トリチウムモニタ
【課題】キャリヤガス中にラドン・トロン及びその子孫核種その他のバックグラウンド核種が存在しない状態でトリチウムを高感度に測定することができ、キャリヤガス消費量を減らすことができると共に、廃棄物処理作業がなく、保守作業を低減することができるトリチウムモニタを提供する。
【解決手段】測定対象のガスをサンプリングするサンプリング手段と、サンプルガス中の水蒸気を分離してキャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段５と、水蒸気を含むキャリヤガスから試料水を採取する試料水採取手段９と、採取した試料水のトリチウムを検出するトリチウム検出手段２１と、トリチウムを検出した信号を入力してトリチウムを測定するトリチウム測定手段２５とを備えた構成とする。
【解決手段】測定対象のガスをサンプリングするサンプリング手段と、サンプルガス中の水蒸気を分離してキャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段５と、水蒸気を含むキャリヤガスから試料水を採取する試料水採取手段９と、採取した試料水のトリチウムを検出するトリチウム検出手段２１と、トリチウムを検出した信号を入力してトリチウムを測定するトリチウム測定手段２５とを備えた構成とする。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、原子力炉施設、使用済燃料再処理施設、放射性同位元素使用施設、粒子線使用施設等の建屋内の空気及び排気設備から放出されるガス状廃棄物（空気が主体）に含まれるトリチウムを連続測定する放射線管理用及び放出管理用のトリチウムモニタに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
トリチウムモニタは、上記施設の建屋内の空気及び排気設備の排気をサンプリングし、サンプル空気中に水蒸気の形態で含まれるトリチウムを通気式電離箱で検出し、連続して測定する。
卜リチウムから放射される放射線はβ線で、最大エネルギーが18KeVと低エネルギーであるため、気体の状態で通気式電離箱に通して測定する必要がある。
【０００３】
更に、天然放射性核種として環境中に存在するラドン・トロン及びその子孫核種から放射されるα線は、トリチウムから放射される上記β線の約千個分相当の電離を生じるため、高感度でトリチウムを測定しようとすると、上記核種及びその他のエネルギーの高い核種からトリチウムだけを分離して測定する必要がある。
【０００４】
従来のトリチウムモニタは、中空糸膜が水蒸気を選択的に透過する性質を利用し、サンプル空気から水蒸気を分離して中空糸膜の外側を流れるキャリヤガス中に放出し、分離された水蒸気を含むキャリヤガスを通気式電離箱に導入することにより、トリチウムを他の放射性核種が混入しない状態で測定している。
【０００５】
中空糸膜の水蒸気透過作用はサンプル空気とキャリヤガスの水蒸気の差圧に依存するため、キャリヤガスは乾燥ガスであることが求められる。また、低エネルギーのトリチウムを測定するために他の放射能を含まないことが求められる。窒素ガスは上記条件に適合し、ボンベに封入した形で容易に入手できるため、キャリヤガスをボンベから供給する方法が用いられて来た。
【０００６】
しかし、キャリヤガスを常時流しているためその消費量が多くなり、ボンベ交換を頻繁に行う必要がある。例えば、キャリヤガスを３L/minの状態で使用した場合、7m３(14.7MPa/cm2G)ボンベを３０時間程度の頻度で交換する必要があり、キャリヤガスの消費量削減方法あるいはボンベフリーが求められるようになった。
【０００７】
これを解決するために、トリチウムモニタ周辺の空気を吸入してフィルタで粒子状物質を除去し、加圧した空気を中空糸膜に通して水蒸気を除去し、活性炭で残留水蒸気及びラドン・トロンを吸着除去して放射能を含まない清浄空気を精製する清浄空気精製装置を備え、ボンベフリーを実現したトリチウムモニタが提案されている。（例えば特許文献１参照）。
【０００８】
一方、排気中の卜リチウムを発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の測定下限濃度で測定する方法としては、サンプル空気を冷却してトリチウムを含む試料水を採取し、手作業で試料水を精製してラドン・トロンの子孫核種を除去する前処理を行った後に、液体シンチレーションカウンタで測定するのが一般的で、放射性廃棄物を発生させないで連続測定する方法が求められるようになった。
【０００９】
これを解決するために、サンプル空気の水蒸気を凝結すると共に、解凍して試料水を取得する湿分採取部を２系統備え、試料水をプラスチックシンチレータと接触させ、トリチウムのβ線がプラスチックシンチレータに入射して発する蛍光を電気信号に変換して連続してトリチウムを測定する方法が提案されている。（例えば特許文献２参照）。
【００１０】
【特許文献１】特開平３−１８９５８７号公報
【特許文献２】特開平８−７５８６３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
従来のボンベフリー型トリチウムモニタは、清浄空気精製装置の吸着剤に吸着されたラドン・トロン及びその娘核種の一部が離脱してキャリヤガス中に排出されるという問題点があった。更に、モニタ設置場所の周辺空気にトリチウム及びラドン・トロン以外の気体状の放射能が存在する場合は、これを十分除去できないという問題点があった。
【００１２】
トリチウムの測定を行う測定用電離箱とバックグラウンドの測定を行う補償用電離箱の出力電流の差をとって正味の電流値を求め、その結果に基づきトリチウムの放射能を求める測定方法において、吸着剤から離脱したラドン・トロンとその子孫核種及びその他の気体状放射能は、バックグラウンド電流値のゆらぎを増大させる原因となり、トリチウム測定の障害となっていた。
【００１３】
また、ラドン・トロンとその子孫核種及び水蒸気の吸着除去の目的で吸着剤を使用するため、吸着剤の交換作業という新たな保守作業が発生するという問題点があった。更に、空気を加圧することにより発生するドレンは放射性廃棄物として処理する必要があり、ドレンレス化が課題となっていた。
【００１４】
また、通気式電離箱は高圧電極が剥き出しのため、安定した測定を行うためには低湿度を維持する必要があり、そのために10000cm３の内容積の通気式電離箱で許容される水蒸気量は数gのオーダと微量であるため、通気式電離箱では高感度化が本質的に困難であった。
【００１５】
更に、従来の試料水採取型シンチレーション式トリチウムモニタは、ラドン・トロンの子孫核種が試料水に混入すること、同位体交換によりプラスチックシンチレータがトリチウムに汚染されてバックグラウンドが上昇することにより、発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の排気中のトリチウム測定下限濃度の４×10−５Bq/cm３を満たすことが困難であった。更にまた、試料水を採取することにより発生するドレンは放射性廃棄物として処理する必要があり、ドレンレス化が課題であった。
【００１６】
この発明は上記のような問題点や課題に対処するためになされたもので、キャリヤガスに純度の高い窒素ガスを使用し、サンプルガスからトリチウムを含む水蒸気を選択分離してキャリヤガス中に放出させることで、キャリヤガス中にラドン・トロン及びその子孫核種、その他のバックグラウンド核種が存在しない状態を実現すると共に、発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の排気中のトリチウム測定下限濃度を満たしてトリチウムを高感度で測定でき、キャリヤガス消費量を大幅に削減することができて廃棄物処理作業がなく、保守作業を大幅に低減することができるトリチウムモニタを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
この発明に係わるトリチウムモニタは、測定対象のガスをサンプリングするサンプリング手段と、サンプルガス中の水蒸気を分離してキャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段と、水蒸気を含むキャリヤガスから試料水を採取する試料水採取手段と、採取した試料水のトリチウムを検出するトリチウム検出手段と、トリチウムを検出した信号を入力してトリチウムを測定するトリチウム測定手段とを備えたものである。
【発明の効果】
【００１８】
この発明に係わるトリチウムモニタは上記のように構成され、キャリヤガスに純度の高い窒素ガスを使用し、サンプルガスからトリチウムを含む水蒸気を選択分離してキャリヤガス中に放出させることで、キャリヤガス中にラドン・トロン及びその子孫核種、その他のバックグラウンド核種が存在しない状態を実現することができる。
【００１９】
また、バックグラウンド核種が存在しないキャリヤガス中にサンプルガスから分離された水蒸気を放出し、放出された水蒸気を含むキャリヤガスを冷却して水の形態にしてからトリチウムを検出するようにしたので、妨害核種を排除すると共に、トリチウムを水蒸気から水の形に濃縮することにより、また、トリチウムに対して同位体交換反応のないシンチレータを使用することにより、発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の排気中のトリチウム測定下限濃度を満たしてトリチウムを高感度で測定することができる。
【００２０】
更に、キャリヤガスは循環させて使用し、循環路で漏洩して減った分を自動補充するようにしたので、キャリヤガス消費量を大幅に削減することができ、吸着材等は使用せず、また、トリチウム試料水は蒸発させて排気するようにしたので、廃棄物処理作業がなくなり、保守作業を大幅に低減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
実施の形態１．
以下、この発明の実施の形態１を図に基づいて説明する。図１は、実施の形態１による卜リチウムモニタの構成を示すブロック図である。図１において、測定点（図示せず）からサンプリングされたサンプルガスはサンプルガスフィルタ１でサンプルガス中に含まれる粒子状のダストが除去され、サンプルガス流量計２によりサンプルガスの流量が測定され、サンプルガス露点計３によりサンプルガスの露点が測定されてサンプルガス圧力計４によりサンプルガスの圧力が測定される。
【００２２】
露点の測定はサンプルガスを＊１で示すように、また、圧力の測定はサンプルガスを＊２で示すように、後述する測定部に入力して行なわれる。露点が測定されたサンプルガスは水蒸気分離器５に導入され、サンプルガスから水蒸気の一部が分離されて図中のｃ、ｄを含む流路を循環しているキャリヤガス中に放出される。
【００２３】
キャリヤガス中に放出された水蒸気は、キャリヤガス露点計６によりキャリヤガスの露点が測定される。また、キャリヤガス圧力計７によりキャリヤガスの圧力が測定され、キャリヤガスコンプレッサ８で加圧されてキャリヤガスに含まれる水蒸気が濃縮され、冷却器９に導入される。冷却器９に導入されたキャリヤガスは、水蒸気が凝縮されて試料水として採取される。
【００２４】
冷却器９から排出されたキャリヤガスは、除湿器１０に導入されて残留する水蒸気が除去される。除湿器１０で水蒸気が除去されたキャリヤガスは２つに分流され、一方は第１の減圧弁１１に導入され、他方は第１の電磁弁１２に導入される。第１の減圧弁１１に導入されたキャリヤガスは大気圧近くまで減圧されると共に、減圧されることで乾燥した状態となる。乾燥したキャリヤガスは、除湿器１０に導入され、除去された水蒸気をパージしてキャリヤガスコンプレッサ８の吸気側に戻される。
【００２５】
また、第１の電磁弁１２に導入され、この電磁弁から排出されたキャリヤガスは、加圧キャリヤガス圧力計１３で圧力を測定され、第２の減圧弁１４に導入される。第２の減圧弁１４に導入されたキャリヤガスは大気圧近くまで減圧され、減圧されることで乾燥した状態となる。
【００２６】
第２の減圧弁１４から排出された乾燥したキャリヤガスは、キャリヤガスフィルタ１５でキャリヤガス中のダストが除去されて再生され、キャリヤガス流量計１６で流量が測定され水蒸気分離器５に導入される。キャリヤガスフィルタ１５で除去されるダストは、主にキャリヤガスコンプレッサ８の内部で、可動部材が磨耗することにより発生するものである。
【００２７】
キャリヤガスが流れる上記の各機器は上述したキャリヤガス露点計６、キャリヤガスコンプレッサ８などを含めて閉ループとなる循環路を形成し、キャリヤガスはこの循環路に沿って流れる。窒素ガスボンベ１７からは、キャリヤガスとしての窒素が上記循環路に、定圧調整弁１８及び第２の電磁弁１９を経由して自動的に供給される。定圧調整弁１８は、窒素ガスボンベ１７から所定の圧力に減圧してキャリヤガスを上記循環路に供給する。
【００２８】
第１の電磁弁１２を開から閉に切換え、第３の電磁弁２０を閉から開に切換えることにより、必要に応じて循環路内のキャリヤガスを入れ換えることができる。運転中に循環路から漏洩したキャリヤガスは、定圧調整弁１８が動作して窒素ガスボンベ１７から減った分を自動補給する。
【００２９】
通常の配管接続で漏洩量を0.1cm3/sec以下に抑制することは容易であり、キャリヤガス流量３L/minの時、再生しないで窒素ガスを供給した場合に対し、キャリヤガスを再生して利用する場合の窒素ガスの消費量は２/1000以下に節減でき、従来７m３（14.7MPa/cm２G）の窒素ガスボンベ２１を３０時間で交換していたのが、１年程度まで延長できるようになる。
【００３０】
一方、上述した冷却器９で生成された試料水はトリチウム検出部２１に導入され、試料水に含まれるトリチウムが検出される。トリチウム検出部２１から排出された試料水は、オートドレン２２に溜められ、間欠的に排出されて蒸発器２３に排出される。試料水は蒸発器２３で加熱され、蒸発して水蒸気となり、サンプルガスと共にサンプルガスポンプ２４に吸引され、サンプルガスに戻されて排出される。
【００３１】
トリチウム検出部２１から出力された信号＊３は、測定装置２５に入力され、この信号に基づいてトリチウム濃度が演算されて出力される。なお、上記は、冷却器９から排出された試料水をトリチウム検出部２１に導入し、トリチウム検出部２１から排出された試料水をオートドレン２２に導入し、オートドレン２２から排出された試料水を蒸発器２３に導入するようにしたが、冷却器９から排出された試料水をオートドレン２２に導入し、オートドレン２２から排出された試料水をトリチウム検出部２１に導入してトリチウム検出部２１から排出された試料水を蒸発器２３に導入するようにしてもよい。
【００３２】
水蒸気分離器５及び除湿器１０はそれぞれ同じ構成とされており、その具体例を図２に示す。上端及び下端の符号ａ、ｂ、ｈ、ｉは図１のａ、ｂ、ｈ、ｉに対応する。サンプルガス露点計３からの湿潤ガスは被除湿ガス入口５１から導入され、多数の管状中空糸膜５２の内側を分流して流れ、被除湿ガス出口５３から排出される。乾燥ガスはパージガス入口５４から導入されて管状中空糸膜５２の外面と外筒５５の間を流れ、パージガス出口５６から排出される。符号ｃ、ｄ、ｊ、ｋは図１のｃ、ｄ、ｊ、ｋに対応する。
【００３３】
図３は、中空糸膜５２の水蒸気分離の動作を説明するための図で、中空糸膜５２は水蒸気を選択的に透過させる性質を持っており、水蒸気は被除湿ガス側からｃまたはｊ、ｄまたはｋの矢印のように流れるパージガス側に透過する。このため、水蒸気分離器５は、サンプルガス中のラドン・トロンの子孫核種、その他のガス状放射性物質からトリチウムを含む水蒸気を分離することができる。
【００３４】
透過する水蒸気量は中空糸膜５２の各微小部位における差圧に依存している。このため、水蒸気分離器５の中空糸膜５２の面積あるいは除湿器１０の中空糸膜５２の面積、サンプルガス流量、キャリヤガス流量、加圧キャリヤガス圧力を適切に設定することにより、冷却器９における除湿効率を好適な状態に維持することができる。
【００３５】
水蒸気分離器５、除湿器１０の中空糸膜５２としては、市販されている宇部興産(株)製のポリイミド膜を使用することができる。この膜は、微多孔質膜で、膜を隔てて水蒸気圧の高い側の膜面から水蒸気が膜に溶解し、膜の中を拡散移動して水蒸気圧の低い側の膜面から水蒸気が拡散される。
【００３６】
ガス成分の種類によって透過速度に差が生じ、水蒸気の透過速度が空気(酸素と窒素)のそれに比べて数千倍大きいので、選択的な水蒸気分離が可能となる。ただし、ポリイミド膜にミス卜状の水が浸入すると透過せずに排出されるため水蒸気分離効率が低下する。
【００３７】
中空糸膜５２としては、他に、旭硝子エンジニアリング(株)製のパーフロロスルフォン酸樹脂膜も使用可能である。この膜は、非多孔質のイオン交換膜で、親水性の官能基-SO３Hが付いており、近接するフッ素原子の効果で酸性度が高められ、その結果吸水力が高められて水分を多量に吸着する性質がある。この膜は水蒸気の透過速度が空気(酸素と窒素)のそれに比べて数十万倍大きいので、選択的な水蒸気分離の点ではポリイミド膜より優れている。
【００３８】
一方、ポリイミド膜は、同一容積で膜面積が大きくとれるため小型化が可能で、かつ水蒸気分離効率が高いという点で優れている。また、パーフロロスルフォン酸樹脂膜は吸水力が高いため、ミス卜状の水が浸入しても水蒸気分離効率が低下しない。したがって、水蒸気分離器５の中空糸膜５２にパーフロロスルフォン酸樹脂膜を使用し、除湿器１０の中空糸膜５２にポリイミド膜を使用することにより目的に適合した水蒸気分離及び除湿が可能となる。
【００３９】
なお、サンプルガス露点計３及びサンプルガス圧力計４の測定結果から得られるサンプルガスの水蒸気密度と、キャリヤガス露点計６及びキャリヤガス圧力計７の測定結果から得られる水蒸気密度の比を定期的にチェックすることにより水蒸気分離器５の健全性を確認できる。
なお、定期的に水蒸気分離器５の中空糸膜５２を取り替える場合は、キャリヤガス露点計６及びキャリヤガス圧力計７を設置しなくてもよい。
【００４０】
図４は冷却器９の構成を示す断面図である。水蒸気を含むキャリヤガスは冷却器入口９１から導入され、冷却室９２を通って冷却器出口９３から排出される。冷却室９２の開口部にペルチェ素子９４が、その冷却面とキャリヤガスが接触するように取り付けられ、冷却室９２の外面は断熱材９５で覆われて保温されている。
【００４１】
キャリヤガス中の水蒸気は凝縮されてペルチェ素子９４の冷却面に結露する。冷却面に生成された水膜Waは次第に厚くなり重力で落下して試料水出口９６から試料水が排出される。ペルチェ素子９４は、冷却面の熱を電子で運搬して放熱面に取り付けられた放熱フィン９７に伝熱し、冷却ファン９８で送風された空気を放熱フィン９７に当てて排熱する。ペルチェ素子９４は小容量の局部的な冷却に好適で、温度制御が容易なため冷却器９を小型化できる。
【００４２】
図５はトリチウム検出部２１の構成を示す概略図である。試料水入口２１１から導入された試料水は、試料水容器２１２に導入され、試料水容器２１２の側壁の開口部を塞ぐように対面に配列された第１のシンチレータ213ａ及び第２のシンチレータ213ｂの間を流れ落ちて試料水出口２１４から排出される。
【００４３】
第１のシンチレータ213ａは、試料水中のトリチウムから放射されたβ線を入射して蛍光を発し、この蛍光を第１のライトガイド215ａが集光して第１の光電子増倍管216ａに導入して電流パルスに変換し、この電流パルスを第１の前置増幅器217ａが電圧パルスに変換して同時計数回路２１８に入力する。
【００４４】
第１のシンチレータ213ａが発した蛍光は、試料水中を伝達して対面の第２のシンチレータ213ｂを経由して第２のライトガイド215ｂにも入射し、同様に第２のライトガイド215ｂは上記蛍光を集光して第２の光電子増倍管216ｂに導入して電流パルスに変換し、この電流パルスを第２の前置増幅器217ｂが電圧パルスに変換して同時計数回路２１８に入力する。
【００４５】
同時計数回路218は、第１の前置増幅器217ａと第２の前置増幅器217ｂから同時に所定の電圧以上の電圧パルスの入力があった時に、トリチウムを検出したとして計数を行う。第２のシンチレータ213ｂにトリチウムのβ線が入射した場合には、第２のシンチレータ213ｂの蛍光が第２のライトガイド215ｂと第１のライトガイド215ａに入射され、同様にしてトリチウムが検出される。
【００４６】
第１のシンチレータ213ａと第２のシンチレータ213ｂの間隔は、その間を埋めるだけの水量では表面張力で落下せず、シンチレータの上部に試料水が溜まると重力で落下するように、近接して設定される。万一、過剰な試料水が流入した場合は、オートドレン２２へ過剰な試料水をバイパスするようにオーバーフローバイパス管２１９が設けられている。
【００４７】
トリチウムのβ線は微弱のため、第１のシンチレータ213ａ及び第２のシンチレータ213ｂは試料水に直接触れるように配置し、その表面近傍のトリチウムを検出する。そのため、第１のシンチレータ213ａ及び第２のシンチレータ213ｂは潮解性がなく、耐食性を有し、量子効率が高く、更に、トリチウムに対して同位体交換反応しないことが要求される。
【００４８】
CaF２(Eu)及びYAlO３(Ce)は上記条件を満たす好適なシンチレータである。また、片方のシンチレータで発した蛍光を両方の光電子増倍管に入射させるため、試料水はダスト等を含まない精製されたものが望ましい。この点でサンプルガスから水蒸気を選択分離させる中空糸膜５２は、その中でも特に、非多孔質のイオン交換膜は目的に適合している。
【００４９】
測定装置２５は、サンプルガス露点計３から出力されたサンプルガス露点＊１、サンプルガス圧力計４から出力されたサンプルガス圧力＊２、トリチウム検出部２１の同時計数回路２１８から出力された計数データ＊３を定周期でそれぞれ入力し、露点に対する水蒸気密度テーブルから、サンプルガス露点＊１に対応するサンプルガスの水蒸気密度が求められ、この水蒸気密度とサンプルガス圧力＊２とから大気圧換算されたサンプルガスの水蒸気密度Ｗが求められる。
【００５０】
また、トリチウム検出部２１の同時計数回路２１８から出力された同時計数データに基づき計数率が求められ、この計数率に濃度換算係数を乗じて試料水１g当たりのトリチウムの放射能濃度が求められる。また、試料水の放射能濃度に水蒸気密度Ｗを乗じて測定点のサンプルガス１cm３当たりのトリチウム濃度が求められる。
【００５１】
求められた測定点のトリチウム濃度は測定装置２５で表示されると共に、定周期で出力される。なお、サンプルガス露点計３及びキャリヤガス露点計６については、露点計の代わりに温度計と湿度計を設置してもよい。
【００５２】
以上のように、この発明によれば、キャリヤガスとして窒素ガスボンベ１７から供給された純度の高い窒素ガスを使用することにより、トリチウム測定においてラドン・トロン及びその子孫核種、更にその他の放射性核種を本質的に遮断し、トリチウムを含む水蒸気を、冷却器９でトリチウムを含む試料水に濃縮し、トリチウム検出部２１で試料水中のトリチウムを測定するようにしたので、トリチウムを高感度に測定することができる。
【００５３】
また、第１のシンチレータ213a、第２のシンチレータ213ｂには、潮解性がなく、耐食性を有して物理的に安定な、かつ量子効率が高いCaF２(Eu)シンチレータまたはYAlO３(Ce)シンチレータを試料水に直接触れるようにしてトリチウムの微弱なβ線を検出するようにしたため、更に、CaF２(Eu)シンチレータまたはYAlO３(Ce)シンチレータはトリチウムとの同位体交換反応がなく、シンチレータが汚染されてバックグラウンドが上昇することがないため、トリチウムを高感度で測定することができる。
【００５４】
また、第１のシンチレータ213a、第２のシンチレータ213ｂのどちらかで発した蛍光を両方の第１の光電子増倍管216a及び第２の光電子増倍管216bの両方に入射させるため、中空糸膜５２、その中でも特に非多孔質のイオン交換膜を使用してサンプル空気中のダストを遮断してシンチレータ表面の汚れを抑制したので、トリチウムを高感度で安定して測定することができる。
【００５５】
また、光電子増倍管のノイズは同時発生の確率が低いことを利用し、第１の光電子増倍管216ａと第２の光電子増倍管216bからの出力を同時計数することにより、低エネルギーのβ線まで測定できるようにしたため、トリチウムを高感度で測定することができる。
【００５６】
また、冷却器９と除湿器１０でキャリヤガスを除湿してキャリヤガスを循環させて再利用するようにし、窒素ガスボンベ１７からは循環路で漏洩した分のキャリヤガスを自動補給するようにしたので、窒素ガスの消費量を従来に比べて大幅に削減でき、それにより窒素ガスボンベ１７の交換頻度を従来の日単位から１年以上と減らすことができ、保守作業を大幅に省力化できる。
【００５７】
また、冷却器９で捕集した試料水をトリチウム検出後に蒸発器２３で蒸発させてサンプルガスに戻すようにしたので、周辺空気を精製してキャリヤガスを生成したときの放射性液体廃棄物としてのドレン処理及び吸着剤の交換作業が不要となり、この点についても保守作業を省力化することができる。
【００５８】
更に、窒素ガスの消費量を大幅に削減できるので、運用に係わる経費を大幅に削減できるのは言うまでもなく、小型のボンベで長時間運転が可能となり、トリチウムモニタを小型化できる。更に、ドレン配管が不要になり設備工事費が低減できると共に、容易に可搬型のトリチウムモニタが実現できる。
【００５９】
また、除湿器１０の中空糸膜５２として微多孔質膜のポリイミド膜を使用することにより、高効率でキャリヤガスを除湿することが可能となり、試料水の入れ替わりが速くなり、トリチウム測定の応答性が速くなると共に除湿器１０を小型化できる。
【００６０】
また、サンプルガス露点計３でサンプルガス露点を測定し、サンプルガス圧力計４でサンプルガス圧力を測定して測定装置２５に入力し、定周期で測定点のトリチウム濃度を求めて出力する動作を全て自動で行うようにしたので、例えば、日オーダの頻度で測定点の露点をマニュアル測定し、測定装置２５に入力する場合に比べて、高精度で測定点のトリチウム濃度を測定することができる。
【００６１】
また、キャリヤガスを冷却する冷却器９としてペルチェ素子９４を備えたので冷却器１０を小型にすることができる。更に、トリチウム検出手段として、対面する複数のシンチレータで試料水の流れる隙間を構成し、その隙間を試料水が重力で落下するようにしたので、試料水の入れ替わりが早く、良好な応答性が得られると共に、少量の試料水で測定を行えるため、サンプルガスポンプ２４またはキャリヤガスコンプレッサ８を小型化でき、コストを低減することができる。
【００６２】
実施の形態２．
次に、この発明の実施の形態２を図にもとづいて説明する。図６は、実施の形態２によるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。この図において、図１と同一または相当部分には同一符号を付して説明を省略する。
【００６３】
実施の形態１では、サンプルガスポンプ２４の吸入側に水蒸気分離器５を接続していたが、実施の形態２では、図６に示すように図１のサンプルガスポンプ２４をサンプルガスコンプレッサ２６に置き換え、水蒸気分離器５をサンプルガスコンプレッサ２６の吐出側に接続し、加圧したサンプルガスを水蒸気分離器５に導入するようにしたものである。
【００６４】
サンプルガス露点計３でサンプルガスの露点が測定され、サンプルガス圧力計４によりサンプルガスの圧力が測定されたサンプルガスは、サンプルガスコンプレッサ２６で加圧される。加圧によりサンプルガスに含まれる水蒸気分圧は上昇し、サンプル空気の温度に対応した飽和水蒸気圧になり、飽和水蒸気圧を超える水蒸気は凝縮してミストになり、ミストセパレータ２７は上記ミストを除去する。
【００６５】
ミストを除去されたサンプルガスは、水蒸気分離器５に導入される。ミストセパレータ２７で除去されたミストはドレンとなって第２のオートドレン２２ｂに溜まり、間欠的に蒸発器２３に排出される。トリチウム検出部２１から排出された試料水も、第１のオートドレン２２ａから間欠的に蒸発器２３に排出される。
【００６６】
蒸発器２３に排出された上記ドレン及び試料水は加熱されて蒸発する。水蒸気分離器５から排出されたサンプルガスは、第３の減圧弁２８で減圧されて蒸発器２３に導入され、蒸発した水蒸気はサンプルガスに戻されて排気されることになる。
【００６７】
以上のように、サンプルガスコンプレッサ２６でサンプルガスを加圧して水蒸気密度を高めたサンプルガスを水蒸気分離器５に導入するようにしたので、測定点のサンプルガスが低湿度の場合でも安定して試料水を採取でき、少量のサンプルガスで良好な応答性が得られるため、装置が小型化でき、かつコストを低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】この発明の実施の形態１によるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。
【図２】実施の形態１における水蒸気分離器の構成を示す概略図である。
【図３】実施の形態１における中空糸膜の動作を説明するための説明図である。
【図４】実施の形態１における冷却器の構成を示す断面図である。
【図５】実施の形態１におけるトリチウム検出部の構成を示す概略図である。
【図６】この発明の実施の形態２によるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。
【符号の説明】
【００６９】
１ サンプルガスフィルタ、 ２ サンプルガス流量計、 ３ サンプルガス露点計、
４ サンプルガス圧力計、 ５ 水蒸気分離器、 ５１ 被除湿ガス入口、
５２ 中空糸膜、 ５３ 被除湿ガス出口、 ５４ パージガス入口、 ５５ 外筒、
５６ パージガス出口、 ６ キャリヤガス露点計、 ７ キャリヤガス圧力計、
８ キャリヤガスコンプレッサ、 ９ 冷却器、 ９１ 冷却器入口、
９２ 冷却室、 ９３ 冷却器出口、 ９４ ペルチエ素子、 ９５ 断熱材、
９６ 試料水出口、 ９７ 放熱フィン、 ９８ 冷却ファン、 １０ 除湿器、
１１ 第１の減圧弁、 １２ 第１の電磁弁、 １３ 加圧キャリヤガス圧力計、
１４ 第２の減圧弁、 １５ キャリヤガスフィルタ、 １６ キャリヤガス流量計、 １７ 窒素ガスボンベ、 １８ 定圧調整弁、 １９ 第２の電磁弁、
２０ 第３の電磁弁、 ２１ トリチウム検出部、 ２１１ 試料水入口、
２１２ 試料水容器、
213ａ 第１のシンチレータ、 213ｂ 第２のシンチレータ、 ２１４ 試料水出口、
215ａ 第１のライトガイド、 215ｂ 第２のライトガイド、
216ａ 第１の光電子増倍管、 216ｂ 第２の光電子増倍管、
217ａ 第１の前置増幅器、 217ｂ 第２の前置増幅器、
２１８ 同時計数回路、 ２２ オートドレン、 ２２ａ 第１のオートドレン、
２２b 第２のオートドレン、 ２３ 蒸発器、 ２４ サンプルガスポンプ、
２５ 測定装置、 ２６ サンプルガスコンプレッサ、 ２７ ミストセパレータ、
２８ 第３の減圧弁。
【技術分野】
【０００１】
この発明は、原子力炉施設、使用済燃料再処理施設、放射性同位元素使用施設、粒子線使用施設等の建屋内の空気及び排気設備から放出されるガス状廃棄物（空気が主体）に含まれるトリチウムを連続測定する放射線管理用及び放出管理用のトリチウムモニタに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
トリチウムモニタは、上記施設の建屋内の空気及び排気設備の排気をサンプリングし、サンプル空気中に水蒸気の形態で含まれるトリチウムを通気式電離箱で検出し、連続して測定する。
卜リチウムから放射される放射線はβ線で、最大エネルギーが18KeVと低エネルギーであるため、気体の状態で通気式電離箱に通して測定する必要がある。
【０００３】
更に、天然放射性核種として環境中に存在するラドン・トロン及びその子孫核種から放射されるα線は、トリチウムから放射される上記β線の約千個分相当の電離を生じるため、高感度でトリチウムを測定しようとすると、上記核種及びその他のエネルギーの高い核種からトリチウムだけを分離して測定する必要がある。
【０００４】
従来のトリチウムモニタは、中空糸膜が水蒸気を選択的に透過する性質を利用し、サンプル空気から水蒸気を分離して中空糸膜の外側を流れるキャリヤガス中に放出し、分離された水蒸気を含むキャリヤガスを通気式電離箱に導入することにより、トリチウムを他の放射性核種が混入しない状態で測定している。
【０００５】
中空糸膜の水蒸気透過作用はサンプル空気とキャリヤガスの水蒸気の差圧に依存するため、キャリヤガスは乾燥ガスであることが求められる。また、低エネルギーのトリチウムを測定するために他の放射能を含まないことが求められる。窒素ガスは上記条件に適合し、ボンベに封入した形で容易に入手できるため、キャリヤガスをボンベから供給する方法が用いられて来た。
【０００６】
しかし、キャリヤガスを常時流しているためその消費量が多くなり、ボンベ交換を頻繁に行う必要がある。例えば、キャリヤガスを３L/minの状態で使用した場合、7m３(14.7MPa/cm2G)ボンベを３０時間程度の頻度で交換する必要があり、キャリヤガスの消費量削減方法あるいはボンベフリーが求められるようになった。
【０００７】
これを解決するために、トリチウムモニタ周辺の空気を吸入してフィルタで粒子状物質を除去し、加圧した空気を中空糸膜に通して水蒸気を除去し、活性炭で残留水蒸気及びラドン・トロンを吸着除去して放射能を含まない清浄空気を精製する清浄空気精製装置を備え、ボンベフリーを実現したトリチウムモニタが提案されている。（例えば特許文献１参照）。
【０００８】
一方、排気中の卜リチウムを発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の測定下限濃度で測定する方法としては、サンプル空気を冷却してトリチウムを含む試料水を採取し、手作業で試料水を精製してラドン・トロンの子孫核種を除去する前処理を行った後に、液体シンチレーションカウンタで測定するのが一般的で、放射性廃棄物を発生させないで連続測定する方法が求められるようになった。
【０００９】
これを解決するために、サンプル空気の水蒸気を凝結すると共に、解凍して試料水を取得する湿分採取部を２系統備え、試料水をプラスチックシンチレータと接触させ、トリチウムのβ線がプラスチックシンチレータに入射して発する蛍光を電気信号に変換して連続してトリチウムを測定する方法が提案されている。（例えば特許文献２参照）。
【００１０】
【特許文献１】特開平３−１８９５８７号公報
【特許文献２】特開平８−７５８６３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
従来のボンベフリー型トリチウムモニタは、清浄空気精製装置の吸着剤に吸着されたラドン・トロン及びその娘核種の一部が離脱してキャリヤガス中に排出されるという問題点があった。更に、モニタ設置場所の周辺空気にトリチウム及びラドン・トロン以外の気体状の放射能が存在する場合は、これを十分除去できないという問題点があった。
【００１２】
トリチウムの測定を行う測定用電離箱とバックグラウンドの測定を行う補償用電離箱の出力電流の差をとって正味の電流値を求め、その結果に基づきトリチウムの放射能を求める測定方法において、吸着剤から離脱したラドン・トロンとその子孫核種及びその他の気体状放射能は、バックグラウンド電流値のゆらぎを増大させる原因となり、トリチウム測定の障害となっていた。
【００１３】
また、ラドン・トロンとその子孫核種及び水蒸気の吸着除去の目的で吸着剤を使用するため、吸着剤の交換作業という新たな保守作業が発生するという問題点があった。更に、空気を加圧することにより発生するドレンは放射性廃棄物として処理する必要があり、ドレンレス化が課題となっていた。
【００１４】
また、通気式電離箱は高圧電極が剥き出しのため、安定した測定を行うためには低湿度を維持する必要があり、そのために10000cm３の内容積の通気式電離箱で許容される水蒸気量は数gのオーダと微量であるため、通気式電離箱では高感度化が本質的に困難であった。
【００１５】
更に、従来の試料水採取型シンチレーション式トリチウムモニタは、ラドン・トロンの子孫核種が試料水に混入すること、同位体交換によりプラスチックシンチレータがトリチウムに汚染されてバックグラウンドが上昇することにより、発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の排気中のトリチウム測定下限濃度の４×10−５Bq/cm３を満たすことが困難であった。更にまた、試料水を採取することにより発生するドレンは放射性廃棄物として処理する必要があり、ドレンレス化が課題であった。
【００１６】
この発明は上記のような問題点や課題に対処するためになされたもので、キャリヤガスに純度の高い窒素ガスを使用し、サンプルガスからトリチウムを含む水蒸気を選択分離してキャリヤガス中に放出させることで、キャリヤガス中にラドン・トロン及びその子孫核種、その他のバックグラウンド核種が存在しない状態を実現すると共に、発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の排気中のトリチウム測定下限濃度を満たしてトリチウムを高感度で測定でき、キャリヤガス消費量を大幅に削減することができて廃棄物処理作業がなく、保守作業を大幅に低減することができるトリチウムモニタを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
この発明に係わるトリチウムモニタは、測定対象のガスをサンプリングするサンプリング手段と、サンプルガス中の水蒸気を分離してキャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段と、水蒸気を含むキャリヤガスから試料水を採取する試料水採取手段と、採取した試料水のトリチウムを検出するトリチウム検出手段と、トリチウムを検出した信号を入力してトリチウムを測定するトリチウム測定手段とを備えたものである。
【発明の効果】
【００１８】
この発明に係わるトリチウムモニタは上記のように構成され、キャリヤガスに純度の高い窒素ガスを使用し、サンプルガスからトリチウムを含む水蒸気を選択分離してキャリヤガス中に放出させることで、キャリヤガス中にラドン・トロン及びその子孫核種、その他のバックグラウンド核種が存在しない状態を実現することができる。
【００１９】
また、バックグラウンド核種が存在しないキャリヤガス中にサンプルガスから分離された水蒸気を放出し、放出された水蒸気を含むキャリヤガスを冷却して水の形態にしてからトリチウムを検出するようにしたので、妨害核種を排除すると共に、トリチウムを水蒸気から水の形に濃縮することにより、また、トリチウムに対して同位体交換反応のないシンチレータを使用することにより、発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針の排気中のトリチウム測定下限濃度を満たしてトリチウムを高感度で測定することができる。
【００２０】
更に、キャリヤガスは循環させて使用し、循環路で漏洩して減った分を自動補充するようにしたので、キャリヤガス消費量を大幅に削減することができ、吸着材等は使用せず、また、トリチウム試料水は蒸発させて排気するようにしたので、廃棄物処理作業がなくなり、保守作業を大幅に低減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
実施の形態１．
以下、この発明の実施の形態１を図に基づいて説明する。図１は、実施の形態１による卜リチウムモニタの構成を示すブロック図である。図１において、測定点（図示せず）からサンプリングされたサンプルガスはサンプルガスフィルタ１でサンプルガス中に含まれる粒子状のダストが除去され、サンプルガス流量計２によりサンプルガスの流量が測定され、サンプルガス露点計３によりサンプルガスの露点が測定されてサンプルガス圧力計４によりサンプルガスの圧力が測定される。
【００２２】
露点の測定はサンプルガスを＊１で示すように、また、圧力の測定はサンプルガスを＊２で示すように、後述する測定部に入力して行なわれる。露点が測定されたサンプルガスは水蒸気分離器５に導入され、サンプルガスから水蒸気の一部が分離されて図中のｃ、ｄを含む流路を循環しているキャリヤガス中に放出される。
【００２３】
キャリヤガス中に放出された水蒸気は、キャリヤガス露点計６によりキャリヤガスの露点が測定される。また、キャリヤガス圧力計７によりキャリヤガスの圧力が測定され、キャリヤガスコンプレッサ８で加圧されてキャリヤガスに含まれる水蒸気が濃縮され、冷却器９に導入される。冷却器９に導入されたキャリヤガスは、水蒸気が凝縮されて試料水として採取される。
【００２４】
冷却器９から排出されたキャリヤガスは、除湿器１０に導入されて残留する水蒸気が除去される。除湿器１０で水蒸気が除去されたキャリヤガスは２つに分流され、一方は第１の減圧弁１１に導入され、他方は第１の電磁弁１２に導入される。第１の減圧弁１１に導入されたキャリヤガスは大気圧近くまで減圧されると共に、減圧されることで乾燥した状態となる。乾燥したキャリヤガスは、除湿器１０に導入され、除去された水蒸気をパージしてキャリヤガスコンプレッサ８の吸気側に戻される。
【００２５】
また、第１の電磁弁１２に導入され、この電磁弁から排出されたキャリヤガスは、加圧キャリヤガス圧力計１３で圧力を測定され、第２の減圧弁１４に導入される。第２の減圧弁１４に導入されたキャリヤガスは大気圧近くまで減圧され、減圧されることで乾燥した状態となる。
【００２６】
第２の減圧弁１４から排出された乾燥したキャリヤガスは、キャリヤガスフィルタ１５でキャリヤガス中のダストが除去されて再生され、キャリヤガス流量計１６で流量が測定され水蒸気分離器５に導入される。キャリヤガスフィルタ１５で除去されるダストは、主にキャリヤガスコンプレッサ８の内部で、可動部材が磨耗することにより発生するものである。
【００２７】
キャリヤガスが流れる上記の各機器は上述したキャリヤガス露点計６、キャリヤガスコンプレッサ８などを含めて閉ループとなる循環路を形成し、キャリヤガスはこの循環路に沿って流れる。窒素ガスボンベ１７からは、キャリヤガスとしての窒素が上記循環路に、定圧調整弁１８及び第２の電磁弁１９を経由して自動的に供給される。定圧調整弁１８は、窒素ガスボンベ１７から所定の圧力に減圧してキャリヤガスを上記循環路に供給する。
【００２８】
第１の電磁弁１２を開から閉に切換え、第３の電磁弁２０を閉から開に切換えることにより、必要に応じて循環路内のキャリヤガスを入れ換えることができる。運転中に循環路から漏洩したキャリヤガスは、定圧調整弁１８が動作して窒素ガスボンベ１７から減った分を自動補給する。
【００２９】
通常の配管接続で漏洩量を0.1cm3/sec以下に抑制することは容易であり、キャリヤガス流量３L/minの時、再生しないで窒素ガスを供給した場合に対し、キャリヤガスを再生して利用する場合の窒素ガスの消費量は２/1000以下に節減でき、従来７m３（14.7MPa/cm２G）の窒素ガスボンベ２１を３０時間で交換していたのが、１年程度まで延長できるようになる。
【００３０】
一方、上述した冷却器９で生成された試料水はトリチウム検出部２１に導入され、試料水に含まれるトリチウムが検出される。トリチウム検出部２１から排出された試料水は、オートドレン２２に溜められ、間欠的に排出されて蒸発器２３に排出される。試料水は蒸発器２３で加熱され、蒸発して水蒸気となり、サンプルガスと共にサンプルガスポンプ２４に吸引され、サンプルガスに戻されて排出される。
【００３１】
トリチウム検出部２１から出力された信号＊３は、測定装置２５に入力され、この信号に基づいてトリチウム濃度が演算されて出力される。なお、上記は、冷却器９から排出された試料水をトリチウム検出部２１に導入し、トリチウム検出部２１から排出された試料水をオートドレン２２に導入し、オートドレン２２から排出された試料水を蒸発器２３に導入するようにしたが、冷却器９から排出された試料水をオートドレン２２に導入し、オートドレン２２から排出された試料水をトリチウム検出部２１に導入してトリチウム検出部２１から排出された試料水を蒸発器２３に導入するようにしてもよい。
【００３２】
水蒸気分離器５及び除湿器１０はそれぞれ同じ構成とされており、その具体例を図２に示す。上端及び下端の符号ａ、ｂ、ｈ、ｉは図１のａ、ｂ、ｈ、ｉに対応する。サンプルガス露点計３からの湿潤ガスは被除湿ガス入口５１から導入され、多数の管状中空糸膜５２の内側を分流して流れ、被除湿ガス出口５３から排出される。乾燥ガスはパージガス入口５４から導入されて管状中空糸膜５２の外面と外筒５５の間を流れ、パージガス出口５６から排出される。符号ｃ、ｄ、ｊ、ｋは図１のｃ、ｄ、ｊ、ｋに対応する。
【００３３】
図３は、中空糸膜５２の水蒸気分離の動作を説明するための図で、中空糸膜５２は水蒸気を選択的に透過させる性質を持っており、水蒸気は被除湿ガス側からｃまたはｊ、ｄまたはｋの矢印のように流れるパージガス側に透過する。このため、水蒸気分離器５は、サンプルガス中のラドン・トロンの子孫核種、その他のガス状放射性物質からトリチウムを含む水蒸気を分離することができる。
【００３４】
透過する水蒸気量は中空糸膜５２の各微小部位における差圧に依存している。このため、水蒸気分離器５の中空糸膜５２の面積あるいは除湿器１０の中空糸膜５２の面積、サンプルガス流量、キャリヤガス流量、加圧キャリヤガス圧力を適切に設定することにより、冷却器９における除湿効率を好適な状態に維持することができる。
【００３５】
水蒸気分離器５、除湿器１０の中空糸膜５２としては、市販されている宇部興産(株)製のポリイミド膜を使用することができる。この膜は、微多孔質膜で、膜を隔てて水蒸気圧の高い側の膜面から水蒸気が膜に溶解し、膜の中を拡散移動して水蒸気圧の低い側の膜面から水蒸気が拡散される。
【００３６】
ガス成分の種類によって透過速度に差が生じ、水蒸気の透過速度が空気(酸素と窒素)のそれに比べて数千倍大きいので、選択的な水蒸気分離が可能となる。ただし、ポリイミド膜にミス卜状の水が浸入すると透過せずに排出されるため水蒸気分離効率が低下する。
【００３７】
中空糸膜５２としては、他に、旭硝子エンジニアリング(株)製のパーフロロスルフォン酸樹脂膜も使用可能である。この膜は、非多孔質のイオン交換膜で、親水性の官能基-SO３Hが付いており、近接するフッ素原子の効果で酸性度が高められ、その結果吸水力が高められて水分を多量に吸着する性質がある。この膜は水蒸気の透過速度が空気(酸素と窒素)のそれに比べて数十万倍大きいので、選択的な水蒸気分離の点ではポリイミド膜より優れている。
【００３８】
一方、ポリイミド膜は、同一容積で膜面積が大きくとれるため小型化が可能で、かつ水蒸気分離効率が高いという点で優れている。また、パーフロロスルフォン酸樹脂膜は吸水力が高いため、ミス卜状の水が浸入しても水蒸気分離効率が低下しない。したがって、水蒸気分離器５の中空糸膜５２にパーフロロスルフォン酸樹脂膜を使用し、除湿器１０の中空糸膜５２にポリイミド膜を使用することにより目的に適合した水蒸気分離及び除湿が可能となる。
【００３９】
なお、サンプルガス露点計３及びサンプルガス圧力計４の測定結果から得られるサンプルガスの水蒸気密度と、キャリヤガス露点計６及びキャリヤガス圧力計７の測定結果から得られる水蒸気密度の比を定期的にチェックすることにより水蒸気分離器５の健全性を確認できる。
なお、定期的に水蒸気分離器５の中空糸膜５２を取り替える場合は、キャリヤガス露点計６及びキャリヤガス圧力計７を設置しなくてもよい。
【００４０】
図４は冷却器９の構成を示す断面図である。水蒸気を含むキャリヤガスは冷却器入口９１から導入され、冷却室９２を通って冷却器出口９３から排出される。冷却室９２の開口部にペルチェ素子９４が、その冷却面とキャリヤガスが接触するように取り付けられ、冷却室９２の外面は断熱材９５で覆われて保温されている。
【００４１】
キャリヤガス中の水蒸気は凝縮されてペルチェ素子９４の冷却面に結露する。冷却面に生成された水膜Waは次第に厚くなり重力で落下して試料水出口９６から試料水が排出される。ペルチェ素子９４は、冷却面の熱を電子で運搬して放熱面に取り付けられた放熱フィン９７に伝熱し、冷却ファン９８で送風された空気を放熱フィン９７に当てて排熱する。ペルチェ素子９４は小容量の局部的な冷却に好適で、温度制御が容易なため冷却器９を小型化できる。
【００４２】
図５はトリチウム検出部２１の構成を示す概略図である。試料水入口２１１から導入された試料水は、試料水容器２１２に導入され、試料水容器２１２の側壁の開口部を塞ぐように対面に配列された第１のシンチレータ213ａ及び第２のシンチレータ213ｂの間を流れ落ちて試料水出口２１４から排出される。
【００４３】
第１のシンチレータ213ａは、試料水中のトリチウムから放射されたβ線を入射して蛍光を発し、この蛍光を第１のライトガイド215ａが集光して第１の光電子増倍管216ａに導入して電流パルスに変換し、この電流パルスを第１の前置増幅器217ａが電圧パルスに変換して同時計数回路２１８に入力する。
【００４４】
第１のシンチレータ213ａが発した蛍光は、試料水中を伝達して対面の第２のシンチレータ213ｂを経由して第２のライトガイド215ｂにも入射し、同様に第２のライトガイド215ｂは上記蛍光を集光して第２の光電子増倍管216ｂに導入して電流パルスに変換し、この電流パルスを第２の前置増幅器217ｂが電圧パルスに変換して同時計数回路２１８に入力する。
【００４５】
同時計数回路218は、第１の前置増幅器217ａと第２の前置増幅器217ｂから同時に所定の電圧以上の電圧パルスの入力があった時に、トリチウムを検出したとして計数を行う。第２のシンチレータ213ｂにトリチウムのβ線が入射した場合には、第２のシンチレータ213ｂの蛍光が第２のライトガイド215ｂと第１のライトガイド215ａに入射され、同様にしてトリチウムが検出される。
【００４６】
第１のシンチレータ213ａと第２のシンチレータ213ｂの間隔は、その間を埋めるだけの水量では表面張力で落下せず、シンチレータの上部に試料水が溜まると重力で落下するように、近接して設定される。万一、過剰な試料水が流入した場合は、オートドレン２２へ過剰な試料水をバイパスするようにオーバーフローバイパス管２１９が設けられている。
【００４７】
トリチウムのβ線は微弱のため、第１のシンチレータ213ａ及び第２のシンチレータ213ｂは試料水に直接触れるように配置し、その表面近傍のトリチウムを検出する。そのため、第１のシンチレータ213ａ及び第２のシンチレータ213ｂは潮解性がなく、耐食性を有し、量子効率が高く、更に、トリチウムに対して同位体交換反応しないことが要求される。
【００４８】
CaF２(Eu)及びYAlO３(Ce)は上記条件を満たす好適なシンチレータである。また、片方のシンチレータで発した蛍光を両方の光電子増倍管に入射させるため、試料水はダスト等を含まない精製されたものが望ましい。この点でサンプルガスから水蒸気を選択分離させる中空糸膜５２は、その中でも特に、非多孔質のイオン交換膜は目的に適合している。
【００４９】
測定装置２５は、サンプルガス露点計３から出力されたサンプルガス露点＊１、サンプルガス圧力計４から出力されたサンプルガス圧力＊２、トリチウム検出部２１の同時計数回路２１８から出力された計数データ＊３を定周期でそれぞれ入力し、露点に対する水蒸気密度テーブルから、サンプルガス露点＊１に対応するサンプルガスの水蒸気密度が求められ、この水蒸気密度とサンプルガス圧力＊２とから大気圧換算されたサンプルガスの水蒸気密度Ｗが求められる。
【００５０】
また、トリチウム検出部２１の同時計数回路２１８から出力された同時計数データに基づき計数率が求められ、この計数率に濃度換算係数を乗じて試料水１g当たりのトリチウムの放射能濃度が求められる。また、試料水の放射能濃度に水蒸気密度Ｗを乗じて測定点のサンプルガス１cm３当たりのトリチウム濃度が求められる。
【００５１】
求められた測定点のトリチウム濃度は測定装置２５で表示されると共に、定周期で出力される。なお、サンプルガス露点計３及びキャリヤガス露点計６については、露点計の代わりに温度計と湿度計を設置してもよい。
【００５２】
以上のように、この発明によれば、キャリヤガスとして窒素ガスボンベ１７から供給された純度の高い窒素ガスを使用することにより、トリチウム測定においてラドン・トロン及びその子孫核種、更にその他の放射性核種を本質的に遮断し、トリチウムを含む水蒸気を、冷却器９でトリチウムを含む試料水に濃縮し、トリチウム検出部２１で試料水中のトリチウムを測定するようにしたので、トリチウムを高感度に測定することができる。
【００５３】
また、第１のシンチレータ213a、第２のシンチレータ213ｂには、潮解性がなく、耐食性を有して物理的に安定な、かつ量子効率が高いCaF２(Eu)シンチレータまたはYAlO３(Ce)シンチレータを試料水に直接触れるようにしてトリチウムの微弱なβ線を検出するようにしたため、更に、CaF２(Eu)シンチレータまたはYAlO３(Ce)シンチレータはトリチウムとの同位体交換反応がなく、シンチレータが汚染されてバックグラウンドが上昇することがないため、トリチウムを高感度で測定することができる。
【００５４】
また、第１のシンチレータ213a、第２のシンチレータ213ｂのどちらかで発した蛍光を両方の第１の光電子増倍管216a及び第２の光電子増倍管216bの両方に入射させるため、中空糸膜５２、その中でも特に非多孔質のイオン交換膜を使用してサンプル空気中のダストを遮断してシンチレータ表面の汚れを抑制したので、トリチウムを高感度で安定して測定することができる。
【００５５】
また、光電子増倍管のノイズは同時発生の確率が低いことを利用し、第１の光電子増倍管216ａと第２の光電子増倍管216bからの出力を同時計数することにより、低エネルギーのβ線まで測定できるようにしたため、トリチウムを高感度で測定することができる。
【００５６】
また、冷却器９と除湿器１０でキャリヤガスを除湿してキャリヤガスを循環させて再利用するようにし、窒素ガスボンベ１７からは循環路で漏洩した分のキャリヤガスを自動補給するようにしたので、窒素ガスの消費量を従来に比べて大幅に削減でき、それにより窒素ガスボンベ１７の交換頻度を従来の日単位から１年以上と減らすことができ、保守作業を大幅に省力化できる。
【００５７】
また、冷却器９で捕集した試料水をトリチウム検出後に蒸発器２３で蒸発させてサンプルガスに戻すようにしたので、周辺空気を精製してキャリヤガスを生成したときの放射性液体廃棄物としてのドレン処理及び吸着剤の交換作業が不要となり、この点についても保守作業を省力化することができる。
【００５８】
更に、窒素ガスの消費量を大幅に削減できるので、運用に係わる経費を大幅に削減できるのは言うまでもなく、小型のボンベで長時間運転が可能となり、トリチウムモニタを小型化できる。更に、ドレン配管が不要になり設備工事費が低減できると共に、容易に可搬型のトリチウムモニタが実現できる。
【００５９】
また、除湿器１０の中空糸膜５２として微多孔質膜のポリイミド膜を使用することにより、高効率でキャリヤガスを除湿することが可能となり、試料水の入れ替わりが速くなり、トリチウム測定の応答性が速くなると共に除湿器１０を小型化できる。
【００６０】
また、サンプルガス露点計３でサンプルガス露点を測定し、サンプルガス圧力計４でサンプルガス圧力を測定して測定装置２５に入力し、定周期で測定点のトリチウム濃度を求めて出力する動作を全て自動で行うようにしたので、例えば、日オーダの頻度で測定点の露点をマニュアル測定し、測定装置２５に入力する場合に比べて、高精度で測定点のトリチウム濃度を測定することができる。
【００６１】
また、キャリヤガスを冷却する冷却器９としてペルチェ素子９４を備えたので冷却器１０を小型にすることができる。更に、トリチウム検出手段として、対面する複数のシンチレータで試料水の流れる隙間を構成し、その隙間を試料水が重力で落下するようにしたので、試料水の入れ替わりが早く、良好な応答性が得られると共に、少量の試料水で測定を行えるため、サンプルガスポンプ２４またはキャリヤガスコンプレッサ８を小型化でき、コストを低減することができる。
【００６２】
実施の形態２．
次に、この発明の実施の形態２を図にもとづいて説明する。図６は、実施の形態２によるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。この図において、図１と同一または相当部分には同一符号を付して説明を省略する。
【００６３】
実施の形態１では、サンプルガスポンプ２４の吸入側に水蒸気分離器５を接続していたが、実施の形態２では、図６に示すように図１のサンプルガスポンプ２４をサンプルガスコンプレッサ２６に置き換え、水蒸気分離器５をサンプルガスコンプレッサ２６の吐出側に接続し、加圧したサンプルガスを水蒸気分離器５に導入するようにしたものである。
【００６４】
サンプルガス露点計３でサンプルガスの露点が測定され、サンプルガス圧力計４によりサンプルガスの圧力が測定されたサンプルガスは、サンプルガスコンプレッサ２６で加圧される。加圧によりサンプルガスに含まれる水蒸気分圧は上昇し、サンプル空気の温度に対応した飽和水蒸気圧になり、飽和水蒸気圧を超える水蒸気は凝縮してミストになり、ミストセパレータ２７は上記ミストを除去する。
【００６５】
ミストを除去されたサンプルガスは、水蒸気分離器５に導入される。ミストセパレータ２７で除去されたミストはドレンとなって第２のオートドレン２２ｂに溜まり、間欠的に蒸発器２３に排出される。トリチウム検出部２１から排出された試料水も、第１のオートドレン２２ａから間欠的に蒸発器２３に排出される。
【００６６】
蒸発器２３に排出された上記ドレン及び試料水は加熱されて蒸発する。水蒸気分離器５から排出されたサンプルガスは、第３の減圧弁２８で減圧されて蒸発器２３に導入され、蒸発した水蒸気はサンプルガスに戻されて排気されることになる。
【００６７】
以上のように、サンプルガスコンプレッサ２６でサンプルガスを加圧して水蒸気密度を高めたサンプルガスを水蒸気分離器５に導入するようにしたので、測定点のサンプルガスが低湿度の場合でも安定して試料水を採取でき、少量のサンプルガスで良好な応答性が得られるため、装置が小型化でき、かつコストを低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】この発明の実施の形態１によるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。
【図２】実施の形態１における水蒸気分離器の構成を示す概略図である。
【図３】実施の形態１における中空糸膜の動作を説明するための説明図である。
【図４】実施の形態１における冷却器の構成を示す断面図である。
【図５】実施の形態１におけるトリチウム検出部の構成を示す概略図である。
【図６】この発明の実施の形態２によるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。
【符号の説明】
【００６９】
１ サンプルガスフィルタ、 ２ サンプルガス流量計、 ３ サンプルガス露点計、
４ サンプルガス圧力計、 ５ 水蒸気分離器、 ５１ 被除湿ガス入口、
５２ 中空糸膜、 ５３ 被除湿ガス出口、 ５４ パージガス入口、 ５５ 外筒、
５６ パージガス出口、 ６ キャリヤガス露点計、 ７ キャリヤガス圧力計、
８ キャリヤガスコンプレッサ、 ９ 冷却器、 ９１ 冷却器入口、
９２ 冷却室、 ９３ 冷却器出口、 ９４ ペルチエ素子、 ９５ 断熱材、
９６ 試料水出口、 ９７ 放熱フィン、 ９８ 冷却ファン、 １０ 除湿器、
１１ 第１の減圧弁、 １２ 第１の電磁弁、 １３ 加圧キャリヤガス圧力計、
１４ 第２の減圧弁、 １５ キャリヤガスフィルタ、 １６ キャリヤガス流量計、 １７ 窒素ガスボンベ、 １８ 定圧調整弁、 １９ 第２の電磁弁、
２０ 第３の電磁弁、 ２１ トリチウム検出部、 ２１１ 試料水入口、
２１２ 試料水容器、
213ａ 第１のシンチレータ、 213ｂ 第２のシンチレータ、 ２１４ 試料水出口、
215ａ 第１のライトガイド、 215ｂ 第２のライトガイド、
216ａ 第１の光電子増倍管、 216ｂ 第２の光電子増倍管、
217ａ 第１の前置増幅器、 217ｂ 第２の前置増幅器、
２１８ 同時計数回路、 ２２ オートドレン、 ２２ａ 第１のオートドレン、
２２b 第２のオートドレン、 ２３ 蒸発器、 ２４ サンプルガスポンプ、
２５ 測定装置、 ２６ サンプルガスコンプレッサ、 ２７ ミストセパレータ、
２８ 第３の減圧弁。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
測定対象のガスをサンプリングするサンプリング手段と、サンプルガス中の水蒸気を分離してキャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段と、水蒸気を含むキャリヤガスから試料水を採取する試料水採取手段と、採取した試料水のトリチウムを検出するトリチウム検出手段と、トリチウムを検出した信号を入力してトリチウムを測定するトリチウム測定手段とを備えたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項２】
上記サンプリング手段は、サンプルガス中の水蒸気密度を測定するサンプルガス水蒸気密度測定手段を備えたことを特徴とする請求項１記載のトリチウムモニタ。
【請求項３】
上記水蒸気分離手段は、水蒸気を分離する中空糸膜を備えたことを特徴とする請求項１または請求項２記載のトリチウムモニタ。
【請求項４】
上記水蒸気分離手段の中空糸膜は、非多孔質のイオン交換膜を使用したことを特徴とする請求項３記載のトリチウムモニタ。
【請求項５】
上記試料水採取手段は、キャリヤガスを冷却するペルチェ素子を設けたことを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項６】
上記試料水採取手段は、キャリヤガスを加圧するキャリヤガスコンプレッサを設けたことを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項７】
上記試料水採取手段は、中空糸膜を有する除湿器を設け、キャリヤガスコンプレッサで加圧したキャリヤガスをペルチェ素子で冷却して試料水を採取すると共に、試料水を採取した後のキャリヤガスから残留水蒸気を上記中空糸膜で分離して上記キャリヤガスコンプレッサの吸入側に戻すようにしたことを特徴とする請求項１記載のトリチウムモニタ。
【請求項８】
上記除湿器の中空糸膜は、微多孔質膜を使用したことを特徴とする請求項７記載のトリチウムモニタ。
【請求項９】
上記試料水採取手段は、キャリヤガスボンベを有し、上記キャリヤガスボンベから供給されたキャリヤガスが上記試料水採取手段内を循環するようにしたことを特徴とする請求項１〜請求項８のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１０】
上記トリチウム検出手段は、対向する複数のシンチレータで隙間を構成し、その隙間を試料水が重力で落下するようにしたことを特徴とする請求項１〜請求項９のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１１】
上記トリチウム検出手段は、対向する２個のシンチレータの同時計数でトリチウムを検出するようにしたことを特徴とする請求項１０記載のトリチウムモニタ。
【請求項１２】
上記トリチウム検出手段は、対向する２個のシンチレータがCaF２(Eu)またはYAlO3(Ce)であることを特徴とする請求項１〜請求項１１のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１３】
上記トリチウム検出手段は、トリチウム検出の終わった試料水を蒸発させて排気する蒸発器を有することを特徴とする請求項１〜請求項１２のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１４】
上記サンプリング手段は、サンプルガスコンプレッサを備え、サンプルガスコンプレッサでサンプルガスを加圧して湿りガスとし、上記湿りガスを水蒸気分離手段に導入するようにしたことを特徴とする請求項１〜請求項１３のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１】
測定対象のガスをサンプリングするサンプリング手段と、サンプルガス中の水蒸気を分離してキャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段と、水蒸気を含むキャリヤガスから試料水を採取する試料水採取手段と、採取した試料水のトリチウムを検出するトリチウム検出手段と、トリチウムを検出した信号を入力してトリチウムを測定するトリチウム測定手段とを備えたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項２】
上記サンプリング手段は、サンプルガス中の水蒸気密度を測定するサンプルガス水蒸気密度測定手段を備えたことを特徴とする請求項１記載のトリチウムモニタ。
【請求項３】
上記水蒸気分離手段は、水蒸気を分離する中空糸膜を備えたことを特徴とする請求項１または請求項２記載のトリチウムモニタ。
【請求項４】
上記水蒸気分離手段の中空糸膜は、非多孔質のイオン交換膜を使用したことを特徴とする請求項３記載のトリチウムモニタ。
【請求項５】
上記試料水採取手段は、キャリヤガスを冷却するペルチェ素子を設けたことを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項６】
上記試料水採取手段は、キャリヤガスを加圧するキャリヤガスコンプレッサを設けたことを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項７】
上記試料水採取手段は、中空糸膜を有する除湿器を設け、キャリヤガスコンプレッサで加圧したキャリヤガスをペルチェ素子で冷却して試料水を採取すると共に、試料水を採取した後のキャリヤガスから残留水蒸気を上記中空糸膜で分離して上記キャリヤガスコンプレッサの吸入側に戻すようにしたことを特徴とする請求項１記載のトリチウムモニタ。
【請求項８】
上記除湿器の中空糸膜は、微多孔質膜を使用したことを特徴とする請求項７記載のトリチウムモニタ。
【請求項９】
上記試料水採取手段は、キャリヤガスボンベを有し、上記キャリヤガスボンベから供給されたキャリヤガスが上記試料水採取手段内を循環するようにしたことを特徴とする請求項１〜請求項８のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１０】
上記トリチウム検出手段は、対向する複数のシンチレータで隙間を構成し、その隙間を試料水が重力で落下するようにしたことを特徴とする請求項１〜請求項９のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１１】
上記トリチウム検出手段は、対向する２個のシンチレータの同時計数でトリチウムを検出するようにしたことを特徴とする請求項１０記載のトリチウムモニタ。
【請求項１２】
上記トリチウム検出手段は、対向する２個のシンチレータがCaF２(Eu)またはYAlO3(Ce)であることを特徴とする請求項１〜請求項１１のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１３】
上記トリチウム検出手段は、トリチウム検出の終わった試料水を蒸発させて排気する蒸発器を有することを特徴とする請求項１〜請求項１２のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【請求項１４】
上記サンプリング手段は、サンプルガスコンプレッサを備え、サンプルガスコンプレッサでサンプルガスを加圧して湿りガスとし、上記湿りガスを水蒸気分離手段に導入するようにしたことを特徴とする請求項１〜請求項１３のいずれか１項記載のトリチウムモニタ。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【公開番号】特開２００７−１８３１３６（Ｐ２００７−１８３１３６Ａ）
【公開日】平成１９年７月１９日（２００７．７．１９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−７７３（Ｐ２００６−７７３）
【出願日】平成１８年１月５日（２００６．１．５）
【出願人】（０００００６０１３）三菱電機株式会社 (33,312)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年７月１９日（２００７．７．１９）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１月５日（２００６．１．５）
【出願人】（０００００６０１３）三菱電機株式会社 (33,312)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]