固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置
【課題】低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用でき、加工後の捻れやうねりが極めて少ない密閉性に優れた燃料電池用セパレータの製造装置を提供する。
【解決手段】上下一対のロールの軸方向中央部に、第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）と、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）より外側で、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロール軸方向中央部に前記第１凹凸部と対応する第２凹凸部を有する２段目の圧下ロールからなるロール列を有する。
【解決手段】上下一対のロールの軸方向中央部に、第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）と、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）より外側で、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロール軸方向中央部に前記第１凹凸部と対応する第２凹凸部を有する２段目の圧下ロールからなるロール列を有する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電力を駆動源とする自動車、小規模の発電システムなどに用いられる固体高分子型燃料電池に用いられるセパレータの製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
環境保全に対する意識の高まりにより、化石燃料を利用した現行の内燃機関から水素を利用した固体高分子型燃料電池による電気駆動型の自動車や、分散型コジェネシステムへの移行が世界的に検討されている。これらの新技術を広く一般に利用できるようにするためには、低コスト化と高信頼化に関わる技術開発を燃料供給システムも含めて推進する必要がある。
【０００３】
近年、固体高分子材料の開発成功を契機に自動車用燃料電池の開発が急速に進展し始めている。固体高分子型燃料電池とは、従来のアルカリ型燃料電池、燐酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体電解質型燃料電池などと異なり、水素イオン選択透過型の有機物膜を電解質として用いることを特徴とする燃料電池であり、燃料には純水素のほか、アルコール類の改質によって得た水素ガスなどを用い、空気中の酸素との反応を電気化学的に制御することによって電力を取り出すシステムである。固体高分子膜は薄くても十分に機能し、電解質が膜中に固定されていることから、電池内の露点を制御すれば電解質として機能するため、水溶液系電解質や溶融塩系電解質など流動性のある媒体を使う必要がなく、電池自体をコンパクトに単純化して設計できることも特徴である。
【０００４】
固体高分子型燃料電池は、水素の流路を持つセパレータ、燃料極、固体高分子膜、空気（酸素）極、空気（酸素）の流路を持つセパレータよりなるサンドイッチ構造を単セルとして、実際にはこの単セルを積層したスタックが用いられる。したがって、セパレータの両面は独立した流路を持ち、片面が水素、もう一方の片面が空気および生成した水の流路となる。冷却用水溶液の沸点以下の領域で稼働する固体高分子型燃料電池の構成材料としては、温度がさほど高くないこと、その環境下で耐食性・耐久性を十分に発揮させることが可能であること、さらに、任意の流路形状を形成するため炭素系の材料を切削加工などにより加工して使用されてきているが、より低コスト化や小型化、すなわちセパレータの薄肉化を目指してステンレス鋼やチタンの適用に関する技術開発が進んでいる。
【０００５】
セパレータは、反応効率を高めるため固体高分子膜全面に燃料である水素および空気を均一に供給する必要があり、極力細かな流路形状が形成される。流路の幅は通常１ｍｍ以下で流路パターンは微細となり、数ミクロンオーダーの加工精度が要求される。
そこで、本発明者らは、特許文献１において、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置を開示した。本加工法を用いることにより、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ、破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、プレス荷重を軽減し、凹凸部を均一に成形することができる。
【０００６】
しかしながら、セパレータ加工は、板面の中央部にのみ流路パターンとなる凹凸部を形成する強加工であるため、前述の成形法においても、加工後に強加工部と非加工部での歪み量の差異が生じて残留応力が発生し、ねじれや局部的なうねりとなる形状不良の問題がある。燃料電池に用いられるセパレータは数百枚積み重ねて使用するため、それらのねじれや局所的なうねりはセパレータ積層工程の弊害となるほか、セパレータの表面における接触抵抗を低減する目的で行うメッキなどの表面改質工程など、セパレータ製造工程での作業性や材料の搬送性を損ねることになる。
【０００７】
特許文献２には、金属板素材に凹凸状の微小形状を予め付加して予形状素材とし、該予形状素材のプレス成形時に前記微小形状を潰すことによって、プレス加工品内の残留応力を調整して該プレス加工品のスプリングバックを制御することを特徴とするプレス加工品のスプリングバック制御方法が開示されている。また、特許文献３には、自動車用遮光パネルを製造する方法において、少なくとも二枚以上のパネルが成形されるロールボンド元板をその元板周縁部を除く中央部全体を一体的に片面膨管し、中央部膨管部から複数枚のパネル部を姿抜きして全面が片面膨管部をなす各パネル部を得、その周辺膨管部をプレスで潰した後、さらに二次元もしくは三次元曲げ形成および端部曲げ加工を施す方法が開示されている。これらの手段では、素材全面に凹凸部を設けて潰すため、板面中央部に成形される微細な流路形状を確保できないこと、形状不良の原因となる残留応力が生ずる部位を選択的に凹凸部を施し対策できず、全面に圧痕が残る問題がある。
【０００８】
また、本発明者の一部は、特許文献４に、全周に凹凸形状を有する上下のロールで金属板に凹凸形状を付与した後、後段のロールで凹凸形状版の一部を圧延するか、もしくは、プレスして潰し、固体電解質型燃料電池用セパレータを製造する方法を開示した。
しかし、特許文献４に開示した方法では、強度の高いチタン板を成形した場合に、セパレータの反り、捩れが大きくなることがある。また、後段のロールで凹凸形状版の一部を圧延する場合は、製造対象が、ロールの周方向と流路溝が平行なパラレルタイプのセパレータに限定されていること、また、後工程でプレスして潰す場合は、プレス成形時に残留応力が生じ、反り、捩れが大きくなる問題がある。
【０００９】
【特許文献１】特開２００２−１９０３０５号公報
【特許文献２】特開２００６−３５２４５号公報
【特許文献３】特開２０００−２４７１４３号公報
【特許文献４】特開２００６−７５９００号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有する［ことを特徴とする］固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置において、板面の中央部にのみ流路パターンとなる凹凸部を形成する強加工であるため、加工後に強加工部と非加工部での歪み量の差異が生じて残留応力が発生し、ねじれや局部的なうねりとなる形状不良の問題がある。
本発明は、前記の問題に鑑み、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、加工後のねじれやうねりが極めて少なく密閉性に優れた燃料電池用セパレータの製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
係る課題を解決するため、本発明の要旨は以下のとおりである。
（１）上下一対のロールの軸方向中央部であって、圧延方向の長さＬ（ｍｍ）、軸方向の幅Ｗ（ｍｍ）からなる四角形状の領域にそれぞれ第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）を有し、更に軸方向で前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）より外側で、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロール軸方向中央部であって、前記第１凹凸部と対応する位置に、それぞれ前記第１凹凸部と同等の形状からなる第２凹凸部（６３ａ、６３ｂ）を有し、前記第２凹凸部の周囲は前記１段目の圧下ロールのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状凹凸部を潰すための平滑面からなる２段目の圧下ロールからなるロール列を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【００１２】
（２）圧延方向で前記１段目の圧下ロールの軸方向片側に存在する１組のエンボス状凹凸部（１２ａ−１と１２ａ−２、１２ａ−３と１２ａ−４、１２ｂ−１と１２ｂ−２、１２ｂ−３と１２ｂ−４）の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）が、それぞれａ≧Ｌを満たすことを特徴とする（１）記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【００１３】
（３）前記１段目の圧下ロールにおいて、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部から、圧延方向に沿って前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）の内側に存在する前記エンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）の長さｂ（ｍｍ）が、それぞれＬ／４≧ｂ≧Ｌ／８を満たすことを特徴とする（１）又は（２）記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【発明の効果】
【００１４】
本発明により、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置において、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、加工後のねじれやうねりが極めて少なく密閉性に優れた燃料電池用セパレータの製造装置を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明に関し、図面を用いて具体的に説明する。
図１は、セパレータ２３のねじれの形態を示した図である。板成形品のねじれやうねりなどの形状不良は、一般的に成形後の残留応力分布に起因すると言われている。図２に示すようにセパレータ形状となる凹凸部２１が板の内部に成形加工されると、四隅のコーナー部２４に材料が流れ込んでいくため、縮みフランジ変形となって圧縮残留応力が発生する。
【００１６】
そこで、コーナー部近傍に後述のエンボス状凹凸部がない従来の種々のセパレータについて、周囲平坦部の残留応力測定を行った。成形直後の状態を模擬するため、ねじれを生じた成形品を押し付け金具によって周囲をフラットな状態に維持して、微小焦点Ｘ線応力測定装置で残留応力を測定調査した。図３は残留応力分布の測定例であり、圧延方向（紙面左右方向）に平行な周辺の平坦部の二辺（図３の凹凸部２１の上側及び下側の周辺部）において圧延方向に測定した。図３中のＡ測定ラインおよびＢ測定ラインは、測定箇所を示しており、凹凸部２１の端部から圧延直角方向に約５ｍｍ離れた位置とした。本測定調査から、周辺平坦部の残留応力分布データが得られ、コーナー部近傍に縮みフランジ変形に起因する圧縮残留応力の存在が明らかになった。
【００１７】
発明者らは、この調査結果から残留応力が存在する領域にエンボス状の凹凸部２２（図５参照）を形成して、残留応力を緩和し、ねじれやうねりなどの形状不良を低減することを着想した。図５は、１段目の圧下ロールで成形加工されたセパレータ形状例を示す。
成形されたセパレータ２３は、水素や空気（酸素）の流路となる連続した凹凸部２１からなる溝が形成され、固体高分子膜やシール板を介して数百枚積層されて水素や空気（酸素）を固体高分子膜に供給する燃料極の役割を果たすことから、密閉性を保つ必要がある。
【００１８】
図４は、燃料電池スタックの構造の例を示す。セパレータ２３、シール板４３、電極である炭素繊維集電体４２の積層構造で、両面に電極触媒が塗布された固体高分子膜４１を重ね合わせることで、単セルが形成される。図中のＡサイクルを繰り返し積層することで燃料電池スタックが構成される。シール板の材質は、適度な弾性を有し、冷却水の沸点以下で分解・塑性変形が起きない材料であればよく、シリコン樹脂、ブタジエンゴム系樹脂、フッ素系樹脂などが適用可能で、溝高さより僅かに厚いシール板を締め付けることによりガスがシールされる。シール板は適度な弾性を有することで、セパレータ等の微小な変形にも追従することが可能となり、ある程度密閉性を保つことが出来るが、エンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４（図５参照）が凹凸部水素や空気（酸素）の流路となる凹凸部２１を有する四角形状の領域のコーナー部近傍に存在するとシール板で密閉構造を保持するのは困難である。従って、周囲平坦部は、シール板が密着するように、最終的には予めエンボス状の凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を圧延加工により潰して残さないようにする必要がある。
【００１９】
以上のことから、図６に示すように、１段目の上下の圧下ロール６１ａ、６１ｂでセパレータの四角形状の領域にガス流路となる凹凸部を形成すると共に、この領域の幅方向の外側であって、四隅コーナー部近傍にそれぞれエンボス状の凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を成形して、残留応力を緩和し、さらに、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂにより、セパレータのエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を含めた凹凸部の周囲を一様に圧延成形して（潰して）所定の製品形状を得ることを見出した。
【００２０】
本成形法を実現すべく、周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分は長さＬ（ｍｍ）、幅Ｗ（ｍｍ）の四角形状の領域にガス流路となる凹凸部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータの製造装置において、上下一対のロールの軸方向中央部であって、圧延方向の長さＬ（ｍｍ）、軸方向の幅Ｗ（ｍｍ）からなる四角形状の領域にそれぞれ第１凹凸部１１ａ、１１ｂを有し、更に、軸方向で前記第１凹凸部１１ａ、１１ｂより外側で、前記第１凹凸部１１ａ、１１ｂのコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロール軸方向中央部であって、前記第１凹凸部と対応する位置に、それぞれ前記第１凹凸部と同等の形状からなる第２凹凸部６３ａ、６３ｂを有し、前記第２凹凸の周囲は、前記第１段目の圧下ロールのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状の凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を圧延して潰すための平滑面からなる２段目の圧下ロールからなるロール列を構成させた（前記（１）に係る発明）。
ここで、コーナー部近傍とは、第１凹凸部１１ａ、１１ｂを有する四角形状の領域のコーナー部から圧延方向に±Ｌ／４（ｍｍ）以内の領域を指している。
【００２１】
図５は、１段目の圧下ロールで成形加工されたセパレータ形状例を示す。図３の測定結果が示す残留応力が存在する領域を勘案し、圧延方向（紙面上下方向）に平行な一辺に存在する１組のエンボス状凹凸部（例えば、２２−１と２２−２）の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）（すなわち、セパレータの圧延方向の前方側のエンボス状凹凸部２２−１の先端から、後方側のエンボス状凹凸部２２−２の後端までの長さ）は、確実に圧縮残留応力を緩和するため、圧延方向に平行な凹凸部２１の一辺の長さＬより大きい方が望ましい。
【００２２】
このため、前記上下一対の１段目の圧下ロールにおいて、圧延方向で、軸方向の片側に存在する１組のエンボス状凹凸部１２ａ−１と１２ａ−２、１２ａ−３と１２ａ−４、１２ｂ−１と１２ｂ−２、１２ｂ−３と１２ｂ−４の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）が、それぞれａ≧Ｌを満たすようにすることが好ましい。（前記（２）に係る発明）
【００２３】
また、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂでセパレータのエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を潰した後は、圧痕が存在し表面が粗くなり外観が損なわれる。その圧痕は燃料電池スタックの密閉性を損なう場合もあることから、セパレータに形成するエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４の領域は、極力最小限度にすること、すなわち、１段目の圧下ロールに設けるエンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４の領域は極力最小限にした方がよい。
【００２４】
図５に示すように、ｂ（ｍｍ）を、セパレータの凹凸部２１のコーナー部から圧延方向に沿って凹凸部２１の内側に存在するエンボス状凹凸部（例えば２２−１）の長さとすると、図３の残留応力測定結果から、コーナー部近傍の残留応力はＬ／４≧ｂ≧Ｌ／８の付近まで存在していることが認められる。
【００２５】
従って、１段目の圧下ロールにおいて、第１凹凸部１１ａ、１１ｂのコーナー部から、圧延方向に沿って第１凹凸部１１ａ、１１ｂの内側に存在するエンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４の長さｂ（ｍｍ）は、確実に圧縮残留応力を緩和するため、少なくともＬ／８以上であることが好ましく、また、セパレータ内での圧痕領域を極力小さくするため、長さｂ（ｍｍ）はＬ／４以下であることが好ましい（前記（３）に係る発明）。
【００２６】
本発明に係るセパレータ製造装置の例を図６に示す。本装置は２段のロール列から構成されており、各ロール列の上下圧下ロールは同期駆動されている。１段目の圧下ロール６１ａ、６１ｂはロールの軸方向中央部に前記セパレータの凹凸部の形状と相似形の第１凹凸部１１ａ、１１ｂと、ロール軸方向の外側であって、前記第１凹凸部１１ａ、１１ｂのコーナー部近傍、すなわち圧延方向に平行な二辺で、第１凹凸部のコーナー部近傍において、エンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２（図示せず）、１２ａ−３、１２ａ−４（図示せず）、１２ｂ−１、１２ｂ−２（図示せず）、１２ｂ−３（図示せず）、１２ｂ−４（図示せず）を有し、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂは第１凹凸部と対応する位置に、第１凹凸部と同一形状の第２凹凸部６３ａ、６３ｂを有しており、第２凹凸部６３ａ、６３ｂの周囲は、１段目の圧下ロール６１ａ、６１ｂのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状凹凸部を潰すための平滑面からなっている。
【００２７】
つまり、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂは、セパレータのコーナー部周辺に存在するエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を圧延して潰すために用いられ、セパレータの凹凸部２１は潰れないように第２凹凸部６３ａ、６３ｂが配置されている。この第２凹凸部６３ａ、６３ｂはセパレータの凹凸部を有する四角形状の領域と対応する形状、すなわち、第１凹凸部１１ａ、１１ｂの輪郭形状と同等な寸法となっており、その凹部の深さは、第１凹凸部１１ａ、１１ｂの溝高さよりも大きい。従って、２段目の圧下ロールでは、セパレータの凹凸部２１の領域は圧延加工は施されず、凹部６３ａ、６３ｂの周囲平坦部によりセパレータのエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４のみが圧延加工されて潰される。
【００２８】
なお、この２段目の圧下ロールの第２凹凸部６３ａ、６３ｂの位置は、一段目のロールの凹凸１１ａ、１１ｂの位置と対応するように軸方向および圧延方向（ロールの周方向）位置が調整されることはいうまでもない。
また、図５で示したセパレータの凹凸の形状、配置、寸法などは、これを形成するための図６に示した上下ロールの凹凸の形状、配置、寸法と対応する関係にあるものであり、本明細書において、セパレータ或いはロールで説明した凹凸の形状、配置、寸法などは相互に対応するものである。
【実施例】
【００２９】
本発明を実施例により、以下に説明する。
【００３０】
（実施例１）
本発明において実験を行ったセパレータ形状については、厚み０．１５ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼板を使用し、セパレータの外形は縦４００ｍｍ、横２５０ｍｍであり、凹凸部２１のサイズは圧延方向の長さＬが３２０ｍｍ、圧延直角方向の長さＷが１５０ｍｍである。凹凸部２１の流路溝は圧延方向に平行に形成され、その断面形状は矩形の繰り返し断面であり、溝深さ０．６ｍｍ、溝幅１．４ｍｍである。各圧下ロールの材質は金型用合金工具鋼を用いて製作した。
【００３１】
図７は本発明に係る１段目の圧下ロールにより成形されたエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４の拡大部を示したものである。エンボス２５は、図７に示すように、円筒状の形状で、直径ｄは１．４ｍｍ、深さｈは０．６ｍｍであり、ピッチ長さｐは２．８ｍｍで圧延方向及び圧延直角方向に等間隔に配置されている。図５に示すようにエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４は凹凸部２１の各コーナー部近傍に４箇所あり、その領域の圧延直角方向の長さを５０ｍｍとし、圧延方向の長さについては表１のａ（ｍｍ）及びｂ（ｍｍ）に示すとおりである（表１のＮｏ．１〜８参照）。比較例として、コーナー部近傍にエンボス状の凹凸部がない従来のセパレータの試作も行った（表１のＮｏ．９参照）。
【００３２】
製品の評価は、ねじり量Ｈ（ｍｍ）を評価項目とし、図１に示すようにセパレータのコーナー部の一箇所を固定した上で、変位量の最大値をねじり量Ｈ（ｍｍ）とし、０．５ｍｍ以下を◎、０．５ｍｍよりも大きく、かつ１．０ｍｍ以下を○、それ以外（１．０ｍｍ超）を×とした。
比較例であるＮｏ．９のセパレータは凹凸部のコーナー部近傍にエンボス状凹凸部が形成されずコーナー部近傍の残留応力が緩和されていないため、ねじりが顕著に発生し、３．０ｍｍのねじり量となった。それに対して、本発明例はコーナー部の残留応力が緩和されることにより、ねじり量が低減され、寸法精度に優れるセパレータを得ることが出来た。
【００３３】
【表１】
【００３４】
一方、ガス密閉性については、本発明例のセパレータを用いて燃料電池スタックを組み上げて確認を行った。図８は組み上げた燃料電池スタックの概観である。図４に示す単セルを合計２００段積み上げる構成とした。固体高分子膜４１、炭素繊維集電体４２、シール板４３は、それぞれパーフルオロスルホン酸系イオン交換膜、多孔質カーボンペーパー、シリコン樹脂を用いて、燃料電池スタックを試作した。各構成部材には、水素及び空気（酸素）の流入口、流出口を設け、燃料ガスを供給できる構造とした。各部材の四周に位置決めと全圧をかける目的でボルト穴を配し、高張力ボルトと剛性のある終端板を用いて燃料電池スタックの締め付けを行った（ボルト穴、高張力ボルトは図示せず）。実際に、水素、酸素を供給し、水素濃度計及び酸素濃度計でリーク量を測定したところ、漏えい検出されず良好な密閉性が保たれており、寸法精度に優れ、エンボス状凹凸も密閉性を損なわない程に潰されたセパレータとなっていることが確認された。
【００３５】
（実施例２）
本発明の一実施例について以下に示す。
本発明において実験を行ったセパレータ形状については、厚み０．１５ｍｍのＪＩＳ規格Ｈ４６００相当のチタン板を使用し、セパレータの外形は縦４００ｍｍ、横２５０ｍｍであり、凹凸部２１のサイズは圧延方向の長さＬが３２０ｍｍ、圧延直角方向の長さＷが１５０ｍｍである。凹凸部２１の流路溝は圧延方向に平行に形成され、その断面形状は矩形の繰り返し断面であり、溝深さ０．５ｍｍ、溝幅１．４ｍｍである。各圧下ロールの材質は金型用合金工具鋼を用いて製作した。
【００３６】
エンボス２５は、図５に示すように、円筒状の形状で、直径ｄは１．４ｍｍ、深さｈは０．５ｍｍであり、ピッチ長さｐは２．８ｍｍで圧延方向及び圧延直角方向に等間隔に配置されている。図５に示すように、エンボス状の凹凸部２２は凹凸部２１の各コーナー部近傍に４箇所あり、その領域の圧延直角方向の長さを５０ｍｍとし、圧延方向の長さについては表１のａ（ｍｍ）及びｂ（ｍｍ）に示すとおりである（表２のＮｏ．１〜８参照）。比較例として、コーナー部近傍にエンボス状の凹凸部がない従来のセパレータの試作も行った（表２のＮｏ．９参照）。
【００３７】
製品の評価は、実施例１と同様にねじり量Ｈ（ｍｍ）を評価項目とし、図１に示すようにセパレータのコーナー部の一箇所を固定した上で、変位量の最大値をねじり量Ｈ（ｍｍ）とし、０．５ｍｍ以下を◎、０．５ｍｍよりも大きく、かつ１．０ｍｍ以下を○、それ以外（１．０ｍｍ超）を×とした。
比較例であるＮｏ．９のセパレータはコーナー部近傍の残留応力が緩和されていないため、ねじりが顕著に発生し、２．５ｍｍのねじり量となった。それに対して、本発明例はコーナー部の残留応力が緩和されることにより、ねじり量が低減され、寸法精度に優れるセパレータを得ることが出来た。
【００３８】
【表２】
【００３９】
一方、ガス密閉性についても実施例１と同様に、本発明例のセパレータを用いて燃料電池スタックを組み上げて確認を行った。単セルを合計２００段積み上げる構成とし、固体高分子膜４１、炭素繊維集電体４２、シール板４３は、それぞれパーフルオロスルホン酸系イオン交換膜、多孔質カーボンペーパー、シリコン樹脂を用いて、燃料電池スタックを試作した。各構成部材には、水素及び空気（酸素）の流入口、流出口を設け、燃料ガスを供給できる構造とした。各部材の四周に位置決めと全圧をかける目的でボルト穴を配し、高張力ボルトと剛性のある終端板を用いて燃料電池スタックの締め付けを行った（ボルト穴、高張力ボルトは図示せず）。実際に、水素、酸素を供給し、水素濃度計及び酸素濃度計でリーク量を測定したところ、漏えい検出されず良好な密閉性が保たれており、寸法精度に優れ、エンボス状凹凸も密閉性を損なわない程に潰されたセパレータとなっていることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】セパレータのねじれの形態を示す概観図である。
【図２】セパレータの平面図を示す図である。
【図３】セパレータ周囲平坦部の残留応力分布の測定例を示す図である。
【図４】燃料電池スタックの構造の例を示す概念図である。
【図５】本発明の１段目の圧下ロールで成形加工されたセパレータの形状例を示す平面図である。
【図６】本発明のセパレータ製造装置の例を示す概観図である。
【図７】本発明の１段目の圧下ロールにより成形されたエンボス状凹凸部１２を示す平面図および断面図である。
【図８】燃料電池スタックを示す概観図である。
【符号の説明】
【００４１】
１１ａ、１１ｂ セパレータの形状と相似形のロールの第１凹凸部
１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４ ロールのエンボス状凹凸部
２１ セパレータの凹凸部
２２−１、２２−２、２２−３、２２−４ セパレータのエンボス状凹凸部
２３ セパレータ
２４ 流路凹凸部のコーナー部
２５ エンボス
４１ 固体高分子膜
４２ 炭素繊維集電体（電極）
４３ シール板
６１ａ、６１ｂ １段目の圧下ロール
６２ａ、６２ｂ ２段目の圧下ロール
６３ａ、６３ｂ 第２凹凸部
８３ 水素（燃料ガス）導入口
８４ 空気（酸素）導入口
８５ 水素（燃料ガス）排出口
８６ 空気（酸素）排出口
８７ 上型
８８ 下型
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電力を駆動源とする自動車、小規模の発電システムなどに用いられる固体高分子型燃料電池に用いられるセパレータの製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
環境保全に対する意識の高まりにより、化石燃料を利用した現行の内燃機関から水素を利用した固体高分子型燃料電池による電気駆動型の自動車や、分散型コジェネシステムへの移行が世界的に検討されている。これらの新技術を広く一般に利用できるようにするためには、低コスト化と高信頼化に関わる技術開発を燃料供給システムも含めて推進する必要がある。
【０００３】
近年、固体高分子材料の開発成功を契機に自動車用燃料電池の開発が急速に進展し始めている。固体高分子型燃料電池とは、従来のアルカリ型燃料電池、燐酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体電解質型燃料電池などと異なり、水素イオン選択透過型の有機物膜を電解質として用いることを特徴とする燃料電池であり、燃料には純水素のほか、アルコール類の改質によって得た水素ガスなどを用い、空気中の酸素との反応を電気化学的に制御することによって電力を取り出すシステムである。固体高分子膜は薄くても十分に機能し、電解質が膜中に固定されていることから、電池内の露点を制御すれば電解質として機能するため、水溶液系電解質や溶融塩系電解質など流動性のある媒体を使う必要がなく、電池自体をコンパクトに単純化して設計できることも特徴である。
【０００４】
固体高分子型燃料電池は、水素の流路を持つセパレータ、燃料極、固体高分子膜、空気（酸素）極、空気（酸素）の流路を持つセパレータよりなるサンドイッチ構造を単セルとして、実際にはこの単セルを積層したスタックが用いられる。したがって、セパレータの両面は独立した流路を持ち、片面が水素、もう一方の片面が空気および生成した水の流路となる。冷却用水溶液の沸点以下の領域で稼働する固体高分子型燃料電池の構成材料としては、温度がさほど高くないこと、その環境下で耐食性・耐久性を十分に発揮させることが可能であること、さらに、任意の流路形状を形成するため炭素系の材料を切削加工などにより加工して使用されてきているが、より低コスト化や小型化、すなわちセパレータの薄肉化を目指してステンレス鋼やチタンの適用に関する技術開発が進んでいる。
【０００５】
セパレータは、反応効率を高めるため固体高分子膜全面に燃料である水素および空気を均一に供給する必要があり、極力細かな流路形状が形成される。流路の幅は通常１ｍｍ以下で流路パターンは微細となり、数ミクロンオーダーの加工精度が要求される。
そこで、本発明者らは、特許文献１において、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置を開示した。本加工法を用いることにより、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ、破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、プレス荷重を軽減し、凹凸部を均一に成形することができる。
【０００６】
しかしながら、セパレータ加工は、板面の中央部にのみ流路パターンとなる凹凸部を形成する強加工であるため、前述の成形法においても、加工後に強加工部と非加工部での歪み量の差異が生じて残留応力が発生し、ねじれや局部的なうねりとなる形状不良の問題がある。燃料電池に用いられるセパレータは数百枚積み重ねて使用するため、それらのねじれや局所的なうねりはセパレータ積層工程の弊害となるほか、セパレータの表面における接触抵抗を低減する目的で行うメッキなどの表面改質工程など、セパレータ製造工程での作業性や材料の搬送性を損ねることになる。
【０００７】
特許文献２には、金属板素材に凹凸状の微小形状を予め付加して予形状素材とし、該予形状素材のプレス成形時に前記微小形状を潰すことによって、プレス加工品内の残留応力を調整して該プレス加工品のスプリングバックを制御することを特徴とするプレス加工品のスプリングバック制御方法が開示されている。また、特許文献３には、自動車用遮光パネルを製造する方法において、少なくとも二枚以上のパネルが成形されるロールボンド元板をその元板周縁部を除く中央部全体を一体的に片面膨管し、中央部膨管部から複数枚のパネル部を姿抜きして全面が片面膨管部をなす各パネル部を得、その周辺膨管部をプレスで潰した後、さらに二次元もしくは三次元曲げ形成および端部曲げ加工を施す方法が開示されている。これらの手段では、素材全面に凹凸部を設けて潰すため、板面中央部に成形される微細な流路形状を確保できないこと、形状不良の原因となる残留応力が生ずる部位を選択的に凹凸部を施し対策できず、全面に圧痕が残る問題がある。
【０００８】
また、本発明者の一部は、特許文献４に、全周に凹凸形状を有する上下のロールで金属板に凹凸形状を付与した後、後段のロールで凹凸形状版の一部を圧延するか、もしくは、プレスして潰し、固体電解質型燃料電池用セパレータを製造する方法を開示した。
しかし、特許文献４に開示した方法では、強度の高いチタン板を成形した場合に、セパレータの反り、捩れが大きくなることがある。また、後段のロールで凹凸形状版の一部を圧延する場合は、製造対象が、ロールの周方向と流路溝が平行なパラレルタイプのセパレータに限定されていること、また、後工程でプレスして潰す場合は、プレス成形時に残留応力が生じ、反り、捩れが大きくなる問題がある。
【０００９】
【特許文献１】特開２００２−１９０３０５号公報
【特許文献２】特開２００６−３５２４５号公報
【特許文献３】特開２０００−２４７１４３号公報
【特許文献４】特開２００６−７５９００号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有する［ことを特徴とする］固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置において、板面の中央部にのみ流路パターンとなる凹凸部を形成する強加工であるため、加工後に強加工部と非加工部での歪み量の差異が生じて残留応力が発生し、ねじれや局部的なうねりとなる形状不良の問題がある。
本発明は、前記の問題に鑑み、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、加工後のねじれやうねりが極めて少なく密閉性に優れた燃料電池用セパレータの製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
係る課題を解決するため、本発明の要旨は以下のとおりである。
（１）上下一対のロールの軸方向中央部であって、圧延方向の長さＬ（ｍｍ）、軸方向の幅Ｗ（ｍｍ）からなる四角形状の領域にそれぞれ第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）を有し、更に軸方向で前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）より外側で、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロール軸方向中央部であって、前記第１凹凸部と対応する位置に、それぞれ前記第１凹凸部と同等の形状からなる第２凹凸部（６３ａ、６３ｂ）を有し、前記第２凹凸部の周囲は前記１段目の圧下ロールのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状凹凸部を潰すための平滑面からなる２段目の圧下ロールからなるロール列を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【００１２】
（２）圧延方向で前記１段目の圧下ロールの軸方向片側に存在する１組のエンボス状凹凸部（１２ａ−１と１２ａ−２、１２ａ−３と１２ａ−４、１２ｂ−１と１２ｂ−２、１２ｂ−３と１２ｂ−４）の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）が、それぞれａ≧Ｌを満たすことを特徴とする（１）記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【００１３】
（３）前記１段目の圧下ロールにおいて、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部から、圧延方向に沿って前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）の内側に存在する前記エンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）の長さｂ（ｍｍ）が、それぞれＬ／４≧ｂ≧Ｌ／８を満たすことを特徴とする（１）又は（２）記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【発明の効果】
【００１４】
本発明により、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置において、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、加工後のねじれやうねりが極めて少なく密閉性に優れた燃料電池用セパレータの製造装置を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明に関し、図面を用いて具体的に説明する。
図１は、セパレータ２３のねじれの形態を示した図である。板成形品のねじれやうねりなどの形状不良は、一般的に成形後の残留応力分布に起因すると言われている。図２に示すようにセパレータ形状となる凹凸部２１が板の内部に成形加工されると、四隅のコーナー部２４に材料が流れ込んでいくため、縮みフランジ変形となって圧縮残留応力が発生する。
【００１６】
そこで、コーナー部近傍に後述のエンボス状凹凸部がない従来の種々のセパレータについて、周囲平坦部の残留応力測定を行った。成形直後の状態を模擬するため、ねじれを生じた成形品を押し付け金具によって周囲をフラットな状態に維持して、微小焦点Ｘ線応力測定装置で残留応力を測定調査した。図３は残留応力分布の測定例であり、圧延方向（紙面左右方向）に平行な周辺の平坦部の二辺（図３の凹凸部２１の上側及び下側の周辺部）において圧延方向に測定した。図３中のＡ測定ラインおよびＢ測定ラインは、測定箇所を示しており、凹凸部２１の端部から圧延直角方向に約５ｍｍ離れた位置とした。本測定調査から、周辺平坦部の残留応力分布データが得られ、コーナー部近傍に縮みフランジ変形に起因する圧縮残留応力の存在が明らかになった。
【００１７】
発明者らは、この調査結果から残留応力が存在する領域にエンボス状の凹凸部２２（図５参照）を形成して、残留応力を緩和し、ねじれやうねりなどの形状不良を低減することを着想した。図５は、１段目の圧下ロールで成形加工されたセパレータ形状例を示す。
成形されたセパレータ２３は、水素や空気（酸素）の流路となる連続した凹凸部２１からなる溝が形成され、固体高分子膜やシール板を介して数百枚積層されて水素や空気（酸素）を固体高分子膜に供給する燃料極の役割を果たすことから、密閉性を保つ必要がある。
【００１８】
図４は、燃料電池スタックの構造の例を示す。セパレータ２３、シール板４３、電極である炭素繊維集電体４２の積層構造で、両面に電極触媒が塗布された固体高分子膜４１を重ね合わせることで、単セルが形成される。図中のＡサイクルを繰り返し積層することで燃料電池スタックが構成される。シール板の材質は、適度な弾性を有し、冷却水の沸点以下で分解・塑性変形が起きない材料であればよく、シリコン樹脂、ブタジエンゴム系樹脂、フッ素系樹脂などが適用可能で、溝高さより僅かに厚いシール板を締め付けることによりガスがシールされる。シール板は適度な弾性を有することで、セパレータ等の微小な変形にも追従することが可能となり、ある程度密閉性を保つことが出来るが、エンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４（図５参照）が凹凸部水素や空気（酸素）の流路となる凹凸部２１を有する四角形状の領域のコーナー部近傍に存在するとシール板で密閉構造を保持するのは困難である。従って、周囲平坦部は、シール板が密着するように、最終的には予めエンボス状の凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を圧延加工により潰して残さないようにする必要がある。
【００１９】
以上のことから、図６に示すように、１段目の上下の圧下ロール６１ａ、６１ｂでセパレータの四角形状の領域にガス流路となる凹凸部を形成すると共に、この領域の幅方向の外側であって、四隅コーナー部近傍にそれぞれエンボス状の凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を成形して、残留応力を緩和し、さらに、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂにより、セパレータのエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を含めた凹凸部の周囲を一様に圧延成形して（潰して）所定の製品形状を得ることを見出した。
【００２０】
本成形法を実現すべく、周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分は長さＬ（ｍｍ）、幅Ｗ（ｍｍ）の四角形状の領域にガス流路となる凹凸部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータの製造装置において、上下一対のロールの軸方向中央部であって、圧延方向の長さＬ（ｍｍ）、軸方向の幅Ｗ（ｍｍ）からなる四角形状の領域にそれぞれ第１凹凸部１１ａ、１１ｂを有し、更に、軸方向で前記第１凹凸部１１ａ、１１ｂより外側で、前記第１凹凸部１１ａ、１１ｂのコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロール軸方向中央部であって、前記第１凹凸部と対応する位置に、それぞれ前記第１凹凸部と同等の形状からなる第２凹凸部６３ａ、６３ｂを有し、前記第２凹凸の周囲は、前記第１段目の圧下ロールのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状の凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を圧延して潰すための平滑面からなる２段目の圧下ロールからなるロール列を構成させた（前記（１）に係る発明）。
ここで、コーナー部近傍とは、第１凹凸部１１ａ、１１ｂを有する四角形状の領域のコーナー部から圧延方向に±Ｌ／４（ｍｍ）以内の領域を指している。
【００２１】
図５は、１段目の圧下ロールで成形加工されたセパレータ形状例を示す。図３の測定結果が示す残留応力が存在する領域を勘案し、圧延方向（紙面上下方向）に平行な一辺に存在する１組のエンボス状凹凸部（例えば、２２−１と２２−２）の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）（すなわち、セパレータの圧延方向の前方側のエンボス状凹凸部２２−１の先端から、後方側のエンボス状凹凸部２２−２の後端までの長さ）は、確実に圧縮残留応力を緩和するため、圧延方向に平行な凹凸部２１の一辺の長さＬより大きい方が望ましい。
【００２２】
このため、前記上下一対の１段目の圧下ロールにおいて、圧延方向で、軸方向の片側に存在する１組のエンボス状凹凸部１２ａ−１と１２ａ−２、１２ａ−３と１２ａ−４、１２ｂ−１と１２ｂ−２、１２ｂ−３と１２ｂ−４の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）が、それぞれａ≧Ｌを満たすようにすることが好ましい。（前記（２）に係る発明）
【００２３】
また、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂでセパレータのエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を潰した後は、圧痕が存在し表面が粗くなり外観が損なわれる。その圧痕は燃料電池スタックの密閉性を損なう場合もあることから、セパレータに形成するエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４の領域は、極力最小限度にすること、すなわち、１段目の圧下ロールに設けるエンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４の領域は極力最小限にした方がよい。
【００２４】
図５に示すように、ｂ（ｍｍ）を、セパレータの凹凸部２１のコーナー部から圧延方向に沿って凹凸部２１の内側に存在するエンボス状凹凸部（例えば２２−１）の長さとすると、図３の残留応力測定結果から、コーナー部近傍の残留応力はＬ／４≧ｂ≧Ｌ／８の付近まで存在していることが認められる。
【００２５】
従って、１段目の圧下ロールにおいて、第１凹凸部１１ａ、１１ｂのコーナー部から、圧延方向に沿って第１凹凸部１１ａ、１１ｂの内側に存在するエンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４の長さｂ（ｍｍ）は、確実に圧縮残留応力を緩和するため、少なくともＬ／８以上であることが好ましく、また、セパレータ内での圧痕領域を極力小さくするため、長さｂ（ｍｍ）はＬ／４以下であることが好ましい（前記（３）に係る発明）。
【００２６】
本発明に係るセパレータ製造装置の例を図６に示す。本装置は２段のロール列から構成されており、各ロール列の上下圧下ロールは同期駆動されている。１段目の圧下ロール６１ａ、６１ｂはロールの軸方向中央部に前記セパレータの凹凸部の形状と相似形の第１凹凸部１１ａ、１１ｂと、ロール軸方向の外側であって、前記第１凹凸部１１ａ、１１ｂのコーナー部近傍、すなわち圧延方向に平行な二辺で、第１凹凸部のコーナー部近傍において、エンボス状凹凸部１２ａ−１、１２ａ−２（図示せず）、１２ａ−３、１２ａ−４（図示せず）、１２ｂ−１、１２ｂ−２（図示せず）、１２ｂ−３（図示せず）、１２ｂ−４（図示せず）を有し、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂは第１凹凸部と対応する位置に、第１凹凸部と同一形状の第２凹凸部６３ａ、６３ｂを有しており、第２凹凸部６３ａ、６３ｂの周囲は、１段目の圧下ロール６１ａ、６１ｂのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状凹凸部を潰すための平滑面からなっている。
【００２７】
つまり、２段目の圧下ロール６２ａ、６２ｂは、セパレータのコーナー部周辺に存在するエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４を圧延して潰すために用いられ、セパレータの凹凸部２１は潰れないように第２凹凸部６３ａ、６３ｂが配置されている。この第２凹凸部６３ａ、６３ｂはセパレータの凹凸部を有する四角形状の領域と対応する形状、すなわち、第１凹凸部１１ａ、１１ｂの輪郭形状と同等な寸法となっており、その凹部の深さは、第１凹凸部１１ａ、１１ｂの溝高さよりも大きい。従って、２段目の圧下ロールでは、セパレータの凹凸部２１の領域は圧延加工は施されず、凹部６３ａ、６３ｂの周囲平坦部によりセパレータのエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４のみが圧延加工されて潰される。
【００２８】
なお、この２段目の圧下ロールの第２凹凸部６３ａ、６３ｂの位置は、一段目のロールの凹凸１１ａ、１１ｂの位置と対応するように軸方向および圧延方向（ロールの周方向）位置が調整されることはいうまでもない。
また、図５で示したセパレータの凹凸の形状、配置、寸法などは、これを形成するための図６に示した上下ロールの凹凸の形状、配置、寸法と対応する関係にあるものであり、本明細書において、セパレータ或いはロールで説明した凹凸の形状、配置、寸法などは相互に対応するものである。
【実施例】
【００２９】
本発明を実施例により、以下に説明する。
【００３０】
（実施例１）
本発明において実験を行ったセパレータ形状については、厚み０．１５ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼板を使用し、セパレータの外形は縦４００ｍｍ、横２５０ｍｍであり、凹凸部２１のサイズは圧延方向の長さＬが３２０ｍｍ、圧延直角方向の長さＷが１５０ｍｍである。凹凸部２１の流路溝は圧延方向に平行に形成され、その断面形状は矩形の繰り返し断面であり、溝深さ０．６ｍｍ、溝幅１．４ｍｍである。各圧下ロールの材質は金型用合金工具鋼を用いて製作した。
【００３１】
図７は本発明に係る１段目の圧下ロールにより成形されたエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４の拡大部を示したものである。エンボス２５は、図７に示すように、円筒状の形状で、直径ｄは１．４ｍｍ、深さｈは０．６ｍｍであり、ピッチ長さｐは２．８ｍｍで圧延方向及び圧延直角方向に等間隔に配置されている。図５に示すようにエンボス状凹凸部２２−１、２２−２、２２−３、２２−４は凹凸部２１の各コーナー部近傍に４箇所あり、その領域の圧延直角方向の長さを５０ｍｍとし、圧延方向の長さについては表１のａ（ｍｍ）及びｂ（ｍｍ）に示すとおりである（表１のＮｏ．１〜８参照）。比較例として、コーナー部近傍にエンボス状の凹凸部がない従来のセパレータの試作も行った（表１のＮｏ．９参照）。
【００３２】
製品の評価は、ねじり量Ｈ（ｍｍ）を評価項目とし、図１に示すようにセパレータのコーナー部の一箇所を固定した上で、変位量の最大値をねじり量Ｈ（ｍｍ）とし、０．５ｍｍ以下を◎、０．５ｍｍよりも大きく、かつ１．０ｍｍ以下を○、それ以外（１．０ｍｍ超）を×とした。
比較例であるＮｏ．９のセパレータは凹凸部のコーナー部近傍にエンボス状凹凸部が形成されずコーナー部近傍の残留応力が緩和されていないため、ねじりが顕著に発生し、３．０ｍｍのねじり量となった。それに対して、本発明例はコーナー部の残留応力が緩和されることにより、ねじり量が低減され、寸法精度に優れるセパレータを得ることが出来た。
【００３３】
【表１】
【００３４】
一方、ガス密閉性については、本発明例のセパレータを用いて燃料電池スタックを組み上げて確認を行った。図８は組み上げた燃料電池スタックの概観である。図４に示す単セルを合計２００段積み上げる構成とした。固体高分子膜４１、炭素繊維集電体４２、シール板４３は、それぞれパーフルオロスルホン酸系イオン交換膜、多孔質カーボンペーパー、シリコン樹脂を用いて、燃料電池スタックを試作した。各構成部材には、水素及び空気（酸素）の流入口、流出口を設け、燃料ガスを供給できる構造とした。各部材の四周に位置決めと全圧をかける目的でボルト穴を配し、高張力ボルトと剛性のある終端板を用いて燃料電池スタックの締め付けを行った（ボルト穴、高張力ボルトは図示せず）。実際に、水素、酸素を供給し、水素濃度計及び酸素濃度計でリーク量を測定したところ、漏えい検出されず良好な密閉性が保たれており、寸法精度に優れ、エンボス状凹凸も密閉性を損なわない程に潰されたセパレータとなっていることが確認された。
【００３５】
（実施例２）
本発明の一実施例について以下に示す。
本発明において実験を行ったセパレータ形状については、厚み０．１５ｍｍのＪＩＳ規格Ｈ４６００相当のチタン板を使用し、セパレータの外形は縦４００ｍｍ、横２５０ｍｍであり、凹凸部２１のサイズは圧延方向の長さＬが３２０ｍｍ、圧延直角方向の長さＷが１５０ｍｍである。凹凸部２１の流路溝は圧延方向に平行に形成され、その断面形状は矩形の繰り返し断面であり、溝深さ０．５ｍｍ、溝幅１．４ｍｍである。各圧下ロールの材質は金型用合金工具鋼を用いて製作した。
【００３６】
エンボス２５は、図５に示すように、円筒状の形状で、直径ｄは１．４ｍｍ、深さｈは０．５ｍｍであり、ピッチ長さｐは２．８ｍｍで圧延方向及び圧延直角方向に等間隔に配置されている。図５に示すように、エンボス状の凹凸部２２は凹凸部２１の各コーナー部近傍に４箇所あり、その領域の圧延直角方向の長さを５０ｍｍとし、圧延方向の長さについては表１のａ（ｍｍ）及びｂ（ｍｍ）に示すとおりである（表２のＮｏ．１〜８参照）。比較例として、コーナー部近傍にエンボス状の凹凸部がない従来のセパレータの試作も行った（表２のＮｏ．９参照）。
【００３７】
製品の評価は、実施例１と同様にねじり量Ｈ（ｍｍ）を評価項目とし、図１に示すようにセパレータのコーナー部の一箇所を固定した上で、変位量の最大値をねじり量Ｈ（ｍｍ）とし、０．５ｍｍ以下を◎、０．５ｍｍよりも大きく、かつ１．０ｍｍ以下を○、それ以外（１．０ｍｍ超）を×とした。
比較例であるＮｏ．９のセパレータはコーナー部近傍の残留応力が緩和されていないため、ねじりが顕著に発生し、２．５ｍｍのねじり量となった。それに対して、本発明例はコーナー部の残留応力が緩和されることにより、ねじり量が低減され、寸法精度に優れるセパレータを得ることが出来た。
【００３８】
【表２】
【００３９】
一方、ガス密閉性についても実施例１と同様に、本発明例のセパレータを用いて燃料電池スタックを組み上げて確認を行った。単セルを合計２００段積み上げる構成とし、固体高分子膜４１、炭素繊維集電体４２、シール板４３は、それぞれパーフルオロスルホン酸系イオン交換膜、多孔質カーボンペーパー、シリコン樹脂を用いて、燃料電池スタックを試作した。各構成部材には、水素及び空気（酸素）の流入口、流出口を設け、燃料ガスを供給できる構造とした。各部材の四周に位置決めと全圧をかける目的でボルト穴を配し、高張力ボルトと剛性のある終端板を用いて燃料電池スタックの締め付けを行った（ボルト穴、高張力ボルトは図示せず）。実際に、水素、酸素を供給し、水素濃度計及び酸素濃度計でリーク量を測定したところ、漏えい検出されず良好な密閉性が保たれており、寸法精度に優れ、エンボス状凹凸も密閉性を損なわない程に潰されたセパレータとなっていることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】セパレータのねじれの形態を示す概観図である。
【図２】セパレータの平面図を示す図である。
【図３】セパレータ周囲平坦部の残留応力分布の測定例を示す図である。
【図４】燃料電池スタックの構造の例を示す概念図である。
【図５】本発明の１段目の圧下ロールで成形加工されたセパレータの形状例を示す平面図である。
【図６】本発明のセパレータ製造装置の例を示す概観図である。
【図７】本発明の１段目の圧下ロールにより成形されたエンボス状凹凸部１２を示す平面図および断面図である。
【図８】燃料電池スタックを示す概観図である。
【符号の説明】
【００４１】
１１ａ、１１ｂ セパレータの形状と相似形のロールの第１凹凸部
１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４ ロールのエンボス状凹凸部
２１ セパレータの凹凸部
２２−１、２２−２、２２−３、２２−４ セパレータのエンボス状凹凸部
２３ セパレータ
２４ 流路凹凸部のコーナー部
２５ エンボス
４１ 固体高分子膜
４２ 炭素繊維集電体（電極）
４３ シール板
６１ａ、６１ｂ １段目の圧下ロール
６２ａ、６２ｂ ２段目の圧下ロール
６３ａ、６３ｂ 第２凹凸部
８３ 水素（燃料ガス）導入口
８４ 空気（酸素）導入口
８５ 水素（燃料ガス）排出口
８６ 空気（酸素）排出口
８７ 上型
８８ 下型
【特許請求の範囲】
【請求項１】
上下一対のロールの軸方向中央部であって、圧延方向の長さＬ（ｍｍ）、軸方向の幅Ｗ（ｍｍ）からなる四角形状の領域に、それぞれ第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）を有し、更に幅方向で前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）より外側で、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロールの軸方向中央部であって、前記第１凹凸部と対応する位置に、それぞれ前記第１凹凸部と同等の形状からなる第２凹凸部（６３ａ、６３ｂ）を有し、前記第２凹凸部の周囲は前記第１段目の圧下ロールのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状凹凸部を潰すための平滑面からなる２段目の圧下ロールからなるロール列を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【請求項２】
圧延方向で前記１段目の圧下ロールの軸方向片側に存在する１組の前記エンボス状凹凸部（１２ａ−１と１２ａ−２、１２ａ−３と１２ａ−４、１２ｂ−１と１２ｂ−２、１２ｂ−３と１２ｂ−４）の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）が、それぞれａ≧Ｌを満たすことを特徴とする請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【請求項３】
前記１段目の圧下ロールにおいて、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部から、圧延方向に沿って前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）の内側に存在する前記エンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）の長さｂ（ｍｍ）が、それぞれＬ／４≧ｂ≧Ｌ／８を満たすことを特徴とする請求項１又は２記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【請求項１】
上下一対のロールの軸方向中央部であって、圧延方向の長さＬ（ｍｍ）、軸方向の幅Ｗ（ｍｍ）からなる四角形状の領域に、それぞれ第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）を有し、更に幅方向で前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）より外側で、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部近傍の４箇所のみに、それぞれエンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）を有する１段目の圧下ロールと、上下一対のロールの軸方向中央部であって、前記第１凹凸部と対応する位置に、それぞれ前記第１凹凸部と同等の形状からなる第２凹凸部（６３ａ、６３ｂ）を有し、前記第２凹凸部の周囲は前記第１段目の圧下ロールのエンボス状凹凸部で形成されたセパレータのエンボス状凹凸部を潰すための平滑面からなる２段目の圧下ロールからなるロール列を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【請求項２】
圧延方向で前記１段目の圧下ロールの軸方向片側に存在する１組の前記エンボス状凹凸部（１２ａ−１と１２ａ−２、１２ａ−３と１２ａ−４、１２ｂ−１と１２ｂ−２、１２ｂ−３と１２ｂ−４）の先端から後端までの合計長さａ（ｍｍ）が、それぞれａ≧Ｌを満たすことを特徴とする請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【請求項３】
前記１段目の圧下ロールにおいて、前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）のコーナー部から、圧延方向に沿って前記第１凹凸部（１１ａ、１１ｂ）の内側に存在する前記エンボス状凹凸部（１２ａ−１、１２ａ−２、１２ａ−３、１２ａ−４、１２ｂ−１、１２ｂ−２、１２ｂ−３、１２ｂ−４）の長さｂ（ｍｍ）が、それぞれＬ／４≧ｂ≧Ｌ／８を満たすことを特徴とする請求項１又は２記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【公開番号】特開２００９−２８３２５１（Ｐ２００９−２８３２５１Ａ）
【公開日】平成２１年１２月３日（２００９．１２．３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−１３３３０７（Ｐ２００８−１３３３０７）
【出願日】平成２０年５月２１日（２００８．５．２１）
【出願人】（０００００６６５５）新日本製鐵株式会社 (6,474)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年１２月３日（２００９．１２．３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年５月２１日（２００８．５．２１）
【出願人】（０００００６６５５）新日本製鐵株式会社 (6,474)
【Ｆターム（参考）】
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