アルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体及びその製造方法
【課題】熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性、めっき性などの点で優れた特性を維持しながら強度特性を顕著に改善された、ＬＥＤパッケージの基板として好適なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体を提供する。
【解決手段】黒鉛粉末を６０〜９０体積％、平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％を含み、気孔率が１０〜３０体積％である成形体に、アルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸させてなることを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。該複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、かつ密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３であり、熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ曲げ強度が４０ＭＰａ以上という優れた特性を有する。
【解決手段】黒鉛粉末を６０〜９０体積％、平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％を含み、気孔率が１０〜３０体積％である成形体に、アルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸させてなることを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。該複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、かつ密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３であり、熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ曲げ強度が４０ＭＰａ以上という優れた特性を有する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＬＥＤパッケージの基板などとして好適なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素材料を含む金属複合材料には、金属成分マトリックスに炭素粒子又は炭素繊維を強化材料として分散、配列する金属基複合材料や、押出法、型込法、及びＣＩＰ法で成形した炭素成形体に金属成分を分散する炭素基金属複合材料が知られている。また、黒鉛粉と金属粉から粉末冶金法による製造方法も知られている（特許文献１、２を参照）。
これらの炭素材料を含む金属複合材料は、炭素材料自体に脆く強度が低いという特性があるため、複合材料としての強度も低く、ハンドリング時や放熱フィンへの取り付け時に欠けやすいという問題があった。
【特許文献１】特許第３３５１７７８号公報
【特許文献２】特許第３６７３４３６号公報
【０００３】
一方、ＬＥＤの発光効率の改善が急激に進み、新しい省エネルギー型光源として期待されているが、ＬＥＤの高輝度化に伴い熱の発生量が増加するため、十分な放熱対策がとられないとＬＥＤの信頼性が低下してしまう。そこで、ＬＥＤパッケージの放熱性を高めるために、ＬＥＤを実装する基板部分には熱伝導率が高い銅やアルミニウム等の金属材料が用いられているが、高出力のＬＥＤにおいては基板だけでは放熱が不十分であり金属製のヒートシンクを用いて放熱対策をとっているものもある。
【０００４】
従来の炭素材料を含む金属複合材料は放熱特性に優れる反面、強度面に問題があり、放熱フィンの取り付けの際や、自動車のヘッドランプ等に使用した際の振動によって、カケ等の不良が起こることがある。そこで、放熱特性に優れ強度にも優れた材料の開発が切望されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、上記問題に鑑み、熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性、めっき性などの点で優れた特性を維持しながら強度特性（特に曲げ強度）を顕著に改善した、ＬＥＤパッケージの基板などとして好適なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体、及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は鋭意研究を進めたところ、上記の目的を良好に達成しうる以下の要旨を有する本発明に到達した。
【０００７】
１．黒鉛粉末を６０〜９０体積％、平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％を含み、気孔率が１０〜３０体積％である成形体に、アルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸させてなることを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
２．黒鉛粉末が、コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛であり、固定炭素分が９８．５％以上である上記１に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
３．黒鉛粉末が、鱗片状黒鉛粉末を２０〜１００質量％含む上記１又は２に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【０００８】
４．炭化珪素粉末の平均粒径が２０μｍ以下である上記１〜３のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
５．熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、かつ密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３である上記１〜４のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
６．熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ曲げ強度が４０ＭＰａ以上である上記１〜４のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
７．成形体の成形方向に対し、垂直方向の熱伝導率が２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ水平方向の熱伝導率が垂直方向の熱伝導率の３０〜７０％である上記１〜６のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素複合体。
【０００９】
８．黒鉛粉末６０〜９０体積％と、平均粒径が１００μｍ以下である炭化珪素粉末を１０〜４０体積％との混合粉末を成形し、気孔率が１０〜３０体積％である成形体を形成し、次いで、該成形体を不活性雰囲気中において予熱し、溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を２０ＭＰａ以上の圧力で加圧含浸することを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
９．混合粉末を成形治具に充填し、２０ＭＰａ以上の圧力でプレス成形し、得られた成形体を成形治具から取り出さずにアルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸する上記８に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
１０．炭化珪素粉末の平均粒径が２０μｍ以下である上記８又は９に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
１１．黒鉛粉末が、コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛粉末であり、固定炭素分が９８．５％以上である上記８〜１０のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
【００１０】
１２．黒鉛粉末が、鱗片状黒鉛粉末を２０〜１００質量％含む上記８〜１１のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
１３．上記１〜７のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の厚み０．５ｍｍ〜５．０ｍｍの板状体からなる放熱部品。
１４．板状体の表面にめっきを施してなる上記１３に記載の放熱部品。
１５．上記１３又は１４に記載の放熱部品に、絶縁部材及び電気的に接続される金属部材を介して、ＬＥＤチップが搭載されたＬＥＤパッケージ。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性、めっき性などの点で優れた特性を維持しながら強度特性（特に、曲げ強度）が顕著に改善された、高輝度ＬＥＤパッケージの基板などとして好適なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体及び溶湯鍛造によるその製造方法が提供される。また、鱗片状黒鉛粉末を含む黒鉛粉末を使用する場合は、成形体の成形方向に対して垂直方向の熱伝導率が顕著に向上したアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体となるので、高輝度ＬＥＤ用基板等の放熱部品としてさらに優位なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
金属とセラミックスの複合体の製造方法は、大別すると粉末冶金法と含浸法の２種類がある。粉末冶金法は熱伝導率等の特性面に十分なものを得るのが難しいことから、実際には含浸法を用いるものが多い。含浸法には非加圧含浸法と溶湯鍛造法やダイキャスト法等の加圧鋳造法などがあるが、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は生産性や品質安定化の点から溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を用いる溶湯鍛造法により製造される。
【００１３】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体に含有される黒鉛粉末は、熱伝導性が高い石油コークス系炭素（例えばニードルコークス）を黒鉛化した人造黒鉛を粉砕したものが好ましい。また、黒鉛粉末の固定炭素分は好ましくは９８．５質量％以上、より好ましくは９９．０質量％以上のものが好適である。固定炭素分が９８．５質量％よりも低いと得られる複合体の熱伝導率が低下するので好ましくない。
黒鉛粉末の粒子形状については、人造黒鉛粉末等の破砕粉形状、好ましくは石油コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛の破砕粉は、針状のニードルコークスを含むので配向しやすく、成形方向に対して垂直方向の熱伝導率を良好にするので好適である。特に、鱗片状黒鉛は配向しやすく、成形方向に対して垂直方向が極めて大きい熱伝導率を有する成形体が得られるので好ましい。また、押出黒鉛材の場合は配向方向が押出方向（１方向）であるのに対して、成形方向に対して垂直方向（２方向）に黒鉛が配向しやすく、板状の放熱基板として好適である。
鱗片状黒鉛は、使用される黒鉛粉末全体の好ましくは２０質量％以上、特に好ましくは４０質量％以上使用されるのが好適である。鱗片状黒鉛が過度に使用される場合には、強度が低くなるので、好ましくは８０質量％以下、特には７０質量％以下であるのが好ましい。特に本発明では、鱗片状黒鉛が使用される場合、他の黒鉛粉末は、人造黒鉛粉末であるのが好適である。
【００１４】
本発明で使用される炭化珪素（ＳｉＣ）粉末は、気相法、アチソン法等のいずれの製造方法による粉末を用いることができる。炭化珪素粉末の平均粒径は重要であり、１００μｍ以下である必要がある。ここで、平均粒径とは、粉体をある粒子径から２つに分けた場合、大きい側と小さい側が等しい体積量となる直径のことで、メディアン径（Ｄ５０とも標記される）で表されるものである。
炭化珪素粉末の平均粒径が１００μｍよりも大きいと、得られるアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の機械加工性が悪化するとともに、加工工具の消耗が激しくなったり、強度発現性に乏しくなる場合がある。炭化珪素粉末の平均粒径はより好ましくは７０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下であると、得られる複合体の強度が顕著に大きくできるので好適である。炭化珪素粉末の平均粒径は小さい方が好ましいが、通常は、１μｍ以上である。
【００１５】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の形成に使用される、黒鉛と炭化珪素の成形体中の炭化珪素粉末の含有量は好ましくは１０〜４０体積％、より好ましくは１５〜２５体積％である。この含有量が１０体積％より少ないと、複合体の強度が４０ＭＰａ以上にするのが困難であり、また、４０体積％より多いと得られる複合体の機械加工性が悪化するとともに２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の熱伝導率が発現しにくくなる。
また、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の形成に使用される、黒鉛と炭化珪素の成形体中の黒鉛粉末の含有量は好ましくは６０〜９０体積％、より好ましくは７５〜８５体積％である。この含有量が６０体積％より小さい場合には、熱伝導率が低下してしまい、また、９０体積％よりも大きい場合には、強度特性が低下してしまい、いずれも本発明の目的とを達成できない。
【００１６】
本発明で使用されるアルミニウムとしては、アルミニウムの純金属でもよいが、例えばシリコンを好ましくは７〜２５質量％、より好ましくは７〜１７質量％含有するアルミニウム合金が好ましい。アルミニウム合金の場合には、その溶融金属は湯流れがよく（粘性が低い）、成形体への加圧含浸の際に空隙内や粒子内の気孔に十分に浸透するためである。アルミニウム合金中には、アルミニウム、シリコン以外の金属成分のほかに、極端に特性が変化しない範囲であれば特に制限はなく、例えば、マグネシウム、銅、亜鉛、マンガン、鉄、クロム及びチタン等が含まれていてもよい。
【００１７】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、黒鉛粉末と炭化珪素粉末との混合粉末を成形して成形体を形成し、次いで、該成形体に溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸することにより製造される。成形体における、黒鉛粉末の含有量が６０〜９０体積％、好ましくは７５〜８５体積％であり、炭化珪素粉末の含有量が１０〜４０体積％、好ましくは１５〜２５体積％である。黒鉛粉末と炭化珪素粉末の含有量をそれぞれ上記の範囲にする理由は、かかる成形体に含まれる黒鉛粉末の量と炭化珪素粉末の量の比率が最終的に得られるアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体における量の比率になるからである。なかでも、成形体における、黒鉛粉末の含有量が好ましくは７５〜８５体積％であり、炭化珪素粉末の含有量が好ましくは１５〜２５体積％であるのが好適である。
上記の成形体を得るための成形方法は特に限定されるものではなく、プレス成形、押出し成形、鋳込み成形等の公知の方法が使用できる。上記成形体の形状は、板状、円盤状、角柱状、円柱状、円筒状、角筒状、球状などの最終的に製造される複合体の用途に適した形状が採用される。成形する場合の成形圧力は、好ましくは２０ＭＰａ以上、より好ましくは５０〜２００ＭＰａの圧力が選ばれる。
【００１８】
成形体を得る場合、成形直後の保形性や、成形体における高い粉体の充填率（以下、Ｖｆともいう）を維持するために、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、エポキシ樹脂、フラン樹脂、フェノール樹脂などのバインダー（結合剤）を使用することができる。Ｖｆは，好ましくは７０体積％以上、特には７５体積％以上が好ましい。
本発明では、上記黒鉛粉末と炭化珪素粉末との混合粉末を使用する場合。この混合粉末を金属、セラミックス製などの成形治具に充填し、好ましくは２０ＭＰａ以上の圧力でプレス成形し、次いで、成形体を抜き出さずにそのままの状態で成形治具と一緒にアルミニウム又はその合金を含浸することで、バインダーを使用せずに高いＶｆの成形体を得ることもできる。成形圧力は２０ＭＰａ以上でないと、混合する炭化ケイ素粉末によってはＶｆが７０体積％を満たさない場合がある。
この際、成形後の後工程でのＶｆの変化を抑制するために、成形治具を溶接やボルト等で固定してもよい。また、溶融したアルミニウム又はその合金が金型内に容易に注入できるように、穴を開けた治具を使用してもよい。
【００１９】
上記成形体の気孔率は好ましくは１０〜３０体積％、より好ましくは１５〜２５体積％が好適である。気孔率が１０体積％より低いと溶融したアルミニウム又はその合金が成形体の中に十分に含浸せず、気孔が残ってしまうため、最終的に得られる複合体の物性が低下したり、又は不均一になる場合がある。また、気孔率が３０体積％より高いと黒鉛粉末の含有量が低下するため熱伝導性が低下したり、最終的に得られる複合体の熱膨張係数が大きくなり過ぎる場合がある。なお、ここで、成形体の気孔率はＶｆの残部になることから、１００体積％からＶｆを引くことで求めることができる。
【００２０】
得られた成形体には、次いで、溶融したアルミニウム又はその合金を注湯し溶湯鍛造によりアルミニウム又はその合金を加圧含浸させる。この場合、成形体は金型内に配置された後、好ましくは不活性雰囲気において、金型と一緒に予備加熱される。不活性雰囲気としては、アルゴンガス、窒素ガスなどが使用できる。また、予備加熱は、アルミニウム又はその合金の融点以上の温度、好ましくは融点よりも１００℃以上高い温度、さらに好ましくは融点より１００〜２５０℃高い温度に保持することにより行われる。
【００２１】
次いで、予備加熱した成形体に対して、アルミニウム又はその合金を融点よりも好ましくは１００〜１５０℃高い温度で溶融し、注湯する。溶融金属は加圧装置を用いて加圧し溶湯鍛造により溶融したアルミニウム又はその合金を成形体に加圧含浸させる。この場合の加圧の大きさは１０ＭＰａ以上、好ましくは２０〜１００ＭＰａである。圧力が、１０ＭＰａより小さいと効率よく溶融金属の含浸が行われず、金属充填率が低下するおそれがある。
【００２２】
本発明では、溶融したアルミニウム又はその合金の加圧含浸時に基因する得られる複合体の歪み除去のために好ましくはアニール処理が施される。アニール処理は、含浸に用いたアルミニウム又はその合金の溶融温度未満の温度でアニール処理を行うことが好ましい。アニール処理は、４００〜５５０℃の温度で１０分以上行うのが好ましい。アニール温度が４００℃未満であると、複合体内部の歪みが十分に開放されず形状が大きく変化してしまう場合がある。一方、アニール温度が５５０℃を超えると、含浸に用いたアルミニウム又はその合金が溶融する場合がある。アニール時間が１０分未満であると、アニール温度が４００℃〜５５０℃であっても複合体内部の歪みが十分に除去できない場合がある。また、降温は急冷より徐冷の方が歪み除去には好適であり、５℃／ｍｉｎ以下の速度が好ましい。アニール回数は単数より、複数回行った方がより内部の歪みまで開放できるためより好ましい。
【００２３】
得られたアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体を、必要に応じて板状に加工する場合、その方法については特に限定されず、公知のバンドソーやダイヤモンドカッターによる加工やワイヤーカットで加工してもよい。その際の切り代をできるだけ少なくする方法としてはワイヤーカットを使用することで、切り代を０．１〜０．２ｍｍ程に低減でき、より高い収率で板状のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体を得ることができる。
【００２４】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は必要に応じてめっき処理を行うことができる。めっき処理方法は特に限定されず、無電解めっき処理、電気めっき処理法のいずれでもよい。めっきの種類についてはＮｉ、Ｃｕ、Ｎｉ＋Ｃｕ等の一般的なめっきがあげられ、密着性が確保されるめっきであれば特に制限はない。また、めっきの厚みは１〜２０μｍであることが好ましい。めっき厚みが１μｍ未満では、めっきのピンホールが多く発生し、外観上の不都合が生じる場合がある。一方、めっきの厚みが２０μｍを超えると、めっき膜とアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体との熱膨張係数の違いによりめっき剥離が発生する場合がある。
【００２５】
上記のようにして得られた本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の気孔率は好ましくは５体積％以下、より好ましくは３体積％以下である。気孔率が５体積％を超えると、熱伝導率や強度等が低下する場合がある。また、その密度は好ましくは２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３のより好ましくは２．３〜２．５ｇ／ｃｍ３である。
本発明において、黒鉛粉末として、コークス系炭素を原料として黒鉛化した人造黒鉛粉末を用いたアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３であり、熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ、強度が４０ＭＰａ以上という優れた特性を有する。
また、黒鉛粉末として、上記の人造黒鉛粉末と鱗片状黒鉛粉末との混合物を用いたアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３であり、かつ成形体の成形方向に対して垂直方向の熱伝導率が２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、水平方向の熱伝導率が垂直方向の熱伝導率の３０〜７０％であり、かつ強度が２０ＭＰａ以上という優れた特性を有する。
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、上記のように、優れた熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性とともに、強度特性が顕著に改善され、特にＬＥＤパッケージの基板などとして好適である。
すなわち、ＬＥＤを実装する基板部分の熱伝導率はＬＥＤの輝度、寿命に大きな影響を及ぼし、基板部分の熱伝導率が低いとＬＥＤのチップ部分の温度が上昇し、輝度や寿命の低下に繋がる。本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱伝導率として、２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、特に、２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を有するのでＬＥＤパッケージの基板材料として極めて有用である。
【００２６】
また、ＬＥＤを実装する際のハンドリング時のカケや、放熱フィン装着時の締付けによる破損、更には自動車等の振動がある過酷な使用環境下でのカケを抑制する必要があるが、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、曲げ強度が２０ＭＰａ以上、特には４０ＭＰａ以上有するので極めて有用である。
【００２７】
さらに、ＬＥＤのチップ部分又はセラミックスからなる電子回路部と基板部分との熱膨張係数差が大きいと、使用時の温度上昇に伴う熱膨張差により接合部分が剥離する場合があるが、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であるので十分に機能する。
【００２８】
また、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体を用いた放熱部品は、放熱フィン等に装着する際に必要な強度を兼ね備えており、また、放熱性に優れるためＬＥＤの基板材料として用いることにより、ＬＥＤチップ部分の温度上昇が少なく、ＬＥＤ自体の高輝度化及び、超寿命化の効果を奏する。
【実施例】
【００２９】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらに限定して解釈されるべきではないことはもちろんである。
【００３０】
（実施例１）
人造黒鉛粉末（小林商事社製：ＤＳＣ−Ａ、固定炭素分：９９．２５％）１０００ｇと、炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ２０００、平均粒径：７μｍ）３６５ｇ（２０体積％）とを１０分間手混合した。次いで、その混合物を、円筒状（内径１００ｍｍ、高さ１５０ｍｍ）の鉄製容器内に充填し、湯口用の穴があいた鉄板で上下を挟み込んだ状態でＶｆが８０体積％になるように、圧力８０ＭＰａでプレス成形することにより、円柱状（直径１００ｍｍ、高さ９０ｍｍ）成形体を得た。なお、成形後に上記鉄製容器と、該容器の上下に配置していた鉄板とを溶接し密封した。
【００３１】
得られた成形体を鉄製容器内に保持した状態で、窒素雰囲気下で、７００℃、２時間予熱した。次にそれを予め加熱しておいた円筒状（内径２００ｍｍ、高さ３００ｍｍ）のプレス型内に収め、アルミニウム合金（日本軽金属社製ＡＣ３Ａ、融点５８０℃）の溶湯を注ぎ、１００ＭＰａの圧力で１０分間加圧して成形体にアルミニウム合金を含浸させた。
室温まで冷却した後、湿式バンドソーにて鉄製容器を切断し、含浸時のひずみ除去の為に４５０℃で３時間アニール処理を行いアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を得た。
【００３２】
得られたアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体から、研削加工により熱膨張係数測定用試験体（縦２０ｍｍ、横４ｍｍ、厚み４ｍｍの板状体）、熱伝導率測定用試験体（縦５ｍｍ、横５ｍｍ、厚み１ｍｍの板状体）、強度測定用試験体（縦４０ｍｍ、横４ｍｍ、厚み３ｍｍの板状体）を作製した。
それぞれの試験体を用いて、２５℃〜１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計（株式会社リガク製；ＴＭＡ８３１０）により、２５℃の熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＴＣ−７０００）により、２５℃の３点曲げ強度を抗折強度計（今田製作所製；ＳＶ−３０１）により測定した。密度はアルキメデス法にて算出した。気孔率はアルキメデス法により求めた密度を理論密度で除して、相対密度を算出し求めた。結果を表１に示す。
【００３３】
また、上記で得られたアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体をダイヤモンドカッターで板状に加工し、縦８０ｍｍ、横８０ｍｍ、厚み１ｍｍの板状体を切り出した。さらに、この板状のアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体に絶縁層として、厚み８０μｍのラムダイト及び、厚み３５μｍのＣｕ箔を貼り付け後、エッチングで回路を形成し、ＬＥＤチップを接着剤で接合した後、ワイヤーボンディングで外部導出用導電パターンと接合して、ＬＥＤパッケージを製作した。
【００３４】
（実施例２）
上記実施例１で得られた板状のアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体の表面を、ブラスト表面研磨機を用いてアルミナ砥粒で表面研磨（圧力：０．２ＭＰａ、搬送速度：１．０ｍ／ｍｉｎ）した後、めっき処理を行った。該めっき処理により複合体の表面に無電解Ｎｉ−Ｐを９μｍ施した。このめっき処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にしてＬＥＤパッケージを勢作した。
【００３５】
（実施例３）
実施例１において、成形体を得る場合に使用した炭化珪素粉末の使用量を１０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、その評価を行った。結果を表１に示す。
【００３６】
（実施例４）
実施例１において、成形体を得る場合に使用した炭化珪素粉末の使用量を３０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００３７】
（実施例５）
実施例１において、成形体を得る場合に使用した炭化珪素粉末の使用量を４０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００３８】
（実施例６）
実施例１における人造黒鉛粉末の代わりに、固定炭素分が９８．５％の人造黒鉛粉末（東洋炭素社製：人造黒鉛粉末＃２０〜＃３０）を１０００ｇ使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００３９】
（実施例７）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が４８μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃２８０）を３６５ｇ使用としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００４０】
（実施例８）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が１２μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃１０００）を３６５ｇ使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００４１】
（実施例９）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が２μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃６０００）を３６５ｇ使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００４２】
（実施例１０）
実施例１において、人造黒鉛粉末（小林商事社製：ＤＳＣ−Ａ、固定炭素分：９９．２５％）１０００ｇの代わりに、この人造黒鉛粉末３００ｇと、鱗片状黒鉛粉末（伊藤黒鉛工業社製：Ｚ＋８０、固定炭素分：９９．７％）７００ｇとの混合物（鱗片状黒鉛粉末添加量：７０質量％）を使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４３】
（実施例１１）
実施例１０において、鱗片状黒鉛粉末の添加量を２０質量％としたこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４４】
（実施例１２）
実施例１０において鱗片状黒鉛粉末の添加量を５０質量％としたこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４５】
（実施例１３）
実施例１０において、鱗片状黒鉛粉末を１００質量％使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４６】
（実施例１４）
実施例１０における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が４８μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃２８０）を使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４７】
（実施例１５）
実施例１０における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が１２μｍの炭化珪素粉末（ＮＣ＃１０００）を使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４８】
（実施例１６）
実施例１０における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が２μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃６０００）を使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４９】
（比較例１）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が１５０μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＧ＃１００）を使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００５０】
（比較例２）
実施例１における炭化珪素粉末の使用量を７０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。また、この比較例２で得られたアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体は切断加工時のダイヤモンドカッターの砥石の磨耗が激しく、更に通常のバンドソーでは金属刃の磨耗が激しすぎて平板に切断することができなかった。
【００５１】
（比較例３）
実施例１において炭化珪素粉末を使用しなかったこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００５２】
（比較例４）
実施例１において、黒鉛粉末と炭化珪素粉末を使用した成形体の代りに、押出成形黒鉛体（東海カーボン社製：Ｇ１５９、１００ｍｍ×１００ｍｍ×１００ｍｍの板状体）を使用して鉄製の簡易治具内に積層したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００５３】
（比較例５）
添加する炭化珪素粉末を大平洋ランダム社製：ＮＧ＃１００、平均粒径：１５０μｍとしたこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００５４】
（比較例６）
実施例１０において、炭化珪素粉末を添加しなかったこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００５５】
【表１】
【００５６】
【表２】
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性、めっき性などの点で優れた特性を維持しながら、かつ顕著に改善した強度特性（特に曲げ強度）を有するので、ＬＥＤパッケージの基板、混合集積回路用のベース板等の放熱板などとして広範な分野で有用である。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＬＥＤパッケージの基板などとして好適なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素材料を含む金属複合材料には、金属成分マトリックスに炭素粒子又は炭素繊維を強化材料として分散、配列する金属基複合材料や、押出法、型込法、及びＣＩＰ法で成形した炭素成形体に金属成分を分散する炭素基金属複合材料が知られている。また、黒鉛粉と金属粉から粉末冶金法による製造方法も知られている（特許文献１、２を参照）。
これらの炭素材料を含む金属複合材料は、炭素材料自体に脆く強度が低いという特性があるため、複合材料としての強度も低く、ハンドリング時や放熱フィンへの取り付け時に欠けやすいという問題があった。
【特許文献１】特許第３３５１７７８号公報
【特許文献２】特許第３６７３４３６号公報
【０００３】
一方、ＬＥＤの発光効率の改善が急激に進み、新しい省エネルギー型光源として期待されているが、ＬＥＤの高輝度化に伴い熱の発生量が増加するため、十分な放熱対策がとられないとＬＥＤの信頼性が低下してしまう。そこで、ＬＥＤパッケージの放熱性を高めるために、ＬＥＤを実装する基板部分には熱伝導率が高い銅やアルミニウム等の金属材料が用いられているが、高出力のＬＥＤにおいては基板だけでは放熱が不十分であり金属製のヒートシンクを用いて放熱対策をとっているものもある。
【０００４】
従来の炭素材料を含む金属複合材料は放熱特性に優れる反面、強度面に問題があり、放熱フィンの取り付けの際や、自動車のヘッドランプ等に使用した際の振動によって、カケ等の不良が起こることがある。そこで、放熱特性に優れ強度にも優れた材料の開発が切望されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、上記問題に鑑み、熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性、めっき性などの点で優れた特性を維持しながら強度特性（特に曲げ強度）を顕著に改善した、ＬＥＤパッケージの基板などとして好適なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体、及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は鋭意研究を進めたところ、上記の目的を良好に達成しうる以下の要旨を有する本発明に到達した。
【０００７】
１．黒鉛粉末を６０〜９０体積％、平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％を含み、気孔率が１０〜３０体積％である成形体に、アルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸させてなることを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
２．黒鉛粉末が、コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛であり、固定炭素分が９８．５％以上である上記１に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
３．黒鉛粉末が、鱗片状黒鉛粉末を２０〜１００質量％含む上記１又は２に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【０００８】
４．炭化珪素粉末の平均粒径が２０μｍ以下である上記１〜３のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
５．熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、かつ密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３である上記１〜４のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
６．熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ曲げ強度が４０ＭＰａ以上である上記１〜４のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
７．成形体の成形方向に対し、垂直方向の熱伝導率が２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ水平方向の熱伝導率が垂直方向の熱伝導率の３０〜７０％である上記１〜６のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素複合体。
【０００９】
８．黒鉛粉末６０〜９０体積％と、平均粒径が１００μｍ以下である炭化珪素粉末を１０〜４０体積％との混合粉末を成形し、気孔率が１０〜３０体積％である成形体を形成し、次いで、該成形体を不活性雰囲気中において予熱し、溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を２０ＭＰａ以上の圧力で加圧含浸することを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
９．混合粉末を成形治具に充填し、２０ＭＰａ以上の圧力でプレス成形し、得られた成形体を成形治具から取り出さずにアルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸する上記８に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
１０．炭化珪素粉末の平均粒径が２０μｍ以下である上記８又は９に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
１１．黒鉛粉末が、コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛粉末であり、固定炭素分が９８．５％以上である上記８〜１０のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
【００１０】
１２．黒鉛粉末が、鱗片状黒鉛粉末を２０〜１００質量％含む上記８〜１１のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
１３．上記１〜７のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の厚み０．５ｍｍ〜５．０ｍｍの板状体からなる放熱部品。
１４．板状体の表面にめっきを施してなる上記１３に記載の放熱部品。
１５．上記１３又は１４に記載の放熱部品に、絶縁部材及び電気的に接続される金属部材を介して、ＬＥＤチップが搭載されたＬＥＤパッケージ。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性、めっき性などの点で優れた特性を維持しながら強度特性（特に、曲げ強度）が顕著に改善された、高輝度ＬＥＤパッケージの基板などとして好適なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体及び溶湯鍛造によるその製造方法が提供される。また、鱗片状黒鉛粉末を含む黒鉛粉末を使用する場合は、成形体の成形方向に対して垂直方向の熱伝導率が顕著に向上したアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体となるので、高輝度ＬＥＤ用基板等の放熱部品としてさらに優位なアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
金属とセラミックスの複合体の製造方法は、大別すると粉末冶金法と含浸法の２種類がある。粉末冶金法は熱伝導率等の特性面に十分なものを得るのが難しいことから、実際には含浸法を用いるものが多い。含浸法には非加圧含浸法と溶湯鍛造法やダイキャスト法等の加圧鋳造法などがあるが、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は生産性や品質安定化の点から溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を用いる溶湯鍛造法により製造される。
【００１３】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体に含有される黒鉛粉末は、熱伝導性が高い石油コークス系炭素（例えばニードルコークス）を黒鉛化した人造黒鉛を粉砕したものが好ましい。また、黒鉛粉末の固定炭素分は好ましくは９８．５質量％以上、より好ましくは９９．０質量％以上のものが好適である。固定炭素分が９８．５質量％よりも低いと得られる複合体の熱伝導率が低下するので好ましくない。
黒鉛粉末の粒子形状については、人造黒鉛粉末等の破砕粉形状、好ましくは石油コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛の破砕粉は、針状のニードルコークスを含むので配向しやすく、成形方向に対して垂直方向の熱伝導率を良好にするので好適である。特に、鱗片状黒鉛は配向しやすく、成形方向に対して垂直方向が極めて大きい熱伝導率を有する成形体が得られるので好ましい。また、押出黒鉛材の場合は配向方向が押出方向（１方向）であるのに対して、成形方向に対して垂直方向（２方向）に黒鉛が配向しやすく、板状の放熱基板として好適である。
鱗片状黒鉛は、使用される黒鉛粉末全体の好ましくは２０質量％以上、特に好ましくは４０質量％以上使用されるのが好適である。鱗片状黒鉛が過度に使用される場合には、強度が低くなるので、好ましくは８０質量％以下、特には７０質量％以下であるのが好ましい。特に本発明では、鱗片状黒鉛が使用される場合、他の黒鉛粉末は、人造黒鉛粉末であるのが好適である。
【００１４】
本発明で使用される炭化珪素（ＳｉＣ）粉末は、気相法、アチソン法等のいずれの製造方法による粉末を用いることができる。炭化珪素粉末の平均粒径は重要であり、１００μｍ以下である必要がある。ここで、平均粒径とは、粉体をある粒子径から２つに分けた場合、大きい側と小さい側が等しい体積量となる直径のことで、メディアン径（Ｄ５０とも標記される）で表されるものである。
炭化珪素粉末の平均粒径が１００μｍよりも大きいと、得られるアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の機械加工性が悪化するとともに、加工工具の消耗が激しくなったり、強度発現性に乏しくなる場合がある。炭化珪素粉末の平均粒径はより好ましくは７０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下であると、得られる複合体の強度が顕著に大きくできるので好適である。炭化珪素粉末の平均粒径は小さい方が好ましいが、通常は、１μｍ以上である。
【００１５】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の形成に使用される、黒鉛と炭化珪素の成形体中の炭化珪素粉末の含有量は好ましくは１０〜４０体積％、より好ましくは１５〜２５体積％である。この含有量が１０体積％より少ないと、複合体の強度が４０ＭＰａ以上にするのが困難であり、また、４０体積％より多いと得られる複合体の機械加工性が悪化するとともに２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の熱伝導率が発現しにくくなる。
また、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の形成に使用される、黒鉛と炭化珪素の成形体中の黒鉛粉末の含有量は好ましくは６０〜９０体積％、より好ましくは７５〜８５体積％である。この含有量が６０体積％より小さい場合には、熱伝導率が低下してしまい、また、９０体積％よりも大きい場合には、強度特性が低下してしまい、いずれも本発明の目的とを達成できない。
【００１６】
本発明で使用されるアルミニウムとしては、アルミニウムの純金属でもよいが、例えばシリコンを好ましくは７〜２５質量％、より好ましくは７〜１７質量％含有するアルミニウム合金が好ましい。アルミニウム合金の場合には、その溶融金属は湯流れがよく（粘性が低い）、成形体への加圧含浸の際に空隙内や粒子内の気孔に十分に浸透するためである。アルミニウム合金中には、アルミニウム、シリコン以外の金属成分のほかに、極端に特性が変化しない範囲であれば特に制限はなく、例えば、マグネシウム、銅、亜鉛、マンガン、鉄、クロム及びチタン等が含まれていてもよい。
【００１７】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、黒鉛粉末と炭化珪素粉末との混合粉末を成形して成形体を形成し、次いで、該成形体に溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸することにより製造される。成形体における、黒鉛粉末の含有量が６０〜９０体積％、好ましくは７５〜８５体積％であり、炭化珪素粉末の含有量が１０〜４０体積％、好ましくは１５〜２５体積％である。黒鉛粉末と炭化珪素粉末の含有量をそれぞれ上記の範囲にする理由は、かかる成形体に含まれる黒鉛粉末の量と炭化珪素粉末の量の比率が最終的に得られるアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体における量の比率になるからである。なかでも、成形体における、黒鉛粉末の含有量が好ましくは７５〜８５体積％であり、炭化珪素粉末の含有量が好ましくは１５〜２５体積％であるのが好適である。
上記の成形体を得るための成形方法は特に限定されるものではなく、プレス成形、押出し成形、鋳込み成形等の公知の方法が使用できる。上記成形体の形状は、板状、円盤状、角柱状、円柱状、円筒状、角筒状、球状などの最終的に製造される複合体の用途に適した形状が採用される。成形する場合の成形圧力は、好ましくは２０ＭＰａ以上、より好ましくは５０〜２００ＭＰａの圧力が選ばれる。
【００１８】
成形体を得る場合、成形直後の保形性や、成形体における高い粉体の充填率（以下、Ｖｆともいう）を維持するために、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、エポキシ樹脂、フラン樹脂、フェノール樹脂などのバインダー（結合剤）を使用することができる。Ｖｆは，好ましくは７０体積％以上、特には７５体積％以上が好ましい。
本発明では、上記黒鉛粉末と炭化珪素粉末との混合粉末を使用する場合。この混合粉末を金属、セラミックス製などの成形治具に充填し、好ましくは２０ＭＰａ以上の圧力でプレス成形し、次いで、成形体を抜き出さずにそのままの状態で成形治具と一緒にアルミニウム又はその合金を含浸することで、バインダーを使用せずに高いＶｆの成形体を得ることもできる。成形圧力は２０ＭＰａ以上でないと、混合する炭化ケイ素粉末によってはＶｆが７０体積％を満たさない場合がある。
この際、成形後の後工程でのＶｆの変化を抑制するために、成形治具を溶接やボルト等で固定してもよい。また、溶融したアルミニウム又はその合金が金型内に容易に注入できるように、穴を開けた治具を使用してもよい。
【００１９】
上記成形体の気孔率は好ましくは１０〜３０体積％、より好ましくは１５〜２５体積％が好適である。気孔率が１０体積％より低いと溶融したアルミニウム又はその合金が成形体の中に十分に含浸せず、気孔が残ってしまうため、最終的に得られる複合体の物性が低下したり、又は不均一になる場合がある。また、気孔率が３０体積％より高いと黒鉛粉末の含有量が低下するため熱伝導性が低下したり、最終的に得られる複合体の熱膨張係数が大きくなり過ぎる場合がある。なお、ここで、成形体の気孔率はＶｆの残部になることから、１００体積％からＶｆを引くことで求めることができる。
【００２０】
得られた成形体には、次いで、溶融したアルミニウム又はその合金を注湯し溶湯鍛造によりアルミニウム又はその合金を加圧含浸させる。この場合、成形体は金型内に配置された後、好ましくは不活性雰囲気において、金型と一緒に予備加熱される。不活性雰囲気としては、アルゴンガス、窒素ガスなどが使用できる。また、予備加熱は、アルミニウム又はその合金の融点以上の温度、好ましくは融点よりも１００℃以上高い温度、さらに好ましくは融点より１００〜２５０℃高い温度に保持することにより行われる。
【００２１】
次いで、予備加熱した成形体に対して、アルミニウム又はその合金を融点よりも好ましくは１００〜１５０℃高い温度で溶融し、注湯する。溶融金属は加圧装置を用いて加圧し溶湯鍛造により溶融したアルミニウム又はその合金を成形体に加圧含浸させる。この場合の加圧の大きさは１０ＭＰａ以上、好ましくは２０〜１００ＭＰａである。圧力が、１０ＭＰａより小さいと効率よく溶融金属の含浸が行われず、金属充填率が低下するおそれがある。
【００２２】
本発明では、溶融したアルミニウム又はその合金の加圧含浸時に基因する得られる複合体の歪み除去のために好ましくはアニール処理が施される。アニール処理は、含浸に用いたアルミニウム又はその合金の溶融温度未満の温度でアニール処理を行うことが好ましい。アニール処理は、４００〜５５０℃の温度で１０分以上行うのが好ましい。アニール温度が４００℃未満であると、複合体内部の歪みが十分に開放されず形状が大きく変化してしまう場合がある。一方、アニール温度が５５０℃を超えると、含浸に用いたアルミニウム又はその合金が溶融する場合がある。アニール時間が１０分未満であると、アニール温度が４００℃〜５５０℃であっても複合体内部の歪みが十分に除去できない場合がある。また、降温は急冷より徐冷の方が歪み除去には好適であり、５℃／ｍｉｎ以下の速度が好ましい。アニール回数は単数より、複数回行った方がより内部の歪みまで開放できるためより好ましい。
【００２３】
得られたアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体を、必要に応じて板状に加工する場合、その方法については特に限定されず、公知のバンドソーやダイヤモンドカッターによる加工やワイヤーカットで加工してもよい。その際の切り代をできるだけ少なくする方法としてはワイヤーカットを使用することで、切り代を０．１〜０．２ｍｍ程に低減でき、より高い収率で板状のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体を得ることができる。
【００２４】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は必要に応じてめっき処理を行うことができる。めっき処理方法は特に限定されず、無電解めっき処理、電気めっき処理法のいずれでもよい。めっきの種類についてはＮｉ、Ｃｕ、Ｎｉ＋Ｃｕ等の一般的なめっきがあげられ、密着性が確保されるめっきであれば特に制限はない。また、めっきの厚みは１〜２０μｍであることが好ましい。めっき厚みが１μｍ未満では、めっきのピンホールが多く発生し、外観上の不都合が生じる場合がある。一方、めっきの厚みが２０μｍを超えると、めっき膜とアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体との熱膨張係数の違いによりめっき剥離が発生する場合がある。
【００２５】
上記のようにして得られた本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の気孔率は好ましくは５体積％以下、より好ましくは３体積％以下である。気孔率が５体積％を超えると、熱伝導率や強度等が低下する場合がある。また、その密度は好ましくは２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３のより好ましくは２．３〜２．５ｇ／ｃｍ３である。
本発明において、黒鉛粉末として、コークス系炭素を原料として黒鉛化した人造黒鉛粉末を用いたアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３であり、熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ、強度が４０ＭＰａ以上という優れた特性を有する。
また、黒鉛粉末として、上記の人造黒鉛粉末と鱗片状黒鉛粉末との混合物を用いたアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３であり、かつ成形体の成形方向に対して垂直方向の熱伝導率が２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、水平方向の熱伝導率が垂直方向の熱伝導率の３０〜７０％であり、かつ強度が２０ＭＰａ以上という優れた特性を有する。
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、上記のように、優れた熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性とともに、強度特性が顕著に改善され、特にＬＥＤパッケージの基板などとして好適である。
すなわち、ＬＥＤを実装する基板部分の熱伝導率はＬＥＤの輝度、寿命に大きな影響を及ぼし、基板部分の熱伝導率が低いとＬＥＤのチップ部分の温度が上昇し、輝度や寿命の低下に繋がる。本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱伝導率として、２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、特に、２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を有するのでＬＥＤパッケージの基板材料として極めて有用である。
【００２６】
また、ＬＥＤを実装する際のハンドリング時のカケや、放熱フィン装着時の締付けによる破損、更には自動車等の振動がある過酷な使用環境下でのカケを抑制する必要があるが、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、曲げ強度が２０ＭＰａ以上、特には４０ＭＰａ以上有するので極めて有用である。
【００２７】
さらに、ＬＥＤのチップ部分又はセラミックスからなる電子回路部と基板部分との熱膨張係数差が大きいと、使用時の温度上昇に伴う熱膨張差により接合部分が剥離する場合があるが、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であるので十分に機能する。
【００２８】
また、本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体を用いた放熱部品は、放熱フィン等に装着する際に必要な強度を兼ね備えており、また、放熱性に優れるためＬＥＤの基板材料として用いることにより、ＬＥＤチップ部分の温度上昇が少なく、ＬＥＤ自体の高輝度化及び、超寿命化の効果を奏する。
【実施例】
【００２９】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらに限定して解釈されるべきではないことはもちろんである。
【００３０】
（実施例１）
人造黒鉛粉末（小林商事社製：ＤＳＣ−Ａ、固定炭素分：９９．２５％）１０００ｇと、炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ２０００、平均粒径：７μｍ）３６５ｇ（２０体積％）とを１０分間手混合した。次いで、その混合物を、円筒状（内径１００ｍｍ、高さ１５０ｍｍ）の鉄製容器内に充填し、湯口用の穴があいた鉄板で上下を挟み込んだ状態でＶｆが８０体積％になるように、圧力８０ＭＰａでプレス成形することにより、円柱状（直径１００ｍｍ、高さ９０ｍｍ）成形体を得た。なお、成形後に上記鉄製容器と、該容器の上下に配置していた鉄板とを溶接し密封した。
【００３１】
得られた成形体を鉄製容器内に保持した状態で、窒素雰囲気下で、７００℃、２時間予熱した。次にそれを予め加熱しておいた円筒状（内径２００ｍｍ、高さ３００ｍｍ）のプレス型内に収め、アルミニウム合金（日本軽金属社製ＡＣ３Ａ、融点５８０℃）の溶湯を注ぎ、１００ＭＰａの圧力で１０分間加圧して成形体にアルミニウム合金を含浸させた。
室温まで冷却した後、湿式バンドソーにて鉄製容器を切断し、含浸時のひずみ除去の為に４５０℃で３時間アニール処理を行いアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を得た。
【００３２】
得られたアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体から、研削加工により熱膨張係数測定用試験体（縦２０ｍｍ、横４ｍｍ、厚み４ｍｍの板状体）、熱伝導率測定用試験体（縦５ｍｍ、横５ｍｍ、厚み１ｍｍの板状体）、強度測定用試験体（縦４０ｍｍ、横４ｍｍ、厚み３ｍｍの板状体）を作製した。
それぞれの試験体を用いて、２５℃〜１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計（株式会社リガク製；ＴＭＡ８３１０）により、２５℃の熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＴＣ−７０００）により、２５℃の３点曲げ強度を抗折強度計（今田製作所製；ＳＶ−３０１）により測定した。密度はアルキメデス法にて算出した。気孔率はアルキメデス法により求めた密度を理論密度で除して、相対密度を算出し求めた。結果を表１に示す。
【００３３】
また、上記で得られたアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体をダイヤモンドカッターで板状に加工し、縦８０ｍｍ、横８０ｍｍ、厚み１ｍｍの板状体を切り出した。さらに、この板状のアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体に絶縁層として、厚み８０μｍのラムダイト及び、厚み３５μｍのＣｕ箔を貼り付け後、エッチングで回路を形成し、ＬＥＤチップを接着剤で接合した後、ワイヤーボンディングで外部導出用導電パターンと接合して、ＬＥＤパッケージを製作した。
【００３４】
（実施例２）
上記実施例１で得られた板状のアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体の表面を、ブラスト表面研磨機を用いてアルミナ砥粒で表面研磨（圧力：０．２ＭＰａ、搬送速度：１．０ｍ／ｍｉｎ）した後、めっき処理を行った。該めっき処理により複合体の表面に無電解Ｎｉ−Ｐを９μｍ施した。このめっき処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にしてＬＥＤパッケージを勢作した。
【００３５】
（実施例３）
実施例１において、成形体を得る場合に使用した炭化珪素粉末の使用量を１０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、その評価を行った。結果を表１に示す。
【００３６】
（実施例４）
実施例１において、成形体を得る場合に使用した炭化珪素粉末の使用量を３０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００３７】
（実施例５）
実施例１において、成形体を得る場合に使用した炭化珪素粉末の使用量を４０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００３８】
（実施例６）
実施例１における人造黒鉛粉末の代わりに、固定炭素分が９８．５％の人造黒鉛粉末（東洋炭素社製：人造黒鉛粉末＃２０〜＃３０）を１０００ｇ使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００３９】
（実施例７）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が４８μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃２８０）を３６５ｇ使用としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００４０】
（実施例８）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が１２μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃１０００）を３６５ｇ使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００４１】
（実施例９）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が２μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃６０００）を３６５ｇ使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００４２】
（実施例１０）
実施例１において、人造黒鉛粉末（小林商事社製：ＤＳＣ−Ａ、固定炭素分：９９．２５％）１０００ｇの代わりに、この人造黒鉛粉末３００ｇと、鱗片状黒鉛粉末（伊藤黒鉛工業社製：Ｚ＋８０、固定炭素分：９９．７％）７００ｇとの混合物（鱗片状黒鉛粉末添加量：７０質量％）を使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４３】
（実施例１１）
実施例１０において、鱗片状黒鉛粉末の添加量を２０質量％としたこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４４】
（実施例１２）
実施例１０において鱗片状黒鉛粉末の添加量を５０質量％としたこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４５】
（実施例１３）
実施例１０において、鱗片状黒鉛粉末を１００質量％使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４６】
（実施例１４）
実施例１０における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が４８μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃２８０）を使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４７】
（実施例１５）
実施例１０における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が１２μｍの炭化珪素粉末（ＮＣ＃１０００）を使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４８】
（実施例１６）
実施例１０における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が２μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＣ＃６０００）を使用したこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００４９】
（比較例１）
実施例１における炭化珪素粉末の代わりに、平均粒径が１５０μｍの炭化珪素粉末（大平洋ランダム社製：ＮＧ＃１００）を使用したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００５０】
（比較例２）
実施例１における炭化珪素粉末の使用量を７０体積％としたこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。また、この比較例２で得られたアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体は切断加工時のダイヤモンドカッターの砥石の磨耗が激しく、更に通常のバンドソーでは金属刃の磨耗が激しすぎて平板に切断することができなかった。
【００５１】
（比較例３）
実施例１において炭化珪素粉末を使用しなかったこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００５２】
（比較例４）
実施例１において、黒鉛粉末と炭化珪素粉末を使用した成形体の代りに、押出成形黒鉛体（東海カーボン社製：Ｇ１５９、１００ｍｍ×１００ｍｍ×１００ｍｍの板状体）を使用して鉄製の簡易治具内に積層したこと以外は、実施例１と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛質複合体を作製し、評価を行った。結果を表１に示す。
【００５３】
（比較例５）
添加する炭化珪素粉末を大平洋ランダム社製：ＮＧ＃１００、平均粒径：１５０μｍとしたこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛−炭化珪素質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００５４】
（比較例６）
実施例１０において、炭化珪素粉末を添加しなかったこと以外は、実施例１０と同様にしてアルミニウム合金−黒鉛質複合体を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。
【００５５】
【表１】
【００５６】
【表２】
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体は、熱膨張係数、熱伝導率、耐酸化性、めっき性などの点で優れた特性を維持しながら、かつ顕著に改善した強度特性（特に曲げ強度）を有するので、ＬＥＤパッケージの基板、混合集積回路用のベース板等の放熱板などとして広範な分野で有用である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛粉末を６０〜９０体積％、平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％を含み、気孔率が１０〜３０体積％である成形体に、アルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸させてなることを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項２】
黒鉛粉末が、コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛であり、固定炭素分が９８．５％以上である請求項１に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項３】
黒鉛粉末が、鱗片状黒鉛粉末を２０〜１００質量％含む請求項１又は２に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項４】
炭化珪素粉末の平均粒径が２０μｍ以下である請求項１〜３のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項５】
熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、かつ密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３である請求項１〜３のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項６】
熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ曲げ強度が４０ＭＰａ以上である請求項１〜４のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項７】
成形体の成形方向に対し、垂直方向の熱伝導率が２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ水平方向の熱伝導率が垂直方向の熱伝導率の３０〜７０％である請求項１〜６のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素複合体。
【請求項８】
黒鉛粉末６０〜９０体積％と平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％の混合粉末を成形し、気孔率が１０〜３０体積％である成形体を形成し、次いで、該成形体を不活性雰囲気中において予熱し、溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を２０ＭＰａ以上の圧力で加圧含浸することを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
【請求項９】
混合粉末を成形治具に充填し、２０ＭＰａ以上の圧力でプレス成形し、得られた成形体を成形治具から取り出さずにアルミニウム又はアルミニウム合金を加圧含浸する請求項８に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜７のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の厚み０．５ｍｍ〜５．０ｍｍの板状体からなる放熱部品。
【請求項１１】
板状体の表面にめっきを施してなる請求項８に記載の放熱部品。
【請求項１２】
請求項１０又は１１に記載の放熱部品に、絶縁部材及び電気的に接続される金属部材を介して、ＬＥＤチップが搭載されたＬＥＤパッケージ。
【請求項１】
黒鉛粉末を６０〜９０体積％、平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％を含み、気孔率が１０〜３０体積％である成形体に、アルミニウム又はアルミニウム合金を溶湯鍛造法により加圧含浸させてなることを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項２】
黒鉛粉末が、コークス系炭素を黒鉛化した人造黒鉛であり、固定炭素分が９８．５％以上である請求項１に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項３】
黒鉛粉末が、鱗片状黒鉛粉末を２０〜１００質量％含む請求項１又は２に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項４】
炭化珪素粉末の平均粒径が２０μｍ以下である請求項１〜３のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項５】
熱膨張係数が１２×１０−６／Ｋ以下であり、気孔率が５体積％以下であり、かつ密度が２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３である請求項１〜３のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項６】
熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ曲げ強度が４０ＭＰａ以上である請求項１〜４のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体。
【請求項７】
成形体の成形方向に対し、垂直方向の熱伝導率が２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、かつ水平方向の熱伝導率が垂直方向の熱伝導率の３０〜７０％である請求項１〜６のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素複合体。
【請求項８】
黒鉛粉末６０〜９０体積％と平均粒径が１００μｍ以下の炭化珪素粉末を１０〜４０体積％の混合粉末を成形し、気孔率が１０〜３０体積％である成形体を形成し、次いで、該成形体を不活性雰囲気中において予熱し、溶融したアルミニウム又はアルミニウム合金を２０ＭＰａ以上の圧力で加圧含浸することを特徴とするアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
【請求項９】
混合粉末を成形治具に充填し、２０ＭＰａ以上の圧力でプレス成形し、得られた成形体を成形治具から取り出さずにアルミニウム又はアルミニウム合金を加圧含浸する請求項８に記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜７のいずれかに記載のアルミニウム−黒鉛−炭化珪素質複合体の厚み０．５ｍｍ〜５．０ｍｍの板状体からなる放熱部品。
【請求項１１】
板状体の表面にめっきを施してなる請求項８に記載の放熱部品。
【請求項１２】
請求項１０又は１１に記載の放熱部品に、絶縁部材及び電気的に接続される金属部材を介して、ＬＥＤチップが搭載されたＬＥＤパッケージ。
【公開番号】特開２００９−２４８１６４（Ｐ２００９−２４８１６４Ａ）
【公開日】平成２１年１０月２９日（２００９．１０．２９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−１０１０８０（Ｐ２００８−１０１０８０）
【出願日】平成２０年４月９日（２００８．４．９）
【出願人】（０００００３２９６）電気化学工業株式会社 (1,539)
【出願人】（０００１２７５９２）株式会社エー・エム・テクノロジー (9)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年１０月２９日（２００９．１０．２９）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年４月９日（２００８．４．９）
【出願人】（０００００３２９６）電気化学工業株式会社 (1,539)
【出願人】（０００１２７５９２）株式会社エー・エム・テクノロジー (9)
【Ｆターム（参考）】
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