光学フィルムの製造方法
【課題】 フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なレタデーションを有する光学フィルムの製造方法を提供する。この光学フィルムを用いることにより、液晶表示装置の表示コントラストを高くし、良好な視野角特性を付与する。
【解決手段】 溶融流延製膜法で製膜された未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であり、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイ24の幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整する。また、未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイ24の幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整するのが、好ましい。
【解決手段】 溶融流延製膜法で製膜された未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であり、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイ24の幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整する。また、未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイ24の幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整するのが、好ましい。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学用フィルムの製造方法、特に溶融流延製膜法で製膜された均一なリタデーションを有する光学フィルムの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般に、液晶表示装置（ＬＣＤ）は、従来のＣＲＴ表示装置に比べて、省スペース、省エネルギーであることからモニターとして広く使用されている。さらにＴＶ用としても普及が進んできている。このような液晶表示装置には、偏光フィルムや位相差フィルムなどの種々な光学フィルムが使用されている。
【０００３】
偏光フィルムは、延伸ポリビニルアルコールフィルムからなる偏光子の片面または両面に、セルロースエステルフィルムを保護膜として積層されている。また、位相差フィルムは、視野角の拡大やコントラストの向上などの目的で用いられており、ポリカーボネ−ト、脂環式構造を有する重合体、セルロースエステルなどのフィルムを延伸してリタデーションが付与されたものや、透明基材上に液晶層を塗設されたものなどである。光学補償フィルムと呼ばれることもある。位相差フィルムの遅相軸が幅手方向であると、偏光板とロール・ツー・ロール貼合することができるので、従来のバッチ貼合から生産効率が著しく改善できる。
【０００４】
これらの光学フィルムでは、光学的な欠陥がなく、リタデーションが均一であることが要求される。特に、モニターやＴＶの大型化や高精細化が進み、これらの要求品質はますます厳しくなってきている。
【０００５】
光学フィルムの製造方法には、大別して溶液流延製膜法と溶融流延製膜法とがある。前者は、ポリマーを溶媒に溶かして、その溶液を支持体上に流延し、溶媒を蒸発し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法である。膜厚の均一性に優れるなどの点から広く採用されてきたが、溶媒の乾燥のため、設備が大型化するなどの問題点を抱えていた。後者は、ポリマーを加熱溶融して支持体上に流延し、冷却固化し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法であり、溶媒を乾燥する必要がないので、設備が比較的コンパクトにできるとの利点があるが、膜厚の均一性に劣り、均一なリタデーションが得られないという問題点があった。
【０００６】
ここで、従来の溶融流延製膜法に関わる特許文献には、つぎのようなものがある。
【特許文献１】特開平１０−１０３２１号公報 特許文献１には、溶融流延製膜法を用いても膜厚の均一性の良好な光学フィルムを製造する方法が開示され、溶融樹脂を冷却ロールと無端ベルトで円弧上に挟み込んで冷却する方法が提案されている。この特許文献１の方法によれば、リタデーションが２０ｎｍ以下、リタデーションのムラが±５ｎｍ以内の光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献２】特開２００２−２１２３１２号公報 また、特許文献２には、溶融樹脂を２つの冷却ドラムで挟み込んで冷却するする方法が提案されている。この方法によれば、膜厚ムラが５μｍ以下、リタデーションが１０ｎｍ以下、リタデーションのムラが２ｎｍ以下の光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献３】特開２００３−２３６９１５号公報 特許文献３には、溶融した熱可塑性樹脂を特定の温度と時間の関係で、２本の冷却ドラムの周に沿って順に通過させる方法が提案されている。この方法によれば、膜厚ムラ１０μｍ以下、リタデーションが１０ｎｍ以下を有する光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献４】特開２００３−３０５７６５号公報 特許文献４には、飽和ノルボルネン系樹脂の溶融体を、直径１ｍ以上５ｍ以下の冷却ドラム上に押出して、長手方向のリタデーションのムラが５ｎｍ以下である飽和ノルボルネン系樹脂フィルムとする方法が提案されている。具体的には、ダイとドラム間を１５ｃｍ以上に広くし、１〜３０％幅を減少させることにより端部の厚みを厚くし、冷却ドラム上からの剥離を容易にできることが記載されている。
【特許文献５】特開平５−２９３８８４号公報 特許文献５には、延伸機から出てくる高分子シートの複屈折特性を測定するオンライン複屈折測定装置と、この測定結果を該延伸機の延伸機構にフィードバックして高分子の延伸率を制御する延伸制御系を備えた高分子延伸装置が提案されている。
【特許文献６】特開平１１−１０７２８号公報 また、特許文献６には、縦延伸後または横延伸後のフィルム厚み及び配向度を独立に連続測定し、その演算結果に基づいて延伸状態を制御する延伸フィルム製造装置が提案されている。
【特許文献７】特開平６−２７０２２７号公報 特許文献７には、リップ開口部の両端部が、中央部よりも大なる開口量を有するＴダイが提案されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記特許文献１及び２記載の方法で得られたフィルム（未延伸フィルム）を幅手方向に延伸したフィルムをクロスニコル下で観察すると、全体が均一な暗視野とならずに、明暗のムラが認められるという問題があった。これは、延伸したフィルムのリタデーションが均一でないことを示しており、リタデーションが均一であるなら、全面が暗視野となるのである。さらに、上記特許文献１及び２記載の方法では、フィルムの幅手方向の厚みプロファイルは、冷却ロールと無端ベルトの間隙や冷却ドラム間の間隙で決まってしまうため、延伸フィルムの幅手方向の厚み分布を制御できないという問題もあった。
【０００８】
また、特許文献３記載の方法で得られたフィルム（未延伸フィルム）を幅手方向に延伸したフィルムをクロスニコル下で観察すると、全体が均一な暗視野とならずに、明暗のムラが認められるという問題があった。さらにこの特許文献３の方法も、冷却ドラムに樹脂のガラス転移温度Ｔｇの近傍で長時間冷却ドラムと接触させるため、自由にフィルムの厚みプロファイルを制御することができないという問題があった。
【０００９】
特許文献４記載の方法では、冷却ドラムとダイの間隙を大きくすると、溶融状態のフィルムにツレが入り、平面性を損ねるとの問題があった。
【００１０】
さらに、特許文献５及び６記載の方法は、いずれも延伸条件を制御する方法であり、フィルム幅手方向の厚み分布やリタデーション分布を制御することは困難であった。
【００１１】
特許文献７記載の方法は、冷却ロールで挟み込んでフィルム成形する際のフィルム中央部の光学的な歪を小さくするもので、延伸フィルムの厚みやリタデーションの均一性を改善することはできないという問題があった。
【００１２】
本発明の目的は、上記の従来技術の問題を解決し、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルムを製造することができる光学フィルムの製造方法を提供しようとすることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者は、上記の点に鑑み鋭意研究を重ねた結果、延伸前フィルムの幅手方向厚み分布に着目し、これを特定の厚み分布とすることで、延伸フィルムとした時のリタデーションの均一性が改良できることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【００１４】
上記の目的を達成するために、請求項１による光学フィルムの製造方法の発明は、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であって、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整することを特徴としている。
【００１５】
請求項２による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１記載の光学フィルムの製造方法であって、未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整することを特徴としている。
【００１６】
請求項３による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法であって、幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御することを特徴としている。
【００１７】
請求項４による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、熱可塑性樹脂が、脂環式構造含有ポリマーであることを特徴としている。
【００１８】
請求項５による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、熱可塑性樹脂が、セルロースの脂肪酸エステルであることを特徴としている。
【００１９】
請求項６による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、光学フィルムの厚みが２０〜１００μｍであり、下記に示すフィルムの面内リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることを特徴としている。
【００２０】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（但し、ｎｘは、フィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙは、フィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚは、フィルムの厚み方向の屈折率、ｄは、フィルム厚さで単位はｎｍである。）
【発明の効果】
【００２１】
請求項１の光学フィルムの製造方法の発明によれば、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法において、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整するもので、クリップ把持部の厚みを上記の範囲とすることで、均一な延伸ができ、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルムを製造することができるという効果を奏する。
【００２２】
そして、本発明の製造方法により得られる光学フィルムを液晶表示装置に用いることで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができ、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるという効果を奏する。
【００２３】
請求項２による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１記載の光学フィルムの製造方法であって、未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整するもので、フィルムの中央部の厚みを上記の範囲にすることで、延伸開始点をクリップ把持部近傍に固定できるため、安定な延伸となり、高度に均一な延伸が可能である。これによって、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルムを製造することができるという効果を奏する。
【００２４】
請求項３による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法であって、幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御するもので、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出して未延伸フィルムを成形する工程で、一旦未延伸フィルムを巻き取ることなく、未延伸フィルムを延伸する工程までを連続して行なうことで、延伸後のフィルム厚みをモニターしながら、リアルタイムで未延伸フィルムの幅手厚み分布を制御することが可能となり、リタデーションの均一な光学フィルムが得られるという効果を奏する。
【００２５】
本発明の溶融流延製膜法による光学フィルムの製造方法に用いる熱可塑性樹脂としては、光弾性係数が小さいことから、セルロースエステルや脂環式構造含有ポリマーが好ましい。セルロースエステルは、偏光子である延伸ポリビニルアルコールとの接着性に優れるとの特徴を有する。脂環式構造含有ポリマーは、耐吸湿性があり、寸法変化が小さいとの特徴を有する。
【００２６】
請求項６による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、光学フィルムの厚みが２０〜１００μｍであり、下記に示すフィルムの面内リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍであり、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることが、好ましい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
つぎに、本発明の実施の形態を図面を参照して説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２８】
本発明は、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であって、幅手方向に延伸する前の未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することを特徴とする。
【００２９】
延伸前フィルムが幅手方向に同じ厚みの場合、クリップに把持された部分が把持されない部分よりも延伸率が高くなり、幅手方向に均一な延伸ができなくなってしまう場合があるが、クリップ把持部の厚みを上記の範囲とすることで、均一な延伸ができるものと考えられる。この範囲より小さいと十分な効果が得られない場合があり、大きすぎると延伸の際に端部に割れが入り破断する場合がある。
【００３０】
さらに本発明では、幅手方向に延伸する前のフィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるようにダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することが好ましい。
【００３１】
中央部の厚みがクリップ把持部近傍と同じ場合、延伸開始は、幅手方向の任意の位置から始まるが、中央部の厚みを上記の範囲にすることで、延伸開始点をクリップ把持部近傍に固定でき、安定な延伸となり、高度に均一な延伸ができるのである。この範囲より小さいと、十分な効果が得られない場合があり、大きすぎると、フィルムの中央部分が延伸されない場合がある。
【００３２】
本発明では、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端を把持して幅手方向に延伸し、連続的に光学フィルムを製造する際に、幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御することが好ましい。
【００３３】
溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化する方法は、溶融流延製膜法と呼ばれている。溶融流延製膜法としては、ダイを用いた方法やインフレーション法などの溶融押し出し法、カレンダー法、熱プレス法、射出成形法などがあるが、本発明では、厚さムラが小さく、５０〜５００μｍ程度の厚さに加工しやすく、かつ、膜厚ムラやリタデーションのムラを小さくできるダイを用いた方法を採用している。
【００３４】
ダイは幅手方向に配置された膜厚調整手段を有しており、流延口から流延される溶融樹脂量を幅手方向に制御できる。膜厚調整手段としては、特に限定されないが、幅手方向に複数配置された調整ボルトやヒートボルトなどにより流延口の開口量を調整する方法、幅手方向に区分して配置されたヒーターなどにより、流延樹脂の温度を変化させて流量を調整する方式などが挙げられる。膜厚調整を行なう幅手方向の分割数（膜厚調整のための調整ボルトやヒートボルト、ヒーターの幅手方向の点数）は、多いほど細かな制御ができるので好ましい。好ましくは、幅手方向に５０ｍｍピッチ以内、さらに好ましくは２５ｍｍ以内である。
【００３５】
本発明において、熱可塑性樹脂の溶融押出しの条件は、他のポリエステルなどの熱可塑性樹脂に用いられる条件と同様にして行なうことができる。
【００３６】
例えば、図６に示すように、熱風や真空または減圧下で乾燥した熱可塑性樹脂を１軸や２軸タイプの押出し機２１を用いて、押し出し温度２００〜３００℃程度で溶融し、リーフディスクタイプのフィルター２２などで濾過し、異物を除去した後、Ｔダイ２４からフィルム状に流延し、冷却ドラム２６上で固化させる。供給ホッパーから押出し機２１へ導入する際は、真空下または減圧下や不活性ガス雰囲気下にして、酸化分解等を防止することが好ましい。
【００３７】
押出し流量は、ギヤポンプを導入するなどして、安定させることが好ましい。また、異物の除去に用いるフィルターは、ステンレス繊維焼結フィルターが好ましい。ステンレス繊維焼結フィルターは、ステンレス繊維体を複雑に絡み合った状態を作り出した上で圧縮し、接触箇所を焼結し、一体化したもので、その繊維の太さと圧縮量により密度を変え、濾過精度を調整できる。濾過精度を粗、密と連続的に複数回繰り返した多層体としたものが好ましい。また、濾過精度を順次上げていく構成としたり、濾過精度の粗、密を繰り返す方法をとることで、フィルターの濾過寿命が延び、異物やゲルなどの補足精度も向上できるので好ましい。
【００３８】
溶融流延製膜法において、ダイ２４に傷や異物が付着するとスジ状の欠陥が発生する場合がある。このような欠陥のことをダイラインと呼ぶが、ダイライン等の表面の欠陥を小さくするためには、押出し機２１からダイ２４までの配管には樹脂の滞留部が極力少なくなるような構造にすることが好ましい。ダイ２４の内部やリップにキズ等が極力無いものを用いることが好ましい。ダイ２４周辺に樹脂から揮発成分が析出し、ダイラインの原因となる場合があるので、揮発成分を含んだ雰囲気は吸引することが好ましい。また、静電印加等の装置にも析出する場合があるので、交流を印加したり、他の加熱手段で析出を防止することが好ましい。
【００３９】
可塑剤などの添加剤は、あらかじめ樹脂と混合しておいてもよいし、押出し機２１の途中で練り込んでもよい。均一に添加するために、スタチックミキサー２３などの混合装置を用いることが好ましい。
【００４０】
冷却ドラム２６の温度は、熱可塑性樹脂の常温からガラス転移温度（Ｔｇ）以下の範囲が好ましい。この範囲とすることにより、搬送張力などによる僅かなリタデーションのムラの発生を抑制できる。冷却ドラム２６へ樹脂を密着させるために密着手段２５を設ける。この密着手段２５としては、静電印加により密着させる方法、風圧により密着させる方法、全幅あるいは端部をニップして密着させる方法、減圧で密着させる方法などを用いることが好ましい。
【００４１】
このような溶融流延製膜法で成形された熱可塑性樹脂フィルムは、溶液流延製膜法で成形された樹脂フィルムと異なり、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が小さいとの特徴があり、このような熱可塑性樹脂フィルムを延伸することにより面内方向リタデーション（Ｒｏ）を発現し易くできるとの特徴も有する。延伸倍率を大きくする必要がないので、破断の危険性が小さく安定に生産できる。
【００４２】
冷却ドラム２６から剥離ロール２７によって剥離した冷却固化されたフィルムはダンサーロール（フィルム張力調整ロール）を経て延伸機２９に導き、そこでフィルムを幅手方向に延伸する。この延伸により、フィルム中の分子が配向される。フィルムを幅手方向に延伸する方法は、公知のテンターなどを好ましく用いることができる。特に延伸方向を幅手方向とすることで、偏光フィルムとの積層がロール形態で実施できるので好ましい。幅手方向に延伸することで、熱可塑性樹脂フィルムからなる光学フィルムの遅相軸は幅手方向になる。一方、偏光フィルムの透過軸も、通常、幅手方向である。偏光フィルムの透過軸と光学フィルムの遅相軸とが平行になるように積層した偏光板を液晶表示装置に組み込むことで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができるとともに、良好な視野角が得られるのである。
【００４３】
上記延伸機２９における延伸条件は、所望のリタデーション特性が得られるように、温度、倍率を選ぶことができる。通常、延伸倍率は１．１〜２．０倍、好ましくは１．２〜１．５倍であり、延伸温度は、フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、通常、Ｔｇ〜Ｔｇ＋５０℃、好ましくはＴｇ〜Ｔｇ＋４０℃の温度範囲で行なわれる。延伸倍率が小さすぎると、所望のリタデーションが得られない場合があり、逆に大きすぎると、フィルムが破断してしまう場合がある。延伸温度が低すぎると、フィルムが破断してしまう場合があり、高すぎると、所望のリタデーションが得られない場合がある。
【００４４】
フィルムの幅手方向の延伸は、制御された均一な温度分布下で行なうことが好ましい。好ましくは±２℃以内、さらに好ましくは±１℃以内、特に好ましくは±０．５℃以内である。
【００４５】
上記の方法で作製した熱可塑性樹脂フィルムのリタデーション調整や寸法変化率を小さくする目的で、フィルムを長さ方向や幅手方向に延伸または収縮させてもよい。長さ方向に収縮するには、例えば、幅手延伸を一時クリップアウトさせて長さ方向に弛緩させる、または横延伸機の隣り合うクリップの間隔を徐々に狭くすることによりフィルムを収縮させるという方法がある。後者の方法は一般の同時二軸延伸機を用いて、縦方向の隣り合うクリップの間隔を、例えばパンタグラフ方式やリニアドライブ方式でクリップ部分を駆動して滑らかに徐々に狭くする方法によって行なうことができる。必要により任意の方向（斜め方向）の延伸と組み合わせてもよい。長手方向、幅手方向とも０．５％から１０％収縮させることで光学フィルムの寸法変化率を小さくすることができる。
【００４６】
光学フィルムの膜厚は、使用目的によって異なるが、仕上がりのフィルムとして、本発明において使用される膜厚範囲は３０〜２００μｍで、最近の薄手傾向にとっては４０〜１２０μｍの範囲が好ましく、特に４０〜１００μｍの範囲が好ましい。フィルムの平均膜厚は、所望の厚さになるように、押し出し流量、ダイ２４の流延口の間隙、冷却ドラム２６の速度等をコントロールすることで調整できる。
【００４７】
延伸後のフィルムは、巻取り機３３によって巻き取る前に、製品となる幅にフィルム端部をスリッター３０によりスリットして裁ち落とす。
【００４８】
ここで、本発明では、膜厚を均一にする手段として、膜厚検出手段３１を用いて延伸後フィルムの厚みを測定した結果に基づいて、厚みが均一になるようにダイ２４の幅手方向に配置された膜厚調整手段（図示略）に反映させて調節する。溶融状態の熱可塑性樹脂をダイ２４から押し出して、未延伸フィルムを成形する工程で、一旦未延伸フィルムを巻き取ることなく、未延伸フィルムを延伸する工程までを連続して行なうことで、延伸後のフィルム厚みをモニターしながら、リアルタイムで未延伸フィルムの幅手厚み分布を制御することが可能となり、リタデーションの均一な光学フィルムが得られるものである。
【００４９】
フィルム端部をスリッター３０により製品となる幅にスリットして裁ち落とした後、巻き取られた光学フィルム（巻き）３４中の貼り付きやすり傷防止のために、エンボスリング及びバックロールよりなるナール加工装置３２により、ナール加工（エンボッシング加工）を両端に施してもよい。ナール加工の方法は凸凹のパターンを側面に有する金属リングを加熱や加圧により加工することができる。なお、フィルム両端部のクリップの把持部分は通常、フィルムが変形しており製品として使用できないので切除されて、原料として再利用される。
【００５０】
以上のようにして得られた幅手方向に延伸された熱可塑性樹脂フィルムは、延伸により分子が配向されて、一定の大きさのリタデーションを持つ。通常、フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）は２０〜２００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）は９０〜４００ｎｍであり、フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることが好ましい。また、ＲｔとＲｏの比：Ｒｔ／Ｒｏは、０．５〜２．５が好ましく、特に１．０〜２．０が好ましい。
【００５１】
なお、フィルムの遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ（ｎｍ）とすると、
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
として表される。
【００５２】
リタデーションのバラツキは小さいほど好ましく、通常±１０ｎｍ以内、好ましくは±５ｎｍ以下、より好ましくは±２ｎｍ以下である。
【００５３】
遅相軸方向の均一性も重要であり、フィルム幅手方向に対して、角度が−５〜＋５°であることが好ましく、さらに−１〜＋１°の範囲にあることが好ましく、特に−０．５〜＋０．５°の範囲にあることが好ましい。
【００５４】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる熱可塑性樹脂は、溶融流延製膜法により製膜可能であれば特に限定されない。例えば、ポリカーボネート、脂環式構造含有ポリマー、ポリビニルアルコール、ポリアミド、ポリイミド、セルロースエステルなどが挙げられる。中でも光弾性係数が小さいことから、セルロースエステルや脂環式構造含有ポリマーが好ましい。セルロースエステルは偏光子である延伸ポリビニルアルコールとの接着性に優れるとの特徴を有する。脂環式構造含有ポリマーは耐吸湿性があり、寸法変化が小さいとの特徴を有する。
【００５５】
セルロースエステルとしては、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート及びセルロースアセテートプロピオネートブチレートが好ましい。上記セルロースエステルのアセチル基の置換度は、少なくとも１．５以上であることが、得られるフィルムの寸法安定性に優れるので好ましい。セルロースエステルのアシル基の置換度の測定方法としては、ＡＳＴＭのＤ−８１７−９１に準じて実施することができる。セルロースエステルの分子量は、数平均分子量として５０，０００〜３００，０００、とくに６０，０００〜２００，０００であることが、得られるフィルムの機械的強度が強くできるので好ましい。
【００５６】
脂環式構造含有ポリマーとは、繰り返し単位中に、脂環式構造を有するポリマーであり、脂環式構造は主鎖、側鎖のいずれにあってもよい。脂環式構造としては、シクロアルカン構造、シクロアルケン構造などが挙げられるが、熱安定性に優れることからシクロアルカン構造が好ましい。
【００５７】
脂環式構造含有ポリマーは、ノルボルネン環構造を有するモノマー、モノ環状オレフィン、環状共役ジエン、ビニル芳香族化合物及びビニル脂環式炭化水素化合物等を含むモノマーを、メタセシス開環重合や付加重合などの公知の重合方法で重合し、必要に応じて炭素−炭素不飽和結合を水素添加することにより得ることができる。
【００５８】
本発明に用いる脂環式構造含有ポリマーは、シクロヘキサン溶液（ポリマーが溶解しない場合はトルエン溶液）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）が、２５，０００〜５０，０００であることが好ましく、３０，０００〜４５，０００であることがさらに好ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．２〜３．５であることが好ましく、さらに１．５〜３．０であることが好ましい。また、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、８０〜１７０℃であることが好ましい。脂環式構造含有ポリマーの特性を上記の範囲にすることで、良好な耐熱性と成形加工性とを得ることができる。
【００５９】
本発明の熱可塑性樹脂中には、種々の目的で可塑剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、マット剤、帯電防止剤、難燃剤、染料及び油剤などの添加剤を含有させることができる。
【００６０】
可塑剤としては、例えば、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、ジフェニルビフェニルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリナフチルホスフェート、トリキシリルホスフェート、アリーレンビス（ジアリールホスフェート）エステル、リン酸トリクレジル等のリン酸エステル系可塑剤、ジエチルフタレート、ジメトキシエチルフタレート、ジメチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート及びジ−２−エチルヘキシルフタレート等のフタル酸エステル系可塑剤、トリアセチン、トリブチリン、ブチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート及びブチルフタリルブチルグリコレート等のグリコール酸エステル系可塑剤、アセチルクエン酸トリブチルなどのクエン酸系可塑剤、ジプロピレングリコールベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、１，３−ジブチレングリコールジベンゾエート、テトラエチレングリコールジベンゾエート、トリメチロールプロパントリアセテート、トリメチロールプロパントリベンゾエート等の多価アルコールエステル系可塑剤、その他にトリメリット酸トリス（２−エチルヘキシル）などを挙げることができる。必要に応じて上記のうち２種類以上の可塑剤を併用して用いてもよい。これらの添加量は、可塑剤の効果とブリードアウトの兼ね合いから、熱可塑性樹脂に対して１％〜３０％が好ましい。
【００６１】
また、ポリエステルエーテル、ポリエステル−ウレタン、ポリエステルなどもブレンドすることで可塑性を改良できるので好ましく用いることができる。
【００６２】
ポリエステルエーテルとしては、炭素原子８〜１２個の芳香族ジカルボン酸または脂環式ジカルボン酸（例えばテレフタール酸、イソフタール酸、ナフタレンジカルボン酸および１，４−シクロヘキサンジカルボン酸）、炭素原子２〜１０個の脂肪族グリコールまたは脂環式グリコール類（例えば、エチレンジオール、プロピレンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよび１，５−ペンタンジオール）、エーテル単位の間に炭素原子２〜４個を有するポリエーテルグリコール類（例えば、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、特に１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよ
びポリテトラメチレンエーテルグリコールを構成要素とするコポリエステルエーテル）が好ましい。ポリエステルエーテルの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０質量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００６３】
ポリエステル−ウレタンとしては、ポリエステルとジイソシアナートとの反応により得られるポリエステル−ウレタンが挙げられる。下記一般式（１）で表される繰り返し単位を有する。
【化１】
【００６４】
式中、ｌは２、３又は４を表わし、ｍは２、３又は４を表わし、ｎは１〜１００を表わす。Ｒは下記に示す構造単位を表わす。
【化２】
【００６５】
ポリエステル−ウレタンを構成するポリエステルとしては、グリコール成分が、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、又は１，４−ブタンジオールであり、二塩基性酸成分が、コハク酸、グルタル酸、又はアジピン酸からなる両末端ヒドロキシル基を有するポリエステルであり、その重合度ｎは１〜１００である。ポリエステルの分子量として、１，０００〜４，５００に当るものが特に望ましい。
【００６６】
ポリエステル−ウレタンを構成するジイソシアナート成分としてはエチレンジイソシアナート、トリメチレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート等のポリメチレンイソシアナート、ｐ−フェニレンジイソシアナート、トリレンジイソシアナート、ｐ，ｐ′−ジフェニルメタンジイソシアナート、１，５−ナフチレンジイソシアナート等の芳香族ジイソシアナート、ｍ−キシリレンジイソシアナート等が挙げられる。中でも、トリレンジイソシアナート、ｍ−キシリレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナートがポリウレタン化した場合、セルロースエステルとの相溶性が秀れているので好ましい。
【００６７】
ポリエステル−ウレタンの分子量は、２，０００〜５０，０００が好ましく、さらに５，０００〜１５，０００が好ましい。ポリエステル−ウレタンの合成は、上記のポリエステルとジイソシアナートとを混じ攪拌下加熱させる常法の合成法により、容易に得る事ができる。また、原料のポリエステルも常法により、相当する二塩基性酸、又はこれらのアルキルエステル類とグリコール類とのポリエステル化反応又はエステル交換反応による熱溶融縮合法が、或いはこれらの酸の酸クロリドとグリコール類との界面縮合法のいずれかの方法により、末端基がヒドロキシル基となるよう適宜調整すれば容易に合成することができる。
【００６８】
ポリエステル−ウレタンの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０質量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００６９】
ポリエステルとしては、ポリエチレングリコールと脂肪族二塩基性酸とからなるポリエステルで、その平均分子量は７００から１０，０００が好ましい。ポリエチレングリコールは一般式がＨＯ−（ＣＨ２ＣＨ２−Ｏ）ｎ−Ｈ（ｎは整数）で表される。ｎは４以下が好ましい。脂肪族二塩基性酸とは一般式がＨＯＯＣ−Ｒ−ＣＯＯＨ（Ｒは脂肪族二価炭化水素基）で表される蓚酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸などであり、炭素数９以下が好ましい。ポリエステルの合成は常法により、上記二塩基性酸またはこれらのアルキルエステル類とグリコール類とのポリエステル化反応またはエステル交換反応による熱溶融縮合法か、あるいはこれら酸の酸クロライドとグリコール類との界面縮合法のいずれかの方法によっても容易に合成することができる。
【００７０】
ポリエステルの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０質量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００７１】
酸化防止剤としては、ヒンダードフェノール系の化合物が適当であり、その具体例としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、１，６−ヘキサンジオール−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、２，２−チオ−ジエチレンビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン及びトリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシアヌレイト等を挙げることができる。とくに２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕及びトリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕が好ましい。また例えば、Ｎ，Ｎ′−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル〕ヒドラジン等のヒドラジン系の金属不活性剤やトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト等のリン系加工安定剤を併用してもよい。これらの化合物の添加量は、その効果を得るために、熱可塑性樹脂に対し、質量割合で１ｐｐｍ〜１．０％が好ましく、１０〜１０００ｐｐｍがとくに好ましい。
【００７２】
本発明において、使用し得る紫外線吸収剤としては、例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物等を挙げることができるが、着色の少ないベンゾトリアゾール系化合物が好ましい。また、特開平１０−１８２６２１号公報、特開平８−３３７５７４号公報記載の紫外線吸収剤、特開平６−１４８４３０号公報記載の高分子紫外線吸収剤も好ましく用いられる。
【００７３】
紫外線吸収剤としては、偏光子や液晶の劣化防止の観点から、波長３７０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れており、かつ、液晶表示性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。本発明に有用な紫外線吸収剤の具体例として、２−（２′−ヒドロキシ−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−（３″，４″，５″，６″−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾー
ル、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−６−（直鎖及び側鎖ドデシル）−４−メチルフェノール、オクチル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートと２−エチルヘキシル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートの混合物等を挙げることができるが、これらに限定されない。また、市販品として、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１０９、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１７１、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）３２６（何れもチバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製）を好ましく使用できる。
【００７４】
ベンゾフェノン系化合物の具体例として、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン、ビス（２−メトキシ−４−ヒドロキシ−５−ベンゾイルフェニルメタン）等を挙げることができるが、これらに限定されない。
【００７５】
これらの紫外線吸収剤の配合量は、熱可塑性樹脂に対して、０．０１〜１０質量％の範囲が好ましく、さらに０．１〜５質量％が好ましい。使用量が少なすぎると紫外線吸収効果が不十分の場合があり、多すぎるとフィルムの透明性が劣化する場合がある。紫外線吸収剤は熱安定性の高いものが好ましい。
【００７６】
本発明では、フィルムの滑り性を付与するために微粒子を添加することが好ましい。本発明で用いられる微粒子としては、溶融時の耐熱性があれば無機化合物または有機化合物どちらでもよく、例えば、無機化合物としては、珪素を含む化合物、二酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウム等が好ましく、さらに好ましくは、ケイ素を含む無機化合物や酸化ジルコニウムである。中でもヘイズを小さく抑えることができることから二酸化珪素が特に好ましく用いられる。二酸化珪素の具体例としては、アエロジル２００Ｖ、アエロジルＲ９７２Ｖ、アエロジルＲ９７２、Ｒ９７４、Ｒ８１２、２００、３００、Ｒ２０２、ＯＸ５０、ＴＴ６００（以上日本アエロジル株式会社製）等の商品名を有する市販品が好ましく使用できる。
【００７７】
本発明により得られる光学フィルムは、偏光フィルムの少なくとも片面に貼り合わせることにより楕円偏光板とすることができる。
【００７８】
偏光フィルムは、従来から使用されている、例えば、ポリビニルアルコールフィルムの如きの延伸配向可能なフィルムを、沃素のような二色性染料で処理して縦延伸したものである。偏光フィルム自身では、十分な強度、耐久性がないので、一般的にはその両面に保護フィルムとしての異方性のないセルローストリアセテートフィルムを接着して偏光板としている。本発明により得られる光学フィルムは、上記保護フィルム付きの偏光板に貼り合わせて作製してもよいし、また保護フィルムも兼ねて、直接偏光フィルムと貼り合わせて作製してもよい。
【００７９】
特に、本発明により得られる光学フィルムは幅手方向に遅相軸を有しているため、偏光フィルムと、裁断することなく長尺ロール同士で貼り合わすことができ、偏光板の生産性が飛躍的に向上する。
【００８０】
偏光板はその片面または両面に感圧性接着剤層（例えば、アクリル系感圧性接着剤層など）を介して剥離性シートを積層した貼着型のもの（剥離性シートを剥すことにより、液晶セルなどに容易に貼着することができる）としてもよい。
【００８１】
このようにして得られた本発明の偏光板は、種々の表示装置に使用できる。特に電圧無印加時に液晶性分子が実質的に垂直配向しているＶＡモードの液晶セルを用いた液晶表示装置が好ましい。
【実施例】
【００８２】
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００８３】
実施例１
セルロースアセテートプロピオネート １００質量部
（アセチル基の置換度１．９５、プロピオニル基の置換度０．７、
数平均分子量７５，０００、６０℃で２４時間真空乾燥済み）
トリフェニルフォスフェイト １０質量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２質量部
チヌビン１０９（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン１７１（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン３２６（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．３質量部
酸化防止剤 ０．０１質量部
２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール＋ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕
図６を参照すると、上記材料の混合物を２軸式押出し機２１を用いて２３０℃で溶融混合し、ペレット化した。このペレットを用いてＴダイ２４からフィルム状に３０℃の冷却ドラム２６上に溶融温度２５０℃で溶融状態で押し出し、冷却固化させて未延伸樹脂フィルムを得た。この際、ダイ２４の膜厚調整手段を用いて、未延伸樹脂フィルムの両端部が中央部より１００％厚くなるように調整した（厚み断面イメージ図２参照）。
【００８４】
得られた樹脂フィルムを連続してテンター延伸機２９に導入し、幅手方向に１６０℃で１．５倍延伸した後、幅手方向に３％緩和しながら３０℃まで冷却し、その後クリップから開放し、クリップ把持部を裁ち落として、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００８５】
得られた光学フィルムについて、下記のようにして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。結果を下記の表１に示した。
【００８６】
（リタデーションの均一性）
得られたフィルムをクロスニコル下で観察し、下記基準でランク付けした。
【００８７】
ランク 基準
Ａ 光の透過はなく全体に均一な暗視野
Ｂ 部分的に僅かに明暗が認められる
Ｃ 全体に僅かに明暗が認められる
Ｄ 一部明暗が認められる
Ｅ 全体に明暗が認められる
［面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）］
得られたフィルムについて、幅手方向に１０か所、下記のようにして、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）を測定し、それぞれ平均値で表した。
【００８８】
自動複屈折率計ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ（王子計測機器株式会社製）を用いて２３℃、５５％ＲＨの雰囲気下で５９０ｎｍの波長において３次元屈折率測定を行ない、遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚを求める。厚み方向のリタデーション（Ｒｔ）及び面内方向のリタデーション（Ｒｏ）を下記の式から算出する。
【００８９】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝
但し、フィルムの遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ（ｎｍ）である。
【００９０】
実施例２
実施例１で未延伸樹脂フィルムの端部の膜厚を中央部より２０％厚くした以外は、実施例１の場合と同様にして、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９１】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【００９２】
実施例３
実施例１で未延伸樹脂フィルムの端部の膜厚を中央部より２００％厚くした以外は、実施例１の場合と同様にして、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９３】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【００９４】
実施例４
実施例１で未延伸樹脂フィルムの中央部の膜厚をクリップ把持部の内側の厚みより５０％厚くした（厚み断面イメージ図３参照）以外は、実施例１の場合と同様にして、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９５】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【００９６】
比較例１
セルロースアセテートプロピオネート １００質量部
（アセチル基の置換度１．９５、プロピオニル基の置換度０．７、
数平均分子量７５，０００、６０℃で２４時間真空乾燥済み）
トリフェニルフォスフェイト １０質量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２質量部
チヌビン１０９（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン１７１（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン３２６（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．３質量部
酸化防止剤 ０．０１質量部
２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール＋ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕
上記材料の混合物を２軸式押出し機を用いて２３０℃で溶融混合し、ペレット化した。
【００９７】
つぎに、従来法による未延伸フィルムの製造装置のフローシートを示す図５を参照すると、このペレットを用いて、Ｔダイ１から溶融状態のセルロースアセテートプロピオネート樹脂２をフィルム状に第１冷却ドラム３（温度１３５℃）、第２冷却ドラム４（温度１２５℃）、第３冷却ドラム５（温度８０℃）に順次密着させて搬送しながら冷却固化させた。得られた未延伸セルロースアセテートプロピオネート樹脂フィルムの幅手方向の厚みは、端部と中央部がいずれも同じ厚みであった（厚み断面形状のイメージ図１参照）。
【００９８】
得られた樹脂フィルムをテンター（図示略）に導入し、幅手方向に１６０℃で１．５倍延伸した後、幅手方向に３％緩和しながら３０℃まで冷却し、その後クリップから開放し、クリップ把持部を裁ち落として、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９９】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。結果を下記の表１にあわせて示した。
【０１００】
比較例２
比較例１で、未延伸樹脂フィルムの端部の厚みを中央部より５０％薄くした（厚み断面イメージ図４参照）以外は、同様にして膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【０１０１】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【０１０２】
実施例５
乾燥したノルボルネン系開環ポリマーの水素添加物（日本ゼオン株式会社製、ゼオノア１４２０Ｒ、ガラス転移温度１４０℃）を１軸押出し機２１を用いて、溶融温度２６５℃でＴダイ２４からシート状に押し出し、３０℃の冷却ドラム２６上で冷却固化させて未延伸樹脂フィルムを得た。この際、ダイ２４の膜厚調整手段を用いて、未延伸樹脂フィルムの両端部がクリップ把持部の内側より１００％厚く、かつ、中央部がクリップ把持部内側近傍より５０％厚くなるように調整した（厚み断面イメージ図３参照）。
【０１０３】
得られた樹脂フィルムを連続してテンター延伸機２９に導入し、幅手方向に１７０℃で１．５倍延伸した後、幅手方向に５％緩和しながら５０℃まで冷却し、その後クリップから開放し、クリップ把持部を裁ち落として、膜厚６０μｍのノルボルネン系樹脂フィルムよりなる光学フィルムを得た。
【０１０４】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【表１】
【０１０５】
上記表１の結果から明らかなように、本発明の実施例１〜５によれば、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを製造することができた。これに対し、比較例１と２では、フィルムのクロスニコル下での観察において、一部もしくは全体に明暗が認められ、均一なリタデーション特性を有するものではなかった。
【０１０６】
実施例６
厚さ１２０μｍのポリビニルアルコールフィルムを、ヨウ素１質量部、ホウ酸４質量部を含む水溶液１００質量部に浸漬し、５０℃で４倍に縦延伸して偏光フィルムを作った。
【０１０７】
一方、保護フィルムとして８０μｍのコニカタック（コニカ製、セルローストリアセテートフィルム）を６０℃、２ｍｏｌ／ｌの濃度の水酸化ナトリウム水溶液中に２分間浸漬し水洗した後、１００℃で１０分間乾燥し、アルカリ鹸化処理したセルローストリアセテートフィルムを作った。得られた偏光フィルムとセルローストリアセテートフィルムを完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液からなる接着剤を用いて貼り合わせ片面に保護フィルムを有する偏光フィルムを作製した。
【０１０８】
つぎに、本発明の実施例１で得られた光学フィルムを５０ｄｙｎ／ｃｍの処理量でコロナ処理を行ない、完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液を接着剤として用いて、上記保護フィルム付偏光フィルムの保護フィルムのない側に貼り合わせ偏光板を作製した。なお、光学フィルムの幅手方向と偏光フィルムの透過軸（幅手方向）とのなす角度は、平行になるように貼り合わせた。
【０１０９】
得られた偏光板を用いて、下記のようにして視野角特性の評価を行なった。
【０１１０】
（視野角特性の評価）
視野角特性の評価は、垂直配向型液晶セルについて下記により目視により評価した。
【０１１１】
すなわち、垂直配向型液晶セルを使用した液晶表示装置（ＶＬ−１５３０Ｓ、富士通株式会社製）の偏光板を剥がし、その代わりに、上記実施例６で作製した偏光板を観察者側の偏光板の透過軸が上下方向、バックライト側の偏光板の透過軸が左右方向になるように粘着剤で貼り合わせた。この液晶表示装置を用いて、画面の法線方向に対して８０度傾けた方向から画像を観察したところ、鮮明な画像が観察され、良好な視野角特性であった。
【０１１２】
このように、本発明の方法によれば、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを提供することができ、そして、本発明の製造方法により得られる光学フィルムを液晶表示装置に用いることで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができ、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるものである。
【図面の簡単な説明】
【０１１３】
【図１】従来法による光学フィルムの製造方法における未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図２】本発明の実施形態を示すもので、光学フィルムの製造方法における未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図３】本発明のいま１つの実施形態を示すもので、光学フィルムの製造方法における未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図４】未延伸フィルムの端部が薄い場合の比較例を示す未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図５】従来法による未延伸フィルムの製造装置のフローシートである。
【図６】本発明の光学フィルムの製造方法を実施する装置のフローシートである。
【符号の説明】
【０１１４】
１：ダイ
２：溶融状態の熱可塑性樹脂
３：第１冷却ドラム
４：第２冷却ドラム
５：第３冷却ドラム
２１：押出し機
２２：フィルター
２３：スタチックミキサー
２４：ダイ（膜厚調整手段含む）
２５：フィルム密着手段
２６：冷却ドラム
２７：剥離ロール
２８：ダンサーロール
２９：延伸機（延伸機）
３０：スリッター
３１：膜厚検出手段
３２：エンボスリング及びバックロール
３３：巻取り機
３４：巻き取られた光学フィルム（巻き）
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学用フィルムの製造方法、特に溶融流延製膜法で製膜された均一なリタデーションを有する光学フィルムの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般に、液晶表示装置（ＬＣＤ）は、従来のＣＲＴ表示装置に比べて、省スペース、省エネルギーであることからモニターとして広く使用されている。さらにＴＶ用としても普及が進んできている。このような液晶表示装置には、偏光フィルムや位相差フィルムなどの種々な光学フィルムが使用されている。
【０００３】
偏光フィルムは、延伸ポリビニルアルコールフィルムからなる偏光子の片面または両面に、セルロースエステルフィルムを保護膜として積層されている。また、位相差フィルムは、視野角の拡大やコントラストの向上などの目的で用いられており、ポリカーボネ−ト、脂環式構造を有する重合体、セルロースエステルなどのフィルムを延伸してリタデーションが付与されたものや、透明基材上に液晶層を塗設されたものなどである。光学補償フィルムと呼ばれることもある。位相差フィルムの遅相軸が幅手方向であると、偏光板とロール・ツー・ロール貼合することができるので、従来のバッチ貼合から生産効率が著しく改善できる。
【０００４】
これらの光学フィルムでは、光学的な欠陥がなく、リタデーションが均一であることが要求される。特に、モニターやＴＶの大型化や高精細化が進み、これらの要求品質はますます厳しくなってきている。
【０００５】
光学フィルムの製造方法には、大別して溶液流延製膜法と溶融流延製膜法とがある。前者は、ポリマーを溶媒に溶かして、その溶液を支持体上に流延し、溶媒を蒸発し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法である。膜厚の均一性に優れるなどの点から広く採用されてきたが、溶媒の乾燥のため、設備が大型化するなどの問題点を抱えていた。後者は、ポリマーを加熱溶融して支持体上に流延し、冷却固化し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法であり、溶媒を乾燥する必要がないので、設備が比較的コンパクトにできるとの利点があるが、膜厚の均一性に劣り、均一なリタデーションが得られないという問題点があった。
【０００６】
ここで、従来の溶融流延製膜法に関わる特許文献には、つぎのようなものがある。
【特許文献１】特開平１０−１０３２１号公報 特許文献１には、溶融流延製膜法を用いても膜厚の均一性の良好な光学フィルムを製造する方法が開示され、溶融樹脂を冷却ロールと無端ベルトで円弧上に挟み込んで冷却する方法が提案されている。この特許文献１の方法によれば、リタデーションが２０ｎｍ以下、リタデーションのムラが±５ｎｍ以内の光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献２】特開２００２−２１２３１２号公報 また、特許文献２には、溶融樹脂を２つの冷却ドラムで挟み込んで冷却するする方法が提案されている。この方法によれば、膜厚ムラが５μｍ以下、リタデーションが１０ｎｍ以下、リタデーションのムラが２ｎｍ以下の光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献３】特開２００３−２３６９１５号公報 特許文献３には、溶融した熱可塑性樹脂を特定の温度と時間の関係で、２本の冷却ドラムの周に沿って順に通過させる方法が提案されている。この方法によれば、膜厚ムラ１０μｍ以下、リタデーションが１０ｎｍ以下を有する光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献４】特開２００３−３０５７６５号公報 特許文献４には、飽和ノルボルネン系樹脂の溶融体を、直径１ｍ以上５ｍ以下の冷却ドラム上に押出して、長手方向のリタデーションのムラが５ｎｍ以下である飽和ノルボルネン系樹脂フィルムとする方法が提案されている。具体的には、ダイとドラム間を１５ｃｍ以上に広くし、１〜３０％幅を減少させることにより端部の厚みを厚くし、冷却ドラム上からの剥離を容易にできることが記載されている。
【特許文献５】特開平５−２９３８８４号公報 特許文献５には、延伸機から出てくる高分子シートの複屈折特性を測定するオンライン複屈折測定装置と、この測定結果を該延伸機の延伸機構にフィードバックして高分子の延伸率を制御する延伸制御系を備えた高分子延伸装置が提案されている。
【特許文献６】特開平１１−１０７２８号公報 また、特許文献６には、縦延伸後または横延伸後のフィルム厚み及び配向度を独立に連続測定し、その演算結果に基づいて延伸状態を制御する延伸フィルム製造装置が提案されている。
【特許文献７】特開平６−２７０２２７号公報 特許文献７には、リップ開口部の両端部が、中央部よりも大なる開口量を有するＴダイが提案されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記特許文献１及び２記載の方法で得られたフィルム（未延伸フィルム）を幅手方向に延伸したフィルムをクロスニコル下で観察すると、全体が均一な暗視野とならずに、明暗のムラが認められるという問題があった。これは、延伸したフィルムのリタデーションが均一でないことを示しており、リタデーションが均一であるなら、全面が暗視野となるのである。さらに、上記特許文献１及び２記載の方法では、フィルムの幅手方向の厚みプロファイルは、冷却ロールと無端ベルトの間隙や冷却ドラム間の間隙で決まってしまうため、延伸フィルムの幅手方向の厚み分布を制御できないという問題もあった。
【０００８】
また、特許文献３記載の方法で得られたフィルム（未延伸フィルム）を幅手方向に延伸したフィルムをクロスニコル下で観察すると、全体が均一な暗視野とならずに、明暗のムラが認められるという問題があった。さらにこの特許文献３の方法も、冷却ドラムに樹脂のガラス転移温度Ｔｇの近傍で長時間冷却ドラムと接触させるため、自由にフィルムの厚みプロファイルを制御することができないという問題があった。
【０００９】
特許文献４記載の方法では、冷却ドラムとダイの間隙を大きくすると、溶融状態のフィルムにツレが入り、平面性を損ねるとの問題があった。
【００１０】
さらに、特許文献５及び６記載の方法は、いずれも延伸条件を制御する方法であり、フィルム幅手方向の厚み分布やリタデーション分布を制御することは困難であった。
【００１１】
特許文献７記載の方法は、冷却ロールで挟み込んでフィルム成形する際のフィルム中央部の光学的な歪を小さくするもので、延伸フィルムの厚みやリタデーションの均一性を改善することはできないという問題があった。
【００１２】
本発明の目的は、上記の従来技術の問題を解決し、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルムを製造することができる光学フィルムの製造方法を提供しようとすることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者は、上記の点に鑑み鋭意研究を重ねた結果、延伸前フィルムの幅手方向厚み分布に着目し、これを特定の厚み分布とすることで、延伸フィルムとした時のリタデーションの均一性が改良できることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【００１４】
上記の目的を達成するために、請求項１による光学フィルムの製造方法の発明は、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であって、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整することを特徴としている。
【００１５】
請求項２による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１記載の光学フィルムの製造方法であって、未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整することを特徴としている。
【００１６】
請求項３による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法であって、幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御することを特徴としている。
【００１７】
請求項４による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、熱可塑性樹脂が、脂環式構造含有ポリマーであることを特徴としている。
【００１８】
請求項５による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、熱可塑性樹脂が、セルロースの脂肪酸エステルであることを特徴としている。
【００１９】
請求項６による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、光学フィルムの厚みが２０〜１００μｍであり、下記に示すフィルムの面内リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることを特徴としている。
【００２０】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（但し、ｎｘは、フィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙは、フィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚは、フィルムの厚み方向の屈折率、ｄは、フィルム厚さで単位はｎｍである。）
【発明の効果】
【００２１】
請求項１の光学フィルムの製造方法の発明によれば、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法において、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整するもので、クリップ把持部の厚みを上記の範囲とすることで、均一な延伸ができ、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルムを製造することができるという効果を奏する。
【００２２】
そして、本発明の製造方法により得られる光学フィルムを液晶表示装置に用いることで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができ、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるという効果を奏する。
【００２３】
請求項２による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１記載の光学フィルムの製造方法であって、未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段により調整するもので、フィルムの中央部の厚みを上記の範囲にすることで、延伸開始点をクリップ把持部近傍に固定できるため、安定な延伸となり、高度に均一な延伸が可能である。これによって、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルムを製造することができるという効果を奏する。
【００２４】
請求項３による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法であって、幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御するもので、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出して未延伸フィルムを成形する工程で、一旦未延伸フィルムを巻き取ることなく、未延伸フィルムを延伸する工程までを連続して行なうことで、延伸後のフィルム厚みをモニターしながら、リアルタイムで未延伸フィルムの幅手厚み分布を制御することが可能となり、リタデーションの均一な光学フィルムが得られるという効果を奏する。
【００２５】
本発明の溶融流延製膜法による光学フィルムの製造方法に用いる熱可塑性樹脂としては、光弾性係数が小さいことから、セルロースエステルや脂環式構造含有ポリマーが好ましい。セルロースエステルは、偏光子である延伸ポリビニルアルコールとの接着性に優れるとの特徴を有する。脂環式構造含有ポリマーは、耐吸湿性があり、寸法変化が小さいとの特徴を有する。
【００２６】
請求項６による光学フィルムの製造方法の発明は、上記請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法であって、光学フィルムの厚みが２０〜１００μｍであり、下記に示すフィルムの面内リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍであり、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることが、好ましい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
つぎに、本発明の実施の形態を図面を参照して説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２８】
本発明は、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であって、幅手方向に延伸する前の未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することを特徴とする。
【００２９】
延伸前フィルムが幅手方向に同じ厚みの場合、クリップに把持された部分が把持されない部分よりも延伸率が高くなり、幅手方向に均一な延伸ができなくなってしまう場合があるが、クリップ把持部の厚みを上記の範囲とすることで、均一な延伸ができるものと考えられる。この範囲より小さいと十分な効果が得られない場合があり、大きすぎると延伸の際に端部に割れが入り破断する場合がある。
【００３０】
さらに本発明では、幅手方向に延伸する前のフィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるようにダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することが好ましい。
【００３１】
中央部の厚みがクリップ把持部近傍と同じ場合、延伸開始は、幅手方向の任意の位置から始まるが、中央部の厚みを上記の範囲にすることで、延伸開始点をクリップ把持部近傍に固定でき、安定な延伸となり、高度に均一な延伸ができるのである。この範囲より小さいと、十分な効果が得られない場合があり、大きすぎると、フィルムの中央部分が延伸されない場合がある。
【００３２】
本発明では、溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端を把持して幅手方向に延伸し、連続的に光学フィルムを製造する際に、幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御することが好ましい。
【００３３】
溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化する方法は、溶融流延製膜法と呼ばれている。溶融流延製膜法としては、ダイを用いた方法やインフレーション法などの溶融押し出し法、カレンダー法、熱プレス法、射出成形法などがあるが、本発明では、厚さムラが小さく、５０〜５００μｍ程度の厚さに加工しやすく、かつ、膜厚ムラやリタデーションのムラを小さくできるダイを用いた方法を採用している。
【００３４】
ダイは幅手方向に配置された膜厚調整手段を有しており、流延口から流延される溶融樹脂量を幅手方向に制御できる。膜厚調整手段としては、特に限定されないが、幅手方向に複数配置された調整ボルトやヒートボルトなどにより流延口の開口量を調整する方法、幅手方向に区分して配置されたヒーターなどにより、流延樹脂の温度を変化させて流量を調整する方式などが挙げられる。膜厚調整を行なう幅手方向の分割数（膜厚調整のための調整ボルトやヒートボルト、ヒーターの幅手方向の点数）は、多いほど細かな制御ができるので好ましい。好ましくは、幅手方向に５０ｍｍピッチ以内、さらに好ましくは２５ｍｍ以内である。
【００３５】
本発明において、熱可塑性樹脂の溶融押出しの条件は、他のポリエステルなどの熱可塑性樹脂に用いられる条件と同様にして行なうことができる。
【００３６】
例えば、図６に示すように、熱風や真空または減圧下で乾燥した熱可塑性樹脂を１軸や２軸タイプの押出し機２１を用いて、押し出し温度２００〜３００℃程度で溶融し、リーフディスクタイプのフィルター２２などで濾過し、異物を除去した後、Ｔダイ２４からフィルム状に流延し、冷却ドラム２６上で固化させる。供給ホッパーから押出し機２１へ導入する際は、真空下または減圧下や不活性ガス雰囲気下にして、酸化分解等を防止することが好ましい。
【００３７】
押出し流量は、ギヤポンプを導入するなどして、安定させることが好ましい。また、異物の除去に用いるフィルターは、ステンレス繊維焼結フィルターが好ましい。ステンレス繊維焼結フィルターは、ステンレス繊維体を複雑に絡み合った状態を作り出した上で圧縮し、接触箇所を焼結し、一体化したもので、その繊維の太さと圧縮量により密度を変え、濾過精度を調整できる。濾過精度を粗、密と連続的に複数回繰り返した多層体としたものが好ましい。また、濾過精度を順次上げていく構成としたり、濾過精度の粗、密を繰り返す方法をとることで、フィルターの濾過寿命が延び、異物やゲルなどの補足精度も向上できるので好ましい。
【００３８】
溶融流延製膜法において、ダイ２４に傷や異物が付着するとスジ状の欠陥が発生する場合がある。このような欠陥のことをダイラインと呼ぶが、ダイライン等の表面の欠陥を小さくするためには、押出し機２１からダイ２４までの配管には樹脂の滞留部が極力少なくなるような構造にすることが好ましい。ダイ２４の内部やリップにキズ等が極力無いものを用いることが好ましい。ダイ２４周辺に樹脂から揮発成分が析出し、ダイラインの原因となる場合があるので、揮発成分を含んだ雰囲気は吸引することが好ましい。また、静電印加等の装置にも析出する場合があるので、交流を印加したり、他の加熱手段で析出を防止することが好ましい。
【００３９】
可塑剤などの添加剤は、あらかじめ樹脂と混合しておいてもよいし、押出し機２１の途中で練り込んでもよい。均一に添加するために、スタチックミキサー２３などの混合装置を用いることが好ましい。
【００４０】
冷却ドラム２６の温度は、熱可塑性樹脂の常温からガラス転移温度（Ｔｇ）以下の範囲が好ましい。この範囲とすることにより、搬送張力などによる僅かなリタデーションのムラの発生を抑制できる。冷却ドラム２６へ樹脂を密着させるために密着手段２５を設ける。この密着手段２５としては、静電印加により密着させる方法、風圧により密着させる方法、全幅あるいは端部をニップして密着させる方法、減圧で密着させる方法などを用いることが好ましい。
【００４１】
このような溶融流延製膜法で成形された熱可塑性樹脂フィルムは、溶液流延製膜法で成形された樹脂フィルムと異なり、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が小さいとの特徴があり、このような熱可塑性樹脂フィルムを延伸することにより面内方向リタデーション（Ｒｏ）を発現し易くできるとの特徴も有する。延伸倍率を大きくする必要がないので、破断の危険性が小さく安定に生産できる。
【００４２】
冷却ドラム２６から剥離ロール２７によって剥離した冷却固化されたフィルムはダンサーロール（フィルム張力調整ロール）を経て延伸機２９に導き、そこでフィルムを幅手方向に延伸する。この延伸により、フィルム中の分子が配向される。フィルムを幅手方向に延伸する方法は、公知のテンターなどを好ましく用いることができる。特に延伸方向を幅手方向とすることで、偏光フィルムとの積層がロール形態で実施できるので好ましい。幅手方向に延伸することで、熱可塑性樹脂フィルムからなる光学フィルムの遅相軸は幅手方向になる。一方、偏光フィルムの透過軸も、通常、幅手方向である。偏光フィルムの透過軸と光学フィルムの遅相軸とが平行になるように積層した偏光板を液晶表示装置に組み込むことで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができるとともに、良好な視野角が得られるのである。
【００４３】
上記延伸機２９における延伸条件は、所望のリタデーション特性が得られるように、温度、倍率を選ぶことができる。通常、延伸倍率は１．１〜２．０倍、好ましくは１．２〜１．５倍であり、延伸温度は、フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、通常、Ｔｇ〜Ｔｇ＋５０℃、好ましくはＴｇ〜Ｔｇ＋４０℃の温度範囲で行なわれる。延伸倍率が小さすぎると、所望のリタデーションが得られない場合があり、逆に大きすぎると、フィルムが破断してしまう場合がある。延伸温度が低すぎると、フィルムが破断してしまう場合があり、高すぎると、所望のリタデーションが得られない場合がある。
【００４４】
フィルムの幅手方向の延伸は、制御された均一な温度分布下で行なうことが好ましい。好ましくは±２℃以内、さらに好ましくは±１℃以内、特に好ましくは±０．５℃以内である。
【００４５】
上記の方法で作製した熱可塑性樹脂フィルムのリタデーション調整や寸法変化率を小さくする目的で、フィルムを長さ方向や幅手方向に延伸または収縮させてもよい。長さ方向に収縮するには、例えば、幅手延伸を一時クリップアウトさせて長さ方向に弛緩させる、または横延伸機の隣り合うクリップの間隔を徐々に狭くすることによりフィルムを収縮させるという方法がある。後者の方法は一般の同時二軸延伸機を用いて、縦方向の隣り合うクリップの間隔を、例えばパンタグラフ方式やリニアドライブ方式でクリップ部分を駆動して滑らかに徐々に狭くする方法によって行なうことができる。必要により任意の方向（斜め方向）の延伸と組み合わせてもよい。長手方向、幅手方向とも０．５％から１０％収縮させることで光学フィルムの寸法変化率を小さくすることができる。
【００４６】
光学フィルムの膜厚は、使用目的によって異なるが、仕上がりのフィルムとして、本発明において使用される膜厚範囲は３０〜２００μｍで、最近の薄手傾向にとっては４０〜１２０μｍの範囲が好ましく、特に４０〜１００μｍの範囲が好ましい。フィルムの平均膜厚は、所望の厚さになるように、押し出し流量、ダイ２４の流延口の間隙、冷却ドラム２６の速度等をコントロールすることで調整できる。
【００４７】
延伸後のフィルムは、巻取り機３３によって巻き取る前に、製品となる幅にフィルム端部をスリッター３０によりスリットして裁ち落とす。
【００４８】
ここで、本発明では、膜厚を均一にする手段として、膜厚検出手段３１を用いて延伸後フィルムの厚みを測定した結果に基づいて、厚みが均一になるようにダイ２４の幅手方向に配置された膜厚調整手段（図示略）に反映させて調節する。溶融状態の熱可塑性樹脂をダイ２４から押し出して、未延伸フィルムを成形する工程で、一旦未延伸フィルムを巻き取ることなく、未延伸フィルムを延伸する工程までを連続して行なうことで、延伸後のフィルム厚みをモニターしながら、リアルタイムで未延伸フィルムの幅手厚み分布を制御することが可能となり、リタデーションの均一な光学フィルムが得られるものである。
【００４９】
フィルム端部をスリッター３０により製品となる幅にスリットして裁ち落とした後、巻き取られた光学フィルム（巻き）３４中の貼り付きやすり傷防止のために、エンボスリング及びバックロールよりなるナール加工装置３２により、ナール加工（エンボッシング加工）を両端に施してもよい。ナール加工の方法は凸凹のパターンを側面に有する金属リングを加熱や加圧により加工することができる。なお、フィルム両端部のクリップの把持部分は通常、フィルムが変形しており製品として使用できないので切除されて、原料として再利用される。
【００５０】
以上のようにして得られた幅手方向に延伸された熱可塑性樹脂フィルムは、延伸により分子が配向されて、一定の大きさのリタデーションを持つ。通常、フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）は２０〜２００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）は９０〜４００ｎｍであり、フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることが好ましい。また、ＲｔとＲｏの比：Ｒｔ／Ｒｏは、０．５〜２．５が好ましく、特に１．０〜２．０が好ましい。
【００５１】
なお、フィルムの遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ（ｎｍ）とすると、
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
として表される。
【００５２】
リタデーションのバラツキは小さいほど好ましく、通常±１０ｎｍ以内、好ましくは±５ｎｍ以下、より好ましくは±２ｎｍ以下である。
【００５３】
遅相軸方向の均一性も重要であり、フィルム幅手方向に対して、角度が−５〜＋５°であることが好ましく、さらに−１〜＋１°の範囲にあることが好ましく、特に−０．５〜＋０．５°の範囲にあることが好ましい。
【００５４】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる熱可塑性樹脂は、溶融流延製膜法により製膜可能であれば特に限定されない。例えば、ポリカーボネート、脂環式構造含有ポリマー、ポリビニルアルコール、ポリアミド、ポリイミド、セルロースエステルなどが挙げられる。中でも光弾性係数が小さいことから、セルロースエステルや脂環式構造含有ポリマーが好ましい。セルロースエステルは偏光子である延伸ポリビニルアルコールとの接着性に優れるとの特徴を有する。脂環式構造含有ポリマーは耐吸湿性があり、寸法変化が小さいとの特徴を有する。
【００５５】
セルロースエステルとしては、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート及びセルロースアセテートプロピオネートブチレートが好ましい。上記セルロースエステルのアセチル基の置換度は、少なくとも１．５以上であることが、得られるフィルムの寸法安定性に優れるので好ましい。セルロースエステルのアシル基の置換度の測定方法としては、ＡＳＴＭのＤ−８１７−９１に準じて実施することができる。セルロースエステルの分子量は、数平均分子量として５０，０００〜３００，０００、とくに６０，０００〜２００，０００であることが、得られるフィルムの機械的強度が強くできるので好ましい。
【００５６】
脂環式構造含有ポリマーとは、繰り返し単位中に、脂環式構造を有するポリマーであり、脂環式構造は主鎖、側鎖のいずれにあってもよい。脂環式構造としては、シクロアルカン構造、シクロアルケン構造などが挙げられるが、熱安定性に優れることからシクロアルカン構造が好ましい。
【００５７】
脂環式構造含有ポリマーは、ノルボルネン環構造を有するモノマー、モノ環状オレフィン、環状共役ジエン、ビニル芳香族化合物及びビニル脂環式炭化水素化合物等を含むモノマーを、メタセシス開環重合や付加重合などの公知の重合方法で重合し、必要に応じて炭素−炭素不飽和結合を水素添加することにより得ることができる。
【００５８】
本発明に用いる脂環式構造含有ポリマーは、シクロヘキサン溶液（ポリマーが溶解しない場合はトルエン溶液）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）が、２５，０００〜５０，０００であることが好ましく、３０，０００〜４５，０００であることがさらに好ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．２〜３．５であることが好ましく、さらに１．５〜３．０であることが好ましい。また、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、８０〜１７０℃であることが好ましい。脂環式構造含有ポリマーの特性を上記の範囲にすることで、良好な耐熱性と成形加工性とを得ることができる。
【００５９】
本発明の熱可塑性樹脂中には、種々の目的で可塑剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、マット剤、帯電防止剤、難燃剤、染料及び油剤などの添加剤を含有させることができる。
【００６０】
可塑剤としては、例えば、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、ジフェニルビフェニルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリナフチルホスフェート、トリキシリルホスフェート、アリーレンビス（ジアリールホスフェート）エステル、リン酸トリクレジル等のリン酸エステル系可塑剤、ジエチルフタレート、ジメトキシエチルフタレート、ジメチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート及びジ−２−エチルヘキシルフタレート等のフタル酸エステル系可塑剤、トリアセチン、トリブチリン、ブチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート及びブチルフタリルブチルグリコレート等のグリコール酸エステル系可塑剤、アセチルクエン酸トリブチルなどのクエン酸系可塑剤、ジプロピレングリコールベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、１，３−ジブチレングリコールジベンゾエート、テトラエチレングリコールジベンゾエート、トリメチロールプロパントリアセテート、トリメチロールプロパントリベンゾエート等の多価アルコールエステル系可塑剤、その他にトリメリット酸トリス（２−エチルヘキシル）などを挙げることができる。必要に応じて上記のうち２種類以上の可塑剤を併用して用いてもよい。これらの添加量は、可塑剤の効果とブリードアウトの兼ね合いから、熱可塑性樹脂に対して１％〜３０％が好ましい。
【００６１】
また、ポリエステルエーテル、ポリエステル−ウレタン、ポリエステルなどもブレンドすることで可塑性を改良できるので好ましく用いることができる。
【００６２】
ポリエステルエーテルとしては、炭素原子８〜１２個の芳香族ジカルボン酸または脂環式ジカルボン酸（例えばテレフタール酸、イソフタール酸、ナフタレンジカルボン酸および１，４−シクロヘキサンジカルボン酸）、炭素原子２〜１０個の脂肪族グリコールまたは脂環式グリコール類（例えば、エチレンジオール、プロピレンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよび１，５−ペンタンジオール）、エーテル単位の間に炭素原子２〜４個を有するポリエーテルグリコール類（例えば、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、特に１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよ
びポリテトラメチレンエーテルグリコールを構成要素とするコポリエステルエーテル）が好ましい。ポリエステルエーテルの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０質量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００６３】
ポリエステル−ウレタンとしては、ポリエステルとジイソシアナートとの反応により得られるポリエステル−ウレタンが挙げられる。下記一般式（１）で表される繰り返し単位を有する。
【化１】
【００６４】
式中、ｌは２、３又は４を表わし、ｍは２、３又は４を表わし、ｎは１〜１００を表わす。Ｒは下記に示す構造単位を表わす。
【化２】
【００６５】
ポリエステル−ウレタンを構成するポリエステルとしては、グリコール成分が、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、又は１，４−ブタンジオールであり、二塩基性酸成分が、コハク酸、グルタル酸、又はアジピン酸からなる両末端ヒドロキシル基を有するポリエステルであり、その重合度ｎは１〜１００である。ポリエステルの分子量として、１，０００〜４，５００に当るものが特に望ましい。
【００６６】
ポリエステル−ウレタンを構成するジイソシアナート成分としてはエチレンジイソシアナート、トリメチレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート等のポリメチレンイソシアナート、ｐ−フェニレンジイソシアナート、トリレンジイソシアナート、ｐ，ｐ′−ジフェニルメタンジイソシアナート、１，５−ナフチレンジイソシアナート等の芳香族ジイソシアナート、ｍ−キシリレンジイソシアナート等が挙げられる。中でも、トリレンジイソシアナート、ｍ−キシリレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナートがポリウレタン化した場合、セルロースエステルとの相溶性が秀れているので好ましい。
【００６７】
ポリエステル−ウレタンの分子量は、２，０００〜５０，０００が好ましく、さらに５，０００〜１５，０００が好ましい。ポリエステル−ウレタンの合成は、上記のポリエステルとジイソシアナートとを混じ攪拌下加熱させる常法の合成法により、容易に得る事ができる。また、原料のポリエステルも常法により、相当する二塩基性酸、又はこれらのアルキルエステル類とグリコール類とのポリエステル化反応又はエステル交換反応による熱溶融縮合法が、或いはこれらの酸の酸クロリドとグリコール類との界面縮合法のいずれかの方法により、末端基がヒドロキシル基となるよう適宜調整すれば容易に合成することができる。
【００６８】
ポリエステル−ウレタンの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０質量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００６９】
ポリエステルとしては、ポリエチレングリコールと脂肪族二塩基性酸とからなるポリエステルで、その平均分子量は７００から１０，０００が好ましい。ポリエチレングリコールは一般式がＨＯ−（ＣＨ２ＣＨ２−Ｏ）ｎ−Ｈ（ｎは整数）で表される。ｎは４以下が好ましい。脂肪族二塩基性酸とは一般式がＨＯＯＣ−Ｒ−ＣＯＯＨ（Ｒは脂肪族二価炭化水素基）で表される蓚酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸などであり、炭素数９以下が好ましい。ポリエステルの合成は常法により、上記二塩基性酸またはこれらのアルキルエステル類とグリコール類とのポリエステル化反応またはエステル交換反応による熱溶融縮合法か、あるいはこれら酸の酸クロライドとグリコール類との界面縮合法のいずれかの方法によっても容易に合成することができる。
【００７０】
ポリエステルの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０質量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００７１】
酸化防止剤としては、ヒンダードフェノール系の化合物が適当であり、その具体例としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、１，６−ヘキサンジオール−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、２，２−チオ−ジエチレンビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン及びトリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシアヌレイト等を挙げることができる。とくに２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕及びトリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕が好ましい。また例えば、Ｎ，Ｎ′−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル〕ヒドラジン等のヒドラジン系の金属不活性剤やトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト等のリン系加工安定剤を併用してもよい。これらの化合物の添加量は、その効果を得るために、熱可塑性樹脂に対し、質量割合で１ｐｐｍ〜１．０％が好ましく、１０〜１０００ｐｐｍがとくに好ましい。
【００７２】
本発明において、使用し得る紫外線吸収剤としては、例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物等を挙げることができるが、着色の少ないベンゾトリアゾール系化合物が好ましい。また、特開平１０−１８２６２１号公報、特開平８−３３７５７４号公報記載の紫外線吸収剤、特開平６−１４８４３０号公報記載の高分子紫外線吸収剤も好ましく用いられる。
【００７３】
紫外線吸収剤としては、偏光子や液晶の劣化防止の観点から、波長３７０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れており、かつ、液晶表示性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。本発明に有用な紫外線吸収剤の具体例として、２−（２′−ヒドロキシ−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−（３″，４″，５″，６″−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾー
ル、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−６−（直鎖及び側鎖ドデシル）−４−メチルフェノール、オクチル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートと２−エチルヘキシル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートの混合物等を挙げることができるが、これらに限定されない。また、市販品として、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１０９、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１７１、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）３２６（何れもチバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製）を好ましく使用できる。
【００７４】
ベンゾフェノン系化合物の具体例として、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン、ビス（２−メトキシ−４−ヒドロキシ−５−ベンゾイルフェニルメタン）等を挙げることができるが、これらに限定されない。
【００７５】
これらの紫外線吸収剤の配合量は、熱可塑性樹脂に対して、０．０１〜１０質量％の範囲が好ましく、さらに０．１〜５質量％が好ましい。使用量が少なすぎると紫外線吸収効果が不十分の場合があり、多すぎるとフィルムの透明性が劣化する場合がある。紫外線吸収剤は熱安定性の高いものが好ましい。
【００７６】
本発明では、フィルムの滑り性を付与するために微粒子を添加することが好ましい。本発明で用いられる微粒子としては、溶融時の耐熱性があれば無機化合物または有機化合物どちらでもよく、例えば、無機化合物としては、珪素を含む化合物、二酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウム等が好ましく、さらに好ましくは、ケイ素を含む無機化合物や酸化ジルコニウムである。中でもヘイズを小さく抑えることができることから二酸化珪素が特に好ましく用いられる。二酸化珪素の具体例としては、アエロジル２００Ｖ、アエロジルＲ９７２Ｖ、アエロジルＲ９７２、Ｒ９７４、Ｒ８１２、２００、３００、Ｒ２０２、ＯＸ５０、ＴＴ６００（以上日本アエロジル株式会社製）等の商品名を有する市販品が好ましく使用できる。
【００７７】
本発明により得られる光学フィルムは、偏光フィルムの少なくとも片面に貼り合わせることにより楕円偏光板とすることができる。
【００７８】
偏光フィルムは、従来から使用されている、例えば、ポリビニルアルコールフィルムの如きの延伸配向可能なフィルムを、沃素のような二色性染料で処理して縦延伸したものである。偏光フィルム自身では、十分な強度、耐久性がないので、一般的にはその両面に保護フィルムとしての異方性のないセルローストリアセテートフィルムを接着して偏光板としている。本発明により得られる光学フィルムは、上記保護フィルム付きの偏光板に貼り合わせて作製してもよいし、また保護フィルムも兼ねて、直接偏光フィルムと貼り合わせて作製してもよい。
【００７９】
特に、本発明により得られる光学フィルムは幅手方向に遅相軸を有しているため、偏光フィルムと、裁断することなく長尺ロール同士で貼り合わすことができ、偏光板の生産性が飛躍的に向上する。
【００８０】
偏光板はその片面または両面に感圧性接着剤層（例えば、アクリル系感圧性接着剤層など）を介して剥離性シートを積層した貼着型のもの（剥離性シートを剥すことにより、液晶セルなどに容易に貼着することができる）としてもよい。
【００８１】
このようにして得られた本発明の偏光板は、種々の表示装置に使用できる。特に電圧無印加時に液晶性分子が実質的に垂直配向しているＶＡモードの液晶セルを用いた液晶表示装置が好ましい。
【実施例】
【００８２】
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００８３】
実施例１
セルロースアセテートプロピオネート １００質量部
（アセチル基の置換度１．９５、プロピオニル基の置換度０．７、
数平均分子量７５，０００、６０℃で２４時間真空乾燥済み）
トリフェニルフォスフェイト １０質量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２質量部
チヌビン１０９（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン１７１（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン３２６（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．３質量部
酸化防止剤 ０．０１質量部
２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール＋ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕
図６を参照すると、上記材料の混合物を２軸式押出し機２１を用いて２３０℃で溶融混合し、ペレット化した。このペレットを用いてＴダイ２４からフィルム状に３０℃の冷却ドラム２６上に溶融温度２５０℃で溶融状態で押し出し、冷却固化させて未延伸樹脂フィルムを得た。この際、ダイ２４の膜厚調整手段を用いて、未延伸樹脂フィルムの両端部が中央部より１００％厚くなるように調整した（厚み断面イメージ図２参照）。
【００８４】
得られた樹脂フィルムを連続してテンター延伸機２９に導入し、幅手方向に１６０℃で１．５倍延伸した後、幅手方向に３％緩和しながら３０℃まで冷却し、その後クリップから開放し、クリップ把持部を裁ち落として、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００８５】
得られた光学フィルムについて、下記のようにして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。結果を下記の表１に示した。
【００８６】
（リタデーションの均一性）
得られたフィルムをクロスニコル下で観察し、下記基準でランク付けした。
【００８７】
ランク 基準
Ａ 光の透過はなく全体に均一な暗視野
Ｂ 部分的に僅かに明暗が認められる
Ｃ 全体に僅かに明暗が認められる
Ｄ 一部明暗が認められる
Ｅ 全体に明暗が認められる
［面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）］
得られたフィルムについて、幅手方向に１０か所、下記のようにして、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）を測定し、それぞれ平均値で表した。
【００８８】
自動複屈折率計ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ（王子計測機器株式会社製）を用いて２３℃、５５％ＲＨの雰囲気下で５９０ｎｍの波長において３次元屈折率測定を行ない、遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚを求める。厚み方向のリタデーション（Ｒｔ）及び面内方向のリタデーション（Ｒｏ）を下記の式から算出する。
【００８９】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝
但し、フィルムの遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ（ｎｍ）である。
【００９０】
実施例２
実施例１で未延伸樹脂フィルムの端部の膜厚を中央部より２０％厚くした以外は、実施例１の場合と同様にして、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９１】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【００９２】
実施例３
実施例１で未延伸樹脂フィルムの端部の膜厚を中央部より２００％厚くした以外は、実施例１の場合と同様にして、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９３】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【００９４】
実施例４
実施例１で未延伸樹脂フィルムの中央部の膜厚をクリップ把持部の内側の厚みより５０％厚くした（厚み断面イメージ図３参照）以外は、実施例１の場合と同様にして、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９５】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【００９６】
比較例１
セルロースアセテートプロピオネート １００質量部
（アセチル基の置換度１．９５、プロピオニル基の置換度０．７、
数平均分子量７５，０００、６０℃で２４時間真空乾燥済み）
トリフェニルフォスフェイト １０質量部
エチルフタリルエチルグリコレート ２質量部
チヌビン１０９（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン１７１（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．５質量部
チヌビン３２６（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製） ０．３質量部
酸化防止剤 ０．０１質量部
２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール＋ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕
上記材料の混合物を２軸式押出し機を用いて２３０℃で溶融混合し、ペレット化した。
【００９７】
つぎに、従来法による未延伸フィルムの製造装置のフローシートを示す図５を参照すると、このペレットを用いて、Ｔダイ１から溶融状態のセルロースアセテートプロピオネート樹脂２をフィルム状に第１冷却ドラム３（温度１３５℃）、第２冷却ドラム４（温度１２５℃）、第３冷却ドラム５（温度８０℃）に順次密着させて搬送しながら冷却固化させた。得られた未延伸セルロースアセテートプロピオネート樹脂フィルムの幅手方向の厚みは、端部と中央部がいずれも同じ厚みであった（厚み断面形状のイメージ図１参照）。
【００９８】
得られた樹脂フィルムをテンター（図示略）に導入し、幅手方向に１６０℃で１．５倍延伸した後、幅手方向に３％緩和しながら３０℃まで冷却し、その後クリップから開放し、クリップ把持部を裁ち落として、膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【００９９】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。結果を下記の表１にあわせて示した。
【０１００】
比較例２
比較例１で、未延伸樹脂フィルムの端部の厚みを中央部より５０％薄くした（厚み断面イメージ図４参照）以外は、同様にして膜厚８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなる光学フィルムを得た。
【０１０１】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【０１０２】
実施例５
乾燥したノルボルネン系開環ポリマーの水素添加物（日本ゼオン株式会社製、ゼオノア１４２０Ｒ、ガラス転移温度１４０℃）を１軸押出し機２１を用いて、溶融温度２６５℃でＴダイ２４からシート状に押し出し、３０℃の冷却ドラム２６上で冷却固化させて未延伸樹脂フィルムを得た。この際、ダイ２４の膜厚調整手段を用いて、未延伸樹脂フィルムの両端部がクリップ把持部の内側より１００％厚く、かつ、中央部がクリップ把持部内側近傍より５０％厚くなるように調整した（厚み断面イメージ図３参照）。
【０１０３】
得られた樹脂フィルムを連続してテンター延伸機２９に導入し、幅手方向に１７０℃で１．５倍延伸した後、幅手方向に５％緩和しながら５０℃まで冷却し、その後クリップから開放し、クリップ把持部を裁ち落として、膜厚６０μｍのノルボルネン系樹脂フィルムよりなる光学フィルムを得た。
【０１０４】
得られた光学フィルムについて、実施例１の場合と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行なった。得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【表１】
【０１０５】
上記表１の結果から明らかなように、本発明の実施例１〜５によれば、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを製造することができた。これに対し、比較例１と２では、フィルムのクロスニコル下での観察において、一部もしくは全体に明暗が認められ、均一なリタデーション特性を有するものではなかった。
【０１０６】
実施例６
厚さ１２０μｍのポリビニルアルコールフィルムを、ヨウ素１質量部、ホウ酸４質量部を含む水溶液１００質量部に浸漬し、５０℃で４倍に縦延伸して偏光フィルムを作った。
【０１０７】
一方、保護フィルムとして８０μｍのコニカタック（コニカ製、セルローストリアセテートフィルム）を６０℃、２ｍｏｌ／ｌの濃度の水酸化ナトリウム水溶液中に２分間浸漬し水洗した後、１００℃で１０分間乾燥し、アルカリ鹸化処理したセルローストリアセテートフィルムを作った。得られた偏光フィルムとセルローストリアセテートフィルムを完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液からなる接着剤を用いて貼り合わせ片面に保護フィルムを有する偏光フィルムを作製した。
【０１０８】
つぎに、本発明の実施例１で得られた光学フィルムを５０ｄｙｎ／ｃｍの処理量でコロナ処理を行ない、完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液を接着剤として用いて、上記保護フィルム付偏光フィルムの保護フィルムのない側に貼り合わせ偏光板を作製した。なお、光学フィルムの幅手方向と偏光フィルムの透過軸（幅手方向）とのなす角度は、平行になるように貼り合わせた。
【０１０９】
得られた偏光板を用いて、下記のようにして視野角特性の評価を行なった。
【０１１０】
（視野角特性の評価）
視野角特性の評価は、垂直配向型液晶セルについて下記により目視により評価した。
【０１１１】
すなわち、垂直配向型液晶セルを使用した液晶表示装置（ＶＬ−１５３０Ｓ、富士通株式会社製）の偏光板を剥がし、その代わりに、上記実施例６で作製した偏光板を観察者側の偏光板の透過軸が上下方向、バックライト側の偏光板の透過軸が左右方向になるように粘着剤で貼り合わせた。この液晶表示装置を用いて、画面の法線方向に対して８０度傾けた方向から画像を観察したところ、鮮明な画像が観察され、良好な視野角特性であった。
【０１１２】
このように、本発明の方法によれば、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを提供することができ、そして、本発明の製造方法により得られる光学フィルムを液晶表示装置に用いることで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができ、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるものである。
【図面の簡単な説明】
【０１１３】
【図１】従来法による光学フィルムの製造方法における未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図２】本発明の実施形態を示すもので、光学フィルムの製造方法における未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図３】本発明のいま１つの実施形態を示すもので、光学フィルムの製造方法における未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図４】未延伸フィルムの端部が薄い場合の比較例を示す未延伸フィルムの厚み方向拡大概略断面図である。
【図５】従来法による未延伸フィルムの製造装置のフローシートである。
【図６】本発明の光学フィルムの製造方法を実施する装置のフローシートである。
【符号の説明】
【０１１４】
１：ダイ
２：溶融状態の熱可塑性樹脂
３：第１冷却ドラム
４：第２冷却ドラム
５：第３冷却ドラム
２１：押出し機
２２：フィルター
２３：スタチックミキサー
２４：ダイ（膜厚調整手段含む）
２５：フィルム密着手段
２６：冷却ドラム
２７：剥離ロール
２８：ダンサーロール
２９：延伸機（延伸機）
３０：スリッター
３１：膜厚検出手段
３２：エンボスリング及びバックロール
３３：巻取り機
３４：巻き取られた光学フィルム（巻き）
【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であって、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することを特徴とする光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することを特徴とする請求項１記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御することを特徴とする請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
熱可塑性樹脂が、脂環式構造含有ポリマーであることを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
熱可塑性樹脂が、セルロースの脂肪酸エステルであることを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
光学フィルムの厚みが２０〜１００μｍであり、下記に示すフィルムの面内リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることを特徴とする請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（但し、ｎｘは、フィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙは、フィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚは、フィルムの厚み方向の屈折率、ｄは、フィルム厚さで単位はｎｍである。）
【請求項１】
溶融状態の熱可塑性樹脂をダイから押し出し、冷却ドラム上で冷却固化して未延伸フィルムとし、連続して該未延伸フィルムの両端をクリップで把持して幅手方向に延伸する連続的な光学フィルムの製造方法であって、該未延伸フィルムのクリップに把持される部分のフィルム厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜３００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することを特徴とする光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
未延伸フィルム中央部分の厚みが、フィルム中央部側でクリップ把持部分に隣接する部分のフィルム厚みより１０〜１００％厚くなるように、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段によりフィルム厚さを調整することを特徴とする請求項１記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
幅手方向に延伸された光学フィルムを膜厚検出手段により測定した厚みの測定値に基づいて、ダイの幅手方向に配置された膜厚調整手段を制御することを特徴とする請求項１または２記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
熱可塑性樹脂が、脂環式構造含有ポリマーであることを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
熱可塑性樹脂が、セルロースの脂肪酸エステルであることを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
光学フィルムの厚みが２０〜１００μｍであり、下記に示すフィルムの面内リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることを特徴とする請求項１〜５のうちのいずれか一項記載の光学フィルムの製造方法。
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
（但し、ｎｘは、フィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｙは、フィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｚは、フィルムの厚み方向の屈折率、ｄは、フィルム厚さで単位はｎｍである。）
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【公開番号】特開２００６−１１６９０４（Ｐ２００６−１１６９０４Ａ）
【公開日】平成１８年５月１１日（２００６．５．１１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００４−３０９６５６（Ｐ２００４−３０９６５６）
【出願日】平成１６年１０月２５日（２００４．１０．２５）
【出願人】（３０３０００４０８）コニカミノルタオプト株式会社 (3,255)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年５月１１日（２００６．５．１１）
【国際特許分類】
【出願日】平成１６年１０月２５日（２００４．１０．２５）
【出願人】（３０３０００４０８）コニカミノルタオプト株式会社 (3,255)
【Ｆターム（参考）】
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