菜食マイクロカプセル
動物副産物でないシェルがあるマイクロカプセル、およびこのようなマイクロカプセルを調製して使用する方法が開示される。本明細書で具現化され大まかに述べられる、開示される材料、化合物、組成物、物品、および方法の目的に従って、開示される主題は、一態様では、組成物およびこのような組成物を調製して使用する方法に関する。さらなる態様では、開示される主題は、動物副産物でないシェルがあるマイクロカプセル、およびこのようなマイクロカプセルを調製して使用する方法に関する。さらに別の態様では、開示される主題は、逆に帯電したタンパク質から調製されるシェルがあるマイクロカプセルに関する。開示されるマイクロカプセルを作製して、使用する方法もまた開示される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本明細書は、どちらもその内容全体を参照によって本明細書に援用する、２００７年１月１０日に出願された米国仮特許出願第６０／８７９，６３６号明細書および２００７年１月１０日に出願された米国仮特許出願第６０／８７９，７５９号明細書の優先権の利益を主張する。
【背景技術】
【０００２】
多くのマイクロカプセルは、蜜ろう、デンプン、ゼラチン、またはポリアクリル酸などのシェル材料の薄いコーティング内部の固形物の小型粒子または液体の小滴である。それらは例えば液体を易流動性粉末または圧縮固形物として調製し、反応性物質を隔離し、毒性を低下させ、酸化から保護しおよび／または酵素、香料、栄養素、薬物などの物質の放出速度を調節するのに使用される。
【０００３】
従来、研究は、各マイクロカプセルが、装填物を含有する１つのコアを有するマイクロカプセルに集中していた。しかし単一コアマイクロカプセルの問題の１つは、それらが破裂しやすいことである。したがって、このようなマイクロカプセルの強度および／または不透過性を増大させるために、マイクロカプセル壁の厚さを増大させることを試みている人々もいる。しかしこの慣習は、マイクロカプセルの装填能力の減少をもたらすことがある。
【０００４】
マイクロカプセルを改善する別のアプローチは、それぞれが装填物を含有する複数チャンバーを各マイクロカプセルが有する、マイクロカプセルを作り出すことである。例えば特許文献１は、シェル材料としてゼラチンを有する「複数コア」マイクロカプセルを開示する。これらのマイクロカプセルは油またはカロテノイド粒子の水性エマルジョンの噴霧冷却によって形成され、油またはカロテノイド粒子「コア」周囲にゼラチンが硬化する。Ｙｏｓｈｉｄａら（非特許文献１または特許文献２）は、ゼラチンおよびパラフィンワックスのエマルジョンがアラビアゴム溶液に添加され、次に界面活性剤と混合されて、「複数コア」マイクロカプセルを形成する、マイクロカプセル製造のための複合コアセルベーション工程を開示する。Ｉｊｉｃｈｉら（非特許文献２）は、複合コアセルベーション工程を使用してビフェニルの大型小滴をマイクロカプセル化し、多層マイクロカプセルを形成した。特許文献３および特許文献４は、感圧コピー用紙および感熱記録紙で使用するための油小滴サイズが１〜１０μｍで、平均直径３〜２０μｍを有する「多核」油含有マイクロカプセルを開示する。特許文献５および特許文献６は、魚油などの様々な装填物を対象に送達するための多核油含有マイクロカプセルを開示する。
【０００５】
典型的に、このような単一および複数コアマイクロカプセルを調製するのに使用されるシェル材料は動物副産物である。例えばマイクロカプセルのシェル材料として使用されているゼラチンは、魚、ブタ、および／または畜牛の骨、皮、および軟骨に由来することが多い。ゼラチンおよびその他の動物副産物は、多くの目的に適したマイクロカプセルシェル材料である一方、宗教上または食餌療法上の理由などのために、このような動物副産物を含まないマイクロカプセルが所望される場合は、それらは適切でない。したがって当該技術分野において、高装填量を有して、構造的に強固であり、動物副産物でないシェル材料からできたマイクロカプセルに対する必要性がある。本明細書では、これらのおよびその他の要求を満たす組成物および方法が開示される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】米国特許第５，７８０，０５６号明細書
【特許文献２】特開平１−１４８３３８号公報
【特許文献３】米国特許第４，２１９，４３９号明細書
【特許文献４】米国特許第４，２２２，８９１明細書
【特許文献５】米国特許第６，９７４，５９２号明細書
【特許文献６】米国特許第６，９６９，５３０号明細書
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｂｓｔｒａｃｔ １９９０：１４０７３５
【非特許文献２】Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｅｎｇ．Ｊｐｎ．（１９９７）３０（５）：７９３−７９８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本明細書で具現化され大まかに述べられる、開示される材料、化合物、組成物、物品、および方法の目的に従って、開示される主題は、一態様では、組成物およびこのような組成物を調製して使用する方法に関する。さらなる態様では、開示される主題は、動物副産物でないシェルがあるマイクロカプセル、およびこのようなマイクロカプセルを調製して使用する方法に関する。さらに別の態様では、開示される主題は、逆に帯電したタンパク質から調製されるシェルがあるマイクロカプセルに関する。開示されるマイクロカプセルを作製して、使用する方法もまた開示される。
【０００９】
追加的利点については、ある程度は以下の説明中で述べられ、ある程度は説明から明らかであり、または下述の態様の実施によって分かる。下述の利点は、添付の特許請求の範囲で特に指摘される要素および組み合わせによって、実現され得られる。前述の概要および続く詳細な説明はどちらも例示的で、あくまでも説明を目的とし、限定的なものではないと理解される。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本明細書で述べられる材料、化合物、組成物、および方法は、続く開示される主題の特定の態様の詳細な説明、およびそこに含まれる実施例を参照してより容易く理解されてもよい。
【００１１】
本材料、化合物、組成物、および方法を開示して述べる前に、下述の態様は、特定合成方法または特定試薬に限定されるものではないと理解され、したがって、当然、変動してもよい。ここで使用される用語法はまた、特定の態様について述べることのみを目的とし、限定は意図されないものと理解される。
【００１２】
また本明細書の全体を通じて、様々な出版物が参照される。これらの出版物の開示は、開示される事柄が関連する従来技術についてより完全に述べるために、その全体を参照によって本明細書に援用する。開示される参考文献は、引用される文中で論じられるそれらに含まれる材料について、ここで個々に具体的に参照によって援用する。
【００１３】
一般定義
明細書および続く特許請求の範囲においていくつかの用語に言及し、それらは次の意味を有するものと定義される。
明細書および特許請求の範囲全体を通じて、「含んでなる（ｃｏｍｐｒｉｓｅ）」という語および「含んでなる（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」および「含んでなる（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」などの語のその他の形態は、「〜を含むが限定されるものではない」ことを意味し、例えばその他の添加剤、構成要素、整数、またはステップを除外することは意図されない。
【００１４】
明細書および添付の特許請求の範囲での用法では、単数形「ａ」「ａｎ」および「ｔｈｅ」は、特に断りのない限り複数の指示対象を含む。したがって例えば「化合物」への言及は、２つ以上のこのような化合物の混合物を含み、「ω３脂肪酸」への言及は２つ以上のこのような脂肪酸の混合物を含み、「マイクロカプセルへの言及」は２つ以上のこのようなマイクロカプセルの混合物を含むなどである。
【００１５】
「任意の」または「任意に」とは、引き続いて述べられている事象または状況が起きる場合と起きない場合があり、説明は事象または状況が起きる場合、およびそれが起きない場合を含むことを意味する。例えば「装填物、第２のポリマー構成要素、および任意に組成物をエマルジョンに添加する」という語句は、組成物がエマルジョンに添加される場合、および組成物がエマルジョンに添加されない場合を含む。
【００１６】
範囲はここで「およそ」１つの特定値から、および／または「およそ」別の特定値までとして表現できる。このような範囲を表現する場合、別の態様は、特定値からおよび／または別の特定値までを含む。同様に値が近似として表現される場合、先行する「およそ」の使用によって、特定値は別の態様を形成するものと理解される。各範囲の終点は、その他の終点との関係で、またその他の終点とは独立して、顕著であるとさらに理解される。またここで開示されるいくつかの値があり、各値はまたここで、特定値それ自体に加えて「およそ」の値として開示されるものと理解される。例えば値「１０」が開示される場合、「約１０」もまた開示される。また必要に応じて当業者によって理解されるように、ある値が開示される場合、その値「以下」、「その値以上」、そして値間の可能な範囲もまた開示されるものと理解される。例えば値「１０」が開示される場合、「１０以下」ならびに「１０以上」もまた開示される。また明細書全体を通じてデータがいくつかの異なる様式で提供され、これらのデータは、終点および出発点、およびデータ点の任意の組み合わせの範囲に相当するものと理解される。例えば特定データ点「１０」および特定データ点「１５」が開示される場合、１０および１５を超え、以上、未満、以下、および等しいことが開示されるものと見なされ、１０〜１５の間も同様であると理解される。２つの特定単位間の各単位もまた、開示されるものと理解される。例えば１０および１５が開示される場合、１１、１２、１３、および１４もまた開示される。
【００１７】
明細書および末尾の特許請求の範囲における組成物中の特定構成要素の重量部に関する言及は、重量部で表される組成物中の構成要素とあらゆるその他の構成要素との重量関係を示す。したがって２重量部の構成要素Ｘおよび５重量部の構成要素Ｙを含有する化合物中で、ＸおよびＹは２：５の重量比で存在し、追加的構成要素が化合物に含有されるかどうかにかかわらず、このような比率で存在する。
【００１８】
構成要素の重量％（ｗｔ．％）は、特に断りのない限り、その中に構成要素が含まれる製剤または組成物の総重量を基準にする。
【００１９】
「対象」とは、ここでの用法では個体を意味する。一態様では対象は霊長類などの哺乳類であり、別の態様では対象はヒトである。「対象」という用語はまた、飼いならされた動物（例えばネコ、イヌなど）、家畜（例えば畜牛、ウマ、ブタ、ヒツジ、ヤギなど）、および実験動物（例えばマウス、ウサギ、ラット、モルモット、ミバエなど）も含む。
【００２０】
ここで「動物副産物」に関する言及は、１つ以上の動物身体部位（例えば骨、皮、組織、肉、軟骨、角、蹄など）に由来し、それから単離され、またはそれから精製される化合物および材料を含むことが意図される。それはまた、１つ以上の動物副産物を加工して調製される組成物を含むことも意図する（例えば誘導体化、官能性付与、または別の方法で化学的にまたは物理的に変性された動物副産物）。しかしここでの用法では、「動物副産物」は、生きている動物から採取される乳、または動物乳に由来するかまたはそれから単離される化合物を含むことは意図しない。さらに「動物副産物」は、卵、または卵に由来するかまたはそれから単離される組成物を含むことは意図しない。「動物副産物」という用語はまた、合成材料、または植物、細菌、真菌、または藻類原料に由来するまたはそれから単離される材料を含むことも意図しない。
【００２１】
「菜食」という用語は、一般に肉および／または動物副産物を欠いた食餌を指す。様々なタイプの菜食があることが認識される。例えば厳格菜食（ｖｅｇａｎ）または完全菜食（ｔｏｔａｌ ｖｅｇｅｔａｒｉａｎ）は、植物からの食物（例えば果実、野菜、豆類、穀物、種子、およびナッツ）のみを含む。乳菜食は、植物からの食物と、乳、チーズ、およびその他の乳製品を含む。卵乳菜食（または乳卵菜食）は、植物からの食物、乳、チーズ、およびその他の乳製品、および卵を含む。半菜食は赤肉を除外するが、植物からの食物、乳、チーズ、およびその他の乳製品、および卵に加えて鶏肉および魚を含む（ＵＳＤＡ Ｄｉｅｔａｒｙ Ｇｕｉｄｅｌｉｎｅｓ ｆｏｒ Ａｍｅｒｉｃａｎｓ，２００５）。特に断りのない限り、「菜食」という一般用語は、ここでの用法では上述の各特定タイプの「菜食」を含む。また「特定菜食に適する」という語句は、特定のシェル材料またはそれから調製されたマイクロカプセルが、特定の菜食について許容可能であることを意味する。例えば卵から得られる材料は、卵乳菜食に適する（そして半菜食にも適するが、乳菜食または厳格菜食には適さない）。別の例としては、乳に由来する材料は乳菜食に適する（そして卵乳菜食および半菜食にも適するが、厳格菜食には適さない）。さらに別の例として、動物副産物、乳、または卵に由来しない材料は厳格菜食に適し、ついでに言えば乳菜食、卵乳菜食、および半菜食にも適する。さらに別の例では、例えば魚に由来する材料は、半菜食に適する（が、乳菜食、卵乳菜食、または厳格菜食には適さない）。
【００２２】
ここで開示される材料、化合物、組成物、物品、および方法の特定の態様について詳細に述べ、その例は添付の実施例において例示される。
【００２３】
材料と組成物
ここで開示されるのは、開示される方法および組成物の生成物のために使用でき、それと併せて使用でき、その調製で使用でき、またはそれ自体である、材料、化合物、組成物、および構成要素である。これらおよびその他の材料がここで開示され、これらの材料の組み合わせ、サブセット、相互作用、グループなどが開示される場合、これらの化合物の様々な各個体および集合的組み合わせおよび置換群への特定の言及は明示的に開示されないかもしれないが、それぞれがここで具体的に考察され既述されるものと理解される。例えば化合物が開示され、化合物のいくつかの構成要素または残基に加えることができるいくつかの変性が考察される場合、特に断りのない限り、可能であるそれぞれのおよび全ての組み合わせおよび置換群が具体的に考察される。したがって構成要素クラスＡ、Ｂ、およびＣ、ならびに構成要素クラスＤ、Ｅ、およびＦが開示されて、組み合わせ組成物Ａ−Ｄの例が開示される場合、それぞれが個々に列挙されなくとも、それぞれが個々に集合的に考察される。したがって本例では、組み合わせＡ−Ｅ、Ａ−Ｆ、Ｂ−Ｄ、Ｂ−Ｅ、Ｂ−Ｆ、Ｃ−Ｄ、Ｃ−Ｅ、およびＣ−Ｆのそれぞれが具体的に考察され、Ａ、Ｂ、およびＣ；Ｄ、Ｅ、およびＦの開示、および組み合わせＡ−Ｄの例から開示されていると見なされるべきである。同様に、これらのあらゆるサブセットまたは組み合わせもまた、具体的に考察され開示される。したがって例えば下位集団Ａ−Ｅ、Ｂ−Ｆ、およびＣ−Ｅは具体的に考察され、Ａ、Ｂ、およびＣ、Ｄ、Ｅ、およびＦの開示、および組み合わせ例Ａ−Ｄから開示されていると見なされるべきである。この概念は、開示される組成物を作製して使用する方法のステップをはじめとするが、これに限定されるものではない本開示の全態様に適用される。したがって実施できる多様な追加的ステップがある場合、これらの各追加的ステップは開示される方法のあらゆる特定の態様または態様の組み合わせと共に実施でき、このような各組み合わせは具体的に考察されるものと理解され、開示されていると見なされるべきである。
【００２４】
マイクロカプセル
特定例において、一次マイクロカプセルと装填物との凝集を含んでなるマイクロカプセルが開示され、個々の各一次マイクロカプセルは一次シェルを有し、装填物は一次シェルによってカプセル化され、凝集は外側シェルによってカプセル化され、一次シェルおよび外側シェルは動物副産物でない。これらのマイクロカプセルはここで「マルチコアマイクロカプセル」と称される。コアを含んでなる「単一コア」マイクロカプセルもまた開示され、コアは装填物を含んでなり、一次シェルはコアを取り囲み、外側シェルは一次シェルを取り囲み、一次シェルおよび外側シェルは動物副産物でない。特に断りのない限り、「マイクロカプセル」という用語はここで、マルチコア、単一コア、またはマルチコアおよび単一コアマイクロカプセルの混合物を指すのに使用される。これらのマイクロカプセル（およびここで開示されるその他のもの）においては、一次および外側シェルはここで定義されるように非動物副産物を含んでなる。なおもさらに、装填物とポリマー構成要素を含んでなるマイクロカプセルが開示され、装填物はポリマー構成要素で取り囲まれ、装填物は長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、ポリマー構成要素は動物副産物でない。
【００２５】
またここで、一次マイクロカプセルと装填物との凝集を含んでなるマイクロカプセルも開示され、個々の各一次マイクロカプセルは一次シェルを有し、装填物は一次シェルによってカプセル化され、凝集は外側シェルによってカプセル化され、一次シェルおよび外側シェルは、次の１つ以上に適する。厳格菜食（例えばシェルは動物副産物、乳、または卵から得られない）、乳菜食（例えばシェルは動物副産物または卵から得られないが乳から得ることができる）、または卵乳菜食（例えばシェルは動物副産物から得られないが乳または卵から得てもよい）。その他の実施例では、一次および外側シェルは半菜食に適する（例えばシェルは魚から得られる）。
【００２６】
さらにここで、２つの逆に帯電したタンパク質からできたシェルを含んでなるマイクロカプセルが開示される。すなわち開示されるマイクロカプセル中で、シェル材料は２つ以上の逆に帯電したポリマーから形成される複合コアセルベートであることができる。特定例においては、逆に帯電したポリマーはどちらもタンパク質である。例えばここで、シェル材料（一次および／または外側シェル）が、ポリアニオンポリマー様ガムアラビアゴムではなく、正に帯電したタンパク質（乳清、エンドウマメ、またはダイズタンパク質単離物または濃縮物など）と、負に帯電したタンパク質（カゼイネートなど）とから形成される複合コアセルベートであるマイクロカプセルが開示される。
【００２７】
「残基」という用語は、ここでの用法では、部分が実際に特定化学種から得られたかどうかにかかわらず、特定の反応スキーム中の特定化学種の最終生成物である部分、またはその後の製剤または化学製品を指す。例えば「アミノ酸残基」は、アミノ酸が特定の反応に関与した際に生じる部分を指す（例えば残基は、トランスグルタミナーゼが触媒する別のアミノ酸と架橋反応されたアミノ酸生成物であることができる）。この場合、アミノ酸残基はアミノ酸に「由来する」。この部分は特定アミノ酸以外の化学種との反応によって、例えばアミノ酸を含有するタンパク質またはペプチドなどとの反応によって、得ることができると理解される。この概念は、タンパク質、キトサンと乳糖とスクロースなどの糖類、およびワックスなどのここで開示されるその他の化学種に当てはまる。したがってこのような化学種が特定の反応または処理される場合（例えば酸／塩基反応、その他の化学種との架橋反応、および官能基変換）、それらはここで対応する化学種の残基と称される。
【００２８】
１つ以上の追加的シェル層をマイクロカプセルの外側シェル上に配置できることもまた考察される。参照によってその全体を援用する、国際公開第２００４／０４１２５１ Ａ１号パンフレットで述べられている技術を使用して、追加的シェル層をマイクロカプセルに追加できる。しかし追加的シェル材料は動物副産物でないものと理解される。
【００２９】
シェル材料
いくつかの異なるポリマーを使用して、開示される単一コアおよびマルチコアマイクロカプセルのシェル層を製造できる。例えば開示されるマイクロカプセルの一次シェルおよび／または外側シェル材料は、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなることができ、それは動物副産物でない。開示されるマイクロカプセルは、２つの逆に帯電したポリマーのコアセルベートであるシェルを含有できる。例えばカチオン性であるかまたはｐＨ調節によってカチオン性にできるポリマーを、アニオン性であるかまたはｐＨ調節によってアニオン性にできるポリマーと組み合わせて、コアセルベートシェルを形成できる。特定例では、カチオン性ポリマーおよびアニオン性ポリマーはどちらもタンパク質である。
【００３０】
ここで定義される動物副産物でない特に適切なシェル材料は、乳清タンパク質である。乳清タンパク質は、典型的に単離物と濃縮物との２つの主要形態で提供される。特に断りのない限り乳清タンパク質単離物および乳清タンパク質濃縮物という用語は、「乳清タンパク質」という用語の意味に含まれる。乳清タンパク質濃縮物は、脂肪、乳糖、炭水化物、および生理活性化合物を含有する。乳清タンパク質単離物は処理されて脂肪、乳糖、および炭水化物が除去されているが、通常、生理活性化合物がより少ない。一般的に言えば、乳清タンパク質単離物（ＷＰＩ）は、典型的に牛乳から製造されるチーズの副産物である乳清から単離された、球形タンパク質の集合である。この意味では、乳清タンパク質（単離物および濃縮物）は乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適する。ＷＰＩは、天然形態でｐＨに関係なく可溶性である、β−ラクトグロブリン（約６５％）、α−ラクトグロブリン（約２５％）、および血清アルブミン（約８％）の混合物である。ＷＰＩは、重量基準でほぼ９０％タンパク質であることができる。ＷＰＩはまた、痕跡量の免疫グロブリンＩｇＧ、ＩｇＡおよびＩｇＭ、グリコマクロペプチド、ラクトフェリン、ラクトペルオキシダーゼ、および／またはリゾチームを含むことができる。ＷＰＩは、Ｎｅａｌａｎｄｅｒｓ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｃ．（Ｒｏｃｋｙ Ｒｉｖｅｒ，ＯＨ）からのＮＺＭＰ ＡＬＡＣＥＮ８９５ＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。
【００３１】
ここで定義される動物副産物でない別の適切なシェル材料は、ダイズタンパク質濃縮物および単離物をはじめとするダイズタンパク質である。ダイズタンパク質単離物（ＳＰＩ）は、高度に精製または純化された形態のダイズタンパク質であり、最小タンパク質含量は乾燥ベースで約９０％である。これは非タンパク質構成要素、脂肪、および炭水化物のほとんどが除去された脱脂ダイズ粉から作られる。生育のための必須アミノ酸を全て含有する完全な野菜であることから、これは典型的に健康食品として使用される。またそれは肉または乳などの動物起源タンパク質と比較して、非常に低い脂肪含量も有する。ＳＰＩは、ＡＤＭ Ｐｒｏｔｅｉｎ Ｓｐｅｃｉａｌｔｉｅｓ Ｄｉｖｉｓｉｏｎ（Ｄｅｃａｔｕｒ，ＩＬ）からのＰＲＯ ＦＡＭ７８１ＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。ダイズタンパク質（単離物および濃縮物）は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３２】
ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料は、エンドウマメタンパク質濃縮物および単離物をはじめとするエンドウマメタンパク質である。エンドウマメタンパク質は、多様な種類のエンドウ豆から得ることができる。エンドウマメタンパク質単離物および濃縮物は、Ｒｏｑｕｅｔｔｅ Ａｍｅｒｉｃａ，Ｉｎｃ．，（Ｋｅｏｋｕｋ，ＩＡ）およびＫｉｒｋｍａｎ（Ｌａｋｅ Ｏｓｗｅｇｏ，ＯＲ）などの商業的供給元から得ることができる。エンドウマメタンパク質は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３３】
カゼインは、動物副産物でない適切なシェル材料のさらなる例である。カゼインは、牛乳中の総タンパク量の約８０％を占め、一方乳清タンパク質は残りのおよそ２０％を占める。カゼインは、ｐＨ約４．６の酸またはレンネット酵素のどちらかによる沈殿、および沈殿物の引き続く乾燥によって生成される。カゼインは典型的に熱凝固せず、変性せず、比較的疎水性である。カゼイネートは、アルカリ性物質との反応によって生成する可溶化形態のカゼインである。一般的なカゼイネートとしては、カゼイン酸ナトリウム、カゼイン酸カルシウム、カリウムカゼイネート、およびアンモニウムカゼイネートが挙げられる。「カゼイネート」はここで一般に、これらおよびその他のカゼイネートを指すために使用される。カゼイン酸ナトリウムは高度に可溶性であり、コーヒーホワイトナー、カテージチーズ、クリームリキュール、ヨーグルト、プロセスチーズ、およびいくつかの肉製品中で乳化剤として使用される。カゼインおよびカゼイネートは市販され、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適する。
【００３４】
ここで定義される動物副産物でない適切なシェル材料である卵白タンパク質は、アルブミンとも称され、水溶性で、アルコールまたはエーテル不溶性であり、気泡およびゲル化のための食品系中で使用される。卵白タンパク質の水溶液を約７５℃に加熱すると、それは凝固する。卵白タンパク質は、卵乳菜食および半菜食に適することができる。
【００３５】
穀物プロラミンタンパク質は、ここで定義される動物副産物でないシェル材料のさらに別の例である。穀物プロラミンタンパク質は、水および無水アルコール不溶性であり、両者の混合物に可溶性である。トウモロコシに見られるゼインは、最も良く理解された植物タンパク質の１つである。これは透明、無臭、無味、硬質、水不溶性で食用であり、キャンディ、ナッツ、フルーツ、ピル、およびその他のカプセル化食品および薬物のコーティングとして使用され、「製菓用グレーズ」または「植物タンパク質」と標識され、非常に良好な水バリアであり、特に高湿高温条件下で貯蔵寿命の延長を提供する。穀物プロラミンタンパク質は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３６】
ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料は、寒天である。寒天はガラクトースのサブユニットで構成されるポリマーである。これは藻類細胞壁の構成要素である。これはゼラチンの菜食代替え品であり、ゼラチンよりもより堅固でより強力でさえある。寒天は３２〜４０℃前後でゲル化して、約８５℃まで固まったままである。その主要な用途は微生物学的研究のための培地であるが、別の用途は緩下剤である。寒天はポリアニオンとして、複合コアセルベートでうまく機能する。寒天は、ＴＩＣ Ｇｕｍｓ（Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）からのＡＧＡＲ ＲＳ−１００ＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。寒天は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３７】
ジェランガムは、ここで定義される動物副産物でない別の適切なシェル材料であり、ここで開示される組成物および方法において使用できる。ジェランガムは菜食ゼラチン代替え品であり、細菌スフィンゴモナス・エロディア（Ｓｐｈｉｎｇｏｍｏｎａｓ ｅｌｏｄｅａ）によって生成される水溶性多糖類である。これは主に寒天の代案として、微生物学的培養中でゲル化剤として使用される。ジェランガムはより良い視覚的透明度と強度を有し、約１２０℃の温度に耐えることができ、したがって噴霧乾燥工程中に安全であることから、特定用途では、それは寒天よりも望ましいことがある。また正確なテクスチャと品質は存在する二価のカチオン濃度に左右されるが、等しいゲル強度に達するために、寒天のおよそ半量のジェランガムのみが必要である。食品添加剤としてはジェランガムは、増粘剤、乳化剤、および安定剤として使用される。ジェランガムは、Ｃ．Ｐ．Ｋｅｌｃｏ（Ｓａｎ Ｄｉｅｇｏ，ＣＡ）からのＫＥＬＣＯＧＥＬ ＦＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。ジェランガムは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３８】
アラビアゴムは、ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料であり、ここで開示される組成物および方法において使用できる。アラビアゴムは、アカシア木の２種のサハラ以南種、アカシア・セネガル（Ａｃａｃｉａ ｓｅｎｅｇａｌ）およびアカシア・セイアル（Ａｃａｃｉａ ｓｅｙａｌ）から採取される物質である。これは主に食品工業で安定剤として使用されるが、過去にはインクの粘度調節をはじめとするより多様な用途があった。そのＥ番号はＥ−４１４である。アラビアゴムは糖類および糖タンパク質の複合混合物であり、食用である。それは清涼飲料シロップ、ガムドロップなどの「硬質」グミ、マシュマロ、および最も顕著にはチューインガムの成分である。画家にとっては、それは水彩絵の具中で使用される伝統的バインダーであり、写真術においてゴム印画のために使用された。医薬品および化粧品もまたアラビアゴムを使用する。アラビアゴムは、ＴＩＣ ｇｕｍｓ（Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）などの商業的供給元から得ることができる。
【００３９】
キサンタンガムは、ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料である。キサンタンガムは、食品添加剤としての天然ガム多糖類であり、レオロジー調節剤である。それはキサントモナス・カンペストリス（Ｘａｎｔｈｏｍｏｎａｓ ｃａｍｐｅｓｔｒｉｓ）によるグルコースまたはスクロースの発酵を伴う、生物工学的過程によって生成される。キサンタンガムの特性の一つは、非常に少量（例えば１％程度）のガムを添加することで、粘度に大きな増大を生じるその能力である。ほとんどの食物において、これは０．５％でまたは０．０５％程度の低い濃度で使用される。剪断速度が高くなるとキサンタンガム溶液の粘度は低下する。その他のガムと同様、これは広範な温度およびｐＨ下で非常に安定している。キサンタンガムは市販される。キサンタンガムは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００４０】
ペクチンは、ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料である。ペクチンは、果物および野菜に見られる酸性構造多糖類の集団であり、主にかんきつ果皮廃棄物およびリンゴ絞りかすから調製される。ペクチンは豊富で比較的安価であることから、シェル材料として使用されているポリリン酸塩の代替物質として使用できる。アミド化ペクチンはまた、ゼラチンで使用されるのと類似した機序で架橋できるアミン部分もその構造に有するので、適切なゼラチン代替物質または補助剤である。これにより、新技術を開発しまたは現行技術を修正するのに比べて、より迅速な開発サイクルが可能になる。低メトキシル−ペクチンもまた、適切なシェル材料である。ペクチンおよび低メトキシルペクチンは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００４１】
適切なシェル材料のさらなる例としては、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン（ＤＥ１８、ＤＥ２１、ＤＥ４０など）、シクロデキストリン（α−、β−およびγ−シクロデキストリン）、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム（ｄｉｌｕｔａｎ ｇｕｍ）、ローカストビーンガム、ウェランガム、およびキサンタンガム、それらの組み合わせおよび混合物が挙げられるが、これに限定されるものではない。これらのポリマーの誘導体も同様に使用できることもまた考察される。
【００４２】
シェル材料は、異なるタイプのポリマー構成要素の混合物からできた二成分系であることができ、組成物が系に添加されて不透過性が改善されている。その他の例では、シェル材料は２つ以上のポリマー構成要素（例えば乳清またはダイズタンパク質単離物および寒天）の間の複合コアセルベートであることができる。構成要素Ａは乳清またはダイズタンパク質単離物であることができるが、シェル材料について上述したようなその他のポリマーもまた構成要素Ａとして考察される。構成要素Ｂは、寒天、ジェランガム、ペクチン、低メトキシルペクチン、アラビアゴム、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、カルボキシメチル−セルロースまたはその混合物であることができる。この場合もまた、シェル材料について上で開示されるようなその他のポリマーも構成要素Ｂとして考察される。使用される構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は構成要素のタイプに左右されるが、典型的に約１：５〜約１５：１である。例えば乳清またはダイズタンパク質単離物および寒天がそれぞれ構成要素ＡおよびＢとして使用される場合、構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は約８：１〜約１２：１であることができ、乳清またはダイズタンパク質単離物およびジェランガムがそれぞれ構成要素ＡおよびＢとして使用される場合、構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は約２：１〜約１：２であることができ、乳清またはダイズタンパク質単離物および低メトキシルペクチンがそれぞれ構成要素ＡおよびＢとして使用される場合、構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は約３：１〜約５：１であることができる。開示されたマイクロカプセルの多くでは、一次シェルおよび／または外側シェルは複合コアセルベートを含んでなることができる。例えば一次シェルおよび／または外側シェルは、乳清、エンドウマメ、またはダイズタンパク質単離物および寒天および／またはジェランガムの複合コアセルベートを含んでなることができる。その他の例では、一次および／または外側シェルは、乳清、エンドウマメ、またはダイズタンパク質単離物およびカゼイネート（例えばナトリウム、カルシウム、カリウム、またはアンモニウムカゼイネート）の複合コアセルベートを含んでなることができる。
【００４３】
特定例では、ＷＰＩ、ＰＰＩ、またはＳＰＩおよび寒天を使用して一次マイクロカプセルを調製し、ジェランガムを一次マイクロカプセル表面に付着させて外側シェルを形成することは、いかなるトランスグルタミナーゼ架橋も必要とせず、安定した非ゼラチンまたは菜食マイクロカプセルをもたらす。同様に、ＷＰＩ、ＰＰＩ、またはＳＰＩおよびアラビアゴムまたはカゼイネートの使用は、誘導期の長いコンパクトなマイクロカプセルをもたらすことができる。さらにトランスグルタミナーゼは高価であり、長い製造時間を要するため、このようなシェル材料の使用はコストを顕著に低下できる。
【００４４】
開示されるマイクロカプセルでは、外側シェルは約１μｍ〜約２，０００μｍ、約２０μｍ〜約１，０００μｍ、または約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有することができる。さらなる例では、外側シェルの平均直径は、約１、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、２００、３００、４００、５００、６００、７００、８００、９００、１０００、１２００、１３００、１４００、１５００、１６００、１７００、１８００、１９００、または２０００μｍであることができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。
【００４５】
開示されるマイクロカプセルの一次シェルは、約４０ｎｍ〜約１０μｍまたは約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有することができる。さらなる例では、一次シェルの平均直径は、約４０ｎｍ、５０ｎｍ、６０ｎｍ、７０ｎｍ、８０ｎｍ、９０ｎｍ、１００ｎｍ、２００ｎｍ、３００ｎｍ、４００ｎｍ、５００ｎｍ、６００ｎｍ、７００ｎｍ、８００ｎｍ、９００ｎｍ、１０００ｎｍ、２μｍ、３μｍ、４μｍ、５μｍ、６μｍ、７μｍ、８μｍ、９μｍ、１０μｍであることができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。粒度は、例えばＣｏｕｌｔｅｒＴＭ Ｌｓ２３０ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｉｚｅ Ａｎａｌｙｚｅｒ，Ｍｉａｍｉ，Ｆｌｏｒｉｄａ，ＵＳＡなどの当該技術分野で知られているあらゆる典型的な機器を使用して測定できる。
【００４６】
装填物
開示されるマイクロカプセルにおいて、装填物はマイクロカプセル化が所望されるあらゆる物質であることができる（例えば対象に送達することが所望される物質）。多くの例で、適切な装填物は水性混合物に完全に可溶性でない。装填物は、固体、疎水性液体、または固体と疎水性液体の混合物であることができる。ここでの例の多くで、装填物は長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなることができ、その具体例を下に挙げる。さらに装填物は、生物学的活性物質、栄養補給剤などの栄養素、矯味剤、ω３脂肪酸のような多価不飽和脂肪酸、ビタミン、ミネラル、炭水化物、ステロイド、微量元素、および／またはタンパク質など、およびそれらの混合物および組み合わせを含んでなることができる。その他の例では、装填物は、微生物油、藻類油（例えばクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）などの渦鞭毛藻類からの油）、真菌油（例えばスラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物）、および／または植物油（例えば亜麻、野菜）、それらの混合物および組み合わせを含んでなることができる。その他の例では、装填物は医薬組成物（例えば薬物および／または酵素）または香料であることができる。装填物はまた、グリース、油またはその混合物などの疎水性液体であることができる。典型的な油は、魚油、植物油（例えばカノーラ、オリブ、コーン、ナタネ）、鉱物油、それらの誘導体そのまたは混合物であることができる。装填物は、脂肪酸、トリグリセリド、またはその混合物などの精製されたまたは部分的に精製された油性物質を含んでなることができる。
【００４７】
なおもその他の例では、適切な装填物は、天然および精製および濃縮魚油などの海産油を含んでなることができる。適切な魚油の例としては、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、およびサメ油、それらの混合物および組み合わせが挙げられるが、これに限定されるものではない。非アルカリ処理魚油もまた、適切な装填物である。ここでの使用に適したその他の海産油としては、イカ油、コウイカ油、タコ油、オキアミ油、アザラシ油、クジラ油など、それらの混合物および組み合わせが挙げられるが、これに限定されるものではない。あらゆる海産油および海産油の組み合わせが、開示される送達装置および開示される食品および方法において使用できる。
【００４８】
ここで開示される微生物、藻類、真菌、植物、および海産油の多くは、ω３脂肪酸を含有する。したがって、ここで開示される特定の送達装置は、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはそれらの混合物および組み合わせを含んでなる装填物を含有できる。ω３脂肪酸は、その末端にＣＨ３−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−を含有する不飽和脂肪酸である。一般に、ω３脂肪酸は次の式、
【化１】
（式中、
ここでＲ１は少なくとも１つの二重結合を含んでなるＣ３〜Ｃ４０アルキルまたはアルケニル基であり、Ｒ２はＨまたはアルキル基である）を有する。「アルカン」または「アルキル」という用語は、ここでの用法では飽和炭化水素基である（例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ｓ−ペンチル、ネオフェニル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、エイコシル、テトラコシルなど）。「アルケン」または「アルケニル」という用語は、ここでの用法では、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を含有する炭化水素基である。（ＡＢ）Ｃ＝Ｃ（ＣＤ）などの非対称性構造は、ＥおよびＺ異性体（ｃｉｓおよびｔｒａｎｓ）の双方を含むことが意図される。さらなる例では、Ｒ１は、Ｃ５〜Ｃ３８、Ｃ６〜Ｃ３６、Ｃ８〜Ｃ３４、Ｃ１０〜Ｃ３２、Ｃ１２〜Ｃ３０、Ｃ１４〜Ｃ２８、Ｃ１６〜Ｃ２６、またはＣ１８〜Ｃ２４アルケニル基であることができる。さらに別の例では、Ｒ１のアルケニル基は、２〜６、３〜６、４〜６、または５〜６の二重結合を有することができる。なおもさらに、Ｒ１のアルケニル基は、１、２、３、４、５、または６個の二重結合を有することができ、述べられた値のいずれでも必要に応じて上端または下端点を形成できる。
【００４９】
開示される送達装置で使用できる適切な装填物であるω３脂肪酸の具体例としては、α−リノレン酸（１８：３ω３）、オクタデカテトラエン酸（１８：４ω３）、エイコサペンタエン酸（２０：５ω３）（ＥＰＡ）、エイコサテトラエン酸（２０：４ω３）、ヘンイコサペンタエン酸（２１：５ω３）、ドコサヘキサエン酸（２２：６ω３）（ＤＨＡ）、ドコサペンタエン酸（２２：５ω３）（ＤＰＡ）、それらの誘導体および混合物が挙げられるが、これに限定されるものではない。多くのタイプの脂肪酸誘導体が当業者によく知られている。適切な誘導体の例は、植物ステロールエステル、フラノイドエステル、分枝または非分岐Ｃ１〜Ｃ３０アルキルエステル、分枝または非分岐Ｃ２〜Ｃ３０アルケニルエステルまたは分枝または非分岐Ｃ３〜Ｃ３０シクロアルキルエステル、特に植物ステロールエステルおよびＣ１〜Ｃ６アルキルエステルなどのエステルである。さらなる例では装填物は、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸の植物ステロールエステル、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸のＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸のトリグリセリドエステル、および／またはその混合物であることができる。
【００５０】
開示される送達装置中に存在できる適切な装填物のその他の例は、少なくとも４、少なくとも６、少なくとも８、少なくとも１０、少なくとも１２、少なくとも１４、少なくとも１６、少なくとも１８、または少なくとも２０個の炭素原子を含んでなる。いくつかのその他の例では、装填物は、約８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、２０、２１、２２、２３、２４、２５、２６、２７、２８、２９、３０、３１、３２、３３、３４、３５、３６、３７、３８、３９、４０、４１、４２、４３、４４、または４５個の炭素原子を含有でき、述べられた値のいずれでも必要に応じて上端または下端点を形成できる。なおもその他の例では装填物は、一連の炭素原子を有する脂肪酸混合物（その誘導体を含む）を含んでなることができる。例えば装填物は、約８〜約４０、約１０〜約３８、約１２〜約３６、約１４〜約３４、約１６〜約３２、約１８〜約３０、または約２０〜約２８個の炭素原子を含んでなることができる。
【００５１】
装填物のいくつかのさらなる例は、少なくとも１つの不飽和結合（すなわち炭素−炭素二重または三重結合）を含有するものである。例えば装填物は、少なくとも２、少なくとも３、少なくとも４、少なくとも５、少なくとも６、少なくとも７、または少なくとも８個の炭素−炭素二重結合、三重結合、またはその任意の組み合わせを含有できる。別の例では、装填物は１、２、３、４、５、６、７、または８個の不飽和結合を含んでなることができ、述べられた値のいずれでも必要に応じて上端または下端点を形成できる。
【００５２】
不飽和脂肪酸である装填物のいくつかの具体例を下の表に示す。これらの脂肪酸の誘導体もまた適切であり、したがってここで考察される。
【００５３】
【表１】
【００５４】
メチレン中断不飽和結合の少なくとも１つのペアを含有する不飽和脂肪酸もまた、適切な装填物である。「メチレン中断不飽和結合」とは、１つの炭素−炭素結合または三重結合が、少なくとも１つのメチレン基（すなわちＣＨ２）によって、別の炭素−炭素結合または三重結合から隔てられることを意味する。このような装填物の具体例としては、９、１２、１５−１６：３に由来するｎ−１ファミリーと、９、１２、１５−１７：３、１５：３、１７：３、１７：４、２０：４に由来するｎ−２ファミリーと、９、１２、１５−１８：３、１５：２、１５：３、１５：４、１６：３、１６：４、１８：３（α−リノレン酸）、１８：４、１８：５、２０：２、２０：３、２０：４；、２０：５（ＥＰＡ）、２１：５、２２：３、２２：５（ＤＰＡ）、２２：６（ＤＨＡ）、２４：３、２４：４、２４：５、２４：６、２６：５、２６：６、２８：７、３０：５に由来するｎ−３ファミリーと、９，１２−１６：２、１６：２、１６：３、１８：２、１８：３に由来するｎ−４ファミリーと、９、１２−１７：２、１５：２、１７：２、１７：３，１９：２、１９：４、２０：３、２０：４、２１：４、２１：５に由来するｎ−５ファミリーと、９、１２−１８：２、１５：２，１６：２，１８：２（リノール酸）、１８：３（γ−リノレン酸）、２０：２、２０：３、２０：４（アラキドン酸）、２２：２、２２：３、２２：４（アドレン酸）、２２：５、２４：２、２４：４、２５：２、２６：２、３０：４に由来するｎ−６ファミリーと、９−１６：１、１５：２、１６：２、１７：２、１８：２、１９：２に由来するｎ−７ファミリーと、９−１７：１、１５：２、１６：２、１７：２、１８：２、１９：２に由来するｎ−８ファミリーと、９−１８：１、１７：２、１８：２、２０：２、２０：３、２２：３、２２：４に由来するｎ−９ファミリーと、ｎ−１１ファミリー１９：２、およびｎ−１２ファミリー２０：２が挙げられるが、これに限定されるものではない。特定の一具体例では、装填物はアラキドン酸を含んでなることができる。
【００５５】
上の段落で（そして全体を通じて）、化合物は最初に「ｎ−ｘファミリー」を参照して同定され、ｘは第１の二重結合が始まる脂肪酸の位置である。番号付けスキームは脂肪酸末端に始まり、例えば末端ＣＨ３基は１位と指定される。この意味では、ｎ−３ファミリーは上述のω３脂肪酸である。次に番号は脂肪酸中の炭素原子総数を同定する。コロンの後の第３の数は、脂肪酸中の二重結合総数を指定する。したがって例えばｎ−１ファミリー１６：３は、それぞれがメチレンによって隔てられる３個の二重結合がある炭素長１６個の脂肪酸を指し、最初の二重結合は第１位、すなわち脂肪酸末端に始まる。別の例では、ｎ−６ファミリー１８：３は、６位、すなわち脂肪酸末端から６番目の炭素に始まる３個のメチレン分離二重結合がある炭素長１８個の脂肪酸を指す。
【００５６】
メチレン中断不飽和結合の少なくとも１つのペアを含有する装填物のさらなる例を表２に示す。
【００５７】
【表２】
【００５８】
共役不飽和結合を含有する適切な装填物の具体例としては、表３のものが挙げられるが、これに限定されるものではない。「共役不飽和結合」とは、炭素−炭素二重および／または三重結合の少なくとも１つのペアが、間のメチレン（ＣＨ２）基なしに共に結合する（例えば−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−）ことを意味する。
【００５９】
【表３】
【００６０】
上の適切な装填物の例で、開示される装填物の誘導体もまた使用できる。「誘導体」とは、脂肪酸のエステル（例えばメチルおよびエチルエステル）、脂肪酸の塩（例えばナトリウムおよびカリウム塩）、およびトリグリセリド、ジグリセリド、およびモノグリセリド、ステロールエステル、抗酸化剤油抱合体（例えばパルミチン酸アスコルビル）、およびフラノイド脂肪酸誘導体などの天然誘導体を意味する。
【００６１】
ここで開示される装填物はまた、ここで開示されるような起源からの粗製油、半精製油（アルカリ精製油とも称される）、または精製油であることができる。なおもさらに、開示される組成物および方法は、再エステル化トリグリセリドを含んでなる油を使用できる。
【００６２】
開示される装填物の１つ以上を使用できることが、ここで考察される。例えば開示される送達装置は、２つ以上の異なる装填物を含有できる。さらに装填物は、マイクロカプセルの約１重量％〜約５０重量％の量で存在できる。具体例では装填物は、マイクロカプセルの約１重量％〜約４０重量％、約１重量％〜約３０重量％、約１重量％〜約２０重量％、約１重量％〜約１５重量％、または約１重量％〜約１０重量％の量で存在できる。
【００６３】
一例では、装填物は脂肪酸抱合体でない。脂肪酸抱合体は、金属（例えばクロム）または補助因子（ＣｏＱ１０）などの別の化学部分に共役する（例えば結合する）脂肪酸である。別の例では、装填物は低界面張力（ＩＴ）（すなわち約１５ダイン／ｃｍ未満の界面張力を有する）の油でない。その他の例では装填物は、このような脂肪酸抱合体または低ＩＴ油である。
【００６４】
一例では装填物は、抗酸化剤であることができ、またはそれを含有できる。抗酸化剤の適切な例としては、フェノール化合物、植物抽出物、またはイオウ含有化合物が挙げられるが、これに限定されるものではない。ここで開示される特定例では、抗酸化剤はアスコルビン酸、または例えばアスコルビン酸ナトリウムなどのその塩であることができる。その他の例では、抗酸化剤はクエン酸またはその塩であることができる。なおもその他の例では抗酸化剤は、ビタミンＥ、ＣｏＱ１０、ルテイン、ゼアキサンタン、カロテン（例えばβ−カロテン）トコフェロール、脂肪酸アスコルビルエステルなどのより極性の抗酸化剤の脂質可溶性誘導体（例えばパルミチン酸アスコルビル）、植物抽出物（例えばローズマリー、セージおよびオレガノ油）、藻類抽出物、および合成抗酸化剤（例えばＢＨＴ、ＴＢＨＱ，エトキシキン、アルキル没食子酸、ヒドロキノン、トコトリエノール）、またはそれらの混合物であることができる。
【００６５】
開示される装填物はまた、ビタミンその他の微量元素（例えば亜鉛）、ミネラルなどのその他の栄養素であることができ、またはそれを含有できる。さらに装填物は、保存料、抗菌剤、抗酸化剤、キレート剤、増粘剤、香味料、希釈剤、乳化剤、分散助剤、またはバインダー、そのあらゆる混合物などのその他の構成要素を含んでなることができる。
【００６６】
さらに装填物は、低い界面張力を有することができる。例えば適切な装填物は、約２０未満、約１５未満、約１１未満、約９未満、約７未満、または約５ダイン／ｃｍ未満の界面張力を有することができる。その他の例では、装填物は、約０．１〜約２０、約１〜約１５、約２〜約９、約３〜約９、約４〜約９、約５〜約９、または約２〜約７ダイン／ｃｍの界面張力を有することができる。さらに別の例では、装填物は、約０．１、０．５、１．０、１．５、２．０、２．５、３．０、３．５、４．０、４．５、５．０、５．５、６．０、６．５、７．０、７．５、８．０、８．５、９．０、９．５、１０．０、１０．５、１１．０、１１．５、１２．０、１２．５、１３．０、１３．５、１４．０、１４．５、１５．０、１５．５、１６．０、１６．５、１７．０、１７．５、１８．０、１８．５、１９．０、１９．５、または２０．０の界面張力を有することができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。特定例では、装填物は、界面張力約０．５、０．６、０．７、０．８、０．９、または１．０ダイン／ｃｍの藻類油であることができる。装填物はまた、界面張力約３．０、３．１、３．２、３．３、または３．４ダイン／ｃｍの真菌油であることができる。
【００６７】
装填物の界面張力は、当該技術分野で知られている方法によって判定できる。例えばＦｉｓｈｅｒ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｔｅｎｓｉｏｍａｔによって、装填物から標準ゼラチン溶液への、または装填物から蒸留水への界面張力を判定できる。一般に、標準ゼラチン溶液または蒸留水をＴｅｎｓｉｏｍａｔのサンプル台にのせたサンプル容器に注ぐことができる。次に装填物をサンプル容器に添加できる。Ｔｅｎｓｉｏｍａｔのリングが装填物に浸されるように、サンプルを上昇できる。界面張力は、使用される実験装置がどれかにもよるが、リングが装填物と標準ゼラチン溶液との境界面、または装填物と蒸留水との境界面を通過する際に、それにかかる下向きの力の測定である。
【００６８】
装填物についてここで開示される界面張力測定は、３．３％（ｗ／ｗ）の２４０ブルームコーシャ魚ゼラチン（例えばＬＡＰＩ，Ｔｕｓｃａｎｙ，Ｉｔａｌｙからの）、０．５％（ｗ／ｗ）アスコルビン酸ナトリウム、および０．３３％（ｗ／ｗ）ポリリン酸塩溶液を含有し、蒸留水に溶解された標準ゼラチン溶液（５０℃）を使用して、このように判定される値を指す。
【００６９】
さらに開示されるマイクロカプセル中の装填物の装填量は、マイクロカプセルの約２０重量％〜約９０重量％、約５０重量％〜約７０重量％、または約６０重量％であることができる。その他の例では、開示されるマイクロカプセルは、マイクロカプセルの約２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、または９０重量％を含有できる、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。
【００７０】
具体例
シェル材料のいずれかおよび装填物のいずれかを含有するマイクロカプセルの具体例をここで開示する。いくつかの具体例としては、シェル材料が、例えば乳清タンパク質単離物および寒天、ジェランガム、アラビアゴム、カゼイネート、および／または低メトキシルペクチンのコアセルベートなどの複合コアセルベートであるマイクロカプセルが挙げられるが、これに限定されるものではない。別の例ではマイクロカプセルは、ダイズタンパク質単離物および寒天、ジェランガム、アラビアゴム、カゼイネート、および／または低メトキシルペクチンの複合コアセルベートであるシェル材料を有することができる。さらに別の例ではマイクロカプセルは、エンドウマメタンパク質単離物および寒天、ジェランガム、アラビアゴム、カゼイネート、および／または低メトキシルペクチンの複合コアセルベートであるシェル材料を有することができる。使用できる装填物としては、多くの場合、海産油（例えば魚油および藻類油）が挙げられる。ＥＰＡおよびＤＨＡなどのω３脂肪酸を含んでなる装填物もまた、望ましくあり得る。さらにモノ−、ジ−、およびトリグリセリド、アルキルエステル、ステロールエステル、抗酸化剤エステル（例えばアスコルビルおよびシトリルエステル）、およびフラノイドエステルなどのω３脂肪酸の誘導体もまた、適切な装填物であり得る。
【００７１】
いくつかの特に適切なマイクロカプセルとしては、魚油を含有するマイクロカプセルが挙げられる。このような魚油の例としては、イワシ、カタクチイワシ、カツオ、および／またはマグロ油が挙げられるが、これに限定されるものではない。魚油はまた、ここで油中に見られるＥＰＡおよびＤＨＡ、またはその誘導体の近似比によって参照される。例えば１８：１２油は、一般に約１８：１２の比率でＥＰＡとＤＨＡ（または例えばそれらのトリグリセリドエステル）を含んでなる。同様に５：２５油は、一般に約５：２５の比率でＥＰＡとＤＨＡを含んでなる。このようなマイクロカプセルは、一般に安全と認められる（Ｇｅｎｅｒａｌｌｙ Ｒｅｇａｒｄｅｄ ａｓ Ｓａｆｅ；ＧＲＡＳ）、コーシャ、および／またはハラールであることができる。さらにこのようなマイクロカプセルは、ω３脂肪酸を含んでなる藻類油を含有できる。この場合、マイクロカプセルは、特定のシェル材料およびこのような材料を分類する特定の基準次第で、有機栽培、菜食、および／または厳格菜食と見なすことができる。またこのようなマイクロカプセルは、１グラムの粉末あたり少なくとも約１３０ｍｇのＤＨＡまたは少なくとも約１５０ｍｇのＥＰＡおよびＤＨＡを有することができる。さらにアスコルビン酸、クエン酸、および／またはリン酸（またはその塩）などの抗酸化剤もこのようなマイクロカプセル中に存在できる。
【００７２】
エマルジョン
ここではまた、第１のポリマー構成要素および装填物を含んでなるエマルジョンも開示され、装填物は長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、第１のポリマー構成要素は動物副産物でない。ここで開示される装填物のいずれでも使用できる。例えば装填物はω３脂肪酸を含んでなることができる。装填物は海産油を含んでなることができる。装填物は魚油を含んでなることができる。また装填物は、藻類油を含んでなることができる。
【００７３】
開示されるエマルジョンに適切なポリマー構成要素は、動物副産物でないここで開示されるもののいずれかであることができる。これらの多くの例については、本明細書の別項で言及される。
【００７４】
マイクロカプセル作製方法
例えばシェル材料のタイプ、電荷密度、濃度、様々なシェル材料の比率、シェル材料の分子量（Ｍｗ）および分布、システムのｐＨおよび温度、およびミクロン濃度などのいくつかの変動要素が、マイクロカプセルの調製工程全般に影響する。ここで開示される方法では、シェル材料として非動物副産物が使用される。多くの適切な非動物副産物がここで開示され、マイクロカプセルの調製に使用された場合、それらは動物由来シェル材料と異なって挙動することが多い。例えばほとんどの植物タンパク質は球形であり、分子量、構造、アミノ酸組成物、電荷密度などの観点から動物由来ゼラチンと異なる。ゼラチンは、ゼラチン溶液が冷却されると、水素結合安定化三重らせんの形成を通じて熱可逆的ゲルを形成できるタンパク質である。ダイズタンパク質のような植物タンパク質はゼラチンと比較して構造がより硬質で、より熱安定性であり、特に８５℃を超える長時間の加熱の下で変性する。それらのアミノ酸組成物もまた異なる。例えば表４を参照されたい。
【００７５】
【表４】
【００７６】
したがってダイズタンパク質は、複合コアセルベーションを通じてマイクロカプセルを形成するために、ゼラチンとは異なるｐＨ、温度、濃度、ポリ電解質比率、およびミクロン濃度を必要とする。またダイズタンパク質は、ゼラチンよりも多くのグルタメートおよびリジン残基を含有するので、それらはグルタミニル残基と第一級アミンの間のアシル転移反応を触媒するトランスグルタミナーゼによる架橋反応について、ゼラチンよりも潜在的により活性である。したがって植物タンパク質マイクロカプセルは、約８０℃まで加熱することで熱架橋できる。同様の考察はまた、動物副産物でない、ここで開示される、乳清またはエンドウマメタンパク質、寒天、アルギン酸塩、ジェランガム、アラビアゴム、キサンタンガム、カゼイン、およびその他のシェル材料を使用した際にも当てはまる。
【００７７】
植物タンパク質は、典型的に低温硬化ゲル化剤ではないので、ペクチン、寒天、ジェランガム、アラビアゴム、およびアルギン酸塩などの菜食ゼラチン代替え品をアニオン性多糖類として使用して、ダイズタンパク質との複合コアセルベーション通じて、菜食マイクロカプセルシェルを調製できる。カゼイネートまたはその他のアニオン性タンパク質もまた、アニオン性多糖類の代わりに使用できる。これらの菜食ゼラチン代替え品もまた、電荷密度、分子量および分子量分布の観点から、ゼラチンマイクロカプセルの調製に使用されるポリアニオンとは異なる。したがってそれらは、植物タンパク質との複合コアセルベーション中に、異なる濃度、ミクロン濃度、ｐＨ、および温度を必要とする。
【００７８】
ここで開示される方法によって調製されたマイクロカプセルは、典型的に、食品、栄養補給剤、製剤ビヒクル、およびここで開示される方法に適した、装填量および構造的強度の組み合わせを有する。一例ではその全体を参照によって援用する、米国特許第６，９７４，５９２号明細書および米国特許第６，９６９，５３０号明細書、および米国特許公開第２００５−００１９４１６−Ａ１号で開示される方法を使用してマイクロカプセルを調製できる。単一コアまたはマルチコアマイクロカプセルの外側シェル上に、１つ以上の追加的シェル層をのせられることもまた考察される。一例ではその全体を参照によって援用する国際広報第２００４／０４１２５１Ａ１号で述べられている技術を使用して、単一コアおよび複数コアマイクロカプセルに追加的シェル層を追加できる。
【００７９】
一般に、適切なマイクロカプセルは、第１のポリマー構成要素、装填物、および第２のポリマー構成要素を含んでなり、第１および第２のポリマー構成要素が動物副産物を含まない、エマルジョンを提供するステップと、ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して、第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成するステップと、一次シェル材料が凝集を形成するまで、一次シェル材料のゲル点を超える温度に水性混合物を冷却するステップと、水性混合物をさらに冷却して凝集周囲に外側シェルを形成するステップとを含んでなる方法によって調製できる。さらなる例では、凝集を第３のポリマー構成要素と接触させて、ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して凝集周囲に追加的外側シェルを形成できる。この方法は二段法であることができ、すなわち第１のポリマー構成要素および装填物を乳化でき、次に第２のポリマー構成要素を添加できる。代案としては、この方法は一段法であることができ、すなわち第１および第２のポリマー構成要素および装填物を共に乳化できる。
【００８０】
これらの方法では、第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素は、ここで述べられる一次および外側シェル材料のいずれかと同じであることができる。すなわち第１、第２、および第３のポリマー構成要素は、マイクロカプセルを調製するための開示される方法において、一次および／または外側シェル材料になることができる。さらにここで述べられる装填物のいずれも、マイクロカプセルを調製するためのこれらの方法で使用できる。
【００８１】
開示される方法では、装填物、シェル材料の第１のポリマー構成要素、およびシェル材料の第２のポリマー構成要素の水性混合物が形成される。水性混合物は機械的混合物、懸濁液、またはエマルジョンであることができる。液体装填物が使用される場合、特に疎水性液体では、水性混合物は装填物とポリマー構成要素のエマルジョンであることができる。別の例では第１のポリマー構成要素は、任意に抗酸化剤などの加工助剤を添加した水溶液で提供される。次に装填物を例えばホモジナイザーを使用して、水性混合物中に分散できる。装填物が疎水性液体であればエマルジョンが形成し、その中では第１のポリマー構成要素の画分が装填物の個々の小滴の周囲に付着し始めて、一次シェルの形成が始まる。装填物が固体粒子であれば懸濁液が形成し、その中では第１のポリマー構成要素の画分が個々の粒子の周囲に付着し始めて、一次シェルの形成が始まる。この時点で、水性混合物に第２のポリマー構成要素の別の水溶液を添加できる（または代案としては、水性混合物を第２のポリマー構成要素の水溶液に添加できる）。
【００８２】
ここで開示されるマイクロカプセルを調製する方法において、第１のポリマー構成要素と装填物のエマルジョンを提供することは、例えば均質化および高圧／高剪断ポンプなどの当該技術分野で知られている方法および機器によって達成できる。例えば乳化は、約１，０００〜約１５，０００ｒｐｍで乳化させることで生じさせられる。乳化ステップは、混合物サンプルを取り出して、それを鏡検法、光散乱、濁度などの方法の下で分析することによりモニターできる。一般に、乳化は、約１，０００、７５０、５００、１００、または１０ｎｍ未満の平均小滴径が得られるまで実施できる。理論による拘束は望まないが、乳化速度を変動させることで、単一または複数コアマイクロカプセルを生成できると考えられる。例えばより低い乳化速度（例えば１，０００〜２，０００ｒｐｍ）を使用すると、装填物の小滴は単一粒子を形成するのに十分大きくなり、それはカプセル封入に際して単一コアマイクロカプセルを生じる。反対に高い乳化速度（例えば５，０００〜１５，０００ｒｐｍ）を使用すると、得られる装填物小滴は通常小型（例えば１〜１０μｍ）である。これらの微小な小滴は、より高い表面エネルギーを有することができ、ｐＨおよび／または温度を適宜に調節すると容易に凝集を形成でき、それはカプセル封入に際して複数コアマイクロカプセルの形成をもたらす。粒度は、例えばＣＯＵＬＴＥＲＴＭ ＬＳ２３０ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｉｚｅ Ａｎａｌｙｚｅｒ，Ｍｉａｍｉ，Ｆｌａ．ＵＳＡなどの当該技術分野で知られているあらゆる典型的な機器を使用して測定できる。
【００８３】
乳化ステップは、例えば４、１０、１５、２０、３０、３７、４０、５０、６０、７０、または８０℃などの室温未満のまたはそれを超える温度で実施でき、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。具体例としては、混合物を約１０ｏＣ〜約６０ｏＣまたは約３０ｏＣ〜約５０℃で乳化することが挙げられる。
【００８４】
それらについてもここで述べられている抗酸化剤および／または界面活性剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加できることもさらに考察される。このような抗酸化剤および／または界面活性剤は、エマルジョンが提供される前、最中、および／または後に添加できる。さらに装填物、シェル材料、抗酸化剤、および追加的組成物が関与するシステム全体において、使用される抗酸化剤量が規定される場合、抗酸化能力は特定レベルにある。したがってここで開示されるマイクロカプセルを調製する方法において、乳化、混合、コアセルベーション、およびまたは冷却工程のいずれかまたは全部で、窒素などの不活性ガスでパージすることは、空気からの酸素による抗酸化剤の消費を防止して、保存中に装填物酸化を遅延させることができる。それはまた、マイクロカプセル封入工程中の酸化に起因する異臭化合物の形成も防止できる。
【００８５】
エマルジョンおよび／または水性混合物に、キレート剤を添加できることもまた考察される。脂質の自己酸化は、金属イオン、特に鉄および銅イオンによって触媒される。したがって金属イオンのキレート化は酸化を遅らせるのに役立ち、その「ラグ相」を延長させることができ、したがってバルク油またはカプセル化油の貯蔵寿命を延長する。抗酸化剤と同様に、キレート剤もエマルジョンが提供される前、最中、および／または後に添加できる。適切なキレート剤の例としては、食品加工で最も頻繁に使用されるのキレート剤の１つであるエチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸などが挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００８６】
水性混合物中で提供されるシェル材料の第１および第２のポリマー構成要素の量は、典型的に、マイクロカプセルの装填凝集の一次シェルおよび外側シェル双方を形成するのに十分である。装填物は、水性混合物の約１重量％〜約１５重量％、約３重量％〜約８重量％、または約６重量％の量で提供できる。
【００８７】
ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成でき、一次シェル材料は第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む。２つ以上のタイプのポリマー構成要素がある（すなわち第１および第２のポリマー構成要素が異なるポリマーである）場合、複合コアセルベーションが構成要素間で起きてコアセルベートが形成し、それはさらに装填物周囲に付着してシェル材料の一次シェルを形成する。ｐＨ調節は、形成されるシェル材料タイプに左右される。例えばｐＨは、約３．５〜約５．０、または約４．０〜約５．０の値に調節してもよい。混合物のｐＨが所望範囲に始まれば、わずかまたは皆無のｐＨ調節しか必要でない。一例ではｐＨは約３．５〜約４．１、約３．６〜約４．０、または約３．７〜約３．９に調節される。
【００８８】
水性混合物の初期温度は、約４℃〜約６０℃、または約１０℃〜約５０℃であることができる。
【００８９】
混合は、形成中のマイクロカプセルを破壊することなく良好な混合があるように調節できる。特定の混合パラメーターは使用される機器のタイプに左右される。当該技術分野で知られている多様なタイプの混合機器のいずれを使用してもよい。一例ではＬＩＧＨＴＮＩＮＴＭ Ａ３１０またはＡ５１０などの軸流羽根車が使用できる。
【００９０】
ここで開示される多くの例では、開示されるマイクロカプセルの一次シェルおよび外側シェルは、複合コアセルベートを含んでなることができる。複合コアセルベートは、第１および第２のポリマー構成要素から形成できる。例えば一次シェルおよび外側シェルは、乳清タンパク質単離物および寒天の間の複合コアセルベートを含んでなることができる。複合コアセルベートおよび一次および外側シェルについて、第１および第２のポリマー構成要素の全ての組み合わせがここで考察される。
【００９１】
次に制御された冷却速度および混合パラメーター下で、水性混合物を冷却して、一次シェルの凝集を可能にして一次シェルのカプセル化凝集を形成できる。理論による拘束は望まないが、カプセル化された凝集は離散した粒子それ自体である。シェル材料のゲル点を超える温度でカプセル化凝集の形成を制御して、過剰なシェル材料により厚い外側シェルを形成することは有利である。この段階で、外側シェルを肥厚させおよび／または異なる組成物の一次および外側シェルを有するマイクロカプセルを生成するために、より多くのポリマー（例えば第３のポリマー構成要素）を添加することもまた可能であり、ポリマーは使用されるシェル材料と同一であるかまたは異なっている。外側シェルは一次シェルの凝集をカプセル化して、マイクロカプセルの凝集を硬質カプセル化する。
【００９２】
水性混合物の冷却は、当該技術分野で知られている方法（例えば冷却装置の使用）によって達成できる。冷却速度は、約１〜約１００分あたり約１℃であることができる。例えば冷却速度は、約１、５、１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、または１００分あたり約１℃であることができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。具体例では、冷却速度は約１℃／５分であることができる。冷却は混合物が例えば約５℃などの、約５℃〜約１０℃の温度に達するまで行うことができる。
【００９３】
加工助剤をシェル材料（例えば一次および／または外側シェル）に含めることができる。加工助剤は多様な理由のために使用できる。例えばそれらは一次マイクロカプセルの凝集を促進し、エマルジョン系を安定化して、外側シェルの特性を改善し、マイクロカプセル径を制御し、および／または抗酸化剤として作用させるために使用されてもよい。一態様では加工助剤は、乳化剤、脂肪酸、脂質、ワックス、微生物細胞（例えば酵母細胞系）、粘土、または無機化合物（例えば炭酸カルシウム）であることができる。理論による拘束は望まないが、これらの加工助剤はマイクロカプセルのバリア特性を改善できる。一態様では、１つ以上の抗酸化剤をシェル材料に添加できる。抗酸化剤特性は、製造中（例えばコアセルベーションおよび／または噴霧乾燥中）、およびそれらが形成された後のマイクロカプセル中（すなわち貯蔵寿命を延長するなど）の双方で有用である。好ましくは多数の機能を果たす少数の加工助剤が使用できる。一態様では抗酸化剤は、フェノール化合物、植物抽出物、またはイオウ含有アミノ酸であることができる。一態様では、アスコルビン酸またはクエン酸（またはアスコルビン酸ナトリウムまたはカリウム、またはクエン酸ナトリウムまたはカリウムなどのその塩）を使用して、一次マイクロカプセルの凝集を促進し、マイクロカプセル径を制御して、抗酸化剤として機能させることができる。抗酸化剤は、約１００ｐｐｍ〜約１２，０００ｐｐｍ、または約１，０００ｐｐｍ〜約５，０００ｐｐｍの量で使用できる。例えば金属キレート剤などのその他の加工助剤も使用できる。例えばエチレンジアミン四酢酸を使用して金属イオンを結合でき、それは装填物の触媒酸化を低下できる。
【００９４】
開示されるマイクロカプセルでは、シェル材料はまた架橋できる。したがって開示される方法は、架橋剤の添加をさらに含むことができる。架橋剤を添加して、外面および一次シェルの双方において、シェル材料の架橋によってマイクロカプセルの剛性をさらに増大させ、シェルを水性および油性媒体の双方において不溶性にできる。一例ではマイクロカプセルの外側シェルが生成された後に架橋剤が添加される。あらゆる適切な架橋剤を使用でき、架橋剤の選択は、第１および第２のポリマー構成要素の選択次第で変動し得る。別の例では、架橋剤は酵素的架橋剤（例えばトランスグルタミナーゼ）、アルデヒド（例えばホルムアルデヒドまたはグルタルアルデヒド）、タンニン酸、ミョウバンまたはその混合物であることができる。別の態様では、架橋剤は植物抽出物またはフェノール類であることができる。架橋剤と共に、１つ以上の装填物（例えば抗酸化剤）を使用できることもまた考察される。マイクロカプセルが、生物に送達される製剤中で使用される場合、架橋剤は好ましくは無毒または十分に低毒性である。使用される架橋剤の量は選択される構成要素に左右され、必要に応じて多かれ少なかれ構造的な剛性を提供するように調節できる。一態様では使用できる架橋剤の量は、第１のポリマー構成要素の重量の約０．１％〜約５．０％、約０．５％〜約５．０％、約１．０％〜約５．０％、約２．０％〜約４．０％、または約２．５％の量である。一般に、当業者は簡単な実験によって、どのような場合でも所望の量を慣例的に判定できる。架橋剤は方法のあらゆる段階で添加できるが、それは典型的に冷却ステップの後に添加できる。
【００９５】
さらに、用途によっては、マイクロカプセルを架橋するためのトランスグルタミナーゼの使用は所望されないかもしれない（例えば温度およびｐＨが低すぎる、および／またはトランスグルタミナーゼが高価である）。したがってここで開示されるマイクロカプセルを架橋するために、グルタルアルデヒドの使用を開示される方法に入れることが考察される。特定例では、アミノ酸またはタンパク質を含んでなる１つ以上の組成物の使用は、架橋反応からの完全にまたは部分的に未反応の残留グルタルアルデヒドと反応できる。すなわち、未反応のおよび半分反応したグルタルアルデヒド（すなわち１つのアルデヒド基がなおも反応性である）は、タンパク質上のリジンまたはその他のアミノ基のε−アミノ基によって中和され、最終製品をより安全にできる。この意味では、アミノ酸および／またはタンパク質を含んでなる組成物は、あらゆる孔を満たして、架橋反応からのグルタルアルデヒドを中和することで、マイクロカプセルシェルを改善できる。マイクロカプセルは本質的にグルタルアルデヒドを含まないので、このアプローチにより、架橋後にマイクロカプセルを洗浄する必要性もなくなる。架橋はまた、ゲニピンによって（例えばゲニピンおよびカルボキシルメチルキトサンによって）達成できる。
【００９６】
開示されるマイクロカプセルを熱で架橋することもまた可能である。例えば３０分にわたる約８０℃での加熱、または５分間にわたる９５℃での加熱は、開示されるマイクロカプセルを効果的に架橋できる。
【００９７】
さらに開示されるマイクロカプセルを水で洗浄して、および／または乾燥して易流動性粉末を提供できる。したがってマイクロカプセルを調製する開示される方法は、マイクロカプセルのための乾燥ステップを含んでなることができる。乾燥は、例えば凍結乾燥法、エタノールでの乾燥、または噴霧乾燥などの当該技術分野で知られているいくつかの方法によって達成できる。一態様では、マイクロカプセルの乾燥のために噴霧乾燥が使用できる。噴霧乾燥技術は、少なくともその噴霧乾燥法教示についてその開示を参照によって本明細書に援用する、“Ｓｐｒａｙ Ｄｒｙｉｎｇ Ｈａｎｄｂｏｏｋ”，Ｋ．Ｍａｓｔｅｒｓ，５ｔｈ ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｌｏｎｇｍａｎ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ ＵＫ，１９９１で開示される。
【００９８】
乾燥／固化防止剤を組み込んで粉末流動性を改善する
乾燥剤または固化防止剤を使用して、易流動性粉末を生成することを助けることができる。典型的に乾燥剤は高空隙率を有し、それは原料または脂質酸化に起因する、表面油および香料化合物を吸収するのを助けることができる。適切な乾燥剤および／または固化防止剤の例としては、ＨＵＢＥＲＳＯＲＢＴＭおよびＺＥＯＴＨＩＸＴＭ（Ｊ．Ｍ．Ｈｕｂｅｒ Ｃｏｒｐ；Ｈａｒｖｅ ｄｅ Ｇｒａｃｅ，ＭＤ）およびＣＡＰＳＵＬＴＭ（Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｓｔａｒｃｈ ＆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ，Ｃｏ．）およびＶＩＴＡＣＥＬＴＭ（Ｊ．ＲｅｔｔｅｎｍａｉｒＵＳＡ；Ｓｃｈｏｏｌｃｒａｆｔ，ＭＩ）が挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００９９】
粉末中に抗酸化剤を組み込む
その他の例では、一次シェル、外側シェル、または一次と外側シェル材料の双方の中、および／またはその上に抗酸化剤を組み込む方法がここで開示される。開示される方法は、ここで開示されるマイクロカプセルを提供するステップと、ポリマー構成要素および抗酸化剤を含んでなるエマルジョンを提供するステップと、エマルジョンとマイクロカプセルとを合わせ、それによって抗酸化剤を含んでなるシェル材料があるマイクロカプセルを提供するステップとを含んでなる。次に得られた懸濁液を冷却でき、被覆されたマイクロカプセルを乾燥できる。多くの適切な例では、マイクロカプセルは抗酸化剤を含有するスラリー中に含まれることができ、スラリーは噴霧乾燥できる。適切な抗酸化剤としては、ＣｏＱ１０、ルテイン、ゼアキサンタン、カロテン、およびそれらの組み合わせが挙げられるが、これに限定されるものではない。これらは、単独で、またはここで開示されるアミノ酸、タンパク質、糖類、またはワックスに加えて使用できる。
【０１００】
製剤ビヒクル
ここで開示されるマイクロカプセルを含んでなる製剤ビヒクルもまたここで開示される。ここで述べられるマイクロカプセルのいずれでも製剤ビヒクルに組み込むことができる。製剤ビヒクルの例はここで提供され、食材、飲料、栄養補給食品製剤、医薬製剤、ローション、クリーム、またはスプレーが挙げられるが、これに限定されるものではない。その他のいくつかの具体例では、開示されるエマルジョンおよび／またはマイクロカプセルは、ジェル、ジェルカプセル、または錠剤中に組み込むことができる。その他のビヒクルとしては、粉末またはポリマー被覆粉末が挙げられる。このようなビヒクルは経口的に投与でき、または粉末の場合、例えば食物または飲料に振りかけることができる。
【０１０１】
栄養補給剤
ここで開示されるマイクロカプセルを含んでなる栄養補給剤もまたここで開示される。栄養補給剤は対象に投与され、または対象により服用されて、栄養素（例えばビタミン、ミネラル、必須微量元素、アミノ酸、ペプチド、核酸、オリゴヌクレオチド、脂質、コレステロール、ステロイド、炭水化物など）を提供、供給、または増大できる、あらゆる化合物または組成物である。例えば栄養補給剤は、ここで開示される１つ以上の装填物を含んでなる組成物を含んでなることができる。
【０１０２】
栄養補給剤は、あらゆる量のここで開示されるマイクロカプセルを含んでなることができるが、典型的に、対象に所望用量の装填物（例えばＥＰＡおよび／またはＤＨＡ）を供給すると判定された量を含有する。栄養補給剤中で必要とされるマイクロカプセルの正確な量は、対象の生物種、年齢、体重および全身状態、処置されるあらゆる食餌性欠乏症の重篤性、特定の投与様式などに左右されて、対象毎に変動する。したがって全ての栄養補給剤について正確な量を特定することはできない。しかし当業者は、ここで教示される通例の実験法のみを使用して、適切な量を判定できる。
【０１０３】
栄養補給剤はまた、ビタミンその他の微量元素、ミネラルなどのその他の栄養素を含んでなることができる。さらに栄養補給剤は、保存料、抗菌剤、抗酸化剤、キレート剤、増粘剤、香味料、希釈剤、乳化剤、分散助剤、またはバインダーなどのその他の構成要素を含んでなることができる。
【０１０４】
栄養補給剤は一般に経口的摂取され、経口投与に適した形態であることができる。例えば栄養補給剤は、典型的に錠剤、ジェルキャップ、カプセル、液体、小袋またはシロップの形態であることができる。
【０１０５】
栄養補給剤は、特定個体のための推奨食餌摂取に基づいて、ヒトまたは動物のためにデザインできる。このような考察は一般に当業者に知られているまたは当業者が判定できる、上述のような生物種、年齢、および性別などの様々な要素に基づく。一例では開示される栄養補給剤は、家畜（例えばブタ、ニワトリ、雌牛、ヤギ、ウマなど）および飼育ペット（例えばネコ、イヌ、鳥など）などであるが、これに限定されるものではない動物の飼料構成要素として使用できる。
【０１０６】
医薬製剤
ここで開示されるマイクロカプセルを含んでなる医薬製剤もまた開示される。適切な医薬製剤は、開示される組成物のいずれかを薬学的に許容可能なキャリアと共に含んでなることができる。例えば医薬製剤は、開示されるマイクロカプセルの１つ以上、および薬学的に許容可能なキャリアを含んでなることができる。開示される医薬製剤は、治療的にまたは予防的に使用できる。
【０１０７】
「薬学的に許容可能な」とは、生物学的にまたはその他の点で有害でない材料を意味し、すなわち材料は、いかなる望ましくない生物学的効果も引き起こすことなく、またはそれが含有される医薬製剤のいかなるその他の構成要素とも有害な様式で相互作用せずに、対象に投与できる。当業者にはよく知られているように、キャリアは必然的に活性成分のあらゆる分解を最小化するように、また対象におけるあらゆる有害副作用を最小化するように選択される。
【０１０８】
薬学的キャリアは当業者に公知である。これらは最も典型的には、生理学的ｐＨの滅菌水、食塩水、および緩衝液などの溶液をはじめとする、ヒトへの薬物投与のための標準キャリアである。適切なキャリアおよびそれらの製剤については、そのキャリアおよび医薬製剤の教示について、参照によってここに援用する、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ：Ｔｈｅ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｐｒａｃｔｉｃｅ ｏｆ Ｐｈａｒｍａｃｙ， ２１ｓｔ ｅｄ．，Ｌｉｐｐｉｎｃｏｔｔ Ｗｉｌｌｉａｍｓ ＆ Ｗｉｌｋｉｎｓ，Ｐｈｉｌｉｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡ，２００５で述べられている。典型的に、適切な量の薬学的に許容可能な塩が製剤中で使用されて、製剤を等張にする。薬学的に許容可能なキャリアの例としては、食塩水、リンゲル液およびデキストロース溶液が挙げられるが、これに限定されるものではない。溶液のｐＨは、約５〜約８（例えば約７〜約７．５）であることができる。さらなるキャリアとしては、開示される化合物を含有する固体疎水性ポリマーの半透性マトリックスなどの持効性製剤が挙げられ、そのマトリックスは例えばフィルム、リポソーム、微粒子、またはマイクロカプセルなどの造形品の形態である。例えば投与経路および投与される組成物の濃度次第で、特定のキャリアがより好ましいことは、当業者には明らかであろう。その他の化合物は当業者により使用される標準操作手順に従って投与できる。
【０１０９】
医薬製剤はここで開示される化合物に加えて、追加的キャリア、ならびに増粘剤、希釈剤、緩衝液、保存料、表面活性剤などを含むことができる。医薬製剤はまた、抗菌剤、抗炎症薬、麻酔剤などの１つ以上の追加的活性成分を含むことができる。
【０１１０】
医薬製剤は、局所性または全身性の処置が所望されるかどうか、そして処置する領域次第で、いくつかの方法で投与できる。投与は、局所性（点眼、膣内、直腸内、鼻的腔内をはじめとする）、経口的、吸入、または例えば静脈内点滴、皮下、腹腔内または筋肉内注射などによる非経口的であることができる。開示される化合物は、静脈内、腹腔内、筋肉内、皮下、腔内、または経皮的に投与できる。
【０１１１】
非経口投与のための調製品としては、無菌の水性または非水性溶液、懸濁液、およびエマルジョンが挙げられる。非水性溶剤の例は、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、オリーブ油などの植物油、海産油、およびオレイン酸エチルなどの注射用有機エステルである。水性キャリアとしては、食塩水および緩衝媒体をはじめとする、水、アルコール性／水性溶液、およびエマルジョンまたは懸濁液が挙げられる。非経口ビヒクルとしては、塩化ナトリウム溶液、リンゲルデキストロース、デキストロースおよび塩化ナトリウム、乳酸添加リンゲル、および不揮発性油が挙げられる。静脈内ビヒクルとしては、水分および栄養素補充液、電解質補充液（リンゲルデキストロースベースのものなど）などが挙げられる。例えば抗菌剤、抗酸化剤、キレート剤、および不活性ガスなどの、保存料およびその他の添加剤もまた存在してよい。
【０１１２】
局所投与のための医薬製剤としては、軟膏、ローション、クリーム、ジェル、ドロップ、坐薬、スプレー、液体、および粉末が挙げられる。従来の薬学的キャリア、水性、粉末または油性基剤、増粘剤などが望ましくあることができる。
【０１１３】
経口投与のための医薬製剤としては、粉末または顆粒、水または非水性媒体中の懸濁液または溶液、カプセル、小袋、または錠剤が挙げられるが、これに限定されるものではない。増粘剤、香味料、希釈剤、乳化剤、分散助剤、またはバインダーが望ましくあることができる。
【０１１４】
製剤のいくつかは、潜在的に、塩酸、臭化水素酸、過塩素酸、硝酸、チオシアン酸、硫酸、およびリン酸などの無機酸、およびギ酸、酢酸、プロピオン酸、グリコール酸、乳酸、ピルビン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、マレイン酸、およびフマル酸などの有機酸との反応によって、または水酸化ナトリウム、水酸化アンモニウム、水酸化カリウムなどの有機塩基、およびモノ−、ジ−、トリアルキルおよびアリールアミンおよび置換されたエタノールアミンなどの有機塩基との反応によって形成される、薬学的に許容可能な酸−または塩基−付加塩として投与することができる。
【０１１５】
食材
開示されるマイクロカプセルのいずれかを含んでなる食材もまたここで開示される。「食材」とは、対象が消費できる（例えば食べる、飲む、または摂取する）あらゆる物品を意味する。一例では開示される組成物は、栄食材に添加できる養補給剤として使用できる。例えば開示されるマイクロカプセルは、食物または飲料に添加できる。この意味では、開示される組成物を例えば粉末形態で調製し、開示される組成物を食物および飲料の上および中に注ぐまたは振りかけるのに使用できる、小袋または振り出し器などの物品中に含有できる。
【０１１６】
いくつかの例では、食材は焼き菓子、パスタ、肉製品、冷凍乳製品、酪農製品、チーズ製品、卵製品、薬味、スープミックス、スナック食品、ナッツ製品、植物タンパク質製品、ハードキャンディ、ソフトキャンディ、家禽製品、加工果汁、グラニュー糖（例えば白または赤砂糖）、ソース、グレービー、シロップ、栄養バー、飲料、乾燥粉末飲料、ジャムまたはゼリー、魚製品、またはペットフードである。その他の例では、食材は、パン、トルティーヤ、穀物、ソーセージ、鶏肉、アイスクリーム、ヨーグルト、乳、サラダドレッシング、米糠、果汁、乾燥粉末飲料、液体飲料、ロール、クッキー、クラッカー、フルーツパイ、またはケーキである。
【０１１７】
使用方法
開示されるマイクロカプセルはまた、多種多様な用途も有する。例えばここで開示されるマイクロカプセルを対象に投与することで、装填物を対象に送達する方法がここで開示される。また装填物を対象に送達する薬剤を調製するためのここで開示されるマイクロカプセルの使用も開示される。開示されるマイクロカプセルは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および／または半菜食主義者に物質を送達するのに特に有用であることができる。
【０１１８】
マイクロカプセルの使用は、特定の組成物を酸化および分解から保護して、装填物を新鮮に保てる。またマイクロカプセルは、特定組成物の不快な臭気または味を隠すことができることから、ここで開示される方法は、不快な組成物を送達し、補給するのに特に有用であることができる。なおもさらにマイクロカプセルの使用は、さもなければ補給を受け入れにくい様々な食品に、装填物を添加できるようにする。例えばω３脂肪酸は空気中では分解または酸化することがあり、調理技術（例えばベーキング）に敏感であることがある。マイクロカプセル化ω３脂肪酸の使用によって、これらの組成物は、調理中に顕著な分解なしに食物に添加できる。
【０１１９】
特に適切なマイクロカプセルとしては、（食品の包装、輸送、および保存をはじめとする）食品の調製中に破裂に対して抵抗性のものが挙げられる。いくつかの例では、マイクロカプセルは、食品のテクスチャと構成を損ねない大きさと粘稠度であることができる。
【０１２０】
特定例では、開示されるマイクロカプセル（開示されるマイクロカプセルを含有する栄養補給剤、医薬製剤、送達装置、および食材をはじめとする）を脂肪酸（例えばω３脂肪酸）源として使用して、トリグリセリドを低下させ、糖尿病関連生化学に影響を与えられる。別の特定例では、装填物がω３脂肪酸を含んでなるここで開示される有効量のマイクロカプセルを投与することで、ω３脂肪酸を対象に補給する方法がここで開示される。別の例では、ここで開示される有効量のエマルジョンおよび／またはマイクロカプセルを投与することで、対象においてコレステロールレベル、トリグリセリドレベル、またはその組み合わせを低下させる方法がここで開示される。
【０１２１】
ω３脂肪酸は日常生活および機能に不可欠である。例えば血清トリグリセリドを低下させる、ｃｉｓ−５，８，１１，１４，１７−エイコサペンタエン酸（ＥＰＡ）およびｃｉｓ−４，７，１０，１３，１６，１９−ドコサヘキサエン酸（ＤＨＡ）のようなω３脂肪酸の有益な効果は確立されている。これらの化合物はまた、心不整脈を予防し、アテローム硬化性プラークを安定化し、血小板凝集を減少させ、血圧を低下させるなどのその他の心臓保護の利点でも知られている。例えばＤｙｒｂｅｒｇ ｅｔ ａｌ．，Ｉｎ：Ｏｍｅｇａ−３ Ｆａｔｔｙ Ａｃｉｄｓ：Ｐｒｅｖｅｎｔｉｏｎ ａｎｄ Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ｏｆ Ｖａｓｃｕｌａｒ Ｄｉｓｅａｓｅ．Ｋｒｉｓｔｅｎｓｅｎ ｅｔ ａｌ．，ｅｄｓ．，Ｂｉ ＆ Ｇｉ Ｐｕｂｌ．，Ｖｅｒｏｎａ−Ｓｐｒｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ，Ｌｏｎｄｏｎ，ｐｐ．２１７−２６，１９９５；Ｏ’Ｋｅｅｆｅ ａｎｄ Ｈａｒｒｉｓ，Ａｍ．Ｊ．Ｃａｒｄｉｏｌｏｇｙ ２０００，８５：１２３９−４１；Ｒａｄａｃｋ ｅｔ ａｌ．，“Ｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｆ ｌｏｗ ｄｏｓｅｓ ｏｆ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄ ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ ｏｎ ｂｌｏｏｄ ｐｒｅｓｓｕｒｅ ｉｎ ｈｙｐｅｒｔｅｎｓｉｖｅ ｓｕｂｊｅｃｔｓ：ａ ｒａｎｄｏｍｉｚｅｄ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｔｒｉａｌ．”Ａｒｃｈ．Ｉｎｔｅｒｎ．Ｍｅｄ． １９９１，１５１：１１７３−８０；Ｈａｒｒｉｓ，“Ｅｘｔｅｎｄｉｎｇ ｔｈｅ ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ ｂｅｎｅｆｉｔｓ ｏｆ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ．”Ｃｕｒｒ．Ａｔｈｅｒｏｓｃｌｅｒ．Ｒｅｐ．２００５，７：３７５−８０；Ｈｏｌｕｂ，“Ｃｌｉｎｉｃａｌ ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ：４ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ ｉｎ ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ ｃａｒｅ．”ＣＭＡＪ ２００２，１６６（５）：６０８−１５を参照されたい。実際、アメリカ心臓協会（Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｈｅａｒｔ Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ）も、ω３脂肪酸が心血管疾患および心疾患を低減し得ることを報告している。ω３脂肪酸の他の利点は、炎症疾患および神経変性疾患の予防および／または治療、ならびに認知発達の向上に関する利点である。例えばＳｕｇａｎｏおよびＭｉｃｈｉｈｉｒｏ、“Ｂａｌａｎｃｅｄ ｉｎｔａｋｅ ｏｆ ｐｏｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ ｆｏｒ ｈｅａｌｔｈ ｂｅｎｅｆｉｔｓ．”Ｊ．Ｏｌｅｏ Ｓｃｉ．２００１，５０（５）：３０５−１１を参照されたい。
【０１２２】
脂肪酸ＥＰＡおよびＤＨＡは、人体中でα−リノレン酸（１８：３）から合成できる。しかしその前駆分子からの変換速度は限定的である（Ｍｕｓｋｉｅｔ ｅｔ ａｌ．，“Ｉｓ ｄｏｃｏｓａｈｅｘａｅｎｏｉｃ ａｃｉｄ（ＤＨＡ）ｅｓｓｅｎｔｉａｌ？Ｌｅｓｓｏｎｓ ｆｒｏｍ ＤＨＡ ｓｔａｔｕｓ ｒｅｇｕｌａｔｉｏｎ，ｏｕｒ ａｎｃｉｅｎｔ ｄｉｅｔ，ｅｐｉｄｅｍｉｏｌｏｇｙ ａｎｄ ｒａｎｄｏｍｉｚｅｄ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｔｒｉａｌｓ．”Ｊ． Ｎｕｔｒ．２００４，１３４（１）：１８３−６）。したがって体内のＥＰＡおよびＤＨＡは、主として食事由来供給源（例えば脂の乗った魚）に由来する。魚油に富んだ食餌は、心疾患、癌、関節炎、アレルギー、およびその他の慢性疾患に対して、多くの有益な効果を有することが知られている。疫学的臨床試験は、魚または魚油栄養補給剤の形態でω３脂肪酸の食餌摂取を増大させることは、心血管疾患と関連付けられている様々な危険因子を低下させるかもしれないことを示している。例えばアメリカ心臓協会の科学的声明（Ｔｈｅ Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｈｅａｒｔ Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ，Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｓｔａｔｅｍｅｎｔ）、“Ｆｉｓｈ Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ，Ｆｉｓｈ Ｏｉｌ，Ｏｍｅｇａ−３ Ｆａｔｔｙ Ａｃｉｄｓ ａｎｄ Ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ Ｄｉｓｅａｓｅ，”Ｎｏｖｅｍｂｅｒ ２００２；Ａｐｐｅｌ ｅｔ ａｌ．，“Ｄｏｅｓ ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ ｏｆ ｄｉｅｔ ｗｉｔｈ’ｆｉｓｈ ｏｉｌ’ｒｅｄｕｃｅ ｂｌｏｏｄ ｐｒｅｓｓｕｒｅ？Ａ ｍｅｔａ−ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｃｌｉｎｉｃａｌ ｔｒｉａｌｓ．”Ａｒｃｈ． Ｉｎｔｅｒｎ．Ｍｅｄ．１９９３，１５３（１２）：１４２９−１４３８；ＧＩＳＳＩ−Ｐｒｅｖｅｎｚｉｏｎｅ Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｏｒｓ．“Ｄｉｅｔａｒｙ ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ ｏｍｅｇａ−３ ｐｏｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ ａｎｄ ｖｉｔａｍｉｎ Ｅ ａｆｔｅｒ ｍｙｏｃａｒｄｉａｌ ｉｎｆａｒｃｔｉｏｎ：ｒｅｓｕｌｔｓ ｏｆ ｔｈｅ ＧＩＳＳＩ−Ｐｒｅｖｅｎｚｉｏｎｅ ｔｒｉａｌ．”Ｌａｎｃｅｔ １９９９，３５４：４４７−５５を参照されたい。
【０１２３】
心血管疾患予防におけるＥＰＡおよびＤＨＡのようなω３脂肪酸の利点の強力なエビデンスにもかかわらず、提案される利点を与える一日摂取量０．６５グラムと比較して、北米人のこれらの脂肪酸の平均一日摂取量は０．１〜０．２グラムの間と推定される（Ｗｅｂｂ，“Ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅ ｓｏｕｒｃｅｓ ｏｆ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ．”Ｎａｔｕｒａｌ Ｆｏｏｄｓ Ｍｅｒｃｈａｎｄｉｓｅｒ ２００５，ＸＸＶＩ（８）：４０−４）。全人口の食習慣を変化させることは困難であり、多くの人々は魚を食べたがらないので、ＥＰＡおよびＤＨＡの食餌補給はこの問題に対処する重要なアプローチである。不運にもω３脂肪酸の多くの栄養補給剤は酸化感受性であり、悪臭があり不快な味であることがある。さらに栄養補助食品投与計画の服薬遵守は規律を必要とし、それは往々にして欠けている。ω３脂肪酸の健康上の観点から、開示されるマイクロカプセルはω３脂肪酸を対象に送達するのに使用できる。
【０１２４】
開示される使用方法では、投与されるエマルジョンおよび／またはマイクロカプセルは、ここで開示される組成物のいずれかであることができる。例えば開示されるマイクロカプセルは、ここで開示される栄養補給剤のいずれかの形態で、開示される方法において使用できる。別の例では、開示されるマイクロカプセルは、ここで開示される医薬製剤のいずれかの形態で、開示される方法で使用できる。さらに別の例では、開示されるマイクロカプセルは、ここで開示される送達装置のいずれかに組み込んで、またはここで開示されるあらゆる食材に組み込んで、開示される方法で使用することができる。
【０１２５】
ここで開示される方法は、様々な形態の開示されるマイクロカプセルを投与することで達成できることが考察される。例えば医薬製剤のいずれかをここで開示される食材のいずれかと共に投与できる。別の例では、錠剤またはカプセルをここで開示される栄養補給剤のいずれかと共に投与できる。さらに別の例では、医薬製剤のいずれかをここで開示される送達装置および栄養補給剤などのいずれかと共に投与できる。
【０１２６】
投薬量
上述の方法またはその他の処理中で、またはここで開示される栄養補給剤、医薬製剤、送達装置、または食材中で使用される場合、開示されるマイクロカプセルの１つの「有効量」を純粋形態で、またはこのような形態が存在する場合は薬学的に許容可能な塩形態で、薬学的に許容可能な賦形剤、キャリア、またはその他の添加剤あり、またはなしで用いることができる。
【０１２７】
あらゆる特定の対象のための特定の効果的な用量レベルは、治療する障害および障害の重篤性、用いる特定組成物が何であるかとその活性、患者の年齢、体重、総体的な健康、性別および食餌、投与時間、投与経路、用いる特定組成物の排出速度、治療期間、用いる特定の組成物と組み合わせてまたは同時に使用される薬物などの医学技術分野でよく知られている要素をはじめとする多様な要素に左右される。例えば所望の治療効果を達成するのに必要とされるよりも低いレベルの組成物用量から開始して、所望の効果が達成されるまで徐々に投薬量を増大させることは十分に当該技術分野の技術の範囲内である。所望ならば、投与の目的で効果的な１日量を複数回投与に分割できる。したがって単回投与組成物はこのような量を含有し、またはその約数が１日量を構成できる。
【０１２８】
あらゆる禁忌の場合は、各医師または個人が投薬量を調節できる。投薬量は変動することがあり、毎日１回以上、１日または数日間にわたり投与できる。ガイダンスは、特定の医薬品クラスのための適切な投薬量に関する文献にある。
【０１２９】
さらにここで開示される栄養補給剤、医薬製剤、送達装置、および／または食材のいずれかを対象に投与することで、開示される組成物を対象に送達する方法も開示される。開示される組成物（栄養補給剤、送達装置、および医薬製剤をはじめとする）は、典型的に経口的に投与できる。
【実施例】
【０１３０】
開示される主題に従った方法および結果を例示するために、続く実施例を下に提供する。これらの実施例は、ここで開示される主題の全ての態様を包含することを意図せず、むしろ代表的な方法および結果を例示する。これらの実施例は、本発明の等価物および変形例を除外することを意図せず、それは当業者には明らかである。
【０１３１】
数（例えば量、温度、ｐＨなど）に関して正確さを期するように努力したが、ある程度の誤差や偏差があることを勘案すべきである。特に断りのない限り、部は重量部、温度は℃または周囲温度であり、圧力は大気圧前後である。例えば構成要素濃度、温度、圧力、およびその他の反応範囲および条件など、述べられる工程から得られる製品の純度および収率を最適化するのに使用できる条件の変形例および組み合わせが多数ある。このような工程条件を最適化するのには、合理的な通例の実験法のみが必要とされる。
【０１３２】
ここで開示される特定の材料、化合物、組成物、および構成要素は、市販され、または当業者に一般に知られている技術を使用して容易に合成できる。例えば開示される組成物を調製するのに使用される出発原料および試薬は、Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．（Ｄａｒｔｍｏｕｔｈ，ＮＳ，Ｃａｎａｄａ）、Ａｌｄｒｉｃｈ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，（Ｍｉｌｗａｕｋｅｅ，Ｗｉｓ．）、ＡｃｒｏｓＯｒｇａｎｉｃｓ（Ｍｏｒｒｉｓ Ｐｌａｉｎｓ，Ｎ．Ｊ．）、Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ（Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，Ｐａ．）、またはＳｉｇｍａ（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，Ｍｏ．）などの販売元から入手でき、またはＦｉｅｓｅｒ ａｎｄ Ｆｉｅｓｅｒ’ｓ Ｒｅａｇｅｎｔｓ ｆｏｒ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ １−１７（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，１９９１）；Ｒｏｄｄ’ｓ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｃａｒｂｏｎ Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ １−５ ａｎｄ Ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔｓ（Ｅｌｓｅｖｉｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，１９８９）；Ｏｒｇａｎｉｃ Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ １−４０（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，１９９１）；Ｍａｒｃｈ’ｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，４ｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ）；およびＬａｒｏｃｋ’ｓ Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ（ＶＣＨ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ Ｉｎｃ．，１９８９）などの参考文献で述べられる手順に従って、当業者に知られている方法によって調製される。
【０１３３】
実施例１：ＷＰＩ／寒天−ＷＰＩ／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
４．０ｇの寒天（ＴＩＣ Ｇｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を１００．０ｇの沸騰水に添加して、水和し溶解した。次に得られた溶液を６５℃に保たれた６００．０ｇの脱イオン水と共に２Ｌ反応器に移した。次に１．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムを反応器内の溶液に添加したところ、ｐＨは約６．６と判定された。
【０１３４】
室温（２５℃）で撹拌しながら、３５．０ｇのＷＰＩ（乳清タンパク質単離物）（ＮＺＭＰ（ＵＳＡ）Ｉｎｃ．，Ｌｅｍｏｙｎｅ，ＰＡからのＡｌａｃｅｎ（登録商標）８９５）を９０．０ｇの脱イオン水に添加した。次に溶解したＷＰＩを１０℃に冷却した。７０．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．；Ｄａｒｔｍｏｕｔｈ，ＮＳからのＸＯＤＨＡ）を冷ＷＰＩ溶液に添加して、温度を１０℃に保ちながら、得られた混合物をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザー（Ｋｉｎｅｍａｔｉｃａ ＡＧ，Ｌｕｃｅｒｎｅ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ）によって８０００ｒｐｍで５分間乳化した。乳化後に得られたエマルジョンを顕微鏡下で調べて、油滴が小型（直径約１〜５μｍ）で均一であることを確認した。
【０１３５】
エマルジョンを寒反応器内の天溶液に添加した。得られた混合物のｐＨ値は約６．４であった。次にｐＨを１０％ｗ／ｗリン酸で約５．０に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１３６】
４．０ｇの低アシルジェランガム（ＣＰＫＥＬＣＯ；Ｓａｎ Ｄｉｅｇｏ，ＣＡからのＫｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および４．０ｇのＷＰＩを約６０℃の６００．０ｇの脱イオン水に溶解した。最初は６．２であった溶液ｐＨを１０％ｗ／ｗリン酸で５．０に調節した。この混合物を反応器内のマイクロカプセルに添加した。２０．０ｇの蒸留水中の３．０ｇのＣａＣｌ２溶液を調製し、これもマイクロカプセル懸濁液に添加した。得られたスラリーを迅速に２０℃に冷却し、冷却中に撹拌速度を増大させてゲル化を避けた。完成したマイクロカプセル懸濁液は、即座に噴霧乾燥でき、易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセは乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１３７】
実施例２：乳清タンパク質および低メトキシルペクチンを使用したマイクロカプセル封入
２９．３ｇの乳清タンパク質単離物（ＷＰＩ；ＮＺＭＰ（ＵＳＡ）Ｉｎｃ．からのＡｌａｃｅｎ ８９５）を２Ｌ反応器内の３２２ｇの水に撹拌しながら溶解した。得られた溶液を３０℃に保ち、次に７ｇのアスコルビン酸ナトリウムを添加した。次に１５ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯ３０ＴＧ）をＷＰＩ溶液に添加した。次に溶液をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって１０，０００ｒｐｍで５分間乳化した。次に温度を３０℃に保ちながら、９７２ｇの蒸留水を反応器内の得られたエマルジョンに添加した。ＴＩＣ Ｇｕｍｓ（Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）からの１４．６ｇの試験済みペクチンＬＭ３２ＴＭを１６８．２ｇの蒸留水に溶解し、次に反応器内の希釈エマルジョンに添加した。懸濁液ｐＨを１０％リン酸（約５０ｍＬ）で３．１に調節して、約１０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。次に混合物を１分あたり１．３℃の平均加熱速度で、３０℃から８５℃に加熱した。粒度は３０μｍに増大し、混合物は室温に自然冷却され、一晩撹拌された。次に完成したマイクロカプセル懸濁液は、即座にコーティング工程で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１３８】
実施例３：ゼラチンおよび低メトキシルペクチンを使用したマイクロカプセル封入
５７０ｇの脱イオン水を反応器に入れて約５３℃に加熱した。８．０ｇの低メトキシルペクチン（Ｃ．Ｐ． Ｋｅｌｃｏ；Ｓａｎ Ｄｉｅｇｏ，ＣＡからのＬＭ−１２ＣＧＴＭ）を約５３℃の３４９ｇの水に溶解した。４０．０ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩ；Ｔｕｓｃａｎｙ，Ｉｔａｌｙからの２４０ブルーム）を約５３℃の２９３ｇの水に溶解した。ゼラチンが完全に溶解した後、６．１ｇのアスコルビン酸ナトリウムをゼラチン溶液に添加した。次に７２．０ｇのＤＨＡ油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯＤＨＡ）をゼラチン溶液に添加して、得られた混合物をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって７５００ｒｐｍで４分間乳化した。次にエマルジョンを反応器内の水に添加して、溶液のｐＨを８．０４に調節した。次にペクチン溶液を反応器に添加して、ｐＨ４．５２までのクエン酸の添加によってコアセルベーションを開始させ、所望の粒度（約３０μｍ）が達成された。スラリーを１分あたり５℃で４℃まで冷却した。ひとたびスラリーが４℃に達したら、２．６ｇのトランスグルタミナーゼ（Ａｊｉｎｏｍｏｔｏ Ｃｏ．Ｉｎｃ．、Ｔｏｋｙｏ、ＪＰからのＡＣＴＩＶＡ ＴＩ）を添加して、ｐＨを５．０４に調節した。次に温度を３０分以内に２５℃に上昇させ、架橋のために２５℃に１２時間保った。次にマイクロカプセルのスラリーは、即座に食物で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは半菜食に適するであろう。
【０１３９】
実施例４：ゼラチン−アルギン酸塩を使用したマイクロカプセル封入（一段法）
４４．８ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩからの２４０ブルーム）を２５４ｇの水に溶解した。次にこの溶液を４０℃に加熱した。
【０１４０】
１１７９ｇの蒸留水を２Ｌの反応器に添加して、温度を４０℃に保った。７．５ｇの量のアスコルビン酸を反応器に添加した。次に３０ｍＬの１０％クエン酸を反応器に添加した。溶液のｐＨは３．３であった。次に１０％の量のＮａＯＨ溶液を反応器に添加して、ｐＨを４．８にした。
【０１４１】
７２．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯ３０ＴＧ）をゼラチン溶液に添加した。次に得られた溶液をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって７５００ｒｐｍで４分間乳化した。乳化後に得られたエマルジョンを顕微鏡下で調べて、油滴が小型（直径約１〜５μｍ）で均一であることを確認した。
【０１４２】
エマルジョンを反応器内の蒸留水に添加したところ、混合物のｐＨは４．９であった。次にＮａＯＨを添加して、ｐＨを５．４に増大させた。
【０１４３】
３．２ｇのアルギン酸塩（ＦＭＣ ＢＩＯＰＯＬＹＭＥＲ；Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡからのＰＲＯＴＡＮＡＬ ＬＦＲ ５／６０ＴＭ）を６１ｇの蒸留水に溶解した。次にこのアルギン酸塩溶液を反応器内の希釈エマルジョンに添加した。反応器内の混合物はｐＨ５．５を有し、油小滴は直径１〜３μｍであった。次に一次マイクロカプセルの凝集を形成するために、懸濁液のｐＨを１０％クエン酸で低下させた。１２ｍＬの酸の添加によってｐＨが５．０に低下した後、１分あたり５℃の制御された冷却によってスラリーを４℃に冷却した。
【０１４４】
１０ｇの蒸留水に溶解した３．１ｇのトランスグルタミナーゼを４℃でマイクロカプセルに添加した。一晩（１２時間）の架橋のために、温度を３０分間で２５℃に上昇させた。次に完成したマイクロカプセルの懸濁液は、即座に食物加工で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは半菜食に適するであろう。
【０１４５】
実施例５：ゼラチン−アルギン酸塩を使用したマイクロカプセル封入（二段法）
２２．６ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩからの２４０ブルーム）を１６０ｇの水に溶解した。次に７．６ｇのアスコルビン酸ナトリウムを添加して、溶液を４０℃に加熱した。１０％のＮａＯＨ溶液を添加して、溶液のｐＨを６．０に調節した。
【０１４６】
１．４ｇのアルギン酸塩（ＦＭＣ ＢＩＯＰＯＬＹＭＥＲからのＰＲＯＴＡＮＡＬ ＬＦＲ ５／６０ＴＭ）を４４ｇの蒸留水に溶解した。次にこのアルギン酸塩溶液をゼラチン溶液に添加した。
【０１４７】
５６９ｇの蒸留水を２Ｌの反応器に添加して温度を４０℃に保った。６９．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯ３０ＴＧ）をゼラチンおよびアルギン酸塩溶液に添加して、次にＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって７５００ｒｐｍで３分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べて、油小滴が小型（直径約１〜５μｍ）で均一であることを確認した。エマルジョンを反応器内の蒸留水に添加したところ、混合物のｐＨ値は５．８であった。次に一次マイクロカプセルの凝集を形成するために、ｐＨ値を１０％クエン酸によって低下させた。４．５ｍＬの酸の添加によってｐＨを５．１に低下させた後、スラリーを３７℃に冷却した。
【０１４８】
第２段階工程のために、ゼラチン溶液およびアルギン酸塩溶液を次のようにして調製した。１８．６ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩ）を２５１ｇの３．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に水に溶解した。次にこの溶液を３７℃に加熱した。２．３ｇのアルギン酸塩を３８４ｇの蒸留水に溶解した。次に得られたアルギン酸塩溶液を３７℃に加熱して、ゼラチン溶液と混合した。混合物は濁っており５．１のｐＨを有した。１０％のＮａＯＨ溶液を混合物に添加して、ｐＨを５．６まで上昇させた。溶液は少なくとも部分的に透明になった。撹拌を強めながら、混合物を反応器内のマイクロカプセルのスラリーに添加して、凝集するのを防止した。スラリーを１分あたり５℃で４℃に冷却した。
【０１４９】
１０ｇの蒸留水に溶解した３．１ｇのトランスグルタミナーゼを４℃のスラリーに添加した。次に一晩（１２時間）の架橋のために、温度を２５℃に増大させた。次に完成したマイクロカプセルの懸濁液は、即座に食物加工で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは半菜食に適するであろう。
【０１５０】
実施例６：ＳＰＩ／寒天−ＳＰＩ／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
４．０ｇの寒天を１００．０ｇの沸騰水に添加して完全に水和した。次に溶液を６５℃に保った６００．０ｇの蒸留水と共に、２Ｌの反応器に移した。
【０１５１】
４５．０ｇのダイズタンパク質単離物（ＳＰＩ）（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．；Ｉｒｖｉｎｇ，ＣＡ）を３００．０ｇの蒸留水に撹拌しながら添加して、６５℃に加温して溶解した。６０．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，ＬｔｄからのＸＯＤＨＡ）をＳＰＩ溶液に添加した。次に得られた混合物をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって８０００ｒｐｍで８分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約５μｍであることを確認した。次にエマルジョンを反応器内の寒天溶液に添加したところ、混合物のｐＨは約６．７であった。１０％ｗ／ｗリン酸によってｐＨを５．０に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１５２】
４．０ｇの低アシルジェランガムおよび８．０ｇのＳＰＩを約６０℃の４００．０ｇの蒸留水に溶解した。１０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを６．６から５．０に調節した。得られた混合物を反応器内のマイクロカプセルの懸濁液に添加した。次に１０．０ｇの蒸留水中の１．５ｇのＣａＣｌ２を反応器に添加した。次に得られたスラリーを迅速に２０℃に冷却して、冷却中に撹拌速度を増大させてゲル化を避けた。完成したマイクロカプセルの懸濁液は、即座に噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１５３】
実施例７：ＡＲＡ油と共にＳＰＩ／寒天／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのダイズタンパク質単離物（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ）を３３０．０ｇの蒸留水に溶解した。得られた溶液を６０℃まで加熱して、ｐＨを約１１に調節した。
【０１５４】
６０．０ｇのＡＲＡ油（Ｗｕｈａｎ Ｆｕｘｉｎｇ Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ Ｃｏ． Ｌｔｄ．， Ｗｕｈａｎ， Ｃｈｉｎａ）を５０℃に加熱した。次にＡＲＡ油をダイズタンパク質溶液に添加して８０００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約１〜２μｍであることを確認した。
【０１５５】
３．０ｇの寒天（ＴＩＣ Ｇｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を１００．０ｇの沸騰蒸留水に溶解して、次に６００．０ｇ蒸留水および５．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に２Ｌの反応器に移した。温度を５５℃に保ったところ、混合物は約７．０のｐＨを有した。
【０１５６】
次にエマルジョンを反応器に添加したところ、混合物のｐＨは約１０．８であった。次に１０％リン酸によってｐＨ値を約５．７に調節して、約４０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１５７】
１０．０ｇの蒸留水中の３．２ｇのトランスグルタミナーゼを反応器に添加して、懸濁液を３時間にわたり５０℃に保った後、４４℃に冷却した。５．０ｇのジェランガム（ＣＰＫＥＬＣＯからのＫｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および２．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムを６５℃の４００．０ｇの蒸留水に溶解して、次に５０℃に冷却した。４．０ｇのＳＰＩを５０．０ｇの蒸留水に溶解して、ｐＨを約９に調節した。次にＳＰＩ溶液をジェランガム溶液と混合し、ｐＨ値を約６．７に調節した。次に得られたＳＰＩ／ジェランガム溶液を４４℃で反応器内の凝集した一次マイクロカプセルに添加した。
【０１５８】
１０．０ｇ蒸留水中の１．６０ｇＣａＣｌ２を反応器に添加して、溶液が２０℃に迅速に冷却するに従って撹拌速度を徐々に増大させた。完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造およびシェルを有し、シェルは沸騰後も残った。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１５９】
実施例８：藻類油と共にＳＰＩ／寒天／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
２６．６７ｇのダイズタンパク質単離物（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．）を２２０．０ｇの蒸留水に溶解した。得られた溶液を６０℃まで加熱して、ｐＨを１０．６に調節した。
【０１６０】
４０．０ｇの藻類油（Ｍａｒｔｅｋ Ｂｉｏｓｃｉｅｎｃｅｓ；Ｃｏｌｕｍｂｉａ，ＭＤからのＤＨＡＳＣＯ−Ｓ）を５０℃に加熱した。次に藻類油をダイズタンパク質溶液に添加して、８０００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約１μｍであることを確認した。
【０１６１】
２．０ｇの寒天（ＴＩＣＧｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を６６．７．０の沸騰蒸留水に溶解し、次に４００．０ｇの蒸留水および３．３３ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に２Ｌの反応器に移した。反応器内の温度を５５℃に保ったところ、混合物は約７．０のｐＨを有した。
【０１６２】
藻類油エマルジョンを反応器内の蒸留水に添加したところ、混合物のｐＨは約１０．２であった。次に１０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約５．７に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１６３】
次に１０．０ｇの蒸留水中の２．１ｇのトランスグルタミナーゼを反応器に添加して、混合物を３時間にわたり５０℃に保った後、４４℃に冷却した。
【０１６４】
２．６７ｇのジェランガム（Ｋｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および１．３３ｇのアスコルビン酸ナトリウムを６５℃の２６６．７ｇの蒸留水に溶解して、次に５０℃に冷却した。２．６ｇのＳＰＩを３０．０ｇの蒸留水に溶解して、ｐＨを約９に調節した。次にＳＰＩ溶液をジェランガム溶液と混合し、ｐＨを約６．７に調節した。次に得られたＳＰＩ／ジェランガム溶液を４４℃で反応器内の凝集した一次マイクロカプセルに添加した。
【０１６５】
５．０ｇ蒸留水中の１．０ｇのＣａＣｌ２を反応器に添加して、溶液が２０℃に迅速に冷却するに従って撹拌速度を徐々に増大させた。完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造およびシェルを有し、シェルは沸騰を乗り切った。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１６６】
実施例９：ω３油と共にＳＰＩ／寒天／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
８．９ｇのダイズタンパク質単離物（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．）を７３．３ｇの蒸留水に溶解した。得られた溶液を６０℃に加熱して、ｐＨを１０．６に調節した。
【０１６７】
１３．３ｇのω３油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ Ｌｔｄ．からのＯＮＣ−Ｔ１８）を７０℃に加熱し、次にダイズタンパク質溶液に添加して、８０００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約１〜２μｍであることを確認した。
【０１６８】
０．６７ｇの寒天（ＴＩＣＧｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を２２．２ｇの沸騰蒸留水に溶解して、１３３．３ｇの蒸留水および１．１１ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に５００ｍＬの反応器に移した。温度を５５℃に保ったところ、混合物は約７．０のｐＨを有した。次にω３油エマルジョンを反応器に添加したところ、混合物のｐＨは約１０．８であった。次に１０％リン酸によってｐＨ値を約５．７に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１６９】
５．０ｇの蒸留水中の０．７１ｇのトランスグルタミナーゼを反応器に添加して、温度を３時間５０℃に保った後、４４℃に冷却した。
【０１７０】
０．８９ｇのジェランガム（ＣＰＫＥＬＣＯからのＫｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および０．４４ｇのアスコルビン酸ナトリウムを６５℃の８９．０ｇの蒸留水に溶解し、次に５０℃に冷却した。０．８９ｇのＳＰＩをｐＨ約９の１０．０ｇの蒸留水に溶解した。ＳＰＩ溶液をジェランガム溶液と混合し、ｐＨを約６．７に調節した。次にＳＰＩ／ジェランガム溶液を４４℃の反応器内の凝集した一次マイクロカプセルに添加した。
【０１７１】
３．０ｇの蒸留水中の０．３３ｇのＣａＣｌ２を反応器に添加して、溶液が２０℃に迅速に冷却するに従って撹拌速度を徐々に増大させた。完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造およびシェルを有し、シェルは沸騰後に変化しなかった。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１７２】
実施例１０：ＷＰＩ／アラビアゴムを使用したマイクロカプセル封入
３０．０ｇのＷＰＩ（乳清タンパク質単離物）（ＮＺＭＰ（ＵＳＡ）Ｉｎｃ．，Ｌｅｍｏｙｎｅ，ＰＡからのＡＬＡＣＥＮＴＭ８９５）および１５．０ｇのアラビアゴム（ＴＩＣ Ｇｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）を室温（２５℃）で撹拌しながら１３０．０ｇの蒸留水に溶解した。
【０１７３】
６７．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．；Ｄａｒｔｍｏｕｔｈ，ＮＳからのＸＯＤＨＡ）を５０℃に加熱して溶解し、次にＷＰＩ溶液に添加した。得られた混合物を１０℃に冷却して、温度を１０℃に保ちながら、ＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザー（Ｋｉｎｅｍａｔｉｃａ ＡＧ，Ｌｕｃｅｒｎｅ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ）によって８０００ｒｐｍで５分間乳化した。乳化後に得られたエマルジョンを顕微鏡下で調べて、油滴が小型（直径約１〜２μｍ）で均一であることを確認した。
【０１７４】
エマルジョンを１２００．０ｇの蒸留水および６．７ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に、室温の１．５Ｌの反応器に添加した。得られた混合物のｐＨ値は約６．４であった。次に１０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約３．９に調節し、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１７５】
得られた懸濁液を９５℃に加熱して５分間保ち、次に室温に冷却した。完成したマイクロカプセルの懸濁液を噴霧乾燥して、コンパクトな構造の易流動性粉末を製造した。誘導期は６５℃で９０時間を超えた。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１７６】
この実施例はまた、最初に魚油溶液およびＷＰＩを乳化して、次にアラビアゴムを添加して実施された。しかし魚油をＷＰＩおよびアラビアゴムの双方と共に乳化することで、よりコンパクトなコアセルベートが得られることが分かった。さらにより高いｐＨ終点（４．２）を使用した。しかし３．９で、よりコンパクトなマイクロカプセルが得られることが分かった。またｐＨ終点３．９で作られたマイクロカプセルの誘導期は、ｐＨ終点４．２で作られたものよりもはるかにより長かった（６５℃で９０時間対３０時間）。さらに熱（８０℃で３０分間）および酵素架橋も使用した。しかし９５℃で５分間にわたる単回熱架橋が、マイクロカプセルにとってより良い官能的品質を作り出すことが分かった。
【０１７７】
実施例１１：ＳＰＩ−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのＳＰＩ（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．）を５０℃の３５０．０ｇの蒸留水に溶解して、ｐＨを９に調節した。次に７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱して溶解し、次にＳＰＩ溶液に添加した。次に得られた溶液を９３００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径２μｍ前後）であることを確認した。
【０１７８】
１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を８００．０ｇの蒸留水および６．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に、室温において１．５Ｌ反応器内で溶解した。反応器内の溶液はｐＨ６前後を有した。ＳＰＩおよび魚油のエマルジョンを反応器内のカゼイン酸ナトリウム溶液に添加したところ、混合物のｐＨは９前後であった。
【０１７９】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約５．０に調節して、約４０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。懸濁液を９５℃に加熱して１０分間保ち、次に室温に冷却した。
【０１８０】
完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造で、噴霧乾燥後に丸い粒子を提供する。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１８１】
実施例１２：エンドウマメタンパク質単離物−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのエンドウマメタンパク質単離物（ＰＰＩ）（Ｎｕｔｒｉ-Ｐｅａ Ｌｉｍｉｔｅｄ；Ｍａｎｉｔｏｂｅ、Ｃａｎａｄａ）を室温で１８０．０ｇの蒸留水に溶解した。７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱して溶解し、次にＰＰＩ溶液に添加した。次に溶液を９３００ｒｐｍで４分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径４μｍ前後）であることを確認した。
【０１８２】
１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を９５７．０ｇの蒸留水および６．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に、室温において１．５Ｌ反応器内で溶解した。反応器内の溶液はｐＨ６．４前後を有した。ＰＰＩおよび魚油エマルジョンを反応器内カゼイン酸ナトリウム溶液に添加したところ、混合物のｐＨは６．４前後であった。
【０１８３】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約５．０に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。懸濁液を９５℃に加熱して１０分間保ち、次に室温に冷却した。
【０１８４】
完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造で、噴霧乾燥後に丸い粒子を提供する。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１８５】
実施例１３：ＷＰＩ−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇＷＰＩ（Ｄａｖｉｓｃｏ，Ｂｉｐｒｏ）および１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を室温で１４０．０ｇの蒸留水に溶解した。７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱して溶解し、次に上の混合物に添加した。次に得られた混合物を６℃において９３００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径２μｍ前後）であることを確認した。
【０１８６】
５．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムを８００．０ｇの蒸留水と共に、室温において１．５Ｌ反応器中で溶解した。反応器内の溶液はｐＨ７．４前後を有した。次にＷＰＩ−カゼイン酸ナトリウム−魚油エマルジョンを反応器内のアスコルビン酸ナトリウム溶液に添加して、混合物をｐＨ６．５前後に調節した。
【０１８７】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨ約４．７前後に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。懸濁液を９０℃に加熱して２０分間保ち、次に室温に冷却した。
【０１８８】
完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造で、噴霧乾燥後に易流動性粉末を提供する。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１８９】
実施例１４：ゼラチン−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのブタゼラチン（Ｎｉｔｔａ）および１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を２９３．０ｇ蒸留水に５０℃で溶解した。７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱し手溶解し、次にゼラチン溶液を添加した。次に混合物を９０００ｒｐｍで４分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径１．３μｍ前後）であることを確認した。
【０１９０】
８００．０ｇ蒸留水が入った１．５Ｌの反応器内に６．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムを添加して、温度を４５℃に保った。反応器内の溶液はｐＨ６．４前後を有した。次にゼラチン−魚油エマルジョンを反応器内のアスコルビン酸ナトリウム溶液添加したところ、混合物はｐＨ５．８前後であった。
【０１９１】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨ約４．７に調節して、約２０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。複合コアセルベートが提供された。このようなマイクロカプセルは乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１９２】
本発明の範囲と趣旨を逸脱することなく、本発明に様々な修正および変形を加えることができるのは、当業者には明らかであろう。本発明のその他の実施態様は、ここで開示される本発明の明細書および実施を考察すれば、当業者には明らかであろう。明細書および実施例は例示のみを意図し、本発明の真の範囲と趣旨は続く特許請求の範囲によって示される。
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本明細書は、どちらもその内容全体を参照によって本明細書に援用する、２００７年１月１０日に出願された米国仮特許出願第６０／８７９，６３６号明細書および２００７年１月１０日に出願された米国仮特許出願第６０／８７９，７５９号明細書の優先権の利益を主張する。
【背景技術】
【０００２】
多くのマイクロカプセルは、蜜ろう、デンプン、ゼラチン、またはポリアクリル酸などのシェル材料の薄いコーティング内部の固形物の小型粒子または液体の小滴である。それらは例えば液体を易流動性粉末または圧縮固形物として調製し、反応性物質を隔離し、毒性を低下させ、酸化から保護しおよび／または酵素、香料、栄養素、薬物などの物質の放出速度を調節するのに使用される。
【０００３】
従来、研究は、各マイクロカプセルが、装填物を含有する１つのコアを有するマイクロカプセルに集中していた。しかし単一コアマイクロカプセルの問題の１つは、それらが破裂しやすいことである。したがって、このようなマイクロカプセルの強度および／または不透過性を増大させるために、マイクロカプセル壁の厚さを増大させることを試みている人々もいる。しかしこの慣習は、マイクロカプセルの装填能力の減少をもたらすことがある。
【０００４】
マイクロカプセルを改善する別のアプローチは、それぞれが装填物を含有する複数チャンバーを各マイクロカプセルが有する、マイクロカプセルを作り出すことである。例えば特許文献１は、シェル材料としてゼラチンを有する「複数コア」マイクロカプセルを開示する。これらのマイクロカプセルは油またはカロテノイド粒子の水性エマルジョンの噴霧冷却によって形成され、油またはカロテノイド粒子「コア」周囲にゼラチンが硬化する。Ｙｏｓｈｉｄａら（非特許文献１または特許文献２）は、ゼラチンおよびパラフィンワックスのエマルジョンがアラビアゴム溶液に添加され、次に界面活性剤と混合されて、「複数コア」マイクロカプセルを形成する、マイクロカプセル製造のための複合コアセルベーション工程を開示する。Ｉｊｉｃｈｉら（非特許文献２）は、複合コアセルベーション工程を使用してビフェニルの大型小滴をマイクロカプセル化し、多層マイクロカプセルを形成した。特許文献３および特許文献４は、感圧コピー用紙および感熱記録紙で使用するための油小滴サイズが１〜１０μｍで、平均直径３〜２０μｍを有する「多核」油含有マイクロカプセルを開示する。特許文献５および特許文献６は、魚油などの様々な装填物を対象に送達するための多核油含有マイクロカプセルを開示する。
【０００５】
典型的に、このような単一および複数コアマイクロカプセルを調製するのに使用されるシェル材料は動物副産物である。例えばマイクロカプセルのシェル材料として使用されているゼラチンは、魚、ブタ、および／または畜牛の骨、皮、および軟骨に由来することが多い。ゼラチンおよびその他の動物副産物は、多くの目的に適したマイクロカプセルシェル材料である一方、宗教上または食餌療法上の理由などのために、このような動物副産物を含まないマイクロカプセルが所望される場合は、それらは適切でない。したがって当該技術分野において、高装填量を有して、構造的に強固であり、動物副産物でないシェル材料からできたマイクロカプセルに対する必要性がある。本明細書では、これらのおよびその他の要求を満たす組成物および方法が開示される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】米国特許第５，７８０，０５６号明細書
【特許文献２】特開平１−１４８３３８号公報
【特許文献３】米国特許第４，２１９，４３９号明細書
【特許文献４】米国特許第４，２２２，８９１明細書
【特許文献５】米国特許第６，９７４，５９２号明細書
【特許文献６】米国特許第６，９６９，５３０号明細書
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｂｓｔｒａｃｔ １９９０：１４０７３５
【非特許文献２】Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｅｎｇ．Ｊｐｎ．（１９９７）３０（５）：７９３−７９８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本明細書で具現化され大まかに述べられる、開示される材料、化合物、組成物、物品、および方法の目的に従って、開示される主題は、一態様では、組成物およびこのような組成物を調製して使用する方法に関する。さらなる態様では、開示される主題は、動物副産物でないシェルがあるマイクロカプセル、およびこのようなマイクロカプセルを調製して使用する方法に関する。さらに別の態様では、開示される主題は、逆に帯電したタンパク質から調製されるシェルがあるマイクロカプセルに関する。開示されるマイクロカプセルを作製して、使用する方法もまた開示される。
【０００９】
追加的利点については、ある程度は以下の説明中で述べられ、ある程度は説明から明らかであり、または下述の態様の実施によって分かる。下述の利点は、添付の特許請求の範囲で特に指摘される要素および組み合わせによって、実現され得られる。前述の概要および続く詳細な説明はどちらも例示的で、あくまでも説明を目的とし、限定的なものではないと理解される。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本明細書で述べられる材料、化合物、組成物、および方法は、続く開示される主題の特定の態様の詳細な説明、およびそこに含まれる実施例を参照してより容易く理解されてもよい。
【００１１】
本材料、化合物、組成物、および方法を開示して述べる前に、下述の態様は、特定合成方法または特定試薬に限定されるものではないと理解され、したがって、当然、変動してもよい。ここで使用される用語法はまた、特定の態様について述べることのみを目的とし、限定は意図されないものと理解される。
【００１２】
また本明細書の全体を通じて、様々な出版物が参照される。これらの出版物の開示は、開示される事柄が関連する従来技術についてより完全に述べるために、その全体を参照によって本明細書に援用する。開示される参考文献は、引用される文中で論じられるそれらに含まれる材料について、ここで個々に具体的に参照によって援用する。
【００１３】
一般定義
明細書および続く特許請求の範囲においていくつかの用語に言及し、それらは次の意味を有するものと定義される。
明細書および特許請求の範囲全体を通じて、「含んでなる（ｃｏｍｐｒｉｓｅ）」という語および「含んでなる（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」および「含んでなる（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」などの語のその他の形態は、「〜を含むが限定されるものではない」ことを意味し、例えばその他の添加剤、構成要素、整数、またはステップを除外することは意図されない。
【００１４】
明細書および添付の特許請求の範囲での用法では、単数形「ａ」「ａｎ」および「ｔｈｅ」は、特に断りのない限り複数の指示対象を含む。したがって例えば「化合物」への言及は、２つ以上のこのような化合物の混合物を含み、「ω３脂肪酸」への言及は２つ以上のこのような脂肪酸の混合物を含み、「マイクロカプセルへの言及」は２つ以上のこのようなマイクロカプセルの混合物を含むなどである。
【００１５】
「任意の」または「任意に」とは、引き続いて述べられている事象または状況が起きる場合と起きない場合があり、説明は事象または状況が起きる場合、およびそれが起きない場合を含むことを意味する。例えば「装填物、第２のポリマー構成要素、および任意に組成物をエマルジョンに添加する」という語句は、組成物がエマルジョンに添加される場合、および組成物がエマルジョンに添加されない場合を含む。
【００１６】
範囲はここで「およそ」１つの特定値から、および／または「およそ」別の特定値までとして表現できる。このような範囲を表現する場合、別の態様は、特定値からおよび／または別の特定値までを含む。同様に値が近似として表現される場合、先行する「およそ」の使用によって、特定値は別の態様を形成するものと理解される。各範囲の終点は、その他の終点との関係で、またその他の終点とは独立して、顕著であるとさらに理解される。またここで開示されるいくつかの値があり、各値はまたここで、特定値それ自体に加えて「およそ」の値として開示されるものと理解される。例えば値「１０」が開示される場合、「約１０」もまた開示される。また必要に応じて当業者によって理解されるように、ある値が開示される場合、その値「以下」、「その値以上」、そして値間の可能な範囲もまた開示されるものと理解される。例えば値「１０」が開示される場合、「１０以下」ならびに「１０以上」もまた開示される。また明細書全体を通じてデータがいくつかの異なる様式で提供され、これらのデータは、終点および出発点、およびデータ点の任意の組み合わせの範囲に相当するものと理解される。例えば特定データ点「１０」および特定データ点「１５」が開示される場合、１０および１５を超え、以上、未満、以下、および等しいことが開示されるものと見なされ、１０〜１５の間も同様であると理解される。２つの特定単位間の各単位もまた、開示されるものと理解される。例えば１０および１５が開示される場合、１１、１２、１３、および１４もまた開示される。
【００１７】
明細書および末尾の特許請求の範囲における組成物中の特定構成要素の重量部に関する言及は、重量部で表される組成物中の構成要素とあらゆるその他の構成要素との重量関係を示す。したがって２重量部の構成要素Ｘおよび５重量部の構成要素Ｙを含有する化合物中で、ＸおよびＹは２：５の重量比で存在し、追加的構成要素が化合物に含有されるかどうかにかかわらず、このような比率で存在する。
【００１８】
構成要素の重量％（ｗｔ．％）は、特に断りのない限り、その中に構成要素が含まれる製剤または組成物の総重量を基準にする。
【００１９】
「対象」とは、ここでの用法では個体を意味する。一態様では対象は霊長類などの哺乳類であり、別の態様では対象はヒトである。「対象」という用語はまた、飼いならされた動物（例えばネコ、イヌなど）、家畜（例えば畜牛、ウマ、ブタ、ヒツジ、ヤギなど）、および実験動物（例えばマウス、ウサギ、ラット、モルモット、ミバエなど）も含む。
【００２０】
ここで「動物副産物」に関する言及は、１つ以上の動物身体部位（例えば骨、皮、組織、肉、軟骨、角、蹄など）に由来し、それから単離され、またはそれから精製される化合物および材料を含むことが意図される。それはまた、１つ以上の動物副産物を加工して調製される組成物を含むことも意図する（例えば誘導体化、官能性付与、または別の方法で化学的にまたは物理的に変性された動物副産物）。しかしここでの用法では、「動物副産物」は、生きている動物から採取される乳、または動物乳に由来するかまたはそれから単離される化合物を含むことは意図しない。さらに「動物副産物」は、卵、または卵に由来するかまたはそれから単離される組成物を含むことは意図しない。「動物副産物」という用語はまた、合成材料、または植物、細菌、真菌、または藻類原料に由来するまたはそれから単離される材料を含むことも意図しない。
【００２１】
「菜食」という用語は、一般に肉および／または動物副産物を欠いた食餌を指す。様々なタイプの菜食があることが認識される。例えば厳格菜食（ｖｅｇａｎ）または完全菜食（ｔｏｔａｌ ｖｅｇｅｔａｒｉａｎ）は、植物からの食物（例えば果実、野菜、豆類、穀物、種子、およびナッツ）のみを含む。乳菜食は、植物からの食物と、乳、チーズ、およびその他の乳製品を含む。卵乳菜食（または乳卵菜食）は、植物からの食物、乳、チーズ、およびその他の乳製品、および卵を含む。半菜食は赤肉を除外するが、植物からの食物、乳、チーズ、およびその他の乳製品、および卵に加えて鶏肉および魚を含む（ＵＳＤＡ Ｄｉｅｔａｒｙ Ｇｕｉｄｅｌｉｎｅｓ ｆｏｒ Ａｍｅｒｉｃａｎｓ，２００５）。特に断りのない限り、「菜食」という一般用語は、ここでの用法では上述の各特定タイプの「菜食」を含む。また「特定菜食に適する」という語句は、特定のシェル材料またはそれから調製されたマイクロカプセルが、特定の菜食について許容可能であることを意味する。例えば卵から得られる材料は、卵乳菜食に適する（そして半菜食にも適するが、乳菜食または厳格菜食には適さない）。別の例としては、乳に由来する材料は乳菜食に適する（そして卵乳菜食および半菜食にも適するが、厳格菜食には適さない）。さらに別の例として、動物副産物、乳、または卵に由来しない材料は厳格菜食に適し、ついでに言えば乳菜食、卵乳菜食、および半菜食にも適する。さらに別の例では、例えば魚に由来する材料は、半菜食に適する（が、乳菜食、卵乳菜食、または厳格菜食には適さない）。
【００２２】
ここで開示される材料、化合物、組成物、物品、および方法の特定の態様について詳細に述べ、その例は添付の実施例において例示される。
【００２３】
材料と組成物
ここで開示されるのは、開示される方法および組成物の生成物のために使用でき、それと併せて使用でき、その調製で使用でき、またはそれ自体である、材料、化合物、組成物、および構成要素である。これらおよびその他の材料がここで開示され、これらの材料の組み合わせ、サブセット、相互作用、グループなどが開示される場合、これらの化合物の様々な各個体および集合的組み合わせおよび置換群への特定の言及は明示的に開示されないかもしれないが、それぞれがここで具体的に考察され既述されるものと理解される。例えば化合物が開示され、化合物のいくつかの構成要素または残基に加えることができるいくつかの変性が考察される場合、特に断りのない限り、可能であるそれぞれのおよび全ての組み合わせおよび置換群が具体的に考察される。したがって構成要素クラスＡ、Ｂ、およびＣ、ならびに構成要素クラスＤ、Ｅ、およびＦが開示されて、組み合わせ組成物Ａ−Ｄの例が開示される場合、それぞれが個々に列挙されなくとも、それぞれが個々に集合的に考察される。したがって本例では、組み合わせＡ−Ｅ、Ａ−Ｆ、Ｂ−Ｄ、Ｂ−Ｅ、Ｂ−Ｆ、Ｃ−Ｄ、Ｃ−Ｅ、およびＣ−Ｆのそれぞれが具体的に考察され、Ａ、Ｂ、およびＣ；Ｄ、Ｅ、およびＦの開示、および組み合わせＡ−Ｄの例から開示されていると見なされるべきである。同様に、これらのあらゆるサブセットまたは組み合わせもまた、具体的に考察され開示される。したがって例えば下位集団Ａ−Ｅ、Ｂ−Ｆ、およびＣ−Ｅは具体的に考察され、Ａ、Ｂ、およびＣ、Ｄ、Ｅ、およびＦの開示、および組み合わせ例Ａ−Ｄから開示されていると見なされるべきである。この概念は、開示される組成物を作製して使用する方法のステップをはじめとするが、これに限定されるものではない本開示の全態様に適用される。したがって実施できる多様な追加的ステップがある場合、これらの各追加的ステップは開示される方法のあらゆる特定の態様または態様の組み合わせと共に実施でき、このような各組み合わせは具体的に考察されるものと理解され、開示されていると見なされるべきである。
【００２４】
マイクロカプセル
特定例において、一次マイクロカプセルと装填物との凝集を含んでなるマイクロカプセルが開示され、個々の各一次マイクロカプセルは一次シェルを有し、装填物は一次シェルによってカプセル化され、凝集は外側シェルによってカプセル化され、一次シェルおよび外側シェルは動物副産物でない。これらのマイクロカプセルはここで「マルチコアマイクロカプセル」と称される。コアを含んでなる「単一コア」マイクロカプセルもまた開示され、コアは装填物を含んでなり、一次シェルはコアを取り囲み、外側シェルは一次シェルを取り囲み、一次シェルおよび外側シェルは動物副産物でない。特に断りのない限り、「マイクロカプセル」という用語はここで、マルチコア、単一コア、またはマルチコアおよび単一コアマイクロカプセルの混合物を指すのに使用される。これらのマイクロカプセル（およびここで開示されるその他のもの）においては、一次および外側シェルはここで定義されるように非動物副産物を含んでなる。なおもさらに、装填物とポリマー構成要素を含んでなるマイクロカプセルが開示され、装填物はポリマー構成要素で取り囲まれ、装填物は長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、ポリマー構成要素は動物副産物でない。
【００２５】
またここで、一次マイクロカプセルと装填物との凝集を含んでなるマイクロカプセルも開示され、個々の各一次マイクロカプセルは一次シェルを有し、装填物は一次シェルによってカプセル化され、凝集は外側シェルによってカプセル化され、一次シェルおよび外側シェルは、次の１つ以上に適する。厳格菜食（例えばシェルは動物副産物、乳、または卵から得られない）、乳菜食（例えばシェルは動物副産物または卵から得られないが乳から得ることができる）、または卵乳菜食（例えばシェルは動物副産物から得られないが乳または卵から得てもよい）。その他の実施例では、一次および外側シェルは半菜食に適する（例えばシェルは魚から得られる）。
【００２６】
さらにここで、２つの逆に帯電したタンパク質からできたシェルを含んでなるマイクロカプセルが開示される。すなわち開示されるマイクロカプセル中で、シェル材料は２つ以上の逆に帯電したポリマーから形成される複合コアセルベートであることができる。特定例においては、逆に帯電したポリマーはどちらもタンパク質である。例えばここで、シェル材料（一次および／または外側シェル）が、ポリアニオンポリマー様ガムアラビアゴムではなく、正に帯電したタンパク質（乳清、エンドウマメ、またはダイズタンパク質単離物または濃縮物など）と、負に帯電したタンパク質（カゼイネートなど）とから形成される複合コアセルベートであるマイクロカプセルが開示される。
【００２７】
「残基」という用語は、ここでの用法では、部分が実際に特定化学種から得られたかどうかにかかわらず、特定の反応スキーム中の特定化学種の最終生成物である部分、またはその後の製剤または化学製品を指す。例えば「アミノ酸残基」は、アミノ酸が特定の反応に関与した際に生じる部分を指す（例えば残基は、トランスグルタミナーゼが触媒する別のアミノ酸と架橋反応されたアミノ酸生成物であることができる）。この場合、アミノ酸残基はアミノ酸に「由来する」。この部分は特定アミノ酸以外の化学種との反応によって、例えばアミノ酸を含有するタンパク質またはペプチドなどとの反応によって、得ることができると理解される。この概念は、タンパク質、キトサンと乳糖とスクロースなどの糖類、およびワックスなどのここで開示されるその他の化学種に当てはまる。したがってこのような化学種が特定の反応または処理される場合（例えば酸／塩基反応、その他の化学種との架橋反応、および官能基変換）、それらはここで対応する化学種の残基と称される。
【００２８】
１つ以上の追加的シェル層をマイクロカプセルの外側シェル上に配置できることもまた考察される。参照によってその全体を援用する、国際公開第２００４／０４１２５１ Ａ１号パンフレットで述べられている技術を使用して、追加的シェル層をマイクロカプセルに追加できる。しかし追加的シェル材料は動物副産物でないものと理解される。
【００２９】
シェル材料
いくつかの異なるポリマーを使用して、開示される単一コアおよびマルチコアマイクロカプセルのシェル層を製造できる。例えば開示されるマイクロカプセルの一次シェルおよび／または外側シェル材料は、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなることができ、それは動物副産物でない。開示されるマイクロカプセルは、２つの逆に帯電したポリマーのコアセルベートであるシェルを含有できる。例えばカチオン性であるかまたはｐＨ調節によってカチオン性にできるポリマーを、アニオン性であるかまたはｐＨ調節によってアニオン性にできるポリマーと組み合わせて、コアセルベートシェルを形成できる。特定例では、カチオン性ポリマーおよびアニオン性ポリマーはどちらもタンパク質である。
【００３０】
ここで定義される動物副産物でない特に適切なシェル材料は、乳清タンパク質である。乳清タンパク質は、典型的に単離物と濃縮物との２つの主要形態で提供される。特に断りのない限り乳清タンパク質単離物および乳清タンパク質濃縮物という用語は、「乳清タンパク質」という用語の意味に含まれる。乳清タンパク質濃縮物は、脂肪、乳糖、炭水化物、および生理活性化合物を含有する。乳清タンパク質単離物は処理されて脂肪、乳糖、および炭水化物が除去されているが、通常、生理活性化合物がより少ない。一般的に言えば、乳清タンパク質単離物（ＷＰＩ）は、典型的に牛乳から製造されるチーズの副産物である乳清から単離された、球形タンパク質の集合である。この意味では、乳清タンパク質（単離物および濃縮物）は乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適する。ＷＰＩは、天然形態でｐＨに関係なく可溶性である、β−ラクトグロブリン（約６５％）、α−ラクトグロブリン（約２５％）、および血清アルブミン（約８％）の混合物である。ＷＰＩは、重量基準でほぼ９０％タンパク質であることができる。ＷＰＩはまた、痕跡量の免疫グロブリンＩｇＧ、ＩｇＡおよびＩｇＭ、グリコマクロペプチド、ラクトフェリン、ラクトペルオキシダーゼ、および／またはリゾチームを含むことができる。ＷＰＩは、Ｎｅａｌａｎｄｅｒｓ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｃ．（Ｒｏｃｋｙ Ｒｉｖｅｒ，ＯＨ）からのＮＺＭＰ ＡＬＡＣＥＮ８９５ＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。
【００３１】
ここで定義される動物副産物でない別の適切なシェル材料は、ダイズタンパク質濃縮物および単離物をはじめとするダイズタンパク質である。ダイズタンパク質単離物（ＳＰＩ）は、高度に精製または純化された形態のダイズタンパク質であり、最小タンパク質含量は乾燥ベースで約９０％である。これは非タンパク質構成要素、脂肪、および炭水化物のほとんどが除去された脱脂ダイズ粉から作られる。生育のための必須アミノ酸を全て含有する完全な野菜であることから、これは典型的に健康食品として使用される。またそれは肉または乳などの動物起源タンパク質と比較して、非常に低い脂肪含量も有する。ＳＰＩは、ＡＤＭ Ｐｒｏｔｅｉｎ Ｓｐｅｃｉａｌｔｉｅｓ Ｄｉｖｉｓｉｏｎ（Ｄｅｃａｔｕｒ，ＩＬ）からのＰＲＯ ＦＡＭ７８１ＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。ダイズタンパク質（単離物および濃縮物）は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３２】
ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料は、エンドウマメタンパク質濃縮物および単離物をはじめとするエンドウマメタンパク質である。エンドウマメタンパク質は、多様な種類のエンドウ豆から得ることができる。エンドウマメタンパク質単離物および濃縮物は、Ｒｏｑｕｅｔｔｅ Ａｍｅｒｉｃａ，Ｉｎｃ．，（Ｋｅｏｋｕｋ，ＩＡ）およびＫｉｒｋｍａｎ（Ｌａｋｅ Ｏｓｗｅｇｏ，ＯＲ）などの商業的供給元から得ることができる。エンドウマメタンパク質は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３３】
カゼインは、動物副産物でない適切なシェル材料のさらなる例である。カゼインは、牛乳中の総タンパク量の約８０％を占め、一方乳清タンパク質は残りのおよそ２０％を占める。カゼインは、ｐＨ約４．６の酸またはレンネット酵素のどちらかによる沈殿、および沈殿物の引き続く乾燥によって生成される。カゼインは典型的に熱凝固せず、変性せず、比較的疎水性である。カゼイネートは、アルカリ性物質との反応によって生成する可溶化形態のカゼインである。一般的なカゼイネートとしては、カゼイン酸ナトリウム、カゼイン酸カルシウム、カリウムカゼイネート、およびアンモニウムカゼイネートが挙げられる。「カゼイネート」はここで一般に、これらおよびその他のカゼイネートを指すために使用される。カゼイン酸ナトリウムは高度に可溶性であり、コーヒーホワイトナー、カテージチーズ、クリームリキュール、ヨーグルト、プロセスチーズ、およびいくつかの肉製品中で乳化剤として使用される。カゼインおよびカゼイネートは市販され、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適する。
【００３４】
ここで定義される動物副産物でない適切なシェル材料である卵白タンパク質は、アルブミンとも称され、水溶性で、アルコールまたはエーテル不溶性であり、気泡およびゲル化のための食品系中で使用される。卵白タンパク質の水溶液を約７５℃に加熱すると、それは凝固する。卵白タンパク質は、卵乳菜食および半菜食に適することができる。
【００３５】
穀物プロラミンタンパク質は、ここで定義される動物副産物でないシェル材料のさらに別の例である。穀物プロラミンタンパク質は、水および無水アルコール不溶性であり、両者の混合物に可溶性である。トウモロコシに見られるゼインは、最も良く理解された植物タンパク質の１つである。これは透明、無臭、無味、硬質、水不溶性で食用であり、キャンディ、ナッツ、フルーツ、ピル、およびその他のカプセル化食品および薬物のコーティングとして使用され、「製菓用グレーズ」または「植物タンパク質」と標識され、非常に良好な水バリアであり、特に高湿高温条件下で貯蔵寿命の延長を提供する。穀物プロラミンタンパク質は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３６】
ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料は、寒天である。寒天はガラクトースのサブユニットで構成されるポリマーである。これは藻類細胞壁の構成要素である。これはゼラチンの菜食代替え品であり、ゼラチンよりもより堅固でより強力でさえある。寒天は３２〜４０℃前後でゲル化して、約８５℃まで固まったままである。その主要な用途は微生物学的研究のための培地であるが、別の用途は緩下剤である。寒天はポリアニオンとして、複合コアセルベートでうまく機能する。寒天は、ＴＩＣ Ｇｕｍｓ（Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）からのＡＧＡＲ ＲＳ−１００ＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。寒天は、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３７】
ジェランガムは、ここで定義される動物副産物でない別の適切なシェル材料であり、ここで開示される組成物および方法において使用できる。ジェランガムは菜食ゼラチン代替え品であり、細菌スフィンゴモナス・エロディア（Ｓｐｈｉｎｇｏｍｏｎａｓ ｅｌｏｄｅａ）によって生成される水溶性多糖類である。これは主に寒天の代案として、微生物学的培養中でゲル化剤として使用される。ジェランガムはより良い視覚的透明度と強度を有し、約１２０℃の温度に耐えることができ、したがって噴霧乾燥工程中に安全であることから、特定用途では、それは寒天よりも望ましいことがある。また正確なテクスチャと品質は存在する二価のカチオン濃度に左右されるが、等しいゲル強度に達するために、寒天のおよそ半量のジェランガムのみが必要である。食品添加剤としてはジェランガムは、増粘剤、乳化剤、および安定剤として使用される。ジェランガムは、Ｃ．Ｐ．Ｋｅｌｃｏ（Ｓａｎ Ｄｉｅｇｏ，ＣＡ）からのＫＥＬＣＯＧＥＬ ＦＴＭなどの商業的供給元から得ることができる。ジェランガムは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００３８】
アラビアゴムは、ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料であり、ここで開示される組成物および方法において使用できる。アラビアゴムは、アカシア木の２種のサハラ以南種、アカシア・セネガル（Ａｃａｃｉａ ｓｅｎｅｇａｌ）およびアカシア・セイアル（Ａｃａｃｉａ ｓｅｙａｌ）から採取される物質である。これは主に食品工業で安定剤として使用されるが、過去にはインクの粘度調節をはじめとするより多様な用途があった。そのＥ番号はＥ−４１４である。アラビアゴムは糖類および糖タンパク質の複合混合物であり、食用である。それは清涼飲料シロップ、ガムドロップなどの「硬質」グミ、マシュマロ、および最も顕著にはチューインガムの成分である。画家にとっては、それは水彩絵の具中で使用される伝統的バインダーであり、写真術においてゴム印画のために使用された。医薬品および化粧品もまたアラビアゴムを使用する。アラビアゴムは、ＴＩＣ ｇｕｍｓ（Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）などの商業的供給元から得ることができる。
【００３９】
キサンタンガムは、ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料である。キサンタンガムは、食品添加剤としての天然ガム多糖類であり、レオロジー調節剤である。それはキサントモナス・カンペストリス（Ｘａｎｔｈｏｍｏｎａｓ ｃａｍｐｅｓｔｒｉｓ）によるグルコースまたはスクロースの発酵を伴う、生物工学的過程によって生成される。キサンタンガムの特性の一つは、非常に少量（例えば１％程度）のガムを添加することで、粘度に大きな増大を生じるその能力である。ほとんどの食物において、これは０．５％でまたは０．０５％程度の低い濃度で使用される。剪断速度が高くなるとキサンタンガム溶液の粘度は低下する。その他のガムと同様、これは広範な温度およびｐＨ下で非常に安定している。キサンタンガムは市販される。キサンタンガムは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００４０】
ペクチンは、ここで定義される動物副産物でないさらに別の適切なシェル材料である。ペクチンは、果物および野菜に見られる酸性構造多糖類の集団であり、主にかんきつ果皮廃棄物およびリンゴ絞りかすから調製される。ペクチンは豊富で比較的安価であることから、シェル材料として使用されているポリリン酸塩の代替物質として使用できる。アミド化ペクチンはまた、ゼラチンで使用されるのと類似した機序で架橋できるアミン部分もその構造に有するので、適切なゼラチン代替物質または補助剤である。これにより、新技術を開発しまたは現行技術を修正するのに比べて、より迅速な開発サイクルが可能になる。低メトキシル−ペクチンもまた、適切なシェル材料である。ペクチンおよび低メトキシルペクチンは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適することができる。
【００４１】
適切なシェル材料のさらなる例としては、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン（ＤＥ１８、ＤＥ２１、ＤＥ４０など）、シクロデキストリン（α−、β−およびγ−シクロデキストリン）、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム（ｄｉｌｕｔａｎ ｇｕｍ）、ローカストビーンガム、ウェランガム、およびキサンタンガム、それらの組み合わせおよび混合物が挙げられるが、これに限定されるものではない。これらのポリマーの誘導体も同様に使用できることもまた考察される。
【００４２】
シェル材料は、異なるタイプのポリマー構成要素の混合物からできた二成分系であることができ、組成物が系に添加されて不透過性が改善されている。その他の例では、シェル材料は２つ以上のポリマー構成要素（例えば乳清またはダイズタンパク質単離物および寒天）の間の複合コアセルベートであることができる。構成要素Ａは乳清またはダイズタンパク質単離物であることができるが、シェル材料について上述したようなその他のポリマーもまた構成要素Ａとして考察される。構成要素Ｂは、寒天、ジェランガム、ペクチン、低メトキシルペクチン、アラビアゴム、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、カルボキシメチル−セルロースまたはその混合物であることができる。この場合もまた、シェル材料について上で開示されるようなその他のポリマーも構成要素Ｂとして考察される。使用される構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は構成要素のタイプに左右されるが、典型的に約１：５〜約１５：１である。例えば乳清またはダイズタンパク質単離物および寒天がそれぞれ構成要素ＡおよびＢとして使用される場合、構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は約８：１〜約１２：１であることができ、乳清またはダイズタンパク質単離物およびジェランガムがそれぞれ構成要素ＡおよびＢとして使用される場合、構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は約２：１〜約１：２であることができ、乳清またはダイズタンパク質単離物および低メトキシルペクチンがそれぞれ構成要素ＡおよびＢとして使用される場合、構成要素Ａ：構成要素Ｂのモル比は約３：１〜約５：１であることができる。開示されたマイクロカプセルの多くでは、一次シェルおよび／または外側シェルは複合コアセルベートを含んでなることができる。例えば一次シェルおよび／または外側シェルは、乳清、エンドウマメ、またはダイズタンパク質単離物および寒天および／またはジェランガムの複合コアセルベートを含んでなることができる。その他の例では、一次および／または外側シェルは、乳清、エンドウマメ、またはダイズタンパク質単離物およびカゼイネート（例えばナトリウム、カルシウム、カリウム、またはアンモニウムカゼイネート）の複合コアセルベートを含んでなることができる。
【００４３】
特定例では、ＷＰＩ、ＰＰＩ、またはＳＰＩおよび寒天を使用して一次マイクロカプセルを調製し、ジェランガムを一次マイクロカプセル表面に付着させて外側シェルを形成することは、いかなるトランスグルタミナーゼ架橋も必要とせず、安定した非ゼラチンまたは菜食マイクロカプセルをもたらす。同様に、ＷＰＩ、ＰＰＩ、またはＳＰＩおよびアラビアゴムまたはカゼイネートの使用は、誘導期の長いコンパクトなマイクロカプセルをもたらすことができる。さらにトランスグルタミナーゼは高価であり、長い製造時間を要するため、このようなシェル材料の使用はコストを顕著に低下できる。
【００４４】
開示されるマイクロカプセルでは、外側シェルは約１μｍ〜約２，０００μｍ、約２０μｍ〜約１，０００μｍ、または約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有することができる。さらなる例では、外側シェルの平均直径は、約１、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、２００、３００、４００、５００、６００、７００、８００、９００、１０００、１２００、１３００、１４００、１５００、１６００、１７００、１８００、１９００、または２０００μｍであることができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。
【００４５】
開示されるマイクロカプセルの一次シェルは、約４０ｎｍ〜約１０μｍまたは約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有することができる。さらなる例では、一次シェルの平均直径は、約４０ｎｍ、５０ｎｍ、６０ｎｍ、７０ｎｍ、８０ｎｍ、９０ｎｍ、１００ｎｍ、２００ｎｍ、３００ｎｍ、４００ｎｍ、５００ｎｍ、６００ｎｍ、７００ｎｍ、８００ｎｍ、９００ｎｍ、１０００ｎｍ、２μｍ、３μｍ、４μｍ、５μｍ、６μｍ、７μｍ、８μｍ、９μｍ、１０μｍであることができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。粒度は、例えばＣｏｕｌｔｅｒＴＭ Ｌｓ２３０ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｉｚｅ Ａｎａｌｙｚｅｒ，Ｍｉａｍｉ，Ｆｌｏｒｉｄａ，ＵＳＡなどの当該技術分野で知られているあらゆる典型的な機器を使用して測定できる。
【００４６】
装填物
開示されるマイクロカプセルにおいて、装填物はマイクロカプセル化が所望されるあらゆる物質であることができる（例えば対象に送達することが所望される物質）。多くの例で、適切な装填物は水性混合物に完全に可溶性でない。装填物は、固体、疎水性液体、または固体と疎水性液体の混合物であることができる。ここでの例の多くで、装填物は長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなることができ、その具体例を下に挙げる。さらに装填物は、生物学的活性物質、栄養補給剤などの栄養素、矯味剤、ω３脂肪酸のような多価不飽和脂肪酸、ビタミン、ミネラル、炭水化物、ステロイド、微量元素、および／またはタンパク質など、およびそれらの混合物および組み合わせを含んでなることができる。その他の例では、装填物は、微生物油、藻類油（例えばクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）などの渦鞭毛藻類からの油）、真菌油（例えばスラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物）、および／または植物油（例えば亜麻、野菜）、それらの混合物および組み合わせを含んでなることができる。その他の例では、装填物は医薬組成物（例えば薬物および／または酵素）または香料であることができる。装填物はまた、グリース、油またはその混合物などの疎水性液体であることができる。典型的な油は、魚油、植物油（例えばカノーラ、オリブ、コーン、ナタネ）、鉱物油、それらの誘導体そのまたは混合物であることができる。装填物は、脂肪酸、トリグリセリド、またはその混合物などの精製されたまたは部分的に精製された油性物質を含んでなることができる。
【００４７】
なおもその他の例では、適切な装填物は、天然および精製および濃縮魚油などの海産油を含んでなることができる。適切な魚油の例としては、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、およびサメ油、それらの混合物および組み合わせが挙げられるが、これに限定されるものではない。非アルカリ処理魚油もまた、適切な装填物である。ここでの使用に適したその他の海産油としては、イカ油、コウイカ油、タコ油、オキアミ油、アザラシ油、クジラ油など、それらの混合物および組み合わせが挙げられるが、これに限定されるものではない。あらゆる海産油および海産油の組み合わせが、開示される送達装置および開示される食品および方法において使用できる。
【００４８】
ここで開示される微生物、藻類、真菌、植物、および海産油の多くは、ω３脂肪酸を含有する。したがって、ここで開示される特定の送達装置は、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはそれらの混合物および組み合わせを含んでなる装填物を含有できる。ω３脂肪酸は、その末端にＣＨ３−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−を含有する不飽和脂肪酸である。一般に、ω３脂肪酸は次の式、
【化１】
（式中、
ここでＲ１は少なくとも１つの二重結合を含んでなるＣ３〜Ｃ４０アルキルまたはアルケニル基であり、Ｒ２はＨまたはアルキル基である）を有する。「アルカン」または「アルキル」という用語は、ここでの用法では飽和炭化水素基である（例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ｓ−ペンチル、ネオフェニル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、エイコシル、テトラコシルなど）。「アルケン」または「アルケニル」という用語は、ここでの用法では、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を含有する炭化水素基である。（ＡＢ）Ｃ＝Ｃ（ＣＤ）などの非対称性構造は、ＥおよびＺ異性体（ｃｉｓおよびｔｒａｎｓ）の双方を含むことが意図される。さらなる例では、Ｒ１は、Ｃ５〜Ｃ３８、Ｃ６〜Ｃ３６、Ｃ８〜Ｃ３４、Ｃ１０〜Ｃ３２、Ｃ１２〜Ｃ３０、Ｃ１４〜Ｃ２８、Ｃ１６〜Ｃ２６、またはＣ１８〜Ｃ２４アルケニル基であることができる。さらに別の例では、Ｒ１のアルケニル基は、２〜６、３〜６、４〜６、または５〜６の二重結合を有することができる。なおもさらに、Ｒ１のアルケニル基は、１、２、３、４、５、または６個の二重結合を有することができ、述べられた値のいずれでも必要に応じて上端または下端点を形成できる。
【００４９】
開示される送達装置で使用できる適切な装填物であるω３脂肪酸の具体例としては、α−リノレン酸（１８：３ω３）、オクタデカテトラエン酸（１８：４ω３）、エイコサペンタエン酸（２０：５ω３）（ＥＰＡ）、エイコサテトラエン酸（２０：４ω３）、ヘンイコサペンタエン酸（２１：５ω３）、ドコサヘキサエン酸（２２：６ω３）（ＤＨＡ）、ドコサペンタエン酸（２２：５ω３）（ＤＰＡ）、それらの誘導体および混合物が挙げられるが、これに限定されるものではない。多くのタイプの脂肪酸誘導体が当業者によく知られている。適切な誘導体の例は、植物ステロールエステル、フラノイドエステル、分枝または非分岐Ｃ１〜Ｃ３０アルキルエステル、分枝または非分岐Ｃ２〜Ｃ３０アルケニルエステルまたは分枝または非分岐Ｃ３〜Ｃ３０シクロアルキルエステル、特に植物ステロールエステルおよびＣ１〜Ｃ６アルキルエステルなどのエステルである。さらなる例では装填物は、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸の植物ステロールエステル、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸のＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸のトリグリセリドエステル、および／またはその混合物であることができる。
【００５０】
開示される送達装置中に存在できる適切な装填物のその他の例は、少なくとも４、少なくとも６、少なくとも８、少なくとも１０、少なくとも１２、少なくとも１４、少なくとも１６、少なくとも１８、または少なくとも２０個の炭素原子を含んでなる。いくつかのその他の例では、装填物は、約８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、２０、２１、２２、２３、２４、２５、２６、２７、２８、２９、３０、３１、３２、３３、３４、３５、３６、３７、３８、３９、４０、４１、４２、４３、４４、または４５個の炭素原子を含有でき、述べられた値のいずれでも必要に応じて上端または下端点を形成できる。なおもその他の例では装填物は、一連の炭素原子を有する脂肪酸混合物（その誘導体を含む）を含んでなることができる。例えば装填物は、約８〜約４０、約１０〜約３８、約１２〜約３６、約１４〜約３４、約１６〜約３２、約１８〜約３０、または約２０〜約２８個の炭素原子を含んでなることができる。
【００５１】
装填物のいくつかのさらなる例は、少なくとも１つの不飽和結合（すなわち炭素−炭素二重または三重結合）を含有するものである。例えば装填物は、少なくとも２、少なくとも３、少なくとも４、少なくとも５、少なくとも６、少なくとも７、または少なくとも８個の炭素−炭素二重結合、三重結合、またはその任意の組み合わせを含有できる。別の例では、装填物は１、２、３、４、５、６、７、または８個の不飽和結合を含んでなることができ、述べられた値のいずれでも必要に応じて上端または下端点を形成できる。
【００５２】
不飽和脂肪酸である装填物のいくつかの具体例を下の表に示す。これらの脂肪酸の誘導体もまた適切であり、したがってここで考察される。
【００５３】
【表１】
【００５４】
メチレン中断不飽和結合の少なくとも１つのペアを含有する不飽和脂肪酸もまた、適切な装填物である。「メチレン中断不飽和結合」とは、１つの炭素−炭素結合または三重結合が、少なくとも１つのメチレン基（すなわちＣＨ２）によって、別の炭素−炭素結合または三重結合から隔てられることを意味する。このような装填物の具体例としては、９、１２、１５−１６：３に由来するｎ−１ファミリーと、９、１２、１５−１７：３、１５：３、１７：３、１７：４、２０：４に由来するｎ−２ファミリーと、９、１２、１５−１８：３、１５：２、１５：３、１５：４、１６：３、１６：４、１８：３（α−リノレン酸）、１８：４、１８：５、２０：２、２０：３、２０：４；、２０：５（ＥＰＡ）、２１：５、２２：３、２２：５（ＤＰＡ）、２２：６（ＤＨＡ）、２４：３、２４：４、２４：５、２４：６、２６：５、２６：６、２８：７、３０：５に由来するｎ−３ファミリーと、９，１２−１６：２、１６：２、１６：３、１８：２、１８：３に由来するｎ−４ファミリーと、９、１２−１７：２、１５：２、１７：２、１７：３，１９：２、１９：４、２０：３、２０：４、２１：４、２１：５に由来するｎ−５ファミリーと、９、１２−１８：２、１５：２，１６：２，１８：２（リノール酸）、１８：３（γ−リノレン酸）、２０：２、２０：３、２０：４（アラキドン酸）、２２：２、２２：３、２２：４（アドレン酸）、２２：５、２４：２、２４：４、２５：２、２６：２、３０：４に由来するｎ−６ファミリーと、９−１６：１、１５：２、１６：２、１７：２、１８：２、１９：２に由来するｎ−７ファミリーと、９−１７：１、１５：２、１６：２、１７：２、１８：２、１９：２に由来するｎ−８ファミリーと、９−１８：１、１７：２、１８：２、２０：２、２０：３、２２：３、２２：４に由来するｎ−９ファミリーと、ｎ−１１ファミリー１９：２、およびｎ−１２ファミリー２０：２が挙げられるが、これに限定されるものではない。特定の一具体例では、装填物はアラキドン酸を含んでなることができる。
【００５５】
上の段落で（そして全体を通じて）、化合物は最初に「ｎ−ｘファミリー」を参照して同定され、ｘは第１の二重結合が始まる脂肪酸の位置である。番号付けスキームは脂肪酸末端に始まり、例えば末端ＣＨ３基は１位と指定される。この意味では、ｎ−３ファミリーは上述のω３脂肪酸である。次に番号は脂肪酸中の炭素原子総数を同定する。コロンの後の第３の数は、脂肪酸中の二重結合総数を指定する。したがって例えばｎ−１ファミリー１６：３は、それぞれがメチレンによって隔てられる３個の二重結合がある炭素長１６個の脂肪酸を指し、最初の二重結合は第１位、すなわち脂肪酸末端に始まる。別の例では、ｎ−６ファミリー１８：３は、６位、すなわち脂肪酸末端から６番目の炭素に始まる３個のメチレン分離二重結合がある炭素長１８個の脂肪酸を指す。
【００５６】
メチレン中断不飽和結合の少なくとも１つのペアを含有する装填物のさらなる例を表２に示す。
【００５７】
【表２】
【００５８】
共役不飽和結合を含有する適切な装填物の具体例としては、表３のものが挙げられるが、これに限定されるものではない。「共役不飽和結合」とは、炭素−炭素二重および／または三重結合の少なくとも１つのペアが、間のメチレン（ＣＨ２）基なしに共に結合する（例えば−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−）ことを意味する。
【００５９】
【表３】
【００６０】
上の適切な装填物の例で、開示される装填物の誘導体もまた使用できる。「誘導体」とは、脂肪酸のエステル（例えばメチルおよびエチルエステル）、脂肪酸の塩（例えばナトリウムおよびカリウム塩）、およびトリグリセリド、ジグリセリド、およびモノグリセリド、ステロールエステル、抗酸化剤油抱合体（例えばパルミチン酸アスコルビル）、およびフラノイド脂肪酸誘導体などの天然誘導体を意味する。
【００６１】
ここで開示される装填物はまた、ここで開示されるような起源からの粗製油、半精製油（アルカリ精製油とも称される）、または精製油であることができる。なおもさらに、開示される組成物および方法は、再エステル化トリグリセリドを含んでなる油を使用できる。
【００６２】
開示される装填物の１つ以上を使用できることが、ここで考察される。例えば開示される送達装置は、２つ以上の異なる装填物を含有できる。さらに装填物は、マイクロカプセルの約１重量％〜約５０重量％の量で存在できる。具体例では装填物は、マイクロカプセルの約１重量％〜約４０重量％、約１重量％〜約３０重量％、約１重量％〜約２０重量％、約１重量％〜約１５重量％、または約１重量％〜約１０重量％の量で存在できる。
【００６３】
一例では、装填物は脂肪酸抱合体でない。脂肪酸抱合体は、金属（例えばクロム）または補助因子（ＣｏＱ１０）などの別の化学部分に共役する（例えば結合する）脂肪酸である。別の例では、装填物は低界面張力（ＩＴ）（すなわち約１５ダイン／ｃｍ未満の界面張力を有する）の油でない。その他の例では装填物は、このような脂肪酸抱合体または低ＩＴ油である。
【００６４】
一例では装填物は、抗酸化剤であることができ、またはそれを含有できる。抗酸化剤の適切な例としては、フェノール化合物、植物抽出物、またはイオウ含有化合物が挙げられるが、これに限定されるものではない。ここで開示される特定例では、抗酸化剤はアスコルビン酸、または例えばアスコルビン酸ナトリウムなどのその塩であることができる。その他の例では、抗酸化剤はクエン酸またはその塩であることができる。なおもその他の例では抗酸化剤は、ビタミンＥ、ＣｏＱ１０、ルテイン、ゼアキサンタン、カロテン（例えばβ−カロテン）トコフェロール、脂肪酸アスコルビルエステルなどのより極性の抗酸化剤の脂質可溶性誘導体（例えばパルミチン酸アスコルビル）、植物抽出物（例えばローズマリー、セージおよびオレガノ油）、藻類抽出物、および合成抗酸化剤（例えばＢＨＴ、ＴＢＨＱ，エトキシキン、アルキル没食子酸、ヒドロキノン、トコトリエノール）、またはそれらの混合物であることができる。
【００６５】
開示される装填物はまた、ビタミンその他の微量元素（例えば亜鉛）、ミネラルなどのその他の栄養素であることができ、またはそれを含有できる。さらに装填物は、保存料、抗菌剤、抗酸化剤、キレート剤、増粘剤、香味料、希釈剤、乳化剤、分散助剤、またはバインダー、そのあらゆる混合物などのその他の構成要素を含んでなることができる。
【００６６】
さらに装填物は、低い界面張力を有することができる。例えば適切な装填物は、約２０未満、約１５未満、約１１未満、約９未満、約７未満、または約５ダイン／ｃｍ未満の界面張力を有することができる。その他の例では、装填物は、約０．１〜約２０、約１〜約１５、約２〜約９、約３〜約９、約４〜約９、約５〜約９、または約２〜約７ダイン／ｃｍの界面張力を有することができる。さらに別の例では、装填物は、約０．１、０．５、１．０、１．５、２．０、２．５、３．０、３．５、４．０、４．５、５．０、５．５、６．０、６．５、７．０、７．５、８．０、８．５、９．０、９．５、１０．０、１０．５、１１．０、１１．５、１２．０、１２．５、１３．０、１３．５、１４．０、１４．５、１５．０、１５．５、１６．０、１６．５、１７．０、１７．５、１８．０、１８．５、１９．０、１９．５、または２０．０の界面張力を有することができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。特定例では、装填物は、界面張力約０．５、０．６、０．７、０．８、０．９、または１．０ダイン／ｃｍの藻類油であることができる。装填物はまた、界面張力約３．０、３．１、３．２、３．３、または３．４ダイン／ｃｍの真菌油であることができる。
【００６７】
装填物の界面張力は、当該技術分野で知られている方法によって判定できる。例えばＦｉｓｈｅｒ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｔｅｎｓｉｏｍａｔによって、装填物から標準ゼラチン溶液への、または装填物から蒸留水への界面張力を判定できる。一般に、標準ゼラチン溶液または蒸留水をＴｅｎｓｉｏｍａｔのサンプル台にのせたサンプル容器に注ぐことができる。次に装填物をサンプル容器に添加できる。Ｔｅｎｓｉｏｍａｔのリングが装填物に浸されるように、サンプルを上昇できる。界面張力は、使用される実験装置がどれかにもよるが、リングが装填物と標準ゼラチン溶液との境界面、または装填物と蒸留水との境界面を通過する際に、それにかかる下向きの力の測定である。
【００６８】
装填物についてここで開示される界面張力測定は、３．３％（ｗ／ｗ）の２４０ブルームコーシャ魚ゼラチン（例えばＬＡＰＩ，Ｔｕｓｃａｎｙ，Ｉｔａｌｙからの）、０．５％（ｗ／ｗ）アスコルビン酸ナトリウム、および０．３３％（ｗ／ｗ）ポリリン酸塩溶液を含有し、蒸留水に溶解された標準ゼラチン溶液（５０℃）を使用して、このように判定される値を指す。
【００６９】
さらに開示されるマイクロカプセル中の装填物の装填量は、マイクロカプセルの約２０重量％〜約９０重量％、約５０重量％〜約７０重量％、または約６０重量％であることができる。その他の例では、開示されるマイクロカプセルは、マイクロカプセルの約２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、または９０重量％を含有できる、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。
【００７０】
具体例
シェル材料のいずれかおよび装填物のいずれかを含有するマイクロカプセルの具体例をここで開示する。いくつかの具体例としては、シェル材料が、例えば乳清タンパク質単離物および寒天、ジェランガム、アラビアゴム、カゼイネート、および／または低メトキシルペクチンのコアセルベートなどの複合コアセルベートであるマイクロカプセルが挙げられるが、これに限定されるものではない。別の例ではマイクロカプセルは、ダイズタンパク質単離物および寒天、ジェランガム、アラビアゴム、カゼイネート、および／または低メトキシルペクチンの複合コアセルベートであるシェル材料を有することができる。さらに別の例ではマイクロカプセルは、エンドウマメタンパク質単離物および寒天、ジェランガム、アラビアゴム、カゼイネート、および／または低メトキシルペクチンの複合コアセルベートであるシェル材料を有することができる。使用できる装填物としては、多くの場合、海産油（例えば魚油および藻類油）が挙げられる。ＥＰＡおよびＤＨＡなどのω３脂肪酸を含んでなる装填物もまた、望ましくあり得る。さらにモノ−、ジ−、およびトリグリセリド、アルキルエステル、ステロールエステル、抗酸化剤エステル（例えばアスコルビルおよびシトリルエステル）、およびフラノイドエステルなどのω３脂肪酸の誘導体もまた、適切な装填物であり得る。
【００７１】
いくつかの特に適切なマイクロカプセルとしては、魚油を含有するマイクロカプセルが挙げられる。このような魚油の例としては、イワシ、カタクチイワシ、カツオ、および／またはマグロ油が挙げられるが、これに限定されるものではない。魚油はまた、ここで油中に見られるＥＰＡおよびＤＨＡ、またはその誘導体の近似比によって参照される。例えば１８：１２油は、一般に約１８：１２の比率でＥＰＡとＤＨＡ（または例えばそれらのトリグリセリドエステル）を含んでなる。同様に５：２５油は、一般に約５：２５の比率でＥＰＡとＤＨＡを含んでなる。このようなマイクロカプセルは、一般に安全と認められる（Ｇｅｎｅｒａｌｌｙ Ｒｅｇａｒｄｅｄ ａｓ Ｓａｆｅ；ＧＲＡＳ）、コーシャ、および／またはハラールであることができる。さらにこのようなマイクロカプセルは、ω３脂肪酸を含んでなる藻類油を含有できる。この場合、マイクロカプセルは、特定のシェル材料およびこのような材料を分類する特定の基準次第で、有機栽培、菜食、および／または厳格菜食と見なすことができる。またこのようなマイクロカプセルは、１グラムの粉末あたり少なくとも約１３０ｍｇのＤＨＡまたは少なくとも約１５０ｍｇのＥＰＡおよびＤＨＡを有することができる。さらにアスコルビン酸、クエン酸、および／またはリン酸（またはその塩）などの抗酸化剤もこのようなマイクロカプセル中に存在できる。
【００７２】
エマルジョン
ここではまた、第１のポリマー構成要素および装填物を含んでなるエマルジョンも開示され、装填物は長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、第１のポリマー構成要素は動物副産物でない。ここで開示される装填物のいずれでも使用できる。例えば装填物はω３脂肪酸を含んでなることができる。装填物は海産油を含んでなることができる。装填物は魚油を含んでなることができる。また装填物は、藻類油を含んでなることができる。
【００７３】
開示されるエマルジョンに適切なポリマー構成要素は、動物副産物でないここで開示されるもののいずれかであることができる。これらの多くの例については、本明細書の別項で言及される。
【００７４】
マイクロカプセル作製方法
例えばシェル材料のタイプ、電荷密度、濃度、様々なシェル材料の比率、シェル材料の分子量（Ｍｗ）および分布、システムのｐＨおよび温度、およびミクロン濃度などのいくつかの変動要素が、マイクロカプセルの調製工程全般に影響する。ここで開示される方法では、シェル材料として非動物副産物が使用される。多くの適切な非動物副産物がここで開示され、マイクロカプセルの調製に使用された場合、それらは動物由来シェル材料と異なって挙動することが多い。例えばほとんどの植物タンパク質は球形であり、分子量、構造、アミノ酸組成物、電荷密度などの観点から動物由来ゼラチンと異なる。ゼラチンは、ゼラチン溶液が冷却されると、水素結合安定化三重らせんの形成を通じて熱可逆的ゲルを形成できるタンパク質である。ダイズタンパク質のような植物タンパク質はゼラチンと比較して構造がより硬質で、より熱安定性であり、特に８５℃を超える長時間の加熱の下で変性する。それらのアミノ酸組成物もまた異なる。例えば表４を参照されたい。
【００７５】
【表４】
【００７６】
したがってダイズタンパク質は、複合コアセルベーションを通じてマイクロカプセルを形成するために、ゼラチンとは異なるｐＨ、温度、濃度、ポリ電解質比率、およびミクロン濃度を必要とする。またダイズタンパク質は、ゼラチンよりも多くのグルタメートおよびリジン残基を含有するので、それらはグルタミニル残基と第一級アミンの間のアシル転移反応を触媒するトランスグルタミナーゼによる架橋反応について、ゼラチンよりも潜在的により活性である。したがって植物タンパク質マイクロカプセルは、約８０℃まで加熱することで熱架橋できる。同様の考察はまた、動物副産物でない、ここで開示される、乳清またはエンドウマメタンパク質、寒天、アルギン酸塩、ジェランガム、アラビアゴム、キサンタンガム、カゼイン、およびその他のシェル材料を使用した際にも当てはまる。
【００７７】
植物タンパク質は、典型的に低温硬化ゲル化剤ではないので、ペクチン、寒天、ジェランガム、アラビアゴム、およびアルギン酸塩などの菜食ゼラチン代替え品をアニオン性多糖類として使用して、ダイズタンパク質との複合コアセルベーション通じて、菜食マイクロカプセルシェルを調製できる。カゼイネートまたはその他のアニオン性タンパク質もまた、アニオン性多糖類の代わりに使用できる。これらの菜食ゼラチン代替え品もまた、電荷密度、分子量および分子量分布の観点から、ゼラチンマイクロカプセルの調製に使用されるポリアニオンとは異なる。したがってそれらは、植物タンパク質との複合コアセルベーション中に、異なる濃度、ミクロン濃度、ｐＨ、および温度を必要とする。
【００７８】
ここで開示される方法によって調製されたマイクロカプセルは、典型的に、食品、栄養補給剤、製剤ビヒクル、およびここで開示される方法に適した、装填量および構造的強度の組み合わせを有する。一例ではその全体を参照によって援用する、米国特許第６，９７４，５９２号明細書および米国特許第６，９６９，５３０号明細書、および米国特許公開第２００５−００１９４１６−Ａ１号で開示される方法を使用してマイクロカプセルを調製できる。単一コアまたはマルチコアマイクロカプセルの外側シェル上に、１つ以上の追加的シェル層をのせられることもまた考察される。一例ではその全体を参照によって援用する国際広報第２００４／０４１２５１Ａ１号で述べられている技術を使用して、単一コアおよび複数コアマイクロカプセルに追加的シェル層を追加できる。
【００７９】
一般に、適切なマイクロカプセルは、第１のポリマー構成要素、装填物、および第２のポリマー構成要素を含んでなり、第１および第２のポリマー構成要素が動物副産物を含まない、エマルジョンを提供するステップと、ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して、第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成するステップと、一次シェル材料が凝集を形成するまで、一次シェル材料のゲル点を超える温度に水性混合物を冷却するステップと、水性混合物をさらに冷却して凝集周囲に外側シェルを形成するステップとを含んでなる方法によって調製できる。さらなる例では、凝集を第３のポリマー構成要素と接触させて、ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して凝集周囲に追加的外側シェルを形成できる。この方法は二段法であることができ、すなわち第１のポリマー構成要素および装填物を乳化でき、次に第２のポリマー構成要素を添加できる。代案としては、この方法は一段法であることができ、すなわち第１および第２のポリマー構成要素および装填物を共に乳化できる。
【００８０】
これらの方法では、第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素は、ここで述べられる一次および外側シェル材料のいずれかと同じであることができる。すなわち第１、第２、および第３のポリマー構成要素は、マイクロカプセルを調製するための開示される方法において、一次および／または外側シェル材料になることができる。さらにここで述べられる装填物のいずれも、マイクロカプセルを調製するためのこれらの方法で使用できる。
【００８１】
開示される方法では、装填物、シェル材料の第１のポリマー構成要素、およびシェル材料の第２のポリマー構成要素の水性混合物が形成される。水性混合物は機械的混合物、懸濁液、またはエマルジョンであることができる。液体装填物が使用される場合、特に疎水性液体では、水性混合物は装填物とポリマー構成要素のエマルジョンであることができる。別の例では第１のポリマー構成要素は、任意に抗酸化剤などの加工助剤を添加した水溶液で提供される。次に装填物を例えばホモジナイザーを使用して、水性混合物中に分散できる。装填物が疎水性液体であればエマルジョンが形成し、その中では第１のポリマー構成要素の画分が装填物の個々の小滴の周囲に付着し始めて、一次シェルの形成が始まる。装填物が固体粒子であれば懸濁液が形成し、その中では第１のポリマー構成要素の画分が個々の粒子の周囲に付着し始めて、一次シェルの形成が始まる。この時点で、水性混合物に第２のポリマー構成要素の別の水溶液を添加できる（または代案としては、水性混合物を第２のポリマー構成要素の水溶液に添加できる）。
【００８２】
ここで開示されるマイクロカプセルを調製する方法において、第１のポリマー構成要素と装填物のエマルジョンを提供することは、例えば均質化および高圧／高剪断ポンプなどの当該技術分野で知られている方法および機器によって達成できる。例えば乳化は、約１，０００〜約１５，０００ｒｐｍで乳化させることで生じさせられる。乳化ステップは、混合物サンプルを取り出して、それを鏡検法、光散乱、濁度などの方法の下で分析することによりモニターできる。一般に、乳化は、約１，０００、７５０、５００、１００、または１０ｎｍ未満の平均小滴径が得られるまで実施できる。理論による拘束は望まないが、乳化速度を変動させることで、単一または複数コアマイクロカプセルを生成できると考えられる。例えばより低い乳化速度（例えば１，０００〜２，０００ｒｐｍ）を使用すると、装填物の小滴は単一粒子を形成するのに十分大きくなり、それはカプセル封入に際して単一コアマイクロカプセルを生じる。反対に高い乳化速度（例えば５，０００〜１５，０００ｒｐｍ）を使用すると、得られる装填物小滴は通常小型（例えば１〜１０μｍ）である。これらの微小な小滴は、より高い表面エネルギーを有することができ、ｐＨおよび／または温度を適宜に調節すると容易に凝集を形成でき、それはカプセル封入に際して複数コアマイクロカプセルの形成をもたらす。粒度は、例えばＣＯＵＬＴＥＲＴＭ ＬＳ２３０ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｉｚｅ Ａｎａｌｙｚｅｒ，Ｍｉａｍｉ，Ｆｌａ．ＵＳＡなどの当該技術分野で知られているあらゆる典型的な機器を使用して測定できる。
【００８３】
乳化ステップは、例えば４、１０、１５、２０、３０、３７、４０、５０、６０、７０、または８０℃などの室温未満のまたはそれを超える温度で実施でき、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。具体例としては、混合物を約１０ｏＣ〜約６０ｏＣまたは約３０ｏＣ〜約５０℃で乳化することが挙げられる。
【００８４】
それらについてもここで述べられている抗酸化剤および／または界面活性剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加できることもさらに考察される。このような抗酸化剤および／または界面活性剤は、エマルジョンが提供される前、最中、および／または後に添加できる。さらに装填物、シェル材料、抗酸化剤、および追加的組成物が関与するシステム全体において、使用される抗酸化剤量が規定される場合、抗酸化能力は特定レベルにある。したがってここで開示されるマイクロカプセルを調製する方法において、乳化、混合、コアセルベーション、およびまたは冷却工程のいずれかまたは全部で、窒素などの不活性ガスでパージすることは、空気からの酸素による抗酸化剤の消費を防止して、保存中に装填物酸化を遅延させることができる。それはまた、マイクロカプセル封入工程中の酸化に起因する異臭化合物の形成も防止できる。
【００８５】
エマルジョンおよび／または水性混合物に、キレート剤を添加できることもまた考察される。脂質の自己酸化は、金属イオン、特に鉄および銅イオンによって触媒される。したがって金属イオンのキレート化は酸化を遅らせるのに役立ち、その「ラグ相」を延長させることができ、したがってバルク油またはカプセル化油の貯蔵寿命を延長する。抗酸化剤と同様に、キレート剤もエマルジョンが提供される前、最中、および／または後に添加できる。適切なキレート剤の例としては、食品加工で最も頻繁に使用されるのキレート剤の１つであるエチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸などが挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００８６】
水性混合物中で提供されるシェル材料の第１および第２のポリマー構成要素の量は、典型的に、マイクロカプセルの装填凝集の一次シェルおよび外側シェル双方を形成するのに十分である。装填物は、水性混合物の約１重量％〜約１５重量％、約３重量％〜約８重量％、または約６重量％の量で提供できる。
【００８７】
ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成でき、一次シェル材料は第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む。２つ以上のタイプのポリマー構成要素がある（すなわち第１および第２のポリマー構成要素が異なるポリマーである）場合、複合コアセルベーションが構成要素間で起きてコアセルベートが形成し、それはさらに装填物周囲に付着してシェル材料の一次シェルを形成する。ｐＨ調節は、形成されるシェル材料タイプに左右される。例えばｐＨは、約３．５〜約５．０、または約４．０〜約５．０の値に調節してもよい。混合物のｐＨが所望範囲に始まれば、わずかまたは皆無のｐＨ調節しか必要でない。一例ではｐＨは約３．５〜約４．１、約３．６〜約４．０、または約３．７〜約３．９に調節される。
【００８８】
水性混合物の初期温度は、約４℃〜約６０℃、または約１０℃〜約５０℃であることができる。
【００８９】
混合は、形成中のマイクロカプセルを破壊することなく良好な混合があるように調節できる。特定の混合パラメーターは使用される機器のタイプに左右される。当該技術分野で知られている多様なタイプの混合機器のいずれを使用してもよい。一例ではＬＩＧＨＴＮＩＮＴＭ Ａ３１０またはＡ５１０などの軸流羽根車が使用できる。
【００９０】
ここで開示される多くの例では、開示されるマイクロカプセルの一次シェルおよび外側シェルは、複合コアセルベートを含んでなることができる。複合コアセルベートは、第１および第２のポリマー構成要素から形成できる。例えば一次シェルおよび外側シェルは、乳清タンパク質単離物および寒天の間の複合コアセルベートを含んでなることができる。複合コアセルベートおよび一次および外側シェルについて、第１および第２のポリマー構成要素の全ての組み合わせがここで考察される。
【００９１】
次に制御された冷却速度および混合パラメーター下で、水性混合物を冷却して、一次シェルの凝集を可能にして一次シェルのカプセル化凝集を形成できる。理論による拘束は望まないが、カプセル化された凝集は離散した粒子それ自体である。シェル材料のゲル点を超える温度でカプセル化凝集の形成を制御して、過剰なシェル材料により厚い外側シェルを形成することは有利である。この段階で、外側シェルを肥厚させおよび／または異なる組成物の一次および外側シェルを有するマイクロカプセルを生成するために、より多くのポリマー（例えば第３のポリマー構成要素）を添加することもまた可能であり、ポリマーは使用されるシェル材料と同一であるかまたは異なっている。外側シェルは一次シェルの凝集をカプセル化して、マイクロカプセルの凝集を硬質カプセル化する。
【００９２】
水性混合物の冷却は、当該技術分野で知られている方法（例えば冷却装置の使用）によって達成できる。冷却速度は、約１〜約１００分あたり約１℃であることができる。例えば冷却速度は、約１、５、１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、または１００分あたり約１℃であることができ、述べられた値のいずれでも適宜、上端または下端点を形成できる。具体例では、冷却速度は約１℃／５分であることができる。冷却は混合物が例えば約５℃などの、約５℃〜約１０℃の温度に達するまで行うことができる。
【００９３】
加工助剤をシェル材料（例えば一次および／または外側シェル）に含めることができる。加工助剤は多様な理由のために使用できる。例えばそれらは一次マイクロカプセルの凝集を促進し、エマルジョン系を安定化して、外側シェルの特性を改善し、マイクロカプセル径を制御し、および／または抗酸化剤として作用させるために使用されてもよい。一態様では加工助剤は、乳化剤、脂肪酸、脂質、ワックス、微生物細胞（例えば酵母細胞系）、粘土、または無機化合物（例えば炭酸カルシウム）であることができる。理論による拘束は望まないが、これらの加工助剤はマイクロカプセルのバリア特性を改善できる。一態様では、１つ以上の抗酸化剤をシェル材料に添加できる。抗酸化剤特性は、製造中（例えばコアセルベーションおよび／または噴霧乾燥中）、およびそれらが形成された後のマイクロカプセル中（すなわち貯蔵寿命を延長するなど）の双方で有用である。好ましくは多数の機能を果たす少数の加工助剤が使用できる。一態様では抗酸化剤は、フェノール化合物、植物抽出物、またはイオウ含有アミノ酸であることができる。一態様では、アスコルビン酸またはクエン酸（またはアスコルビン酸ナトリウムまたはカリウム、またはクエン酸ナトリウムまたはカリウムなどのその塩）を使用して、一次マイクロカプセルの凝集を促進し、マイクロカプセル径を制御して、抗酸化剤として機能させることができる。抗酸化剤は、約１００ｐｐｍ〜約１２，０００ｐｐｍ、または約１，０００ｐｐｍ〜約５，０００ｐｐｍの量で使用できる。例えば金属キレート剤などのその他の加工助剤も使用できる。例えばエチレンジアミン四酢酸を使用して金属イオンを結合でき、それは装填物の触媒酸化を低下できる。
【００９４】
開示されるマイクロカプセルでは、シェル材料はまた架橋できる。したがって開示される方法は、架橋剤の添加をさらに含むことができる。架橋剤を添加して、外面および一次シェルの双方において、シェル材料の架橋によってマイクロカプセルの剛性をさらに増大させ、シェルを水性および油性媒体の双方において不溶性にできる。一例ではマイクロカプセルの外側シェルが生成された後に架橋剤が添加される。あらゆる適切な架橋剤を使用でき、架橋剤の選択は、第１および第２のポリマー構成要素の選択次第で変動し得る。別の例では、架橋剤は酵素的架橋剤（例えばトランスグルタミナーゼ）、アルデヒド（例えばホルムアルデヒドまたはグルタルアルデヒド）、タンニン酸、ミョウバンまたはその混合物であることができる。別の態様では、架橋剤は植物抽出物またはフェノール類であることができる。架橋剤と共に、１つ以上の装填物（例えば抗酸化剤）を使用できることもまた考察される。マイクロカプセルが、生物に送達される製剤中で使用される場合、架橋剤は好ましくは無毒または十分に低毒性である。使用される架橋剤の量は選択される構成要素に左右され、必要に応じて多かれ少なかれ構造的な剛性を提供するように調節できる。一態様では使用できる架橋剤の量は、第１のポリマー構成要素の重量の約０．１％〜約５．０％、約０．５％〜約５．０％、約１．０％〜約５．０％、約２．０％〜約４．０％、または約２．５％の量である。一般に、当業者は簡単な実験によって、どのような場合でも所望の量を慣例的に判定できる。架橋剤は方法のあらゆる段階で添加できるが、それは典型的に冷却ステップの後に添加できる。
【００９５】
さらに、用途によっては、マイクロカプセルを架橋するためのトランスグルタミナーゼの使用は所望されないかもしれない（例えば温度およびｐＨが低すぎる、および／またはトランスグルタミナーゼが高価である）。したがってここで開示されるマイクロカプセルを架橋するために、グルタルアルデヒドの使用を開示される方法に入れることが考察される。特定例では、アミノ酸またはタンパク質を含んでなる１つ以上の組成物の使用は、架橋反応からの完全にまたは部分的に未反応の残留グルタルアルデヒドと反応できる。すなわち、未反応のおよび半分反応したグルタルアルデヒド（すなわち１つのアルデヒド基がなおも反応性である）は、タンパク質上のリジンまたはその他のアミノ基のε−アミノ基によって中和され、最終製品をより安全にできる。この意味では、アミノ酸および／またはタンパク質を含んでなる組成物は、あらゆる孔を満たして、架橋反応からのグルタルアルデヒドを中和することで、マイクロカプセルシェルを改善できる。マイクロカプセルは本質的にグルタルアルデヒドを含まないので、このアプローチにより、架橋後にマイクロカプセルを洗浄する必要性もなくなる。架橋はまた、ゲニピンによって（例えばゲニピンおよびカルボキシルメチルキトサンによって）達成できる。
【００９６】
開示されるマイクロカプセルを熱で架橋することもまた可能である。例えば３０分にわたる約８０℃での加熱、または５分間にわたる９５℃での加熱は、開示されるマイクロカプセルを効果的に架橋できる。
【００９７】
さらに開示されるマイクロカプセルを水で洗浄して、および／または乾燥して易流動性粉末を提供できる。したがってマイクロカプセルを調製する開示される方法は、マイクロカプセルのための乾燥ステップを含んでなることができる。乾燥は、例えば凍結乾燥法、エタノールでの乾燥、または噴霧乾燥などの当該技術分野で知られているいくつかの方法によって達成できる。一態様では、マイクロカプセルの乾燥のために噴霧乾燥が使用できる。噴霧乾燥技術は、少なくともその噴霧乾燥法教示についてその開示を参照によって本明細書に援用する、“Ｓｐｒａｙ Ｄｒｙｉｎｇ Ｈａｎｄｂｏｏｋ”，Ｋ．Ｍａｓｔｅｒｓ，５ｔｈ ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｌｏｎｇｍａｎ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ ＵＫ，１９９１で開示される。
【００９８】
乾燥／固化防止剤を組み込んで粉末流動性を改善する
乾燥剤または固化防止剤を使用して、易流動性粉末を生成することを助けることができる。典型的に乾燥剤は高空隙率を有し、それは原料または脂質酸化に起因する、表面油および香料化合物を吸収するのを助けることができる。適切な乾燥剤および／または固化防止剤の例としては、ＨＵＢＥＲＳＯＲＢＴＭおよびＺＥＯＴＨＩＸＴＭ（Ｊ．Ｍ．Ｈｕｂｅｒ Ｃｏｒｐ；Ｈａｒｖｅ ｄｅ Ｇｒａｃｅ，ＭＤ）およびＣＡＰＳＵＬＴＭ（Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｓｔａｒｃｈ ＆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ，Ｃｏ．）およびＶＩＴＡＣＥＬＴＭ（Ｊ．ＲｅｔｔｅｎｍａｉｒＵＳＡ；Ｓｃｈｏｏｌｃｒａｆｔ，ＭＩ）が挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００９９】
粉末中に抗酸化剤を組み込む
その他の例では、一次シェル、外側シェル、または一次と外側シェル材料の双方の中、および／またはその上に抗酸化剤を組み込む方法がここで開示される。開示される方法は、ここで開示されるマイクロカプセルを提供するステップと、ポリマー構成要素および抗酸化剤を含んでなるエマルジョンを提供するステップと、エマルジョンとマイクロカプセルとを合わせ、それによって抗酸化剤を含んでなるシェル材料があるマイクロカプセルを提供するステップとを含んでなる。次に得られた懸濁液を冷却でき、被覆されたマイクロカプセルを乾燥できる。多くの適切な例では、マイクロカプセルは抗酸化剤を含有するスラリー中に含まれることができ、スラリーは噴霧乾燥できる。適切な抗酸化剤としては、ＣｏＱ１０、ルテイン、ゼアキサンタン、カロテン、およびそれらの組み合わせが挙げられるが、これに限定されるものではない。これらは、単独で、またはここで開示されるアミノ酸、タンパク質、糖類、またはワックスに加えて使用できる。
【０１００】
製剤ビヒクル
ここで開示されるマイクロカプセルを含んでなる製剤ビヒクルもまたここで開示される。ここで述べられるマイクロカプセルのいずれでも製剤ビヒクルに組み込むことができる。製剤ビヒクルの例はここで提供され、食材、飲料、栄養補給食品製剤、医薬製剤、ローション、クリーム、またはスプレーが挙げられるが、これに限定されるものではない。その他のいくつかの具体例では、開示されるエマルジョンおよび／またはマイクロカプセルは、ジェル、ジェルカプセル、または錠剤中に組み込むことができる。その他のビヒクルとしては、粉末またはポリマー被覆粉末が挙げられる。このようなビヒクルは経口的に投与でき、または粉末の場合、例えば食物または飲料に振りかけることができる。
【０１０１】
栄養補給剤
ここで開示されるマイクロカプセルを含んでなる栄養補給剤もまたここで開示される。栄養補給剤は対象に投与され、または対象により服用されて、栄養素（例えばビタミン、ミネラル、必須微量元素、アミノ酸、ペプチド、核酸、オリゴヌクレオチド、脂質、コレステロール、ステロイド、炭水化物など）を提供、供給、または増大できる、あらゆる化合物または組成物である。例えば栄養補給剤は、ここで開示される１つ以上の装填物を含んでなる組成物を含んでなることができる。
【０１０２】
栄養補給剤は、あらゆる量のここで開示されるマイクロカプセルを含んでなることができるが、典型的に、対象に所望用量の装填物（例えばＥＰＡおよび／またはＤＨＡ）を供給すると判定された量を含有する。栄養補給剤中で必要とされるマイクロカプセルの正確な量は、対象の生物種、年齢、体重および全身状態、処置されるあらゆる食餌性欠乏症の重篤性、特定の投与様式などに左右されて、対象毎に変動する。したがって全ての栄養補給剤について正確な量を特定することはできない。しかし当業者は、ここで教示される通例の実験法のみを使用して、適切な量を判定できる。
【０１０３】
栄養補給剤はまた、ビタミンその他の微量元素、ミネラルなどのその他の栄養素を含んでなることができる。さらに栄養補給剤は、保存料、抗菌剤、抗酸化剤、キレート剤、増粘剤、香味料、希釈剤、乳化剤、分散助剤、またはバインダーなどのその他の構成要素を含んでなることができる。
【０１０４】
栄養補給剤は一般に経口的摂取され、経口投与に適した形態であることができる。例えば栄養補給剤は、典型的に錠剤、ジェルキャップ、カプセル、液体、小袋またはシロップの形態であることができる。
【０１０５】
栄養補給剤は、特定個体のための推奨食餌摂取に基づいて、ヒトまたは動物のためにデザインできる。このような考察は一般に当業者に知られているまたは当業者が判定できる、上述のような生物種、年齢、および性別などの様々な要素に基づく。一例では開示される栄養補給剤は、家畜（例えばブタ、ニワトリ、雌牛、ヤギ、ウマなど）および飼育ペット（例えばネコ、イヌ、鳥など）などであるが、これに限定されるものではない動物の飼料構成要素として使用できる。
【０１０６】
医薬製剤
ここで開示されるマイクロカプセルを含んでなる医薬製剤もまた開示される。適切な医薬製剤は、開示される組成物のいずれかを薬学的に許容可能なキャリアと共に含んでなることができる。例えば医薬製剤は、開示されるマイクロカプセルの１つ以上、および薬学的に許容可能なキャリアを含んでなることができる。開示される医薬製剤は、治療的にまたは予防的に使用できる。
【０１０７】
「薬学的に許容可能な」とは、生物学的にまたはその他の点で有害でない材料を意味し、すなわち材料は、いかなる望ましくない生物学的効果も引き起こすことなく、またはそれが含有される医薬製剤のいかなるその他の構成要素とも有害な様式で相互作用せずに、対象に投与できる。当業者にはよく知られているように、キャリアは必然的に活性成分のあらゆる分解を最小化するように、また対象におけるあらゆる有害副作用を最小化するように選択される。
【０１０８】
薬学的キャリアは当業者に公知である。これらは最も典型的には、生理学的ｐＨの滅菌水、食塩水、および緩衝液などの溶液をはじめとする、ヒトへの薬物投与のための標準キャリアである。適切なキャリアおよびそれらの製剤については、そのキャリアおよび医薬製剤の教示について、参照によってここに援用する、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ：Ｔｈｅ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｐｒａｃｔｉｃｅ ｏｆ Ｐｈａｒｍａｃｙ， ２１ｓｔ ｅｄ．，Ｌｉｐｐｉｎｃｏｔｔ Ｗｉｌｌｉａｍｓ ＆ Ｗｉｌｋｉｎｓ，Ｐｈｉｌｉｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡ，２００５で述べられている。典型的に、適切な量の薬学的に許容可能な塩が製剤中で使用されて、製剤を等張にする。薬学的に許容可能なキャリアの例としては、食塩水、リンゲル液およびデキストロース溶液が挙げられるが、これに限定されるものではない。溶液のｐＨは、約５〜約８（例えば約７〜約７．５）であることができる。さらなるキャリアとしては、開示される化合物を含有する固体疎水性ポリマーの半透性マトリックスなどの持効性製剤が挙げられ、そのマトリックスは例えばフィルム、リポソーム、微粒子、またはマイクロカプセルなどの造形品の形態である。例えば投与経路および投与される組成物の濃度次第で、特定のキャリアがより好ましいことは、当業者には明らかであろう。その他の化合物は当業者により使用される標準操作手順に従って投与できる。
【０１０９】
医薬製剤はここで開示される化合物に加えて、追加的キャリア、ならびに増粘剤、希釈剤、緩衝液、保存料、表面活性剤などを含むことができる。医薬製剤はまた、抗菌剤、抗炎症薬、麻酔剤などの１つ以上の追加的活性成分を含むことができる。
【０１１０】
医薬製剤は、局所性または全身性の処置が所望されるかどうか、そして処置する領域次第で、いくつかの方法で投与できる。投与は、局所性（点眼、膣内、直腸内、鼻的腔内をはじめとする）、経口的、吸入、または例えば静脈内点滴、皮下、腹腔内または筋肉内注射などによる非経口的であることができる。開示される化合物は、静脈内、腹腔内、筋肉内、皮下、腔内、または経皮的に投与できる。
【０１１１】
非経口投与のための調製品としては、無菌の水性または非水性溶液、懸濁液、およびエマルジョンが挙げられる。非水性溶剤の例は、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、オリーブ油などの植物油、海産油、およびオレイン酸エチルなどの注射用有機エステルである。水性キャリアとしては、食塩水および緩衝媒体をはじめとする、水、アルコール性／水性溶液、およびエマルジョンまたは懸濁液が挙げられる。非経口ビヒクルとしては、塩化ナトリウム溶液、リンゲルデキストロース、デキストロースおよび塩化ナトリウム、乳酸添加リンゲル、および不揮発性油が挙げられる。静脈内ビヒクルとしては、水分および栄養素補充液、電解質補充液（リンゲルデキストロースベースのものなど）などが挙げられる。例えば抗菌剤、抗酸化剤、キレート剤、および不活性ガスなどの、保存料およびその他の添加剤もまた存在してよい。
【０１１２】
局所投与のための医薬製剤としては、軟膏、ローション、クリーム、ジェル、ドロップ、坐薬、スプレー、液体、および粉末が挙げられる。従来の薬学的キャリア、水性、粉末または油性基剤、増粘剤などが望ましくあることができる。
【０１１３】
経口投与のための医薬製剤としては、粉末または顆粒、水または非水性媒体中の懸濁液または溶液、カプセル、小袋、または錠剤が挙げられるが、これに限定されるものではない。増粘剤、香味料、希釈剤、乳化剤、分散助剤、またはバインダーが望ましくあることができる。
【０１１４】
製剤のいくつかは、潜在的に、塩酸、臭化水素酸、過塩素酸、硝酸、チオシアン酸、硫酸、およびリン酸などの無機酸、およびギ酸、酢酸、プロピオン酸、グリコール酸、乳酸、ピルビン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、マレイン酸、およびフマル酸などの有機酸との反応によって、または水酸化ナトリウム、水酸化アンモニウム、水酸化カリウムなどの有機塩基、およびモノ−、ジ−、トリアルキルおよびアリールアミンおよび置換されたエタノールアミンなどの有機塩基との反応によって形成される、薬学的に許容可能な酸−または塩基−付加塩として投与することができる。
【０１１５】
食材
開示されるマイクロカプセルのいずれかを含んでなる食材もまたここで開示される。「食材」とは、対象が消費できる（例えば食べる、飲む、または摂取する）あらゆる物品を意味する。一例では開示される組成物は、栄食材に添加できる養補給剤として使用できる。例えば開示されるマイクロカプセルは、食物または飲料に添加できる。この意味では、開示される組成物を例えば粉末形態で調製し、開示される組成物を食物および飲料の上および中に注ぐまたは振りかけるのに使用できる、小袋または振り出し器などの物品中に含有できる。
【０１１６】
いくつかの例では、食材は焼き菓子、パスタ、肉製品、冷凍乳製品、酪農製品、チーズ製品、卵製品、薬味、スープミックス、スナック食品、ナッツ製品、植物タンパク質製品、ハードキャンディ、ソフトキャンディ、家禽製品、加工果汁、グラニュー糖（例えば白または赤砂糖）、ソース、グレービー、シロップ、栄養バー、飲料、乾燥粉末飲料、ジャムまたはゼリー、魚製品、またはペットフードである。その他の例では、食材は、パン、トルティーヤ、穀物、ソーセージ、鶏肉、アイスクリーム、ヨーグルト、乳、サラダドレッシング、米糠、果汁、乾燥粉末飲料、液体飲料、ロール、クッキー、クラッカー、フルーツパイ、またはケーキである。
【０１１７】
使用方法
開示されるマイクロカプセルはまた、多種多様な用途も有する。例えばここで開示されるマイクロカプセルを対象に投与することで、装填物を対象に送達する方法がここで開示される。また装填物を対象に送達する薬剤を調製するためのここで開示されるマイクロカプセルの使用も開示される。開示されるマイクロカプセルは、厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および／または半菜食主義者に物質を送達するのに特に有用であることができる。
【０１１８】
マイクロカプセルの使用は、特定の組成物を酸化および分解から保護して、装填物を新鮮に保てる。またマイクロカプセルは、特定組成物の不快な臭気または味を隠すことができることから、ここで開示される方法は、不快な組成物を送達し、補給するのに特に有用であることができる。なおもさらにマイクロカプセルの使用は、さもなければ補給を受け入れにくい様々な食品に、装填物を添加できるようにする。例えばω３脂肪酸は空気中では分解または酸化することがあり、調理技術（例えばベーキング）に敏感であることがある。マイクロカプセル化ω３脂肪酸の使用によって、これらの組成物は、調理中に顕著な分解なしに食物に添加できる。
【０１１９】
特に適切なマイクロカプセルとしては、（食品の包装、輸送、および保存をはじめとする）食品の調製中に破裂に対して抵抗性のものが挙げられる。いくつかの例では、マイクロカプセルは、食品のテクスチャと構成を損ねない大きさと粘稠度であることができる。
【０１２０】
特定例では、開示されるマイクロカプセル（開示されるマイクロカプセルを含有する栄養補給剤、医薬製剤、送達装置、および食材をはじめとする）を脂肪酸（例えばω３脂肪酸）源として使用して、トリグリセリドを低下させ、糖尿病関連生化学に影響を与えられる。別の特定例では、装填物がω３脂肪酸を含んでなるここで開示される有効量のマイクロカプセルを投与することで、ω３脂肪酸を対象に補給する方法がここで開示される。別の例では、ここで開示される有効量のエマルジョンおよび／またはマイクロカプセルを投与することで、対象においてコレステロールレベル、トリグリセリドレベル、またはその組み合わせを低下させる方法がここで開示される。
【０１２１】
ω３脂肪酸は日常生活および機能に不可欠である。例えば血清トリグリセリドを低下させる、ｃｉｓ−５，８，１１，１４，１７−エイコサペンタエン酸（ＥＰＡ）およびｃｉｓ−４，７，１０，１３，１６，１９−ドコサヘキサエン酸（ＤＨＡ）のようなω３脂肪酸の有益な効果は確立されている。これらの化合物はまた、心不整脈を予防し、アテローム硬化性プラークを安定化し、血小板凝集を減少させ、血圧を低下させるなどのその他の心臓保護の利点でも知られている。例えばＤｙｒｂｅｒｇ ｅｔ ａｌ．，Ｉｎ：Ｏｍｅｇａ−３ Ｆａｔｔｙ Ａｃｉｄｓ：Ｐｒｅｖｅｎｔｉｏｎ ａｎｄ Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ｏｆ Ｖａｓｃｕｌａｒ Ｄｉｓｅａｓｅ．Ｋｒｉｓｔｅｎｓｅｎ ｅｔ ａｌ．，ｅｄｓ．，Ｂｉ ＆ Ｇｉ Ｐｕｂｌ．，Ｖｅｒｏｎａ−Ｓｐｒｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ，Ｌｏｎｄｏｎ，ｐｐ．２１７−２６，１９９５；Ｏ’Ｋｅｅｆｅ ａｎｄ Ｈａｒｒｉｓ，Ａｍ．Ｊ．Ｃａｒｄｉｏｌｏｇｙ ２０００，８５：１２３９−４１；Ｒａｄａｃｋ ｅｔ ａｌ．，“Ｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｆ ｌｏｗ ｄｏｓｅｓ ｏｆ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄ ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ ｏｎ ｂｌｏｏｄ ｐｒｅｓｓｕｒｅ ｉｎ ｈｙｐｅｒｔｅｎｓｉｖｅ ｓｕｂｊｅｃｔｓ：ａ ｒａｎｄｏｍｉｚｅｄ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｔｒｉａｌ．”Ａｒｃｈ．Ｉｎｔｅｒｎ．Ｍｅｄ． １９９１，１５１：１１７３−８０；Ｈａｒｒｉｓ，“Ｅｘｔｅｎｄｉｎｇ ｔｈｅ ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ ｂｅｎｅｆｉｔｓ ｏｆ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ．”Ｃｕｒｒ．Ａｔｈｅｒｏｓｃｌｅｒ．Ｒｅｐ．２００５，７：３７５−８０；Ｈｏｌｕｂ，“Ｃｌｉｎｉｃａｌ ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ：４ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ ｉｎ ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ ｃａｒｅ．”ＣＭＡＪ ２００２，１６６（５）：６０８−１５を参照されたい。実際、アメリカ心臓協会（Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｈｅａｒｔ Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ）も、ω３脂肪酸が心血管疾患および心疾患を低減し得ることを報告している。ω３脂肪酸の他の利点は、炎症疾患および神経変性疾患の予防および／または治療、ならびに認知発達の向上に関する利点である。例えばＳｕｇａｎｏおよびＭｉｃｈｉｈｉｒｏ、“Ｂａｌａｎｃｅｄ ｉｎｔａｋｅ ｏｆ ｐｏｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ ｆｏｒ ｈｅａｌｔｈ ｂｅｎｅｆｉｔｓ．”Ｊ．Ｏｌｅｏ Ｓｃｉ．２００１，５０（５）：３０５−１１を参照されたい。
【０１２２】
脂肪酸ＥＰＡおよびＤＨＡは、人体中でα−リノレン酸（１８：３）から合成できる。しかしその前駆分子からの変換速度は限定的である（Ｍｕｓｋｉｅｔ ｅｔ ａｌ．，“Ｉｓ ｄｏｃｏｓａｈｅｘａｅｎｏｉｃ ａｃｉｄ（ＤＨＡ）ｅｓｓｅｎｔｉａｌ？Ｌｅｓｓｏｎｓ ｆｒｏｍ ＤＨＡ ｓｔａｔｕｓ ｒｅｇｕｌａｔｉｏｎ，ｏｕｒ ａｎｃｉｅｎｔ ｄｉｅｔ，ｅｐｉｄｅｍｉｏｌｏｇｙ ａｎｄ ｒａｎｄｏｍｉｚｅｄ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｔｒｉａｌｓ．”Ｊ． Ｎｕｔｒ．２００４，１３４（１）：１８３−６）。したがって体内のＥＰＡおよびＤＨＡは、主として食事由来供給源（例えば脂の乗った魚）に由来する。魚油に富んだ食餌は、心疾患、癌、関節炎、アレルギー、およびその他の慢性疾患に対して、多くの有益な効果を有することが知られている。疫学的臨床試験は、魚または魚油栄養補給剤の形態でω３脂肪酸の食餌摂取を増大させることは、心血管疾患と関連付けられている様々な危険因子を低下させるかもしれないことを示している。例えばアメリカ心臓協会の科学的声明（Ｔｈｅ Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｈｅａｒｔ Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ，Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｓｔａｔｅｍｅｎｔ）、“Ｆｉｓｈ Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ，Ｆｉｓｈ Ｏｉｌ，Ｏｍｅｇａ−３ Ｆａｔｔｙ Ａｃｉｄｓ ａｎｄ Ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ Ｄｉｓｅａｓｅ，”Ｎｏｖｅｍｂｅｒ ２００２；Ａｐｐｅｌ ｅｔ ａｌ．，“Ｄｏｅｓ ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ ｏｆ ｄｉｅｔ ｗｉｔｈ’ｆｉｓｈ ｏｉｌ’ｒｅｄｕｃｅ ｂｌｏｏｄ ｐｒｅｓｓｕｒｅ？Ａ ｍｅｔａ−ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｃｌｉｎｉｃａｌ ｔｒｉａｌｓ．”Ａｒｃｈ． Ｉｎｔｅｒｎ．Ｍｅｄ．１９９３，１５３（１２）：１４２９−１４３８；ＧＩＳＳＩ−Ｐｒｅｖｅｎｚｉｏｎｅ Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｏｒｓ．“Ｄｉｅｔａｒｙ ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ ｏｍｅｇａ−３ ｐｏｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ ａｎｄ ｖｉｔａｍｉｎ Ｅ ａｆｔｅｒ ｍｙｏｃａｒｄｉａｌ ｉｎｆａｒｃｔｉｏｎ：ｒｅｓｕｌｔｓ ｏｆ ｔｈｅ ＧＩＳＳＩ−Ｐｒｅｖｅｎｚｉｏｎｅ ｔｒｉａｌ．”Ｌａｎｃｅｔ １９９９，３５４：４４７−５５を参照されたい。
【０１２３】
心血管疾患予防におけるＥＰＡおよびＤＨＡのようなω３脂肪酸の利点の強力なエビデンスにもかかわらず、提案される利点を与える一日摂取量０．６５グラムと比較して、北米人のこれらの脂肪酸の平均一日摂取量は０．１〜０．２グラムの間と推定される（Ｗｅｂｂ，“Ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅ ｓｏｕｒｃｅｓ ｏｆ ｏｍｅｇａ−３ ｆａｔｔｙ ａｃｉｄｓ．”Ｎａｔｕｒａｌ Ｆｏｏｄｓ Ｍｅｒｃｈａｎｄｉｓｅｒ ２００５，ＸＸＶＩ（８）：４０−４）。全人口の食習慣を変化させることは困難であり、多くの人々は魚を食べたがらないので、ＥＰＡおよびＤＨＡの食餌補給はこの問題に対処する重要なアプローチである。不運にもω３脂肪酸の多くの栄養補給剤は酸化感受性であり、悪臭があり不快な味であることがある。さらに栄養補助食品投与計画の服薬遵守は規律を必要とし、それは往々にして欠けている。ω３脂肪酸の健康上の観点から、開示されるマイクロカプセルはω３脂肪酸を対象に送達するのに使用できる。
【０１２４】
開示される使用方法では、投与されるエマルジョンおよび／またはマイクロカプセルは、ここで開示される組成物のいずれかであることができる。例えば開示されるマイクロカプセルは、ここで開示される栄養補給剤のいずれかの形態で、開示される方法において使用できる。別の例では、開示されるマイクロカプセルは、ここで開示される医薬製剤のいずれかの形態で、開示される方法で使用できる。さらに別の例では、開示されるマイクロカプセルは、ここで開示される送達装置のいずれかに組み込んで、またはここで開示されるあらゆる食材に組み込んで、開示される方法で使用することができる。
【０１２５】
ここで開示される方法は、様々な形態の開示されるマイクロカプセルを投与することで達成できることが考察される。例えば医薬製剤のいずれかをここで開示される食材のいずれかと共に投与できる。別の例では、錠剤またはカプセルをここで開示される栄養補給剤のいずれかと共に投与できる。さらに別の例では、医薬製剤のいずれかをここで開示される送達装置および栄養補給剤などのいずれかと共に投与できる。
【０１２６】
投薬量
上述の方法またはその他の処理中で、またはここで開示される栄養補給剤、医薬製剤、送達装置、または食材中で使用される場合、開示されるマイクロカプセルの１つの「有効量」を純粋形態で、またはこのような形態が存在する場合は薬学的に許容可能な塩形態で、薬学的に許容可能な賦形剤、キャリア、またはその他の添加剤あり、またはなしで用いることができる。
【０１２７】
あらゆる特定の対象のための特定の効果的な用量レベルは、治療する障害および障害の重篤性、用いる特定組成物が何であるかとその活性、患者の年齢、体重、総体的な健康、性別および食餌、投与時間、投与経路、用いる特定組成物の排出速度、治療期間、用いる特定の組成物と組み合わせてまたは同時に使用される薬物などの医学技術分野でよく知られている要素をはじめとする多様な要素に左右される。例えば所望の治療効果を達成するのに必要とされるよりも低いレベルの組成物用量から開始して、所望の効果が達成されるまで徐々に投薬量を増大させることは十分に当該技術分野の技術の範囲内である。所望ならば、投与の目的で効果的な１日量を複数回投与に分割できる。したがって単回投与組成物はこのような量を含有し、またはその約数が１日量を構成できる。
【０１２８】
あらゆる禁忌の場合は、各医師または個人が投薬量を調節できる。投薬量は変動することがあり、毎日１回以上、１日または数日間にわたり投与できる。ガイダンスは、特定の医薬品クラスのための適切な投薬量に関する文献にある。
【０１２９】
さらにここで開示される栄養補給剤、医薬製剤、送達装置、および／または食材のいずれかを対象に投与することで、開示される組成物を対象に送達する方法も開示される。開示される組成物（栄養補給剤、送達装置、および医薬製剤をはじめとする）は、典型的に経口的に投与できる。
【実施例】
【０１３０】
開示される主題に従った方法および結果を例示するために、続く実施例を下に提供する。これらの実施例は、ここで開示される主題の全ての態様を包含することを意図せず、むしろ代表的な方法および結果を例示する。これらの実施例は、本発明の等価物および変形例を除外することを意図せず、それは当業者には明らかである。
【０１３１】
数（例えば量、温度、ｐＨなど）に関して正確さを期するように努力したが、ある程度の誤差や偏差があることを勘案すべきである。特に断りのない限り、部は重量部、温度は℃または周囲温度であり、圧力は大気圧前後である。例えば構成要素濃度、温度、圧力、およびその他の反応範囲および条件など、述べられる工程から得られる製品の純度および収率を最適化するのに使用できる条件の変形例および組み合わせが多数ある。このような工程条件を最適化するのには、合理的な通例の実験法のみが必要とされる。
【０１３２】
ここで開示される特定の材料、化合物、組成物、および構成要素は、市販され、または当業者に一般に知られている技術を使用して容易に合成できる。例えば開示される組成物を調製するのに使用される出発原料および試薬は、Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．（Ｄａｒｔｍｏｕｔｈ，ＮＳ，Ｃａｎａｄａ）、Ａｌｄｒｉｃｈ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，（Ｍｉｌｗａｕｋｅｅ，Ｗｉｓ．）、ＡｃｒｏｓＯｒｇａｎｉｃｓ（Ｍｏｒｒｉｓ Ｐｌａｉｎｓ，Ｎ．Ｊ．）、Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ（Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，Ｐａ．）、またはＳｉｇｍａ（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，Ｍｏ．）などの販売元から入手でき、またはＦｉｅｓｅｒ ａｎｄ Ｆｉｅｓｅｒ’ｓ Ｒｅａｇｅｎｔｓ ｆｏｒ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ １−１７（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，１９９１）；Ｒｏｄｄ’ｓ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｃａｒｂｏｎ Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ １−５ ａｎｄ Ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔｓ（Ｅｌｓｅｖｉｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，１９８９）；Ｏｒｇａｎｉｃ Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ １−４０（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，１９９１）；Ｍａｒｃｈ’ｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，４ｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ）；およびＬａｒｏｃｋ’ｓ Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ（ＶＣＨ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ Ｉｎｃ．，１９８９）などの参考文献で述べられる手順に従って、当業者に知られている方法によって調製される。
【０１３３】
実施例１：ＷＰＩ／寒天−ＷＰＩ／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
４．０ｇの寒天（ＴＩＣ Ｇｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を１００．０ｇの沸騰水に添加して、水和し溶解した。次に得られた溶液を６５℃に保たれた６００．０ｇの脱イオン水と共に２Ｌ反応器に移した。次に１．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムを反応器内の溶液に添加したところ、ｐＨは約６．６と判定された。
【０１３４】
室温（２５℃）で撹拌しながら、３５．０ｇのＷＰＩ（乳清タンパク質単離物）（ＮＺＭＰ（ＵＳＡ）Ｉｎｃ．，Ｌｅｍｏｙｎｅ，ＰＡからのＡｌａｃｅｎ（登録商標）８９５）を９０．０ｇの脱イオン水に添加した。次に溶解したＷＰＩを１０℃に冷却した。７０．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．；Ｄａｒｔｍｏｕｔｈ，ＮＳからのＸＯＤＨＡ）を冷ＷＰＩ溶液に添加して、温度を１０℃に保ちながら、得られた混合物をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザー（Ｋｉｎｅｍａｔｉｃａ ＡＧ，Ｌｕｃｅｒｎｅ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ）によって８０００ｒｐｍで５分間乳化した。乳化後に得られたエマルジョンを顕微鏡下で調べて、油滴が小型（直径約１〜５μｍ）で均一であることを確認した。
【０１３５】
エマルジョンを寒反応器内の天溶液に添加した。得られた混合物のｐＨ値は約６．４であった。次にｐＨを１０％ｗ／ｗリン酸で約５．０に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１３６】
４．０ｇの低アシルジェランガム（ＣＰＫＥＬＣＯ；Ｓａｎ Ｄｉｅｇｏ，ＣＡからのＫｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および４．０ｇのＷＰＩを約６０℃の６００．０ｇの脱イオン水に溶解した。最初は６．２であった溶液ｐＨを１０％ｗ／ｗリン酸で５．０に調節した。この混合物を反応器内のマイクロカプセルに添加した。２０．０ｇの蒸留水中の３．０ｇのＣａＣｌ２溶液を調製し、これもマイクロカプセル懸濁液に添加した。得られたスラリーを迅速に２０℃に冷却し、冷却中に撹拌速度を増大させてゲル化を避けた。完成したマイクロカプセル懸濁液は、即座に噴霧乾燥でき、易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセは乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１３７】
実施例２：乳清タンパク質および低メトキシルペクチンを使用したマイクロカプセル封入
２９．３ｇの乳清タンパク質単離物（ＷＰＩ；ＮＺＭＰ（ＵＳＡ）Ｉｎｃ．からのＡｌａｃｅｎ ８９５）を２Ｌ反応器内の３２２ｇの水に撹拌しながら溶解した。得られた溶液を３０℃に保ち、次に７ｇのアスコルビン酸ナトリウムを添加した。次に１５ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯ３０ＴＧ）をＷＰＩ溶液に添加した。次に溶液をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって１０，０００ｒｐｍで５分間乳化した。次に温度を３０℃に保ちながら、９７２ｇの蒸留水を反応器内の得られたエマルジョンに添加した。ＴＩＣ Ｇｕｍｓ（Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）からの１４．６ｇの試験済みペクチンＬＭ３２ＴＭを１６８．２ｇの蒸留水に溶解し、次に反応器内の希釈エマルジョンに添加した。懸濁液ｐＨを１０％リン酸（約５０ｍＬ）で３．１に調節して、約１０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。次に混合物を１分あたり１．３℃の平均加熱速度で、３０℃から８５℃に加熱した。粒度は３０μｍに増大し、混合物は室温に自然冷却され、一晩撹拌された。次に完成したマイクロカプセル懸濁液は、即座にコーティング工程で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１３８】
実施例３：ゼラチンおよび低メトキシルペクチンを使用したマイクロカプセル封入
５７０ｇの脱イオン水を反応器に入れて約５３℃に加熱した。８．０ｇの低メトキシルペクチン（Ｃ．Ｐ． Ｋｅｌｃｏ；Ｓａｎ Ｄｉｅｇｏ，ＣＡからのＬＭ−１２ＣＧＴＭ）を約５３℃の３４９ｇの水に溶解した。４０．０ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩ；Ｔｕｓｃａｎｙ，Ｉｔａｌｙからの２４０ブルーム）を約５３℃の２９３ｇの水に溶解した。ゼラチンが完全に溶解した後、６．１ｇのアスコルビン酸ナトリウムをゼラチン溶液に添加した。次に７２．０ｇのＤＨＡ油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯＤＨＡ）をゼラチン溶液に添加して、得られた混合物をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって７５００ｒｐｍで４分間乳化した。次にエマルジョンを反応器内の水に添加して、溶液のｐＨを８．０４に調節した。次にペクチン溶液を反応器に添加して、ｐＨ４．５２までのクエン酸の添加によってコアセルベーションを開始させ、所望の粒度（約３０μｍ）が達成された。スラリーを１分あたり５℃で４℃まで冷却した。ひとたびスラリーが４℃に達したら、２．６ｇのトランスグルタミナーゼ（Ａｊｉｎｏｍｏｔｏ Ｃｏ．Ｉｎｃ．、Ｔｏｋｙｏ、ＪＰからのＡＣＴＩＶＡ ＴＩ）を添加して、ｐＨを５．０４に調節した。次に温度を３０分以内に２５℃に上昇させ、架橋のために２５℃に１２時間保った。次にマイクロカプセルのスラリーは、即座に食物で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは半菜食に適するであろう。
【０１３９】
実施例４：ゼラチン−アルギン酸塩を使用したマイクロカプセル封入（一段法）
４４．８ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩからの２４０ブルーム）を２５４ｇの水に溶解した。次にこの溶液を４０℃に加熱した。
【０１４０】
１１７９ｇの蒸留水を２Ｌの反応器に添加して、温度を４０℃に保った。７．５ｇの量のアスコルビン酸を反応器に添加した。次に３０ｍＬの１０％クエン酸を反応器に添加した。溶液のｐＨは３．３であった。次に１０％の量のＮａＯＨ溶液を反応器に添加して、ｐＨを４．８にした。
【０１４１】
７２．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯ３０ＴＧ）をゼラチン溶液に添加した。次に得られた溶液をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって７５００ｒｐｍで４分間乳化した。乳化後に得られたエマルジョンを顕微鏡下で調べて、油滴が小型（直径約１〜５μｍ）で均一であることを確認した。
【０１４２】
エマルジョンを反応器内の蒸留水に添加したところ、混合物のｐＨは４．９であった。次にＮａＯＨを添加して、ｐＨを５．４に増大させた。
【０１４３】
３．２ｇのアルギン酸塩（ＦＭＣ ＢＩＯＰＯＬＹＭＥＲ；Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡからのＰＲＯＴＡＮＡＬ ＬＦＲ ５／６０ＴＭ）を６１ｇの蒸留水に溶解した。次にこのアルギン酸塩溶液を反応器内の希釈エマルジョンに添加した。反応器内の混合物はｐＨ５．５を有し、油小滴は直径１〜３μｍであった。次に一次マイクロカプセルの凝集を形成するために、懸濁液のｐＨを１０％クエン酸で低下させた。１２ｍＬの酸の添加によってｐＨが５．０に低下した後、１分あたり５℃の制御された冷却によってスラリーを４℃に冷却した。
【０１４４】
１０ｇの蒸留水に溶解した３．１ｇのトランスグルタミナーゼを４℃でマイクロカプセルに添加した。一晩（１２時間）の架橋のために、温度を３０分間で２５℃に上昇させた。次に完成したマイクロカプセルの懸濁液は、即座に食物加工で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは半菜食に適するであろう。
【０１４５】
実施例５：ゼラチン−アルギン酸塩を使用したマイクロカプセル封入（二段法）
２２．６ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩからの２４０ブルーム）を１６０ｇの水に溶解した。次に７．６ｇのアスコルビン酸ナトリウムを添加して、溶液を４０℃に加熱した。１０％のＮａＯＨ溶液を添加して、溶液のｐＨを６．０に調節した。
【０１４６】
１．４ｇのアルギン酸塩（ＦＭＣ ＢＩＯＰＯＬＹＭＥＲからのＰＲＯＴＡＮＡＬ ＬＦＲ ５／６０ＴＭ）を４４ｇの蒸留水に溶解した。次にこのアルギン酸塩溶液をゼラチン溶液に添加した。
【０１４７】
５６９ｇの蒸留水を２Ｌの反応器に添加して温度を４０℃に保った。６９．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．からのＸＯ３０ＴＧ）をゼラチンおよびアルギン酸塩溶液に添加して、次にＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって７５００ｒｐｍで３分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べて、油小滴が小型（直径約１〜５μｍ）で均一であることを確認した。エマルジョンを反応器内の蒸留水に添加したところ、混合物のｐＨ値は５．８であった。次に一次マイクロカプセルの凝集を形成するために、ｐＨ値を１０％クエン酸によって低下させた。４．５ｍＬの酸の添加によってｐＨを５．１に低下させた後、スラリーを３７℃に冷却した。
【０１４８】
第２段階工程のために、ゼラチン溶液およびアルギン酸塩溶液を次のようにして調製した。１８．６ｇの魚ゼラチン（ＬＡＰＩ）を２５１ｇの３．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に水に溶解した。次にこの溶液を３７℃に加熱した。２．３ｇのアルギン酸塩を３８４ｇの蒸留水に溶解した。次に得られたアルギン酸塩溶液を３７℃に加熱して、ゼラチン溶液と混合した。混合物は濁っており５．１のｐＨを有した。１０％のＮａＯＨ溶液を混合物に添加して、ｐＨを５．６まで上昇させた。溶液は少なくとも部分的に透明になった。撹拌を強めながら、混合物を反応器内のマイクロカプセルのスラリーに添加して、凝集するのを防止した。スラリーを１分あたり５℃で４℃に冷却した。
【０１４９】
１０ｇの蒸留水に溶解した３．１ｇのトランスグルタミナーゼを４℃のスラリーに添加した。次に一晩（１２時間）の架橋のために、温度を２５℃に増大させた。次に完成したマイクロカプセルの懸濁液は、即座に食物加工で使用でき、または噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは半菜食に適するであろう。
【０１５０】
実施例６：ＳＰＩ／寒天−ＳＰＩ／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
４．０ｇの寒天を１００．０ｇの沸騰水に添加して完全に水和した。次に溶液を６５℃に保った６００．０ｇの蒸留水と共に、２Ｌの反応器に移した。
【０１５１】
４５．０ｇのダイズタンパク質単離物（ＳＰＩ）（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．；Ｉｒｖｉｎｇ，ＣＡ）を３００．０ｇの蒸留水に撹拌しながら添加して、６５℃に加温して溶解した。６０．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，ＬｔｄからのＸＯＤＨＡ）をＳＰＩ溶液に添加した。次に得られた混合物をＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザーによって８０００ｒｐｍで８分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約５μｍであることを確認した。次にエマルジョンを反応器内の寒天溶液に添加したところ、混合物のｐＨは約６．７であった。１０％ｗ／ｗリン酸によってｐＨを５．０に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１５２】
４．０ｇの低アシルジェランガムおよび８．０ｇのＳＰＩを約６０℃の４００．０ｇの蒸留水に溶解した。１０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを６．６から５．０に調節した。得られた混合物を反応器内のマイクロカプセルの懸濁液に添加した。次に１０．０ｇの蒸留水中の１．５ｇのＣａＣｌ２を反応器に添加した。次に得られたスラリーを迅速に２０℃に冷却して、冷却中に撹拌速度を増大させてゲル化を避けた。完成したマイクロカプセルの懸濁液は、即座に噴霧乾燥されて易流動性粉末が生成した。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１５３】
実施例７：ＡＲＡ油と共にＳＰＩ／寒天／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのダイズタンパク質単離物（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ）を３３０．０ｇの蒸留水に溶解した。得られた溶液を６０℃まで加熱して、ｐＨを約１１に調節した。
【０１５４】
６０．０ｇのＡＲＡ油（Ｗｕｈａｎ Ｆｕｘｉｎｇ Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ Ｃｏ． Ｌｔｄ．， Ｗｕｈａｎ， Ｃｈｉｎａ）を５０℃に加熱した。次にＡＲＡ油をダイズタンパク質溶液に添加して８０００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約１〜２μｍであることを確認した。
【０１５５】
３．０ｇの寒天（ＴＩＣ Ｇｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を１００．０ｇの沸騰蒸留水に溶解して、次に６００．０ｇ蒸留水および５．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に２Ｌの反応器に移した。温度を５５℃に保ったところ、混合物は約７．０のｐＨを有した。
【０１５６】
次にエマルジョンを反応器に添加したところ、混合物のｐＨは約１０．８であった。次に１０％リン酸によってｐＨ値を約５．７に調節して、約４０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１５７】
１０．０ｇの蒸留水中の３．２ｇのトランスグルタミナーゼを反応器に添加して、懸濁液を３時間にわたり５０℃に保った後、４４℃に冷却した。５．０ｇのジェランガム（ＣＰＫＥＬＣＯからのＫｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および２．０ｇのアスコルビン酸ナトリウムを６５℃の４００．０ｇの蒸留水に溶解して、次に５０℃に冷却した。４．０ｇのＳＰＩを５０．０ｇの蒸留水に溶解して、ｐＨを約９に調節した。次にＳＰＩ溶液をジェランガム溶液と混合し、ｐＨ値を約６．７に調節した。次に得られたＳＰＩ／ジェランガム溶液を４４℃で反応器内の凝集した一次マイクロカプセルに添加した。
【０１５８】
１０．０ｇ蒸留水中の１．６０ｇＣａＣｌ２を反応器に添加して、溶液が２０℃に迅速に冷却するに従って撹拌速度を徐々に増大させた。完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造およびシェルを有し、シェルは沸騰後も残った。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１５９】
実施例８：藻類油と共にＳＰＩ／寒天／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
２６．６７ｇのダイズタンパク質単離物（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．）を２２０．０ｇの蒸留水に溶解した。得られた溶液を６０℃まで加熱して、ｐＨを１０．６に調節した。
【０１６０】
４０．０ｇの藻類油（Ｍａｒｔｅｋ Ｂｉｏｓｃｉｅｎｃｅｓ；Ｃｏｌｕｍｂｉａ，ＭＤからのＤＨＡＳＣＯ−Ｓ）を５０℃に加熱した。次に藻類油をダイズタンパク質溶液に添加して、８０００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約１μｍであることを確認した。
【０１６１】
２．０ｇの寒天（ＴＩＣＧｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を６６．７．０の沸騰蒸留水に溶解し、次に４００．０ｇの蒸留水および３．３３ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に２Ｌの反応器に移した。反応器内の温度を５５℃に保ったところ、混合物は約７．０のｐＨを有した。
【０１６２】
藻類油エマルジョンを反応器内の蒸留水に添加したところ、混合物のｐＨは約１０．２であった。次に１０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約５．７に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１６３】
次に１０．０ｇの蒸留水中の２．１ｇのトランスグルタミナーゼを反応器に添加して、混合物を３時間にわたり５０℃に保った後、４４℃に冷却した。
【０１６４】
２．６７ｇのジェランガム（Ｋｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および１．３３ｇのアスコルビン酸ナトリウムを６５℃の２６６．７ｇの蒸留水に溶解して、次に５０℃に冷却した。２．６ｇのＳＰＩを３０．０ｇの蒸留水に溶解して、ｐＨを約９に調節した。次にＳＰＩ溶液をジェランガム溶液と混合し、ｐＨを約６．７に調節した。次に得られたＳＰＩ／ジェランガム溶液を４４℃で反応器内の凝集した一次マイクロカプセルに添加した。
【０１６５】
５．０ｇ蒸留水中の１．０ｇのＣａＣｌ２を反応器に添加して、溶液が２０℃に迅速に冷却するに従って撹拌速度を徐々に増大させた。完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造およびシェルを有し、シェルは沸騰を乗り切った。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１６６】
実施例９：ω３油と共にＳＰＩ／寒天／ジェランガムを使用したマイクロカプセル封入
８．９ｇのダイズタンパク質単離物（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．）を７３．３ｇの蒸留水に溶解した。得られた溶液を６０℃に加熱して、ｐＨを１０．６に調節した。
【０１６７】
１３．３ｇのω３油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ Ｌｔｄ．からのＯＮＣ−Ｔ１８）を７０℃に加熱し、次にダイズタンパク質溶液に添加して、８０００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が直径約１〜２μｍであることを確認した。
【０１６８】
０．６７ｇの寒天（ＴＩＣＧｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤからのＴＩＣ試験済み寒天）を２２．２ｇの沸騰蒸留水に溶解して、１３３．３ｇの蒸留水および１．１１ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に５００ｍＬの反応器に移した。温度を５５℃に保ったところ、混合物は約７．０のｐＨを有した。次にω３油エマルジョンを反応器に添加したところ、混合物のｐＨは約１０．８であった。次に１０％リン酸によってｐＨ値を約５．７に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１６９】
５．０ｇの蒸留水中の０．７１ｇのトランスグルタミナーゼを反応器に添加して、温度を３時間５０℃に保った後、４４℃に冷却した。
【０１７０】
０．８９ｇのジェランガム（ＣＰＫＥＬＣＯからのＫｅｌｃｏｇｅｌ Ｆ）および０．４４ｇのアスコルビン酸ナトリウムを６５℃の８９．０ｇの蒸留水に溶解し、次に５０℃に冷却した。０．８９ｇのＳＰＩをｐＨ約９の１０．０ｇの蒸留水に溶解した。ＳＰＩ溶液をジェランガム溶液と混合し、ｐＨを約６．７に調節した。次にＳＰＩ／ジェランガム溶液を４４℃の反応器内の凝集した一次マイクロカプセルに添加した。
【０１７１】
３．０ｇの蒸留水中の０．３３ｇのＣａＣｌ２を反応器に添加して、溶液が２０℃に迅速に冷却するに従って撹拌速度を徐々に増大させた。完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造およびシェルを有し、シェルは沸騰後に変化しなかった。このようなマイクロカプセルは厳格菜食、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１７２】
実施例１０：ＷＰＩ／アラビアゴムを使用したマイクロカプセル封入
３０．０ｇのＷＰＩ（乳清タンパク質単離物）（ＮＺＭＰ（ＵＳＡ）Ｉｎｃ．，Ｌｅｍｏｙｎｅ，ＰＡからのＡＬＡＣＥＮＴＭ８９５）および１５．０ｇのアラビアゴム（ＴＩＣ Ｇｕｍｓ；Ｂｅｌｃａｍｐ，ＭＤ）を室温（２５℃）で撹拌しながら１３０．０ｇの蒸留水に溶解した。
【０１７３】
６７．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ，Ｌｔｄ．；Ｄａｒｔｍｏｕｔｈ，ＮＳからのＸＯＤＨＡ）を５０℃に加熱して溶解し、次にＷＰＩ溶液に添加した。得られた混合物を１０℃に冷却して、温度を１０℃に保ちながら、ＰＯＬＹＴＲＯＮ ＰＴ ６１００ＴＭホモジナイザー（Ｋｉｎｅｍａｔｉｃａ ＡＧ，Ｌｕｃｅｒｎｅ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ）によって８０００ｒｐｍで５分間乳化した。乳化後に得られたエマルジョンを顕微鏡下で調べて、油滴が小型（直径約１〜２μｍ）で均一であることを確認した。
【０１７４】
エマルジョンを１２００．０ｇの蒸留水および６．７ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に、室温の１．５Ｌの反応器に添加した。得られた混合物のｐＨ値は約６．４であった。次に１０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約３．９に調節し、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。
【０１７５】
得られた懸濁液を９５℃に加熱して５分間保ち、次に室温に冷却した。完成したマイクロカプセルの懸濁液を噴霧乾燥して、コンパクトな構造の易流動性粉末を製造した。誘導期は６５℃で９０時間を超えた。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１７６】
この実施例はまた、最初に魚油溶液およびＷＰＩを乳化して、次にアラビアゴムを添加して実施された。しかし魚油をＷＰＩおよびアラビアゴムの双方と共に乳化することで、よりコンパクトなコアセルベートが得られることが分かった。さらにより高いｐＨ終点（４．２）を使用した。しかし３．９で、よりコンパクトなマイクロカプセルが得られることが分かった。またｐＨ終点３．９で作られたマイクロカプセルの誘導期は、ｐＨ終点４．２で作られたものよりもはるかにより長かった（６５℃で９０時間対３０時間）。さらに熱（８０℃で３０分間）および酵素架橋も使用した。しかし９５℃で５分間にわたる単回熱架橋が、マイクロカプセルにとってより良い官能的品質を作り出すことが分かった。
【０１７７】
実施例１１：ＳＰＩ−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのＳＰＩ（ＩＣＮ Ｂｉｏｍｅｄｉｃａｌｓ，Ｉｎｃ．）を５０℃の３５０．０ｇの蒸留水に溶解して、ｐＨを９に調節した。次に７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱して溶解し、次にＳＰＩ溶液に添加した。次に得られた溶液を９３００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径２μｍ前後）であることを確認した。
【０１７８】
１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を８００．０ｇの蒸留水および６．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に、室温において１．５Ｌ反応器内で溶解した。反応器内の溶液はｐＨ６前後を有した。ＳＰＩおよび魚油のエマルジョンを反応器内のカゼイン酸ナトリウム溶液に添加したところ、混合物のｐＨは９前後であった。
【０１７９】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約５．０に調節して、約４０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。懸濁液を９５℃に加熱して１０分間保ち、次に室温に冷却した。
【０１８０】
完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造で、噴霧乾燥後に丸い粒子を提供する。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１８１】
実施例１２：エンドウマメタンパク質単離物−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのエンドウマメタンパク質単離物（ＰＰＩ）（Ｎｕｔｒｉ-Ｐｅａ Ｌｉｍｉｔｅｄ；Ｍａｎｉｔｏｂｅ、Ｃａｎａｄａ）を室温で１８０．０ｇの蒸留水に溶解した。７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱して溶解し、次にＰＰＩ溶液に添加した。次に溶液を９３００ｒｐｍで４分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径４μｍ前後）であることを確認した。
【０１８２】
１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を９５７．０ｇの蒸留水および６．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムと共に、室温において１．５Ｌ反応器内で溶解した。反応器内の溶液はｐＨ６．４前後を有した。ＰＰＩおよび魚油エマルジョンを反応器内カゼイン酸ナトリウム溶液に添加したところ、混合物のｐＨは６．４前後であった。
【０１８３】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨを約５．０に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。懸濁液を９５℃に加熱して１０分間保ち、次に室温に冷却した。
【０１８４】
完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造で、噴霧乾燥後に丸い粒子を提供する。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１８５】
実施例１３：ＷＰＩ−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇＷＰＩ（Ｄａｖｉｓｃｏ，Ｂｉｐｒｏ）および１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を室温で１４０．０ｇの蒸留水に溶解した。７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱して溶解し、次に上の混合物に添加した。次に得られた混合物を６℃において９３００ｒｐｍで５分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径２μｍ前後）であることを確認した。
【０１８６】
５．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムを８００．０ｇの蒸留水と共に、室温において１．５Ｌ反応器中で溶解した。反応器内の溶液はｐＨ７．４前後を有した。次にＷＰＩ−カゼイン酸ナトリウム−魚油エマルジョンを反応器内のアスコルビン酸ナトリウム溶液に添加して、混合物をｐＨ６．５前後に調節した。
【０１８７】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨ約４．７前後に調節して、約３０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。懸濁液を９０℃に加熱して２０分間保ち、次に室温に冷却した。
【０１８８】
完成したマイクロカプセルの懸濁液はコンパクトな構造で、噴霧乾燥後に易流動性粉末を提供する。このようなマイクロカプセルは、乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１８９】
実施例１４：ゼラチン−カゼイン酸ナトリウムを使用したマイクロカプセル封入
４０．０ｇのブタゼラチン（Ｎｉｔｔａ）および１０．０ｇのカゼイン酸ナトリウム（ＮＺＭＰ ＡＬＡＮＡＴＥ １８０）を２９３．０ｇ蒸留水に５０℃で溶解した。７５．０ｇの魚油（Ｏｃｅａｎ Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ Ｃａｎａｄａ）を５０℃に加熱し手溶解し、次にゼラチン溶液を添加した。次に混合物を９０００ｒｐｍで４分間乳化した。エマルジョンを乳化後に顕微鏡下で調べ、油小滴が小型（直径１．３μｍ前後）であることを確認した。
【０１９０】
８００．０ｇ蒸留水が入った１．５Ｌの反応器内に６．３ｇのアスコルビン酸ナトリウムを添加して、温度を４５℃に保った。反応器内の溶液はｐＨ６．４前後を有した。次にゼラチン−魚油エマルジョンを反応器内のアスコルビン酸ナトリウム溶液添加したところ、混合物はｐＨ５．８前後であった。
【０１９１】
次に２０％ｗ／ｗリン酸でｐＨ約４．７に調節して、約２０μｍの一次マイクロカプセルの凝集を形成した。複合コアセルベートが提供された。このようなマイクロカプセルは乳菜食、卵乳菜食、および半菜食に適するであろう。
【０１９２】
本発明の範囲と趣旨を逸脱することなく、本発明に様々な修正および変形を加えることができるのは、当業者には明らかであろう。本発明のその他の実施態様は、ここで開示される本発明の明細書および実施を考察すれば、当業者には明らかであろう。明細書および実施例は例示のみを意図し、本発明の真の範囲と趣旨は続く特許請求の範囲によって示される。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一次マイクロカプセルおよび装填物の凝集を含んでなり、個々の各一次マイクロカプセルが一次シェルを有し、装填物が一次シェルによってカプセル化され、凝集が外側シェルによってカプセル化され、一次シェルおよび外側シェルが動物副産物でない、マイクロカプセル。
【請求項２】
装填物を含んでなるコアと、コア周囲の一次シェルと、一次シェル周囲の外側シェルとを含んでなり、一次シェルおよび外側シェルが動物副産物でない、単一コアマイクロカプセル。
【請求項３】
マイクロカプセルが固化防止化合物をさらに含んでなる、請求項１または２に記載のマイクロカプセル。
【請求項４】
キレート剤をさらに含んでなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５】
キレート剤が、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸、またはそれらの混合物の１つ以上を含んでなる、請求項１〜４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなる、請求項１〜５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物を含んでなる、請求項１〜７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がダイズタンパク質単離物を含んでなる、請求項１〜８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がカゼインを含んでなる、請求項１〜９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がカゼイネートを含んでなる、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が卵白タンパク質を含んでなる、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１３】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が穀物プロラミンタンパク質を含んでなる、請求項１〜１２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１４】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が寒天を含んでなる、請求項１〜１３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１５】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がジェランガムを含んでなる、請求項１〜１４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がアラビアゴムを含んでなる、請求項１〜１５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がキサンタンガムを含んでなる、請求項１〜１６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ペクチンまたは低メトキシルペクチンの１つ以上を含んでなる、請求項１〜１７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム、ローカストビーンガム、ウェランガム、キサンタンガム、またはその任意の組み合わせを含んでなる、請求項１〜１８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜１９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とアラビアゴムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２３】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２４】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２５】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、エンドウマメタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と低メトキシルペクチンの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が厳格菜食に適する、請求項１〜２８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が乳菜食に適する、請求項１〜２９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が卵乳菜食に適する、請求項１〜３０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、半菜食に適する請求項１〜３１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３３】
装填物が生物学的活性物質を含んでなる、請求項１〜３２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３４】
装填物が栄養補給剤を含んでなる、請求項１〜３３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３５】
装填物が微生物油を含んでなる、請求項１〜３４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３６】
装填物が海産油を含んでなる、請求項１〜３５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３７】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３８】
装填物が渦鞭毛藻類からの油を含んでなる、請求項１〜３７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３９】
装填物がクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）からの油を含んでなる、請求項１〜３８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４０】
装填物が真菌油を含んでなる、請求項１〜３９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４１】
装填物がスラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物を含んでなる、請求項１〜４０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４２】
装填物が植物油を含んでなる、請求項１〜４１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４３】
装填物が魚油を含んでなる、請求項１〜４２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４４】
装填物が、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、またはサメ油を含んでなる、請求項１〜４３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４５】
装填物が非アルカリ処理魚油を含んでなる、請求項１〜４４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４６】
装填物がアラキドン酸を含んでなる、請求項１〜４５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４７】
装填物が、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１〜４６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４８】
装填物が、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸、そのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、そのトリグリセリドエステル、その植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１〜４７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４９】
外側シェルが約１μｍ〜約２，０００μｍの平均直径を有する、請求項１〜４８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５０】
外側シェルが約２０μｍ〜約１，０００μｍの平均直径を有する、請求項１〜４９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５１】
外側シェルが約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有する、請求項１〜５０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５２】
一次シェルが約４０ｎｍ〜約１０μｍの平均直径を有する、請求項１〜５１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５３】
一次シェルが約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有する、請求項１〜５２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５４】
装填物がマイクロカプセルの約２０重量％〜約９０重量％である、請求項１〜５３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５５】
装填物がマイクロカプセルの約５０重量％〜約７０重量％である、請求項１〜５４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５６】
装填物およびポリマー構成要素を含んでなり、装填物がポリマー構成要素で取り囲まれ、装填物が長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、ポリマー構成要素が動物副産物でない、マイクロカプセル。
【請求項５７】
装填物がω３脂肪酸を含んでなる、請求項５６に記載のマイクロカプセル。
【請求項５８】
装填物が海産油を含んでなる、請求項５６または５７に記載のマイクロカプセル。
【請求項５９】
装填物が魚油を含んでなる、請求項５６〜５８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項６０】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項５６〜５９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項６１】
第１のポリマー構成要素および装填物を含んでなり、装填物が長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、第１のポリマー構成要素が動物副産物でない、エマルジョン。
【請求項６２】
装填物がω３脂肪酸を含んでなる、請求項６１に記載のエマルジョン。
【請求項６３】
装填物が海産油を含んでなる、請求項６１または６２に記載のエマルジョン。
【請求項６４】
装填物が魚油を含んでなる、請求項６１〜６３のいずれか一項に記載のエマルジョン。
【請求項６５】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項６１〜６４のいずれか一項に記載のエマルジョン。
【請求項６６】
ａ．第１のポリマー構成要素、装填物、および第２のポリマー構成要素を含んでなり、第１および第２のポリマー構成要素が動物副産物でない、エマルジョンを提供するステップと、
ｂ．ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して、第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成するステップと、
ｃ．一次シェル材料が凝集を形成するまで、一次シェル材料のゲル点を超える温度に水性混合物を冷却するステップと、
ｄ．水性混合物をさらに冷却して凝集周囲に外側シェルを形成するステップと
を含んでなる、マイクロカプセルを調製する方法。
【請求項６７】
ステップ（ａ）〜（ｄ）のいずれかまたは全てが窒素雰囲気下で行われる、請求項６６に記載の方法。
【請求項６８】
（ｅ）マイクロカプセルを乾燥するステップをさらに含んでなる、請求項６６または６７に記載の方法。
【請求項６９】
マイクロカプセルが噴霧乾燥される、請求項６６〜６８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７０】
固化防止化合物を乾燥の前、最中、または後にマイクロカプセルに添加する、請求項６６〜６９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７１】
抗酸化剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項６６〜７０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７２】
抗酸化剤が、フェノール化合物、植物抽出物、イオウ含有化合物、またはアスコルビン酸またはその塩の１つ以上を含んでなる、請求項６６〜７１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７３】
キレート剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項６６〜７２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７４】
キレート剤が、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸、またはその混合物の１つ以上を含んでなる、請求項６６〜７３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７５】
エマルジョンが約１，０００〜約１５，０００ｒｐｍでの乳化によって調製される、請求項６６〜７４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７６】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなる、請求項６６〜７５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７７】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が乳清タンパク質単離物を含んでなる、請求項６６〜７６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７８】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がダイズタンパク質単離物を含んでなる、請求項６６〜７７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７９】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がカゼインを含んでなる、請求項６６〜７８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８０】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がカゼイネートを含んでなる、請求項６６〜７９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８１】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が卵白タンパク質を含んでなる、請求項６６〜８０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８２】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が穀物プロラミンタンパク質を含んでなる、請求項６６〜８１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８３】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が寒天を含んでなる、請求項６６〜８２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８４】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がジェランガムを含んでなる、請求項６６〜８３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８５】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がアラビアゴムを含んでなる、請求項６６〜８４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８６】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がキサンタンガムを含んでなる、請求項６６〜８５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８７】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が、ペクチンまたは低メトキシルペクチンの１つ以上を含んでなる、請求項６６〜８６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８８】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム、ローカストビーンガム、ウェランガム、キサンタンガム、またはその任意の組み合わせを含んでなる、請求項６６〜８７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜８８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜８９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とアラビアゴムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９３】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９４】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９５】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、エンドウマメタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と低メトキシルペクチンの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が厳格菜食に適する、請求項６６〜９８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１００】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が乳菜食に適する、請求項６６〜９９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が卵乳菜食に適する、請求項６６〜１００のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が半菜食に適する、請求項６６〜１０１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０３】
装填物が生物学的活性物質を含んでなる、請求項６６〜１０２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０４】
装填物が栄養補給剤を含んでなる、請求項６６〜１０３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０５】
装填物が微生物油を含んでなる、請求項６６〜１０４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０６】
装填物が海産油を含んでなる、請求項６６〜１０５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０７】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項６６〜１０６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０８】
装填物が渦鞭毛藻類からの油を含んでなる、請求項６６〜１０７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０９】
装填物がクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）からの油を含んでなる、請求項６６〜１０８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１０】
装填物が真菌油を含んでなる、請求項６６〜１０９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１１】
装填物が、スラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物を含んでなる、請求項６６〜１１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１２】
装填物が植物油を含んでなる、請求項６６〜１１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１３】
装填物が魚油を含んでなる、請求項６６〜１１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１４】
装填物が、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、またはサメ油を含んでなる、請求項６６〜１１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１５】
装填物が非アルカリ処理魚油を含んでなる、請求項６６〜１１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１６】
装填物がアラキドン酸を含んでなる、請求項６６〜１１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１７】
装填物が、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項６６〜１１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１８】
装填物が、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸、そのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、そのトリグリセリドエステル、その植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項６６〜１１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１９】
装填物が水性混合物の約１重量％〜約５０重量％の量で提供される、請求項６６〜１１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２０】
冷却が約１〜約１００分あたり約１℃の速度である、請求項６６〜１１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２１】
冷却が約１℃／５分の速度である、請求項６６〜１２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２２】
混合物が約５℃〜約１０℃の温度に達するまで冷却される、請求項６６〜１２１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２３】
混合物が約５℃の温度に達するまで冷却される、請求項６６〜１２２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２４】
外側シェルが約１μｍ〜約２，０００μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２５】
外側シェルが約２０μｍ〜約１，０００μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２６】
外側シェルが約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２７】
一次シェルが約４０ｎｍ〜約１０μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２８】
一次シェルが約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２９】
装填物がマイクロカプセルの２０重量％〜９０重量％である、請求項６６〜１２８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３０】
装填物がマイクロカプセルの５０重量％〜７０重量％である、請求項６６〜１２９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３１】
請求項６６〜１３０のいずれか一項に記載の方法に従って調製されるマイクロカプセル。
【請求項１３２】
ａ．第１のポリマー構成要素、装填物、および第２のポリマー構成要素を含んでなり、第１および第２のポリマー構成要素が動物副産物でない、エマルジョンを提供するステップと、
ｂ．ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して、第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成するステップと、
ｃ．一次シェル材料が凝集を形成するまで、一次シェル材料のゲル点を超える温度に水性混合物を冷却するステップと、
ｄ．水性混合物をさらに冷却して凝集周囲に外側シェルを形成するステップと、
ｅ．動物副産物でない第３のポリマー構成要素と凝集とを接触させるステップと、
ｆ．ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して凝集の周囲に追加的外側シェルを形成するステップと
を含んでなる、マイクロカプセルを調製する方法。
【請求項１３３】
ステップ（ａ）〜（ｆ）のいずれかまたは全てが窒素雰囲気下で行われる、請求項１３２に記載の方法。
【請求項１３４】
（ｇ）マイクロカプセルを乾燥するステップをさらに含んでなる、請求項１３２または１３３に記載の方法。
【請求項１３５】
マイクロカプセルを噴霧乾燥する、請求項１３２〜１３４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３６】
固化防止化合物を乾燥の前、最中、または後にマイクロカプセルに添加する、請求項１３２〜１３５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３７】
抗酸化剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項１３２〜１３６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３８】
抗酸化剤が、フェノール化合物、植物抽出物、イオウ含有化合物、またはアスコルビン酸またはその塩の１つ以上を含んでなる、請求項１３２〜１３７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３９】
キレート剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項１３２〜１３８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４０】
キレート剤が、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸、またはその混合物の１つ以上を含んでなる、請求項１３２〜１３９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４１】
エマルジョンが約１，０００〜約１５，０００ｒｐｍでの乳化によって調製される、請求項１３２〜１４０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４２】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなる、請求項１３２〜１４１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４３】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が乳清タンパク質単離物を含んでなる、請求項１３２〜１４２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４４】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がダイズタンパク質単離物を含んでなる、請求項１３２〜１４３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４５】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がカゼインを含んでなる、請求項１３２〜１４４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４６】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がカゼイネートを含んでなる、請求項１３２〜１４５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４７】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が卵白タンパク質を含んでなる、請求項１３２〜１４６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４８】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が穀物プロラミンタンパク質を含んでなる、請求項１３２〜１４７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４９】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が寒天を含んでなる、請求項１３２〜１４８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５０】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がジェランガムを含んでなる、請求項１３２〜１４９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５１】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がアラビアゴムを含んでなる、請求項１３２〜１５０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５２】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がキサンタンガムを含んでなる、請求項１３２〜１５１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５３】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が、ペクチンまたは低メトキシルペクチンの１つ以上を含んでなる、請求項１３２〜１５２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５４】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム、ローカストビーンガム、ウェランガム、キサンタンガム、またはその任意の組み合わせを含んでなる、請求項１３２〜１５３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５５】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５６】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５７】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５８】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物とアラビアゴムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５９】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６０】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、ダイズタンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６１】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、ダイズタンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６２】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、ダイズタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６３】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、エンドウマメタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６４】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物と低メトキシルペクチンの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６５】
装填物が生物学的活性物質を含んでなる、請求項１３２〜１６４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６６】
装填物が栄養補給剤を含んでなる、請求項１３２〜１６５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６７】
装填物が微生物油を含んでなる、請求項１３２〜１６６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６８】
装填物が海産油を含んでなる、請求項１３２〜１６７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６９】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項１３２〜１６８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７０】
装填物が渦鞭毛藻類からの油を含んでなる、請求項１３２〜１６９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７１】
装填物がクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）からの油を含んでなる、請求項１３２〜１７０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７２】
装填物が真菌油を含んでなる、請求項１３２〜１７１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７３】
装填物が、スラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物を含んでなる、請求項１３２〜１７２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７４】
装填物が植物油を含んでなる、請求項１３２〜１７３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７５】
装填物が魚油を含んでなる、請求項１３２〜１７４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７６】
装填物が、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、またはサメ油を含んでなる、請求項１３２〜１７５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７７】
装填物が非アルカリ処理魚油を含んでなる、請求項１３２〜１７６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７８】
装填物がアラキドン酸を含んでなる、請求項１３２〜１７７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７９】
装填物が、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１３２〜１７８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８０】
装填物が、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸、そのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、そのトリグリセリドエステル、その植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１３２〜１７９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８１】
装填物が水性混合物の約１重量％〜約５０重量％の量で提供される、請求項１３２〜１８０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８２】
冷却が約１〜約１００分あたり約１℃の速度である、請求項１３２〜１８１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８３】
冷却が約１℃／５分の速度である、請求項１３２〜１８２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８４】
混合物が約５℃〜約１０℃の温度に達するまで冷却される、請求項１３２〜１８３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８５】
混合物が約５℃の温度に達するまで冷却される、請求項１３２〜１８４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８６】
外側シェルが約１μｍ〜約２，０００μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８７】
外側シェルが約２０μｍ〜約１，０００μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８８】
外側シェルが約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８９】
一次シェルが約４０ｎｍ〜約１０μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９０】
一次シェルが約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９１】
装填物がマイクロカプセルの２０重量％〜９０重量％である、請求項１３２〜１９０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９２】
装填物がマイクロカプセルの５０重量％〜７０重量％である、請求項１３２〜１９１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９３】
請求項１３２〜１９２のいずれか一項に記載の方法に従って調製されるマイクロカプセル。
【請求項１９４】
請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル、または請求項６１〜６５のいずれか一項に記載のエマルジョンを含んでなる、製剤ビヒクル。
【請求項１９５】
製剤ビヒクルが食材、飲料、栄養補給食品製剤、または医薬製剤である、請求項１９４に記載の製剤ビヒクル。
【請求項１９６】
請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセルを含んでなる小袋。
【請求項１９７】
請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル、請求項６１〜６５のいずれか一項に記載のエマルジョン、または請求項１９４または１９５に記載の製剤ビヒクルを対象に投与するステップを含んでなる、装填物を対象に送達する方法。
【請求項１９８】
対象が哺乳類である、請求項１９７に記載の方法。
【請求項１９９】
対象がヒトである、請求項１９７に記載の方法。
【請求項２００】
装填物がω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１９７に記載の方法。
【請求項２０１】
装填物を対象に送達する薬剤を調製するための請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセルの使用。
【請求項１】
一次マイクロカプセルおよび装填物の凝集を含んでなり、個々の各一次マイクロカプセルが一次シェルを有し、装填物が一次シェルによってカプセル化され、凝集が外側シェルによってカプセル化され、一次シェルおよび外側シェルが動物副産物でない、マイクロカプセル。
【請求項２】
装填物を含んでなるコアと、コア周囲の一次シェルと、一次シェル周囲の外側シェルとを含んでなり、一次シェルおよび外側シェルが動物副産物でない、単一コアマイクロカプセル。
【請求項３】
マイクロカプセルが固化防止化合物をさらに含んでなる、請求項１または２に記載のマイクロカプセル。
【請求項４】
キレート剤をさらに含んでなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５】
キレート剤が、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸、またはそれらの混合物の１つ以上を含んでなる、請求項１〜４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなる、請求項１〜５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物を含んでなる、請求項１〜７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がダイズタンパク質単離物を含んでなる、請求項１〜８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がカゼインを含んでなる、請求項１〜９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がカゼイネートを含んでなる、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が卵白タンパク質を含んでなる、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１３】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が穀物プロラミンタンパク質を含んでなる、請求項１〜１２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１４】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が寒天を含んでなる、請求項１〜１３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１５】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がジェランガムを含んでなる、請求項１〜１４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がアラビアゴムを含んでなる、請求項１〜１５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方がキサンタンガムを含んでなる、請求項１〜１６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ペクチンまたは低メトキシルペクチンの１つ以上を含んでなる、請求項１〜１７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項１９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム、ローカストビーンガム、ウェランガム、キサンタンガム、またはその任意の組み合わせを含んでなる、請求項１〜１８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜１９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とアラビアゴムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２３】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２４】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２５】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、エンドウマメタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と低メトキシルペクチンの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１〜２７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項２９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が厳格菜食に適する、請求項１〜２８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が乳菜食に適する、請求項１〜２９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が卵乳菜食に適する、請求項１〜３０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、半菜食に適する請求項１〜３１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３３】
装填物が生物学的活性物質を含んでなる、請求項１〜３２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３４】
装填物が栄養補給剤を含んでなる、請求項１〜３３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３５】
装填物が微生物油を含んでなる、請求項１〜３４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３６】
装填物が海産油を含んでなる、請求項１〜３５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３７】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３８】
装填物が渦鞭毛藻類からの油を含んでなる、請求項１〜３７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項３９】
装填物がクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）からの油を含んでなる、請求項１〜３８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４０】
装填物が真菌油を含んでなる、請求項１〜３９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４１】
装填物がスラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物を含んでなる、請求項１〜４０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４２】
装填物が植物油を含んでなる、請求項１〜４１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４３】
装填物が魚油を含んでなる、請求項１〜４２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４４】
装填物が、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、またはサメ油を含んでなる、請求項１〜４３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４５】
装填物が非アルカリ処理魚油を含んでなる、請求項１〜４４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４６】
装填物がアラキドン酸を含んでなる、請求項１〜４５のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４７】
装填物が、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１〜４６のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４８】
装填物が、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸、そのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、そのトリグリセリドエステル、その植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１〜４７のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項４９】
外側シェルが約１μｍ〜約２，０００μｍの平均直径を有する、請求項１〜４８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５０】
外側シェルが約２０μｍ〜約１，０００μｍの平均直径を有する、請求項１〜４９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５１】
外側シェルが約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有する、請求項１〜５０のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５２】
一次シェルが約４０ｎｍ〜約１０μｍの平均直径を有する、請求項１〜５１のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５３】
一次シェルが約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有する、請求項１〜５２のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５４】
装填物がマイクロカプセルの約２０重量％〜約９０重量％である、請求項１〜５３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５５】
装填物がマイクロカプセルの約５０重量％〜約７０重量％である、請求項１〜５４のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項５６】
装填物およびポリマー構成要素を含んでなり、装填物がポリマー構成要素で取り囲まれ、装填物が長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、ポリマー構成要素が動物副産物でない、マイクロカプセル。
【請求項５７】
装填物がω３脂肪酸を含んでなる、請求項５６に記載のマイクロカプセル。
【請求項５８】
装填物が海産油を含んでなる、請求項５６または５７に記載のマイクロカプセル。
【請求項５９】
装填物が魚油を含んでなる、請求項５６〜５８のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項６０】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項５６〜５９のいずれか一項に記載のマイクロカプセル。
【請求項６１】
第１のポリマー構成要素および装填物を含んでなり、装填物が長鎖多価不飽和脂肪酸を含んでなり、第１のポリマー構成要素が動物副産物でない、エマルジョン。
【請求項６２】
装填物がω３脂肪酸を含んでなる、請求項６１に記載のエマルジョン。
【請求項６３】
装填物が海産油を含んでなる、請求項６１または６２に記載のエマルジョン。
【請求項６４】
装填物が魚油を含んでなる、請求項６１〜６３のいずれか一項に記載のエマルジョン。
【請求項６５】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項６１〜６４のいずれか一項に記載のエマルジョン。
【請求項６６】
ａ．第１のポリマー構成要素、装填物、および第２のポリマー構成要素を含んでなり、第１および第２のポリマー構成要素が動物副産物でない、エマルジョンを提供するステップと、
ｂ．ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して、第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成するステップと、
ｃ．一次シェル材料が凝集を形成するまで、一次シェル材料のゲル点を超える温度に水性混合物を冷却するステップと、
ｄ．水性混合物をさらに冷却して凝集周囲に外側シェルを形成するステップと
を含んでなる、マイクロカプセルを調製する方法。
【請求項６７】
ステップ（ａ）〜（ｄ）のいずれかまたは全てが窒素雰囲気下で行われる、請求項６６に記載の方法。
【請求項６８】
（ｅ）マイクロカプセルを乾燥するステップをさらに含んでなる、請求項６６または６７に記載の方法。
【請求項６９】
マイクロカプセルが噴霧乾燥される、請求項６６〜６８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７０】
固化防止化合物を乾燥の前、最中、または後にマイクロカプセルに添加する、請求項６６〜６９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７１】
抗酸化剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項６６〜７０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７２】
抗酸化剤が、フェノール化合物、植物抽出物、イオウ含有化合物、またはアスコルビン酸またはその塩の１つ以上を含んでなる、請求項６６〜７１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７３】
キレート剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項６６〜７２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７４】
キレート剤が、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸、またはその混合物の１つ以上を含んでなる、請求項６６〜７３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７５】
エマルジョンが約１，０００〜約１５，０００ｒｐｍでの乳化によって調製される、請求項６６〜７４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７６】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなる、請求項６６〜７５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７７】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が乳清タンパク質単離物を含んでなる、請求項６６〜７６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７８】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がダイズタンパク質単離物を含んでなる、請求項６６〜７７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７９】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がカゼインを含んでなる、請求項６６〜７８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８０】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がカゼイネートを含んでなる、請求項６６〜７９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８１】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が卵白タンパク質を含んでなる、請求項６６〜８０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８２】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が穀物プロラミンタンパク質を含んでなる、請求項６６〜８１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８３】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が寒天を含んでなる、請求項６６〜８２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８４】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がジェランガムを含んでなる、請求項６６〜８３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８５】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がアラビアゴムを含んでなる、請求項６６〜８４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８６】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方がキサンタンガムを含んでなる、請求項６６〜８５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８７】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が、ペクチンまたは低メトキシルペクチンの１つ以上を含んでなる、請求項６６〜８６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８８】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、または第１および第２のポリマー構成要素の双方が、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム、ローカストビーンガム、ウェランガム、キサンタンガム、またはその任意の組み合わせを含んでなる、請求項６６〜８７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜８８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９０】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜８９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とアラビアゴムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９３】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９４】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９５】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９６】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、ダイズタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９７】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、エンドウマメタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９８】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が、乳清タンパク質単離物と低メトキシルペクチンの複合コアセルベートを含んでなる、請求項６６〜９７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９９】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が厳格菜食に適する、請求項６６〜９８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１００】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が乳菜食に適する、請求項６６〜９９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０１】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が卵乳菜食に適する、請求項６６〜１００のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０２】
一次シェルまたは外側シェル、または一次および外側シェルの双方が半菜食に適する、請求項６６〜１０１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０３】
装填物が生物学的活性物質を含んでなる、請求項６６〜１０２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０４】
装填物が栄養補給剤を含んでなる、請求項６６〜１０３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０５】
装填物が微生物油を含んでなる、請求項６６〜１０４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０６】
装填物が海産油を含んでなる、請求項６６〜１０５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０７】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項６６〜１０６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０８】
装填物が渦鞭毛藻類からの油を含んでなる、請求項６６〜１０７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０９】
装填物がクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）からの油を含んでなる、請求項６６〜１０８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１０】
装填物が真菌油を含んでなる、請求項６６〜１０９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１１】
装填物が、スラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物を含んでなる、請求項６６〜１１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１２】
装填物が植物油を含んでなる、請求項６６〜１１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１３】
装填物が魚油を含んでなる、請求項６６〜１１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１４】
装填物が、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、またはサメ油を含んでなる、請求項６６〜１１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１５】
装填物が非アルカリ処理魚油を含んでなる、請求項６６〜１１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１６】
装填物がアラキドン酸を含んでなる、請求項６６〜１１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１７】
装填物が、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項６６〜１１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１８】
装填物が、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸、そのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、そのトリグリセリドエステル、その植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項６６〜１１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１９】
装填物が水性混合物の約１重量％〜約５０重量％の量で提供される、請求項６６〜１１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２０】
冷却が約１〜約１００分あたり約１℃の速度である、請求項６６〜１１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２１】
冷却が約１℃／５分の速度である、請求項６６〜１２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２２】
混合物が約５℃〜約１０℃の温度に達するまで冷却される、請求項６６〜１２１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２３】
混合物が約５℃の温度に達するまで冷却される、請求項６６〜１２２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２４】
外側シェルが約１μｍ〜約２，０００μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２５】
外側シェルが約２０μｍ〜約１，０００μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２６】
外側シェルが約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２７】
一次シェルが約４０ｎｍ〜約１０μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２８】
一次シェルが約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有する、請求項６６〜１２７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２９】
装填物がマイクロカプセルの２０重量％〜９０重量％である、請求項６６〜１２８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３０】
装填物がマイクロカプセルの５０重量％〜７０重量％である、請求項６６〜１２９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３１】
請求項６６〜１３０のいずれか一項に記載の方法に従って調製されるマイクロカプセル。
【請求項１３２】
ａ．第１のポリマー構成要素、装填物、および第２のポリマー構成要素を含んでなり、第１および第２のポリマー構成要素が動物副産物でない、エマルジョンを提供するステップと、
ｂ．ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して、第１および第２のポリマー構成要素を含んでなり装填物を取り囲む一次シェル材料を含んでなる水性混合物を形成するステップと、
ｃ．一次シェル材料が凝集を形成するまで、一次シェル材料のゲル点を超える温度に水性混合物を冷却するステップと、
ｄ．水性混合物をさらに冷却して凝集周囲に外側シェルを形成するステップと、
ｅ．動物副産物でない第３のポリマー構成要素と凝集とを接触させるステップと、
ｆ．ｐＨ、温度、濃度、混合速度、またはその組み合わせを調節して凝集の周囲に追加的外側シェルを形成するステップと
を含んでなる、マイクロカプセルを調製する方法。
【請求項１３３】
ステップ（ａ）〜（ｆ）のいずれかまたは全てが窒素雰囲気下で行われる、請求項１３２に記載の方法。
【請求項１３４】
（ｇ）マイクロカプセルを乾燥するステップをさらに含んでなる、請求項１３２または１３３に記載の方法。
【請求項１３５】
マイクロカプセルを噴霧乾燥する、請求項１３２〜１３４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３６】
固化防止化合物を乾燥の前、最中、または後にマイクロカプセルに添加する、請求項１３２〜１３５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３７】
抗酸化剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項１３２〜１３６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３８】
抗酸化剤が、フェノール化合物、植物抽出物、イオウ含有化合物、またはアスコルビン酸またはその塩の１つ以上を含んでなる、請求項１３２〜１３７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３９】
キレート剤をエマルジョンおよび／または水性混合物に添加する、請求項１３２〜１３８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４０】
キレート剤が、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム、クエン酸、フィチン酸、リンゴ酸、酒石酸、シュウ酸、コハク酸、ポリリン酸、またはその混合物の１つ以上を含んでなる、請求項１３２〜１３９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４１】
エマルジョンが約１，０００〜約１５，０００ｒｐｍでの乳化によって調製される、請求項１３２〜１４０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４２】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が、タンパク質、ポリリン酸塩、多糖類、またはそれらの混合物を含んでなる、請求項１３２〜１４１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４３】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が乳清タンパク質単離物を含んでなる、請求項１３２〜１４２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４４】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がダイズタンパク質単離物を含んでなる、請求項１３２〜１４３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４５】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がカゼインを含んでなる、請求項１３２〜１４４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４６】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がカゼイネートを含んでなる、請求項１３２〜１４５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４７】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が卵白タンパク質を含んでなる、請求項１３２〜１４６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４８】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が穀物プロラミンタンパク質を含んでなる、請求項１３２〜１４７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４９】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が寒天を含んでなる、請求項１３２〜１４８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５０】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がジェランガムを含んでなる、請求項１３２〜１４９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５１】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がアラビアゴムを含んでなる、請求項１３２〜１５０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５２】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上がキサンタンガムを含んでなる、請求項１３２〜１５１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５３】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が、ペクチンまたは低メトキシルペクチンの１つ以上を含んでなる、請求項１３２〜１５２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５４】
第１のポリマー構成要素、第２のポリマー構成要素、および第３のポリマー構成要素の１つ以上が、ポリリン酸塩、アルギン酸塩、キトサン、カラゲナン、デンプン、加工デンプン、オリゴフルクタン、コンニャク、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブリン、オボアルブミン、ポリソルビタン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、セルロースエーテル、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、乳タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、キチン、ポリラクチド、ポリ−ラクチド−コ−グリコリド、誘導体化キチン、ポリ−リジン、ディリュータンガム、ローカストビーンガム、ウェランガム、キサンタンガム、またはその任意の組み合わせを含んでなる、請求項１３２〜１５３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５５】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５６】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５７】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５８】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物とアラビアゴムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５９】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６０】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、ダイズタンパク質単離物と寒天の複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１５９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６１】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、ダイズタンパク質単離物とジェランガムの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６２】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、ダイズタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６３】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、エンドウマメタンパク質単離物とカゼイネートの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６４】
一次シェル、外側シェル、および追加的外側シェルの１つ以上が、乳清タンパク質単離物と低メトキシルペクチンの複合コアセルベートを含んでなる、請求項１３２〜１６３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６５】
装填物が生物学的活性物質を含んでなる、請求項１３２〜１６４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６６】
装填物が栄養補給剤を含んでなる、請求項１３２〜１６５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６７】
装填物が微生物油を含んでなる、請求項１３２〜１６６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６８】
装填物が海産油を含んでなる、請求項１３２〜１６７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６９】
装填物が藻類油を含んでなる、請求項１３２〜１６８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７０】
装填物が渦鞭毛藻類からの油を含んでなる、請求項１３２〜１６９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７１】
装填物がクリプテコジニウム・コーニイ（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ ｃｏｈｎｉｉ）からの油を含んでなる、請求項１３２〜１７０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７２】
装填物が真菌油を含んでなる、請求項１３２〜１７１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７３】
装填物が、スラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）からの油、またはその混合物を含んでなる、請求項１３２〜１７２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７４】
装填物が植物油を含んでなる、請求項１３２〜１７３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７５】
装填物が魚油を含んでなる、請求項１３２〜１７４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７６】
装填物が、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、軽質圧搾魚油、アルカリ処理魚油、加熱処理魚油、軽質および重質褐色魚油、カツオ油、マイワシ油、マグロ油、スズキ油、オヒョウ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンハーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、カラフトシシャモ油、大西洋タラ油、大西洋ニシン油、大西洋サバ油、大西洋メンハーデン油、サケ類油、またはサメ油を含んでなる、請求項１３２〜１７５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７７】
装填物が非アルカリ処理魚油を含んでなる、請求項１３２〜１７６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７８】
装填物がアラキドン酸を含んでなる、請求項１３２〜１７７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７９】
装填物が、ω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１３２〜１７８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８０】
装填物が、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸、そのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、そのトリグリセリドエステル、その植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１３２〜１７９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８１】
装填物が水性混合物の約１重量％〜約５０重量％の量で提供される、請求項１３２〜１８０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８２】
冷却が約１〜約１００分あたり約１℃の速度である、請求項１３２〜１８１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８３】
冷却が約１℃／５分の速度である、請求項１３２〜１８２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８４】
混合物が約５℃〜約１０℃の温度に達するまで冷却される、請求項１３２〜１８３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８５】
混合物が約５℃の温度に達するまで冷却される、請求項１３２〜１８４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８６】
外側シェルが約１μｍ〜約２，０００μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８７】
外側シェルが約２０μｍ〜約１，０００μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８８】
外側シェルが約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８９】
一次シェルが約４０ｎｍ〜約１０μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９０】
一次シェルが約０．１μｍ〜約５μｍの平均直径を有する、請求項１３２〜１８９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９１】
装填物がマイクロカプセルの２０重量％〜９０重量％である、請求項１３２〜１９０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９２】
装填物がマイクロカプセルの５０重量％〜７０重量％である、請求項１３２〜１９１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９３】
請求項１３２〜１９２のいずれか一項に記載の方法に従って調製されるマイクロカプセル。
【請求項１９４】
請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル、または請求項６１〜６５のいずれか一項に記載のエマルジョンを含んでなる、製剤ビヒクル。
【請求項１９５】
製剤ビヒクルが食材、飲料、栄養補給食品製剤、または医薬製剤である、請求項１９４に記載の製剤ビヒクル。
【請求項１９６】
請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセルを含んでなる小袋。
【請求項１９７】
請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセル、請求項６１〜６５のいずれか一項に記載のエマルジョン、または請求項１９４または１９５に記載の製剤ビヒクルを対象に投与するステップを含んでなる、装填物を対象に送達する方法。
【請求項１９８】
対象が哺乳類である、請求項１９７に記載の方法。
【請求項１９９】
対象がヒトである、請求項１９７に記載の方法。
【請求項２００】
装填物がω３脂肪酸、ω３脂肪酸のアルキルエステル、ω３脂肪酸のトリグリセリドエステル、ω３脂肪酸の植物ステロールエステル、および／またはその混合物を含んでなる、請求項１９７に記載の方法。
【請求項２０１】
装填物を対象に送達する薬剤を調製するための請求項１〜６０、１３１、および１９３のいずれか一項に記載のマイクロカプセルの使用。
【公表番号】特表２０１０−５１５４５５（Ｐ２０１０−５１５４５５Ａ）
【公表日】平成２２年５月１３日（２０１０．５．１３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−５４５５８６（Ｐ２００９−５４５５８６）
【出願日】平成２０年１月９日（２００８．１．９）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００８／０００３０１
【国際公開番号】ＷＯ２００８／０８５９９７
【国際公開日】平成２０年７月１７日（２００８．７．１７）
【出願人】（５０５１１３７９１）オーシャン ニュートリッション カナダ リミテッド (5)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２２年５月１３日（２０１０．５．１３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年１月９日（２００８．１．９）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００８／０００３０１
【国際公開番号】ＷＯ２００８／０８５９９７
【国際公開日】平成２０年７月１７日（２００８．７．１７）
【出願人】（５０５１１３７９１）オーシャン ニュートリッション カナダ リミテッド (5)
【Ｆターム（参考）】
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