磁性体と誘電体との複合焼結体およびＬＣ複合電子部品
【課題】 本発明は、１０００℃以下でも焼成可能であるとともに、１００ＭＨｚにおける比透磁率および比誘電率を高くできる磁性体と誘電体との複合焼結体およびそれを用いたＬＣ複合電子部品を提供することを目的とする。
【解決手段】 Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれている磁性体と誘電体との複合焼結体を用いる。
【解決手段】 Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれている磁性体と誘電体との複合焼結体を用いる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子機器の高周波ノイズ対策用ＥＭＩフィルタ等に用いられる、磁性体の性質と誘電体の性質とを合わせ持つ磁性体と誘電体との複合焼結体およびＬＣ複合電子部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電子機器の高周波ノイズ対策用としては、ＥＭＩ（Electro Magnetic Interference）フィルタが多く用いられている。近年では、携帯電話、無線ＬＡＮ等の移動体通信機器の高周波化に伴い、ＥＭＩフィルタにも数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚの高周波数帯域でも使用可能なフィルタ特性が求められている。
【０００３】
一般的に、このような電子機器のノイズ対策用として使用されているＥＭＩフィルタは、コンデンサとインダクタとを個々に組み合わせて構成されているものが多い。しかし、近年では電子機器の小型化に伴い、磁性体により形成されるインダクタ層と、誘電体により形成されるコンデンサ層とを積層して両者を一体化した複合積層体の中に、銀電極などでコイルを形成したものが提案されてきている。しかし、このようなフィルタの場合、その積層構造の制約により、大きな面積が必要になり、電子機器の小型化への要求を十分に満足できなかった。
【０００４】
この問題点を解決するために、磁性体と誘電体とが混合焼成された複合焼結体の内部に、銀あるいは銀−パラジウム電極などでコイルを形成したノイズフィルタが提案されている（例えば、特許文献１を参照。）。
【０００５】
このような複合焼結体に用いられる磁性体材料としては、数ＭＨｚ〜数百ＭＨｚ帯領域で比透磁率が高いＭｎ−Ｚｎ系、Ｎｉ−Ｚｎ系、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系等のスピネル型フェライトが多く用いられてきた。しかし、このスピネル型フェライトは、磁気異方性が低いために数百ＭＨｚの周波数で自然共鳴を起こしてしまい、透磁率の周波数限界（スネークの限界）を超えることができず、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域では十分な透磁率が得られないため、高い周波数帯域でのフィルタ材料には適用することができなかった。
【０００６】
そこで、最近では、スピネル型フェライトの周波数限界を超えた高い周波数領域まで比透磁率を維持する六方晶フェライトが、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域での磁性体材料として提案されている。
【０００７】
この六方晶フェライトは、ｃ軸に対して垂直な面内に磁化容易軸を持ち、フェロックスプレーナ型フェライトとも呼ばれる磁性体材料である。フェロックスプレーナ型の代表的なフェライトとしては、Ｃｏ置換系Ｚ型六方晶Ｂａフェライト（３ＢａＯ・２ＣｏＯ・１２Ｆｅ２Ｏ３）、Ｃｏ置換系Ｙ型六方晶Ｂａフェライト（２ＢａＯ・２ＣｏＯ・６Ｆｅ２Ｏ３）、Ｃｏ置換系Ｗ型六方晶Ｂａフェライト（ＢａＯ・２ＣｏＯ・８Ｆｅ２Ｏ３）等が知られている。
【０００８】
これらのフェロックスプレーナ型フェライトの中でも、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト単相の合成温度（約１０５０℃）は、Ｚ型六方晶Ｂａフェライト単相（１３００℃）およびＷ型六方晶Ｂａフェライト単相（１２００℃）それぞれの合成温度に比べて低く、また、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトは、比透磁率の周波数限界が３ＧＨｚ以上と高くなっているため、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域での磁性体材料として有望視されている。
【０００９】
例えば、Ｙ型またはＭ型六方晶フェライトを主相とする磁性体材料からなる高周波用磁性体材料が提案されている（例えば、特許文献２を参照。）。この高周波用磁性体材料は、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯域で使用でき、１０００℃以下の温度で焼成可能で、焼結体密度が９０％以上のものである。１０００℃以下の温度で焼成できる材料であれば、同時焼成する内部電極として、銀を用いることができ、パラジウムを含む電極に対して、低抵抗であることによる特性向上と低コスト化が見込める。
【００１０】
一方、複合焼結体に用いられる誘電体材料としては、ＣａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３やガラス等の常誘電体、ＢａＴｉＯ３等の強誘電体が挙げられ、例えば、誘電体材料として比誘電率が高いＢａＴｉＯ３を用い、高い比透磁率および比誘電率を両立した材料が提案されている（例えば、特許文献３を参照。）。
【００１１】
この特許文献３には、磁性体材料としてＮｉ―Ｚｎ系フェライトまたはＮｉ−Ｚｎ―Ｃｕ系フェライトから選択された１種を用い、誘電体材料として少なくともＢａＴｉＯ３、ＴｉＯ２、または、リラクサー系材料から選択される１種を用い、ガラス材料としてＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３とＲＯまたはＲＯ２（ただし、ＲはＣａ、Ｂａ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｔｉの群から選択された少なくとも１種）の３種の組成比が合計で１００重量％とされることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開平２−２４９２９４号公報
【特許文献２】特開２００３−１４６７３９号公報
【特許文献３】特開２００３−２２６５７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、特許文献３に記載された複合焼結体では、磁性体材料としてＮｉ―Ｚｎ系フェライトまたはＮｉ−Ｚｎ―Ｃｕ系フェライト、すなわち、スピネル型フェライトを用いているため、数百ＭＨｚ以上の高周波での比透磁率が低くなるという課題があった。
【００１４】
これに対して、Ｎｉ―Ｚｎ系フェライトまたはＮｉ−Ｚｎ―Ｃｕ系フェライトの替わりに、磁性体材料として六方晶Ｂａフェライトを用いることが考えられる。その場合、焼成時に六方晶Ｂａフェライトとガラスとが反応し、１００ＭＨｚにおける比透磁率が低くなってしまうという課題があった。
【００１５】
したがって、本発明は、１０００℃以下でも焼成可能な磁性体材料と誘電体材料との複合焼結体であって、１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くできる磁性体と誘電体との複合焼結体およびそれを用いたＬＣ複合電子部品を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明の磁性体と誘電体との複合焼結体は、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることを特徴とする。
【００１７】
また、前記複合焼結体に含まれるＡｌがＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下であることが好ましい。
【００１８】
さらに、前記複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上であるとともに、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上であることが好ましい。
【００１９】
またさらに、前記複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下であることが好ましい。
【００２０】
さらにまた、吸水率が０．２％以下であるとともに、断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であることが好ましい。
【００２１】
本発明のＬＣ複合電子部品は、上述の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることにより、１０００℃以下の低温で焼成が可能であるとともに、１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くできる。
【００２３】
また、前記複合焼結体に含まれるＡｌがＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下である場合、１００ＭＨｚにおける比透磁率をより高くできる。
【００２４】
さらに、前記複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上であるとともに、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上である場合、例えば、ＬＣ複合電子部品の絶縁材料に用いることにより、ＬＣ複合電子部品を小型化することができる。
【００２５】
またさらに、前記複合焼結体は、前記複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下である場合、１００ＭＨｚにおける誘電損失を小さくできる。
【００２６】
さらにまた、吸水率が０．２％以下であるとともに、断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であることにより、体積固有抵抗を高くすることができる。
【００２７】
また、上述の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されているＬＣ複合電子部品によれば、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚの高周波帯域でも使用可能なＬＣフィルタ特性を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明のＬＣ複合電子部品の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
本発明の誘電体と磁性体との複合焼結体（以下、単に複合焼結体と呼ぶことがある）は、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であり、複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれているものである。
【００３０】
なお、結晶の割合は、Ｘ線回折の結果をリートベルト解析したものである。リートベルト解析については後述する。
【００３１】
このような複合焼結体では、ＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることにより、１０００℃以下の焼成温度でも焼成可能となり、複合焼結体の吸水率を０．１％以下と低くできる。また、焼成による磁性体材料および誘電体材料の分解や副生成物の生成が少なくでき、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くできる。すなわち、ＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７質量％未満では、複合焼結体の吸水率が大きくなってしまい、ＬＣ複合電子部品の絶縁材料などに用いる際に、絶縁信頼性が低くなるおそれがある。ＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で１２．０質量％より多いと、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率または１００ＭＨｚにおける比誘電率が低くなってしまう。より好ましい含有量は、Ｂｉ２Ｏ３換算のＢｉ量で９．４〜１０．７質量％である。
【００３２】
本発明の複合焼結体は、例えば、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末、ＳｒＴｉＯ３粉末およびＢｉ２Ｏ３粉末を混合し、焼成したものであり、上述のようにＢｉ２Ｏ３が含まれていることにより、焼成の過程でＢｉ２Ｏ３が融解し、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末およびＳｒＴｉＯ３粉末の焼結を促進するので、１０００℃以下の低温でも焼成可能になる。そして、その過程でＭ型六方晶Ｂａフェライト、ＢａＴｉＯ３結晶およびＢａ−Ｆｅ−Ｏ結晶が生成される。
【００３３】
ここでいうＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶とは、Ｘ線回折で２θ＝３１．５°および３１．６°にメインピークのあるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶１と２８．０°にメインピークのあるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶２とを合わせたもののことである。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶１はＢｉＦｅＯ３である。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶２は他のＢｉ、Ｆｅ、Ｏを含む結晶であると考えられる。ＢｉＦｅＯ３は比誘電率約８０で、比透磁率は約１．３（１００ＭＨｚ）、約２．０（１ＧＨｚ）の結晶であり、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶２も比誘電率が高いものと推定される。これらの結晶は、焼成過程で、Ｂｉ２Ｏ３によりＹ型六方晶Ｂａフェライトが分解されて生成されるものである。また、これらの結晶は、透過型電子顕微鏡を用いて１００倍〜１０００倍で観察すると、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＳｒＴｉＯ３結晶の結晶粒子の間の粒界に、ＢｉおよびＦｅを含む結晶として観察され、Ｘ線回折に上述のメインピークを含むそれぞれの結晶のピークがあることで存在が確認できる。
【００３４】
複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径は、０．６μｍ以上であることが好ましい。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶は、焼成過程でＢｉ２Ｏ３が融解し、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末と反応し生成されるものである。なお、Ｂｉ２Ｏ３は、１０００℃以下の低温においても焼成を可能にするために必須なものであり、混合されるＢｉ２Ｏ３粉末は、平均粒子径が０．３〜０．７μｍ程度と小さいものを使用し、混合する際に良く分散させることが好ましい。
【００３５】
一方、生成されるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径は、混合されるＢｉ２Ｏ３粉末の分散状態と、焼成過程でのＢｉの反応状態により大きく変わる。そして、体積固有抵抗１．０×１０６Ω・ｍ以上のＭ型六方晶Ｂａフェライトや、体積固有抵抗１．０×１０１２Ω・ｍ以上のＳｒＴｉＯ３と比較し、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の体積固有抵抗は１．０×１０５Ω・ｍ以下と低い。このため、複合焼結体中で主結晶であるＹ型六方晶Ｂａフェライト結晶の間に細かいＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が連結された状態で分布してしまうと、体積固有抵抗を決める因子の中で、その部分の影響が大きくなり、高い体積固有抵抗が得られにくい。これに対して、複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であれば、連結された部分が少なくなり、より高い体積固有抵抗が得られる。
【００３６】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライトが主結晶であるとは、焼成後の複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶Ｂａフェライトの割合が５０質量％以上であることを指し、１００ＭＨｚにおける比透磁率の高いＹ型六方晶Ｂａフェライトの割合が多いことにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率が高くなる。複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率を高くするためには、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの割合は、５５質量％以上であることが好ましい。
【００３７】
複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率を４．７以上とすることができる。ただし、Ｙ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７６．８質量％より多くなると、誘電体材料の割合が少ないため、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比誘電率が低くなってしまう。
【００３８】
複合焼結体の結晶中のＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比誘電率を４０以上とすることができる。ただし、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２６．２質量％より多くなると、磁性体材料の割合が少ないため、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率が低くなってしまう。
【００３９】
また、複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が、８．６質量％以下であることにより、１００ＭＨｚにおける誘電損失の大きいＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が少ないため、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける誘電損失を１００×１０−４以下にすることができる。
【００４０】
なお、六方晶フェライトとは、六方晶系結晶構造を有しているとともに磁化容易軸を持っているもののことである。具体的には、六方晶フェライトは結晶方向により異なる異方性磁界を持つために回転磁化共鳴周波数（ｆｒ）が高くなるとともに、ｃ軸に垂直な結晶面（ｃ面）内のａ軸が磁界の方向に容易に磁化され、かつ外部磁界の方向の変化に容易に追従して磁化の向きが変化する。このため、高い周波数領域（数百Ｍ〜数ＧＨｚ）においても、比透磁率が高い状態を維持することが可能である。一方、スピネル型フェライトなどは、数ＭＨｚ程度では、数百といった高い比透磁率が得られるが、前記のような磁化容易軸を持たないため、１ＧＨｚ程度で比透磁率が急激に低下してしまう。
【００４１】
六方晶フェライトには、Ｍ型、Ｗ型、Ｙ型およびＺ型などがあるが、Ｙ型六方晶フェライトは数百Ｍ〜数ＧＨｚにおける比透磁率が高くできるために磁性体材料として好ましい。また、Ｂａを含む六方晶Ｂａフェライトは、酸化鉄や炭酸バリウム等の原料から仮焼合成する際の温度を低くすることができるので好ましい。
【００４２】
リートベルト解析とは、Ｘ線回折の結果から評価対象の試料中に含まれている結晶の種類およびその量を解析するものである。リートベルト法は、J.Am.Ceram.Soc.,81[11]2978-82(1998)に記載されている方法を用いる。具体的には、解析対象の試料をディフラクトメーター法で測定した２θ＝１０°以上８０°以下の範囲のＸ線回折パターンに対して、RIETAN-2000プログラムを使用することにより、評価対象の試料中に含まれている結晶の種類、および結晶の合計量に対するそれぞれの結晶の量（質量％）を評価した。
【００４３】
複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であり、複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれている誘電体と磁性体との複合焼結体は、例えば、あらかじめ仮焼などによりそれぞれ合成しておいた磁性体材料および誘電体材料と、Ｂｉ２Ｏ３とを混合した後、焼成することで作製することができる。
【００４４】
そして、本発明の誘電体と磁性体との複合焼結体を作製するには、磁性体材料としてＹ型六方晶Ｂａフェライトを、誘電体材料としてＳｒＴｉＯ３を用いるのが好ましい。
【００４５】
上述のように、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトは数百ＭＨｚ以上の高周波でも高い比透磁率を維持することができる。それに加えて、低温焼成化のためにＢｉ２Ｏ３と焼成した際に生じる主な副生成物がＭ型六方晶Ｂａフェライトであるため、この副生成物も数百ＭＨｚ以上の高周波における比透磁率を高くすることに寄与できる。
【００４６】
複合焼結体の原料となる磁性体材料のＹ型六方晶Ｂａフェライトの典型的な組成比はＢａ２Ｍ２Ｆｅ１２Ｏ２２（ただし、ＭはＣｏ、ＣｕおよびＺｎから選ばれる１種以上の元素）であるが、磁性体材料としては、主な結晶としてＹ型六方晶Ｂａフェライトが生じる範囲でこの組成からずれたものでもよい。例えば、Ｂａ２．０５Ｚｎ１．４Ｃｕ０．５Ｃｏ０．０５Ｆｅ１２Ｏ２２は１００ＭＨｚにおける比透磁率が高く、かつ合成温度を低くすることができるため、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの好ましい組成である。複合焼結体の原料作製時の仮焼合成などで生じるＹ型六方晶Ｂａフェライト以外の結晶としては、数百ＭＨｚ以上の高周波でも比透磁率を高く維持できるＭ型六方晶Ｂａフェライトが好ましい。
【００４７】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末を作製するには、原料の主成分として、それぞれ酸化物換算でＦｅ２Ｏ３を５７〜６３モル％、ＭＯを１８〜２２モル％（ただし、ＭはＣｏ、ＣｕおよびＺｎから選ばれる１種以上の金属元素）、ＢａＯを残部となるように調合する。この際、各原料はこれに限定されず、焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を用いても良い。なお、Ｍは単独の元素でも、２種以上の元素が混在した形態であってもよい。Ｍとして２種以上を混合して用いる場合には、混合した総計モル％を１８〜２２モル％とすればよい。
【００４８】
このような配合比率で混合した粉末を、大気中で９００〜１０５０℃の温度範囲で、１〜１０時間仮焼した後、粉砕することによってＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末を得ることができる。
【００４９】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライトは、８５０℃付近からＢａＦｅ１２Ｏ１９結晶およびＢａＦｅ２Ｏ４結晶の分解が始まり、生成されてくる。この分解、生成を十分に行なうためには、９００〜１０５０℃の温度範囲で、１〜５時間仮焼することが好ましい。そうすることにより、仮焼合成時にＹ型六方晶Ｂａフェライトを８０質量％以上生成することが可能となる。なお、仮焼温度が１０２５℃以下であれば、合成と同時に進行する粉と粉との焼結が抑制されるため、粉砕が容易となって細かい粉砕粉を得やすく、誘電体材料などと組み合わせて焼成する際の焼結性を向上させることができる。
【００５０】
粉砕に際しては振動ミル、回転ミル、バレルミル等を用いて、磁性体材料を鋼鉄ボール、セラミックボール等のメディアと、水またはイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、メタノール等の有機溶剤を用いて湿式で行なうことができる。
【００５１】
その際、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの素原料となる粉末は、平均粒子径が０．１〜５μｍ、より好ましくは０．１〜１μｍであることが仮焼時の焼結性を高める点で望ましい。なお、「平均粒子径」とは、粉体の集団の全体積を１００％として累積カーブを求めたとき、その累積カーブが５０％となる点の粒径ｄ５０を意味する。粉体の粒度分布は、例えばレーザ回折・散乱法によるマイクロトラック粒度分布測定装置Ｘ−１００（日機装株式会社製）を用いて測定できる。
【００５２】
かくして得られるＹ型六方晶Ｂａフェライトは、単独で焼結させれば、数ＭＨｚ〜数百ＭＨｚにおける比透磁率が６〜１７、数百ＭＨｚ〜２ＧＨｚにおける比透磁率が２〜１０と、高周波数帯域まで比透磁率が高い磁性体材料となる。
【００５３】
誘電体材料としては、１００ＭＨｚにおける比誘電率が比較的高く、１００ＭＨｚにおける誘電損失の小さいＳｒＴｉＯ３を用いるのが好ましい。ＳｒＴｉＯ３はＢａＴｉＯ３より、１００ＭＨｚにおける誘電損失が小さいために好ましい。また、ＳｒＴｉＯ３は、ＣａＴｉＯ３およびＭｇＴｉＯ３より、１００ＭＨｚにおける比誘電率が大きいために好ましい。
【００５４】
そして、誘電体材料としてはＳｒＴｉＯ３を主成分とするものが好ましく、ＢａＴｉＯ３、ＣａＴｉＯ３およびＭｇＴｉＯ３が混合したものであってもよい。混合は、それぞれの粉末を混ぜたものでも、所望の組成比の素原料を仮焼などで合成して固溶体にしたものでもよい。誘電体材料中のＳｒＴｉＯ３の比率は、９０質量％以上、好ましくは９５質量％以上であり、特に９９質量％以上（残部は不純物）が好ましい。
【００５５】
ＳｒＴｉＯ３粉末とＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末とＢｉ２Ｏ３粉末とを混合して焼成すると、副生成物としてＢｉとＦｅを含む結晶、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が生じる。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶は、主にはＢｉＦｅＯ３結晶であり、条件によっては少量の他のＢｉ、Ｆｅを含む結晶が生じる。副生成物として生じたＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶は、比誘電率を高くするが、誘電損失も大きくするため、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の量は、複合焼結体の結晶中の８．６質量％以下であることが好ましい。
【００５６】
ＳｒＴｉＯ３粉末の平均粒子径は、誘電体と磁性体との複合焼結体の透磁率、誘電率を高くするために、０．１〜３．０μｍ、さらには１．２〜２．２μｍであることが好ましい。
【００５７】
ＳｒＴｉＯ３粉末の平均粒子径が細かすぎると、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末間の至るところにＳｒＴｉＯ３粉末が分散配置され、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの焼結を阻害し、所望の透磁率を得られないことになる。また、高い比透磁率を得るためには誘電体材料の量をそれほど多くできず、後述するように焼結性を向上させるためには添加するＢｉ２Ｏ３粉末の量もそれほど多くできないことから、焼結時にＳｒＴｉＯ３粉末を大幅に粒成長させることはあまり期待できない。そのような状態でも比誘電率を高くするため、ＳｒＴｉＯ３粉末は、ある程度平均粒子径が大きい方が好ましい。すなわち、原料の混合時のＳｒＴｉＯ３粉末の平均粒子径は１．２〜２．２μｍが好ましい。
【００５８】
Ｂｉ２Ｏ３は、比較的低温で融解する酸化物であり、上述した磁性体材料および誘電体材料の焼結を助ける。複合焼結体と同時焼成する導体として、パラジウムなどをほぼ含有しない銀を主体とする導体を用いる場合には、１０００℃以下でも焼結することが必要であり、そのためには、調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量は５．７５質量％以上であることが好ましい。４．５質量％以下では、複合焼結体の吸水率が１％以上と焼結不足となる。
【００５９】
調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が増えると焼結性は向上するが、磁性体材料および誘電体材料の一部が分解するか、もしくは原料同士が反応して副生成物を生じる。調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が１２質量％程度までであれば、上述のように、磁性体材料であるＹ型六方晶Ｂａフェライトからは主にＭ型六方晶Ｂａフェライトが生じ、Ｂｉ２Ｏ３は、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの一部と反応し、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を生じる。これらの副生成物により、わずかに比透磁率あるいは比誘電率が低下するものの、１００ＭＨｚにおける高い比透磁率および比誘電率を維持できる。調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が１３．７５質量％以上では、磁性体材料および誘電体材料の分解が進むため、１００ＭＨｚにおける比透磁率あるいは比誘電率が低くなるとともに、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶以外の副生成物の量も増えていく。調合時のＢｉ２Ｏ３量が１４．５質量％以上では、１００ＭＨｚにおける比透磁率および比誘電率が低くなるだけでなく、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶以外の副生成物が多くなり、１００ＭＨｚにおける誘電損失が増大する。
【００６０】
また、調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が増えると傾向としては生成されるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が増えると考えられるが、他の要因の影響が大きく、調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が１２質量％程度までであれば、体積固有抵抗が特に低くなることはない。
【００６１】
Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径は、焼結性を向上させるために、０．１〜５．０μｍ、さらには０．３〜１．０μｍ、特に０．３〜０．７μｍであることが好ましい。Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径を０．１μｍ以上、さらには０．３μｍ以上にすることにより、粉末の凝集が起こりにくくなり、Ｂｉ２Ｏ３粉末の分散が不均一となって、焼結状態にムラが生じることが抑制できる。Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径が５．０μｍ以下であることにより、Ｂｉ２Ｏ３粉末の融解が遅くなって反応が進まなくなることが抑制できる。Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径が０．７μｍ以下であることにより複合焼結体の吸水率を０．２％以下にできる。
【００６２】
そして、複合焼結体の吸水率を０．２％以下にするため平均粒子径が０．７μｍ以下のＢｉ２Ｏ３粉末を使用した場合、後述のように、複合焼結体が緻密化する焼成温度および焼成時間より焼成温度を高くするか、あるいは焼成時間を長くすることで、Ｂｉ２Ｏ３粉末のＢｉから生成されるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の複合焼結体の断面における平均粒子径が０．６μｍ以上となり、体積固有抵抗を高くできる。
【００６３】
調合時の磁性体材料であるＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末の量としては、７５．５〜７８．０質量％であることが好ましい。７５．５質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率を高くすることができる。７８．０質量％以下であることにより、原料組成に、焼結助剤のＢｉ２Ｏ３粉末および誘電体材料を十分に含めることができる。
【００６４】
調合時の誘電体材料であるＳｒＴｉＯ３粉末の量としては、１２．５〜１８．７５質量％であることが好ましい。１２．５質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くすることができる。１８．７５質量％以下であることにより、原料組成に、焼結助剤のＢｉ２Ｏ３粉末および磁性体材料を十分に含めることができる。
【００６５】
原料組成中にはＡｌを実質的に含まないことが好ましい。Ａｌは、磁性体材料や誘電体材料を作る際の仮焼合成後の粉砕などに、アルミナのメディアを用いることなどで、不純物として混じることがある。また、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの原料となる鉄の中に微量含まれていることもある。Ａｌが含まれると、複合焼結体の焼成時にＡｌを含む複合酸化物結晶（例えば、ＺｎＡｌ２Ｏ４結晶など）が生成され、その際にＹ型六方晶ＢａフェライトまたはＳｒＴｉＯ３が分解されることがある。Ａｌ量を少なくすることにより、この分解を抑制できるので、１００ＭＨｚにおける比透磁率あるいは１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くすることができる。そのため、原料組成中あるいは複合焼結体中のＡｌの量はＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下、特に０．０３質量％以下であることが好ましい。また、Ａｌ量を少なくすることにより、ＺｎＡｌ２Ｏ４結晶などの誘電損失の大きい結晶の生成を抑制できるので、誘電損失を低くすることができる。
【００６６】
また、複合焼結体をＸ線回折で測定した際に、複合焼結体に含まれているＡｌを含む結晶のピーク強度が、複合焼結体に含まれている結晶のうち最も高いピーク強度を有する結晶のピーク強度に対して１００分の１以下であるようにするのが好ましい。ＺｎＡｌ２Ｏ４結晶以外のＡｌを含む結晶としては、不純物などとして含まれることがあるＳｉと反応して生じるＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８結晶が挙げられる。
【００６７】
所定の比率で混合した磁性体材料、誘電体材料およびＢｉ２Ｏ３粉末は、所望の形状に成形した後に９００〜１０００℃で焼成することにより、１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率の高い磁性体と誘電体との複合焼結体を得ることができる。
【００６８】
この際、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径を０．６μｍ以上とするためには、９００〜１０００℃の範囲において焼成温度を高めに、焼成時間（焼成温度でのキープ時間）を長めに設定する必要がある。焼成温度を高くすることにより、焼成過程におけるＢｉ２Ｏ３粉末の溶解性を向上し、軟化流動をし易くなり、焼成時間を長く設定することにより、主結晶であるＹ型六方晶Ｂａフェライトが粒成長する。いずれにしても、Ｂｉ-Ｆｅ-Ｏ結晶が移動し、０．６μｍ以下の粒径の結晶が均一に細かく全体的に存在する状態から、粒成長し、０．６μｍ以上の大きな粒径の結晶が偏在して存在する状態となり、複合焼結体内部でＢｉ-Ｆｅ-Ｏ結晶が連なることを抑制することができる。
【００６９】
具体的な焼成温度および焼成時間は、原料の組成比により変わるが、吸水率を０．２％以下にできる焼成温度および焼成時間に対して、焼成時間はそのままで焼成温度を４０℃以上、好ましくは６０℃以上高くするか、焼成温度はそのままで焼成時間を２倍以上に長くすることが好ましい。これは、後述の実施例でいえば、９１０℃、２時間で焼成している試料Ｎｏ．２０に対して、試料Ｎｏ．２１のように９５０℃、２時間で焼成するということである。なお、焼成温度を高くするとともに、焼成時間を長くしてもよく、その場合、焼成温度と焼成時間を変える量は、それぞれ前述したものより少なくできる。
【００７０】
また、焼成温度および焼成時間は、それ以上焼成温度を高くしたり、焼成時間を長くしたりしても複合焼結体の嵩密度があまり向上しなくなるという意味で十分焼結したといえる焼成温度および焼成時間に対して、焼成時間はそのままで焼成温度を１０℃以上、好ましくは２０℃以上高くするか、焼成温度はそのままで焼成時間を１．５倍以上、好ましくは２倍以上に長くすることが好ましい。これは、後述の実施例でいえば、嵩密度が５．４４ｇ／ｃｍ３と上限近くまで高くなる９３０℃、２時間で焼成している試料Ｎｏ．４に対して、試料Ｎｏ．２１のように９５０℃、２時間で焼成したり、９３０℃、３時間で焼成するということである。前述の場合同様、焼成温度を高くするとともに、焼成時間を長くしてもよい。
【００７１】
なお、使用するＢｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径が０．３〜０．７μｍの場合、焼成温度を高くし、焼成時間を長くしても、複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径の上限は３μｍ程度である。
【００７２】
次に、本実施形態の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路を形成したＬＣ複合電子部品について説明する。
【００７３】
そのＬＣ複合電子部品の例であるＥＭＩフィルタ部品を、図１をもとに説明する。複数の絶縁層１が積層され、この絶縁層１の表面に配線層２が形成されている。また、絶縁層１によって隔てられた配線層２同士を電気的に接続するビアホール導体３が絶縁層１を貫通して形成されている。
【００７４】
さらに、これらの配線層２およびビアホール導体３により複数の絶縁層１からなる絶縁基体の内部には、回路的にインダクタ部４およびコンデンサ部５が形成され、フィルタ回路をなしている。
【００７５】
このインダクタ部４は、配線層２およびビアホール導体３により多層のコイル状に形成されているが、通常、回路のインダクタンスを増加させるためには、このコイルの巻き数を増加させる必要がある。しかし、本実施形態の複合磁性材料のような透磁率の高い磁性材料を用いた場合、コイルの巻き数を増やさずとも必要なインダクタンスを得ることが可能となる。これより、配線層２の積層数を減らすことができるため、電子部品の小型、低背化が可能になる。
【００７６】
そして、このＬＣ複合電子部品において、絶縁層１は、実施形態の誘電体と磁性体との複合焼結体により形成されている。
【００７７】
また、配線層２およびビアホール導体３を形成する低抵抗金属は、金、銀、銅のいずれかを含む金属であることが望ましい。配線層２として金、銀、銅のいずれかの低抵抗金属を主成分として含有する場合には、配線層２を低抵抗化でき、特に高周波信号の信号損失、遅延を小さくできる。内部の配線層２およびビアホール導体３を、純度の高い金、銀、銅にする場合は、ＬＣ複合電子部品の焼成温度は１０００℃以下とする。
【００７８】
また、このようなＬＣ複合電子部品を製造するには、７５．５〜７８．０質量％のＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末、１２．５〜１８．７５質量％のＳｒＴｉＯ３粉末および５．７５〜１２．０質量％のＢｉ２Ｏ３粉末を混合した原料に対して、適当な有機バインダ、分散剤、溶媒を添加、混合してスラリーを調製し、これを周知のドクターブレード法やカレンダーロール法、あるいは圧延法、プレス成形法により、シート状に成形する。
【００７９】
そして、このシート状成形体に所望によりスルーホールを形成した後、スルーホール内に、低抵抗金属を含有する導体ペーストを充填する。
【００８０】
そして、シート状成形体表面には、金属ペーストを用いてスクリーン印刷法、グラビア印刷法などの公知の印刷手法を用いて配線層の厚みが５〜３０μｍとなるように、配線パターンを印刷塗布するか、または金属箔を貼りつけ、パターン状に加工したものを貼りつける。
【００８１】
そして、複数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、電子部品の大きさに合わせて切断した後、酸化性雰囲気中、または低酸化性雰囲気中、２００〜５００℃で脱バインダ処理した後、酸化性雰囲気または非酸化性雰囲気で９００〜１０００℃の温度で焼成することにより、本実施形態の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されたＬＣ複合電子部品を作製することができる。
【００８２】
なお、焼成雰囲気については、用いる低抵抗金属の種類に応じて適宜決定され、例えば、銅等の酸化性雰囲気中での焼成によって酸化する金属を用いる場合には非酸化性雰囲気中で焼成を行なう必要があるが、金、銀に関しては酸化雰囲気中での焼成を行なうことも可能である。
【００８３】
上述したような工程を経ることによって、前述したように高い透磁率、および誘電率を有するとともに、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚの高周波数帯域でもノイズの減衰特性が高い、ＬＣフィルタを再現性よく得ることができる。
【実施例】
【００８４】
以下、本発明の実施例について説明する。
【００８５】
まず、Ｆｅ２Ｏ３粉末、ＣｏＯ粉末、ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末およびＢａＣＯ３粉末を出発原料とし、組成比がＢａ２．０５Ｚｎ１．４Ｃｕ０．５Ｃｏ０．０５Ｆｅ１２Ｏ２２となるように調合をした。調合した粉末に、有機溶媒としてＩＰＡ、メディアとして鋼鉄ボールを加えて湿式混合し、乾燥した後、大気中、９５０℃で仮焼し、さらに湿式で７２時間粉砕し、平均粒子径１μｍのＹ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とする磁性体材料（１００ＭＨｚにおける比誘電率：２５、１００ＭＨｚにおける比透磁率：１５）を得た。
【００８６】
次に、誘電体材料として、市販の３種類のＳｒＴｉＯ３粉末（平均粒子径０．９μｍ、１００ＭＨｚにおける比誘電率：１８０、１００ＭＨｚにおける比透磁率：１．０）を準備した。３種類のＳｒＴｉＯ３粉末Ａ、ＢおよびＣは、仮焼後の粉砕に使用したメディアが異なり、Ａはアルミナボール、Ｂは添加物等がＡとは異なるアルミナボール、Ｃはジルコニアボールであった。ＳｒＴｉＯ３粉末中のＡｌ２Ｏ３量は、Ａ＞Ｂ＞Ｃであった。
【００８７】
市販の平均粒子径３．０μｍのＢｉ２Ｏ３粉末、およびそれを粉砕して平均粒子径を０．５μｍとしたＢｉ２Ｏ３粉末のうちいずれかと上述の磁性体材料および誘電体材料を表１に示す混合比となるように、有機溶媒にＩＰＡ、メディアに鋼鉄ボールを用いて湿式混合し、乾燥した後、比透磁率、比誘電率、誘電損失、嵩密度および吸水率を評価できるようにプレス成形し、大気中、表１に示した焼成温度および焼成時間（焼成温度でのキープ時間）で焼成し、誘電体と磁性体との複合焼結体を得た。
【００８８】
かくして得られた誘電体と磁性体との複合焼結体について、比透磁率、比誘電率、誘電損失、嵩密度および吸水率を評価した。嵩密度および吸水率は、ＪＩＳ Ｃ２１４１に準拠して測定を行なった。比透磁率、比誘電率、誘電損失については、１００ＭＨｚでの値を測定し評価した。
【００８９】
比透磁率は、同軸管を用いたＳパラメータ法により測定し、比誘電率はインピーダンスアナライザ（ヒューレットパッカード社製 ＨＰ４２９１Ａ）を用いた平行平板法により測定することができる。なお、ＬＣ複合電子部品において、絶縁層の比誘電率、比誘電率および誘電損失を直接測定できない場合は、ＬＣ複合電子部品のフィルタ特性などの電気特性と、絶縁層や電極などの寸法を測定して、電磁界シミュレーションを行なった結果を比較して比誘電率、比誘電率および誘電損失を求めることができる。
【００９０】
また、Ｘ線回折を行ない、その結果をリートベルト解析し、複合焼結体に含まれている結晶の種類と含まれている結晶全体に対するそれらの割合を求めた。解析結果から、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合を表１に示した。なお、これらの合計が１００質量％になっていない試料は、これら以外の結晶が観測されたものである。
【００９１】
さらに、ＩＣＰ（Inductively Coupled Plasma）発光分析を行ない、複合焼結体に含まれているＢｉおよびＡｌの量を測定し、Ｂｉ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３の量に換算し表１に示した。
【００９２】
複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径は、複合焼結体の断面を鏡面研磨（研磨は＃６０００のダイヤモンドペーストを用いて行ない、５０００倍の反射電子顕微鏡観察を行った際に明確な傷が確認されない状態にした）し、その断面を反射電子顕微鏡を用いて反射電子組成像を撮影し、画像処理することにより測定した。反射電子組成像において、原子番号の大きい元素は、より反射電子を多く放出するため白いコントラストに撮影されることを利用し、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の特定を行なった。反射電子組成像の撮影においては、加速電圧を１５ｋＶに設定し、５０００倍の拡大像を２０μｍ×２０μｍの視野で任意の１０視野撮影し、撮影した各像において像中の多数の白い結晶部分を画像処理ソフトを用いて大きさを判定し、反射電子組成像の撮影時における基準長さと対比させることにより、各結晶の粒子径を判別した後、統計処理を実施し、平均粒子径を算出した。
【００９３】
【表１】
【００９４】
複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、複合焼結体中のＢｉのＢｉ２Ｏ３換算量が５．７〜１２．０質量％である本発明の範囲内の試料Ｎｏ．３〜７、１２、１３および１７〜２６の複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上と、比透磁率および比誘電率が高いものとなった。
【００９５】
特に、複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下である試料Ｎｏ．４〜７、１２、１３、１７〜１９、２３、２４および２６の複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける誘電損失が１００×１０−４以下と低いものとなった。
【００９６】
また、試料Ｎｏ．１２、１７、１８を比較すると、Ａｌ２Ｏ３量が少なくなるにしたがって１００ＭＨｚにおける比透磁率は高くなった。
【００９７】
さらに、複合焼結体の断面におけるＢｉ-Ｆｅ-Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上である試料Ｎｏ．２０〜２２、２４および２５では、体積固有抵抗が８．１×１０８Ω・ｍ以上と高くなった。
【００９８】
これに対して、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．１、２および９〜１１の複合焼結体では複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４質量％未満と少ないため、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．４以下となった。
【００９９】
また、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．１、１５および１６の複合焼結体では複合焼結体の結晶中のＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３質量％未満と少ないため、１００ＭＨｚにおける比誘電率が３８以下となった。
【０１００】
また、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．８および１４の複合焼結体では複合焼結体中のＢｉ２Ｏ３量が５．７質量％未満であり、１００ＭＨｚにおける比誘電率が３８以下となった。また、焼結不足で吸水率が０．１％より大きくなった。
【０１０１】
また、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．１および２の複合焼結体では複合焼結体中のＢｉ２Ｏ３量が１２．０質量％より多く、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．４以下となった。
【０１０２】
また、得られた本実施形態のＬＣ複合電子部品でＬＣ複合ＥＭＩフィルタチップ部品の周波数特性をネットワークアナライザーにより測定した結果、従来の誘電体を用いた場合と同等のコイルターン数で、減衰極の低周波化が実現しており、従来品の誘電体を用いたローパスフィルタと同等のサイズで、より低周波からの減衰特性を得ることが可能であることがわかった。
【符号の説明】
【０１０３】
１・・・絶縁層（磁性体と誘電体との複合焼結体）
２・・・配線層
３・・・ビアホール導体
４・・・インダクタ部
５・・・コンデンサ部
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子機器の高周波ノイズ対策用ＥＭＩフィルタ等に用いられる、磁性体の性質と誘電体の性質とを合わせ持つ磁性体と誘電体との複合焼結体およびＬＣ複合電子部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電子機器の高周波ノイズ対策用としては、ＥＭＩ（Electro Magnetic Interference）フィルタが多く用いられている。近年では、携帯電話、無線ＬＡＮ等の移動体通信機器の高周波化に伴い、ＥＭＩフィルタにも数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚの高周波数帯域でも使用可能なフィルタ特性が求められている。
【０００３】
一般的に、このような電子機器のノイズ対策用として使用されているＥＭＩフィルタは、コンデンサとインダクタとを個々に組み合わせて構成されているものが多い。しかし、近年では電子機器の小型化に伴い、磁性体により形成されるインダクタ層と、誘電体により形成されるコンデンサ層とを積層して両者を一体化した複合積層体の中に、銀電極などでコイルを形成したものが提案されてきている。しかし、このようなフィルタの場合、その積層構造の制約により、大きな面積が必要になり、電子機器の小型化への要求を十分に満足できなかった。
【０００４】
この問題点を解決するために、磁性体と誘電体とが混合焼成された複合焼結体の内部に、銀あるいは銀−パラジウム電極などでコイルを形成したノイズフィルタが提案されている（例えば、特許文献１を参照。）。
【０００５】
このような複合焼結体に用いられる磁性体材料としては、数ＭＨｚ〜数百ＭＨｚ帯領域で比透磁率が高いＭｎ−Ｚｎ系、Ｎｉ−Ｚｎ系、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系等のスピネル型フェライトが多く用いられてきた。しかし、このスピネル型フェライトは、磁気異方性が低いために数百ＭＨｚの周波数で自然共鳴を起こしてしまい、透磁率の周波数限界（スネークの限界）を超えることができず、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域では十分な透磁率が得られないため、高い周波数帯域でのフィルタ材料には適用することができなかった。
【０００６】
そこで、最近では、スピネル型フェライトの周波数限界を超えた高い周波数領域まで比透磁率を維持する六方晶フェライトが、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域での磁性体材料として提案されている。
【０００７】
この六方晶フェライトは、ｃ軸に対して垂直な面内に磁化容易軸を持ち、フェロックスプレーナ型フェライトとも呼ばれる磁性体材料である。フェロックスプレーナ型の代表的なフェライトとしては、Ｃｏ置換系Ｚ型六方晶Ｂａフェライト（３ＢａＯ・２ＣｏＯ・１２Ｆｅ２Ｏ３）、Ｃｏ置換系Ｙ型六方晶Ｂａフェライト（２ＢａＯ・２ＣｏＯ・６Ｆｅ２Ｏ３）、Ｃｏ置換系Ｗ型六方晶Ｂａフェライト（ＢａＯ・２ＣｏＯ・８Ｆｅ２Ｏ３）等が知られている。
【０００８】
これらのフェロックスプレーナ型フェライトの中でも、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト単相の合成温度（約１０５０℃）は、Ｚ型六方晶Ｂａフェライト単相（１３００℃）およびＷ型六方晶Ｂａフェライト単相（１２００℃）それぞれの合成温度に比べて低く、また、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトは、比透磁率の周波数限界が３ＧＨｚ以上と高くなっているため、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域での磁性体材料として有望視されている。
【０００９】
例えば、Ｙ型またはＭ型六方晶フェライトを主相とする磁性体材料からなる高周波用磁性体材料が提案されている（例えば、特許文献２を参照。）。この高周波用磁性体材料は、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯域で使用でき、１０００℃以下の温度で焼成可能で、焼結体密度が９０％以上のものである。１０００℃以下の温度で焼成できる材料であれば、同時焼成する内部電極として、銀を用いることができ、パラジウムを含む電極に対して、低抵抗であることによる特性向上と低コスト化が見込める。
【００１０】
一方、複合焼結体に用いられる誘電体材料としては、ＣａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３やガラス等の常誘電体、ＢａＴｉＯ３等の強誘電体が挙げられ、例えば、誘電体材料として比誘電率が高いＢａＴｉＯ３を用い、高い比透磁率および比誘電率を両立した材料が提案されている（例えば、特許文献３を参照。）。
【００１１】
この特許文献３には、磁性体材料としてＮｉ―Ｚｎ系フェライトまたはＮｉ−Ｚｎ―Ｃｕ系フェライトから選択された１種を用い、誘電体材料として少なくともＢａＴｉＯ３、ＴｉＯ２、または、リラクサー系材料から選択される１種を用い、ガラス材料としてＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３とＲＯまたはＲＯ２（ただし、ＲはＣａ、Ｂａ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｔｉの群から選択された少なくとも１種）の３種の組成比が合計で１００重量％とされることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開平２−２４９２９４号公報
【特許文献２】特開２００３−１４６７３９号公報
【特許文献３】特開２００３−２２６５７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、特許文献３に記載された複合焼結体では、磁性体材料としてＮｉ―Ｚｎ系フェライトまたはＮｉ−Ｚｎ―Ｃｕ系フェライト、すなわち、スピネル型フェライトを用いているため、数百ＭＨｚ以上の高周波での比透磁率が低くなるという課題があった。
【００１４】
これに対して、Ｎｉ―Ｚｎ系フェライトまたはＮｉ−Ｚｎ―Ｃｕ系フェライトの替わりに、磁性体材料として六方晶Ｂａフェライトを用いることが考えられる。その場合、焼成時に六方晶Ｂａフェライトとガラスとが反応し、１００ＭＨｚにおける比透磁率が低くなってしまうという課題があった。
【００１５】
したがって、本発明は、１０００℃以下でも焼成可能な磁性体材料と誘電体材料との複合焼結体であって、１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くできる磁性体と誘電体との複合焼結体およびそれを用いたＬＣ複合電子部品を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明の磁性体と誘電体との複合焼結体は、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることを特徴とする。
【００１７】
また、前記複合焼結体に含まれるＡｌがＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下であることが好ましい。
【００１８】
さらに、前記複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上であるとともに、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上であることが好ましい。
【００１９】
またさらに、前記複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下であることが好ましい。
【００２０】
さらにまた、吸水率が０．２％以下であるとともに、断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であることが好ましい。
【００２１】
本発明のＬＣ複合電子部品は、上述の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることにより、１０００℃以下の低温で焼成が可能であるとともに、１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くできる。
【００２３】
また、前記複合焼結体に含まれるＡｌがＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下である場合、１００ＭＨｚにおける比透磁率をより高くできる。
【００２４】
さらに、前記複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上であるとともに、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上である場合、例えば、ＬＣ複合電子部品の絶縁材料に用いることにより、ＬＣ複合電子部品を小型化することができる。
【００２５】
またさらに、前記複合焼結体は、前記複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下である場合、１００ＭＨｚにおける誘電損失を小さくできる。
【００２６】
さらにまた、吸水率が０．２％以下であるとともに、断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であることにより、体積固有抵抗を高くすることができる。
【００２７】
また、上述の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されているＬＣ複合電子部品によれば、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚの高周波帯域でも使用可能なＬＣフィルタ特性を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明のＬＣ複合電子部品の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
本発明の誘電体と磁性体との複合焼結体（以下、単に複合焼結体と呼ぶことがある）は、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であり、複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれているものである。
【００３０】
なお、結晶の割合は、Ｘ線回折の結果をリートベルト解析したものである。リートベルト解析については後述する。
【００３１】
このような複合焼結体では、ＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることにより、１０００℃以下の焼成温度でも焼成可能となり、複合焼結体の吸水率を０．１％以下と低くできる。また、焼成による磁性体材料および誘電体材料の分解や副生成物の生成が少なくでき、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くできる。すなわち、ＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７質量％未満では、複合焼結体の吸水率が大きくなってしまい、ＬＣ複合電子部品の絶縁材料などに用いる際に、絶縁信頼性が低くなるおそれがある。ＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で１２．０質量％より多いと、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率または１００ＭＨｚにおける比誘電率が低くなってしまう。より好ましい含有量は、Ｂｉ２Ｏ３換算のＢｉ量で９．４〜１０．７質量％である。
【００３２】
本発明の複合焼結体は、例えば、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末、ＳｒＴｉＯ３粉末およびＢｉ２Ｏ３粉末を混合し、焼成したものであり、上述のようにＢｉ２Ｏ３が含まれていることにより、焼成の過程でＢｉ２Ｏ３が融解し、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末およびＳｒＴｉＯ３粉末の焼結を促進するので、１０００℃以下の低温でも焼成可能になる。そして、その過程でＭ型六方晶Ｂａフェライト、ＢａＴｉＯ３結晶およびＢａ−Ｆｅ−Ｏ結晶が生成される。
【００３３】
ここでいうＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶とは、Ｘ線回折で２θ＝３１．５°および３１．６°にメインピークのあるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶１と２８．０°にメインピークのあるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶２とを合わせたもののことである。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶１はＢｉＦｅＯ３である。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶２は他のＢｉ、Ｆｅ、Ｏを含む結晶であると考えられる。ＢｉＦｅＯ３は比誘電率約８０で、比透磁率は約１．３（１００ＭＨｚ）、約２．０（１ＧＨｚ）の結晶であり、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶２も比誘電率が高いものと推定される。これらの結晶は、焼成過程で、Ｂｉ２Ｏ３によりＹ型六方晶Ｂａフェライトが分解されて生成されるものである。また、これらの結晶は、透過型電子顕微鏡を用いて１００倍〜１０００倍で観察すると、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＳｒＴｉＯ３結晶の結晶粒子の間の粒界に、ＢｉおよびＦｅを含む結晶として観察され、Ｘ線回折に上述のメインピークを含むそれぞれの結晶のピークがあることで存在が確認できる。
【００３４】
複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径は、０．６μｍ以上であることが好ましい。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶は、焼成過程でＢｉ２Ｏ３が融解し、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末と反応し生成されるものである。なお、Ｂｉ２Ｏ３は、１０００℃以下の低温においても焼成を可能にするために必須なものであり、混合されるＢｉ２Ｏ３粉末は、平均粒子径が０．３〜０．７μｍ程度と小さいものを使用し、混合する際に良く分散させることが好ましい。
【００３５】
一方、生成されるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径は、混合されるＢｉ２Ｏ３粉末の分散状態と、焼成過程でのＢｉの反応状態により大きく変わる。そして、体積固有抵抗１．０×１０６Ω・ｍ以上のＭ型六方晶Ｂａフェライトや、体積固有抵抗１．０×１０１２Ω・ｍ以上のＳｒＴｉＯ３と比較し、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の体積固有抵抗は１．０×１０５Ω・ｍ以下と低い。このため、複合焼結体中で主結晶であるＹ型六方晶Ｂａフェライト結晶の間に細かいＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が連結された状態で分布してしまうと、体積固有抵抗を決める因子の中で、その部分の影響が大きくなり、高い体積固有抵抗が得られにくい。これに対して、複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であれば、連結された部分が少なくなり、より高い体積固有抵抗が得られる。
【００３６】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライトが主結晶であるとは、焼成後の複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶Ｂａフェライトの割合が５０質量％以上であることを指し、１００ＭＨｚにおける比透磁率の高いＹ型六方晶Ｂａフェライトの割合が多いことにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率が高くなる。複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率を高くするためには、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの割合は、５５質量％以上であることが好ましい。
【００３７】
複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率を４．７以上とすることができる。ただし、Ｙ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７６．８質量％より多くなると、誘電体材料の割合が少ないため、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比誘電率が低くなってしまう。
【００３８】
複合焼結体の結晶中のＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比誘電率を４０以上とすることができる。ただし、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２６．２質量％より多くなると、磁性体材料の割合が少ないため、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率が低くなってしまう。
【００３９】
また、複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が、８．６質量％以下であることにより、１００ＭＨｚにおける誘電損失の大きいＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が少ないため、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける誘電損失を１００×１０−４以下にすることができる。
【００４０】
なお、六方晶フェライトとは、六方晶系結晶構造を有しているとともに磁化容易軸を持っているもののことである。具体的には、六方晶フェライトは結晶方向により異なる異方性磁界を持つために回転磁化共鳴周波数（ｆｒ）が高くなるとともに、ｃ軸に垂直な結晶面（ｃ面）内のａ軸が磁界の方向に容易に磁化され、かつ外部磁界の方向の変化に容易に追従して磁化の向きが変化する。このため、高い周波数領域（数百Ｍ〜数ＧＨｚ）においても、比透磁率が高い状態を維持することが可能である。一方、スピネル型フェライトなどは、数ＭＨｚ程度では、数百といった高い比透磁率が得られるが、前記のような磁化容易軸を持たないため、１ＧＨｚ程度で比透磁率が急激に低下してしまう。
【００４１】
六方晶フェライトには、Ｍ型、Ｗ型、Ｙ型およびＺ型などがあるが、Ｙ型六方晶フェライトは数百Ｍ〜数ＧＨｚにおける比透磁率が高くできるために磁性体材料として好ましい。また、Ｂａを含む六方晶Ｂａフェライトは、酸化鉄や炭酸バリウム等の原料から仮焼合成する際の温度を低くすることができるので好ましい。
【００４２】
リートベルト解析とは、Ｘ線回折の結果から評価対象の試料中に含まれている結晶の種類およびその量を解析するものである。リートベルト法は、J.Am.Ceram.Soc.,81[11]2978-82(1998)に記載されている方法を用いる。具体的には、解析対象の試料をディフラクトメーター法で測定した２θ＝１０°以上８０°以下の範囲のＸ線回折パターンに対して、RIETAN-2000プログラムを使用することにより、評価対象の試料中に含まれている結晶の種類、および結晶の合計量に対するそれぞれの結晶の量（質量％）を評価した。
【００４３】
複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であり、複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれている誘電体と磁性体との複合焼結体は、例えば、あらかじめ仮焼などによりそれぞれ合成しておいた磁性体材料および誘電体材料と、Ｂｉ２Ｏ３とを混合した後、焼成することで作製することができる。
【００４４】
そして、本発明の誘電体と磁性体との複合焼結体を作製するには、磁性体材料としてＹ型六方晶Ｂａフェライトを、誘電体材料としてＳｒＴｉＯ３を用いるのが好ましい。
【００４５】
上述のように、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトは数百ＭＨｚ以上の高周波でも高い比透磁率を維持することができる。それに加えて、低温焼成化のためにＢｉ２Ｏ３と焼成した際に生じる主な副生成物がＭ型六方晶Ｂａフェライトであるため、この副生成物も数百ＭＨｚ以上の高周波における比透磁率を高くすることに寄与できる。
【００４６】
複合焼結体の原料となる磁性体材料のＹ型六方晶Ｂａフェライトの典型的な組成比はＢａ２Ｍ２Ｆｅ１２Ｏ２２（ただし、ＭはＣｏ、ＣｕおよびＺｎから選ばれる１種以上の元素）であるが、磁性体材料としては、主な結晶としてＹ型六方晶Ｂａフェライトが生じる範囲でこの組成からずれたものでもよい。例えば、Ｂａ２．０５Ｚｎ１．４Ｃｕ０．５Ｃｏ０．０５Ｆｅ１２Ｏ２２は１００ＭＨｚにおける比透磁率が高く、かつ合成温度を低くすることができるため、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの好ましい組成である。複合焼結体の原料作製時の仮焼合成などで生じるＹ型六方晶Ｂａフェライト以外の結晶としては、数百ＭＨｚ以上の高周波でも比透磁率を高く維持できるＭ型六方晶Ｂａフェライトが好ましい。
【００４７】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末を作製するには、原料の主成分として、それぞれ酸化物換算でＦｅ２Ｏ３を５７〜６３モル％、ＭＯを１８〜２２モル％（ただし、ＭはＣｏ、ＣｕおよびＺｎから選ばれる１種以上の金属元素）、ＢａＯを残部となるように調合する。この際、各原料はこれに限定されず、焼成により酸化物を生成する炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を用いても良い。なお、Ｍは単独の元素でも、２種以上の元素が混在した形態であってもよい。Ｍとして２種以上を混合して用いる場合には、混合した総計モル％を１８〜２２モル％とすればよい。
【００４８】
このような配合比率で混合した粉末を、大気中で９００〜１０５０℃の温度範囲で、１〜１０時間仮焼した後、粉砕することによってＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末を得ることができる。
【００４９】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライトは、８５０℃付近からＢａＦｅ１２Ｏ１９結晶およびＢａＦｅ２Ｏ４結晶の分解が始まり、生成されてくる。この分解、生成を十分に行なうためには、９００〜１０５０℃の温度範囲で、１〜５時間仮焼することが好ましい。そうすることにより、仮焼合成時にＹ型六方晶Ｂａフェライトを８０質量％以上生成することが可能となる。なお、仮焼温度が１０２５℃以下であれば、合成と同時に進行する粉と粉との焼結が抑制されるため、粉砕が容易となって細かい粉砕粉を得やすく、誘電体材料などと組み合わせて焼成する際の焼結性を向上させることができる。
【００５０】
粉砕に際しては振動ミル、回転ミル、バレルミル等を用いて、磁性体材料を鋼鉄ボール、セラミックボール等のメディアと、水またはイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、メタノール等の有機溶剤を用いて湿式で行なうことができる。
【００５１】
その際、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの素原料となる粉末は、平均粒子径が０．１〜５μｍ、より好ましくは０．１〜１μｍであることが仮焼時の焼結性を高める点で望ましい。なお、「平均粒子径」とは、粉体の集団の全体積を１００％として累積カーブを求めたとき、その累積カーブが５０％となる点の粒径ｄ５０を意味する。粉体の粒度分布は、例えばレーザ回折・散乱法によるマイクロトラック粒度分布測定装置Ｘ−１００（日機装株式会社製）を用いて測定できる。
【００５２】
かくして得られるＹ型六方晶Ｂａフェライトは、単独で焼結させれば、数ＭＨｚ〜数百ＭＨｚにおける比透磁率が６〜１７、数百ＭＨｚ〜２ＧＨｚにおける比透磁率が２〜１０と、高周波数帯域まで比透磁率が高い磁性体材料となる。
【００５３】
誘電体材料としては、１００ＭＨｚにおける比誘電率が比較的高く、１００ＭＨｚにおける誘電損失の小さいＳｒＴｉＯ３を用いるのが好ましい。ＳｒＴｉＯ３はＢａＴｉＯ３より、１００ＭＨｚにおける誘電損失が小さいために好ましい。また、ＳｒＴｉＯ３は、ＣａＴｉＯ３およびＭｇＴｉＯ３より、１００ＭＨｚにおける比誘電率が大きいために好ましい。
【００５４】
そして、誘電体材料としてはＳｒＴｉＯ３を主成分とするものが好ましく、ＢａＴｉＯ３、ＣａＴｉＯ３およびＭｇＴｉＯ３が混合したものであってもよい。混合は、それぞれの粉末を混ぜたものでも、所望の組成比の素原料を仮焼などで合成して固溶体にしたものでもよい。誘電体材料中のＳｒＴｉＯ３の比率は、９０質量％以上、好ましくは９５質量％以上であり、特に９９質量％以上（残部は不純物）が好ましい。
【００５５】
ＳｒＴｉＯ３粉末とＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末とＢｉ２Ｏ３粉末とを混合して焼成すると、副生成物としてＢｉとＦｅを含む結晶、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が生じる。Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶は、主にはＢｉＦｅＯ３結晶であり、条件によっては少量の他のＢｉ、Ｆｅを含む結晶が生じる。副生成物として生じたＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶は、比誘電率を高くするが、誘電損失も大きくするため、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の量は、複合焼結体の結晶中の８．６質量％以下であることが好ましい。
【００５６】
ＳｒＴｉＯ３粉末の平均粒子径は、誘電体と磁性体との複合焼結体の透磁率、誘電率を高くするために、０．１〜３．０μｍ、さらには１．２〜２．２μｍであることが好ましい。
【００５７】
ＳｒＴｉＯ３粉末の平均粒子径が細かすぎると、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト粉末間の至るところにＳｒＴｉＯ３粉末が分散配置され、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの焼結を阻害し、所望の透磁率を得られないことになる。また、高い比透磁率を得るためには誘電体材料の量をそれほど多くできず、後述するように焼結性を向上させるためには添加するＢｉ２Ｏ３粉末の量もそれほど多くできないことから、焼結時にＳｒＴｉＯ３粉末を大幅に粒成長させることはあまり期待できない。そのような状態でも比誘電率を高くするため、ＳｒＴｉＯ３粉末は、ある程度平均粒子径が大きい方が好ましい。すなわち、原料の混合時のＳｒＴｉＯ３粉末の平均粒子径は１．２〜２．２μｍが好ましい。
【００５８】
Ｂｉ２Ｏ３は、比較的低温で融解する酸化物であり、上述した磁性体材料および誘電体材料の焼結を助ける。複合焼結体と同時焼成する導体として、パラジウムなどをほぼ含有しない銀を主体とする導体を用いる場合には、１０００℃以下でも焼結することが必要であり、そのためには、調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量は５．７５質量％以上であることが好ましい。４．５質量％以下では、複合焼結体の吸水率が１％以上と焼結不足となる。
【００５９】
調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が増えると焼結性は向上するが、磁性体材料および誘電体材料の一部が分解するか、もしくは原料同士が反応して副生成物を生じる。調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が１２質量％程度までであれば、上述のように、磁性体材料であるＹ型六方晶Ｂａフェライトからは主にＭ型六方晶Ｂａフェライトが生じ、Ｂｉ２Ｏ３は、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの一部と反応し、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を生じる。これらの副生成物により、わずかに比透磁率あるいは比誘電率が低下するものの、１００ＭＨｚにおける高い比透磁率および比誘電率を維持できる。調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が１３．７５質量％以上では、磁性体材料および誘電体材料の分解が進むため、１００ＭＨｚにおける比透磁率あるいは比誘電率が低くなるとともに、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶以外の副生成物の量も増えていく。調合時のＢｉ２Ｏ３量が１４．５質量％以上では、１００ＭＨｚにおける比透磁率および比誘電率が低くなるだけでなく、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶以外の副生成物が多くなり、１００ＭＨｚにおける誘電損失が増大する。
【００６０】
また、調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が増えると傾向としては生成されるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶が増えると考えられるが、他の要因の影響が大きく、調合時のＢｉ２Ｏ３粉末の量が１２質量％程度までであれば、体積固有抵抗が特に低くなることはない。
【００６１】
Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径は、焼結性を向上させるために、０．１〜５．０μｍ、さらには０．３〜１．０μｍ、特に０．３〜０．７μｍであることが好ましい。Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径を０．１μｍ以上、さらには０．３μｍ以上にすることにより、粉末の凝集が起こりにくくなり、Ｂｉ２Ｏ３粉末の分散が不均一となって、焼結状態にムラが生じることが抑制できる。Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径が５．０μｍ以下であることにより、Ｂｉ２Ｏ３粉末の融解が遅くなって反応が進まなくなることが抑制できる。Ｂｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径が０．７μｍ以下であることにより複合焼結体の吸水率を０．２％以下にできる。
【００６２】
そして、複合焼結体の吸水率を０．２％以下にするため平均粒子径が０．７μｍ以下のＢｉ２Ｏ３粉末を使用した場合、後述のように、複合焼結体が緻密化する焼成温度および焼成時間より焼成温度を高くするか、あるいは焼成時間を長くすることで、Ｂｉ２Ｏ３粉末のＢｉから生成されるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の複合焼結体の断面における平均粒子径が０．６μｍ以上となり、体積固有抵抗を高くできる。
【００６３】
調合時の磁性体材料であるＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末の量としては、７５．５〜７８．０質量％であることが好ましい。７５．５質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比透磁率を高くすることができる。７８．０質量％以下であることにより、原料組成に、焼結助剤のＢｉ２Ｏ３粉末および誘電体材料を十分に含めることができる。
【００６４】
調合時の誘電体材料であるＳｒＴｉＯ３粉末の量としては、１２．５〜１８．７５質量％であることが好ましい。１２．５質量％以上であることにより、複合焼結体の１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くすることができる。１８．７５質量％以下であることにより、原料組成に、焼結助剤のＢｉ２Ｏ３粉末および磁性体材料を十分に含めることができる。
【００６５】
原料組成中にはＡｌを実質的に含まないことが好ましい。Ａｌは、磁性体材料や誘電体材料を作る際の仮焼合成後の粉砕などに、アルミナのメディアを用いることなどで、不純物として混じることがある。また、Ｙ型六方晶Ｂａフェライトの原料となる鉄の中に微量含まれていることもある。Ａｌが含まれると、複合焼結体の焼成時にＡｌを含む複合酸化物結晶（例えば、ＺｎＡｌ２Ｏ４結晶など）が生成され、その際にＹ型六方晶ＢａフェライトまたはＳｒＴｉＯ３が分解されることがある。Ａｌ量を少なくすることにより、この分解を抑制できるので、１００ＭＨｚにおける比透磁率あるいは１００ＭＨｚにおける比誘電率を高くすることができる。そのため、原料組成中あるいは複合焼結体中のＡｌの量はＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下、特に０．０３質量％以下であることが好ましい。また、Ａｌ量を少なくすることにより、ＺｎＡｌ２Ｏ４結晶などの誘電損失の大きい結晶の生成を抑制できるので、誘電損失を低くすることができる。
【００６６】
また、複合焼結体をＸ線回折で測定した際に、複合焼結体に含まれているＡｌを含む結晶のピーク強度が、複合焼結体に含まれている結晶のうち最も高いピーク強度を有する結晶のピーク強度に対して１００分の１以下であるようにするのが好ましい。ＺｎＡｌ２Ｏ４結晶以外のＡｌを含む結晶としては、不純物などとして含まれることがあるＳｉと反応して生じるＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８結晶が挙げられる。
【００６７】
所定の比率で混合した磁性体材料、誘電体材料およびＢｉ２Ｏ３粉末は、所望の形状に成形した後に９００〜１０００℃で焼成することにより、１００ＭＨｚにおける比透磁率および１００ＭＨｚにおける比誘電率の高い磁性体と誘電体との複合焼結体を得ることができる。
【００６８】
この際、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径を０．６μｍ以上とするためには、９００〜１０００℃の範囲において焼成温度を高めに、焼成時間（焼成温度でのキープ時間）を長めに設定する必要がある。焼成温度を高くすることにより、焼成過程におけるＢｉ２Ｏ３粉末の溶解性を向上し、軟化流動をし易くなり、焼成時間を長く設定することにより、主結晶であるＹ型六方晶Ｂａフェライトが粒成長する。いずれにしても、Ｂｉ-Ｆｅ-Ｏ結晶が移動し、０．６μｍ以下の粒径の結晶が均一に細かく全体的に存在する状態から、粒成長し、０．６μｍ以上の大きな粒径の結晶が偏在して存在する状態となり、複合焼結体内部でＢｉ-Ｆｅ-Ｏ結晶が連なることを抑制することができる。
【００６９】
具体的な焼成温度および焼成時間は、原料の組成比により変わるが、吸水率を０．２％以下にできる焼成温度および焼成時間に対して、焼成時間はそのままで焼成温度を４０℃以上、好ましくは６０℃以上高くするか、焼成温度はそのままで焼成時間を２倍以上に長くすることが好ましい。これは、後述の実施例でいえば、９１０℃、２時間で焼成している試料Ｎｏ．２０に対して、試料Ｎｏ．２１のように９５０℃、２時間で焼成するということである。なお、焼成温度を高くするとともに、焼成時間を長くしてもよく、その場合、焼成温度と焼成時間を変える量は、それぞれ前述したものより少なくできる。
【００７０】
また、焼成温度および焼成時間は、それ以上焼成温度を高くしたり、焼成時間を長くしたりしても複合焼結体の嵩密度があまり向上しなくなるという意味で十分焼結したといえる焼成温度および焼成時間に対して、焼成時間はそのままで焼成温度を１０℃以上、好ましくは２０℃以上高くするか、焼成温度はそのままで焼成時間を１．５倍以上、好ましくは２倍以上に長くすることが好ましい。これは、後述の実施例でいえば、嵩密度が５．４４ｇ／ｃｍ３と上限近くまで高くなる９３０℃、２時間で焼成している試料Ｎｏ．４に対して、試料Ｎｏ．２１のように９５０℃、２時間で焼成したり、９３０℃、３時間で焼成するということである。前述の場合同様、焼成温度を高くするとともに、焼成時間を長くしてもよい。
【００７１】
なお、使用するＢｉ２Ｏ３粉末の平均粒子径が０．３〜０．７μｍの場合、焼成温度を高くし、焼成時間を長くしても、複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径の上限は３μｍ程度である。
【００７２】
次に、本実施形態の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路を形成したＬＣ複合電子部品について説明する。
【００７３】
そのＬＣ複合電子部品の例であるＥＭＩフィルタ部品を、図１をもとに説明する。複数の絶縁層１が積層され、この絶縁層１の表面に配線層２が形成されている。また、絶縁層１によって隔てられた配線層２同士を電気的に接続するビアホール導体３が絶縁層１を貫通して形成されている。
【００７４】
さらに、これらの配線層２およびビアホール導体３により複数の絶縁層１からなる絶縁基体の内部には、回路的にインダクタ部４およびコンデンサ部５が形成され、フィルタ回路をなしている。
【００７５】
このインダクタ部４は、配線層２およびビアホール導体３により多層のコイル状に形成されているが、通常、回路のインダクタンスを増加させるためには、このコイルの巻き数を増加させる必要がある。しかし、本実施形態の複合磁性材料のような透磁率の高い磁性材料を用いた場合、コイルの巻き数を増やさずとも必要なインダクタンスを得ることが可能となる。これより、配線層２の積層数を減らすことができるため、電子部品の小型、低背化が可能になる。
【００７６】
そして、このＬＣ複合電子部品において、絶縁層１は、実施形態の誘電体と磁性体との複合焼結体により形成されている。
【００７７】
また、配線層２およびビアホール導体３を形成する低抵抗金属は、金、銀、銅のいずれかを含む金属であることが望ましい。配線層２として金、銀、銅のいずれかの低抵抗金属を主成分として含有する場合には、配線層２を低抵抗化でき、特に高周波信号の信号損失、遅延を小さくできる。内部の配線層２およびビアホール導体３を、純度の高い金、銀、銅にする場合は、ＬＣ複合電子部品の焼成温度は１０００℃以下とする。
【００７８】
また、このようなＬＣ複合電子部品を製造するには、７５．５〜７８．０質量％のＹ型六方晶Ｂａフェライト粉末、１２．５〜１８．７５質量％のＳｒＴｉＯ３粉末および５．７５〜１２．０質量％のＢｉ２Ｏ３粉末を混合した原料に対して、適当な有機バインダ、分散剤、溶媒を添加、混合してスラリーを調製し、これを周知のドクターブレード法やカレンダーロール法、あるいは圧延法、プレス成形法により、シート状に成形する。
【００７９】
そして、このシート状成形体に所望によりスルーホールを形成した後、スルーホール内に、低抵抗金属を含有する導体ペーストを充填する。
【００８０】
そして、シート状成形体表面には、金属ペーストを用いてスクリーン印刷法、グラビア印刷法などの公知の印刷手法を用いて配線層の厚みが５〜３０μｍとなるように、配線パターンを印刷塗布するか、または金属箔を貼りつけ、パターン状に加工したものを貼りつける。
【００８１】
そして、複数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、電子部品の大きさに合わせて切断した後、酸化性雰囲気中、または低酸化性雰囲気中、２００〜５００℃で脱バインダ処理した後、酸化性雰囲気または非酸化性雰囲気で９００〜１０００℃の温度で焼成することにより、本実施形態の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されたＬＣ複合電子部品を作製することができる。
【００８２】
なお、焼成雰囲気については、用いる低抵抗金属の種類に応じて適宜決定され、例えば、銅等の酸化性雰囲気中での焼成によって酸化する金属を用いる場合には非酸化性雰囲気中で焼成を行なう必要があるが、金、銀に関しては酸化雰囲気中での焼成を行なうことも可能である。
【００８３】
上述したような工程を経ることによって、前述したように高い透磁率、および誘電率を有するとともに、数百ＭＨｚ〜数ＧＨｚの高周波数帯域でもノイズの減衰特性が高い、ＬＣフィルタを再現性よく得ることができる。
【実施例】
【００８４】
以下、本発明の実施例について説明する。
【００８５】
まず、Ｆｅ２Ｏ３粉末、ＣｏＯ粉末、ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末およびＢａＣＯ３粉末を出発原料とし、組成比がＢａ２．０５Ｚｎ１．４Ｃｕ０．５Ｃｏ０．０５Ｆｅ１２Ｏ２２となるように調合をした。調合した粉末に、有機溶媒としてＩＰＡ、メディアとして鋼鉄ボールを加えて湿式混合し、乾燥した後、大気中、９５０℃で仮焼し、さらに湿式で７２時間粉砕し、平均粒子径１μｍのＹ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とする磁性体材料（１００ＭＨｚにおける比誘電率：２５、１００ＭＨｚにおける比透磁率：１５）を得た。
【００８６】
次に、誘電体材料として、市販の３種類のＳｒＴｉＯ３粉末（平均粒子径０．９μｍ、１００ＭＨｚにおける比誘電率：１８０、１００ＭＨｚにおける比透磁率：１．０）を準備した。３種類のＳｒＴｉＯ３粉末Ａ、ＢおよびＣは、仮焼後の粉砕に使用したメディアが異なり、Ａはアルミナボール、Ｂは添加物等がＡとは異なるアルミナボール、Ｃはジルコニアボールであった。ＳｒＴｉＯ３粉末中のＡｌ２Ｏ３量は、Ａ＞Ｂ＞Ｃであった。
【００８７】
市販の平均粒子径３．０μｍのＢｉ２Ｏ３粉末、およびそれを粉砕して平均粒子径を０．５μｍとしたＢｉ２Ｏ３粉末のうちいずれかと上述の磁性体材料および誘電体材料を表１に示す混合比となるように、有機溶媒にＩＰＡ、メディアに鋼鉄ボールを用いて湿式混合し、乾燥した後、比透磁率、比誘電率、誘電損失、嵩密度および吸水率を評価できるようにプレス成形し、大気中、表１に示した焼成温度および焼成時間（焼成温度でのキープ時間）で焼成し、誘電体と磁性体との複合焼結体を得た。
【００８８】
かくして得られた誘電体と磁性体との複合焼結体について、比透磁率、比誘電率、誘電損失、嵩密度および吸水率を評価した。嵩密度および吸水率は、ＪＩＳ Ｃ２１４１に準拠して測定を行なった。比透磁率、比誘電率、誘電損失については、１００ＭＨｚでの値を測定し評価した。
【００８９】
比透磁率は、同軸管を用いたＳパラメータ法により測定し、比誘電率はインピーダンスアナライザ（ヒューレットパッカード社製 ＨＰ４２９１Ａ）を用いた平行平板法により測定することができる。なお、ＬＣ複合電子部品において、絶縁層の比誘電率、比誘電率および誘電損失を直接測定できない場合は、ＬＣ複合電子部品のフィルタ特性などの電気特性と、絶縁層や電極などの寸法を測定して、電磁界シミュレーションを行なった結果を比較して比誘電率、比誘電率および誘電損失を求めることができる。
【００９０】
また、Ｘ線回折を行ない、その結果をリートベルト解析し、複合焼結体に含まれている結晶の種類と含まれている結晶全体に対するそれらの割合を求めた。解析結果から、Ｙ型六方晶Ｂａフェライト、Ｍ型六方晶ＢａフェライトおよびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合を表１に示した。なお、これらの合計が１００質量％になっていない試料は、これら以外の結晶が観測されたものである。
【００９１】
さらに、ＩＣＰ（Inductively Coupled Plasma）発光分析を行ない、複合焼結体に含まれているＢｉおよびＡｌの量を測定し、Ｂｉ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３の量に換算し表１に示した。
【００９２】
複合焼結体の断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径は、複合焼結体の断面を鏡面研磨（研磨は＃６０００のダイヤモンドペーストを用いて行ない、５０００倍の反射電子顕微鏡観察を行った際に明確な傷が確認されない状態にした）し、その断面を反射電子顕微鏡を用いて反射電子組成像を撮影し、画像処理することにより測定した。反射電子組成像において、原子番号の大きい元素は、より反射電子を多く放出するため白いコントラストに撮影されることを利用し、Ｂｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の特定を行なった。反射電子組成像の撮影においては、加速電圧を１５ｋＶに設定し、５０００倍の拡大像を２０μｍ×２０μｍの視野で任意の１０視野撮影し、撮影した各像において像中の多数の白い結晶部分を画像処理ソフトを用いて大きさを判定し、反射電子組成像の撮影時における基準長さと対比させることにより、各結晶の粒子径を判別した後、統計処理を実施し、平均粒子径を算出した。
【００９３】
【表１】
【００９４】
複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、複合焼結体中のＢｉのＢｉ２Ｏ３換算量が５．７〜１２．０質量％である本発明の範囲内の試料Ｎｏ．３〜７、１２、１３および１７〜２６の複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上と、比透磁率および比誘電率が高いものとなった。
【００９５】
特に、複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下である試料Ｎｏ．４〜７、１２、１３、１７〜１９、２３、２４および２６の複合焼結体は、１００ＭＨｚにおける誘電損失が１００×１０−４以下と低いものとなった。
【００９６】
また、試料Ｎｏ．１２、１７、１８を比較すると、Ａｌ２Ｏ３量が少なくなるにしたがって１００ＭＨｚにおける比透磁率は高くなった。
【００９７】
さらに、複合焼結体の断面におけるＢｉ-Ｆｅ-Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上である試料Ｎｏ．２０〜２２、２４および２５では、体積固有抵抗が８．１×１０８Ω・ｍ以上と高くなった。
【００９８】
これに対して、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．１、２および９〜１１の複合焼結体では複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４質量％未満と少ないため、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．４以下となった。
【００９９】
また、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．１、１５および１６の複合焼結体では複合焼結体の結晶中のＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３質量％未満と少ないため、１００ＭＨｚにおける比誘電率が３８以下となった。
【０１００】
また、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．８および１４の複合焼結体では複合焼結体中のＢｉ２Ｏ３量が５．７質量％未満であり、１００ＭＨｚにおける比誘電率が３８以下となった。また、焼結不足で吸水率が０．１％より大きくなった。
【０１０１】
また、本発明の範囲外の試料Ｎｏ．１および２の複合焼結体では複合焼結体中のＢｉ２Ｏ３量が１２．０質量％より多く、１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．４以下となった。
【０１０２】
また、得られた本実施形態のＬＣ複合電子部品でＬＣ複合ＥＭＩフィルタチップ部品の周波数特性をネットワークアナライザーにより測定した結果、従来の誘電体を用いた場合と同等のコイルターン数で、減衰極の低周波化が実現しており、従来品の誘電体を用いたローパスフィルタと同等のサイズで、より低周波からの減衰特性を得ることが可能であることがわかった。
【符号の説明】
【０１０３】
１・・・絶縁層（磁性体と誘電体との複合焼結体）
２・・・配線層
３・・・ビアホール導体
４・・・インダクタ部
５・・・コンデンサ部
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることを特徴とする磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項２】
前記複合焼結体に含まれるＡｌがＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下であることを特徴とする請求項１記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項３】
１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上であるとともに、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上であることを特徴とする請求項１または２記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項４】
前記複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項５】
吸水率が０．２％以下であるとともに、断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されていることを特徴とするＬＣ複合電子部品。
【請求項１】
Ｙ型六方晶Ｂａフェライトを主結晶とし、Ｍ型六方晶Ｂａフェライト、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶を含む磁性体と誘電体との複合焼結体であって、前記複合焼結体の結晶中のＹ型六方晶ＢａフェライトおよびＭ型六方晶Ｂａフェライトの合量の割合が７３．４〜７６．８質量％であり、ＳｒＴｉＯ３結晶およびＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の合量の割合が２２．３〜２６．２質量％であるとともに、前記複合焼結体にＢｉがＢｉ２Ｏ３換算で５．７〜１２．０質量％含まれていることを特徴とする磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項２】
前記複合焼結体に含まれるＡｌがＡｌ２Ｏ３換算で０．０５質量％以下であることを特徴とする請求項１記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項３】
１００ＭＨｚにおける比透磁率が４．７以上であるとともに、１００ＭＨｚにおける比誘電率が４０以上であることを特徴とする請求項１または２記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項４】
前記複合焼結体の結晶中のＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の割合が８．６質量％以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項５】
吸水率が０．２％以下であるとともに、断面におけるＢｉ−Ｆｅ−Ｏ結晶の平均粒子径が０．６μｍ以上であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁性体と誘電体との複合焼結体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の磁性体と誘電体との複合焼結体からなる絶縁基体の内部または表面に、コンデンサ回路およびインダクタ回路が形成されていることを特徴とするＬＣ複合電子部品。
【図１】
【公開番号】特開２０１０−１００５１１（Ｐ２０１０−１００５１１Ａ）
【公開日】平成２２年５月６日（２０１０．５．６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−６９３５６（Ｐ２００９−６９３５６）
【出願日】平成２１年３月２３日（２００９．３．２３）
【出願人】（０００００６６３３）京セラ株式会社 (13,660)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年５月６日（２０１０．５．６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年３月２３日（２００９．３．２３）
【出願人】（０００００６６３３）京セラ株式会社 (13,660)
【Ｆターム（参考）】
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