス２．０重量％、ＩＰＭ １２．０重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート４．６重量％、ソルビタンモノステアレート５．０重量％、プロピレングリコール１０．０重量％、水４５．９重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ５．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（クリーム）とした。
【００４９】
（比較例２）
パラフィン２３．３重量％、ラノリン０．５重量％、ソルビタンモノオレート５．０重量％、サルチル酸０．１重量％、ｌ−メントール０．１重量％、プロピレングリコール２．０重量％、水６３．０重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ ６．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ローション）とした。
【００５０】
（比較例３）
密ロウ２．０重量％、ワセリン２．５重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン４．５重量％、ポリオキシエチレンモノステアレート２．６重量％、ソルビタンモノオレート１．４重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン２．５重量％、水７２．５重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ６．０重量％を配合して皮膚化粧料組成物（乳液）とした。
【００５１】
（比較例４）
ステアハン酸５．０重量％、セタノール１．０重量％、スクワラン９．５重量％、ポリオキシエチレンステアレート５．０重量％、グリセリンモノステアレート５．０重量％、顔料５．０重量％、プロピレングリコール５．０重量％、トリエタノールアミン０．４重量％、水５２．６重量％、及び、ＥＣＧｅＳＯ６．５重量％を配合して皮膚化粧料組成物（ファンデーション）とした。
【００５２】
以上、実施例１〜２１及び比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物を用いて次に示す［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］を行った。
【００５３】
［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］
実施例１〜２１及び比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物をそれぞれ男女２５名にランダムに割り当て、それらの皮膚化粧料組成物を洗顔した顔面に７日間にわたり毎朝塗布して、皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験を行った後、下記の表１に示す基準に基づいてそれらの効果を評価した。即ち、試験開始前に皮膚の染み、弛みの面積（Ａ）を測定し、そして、試験終了後に皮膚の染み、弛みが除去されて美白、瑞瑞しさが回復した面積（Ｂ）を測定して、次の式
（Ｂ）／（Ａ）×１００＝（Ｃ）（％）
で（Ｃ）（「皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果指数」）を求め、次の表１に示される７段階（スコア）の評価を行った。
【００５４】
【表１】
【００５５】
前記実施例１〜２１及び比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果は、次の表２に示される。
【００５６】
【表２】
【００５７】
表２から次のことがわかる。即ち、表２によれば、実施例１〜８で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果によるスコアは、５〜６であるが、比較例１〜４で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果によるスコアは、３であるので、本発明の皮膚化粧料組成物によれば、日焼け又は加齢に伴う皮膚の染み、弛みを除去したり、また、皮膚の美白、瑞瑞しさを回復させたりする効果をいっそう向上させることがわかる。
【００５８】
また、実施例１〜５で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ヒアルロン酸」の添加量２．０重量％の皮膚化粧料組成物における皮膚化粧料組成物のＥＣＧｅＳＯ添加量（％）とスコアとの関係は、図１に示される。
【００５９】
また、実施例６〜１０で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成された、ＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）の皮膚化粧料組成物における「ヒアルロン酸」の添加量とスコアとの関係は、図２に示される。
【００６０】
また、実施例１４〜１８で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成されたＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）及びヒアルロン酸添加量２．０（％）の前記皮膚化粧料組成物における「ＣｏＱ10」添加量とスコアとの関係は、図３に示される。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】実施例１〜５で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて、「ヒアルロン酸」の添加量２．０重量％の該皮膚化粧料組成物における皮膚化粧料組成物のＥＣＧｅＳＯ添加量（％）とスコアとの関係を示すグラフである。
【図２】実施例６〜１０で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成された、ＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）の該皮膚化粧料組成物における「ヒアルロン酸」の添加量とスコアとの関係を示すグラフである。
【図３】実施例１４〜１８で得た皮膚化粧料組成物の［皮膚の染み、弛みの除去・美白、瑞瑞しさ回復効果試験］の結果に基づいて作成されたＥＣＧｅＳＯ添加量５．５（％）及びヒアルロン酸添加量２．０（％）の該皮膚化粧料組成物における「ＣｏＱ10」添加量とスコアとの関係を示すグラフである。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の一般式（１）
【化１】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化２】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物。
【請求項２】
前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とする請求項１に記載の皮膚化粧料組成物。
【請求項３】
次の一般式（１）
【化３】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化４】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化５】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物。
【請求項４】
前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とする請求項３に記載の皮膚化粧料組成物。
【請求項１】
次の一般式（１）
【化１】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化２】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物。
【請求項２】
前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とする請求項１に記載の皮膚化粧料組成物。
【請求項３】
次の一般式（１）
【化３】
（式中、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、アルキル基又はフェニル基を示す。）
で示される有機ゲルマニウム０．００１〜５０．０重量％と、次の一般式（２）
【化４】
で示されるヒアルロン酸０．００１〜３０．０重量％と、次の一般式（３）
【化５】
で示される補酵素を０．００１〜１５．０重量％以上と、を含有することを特徴とする皮膚化粧料組成物。
【請求項４】
前記有機ゲルマニウム化合物が、次の式
（ＧｅＣＨ2ＣＨ2ＣＯＯＨ）2Ｏ3
で示されるエチルカルボキシゲルマニウムセスキオキシドであることを特徴とする請求項３に記載の皮膚化粧料組成物。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２０１０−４３０１４（Ｐ２０１０−４３０１４Ａ）
【公開日】平成２２年２月２５日（２０１０．２．２５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−２０６８５３（Ｐ２００８−２０６８５３）
【出願日】平成２０年８月１１日（２００８．８．１１）
【出願人】（５９１０５０４２０）ジャパンアルジェ株式会社 (6)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年２月２５日（２０１０．２．２５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年８月１１日（２００８．８．１１）
【出願人】（５９１０５０４２０）ジャパンアルジェ株式会社 (6)
【Ｆターム（参考）】
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