炭化ケイ素単結晶の製造方法及びその製造装置
【課題】昇華用原料の供給量や加熱温度を制御し、成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる方法を提供する。
【解決手段】昇華用原料微粉末５とキャリアガス３を炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に供給する工程と、昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる工程と、昇華したガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給し炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、を含む炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【解決手段】昇華用原料微粉末５とキャリアガス３を炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に供給する工程と、昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる工程と、昇華したガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給し炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、を含む炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は炭化ケイ素単結晶の製造方法及びその製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化ケイ素は、ケイ素に比し、バンドギャップが大きく、絶縁破壊特性、耐熱性、耐放射線性等に優れることから、小型で高出力の半導体等の電子デバイス材料として注目されている。また、炭化ケイ素は、光学的特性に優れた他の化合物半導体との接合性に優れることから、光学デバイス材料としても注目されてきている。かかる炭化ケイ素の結晶の中でも、炭化ケイ素単結晶は、炭化ケイ素多結晶に比し、ウェハ等のデバイスに応用した際にウェハ内特性の均一性等に特に優れるという利点がある。
【０００３】
炭化ケイ素単結晶の製造方法として昇華法が用いられている。かかる昇華法においては坩堝内に昇華用原料を供給し坩堝を密閉した後、坩堝内部で炭化ケイ素単結晶の成長反応を行う。その際、昇華用原料の供給量は昇華用原料の温度を制御することにより主に行う。しかし、昇華用原料の温度は、坩堝下部の温度を外部から間接的に測定していたため、昇華用原料の温度や温度分布を正確に測定することが困難であった。そのため昇華用原料の供給量を一定に保つことが難しかった。また坩堝内の温度や成長した結晶の温度も坩堝の外部から間接的に測定していたため、坩堝内の炭化ケイ素単結晶の成長雰囲気を把握することが困難であった。
【０００４】
上記課題を解決する手段として、炭化ケイ素種結晶を備える坩堝内に、二酸化ケイ素超微粒子及び炭素微粒子をキャリアガスと共に供給し、炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる方法が提案されている（特許文献１参照）。かかる方法によれば原料の供給量や加熱雰囲気を制御しやすい。しかしながら、原料内に酸素が含まれており、炭化ケイ素単結晶内に不純物が取り込まれる可能性があった。また原料内の酸素と黒鉛製の坩堝とが反応してしまい、坩堝の損傷が激しい。
【０００５】
またその他の解決手段として、炭化ケイ素種結晶を備える坩堝内にシランガスとプロパンガスを供給し、炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる方法が提案されている（特許文献２参照）。かかる方法によれば原料の供給量や加熱雰囲気を制御しやすい。しかしながら、シランガスとプロパンガスの化学反応を経由するため収率が悪いという問題があった。
【特許文献１】特開２００１−２３３６９７号公報
【特許文献２】特開２００２−１５４８９９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
昇華用原料の供給量や加熱温度を制御し、成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる製造方法及び製造装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
即ち、本発明は、以下の記載事項に関する：
（１）昇華用原料微粉末とキャリアガスを炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に供給する工程と、昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる工程と、昇華したガスを炭化ケイ素種結晶上に供給し炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、を含む炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【０００８】
（２）昇華用原料微粉末とキャリアガスを炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に連続して供給する（１）記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【０００９】
（３）炭化ケイ素種結晶と加熱源の相対的位置を変化させることにより炭化ケイ素種結晶の温度を一定に保つ工程をさらに含む（１）または（２）記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【００１０】
（４）炭化ケイ素単結晶の成長に合わせて炭化ケイ素種結晶の位置を移動させる（３）記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【００１１】
（５）昇華用原料微粉末は、炭化ケイ素微粉末及びケイ素微粉末からなり、炭化ケイ素微粉末とケイ素微粉末の重量比は、炭化ケイ素微粉末：ケイ素微粉末＝１：０．１〜１：１である（１）〜（４）のいずれかに記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【００１２】
（６）昇華用原料微粉末をキャリアガスと共に坩堝内に供給する供給口、昇華用原料微粉末を加熱し昇華したガスを炭化ケイ素種結晶上に供給する坩堝本体、キャリアガス排出口を備える坩堝と、坩堝内部の排出口側に配置された、炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素種結晶配置部と、昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる加熱手段と、を有する炭化ケイ素単結晶製造装置。
【００１３】
（７）炭化ケイ素種結晶配置部は、炭化ケイ素種結晶を坩堝の長手方向に移動可能とする駆動手段を有する（６）記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、昇華用原料の供給量や加熱温度を制御し、成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる製造方法及び製造装置が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下に実施形態を挙げて本発明を説明するが、本発明が以下の実施形態に限定されないことはいうまでもない。図中、同一の機能及び用途を有するものについては同様の符号を付して説明を省略する。
【００１６】
良質な炭化ケイ素単結晶を成長させるためには炭化ケイ素単結晶の成長速度を精密に制御する必要がある。かかる課題解決のためには成長中に常に一定量の原料を成長部に供給し続けることが好ましいが、以下の理由から課題解決には至っていなかった。
【００１７】
昇華法における昇華用原料の供給量の調整は、昇華用原料の温度制御により主に行われている。しかし、昇華用原料の温度を坩堝下部の温度を外部から間接的に測定するため、昇華用原料の温度や温度分布を正確に把握することが困難であった。また、充填した昇華用原料の温度を完全に均一にすることが困難であった（定かではないが高温部から選択的に原料が昇華していたものと思われる。）
原料の昇華量は雰囲気圧に依存するため成長速度等も雰囲気圧の影響を強く受けるが、改良レーリー法で用いる坩堝は封止されているため高温の坩堝内の雰囲気圧を直接測定することができず、坩堝内の圧力、原料昇華ガスの成分を精密に制御することが困難であった。
【００１８】
以上より、原料昇華ガスの種結晶への供給量を成長中に連続して一定に保つことが困難であった。そのため、昇華原料ガスの成分（昇華化学種の化学量論組成）、供給量、及び成長結晶の温度を精密に制御し成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる方法が求められていた。
【００１９】
本発明者らは鋭意研究の結果、昇華原料ガスの成分（昇華化学種の化学量論組成）、供給量、及び成長結晶の温度を精密に制御し、成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる方法及び装置を見出した。
【００２０】
（製造装置）
図１に示す本実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１は、昇華用原料微粉末５をキャリアガス３と共に坩堝１０内に供給する供給口１５、昇華用原料微粉末５から昇華したガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給する坩堝本体１１、キャリアガス排出口１６を備える坩堝１０と、坩堝１０内部の排出口１６側に配置され炭化ケイ素種結晶２を備える炭化ケイ素種結晶配置部１２と、昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる加熱手段として坩堝１０の外周に配置された誘導加熱コイル３２と、を有する。
【００２１】
炭化ケイ素単結晶製造装置１の長手方向端部に供給口１５、炭化ケイ素単結晶製造装置１の長手方向他端部にキャリアガス排出口１６が設けられている。
【００２２】
炭化ケイ素単結晶製造装置１は、さらに坩堝１０と誘導加熱コイル３２の間に、坩堝１０側から誘導加熱コイル３２側に向かって断熱材３０及び石英管２１，２２の順に、断熱材３０及び石英管２１，２２を有する。石英管２１，２２の間には水管２３が形成されている。炭化ケイ素単結晶製造装置１は、長手方向の端部にフランジ２４，２５を有する。
【００２３】
排出口１６付近には圧力計（図示せず）が設けられており坩堝１１内の圧力の測定が可能である。また、排出口１６には真空ポンプと圧力制御弁（図示せず）が取付けられており、坩堝１０内の圧力を制御できる。
【００２４】
昇華用原料微粉末供給口１５から投入された昇華用原料微粉末５は、キャリアガスと共に排出口１６に向かって内部を流動する。その際、昇華用原料微粉体５は誘導加熱コイル３２により加熱されて昇華する。そして昇華ガスは炭化ケイ素種結晶２上に供給され炭化ケイ素単結晶として成長する。キャリアガス３は排出口１６から炭化ケイ素単結晶製造装置の外部に排出される。
【００２５】
（製造装置の変形例）
炭化ケイ素単結晶製造装置１は、さらに誘導加熱コイル３２と炭化ケイ素種結晶２の相対的位置を変化させる駆動手段を有してもよい。炭化ケイ素種結晶２の温度調整が容易になるからである。例えば図６に示すように、種結晶配置部１２に種結晶配置部１２を坩堝１０の長手方向に移動させるための駆動手段４０を設け、これを作動させることにより誘導加熱コイル３２と炭化ケイ素種結晶２の相対的位置を変化させることができる。また誘導加熱コイル３２を坩堝１０の長手方向に移動させるための駆動手段（図示せず）を設け、これを作動させることにより誘導加熱コイル３２と炭化ケイ素種結晶２の相対的位置を変化させることもできる。上記手段を単独もしくは併用しても構わないが、炭化ケイ素種結晶２上のＳｉＣ単結晶の成長に合わせて種結晶配置部１２を排気口１６の方向に移動させることにより、炭化ケイ素種結晶２の温度調整の作用効果に加えて、炭化ケイ素単結晶が成長する空間が継続的に確保できるという作用効果が得られる観点からは、種結晶配置部１２を移動させるための駆動手段４０を用いることが好ましい。
【００２６】
（製造方法）
本実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶の製造方法は、昇華用原料微粉末５をキャリアガス３と共に炭化ケイ素種結晶２を備える坩堝１０内に供給する工程と、昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる工程と、昇華したガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給し炭化ケイ素種結晶２上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、を含む。以下工程毎に詳細に説明する。
【００２７】
（イ） まず図１に示す炭化ケイ素単結晶製造装置１を用意する。
【００２８】
（ロ）キャリアガス供給口１５からキャリアガス３と共に昇華用原料微粉末５を坩堝１０内に供給する。昇華用原料微粉末５としては、炭化ケイ素である限り、結晶の多型、その製造方法について特に制限はない。結晶の多型としては、例えば、４Ｈ、６Ｈ、１５Ｒ、３Ｃなどが挙げられるが、供給した原料粉末を速やかに全て昇華させるために、昇華温度の低い３Ｃが好ましい。また、種結晶に到達するまでに全て昇華させることができれば、必ずしも１種単独で使用する必要はない。原料微粉末が種結晶に到達するまでの間に全量昇華していることが必要であるため、昇華用原料微粉末は細かいほど好ましい。粒径としては２０μ以下が好ましく、２μ以下が更に好ましい。
【００２９】
炭化ケイ素微粉末を加熱昇華させた場合、ケイ素のみが昇華し炭素が残る傾向があるが、昇華用原料微粉末５にケイ素微粉末を添加することでケイ素ガスの分圧が上がり、炭化ケイ素微粉末からケイ素のみが昇華することを防止できる。具体的には、昇華用原料微粉末５は炭化ケイ素（ＳｉＣ）微粉末及びケイ素（Ｓｉ）微粉末からなり、炭化ケイ素微粉末とケイ素微粉末の重量比は、炭化ケイ素微粉末：ケイ素微粉末＝１：０．１〜１：１であることが好ましい。ケイ素微粉末の重量が上記下限値よりも低いとケイ素ガスの分圧を上げることが困難となり、上記上限値よりも高いと炭化ケイ素微粉末から炭化ケイ素が十分に昇華しなくなるおそれがあるからである。炭化ケイ素微粉末：ケイ素微粉末＝１：０．２〜１：０．５が特に好ましい。
【００３０】
キャリアガス３としては、昇華用原料微粉末の昇華に影響を与えない不活性ガス、例えばアルゴンガスを用いることが好ましい。昇華用原料微粉末の供給量は種結晶２の直径と意図した成長速度によって決定されるが、種結晶２の直径が５０ｍｍの場合には１〜３０ｇ／時間となるように供給することが好ましく、３〜１０ｇ／時間が特に好ましい。キャリアガス３の供給量は、１〜４０ｌ／分が好ましく、５〜２０ｌ／分が特に好ましい。
【００３１】
キャリアガス排出口１６付近に接続された真空計により坩堝１１内の圧力を測定し、排出口１６に接続された真空ポンプと圧力制御弁により坩堝１１内の圧力を制御する。圧力は１３３〜６６７００Ｐａが好ましく、１３３〜１３３００Ｐａが特に好ましい。
【００３２】
改良レーリー法では坩堝内で昇華再結晶化を行うため、原料と成長結晶の多型が異なると温度のバランスが難しい。成長結晶よりも昇華温度の低い原料だと昇華量が多すぎる恐れがある。逆に昇華温度が高い原料だと原料よりも先に種結晶が昇華しかねない。一方、本実施形態においては原料の供給量が温度には依存しないため、原料粉昇華部の温度は原料粉が残らず昇華するのに十分なだけ高温であれば良い。そのため、原料自体も昇華温度が低い昇華し易いものの方が好ましい。
【００３３】
（ハ）誘導加熱コイル３２を作動させ昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる。加熱温度は昇華用原料微粉末が昇華する温度であれば特に制限はないが、２０００〜２６００℃が好ましい。上記下限値よりも温度が低いと昇華用原料微粉末が昇華しずらく、上記上限値よりも高いと経済的でなくまた装置を傷めやすくなるからである。加熱温度は２３００〜２４００℃が特に好ましい。放射温度計３４により測温する種結晶表面の温度は成長しようとする多型に依存するが１９００〜２４００℃に設定することが好ましく、４Ｈ型結晶を成長する際には１９００〜２２００℃が特に好ましい。
【００３４】
（ニ）次に、加熱により昇華した昇華ガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給し炭化ケイ素種結晶２上に炭化ケイ素単結晶を成長させる。炭化ケイ素種結晶２としては、特に制限なく種々の炭化ケイ素種結晶を用いることができる。ここでは４Ｈの単結晶（結晶厚：０．４ｍｍ、直径２０ｍｍ）を用いる。昇華ガスが均一に炭化ケイ素種結晶上に供給されることで高品質な炭化ケイ素単結晶を成長させることができるからである。
【００３５】
続いて、本実施形態の作用効果について従来の坩堝との対比において説明する：
従来、図２に示すように密閉した坩堝１１０内において昇華用原料１０５を昇華させ炭化ケイ素単結晶の成長反応を行っていたため、坩堝１１０内の温度や成長した結晶の温度を直接測定することができなかった。そのため図２に示すように、炭化ケイ素種結晶１０２の温度Ａ１は、坩堝上部Bから間接的に測定していた。また図３に示すように成長結晶１０８の温度も同様に坩堝上部Bから間接的に測定していた。その結果、成長結晶１０８が成長するほど坩堝上部Bから成長面A２間の温度差が大きくなり、成長結晶１０８の温度を把握することが困難であった。一方本実施形態によれば、キャリアガス供給口１４から放射温度計３４（Ｍ）を用いて、炭化ケイ素種結晶２の温度や成長結晶の温度を直接測定することができる。昇華雰囲気を適確に把握することが可能になることで高品質の炭化ケイ素単結晶が得られる。
【００３６】
また従来は坩堝１１０内を密閉し坩堝１１０外部の圧力を制御することで坩堝１１０内部の圧力を制御していた。そのため坩堝１１０内部の昇華ガスのガス圧を直接測定することができなかった。また坩堝１１０のガスの透過率は、坩堝１１０によって個体差等があることから、坩堝１１０内の昇華ガスのガス圧を正確に把握することが困難であった。一方本実施形態によれば、キャリアガス３の供給量を制御することで昇華ガスのガス圧を正確に把握することができる。
【００３７】
さらに従来は坩堝１１０の側面を加熱していたことより、昇華用原料１０５は、図４に示す側部D３、D４の温度が高く、上部D１や低部D２の温度が低くなる傾向があった。昇華用原料１０５は温度の高い側部D３、D４から先に昇華が進み、温度の低い上部D１や低部D２からは昇華が進みずらい。そのため図５に示すように側部D３、D４から先に昇華用原料１０５がなくなり、温度の低い上部D１や低部D２では昇華用原料１０５が再結晶化し高密度化が進む。ところが昇華用原料１０５の温度は坩堝下部Cで測定していたため、昇華用原料１０５の温度や温度分布を正確に把握し制御することができず、昇華用原料１０５の供給量を一定に保つことが困難であった。一方本実施形態によれば、昇華用原料微粉末５の供給量を調整することで、昇華ガスの供給量を容易に調整することができる。即ち炭化ケイ素単結晶の成長速度を一定に制御することができる。また昇華用原料を連続供給できるため炭化ケイ素単結晶の長尺化を図ることが可能となる。
【００３８】
またさらに従来は炭化ケイ素単結晶を成長させている際中に、昇華用原料１０５の状態が変化するため、昇華ガスの成分を一定に保つことが難しかった。一方本実施形態によれば、昇華用原料微粉末５を昇華用原料微粉末供給口１５から加え、加熱昇華させるため、昇華ガスの成分の制御が容易である。
【００３９】
従来は昇華用原料が窒素を含んでいた場合、結晶成長雰囲気における窒素濃度は、成長初期ほど濃く、終期に近づくほど薄くなる傾向があった。一方本実施形態によれば、キャリアガス３中に窒素ガスを適宜混入することにより、成長初期から終期に到るまで一定した結晶成長雰囲気を形成できる。
【００４０】
従来は温度や圧力の測定を坩堝１０２の外部から間接的に行っていたため、坩堝１０２の固体差の影響を受けやすかった。一方本実施形態によれば、かかる問題を解消することができる。
【００４１】
（製造方法の変形例）
本実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶の製造方法は、実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶の製造方法の工程に加えて、さらに炭化ケイ素種結晶と加熱源の相対的位置を変化させて炭化ケイ素種結晶の温度を一定に保つ工程をさらに含む。図６を参照しながら、実施形態と異なる点を中心に実施形態の変形例について説明する。
【００４２】
実施形態にかかる（イ）〜（ニ）工程においては、炭化ケイ素単結晶の成長が進むと、炭化ケイ素単結晶の成長面の位置が供給口１５に近づくために炭化ケイ素単結晶の成長面の温度が変化する。成長結晶の品質を向上するには最適な温度で炭化ケイ素単結晶の成長を継続することが好ましい。そこで、図６の駆動手段４０を作動させて、炭化ケイ素種結晶２と加熱源の相対的位置を変化させて炭化ケイ素種結晶２の温度を一定にする。これにより、炭化ケイ素単結晶の成長が進んだ際にも成長面の温度は成長開始時の種結晶２の温度と同じ温度に維持できる。
【００４３】
その際、図６に示すように、炭化ケイ素単結晶６０の成長に合わせて、仮想線で示される位置から種結晶配置部１２を移動させることがより好ましい。炭化ケイ素単結晶６０の成長領域を確保することにより、炭化ケイ素単結晶６０の長尺成長化が期待できるからである。
【００４４】
改良レーリー法においては、坩堝に充填した原料粉の分量でしか炭化ケイ素単結晶の成長を見込むことができず、坩堝に充填した原料粉の量が炭化ケイ素単結晶６０の成長量の制約となっていた。ところが、本実施形態によれば、原料の連続供給が可能であるため、炭化ケイ素単結晶６０の長尺成長が可能となる。また炭化ケイ素単結晶６０の成長に合わせて、種結晶配置部１２を移動させて炭化ケイ素単結晶６０の成長領域を確保することにより、炭化ケイ素単結晶６０のさらなる長尺成長が可能となる。
【００４５】
成長面の温度を成長時間全体を通して一定に保持する方法としては、種結晶配置部１２の位置を調整する方法の他にも、例えば（１）誘導加熱コイル３２の電流を変化させて調整する方法や、（２）誘導加熱コイル３２を動かすことにより誘導加熱コイル３２と種結晶２の距離を変えて調整する方法が挙げられる。しかし（１）の方法では坩堝本体１１の最高温部の温度が変わるために、設定値によっては坩堝本体１１の温度が粉体を完全に昇華させるのに十分な温度とならない恐れがある。（２）の方法では高周波加熱コイル３２自体を移動させる必要があるため、簡便な装置とすることが難しい。そのため、種結晶配置部１２の位置を調整する方法が最も好ましい。
【００４６】
このようにして、本製造方法では結晶成長面の温度、キャリアガスの流量、原料粉体の成分比、原料粉体の投入量、雰囲気圧力を精密にコントロールすることが可能であり、これらを成長時間全体を通して一定に維持することによって欠陥の少ない高品質な結晶を成長することが可能となる。
【００４７】
（昇華用原料／炭化ケイ素原料微粉末）
（実施形態の変形例）
上記のように、本発明は実施形態によって記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。例えば、上記実施形態においては縦型の炭化ケイ素単結晶製造装置を使用したが、それに限定されることなく、横型の炭化ケイ素単結晶製造装置を使用することもできる。また、成長させたい結晶の直径によって適切な種結晶配置部１２の直径、坩堝１１０の内径を選ぶことができる。このように、本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
【００４８】
（実施例）
種結晶として直径２０ｍｍの４Ｈ型単結晶を用いて成長を行った。原料粉末には３Ｃ型の炭化ケイ素粉末を用いた、原料粉末へのケイ素微粉末の混合比は１：０．５とした。原料の供給量は２．５ｇ／時とした。種結晶表面の温度は２０００℃に調整した。このとき、炉内の最高温部の温度は２３００℃程度であったと推測される。炉内の気圧は５Ｔｏｒｒに調整し、キャリアガスの流量は１０ｌ／分で成長を行った。
【００４９】
成長時間は２時間と４時間の２回行い、それぞれのケースで成長速度は０．１６ｍｍ／時と均一であった。成長結晶には異種多型の混入がなく、マイクロパイプ密度も５０個／ｃｍ2以下であり、種結晶対比、増加することなく成長させることができた。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】図１は本実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置の概略断面図を示す。
【図２】図２は従来の坩堝の概略断面図を示す（その１）。
【図３】図３は従来の坩堝の概略断面図を示す（その２）。
【図４】図４は従来の坩堝の概略断面図を示す（その３）。
【図５】図５は従来の坩堝の概略断面図を示す（その４）。
【図６】図６は本実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置の概略断面図を示す。
【符号の説明】
【００５１】
１…炭化ケイ素単結晶製造装置
２…炭化ケイ素種結晶
５…昇華用原料微粉末
１０…坩堝
１１…坩堝本体
１２…炭化ケイ素種結晶配置部
１５…昇華用原料供給口
１６…キャリアガス排出口
２１、２２…石英管
２３…流管
３０…断熱材
３２…誘導加熱コイル
４０…駆動手段
【技術分野】
【０００１】
本発明は炭化ケイ素単結晶の製造方法及びその製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化ケイ素は、ケイ素に比し、バンドギャップが大きく、絶縁破壊特性、耐熱性、耐放射線性等に優れることから、小型で高出力の半導体等の電子デバイス材料として注目されている。また、炭化ケイ素は、光学的特性に優れた他の化合物半導体との接合性に優れることから、光学デバイス材料としても注目されてきている。かかる炭化ケイ素の結晶の中でも、炭化ケイ素単結晶は、炭化ケイ素多結晶に比し、ウェハ等のデバイスに応用した際にウェハ内特性の均一性等に特に優れるという利点がある。
【０００３】
炭化ケイ素単結晶の製造方法として昇華法が用いられている。かかる昇華法においては坩堝内に昇華用原料を供給し坩堝を密閉した後、坩堝内部で炭化ケイ素単結晶の成長反応を行う。その際、昇華用原料の供給量は昇華用原料の温度を制御することにより主に行う。しかし、昇華用原料の温度は、坩堝下部の温度を外部から間接的に測定していたため、昇華用原料の温度や温度分布を正確に測定することが困難であった。そのため昇華用原料の供給量を一定に保つことが難しかった。また坩堝内の温度や成長した結晶の温度も坩堝の外部から間接的に測定していたため、坩堝内の炭化ケイ素単結晶の成長雰囲気を把握することが困難であった。
【０００４】
上記課題を解決する手段として、炭化ケイ素種結晶を備える坩堝内に、二酸化ケイ素超微粒子及び炭素微粒子をキャリアガスと共に供給し、炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる方法が提案されている（特許文献１参照）。かかる方法によれば原料の供給量や加熱雰囲気を制御しやすい。しかしながら、原料内に酸素が含まれており、炭化ケイ素単結晶内に不純物が取り込まれる可能性があった。また原料内の酸素と黒鉛製の坩堝とが反応してしまい、坩堝の損傷が激しい。
【０００５】
またその他の解決手段として、炭化ケイ素種結晶を備える坩堝内にシランガスとプロパンガスを供給し、炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる方法が提案されている（特許文献２参照）。かかる方法によれば原料の供給量や加熱雰囲気を制御しやすい。しかしながら、シランガスとプロパンガスの化学反応を経由するため収率が悪いという問題があった。
【特許文献１】特開２００１−２３３６９７号公報
【特許文献２】特開２００２−１５４８９９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
昇華用原料の供給量や加熱温度を制御し、成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる製造方法及び製造装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
即ち、本発明は、以下の記載事項に関する：
（１）昇華用原料微粉末とキャリアガスを炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に供給する工程と、昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる工程と、昇華したガスを炭化ケイ素種結晶上に供給し炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、を含む炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【０００８】
（２）昇華用原料微粉末とキャリアガスを炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に連続して供給する（１）記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【０００９】
（３）炭化ケイ素種結晶と加熱源の相対的位置を変化させることにより炭化ケイ素種結晶の温度を一定に保つ工程をさらに含む（１）または（２）記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【００１０】
（４）炭化ケイ素単結晶の成長に合わせて炭化ケイ素種結晶の位置を移動させる（３）記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【００１１】
（５）昇華用原料微粉末は、炭化ケイ素微粉末及びケイ素微粉末からなり、炭化ケイ素微粉末とケイ素微粉末の重量比は、炭化ケイ素微粉末：ケイ素微粉末＝１：０．１〜１：１である（１）〜（４）のいずれかに記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【００１２】
（６）昇華用原料微粉末をキャリアガスと共に坩堝内に供給する供給口、昇華用原料微粉末を加熱し昇華したガスを炭化ケイ素種結晶上に供給する坩堝本体、キャリアガス排出口を備える坩堝と、坩堝内部の排出口側に配置された、炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素種結晶配置部と、昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる加熱手段と、を有する炭化ケイ素単結晶製造装置。
【００１３】
（７）炭化ケイ素種結晶配置部は、炭化ケイ素種結晶を坩堝の長手方向に移動可能とする駆動手段を有する（６）記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、昇華用原料の供給量や加熱温度を制御し、成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる製造方法及び製造装置が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下に実施形態を挙げて本発明を説明するが、本発明が以下の実施形態に限定されないことはいうまでもない。図中、同一の機能及び用途を有するものについては同様の符号を付して説明を省略する。
【００１６】
良質な炭化ケイ素単結晶を成長させるためには炭化ケイ素単結晶の成長速度を精密に制御する必要がある。かかる課題解決のためには成長中に常に一定量の原料を成長部に供給し続けることが好ましいが、以下の理由から課題解決には至っていなかった。
【００１７】
昇華法における昇華用原料の供給量の調整は、昇華用原料の温度制御により主に行われている。しかし、昇華用原料の温度を坩堝下部の温度を外部から間接的に測定するため、昇華用原料の温度や温度分布を正確に把握することが困難であった。また、充填した昇華用原料の温度を完全に均一にすることが困難であった（定かではないが高温部から選択的に原料が昇華していたものと思われる。）
原料の昇華量は雰囲気圧に依存するため成長速度等も雰囲気圧の影響を強く受けるが、改良レーリー法で用いる坩堝は封止されているため高温の坩堝内の雰囲気圧を直接測定することができず、坩堝内の圧力、原料昇華ガスの成分を精密に制御することが困難であった。
【００１８】
以上より、原料昇華ガスの種結晶への供給量を成長中に連続して一定に保つことが困難であった。そのため、昇華原料ガスの成分（昇華化学種の化学量論組成）、供給量、及び成長結晶の温度を精密に制御し成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる方法が求められていた。
【００１９】
本発明者らは鋭意研究の結果、昇華原料ガスの成分（昇華化学種の化学量論組成）、供給量、及び成長結晶の温度を精密に制御し、成長効率よく高品質な炭化ケイ素単結晶を製造できる方法及び装置を見出した。
【００２０】
（製造装置）
図１に示す本実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１は、昇華用原料微粉末５をキャリアガス３と共に坩堝１０内に供給する供給口１５、昇華用原料微粉末５から昇華したガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給する坩堝本体１１、キャリアガス排出口１６を備える坩堝１０と、坩堝１０内部の排出口１６側に配置され炭化ケイ素種結晶２を備える炭化ケイ素種結晶配置部１２と、昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる加熱手段として坩堝１０の外周に配置された誘導加熱コイル３２と、を有する。
【００２１】
炭化ケイ素単結晶製造装置１の長手方向端部に供給口１５、炭化ケイ素単結晶製造装置１の長手方向他端部にキャリアガス排出口１６が設けられている。
【００２２】
炭化ケイ素単結晶製造装置１は、さらに坩堝１０と誘導加熱コイル３２の間に、坩堝１０側から誘導加熱コイル３２側に向かって断熱材３０及び石英管２１，２２の順に、断熱材３０及び石英管２１，２２を有する。石英管２１，２２の間には水管２３が形成されている。炭化ケイ素単結晶製造装置１は、長手方向の端部にフランジ２４，２５を有する。
【００２３】
排出口１６付近には圧力計（図示せず）が設けられており坩堝１１内の圧力の測定が可能である。また、排出口１６には真空ポンプと圧力制御弁（図示せず）が取付けられており、坩堝１０内の圧力を制御できる。
【００２４】
昇華用原料微粉末供給口１５から投入された昇華用原料微粉末５は、キャリアガスと共に排出口１６に向かって内部を流動する。その際、昇華用原料微粉体５は誘導加熱コイル３２により加熱されて昇華する。そして昇華ガスは炭化ケイ素種結晶２上に供給され炭化ケイ素単結晶として成長する。キャリアガス３は排出口１６から炭化ケイ素単結晶製造装置の外部に排出される。
【００２５】
（製造装置の変形例）
炭化ケイ素単結晶製造装置１は、さらに誘導加熱コイル３２と炭化ケイ素種結晶２の相対的位置を変化させる駆動手段を有してもよい。炭化ケイ素種結晶２の温度調整が容易になるからである。例えば図６に示すように、種結晶配置部１２に種結晶配置部１２を坩堝１０の長手方向に移動させるための駆動手段４０を設け、これを作動させることにより誘導加熱コイル３２と炭化ケイ素種結晶２の相対的位置を変化させることができる。また誘導加熱コイル３２を坩堝１０の長手方向に移動させるための駆動手段（図示せず）を設け、これを作動させることにより誘導加熱コイル３２と炭化ケイ素種結晶２の相対的位置を変化させることもできる。上記手段を単独もしくは併用しても構わないが、炭化ケイ素種結晶２上のＳｉＣ単結晶の成長に合わせて種結晶配置部１２を排気口１６の方向に移動させることにより、炭化ケイ素種結晶２の温度調整の作用効果に加えて、炭化ケイ素単結晶が成長する空間が継続的に確保できるという作用効果が得られる観点からは、種結晶配置部１２を移動させるための駆動手段４０を用いることが好ましい。
【００２６】
（製造方法）
本実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶の製造方法は、昇華用原料微粉末５をキャリアガス３と共に炭化ケイ素種結晶２を備える坩堝１０内に供給する工程と、昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる工程と、昇華したガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給し炭化ケイ素種結晶２上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、を含む。以下工程毎に詳細に説明する。
【００２７】
（イ） まず図１に示す炭化ケイ素単結晶製造装置１を用意する。
【００２８】
（ロ）キャリアガス供給口１５からキャリアガス３と共に昇華用原料微粉末５を坩堝１０内に供給する。昇華用原料微粉末５としては、炭化ケイ素である限り、結晶の多型、その製造方法について特に制限はない。結晶の多型としては、例えば、４Ｈ、６Ｈ、１５Ｒ、３Ｃなどが挙げられるが、供給した原料粉末を速やかに全て昇華させるために、昇華温度の低い３Ｃが好ましい。また、種結晶に到達するまでに全て昇華させることができれば、必ずしも１種単独で使用する必要はない。原料微粉末が種結晶に到達するまでの間に全量昇華していることが必要であるため、昇華用原料微粉末は細かいほど好ましい。粒径としては２０μ以下が好ましく、２μ以下が更に好ましい。
【００２９】
炭化ケイ素微粉末を加熱昇華させた場合、ケイ素のみが昇華し炭素が残る傾向があるが、昇華用原料微粉末５にケイ素微粉末を添加することでケイ素ガスの分圧が上がり、炭化ケイ素微粉末からケイ素のみが昇華することを防止できる。具体的には、昇華用原料微粉末５は炭化ケイ素（ＳｉＣ）微粉末及びケイ素（Ｓｉ）微粉末からなり、炭化ケイ素微粉末とケイ素微粉末の重量比は、炭化ケイ素微粉末：ケイ素微粉末＝１：０．１〜１：１であることが好ましい。ケイ素微粉末の重量が上記下限値よりも低いとケイ素ガスの分圧を上げることが困難となり、上記上限値よりも高いと炭化ケイ素微粉末から炭化ケイ素が十分に昇華しなくなるおそれがあるからである。炭化ケイ素微粉末：ケイ素微粉末＝１：０．２〜１：０．５が特に好ましい。
【００３０】
キャリアガス３としては、昇華用原料微粉末の昇華に影響を与えない不活性ガス、例えばアルゴンガスを用いることが好ましい。昇華用原料微粉末の供給量は種結晶２の直径と意図した成長速度によって決定されるが、種結晶２の直径が５０ｍｍの場合には１〜３０ｇ／時間となるように供給することが好ましく、３〜１０ｇ／時間が特に好ましい。キャリアガス３の供給量は、１〜４０ｌ／分が好ましく、５〜２０ｌ／分が特に好ましい。
【００３１】
キャリアガス排出口１６付近に接続された真空計により坩堝１１内の圧力を測定し、排出口１６に接続された真空ポンプと圧力制御弁により坩堝１１内の圧力を制御する。圧力は１３３〜６６７００Ｐａが好ましく、１３３〜１３３００Ｐａが特に好ましい。
【００３２】
改良レーリー法では坩堝内で昇華再結晶化を行うため、原料と成長結晶の多型が異なると温度のバランスが難しい。成長結晶よりも昇華温度の低い原料だと昇華量が多すぎる恐れがある。逆に昇華温度が高い原料だと原料よりも先に種結晶が昇華しかねない。一方、本実施形態においては原料の供給量が温度には依存しないため、原料粉昇華部の温度は原料粉が残らず昇華するのに十分なだけ高温であれば良い。そのため、原料自体も昇華温度が低い昇華し易いものの方が好ましい。
【００３３】
（ハ）誘導加熱コイル３２を作動させ昇華用原料微粉末５を加熱し昇華させる。加熱温度は昇華用原料微粉末が昇華する温度であれば特に制限はないが、２０００〜２６００℃が好ましい。上記下限値よりも温度が低いと昇華用原料微粉末が昇華しずらく、上記上限値よりも高いと経済的でなくまた装置を傷めやすくなるからである。加熱温度は２３００〜２４００℃が特に好ましい。放射温度計３４により測温する種結晶表面の温度は成長しようとする多型に依存するが１９００〜２４００℃に設定することが好ましく、４Ｈ型結晶を成長する際には１９００〜２２００℃が特に好ましい。
【００３４】
（ニ）次に、加熱により昇華した昇華ガスを炭化ケイ素種結晶２上に供給し炭化ケイ素種結晶２上に炭化ケイ素単結晶を成長させる。炭化ケイ素種結晶２としては、特に制限なく種々の炭化ケイ素種結晶を用いることができる。ここでは４Ｈの単結晶（結晶厚：０．４ｍｍ、直径２０ｍｍ）を用いる。昇華ガスが均一に炭化ケイ素種結晶上に供給されることで高品質な炭化ケイ素単結晶を成長させることができるからである。
【００３５】
続いて、本実施形態の作用効果について従来の坩堝との対比において説明する：
従来、図２に示すように密閉した坩堝１１０内において昇華用原料１０５を昇華させ炭化ケイ素単結晶の成長反応を行っていたため、坩堝１１０内の温度や成長した結晶の温度を直接測定することができなかった。そのため図２に示すように、炭化ケイ素種結晶１０２の温度Ａ１は、坩堝上部Bから間接的に測定していた。また図３に示すように成長結晶１０８の温度も同様に坩堝上部Bから間接的に測定していた。その結果、成長結晶１０８が成長するほど坩堝上部Bから成長面A２間の温度差が大きくなり、成長結晶１０８の温度を把握することが困難であった。一方本実施形態によれば、キャリアガス供給口１４から放射温度計３４（Ｍ）を用いて、炭化ケイ素種結晶２の温度や成長結晶の温度を直接測定することができる。昇華雰囲気を適確に把握することが可能になることで高品質の炭化ケイ素単結晶が得られる。
【００３６】
また従来は坩堝１１０内を密閉し坩堝１１０外部の圧力を制御することで坩堝１１０内部の圧力を制御していた。そのため坩堝１１０内部の昇華ガスのガス圧を直接測定することができなかった。また坩堝１１０のガスの透過率は、坩堝１１０によって個体差等があることから、坩堝１１０内の昇華ガスのガス圧を正確に把握することが困難であった。一方本実施形態によれば、キャリアガス３の供給量を制御することで昇華ガスのガス圧を正確に把握することができる。
【００３７】
さらに従来は坩堝１１０の側面を加熱していたことより、昇華用原料１０５は、図４に示す側部D３、D４の温度が高く、上部D１や低部D２の温度が低くなる傾向があった。昇華用原料１０５は温度の高い側部D３、D４から先に昇華が進み、温度の低い上部D１や低部D２からは昇華が進みずらい。そのため図５に示すように側部D３、D４から先に昇華用原料１０５がなくなり、温度の低い上部D１や低部D２では昇華用原料１０５が再結晶化し高密度化が進む。ところが昇華用原料１０５の温度は坩堝下部Cで測定していたため、昇華用原料１０５の温度や温度分布を正確に把握し制御することができず、昇華用原料１０５の供給量を一定に保つことが困難であった。一方本実施形態によれば、昇華用原料微粉末５の供給量を調整することで、昇華ガスの供給量を容易に調整することができる。即ち炭化ケイ素単結晶の成長速度を一定に制御することができる。また昇華用原料を連続供給できるため炭化ケイ素単結晶の長尺化を図ることが可能となる。
【００３８】
またさらに従来は炭化ケイ素単結晶を成長させている際中に、昇華用原料１０５の状態が変化するため、昇華ガスの成分を一定に保つことが難しかった。一方本実施形態によれば、昇華用原料微粉末５を昇華用原料微粉末供給口１５から加え、加熱昇華させるため、昇華ガスの成分の制御が容易である。
【００３９】
従来は昇華用原料が窒素を含んでいた場合、結晶成長雰囲気における窒素濃度は、成長初期ほど濃く、終期に近づくほど薄くなる傾向があった。一方本実施形態によれば、キャリアガス３中に窒素ガスを適宜混入することにより、成長初期から終期に到るまで一定した結晶成長雰囲気を形成できる。
【００４０】
従来は温度や圧力の測定を坩堝１０２の外部から間接的に行っていたため、坩堝１０２の固体差の影響を受けやすかった。一方本実施形態によれば、かかる問題を解消することができる。
【００４１】
（製造方法の変形例）
本実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶の製造方法は、実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶の製造方法の工程に加えて、さらに炭化ケイ素種結晶と加熱源の相対的位置を変化させて炭化ケイ素種結晶の温度を一定に保つ工程をさらに含む。図６を参照しながら、実施形態と異なる点を中心に実施形態の変形例について説明する。
【００４２】
実施形態にかかる（イ）〜（ニ）工程においては、炭化ケイ素単結晶の成長が進むと、炭化ケイ素単結晶の成長面の位置が供給口１５に近づくために炭化ケイ素単結晶の成長面の温度が変化する。成長結晶の品質を向上するには最適な温度で炭化ケイ素単結晶の成長を継続することが好ましい。そこで、図６の駆動手段４０を作動させて、炭化ケイ素種結晶２と加熱源の相対的位置を変化させて炭化ケイ素種結晶２の温度を一定にする。これにより、炭化ケイ素単結晶の成長が進んだ際にも成長面の温度は成長開始時の種結晶２の温度と同じ温度に維持できる。
【００４３】
その際、図６に示すように、炭化ケイ素単結晶６０の成長に合わせて、仮想線で示される位置から種結晶配置部１２を移動させることがより好ましい。炭化ケイ素単結晶６０の成長領域を確保することにより、炭化ケイ素単結晶６０の長尺成長化が期待できるからである。
【００４４】
改良レーリー法においては、坩堝に充填した原料粉の分量でしか炭化ケイ素単結晶の成長を見込むことができず、坩堝に充填した原料粉の量が炭化ケイ素単結晶６０の成長量の制約となっていた。ところが、本実施形態によれば、原料の連続供給が可能であるため、炭化ケイ素単結晶６０の長尺成長が可能となる。また炭化ケイ素単結晶６０の成長に合わせて、種結晶配置部１２を移動させて炭化ケイ素単結晶６０の成長領域を確保することにより、炭化ケイ素単結晶６０のさらなる長尺成長が可能となる。
【００４５】
成長面の温度を成長時間全体を通して一定に保持する方法としては、種結晶配置部１２の位置を調整する方法の他にも、例えば（１）誘導加熱コイル３２の電流を変化させて調整する方法や、（２）誘導加熱コイル３２を動かすことにより誘導加熱コイル３２と種結晶２の距離を変えて調整する方法が挙げられる。しかし（１）の方法では坩堝本体１１の最高温部の温度が変わるために、設定値によっては坩堝本体１１の温度が粉体を完全に昇華させるのに十分な温度とならない恐れがある。（２）の方法では高周波加熱コイル３２自体を移動させる必要があるため、簡便な装置とすることが難しい。そのため、種結晶配置部１２の位置を調整する方法が最も好ましい。
【００４６】
このようにして、本製造方法では結晶成長面の温度、キャリアガスの流量、原料粉体の成分比、原料粉体の投入量、雰囲気圧力を精密にコントロールすることが可能であり、これらを成長時間全体を通して一定に維持することによって欠陥の少ない高品質な結晶を成長することが可能となる。
【００４７】
（昇華用原料／炭化ケイ素原料微粉末）
（実施形態の変形例）
上記のように、本発明は実施形態によって記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。例えば、上記実施形態においては縦型の炭化ケイ素単結晶製造装置を使用したが、それに限定されることなく、横型の炭化ケイ素単結晶製造装置を使用することもできる。また、成長させたい結晶の直径によって適切な種結晶配置部１２の直径、坩堝１１０の内径を選ぶことができる。このように、本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
【００４８】
（実施例）
種結晶として直径２０ｍｍの４Ｈ型単結晶を用いて成長を行った。原料粉末には３Ｃ型の炭化ケイ素粉末を用いた、原料粉末へのケイ素微粉末の混合比は１：０．５とした。原料の供給量は２．５ｇ／時とした。種結晶表面の温度は２０００℃に調整した。このとき、炉内の最高温部の温度は２３００℃程度であったと推測される。炉内の気圧は５Ｔｏｒｒに調整し、キャリアガスの流量は１０ｌ／分で成長を行った。
【００４９】
成長時間は２時間と４時間の２回行い、それぞれのケースで成長速度は０．１６ｍｍ／時と均一であった。成長結晶には異種多型の混入がなく、マイクロパイプ密度も５０個／ｃｍ2以下であり、種結晶対比、増加することなく成長させることができた。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】図１は本実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置の概略断面図を示す。
【図２】図２は従来の坩堝の概略断面図を示す（その１）。
【図３】図３は従来の坩堝の概略断面図を示す（その２）。
【図４】図４は従来の坩堝の概略断面図を示す（その３）。
【図５】図５は従来の坩堝の概略断面図を示す（その４）。
【図６】図６は本実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置の概略断面図を示す。
【符号の説明】
【００５１】
１…炭化ケイ素単結晶製造装置
２…炭化ケイ素種結晶
５…昇華用原料微粉末
１０…坩堝
１１…坩堝本体
１２…炭化ケイ素種結晶配置部
１５…昇華用原料供給口
１６…キャリアガス排出口
２１、２２…石英管
２３…流管
３０…断熱材
３２…誘導加熱コイル
４０…駆動手段
【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華用原料微粉末とキャリアガスを炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に供給する工程と、
前記昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる工程と、
昇華したガスを前記炭化ケイ素種結晶上に供給し前記炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、
を含むことを特徴とする炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記昇華用原料微粉末と前記キャリアガスを前記炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に連続して供給することを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記炭化ケイ素種結晶と加熱源の相対的位置を変化させることにより前記炭化ケイ素種結晶の温度を一定に保つ工程をさらに含むことを特徴とする請求項１または２記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項４】
前記炭化ケイ素単結晶の成長に合わせて前記炭化ケイ素種結晶の位置を移動させることを特徴とする請求項３記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項５】
前記昇華用原料微粉末は、炭化ケイ素微粉末及びケイ素微粉末からなり、前記炭化ケイ素微粉末と前記ケイ素微粉末の重量比は、前記炭化ケイ素微粉末：前記ケイ素微粉末＝１：０．１〜１：１であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項６】
昇華用原料微粉末をキャリアガスと共に坩堝内に供給する供給口、前記昇華用原料微粉末を加熱し昇華したガスを炭化ケイ素種結晶上に供給する坩堝本体、キャリアガス排出口を備える坩堝と、
前記坩堝内部の前記排出口側に配置された、前記炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素種結晶配置部と、
前記昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる加熱手段と、
を有することを特徴とする炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項７】
前記炭化ケイ素種結晶配置部は、前記炭化ケイ素種結晶を前記坩堝の長手方向に移動可能とする駆動手段を有することを特徴とする請求項６記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項１】
昇華用原料微粉末とキャリアガスを炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に供給する工程と、
前記昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる工程と、
昇華したガスを前記炭化ケイ素種結晶上に供給し前記炭化ケイ素種結晶上に炭化ケイ素単結晶を成長させる工程と、
を含むことを特徴とする炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記昇華用原料微粉末と前記キャリアガスを前記炭化ケイ素単結晶成長雰囲気内に連続して供給することを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記炭化ケイ素種結晶と加熱源の相対的位置を変化させることにより前記炭化ケイ素種結晶の温度を一定に保つ工程をさらに含むことを特徴とする請求項１または２記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項４】
前記炭化ケイ素単結晶の成長に合わせて前記炭化ケイ素種結晶の位置を移動させることを特徴とする請求項３記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項５】
前記昇華用原料微粉末は、炭化ケイ素微粉末及びケイ素微粉末からなり、前記炭化ケイ素微粉末と前記ケイ素微粉末の重量比は、前記炭化ケイ素微粉末：前記ケイ素微粉末＝１：０．１〜１：１であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の炭化ケイ素単結晶の製造方法。
【請求項６】
昇華用原料微粉末をキャリアガスと共に坩堝内に供給する供給口、前記昇華用原料微粉末を加熱し昇華したガスを炭化ケイ素種結晶上に供給する坩堝本体、キャリアガス排出口を備える坩堝と、
前記坩堝内部の前記排出口側に配置された、前記炭化ケイ素種結晶を備える炭化ケイ素種結晶配置部と、
前記昇華用原料微粉末を加熱し昇華させる加熱手段と、
を有することを特徴とする炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項７】
前記炭化ケイ素種結晶配置部は、前記炭化ケイ素種結晶を前記坩堝の長手方向に移動可能とする駆動手段を有することを特徴とする請求項６記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【公開番号】特開２００９−２３８４６（Ｐ２００９−２３８４６Ａ）
【公開日】平成２１年２月５日（２００９．２．５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−１７２５７１（Ｐ２００７−１７２５７１）
【出願日】平成１９年６月２９日（２００７．６．２９）
【出願人】（０００００５２７８）株式会社ブリヂストン (11,469)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年２月５日（２００９．２．５）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年６月２９日（２００７．６．２９）
【出願人】（０００００５２７８）株式会社ブリヂストン (11,469)
【Ｆターム（参考）】
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