マンガンがドーピングされた磁性半導体
非酸化物材料又は既にドーピングされた酸化物材料である半導体材料であって、前記半導体材料は、マンガン（Ｍｎ）がドーピングされ、室温と５００Ｋとの間の範囲における少なくとも１つの温度で強磁性を示す。好適には、前記マンガンがドーピングされた材料は、５ａｔ％以下のマンガン濃度を持つ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の分野
本発明は、強磁性をその機能に用いる電子部品に使用される材料に関する。これらのタイプの電子部品は、電子等のボソン及びフェルミオンのスピン配向に影響を与えるか又はそれを調整するものである。希薄磁性半導体における室温を超えた温度での強磁性の研究は、特に、電子のスピン状態すなわちスピントロニクスを利用した潜在的に高価で新しい種類の将来のデバイスを開発するために行われてきている。これらのデバイスの電子部品のタイプは、例えば、磁気メモリ(例えば、ハードディスク)、半導体磁気メモリ(例えば、ＭＲＡＭ)、スピンバルブトランジスタ、スピン発光ダイオード、不揮発性メモリ、ロジックデバイス、量子コンピュータ、オプティカルアイソレータ、センサ及び超高速光学スイッチを含む。希薄磁性半導体はまた、電子的及び磁気的な製品において使用されうる。
【背景技術】
【０００２】
背景技術の説明
電子部品の技術では、新しい部品の設計や機能のための強磁性材料を使用することにますます注目が集まっている。従来の強磁性の材料は、例えば、鉄、ニッケル、コバルト及びそれらの合金である。新しい科学的な活動と、それらを行うための新しい提案とが、科学技術雑誌で多数報告されている。基本的な部品の設計に関して期待される材料の例のいくつかは、Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｗｏｒｌｄ(１９９９年４月)及びＩＥＥＥ Ｓｐｅｃｔｒｕｍ(２００１年１２月)の最近の記事で見つけることができる。これら文献では全て、工業用、自動車用及び軍事用の温度範囲(通常、−５５℃から１２５℃)で動作可能な強磁性材料を設計する際における問題点及び必要性について記述している。
【０００３】
今日知られており注目されている材料の大部分は、極低温を必要とする。しかしながら、クラウス・エイチ・プルーグは、Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ Ｌｅｔｔｅｒｓ２００１年７月号において、ガリウム砒素(ＧａＡｓ)上に成長させた鉄の膜を使用して、半導性ＧａＡｓに注入された電子のスピンを分極することを述べている。この実験は、室温で実行された。
【０００４】
スピンバルブトランジスタ、スピン発光ダイオード、不揮発性メモリ、ロジックデバイス、オプティカルアイソレータ及び超高速光学スイッチなどのスピントニックデバイスは、２つの文献(参考文献６−７)における半導体中の室温での強磁性の発表に対し、大変関心を示している領域の１つである。
【０００５】
近年、後述の５つの文献(参考文献１−５)で述べられるように、ドーピングされた希薄磁性半導体(ＤＭＳ)内で強磁性配列を示す材料に関する精力的な研究が行われている。その研究では、潜在的に興味深い、多くのデバイスアプリーションを含むスピン輸送特性の可能性に焦点を当てている。
【０００６】
現在まで報告されている材料の中では、ＭｎがドーピングされたＧａＡｓが、最も高いキュリー温度Ｔｃ〜１１０Ｋで強磁性を示すことが分かっている(参考文献１を参照)。この次に、ディエトルらは、ＭｎをドーピングすることでＺｎＯ及びＧａＮが室温を超えた温度で強磁性を示すことを、理論ベースで予測している(参考文献２を参照)。この予測により、様々なドープピングされた希薄磁性半導体に対する徹底的な実験研究が開始された。近年では、ＣｏがドーピングされたＴｉＯ２、ＺｎＯ及びＧａＮのそれぞれにおいて、室温を超えたＴｃが報告されている(参考文献３、８、９を参照)。しかしながら、Ｔｉ１−ｘＣｏｘＯ試料では、Ｃｏの不均一なクラスターが発見された(参考文献１０を参照)。キムらは、Ｚｎ１−ｘＣｏｘＯの均一な膜がスピングラス特性を示す一方、不均一な膜がＣｏクラスタの存在により室温強磁性を示すことを明らかにした(参考文献１１を参照)。明らかに、デバイスアプリケーションに対しては、均一な膜が必要である。本出願人は、酸化亜鉛にマンガンをドーピングしたものに関する特許出願を既に行っている。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
発明の概要
本発明は、非酸化物材料又は他のドーパントがドーピングされた酸化物材料である半導体材料にマンガン（Ｍｎ）をドーピングすることによって、ドーピングされた希薄磁性半導体に強磁性を生じさせるという考えに基づく。これらの２つのグループの材料は、以下、単に材料という。室温を超える温度においてバルク又は薄膜層内で強磁性の調整が実現される。この状態では、Ｍｎは、磁気モーメントを運ぶ（ｃａｒｒｙ）ことが分かる。これらの試料の強磁性共振（ＦＭＲ）データは、５００Ｋと同じ温度でさえも、強磁性配列の存在を裏付けている。常磁性状態では、常磁性共鳴データは、Ｍｎが２＋状態にあることを示している。我々の当初の（ａｂ ｉｎｉｔｉｏ）計算は、この発見を確認している。５００Ｋを超えるアニール温度でバルクを焼結すると、室温付近の強磁性は、完全に抑えられ、しばしば報告されている４０Ｋより下での顕著な‘強磁性ライク（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ-ｌｉｋｅ）’な秩序状態（ｏｒｄｅｒｅｄ ｓｔａｔｅ）が生じる。この材料はまた、同じバルク材料をターゲットとして使用した、パルスレーザー成膜によって、異なる基板上に成膜された数μｍの透明薄膜内に室温強磁性配列を示す。強磁性希薄マンガンドープ材料は、透明ナノ粒子として得ることもできる。
【０００８】
ここで示される新たな能力（ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ）によって、スピントロニクスデバイス及び他の部品のための複雑な素子の実現を可能とする。特定の温度範囲で強磁性の特性を示す、マンガンがドーピングされた材料はまた、スパッタリングシステムで製造されうる。このスパッタリングシステムでは、多金属（ｍｕｌｔｉ ｍｅｔａｌｌｉｃ）（例えば、マンガン及び銅）ターゲットが同時に用いられるか、又は、その材料と適当な濃度のドーパントとを含む焼結されたターゲットである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
好適な実施形態の説明
本発明は、ドーピングされた希薄磁性半導体にマンガン（Ｍｎ）をドーピングすることにより強磁性を生じさせるという考えに基づく。ここで、希薄磁性半導体は、酸化物ではないか又は酸化物であり、既に他のドーパントによってドーピングされている。マンガンがドーピングされた材料の例としては、硫化カドミウム、セレン化カドミウム、硫化亜鉛、セレン化亜鉛、ガリウム燐、銅がドーピングされた窒化ガリウム、銅がドーピングされたガリウム燐、銅がドーピングされた酸化亜鉛及び銅がドーピングされたガリウム砒素が挙げられる。
【００１０】
我々の実験は、Ｍｎがドーピングされたバルク材料で室温を超えた強磁性の調整を上手く示している。バルク材料に対しては、Ｍｎのドーピングレベルは、６ａｔ％（原子百分率）よりも低くなければならない。理論的には、我々は、強磁性に対する上限は、約５ａｔ％であることが分かっている。実験的には、我々は、材料の問題に起因して、４ａｔ％を超えるＭｎでは、Ｍｎ原子がクラスタを形成する傾向がはっきりと現れ、反強磁性となり、強磁性秩序（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｏｒｄｅｒ）を抑える。ＳＥＭの観察結果によれば、２ａｔ％を超える試料において、局所的なくラスタが現れ、試料が不均一となっている。これは材料に影響し、結果として室温付近の強磁性効果は、４−５ａｔ％近くまで抑えられる。
【００１１】
強磁性共振（ＦＭＲ）データは、ペレット（ｐｅｌｌｅｔ）と薄膜の両方において、４２５Ｋの温度で強磁性秩序の存在を確認している。常磁性状態では、ＥＰＲスペクトルは、Ｍｎが２＋状態（Ｍｎ２＋）にあることを示している。さらに、室温を超えた強磁性はまた、焼成された（５００℃より低く）粉末（ｃａｌｃｉｎｅｄ ｐｏｗｄｅｒ）で観察された。我々の計算は、当初から上記の発見を確認している。Ｍｎがドーピングされたの焼結（ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）が高温で行われると、ドーピングされた材料は、室温で付加的に常磁性の寄与（ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎ）を示し、強磁性成分（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ）が無視できるようになる。バルクを７００℃を超える温度で焼結すると、常温付近の強磁性が完全に抑えられ、しばしば報告されている４０Ｋより下での顕著な‘強磁性ライク（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ-ｌｉｋｅ）’な秩序状態（ｏｒｄｅｒｅｄ ｓｔａｔｅ）が生じる。７００℃、８００℃及び９００℃の焼結温度での実験は、この事実を裏付けている。
【００１２】
室温強磁性体の秩序化（Ｒｏｏｍ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｏｒｄｅｒｉｎｇ）はまた、同じバルク材料をターゲットとして使用した、パルスレーザー成膜又はスパッタリングによって、６００℃より低い温度で、溶融石英基板上に堆積した２−３μｍの薄膜内で実現される。これらの膜材料中のドーピング濃度は、制御された均一性を得るために、６ａｔ％よりも小さくなければならない。実験によれば、２ａｔ％よりも小さい試料では、わずかなばらつきのある組成で均一に調整されうるが、クラスタは含まれないことを示している。レーザアブレーションでは、基板温度は膜中のＭｎ濃度に影響する。より高い温度で堆積された膜は、低温で堆積された膜と比較して、高濃度のＭｎを含むことが分かる。これは、温度は、Ｍｎ濃度を制御するために使用されうることを意味する。
【００１３】
焼結温度が公称（ｎｏｍｉｎａｌ）２％のＭｎがドーピングされた材料の磁気特性に与える影響についての研究を行った。我々は、室温を超えた(Ｔｃ＞４２０Ｋ)強磁性体秩序を見出した。Ｍ（Ｈ）測定によって示されるような焼結温度を関数とした室温強磁性体相（ｒｏｏｍ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｈａｓｅ）。５００℃で焼結したペレットに対する元素マッピング（ｅｌｅｍｅｎｔａｌ ｍａｐｐｉｎｇ）は、試料中のＭｎの均一な分布を示した。しかしながら、局所的なＭｎ濃度が、公称組成（ｎｏｍｉｎａｌ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ）よりもはるかに低い(−０．３ａｔ％)ことが分かった。この事実を考慮して、我々は、強磁性体相の飽和磁化を評価し、１Ｍｎ原子あたりのモーメントが０．１６μＢに定めた。強磁性体部品に加えて、６００℃−７００℃の温度範囲でペレットを焼結させると、高磁界（ｈｉｇｈ ｆｉｅｌｄｓ）で磁気ヒステリシスループ（ｍａｇｎｅｔｉｃ ｈｙｓｔｅｒｅｔｉｃ ｌｏｏｐｓ）に寄与する線形常磁性が観察されることがよくある。しかしながら、７００℃を超えてペレットを焼結させると、室温付近で強磁性を完全に抑制する。ドーピングされた希薄半導体はまた、粒子サイズ（ｐａｒｔｉｃｌｅ ｓｉｚｅ）の選択によって、透明で強磁性のナノ粒子（ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ）中で処理されうる。
【００１４】
マンガンがドーピングされた材料は、スパッタリングシステムを用いて製造されうる。このスパッタリングシステムでは、２つの金属（材料及びマンガン)ターゲットのいずれかが同時に使用されるか、又は、上述した焼結されたセラミックターゲット１つが使用される。２つ金属ターゲットを用いる場合には、結果として生じるマンガン含有量が１−６％の範囲になるように、材料及びマンガンへのスパッタリングエネルギーが調整される。厳密な手法は、使用されるスパッタリング装置に合わせて調整される必要があり、エネルギ、構成及びガスに依存する。成膜基板の基板温度は、レーザ成膜を使用する場合と同じ範囲にある。
【００１５】
我々によって得られたＭｎがドーピングされた薄膜材料及びバルクの両方に関して、Ｘ線回折及びＳＥＭ高解像度マッピングは、それらの中にクラスターの形成又は分布が見られず、均一であることが分かる。
【００１６】
ところで、バルクと透明膜の両方において、我々は、強磁性の存在を示す説得力がある証拠を提供する強磁性共鳴スペクトルを得た。実証された新しい性質（ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ）は、スピントロニクス用のデバイスのための複雑な素子の実現を可能にする。これらのタイプの膜材料は、透明であり、光磁気の部品に対して使用されうる。これらのタイプの材料はまた、大きな電気機械結合係数（ｅｌｅｃｔｒｏｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｃｏｕｐｌｉｎｇ ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）を持つため、圧電アプリケーションや、光学的、磁気的及び機械的センサ（ｍａｇｎｅｔｏ ａｎｄ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｓｅｎｓｏｒ）又は部品のソリューション（ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ）の組み合わせに役立つ。
【００１７】
下記の表は、ＣｄＳ：Ｍｎ試料上での磁気測定の結果を示す。ｓａｍｐｌｅ-１ (５%)及びｓａｍｐｌｅ- ２ (４%)とラベルが付された、ＭｎがドーピングされたＣｄＳ試料は、それらの磁気特性のために調べられた。以下の測定は、各サンプル上で行われた：
１．１０００ Ｏｅの測定磁界での磁化（Ｍ（Ｔ））の温度依存性
２．３００Ｋ及び５Ｋでの磁化（Ｍ（Ｈ））の磁界依存性。
Ｍ（Ｈ）曲線の高磁界側で上昇している線形部分を差分した後に得られた飽和磁化Ｍｓと、これに対応する保磁力Ｈｃが以下の表に記載されている。
【００１８】
【表１】
【００１９】
参考文献
１. Ｏｈｎｏ, Ｈ. Ｍａｋｉｎｇ Ｎｏｎｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ.
Ｓｃｉｅｎｃｅ ２８１, ９５１−９５６ (１９９８);Ｓ. Ｊ. Ｐｅａｒｔｏｎ ｅｔ ａｌ ＪＡＰ ９３, １ (２００３)の最近のレビューも参照。
２. Ｄｉｅｔｌ, Ｔ. ｅｔ ａｌ. Ｚｅｎｅｒ ｍｏｄｅｌ ｄｅｓｃｒｉｐｔｉｏｎ ｏｆ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｓｍ ｉｎ ｚｉｎｃ−ｂｌｅｎｄｅ ｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ. Ｓｃｉｅｎｃｅ ２８７,１０１９−１０２２ (２０００)
３. Ｍａｔｓｕｍｏｔｏ, Ｙ. ｅｔ ａｌ. Ｒｏｏｍ−ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｓｍ ｉｎ ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ ｍｅｔａｌ−ｄｏｐｅｄ ｔｉｔａｎｉｕｍ ｄｉｏｘｉｄｅ.
Ｓｃｉｅｎｃｅ ２９１, ８５４−８５６ (２００１)
４. Ａｎｄｏ, Ｋ. ｅｔ ａｌ. Ｍａｇｎｅｔｏ−ｏｐｔｉｃａｌ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆ ＺｎＯ−ｂａｓｅｄ ｄｉｌｕｔｅ ｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ.
Ｊ. Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. ８９ (１１), (２００１)
５. Ｔａｋａｍｕｒａ, Ｋ. ｅｔ ａｌ. Ｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ (ＡＩ,Ｇａ,Ｍｎ)
Ａｓ. Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. Ｌｅｔｔｓ ８１(１４), ２５９０−２５９２ (２００２)
６. Ｃｈａｍｂｅｒｓ, Ｓ. Ａ. Ａ ｐｏｔｅｎｔｉａｌ ｒｏｌｅ ｉｎ ｓｐｉｎｔｒｏｎｉｃｓ.
Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｔｏｄａｙ, ３４−３９ (ａｐｒｉｌ ２００２)
７. Ｏｈｎｏ, Ｈ. Ｍａｔｓｕｋｕｒａ, Ｆ. & Ｏｈｎｏ, Ｙ. Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ ｓｐｉｎ ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ.
ＪＳＡＰ ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ ５, ４−１３ (２００２)
８. Ｕｅｄａ, Ｋ. Ｔａｂａｔａ, Ｈ. & Ｋａｗａｉ, Ｔ. Ｍａｇｎｅｔｉｃ ａｎｄ ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ−ｍｅｔａｌ−ｄｏｐｅｄ ＺｎＯ ｆｉｌｍｓ.
Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. Ｌｅｔｔｓ ７９ (７), (２００１)
９. Ｔｈａｌｅｒ, Ｇ. Ｔ. ｅｔ ａｌ. Ｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｎ−ＧａＭｎＮ ｔｈｉｎ ｆｉｌｍｓ.
Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. Ｌｅｔｔｓ. ８０(２１), ３９６４−３９６６ (２００２)
１０. Ｓｔａｍｐｅ, Ｐ. Ａ. ｅｔ ａｌ. Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｃｏｂａｌｔ ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ ｉｎ Ｔｉ０２:Ｃｏ ｔｈｉｎ ｆｉｌｍｓ.
Ｊ. Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. ９２ (１２), (２００２)
１１. Ｋｉｍ, Ｊ. Ｈ. ｅｔ ａｌ. Ｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｅｐｉｔａｘｉａｌｌｙ ｇｒｏｗｎ ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ
Ｚｎｌ−ｘＣｏｘＯ ｔｈｉｎ ｆｉｌｍ ｂｙ ｐｕｌｓｅｄ ｌａｓｅｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ.
Ｊ. Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. ９２ (１０), (２００２)
１２. Ｆｕｋｕｍｕｒａ, Ｔ. ｅｔ ａｌ. Ａｎ ｏｘｉｄｅ−ｄｉｌｕｔｅｄ ｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ: Ｍｎ−ｄｏｐｅｄ
ＺｎＯ.
Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. Ｌｅｔｔｓ. ７５ (２１), (１９９９)
１３. Ｆｕｋｕｍｕｒａ, Ｔ. ｅｔ ａｌ. Ｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆ Ｍｎ ｄｏｐｅｄ ＺｎＯ.
Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. Ｌｅｔｔｓ. ７８ (７), ９５８−９６０(２００１)
１４. Ｊｕｎｇ, Ｓ. Ｗ. ｅｔ ａｌ. Ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆ Ｚｎｌ−ｘＭｎｘＯ ｅｐｉｔａｘｉａｌ ｔｈｉｎ ｆｉｌｍｓ.
Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. Ｌｅｔｔｓ.８０(２４), ４５６１−４５６３(２００２)
１５. Ｔｉｗａｒｉ, Ａ. ｅｔ ａｌ. Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ, ｏｐｔｉｃａｌ ａｎｄ ｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｄｉｌｕｔｅｄ ｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ Ｚｎｌ−ｘＭｎｘＯ ｆｉｌｍｓ. Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｃｏｍｍｕｎ. １２１,
３７１−３７４ (２００２)
１６. 全エネルギー計算は、一般化された勾配近似(ＧＧＡ)に基づくＶＡＳＰプログラムパッケージによって呼び出されるようなＰＡＷ（ｐｒｏｊｅｃｔｏｒ ａｕｇｍｅｎｔｅｄ ｗａｖｅ）法を使用することで実行された。Ｐｅｒｄｅｗらによって提案された交換相関ポテンシャルに対するパラメトリゼーションが行われた。提示した計算では、我々は、ＰＡＷポテンシャルを用いた。ここでは、Ｍｎに対して原子価状態３ｐ、３ｄ及び４ｓを用い、Ｚｎに対して原子価状態３ｄ及び４ｓを用い、０に対して原子価状態２ｓ及び２ｐを用いた。周期的なスーパーセルアプローチ（ｐｅｒｉｏｄｉｃ ｓｕｐｅｒｃｅｌｌ ａｐｐｒｏａｃｈ）が用いられ、エネルギーカットオフは６００ｅＶであった。各体積（ｖｏｌｕｍｅ）に対して、原子上のＨｅｌｌｍａｎｎ-Ｆｅｙｎｍａｎ力とスーパーセル上のストレスとを用いて、幾何学的な最適化が行われた（イオン配位置（ｉｏｎｉｃ ｃｏｏｒｄｉｎａｔｅｓ）とｃ/ａ比)。ブリュリアンゾーンの既約ウェッジ（ｉｒｒｅｄｕｃｉｂｌｅ ｗｅｄｇｅ）をサンプリングするために、我々は、幾何学的な最適化のために４ｘ４ｘ２のｋ点格子を用い、平衡体積（ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ ｖｏｌｕｍｅ）でのｆｍａｌ計算のために８ｘ８ｘ４のｋ点格子を用いた。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、ＭｎがドーピングされたＣｄ２３Ｓ２４に対して計算された状態密度（ＤＯＳ）を示す図である。ここで、フェルミレベルは、ゼロに設定されている。
【図２】図２は、３００ＫでのＣｄｓ：Ｍｎ５％に対して線形項（ｌｉｎｅａｒ ｔｅｒｍ）を差分した後の磁化ヒステリシスループを示す図である。ここで、Ｍｓ〜１．６１ｘ１０−３ｅｍｕ/ｇであり、下の図は高電界（ｈｉｇｈ ｆｉｅｌｄｓ）での線形項を含むループを示している。
【図３ａ】図３ａは、１０００ ＯｅでのＣｄＳ：Ｍｎ５％に対する磁化の温度依存性を示す図である。
【図３ｂ】図３ｂは、図３ａの材料に対して１０００ Ｏｅでの逆感受性（ｉｎｖｅｒｓｅ ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ）１／χの温度依存性を示す図である。
【技術分野】
【０００１】
発明の分野
本発明は、強磁性をその機能に用いる電子部品に使用される材料に関する。これらのタイプの電子部品は、電子等のボソン及びフェルミオンのスピン配向に影響を与えるか又はそれを調整するものである。希薄磁性半導体における室温を超えた温度での強磁性の研究は、特に、電子のスピン状態すなわちスピントロニクスを利用した潜在的に高価で新しい種類の将来のデバイスを開発するために行われてきている。これらのデバイスの電子部品のタイプは、例えば、磁気メモリ(例えば、ハードディスク)、半導体磁気メモリ(例えば、ＭＲＡＭ)、スピンバルブトランジスタ、スピン発光ダイオード、不揮発性メモリ、ロジックデバイス、量子コンピュータ、オプティカルアイソレータ、センサ及び超高速光学スイッチを含む。希薄磁性半導体はまた、電子的及び磁気的な製品において使用されうる。
【背景技術】
【０００２】
背景技術の説明
電子部品の技術では、新しい部品の設計や機能のための強磁性材料を使用することにますます注目が集まっている。従来の強磁性の材料は、例えば、鉄、ニッケル、コバルト及びそれらの合金である。新しい科学的な活動と、それらを行うための新しい提案とが、科学技術雑誌で多数報告されている。基本的な部品の設計に関して期待される材料の例のいくつかは、Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｗｏｒｌｄ(１９９９年４月)及びＩＥＥＥ Ｓｐｅｃｔｒｕｍ(２００１年１２月)の最近の記事で見つけることができる。これら文献では全て、工業用、自動車用及び軍事用の温度範囲(通常、−５５℃から１２５℃)で動作可能な強磁性材料を設計する際における問題点及び必要性について記述している。
【０００３】
今日知られており注目されている材料の大部分は、極低温を必要とする。しかしながら、クラウス・エイチ・プルーグは、Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ Ｌｅｔｔｅｒｓ２００１年７月号において、ガリウム砒素(ＧａＡｓ)上に成長させた鉄の膜を使用して、半導性ＧａＡｓに注入された電子のスピンを分極することを述べている。この実験は、室温で実行された。
【０００４】
スピンバルブトランジスタ、スピン発光ダイオード、不揮発性メモリ、ロジックデバイス、オプティカルアイソレータ及び超高速光学スイッチなどのスピントニックデバイスは、２つの文献(参考文献６−７)における半導体中の室温での強磁性の発表に対し、大変関心を示している領域の１つである。
【０００５】
近年、後述の５つの文献(参考文献１−５)で述べられるように、ドーピングされた希薄磁性半導体(ＤＭＳ)内で強磁性配列を示す材料に関する精力的な研究が行われている。その研究では、潜在的に興味深い、多くのデバイスアプリーションを含むスピン輸送特性の可能性に焦点を当てている。
【０００６】
現在まで報告されている材料の中では、ＭｎがドーピングされたＧａＡｓが、最も高いキュリー温度Ｔｃ〜１１０Ｋで強磁性を示すことが分かっている(参考文献１を参照)。この次に、ディエトルらは、ＭｎをドーピングすることでＺｎＯ及びＧａＮが室温を超えた温度で強磁性を示すことを、理論ベースで予測している(参考文献２を参照)。この予測により、様々なドープピングされた希薄磁性半導体に対する徹底的な実験研究が開始された。近年では、ＣｏがドーピングされたＴｉＯ２、ＺｎＯ及びＧａＮのそれぞれにおいて、室温を超えたＴｃが報告されている(参考文献３、８、９を参照)。しかしながら、Ｔｉ１−ｘＣｏｘＯ試料では、Ｃｏの不均一なクラスターが発見された(参考文献１０を参照)。キムらは、Ｚｎ１−ｘＣｏｘＯの均一な膜がスピングラス特性を示す一方、不均一な膜がＣｏクラスタの存在により室温強磁性を示すことを明らかにした(参考文献１１を参照)。明らかに、デバイスアプリケーションに対しては、均一な膜が必要である。本出願人は、酸化亜鉛にマンガンをドーピングしたものに関する特許出願を既に行っている。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
発明の概要
本発明は、非酸化物材料又は他のドーパントがドーピングされた酸化物材料である半導体材料にマンガン（Ｍｎ）をドーピングすることによって、ドーピングされた希薄磁性半導体に強磁性を生じさせるという考えに基づく。これらの２つのグループの材料は、以下、単に材料という。室温を超える温度においてバルク又は薄膜層内で強磁性の調整が実現される。この状態では、Ｍｎは、磁気モーメントを運ぶ（ｃａｒｒｙ）ことが分かる。これらの試料の強磁性共振（ＦＭＲ）データは、５００Ｋと同じ温度でさえも、強磁性配列の存在を裏付けている。常磁性状態では、常磁性共鳴データは、Ｍｎが２＋状態にあることを示している。我々の当初の（ａｂ ｉｎｉｔｉｏ）計算は、この発見を確認している。５００Ｋを超えるアニール温度でバルクを焼結すると、室温付近の強磁性は、完全に抑えられ、しばしば報告されている４０Ｋより下での顕著な‘強磁性ライク（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ-ｌｉｋｅ）’な秩序状態（ｏｒｄｅｒｅｄ ｓｔａｔｅ）が生じる。この材料はまた、同じバルク材料をターゲットとして使用した、パルスレーザー成膜によって、異なる基板上に成膜された数μｍの透明薄膜内に室温強磁性配列を示す。強磁性希薄マンガンドープ材料は、透明ナノ粒子として得ることもできる。
【０００８】
ここで示される新たな能力（ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ）によって、スピントロニクスデバイス及び他の部品のための複雑な素子の実現を可能とする。特定の温度範囲で強磁性の特性を示す、マンガンがドーピングされた材料はまた、スパッタリングシステムで製造されうる。このスパッタリングシステムでは、多金属（ｍｕｌｔｉ ｍｅｔａｌｌｉｃ）（例えば、マンガン及び銅）ターゲットが同時に用いられるか、又は、その材料と適当な濃度のドーパントとを含む焼結されたターゲットである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
好適な実施形態の説明
本発明は、ドーピングされた希薄磁性半導体にマンガン（Ｍｎ）をドーピングすることにより強磁性を生じさせるという考えに基づく。ここで、希薄磁性半導体は、酸化物ではないか又は酸化物であり、既に他のドーパントによってドーピングされている。マンガンがドーピングされた材料の例としては、硫化カドミウム、セレン化カドミウム、硫化亜鉛、セレン化亜鉛、ガリウム燐、銅がドーピングされた窒化ガリウム、銅がドーピングされたガリウム燐、銅がドーピングされた酸化亜鉛及び銅がドーピングされたガリウム砒素が挙げられる。
【００１０】
我々の実験は、Ｍｎがドーピングされたバルク材料で室温を超えた強磁性の調整を上手く示している。バルク材料に対しては、Ｍｎのドーピングレベルは、６ａｔ％（原子百分率）よりも低くなければならない。理論的には、我々は、強磁性に対する上限は、約５ａｔ％であることが分かっている。実験的には、我々は、材料の問題に起因して、４ａｔ％を超えるＭｎでは、Ｍｎ原子がクラスタを形成する傾向がはっきりと現れ、反強磁性となり、強磁性秩序（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｏｒｄｅｒ）を抑える。ＳＥＭの観察結果によれば、２ａｔ％を超える試料において、局所的なくラスタが現れ、試料が不均一となっている。これは材料に影響し、結果として室温付近の強磁性効果は、４−５ａｔ％近くまで抑えられる。
【００１１】
強磁性共振（ＦＭＲ）データは、ペレット（ｐｅｌｌｅｔ）と薄膜の両方において、４２５Ｋの温度で強磁性秩序の存在を確認している。常磁性状態では、ＥＰＲスペクトルは、Ｍｎが２＋状態（Ｍｎ２＋）にあることを示している。さらに、室温を超えた強磁性はまた、焼成された（５００℃より低く）粉末（ｃａｌｃｉｎｅｄ ｐｏｗｄｅｒ）で観察された。我々の計算は、当初から上記の発見を確認している。Ｍｎがドーピングされたの焼結（ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）が高温で行われると、ドーピングされた材料は、室温で付加的に常磁性の寄与（ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎ）を示し、強磁性成分（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ）が無視できるようになる。バルクを７００℃を超える温度で焼結すると、常温付近の強磁性が完全に抑えられ、しばしば報告されている４０Ｋより下での顕著な‘強磁性ライク（ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ-ｌｉｋｅ）’な秩序状態（ｏｒｄｅｒｅｄ ｓｔａｔｅ）が生じる。７００℃、８００℃及び９００℃の焼結温度での実験は、この事実を裏付けている。
【００１２】
室温強磁性体の秩序化（Ｒｏｏｍ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｏｒｄｅｒｉｎｇ）はまた、同じバルク材料をターゲットとして使用した、パルスレーザー成膜又はスパッタリングによって、６００℃より低い温度で、溶融石英基板上に堆積した２−３μｍの薄膜内で実現される。これらの膜材料中のドーピング濃度は、制御された均一性を得るために、６ａｔ％よりも小さくなければならない。実験によれば、２ａｔ％よりも小さい試料では、わずかなばらつきのある組成で均一に調整されうるが、クラスタは含まれないことを示している。レーザアブレーションでは、基板温度は膜中のＭｎ濃度に影響する。より高い温度で堆積された膜は、低温で堆積された膜と比較して、高濃度のＭｎを含むことが分かる。これは、温度は、Ｍｎ濃度を制御するために使用されうることを意味する。
【００１３】
焼結温度が公称（ｎｏｍｉｎａｌ）２％のＭｎがドーピングされた材料の磁気特性に与える影響についての研究を行った。我々は、室温を超えた(Ｔｃ＞４２０Ｋ)強磁性体秩序を見出した。Ｍ（Ｈ）測定によって示されるような焼結温度を関数とした室温強磁性体相（ｒｏｏｍ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｈａｓｅ）。５００℃で焼結したペレットに対する元素マッピング（ｅｌｅｍｅｎｔａｌ ｍａｐｐｉｎｇ）は、試料中のＭｎの均一な分布を示した。しかしながら、局所的なＭｎ濃度が、公称組成（ｎｏｍｉｎａｌ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ）よりもはるかに低い(−０．３ａｔ％)ことが分かった。この事実を考慮して、我々は、強磁性体相の飽和磁化を評価し、１Ｍｎ原子あたりのモーメントが０．１６μＢに定めた。強磁性体部品に加えて、６００℃−７００℃の温度範囲でペレットを焼結させると、高磁界（ｈｉｇｈ ｆｉｅｌｄｓ）で磁気ヒステリシスループ（ｍａｇｎｅｔｉｃ ｈｙｓｔｅｒｅｔｉｃ ｌｏｏｐｓ）に寄与する線形常磁性が観察されることがよくある。しかしながら、７００℃を超えてペレットを焼結させると、室温付近で強磁性を完全に抑制する。ドーピングされた希薄半導体はまた、粒子サイズ（ｐａｒｔｉｃｌｅ ｓｉｚｅ）の選択によって、透明で強磁性のナノ粒子（ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ）中で処理されうる。
【００１４】
マンガンがドーピングされた材料は、スパッタリングシステムを用いて製造されうる。このスパッタリングシステムでは、２つの金属（材料及びマンガン)ターゲットのいずれかが同時に使用されるか、又は、上述した焼結されたセラミックターゲット１つが使用される。２つ金属ターゲットを用いる場合には、結果として生じるマンガン含有量が１−６％の範囲になるように、材料及びマンガンへのスパッタリングエネルギーが調整される。厳密な手法は、使用されるスパッタリング装置に合わせて調整される必要があり、エネルギ、構成及びガスに依存する。成膜基板の基板温度は、レーザ成膜を使用する場合と同じ範囲にある。
【００１５】
我々によって得られたＭｎがドーピングされた薄膜材料及びバルクの両方に関して、Ｘ線回折及びＳＥＭ高解像度マッピングは、それらの中にクラスターの形成又は分布が見られず、均一であることが分かる。
【００１６】
ところで、バルクと透明膜の両方において、我々は、強磁性の存在を示す説得力がある証拠を提供する強磁性共鳴スペクトルを得た。実証された新しい性質（ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ）は、スピントロニクス用のデバイスのための複雑な素子の実現を可能にする。これらのタイプの膜材料は、透明であり、光磁気の部品に対して使用されうる。これらのタイプの材料はまた、大きな電気機械結合係数（ｅｌｅｃｔｒｏｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｃｏｕｐｌｉｎｇ ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）を持つため、圧電アプリケーションや、光学的、磁気的及び機械的センサ（ｍａｇｎｅｔｏ ａｎｄ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｓｅｎｓｏｒ）又は部品のソリューション（ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ）の組み合わせに役立つ。
【００１７】
下記の表は、ＣｄＳ：Ｍｎ試料上での磁気測定の結果を示す。ｓａｍｐｌｅ-１ (５%)及びｓａｍｐｌｅ- ２ (４%)とラベルが付された、ＭｎがドーピングされたＣｄＳ試料は、それらの磁気特性のために調べられた。以下の測定は、各サンプル上で行われた：
１．１０００ Ｏｅの測定磁界での磁化（Ｍ（Ｔ））の温度依存性
２．３００Ｋ及び５Ｋでの磁化（Ｍ（Ｈ））の磁界依存性。
Ｍ（Ｈ）曲線の高磁界側で上昇している線形部分を差分した後に得られた飽和磁化Ｍｓと、これに対応する保磁力Ｈｃが以下の表に記載されている。
【００１８】
【表１】
【００１９】
参考文献
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Ａｐｐｌ. Ｐｈｙｓ. Ｌｅｔｔｓ.８０(２４), ４５６１−４５６３(２００２)
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３７１−３７４ (２００２)
１６. 全エネルギー計算は、一般化された勾配近似(ＧＧＡ)に基づくＶＡＳＰプログラムパッケージによって呼び出されるようなＰＡＷ（ｐｒｏｊｅｃｔｏｒ ａｕｇｍｅｎｔｅｄ ｗａｖｅ）法を使用することで実行された。Ｐｅｒｄｅｗらによって提案された交換相関ポテンシャルに対するパラメトリゼーションが行われた。提示した計算では、我々は、ＰＡＷポテンシャルを用いた。ここでは、Ｍｎに対して原子価状態３ｐ、３ｄ及び４ｓを用い、Ｚｎに対して原子価状態３ｄ及び４ｓを用い、０に対して原子価状態２ｓ及び２ｐを用いた。周期的なスーパーセルアプローチ（ｐｅｒｉｏｄｉｃ ｓｕｐｅｒｃｅｌｌ ａｐｐｒｏａｃｈ）が用いられ、エネルギーカットオフは６００ｅＶであった。各体積（ｖｏｌｕｍｅ）に対して、原子上のＨｅｌｌｍａｎｎ-Ｆｅｙｎｍａｎ力とスーパーセル上のストレスとを用いて、幾何学的な最適化が行われた（イオン配位置（ｉｏｎｉｃ ｃｏｏｒｄｉｎａｔｅｓ）とｃ/ａ比)。ブリュリアンゾーンの既約ウェッジ（ｉｒｒｅｄｕｃｉｂｌｅ ｗｅｄｇｅ）をサンプリングするために、我々は、幾何学的な最適化のために４ｘ４ｘ２のｋ点格子を用い、平衡体積（ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ ｖｏｌｕｍｅ）でのｆｍａｌ計算のために８ｘ８ｘ４のｋ点格子を用いた。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、ＭｎがドーピングされたＣｄ２３Ｓ２４に対して計算された状態密度（ＤＯＳ）を示す図である。ここで、フェルミレベルは、ゼロに設定されている。
【図２】図２は、３００ＫでのＣｄｓ：Ｍｎ５％に対して線形項（ｌｉｎｅａｒ ｔｅｒｍ）を差分した後の磁化ヒステリシスループを示す図である。ここで、Ｍｓ〜１．６１ｘ１０−３ｅｍｕ/ｇであり、下の図は高電界（ｈｉｇｈ ｆｉｅｌｄｓ）での線形項を含むループを示している。
【図３ａ】図３ａは、１０００ ＯｅでのＣｄＳ：Ｍｎ５％に対する磁化の温度依存性を示す図である。
【図３ｂ】図３ｂは、図３ａの材料に対して１０００ Ｏｅでの逆感受性（ｉｎｖｅｒｓｅ ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ）１／χの温度依存性を示す図である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
非酸化物材料又はドーピングされた酸化物材料である半導体材料であって、
マンガン（Ｍｎ）がドーピングされ、室温と５００Ｋとの間の範囲における少なくとも１つの温度で強磁性を示すことを特徴とする半導体材料。
【請求項２】
前記マンガンがドーピングされた材料は、
マンガンがドーピングされた硫化カドミウム、マンガンがドーピングされたカドミウムセレン、マンガンがドーピングされた硫化亜鉛、マンガンがドーピングされた亜鉛セレン、マンガンがドーピングされたガリウム燐、マンガンがドーピングされた銅ドープ窒化ガリウム、マンガンがドーピングされた銅ドープガリウム燐、マンガンがドーピングされた銅ドープ酸化亜鉛、マンガンがドーピングされた銅ドープガリウムヒ素の少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１に記載の半導体材料。
【請求項３】
前記マンガンがドーピングされた材料は、４ａｔ％より低いマンガン濃度を有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の半導体部品。
【請求項４】
前記マンガンがドーピングされた材料は、圧電物質であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の半導体部品。
【請求項５】
前記マンガンがドーピングされた材料は、透明であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の半導体部品。
【請求項６】
薄膜が成膜された基板であって、
前記薄膜は、μｍオーダーの厚さを有し、請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の材料を含むことを特徴とする基板。
【請求項７】
スピントロニクスに用いられる部品であって、
請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の材料を含むことを特徴とする部品。
【請求項８】
磁気メモリ、ハードディスク、半導体磁気メモリ、ＭＲＡＭ、スピンバルブトランジスタ、スピン発光ダイオード、不揮発性メモリ、ロジックデバイス、オプティカルアイソレータ、センサ及び光学スイッチのいずれかであることを特徴とする請求項７に記載の部品。
【請求項９】
請求項７又は請求項８に記載の部品を備えることを特徴とするコンピュータ。
【請求項１】
非酸化物材料又はドーピングされた酸化物材料である半導体材料であって、
マンガン（Ｍｎ）がドーピングされ、室温と５００Ｋとの間の範囲における少なくとも１つの温度で強磁性を示すことを特徴とする半導体材料。
【請求項２】
前記マンガンがドーピングされた材料は、
マンガンがドーピングされた硫化カドミウム、マンガンがドーピングされたカドミウムセレン、マンガンがドーピングされた硫化亜鉛、マンガンがドーピングされた亜鉛セレン、マンガンがドーピングされたガリウム燐、マンガンがドーピングされた銅ドープ窒化ガリウム、マンガンがドーピングされた銅ドープガリウム燐、マンガンがドーピングされた銅ドープ酸化亜鉛、マンガンがドーピングされた銅ドープガリウムヒ素の少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１に記載の半導体材料。
【請求項３】
前記マンガンがドーピングされた材料は、４ａｔ％より低いマンガン濃度を有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の半導体部品。
【請求項４】
前記マンガンがドーピングされた材料は、圧電物質であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の半導体部品。
【請求項５】
前記マンガンがドーピングされた材料は、透明であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の半導体部品。
【請求項６】
薄膜が成膜された基板であって、
前記薄膜は、μｍオーダーの厚さを有し、請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の材料を含むことを特徴とする基板。
【請求項７】
スピントロニクスに用いられる部品であって、
請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の材料を含むことを特徴とする部品。
【請求項８】
磁気メモリ、ハードディスク、半導体磁気メモリ、ＭＲＡＭ、スピンバルブトランジスタ、スピン発光ダイオード、不揮発性メモリ、ロジックデバイス、オプティカルアイソレータ、センサ及び光学スイッチのいずれかであることを特徴とする請求項７に記載の部品。
【請求項９】
請求項７又は請求項８に記載の部品を備えることを特徴とするコンピュータ。
【図１】
【図２】
【図３ａ】
【図３ｂ】
【図２】
【図３ａ】
【図３ｂ】
【公表番号】特表２００７−５３８４００（Ｐ２００７−５３８４００Ａ）
【公表日】平成１９年１２月２７日（２００７．１２．２７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−５２７１１２（Ｐ２００７−５２７１１２）
【出願日】平成１７年５月１７日（２００５．５．１７）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＳＥ２００５／０００７１２
【国際公開番号】ＷＯ２００５／１１２０８６
【国際公開日】平成１７年１１月２４日（２００５．１１．２４）
【出願人】（５０５２９６６８１）エンエム スピントロニクス アクティエボラーグ (4)
【住所又は居所原語表記】Ｐ Ｏ Ｂｏｘ ５３８５， ＳＥ−１０２ ４９ Ｓｔｏｃｋｈｏｌｍ，Ｓｗｅｄｅｎ
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成１９年１２月２７日（２００７．１２．２７）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年５月１７日（２００５．５．１７）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＳＥ２００５／０００７１２
【国際公開番号】ＷＯ２００５／１１２０８６
【国際公開日】平成１７年１１月２４日（２００５．１１．２４）
【出願人】（５０５２９６６８１）エンエム スピントロニクス アクティエボラーグ (4)
【住所又は居所原語表記】Ｐ Ｏ Ｂｏｘ ５３８５， ＳＥ−１０２ ４９ Ｓｔｏｃｋｈｏｌｍ，Ｓｗｅｄｅｎ
【Ｆターム（参考）】
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