二酸化ウラン製造用ロータリーキルン
【課題】六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行う。
【解決手段】一端に入口フード３が設けられるとともに他端に出口フード４が設けられたキルン本体２と、入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管５と、出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管６とを備え、出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、キルン本体の内部が、仕切板９により第一反応室２ａと第二反応室２ｂとに区画され、第一反応室と第二反応室とは、キルン本体の内面と仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とする。
【解決手段】一端に入口フード３が設けられるとともに他端に出口フード４が設けられたキルン本体２と、入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管５と、出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管６とを備え、出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、キルン本体の内部が、仕切板９により第一反応室２ａと第二反応室２ｂとに区画され、第一反応室と第二反応室とは、キルン本体の内面と仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とする。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、気体状の六フッ化ウラン（ＵＦ6）と水蒸気とを原料とし、高温下でのこれらの反応により固体状のＵＯ2Ｆ2（フッ化ウラニル）を生成させ、更に、これと水蒸気との反応によりＵＯ3を生成させ、生成したＵＯ3と水素ガスとを反応させて、二酸化ウラン（ＵＯ2）を製造するロータリーキルンに関する。
【背景技術】
【０００２】
ロータリーキルンは、被処理物を焼成、焼却あるいは仮焼して固形物として取り出すのに用いられる設備であり、回転可能に設けられた円筒状のキルン本体と、その一端に設けられた入口フードおよび他端に設けられた出口フードとを有する。キルン本体の内部は加熱手段により高温状態とされ、この中に、入口フードを介して被処理物を供給し、供給された被処理物を出口側へ送りつつ加熱処理し、生成された固形物が出口フードを介して排出される。
【０００３】
この種のロータリーキルンは、外国では核燃料ペレットの原料となる二酸化ウランの粉末を製造するのにも用いられている。二酸化ウランを製造するロータリーキルンとしては、例えば、特表平８−５０００５７号公報に記載のものが知られている。同公報に記載のロータリーキルンは、入口装置と、キルン本体と、出口装置とを備えている。入口装置には、二重管構造の反応気体入口ノズルが、キルン本体の軸心と一致するように設けられており、この反応気体入口ノズルから、気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気が入口装置内に噴出される。噴出された六フッ化ウランおよび水蒸気は入口装置内で反応してフッ化ウラニルが生成される。一方、出口装置には、キルン本体内に水蒸気および水素を導入するための手段が設けられており、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルはキルン本体内に入り、そこで、水蒸気と水素との混合気体と反応して、最終的には出口装置から二酸化ウランの粉末が放出される。
【０００４】
また、キルン本体内で発生した余分なガスを排出するための気体放出パイプが入口装置の外周面に設けられているが、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルは微細な粒子であり、フッ化ウラニルが気体放出パイプから排出されないようにするために、筒状のフィルタが入口装置に設けられている。
【特許文献１】特表平８−５０００５７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述した従来のロータリーキルンでは、六フッ化ウランからフッ化ウラニルを生成する際の反応条件、およびフッ化ウラニルから二酸化ウランを生成する際の反応条件が十分に最適化されているとはいえなかった。
【０００６】
すなわち、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るには複数の段階を経る必要があるが、入口装置から出口装置までの、反応用の空間は、概ね連続した空間となっているため、必ずしも、各反応の段階で必要な物質を必要な部分に供給する構成とはなっていなかった。
【０００７】
以上のように、従来のロータリーキルンは、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件が十分に最適化されていないことにより、結果的には、供給された六フッ化ウランに対する二酸化ウランの生産効率の低下を招くことになる。六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件を最適化するには、供給する物質の量、反応温度、反応時間等を厳密に管理する方法もあるが、上述のように反応が複数の段階にわたって連続して行われるロータリーキルンにおいては、それらの管理も難しく、ロータリーキルン自体の構成も複雑になってしまう。
【０００８】
そこで本発明は、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明のロータリーキルンの第１の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とする。
【００１０】
この発明によれば、キルン本体の内部を第一反応室と第二反応室とに区画することにより、入口側供給管から供給される六フッ化ウランの出口フード側への移動、および出口側供給管から供給される水素の入口フード側への移動が抑制される。つまり、反応に必要な物質が必要な箇所に供給される。また、第一反応室と第二反応室とは、キルン本体の内面と仕切板の外縁とで形成される隙間により連通しているので、キルン本体内で生成されたウラン化合物の、第一反応室から第二反応室への移動が妨げられることはない。その結果、六フッ化ウランと水蒸気との反応、この反応によって生成されたフッ化ウラニルと水蒸気との反応、およびこの反応によって生成された三酸化ウランと水素との反応が効率よく行われる。しかも、このことは、仕切板をキルン本体内に設置するという極めて簡単な構成で達成される。
【００１１】
本発明のロータリーキルンの第２の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とする。
【００１２】
このロータリーキルンでは、入口側供給管から供給された水蒸気と六フッ化ウランとの反応によりフッ化ウラニルを生成し、このフッ化ウラニルと出口側供給管から供給された水蒸気との反応により三酸化ウランを生成し、更に、この三酸化ウランと出口側供給管から供給された水素との反応により、最終的に二酸化ウランを生成する。この発明によれば、出口側供給管は二重管構造を有しており、水蒸気は内管の先端から噴射され、水素は外管の周面に形成された噴射口から噴射される。これにより、水蒸気と六フッ化ウランとの反応により生成したフッ化ウラニルには、まず、出口側供給管の内管から噴射された水蒸気が優先的に接触し、次いで、フッ化ウラニルと水蒸気との反応によって生成された三酸化ウランに、出口側供給管の外管から噴射された水素が優先的に接触するので、フッ化ウラニルから二酸化ウランまでの反応が効率的に行われる。しかも、このことは、二重管構造に対して外管の周面に噴出口を形成するという極めて簡単な構成で達成される。
【００１３】
上記の発明においては、三酸化ウランはキルン本体の底部に堆積して存在しているので、このような三酸化ウランに対して効果的に水素を噴射するためには、噴射口を外管の下側に形成することが望ましい。さらに、キルン本体の回転による三酸化ウランの移動を考慮すると、噴射口は、水素の噴射範囲の中心が、キルン本体の回転中心の真下よりもキルン本体の回転方向について下流側に位置するように形成されていることが、より望ましい。
【００１４】
なお、本明細書において、「水蒸気」は、蒸気状の水を意味し、飽和水蒸気や加熱水蒸気等を含む。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
次に、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
【００１７】
図1は、本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【００１８】
図1に示すように、ロータリーキルン１は、酸化物への転換用、より具体的には、気体状の六フッ化ウラン（ＵＦ6）を原料として粉末状の二酸化ウラン（ＵＯ2）を製造するための設備であり、ローラ７の上に載置されることによって略水平な軸回りに回転可能に支持された筒状のキルン本体２と、キルン本体２の一端部に設けられた入口フード３および他端部に設けられた出口フード４とを有する。
【００１９】
キルン本体２の入口フード３側の外周面には歯車１３が設けられており、不図示の駆動手段による駆動力をこの歯車１３に伝達することで、キルン本体２が回転される。また、キルン本体２の外側には、電気ヒータ等の加熱手段を備えた外熱炉１４が設けられている。外熱炉１４は、キルン本体２の内部の温度を反応に適した所定の温度とするためのものである。特に本実施形態では、入口フード３側から出口フード４側へ至る過程で複数段階の反応を経て二酸化ウランが生成されるので、キルン本体２内の温度をそれぞれの段階ごとに反応に適した温度とすることができるようにするために、外熱炉１４は、キルン本体２の軸線方向に沿って複数のブロック１４ａ〜１４ｃに区分され、ブロック１４ａ〜１４ｃ毎に独立して温度制御が可能となっている。キルン本体２の内部には、それぞれ外熱炉１４の各ブロック１４ａ〜１４ｃに対応する位置で、キルン本体２の端部から挿入された温度計（不図示）が設置されており、ブロック１４ａ〜１４ｃ毎の温度制御は、これら温度計による温度の測定結果に基づいて行われる。
【００２０】
本実施形態では外熱炉１４を３つのブロック１４ａ〜１４ｃに分けたが、ブロックの数はこれに限られるものではなく、温度制御の精度を考慮し、適宜必要な数とすればよい。ブロックの数を多くすれば、外熱炉１４の構成の複雑化や部品点数の増加等によってロータリーキルンの制作費が高くなるが、温度の制御精度は高くなる。
【００２１】
キルン本体２の入口フード３側の端面には、キルン本体２内で生成したウラン化合物が入口フード３へ侵入するのを阻止するための板状のフィルタ１５が固定されており、このフィルタ１５により、キルン本体２の入口フード３側の端面が塞がれている。フィルタ１５としては、この種のロータリーキルンに通常用いられるフィルタであればよい。さらに、キルン本体２の内部には、キルン本体２の内部を、入口フード３側から順に第一反応室２ａと第二反応室２ｂとに区画する仕切板９が設置されている。上述した外熱炉１４により、第一反応室２ａは、気体状のＵＦ6と水蒸気との反応に適した３００℃以上の温度に設定され、第二反応室２ｂは、第一反応室２ａでの反応により生成したフッ化ウラニル（ＵＯ2Ｆ2）と水蒸気との反応に適し、かつ、この反応で生成した三酸化ウラン（ＵＯ3）と水素との反応に適した４５０〜８００℃の温度に設定される。
【００２２】
仕切板９は、第一反応室２ａと第二反応室２ｂとの間でのガスの自由な移動を規制するものであり、第一反応室２ａと第二反応室２ｂとを完全に区画するものではない。すなわち、図３に示すように、仕切板９は、キルン本体２の横断面に対して一回り小さい外径を有し、適宜の固定部材９ａにより、仕切板９の外縁全域にわたってキルン本体２の内壁面と隙間が形成されるように、キルン本体２内に支持されている。
【００２３】
キルン本体２は、出口フード４側に向かって２〜３度の下り勾配となるように設置し、キルン本体２内で生成したＵＯ2Ｆ2等が出口フード４側に流れ易くなるようにしている。キルン本体２の下り勾配の角度は、生成する粒子の大きさや流動性等を考慮して設定され、２〜３度に限定されるものではない。
【００２４】
キルン本体２は、入口フード３および出口フード４に対して回転可能に設けられているので、入口フード３とキルン本体２との接続部、および出口フード４とキルン本体２との接続部にはそれぞれ、この部分からのガスの漏れを防止するために、シール手段１７ａ，１７ｂが設けられている。各シール手段１７ａ，１７ｂは、それぞれキルン本体２の軸線方向に間隔をあけて配置された２つのシールリングを有し、シール手段１７ａ，１７ｂを介してのガスの漏洩をより効果的に防止するために、シールリングの間の空間に窒素ガスが注入される構成となっている。
【００２５】
入口フード３には、キルン本体２の第一反応室２ａ内へ気体状のＵＦ6および水蒸気を供給する入口側供給管５と、キルン本体２内で発生したガスを排出するための排ガス出口１８とが設けられている。入口側供給管５は、入口フード３、およびフィルタ１５の中心部を貫通して、先端部をキルン本体２内に臨ませて、キルン本体２の中心軸上に設置されている。入口側供給管５の先端には、フィルタ１５の表面に付着した付着物を除去するためのスクレーパ１６が固定されている。スクレーパ１６は、キルン本体２の回転に伴ってフィルタ１５が回転することでフィルタの表面を擦り、これによってフィルタ１５の表面から付着物が掻き落とされる。
【００２６】
出口フード４には、キルン本体２内で発生したガスを排出するための排ガス出口１９と、キルン本体２内での反応によって得られた固体状の最終製品を排出するための排出口８とが設けられている。さらに、出口フード４には、キルン本体２の第二反応室２ｂ内へ、水素および水蒸気を供給するための出口側供給管６が、出口フード４を貫通して設けられている。
【００２７】
出口側供給管６は外管６２と内管６３との二重管構造となっている。水素は、外管６２の周壁に形成された複数の噴射口６１から噴射される。水蒸気は、内管６３の先端部、具体的には、内管６３の先端、および内管６３の先端付近で内管６３の周囲に形成された複数の噴射口から噴射される。噴射口６１は、キルン本体２の底部に堆積しているウラン化合物に向かって水素を噴射するように外管６２の下側の壁面に設けられている。
【００２８】
ここで、入口側供給管５について、図２を参照して説明する。
【００２９】
入口側供給管５は、図２に示すように、気体状のＵＦ6を噴射する内管５１と、水蒸気を噴射する外管５２とを有する二重管構造となっており、入口側供給管５の先端部には、内管５１と外管５２との間に、入口側供給管５の中心軸に対する旋回流を発生するための傾斜羽根５３が設けられている。また、入口側供給管５の先端部において、内管５１の中心部には分散体５４が設けられており、この分散体５４と内管５１とにより、先端に向かって直径が次第に小さくなる環状の傾斜通路が形成されている。このため、内管５１よりＵＦ6は、ドーナツ状となって拡散しながら噴射される。一方、外管５２は先細り形状となっており、水蒸気は、内管５１から噴射したＵＦ6と衝突するように噴射される。これにより、ＵＦ6の微粒化が行われる。
【００３０】
入口側供給管５からのＵＦ6と水蒸気との噴射により両者が衝突することで、両者は速やかに混合され、第一反応室２ａでは、以下の反応式
ＵＦ6＋２Ｈ2Ｏ→ＵＯ2Ｆ2＋４ＨＦ
により、ＵＯ2Ｆ2が生成される。
【００３１】
第一反応室２ａで生成したＵＯ2Ｆ2は粒径が１μｍ以下の微細な固体であり、第一反応室２ａ内で浮遊する傾向がある。しかし、入口側供給管５を上述した構成とすることで、入口側供給管５から噴射された水蒸気は、傾斜羽根５３の作用により旋回しながら噴射されるので、内管５１から噴射されるＵＦ6および生成したＵＯ2Ｆ2も、その流れに随伴してキルン本体２内で、キルン本体２の中心軸回りに旋回することになる。これにより、生成したＵＯ2Ｆ2は、第一反応室２ａの内壁面へと移動し易くなり、ＵＯ2Ｆ2の粒子同士の結合が起こり易い状況となる。このことは、図５および図６に示した入口側供給管３５を用いた場合でも同様である。ＵＯ2Ｆ2の粒子同士が結合することにより、ＵＯ2Ｆ2の粒子径が大きくなる。その結果、ＵＯ2Ｆ2は、水蒸気や生成したガス成分と分離し易くなり入口フード３の排ガス出口１８へ向かうＵＯ2Ｆ2の量が少なくなる。
【００３２】
上述したように、排ガス出口１８へ向かうＵＯ2Ｆ2の量が少なくなることで、より多くのＵＯ2Ｆ2をキルン本体２の底部に堆積させることができ、より多くのＵＯ2Ｆ2を第二反応室２ｂでの反応に利用することができるようになる。また、排ガス出口１８へ向かうＵＯ2Ｆ2の量が少なくなることで、フィルタ１５に付着するＵＯ2Ｆ2の量を少なくすることができる。フィルタ１５に付着した付着物は、スクレーパ１６により除去することができるが、このように、フィルタ１５に付着するＵＯ2Ｆ2の量を少なくすることで、フィルタ１５の目詰まりを長期間にわたってより効果的に抑制することができる。なお、上述した入口側供給管によれば、旋回流の付与によりＵＯ2Ｆ2の粒子径を従来と比較して大きくすることができるが、このようにＵＯ2Ｆ2の粒子径が大きくなることによっても、フィルタ１５の目詰まりを抑制することができ、また、フィルタ１５に付着したＵＯ2Ｆ2をスクレーパ１６によって容易に除去することができる。
【００３３】
フィルタ１５に付着するＵＯ2Ｆ2はスクレーパ１６により除去されるが、時間の経過でフィルタ１５に目詰まりが生じた場合には、フィルタ１５の上流側（図１においてフィルタ１５の左側）より窒素ガスを間欠的に供給することも、付着物の除去には効果的である。
【００３４】
本実施形態では、入口側供給管５自体の構造により第一反応室２ａに旋回流を発生させた例を示したが、図５および図６に示すように、複数本の入口側供給管３５を設け、これにより旋回流を発生させてもよい。図５および図６に示す例では、各入口側供給管３５は、それぞれ二重管構造を有するもので、キルン本体３２の回転中心に対して点対称となるように、キルン本体３２の周縁部に配置されている。また、各入口側供給管３５の先端部は、それぞれキルン本体３２の回転方向と反対向きに屈曲している。このため、各入口側供給管３５からＵＦ6および水蒸気はキルン本体３２の周方向に噴射され、これによってＵＦ6および水蒸気を旋回流としてキルン本体３２内に供給している。図1に示した構造および図５，６に示した構造のいずれの場合も、ＵＯ2Ｆ2がフィルタ１５に向かうことを抑制するために、生成したＵＯ2Ｆ2に旋回流を与え、キルン本体の内壁面へ向かわせるものであり、しかもその構成も極めて簡単である。このように生成したＵＯ2Ｆ2に旋回流を与えるためには、入口側供給管は、ＵＦ6および水蒸気の少なくとも一方を旋回流としてキルン本体内に供給することができるものであれば、特に限定されるものではない。なお、ＵＦ6および水蒸気を供給する手段は、上述の手段に限られるものではなく、気体状のＵＦ6と水蒸気とが十分に混合し、混合した結果、十分な反応が行われるような手段であればよい。
【００３５】
また、本実施形態では、フィルタ１５は板状とし、キルン本体２の端面に設けるとともに、フィルタ１５に付着した付着物を掻き落とすスクレーパ１６を、入口側供給管５の先端部に固定し、フィルタ１５の表面に付着した付着物の除去が、キルン本体２の回転を利用して自動的に行われる構成としている。これにより、スクレーパ１６を駆動するための駆動源を必要としない極めて簡単な構成でフィルタ１５の付着物を除去することができ、しかも、フィルタ１５は板状であるので、その製作も容易である。
【００３６】
再び図1を参照すると、前述したように、第一反応室２ａは仕切板９により第二反応室２ｂと仕切られており、その内部の温度は反応に最適な温度である３００〜４００℃程度に制御されている。第一反応室２ａの温度は、供給するＵＦ6の性状（純度等）や水蒸気の量により適宜最適な温度が選ばれ設定される。更に、第一反応室２ａが仕切板９で第二反応室２ｂと仕切られていることにより、第二反応室２ｂに供給された水素および水蒸気に希釈されることなく、第一反応室２ａに供給されたＵＦ6および水蒸気の濃度が維持されるので、第一反応室２ａ内の雰囲気を、ＵＯ2Ｆ2が生成されやすい条件に保持することができる。しかも、このことは、キルン本体２を仕切板９で仕切るという極めて簡単な構成で達成される。
【００３７】
第一反応室２ａで生成されたＵＯ2Ｆ2は、第一反応室２ａの底部に堆積し、キルン本体２が出口フード４に向かって下り勾配で設置されていることから、キルン本体２の回転に伴い、徐々に出口フード４側へ移送される。ここで、仕切板９とキルン本体２との間には、図３に示したように隙間が設けられているので、第一反応室２ａで生成したＵＯ2Ｆ2は、この隙間を通って第二反応室２ｂへ移動する。
【００３８】
仕切板９とキルン本体２との間の隙間の大きさは、処理されるＵＦ6の量に応じて適宜最適な値が選ばれる。処理されるＵＦ6の変動幅が大きい場合には、キルン本体２との隙間を変化させることのできる仕切板を用いてもよい。また、仕切板９とキルン本体２との間の隙間は、仕切板９の全周にわたって設けられている必要はない。これは、隙間が一部位にのみ設けられている場合でも、キルン本体２が１回転する間には、隙間は必ずキルン本体２の底部を通過し、このときに、ＵＯ2Ｆ2を第一反応室２ａから第二反応室２ｂへ移動させることができるからである。ただし、ＵＯ2Ｆ2をよりスムーズに移動させるためには、仕切板９の全周にわたって隙間を設けることが望ましい。
【００３９】
第二反応室２ｂに移動したＵＯ2Ｆ2は、出口側供給管６の内管６３から噴射された水蒸気と反応し、以下の反応式
ＵＯ2Ｆ2＋Ｈ2Ｏ→ＵＯ3＋２ＨＦ
により、ＵＯ3が生成される。生成されたＵＯ3は、更に、キルン本体２の回転に伴う移送により、出口側供給管６の噴射口６１から噴射された水素と反応し、以下の反応式
ＵＯ3＋Ｈ2→ＵＯ2＋Ｈ2Ｏ
により、最終製品である二酸化ウラン（ＵＯ2）が生成される。生成されたＵＯ2は、出口フード４の排出口８から排出される。
【００４０】
このように、第二反応室２ｂでは、第一反応室２ａで生成されたＵＯ2Ｆ2が、２段階の反応を経てＵＯ2となる。ここで、出口側供給管６は、その先端から水蒸気を噴射し、周面の噴射口６１からＨ2を噴射する構成となっているので、第二反応室２ｂ内でのウラン化合物の移送方向について、上流側ではＨ2Ｏが、下流側ではＨ2が、それぞれ優先的に供給される。そのことにより、Ｈ2Ｏによる1段階目の反応、およびＨ2による2段階目の反応を簡単な構成で効率的に行うことができ、結果的に、ＵＯ2Ｆ2からＵＯ2を効率よく得ることができる。
【００４１】
また、噴射口６１は、図1および図4に示すように、出口側供給管６の軸方向および周方向にそれぞれ複数形成されている。したがって、水素は、キルン本体２の第二反応室２ｂの底部に堆積しているＵＯ3に対して効率よく噴射され、ＵＯ3と水素との反応が最適に生じるように供給される。噴射口６１の数および分布密度は、第二反応室２ｂに堆積しているウラン化合物（ＵＯ3）の量に応じて、堆積しているウラン化合物に効果的に噴射できるように適宜設定される。
【００４２】
ここで、ロータリーキルン１の動作中すなわちキルン本体２の回転中のキルン本体２内でのウラン化合物の位置を考慮すると、キルン本体２の内壁面とウラン化合物との摩擦により、実際には、ウラン化合物は、図４にも示すように、キルン本体２の回転中心の真下よりもキルン本体２の回転方向について下流側にずれた位置に存在する。
【００４３】
そこで本実施形態では、キルン本体２の回転中のウラン化合物に対して効果的に水素が接触するように、キルン本体２の回転方向についての水素の噴射範囲の中心Ｃが、キルン本体２の回転中心の真下よりもキルン本体２の回転方向について所定の角度だけ下流側となるように噴射口６１が設けられている。この角度は、生成するウラン化合物の粒子径や量等に応じて適宜決定される。これにより、ウラン化合物と水素とが接触する領域が多くなり、また、無駄に噴射される水素が少なくなるため、水素とウラン化合物との反応を効率的に行うことができる。また、噴射された水素ができるだけ均一にウラン化合物と接触することができるように、各噴射口６１は、広がりを持って水素が噴射される構造であることが好ましい。
【００４４】
上記のＵＯ2Ｆ2とＨ2Ｏとの反応、およびＵＯ3とＨ2との反応に適した温度は４５０〜８００℃であり、この温度は、外熱炉１４のブロック１４ａ〜１４ｃ毎に、ウラン付着防止機能を備えた温度計により測定され、制御される。それぞれの設定温度は、ブロック１４ａ〜１４ｃ毎に、反応が最適に行われるように決められる。一般的には、第一反応室２ａ側から概ね１００℃刻みで温度が高くなっていくように設定される。
【００４５】
また、上記の反応に見られるように、第二反応室２ｂでは、ＵＯ3が生成される際にＨＦが生成され、さらに、第二反応室２ｂ内には出口側供給管６から供給された未反応の水素も存在している。このように、第二反応室２ｂ内のガス成分には、腐食性ガスであるフッ化水素ガス（ＨＦ）、可燃性ガスである水素ガス（Ｈ2）、水蒸気（Ｈ2Ｏ）等が含まれている。しかも、第二反応室２ｂの温度は８００℃もの高温であり、キルン本体２は、腐食性ガスによる腐食が発生しやすい状況となっている。したがって、キルン本体２の材質の選定が難しく、従来は、モネル合金またはニッケルが用いられていた。しかし、これらの材質でも腐食するとの報告もあるため、本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、キルン本体２や、キルン本体２内に設置される温度計の材質としては、インコネル（例えばインコネル６００、インコネル６２５等）、モネル、Ｎｉハステロイ（例えばハステロイＢ、ハステロイＣ等）、ステンレス鋼が適していることが判明した。そこで、本実施形態では、キルン本体２およびその中に設置される温度計の、少なくともキルン本体２の内部空間に露出する部分の材質として、インコネル６００を用いている。
【００４６】
キルン本体２の断面形状は、一般的に用いられる円形であってもよいが、図３および図４に示すように、多角形（図示した例では六角形）とすることが望ましい。断面が円形であると、キルン本体２を回転させた際、堆積しているウラン化合物がそのまま横滑りし、表面層と内部層との置換がスムーズに行われないため、内部層の反応が行われ難くなるが、多角形とすることで、表面層と内部層とが入れ替わり易くなり、ウラン化合物の反応が速やかに行われる。
【００４７】
出口フード４には排ガス出口１９が設けられているが、この排ガス出口１９にはバルブが設けられており、排ガス出口１９からの排ガス量を調整して、第一反応室２ａと第二反応室２ｂとの圧力バランスを、第二反応室２ｂの圧力が第一反応室２ａの圧力よりも高くなるように調整している。これにより、第一反応室２ａ内の未反応のＵＦ6が第二反応室２ｂへ流入するのを抑制している。なお、第一反応室２ａおよび第二反応室２ｂにはそれぞれ圧力センサ（不図示）が設けられており、これらの圧力センサでの検出結果に基づいて、排ガス出口１９に設けられたバルブの開閉を制御することによって、第二反応室２ｂの圧力が調整される。
【００４８】
なお、キルン本体２の内面に付着した付着物の除去は、外部よりキルン本体２に衝撃を与え、そのときの振動により付着物を落下させるハンマリング方式を用いることができる。
【００４９】
さらに、前述したように、キルン本体２の内部には、外熱炉１４の各ブロック１４ａ〜１４ｃに対応した位置に、それぞれ温度計（不図示）が設置されているが、これらの温度計を含め、キルン本体２の内部に設置される付属機器にも付着物が生じるので、これらの付着物も除去する必要がある。そのために本実施形態では、キルン本体２の内部に二重管（不図示）を設置し、その二重管の内管の中に付属機器を設置している。そして、内管と外管との間から一定時間ごとに高圧の窒素ガスを流すことで二重管を振動させ、これによって付着物を脱落させることができる。二重管の設置位置および数は、付属機器の設置位置および数に応じて決められる。また、内管に設置された付属機器の重要な先端部は、外管による影響を排除するために、外管の先端よりも１０ｍｍ程度突出させて設置することが好ましい。
【００５０】
以上説明したように本発明によれば、以下に記載するような効果を奏する。
【００５１】
入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方を旋回流として供給するロータリーキルンにおいては、旋回流を発生させるだけの簡単な構成で、六フッ化ウランと水蒸気との反応により生成されるフッ化ウラニルの粒子径が大きくなるとともに、入口フードへ向かうフッ化ウラニルの量が少なくなり、キルン本体内に堆積するフッ化ウラニルの量を多くすることができるので、出口フード側での反応に利用されるフッ化ウラニルの利用効率を向上させることができる。この場合、板状のフィルタをキルン本体の入口フード側の端面に設けることもできるが、そのフィルタの中心部を貫通させて入口側供給管を設け、入口側供給管にスクレーパを固定することで、フィルタの目詰まりを抑制することができる。
【００５２】
また、キルン本体の内部を仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画したロータリーキルン、および、出口側供給管を二重管構造としてその内管の先端から水蒸気を噴射し外管の周面に形成された複数の噴射口から水素を噴射するロータリーキルンにおいては、キルン本体内での各種の反応に必要な物質を、簡単な構成でありながらも、必要な箇所に優先的に供給することができるので、キルン本体内での反応を効率的に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【図２】図１に示す入口側供給管の先端部の構造を示す縦断面図である。
【図３】図１に示すロータリーキルンのＸ−Ｘ線断面図である。
【図４】図１に示すロータリーキルンのＹ−Ｙ線断面図である。
【図５】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、キルン本体および入口フードの縦断面図である。
【図６】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、出口フード側から見たキルン本体の横断面図である。
【符号の説明】
【００５４】
１ ロータリーキルン
２，３２ キルン本体
２ａ 第一反応室
２ｂ 第二反応室
３ 入口フード
４ 出口フード
５，３５ 入口側供給管
６ 出口側供給管
７ ローラ
８ 排出口
９ 仕切板
９ａ 固定部材
１３ 歯車
１４ 外熱炉
１５ フィルタ
１６ スクレーパ
１７ａ，１７ｂ シール手段
１８，１９ 排ガス出口
５１ 内管
５２ 外管
５３ 傾斜羽根
５４ 分散体
６１ 噴射口
６２ 外管
６３ 内管
【技術分野】
【０００１】
本発明は、気体状の六フッ化ウラン（ＵＦ6）と水蒸気とを原料とし、高温下でのこれらの反応により固体状のＵＯ2Ｆ2（フッ化ウラニル）を生成させ、更に、これと水蒸気との反応によりＵＯ3を生成させ、生成したＵＯ3と水素ガスとを反応させて、二酸化ウラン（ＵＯ2）を製造するロータリーキルンに関する。
【背景技術】
【０００２】
ロータリーキルンは、被処理物を焼成、焼却あるいは仮焼して固形物として取り出すのに用いられる設備であり、回転可能に設けられた円筒状のキルン本体と、その一端に設けられた入口フードおよび他端に設けられた出口フードとを有する。キルン本体の内部は加熱手段により高温状態とされ、この中に、入口フードを介して被処理物を供給し、供給された被処理物を出口側へ送りつつ加熱処理し、生成された固形物が出口フードを介して排出される。
【０００３】
この種のロータリーキルンは、外国では核燃料ペレットの原料となる二酸化ウランの粉末を製造するのにも用いられている。二酸化ウランを製造するロータリーキルンとしては、例えば、特表平８−５０００５７号公報に記載のものが知られている。同公報に記載のロータリーキルンは、入口装置と、キルン本体と、出口装置とを備えている。入口装置には、二重管構造の反応気体入口ノズルが、キルン本体の軸心と一致するように設けられており、この反応気体入口ノズルから、気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気が入口装置内に噴出される。噴出された六フッ化ウランおよび水蒸気は入口装置内で反応してフッ化ウラニルが生成される。一方、出口装置には、キルン本体内に水蒸気および水素を導入するための手段が設けられており、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルはキルン本体内に入り、そこで、水蒸気と水素との混合気体と反応して、最終的には出口装置から二酸化ウランの粉末が放出される。
【０００４】
また、キルン本体内で発生した余分なガスを排出するための気体放出パイプが入口装置の外周面に設けられているが、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルは微細な粒子であり、フッ化ウラニルが気体放出パイプから排出されないようにするために、筒状のフィルタが入口装置に設けられている。
【特許文献１】特表平８−５０００５７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述した従来のロータリーキルンでは、六フッ化ウランからフッ化ウラニルを生成する際の反応条件、およびフッ化ウラニルから二酸化ウランを生成する際の反応条件が十分に最適化されているとはいえなかった。
【０００６】
すなわち、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るには複数の段階を経る必要があるが、入口装置から出口装置までの、反応用の空間は、概ね連続した空間となっているため、必ずしも、各反応の段階で必要な物質を必要な部分に供給する構成とはなっていなかった。
【０００７】
以上のように、従来のロータリーキルンは、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件が十分に最適化されていないことにより、結果的には、供給された六フッ化ウランに対する二酸化ウランの生産効率の低下を招くことになる。六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件を最適化するには、供給する物質の量、反応温度、反応時間等を厳密に管理する方法もあるが、上述のように反応が複数の段階にわたって連続して行われるロータリーキルンにおいては、それらの管理も難しく、ロータリーキルン自体の構成も複雑になってしまう。
【０００８】
そこで本発明は、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明のロータリーキルンの第１の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とする。
【００１０】
この発明によれば、キルン本体の内部を第一反応室と第二反応室とに区画することにより、入口側供給管から供給される六フッ化ウランの出口フード側への移動、および出口側供給管から供給される水素の入口フード側への移動が抑制される。つまり、反応に必要な物質が必要な箇所に供給される。また、第一反応室と第二反応室とは、キルン本体の内面と仕切板の外縁とで形成される隙間により連通しているので、キルン本体内で生成されたウラン化合物の、第一反応室から第二反応室への移動が妨げられることはない。その結果、六フッ化ウランと水蒸気との反応、この反応によって生成されたフッ化ウラニルと水蒸気との反応、およびこの反応によって生成された三酸化ウランと水素との反応が効率よく行われる。しかも、このことは、仕切板をキルン本体内に設置するという極めて簡単な構成で達成される。
【００１１】
本発明のロータリーキルンの第２の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とする。
【００１２】
このロータリーキルンでは、入口側供給管から供給された水蒸気と六フッ化ウランとの反応によりフッ化ウラニルを生成し、このフッ化ウラニルと出口側供給管から供給された水蒸気との反応により三酸化ウランを生成し、更に、この三酸化ウランと出口側供給管から供給された水素との反応により、最終的に二酸化ウランを生成する。この発明によれば、出口側供給管は二重管構造を有しており、水蒸気は内管の先端から噴射され、水素は外管の周面に形成された噴射口から噴射される。これにより、水蒸気と六フッ化ウランとの反応により生成したフッ化ウラニルには、まず、出口側供給管の内管から噴射された水蒸気が優先的に接触し、次いで、フッ化ウラニルと水蒸気との反応によって生成された三酸化ウランに、出口側供給管の外管から噴射された水素が優先的に接触するので、フッ化ウラニルから二酸化ウランまでの反応が効率的に行われる。しかも、このことは、二重管構造に対して外管の周面に噴出口を形成するという極めて簡単な構成で達成される。
【００１３】
上記の発明においては、三酸化ウランはキルン本体の底部に堆積して存在しているので、このような三酸化ウランに対して効果的に水素を噴射するためには、噴射口を外管の下側に形成することが望ましい。さらに、キルン本体の回転による三酸化ウランの移動を考慮すると、噴射口は、水素の噴射範囲の中心が、キルン本体の回転中心の真下よりもキルン本体の回転方向について下流側に位置するように形成されていることが、より望ましい。
【００１４】
なお、本明細書において、「水蒸気」は、蒸気状の水を意味し、飽和水蒸気や加熱水蒸気等を含む。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
次に、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
【００１７】
図1は、本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【００１８】
図1に示すように、ロータリーキルン１は、酸化物への転換用、より具体的には、気体状の六フッ化ウラン（ＵＦ6）を原料として粉末状の二酸化ウラン（ＵＯ2）を製造するための設備であり、ローラ７の上に載置されることによって略水平な軸回りに回転可能に支持された筒状のキルン本体２と、キルン本体２の一端部に設けられた入口フード３および他端部に設けられた出口フード４とを有する。
【００１９】
キルン本体２の入口フード３側の外周面には歯車１３が設けられており、不図示の駆動手段による駆動力をこの歯車１３に伝達することで、キルン本体２が回転される。また、キルン本体２の外側には、電気ヒータ等の加熱手段を備えた外熱炉１４が設けられている。外熱炉１４は、キルン本体２の内部の温度を反応に適した所定の温度とするためのものである。特に本実施形態では、入口フード３側から出口フード４側へ至る過程で複数段階の反応を経て二酸化ウランが生成されるので、キルン本体２内の温度をそれぞれの段階ごとに反応に適した温度とすることができるようにするために、外熱炉１４は、キルン本体２の軸線方向に沿って複数のブロック１４ａ〜１４ｃに区分され、ブロック１４ａ〜１４ｃ毎に独立して温度制御が可能となっている。キルン本体２の内部には、それぞれ外熱炉１４の各ブロック１４ａ〜１４ｃに対応する位置で、キルン本体２の端部から挿入された温度計（不図示）が設置されており、ブロック１４ａ〜１４ｃ毎の温度制御は、これら温度計による温度の測定結果に基づいて行われる。
【００２０】
本実施形態では外熱炉１４を３つのブロック１４ａ〜１４ｃに分けたが、ブロックの数はこれに限られるものではなく、温度制御の精度を考慮し、適宜必要な数とすればよい。ブロックの数を多くすれば、外熱炉１４の構成の複雑化や部品点数の増加等によってロータリーキルンの制作費が高くなるが、温度の制御精度は高くなる。
【００２１】
キルン本体２の入口フード３側の端面には、キルン本体２内で生成したウラン化合物が入口フード３へ侵入するのを阻止するための板状のフィルタ１５が固定されており、このフィルタ１５により、キルン本体２の入口フード３側の端面が塞がれている。フィルタ１５としては、この種のロータリーキルンに通常用いられるフィルタであればよい。さらに、キルン本体２の内部には、キルン本体２の内部を、入口フード３側から順に第一反応室２ａと第二反応室２ｂとに区画する仕切板９が設置されている。上述した外熱炉１４により、第一反応室２ａは、気体状のＵＦ6と水蒸気との反応に適した３００℃以上の温度に設定され、第二反応室２ｂは、第一反応室２ａでの反応により生成したフッ化ウラニル（ＵＯ2Ｆ2）と水蒸気との反応に適し、かつ、この反応で生成した三酸化ウラン（ＵＯ3）と水素との反応に適した４５０〜８００℃の温度に設定される。
【００２２】
仕切板９は、第一反応室２ａと第二反応室２ｂとの間でのガスの自由な移動を規制するものであり、第一反応室２ａと第二反応室２ｂとを完全に区画するものではない。すなわち、図３に示すように、仕切板９は、キルン本体２の横断面に対して一回り小さい外径を有し、適宜の固定部材９ａにより、仕切板９の外縁全域にわたってキルン本体２の内壁面と隙間が形成されるように、キルン本体２内に支持されている。
【００２３】
キルン本体２は、出口フード４側に向かって２〜３度の下り勾配となるように設置し、キルン本体２内で生成したＵＯ2Ｆ2等が出口フード４側に流れ易くなるようにしている。キルン本体２の下り勾配の角度は、生成する粒子の大きさや流動性等を考慮して設定され、２〜３度に限定されるものではない。
【００２４】
キルン本体２は、入口フード３および出口フード４に対して回転可能に設けられているので、入口フード３とキルン本体２との接続部、および出口フード４とキルン本体２との接続部にはそれぞれ、この部分からのガスの漏れを防止するために、シール手段１７ａ，１７ｂが設けられている。各シール手段１７ａ，１７ｂは、それぞれキルン本体２の軸線方向に間隔をあけて配置された２つのシールリングを有し、シール手段１７ａ，１７ｂを介してのガスの漏洩をより効果的に防止するために、シールリングの間の空間に窒素ガスが注入される構成となっている。
【００２５】
入口フード３には、キルン本体２の第一反応室２ａ内へ気体状のＵＦ6および水蒸気を供給する入口側供給管５と、キルン本体２内で発生したガスを排出するための排ガス出口１８とが設けられている。入口側供給管５は、入口フード３、およびフィルタ１５の中心部を貫通して、先端部をキルン本体２内に臨ませて、キルン本体２の中心軸上に設置されている。入口側供給管５の先端には、フィルタ１５の表面に付着した付着物を除去するためのスクレーパ１６が固定されている。スクレーパ１６は、キルン本体２の回転に伴ってフィルタ１５が回転することでフィルタの表面を擦り、これによってフィルタ１５の表面から付着物が掻き落とされる。
【００２６】
出口フード４には、キルン本体２内で発生したガスを排出するための排ガス出口１９と、キルン本体２内での反応によって得られた固体状の最終製品を排出するための排出口８とが設けられている。さらに、出口フード４には、キルン本体２の第二反応室２ｂ内へ、水素および水蒸気を供給するための出口側供給管６が、出口フード４を貫通して設けられている。
【００２７】
出口側供給管６は外管６２と内管６３との二重管構造となっている。水素は、外管６２の周壁に形成された複数の噴射口６１から噴射される。水蒸気は、内管６３の先端部、具体的には、内管６３の先端、および内管６３の先端付近で内管６３の周囲に形成された複数の噴射口から噴射される。噴射口６１は、キルン本体２の底部に堆積しているウラン化合物に向かって水素を噴射するように外管６２の下側の壁面に設けられている。
【００２８】
ここで、入口側供給管５について、図２を参照して説明する。
【００２９】
入口側供給管５は、図２に示すように、気体状のＵＦ6を噴射する内管５１と、水蒸気を噴射する外管５２とを有する二重管構造となっており、入口側供給管５の先端部には、内管５１と外管５２との間に、入口側供給管５の中心軸に対する旋回流を発生するための傾斜羽根５３が設けられている。また、入口側供給管５の先端部において、内管５１の中心部には分散体５４が設けられており、この分散体５４と内管５１とにより、先端に向かって直径が次第に小さくなる環状の傾斜通路が形成されている。このため、内管５１よりＵＦ6は、ドーナツ状となって拡散しながら噴射される。一方、外管５２は先細り形状となっており、水蒸気は、内管５１から噴射したＵＦ6と衝突するように噴射される。これにより、ＵＦ6の微粒化が行われる。
【００３０】
入口側供給管５からのＵＦ6と水蒸気との噴射により両者が衝突することで、両者は速やかに混合され、第一反応室２ａでは、以下の反応式
ＵＦ6＋２Ｈ2Ｏ→ＵＯ2Ｆ2＋４ＨＦ
により、ＵＯ2Ｆ2が生成される。
【００３１】
第一反応室２ａで生成したＵＯ2Ｆ2は粒径が１μｍ以下の微細な固体であり、第一反応室２ａ内で浮遊する傾向がある。しかし、入口側供給管５を上述した構成とすることで、入口側供給管５から噴射された水蒸気は、傾斜羽根５３の作用により旋回しながら噴射されるので、内管５１から噴射されるＵＦ6および生成したＵＯ2Ｆ2も、その流れに随伴してキルン本体２内で、キルン本体２の中心軸回りに旋回することになる。これにより、生成したＵＯ2Ｆ2は、第一反応室２ａの内壁面へと移動し易くなり、ＵＯ2Ｆ2の粒子同士の結合が起こり易い状況となる。このことは、図５および図６に示した入口側供給管３５を用いた場合でも同様である。ＵＯ2Ｆ2の粒子同士が結合することにより、ＵＯ2Ｆ2の粒子径が大きくなる。その結果、ＵＯ2Ｆ2は、水蒸気や生成したガス成分と分離し易くなり入口フード３の排ガス出口１８へ向かうＵＯ2Ｆ2の量が少なくなる。
【００３２】
上述したように、排ガス出口１８へ向かうＵＯ2Ｆ2の量が少なくなることで、より多くのＵＯ2Ｆ2をキルン本体２の底部に堆積させることができ、より多くのＵＯ2Ｆ2を第二反応室２ｂでの反応に利用することができるようになる。また、排ガス出口１８へ向かうＵＯ2Ｆ2の量が少なくなることで、フィルタ１５に付着するＵＯ2Ｆ2の量を少なくすることができる。フィルタ１５に付着した付着物は、スクレーパ１６により除去することができるが、このように、フィルタ１５に付着するＵＯ2Ｆ2の量を少なくすることで、フィルタ１５の目詰まりを長期間にわたってより効果的に抑制することができる。なお、上述した入口側供給管によれば、旋回流の付与によりＵＯ2Ｆ2の粒子径を従来と比較して大きくすることができるが、このようにＵＯ2Ｆ2の粒子径が大きくなることによっても、フィルタ１５の目詰まりを抑制することができ、また、フィルタ１５に付着したＵＯ2Ｆ2をスクレーパ１６によって容易に除去することができる。
【００３３】
フィルタ１５に付着するＵＯ2Ｆ2はスクレーパ１６により除去されるが、時間の経過でフィルタ１５に目詰まりが生じた場合には、フィルタ１５の上流側（図１においてフィルタ１５の左側）より窒素ガスを間欠的に供給することも、付着物の除去には効果的である。
【００３４】
本実施形態では、入口側供給管５自体の構造により第一反応室２ａに旋回流を発生させた例を示したが、図５および図６に示すように、複数本の入口側供給管３５を設け、これにより旋回流を発生させてもよい。図５および図６に示す例では、各入口側供給管３５は、それぞれ二重管構造を有するもので、キルン本体３２の回転中心に対して点対称となるように、キルン本体３２の周縁部に配置されている。また、各入口側供給管３５の先端部は、それぞれキルン本体３２の回転方向と反対向きに屈曲している。このため、各入口側供給管３５からＵＦ6および水蒸気はキルン本体３２の周方向に噴射され、これによってＵＦ6および水蒸気を旋回流としてキルン本体３２内に供給している。図1に示した構造および図５，６に示した構造のいずれの場合も、ＵＯ2Ｆ2がフィルタ１５に向かうことを抑制するために、生成したＵＯ2Ｆ2に旋回流を与え、キルン本体の内壁面へ向かわせるものであり、しかもその構成も極めて簡単である。このように生成したＵＯ2Ｆ2に旋回流を与えるためには、入口側供給管は、ＵＦ6および水蒸気の少なくとも一方を旋回流としてキルン本体内に供給することができるものであれば、特に限定されるものではない。なお、ＵＦ6および水蒸気を供給する手段は、上述の手段に限られるものではなく、気体状のＵＦ6と水蒸気とが十分に混合し、混合した結果、十分な反応が行われるような手段であればよい。
【００３５】
また、本実施形態では、フィルタ１５は板状とし、キルン本体２の端面に設けるとともに、フィルタ１５に付着した付着物を掻き落とすスクレーパ１６を、入口側供給管５の先端部に固定し、フィルタ１５の表面に付着した付着物の除去が、キルン本体２の回転を利用して自動的に行われる構成としている。これにより、スクレーパ１６を駆動するための駆動源を必要としない極めて簡単な構成でフィルタ１５の付着物を除去することができ、しかも、フィルタ１５は板状であるので、その製作も容易である。
【００３６】
再び図1を参照すると、前述したように、第一反応室２ａは仕切板９により第二反応室２ｂと仕切られており、その内部の温度は反応に最適な温度である３００〜４００℃程度に制御されている。第一反応室２ａの温度は、供給するＵＦ6の性状（純度等）や水蒸気の量により適宜最適な温度が選ばれ設定される。更に、第一反応室２ａが仕切板９で第二反応室２ｂと仕切られていることにより、第二反応室２ｂに供給された水素および水蒸気に希釈されることなく、第一反応室２ａに供給されたＵＦ6および水蒸気の濃度が維持されるので、第一反応室２ａ内の雰囲気を、ＵＯ2Ｆ2が生成されやすい条件に保持することができる。しかも、このことは、キルン本体２を仕切板９で仕切るという極めて簡単な構成で達成される。
【００３７】
第一反応室２ａで生成されたＵＯ2Ｆ2は、第一反応室２ａの底部に堆積し、キルン本体２が出口フード４に向かって下り勾配で設置されていることから、キルン本体２の回転に伴い、徐々に出口フード４側へ移送される。ここで、仕切板９とキルン本体２との間には、図３に示したように隙間が設けられているので、第一反応室２ａで生成したＵＯ2Ｆ2は、この隙間を通って第二反応室２ｂへ移動する。
【００３８】
仕切板９とキルン本体２との間の隙間の大きさは、処理されるＵＦ6の量に応じて適宜最適な値が選ばれる。処理されるＵＦ6の変動幅が大きい場合には、キルン本体２との隙間を変化させることのできる仕切板を用いてもよい。また、仕切板９とキルン本体２との間の隙間は、仕切板９の全周にわたって設けられている必要はない。これは、隙間が一部位にのみ設けられている場合でも、キルン本体２が１回転する間には、隙間は必ずキルン本体２の底部を通過し、このときに、ＵＯ2Ｆ2を第一反応室２ａから第二反応室２ｂへ移動させることができるからである。ただし、ＵＯ2Ｆ2をよりスムーズに移動させるためには、仕切板９の全周にわたって隙間を設けることが望ましい。
【００３９】
第二反応室２ｂに移動したＵＯ2Ｆ2は、出口側供給管６の内管６３から噴射された水蒸気と反応し、以下の反応式
ＵＯ2Ｆ2＋Ｈ2Ｏ→ＵＯ3＋２ＨＦ
により、ＵＯ3が生成される。生成されたＵＯ3は、更に、キルン本体２の回転に伴う移送により、出口側供給管６の噴射口６１から噴射された水素と反応し、以下の反応式
ＵＯ3＋Ｈ2→ＵＯ2＋Ｈ2Ｏ
により、最終製品である二酸化ウラン（ＵＯ2）が生成される。生成されたＵＯ2は、出口フード４の排出口８から排出される。
【００４０】
このように、第二反応室２ｂでは、第一反応室２ａで生成されたＵＯ2Ｆ2が、２段階の反応を経てＵＯ2となる。ここで、出口側供給管６は、その先端から水蒸気を噴射し、周面の噴射口６１からＨ2を噴射する構成となっているので、第二反応室２ｂ内でのウラン化合物の移送方向について、上流側ではＨ2Ｏが、下流側ではＨ2が、それぞれ優先的に供給される。そのことにより、Ｈ2Ｏによる1段階目の反応、およびＨ2による2段階目の反応を簡単な構成で効率的に行うことができ、結果的に、ＵＯ2Ｆ2からＵＯ2を効率よく得ることができる。
【００４１】
また、噴射口６１は、図1および図4に示すように、出口側供給管６の軸方向および周方向にそれぞれ複数形成されている。したがって、水素は、キルン本体２の第二反応室２ｂの底部に堆積しているＵＯ3に対して効率よく噴射され、ＵＯ3と水素との反応が最適に生じるように供給される。噴射口６１の数および分布密度は、第二反応室２ｂに堆積しているウラン化合物（ＵＯ3）の量に応じて、堆積しているウラン化合物に効果的に噴射できるように適宜設定される。
【００４２】
ここで、ロータリーキルン１の動作中すなわちキルン本体２の回転中のキルン本体２内でのウラン化合物の位置を考慮すると、キルン本体２の内壁面とウラン化合物との摩擦により、実際には、ウラン化合物は、図４にも示すように、キルン本体２の回転中心の真下よりもキルン本体２の回転方向について下流側にずれた位置に存在する。
【００４３】
そこで本実施形態では、キルン本体２の回転中のウラン化合物に対して効果的に水素が接触するように、キルン本体２の回転方向についての水素の噴射範囲の中心Ｃが、キルン本体２の回転中心の真下よりもキルン本体２の回転方向について所定の角度だけ下流側となるように噴射口６１が設けられている。この角度は、生成するウラン化合物の粒子径や量等に応じて適宜決定される。これにより、ウラン化合物と水素とが接触する領域が多くなり、また、無駄に噴射される水素が少なくなるため、水素とウラン化合物との反応を効率的に行うことができる。また、噴射された水素ができるだけ均一にウラン化合物と接触することができるように、各噴射口６１は、広がりを持って水素が噴射される構造であることが好ましい。
【００４４】
上記のＵＯ2Ｆ2とＨ2Ｏとの反応、およびＵＯ3とＨ2との反応に適した温度は４５０〜８００℃であり、この温度は、外熱炉１４のブロック１４ａ〜１４ｃ毎に、ウラン付着防止機能を備えた温度計により測定され、制御される。それぞれの設定温度は、ブロック１４ａ〜１４ｃ毎に、反応が最適に行われるように決められる。一般的には、第一反応室２ａ側から概ね１００℃刻みで温度が高くなっていくように設定される。
【００４５】
また、上記の反応に見られるように、第二反応室２ｂでは、ＵＯ3が生成される際にＨＦが生成され、さらに、第二反応室２ｂ内には出口側供給管６から供給された未反応の水素も存在している。このように、第二反応室２ｂ内のガス成分には、腐食性ガスであるフッ化水素ガス（ＨＦ）、可燃性ガスである水素ガス（Ｈ2）、水蒸気（Ｈ2Ｏ）等が含まれている。しかも、第二反応室２ｂの温度は８００℃もの高温であり、キルン本体２は、腐食性ガスによる腐食が発生しやすい状況となっている。したがって、キルン本体２の材質の選定が難しく、従来は、モネル合金またはニッケルが用いられていた。しかし、これらの材質でも腐食するとの報告もあるため、本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、キルン本体２や、キルン本体２内に設置される温度計の材質としては、インコネル（例えばインコネル６００、インコネル６２５等）、モネル、Ｎｉハステロイ（例えばハステロイＢ、ハステロイＣ等）、ステンレス鋼が適していることが判明した。そこで、本実施形態では、キルン本体２およびその中に設置される温度計の、少なくともキルン本体２の内部空間に露出する部分の材質として、インコネル６００を用いている。
【００４６】
キルン本体２の断面形状は、一般的に用いられる円形であってもよいが、図３および図４に示すように、多角形（図示した例では六角形）とすることが望ましい。断面が円形であると、キルン本体２を回転させた際、堆積しているウラン化合物がそのまま横滑りし、表面層と内部層との置換がスムーズに行われないため、内部層の反応が行われ難くなるが、多角形とすることで、表面層と内部層とが入れ替わり易くなり、ウラン化合物の反応が速やかに行われる。
【００４７】
出口フード４には排ガス出口１９が設けられているが、この排ガス出口１９にはバルブが設けられており、排ガス出口１９からの排ガス量を調整して、第一反応室２ａと第二反応室２ｂとの圧力バランスを、第二反応室２ｂの圧力が第一反応室２ａの圧力よりも高くなるように調整している。これにより、第一反応室２ａ内の未反応のＵＦ6が第二反応室２ｂへ流入するのを抑制している。なお、第一反応室２ａおよび第二反応室２ｂにはそれぞれ圧力センサ（不図示）が設けられており、これらの圧力センサでの検出結果に基づいて、排ガス出口１９に設けられたバルブの開閉を制御することによって、第二反応室２ｂの圧力が調整される。
【００４８】
なお、キルン本体２の内面に付着した付着物の除去は、外部よりキルン本体２に衝撃を与え、そのときの振動により付着物を落下させるハンマリング方式を用いることができる。
【００４９】
さらに、前述したように、キルン本体２の内部には、外熱炉１４の各ブロック１４ａ〜１４ｃに対応した位置に、それぞれ温度計（不図示）が設置されているが、これらの温度計を含め、キルン本体２の内部に設置される付属機器にも付着物が生じるので、これらの付着物も除去する必要がある。そのために本実施形態では、キルン本体２の内部に二重管（不図示）を設置し、その二重管の内管の中に付属機器を設置している。そして、内管と外管との間から一定時間ごとに高圧の窒素ガスを流すことで二重管を振動させ、これによって付着物を脱落させることができる。二重管の設置位置および数は、付属機器の設置位置および数に応じて決められる。また、内管に設置された付属機器の重要な先端部は、外管による影響を排除するために、外管の先端よりも１０ｍｍ程度突出させて設置することが好ましい。
【００５０】
以上説明したように本発明によれば、以下に記載するような効果を奏する。
【００５１】
入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方を旋回流として供給するロータリーキルンにおいては、旋回流を発生させるだけの簡単な構成で、六フッ化ウランと水蒸気との反応により生成されるフッ化ウラニルの粒子径が大きくなるとともに、入口フードへ向かうフッ化ウラニルの量が少なくなり、キルン本体内に堆積するフッ化ウラニルの量を多くすることができるので、出口フード側での反応に利用されるフッ化ウラニルの利用効率を向上させることができる。この場合、板状のフィルタをキルン本体の入口フード側の端面に設けることもできるが、そのフィルタの中心部を貫通させて入口側供給管を設け、入口側供給管にスクレーパを固定することで、フィルタの目詰まりを抑制することができる。
【００５２】
また、キルン本体の内部を仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画したロータリーキルン、および、出口側供給管を二重管構造としてその内管の先端から水蒸気を噴射し外管の周面に形成された複数の噴射口から水素を噴射するロータリーキルンにおいては、キルン本体内での各種の反応に必要な物質を、簡単な構成でありながらも、必要な箇所に優先的に供給することができるので、キルン本体内での反応を効率的に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【図２】図１に示す入口側供給管の先端部の構造を示す縦断面図である。
【図３】図１に示すロータリーキルンのＸ−Ｘ線断面図である。
【図４】図１に示すロータリーキルンのＹ−Ｙ線断面図である。
【図５】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、キルン本体および入口フードの縦断面図である。
【図６】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、出口フード側から見たキルン本体の横断面図である。
【符号の説明】
【００５４】
１ ロータリーキルン
２，３２ キルン本体
２ａ 第一反応室
２ｂ 第二反応室
３ 入口フード
４ 出口フード
５，３５ 入口側供給管
６ 出口側供給管
７ ローラ
８ 排出口
９ 仕切板
９ａ 固定部材
１３ 歯車
１４ 外熱炉
１５ フィルタ
１６ スクレーパ
１７ａ，１７ｂ シール手段
１８，１９ 排ガス出口
５１ 内管
５２ 外管
５３ 傾斜羽根
５４ 分散体
６１ 噴射口
６２ 外管
６３ 内管
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、
前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とするロータリーキルン。
【請求項２】
前記仕切板は、前記隙間が前記仕切板の全周にわたって形成されるように、支持部材によって前記キルン本体内に支持されている、請求項１に記載のロータリーキルン。
【請求項３】
一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、
前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とするロータリーキルン。
【請求項４】
前記噴射口は前記外管の下側に形成されている、請求項３に記載のロータリーキルン。
【請求項５】
前記噴射口は、水素の噴射範囲の中心が、前記キルン本体の回転中心の真下よりも前記キルン本体の回転方向について下流側に位置するように形成されている、請求項４に記載のロータリーキルン。
【請求項１】
一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、
前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とするロータリーキルン。
【請求項２】
前記仕切板は、前記隙間が前記仕切板の全周にわたって形成されるように、支持部材によって前記キルン本体内に支持されている、請求項１に記載のロータリーキルン。
【請求項３】
一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、
前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とするロータリーキルン。
【請求項４】
前記噴射口は前記外管の下側に形成されている、請求項３に記載のロータリーキルン。
【請求項５】
前記噴射口は、水素の噴射範囲の中心が、前記キルン本体の回転中心の真下よりも前記キルン本体の回転方向について下流側に位置するように形成されている、請求項４に記載のロータリーキルン。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【公開番号】特開２００７−２１７２６６（Ｐ２００７−２１７２６６Ａ）
【公開日】平成１９年８月３０日（２００７．８．３０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−２７６６７１（Ｐ２００６−２７６６７１）
【出願日】平成１８年１０月１０日（２００６．１０．１０）
【分割の表示】特願２００２−１８６３３０（Ｐ２００２−１８６３３０）の分割
【原出願日】平成１４年６月２６日（２００２．６．２６）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【出願人】（０００２２２１７４）東洋エンジニアリング株式会社 (69)
【出願人】（０００１４２５９５）株式会社栗本鐵工所 (566)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年８月３０日（２００７．８．３０）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１０月１０日（２００６．１０．１０）
【分割の表示】特願２００２−１８６３３０（Ｐ２００２−１８６３３０）の分割
【原出願日】平成１４年６月２６日（２００２．６．２６）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【出願人】（０００２２２１７４）東洋エンジニアリング株式会社 (69)
【出願人】（０００１４２５９５）株式会社栗本鐵工所 (566)
【Ｆターム（参考）】
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