バイポーラ電池
【課題】電解質層に高分子ゲル電解質や液体電解質を用いてなるバイポーラ電池において、電解質部分からの電解液の染み出しによる液絡（短絡）を防止し、信頼性の高いバイポーラ電池を提供する。
【解決手段】集電体１の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極５を、電解質層４を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、前記電解質層４を保持するセパレータ４ａと、前記セパレータ４ａの電解質を保持させた部分の外周部に成型配置されたシール用の樹脂４ｂと、を備えるバイポーラ電池。
【解決手段】集電体１の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極５を、電解質層４を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、前記電解質層４を保持するセパレータ４ａと、前記セパレータ４ａの電解質を保持させた部分の外周部に成型配置されたシール用の樹脂４ｂと、を備えるバイポーラ電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、正極と負極とが集電体の両側に配置されてなるバイポーラ電池に関し、より詳しくは、高分子固体電解質に比してイオン伝導度に優れた高分子ゲル電解質を用いてなるバイポーラ電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車などの導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できるリチウムイオン二次電池に注目が集まっている。ただし、上記したような各種自動車のモータ駆動用電源に適用するためには、大出力を確保するために、複数の二次電池を直列に接続して用いる必要がある。
【０００３】
しかしながら、接続部を介して電池を接続した場合、接続部の電気抵抗によって出力が低下してしまう。また、接続部を有する電池は空間的にも不利益を有する。即ち、接続部によって、電池の出力密度やエネルギー密度の低下がもたらされる。
【０００４】
この問題を解決するものとして、集電体の両側に正極と負極とを配置したバイポーラ電池が開発されている。
【０００５】
このうち、電解質層に溶液を含まない高分子固体電解質を用いてなるバイポーラ電池が提案されている（例えば、日本特開２０００−１００４７１号公報を参照）。これによれば、電池内に溶液（電解液）を含まないため、液漏れやガス発生の心配がなく、信頼性が高く、また構造的にも密閉シールが不要なバイポーラ電池を提供できるものである。しかしながら、高分子固体電解質のイオン伝導度は、高分子ゲル電解質と比べると低く、通常の使用環境では、電池の出力密度やエネルギー密度が十分でなく、実用化段階に至っていないのが現状であり、更なるイオン伝導度の向上が待たれている。
【０００６】
一方、電解質層に電解液を含む高分子電解質を用いてなるバイポーラ電池が提案されている（例えば、日本特開２００２−７５４５５号公報及び日本特開平１１−２０４１３６号公報を参照）。電解液を含む高分子電解質、即ち、高分子ゲル電解質を用いれば、イオン伝導度に優れ、電池の出力密度やエネルギー密度も十分に得られるため、実用化段階に最も近いバイポーラ電池として期待されている。
【発明の概要】
【０００７】
しかしながら、電解質層に高分子ゲル電解質を用いてバイポーラ電池を構成しようとすると、電解質部分から電解液が染み出し、他の単電池層の電極や電解質層と接触し、液絡（短絡）するおそれがあった。
【０００８】
したがって本発明が目的とするところは、電解質層に電解質を用いてなるバイポーラ電池において、該電解質部分からの電解液の染み出しによる液絡（短絡）を防止し、信頼性の高いバイポーラ電池を提供することである。
【０００９】
本発明は、集電体の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極を、電解質層を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、前記電解質層を保持するセパレータと、前記セパレータの電解質を保持させた部分の外周部に成型配置されたシール用の樹脂と、を備えることを特徴とするバイポーラ電池である。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、本発明のバイポーラ電池を構成するバイポーラ電極の基本構造を模式的に表わした断面概略図である。
【図２】図２は、本発明のバイポーラ電池を構成する単電池層（単セル）の基本構造を模式的に表わした断面概略図である。
【図３】図３は、本発明のバイポーラ電池の基本構造を模式的に表わした断面概略図である。
【図４】図４は、本発明のバイポーラ電池の基本構成を模式的に表わしてなる概略図である。
【図５】図５は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにシール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図５（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図５（Ｂ）は、セパレータの外周部にシール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図５（Ｃ）は、セパレータのシール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図５（Ｄ）は、図５（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。図５（Ｅ）は、図５（Ｄ）のシール部と異なるシール部を用いた場合の他の実施形態を表した断面概略図である。
【図６】図６は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにゴム系シール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図６（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図６（Ｂ）は、セパレータの外周部に断面矩形のゴム系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｃ）は、図６（Ｂ）で形成した断面矩形のゴム系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｄ）は、図６（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。図６（Ｅ）は、セパレータの外周部に断面半円形ないし楕円形のゴム系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｆ）は、図６（Ｅ）で形成した断面半円形ないし楕円形のゴム系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｇ）は、図６（Ｆ）のＧ−Ｇ線に沿った断面概略図である。
【図７】図７は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータのゴム系シール部の代表的な実施形態による加圧シールの過程を模式的に表わした平面概略図および断面概略図である。図７（Ａ）は、セパレータに断面矩形のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極を積層した様子を模式的に表した断面概略図である。図７（Ｂ）は、セパレータに矩形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層して電池積層体を形成後、該電池積層体の上下から該積層体全面を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表した断面概略図である。図７（Ｃ）は、セパレータに断面半円形ないし楕円形のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極を積層した様子を模式的に表した断面概略図である。図７（Ｄ）は、セパレータに半円形ないし楕円形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層して電池積層体を形成後、該電池積層体の上下から該積層体全面を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表した断面概略図である。
【図８】図８は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータのゴム系シール部の代表的な他の実施形態による加圧シールの過程を模式的に表わした断面概略図である。図８（Ａ）は、セパレータに矩形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層し外装材に封入して電池を形成後、該電池を上下から押さえる部材を用いて電池の上下から電池を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表す断面概略図である。図８（Ｂ）は、セパレータに半円形・楕円形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層し外装材に封入して電池を形成後、電池を上下から押さえる部材を用いて電池の上下から電池を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表す断面概略図である。
【図９】図９は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータに熱融着樹脂系シール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図９（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図９（Ｂ）は、セパレータの外周部に断面矩形の熱融着樹脂系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図９（Ｃ）は、図９（Ｂ）で形成した断面矩形の熱融着樹脂系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図９（Ｄ）は、図９（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。
【図１０】図１０は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータの熱融着樹脂系シール部の熱融着シールの過程を模式的に表わした断面概略図である。図１０（Ａ）は、セパレータに断面矩形の熱融着樹脂系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極を積層した様子を模式的に表した断面概略図である。図１０（Ｂ）は、セパレータに矩形断面の熱融着樹脂系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層して電池積層体を形成後、該積層体の上下から該シール部を加熱加圧し、該シール部材を熱融着して集電体と密着シールした様子を表した断面概略図である。
【図１１】図１１は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電解質層の基材に当たるセパレータを集電体よりも大きくしたものを用いて形成した電池積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１１（Ａ）は、集電体よりも大きなセパレータを用いた電解質層とバイポーラ電極を積層し、該電解質層のゴム系シール部を加圧変形して密着シールさせた電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１１（Ｂ）は、集電体よりも大きなセパレータを用いた電解質層とバイポーラ電極を積層し、該電解質層の熱融着樹脂系シール部を熱融着して密着シールさせた電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１２】図１２は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電流取り出し用の電極を、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きくしたものを用いて形成した電池積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１２（Ａ）は、電流取り出し用の電極に強電タブを用いて、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きくした電解質層とバイポーラ電極とを積層し、該シール部を加圧変形して集電体に密着シールしてなる電極積層体の様子を表した断面概略図である。図１２（Ｂ）は、図１２（Ａ）の平面概略図である。
【図１３】図１３は、本発明に係るバイポーラ電池および／または組電池を駆動用電源として搭載した車両を模式的に表した概略図である。
【図１４】図１４は、従来の高分子ゲル電解質層を用いたバイポーラ電池の基本構造を模式的に表わしてなる断面概略図である。
【図１５】図１５は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記熱融着樹脂系シール部材を加熱加圧（熱融着）し密着（シール）してなる、電極積層体の他の実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１６】図１６は、図１５に示す電極積層体を一層ずつシールして作製してなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ａ）は、電極積層体の中間層に用いる、バイポーラ電極を用いてなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ｂ）は、電極積層体の正極側最外層に用いる、集電体の必要な片面のみに正極を配置した電極を用いてなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ｃ）は、電極積層体の負極側最外層に用いる、集電体の必要な片面のみに負極を配置した電極を用いてなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１７】図１７は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、さらにバイポーラ電極の外周部に絶縁層をセパレータと一部重なるように別々に配置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１８】図１８は、セパレータに高分子ゲル電解質が保持された高分子ゲル電解質層とシール部材を別々に設置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である（参考例）。
【図１９】図１９は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータに熱硬化樹脂系シール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図１９（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図１９（Ｂ）は、セパレータの外周部に断面矩形の熱硬化樹脂系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｃ）は、図１９（Ｂ）で形成した断面矩形の熱硬化樹脂系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｄ）は、図１９（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。図１９（Ｅ）は、セパレータの外周部に断面半円形ないし楕円形の熱硬化樹脂系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｆ）は、図１９（Ｅ）で形成した断面半円形ないし楕円形の熱硬化樹脂系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｇ）は、図１９（Ｆ）のＧ−Ｇ線に沿った断面概略図である。
【図２０】図２０は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電解質層に熱硬化樹脂系シール部を配置する際の製造過程の様子を表わした平面概略図ないし断面概略図である。図２０（Ａ）は、集電体の一方の面の中央部近傍に正極が形成され他方の面の中央部近傍に負極が形成されてなるバイポーラ電極の正極側ないし負極側の外周部の四辺に熱硬化可能なシール用樹脂が成型配置されてなる様子を模式的に表わした平面概略図である。図２０（Ｂ）は、図２０（Ａ）のＢ−Ｂ線に沿った断面概略図である。
【図２１】図２１は、本発明のバイポーラ電池に用いられる集電体の一方の面の中央部近傍に正極が形成され他方の面の中央部近傍に負極が形成されてなるバイポーラ電極の正極側ないし負極側の外周部の四辺に熱硬化可能なシール樹脂を配置するとともに、集電体の正極側ないし負極側にゲル電解質を配置し、外周部の四辺に熱硬化可能なシール樹脂を配置したセパレータを積層する様子を模式的に表わした断面概略図である。
【図２２】図２２は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電解質層に熱硬化樹脂系シール部を配置する際の製造過程の様子を表わした平面概略図ないし断面概略図である。図２２（Ａ）は、集電体の一方の面の中央部近傍に正極が形成され他方の面の中央部近傍に負極が形成されてなるバイポーラ電極の正極側ないし負極側の外周部の四辺に熱硬化可能なシール用樹脂が成型配置されてなる様子を模式的に表わした平面概略図である。図２２（Ｂ）は、図２２（Ａ）のＢ−Ｂ線に沿った断面概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施の形態につき、説明する。
【００１２】
本発明に係るバイポーラ電池は、集電体の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極を、電解質層を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、前記電解質層を保持するセパレータの電解質（例えば、高分子ゲル電解質や液体電解質（電解液）など）を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されていることを特徴とするものである。
【００１３】
本発明では、電池製造時（電極積層時）に簡易に電解質シール部（電解質シール用の樹脂が成型配置されてなる部分）を形成することができ、電解質の漏れ出しによる液絡（短絡）を防ぐことができる。また、電解質層として、シール部を電解質（例えば、高分子ゲル電解質や液体電解質（電解液）など）を保持させた部分と一体で構成することにより、該電解質を保持させた部分とシール部の積層を同時に行うことができ、電池製造工程が大幅に簡略化される。その結果、製品のコスト低減を図ることもできる。すなわち、単電池層間の液絡（短絡）による自己放電を防止するために、単電池層間の外周囲に新たに絶縁層を形成して電解液に対するシール性を持たせることも考えられる。しかしながら、バイポーラ電池の構成及び製造工程が複雑化ないし煩雑化する。これに対し、本発明のバイポーラ電池は、特別な部材（絶縁層等）を設けなくとも、単電池層間の液絡を防止することができ、イオン伝導度に優れ、充放電特性などの電池特性に優れたコンパクトなバイポーラ電池を提供できる。また、セパレータの外周部にシール材としての機能を兼ね備えることにより、積層時の重なりがなくなり、いっそうの薄層化が可能となる。そのため、信頼性が高く、優れたエネルギー密度および出力密度を保持できており各種産業において有用な電力源となる。
【００１４】
図１〜４に本発明のバイポーラ電池の基本構成の概略を説明する。図１には、バイポーラ電池を構成するバイポーラ電極の構造を模式的に表わした概略断面図を示し、図２には、バイポーラ電池を構成する単電池層の構造を模式的に表わした概略断面図を示し、図３には、バイポーラ電池の全体構造を模式的に表わした概略断面図を示し、図４には、バイポーラ電池内に複数積層された単電池層が直列に接続されてなることを（記号化して）概念的に表わした概略図を示す。
【００１５】
図１に示したように、本発明のバイポーラ電池では、図１〜４に示したように、１枚の集電体１の片面に正極２を設け、もう一方の面に負極３を設けたバイポーラ電極５を、シール部４ｂを配置した電解質層４を挟み隣り合うバイポーラ電極５の電極２、３が対向するようになっている。すなわち、バイポーラ電池１１では、集電体１の片方の面上に正極２を有し、他方の面上に負極３を有するバイポーラ電極５を、電解質層４を介して複数枚積層した構造の電極積層体（電池要素部）７からなるものである。また、電極積層体７の最上層と最下層の電極（電流取り出し用の電極）５ａ、５ｂは、集電体１に必要な片面のみの電極（正極２または負極３）を形成した構造としてもよい（図３参照のこと）。該電流取り出し用の電極５ａ、５ｂも、バイポーラ電極の１種とみることもできる。また、バイポーラ電池１１では、最上層と最下層の電極の集電体１ないし強電タブ（図１２参照）にそれぞれ正極および負極リード８、９が接合されている。
【００１６】
バイポーラ電極の積層回数は、所望する電圧に応じて調節する。シート状電池の厚みを極力薄くしても十分な出力が確保できるのであれば、バイポーラ電極の積層回数を少なくしてもよい。
【００１７】
また、バイポーラ電池１１では、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、電極積層体７部分を電池外装材１０に減圧封入し、電極リード８、９を電池外装材１０の外部に取り出した構造とするのがよい（図３、４参照のこと）。軽量化の観点からは、該外装材１０に高分子−金属複合ラミネートフィルムを用い、その周辺部の一部または全部を熱融着にて接合することにより、電極積層体７を収納し減圧封入（密封）し、電極リード８、９を外装材１０の外部に取り出した構成とするのが好ましい。このバイポーラ電池１１の基本構成は、図４に示すように、複数積層した単電池層（単セル）６が直列に接続された構成ともいえるものである。なお、本発明のバイポーラ電池は、リチウムイオンの移動によって充放電が媒介されるバイポーラリチウムイオン二次電池に用いられる。ただし、電池特性の向上等の効果が得られるのであれば、他の種類の電池に適用することを妨げるものではない。
【００１８】
従来の高分子ゲル電解質層を用いたバイポーラ電池では、図１４に示すように、集電体１の片面に正極２を形成し、反対側の面に負極３を形成してバイポーラ電極５を形成し、それらを電解質層４を挟んで積層している。したがって、電解質層４を構成する高分子ゲル電解質中に含まれる電解液が染み出して、他の単電池層６の電解液と接触することで、短絡（液絡）をするおそれがあった。本発明のバイポーラ電池では、以下に図面を用いて説明するように、セパレータにシール部材を配置した電解質層を形成することにより、従来の問題点を解決し得たものである。即ち、電解質層の電解質（例えば、高分子ゲル電解質や液体電解質（電解液）など）を保持させた部分（更には、電極にも高分子ゲル電解質や液体電解質を保持させた場合には、当該高分子ゲル電解質や液体電解質を含む）に含まれる電解液は、その外周部のシール部４により移動が制限され、外部にまで染み出すのを効果的に防止できる。そのため、他の単電池層の電極や電解質層などと接触して内部ショート（液絡）することのない高い安全性を有する高品質のバイポーラ電池を提供することができるものである。ここで、図５（Ａ）〜（Ｅ）は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにシール部材を配置した電解質層（高分子ゲル電解質層を用いた例を示す）の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。さらに、以下に説明する図５以外の図面において、電解質層として図５と同様に高分子ゲル電解質層を用いた例を示す。しかしながら、本発明では、上記したように、セパレータに保持させる電解質は必ずしも高分子ゲル電解質である必要はなく、低コスト、高出力を考慮して液体電解質（電解液）を用いてもよい。さらには固体電解質であってもよい。
【００１９】
図５に示すように、本発明のセパレータにシール部材を配置した高分子ゲル電解質層４では、まず、基材として、電解質層に用いるサイズに相当する不織布セパレータまたは微多孔膜セパレータ４ａを用意する（図５（Ａ）参照）。次に、このセパレータ４ａの外周部にシール用の樹脂（溶液）を、例えば、矩形や半円形等の適当な型枠を用いて充填・注液したり、塗布や含浸するなどして所望の形状に成型配置する方法等の適当な方法にてシール部４ｂを成型配置する（図５（Ｂ）参照）。セパレータ４ａの両面に形成されるシール部４ｂの厚さ（高さ）は、正極ないし負極厚さよりも厚くなるように成型しておく必要がある。これにより、バイポーラ電極５と電解質層４を積層した後、圧力ないし熱をかけて電解質層４のシール部４ｂを加圧変形ないし熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させることで、各単電池層６間のシールを行うことができる（図７等参照）。
【００２０】
次に、基材としてのセパレータ４ａのシール部４ｂで囲われた内部（中心部近傍）に、ゲル電解質用原料スラリー（プレゲル溶液）を塗布、含浸等して物理架橋したり、更に重合して化学架橋する方法等、適当な方法にて高分子ゲル電解質を保持させた部分を形成する（図５（Ｃ）〜（Ｅ）参照）。これにより、セパレータ４ａの中心部近傍に高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータ４ａの該ゲル電解質を保持させた部分（ゲル電解質部４ｃ）の外周部にシール部４ｂとしてシール用樹脂が成型配置されてなる構造を有する電解質層４を製造することができる。
【００２１】
セパレータ両面へのシール用の樹脂の成型配置の形態（シール部の配置形態）としては、バイポーラ電池内の単電池層間のシール効果を有効に発現することができるものであればよく、特に制限されるものではない。例えば、図５（Ｄ）に示す矩形断面、図５（Ｅ）に示す半円形断面ないし楕円形断面などが例示できるが、これらに制限されるものではない。
【００２２】
また、上記シール用樹脂の成型配置により得られるシール部材（シール部）は、上記セパレータを貫通または前記セパレータの側面全周を覆っていることが望ましい。セパレータのゲル電解質部４ｃからの電解液の染み出しをより確実に防ぐことができるためである。特にセパレータに不織布セパレータを用いた場合、（１）シール用の樹脂をセパレータ内部に染み込ませて隙間をなくして成型し、シール部材（シール部４ｂ２）がセパレータを貫通するように配置する必要がある（図５（Ｄ）、（Ｅ）参照）。あるいは（２）セパレータの側面全周（外側）まで覆うようにシール部材（シール部４ｂ２）を配置する必要がある（図５（Ｄ）参照）。電解質層４のゲル電解質部４ｃからセパレータ内部を通ってセパレータの側面からの電解液の染みだしを防止する必要があるためである。不織布セパレータでは、微多孔膜セパレータに比べてセパレータ内部を通じて電解液がセパレータの側面から外部に染み出しやすいためである。なお、微多孔膜セパレータでは、孔が積層方向のみに形成されているので、セパレータ内部を通じて積層方向と直角つまり側面方向に電解液が移動し難いため、セパレータの上下両面にシール部４ｂ１を配置するだけでもよいが、不織布セパレータと同様に、シール部４ｂ２やシール部４ｂ３を配置してもよい。いずれを採用するかは電池の使用目的や全体の構成により決定すればよい。例えば、電池内部にガスが発生するおそれがあるような場合には、シール部４ｂ１を配置し、単電池層内部で発生したガスを該セパレータ内部を通じて外部に排出させることで、ガスによる電極剥離や電池性能の低下を防止することもできる。一方、予めガス発生防止処理された電極等を採用するような場合には、シール部４ｂ１のほか、シール部４ｂ２やシール部４ｂ３を配置してシール効果をより一層強化してもよい。
【００２３】
上記電解質層のゲル電解質を保持させた部分（ゲル電解質部４ｃ）の厚さは、特に限定するものではない。コンパクトなバイポーラ電池を得るためには、電解質層としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。かかる観点から、本発明の高分子ゲル電解質層の厚さは５〜２００μｍ程度である。
【００２４】
このゲル電解質部４ｃの厚さは、セパレータ４ａの厚みと同等であってもよいし（図５（Ｄ）、（Ｅ）参照）、セパレータ４ａの厚みよりも厚くなるように形成してもよい。セパレータ４ａの厚みよりも厚くする場合には、プレゲル溶液を塗布・含浸し、重合硬化する操作を何回か繰り返して厚さを増やすようにすることができる。あるいは適当な厚み調整治具を用いて一度の操作で所定の厚みを得るようにしてもよいなど、特に制限されるべきものではない。
【００２５】
上記シール用樹脂としては、加圧変形させることで集電体と密着（シール）を行うのに適したゴム系樹脂、または加熱加圧して熱融着させることで集電体と密着を行うのに適したオレフィン系樹脂などの熱融着可能な樹脂を好適に利用することができる。この他にも、本発明の作用効果を有効に発現できるものであれば、耐アルカリ性及びシール性を有する各種樹脂を用いることができる。
【００２６】
本発明では、上記シール用の樹脂の一実施形態として、ゴム系樹脂を用いることが望ましい。ゴム系樹脂をセパレータの周辺外周部に成型して得られたゴム部品（ゴム系シール部材）を加圧変形させることで電解質のシール（電解液の染み出しを防止すること）ができるからである。特にゴム系樹脂を用いる実施形態では、電解質の漏れ出しによる液絡（短絡）をゴム系シール部材の弾性を利用して防ぐことができる。また、熱融着処理を行なう必要が無く電池製造工程が簡略化される点でも有利である。更に、ゴム系シール部材の弾性を利用しているので、振動・衝撃などにより反復的に電池が細かく捩じれたり変形を繰返すような環境下でも、当該電池の捩じれや変形に追従してゴム系シール部材も容易に捩じれや変形してシール効果を保持することもできる。
【００２７】
上記ゴム系樹脂としては、バイポーラ電池の上記シール部材として、バイポーラ電池のあらゆる使用環境下にあっても、優れた電解質のシール（液の染み出しを防止）効果を発揮することができるものであれば特に制限されるものではない。好ましくは、シリコン系ゴム、フッ素系ゴム、オレフィン系ゴム、ニトリル系ゴムよりなる群から選択されるゴム系樹脂である。これらのゴム系樹脂では、特に優れた上記作用効果を奏することができるためである。更に、これらのゴム系樹脂は、シール性（液密性）、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。そのため高分子ゲル電解質から電解液が染み出すのを効果的に防止することができ、電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）を長期にわたり防ぐことができるからである。ただし、これらに制限されるものではない。
【００２８】
図６（Ａ）〜（Ｇ）は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにゴム系シール部材を配置した高分子ゲル電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図６では、図５で説明した上記シール用の樹脂として、上記ゴム系樹脂を用いてシール部４ｂを形成した以外は、図５で説明したと同様であるため、ここでの説明は省略する。なお、セパレータ両面へのシール用の樹脂の成型配置の形態（シール部の配置形態）として、図５（Ｅ）と同じ半円形断面ないし楕円形断面を有する高分子ゲル電解質層の製造過程の様子を図６（Ｅ）〜（Ｇ）に示している。これらについても、セパレータ４ａの外周部にゴム系樹脂（シール用樹脂）の溶液を、半円形や半楕円形断面の型枠などを用いて充填・注液したり、塗布、含浸するなどして所望の形状に成型する方法等、適当な方法にてシール部４ｂを成型配置する（図６（Ｅ）参照）。セパレータ４ａの両側に形成されるシール部４ｂの厚さ（高さ）は、電極（正極ないし負極）厚さよりも厚くなるように成型しておく必要がある。これにより、バイポーラ電極５と電解質層４を積層した後、圧力をかけて電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させることで、各単電池層６間のシールを行うことができる（図７、８参照）。
【００２９】
次に、セパレータ４ａのシール部４ｂで囲われた内部（中心部近傍）に、プレゲル溶液を塗布、含浸等して物理架橋したり、更に重合して化学架橋する方法等、適当な方法にて電解質部４ｃを形成する（図６（Ｆ）、（Ｇ）参照）。これにより、セパレータ４ａの中心部近傍に高分子ゲル電解質が保持され、同一のセパレータ４ａのゲル電解質部４ｃの外周部にシール部４ｂとしてシール用のゴム系樹脂が成型配置されてなる構造を有する電解質層４を製造することができる。
【００３０】
図７（Ａ）〜（Ｄ）は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記ゴム系シール部材を加圧しシールする様子を模式的に表した断面概略図である。
【００３１】
図７（Ａ）、（Ｃ）に示すように、高分子ゲル電解質層４とバイポーラ電極５を積層する。この際、セパレータ４ａの両面に成型された矩形断面ないし半円形断面のシール部４ｂの厚さ（高さ）は、正極ないし負極厚さよりも厚くなるように成型されている。そこで、図７（Ｂ）、（Ｄ）に示すように、バイポーラ電極５と電解質層４を積層後に、電極積層体７の上下から該電極積層体７に圧力をかけて、電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させる必要がある。本実施形態では、加圧の際に更に熱を加えて、該シール部材を加圧変形させた状態で熱融着させて集電体１に強固に結合（接着ないし融着）させる。これにより、電極積層体７を外部から常に加圧された状態に置く必要がなく、加圧のための部材などが不要になる点で優れている。
【００３２】
また、バイポーラ電極５と電解質層４を複数積層して電極積層体７を組み上げ、これを外装材に封入した後の電池１を、該電池の上下から電池に圧力をかけて、電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させてもよい。例えば、図８（Ａ）、（Ｂ）に示すように、電池を上下から押さえるための部材、例えば、電池を上下から厚さ３ｍｍ程度の鉄板（挟持板）１２で挟み、該鉄板１２をボルト１３ａ、ナット１３ｂで締め付けて押さえるようにしてもよい。これによっても、該電池１の上下から電池を加圧し、電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させることができ、各単電池層６間のシールを行うことができる。
【００３３】
図７、８のいずれの形態にせよ、加圧個所は、シール部材が配置されているところだけ、またはシール部材が配置されている部分を含む電極積層体７または電池全体でもよい。
【００３４】
本発明では、上記シール用樹脂の他の一実施形態として、ゴム系樹脂以外にも、熱融着可能な樹脂を用いることもできる。こうした熱融着可能なシール用樹脂をセパレータの周辺外周部に成型して得られた熱融着樹脂部品（熱融着樹脂系シール部材）を集電体と熱融着することで電解質のシール（液の染み出しを防止すること）ができるからである。特に、電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）を集電体との熱融着シールにより防ぐことができるので、熱融着時の加圧が不十分な場合でも、熱融着による接着さえ十分に行われていれば液絡を防止できる。
【００３５】
上記ゴム系樹脂以外の熱融着可能な樹脂としては、上記シール部材としてバイポーラ電池のあらゆる使用環境下にて、優れたシール（電解液の染み出しを防止）効果を発揮することができるものであれば特に制限されるものではない。好ましくは、シリコン、エポキシ、ウレタン、ポリブタジエン、オレフィン系樹脂（ポリプロピレン、ポリエチレンなど）、パラフィンワックスよりなる群から選択される樹脂である。これらの樹脂では、特に優れた上記作用効果を奏することができるためである。更に、これらの樹脂は、シール性（液密性）、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。そのため高分子ゲル電解質から電解液が染み出すのを効果的に防止することができ、電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）を長期にわたり防ぐことができるからである。ただし、これらに制限されるものではない。より好ましくは、集電体との接着性を向上させた樹脂が好ましく、例えば、変性ポリプロピレンなどが挙げられる。
【００３６】
図９（Ａ）〜（Ｄ）は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータに熱融着樹脂系シール部材を配置した高分子ゲル電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図９では、図５で説明したシール用の樹脂として、上記熱融着可能な樹脂を用いてシール部４ｂを形成した以外は、図５で説明したと同様である。
【００３７】
図９に示すように、セパレータに熱融着樹脂系シール部材を配置した高分子ゲル電解質層４では、まず、該電解質層に用いるサイズに相当する不織布セパレータまたは微多孔膜セパレータ４ａを用意する（図９（Ａ）参照）。次に、このセパレータ４ａの外周部にシール用の樹脂として熱融着可能な樹脂（溶液）を、矩形等の適当な型枠を用いて充填・注液したり、塗布、含浸するなどして所望の形状に成型配置する方法等、適当な方法にてシール部４ｂを成型配置する（図５（Ｂ）参照）。本実施形態でも、図６（Ｅ）〜（Ｇ）と同様にして、半円形ないし半楕円形断面のシール部４ｂも適用可能である。熱融着による集電体との接着面積をより広く確保し、シール効果を高める観点からは、図９に示す矩形断面のシール部４ｂの方が望ましい。なお、上記熱融着可能な樹脂を用いてシール部４ｂを成型する段階では、該熱融着可能な樹脂が熱融着を起こさない条件で成型してもよいし、熱融着させて成型してもよい。セパレータ４ａの両側に形成されるシール部４ｂの厚さ（高さ）は、電極（正極ないし負極）厚さよりも厚くなるように成型しておく必要がある。これにより、バイポーラ電極５と電解質層４を積層した後、加熱及び加圧して電解質層４のシール部４ｂを熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させることで、各単電池層６間のシールを行うことができる（図１０（Ａ）、（Ｂ）参照）。あるいはバイポーラ電極５と電解質層４を１層（ないし２〜３層）ずつ積層するごとに、加熱及び加圧して電解質層４のシール部４ｂを熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させる操作を繰り返すことで電池の各単電池層６間のシールをより確実に行うこともできる。
【００３８】
次に、セパレータ４ａのシール部４ｂで囲われた内部（中心部近傍）に、プレゲル溶液を塗布、含浸等して物理架橋したり、更に重合して化学架橋する方法等、適当な方法にてゲル電解質部４ｃを形成する（図９（Ｃ）、（Ｄ）参照）。これにより、セパレータ４ａの中心部近傍に高分子ゲル電解質が保持され、同一のセパレータ４ａのゲル電解質部４ｃの外周部にシール部４ｂとしてシール用の熱融着可能な樹脂が成型配置されてなる構造を有する電解質層４を製造することができる。
【００３９】
図１０（Ａ）、（Ｂ）は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記熱融着樹脂系シール部材を加熱加圧（熱融着）しシールする様子を模式的に表した断面概略図である。
【００４０】
図１０（Ａ）に示すように、高分子ゲル電解質層４とバイポーラ電極５を積層する。この際、セパレータ４ａの両面に成型されたシール部４ｂの厚さ（高さ）は、電極（正極２ないし負極３）厚さよりも厚くなるように成型されている。そこで、図１０（Ｂ）に示すように、バイポーラ電極５と電解質層４を積層後に、電極積層体７の上下から該電極積層体７に熱及び圧力をかけて、電解質層４のシール部４ｂを加熱加圧して熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させる必要がある。加熱加圧の際には、該シール部材を加圧しながら熱を加えて熱融着させ、集電体１に強固に結合（接着ないし融着）させるのが望ましい。これにより、図８のように電池を加圧し、シール部を常に加圧変形した状態に置く必要がなく、加圧のための部材１２、１３等が不要になる点で優れている。なお、加熱する際の温度条件としては、熱融着可能な樹脂の熱融着温度よりも高い温度であって他の電池部品に影響を及ぼさない範囲の温度であればよく、熱融着可能な樹脂の種類に応じて適宜決定すればよい。例えば、変性ポリプロピレン等では、２００℃程度が好適であるが、これに制限されるものではない。
【００４１】
熱融着樹脂系シール部材を用いた上記実施形態でも、加熱加圧する個所は、図１０（Ｂ）に示すようにシール部材が配置されているところだけでもよいし、シール部材が配置されている部分を含む電極積層体７または電池全体でもよい。更に、加熱によるシール部材以外の電池部品への影響を考慮すれば、加熱加圧する個所は、シール部材が配置されているところだけとし、シール部材が配置されている部分以外の電極積層体７または電池部分については、加圧のみ行うようにするのが望ましい。これは、図７に示すゴム系シール部の加圧シール形態でも同様である。
【００４２】
シール部材にはシリカなどのセラミック、無機酸化物が分散されていることが望ましい。これらの材料が分散されていると樹脂に進入した水分を吸着することができ長期間に渡っての水分の浸入の防止が期待できる。
【００４３】
上記セパレータの大きさは、セパレータ機能を有効に発現し得る大きさであれば特に制限されるものではない。例えば、図７（Ｂ）、図８（Ａ）、（Ｂ）、図１０（Ｂ）に示すように、正極および負極が形成された集電体の大きさとほぼ同等の大きさのものを利用できる。
【００４４】
更に、セパレータの大きさの好適な実施形態を図面を用いて説明する。図１１（Ａ）は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記ゴム系シール部材を加圧し密着（シール）してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１１（Ｂ）には、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記熱融着樹脂系シール部材を加熱加圧（熱融着）し密着（シール）してなる電極積層体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。
【００４５】
図１１（Ａ）、（Ｂ）に示すように、上記高分子ゲル電解質が保持され、同一のセパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されたセパレータは、正極２および負極３が形成された集電体１よりも大きいことが望ましい。ゴム系シール部材によりシールを行う際の加圧や熱融着樹脂系シール部材による熱融着の際の加圧により隣接する集電体同士が接触する可能性がある場合には、適当な絶縁部材を追加する必要がある。しかしながら、セパレータを集電体よりも大きくすることで他の絶縁部材を追加することなく接触による内部ショートを防止することが可能となる。
【００４６】
セパレータを集電体よりも大きくする場合、該セパレータの大きさ（図１１（Ａ）、（Ｂ）に示す長さ「Ｘ」）を集電体１の外周縁部（周辺部）よりも１ｍｍ〜１０ｍｍ程度、好ましくは３ｍｍ〜５ｍｍの大きくするのが望ましい。隣接する集電体同士が接触するのを効果的に防止することができるためである。上記に規定するセパレータの大きさ（長さＸ）は、図１１（Ａ）、（Ｂ）に示すように、積層方向に隣接したセパレータ同士を接着させない実施形態において有効である。
【００４７】
図１１Ａでは、ゴム系シール部材の弾性によるシール効果が有効に機能するように、正極２および負極３が形成された部分の外周部の集電体１間に密着してゴム系シール部４ｂ’が配置されている。さらにゴム系シール部４ｂ’の外周部には、高分子ゲル電解質を保持せず、尚且つ絶縁性を有するセパレータ４ａが、集電体１よりも大きいため該集電体１の外側にはみ出す構造となっている。これにより、電池積層体７を外装材１０で減圧しながら封止する際に、隣接する集電体１の外周縁部同士が密着するような負荷（外力）が加わっても、隣接する集電体１同士の接触による内部ショートを防止できる。
【００４８】
同様に、図１１（Ｂ）でも、熱融着樹脂系シール部材の熱融着によるシール効果が有効に機能するように、正極２および負極３が形成された部分の外周部の集電体１間に密着して熱融着樹脂系シール部４ｂ”が配置されている。さらに熱融着樹脂系シール部４ｂ”は、集電体１よりも大きいため、該熱融着樹脂系シール部４ｂ”が、集電体１の外側まではみ出した構造となっている。これによっても、隣接する集電体１同士の接触による内部ショートを防止できる。
【００４９】
更に、セパレータの大きさの好適な他の実施形態を図面を用いて説明する。図１５は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、シール用の樹脂を形成したシール部材を加熱加圧（熱融着）し密着（シール）してなる、電極積層体の他の実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ａ）〜（Ｃ）は、バイポーラ電極（ないし最外層電極）と電解質層とを一層ずつ積層しシールして形成した電極−電解質層シール体の実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１８は、高分子ゲル電解質層とシール材料を別々に設置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図（参考図面）である。
【００５０】
本発明では、セパレータを集電体よりも大きくする場合、さらに、図１５に示すように、該セパレータ（電解質層４）の集電体１よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータ（に形成したシール用の樹脂部分；シール部４ｂ）と接着（シール）されているものであってもよい。かかる構成では、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分４ｃの外周部に形成したシール部４ｂが、下記（Ａ）のシール部分と（Ｂ）のシール部分とを備えているものである。こうして、セパレータの外周部にシール材としての機能を兼ね備えることにより、他の実施形態と同様に積層時の重なりがなくなり、一層の薄層化が可能となる点において優れている。
【００５１】
ここで、（Ａ）のシール部分とは、正極２（ないし負極３）が形成された部分の外周部の集電体１と接着してシールされている部分（図１５、１６中のシール箇所；×印参照）である。当該（Ａ）のシール部分である集電体１と接着してシールされている部分の長さ（図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さ「Ｙ」）は、上記（Ａ）のシール部分に適切なシール機能を備えさせることができるように、適宜決定するのが望ましい。上記（Ａ）のシール部分に適切なシール機能を備えさせることで、隣接する集電体同士が接触するのを効果的に防止することができる。かかる要件については、本発明の他の実施形態においても上記範囲を満足するように設定するのが望ましい。上記要件を満足するように、集電体としては、必要な正極２（ないし負極３）面積を確保できる大きさであって、尚且つ正極２（ないし負極３）が形成された外周部の幅が、上記長さＹを確保できるものとする必要がある。同様に、セパレータとしては、上記正極２（ないし負極３）面積に対応する電解質が保持された部分４ｃを確保し、その外周部にシール部４を形成すればよい。なお、セパレータの大きさは、下記（Ｂ）のシール部分に規定する長さＺの要件を満足するように設定すればよい。
【００５２】
上記（Ｂ）のシール部分は、セパレータ（電解質層４）の集電体１よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータに形成したシール部４ｂを接着してシールされている部分（図１５中のシール箇所；●印参照）である。該セパレータの大きさ（図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さ「Ｚ」）は、上記（Ｂ）のシール部分に適切なシール機能を備えさせることができるように、集電体１の外周縁部（周辺部）よりも所定量大きくするのが望ましい。セパレータの大きさ（図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さ「Ｚ」）を集電体１の外周縁部（周辺部）よりも大きくすることで、隣接する集電体同士が接触するのを効果的に防止し、尚且つ集電体１よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータに成型配置したシール部４ｂをより確実に接着（シール）することができる。なお、かかる（Ｂ）のシール部分は、一層ごと接着（シール）していってもよいし、一度にこれらシール部分４ｂを上下から接着（シール）しても良いなど特に制限されるものではない。
【００５３】
さらに、図１８に示すように、高分子ゲル電解質層４と矩形枠型のシール材料１８を別々に設置しようとすると、積層時の重なり部分（図１８の丸で囲った部分参照）が薄層化の妨げになるという問題がある。また、セルの平面度を下げる要因にもなる。一方、本発明では、本実施形態に限らず、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分４ｃの外周部にシール用の樹脂（シール部４ｂ）が一体となって形成された構成であることから、セパレータの外周部がシール部材として有効かつ効果的に機能することができる。そのため、図１８のような電解質層４ｃ（ないしセパレータ）とシール材料との重なりもなく、セルの平面度を損なうことなく、薄層化が可能である点でも優れている。
【００５４】
かかる構成は、図１６（Ａ）に示すように、バイポーラ電極５を、セパレータに高分子ゲル電解質が保持された電解質層４を介して複数枚積層した構造の電極積層体（電池要素部）を作製する段階において、一層ずつ行うのが望ましい。詳しくは、１つのバイポーラ電極５の正極２側（または負極３側）に１つの電解質層４を積層する。次に、バイポーラ電極５の正極２（または負極３）が形成されていない周縁部の集電体１部分に、電解質層４の外周部に形成したシール部４ｂの一部を、上下から図の矢印の方向に一層ずつ加熱シールして（図１６（Ａ）のシール個所（×印）参照）、電極−電解質層シール体１７を形成する。続いて、図１５に示すように、得られた電極−電解質層シール体１７を複数積層して、最後に最外周にて上下から図の矢印の方向にシール部４ｂ同士を加熱シールすることにより（図１５のシール個所（●印）参照）、電極積層体７が得られる。
【００５５】
この際、電極積層体７の最外層には、図１６（Ｂ）、（Ｃ）に示すように、集電体１に必要な片面のみの電極を形成した最外層電極５ａ、５ｂに、電解質層４外周部のシール部４ｂをシールした電極−電解質層シール体１７ａ、１７ｂを用いるのが好ましい。このうち、図１６（Ｂ）に示す正極側最外層に用いる電極−電解質層シール体１７ａでは、集電体１の片面に正極２を配置した電極５ａの当該正極側に電解質層４を積層する。次に、該電極５ａの正極２が形成されていない正極側周縁部の集電体１部分に、電解質層４外周部のシール部４ｂの一部を、図中の矢印で示すように上下から加熱加圧してシール（密着）することで電極−電解質層シール体１７ａを得ることができる。一方、図１６（Ｃ）に示す負極側最外層に用いる電極−電解質層シール体１７ｂでは、集電体１の片面のみに負極３を配置した電極５ｂの負極を形成してないもう一方の面に、シール部材４ｂを積層する。次に、該電極５ｂの負極を形成してないもう一方の面の周縁部集電体１部分に、シール部材４ｂを、図中の矢印で示すように上下から加熱加圧してシール（密着）することで電極−電解質層シール体１７ｂを得ることができる。このシール部材４ｂには、電解質層４のうち、中央部分の高分子ゲル電解質が保持された部分４ｃを持たないもの（取り除いたもの）を用いることができる。このシール部材４ｂは、例えば、矩形枠型のセパレータ全体にシール用の樹脂を成型配置するなどして作製することができるが、かかる方法に何ら制限されるものではない。
【００５６】
また、図１５のセパレータ（電解質層４）の外周部のシール部４ｂでは、当該外周部にシール用の樹脂（熱融着樹脂や接着剤等）を染み込ませ、セパレータの孔を塞ぐと共に、接着性（熱融着性）を付与し、セパレータの厚さとほとんど同じ厚さに形成してもよい。あるいは、シール部４ｂの厚さを、複数積層した際に、隣接する電極外周部の間に隙間が無くなる程度に厚く形成してもよい。
【００５７】
なお、本実施形態でも、上述した図１０（Ｂ）などに示す実施形態のように、複数積層した後に一度にこれら複数層の各シール部４ｂの上記（Ａ）のシール部分を、上下より加熱・加圧して接着（シール）を行ってもよい。そして、その後に最外周にて各シール部４ｂの上記（Ｂ）のシール部分同士を一度に上下より加熱・加圧して接着（シール）してもよいなど、特に制限されるものではない。
【００５８】
上記（Ａ）のシール部分を一層ずつシールを行う場合には、複数積層した後に一度にこれら複数層の加熱シールを行う場合に比べてシール回数（加熱回数）は増えるものの、一層ずつ確実に集電体とセパレータのシール部材を接着できる点で優れている。即ち、一層ずつシールを行う方法では全ての層がより均一且つ確実にシールできる点で優れている。
【００５９】
一方、上記（Ａ）のシール部分を、複数積層した後に一度にこれら複数層の加熱シールを行う場合でも、複数層の中央部分のシール部材が十分に溶融して集電体に接着シールしたのを確認して加熱操作を終えるようにすればよい。さらに、複数積層した後で全ての層をより均一且つ確実にシールするには、セパレータのシール部材を以下のような構成とすることがより望ましい。即ち、図１０（Ｂ）に示すように、複数積層した両側の最外層から加熱・加圧してシールを行う場合には、最外層側から中央部分に向けた温度勾配が形成される。そのため、最外層部分のシール部材が溶融しても、中央部分のシール部材は十分に溶融されていないおそれがある。そこで、最外層側から中央部分に向けて融点が低くなるように異なるシール用の樹脂を用いて、最外層側から中央部分まで略同じタイミングで一様に溶融されるように設計するのが望ましい。この際には、充放電時の電池温度の上昇などを勘案して、こうした高温環境下でシール用の樹脂が軟化、溶融してシール性を損なわないように、シール用の樹脂を適宜選択する必要がある。
【００６０】
なお、図１５に示す本実施形態でも、電解質層４の構造及び製造方法に関しては、先に図５、図６、図９等を用いて説明したと同様である。但し、本実施形態では、電解質層４のシール部４ｂが、上記（Ａ）のシール部分と、上記（Ｂ）のシール部分を備えていることから、該シール部４ｂをセパレータの上下両面に一定の厚さを持って成型配置する必要は必ずしもない。例えば、（１）該シール部４ｂをセパレータの上下面のいずれか一方にのみ一定の厚さを持って成型配置してもよい。あるいは、（２）セパレータの外周部にシール用の樹脂（例えば、熱融着樹脂や接着剤等）を染み込ませ、セパレータの厚さとほとんど同じ厚さのままで、セパレータの孔を塞ぐと共に、接着性を付与するようにシール用の樹脂を成型配置することもできる。このようにしてセパレータの外周部にシール材料としての機能を兼ね備えることにより、積層時の重なりがなくなり、一層の薄層化が可能となる。
【００６１】
セパレータの大きさの好適な更に他の実施形態を図面を用いて説明する。図１７は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、さらにバイポーラ電極の外周部に絶縁層をセパレータと一部重なるように別々に配置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。なお、図１７のセパレータ（電解質層４）の外周部のシール部４ｂでは、当該外周部にシール用の樹脂（例えば、熱融着樹脂や接着剤等）を染み込ませ、セパレータの孔を塞ぐと共に、接着性（熱融着性）を付与し、セパレータの厚さとほとんど同じ厚さに形成した例を示している。
【００６２】
本発明では、図１７に示すように、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分４ｃの面積が、少なくともいずれか一方の電極（正極２または負極３）面積、好ましくは正極２の面積より小さくなるようにシール用の樹脂が成型配置されていてもよい。
【００６３】
かかる構成では、構造上、図１７に示すように、シール部４ｂが正極２（または負極３）の上まで掛かっており、上記したような本発明の作用効果に加えて、電極活物質のない部分の副反応（集電体１の溶解など）が抑制されるというメリットがある。なお、シール部４ｂが正極２（または負極３）上に一部かかる事で、若干の容量低下というデメリットもあるが、下記に規定する長さＷの要件を満足する範囲であれば、多くの用途で問題なく許容できる。特に自動車用途（例えば、駆動用電源）の場合、若干の容量低下は何ら問題なく許容できるものであり、こうした用途において特に有用な技術となり得る。
【００６４】
該セパレータ（電解質層４）のシール部４ｂが、正極２（または負極３）上に掛かっている幅（図１７に示す長さ「Ｗ」）は、上記副反応（集電体の溶解など）の抑制効果を有効に発現させることができるように適宜決定するのが望ましい。かかる長さＷを設けることで、上記した若干の容量低下のデメリットを必要最小限に抑えた上で、副反応（集電体の溶解など）抑制効果を最大限に発揮させることができる。なお、本実施形態においても、上記（Ａ）及び（Ｂ）のシール部分を備えることにより適切なシール機能が得られるように、図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さＹ及びＺが上記に規定する範囲を満足するように設定するのが望ましい。
【００６５】
即ち、従来のバイポーラ電池では、図１４に示すように、隣接するバイポーラ電極５の、電極（正極２ないし負極３）が形成されていない部分の集電体１同士が対向して配置されている（セパレータを介していない部分もある）。そのため、電池の充放電の際に当該集電体１部分で副反応が生じ、集電体１が溶解するなどの問題があった。そこで、こうした問題の大きい、即ち副反応が生じやすい負極３側の集電体１上に、正極２側の集電体１上に形成する正極２よりも広めに負極３を形成することで、その問題を解消している。よって、正極２が形成されていない部分の正極側集電体１は、広めに形成された負極（負極活物質層）３と対向する構造となっている。上記問題を解消するための構成は、本発明においても有効であり、例えば、図１５〜１７に示すように、同様の構成をとり得るものである。なお、これらの図面以外は、こうした構成を特に図示していないが、本発明の他の実施形態においても必要に応じて適宜採用し得るものである。
【００６６】
しかしながら、正極２が形成されていない部分の正極側集電体１は、上記のように対向する集電体１上に負極３を広めに形成していても、全く副反応が無いわけではない。そこで、本実施形態では、イオンを通さないシール層（セパレータのシール部４ｂ）を正極２（ないし負極３）にかぶるようにすることにより、電極（正極２、負極３）が形成されていない部分の集電体１同士、あるいは正極２が形成されていない部分の集電体１と広めに形成された負極３とが対向するのを防止することができるものである。これにより、正極側及び負極側集電体１双方の副反応を効果的に防止することができる。特に、正極側集電体１での僅かな副反応についても効果的に防止することができるので、より一層の長寿命化が図れ、長期使用が強く切望されている自動車用途（例えば、駆動用電源）に用いるような場合に特に有用な技術となり得る。
【００６７】
なお、本実施形態では、既に説明したとおりであるが、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の面積は、正極面積より小さくなるようにシール用の樹脂が成型配置されているのが望ましい。
【００６８】
一方、負極面積は、むしろ、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の面積よりも大きくてもよい。図１７などに示すように、集電体面積と同じにしてもよい。ただし、他の実施形態のように、隣接する集電体同士をシール部４ｂにより接着シールさせる場合には、これに必要な部分、例えば、図１７に示す長さＷ分だけ負極が形成されていない外周部が形成されるようにするのが望ましい。
【００６９】
また、図１５、図１７に示す実施形態では、シール部４として、熱融着樹脂系シール部４”を用いるのが望ましいといえる。
【００７０】
また、図３、図７（Ｂ）、（Ｄ）、図８（Ａ）、（Ｂ）、図１０（Ｂ）、図１１（Ａ）、（Ｂ）、に示すように、電流取り出し用の電極、即ち電極積層体７の最上層と最下層の電極５ａ、５ｂの集電体１の上層ないし下層には、更に必要に応じて、電流取り出しに適した強電タブを設けてもよい。電流取り出しに適した強電タブとは、大電流を取り出すことができるように、集電体に比して十分な厚さがあるものなどが用いられている。さらに、電流取り出し用の電極の集電体または強電タブの大きさは、集電及び電流取り出し効果を有効に発現し得るものであれば特に制限されるものではない。例えば、図３、図７（Ｂ）、図８（Ｂ）、図１０（Ｂ）に示すように、シール部材を配置したセパレータのシール部の外周縁部とほぼ同じ大きいものを用いてもよい。また図１１（Ｂ）に示すように、シール部材を配置したセパレータのシール部の外周縁部よりも小さいものを用いてもよい。さらに、図７（Ｄ）、図８（Ａ）、図１１（Ａ）に示すように、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きいものを用いてもよい。
【００７１】
特に、シール部に上記ゴム系シール部材を配置する場合での、電流取り出し用の電極の強電タブの大きさの好適な実施形態を図面を用いて説明する。図１２（Ａ）は、電流取り出し用の電極に電流取り出しに適した強電タブを設けたものを用いて、電解質層とバイポーラ電極（最上層と最下層の電極を含む）を積層し、ゴム系シール部材を加圧変形し集電体に密着してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１２（Ｂ）は、図１２（Ａ）の平面概略図である。
【００７２】
図１２では、電流取り出し用の電極の強電タブ１４が、シール部材を配置したセパレータのシール部４ｄ’よりも大きいものを用いた構造となっている。このように、強電タブ１４をゴム系シール部材を配置した電解質層（セパレータ）の当該ゴム系シール部４ｄ’よりも大きく設定することで、より確実にゴム系シール部材を加圧できるようになる。即ち、圧力をかけてゴム系シール部を加圧変形させて集電体と密着させる場合、集電体１が薄いため剛性がなく、ゴム系シール部４’に十分な加圧が出来ないことがある。そこで、十分な剛性を持った強電タブ（大電流を取り出すため厚さがある）を、シール部材を配置したセパレータのシール部が配置されてある部分よりも大きく設定することで、より確実にゴムシール部材を加圧できるようになる。その結果、電解質膜の高分子ゲル電解質を保持させた部分（更に電極にも高分子ゲル電解質を保持させている場合には当該部分を含む）からの電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）をより確実に防ぐことができる。
【００７３】
電流取り出し用の電極（強電タブ１４）として、シール部材を配置したセパレータのシール部４ｄよりも大きいものを用いる場合、該強電タブ１４の大きさ（図１２（Ａ）に示す長さ「Ｙ」）をシール部４ｄの外周縁部よりも１〜５ｍｍ大きくするのが望ましい。シール部４ｂ全体を均等に加圧することができるためである。
【００７４】
また、本発明の電解質層４を構成するセパレータ４ａとしては、特に制限されるべきものではない。微多孔膜セパレータおよび不織布（ノンウーブンファブリック）セパレータのいずれも利用することができる。
【００７５】
上記微多孔膜セパレータとしては、例えば、上記電解質を吸収保持するポリマーからなる多孔性シート（例えば、ポリオレフィン系微多孔質セパレータなど）などを用いることができる。有機溶媒に対して化学的に安定であるという性質を持つ上記ポリオレフィン系微多孔質セパレータは、電解質（電解液）との反応性を低く抑えることができるという優れた効果を有するものである。
【００７６】
該微多孔膜セパレータの材質としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体、ポリイミドなどが挙げられる。
【００７７】
上記微多孔膜セパレータの厚みとして、使用用途により異なることから一義的に規定することはできない。電気自動車（ＥＶ）や燃料電池自動車やこれらのハイブリッド車などのモータ駆動用二次電池などの用途においては、電池の薄膜化の観点から、単層あるいは多層で１〜６０μｍであることが望ましい。微多孔膜セパレータの厚さが、かかる範囲にあることでセパレータに微粒が食い込むことによって発生する短絡の防止と、高出力のために電極間を狭くすることが望ましいという理由から、厚さ方向の機械的強度と高出力性の確保という効果がある。また電池を複数接続する場合には、電極面積が増大することから、電池の信頼性を高めるために上記範囲のなかでも厚形のセパレータを用いることが望ましい。
【００７８】
上記微多孔膜セパレータの微細孔の径は、最大で１μｍ以下（通常、数十ｎｍ程度の孔径である）であることが望ましい。微多孔膜セパレータの微細孔の平均径が、上記範囲にあることで熱によって微多孔膜セパレータが溶融して微細孔が閉じる「シャットダウン現象」が速やかに起きるという理由から、異常時信頼性が上がり、その結果として耐熱性が向上するという効果がある。すなわち、過充電で電池温度が上昇していったとき（異常時）に、セパレータが溶融して微細孔が閉じる「シャットダウン現象」が速やかに起きることで、電池（電極）の正極（＋）から負極（−）側にＬｉイオンが通れなくなり、それ以上は充電できなくなる。そのため過充電できなくなり、過充電が解消する。その結果、電池の耐熱性（安全性）が向上するほか、ガスがでて電池外装材の熱融着部（シール部）が開くのを防止できる。ここでセパレータの微細孔の平均径は、セパレータを走査電子顕微鏡等で観察し、その写真をイメージアナライザ等で統計的に処理した平均径として算出される。
【００７９】
上記微多孔膜セパレータの空孔率は２０〜５０％であることが望ましい。微多孔膜セパレータの空孔率が、上記範囲にあることで電解質（電解液）の抵抗による出力低下の防止と、微粒がセパレータの空孔（微細孔）を貫くことによる短絡の防止という理由から出力と信頼性の両方を確保するという効果がある。ここで微多孔膜セパレータの空孔率とは、原材料レジンの密度と最終製品の微多孔膜セパレータの密度から体積比として求められる値である。
【００８０】
上記微多孔膜セパレータへの電解質の含浸量は、微多孔膜セパレータの保持能力範囲まで含浸させればよいが、当該保持能力範囲を超えて含浸させてもよい。これは、電解質にシール部を設け、電解質層からの電解液の染み出しを防止できるため、該電解質層に保持できる範囲であれば含浸可能である。
【００８１】
また、上記不織布セパレータとしても、セパレータ機能を有し、高分子ゲル電解質を保持させることができるものであれば特に制限されるべきものではなく、繊維を絡めてシート化することにより製造することができる。また、加熱によって繊維同士を融着することにより得られるスパンボンド等も用いることができる。すなわち、繊維を適当な方法でウェブ（薄綿）状またはマット状に配列させ、適当な接着剤あるいは繊維自身の融着力により接合して作ったシート状のものであればよい。上記接着剤としては、製造及び使用時の温度下で十分な耐熱性を有し、高分子ゲル電解質に対しても反応性や溶解性等がなく安定したものであれば、特に制限されるべきものではなく、従来公知のものを利用できる。また、使用繊維としては、特に制限されるものではなく、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン、ポリイミド、アラミドなど従来公知のものを用いることができる。これらは、使用目的（電解質層に要求される機械強度など）に応じて、単独または混合して用いる。
【００８２】
また、不織布セパレータのかさ密度は、含浸させた高分子ゲル電解質により十分な電池特性を得られるものであればよく、特に制限されるべきものではない。すなわち、あまり不織布セパレータのかさ密度が大きすぎると、電解質層中の非電解質材料が占める割合が大きくなりすぎ、電解質層におけるイオン伝導度などを損なうおそれがあるためである。
【００８３】
不織布セパレータの空孔率は３０〜７０％であることが好ましい。空孔率が３０％未満では、電解質の保持性が悪化し、７０％超では強度が不足する。
【００８４】
さらに、不織布セパレータの厚さは、電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分と同じであればよく、好ましくは５〜２０μｍであり、特に好ましくは５〜１０μｍである。厚さが５μｍ未満ではショート不良が増加電解質の保持性が悪化し、２０μｍを超える場合には抵抗が増大することになる。
【００８５】
また、図５〜１２では、説明の都合上、電解質層と同じサイズのセパレータを用いて説明している。しかしながら、実際の製造では、各種の印刷・塗布技術ないし薄膜形成技術を利用して、ロール状のセパレータを利用して、該セパレータ上に連続的にシール部を有する電解質層を形成するようにしてもよい。また、より大きなセパレータを用いて、一度に大量のシール部を有する電解質層を形成するようにしてもよい。このように、実際の製造では、各種量産化技術を適用することができる。
【００８６】
また、電解質層４を構成するゲル電解質部４ｃに用いる高分子ゲル電解質としては、特に制限されるべきものではなく、従来の高分子ゲル電解質層に用いられているものを適宜利用することができる。ここで、高分子ゲル電解質とは、ポリマーマトリックス中に電解液を保持させたものをいう。具体的には、イオン伝導性を有する高分子（いわば、固体高分子電解質）に、通常リチウムイオン二次電池で用いられる電解液を含んだもの、さらにリチウムイオン伝導性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも含まれる。
【００８７】
なお、本発明において、全固体高分子電解質（単に、高分子固体電解質ともいう）と、高分子ゲル電解質との違いは、以下のとおりである。
【００８８】
１）ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）などの全固体高分子電解質に、通常のリチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものが高分子ゲル電解質である。
【００８９】
２）ポリふっ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）など、リチウムイオン伝導性をもたない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも高分子ゲル電解質にあたる。
【００９０】
３）高分子ゲル電解質を構成するポリマー（ホストポリマーないしポリマーマトリックス）と電解液の比率は幅広く、ポリマー１００質量％を全固体高分子電解質、電解液１００質量％を液体電解質とすると、その中間体はすべて高分子ゲル電解質にあたる。
【００９１】
上記高分子ゲル電解質のポリマーマトリックスとしては、特に制限されるべきものではなく、従来公知のものを利用することができる。好ましくは、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリふっ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン（ＰＶｄＦ−ＨＦＰ）、ポリ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）およびそれらの共重合体が望ましく、溶媒には、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、γ−ブチロラクトン（ＧＢＬ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、およびそれらの混合物が望ましい。
【００９２】
このうち、イオン導伝性を有する高分子としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体のようなポリアルキレンオキシド系高分子などの公知の固体高分子電解質が挙げられる。ＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２などのリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。
【００９３】
上記リチウムイオン伝導性を持たない高分子としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルクロライド（ＰＶＣ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。なお、ＰＡＮ、ＰＭＭＡなどは、どちらかと言うとイオン伝導性がほとんどない部類に入るものであるため、上記イオン伝導性を有する高分子とすることもできる。ここでは高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン伝導性を持たない高分子として例示したものである。
【００９４】
上記高分子ゲル電解質に含まれる電解液としては、特に制限されるべきものではなく、従来公知のものを利用することができる。通常リチウムイオン電池で用いられるものであればよく、リチウム塩（電解質塩）と有機溶媒（可塑剤）とを含むものなどを用いることができる。具体的には、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩ、ＬｉＢＯＢ等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも１種類のリチウム塩（電解質塩）を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類；ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類；テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジブトキシエタン等のエーテル類；γ−ブチロラクトン等のラクトン類；アセトニトリル等のニトリル類；プロピオン酸メチル等のエステル類；ジメチルホルムアミド等のアミド類；酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから１種類または２種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒（可塑剤）を用いたものなどが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００９５】
本発明における高分子ゲル電解質中の電解液の割合は、使用目的などに応じて決定すればよく、特に制限されるべきものではない。イオン伝導度などの観点から、数質量％〜９８質量％の範囲で好適に利用可能である。ただし、かかる範囲に制限されるものではない。本発明では、電解液の割合が７０質量％以上の、電解液が多い高分子ゲル電解質について、特に効果がある。かかる割合では、液体電解質タイプのリチウムイオン二次電池に近いイオン伝導性を有するなど優れた電池特性を発揮でき、電解液が多くてもセパレータにシール用の樹脂を成型配置することで高いシール性能を維持し、電解液の染み出しを効果的に防止できるためである。
【００９６】
また、本発明では、高分子ゲル電解質に含まれる電解液の量は、ゲル電解質部で略均一になるようにしてもよいし、中心部から外周部に向けて傾斜的に少なくしていってもよい。前者は、より広範囲で反応性を得ることができるため好ましい。後者は、外周部のシール部のうち、セパレータを貫通したり、貫通または前記セパレータの側面全周を覆っているシール部４ｂ２や４ｂ３を設けていないような場合でも、電解液に対するシール性をより一層高めることができる点で好ましい。中心部から外周部に向けて傾斜的に少なくしていく場合には、上記ホストポリマーないしポリマーマトリックスには、リチウムイオン伝導性のあるポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシドおよびそれらの共重合体を用いることが望ましい。
【００９７】
上記電解質層の中央近傍のゲル電解質部とその外周部のシール部との割合は、シール部の材料によっても異なるため一義的に決定することはできない。更にシール部では、隣接する集電体同士が接触して内部ショートするのを防止する効果をも持たせる場合などでは、該シール部を大きくする必要があり、こうした観点からも一義的に決定することはできない。したがって、シール部の幅は、上述した集電体との密着（シール）性や集電体同士の接触防止効果など、その使用目的に応じて、１ｍｍ〜１０ｍｍの範囲で適宜決定すればよい。
【００９８】
また、本発明では、上記したように、セパレータに保持させる電解質は必ずしも高分子ゲル電解質である必要はなく、低コスト、高出力を考慮して液体電解質（電解液）を用いてもよい。さらには固体電解質であってもよい。該液体電解質（電解液）としては、上記高分子ゲル電解質で説明した電解液と同様のものを用いることができるため、ここでの説明は省略する。同様に、固体電解質としては、高分子ゲル電解質で説明した全固体高分子電解質と同様のものを用いることができるため、ここでの説明は省略する。
【００９９】
以上、本発明に係るバイポーラ電池の特徴部分の構成要素である、セパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されている電解質層を中心に説明したものである。本発明のバイポーラ電池の他の構成要素については、特に制限されるべきものではなく、従来公知のバイポーラ電池に幅広く適用可能である。
【０１００】
以下、本発明のバイポーラ電池の構成要素ごとに簡単に説明するが、本発明がこれらに何ら制限されるべきものでないことは言うまでもない。
【０１０１】
［集電体］
本発明で用いることのできる集電体としては、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。例えば、アルミニウム箔、ステンレス箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく使える。また、金属表面に、アルミニウムを被覆させた集電体であってもよい。また、場合によっては、２つ以上の金属箔を張り合わせた集電体を用いてもよい。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、ステンレス箔を集電体として用いることが好ましい。
【０１０２】
さらに、本発明で用いることのできる集電体としては、製法上、スプレーコートなどの薄膜製造技術により、所望の形状に製膜して形成したものを利用することもできる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、これらの合金などの金属粉末を主成分として、これにバインダ（樹脂）、溶剤を含む集電体金属ペーストを加熱して成形してなるものである。これら金属粉末は１種単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよいし、さらに、製法上の特徴を生かして金属粉末の種類の異なるものを多層に積層したものであってもよい。また、バイポーラ電池における集電体は積層方向のみに電流を流すため、集電体の抵抗値が金属に比べて高いものでも用いることができる。例えば導電性高分子を主成分とする導電性高分子膜もしくは高分子材料に導電性粒子を分散させた導電性高分子膜も利用することができ、シール材との密着性の観点からは好適である。
【０１０３】
上記バインダとしては、特に制限されるべきものではなく、たとえば、エポキシ樹脂など、従来公知の樹脂バインダ材料を用いることができるほか、導電性高分子材料を用いても良い。
【０１０４】
集電体の厚さは、特に限定されないが、通常は１〜１００μｍ程度である。
【０１０５】
［正極（正極活物質層）］
正極は、正極活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ、高分子ゲル電解質などが含まれ得る。
【０１０６】
このうち、正極活物質としては、特に制限されるものではなく、溶液タイプのリチウムイオン二次電池に使用可能なものを適宜利用することができる。好ましくは、容量、出力特性に優れた電池を構成できることから、遷移金属とリチウムとの複合酸化物（リチウム−遷移金属複合酸化物）である。具体的には、ＬｉＣｏＯ２などのＬｉ・Ｃｏ系複合酸化物、ＬｉＮｉＯ２などのＬｉ・Ｎｉ系複合酸化物、スピネルＬｉＭｎ２Ｏ４などのＬｉ・Ｍｎ系複合酸化物、ＬｉＦｅＯ２などのＬｉ・Ｆｅ系複合酸化物などが挙げられる。この他、ＬｉＦｅＰＯ４などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物；Ｖ２Ｏ５、ＭｎＯ２、ＴｉＳ２、ＭｏＳ２、ＭｏＯ３などの遷移金属酸化物や硫化物；ＰｂＯ２、ＡｇＯ、ＮｉＯＯＨなどを用いることもできる。
【０１０７】
正極活物質の粒径は、バイポーラ電池の電極抵抗を低減するために、バイポーラタイプでない溶液（電解液）系のリチウムイオン二次電池で用いられる一般に用いられる粒径よも小さいものを使用するとよい。具体的には、正極活物質微粒子の平均粒径が０．１〜１０μｍ、好ましくは０．１〜５μｍであるとよい。
【０１０８】
上記電子伝導性を高めるための導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。
【０１０９】
上記イオン伝導性を高めるためのリチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩、またはこれらの混合物などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【０１１０】
上記バインダとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【０１１１】
上記高分子ゲル電解質については、高分子ゲル電解質層のゲル電解質部４ｃに用いられる高分子ゲル電解質として説明したものと同様であるため、ここでの説明は省略する。
【０１１２】
正極に含まれるゲル電解質中の電解液の割合は、使用目的などに応じて決定すればよく、数質量％〜９８質量％の範囲で好適に利用可能である。ただし、かかる範囲に制限されるものではない。本発明は、電解液の割合が７０質量％以上の電解液が多いゲル電解質について、特に効果がある。かかる割合では、液体電解質タイプのリチウムイオン二次電池に近いイオン伝導性を有するなど優れた電池特性を発揮でき、電解液が多くてもセパレータにシール用の樹脂を成型配置することで高いシール性能を維持し、電解液の染み出しを効果的に防止できるためである。
【０１１３】
正極における、正極活物質、導電助剤、バインダ、高分子ゲル電解質（ポリマーマトリックス、電解液など）等の配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。例えば、正極内における高分子ゲル電解質の配合量が少なすぎると、正極内でのイオン伝導抵抗やイオン拡散抵抗が大きくなり、電池性能が低下してしまう。一方、正極内における高分子ゲル電解質の配合量が多すぎると、電池のエネルギー密度が低下してしまう。従って、これらの要因を考慮して、目的に合致した高分子ゲル電解質量を決定する。
【０１１４】
正極の厚さは、特に限定するものではなく、配合量について述べたように、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極層の厚さは１０〜５００μｍ程度である。
【０１１５】
［負極（負極活物質層）］
負極は、負極活物質活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ、高分子ゲル電解質（ポリマーマトリックス、電解液など）などが含まれ得る。
【０１１６】
負極活物質の種類以外は、基本的に「正極（正極活物質層）」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【０１１７】
負極活物質としては、特に制限されるものではなく、溶液タイプのリチウムイオン二次電池に使用可能なものを適宜利用することができる。具体的には、カーボン、金属酸化物、リチウム−金属複合酸化物などを用いることができるが、好ましくはカーボンもしくはリチウム−遷移金属複合酸化物である。これらを用いることで、容量、出力特性（例えば、電池電圧が高くできるなど）に優れた電池を構成できるからである。なお、リチウム−遷移金属複合酸化物としては、例えば、リチウム−チタン複合酸化物などを用いることができる。また、カーボンとしては、例えば、黒鉛、グラファイト、アセチレンブラック、カーボンブラックなどを用いることができる。また、金属酸化物としては、例えば、チタン酸化物などの遷移金属酸化物などを用いることができる。
【０１１８】
［電解質層］
本発明の電解質層は、セパレータに電解質が保持され、該セパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなるものである。これらに関しては、既に説明した通りである。
【０１１９】
また、電解質は、電池を構成する電解質層のほか、上記したように正極および／または負極にも含まれ得る。電池を構成する電解質層、正極、負極によって異なる電解質を用いてもよいし、同一の電解質を使用してもよい。また各単電池層（の各構成部材）によって異なる電解質を用いてもよい。
【０１２０】
電解質層の電解質を保持させた部分の厚さは、所望の電解質性能を有効に発現できるものであればよく、特に限定するものではない。しかしながら、コンパクトなバイポーラ電池を得るためには、電解質層としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。当該電解質を保持させた部分の厚さとしては、１０〜１００μｍ程度である。
【０１２１】
電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる部分（シール部４ｂ）の厚さに関しては、既に説明した通りである。即ち、該シール部を成型配置した状態（未シール状態）では、セパレータの両面に形成されたシール部は、電極（正極ないし負極）よりも厚く形成しておく。その後、シール部を加圧変形ないし加熱加圧による熱融着変形させて、電極（正極ないし負極）と同じ厚さにし、電極と電解質層との界面を隙間なく密着させるようにするものである。なお、シール部を成型配置した状態（未シール状態）では、セパレータの両面に形成されたシール部は、電極（正極ないし負極）の厚さよりも０〜１ｍｍの範囲でより厚く形成すればよい。詳しくは、シールフィルムでは熱融着しても厚みがほとんど変化しない。したがって熱融着タイプの場合はほとんど厚くする必要はなく、０〜１０μｍ程度厚くすればよい。ゴム系のシール（加圧タイプ）はゴムの変形によりシール性を確保するため、電極よりも５０μｍ〜１ｍｍ程度の高さが必要である。ただし、かかる範囲に制限されるものではない。
【０１２２】
電解質層の電解質を保持させた部分の形状は、機能、性能面からも部位によらず常にほぼ一定の厚さにする必要はない。また、シール用の樹脂が成型配置されてなる部分（シール部４ｂ）の形状については、既に説明した通りであるので、ここでの説明は省略する。
【０１２３】
ところで、電解質層の電解質として高分子ゲル電解質を用いる場合、現在好ましく使用される高分子ゲル電解質用のポリマーマトリックスは、イオン導伝性を有する高分子であるＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリエーテル系高分子である。このため、高温条件下における正極側での耐酸化性が弱い。従って、溶液系のリチウムイオン二次電池で一般に使用される、酸化還元電位の高い正極剤を使用する場合には、負極の容量が、高分子ゲル電解質層を介して対向する正極の容量より少ないことが好ましい。負極の容量が対向する正極の容量より少ないと、充電末期に正極電位が上がり過ぎることを防止できる。なお、正極および負極の容量は、正極および負極を製造する際の理論容量として、製造条件から求めることができる。完成品の容量を測定装置で直接測定してもよい。
【０１２４】
ただし、負極の容量を対向する正極の容量と比べて少ないと、負極電位が下がりすぎて電池の耐久性が損なわれる恐れがあるので充放電電圧に注意する必要がある。例えば、一のセル（単電池層）の平均充電電圧を使用する正極活物質の酸化還元電位に対して適切な値に設定して、耐久性が低下しないように注意する。
【０１２５】
［絶縁層］
絶縁層は、集電体同士が接触したり、電解液が漏れ出したり、積層電極の端部の僅かな不ぞろいなどによる短絡が起こるのを防止する目的で、各電極の周囲に形成されてなるものである。本発明では、セパレータの外周部のシール用の樹脂が成型配置されている部分に同様の機能を付与することができるため（図５〜図１２参照）、特に絶縁層を設ける必要はないが、補助的に該絶縁層を設けてもよい。
【０１２６】
該絶縁層としては、絶縁性、電解液の漏出や外部からの水分の透湿に対するシール性（密封性）、電池動作温度下での耐熱性などを有するものであればよく、例えば、エポキシ樹脂、ゴム、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが使用できるが、耐蝕性、耐薬品性、作り易さ（製膜性）、経済性などの観点からは、エポキシ樹脂が好ましい。
【０１２７】
［強電タブ］
強電タブは、図１２で説明した通りであり、必要に応じて最外層の電極を構成する集電体に取り付けられる。用いる場合には、端子としての機能を有するほか、薄型化の観点からは極力薄い方がよい。しかしながら、積層されてなる正極、負極、電解質層および集電体はいずれも機械的強度が弱いため、これらを両側から挟示し支持し、更にはより確実にゴムシール部材を加圧できるようにするだけの強度を持たせることが望ましい。さらに、強電タブでの内部抵抗を抑える観点からも、強電タブの厚さは、通常０．１〜２ｍｍ程度が望ましいといえる。
【０１２８】
強電タブの材質は、通常のリチウムイオン二次電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、これらの合金などを利用することができる。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。
【０１２９】
電流取り出し用の正極側の強電タブと負極用の強電タブとの材質は、同一の材質を用いてもよいし、異なる材質のものを用いてもよい。さらに、これら正極側および負極側の強電タブは、材質の異なるものを多層に積層したものであってもよい。
【０１３０】
正極および負極側の強電タブは、集電体と同じサイズであればよいが、図１２Ａ、Ｂを用いて説明したように、シール部材を配置したセパレータのシール部４ｄよりも大きいものを用いるのが望ましい。
【０１３１】
［正極および負極リード］
図１２（Ｂ）に示すように、正極リード８および負極リード９に関しては、通常リチウムイオン二次電池で用いられる公知のリードを用いることができる。該正極および負極リードの材質も、通常のリチウムイオン二次電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、これらの合金などを利用することができる。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。
【０１３２】
［電池外装材（電池ケース）］
バイポーラ電池は、外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、図８（Ａ）、（Ｂ）に示すように、電池積層体全体を電池外装材（電池ケース）１０に収容するとよい。電池外装材としては、軽量化の観点から、金属を高分子絶縁体で被覆したアルミラミネートパックなどの高分子−金属を複合したラミネートフィルム（単に、高分子−金属複合ラミネートフィルムとも称する）のような従来公知の電池外装材が好ましい。
【０１３３】
上記高分子−金属複合ラミネートフィルムとしては、特に制限されるべきものではなく、高分子フィルム間に金属フィルムを配置し全体を積層一体化してなる従来公知のものを使用することができる。具体例としては、例えば、高分子フィルムからなる外装保護層（ラミネート最外層）、金属フィルム層、高分子フィルムからなる熱融着層（ラミネート最内層）のように配置し全体を積層一体化してなるものが挙げられる。詳しくは、外装材に用いられる高分子−金属複合ラミネートフィルムは、上記金属フィルムの両面に、高分子フィルムとして、まず耐熱絶縁樹脂フィルムを形成し、少なくとも片面側の耐熱絶縁樹脂フィルム上に熱融着絶縁性フィルムが積層されたものである。かかるラミネートフィルムは、適当な方法にて熱融着させることにより、熱融着絶縁性フィルム部分が融着して接合し熱融着部が形成される。上記金属フィルムとしては、アルミニウムフィルム等が例示できる。また、上記絶縁性樹脂フィルムとしては、ポリエチレンテトラフタレートフィルム（耐熱絶縁性フィルム）、ナイロンフィルム（耐熱絶縁性フィルム）、ポリエチレンフィルム（熱融着絶縁性フィルム）、ポリプロピレンフィルム（熱融着絶縁性フィルム）等が例示できる。ただし、本発明の外装材は、これらに制限されるべきものではない。
【０１３４】
こうした高分子−金属複合ラミネートフィルムでは、超音波溶着等により熱融着絶縁性フィルムを利用して１対ないし１枚（袋状）のラミネートフィルムの熱融着による接合を、容易かつ確実に行うことができる。よって、本発明では、こうした高分子−金属複合ラミネートフィルムを用いて、その周辺部の一部または全部を熱融着にて接合することにより、電池積層体を収納し密封した構成とするのが好ましい。なお、電池の長期信頼性を最大限高めるためには、高分子−金属複合ラミネートシートの構成要素である金属フィルム同士を直接接合してもよい。金属フィルム間にある熱融着性樹脂を除去もしくは破壊して金属フィルム同士を接合するには超音波溶着を用いることができる。
【０１３５】
電池外装材に高分子−金属複合ラミネートフィルムを用いる場合、上記正極および負極リードは、上記熱融着部に挟まれて該電池外装材の外部に露出される構造とすればよい。また、熱伝導性に優れた高分子−金属複合ラミネートフィルムを用いることが、自動車の熱源から効率よく熱を伝え、電池内部を電池動作温度まですばやく加熱することができる点で好ましい。
【０１３６】
次に、本発明では、上記のバイポーラ電池を複数個接続して構成した組電池とすることができる。すなわち、本発明のバイポーラ電池を少なくとも２個以上を用いて直列および／または並列に接続して構成した組電池とすることで、使用目的ごとの電池容量や出力に対する要求に、比較的安価に対応することが可能になる。
【０１３７】
具体的には、例えば、上記のバイポーラ電池をＮ個並列に接続し、Ｎ個並列にしたバイポーラ電池をさらにＭ個直列にして金属製ないし樹脂製の組電池ケースに収納し、組電池とする（Ｎ、Ｍは２以上の整数）。この際、バイポーラ電池の直列／並列接続数は、使用目的に応じて決定する。例えば、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車など大容量電源として、高エネルギー密度、高出力密度が求められる車両の駆動用電源に適用し得るように組み合わせればよい。また、組電池用の正極端子および負極端子と、各バイポーラ電池の電極リードとは、リード線等を用いて電気的に接続すればよい。また、バイポーラ電池同士を直列／並列に接続する際には、スペーサやバスバーのような適当な接続部材を用いて電気的に接続すればよい。これにより、種々の車両用ごとの容量・電圧の要望を基本のバイポーラ電池の組み合わせで対応が可能になる。その結果、必要エネルギー、出力の設計選択性を容易にすることが可能になる。そのため種々の車両用ごとに異なるバイポーラ電池を設計、生産する必要がなく、基本となるバイポーラ電池の大量生産が可能となり、量産化によるコスト削減が可能となる。
【０１３８】
また、本発明の組電池は、上記に説明したものに制限されるべきものではなく、従来公知のものを適宜採用することができる。例えば、本発明の組電池では、本発明のバイポーラ電池と、該バイポーラ電池と正負極電極材料を同一とし該バイポーラ電池の構成単位数を直列することにより電圧を同一にした電池と、を並列に接続したものであってもよい。
【０１３９】
上記バイポーラ電池と正負極電極材料を同一とし該バイポーラ電池の構成単位数を直列することにより電圧を同一にした電池としては、好ましくはバイポーラ型でないリチウムイオン二次電池（通常リチウムイオン二次電池）が挙げられる。すなわち、組電池を形成する電池は、本発明のバイポーラ電池とバイポーラ型ではないリチウムイオン二次電池等とを混在させても良い。これにより、出力重視のバイポーラ電池と、エネルギー重視の一般リチウムイオン二次電池の組み合わせでお互いの弱点を補う組電池ができ、組電池の重量・サイズを小さくすることができる。それぞれのバイポーラ電池とバイポーラ型でないリチウムイオン二次電池をどの程度の割合で混在させるかは、組電池として要求される安全性能、出力性能に応じて決める。
【０１４０】
本発明の組電池には、使用用途に応じて、各種計測機器や制御機器類を設けてもよく、例えば、電池電圧を監視するために電圧計測用コネクタなどを設けておいてもよいなど、特に制限されるものではない。
【０１４１】
また本発明では、上記組電池を少なくとも２以上直列、並列、または直列と並列の複合接続した複合組電池とすることで、使用目的ごとの電池容量や出力に対する要求に、新たに組電池を作製することなく、比較的安価に対応することが可能になる。すなわち、こうした複合組電池は、組電池を少なくとも２以上直列、並列、または直列と並列の複合接続したものであり、基準の組電池を製造し、それを組み合わせて複合組電池とすることで、組電池の仕様をチューニングできる。これにより、仕様の異なる沢山の組電池種を製造しなくてよいため、複合組電池コストを減少することができる。このように、組電池を複数直並列接続されてなる複合組電池は、一部の電池、組電池が故障しても、その故障部分を交換するだけで修理が可能である。なお、上記組電池には、本発明のバイポーラ電池だけで構成したものの他、本発明のバイポーラ電池と他のバイポーラ型でない電池とで構成したものを含んでいてもよい。
【０１４２】
本発明では、上記のバイポーラ電池および／または組電池（複合組電池を含む）を駆動用電源として搭載した車両とすることができる。本発明のバイポーラ電池および／または組電池は、上述のように各種特性を有し、特に、コンパクトな電池である。このため、エネルギー密度および出力密度に関して、とりわけ厳しい要求がなされる車両、例えば、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車等の駆動用電源として好適である。例えば、図１３に示したように、電気自動車ないしハイブリッド電気自動車１６の車体中央部の座席下に組電池１５を駆動用電源として搭載するのが、車内空間およびトランクルームを広く取れるため便利である。本発明では、これらに何ら制限されるべきものではなく、後部トランクルームの下部に搭載してもよいし、あるいは電気自動車や燃料電池自動車のようにエンジンを搭載しないのであれば、車体前方のエンジンを搭載していた部分などに搭載することもできる。なお、本発明では、組電池１５だけではなく、使用用途によっては、バイポーラ電池を搭載するようにしてもよいし、これら組電池１５とバイポーラ電池を組み合わせて搭載するようにしてもよい。また、本発明のバイポーラ電池および／または組電池を駆動用電源として搭載することのできる車両としては、上記の電気自動車、ハイブリッド電気自動車、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車が好ましいが、これらに制限されるものではない。
【０１４３】
本発明のバイポーラ電池の製造方法としては、特に制限されるべきものではなく、従来公知の各種の方法を適宜利用することができる。以下に、簡単に説明する。なお、以下の製造方法の説明においても、電解質層の電解質として高分子ゲル電解質を用いた製造例を示すが、本発明ではこれらに制限されるものでない。また、セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる高分子ゲル電解質層の製造方法に関しては、既に図５〜図１２、図１５〜１８を用いて説明した通りであるので、ここでの説明は省略する。
【０１４４】
（１）正極用組成物の塗布
まず、適当な集電体を準備する。正極用組成物は、通常はスラリー（正極用スラリー）として得られ、集電体の一方の面に塗布される。塗布方法には、バーコーティング、スプレーコーティングのほか、スクリーン印刷、インクジェット方式で印刷する塗布方法なども含まれる。
【０１４５】
正極用スラリーは、正極活物質を含む溶液である。他成分として、導電助剤、バインダ、重合開始剤、高分子ゲル電解質の原料（高分子原料、電解液など）、リチウム塩などが任意で含まれる。高分子電解質層に高分子ゲル電解質を用いることから、正極活物質微粒子同士を結びつける従来公知のバインダ、電子伝導性を高めるための導電助剤、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）などのスラリー粘度調整溶媒などが含まれていればよく、高分子ゲル電解質の原料やリチウム塩などは含まれていなくても良い。
【０１４６】
高分子ゲル電解質の高分子原料は、ＰＥＯ、ＰＰＯ、これらの共重合体などが挙げられ、分子内に架橋性の官能基（炭素−炭素二重結合など）を有することが好ましい。この架橋性の官能基を用いて高分子原料を架橋することによって、機械的強度が向上する。
【０１４７】
正極活物質、導電助剤、バインダ、リチウム塩、電解液に関しては、前述した化合物を用いることができる。
【０１４８】
重合開始剤は、重合させる化合物に応じて選択する必要がある。例えば、光重合開始剤としてベンジルジメチルケタール、熱重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリルが挙げられる。
【０１４９】
ＮＭＰなどの溶媒は、正極用スラリーの種類に応じて選択する。
【０１５０】
正極活物質、リチウム塩、導電助剤等の添加量は、バイポーラ電池の目的等に応じて調節すればよく、通常用いられる量を添加すればよい。重合開始剤の添加量は、高分子原料に含まれる架橋性官能基の数に応じて決定される。通常は高分子原料に対して０．０１〜１質量％程度である。
【０１５１】
（２）正極の形成
正極用スラリーが塗布された集電体を乾燥して、含まれる溶媒を除去し、正極を形成する。それと同時に、正極用スラリーによっては、架橋反応を進行させて、高分子固体電解質の機械的強度を高めてもよい。乾燥は真空乾燥機などを用いることができる。乾燥の条件は塗布された正極用スラリーに応じて決定され、一義的に規定できないが、通常は４０〜１５０℃で５分〜２０時間である。
【０１５２】
（３）負極用組成物の塗布
正極が形成された面と反対側の面に、負極活物質を含む負極用組成物（負極用スラリー）を塗布する。
【０１５３】
負極用スラリーは、負極活物質を含む溶液である。他成分として、導電助剤、バインダ、重合開始剤、高分子ゲル電解質の原料（高分子原料、電解液など）およびリチウム塩などが任意で含まれる。使用される原料や添加量については、「（１）正極用組成物の塗布」の項での説明と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【０１５４】
（４）負極の形成
負極用スラリーが塗布された集電体を乾燥して、含まれる溶媒を除去し、負極を形成する。それと同時に、負極用スラリーによっては、架橋反応を進行させて、高分子ゲル電解質の機械的強度を高めてもよい。この作業により、バイポーラ電極が完成する。乾燥は真空乾燥機などを用いることができる。乾燥の条件は塗布された負極用スラリーに応じて決定され、一義的に規定できないが、通常は４０〜１５０℃で５分〜２０時間である。
【０１５５】
（５）バイポーラ電極と電解質層との積層
別途、電極間に積層される電解質層として、セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる電解質層を準備する。該電解質層は、図５（あわせて図６〜図１２も参照）を用いて説明した手順で作製すればよい。
【０１５６】
以上のように作製したバイポーラ電極を高真空下で十分加熱乾燥してから、バイポーラ電極と電解質層をそれぞれを適当なサイズに複数個切りだす。電解質層は、バイポーラ電極の集電体サイズよりも若干大きくすることが望ましい（図１１参照のこと）。切りだされたバイポーラ電極と電解質層とを所定数張り合わせて、電池積層体を作製する。積層数は、バイポーラ電池に求める電池特性を考慮して決定される。電解質層が一面または両面に形成されたバイポーラ電極を、直接貼り合わせてもよい。最外層の電解質層上には、それぞれ電流取り出し用の電極を配置する。正極側の最外層には、集電体上に正極のみを形成した電流取り出し用の電極を配置する。負極側の最外層には、集電体上に負極のみを形成した電流取り出し用の電極を配置する。バイポーラ電極と電解質層とを積層させてバイポーラ電池を得る段階は、不活性雰囲気下で行うことが好ましい。例えば、アルゴン雰囲気下や窒素雰囲気下でバイポーラ電池を作製するとよい。
【０１５７】
なお、セパレータに液体電解質が保持され、該セパレータの液体電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる電解質層を用いる場合には、例えば、以下の手順でバイポーラ電池を作製することができる。ただし、これらに制限されるものではない。まず、セパレータの液体電解質を保持させる部分の外周部にシール用の樹脂を成型配置されてなる電解質層を準備する。この段階では、液体電解液はセパレータに保持させないでいる。各電解質層の内部（液体電解質を保持させる部分）に電解液を注入することができるように、外周部の一部にシール用の樹脂が成型配置されていない部分を残しておく。次に、バイポーラ電極と電解質層とを所定数張り合わせて、電池積層体を作製する。その後、電池積層体のシール用の樹脂を成型配置した部分を上下から挟んで加熱加圧してシール用の樹脂を熱融着させてシール性を高めておく。次に、各電解質層に残しておいたシール用の樹脂が成型配置されていない部分から、従来と同様に、真空注入法等により電解液を注入する。その後、外周部の一部に残しておいたシール用の樹脂が成型配置されていない部分を、シール用の樹脂を成型配置して塞ぐ（好ましくは、該当部分のみ加熱加圧してシール用の樹脂を熱融着させてシール性を高める）ことでバイポーラ電池を得ることができる。あるいは、外周部の一部にシール用の樹脂が成型配置されていない部分を残すことなく、バイポーラ電極と電解質層を積層していく過程で、一層ごとに、セパレータの液体電解質を保持させる部分に所定量の電解液を保持させるようにしていってもよい。次に、バイポーラ電極を載せて、隣接する上下のバイポーラ電極同士を加熱加圧してシール用の樹脂を熱融着させてシール性を高めるようにして、バイポーラ電池を作製してもよい。
【０１５８】
（６）パッキング（電池の完成）
最後に電池積層体の両最外層の電流取り出し用の電極の集電体上にそれぞれ、正極強電タブ、負極強電タブを設置し、該正極強電タブ、負極強電タブに、さらに正極リード、負極リードを接合（電気的に接続）して取り出す。この際、電流取り出し用の電極、特に強電タブは、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きくすることが望ましい（図１２（Ａ）参照）。正極リードおよび負極リードの接合方法としては特に制限されるべきものではないが、接合温度の低い超音波溶接等が好適に利用し得るものであるが、これに限定されるべきものではなく、従来公知の接合方法を適宜利用することができる。
【０１５９】
電池積層体全体を、外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、電池外装材ないし電池ケースで封止し、バイポーラ電池を完成させる。電池外装材（電池ケース）の材質は、内面がポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆された金属（アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅など）が好適である。
【実施例】
【０１６０】
以下の実施例および比較例を用いて本発明をより詳細に説明する。ただし、本発明の技術的範囲が以下の実施例に限定されるものではない。
【０１６１】
実施例１（ポリプロピレン製の微多孔膜セパレータ＋ゴム系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０１６２】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１６３】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０１６４】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０１６５】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１６６】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０１６７】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０１６８】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図６（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍのシリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）を該セパレータの両面に成型配置し、ゴム系シール部を形成した（図６（Ｅ）、（Ｇ）のシール部４ｂ１参照）。
【０１６９】
なお、上記ゴム系シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の外装材で封入して電池を形成した後に行ったため、バイポーラ電池の形成工程にて説明する。
【０１７０】
Ｃ．電解質層の形成
外周部にゴム系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を完成させた（図６（Ｆ）、（Ｇ）の符号４ｃ参照）。得られた電解質層のゲル電解質部の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０１７１】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０１７２】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、微多孔膜セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用のゴム系樹脂が成型配置されてなる電解質層とを、電極の正極と負極が電解質層を挟むように積層した。
【０１７３】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池（ゴム系シール部が未シール状態の中間品）を形成した。
【０１７４】
その後、ゴム系シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシールは、バイポーラ電池の上下面に厚さ３ｍｍの鉄板を配置し、該鉄板を四隅に設けたボルトナットによる締め付けにより、該電池全面に１ｋｇ／ｃｍ２の圧力をかけてシール部を加圧変形させて集電体に密着させることにより行った。かかるシールを行うことによりバイポーラ電池を完成した（図８（Ａ）参照）。
【０１７５】
実施例２（ポリプロピレン製の微多孔膜セパレータ＋熱融着樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０１７６】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１７７】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０１７８】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０１７９】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１８０】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０１８１】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０１８２】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、高さ（厚さ）６０μｍの熱融着可能なシール用樹脂を外辺から１０ｍｍの幅で該セパレータの両面に成型配置し、熱融着樹脂系シール部を形成した（図９（Ｂ）のシール部４ｂ及び図９（Ｄ）のシール部４ｂ１参照）。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０１８３】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０１８４】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱融着樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に２００℃で加熱加圧しながら該シール部を熱融着し、集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０１８５】
Ｃ．電解質層の形成
外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）の４ｃ参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０１８６】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０１８７】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、微多孔膜セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータのゲル電解質部の外周部に上記熱融着可能なシール用樹脂が成型配置されてなる電解質層とを、電極の正極と負極が該電解質層を挟むように積層した（図１０（Ａ）参照）。
【０１８８】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０１８９】
実施例３（不織布セパレータ＋ゴム系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０１９０】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１９１】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０１９２】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０１９３】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１９４】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０１９５】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０１９６】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍの不織布セパレータを用意した（図６（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍのシリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）を該セパレータを貫通させるように両面に成型配置し、シール部を形成した（図６（Ｅ）、（Ｇ）のシール部４ｂ１、４ｂ２参照）。即ち、上記シール部の形成の際には、上記シリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）がセパレータを貫通するように、シリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）をセパレータに含浸させて、セパレータ内部にもゴム系シール部を形成した（図６（Ｇ）のシール部４ｂ２参照）。
【０１９７】
なお、上記シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程のバイポーラ電池を形成後に行ったため、バイポーラ電池の形成工程にて説明する。
【０１９８】
Ｃ．電解質層の形成
外周部にゴム系シール部を形成した不織布セパレータの、該ゴム系シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を完成させた（図６（Ｆ）、（Ｇ）のゲル電解質部４ｃ参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、不織布セパレータと同じ厚さであった。
【０１９９】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０２００】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、不織布セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータのゲル電解質部の外周部にシール用のゴム系樹脂が成型配置されてなる電解質層を、電極の正極と負極が電解質層を挟むように積層した。
【０２０１】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池（ゴム系シール部が未シール状態の中間品）を形成した。
【０２０２】
その後、ゴム系シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシールは、バイポーラ電池の上下面に厚さ３ｍｍの鉄板を配置し、該鉄板を四隅に設けたボルトナットによる締め付けにより、該電池全面に１ｋｇ／ｃｍ２の圧力をかけてシール部を加圧変形させて集電体に密着させることにより行った。かかるシールを行うことによりバイポーラ電池を完成した（図８（Ａ）参照）。
【０２０３】
実施例４（不織布セパレータ＋熱融着樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２０４】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２０５】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０２０６】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２０７】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２０８】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０２０９】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２１０】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍの不織布セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に高さ６０μｍの熱融着可能なシール用樹脂を、外辺から１０ｍｍの幅で該セパレータの両面に（図９（Ｄ）の４ｂ１参照）及び外辺より外側に約０．３ｃｍの幅（＝約３ｍｍ）でセパレータ側面に（図９（Ｄ）の４ｂ３参照）成型配置し熱融着樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０２１１】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２１２】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱融着樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に２００℃で加熱加圧しながら該シール部を熱融着して集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２１３】
Ｃ．電解質層の形成
外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した不織布セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）の４ｃ参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、不織布セパレータと同じ厚さであった。
【０２１４】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０２１５】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、不織布セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータのゲル電解質部の外周部に上記熱融着可能なシール用樹脂が成型配置されてなる電解質層とを、電極の正極と負極が電解質層を挟むように積層した（図１０（Ａ）参照）。
【０２１６】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２１７】
実施例５（ポリエチレン製の微多孔膜セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２１８】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２１９】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２２０】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２２１】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２２２】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２２３】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２２４】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのポリエチレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該セパレータの片面に（図１９（Ｅ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２２５】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターから電極の端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該電極の片面に（図２０参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２２６】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２２７】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ／ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２２８】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２２９】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ6［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２３０】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２３１】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２３２】
実施例６（ポリエチレン製の微多孔膜セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部＋シリカ粒子の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２３３】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２３４】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２３５】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２３６】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２３７】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２３８】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２３９】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのポリエチレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該セパレータの片面に（図１９（Ｅ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。ここで、エポキシ樹脂にはシリカ粒子（１０質量％）を分散させた。
【０２４０】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターから電極の端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該電極の片面に（図２０参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。ここで、エポキシ樹脂にはシリカ粒子（１０質量％）を分散させた。
【０２４１】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２４２】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ／ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２４３】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２４４】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ６［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２４５】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２４６】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２４７】
実施例７（不織布セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２４８】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２４９】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２５０】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２５１】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２５２】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２５３】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２５４】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのアラミド繊維からなる不織布セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該セパレータの片面に（図１９（Ｅ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。また、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂はセパレータ内部まで浸透させた。
【０２５５】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該電極の片面に（図２０参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２５６】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２５７】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ/ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２５８】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２５９】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ6［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２６０】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２６１】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２６２】
実施例８（ポリエチレン製の微多孔膜セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２６３】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２６４】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２６５】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２６６】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２６７】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２６８】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２６９】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのポリエチレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、外辺から１０ｍｍの幅で該セパレータの片面に（図１９（Ｃ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２７０】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、外辺から１０ｍｍの幅で該電極の片面に（図２２参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２７１】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２７２】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ／ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２７３】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２７４】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ６［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２７５】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２７６】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２７７】
実施例９（ポリプロピレン製の微多孔膜セパレータ＋熱融着樹脂系シール部の例であって、該セパレータが、正極および負極が形成された集電体よりも大きく、且つ、該セパレータの集電体よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータと接着されている例）
Ａ．電極の形成
１．正極の形成
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２７８】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２７９】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０２８０】
２．負極の形成
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２８１】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２８２】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、正極面積に比して負極面積を広めに形成すべく、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０２８３】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１、１６（Ａ）参照のこと）。
【０２８４】
Ｂ．シール部の形成
正極および負極が形成された集電体よりも大きいセパレータとして、厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、熱融着可能なシール用樹脂を染み込ませ（セパレータの厚さとほとんど同じ厚さのままで）、セパレータの細孔を塞ぐと共に、接着性を付与するように成型配置し、熱融着樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０２８５】
Ｃ．電解質層の形成
上記Ｂ工程で外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）、図１５の４ｃ等参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０２８６】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０２８７】
Ｄ．電極−電解質層シール体の形成（前期シール工程）
本実施例のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成する前に、まず電極−電解質層シール体（図１６（Ａ）〜（Ｃ）参照）を形成する工程と、電極−電解質層シール体を複数積層して電池積層体を形成した後、最後に最外周にてシール部材同士を加熱シールする工程とに分けて行った。
【０２８８】
このうち、電極−電解質層シール体の形成工程では、バイポーラ電極の正極形成部分に電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分が合わさるように、上記（Ａ）工程で形成されたバイポーラ電極の正極側に上記（Ｃ）工程で形成された電解質層を積層した。積層後、これらの上下から正極が形成されていない集電体の部分（集電体をシールする部分）を加熱加圧しながらシール部（の一部）を熱融着し、該集電体に密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１６（Ａ）のシール箇所（×印）参照）。こうして、バイポーラ電極の正極周縁部の集電体部分に、セパレータ外周部に成型配置されているシール部を一層ずつ別々に密着（シール）させて、電極−電解質層シール体を形成した（図１６（Ａ）参照）。なお、電極積層体の最外層に用いる電極も、図１６（Ｂ）、（Ｃ）に示すように、集電体に必要な片面のみの電極（正極または負極）を形成した構造とし、上記と同様にして最外層用の電極−電解質層シール体を形成した。
【０２８９】
Ｅ．バイポーラ電池の形成（後期シール工程を含む）
１．電池積層体の形成
上記電極−電解質層シール体（最外層用の電極−電解質層シール体を含む）を、電極の正極と負極が電解質層を挟むように５層積層して、電池積層体を形成した（図１５参照）。
【０２９０】
２．後期シール工程
次に、電池積層体を形成した後、熱融着樹脂系シール部の最外周に、上下から加熱加圧しながら該シール部最外周のシール部材同士を熱融着し、全てのシール部材同士を密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１５のシール箇所（●印）参照）。
【０２９１】
３．バイポーラ電池の形成
上記シール部同士のシール（後期シール工程）を終えた後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２９２】
実施例１０（実施例９の電池構成において、更にセパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の面積が、正極形成面積より小さくなるようにシール用の熱融着樹脂を成型配置した例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２９３】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２９４】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０２９５】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２９６】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２９７】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、正極面積に比して負極面積を広めに形成すべく、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０２９８】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１、図１７参照のこと）。
【０２９９】
Ｂ．シール部の形成
正極および負極が形成された集電体よりも大きいセパレータとして、厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、熱融着可能なシール用樹脂を染み込ませ（セパレータの厚さとほとんど同じ厚さのままで）、セパレータの細孔を塞ぐと共に、接着性を付与するように成型配置し、熱融着樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０３００】
Ｃ．電解質層の形成
外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）、図１７の４ｃ等参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０３０１】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０３０２】
Ｄ．電極−電解質層シール体の形成（前期シール工程）
本実施例のシール工程でも、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成する前に、まず電極−電解質層シール体（図１６（Ａ）〜（Ｃ）参照）を形成する工程と、電極−電解質層シール体を複数積層して電池積層体を形成した後、最後に最外周にてシール部材同士を加熱シールする工程とに分けて行った。
【０３０３】
このうち、電極−電解質層シール体の形成工程では、バイポーラ電極の正極形成部分に電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分及びその外周部に形成されたシール部の一部が合わさるように、上記Ａ工程で形成されたバイポーラ電極の正極側に上記Ｃ工程で形成された電解質層を積層した。積層後、これらの上下から正極が形成されていない集電体の部分（集電体をシールする部分）を加熱加圧しながらシール部（の一部）を熱融着し、該集電体に密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１６（Ａ）、図１７のシール箇所（×印）参照）。こうして、バイポーラ電極の正極周縁部の集電体部分に、セパレータ外周部に成型配置されているシール部を一層ずつ別々に密着（シール）させて、電極−電解質層シール体を形成した（図１６Ａ参照）。なお、電極積層体の最外層に用いる電極も、図１６（Ｂ）、（Ｃ）に示すように、集電体に必要な片面のみの電極（正極または負極）を形成した構造とし、上記と同様にして最外層用の電極−電解質層シール体を形成した。
【０３０４】
Ｅ．バイポーラ電池の形成（後期シール工程を含む）
１．電池積層体の形成
上記電極−電解質層シール体（最外層用の電極−電解質層シール体を含む）を、電極の正極と負極が電解質層を挟むように５層積層して、電池積層体を形成した（図１７参照）。
【０３０５】
２．後期シール工程
次に、電池積層体を形成した後、熱融着樹脂系シール部の最外周に、上下から加熱加圧しながら該シール部最外周のシール部材同士を熱融着し、全てのシール部材同士を密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１７のシール箇所（●印）参照）。
【０３０６】
３．バイポーラ電池の形成
上記シール部同士のシール（後期シール工程）を終えた後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０３０７】
比較例１（シール部を持たない例）
比較例１として、微多孔膜セパレータのゲル電解質部の外周部にシール用樹脂が成型されていない電解質層を用いた以外は実施例１と同様にして５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体を電池外装材で封止してバイポーラ電池を形成した（図１４参照）。
【０３０８】
＜電池の評価＞
上記実施例１〜１０および比較例１の各バイポーラ電池に充放電サイクル試験を行った。充放電サイクル試験のサイクル条件は、１Ｃ定電流で４．２Ｖまで充電し、１０分間休止をして１Ｃ定電流で２．５Ｖまで放電し、１０分間休止までを１サイクルとした。試験中は、温度管理はせず、室温（約２５℃）環境下で行った。
【０３０９】
シール用の樹脂が成型配置されていない比較例１のバイポーラ電池は、初回の充電を行っている途中に、電圧が低下する単電池層が確認されたため、解体調査（電池外装材のラミネートパックの熱融着部の一辺をはさみで切り取った）を行った。その結果、電池外装材のラミネートパックに電解液が付着しているのが確認され、電解液が単電池層外に染み出し、他の単電池層の電解質層と接触して液絡が起こっていた。
【０３１０】
他のシール部を有する実施例１〜１０のバイポーラ電池は、５０サイクルを超えても各単電池層の電圧が維持され、液絡が生じていないことが確認された。解体調査（電池外装材のラミネートパックの熱融着部の一辺をはさみで切り取った）を行った結果、ラミネートパックに電解液が付着していることはなく、電解液の染み出しは確認されなかった。
【０３１１】
上記した実施例は、本発明をより具体的に説明するためのものであり、本発明が上記実施例に限定されることはない。
【０３１２】
本出願は、２００４年１２月１０日に出願された日本国特許出願第２００４−３５８５５０号に基づいており、その開示内容は、参照により全体として引用されている。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、正極と負極とが集電体の両側に配置されてなるバイポーラ電池に関し、より詳しくは、高分子固体電解質に比してイオン伝導度に優れた高分子ゲル電解質を用いてなるバイポーラ電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車などの導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できるリチウムイオン二次電池に注目が集まっている。ただし、上記したような各種自動車のモータ駆動用電源に適用するためには、大出力を確保するために、複数の二次電池を直列に接続して用いる必要がある。
【０００３】
しかしながら、接続部を介して電池を接続した場合、接続部の電気抵抗によって出力が低下してしまう。また、接続部を有する電池は空間的にも不利益を有する。即ち、接続部によって、電池の出力密度やエネルギー密度の低下がもたらされる。
【０００４】
この問題を解決するものとして、集電体の両側に正極と負極とを配置したバイポーラ電池が開発されている。
【０００５】
このうち、電解質層に溶液を含まない高分子固体電解質を用いてなるバイポーラ電池が提案されている（例えば、日本特開２０００−１００４７１号公報を参照）。これによれば、電池内に溶液（電解液）を含まないため、液漏れやガス発生の心配がなく、信頼性が高く、また構造的にも密閉シールが不要なバイポーラ電池を提供できるものである。しかしながら、高分子固体電解質のイオン伝導度は、高分子ゲル電解質と比べると低く、通常の使用環境では、電池の出力密度やエネルギー密度が十分でなく、実用化段階に至っていないのが現状であり、更なるイオン伝導度の向上が待たれている。
【０００６】
一方、電解質層に電解液を含む高分子電解質を用いてなるバイポーラ電池が提案されている（例えば、日本特開２００２−７５４５５号公報及び日本特開平１１−２０４１３６号公報を参照）。電解液を含む高分子電解質、即ち、高分子ゲル電解質を用いれば、イオン伝導度に優れ、電池の出力密度やエネルギー密度も十分に得られるため、実用化段階に最も近いバイポーラ電池として期待されている。
【発明の概要】
【０００７】
しかしながら、電解質層に高分子ゲル電解質を用いてバイポーラ電池を構成しようとすると、電解質部分から電解液が染み出し、他の単電池層の電極や電解質層と接触し、液絡（短絡）するおそれがあった。
【０００８】
したがって本発明が目的とするところは、電解質層に電解質を用いてなるバイポーラ電池において、該電解質部分からの電解液の染み出しによる液絡（短絡）を防止し、信頼性の高いバイポーラ電池を提供することである。
【０００９】
本発明は、集電体の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極を、電解質層を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、前記電解質層を保持するセパレータと、前記セパレータの電解質を保持させた部分の外周部に成型配置されたシール用の樹脂と、を備えることを特徴とするバイポーラ電池である。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、本発明のバイポーラ電池を構成するバイポーラ電極の基本構造を模式的に表わした断面概略図である。
【図２】図２は、本発明のバイポーラ電池を構成する単電池層（単セル）の基本構造を模式的に表わした断面概略図である。
【図３】図３は、本発明のバイポーラ電池の基本構造を模式的に表わした断面概略図である。
【図４】図４は、本発明のバイポーラ電池の基本構成を模式的に表わしてなる概略図である。
【図５】図５は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにシール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図５（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図５（Ｂ）は、セパレータの外周部にシール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図５（Ｃ）は、セパレータのシール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図５（Ｄ）は、図５（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。図５（Ｅ）は、図５（Ｄ）のシール部と異なるシール部を用いた場合の他の実施形態を表した断面概略図である。
【図６】図６は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにゴム系シール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図６（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図６（Ｂ）は、セパレータの外周部に断面矩形のゴム系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｃ）は、図６（Ｂ）で形成した断面矩形のゴム系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｄ）は、図６（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。図６（Ｅ）は、セパレータの外周部に断面半円形ないし楕円形のゴム系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｆ）は、図６（Ｅ）で形成した断面半円形ないし楕円形のゴム系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図６（Ｇ）は、図６（Ｆ）のＧ−Ｇ線に沿った断面概略図である。
【図７】図７は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータのゴム系シール部の代表的な実施形態による加圧シールの過程を模式的に表わした平面概略図および断面概略図である。図７（Ａ）は、セパレータに断面矩形のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極を積層した様子を模式的に表した断面概略図である。図７（Ｂ）は、セパレータに矩形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層して電池積層体を形成後、該電池積層体の上下から該積層体全面を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表した断面概略図である。図７（Ｃ）は、セパレータに断面半円形ないし楕円形のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極を積層した様子を模式的に表した断面概略図である。図７（Ｄ）は、セパレータに半円形ないし楕円形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層して電池積層体を形成後、該電池積層体の上下から該積層体全面を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表した断面概略図である。
【図８】図８は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータのゴム系シール部の代表的な他の実施形態による加圧シールの過程を模式的に表わした断面概略図である。図８（Ａ）は、セパレータに矩形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層し外装材に封入して電池を形成後、該電池を上下から押さえる部材を用いて電池の上下から電池を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表す断面概略図である。図８（Ｂ）は、セパレータに半円形・楕円形断面のゴム系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層し外装材に封入して電池を形成後、電池を上下から押さえる部材を用いて電池の上下から電池を加圧し、該シール部を加圧変形して集電体と密着シールした様子を表す断面概略図である。
【図９】図９は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータに熱融着樹脂系シール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図９（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図９（Ｂ）は、セパレータの外周部に断面矩形の熱融着樹脂系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図９（Ｃ）は、図９（Ｂ）で形成した断面矩形の熱融着樹脂系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図９（Ｄ）は、図９（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。
【図１０】図１０は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータの熱融着樹脂系シール部の熱融着シールの過程を模式的に表わした断面概略図である。図１０（Ａ）は、セパレータに断面矩形の熱融着樹脂系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極を積層した様子を模式的に表した断面概略図である。図１０（Ｂ）は、セパレータに矩形断面の熱融着樹脂系シール部を配置した電解質層とバイポーラ電極とを積層して電池積層体を形成後、該積層体の上下から該シール部を加熱加圧し、該シール部材を熱融着して集電体と密着シールした様子を表した断面概略図である。
【図１１】図１１は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電解質層の基材に当たるセパレータを集電体よりも大きくしたものを用いて形成した電池積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１１（Ａ）は、集電体よりも大きなセパレータを用いた電解質層とバイポーラ電極を積層し、該電解質層のゴム系シール部を加圧変形して密着シールさせた電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１１（Ｂ）は、集電体よりも大きなセパレータを用いた電解質層とバイポーラ電極を積層し、該電解質層の熱融着樹脂系シール部を熱融着して密着シールさせた電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１２】図１２は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電流取り出し用の電極を、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きくしたものを用いて形成した電池積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１２（Ａ）は、電流取り出し用の電極に強電タブを用いて、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きくした電解質層とバイポーラ電極とを積層し、該シール部を加圧変形して集電体に密着シールしてなる電極積層体の様子を表した断面概略図である。図１２（Ｂ）は、図１２（Ａ）の平面概略図である。
【図１３】図１３は、本発明に係るバイポーラ電池および／または組電池を駆動用電源として搭載した車両を模式的に表した概略図である。
【図１４】図１４は、従来の高分子ゲル電解質層を用いたバイポーラ電池の基本構造を模式的に表わしてなる断面概略図である。
【図１５】図１５は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記熱融着樹脂系シール部材を加熱加圧（熱融着）し密着（シール）してなる、電極積層体の他の実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１６】図１６は、図１５に示す電極積層体を一層ずつシールして作製してなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ａ）は、電極積層体の中間層に用いる、バイポーラ電極を用いてなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ｂ）は、電極積層体の正極側最外層に用いる、集電体の必要な片面のみに正極を配置した電極を用いてなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ｃ）は、電極積層体の負極側最外層に用いる、集電体の必要な片面のみに負極を配置した電極を用いてなる電極−電解質層シール体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１７】図１７は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、さらにバイポーラ電極の外周部に絶縁層をセパレータと一部重なるように別々に配置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。
【図１８】図１８は、セパレータに高分子ゲル電解質が保持された高分子ゲル電解質層とシール部材を別々に設置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である（参考例）。
【図１９】図１９は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータに熱硬化樹脂系シール部材を配置した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図１９（Ａ）は、製造前の電解質層の基材にあたる微多孔膜セパレータまたは不織布セパレータを表す平面概略図である。図１９（Ｂ）は、セパレータの外周部に断面矩形の熱硬化樹脂系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｃ）は、図１９（Ｂ）で形成した断面矩形の熱硬化樹脂系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｄ）は、図１９（Ｃ）のＤ−Ｄ線に沿った断面概略図である。図１９（Ｅ）は、セパレータの外周部に断面半円形ないし楕円形の熱硬化樹脂系シール部を形成した段階の電解質層の製造過程の様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｆ）は、図１９（Ｅ）で形成した断面半円形ないし楕円形の熱硬化樹脂系シール部の内側にあたる中央部近傍にゲル電解質部を形成して電解質層を完成した様子を模式的に表わした平面概略図である。図１９（Ｇ）は、図１９（Ｆ）のＧ−Ｇ線に沿った断面概略図である。
【図２０】図２０は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電解質層に熱硬化樹脂系シール部を配置する際の製造過程の様子を表わした平面概略図ないし断面概略図である。図２０（Ａ）は、集電体の一方の面の中央部近傍に正極が形成され他方の面の中央部近傍に負極が形成されてなるバイポーラ電極の正極側ないし負極側の外周部の四辺に熱硬化可能なシール用樹脂が成型配置されてなる様子を模式的に表わした平面概略図である。図２０（Ｂ）は、図２０（Ａ）のＢ−Ｂ線に沿った断面概略図である。
【図２１】図２１は、本発明のバイポーラ電池に用いられる集電体の一方の面の中央部近傍に正極が形成され他方の面の中央部近傍に負極が形成されてなるバイポーラ電極の正極側ないし負極側の外周部の四辺に熱硬化可能なシール樹脂を配置するとともに、集電体の正極側ないし負極側にゲル電解質を配置し、外周部の四辺に熱硬化可能なシール樹脂を配置したセパレータを積層する様子を模式的に表わした断面概略図である。
【図２２】図２２は、本発明のバイポーラ電池に用いられる電解質層に熱硬化樹脂系シール部を配置する際の製造過程の様子を表わした平面概略図ないし断面概略図である。図２２（Ａ）は、集電体の一方の面の中央部近傍に正極が形成され他方の面の中央部近傍に負極が形成されてなるバイポーラ電極の正極側ないし負極側の外周部の四辺に熱硬化可能なシール用樹脂が成型配置されてなる様子を模式的に表わした平面概略図である。図２２（Ｂ）は、図２２（Ａ）のＢ−Ｂ線に沿った断面概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施の形態につき、説明する。
【００１２】
本発明に係るバイポーラ電池は、集電体の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極を、電解質層を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、前記電解質層を保持するセパレータの電解質（例えば、高分子ゲル電解質や液体電解質（電解液）など）を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されていることを特徴とするものである。
【００１３】
本発明では、電池製造時（電極積層時）に簡易に電解質シール部（電解質シール用の樹脂が成型配置されてなる部分）を形成することができ、電解質の漏れ出しによる液絡（短絡）を防ぐことができる。また、電解質層として、シール部を電解質（例えば、高分子ゲル電解質や液体電解質（電解液）など）を保持させた部分と一体で構成することにより、該電解質を保持させた部分とシール部の積層を同時に行うことができ、電池製造工程が大幅に簡略化される。その結果、製品のコスト低減を図ることもできる。すなわち、単電池層間の液絡（短絡）による自己放電を防止するために、単電池層間の外周囲に新たに絶縁層を形成して電解液に対するシール性を持たせることも考えられる。しかしながら、バイポーラ電池の構成及び製造工程が複雑化ないし煩雑化する。これに対し、本発明のバイポーラ電池は、特別な部材（絶縁層等）を設けなくとも、単電池層間の液絡を防止することができ、イオン伝導度に優れ、充放電特性などの電池特性に優れたコンパクトなバイポーラ電池を提供できる。また、セパレータの外周部にシール材としての機能を兼ね備えることにより、積層時の重なりがなくなり、いっそうの薄層化が可能となる。そのため、信頼性が高く、優れたエネルギー密度および出力密度を保持できており各種産業において有用な電力源となる。
【００１４】
図１〜４に本発明のバイポーラ電池の基本構成の概略を説明する。図１には、バイポーラ電池を構成するバイポーラ電極の構造を模式的に表わした概略断面図を示し、図２には、バイポーラ電池を構成する単電池層の構造を模式的に表わした概略断面図を示し、図３には、バイポーラ電池の全体構造を模式的に表わした概略断面図を示し、図４には、バイポーラ電池内に複数積層された単電池層が直列に接続されてなることを（記号化して）概念的に表わした概略図を示す。
【００１５】
図１に示したように、本発明のバイポーラ電池では、図１〜４に示したように、１枚の集電体１の片面に正極２を設け、もう一方の面に負極３を設けたバイポーラ電極５を、シール部４ｂを配置した電解質層４を挟み隣り合うバイポーラ電極５の電極２、３が対向するようになっている。すなわち、バイポーラ電池１１では、集電体１の片方の面上に正極２を有し、他方の面上に負極３を有するバイポーラ電極５を、電解質層４を介して複数枚積層した構造の電極積層体（電池要素部）７からなるものである。また、電極積層体７の最上層と最下層の電極（電流取り出し用の電極）５ａ、５ｂは、集電体１に必要な片面のみの電極（正極２または負極３）を形成した構造としてもよい（図３参照のこと）。該電流取り出し用の電極５ａ、５ｂも、バイポーラ電極の１種とみることもできる。また、バイポーラ電池１１では、最上層と最下層の電極の集電体１ないし強電タブ（図１２参照）にそれぞれ正極および負極リード８、９が接合されている。
【００１６】
バイポーラ電極の積層回数は、所望する電圧に応じて調節する。シート状電池の厚みを極力薄くしても十分な出力が確保できるのであれば、バイポーラ電極の積層回数を少なくしてもよい。
【００１７】
また、バイポーラ電池１１では、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、電極積層体７部分を電池外装材１０に減圧封入し、電極リード８、９を電池外装材１０の外部に取り出した構造とするのがよい（図３、４参照のこと）。軽量化の観点からは、該外装材１０に高分子−金属複合ラミネートフィルムを用い、その周辺部の一部または全部を熱融着にて接合することにより、電極積層体７を収納し減圧封入（密封）し、電極リード８、９を外装材１０の外部に取り出した構成とするのが好ましい。このバイポーラ電池１１の基本構成は、図４に示すように、複数積層した単電池層（単セル）６が直列に接続された構成ともいえるものである。なお、本発明のバイポーラ電池は、リチウムイオンの移動によって充放電が媒介されるバイポーラリチウムイオン二次電池に用いられる。ただし、電池特性の向上等の効果が得られるのであれば、他の種類の電池に適用することを妨げるものではない。
【００１８】
従来の高分子ゲル電解質層を用いたバイポーラ電池では、図１４に示すように、集電体１の片面に正極２を形成し、反対側の面に負極３を形成してバイポーラ電極５を形成し、それらを電解質層４を挟んで積層している。したがって、電解質層４を構成する高分子ゲル電解質中に含まれる電解液が染み出して、他の単電池層６の電解液と接触することで、短絡（液絡）をするおそれがあった。本発明のバイポーラ電池では、以下に図面を用いて説明するように、セパレータにシール部材を配置した電解質層を形成することにより、従来の問題点を解決し得たものである。即ち、電解質層の電解質（例えば、高分子ゲル電解質や液体電解質（電解液）など）を保持させた部分（更には、電極にも高分子ゲル電解質や液体電解質を保持させた場合には、当該高分子ゲル電解質や液体電解質を含む）に含まれる電解液は、その外周部のシール部４により移動が制限され、外部にまで染み出すのを効果的に防止できる。そのため、他の単電池層の電極や電解質層などと接触して内部ショート（液絡）することのない高い安全性を有する高品質のバイポーラ電池を提供することができるものである。ここで、図５（Ａ）〜（Ｅ）は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにシール部材を配置した電解質層（高分子ゲル電解質層を用いた例を示す）の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。さらに、以下に説明する図５以外の図面において、電解質層として図５と同様に高分子ゲル電解質層を用いた例を示す。しかしながら、本発明では、上記したように、セパレータに保持させる電解質は必ずしも高分子ゲル電解質である必要はなく、低コスト、高出力を考慮して液体電解質（電解液）を用いてもよい。さらには固体電解質であってもよい。
【００１９】
図５に示すように、本発明のセパレータにシール部材を配置した高分子ゲル電解質層４では、まず、基材として、電解質層に用いるサイズに相当する不織布セパレータまたは微多孔膜セパレータ４ａを用意する（図５（Ａ）参照）。次に、このセパレータ４ａの外周部にシール用の樹脂（溶液）を、例えば、矩形や半円形等の適当な型枠を用いて充填・注液したり、塗布や含浸するなどして所望の形状に成型配置する方法等の適当な方法にてシール部４ｂを成型配置する（図５（Ｂ）参照）。セパレータ４ａの両面に形成されるシール部４ｂの厚さ（高さ）は、正極ないし負極厚さよりも厚くなるように成型しておく必要がある。これにより、バイポーラ電極５と電解質層４を積層した後、圧力ないし熱をかけて電解質層４のシール部４ｂを加圧変形ないし熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させることで、各単電池層６間のシールを行うことができる（図７等参照）。
【００２０】
次に、基材としてのセパレータ４ａのシール部４ｂで囲われた内部（中心部近傍）に、ゲル電解質用原料スラリー（プレゲル溶液）を塗布、含浸等して物理架橋したり、更に重合して化学架橋する方法等、適当な方法にて高分子ゲル電解質を保持させた部分を形成する（図５（Ｃ）〜（Ｅ）参照）。これにより、セパレータ４ａの中心部近傍に高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータ４ａの該ゲル電解質を保持させた部分（ゲル電解質部４ｃ）の外周部にシール部４ｂとしてシール用樹脂が成型配置されてなる構造を有する電解質層４を製造することができる。
【００２１】
セパレータ両面へのシール用の樹脂の成型配置の形態（シール部の配置形態）としては、バイポーラ電池内の単電池層間のシール効果を有効に発現することができるものであればよく、特に制限されるものではない。例えば、図５（Ｄ）に示す矩形断面、図５（Ｅ）に示す半円形断面ないし楕円形断面などが例示できるが、これらに制限されるものではない。
【００２２】
また、上記シール用樹脂の成型配置により得られるシール部材（シール部）は、上記セパレータを貫通または前記セパレータの側面全周を覆っていることが望ましい。セパレータのゲル電解質部４ｃからの電解液の染み出しをより確実に防ぐことができるためである。特にセパレータに不織布セパレータを用いた場合、（１）シール用の樹脂をセパレータ内部に染み込ませて隙間をなくして成型し、シール部材（シール部４ｂ２）がセパレータを貫通するように配置する必要がある（図５（Ｄ）、（Ｅ）参照）。あるいは（２）セパレータの側面全周（外側）まで覆うようにシール部材（シール部４ｂ２）を配置する必要がある（図５（Ｄ）参照）。電解質層４のゲル電解質部４ｃからセパレータ内部を通ってセパレータの側面からの電解液の染みだしを防止する必要があるためである。不織布セパレータでは、微多孔膜セパレータに比べてセパレータ内部を通じて電解液がセパレータの側面から外部に染み出しやすいためである。なお、微多孔膜セパレータでは、孔が積層方向のみに形成されているので、セパレータ内部を通じて積層方向と直角つまり側面方向に電解液が移動し難いため、セパレータの上下両面にシール部４ｂ１を配置するだけでもよいが、不織布セパレータと同様に、シール部４ｂ２やシール部４ｂ３を配置してもよい。いずれを採用するかは電池の使用目的や全体の構成により決定すればよい。例えば、電池内部にガスが発生するおそれがあるような場合には、シール部４ｂ１を配置し、単電池層内部で発生したガスを該セパレータ内部を通じて外部に排出させることで、ガスによる電極剥離や電池性能の低下を防止することもできる。一方、予めガス発生防止処理された電極等を採用するような場合には、シール部４ｂ１のほか、シール部４ｂ２やシール部４ｂ３を配置してシール効果をより一層強化してもよい。
【００２３】
上記電解質層のゲル電解質を保持させた部分（ゲル電解質部４ｃ）の厚さは、特に限定するものではない。コンパクトなバイポーラ電池を得るためには、電解質層としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。かかる観点から、本発明の高分子ゲル電解質層の厚さは５〜２００μｍ程度である。
【００２４】
このゲル電解質部４ｃの厚さは、セパレータ４ａの厚みと同等であってもよいし（図５（Ｄ）、（Ｅ）参照）、セパレータ４ａの厚みよりも厚くなるように形成してもよい。セパレータ４ａの厚みよりも厚くする場合には、プレゲル溶液を塗布・含浸し、重合硬化する操作を何回か繰り返して厚さを増やすようにすることができる。あるいは適当な厚み調整治具を用いて一度の操作で所定の厚みを得るようにしてもよいなど、特に制限されるべきものではない。
【００２５】
上記シール用樹脂としては、加圧変形させることで集電体と密着（シール）を行うのに適したゴム系樹脂、または加熱加圧して熱融着させることで集電体と密着を行うのに適したオレフィン系樹脂などの熱融着可能な樹脂を好適に利用することができる。この他にも、本発明の作用効果を有効に発現できるものであれば、耐アルカリ性及びシール性を有する各種樹脂を用いることができる。
【００２６】
本発明では、上記シール用の樹脂の一実施形態として、ゴム系樹脂を用いることが望ましい。ゴム系樹脂をセパレータの周辺外周部に成型して得られたゴム部品（ゴム系シール部材）を加圧変形させることで電解質のシール（電解液の染み出しを防止すること）ができるからである。特にゴム系樹脂を用いる実施形態では、電解質の漏れ出しによる液絡（短絡）をゴム系シール部材の弾性を利用して防ぐことができる。また、熱融着処理を行なう必要が無く電池製造工程が簡略化される点でも有利である。更に、ゴム系シール部材の弾性を利用しているので、振動・衝撃などにより反復的に電池が細かく捩じれたり変形を繰返すような環境下でも、当該電池の捩じれや変形に追従してゴム系シール部材も容易に捩じれや変形してシール効果を保持することもできる。
【００２７】
上記ゴム系樹脂としては、バイポーラ電池の上記シール部材として、バイポーラ電池のあらゆる使用環境下にあっても、優れた電解質のシール（液の染み出しを防止）効果を発揮することができるものであれば特に制限されるものではない。好ましくは、シリコン系ゴム、フッ素系ゴム、オレフィン系ゴム、ニトリル系ゴムよりなる群から選択されるゴム系樹脂である。これらのゴム系樹脂では、特に優れた上記作用効果を奏することができるためである。更に、これらのゴム系樹脂は、シール性（液密性）、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。そのため高分子ゲル電解質から電解液が染み出すのを効果的に防止することができ、電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）を長期にわたり防ぐことができるからである。ただし、これらに制限されるものではない。
【００２８】
図６（Ａ）〜（Ｇ）は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータにゴム系シール部材を配置した高分子ゲル電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図６では、図５で説明した上記シール用の樹脂として、上記ゴム系樹脂を用いてシール部４ｂを形成した以外は、図５で説明したと同様であるため、ここでの説明は省略する。なお、セパレータ両面へのシール用の樹脂の成型配置の形態（シール部の配置形態）として、図５（Ｅ）と同じ半円形断面ないし楕円形断面を有する高分子ゲル電解質層の製造過程の様子を図６（Ｅ）〜（Ｇ）に示している。これらについても、セパレータ４ａの外周部にゴム系樹脂（シール用樹脂）の溶液を、半円形や半楕円形断面の型枠などを用いて充填・注液したり、塗布、含浸するなどして所望の形状に成型する方法等、適当な方法にてシール部４ｂを成型配置する（図６（Ｅ）参照）。セパレータ４ａの両側に形成されるシール部４ｂの厚さ（高さ）は、電極（正極ないし負極）厚さよりも厚くなるように成型しておく必要がある。これにより、バイポーラ電極５と電解質層４を積層した後、圧力をかけて電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させることで、各単電池層６間のシールを行うことができる（図７、８参照）。
【００２９】
次に、セパレータ４ａのシール部４ｂで囲われた内部（中心部近傍）に、プレゲル溶液を塗布、含浸等して物理架橋したり、更に重合して化学架橋する方法等、適当な方法にて電解質部４ｃを形成する（図６（Ｆ）、（Ｇ）参照）。これにより、セパレータ４ａの中心部近傍に高分子ゲル電解質が保持され、同一のセパレータ４ａのゲル電解質部４ｃの外周部にシール部４ｂとしてシール用のゴム系樹脂が成型配置されてなる構造を有する電解質層４を製造することができる。
【００３０】
図７（Ａ）〜（Ｄ）は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記ゴム系シール部材を加圧しシールする様子を模式的に表した断面概略図である。
【００３１】
図７（Ａ）、（Ｃ）に示すように、高分子ゲル電解質層４とバイポーラ電極５を積層する。この際、セパレータ４ａの両面に成型された矩形断面ないし半円形断面のシール部４ｂの厚さ（高さ）は、正極ないし負極厚さよりも厚くなるように成型されている。そこで、図７（Ｂ）、（Ｄ）に示すように、バイポーラ電極５と電解質層４を積層後に、電極積層体７の上下から該電極積層体７に圧力をかけて、電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させる必要がある。本実施形態では、加圧の際に更に熱を加えて、該シール部材を加圧変形させた状態で熱融着させて集電体１に強固に結合（接着ないし融着）させる。これにより、電極積層体７を外部から常に加圧された状態に置く必要がなく、加圧のための部材などが不要になる点で優れている。
【００３２】
また、バイポーラ電極５と電解質層４を複数積層して電極積層体７を組み上げ、これを外装材に封入した後の電池１を、該電池の上下から電池に圧力をかけて、電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させてもよい。例えば、図８（Ａ）、（Ｂ）に示すように、電池を上下から押さえるための部材、例えば、電池を上下から厚さ３ｍｍ程度の鉄板（挟持板）１２で挟み、該鉄板１２をボルト１３ａ、ナット１３ｂで締め付けて押さえるようにしてもよい。これによっても、該電池１の上下から電池を加圧し、電解質層４のシール部４ｂを加圧変形させてバイポーラ電極５の集電体１に密着（シール）させることができ、各単電池層６間のシールを行うことができる。
【００３３】
図７、８のいずれの形態にせよ、加圧個所は、シール部材が配置されているところだけ、またはシール部材が配置されている部分を含む電極積層体７または電池全体でもよい。
【００３４】
本発明では、上記シール用樹脂の他の一実施形態として、ゴム系樹脂以外にも、熱融着可能な樹脂を用いることもできる。こうした熱融着可能なシール用樹脂をセパレータの周辺外周部に成型して得られた熱融着樹脂部品（熱融着樹脂系シール部材）を集電体と熱融着することで電解質のシール（液の染み出しを防止すること）ができるからである。特に、電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）を集電体との熱融着シールにより防ぐことができるので、熱融着時の加圧が不十分な場合でも、熱融着による接着さえ十分に行われていれば液絡を防止できる。
【００３５】
上記ゴム系樹脂以外の熱融着可能な樹脂としては、上記シール部材としてバイポーラ電池のあらゆる使用環境下にて、優れたシール（電解液の染み出しを防止）効果を発揮することができるものであれば特に制限されるものではない。好ましくは、シリコン、エポキシ、ウレタン、ポリブタジエン、オレフィン系樹脂（ポリプロピレン、ポリエチレンなど）、パラフィンワックスよりなる群から選択される樹脂である。これらの樹脂では、特に優れた上記作用効果を奏することができるためである。更に、これらの樹脂は、シール性（液密性）、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。そのため高分子ゲル電解質から電解液が染み出すのを効果的に防止することができ、電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）を長期にわたり防ぐことができるからである。ただし、これらに制限されるものではない。より好ましくは、集電体との接着性を向上させた樹脂が好ましく、例えば、変性ポリプロピレンなどが挙げられる。
【００３６】
図９（Ａ）〜（Ｄ）は、本発明のバイポーラ電池に用いられる、セパレータに熱融着樹脂系シール部材を配置した高分子ゲル電解質層の製造過程の様子を段階的に表わした平面概略図ないし断面概略図である。図９では、図５で説明したシール用の樹脂として、上記熱融着可能な樹脂を用いてシール部４ｂを形成した以外は、図５で説明したと同様である。
【００３７】
図９に示すように、セパレータに熱融着樹脂系シール部材を配置した高分子ゲル電解質層４では、まず、該電解質層に用いるサイズに相当する不織布セパレータまたは微多孔膜セパレータ４ａを用意する（図９（Ａ）参照）。次に、このセパレータ４ａの外周部にシール用の樹脂として熱融着可能な樹脂（溶液）を、矩形等の適当な型枠を用いて充填・注液したり、塗布、含浸するなどして所望の形状に成型配置する方法等、適当な方法にてシール部４ｂを成型配置する（図５（Ｂ）参照）。本実施形態でも、図６（Ｅ）〜（Ｇ）と同様にして、半円形ないし半楕円形断面のシール部４ｂも適用可能である。熱融着による集電体との接着面積をより広く確保し、シール効果を高める観点からは、図９に示す矩形断面のシール部４ｂの方が望ましい。なお、上記熱融着可能な樹脂を用いてシール部４ｂを成型する段階では、該熱融着可能な樹脂が熱融着を起こさない条件で成型してもよいし、熱融着させて成型してもよい。セパレータ４ａの両側に形成されるシール部４ｂの厚さ（高さ）は、電極（正極ないし負極）厚さよりも厚くなるように成型しておく必要がある。これにより、バイポーラ電極５と電解質層４を積層した後、加熱及び加圧して電解質層４のシール部４ｂを熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させることで、各単電池層６間のシールを行うことができる（図１０（Ａ）、（Ｂ）参照）。あるいはバイポーラ電極５と電解質層４を１層（ないし２〜３層）ずつ積層するごとに、加熱及び加圧して電解質層４のシール部４ｂを熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させる操作を繰り返すことで電池の各単電池層６間のシールをより確実に行うこともできる。
【００３８】
次に、セパレータ４ａのシール部４ｂで囲われた内部（中心部近傍）に、プレゲル溶液を塗布、含浸等して物理架橋したり、更に重合して化学架橋する方法等、適当な方法にてゲル電解質部４ｃを形成する（図９（Ｃ）、（Ｄ）参照）。これにより、セパレータ４ａの中心部近傍に高分子ゲル電解質が保持され、同一のセパレータ４ａのゲル電解質部４ｃの外周部にシール部４ｂとしてシール用の熱融着可能な樹脂が成型配置されてなる構造を有する電解質層４を製造することができる。
【００３９】
図１０（Ａ）、（Ｂ）は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記熱融着樹脂系シール部材を加熱加圧（熱融着）しシールする様子を模式的に表した断面概略図である。
【００４０】
図１０（Ａ）に示すように、高分子ゲル電解質層４とバイポーラ電極５を積層する。この際、セパレータ４ａの両面に成型されたシール部４ｂの厚さ（高さ）は、電極（正極２ないし負極３）厚さよりも厚くなるように成型されている。そこで、図１０（Ｂ）に示すように、バイポーラ電極５と電解質層４を積層後に、電極積層体７の上下から該電極積層体７に熱及び圧力をかけて、電解質層４のシール部４ｂを加熱加圧して熱融着させてバイポーラ電極５の集電体１に密着させる必要がある。加熱加圧の際には、該シール部材を加圧しながら熱を加えて熱融着させ、集電体１に強固に結合（接着ないし融着）させるのが望ましい。これにより、図８のように電池を加圧し、シール部を常に加圧変形した状態に置く必要がなく、加圧のための部材１２、１３等が不要になる点で優れている。なお、加熱する際の温度条件としては、熱融着可能な樹脂の熱融着温度よりも高い温度であって他の電池部品に影響を及ぼさない範囲の温度であればよく、熱融着可能な樹脂の種類に応じて適宜決定すればよい。例えば、変性ポリプロピレン等では、２００℃程度が好適であるが、これに制限されるものではない。
【００４１】
熱融着樹脂系シール部材を用いた上記実施形態でも、加熱加圧する個所は、図１０（Ｂ）に示すようにシール部材が配置されているところだけでもよいし、シール部材が配置されている部分を含む電極積層体７または電池全体でもよい。更に、加熱によるシール部材以外の電池部品への影響を考慮すれば、加熱加圧する個所は、シール部材が配置されているところだけとし、シール部材が配置されている部分以外の電極積層体７または電池部分については、加圧のみ行うようにするのが望ましい。これは、図７に示すゴム系シール部の加圧シール形態でも同様である。
【００４２】
シール部材にはシリカなどのセラミック、無機酸化物が分散されていることが望ましい。これらの材料が分散されていると樹脂に進入した水分を吸着することができ長期間に渡っての水分の浸入の防止が期待できる。
【００４３】
上記セパレータの大きさは、セパレータ機能を有効に発現し得る大きさであれば特に制限されるものではない。例えば、図７（Ｂ）、図８（Ａ）、（Ｂ）、図１０（Ｂ）に示すように、正極および負極が形成された集電体の大きさとほぼ同等の大きさのものを利用できる。
【００４４】
更に、セパレータの大きさの好適な実施形態を図面を用いて説明する。図１１（Ａ）は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記ゴム系シール部材を加圧し密着（シール）してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１１（Ｂ）には、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、上記熱融着樹脂系シール部材を加熱加圧（熱融着）し密着（シール）してなる電極積層体の一実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。
【００４５】
図１１（Ａ）、（Ｂ）に示すように、上記高分子ゲル電解質が保持され、同一のセパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されたセパレータは、正極２および負極３が形成された集電体１よりも大きいことが望ましい。ゴム系シール部材によりシールを行う際の加圧や熱融着樹脂系シール部材による熱融着の際の加圧により隣接する集電体同士が接触する可能性がある場合には、適当な絶縁部材を追加する必要がある。しかしながら、セパレータを集電体よりも大きくすることで他の絶縁部材を追加することなく接触による内部ショートを防止することが可能となる。
【００４６】
セパレータを集電体よりも大きくする場合、該セパレータの大きさ（図１１（Ａ）、（Ｂ）に示す長さ「Ｘ」）を集電体１の外周縁部（周辺部）よりも１ｍｍ〜１０ｍｍ程度、好ましくは３ｍｍ〜５ｍｍの大きくするのが望ましい。隣接する集電体同士が接触するのを効果的に防止することができるためである。上記に規定するセパレータの大きさ（長さＸ）は、図１１（Ａ）、（Ｂ）に示すように、積層方向に隣接したセパレータ同士を接着させない実施形態において有効である。
【００４７】
図１１Ａでは、ゴム系シール部材の弾性によるシール効果が有効に機能するように、正極２および負極３が形成された部分の外周部の集電体１間に密着してゴム系シール部４ｂ’が配置されている。さらにゴム系シール部４ｂ’の外周部には、高分子ゲル電解質を保持せず、尚且つ絶縁性を有するセパレータ４ａが、集電体１よりも大きいため該集電体１の外側にはみ出す構造となっている。これにより、電池積層体７を外装材１０で減圧しながら封止する際に、隣接する集電体１の外周縁部同士が密着するような負荷（外力）が加わっても、隣接する集電体１同士の接触による内部ショートを防止できる。
【００４８】
同様に、図１１（Ｂ）でも、熱融着樹脂系シール部材の熱融着によるシール効果が有効に機能するように、正極２および負極３が形成された部分の外周部の集電体１間に密着して熱融着樹脂系シール部４ｂ”が配置されている。さらに熱融着樹脂系シール部４ｂ”は、集電体１よりも大きいため、該熱融着樹脂系シール部４ｂ”が、集電体１の外側まではみ出した構造となっている。これによっても、隣接する集電体１同士の接触による内部ショートを防止できる。
【００４９】
更に、セパレータの大きさの好適な他の実施形態を図面を用いて説明する。図１５は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、シール用の樹脂を形成したシール部材を加熱加圧（熱融着）し密着（シール）してなる、電極積層体の他の実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１６（Ａ）〜（Ｃ）は、バイポーラ電極（ないし最外層電極）と電解質層とを一層ずつ積層しシールして形成した電極−電解質層シール体の実施形態の様子を模式的に表した断面概略図である。図１８は、高分子ゲル電解質層とシール材料を別々に設置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図（参考図面）である。
【００５０】
本発明では、セパレータを集電体よりも大きくする場合、さらに、図１５に示すように、該セパレータ（電解質層４）の集電体１よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータ（に形成したシール用の樹脂部分；シール部４ｂ）と接着（シール）されているものであってもよい。かかる構成では、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分４ｃの外周部に形成したシール部４ｂが、下記（Ａ）のシール部分と（Ｂ）のシール部分とを備えているものである。こうして、セパレータの外周部にシール材としての機能を兼ね備えることにより、他の実施形態と同様に積層時の重なりがなくなり、一層の薄層化が可能となる点において優れている。
【００５１】
ここで、（Ａ）のシール部分とは、正極２（ないし負極３）が形成された部分の外周部の集電体１と接着してシールされている部分（図１５、１６中のシール箇所；×印参照）である。当該（Ａ）のシール部分である集電体１と接着してシールされている部分の長さ（図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さ「Ｙ」）は、上記（Ａ）のシール部分に適切なシール機能を備えさせることができるように、適宜決定するのが望ましい。上記（Ａ）のシール部分に適切なシール機能を備えさせることで、隣接する集電体同士が接触するのを効果的に防止することができる。かかる要件については、本発明の他の実施形態においても上記範囲を満足するように設定するのが望ましい。上記要件を満足するように、集電体としては、必要な正極２（ないし負極３）面積を確保できる大きさであって、尚且つ正極２（ないし負極３）が形成された外周部の幅が、上記長さＹを確保できるものとする必要がある。同様に、セパレータとしては、上記正極２（ないし負極３）面積に対応する電解質が保持された部分４ｃを確保し、その外周部にシール部４を形成すればよい。なお、セパレータの大きさは、下記（Ｂ）のシール部分に規定する長さＺの要件を満足するように設定すればよい。
【００５２】
上記（Ｂ）のシール部分は、セパレータ（電解質層４）の集電体１よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータに形成したシール部４ｂを接着してシールされている部分（図１５中のシール箇所；●印参照）である。該セパレータの大きさ（図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さ「Ｚ」）は、上記（Ｂ）のシール部分に適切なシール機能を備えさせることができるように、集電体１の外周縁部（周辺部）よりも所定量大きくするのが望ましい。セパレータの大きさ（図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さ「Ｚ」）を集電体１の外周縁部（周辺部）よりも大きくすることで、隣接する集電体同士が接触するのを効果的に防止し、尚且つ集電体１よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータに成型配置したシール部４ｂをより確実に接着（シール）することができる。なお、かかる（Ｂ）のシール部分は、一層ごと接着（シール）していってもよいし、一度にこれらシール部分４ｂを上下から接着（シール）しても良いなど特に制限されるものではない。
【００５３】
さらに、図１８に示すように、高分子ゲル電解質層４と矩形枠型のシール材料１８を別々に設置しようとすると、積層時の重なり部分（図１８の丸で囲った部分参照）が薄層化の妨げになるという問題がある。また、セルの平面度を下げる要因にもなる。一方、本発明では、本実施形態に限らず、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分４ｃの外周部にシール用の樹脂（シール部４ｂ）が一体となって形成された構成であることから、セパレータの外周部がシール部材として有効かつ効果的に機能することができる。そのため、図１８のような電解質層４ｃ（ないしセパレータ）とシール材料との重なりもなく、セルの平面度を損なうことなく、薄層化が可能である点でも優れている。
【００５４】
かかる構成は、図１６（Ａ）に示すように、バイポーラ電極５を、セパレータに高分子ゲル電解質が保持された電解質層４を介して複数枚積層した構造の電極積層体（電池要素部）を作製する段階において、一層ずつ行うのが望ましい。詳しくは、１つのバイポーラ電極５の正極２側（または負極３側）に１つの電解質層４を積層する。次に、バイポーラ電極５の正極２（または負極３）が形成されていない周縁部の集電体１部分に、電解質層４の外周部に形成したシール部４ｂの一部を、上下から図の矢印の方向に一層ずつ加熱シールして（図１６（Ａ）のシール個所（×印）参照）、電極−電解質層シール体１７を形成する。続いて、図１５に示すように、得られた電極−電解質層シール体１７を複数積層して、最後に最外周にて上下から図の矢印の方向にシール部４ｂ同士を加熱シールすることにより（図１５のシール個所（●印）参照）、電極積層体７が得られる。
【００５５】
この際、電極積層体７の最外層には、図１６（Ｂ）、（Ｃ）に示すように、集電体１に必要な片面のみの電極を形成した最外層電極５ａ、５ｂに、電解質層４外周部のシール部４ｂをシールした電極−電解質層シール体１７ａ、１７ｂを用いるのが好ましい。このうち、図１６（Ｂ）に示す正極側最外層に用いる電極−電解質層シール体１７ａでは、集電体１の片面に正極２を配置した電極５ａの当該正極側に電解質層４を積層する。次に、該電極５ａの正極２が形成されていない正極側周縁部の集電体１部分に、電解質層４外周部のシール部４ｂの一部を、図中の矢印で示すように上下から加熱加圧してシール（密着）することで電極−電解質層シール体１７ａを得ることができる。一方、図１６（Ｃ）に示す負極側最外層に用いる電極−電解質層シール体１７ｂでは、集電体１の片面のみに負極３を配置した電極５ｂの負極を形成してないもう一方の面に、シール部材４ｂを積層する。次に、該電極５ｂの負極を形成してないもう一方の面の周縁部集電体１部分に、シール部材４ｂを、図中の矢印で示すように上下から加熱加圧してシール（密着）することで電極−電解質層シール体１７ｂを得ることができる。このシール部材４ｂには、電解質層４のうち、中央部分の高分子ゲル電解質が保持された部分４ｃを持たないもの（取り除いたもの）を用いることができる。このシール部材４ｂは、例えば、矩形枠型のセパレータ全体にシール用の樹脂を成型配置するなどして作製することができるが、かかる方法に何ら制限されるものではない。
【００５６】
また、図１５のセパレータ（電解質層４）の外周部のシール部４ｂでは、当該外周部にシール用の樹脂（熱融着樹脂や接着剤等）を染み込ませ、セパレータの孔を塞ぐと共に、接着性（熱融着性）を付与し、セパレータの厚さとほとんど同じ厚さに形成してもよい。あるいは、シール部４ｂの厚さを、複数積層した際に、隣接する電極外周部の間に隙間が無くなる程度に厚く形成してもよい。
【００５７】
なお、本実施形態でも、上述した図１０（Ｂ）などに示す実施形態のように、複数積層した後に一度にこれら複数層の各シール部４ｂの上記（Ａ）のシール部分を、上下より加熱・加圧して接着（シール）を行ってもよい。そして、その後に最外周にて各シール部４ｂの上記（Ｂ）のシール部分同士を一度に上下より加熱・加圧して接着（シール）してもよいなど、特に制限されるものではない。
【００５８】
上記（Ａ）のシール部分を一層ずつシールを行う場合には、複数積層した後に一度にこれら複数層の加熱シールを行う場合に比べてシール回数（加熱回数）は増えるものの、一層ずつ確実に集電体とセパレータのシール部材を接着できる点で優れている。即ち、一層ずつシールを行う方法では全ての層がより均一且つ確実にシールできる点で優れている。
【００５９】
一方、上記（Ａ）のシール部分を、複数積層した後に一度にこれら複数層の加熱シールを行う場合でも、複数層の中央部分のシール部材が十分に溶融して集電体に接着シールしたのを確認して加熱操作を終えるようにすればよい。さらに、複数積層した後で全ての層をより均一且つ確実にシールするには、セパレータのシール部材を以下のような構成とすることがより望ましい。即ち、図１０（Ｂ）に示すように、複数積層した両側の最外層から加熱・加圧してシールを行う場合には、最外層側から中央部分に向けた温度勾配が形成される。そのため、最外層部分のシール部材が溶融しても、中央部分のシール部材は十分に溶融されていないおそれがある。そこで、最外層側から中央部分に向けて融点が低くなるように異なるシール用の樹脂を用いて、最外層側から中央部分まで略同じタイミングで一様に溶融されるように設計するのが望ましい。この際には、充放電時の電池温度の上昇などを勘案して、こうした高温環境下でシール用の樹脂が軟化、溶融してシール性を損なわないように、シール用の樹脂を適宜選択する必要がある。
【００６０】
なお、図１５に示す本実施形態でも、電解質層４の構造及び製造方法に関しては、先に図５、図６、図９等を用いて説明したと同様である。但し、本実施形態では、電解質層４のシール部４ｂが、上記（Ａ）のシール部分と、上記（Ｂ）のシール部分を備えていることから、該シール部４ｂをセパレータの上下両面に一定の厚さを持って成型配置する必要は必ずしもない。例えば、（１）該シール部４ｂをセパレータの上下面のいずれか一方にのみ一定の厚さを持って成型配置してもよい。あるいは、（２）セパレータの外周部にシール用の樹脂（例えば、熱融着樹脂や接着剤等）を染み込ませ、セパレータの厚さとほとんど同じ厚さのままで、セパレータの孔を塞ぐと共に、接着性を付与するようにシール用の樹脂を成型配置することもできる。このようにしてセパレータの外周部にシール材料としての機能を兼ね備えることにより、積層時の重なりがなくなり、一層の薄層化が可能となる。
【００６１】
セパレータの大きさの好適な更に他の実施形態を図面を用いて説明する。図１７は、高分子ゲル電解質層とバイポーラ電極を積層し、さらにバイポーラ電極の外周部に絶縁層をセパレータと一部重なるように別々に配置してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。なお、図１７のセパレータ（電解質層４）の外周部のシール部４ｂでは、当該外周部にシール用の樹脂（例えば、熱融着樹脂や接着剤等）を染み込ませ、セパレータの孔を塞ぐと共に、接着性（熱融着性）を付与し、セパレータの厚さとほとんど同じ厚さに形成した例を示している。
【００６２】
本発明では、図１７に示すように、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分４ｃの面積が、少なくともいずれか一方の電極（正極２または負極３）面積、好ましくは正極２の面積より小さくなるようにシール用の樹脂が成型配置されていてもよい。
【００６３】
かかる構成では、構造上、図１７に示すように、シール部４ｂが正極２（または負極３）の上まで掛かっており、上記したような本発明の作用効果に加えて、電極活物質のない部分の副反応（集電体１の溶解など）が抑制されるというメリットがある。なお、シール部４ｂが正極２（または負極３）上に一部かかる事で、若干の容量低下というデメリットもあるが、下記に規定する長さＷの要件を満足する範囲であれば、多くの用途で問題なく許容できる。特に自動車用途（例えば、駆動用電源）の場合、若干の容量低下は何ら問題なく許容できるものであり、こうした用途において特に有用な技術となり得る。
【００６４】
該セパレータ（電解質層４）のシール部４ｂが、正極２（または負極３）上に掛かっている幅（図１７に示す長さ「Ｗ」）は、上記副反応（集電体の溶解など）の抑制効果を有効に発現させることができるように適宜決定するのが望ましい。かかる長さＷを設けることで、上記した若干の容量低下のデメリットを必要最小限に抑えた上で、副反応（集電体の溶解など）抑制効果を最大限に発揮させることができる。なお、本実施形態においても、上記（Ａ）及び（Ｂ）のシール部分を備えることにより適切なシール機能が得られるように、図１６（Ａ）〜（Ｃ）に示す長さＹ及びＺが上記に規定する範囲を満足するように設定するのが望ましい。
【００６５】
即ち、従来のバイポーラ電池では、図１４に示すように、隣接するバイポーラ電極５の、電極（正極２ないし負極３）が形成されていない部分の集電体１同士が対向して配置されている（セパレータを介していない部分もある）。そのため、電池の充放電の際に当該集電体１部分で副反応が生じ、集電体１が溶解するなどの問題があった。そこで、こうした問題の大きい、即ち副反応が生じやすい負極３側の集電体１上に、正極２側の集電体１上に形成する正極２よりも広めに負極３を形成することで、その問題を解消している。よって、正極２が形成されていない部分の正極側集電体１は、広めに形成された負極（負極活物質層）３と対向する構造となっている。上記問題を解消するための構成は、本発明においても有効であり、例えば、図１５〜１７に示すように、同様の構成をとり得るものである。なお、これらの図面以外は、こうした構成を特に図示していないが、本発明の他の実施形態においても必要に応じて適宜採用し得るものである。
【００６６】
しかしながら、正極２が形成されていない部分の正極側集電体１は、上記のように対向する集電体１上に負極３を広めに形成していても、全く副反応が無いわけではない。そこで、本実施形態では、イオンを通さないシール層（セパレータのシール部４ｂ）を正極２（ないし負極３）にかぶるようにすることにより、電極（正極２、負極３）が形成されていない部分の集電体１同士、あるいは正極２が形成されていない部分の集電体１と広めに形成された負極３とが対向するのを防止することができるものである。これにより、正極側及び負極側集電体１双方の副反応を効果的に防止することができる。特に、正極側集電体１での僅かな副反応についても効果的に防止することができるので、より一層の長寿命化が図れ、長期使用が強く切望されている自動車用途（例えば、駆動用電源）に用いるような場合に特に有用な技術となり得る。
【００６７】
なお、本実施形態では、既に説明したとおりであるが、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の面積は、正極面積より小さくなるようにシール用の樹脂が成型配置されているのが望ましい。
【００６８】
一方、負極面積は、むしろ、セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の面積よりも大きくてもよい。図１７などに示すように、集電体面積と同じにしてもよい。ただし、他の実施形態のように、隣接する集電体同士をシール部４ｂにより接着シールさせる場合には、これに必要な部分、例えば、図１７に示す長さＷ分だけ負極が形成されていない外周部が形成されるようにするのが望ましい。
【００６９】
また、図１５、図１７に示す実施形態では、シール部４として、熱融着樹脂系シール部４”を用いるのが望ましいといえる。
【００７０】
また、図３、図７（Ｂ）、（Ｄ）、図８（Ａ）、（Ｂ）、図１０（Ｂ）、図１１（Ａ）、（Ｂ）、に示すように、電流取り出し用の電極、即ち電極積層体７の最上層と最下層の電極５ａ、５ｂの集電体１の上層ないし下層には、更に必要に応じて、電流取り出しに適した強電タブを設けてもよい。電流取り出しに適した強電タブとは、大電流を取り出すことができるように、集電体に比して十分な厚さがあるものなどが用いられている。さらに、電流取り出し用の電極の集電体または強電タブの大きさは、集電及び電流取り出し効果を有効に発現し得るものであれば特に制限されるものではない。例えば、図３、図７（Ｂ）、図８（Ｂ）、図１０（Ｂ）に示すように、シール部材を配置したセパレータのシール部の外周縁部とほぼ同じ大きいものを用いてもよい。また図１１（Ｂ）に示すように、シール部材を配置したセパレータのシール部の外周縁部よりも小さいものを用いてもよい。さらに、図７（Ｄ）、図８（Ａ）、図１１（Ａ）に示すように、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きいものを用いてもよい。
【００７１】
特に、シール部に上記ゴム系シール部材を配置する場合での、電流取り出し用の電極の強電タブの大きさの好適な実施形態を図面を用いて説明する。図１２（Ａ）は、電流取り出し用の電極に電流取り出しに適した強電タブを設けたものを用いて、電解質層とバイポーラ電極（最上層と最下層の電極を含む）を積層し、ゴム系シール部材を加圧変形し集電体に密着してなる電極積層体の様子を模式的に表した断面概略図である。図１２（Ｂ）は、図１２（Ａ）の平面概略図である。
【００７２】
図１２では、電流取り出し用の電極の強電タブ１４が、シール部材を配置したセパレータのシール部４ｄ’よりも大きいものを用いた構造となっている。このように、強電タブ１４をゴム系シール部材を配置した電解質層（セパレータ）の当該ゴム系シール部４ｄ’よりも大きく設定することで、より確実にゴム系シール部材を加圧できるようになる。即ち、圧力をかけてゴム系シール部を加圧変形させて集電体と密着させる場合、集電体１が薄いため剛性がなく、ゴム系シール部４’に十分な加圧が出来ないことがある。そこで、十分な剛性を持った強電タブ（大電流を取り出すため厚さがある）を、シール部材を配置したセパレータのシール部が配置されてある部分よりも大きく設定することで、より確実にゴムシール部材を加圧できるようになる。その結果、電解質膜の高分子ゲル電解質を保持させた部分（更に電極にも高分子ゲル電解質を保持させている場合には当該部分を含む）からの電解液の漏れ出しによる液絡（短絡）をより確実に防ぐことができる。
【００７３】
電流取り出し用の電極（強電タブ１４）として、シール部材を配置したセパレータのシール部４ｄよりも大きいものを用いる場合、該強電タブ１４の大きさ（図１２（Ａ）に示す長さ「Ｙ」）をシール部４ｄの外周縁部よりも１〜５ｍｍ大きくするのが望ましい。シール部４ｂ全体を均等に加圧することができるためである。
【００７４】
また、本発明の電解質層４を構成するセパレータ４ａとしては、特に制限されるべきものではない。微多孔膜セパレータおよび不織布（ノンウーブンファブリック）セパレータのいずれも利用することができる。
【００７５】
上記微多孔膜セパレータとしては、例えば、上記電解質を吸収保持するポリマーからなる多孔性シート（例えば、ポリオレフィン系微多孔質セパレータなど）などを用いることができる。有機溶媒に対して化学的に安定であるという性質を持つ上記ポリオレフィン系微多孔質セパレータは、電解質（電解液）との反応性を低く抑えることができるという優れた効果を有するものである。
【００７６】
該微多孔膜セパレータの材質としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体、ポリイミドなどが挙げられる。
【００７７】
上記微多孔膜セパレータの厚みとして、使用用途により異なることから一義的に規定することはできない。電気自動車（ＥＶ）や燃料電池自動車やこれらのハイブリッド車などのモータ駆動用二次電池などの用途においては、電池の薄膜化の観点から、単層あるいは多層で１〜６０μｍであることが望ましい。微多孔膜セパレータの厚さが、かかる範囲にあることでセパレータに微粒が食い込むことによって発生する短絡の防止と、高出力のために電極間を狭くすることが望ましいという理由から、厚さ方向の機械的強度と高出力性の確保という効果がある。また電池を複数接続する場合には、電極面積が増大することから、電池の信頼性を高めるために上記範囲のなかでも厚形のセパレータを用いることが望ましい。
【００７８】
上記微多孔膜セパレータの微細孔の径は、最大で１μｍ以下（通常、数十ｎｍ程度の孔径である）であることが望ましい。微多孔膜セパレータの微細孔の平均径が、上記範囲にあることで熱によって微多孔膜セパレータが溶融して微細孔が閉じる「シャットダウン現象」が速やかに起きるという理由から、異常時信頼性が上がり、その結果として耐熱性が向上するという効果がある。すなわち、過充電で電池温度が上昇していったとき（異常時）に、セパレータが溶融して微細孔が閉じる「シャットダウン現象」が速やかに起きることで、電池（電極）の正極（＋）から負極（−）側にＬｉイオンが通れなくなり、それ以上は充電できなくなる。そのため過充電できなくなり、過充電が解消する。その結果、電池の耐熱性（安全性）が向上するほか、ガスがでて電池外装材の熱融着部（シール部）が開くのを防止できる。ここでセパレータの微細孔の平均径は、セパレータを走査電子顕微鏡等で観察し、その写真をイメージアナライザ等で統計的に処理した平均径として算出される。
【００７９】
上記微多孔膜セパレータの空孔率は２０〜５０％であることが望ましい。微多孔膜セパレータの空孔率が、上記範囲にあることで電解質（電解液）の抵抗による出力低下の防止と、微粒がセパレータの空孔（微細孔）を貫くことによる短絡の防止という理由から出力と信頼性の両方を確保するという効果がある。ここで微多孔膜セパレータの空孔率とは、原材料レジンの密度と最終製品の微多孔膜セパレータの密度から体積比として求められる値である。
【００８０】
上記微多孔膜セパレータへの電解質の含浸量は、微多孔膜セパレータの保持能力範囲まで含浸させればよいが、当該保持能力範囲を超えて含浸させてもよい。これは、電解質にシール部を設け、電解質層からの電解液の染み出しを防止できるため、該電解質層に保持できる範囲であれば含浸可能である。
【００８１】
また、上記不織布セパレータとしても、セパレータ機能を有し、高分子ゲル電解質を保持させることができるものであれば特に制限されるべきものではなく、繊維を絡めてシート化することにより製造することができる。また、加熱によって繊維同士を融着することにより得られるスパンボンド等も用いることができる。すなわち、繊維を適当な方法でウェブ（薄綿）状またはマット状に配列させ、適当な接着剤あるいは繊維自身の融着力により接合して作ったシート状のものであればよい。上記接着剤としては、製造及び使用時の温度下で十分な耐熱性を有し、高分子ゲル電解質に対しても反応性や溶解性等がなく安定したものであれば、特に制限されるべきものではなく、従来公知のものを利用できる。また、使用繊維としては、特に制限されるものではなく、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン、ポリイミド、アラミドなど従来公知のものを用いることができる。これらは、使用目的（電解質層に要求される機械強度など）に応じて、単独または混合して用いる。
【００８２】
また、不織布セパレータのかさ密度は、含浸させた高分子ゲル電解質により十分な電池特性を得られるものであればよく、特に制限されるべきものではない。すなわち、あまり不織布セパレータのかさ密度が大きすぎると、電解質層中の非電解質材料が占める割合が大きくなりすぎ、電解質層におけるイオン伝導度などを損なうおそれがあるためである。
【００８３】
不織布セパレータの空孔率は３０〜７０％であることが好ましい。空孔率が３０％未満では、電解質の保持性が悪化し、７０％超では強度が不足する。
【００８４】
さらに、不織布セパレータの厚さは、電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分と同じであればよく、好ましくは５〜２０μｍであり、特に好ましくは５〜１０μｍである。厚さが５μｍ未満ではショート不良が増加電解質の保持性が悪化し、２０μｍを超える場合には抵抗が増大することになる。
【００８５】
また、図５〜１２では、説明の都合上、電解質層と同じサイズのセパレータを用いて説明している。しかしながら、実際の製造では、各種の印刷・塗布技術ないし薄膜形成技術を利用して、ロール状のセパレータを利用して、該セパレータ上に連続的にシール部を有する電解質層を形成するようにしてもよい。また、より大きなセパレータを用いて、一度に大量のシール部を有する電解質層を形成するようにしてもよい。このように、実際の製造では、各種量産化技術を適用することができる。
【００８６】
また、電解質層４を構成するゲル電解質部４ｃに用いる高分子ゲル電解質としては、特に制限されるべきものではなく、従来の高分子ゲル電解質層に用いられているものを適宜利用することができる。ここで、高分子ゲル電解質とは、ポリマーマトリックス中に電解液を保持させたものをいう。具体的には、イオン伝導性を有する高分子（いわば、固体高分子電解質）に、通常リチウムイオン二次電池で用いられる電解液を含んだもの、さらにリチウムイオン伝導性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも含まれる。
【００８７】
なお、本発明において、全固体高分子電解質（単に、高分子固体電解質ともいう）と、高分子ゲル電解質との違いは、以下のとおりである。
【００８８】
１）ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）などの全固体高分子電解質に、通常のリチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものが高分子ゲル電解質である。
【００８９】
２）ポリふっ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）など、リチウムイオン伝導性をもたない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも高分子ゲル電解質にあたる。
【００９０】
３）高分子ゲル電解質を構成するポリマー（ホストポリマーないしポリマーマトリックス）と電解液の比率は幅広く、ポリマー１００質量％を全固体高分子電解質、電解液１００質量％を液体電解質とすると、その中間体はすべて高分子ゲル電解質にあたる。
【００９１】
上記高分子ゲル電解質のポリマーマトリックスとしては、特に制限されるべきものではなく、従来公知のものを利用することができる。好ましくは、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリふっ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン（ＰＶｄＦ−ＨＦＰ）、ポリ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）およびそれらの共重合体が望ましく、溶媒には、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、γ−ブチロラクトン（ＧＢＬ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、およびそれらの混合物が望ましい。
【００９２】
このうち、イオン導伝性を有する高分子としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体のようなポリアルキレンオキシド系高分子などの公知の固体高分子電解質が挙げられる。ＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２などのリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。
【００９３】
上記リチウムイオン伝導性を持たない高分子としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルクロライド（ＰＶＣ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。なお、ＰＡＮ、ＰＭＭＡなどは、どちらかと言うとイオン伝導性がほとんどない部類に入るものであるため、上記イオン伝導性を有する高分子とすることもできる。ここでは高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン伝導性を持たない高分子として例示したものである。
【００９４】
上記高分子ゲル電解質に含まれる電解液としては、特に制限されるべきものではなく、従来公知のものを利用することができる。通常リチウムイオン電池で用いられるものであればよく、リチウム塩（電解質塩）と有機溶媒（可塑剤）とを含むものなどを用いることができる。具体的には、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩ、ＬｉＢＯＢ等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも１種類のリチウム塩（電解質塩）を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類；ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類；テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジブトキシエタン等のエーテル類；γ−ブチロラクトン等のラクトン類；アセトニトリル等のニトリル類；プロピオン酸メチル等のエステル類；ジメチルホルムアミド等のアミド類；酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから１種類または２種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒（可塑剤）を用いたものなどが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００９５】
本発明における高分子ゲル電解質中の電解液の割合は、使用目的などに応じて決定すればよく、特に制限されるべきものではない。イオン伝導度などの観点から、数質量％〜９８質量％の範囲で好適に利用可能である。ただし、かかる範囲に制限されるものではない。本発明では、電解液の割合が７０質量％以上の、電解液が多い高分子ゲル電解質について、特に効果がある。かかる割合では、液体電解質タイプのリチウムイオン二次電池に近いイオン伝導性を有するなど優れた電池特性を発揮でき、電解液が多くてもセパレータにシール用の樹脂を成型配置することで高いシール性能を維持し、電解液の染み出しを効果的に防止できるためである。
【００９６】
また、本発明では、高分子ゲル電解質に含まれる電解液の量は、ゲル電解質部で略均一になるようにしてもよいし、中心部から外周部に向けて傾斜的に少なくしていってもよい。前者は、より広範囲で反応性を得ることができるため好ましい。後者は、外周部のシール部のうち、セパレータを貫通したり、貫通または前記セパレータの側面全周を覆っているシール部４ｂ２や４ｂ３を設けていないような場合でも、電解液に対するシール性をより一層高めることができる点で好ましい。中心部から外周部に向けて傾斜的に少なくしていく場合には、上記ホストポリマーないしポリマーマトリックスには、リチウムイオン伝導性のあるポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシドおよびそれらの共重合体を用いることが望ましい。
【００９７】
上記電解質層の中央近傍のゲル電解質部とその外周部のシール部との割合は、シール部の材料によっても異なるため一義的に決定することはできない。更にシール部では、隣接する集電体同士が接触して内部ショートするのを防止する効果をも持たせる場合などでは、該シール部を大きくする必要があり、こうした観点からも一義的に決定することはできない。したがって、シール部の幅は、上述した集電体との密着（シール）性や集電体同士の接触防止効果など、その使用目的に応じて、１ｍｍ〜１０ｍｍの範囲で適宜決定すればよい。
【００９８】
また、本発明では、上記したように、セパレータに保持させる電解質は必ずしも高分子ゲル電解質である必要はなく、低コスト、高出力を考慮して液体電解質（電解液）を用いてもよい。さらには固体電解質であってもよい。該液体電解質（電解液）としては、上記高分子ゲル電解質で説明した電解液と同様のものを用いることができるため、ここでの説明は省略する。同様に、固体電解質としては、高分子ゲル電解質で説明した全固体高分子電解質と同様のものを用いることができるため、ここでの説明は省略する。
【００９９】
以上、本発明に係るバイポーラ電池の特徴部分の構成要素である、セパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されている電解質層を中心に説明したものである。本発明のバイポーラ電池の他の構成要素については、特に制限されるべきものではなく、従来公知のバイポーラ電池に幅広く適用可能である。
【０１００】
以下、本発明のバイポーラ電池の構成要素ごとに簡単に説明するが、本発明がこれらに何ら制限されるべきものでないことは言うまでもない。
【０１０１】
［集電体］
本発明で用いることのできる集電体としては、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。例えば、アルミニウム箔、ステンレス箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく使える。また、金属表面に、アルミニウムを被覆させた集電体であってもよい。また、場合によっては、２つ以上の金属箔を張り合わせた集電体を用いてもよい。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、ステンレス箔を集電体として用いることが好ましい。
【０１０２】
さらに、本発明で用いることのできる集電体としては、製法上、スプレーコートなどの薄膜製造技術により、所望の形状に製膜して形成したものを利用することもできる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、これらの合金などの金属粉末を主成分として、これにバインダ（樹脂）、溶剤を含む集電体金属ペーストを加熱して成形してなるものである。これら金属粉末は１種単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよいし、さらに、製法上の特徴を生かして金属粉末の種類の異なるものを多層に積層したものであってもよい。また、バイポーラ電池における集電体は積層方向のみに電流を流すため、集電体の抵抗値が金属に比べて高いものでも用いることができる。例えば導電性高分子を主成分とする導電性高分子膜もしくは高分子材料に導電性粒子を分散させた導電性高分子膜も利用することができ、シール材との密着性の観点からは好適である。
【０１０３】
上記バインダとしては、特に制限されるべきものではなく、たとえば、エポキシ樹脂など、従来公知の樹脂バインダ材料を用いることができるほか、導電性高分子材料を用いても良い。
【０１０４】
集電体の厚さは、特に限定されないが、通常は１〜１００μｍ程度である。
【０１０５】
［正極（正極活物質層）］
正極は、正極活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ、高分子ゲル電解質などが含まれ得る。
【０１０６】
このうち、正極活物質としては、特に制限されるものではなく、溶液タイプのリチウムイオン二次電池に使用可能なものを適宜利用することができる。好ましくは、容量、出力特性に優れた電池を構成できることから、遷移金属とリチウムとの複合酸化物（リチウム−遷移金属複合酸化物）である。具体的には、ＬｉＣｏＯ２などのＬｉ・Ｃｏ系複合酸化物、ＬｉＮｉＯ２などのＬｉ・Ｎｉ系複合酸化物、スピネルＬｉＭｎ２Ｏ４などのＬｉ・Ｍｎ系複合酸化物、ＬｉＦｅＯ２などのＬｉ・Ｆｅ系複合酸化物などが挙げられる。この他、ＬｉＦｅＰＯ４などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物；Ｖ２Ｏ５、ＭｎＯ２、ＴｉＳ２、ＭｏＳ２、ＭｏＯ３などの遷移金属酸化物や硫化物；ＰｂＯ２、ＡｇＯ、ＮｉＯＯＨなどを用いることもできる。
【０１０７】
正極活物質の粒径は、バイポーラ電池の電極抵抗を低減するために、バイポーラタイプでない溶液（電解液）系のリチウムイオン二次電池で用いられる一般に用いられる粒径よも小さいものを使用するとよい。具体的には、正極活物質微粒子の平均粒径が０．１〜１０μｍ、好ましくは０．１〜５μｍであるとよい。
【０１０８】
上記電子伝導性を高めるための導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。
【０１０９】
上記イオン伝導性を高めるためのリチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩、またはこれらの混合物などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【０１１０】
上記バインダとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【０１１１】
上記高分子ゲル電解質については、高分子ゲル電解質層のゲル電解質部４ｃに用いられる高分子ゲル電解質として説明したものと同様であるため、ここでの説明は省略する。
【０１１２】
正極に含まれるゲル電解質中の電解液の割合は、使用目的などに応じて決定すればよく、数質量％〜９８質量％の範囲で好適に利用可能である。ただし、かかる範囲に制限されるものではない。本発明は、電解液の割合が７０質量％以上の電解液が多いゲル電解質について、特に効果がある。かかる割合では、液体電解質タイプのリチウムイオン二次電池に近いイオン伝導性を有するなど優れた電池特性を発揮でき、電解液が多くてもセパレータにシール用の樹脂を成型配置することで高いシール性能を維持し、電解液の染み出しを効果的に防止できるためである。
【０１１３】
正極における、正極活物質、導電助剤、バインダ、高分子ゲル電解質（ポリマーマトリックス、電解液など）等の配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。例えば、正極内における高分子ゲル電解質の配合量が少なすぎると、正極内でのイオン伝導抵抗やイオン拡散抵抗が大きくなり、電池性能が低下してしまう。一方、正極内における高分子ゲル電解質の配合量が多すぎると、電池のエネルギー密度が低下してしまう。従って、これらの要因を考慮して、目的に合致した高分子ゲル電解質量を決定する。
【０１１４】
正極の厚さは、特に限定するものではなく、配合量について述べたように、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極層の厚さは１０〜５００μｍ程度である。
【０１１５】
［負極（負極活物質層）］
負極は、負極活物質活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ、高分子ゲル電解質（ポリマーマトリックス、電解液など）などが含まれ得る。
【０１１６】
負極活物質の種類以外は、基本的に「正極（正極活物質層）」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【０１１７】
負極活物質としては、特に制限されるものではなく、溶液タイプのリチウムイオン二次電池に使用可能なものを適宜利用することができる。具体的には、カーボン、金属酸化物、リチウム−金属複合酸化物などを用いることができるが、好ましくはカーボンもしくはリチウム−遷移金属複合酸化物である。これらを用いることで、容量、出力特性（例えば、電池電圧が高くできるなど）に優れた電池を構成できるからである。なお、リチウム−遷移金属複合酸化物としては、例えば、リチウム−チタン複合酸化物などを用いることができる。また、カーボンとしては、例えば、黒鉛、グラファイト、アセチレンブラック、カーボンブラックなどを用いることができる。また、金属酸化物としては、例えば、チタン酸化物などの遷移金属酸化物などを用いることができる。
【０１１８】
［電解質層］
本発明の電解質層は、セパレータに電解質が保持され、該セパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなるものである。これらに関しては、既に説明した通りである。
【０１１９】
また、電解質は、電池を構成する電解質層のほか、上記したように正極および／または負極にも含まれ得る。電池を構成する電解質層、正極、負極によって異なる電解質を用いてもよいし、同一の電解質を使用してもよい。また各単電池層（の各構成部材）によって異なる電解質を用いてもよい。
【０１２０】
電解質層の電解質を保持させた部分の厚さは、所望の電解質性能を有効に発現できるものであればよく、特に限定するものではない。しかしながら、コンパクトなバイポーラ電池を得るためには、電解質層としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。当該電解質を保持させた部分の厚さとしては、１０〜１００μｍ程度である。
【０１２１】
電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる部分（シール部４ｂ）の厚さに関しては、既に説明した通りである。即ち、該シール部を成型配置した状態（未シール状態）では、セパレータの両面に形成されたシール部は、電極（正極ないし負極）よりも厚く形成しておく。その後、シール部を加圧変形ないし加熱加圧による熱融着変形させて、電極（正極ないし負極）と同じ厚さにし、電極と電解質層との界面を隙間なく密着させるようにするものである。なお、シール部を成型配置した状態（未シール状態）では、セパレータの両面に形成されたシール部は、電極（正極ないし負極）の厚さよりも０〜１ｍｍの範囲でより厚く形成すればよい。詳しくは、シールフィルムでは熱融着しても厚みがほとんど変化しない。したがって熱融着タイプの場合はほとんど厚くする必要はなく、０〜１０μｍ程度厚くすればよい。ゴム系のシール（加圧タイプ）はゴムの変形によりシール性を確保するため、電極よりも５０μｍ〜１ｍｍ程度の高さが必要である。ただし、かかる範囲に制限されるものではない。
【０１２２】
電解質層の電解質を保持させた部分の形状は、機能、性能面からも部位によらず常にほぼ一定の厚さにする必要はない。また、シール用の樹脂が成型配置されてなる部分（シール部４ｂ）の形状については、既に説明した通りであるので、ここでの説明は省略する。
【０１２３】
ところで、電解質層の電解質として高分子ゲル電解質を用いる場合、現在好ましく使用される高分子ゲル電解質用のポリマーマトリックスは、イオン導伝性を有する高分子であるＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリエーテル系高分子である。このため、高温条件下における正極側での耐酸化性が弱い。従って、溶液系のリチウムイオン二次電池で一般に使用される、酸化還元電位の高い正極剤を使用する場合には、負極の容量が、高分子ゲル電解質層を介して対向する正極の容量より少ないことが好ましい。負極の容量が対向する正極の容量より少ないと、充電末期に正極電位が上がり過ぎることを防止できる。なお、正極および負極の容量は、正極および負極を製造する際の理論容量として、製造条件から求めることができる。完成品の容量を測定装置で直接測定してもよい。
【０１２４】
ただし、負極の容量を対向する正極の容量と比べて少ないと、負極電位が下がりすぎて電池の耐久性が損なわれる恐れがあるので充放電電圧に注意する必要がある。例えば、一のセル（単電池層）の平均充電電圧を使用する正極活物質の酸化還元電位に対して適切な値に設定して、耐久性が低下しないように注意する。
【０１２５】
［絶縁層］
絶縁層は、集電体同士が接触したり、電解液が漏れ出したり、積層電極の端部の僅かな不ぞろいなどによる短絡が起こるのを防止する目的で、各電極の周囲に形成されてなるものである。本発明では、セパレータの外周部のシール用の樹脂が成型配置されている部分に同様の機能を付与することができるため（図５〜図１２参照）、特に絶縁層を設ける必要はないが、補助的に該絶縁層を設けてもよい。
【０１２６】
該絶縁層としては、絶縁性、電解液の漏出や外部からの水分の透湿に対するシール性（密封性）、電池動作温度下での耐熱性などを有するものであればよく、例えば、エポキシ樹脂、ゴム、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが使用できるが、耐蝕性、耐薬品性、作り易さ（製膜性）、経済性などの観点からは、エポキシ樹脂が好ましい。
【０１２７】
［強電タブ］
強電タブは、図１２で説明した通りであり、必要に応じて最外層の電極を構成する集電体に取り付けられる。用いる場合には、端子としての機能を有するほか、薄型化の観点からは極力薄い方がよい。しかしながら、積層されてなる正極、負極、電解質層および集電体はいずれも機械的強度が弱いため、これらを両側から挟示し支持し、更にはより確実にゴムシール部材を加圧できるようにするだけの強度を持たせることが望ましい。さらに、強電タブでの内部抵抗を抑える観点からも、強電タブの厚さは、通常０．１〜２ｍｍ程度が望ましいといえる。
【０１２８】
強電タブの材質は、通常のリチウムイオン二次電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、これらの合金などを利用することができる。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。
【０１２９】
電流取り出し用の正極側の強電タブと負極用の強電タブとの材質は、同一の材質を用いてもよいし、異なる材質のものを用いてもよい。さらに、これら正極側および負極側の強電タブは、材質の異なるものを多層に積層したものであってもよい。
【０１３０】
正極および負極側の強電タブは、集電体と同じサイズであればよいが、図１２Ａ、Ｂを用いて説明したように、シール部材を配置したセパレータのシール部４ｄよりも大きいものを用いるのが望ましい。
【０１３１】
［正極および負極リード］
図１２（Ｂ）に示すように、正極リード８および負極リード９に関しては、通常リチウムイオン二次電池で用いられる公知のリードを用いることができる。該正極および負極リードの材質も、通常のリチウムイオン二次電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、これらの合金などを利用することができる。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。
【０１３２】
［電池外装材（電池ケース）］
バイポーラ電池は、外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、図８（Ａ）、（Ｂ）に示すように、電池積層体全体を電池外装材（電池ケース）１０に収容するとよい。電池外装材としては、軽量化の観点から、金属を高分子絶縁体で被覆したアルミラミネートパックなどの高分子−金属を複合したラミネートフィルム（単に、高分子−金属複合ラミネートフィルムとも称する）のような従来公知の電池外装材が好ましい。
【０１３３】
上記高分子−金属複合ラミネートフィルムとしては、特に制限されるべきものではなく、高分子フィルム間に金属フィルムを配置し全体を積層一体化してなる従来公知のものを使用することができる。具体例としては、例えば、高分子フィルムからなる外装保護層（ラミネート最外層）、金属フィルム層、高分子フィルムからなる熱融着層（ラミネート最内層）のように配置し全体を積層一体化してなるものが挙げられる。詳しくは、外装材に用いられる高分子−金属複合ラミネートフィルムは、上記金属フィルムの両面に、高分子フィルムとして、まず耐熱絶縁樹脂フィルムを形成し、少なくとも片面側の耐熱絶縁樹脂フィルム上に熱融着絶縁性フィルムが積層されたものである。かかるラミネートフィルムは、適当な方法にて熱融着させることにより、熱融着絶縁性フィルム部分が融着して接合し熱融着部が形成される。上記金属フィルムとしては、アルミニウムフィルム等が例示できる。また、上記絶縁性樹脂フィルムとしては、ポリエチレンテトラフタレートフィルム（耐熱絶縁性フィルム）、ナイロンフィルム（耐熱絶縁性フィルム）、ポリエチレンフィルム（熱融着絶縁性フィルム）、ポリプロピレンフィルム（熱融着絶縁性フィルム）等が例示できる。ただし、本発明の外装材は、これらに制限されるべきものではない。
【０１３４】
こうした高分子−金属複合ラミネートフィルムでは、超音波溶着等により熱融着絶縁性フィルムを利用して１対ないし１枚（袋状）のラミネートフィルムの熱融着による接合を、容易かつ確実に行うことができる。よって、本発明では、こうした高分子−金属複合ラミネートフィルムを用いて、その周辺部の一部または全部を熱融着にて接合することにより、電池積層体を収納し密封した構成とするのが好ましい。なお、電池の長期信頼性を最大限高めるためには、高分子−金属複合ラミネートシートの構成要素である金属フィルム同士を直接接合してもよい。金属フィルム間にある熱融着性樹脂を除去もしくは破壊して金属フィルム同士を接合するには超音波溶着を用いることができる。
【０１３５】
電池外装材に高分子−金属複合ラミネートフィルムを用いる場合、上記正極および負極リードは、上記熱融着部に挟まれて該電池外装材の外部に露出される構造とすればよい。また、熱伝導性に優れた高分子−金属複合ラミネートフィルムを用いることが、自動車の熱源から効率よく熱を伝え、電池内部を電池動作温度まですばやく加熱することができる点で好ましい。
【０１３６】
次に、本発明では、上記のバイポーラ電池を複数個接続して構成した組電池とすることができる。すなわち、本発明のバイポーラ電池を少なくとも２個以上を用いて直列および／または並列に接続して構成した組電池とすることで、使用目的ごとの電池容量や出力に対する要求に、比較的安価に対応することが可能になる。
【０１３７】
具体的には、例えば、上記のバイポーラ電池をＮ個並列に接続し、Ｎ個並列にしたバイポーラ電池をさらにＭ個直列にして金属製ないし樹脂製の組電池ケースに収納し、組電池とする（Ｎ、Ｍは２以上の整数）。この際、バイポーラ電池の直列／並列接続数は、使用目的に応じて決定する。例えば、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車など大容量電源として、高エネルギー密度、高出力密度が求められる車両の駆動用電源に適用し得るように組み合わせればよい。また、組電池用の正極端子および負極端子と、各バイポーラ電池の電極リードとは、リード線等を用いて電気的に接続すればよい。また、バイポーラ電池同士を直列／並列に接続する際には、スペーサやバスバーのような適当な接続部材を用いて電気的に接続すればよい。これにより、種々の車両用ごとの容量・電圧の要望を基本のバイポーラ電池の組み合わせで対応が可能になる。その結果、必要エネルギー、出力の設計選択性を容易にすることが可能になる。そのため種々の車両用ごとに異なるバイポーラ電池を設計、生産する必要がなく、基本となるバイポーラ電池の大量生産が可能となり、量産化によるコスト削減が可能となる。
【０１３８】
また、本発明の組電池は、上記に説明したものに制限されるべきものではなく、従来公知のものを適宜採用することができる。例えば、本発明の組電池では、本発明のバイポーラ電池と、該バイポーラ電池と正負極電極材料を同一とし該バイポーラ電池の構成単位数を直列することにより電圧を同一にした電池と、を並列に接続したものであってもよい。
【０１３９】
上記バイポーラ電池と正負極電極材料を同一とし該バイポーラ電池の構成単位数を直列することにより電圧を同一にした電池としては、好ましくはバイポーラ型でないリチウムイオン二次電池（通常リチウムイオン二次電池）が挙げられる。すなわち、組電池を形成する電池は、本発明のバイポーラ電池とバイポーラ型ではないリチウムイオン二次電池等とを混在させても良い。これにより、出力重視のバイポーラ電池と、エネルギー重視の一般リチウムイオン二次電池の組み合わせでお互いの弱点を補う組電池ができ、組電池の重量・サイズを小さくすることができる。それぞれのバイポーラ電池とバイポーラ型でないリチウムイオン二次電池をどの程度の割合で混在させるかは、組電池として要求される安全性能、出力性能に応じて決める。
【０１４０】
本発明の組電池には、使用用途に応じて、各種計測機器や制御機器類を設けてもよく、例えば、電池電圧を監視するために電圧計測用コネクタなどを設けておいてもよいなど、特に制限されるものではない。
【０１４１】
また本発明では、上記組電池を少なくとも２以上直列、並列、または直列と並列の複合接続した複合組電池とすることで、使用目的ごとの電池容量や出力に対する要求に、新たに組電池を作製することなく、比較的安価に対応することが可能になる。すなわち、こうした複合組電池は、組電池を少なくとも２以上直列、並列、または直列と並列の複合接続したものであり、基準の組電池を製造し、それを組み合わせて複合組電池とすることで、組電池の仕様をチューニングできる。これにより、仕様の異なる沢山の組電池種を製造しなくてよいため、複合組電池コストを減少することができる。このように、組電池を複数直並列接続されてなる複合組電池は、一部の電池、組電池が故障しても、その故障部分を交換するだけで修理が可能である。なお、上記組電池には、本発明のバイポーラ電池だけで構成したものの他、本発明のバイポーラ電池と他のバイポーラ型でない電池とで構成したものを含んでいてもよい。
【０１４２】
本発明では、上記のバイポーラ電池および／または組電池（複合組電池を含む）を駆動用電源として搭載した車両とすることができる。本発明のバイポーラ電池および／または組電池は、上述のように各種特性を有し、特に、コンパクトな電池である。このため、エネルギー密度および出力密度に関して、とりわけ厳しい要求がなされる車両、例えば、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車等の駆動用電源として好適である。例えば、図１３に示したように、電気自動車ないしハイブリッド電気自動車１６の車体中央部の座席下に組電池１５を駆動用電源として搭載するのが、車内空間およびトランクルームを広く取れるため便利である。本発明では、これらに何ら制限されるべきものではなく、後部トランクルームの下部に搭載してもよいし、あるいは電気自動車や燃料電池自動車のようにエンジンを搭載しないのであれば、車体前方のエンジンを搭載していた部分などに搭載することもできる。なお、本発明では、組電池１５だけではなく、使用用途によっては、バイポーラ電池を搭載するようにしてもよいし、これら組電池１５とバイポーラ電池を組み合わせて搭載するようにしてもよい。また、本発明のバイポーラ電池および／または組電池を駆動用電源として搭載することのできる車両としては、上記の電気自動車、ハイブリッド電気自動車、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車が好ましいが、これらに制限されるものではない。
【０１４３】
本発明のバイポーラ電池の製造方法としては、特に制限されるべきものではなく、従来公知の各種の方法を適宜利用することができる。以下に、簡単に説明する。なお、以下の製造方法の説明においても、電解質層の電解質として高分子ゲル電解質を用いた製造例を示すが、本発明ではこれらに制限されるものでない。また、セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる高分子ゲル電解質層の製造方法に関しては、既に図５〜図１２、図１５〜１８を用いて説明した通りであるので、ここでの説明は省略する。
【０１４４】
（１）正極用組成物の塗布
まず、適当な集電体を準備する。正極用組成物は、通常はスラリー（正極用スラリー）として得られ、集電体の一方の面に塗布される。塗布方法には、バーコーティング、スプレーコーティングのほか、スクリーン印刷、インクジェット方式で印刷する塗布方法なども含まれる。
【０１４５】
正極用スラリーは、正極活物質を含む溶液である。他成分として、導電助剤、バインダ、重合開始剤、高分子ゲル電解質の原料（高分子原料、電解液など）、リチウム塩などが任意で含まれる。高分子電解質層に高分子ゲル電解質を用いることから、正極活物質微粒子同士を結びつける従来公知のバインダ、電子伝導性を高めるための導電助剤、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）などのスラリー粘度調整溶媒などが含まれていればよく、高分子ゲル電解質の原料やリチウム塩などは含まれていなくても良い。
【０１４６】
高分子ゲル電解質の高分子原料は、ＰＥＯ、ＰＰＯ、これらの共重合体などが挙げられ、分子内に架橋性の官能基（炭素−炭素二重結合など）を有することが好ましい。この架橋性の官能基を用いて高分子原料を架橋することによって、機械的強度が向上する。
【０１４７】
正極活物質、導電助剤、バインダ、リチウム塩、電解液に関しては、前述した化合物を用いることができる。
【０１４８】
重合開始剤は、重合させる化合物に応じて選択する必要がある。例えば、光重合開始剤としてベンジルジメチルケタール、熱重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリルが挙げられる。
【０１４９】
ＮＭＰなどの溶媒は、正極用スラリーの種類に応じて選択する。
【０１５０】
正極活物質、リチウム塩、導電助剤等の添加量は、バイポーラ電池の目的等に応じて調節すればよく、通常用いられる量を添加すればよい。重合開始剤の添加量は、高分子原料に含まれる架橋性官能基の数に応じて決定される。通常は高分子原料に対して０．０１〜１質量％程度である。
【０１５１】
（２）正極の形成
正極用スラリーが塗布された集電体を乾燥して、含まれる溶媒を除去し、正極を形成する。それと同時に、正極用スラリーによっては、架橋反応を進行させて、高分子固体電解質の機械的強度を高めてもよい。乾燥は真空乾燥機などを用いることができる。乾燥の条件は塗布された正極用スラリーに応じて決定され、一義的に規定できないが、通常は４０〜１５０℃で５分〜２０時間である。
【０１５２】
（３）負極用組成物の塗布
正極が形成された面と反対側の面に、負極活物質を含む負極用組成物（負極用スラリー）を塗布する。
【０１５３】
負極用スラリーは、負極活物質を含む溶液である。他成分として、導電助剤、バインダ、重合開始剤、高分子ゲル電解質の原料（高分子原料、電解液など）およびリチウム塩などが任意で含まれる。使用される原料や添加量については、「（１）正極用組成物の塗布」の項での説明と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【０１５４】
（４）負極の形成
負極用スラリーが塗布された集電体を乾燥して、含まれる溶媒を除去し、負極を形成する。それと同時に、負極用スラリーによっては、架橋反応を進行させて、高分子ゲル電解質の機械的強度を高めてもよい。この作業により、バイポーラ電極が完成する。乾燥は真空乾燥機などを用いることができる。乾燥の条件は塗布された負極用スラリーに応じて決定され、一義的に規定できないが、通常は４０〜１５０℃で５分〜２０時間である。
【０１５５】
（５）バイポーラ電極と電解質層との積層
別途、電極間に積層される電解質層として、セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる電解質層を準備する。該電解質層は、図５（あわせて図６〜図１２も参照）を用いて説明した手順で作製すればよい。
【０１５６】
以上のように作製したバイポーラ電極を高真空下で十分加熱乾燥してから、バイポーラ電極と電解質層をそれぞれを適当なサイズに複数個切りだす。電解質層は、バイポーラ電極の集電体サイズよりも若干大きくすることが望ましい（図１１参照のこと）。切りだされたバイポーラ電極と電解質層とを所定数張り合わせて、電池積層体を作製する。積層数は、バイポーラ電池に求める電池特性を考慮して決定される。電解質層が一面または両面に形成されたバイポーラ電極を、直接貼り合わせてもよい。最外層の電解質層上には、それぞれ電流取り出し用の電極を配置する。正極側の最外層には、集電体上に正極のみを形成した電流取り出し用の電極を配置する。負極側の最外層には、集電体上に負極のみを形成した電流取り出し用の電極を配置する。バイポーラ電極と電解質層とを積層させてバイポーラ電池を得る段階は、不活性雰囲気下で行うことが好ましい。例えば、アルゴン雰囲気下や窒素雰囲気下でバイポーラ電池を作製するとよい。
【０１５７】
なお、セパレータに液体電解質が保持され、該セパレータの液体電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されてなる電解質層を用いる場合には、例えば、以下の手順でバイポーラ電池を作製することができる。ただし、これらに制限されるものではない。まず、セパレータの液体電解質を保持させる部分の外周部にシール用の樹脂を成型配置されてなる電解質層を準備する。この段階では、液体電解液はセパレータに保持させないでいる。各電解質層の内部（液体電解質を保持させる部分）に電解液を注入することができるように、外周部の一部にシール用の樹脂が成型配置されていない部分を残しておく。次に、バイポーラ電極と電解質層とを所定数張り合わせて、電池積層体を作製する。その後、電池積層体のシール用の樹脂を成型配置した部分を上下から挟んで加熱加圧してシール用の樹脂を熱融着させてシール性を高めておく。次に、各電解質層に残しておいたシール用の樹脂が成型配置されていない部分から、従来と同様に、真空注入法等により電解液を注入する。その後、外周部の一部に残しておいたシール用の樹脂が成型配置されていない部分を、シール用の樹脂を成型配置して塞ぐ（好ましくは、該当部分のみ加熱加圧してシール用の樹脂を熱融着させてシール性を高める）ことでバイポーラ電池を得ることができる。あるいは、外周部の一部にシール用の樹脂が成型配置されていない部分を残すことなく、バイポーラ電極と電解質層を積層していく過程で、一層ごとに、セパレータの液体電解質を保持させる部分に所定量の電解液を保持させるようにしていってもよい。次に、バイポーラ電極を載せて、隣接する上下のバイポーラ電極同士を加熱加圧してシール用の樹脂を熱融着させてシール性を高めるようにして、バイポーラ電池を作製してもよい。
【０１５８】
（６）パッキング（電池の完成）
最後に電池積層体の両最外層の電流取り出し用の電極の集電体上にそれぞれ、正極強電タブ、負極強電タブを設置し、該正極強電タブ、負極強電タブに、さらに正極リード、負極リードを接合（電気的に接続）して取り出す。この際、電流取り出し用の電極、特に強電タブは、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きくすることが望ましい（図１２（Ａ）参照）。正極リードおよび負極リードの接合方法としては特に制限されるべきものではないが、接合温度の低い超音波溶接等が好適に利用し得るものであるが、これに限定されるべきものではなく、従来公知の接合方法を適宜利用することができる。
【０１５９】
電池積層体全体を、外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、電池外装材ないし電池ケースで封止し、バイポーラ電池を完成させる。電池外装材（電池ケース）の材質は、内面がポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆された金属（アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅など）が好適である。
【実施例】
【０１６０】
以下の実施例および比較例を用いて本発明をより詳細に説明する。ただし、本発明の技術的範囲が以下の実施例に限定されるものではない。
【０１６１】
実施例１（ポリプロピレン製の微多孔膜セパレータ＋ゴム系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０１６２】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１６３】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０１６４】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０１６５】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１６６】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０１６７】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０１６８】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図６（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍのシリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）を該セパレータの両面に成型配置し、ゴム系シール部を形成した（図６（Ｅ）、（Ｇ）のシール部４ｂ１参照）。
【０１６９】
なお、上記ゴム系シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の外装材で封入して電池を形成した後に行ったため、バイポーラ電池の形成工程にて説明する。
【０１７０】
Ｃ．電解質層の形成
外周部にゴム系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を完成させた（図６（Ｆ）、（Ｇ）の符号４ｃ参照）。得られた電解質層のゲル電解質部の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０１７１】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０１７２】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、微多孔膜セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の外周部にシール用のゴム系樹脂が成型配置されてなる電解質層とを、電極の正極と負極が電解質層を挟むように積層した。
【０１７３】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池（ゴム系シール部が未シール状態の中間品）を形成した。
【０１７４】
その後、ゴム系シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシールは、バイポーラ電池の上下面に厚さ３ｍｍの鉄板を配置し、該鉄板を四隅に設けたボルトナットによる締め付けにより、該電池全面に１ｋｇ／ｃｍ２の圧力をかけてシール部を加圧変形させて集電体に密着させることにより行った。かかるシールを行うことによりバイポーラ電池を完成した（図８（Ａ）参照）。
【０１７５】
実施例２（ポリプロピレン製の微多孔膜セパレータ＋熱融着樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０１７６】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１７７】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０１７８】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０１７９】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１８０】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０１８１】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０１８２】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、高さ（厚さ）６０μｍの熱融着可能なシール用樹脂を外辺から１０ｍｍの幅で該セパレータの両面に成型配置し、熱融着樹脂系シール部を形成した（図９（Ｂ）のシール部４ｂ及び図９（Ｄ）のシール部４ｂ１参照）。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０１８３】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０１８４】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱融着樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に２００℃で加熱加圧しながら該シール部を熱融着し、集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０１８５】
Ｃ．電解質層の形成
外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）の４ｃ参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０１８６】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０１８７】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、微多孔膜セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータのゲル電解質部の外周部に上記熱融着可能なシール用樹脂が成型配置されてなる電解質層とを、電極の正極と負極が該電解質層を挟むように積層した（図１０（Ａ）参照）。
【０１８８】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０１８９】
実施例３（不織布セパレータ＋ゴム系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０１９０】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１９１】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０１９２】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０１９３】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０１９４】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０１９５】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０１９６】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍの不織布セパレータを用意した（図６（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍのシリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）を該セパレータを貫通させるように両面に成型配置し、シール部を形成した（図６（Ｅ）、（Ｇ）のシール部４ｂ１、４ｂ２参照）。即ち、上記シール部の形成の際には、上記シリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）がセパレータを貫通するように、シリコンゴム（シール用のゴム系樹脂）をセパレータに含浸させて、セパレータ内部にもゴム系シール部を形成した（図６（Ｇ）のシール部４ｂ２参照）。
【０１９７】
なお、上記シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程のバイポーラ電池を形成後に行ったため、バイポーラ電池の形成工程にて説明する。
【０１９８】
Ｃ．電解質層の形成
外周部にゴム系シール部を形成した不織布セパレータの、該ゴム系シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を完成させた（図６（Ｆ）、（Ｇ）のゲル電解質部４ｃ参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、不織布セパレータと同じ厚さであった。
【０１９９】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０２００】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、不織布セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータのゲル電解質部の外周部にシール用のゴム系樹脂が成型配置されてなる電解質層を、電極の正極と負極が電解質層を挟むように積層した。
【０２０１】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池（ゴム系シール部が未シール状態の中間品）を形成した。
【０２０２】
その後、ゴム系シール部（図６（Ｇ）の符号４ｂ１、４ｂ２参照）のシールは、バイポーラ電池の上下面に厚さ３ｍｍの鉄板を配置し、該鉄板を四隅に設けたボルトナットによる締め付けにより、該電池全面に１ｋｇ／ｃｍ２の圧力をかけてシール部を加圧変形させて集電体に密着させることにより行った。かかるシールを行うことによりバイポーラ電池を完成した（図８（Ａ）参照）。
【０２０３】
実施例４（不織布セパレータ＋熱融着樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２０４】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２０５】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０２０６】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２０７】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２０８】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０２０９】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２１０】
Ｂ．シール部の形成
厚さ２０μｍの不織布セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に高さ６０μｍの熱融着可能なシール用樹脂を、外辺から１０ｍｍの幅で該セパレータの両面に（図９（Ｄ）の４ｂ１参照）及び外辺より外側に約０．３ｃｍの幅（＝約３ｍｍ）でセパレータ側面に（図９（Ｄ）の４ｂ３参照）成型配置し熱融着樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０２１１】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２１２】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱融着樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に２００℃で加熱加圧しながら該シール部を熱融着して集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２１３】
Ｃ．電解質層の形成
外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した不織布セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）の４ｃ参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、不織布セパレータと同じ厚さであった。
【０２１４】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０２１５】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記バイポーラ電極と、不織布セパレータに高分子ゲル電解質が保持され、該セパレータのゲル電解質部の外周部に上記熱融着可能なシール用樹脂が成型配置されてなる電解質層とを、電極の正極と負極が電解質層を挟むように積層した（図１０（Ａ）参照）。
【０２１６】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２１７】
実施例５（ポリエチレン製の微多孔膜セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２１８】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２１９】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２２０】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２２１】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２２２】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２２３】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２２４】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのポリエチレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該セパレータの片面に（図１９（Ｅ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２２５】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターから電極の端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該電極の片面に（図２０参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２２６】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２２７】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ／ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２２８】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２２９】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ6［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２３０】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２３１】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２３２】
実施例６（ポリエチレン製の微多孔膜セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部＋シリカ粒子の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２３３】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２３４】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２３５】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２３６】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２３７】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２３８】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２３９】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのポリエチレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該セパレータの片面に（図１９（Ｅ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。ここで、エポキシ樹脂にはシリカ粒子（１０質量％）を分散させた。
【０２４０】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターから電極の端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該電極の片面に（図２０参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。ここで、エポキシ樹脂にはシリカ粒子（１０質量％）を分散させた。
【０２４１】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２４２】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ／ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２４３】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２４４】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ６［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２４５】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２４６】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２４７】
実施例７（不織布セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２４８】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２４９】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２５０】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２５１】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２５２】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２５３】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２５４】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのアラミド繊維からなる不織布セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該セパレータの片面に（図１９（Ｅ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。また、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂はセパレータ内部まで浸透させた。
【０２５５】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に、外辺から４．５ｍｍの位置（＝シールのセンターの位置とする。また、シールのセンターからセパレータの端までが６ｍｍでシール材の幅は３ｍｍとした。）に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、該電極の片面に（図２０参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２５６】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２５７】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ/ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２５８】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２５９】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ6［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２６０】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２６１】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２６２】
実施例８（ポリエチレン製の微多孔膜セパレータ＋熱硬化樹脂系シール部の例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２６３】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２６４】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの正極を形成した。
【０２６５】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２６６】
まず、負極活物質としてハードカーボン［９０質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２６７】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ３０μｍの負極を形成した。
【０２６８】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１参照のこと）。
【０２６９】
Ｂ．シール部の形成
厚さ１２μｍのポリエチレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図１９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、外辺から１０ｍｍの幅で該セパレータの片面に（図１９（Ｃ）参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２７０】
さらに、前述のバイポーラ電極に対して外周部の四辺に高さ６０μｍの熱硬化可能なシール用樹脂を、外辺から１０ｍｍの幅で該電極の片面に（図２２参照）成型配置し熱硬化樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱硬化型の液性未硬化エポキシ樹脂を用いた。
【０２７１】
これ以後のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に行ったが、便宜上、本工程にて説明する。
【０２７２】
後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成後に、集電体とセパレータの熱硬化樹脂系シール部とを、電池積層体の上下から該シール部に８０℃で熱プレス機により面圧１ｋｇ／ｃｍ２で一時間加熱加圧しながら該シール部を熱硬化させて集電体に密着（シール）させて該シール部のシールを行った（図１０（Ａ）、（Ｂ）の矢印及び符号４ｂ参照）。
【０２７３】
Ｃ．電解質層の形成
前述のバイポーラ電極の正極、負極の電極部に塗布し乾燥させることでゲル電解質を染み込ませ電解質層を形成した（図２１に示す４ｃ参照）。
【０２７４】
なお、上記ゲル電解質は、ホストポリマーとしてＨＰＦコポリマーを１０質量％含むＰＶｄｆ−ＨＰＦ［１０質量％］と、電解液ＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ６［９０質量％］と、粘度調整溶媒としてＤＭＣを最適な粘度になるまで添加しゲル電解質を作製した。
【０２７５】
Ｄ．バイポーラ電池の形成
上記熱硬化樹脂系シール部４ｂ及び電解質層４ｃを配置したバイポーラ電極と、上記熱硬化シール部４ｂを配置したポリエチレン製の微多孔膜からなるセパレータ４ａとを、バイポーラ電極の正極と負極とが電解質層４ｃ及びセパレータ４ａを挟むように積層した。（図２１及び図１０（Ｂ）参照）
積層によりバイポーラ電極上の電解質は、セパレータ４ａに染み込んでセパレータ４ａに電解質層を形成するとともに、セパレータ４ａ上の熱硬化樹脂系シール部４ｂ及びバイポーラ電極上の熱硬化樹脂系シール部によりシール部を形成している。
【０２７６】
５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２７７】
実施例９（ポリプロピレン製の微多孔膜セパレータ＋熱融着樹脂系シール部の例であって、該セパレータが、正極および負極が形成された集電体よりも大きく、且つ、該セパレータの集電体よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータと接着されている例）
Ａ．電極の形成
１．正極の形成
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２７８】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２７９】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０２８０】
２．負極の形成
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２８１】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２８２】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、正極面積に比して負極面積を広めに形成すべく、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０２８３】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１、１６（Ａ）参照のこと）。
【０２８４】
Ｂ．シール部の形成
正極および負極が形成された集電体よりも大きいセパレータとして、厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、熱融着可能なシール用樹脂を染み込ませ（セパレータの厚さとほとんど同じ厚さのままで）、セパレータの細孔を塞ぐと共に、接着性を付与するように成型配置し、熱融着樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０２８５】
Ｃ．電解質層の形成
上記Ｂ工程で外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）、図１５の４ｃ等参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０２８６】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０２８７】
Ｄ．電極−電解質層シール体の形成（前期シール工程）
本実施例のシール工程は、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成する前に、まず電極−電解質層シール体（図１６（Ａ）〜（Ｃ）参照）を形成する工程と、電極−電解質層シール体を複数積層して電池積層体を形成した後、最後に最外周にてシール部材同士を加熱シールする工程とに分けて行った。
【０２８８】
このうち、電極−電解質層シール体の形成工程では、バイポーラ電極の正極形成部分に電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分が合わさるように、上記（Ａ）工程で形成されたバイポーラ電極の正極側に上記（Ｃ）工程で形成された電解質層を積層した。積層後、これらの上下から正極が形成されていない集電体の部分（集電体をシールする部分）を加熱加圧しながらシール部（の一部）を熱融着し、該集電体に密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１６（Ａ）のシール箇所（×印）参照）。こうして、バイポーラ電極の正極周縁部の集電体部分に、セパレータ外周部に成型配置されているシール部を一層ずつ別々に密着（シール）させて、電極−電解質層シール体を形成した（図１６（Ａ）参照）。なお、電極積層体の最外層に用いる電極も、図１６（Ｂ）、（Ｃ）に示すように、集電体に必要な片面のみの電極（正極または負極）を形成した構造とし、上記と同様にして最外層用の電極−電解質層シール体を形成した。
【０２８９】
Ｅ．バイポーラ電池の形成（後期シール工程を含む）
１．電池積層体の形成
上記電極−電解質層シール体（最外層用の電極−電解質層シール体を含む）を、電極の正極と負極が電解質層を挟むように５層積層して、電池積層体を形成した（図１５参照）。
【０２９０】
２．後期シール工程
次に、電池積層体を形成した後、熱融着樹脂系シール部の最外周に、上下から加熱加圧しながら該シール部最外周のシール部材同士を熱融着し、全てのシール部材同士を密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１５のシール箇所（●印）参照）。
【０２９１】
３．バイポーラ電池の形成
上記シール部同士のシール（後期シール工程）を終えた後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０２９２】
実施例１０（実施例９の電池構成において、更にセパレータの高分子ゲル電解質を保持させた部分の面積が、正極形成面積より小さくなるようにシール用の熱融着樹脂を成型配置した例）
Ａ．電極の形成
１．正極
以下の材料を所定の比率で混合して正極スラリーを作製した。
【０２９３】
まず、正極活物質として平均粒子径２μｍのスピネルＬｉＭｎ２Ｏ４［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して正極スラリーを作製した。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２９４】
集電体であるＳＵＳ箔（厚さ２０μｍ）の片面に上記正極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの正極を形成した。
【０２９５】
２．負極
以下の材料を所定の比率で混合して負極スラリーを作製した。
【０２９６】
まず、負極活物質としてＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２［８５質量％］、導電助剤としてアセチレンブラック［５質量％］、バインダとしてＰＶＤＦ［１０質量％］およびスラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰからなる材料を上記比率にて混合して負極スラリーを作製した。尚、負極活物質に用いたＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２の二次粒子の平均粒径は１０μｍで、０．２〜０．５μｍの一次粒子がある程度ネッキングした構造になっていた。上記ＮＭＰは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
【０２９７】
正極を形成したＳＵＳ箔の反対面に、正極面積に比して負極面積を広めに形成すべく、上記負極スラリーを塗布し、真空オーブンに入れ、１２０℃で１０分間乾燥させて乾燥厚さ５０μｍの負極を形成した。
【０２９８】
集電体であるＳＵＳ箔の両面に正極と負極がそれぞれ形成されることにより、バイポーラ電極が形成された（図１、図１７参照のこと）。
【０２９９】
Ｂ．シール部の形成
正極および負極が形成された集電体よりも大きいセパレータとして、厚さ２０μｍのポリプロピレン製の微多孔膜セパレータを用意した（図９（Ａ）参照）。次に、該セパレータの外周部の四辺に、熱融着可能なシール用樹脂を染み込ませ（セパレータの厚さとほとんど同じ厚さのままで）、セパレータの細孔を塞ぐと共に、接着性を付与するように成型配置し、熱融着樹脂系シール部を形成した。なお、上記熱融着可能なシール用樹脂にはポリプロピレンを用いた。
【０３００】
Ｃ．電解質層の形成
外周部に熱融着樹脂系シール部を形成した微多孔膜セパレータの、該シール部の内側にプレゲル溶液を浸漬させ、不活性雰囲気下で９０℃で１時間熱重合させて、該セパレータの中心部近傍にゲル電解質部を形成し、電解質層を形成した（図９（Ｃ）、（Ｄ）、図１７の４ｃ等参照）。得られた電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分の厚さは２０μｍであり、微多孔膜セパレータと同じ厚さであった。
【０３０１】
なお、上記プレゲル溶液には、ポリマー［５質量％］と、電解液＋リチウム塩［９５質量％］と、重合開始剤［ポリマーに対して０．１質量％］とからなるものを用いた。ここで、上記ポリマーには、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体（共重合比が５：１、重量平均分子量が８０００のものを用いた。上記電解液には、ＥＣ＋ＤＭＣ（ＥＣ：ＤＭＣ（体積比）＝１：３）を用いた。上記リチウム塩には１．０Ｍ Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎを用いた。また、リチウム塩の量は、電解液に対して１．０Ｍとした。重合開始剤にはＡＩＢＮを用いた。
【０３０２】
Ｄ．電極−電解質層シール体の形成（前期シール工程）
本実施例のシール工程でも、後述するバイポーラ電池の形成工程の電池積層体を形成する前に、まず電極−電解質層シール体（図１６（Ａ）〜（Ｃ）参照）を形成する工程と、電極−電解質層シール体を複数積層して電池積層体を形成した後、最後に最外周にてシール部材同士を加熱シールする工程とに分けて行った。
【０３０３】
このうち、電極−電解質層シール体の形成工程では、バイポーラ電極の正極形成部分に電解質層の高分子ゲル電解質を保持させた部分及びその外周部に形成されたシール部の一部が合わさるように、上記Ａ工程で形成されたバイポーラ電極の正極側に上記Ｃ工程で形成された電解質層を積層した。積層後、これらの上下から正極が形成されていない集電体の部分（集電体をシールする部分）を加熱加圧しながらシール部（の一部）を熱融着し、該集電体に密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１６（Ａ）、図１７のシール箇所（×印）参照）。こうして、バイポーラ電極の正極周縁部の集電体部分に、セパレータ外周部に成型配置されているシール部を一層ずつ別々に密着（シール）させて、電極−電解質層シール体を形成した（図１６Ａ参照）。なお、電極積層体の最外層に用いる電極も、図１６（Ｂ）、（Ｃ）に示すように、集電体に必要な片面のみの電極（正極または負極）を形成した構造とし、上記と同様にして最外層用の電極−電解質層シール体を形成した。
【０３０４】
Ｅ．バイポーラ電池の形成（後期シール工程を含む）
１．電池積層体の形成
上記電極−電解質層シール体（最外層用の電極−電解質層シール体を含む）を、電極の正極と負極が電解質層を挟むように５層積層して、電池積層体を形成した（図１７参照）。
【０３０５】
２．後期シール工程
次に、電池積層体を形成した後、熱融着樹脂系シール部の最外周に、上下から加熱加圧しながら該シール部最外周のシール部材同士を熱融着し、全てのシール部材同士を密着（シール）させて、該シール部のシールを行った（図１７のシール箇所（●印）参照）。
【０３０６】
３．バイポーラ電池の形成
上記シール部同士のシール（後期シール工程）を終えた後、電池積層体をラミネートパック（アルミニウムをポリプロピレンフィルムでラミネートしたもの；電池外装材）で封止し、バイポーラ電池を形成した。
【０３０７】
比較例１（シール部を持たない例）
比較例１として、微多孔膜セパレータのゲル電解質部の外周部にシール用樹脂が成型されていない電解質層を用いた以外は実施例１と同様にして５層（単電池層５セル分）積層した後、電池積層体を電池外装材で封止してバイポーラ電池を形成した（図１４参照）。
【０３０８】
＜電池の評価＞
上記実施例１〜１０および比較例１の各バイポーラ電池に充放電サイクル試験を行った。充放電サイクル試験のサイクル条件は、１Ｃ定電流で４．２Ｖまで充電し、１０分間休止をして１Ｃ定電流で２．５Ｖまで放電し、１０分間休止までを１サイクルとした。試験中は、温度管理はせず、室温（約２５℃）環境下で行った。
【０３０９】
シール用の樹脂が成型配置されていない比較例１のバイポーラ電池は、初回の充電を行っている途中に、電圧が低下する単電池層が確認されたため、解体調査（電池外装材のラミネートパックの熱融着部の一辺をはさみで切り取った）を行った。その結果、電池外装材のラミネートパックに電解液が付着しているのが確認され、電解液が単電池層外に染み出し、他の単電池層の電解質層と接触して液絡が起こっていた。
【０３１０】
他のシール部を有する実施例１〜１０のバイポーラ電池は、５０サイクルを超えても各単電池層の電圧が維持され、液絡が生じていないことが確認された。解体調査（電池外装材のラミネートパックの熱融着部の一辺をはさみで切り取った）を行った結果、ラミネートパックに電解液が付着していることはなく、電解液の染み出しは確認されなかった。
【０３１１】
上記した実施例は、本発明をより具体的に説明するためのものであり、本発明が上記実施例に限定されることはない。
【０３１２】
本出願は、２００４年１２月１０日に出願された日本国特許出願第２００４−３５８５５０号に基づいており、その開示内容は、参照により全体として引用されている。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
集電体の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極を、電解質層を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、
前記電解質層を保持するセパレータと、
前記セパレータの電解質を保持させた部分の外周部に成型配置されたシール用の樹脂と、を備えることを特徴とするバイポーラ電池。
【請求項２】
前記シール用の樹脂は前記セパレータの正極側面及び負極側面の各々に成形配置されていることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項３】
前記シール用の樹脂は前記セパレータを積層方向に貫通していることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項４】
前記シール用の樹脂は前記セパレータの側面全周を覆うように配置されていることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項５】
前記シール用の樹脂に、シリコン系ゴム、フッ素系ゴム、オレフィン系ゴム、二トリル系ゴムよりなる群から選択されるゴム系樹脂を用いてなることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項６】
前記シール用の樹脂に、シリコン、エポキシ、ウレタン、ポリブタジエン、ポリプロピレン、ポリエチレン、パラフィンワックスよりなる群から選択される樹脂を用いてなることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項７】
前記シール用の樹脂に水分吸着材料を分散させたことを特徴とする請求項６に記載のバイポーラ電池。
【請求項８】
電解質が保持され、同一のセパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されたセパレータが、正極および負極が形成された集電体よりも大きいことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載のバイポーラ電池。
【請求項９】
電流取り出し用の電極が、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きいことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のバイポーラ電池。
【請求項１０】
電解質が保持され、同一のセパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されたセパレータが、正極および負極が形成された集電体よりも大きく、且つ、
該セパレータの集電体よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータと接着されていることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項１１】
前記セパレータの電解質を保持させた部分の面積が正極または負極面積より小さくなるように、前記シール用の樹脂が成型配置されていることを特徴とする請求項１０に記載のバイポーラ電池。
【請求項１２】
正極に用いられる正極活物質としてリチウム−遷移金属複合酸化物を用い、
負極に用いられる負極活物質としてカーボンもしくはリチウム−遷移金属複合酸化物を用いてなることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項に記載のバイポーラ電池。
【請求項１３】
請求項１〜２に記載のバイポーラ電池を複数個接続して構成したことを特徴とする組電池。
【請求項１４】
請求項１〜１２に記載のバイポーラ電池および／または請求項１３に記載の組電池を駆動用電源として搭載してなることを特徴とする車両。
【請求項１】
集電体の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極を、電解質層を挟んで複数枚直列に積層したバイポーラ電池において、
前記電解質層を保持するセパレータと、
前記セパレータの電解質を保持させた部分の外周部に成型配置されたシール用の樹脂と、を備えることを特徴とするバイポーラ電池。
【請求項２】
前記シール用の樹脂は前記セパレータの正極側面及び負極側面の各々に成形配置されていることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項３】
前記シール用の樹脂は前記セパレータを積層方向に貫通していることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項４】
前記シール用の樹脂は前記セパレータの側面全周を覆うように配置されていることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項５】
前記シール用の樹脂に、シリコン系ゴム、フッ素系ゴム、オレフィン系ゴム、二トリル系ゴムよりなる群から選択されるゴム系樹脂を用いてなることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項６】
前記シール用の樹脂に、シリコン、エポキシ、ウレタン、ポリブタジエン、ポリプロピレン、ポリエチレン、パラフィンワックスよりなる群から選択される樹脂を用いてなることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項７】
前記シール用の樹脂に水分吸着材料を分散させたことを特徴とする請求項６に記載のバイポーラ電池。
【請求項８】
電解質が保持され、同一のセパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されたセパレータが、正極および負極が形成された集電体よりも大きいことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載のバイポーラ電池。
【請求項９】
電流取り出し用の電極が、シール部材を配置したセパレータのシール部よりも大きいことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のバイポーラ電池。
【請求項１０】
電解質が保持され、同一のセパレータの電解質を保持させた部分の外周部にシール用の樹脂が成型配置されたセパレータが、正極および負極が形成された集電体よりも大きく、且つ、
該セパレータの集電体よりも大きい部分において積層方向に隣接した別のセパレータと接着されていることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項１１】
前記セパレータの電解質を保持させた部分の面積が正極または負極面積より小さくなるように、前記シール用の樹脂が成型配置されていることを特徴とする請求項１０に記載のバイポーラ電池。
【請求項１２】
正極に用いられる正極活物質としてリチウム−遷移金属複合酸化物を用い、
負極に用いられる負極活物質としてカーボンもしくはリチウム−遷移金属複合酸化物を用いてなることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項に記載のバイポーラ電池。
【請求項１３】
請求項１〜２に記載のバイポーラ電池を複数個接続して構成したことを特徴とする組電池。
【請求項１４】
請求項１〜１２に記載のバイポーラ電池および／または請求項１３に記載の組電池を駆動用電源として搭載してなることを特徴とする車両。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【図２２】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【図２２】
【公開番号】特開２０１１−１５１０１６（Ｐ２０１１−１５１０１６Ａ）
【公開日】平成２３年８月４日（２０１１．８．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２９３９３６（Ｐ２０１０−２９３９３６）
【出願日】平成２２年１２月２８日（２０１０．１２．２８）
【分割の表示】特願２００６−５４６７７９（Ｐ２００６−５４６７７９）の分割
【原出願日】平成１７年１２月９日（２００５．１２．９）
【出願人】（０００００３９９７）日産自動車株式会社 (16,386)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年８月４日（２０１１．８．４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１２月２８日（２０１０．１２．２８）
【分割の表示】特願２００６−５４６７７９（Ｐ２００６−５４６７７９）の分割
【原出願日】平成１７年１２月９日（２００５．１２．９）
【出願人】（０００００３９９７）日産自動車株式会社 (16,386)
【Ｆターム（参考）】
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