回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法
本発明は、基板３１の面３１ａ上に電極３２及び絶縁層３３が隣接して形成された回路部材３０、並びに基板４１の面４１ａ上に電極４２及び絶縁層４３が隣接して形成された回路部材４０で、絶縁層３３，４３の縁部３３ａ，４３ａが主面３１ａ，４１ａを基準として電極３２，４２より厚く形成された回路部材３０、４０同士を接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物５１及び平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満で且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子１２を含み、硬化処理により、４０℃での貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり、２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となるものである。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、液晶ディスプレイとＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＦＰＣ（Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｐｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）とＴＣＰ、又はＦＰＣとプリント配線板等の回路部材同士を接続した回路部材の接続構造が知られており、このような回路部材同士の接続には、接着剤中に導電粒子を分散させた回路接続材料（例えば、異方導電性接着剤）が使用されている（例えば特許文献１〜５参照）。
【０００３】
一方、近年の電子機器の小型化、薄型化に伴い回路の高密度化が進んでおり、回路部材における回路電極間の間隔や回路電極の幅が非常に狭くなっており、回路電極間で高い絶縁性を確保することが困難となっている。そこで、回路部材においては、回路電極間で高い絶縁性を確保するため、回路電極間に有機絶縁性物質、二酸化珪素、窒化珪素等からなる絶縁層を設けることが必要とされている。
【０００４】
図７は、回路部材の接続構造の従来例を示す断面図である。図７に示すように、回路部材の接続構造１００は、第一の回路部材１３１と、第二の回路部材１４１とを備えており、第一の回路部材１３１と第二の回路部材１４１は、回路接続部材１５０によって接続されている。第一の回路部材１３１は、回路基板１３２と、回路基板１３２の一面１３２ａ上に隣接して形成された回路電極１３３および絶縁層１３４とから構成され、絶縁層１３４の一部は、回路電極１３３の縁に乗り上げた形になっている。即ち絶縁層１３４の一部は、回路基板１３２の一面１３２ａを基準として回路電極１３３より厚く形成されている。また第二の回路部材１４１は、第一の回路部材１３１と同様の構成であり、回路基板１４２と、回路基板１４２の一面１４２ａ上に隣接して形成された回路電極１４３および絶縁層１４４とから構成され、絶縁層１４４の一部は回路電極１４３の縁に乗り上げた形となっている。一方、回路接続部材１５０は、例えばベンゾグアナミン樹脂粒子の表面にニッケルめっき層を形成した導電粒子１５２が絶縁性物質１５１中に分散しているものである。ここで、例えば導電粒子の平均粒径は５μｍで硬度（Ｋ値）は７４９０Ｎ／ｍｍ２である。
【特許文献１】特開昭５９−１２０４３６号公報
【特許文献２】特開昭６０−１９１２２８号公報
【特許文献３】特開平１−２５１７８７号公報
【特許文献４】特開平７−９０２３７号公報
【特許文献５】特開２００１−１８９１７１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、前述した従来の回路部材の接続構造１００は、以下に示す課題を有していた。
【０００６】
即ち図７に示す回路部材の接続構造１００においては、対向する回路電極１３３，１４３間の接続抵抗が大きくなると共に、電気特性の長期信頼性が不十分であるという問題があった。
【０００７】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減でき、且つ電気特性の長期信頼性に優れる回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、上記課題が生じる原因が特に導電粒子の硬度にあることを見出した。即ち本発明者等は、導電粒子の硬度が大きすぎると、導電粒子が、回路電極の縁に乗り上げた絶縁膜同士間に挟まれ、導電粒子が対向する回路電極１３３，１４３の双方に十分に接触できず、その結果、対向する回路電極１３３，１４３間の接続抵抗が大きくなることを見出した。そして、本発明者等は、回路部材において絶縁膜の一部が回路電極の縁に乗り上げた形になることを前提とした上で、上記課題を解決すべく更に鋭意研究を重ねた結果、硬化処理により４０℃での貯蔵弾性率及び２５〜１００℃における平均熱膨張係数が特定の範囲となり、且つ、導電粒子の平均粒径及び硬度が特定の範囲にある回路接続材料を用いることで、上記課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
即ち本発明は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材、並びに第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材であって、第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において絶縁層の少なくとも一部が主面を基準として回路電極より厚く形成されている第一の回路部材及び第二の回路部材、を接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物及び、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり、硬化処理により２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となることを特徴とする。
【００１０】
この回路接続材料によれば、第一及び第二の回路部材の間に介在させ、第一及び第二の回路部材を介して加熱及び加圧し、硬化処理すると、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減することが可能となる。また、電気特性の長期信頼性に優れる構造を提供可能となる。
【００１１】
上記のように回路電極間の接続抵抗を十分に低減できるのは、回路部材同士を接続する際に、絶縁層とそれに対向する回路電極との間、又は対向する絶縁層間に導電粒子が挟まれても、導電粒子が適度に扁平化され、対向する回路電極間の距離を十分に小さくすることができるためではないかと考えられる。また、対向する回路電極間の電気特性の長期信頼性が優れるのは、回路接続材料の硬化処理により、第一の回路部材と第二の回路部材とが強固に接続され、第一の回路電極と第二の回路電極との間の距離の経時的変化が十分に低減されるためではないかと考えられる。
【００１２】
また本発明は、上記回路接続材料をフィルム状に形成してなることを特徴とするフィルム状回路接続材料である。
【００１３】
このフィルム状回路接続材料はフィルム状であり、取扱いが容易である。このため、このフィルム状回路接続材料によれば、第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材と第二の回路部材との接続作業を容易に行うことができる。
【００１４】
また本発明は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、第一の回路部材の主面と第二の回路部材の主面との間に設けられ、第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材とを備え、第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、絶縁層の少なくとも一部が回路基板の主面を基準として回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造であって、回路接続部材が、絶縁性物質、及び平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、回路接続部材の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａであり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃であり、第一の回路電極と第二の回路電極とが、導電粒子を介して電気的に接続されていることを特徴とする。
【００１５】
この回路部材の接続構造によれば、第一の回路電極と第二の回路電極とが導電粒子を介して電気的に接続されているため、第一及び第二の回路電極間の接続抵抗が十分に低減される。また、電気特性の長期信頼性に優れるものとなる。
【００１６】
また、本発明は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、第一の回路部材の主面と第二の回路部材の主面との間に設けられ、第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材とを備え、第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、絶縁層の少なくとも一部が回路基板の主面を基準として回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造の製造方法であって、第一の回路基板の主面と第二の回路基板の主面との間に上記フィルム状回路接続材料を介在させ、第一及び第二の回路部材を介して回路接続材料を加熱及び加圧して硬化処理することにより第一の回路部材と第二の回路部材とを接続し、第一の回路電極と第二の回路電極とを導電粒子を介して電気的に接続することを特徴とする。
【００１７】
この回路部材の接続構造の製造方法によれば、上記回路接続材料を、第一の回路部材と第二の回路接続部材との間に介在させ、第一及び第二の回路部材を介して加熱加圧して硬化処理すると、対向する回路電極間で接続抵抗が十分に低減され、且つ電気特性の長期信頼性に優れる回路部材の接続構造を得ることができる。
【００１８】
対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減できる回路部材の接続構造が得られるのは、回路部材同士を接続する際に、絶縁層とそれに対向する回路電極との間、又は対向する絶縁層間に導電粒子が挟まれても、導電粒子が適度に扁平化され、対向する回路電極間の距離を十分に小さくすることができるためではないかと考えられる。また、対向する回路電極間の電気特性の長期信頼性に優れる回路部材の接続構造が得られるのは、回路接続材料の硬化処理により、第一の回路部材と第二の回路部材とが強固に接続され、第一の回路電極と第二の回路電極との間の距離の経時的変化が十分に低減されるためではないかと考えられる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法によれば、対向する回路部材同士を接続する場合に、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減することができる。
【００２０】
また本発明のフィルム状回路接続材料によれば、上記効果に加えて第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材と第二の回路部材との接続作業を容易に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
［図１］本発明に係る回路部材の接続構造の一実施形態を示す概略断面図である。
［図２］図１の部分拡大断面図である。
［図３］図１の導電粒子の種々の形態を示す断面図である。
［図４］本発明に係るフィルム状回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。
［図５］本発明に係る回路部材の接続構造の製造方法の一工程を示す図である。
［図６］本発明に係る回路部材の接続構造の他の実施形態を示す断面図である。
［図７］従来の回路部材の接続構造の一例を示す断面図である。
【符号の説明】
【００２２】
１０…回路接続部材、１１…絶縁性物質、１２…導電粒子、１２ａ…核体、１２ｂ…金属層、１２ｃ…最外層、３０…第一の回路部材、３１…回路基板（第一の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第一の回路電極）、３３…絶縁層（第一の絶縁層）、４０…第二の回路部材、４１…回路基板（第二の回路基板）、４１ａ…主面、４２…回路電極（第二の回路電極）、４３…絶縁層（第二の絶縁層）、５０…フィルム状回路接続材料、５１…接着剤組成物、２００…回路部材の接続構造。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、添付図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、同一要素には同一符号を用いるものとし、重複する説明は省略する。
［回路部材の接続構造の実施形態］
【００２４】
先ず、本発明に係る回路部材の接続構造について説明する。
【００２５】
図１は本発明に係る回路部材の接続構造の第１実施形態を示す概略断面図であり、図２は図１の部分拡大断面図である。図１及び２に示すように、本実施形態の回路部材の接続構造２００は、相互に対向する第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０を備えており、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との間には、これらを接続する回路接続部材１０が設けられている。
【００２６】
第一の回路部材３０は、回路基板（第一の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第一の回路電極）３２と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される絶縁層（第一の絶縁層）３３とを備えている。回路電極３２と絶縁層３３は、回路基板３１上において相互に隣接して形成されている。ここで、絶縁層３３の両縁部３３ａは、回路電極３２の縁に乗り上がった状態となっている。即ち、絶縁層３３の両縁部３３ａは、回路基板３１の主面３１ａを基準として回路電極３２の中央部よりも厚く形成されている。なお、このとき絶縁層３３の縁部３３ａの厚さは、回路基板３１の主面３１ａから絶縁層３３の縁部３３ａの表面までの距離をいう。
【００２７】
一方、第二の回路部材４０は、回路基板４１と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成される回路電極（第二の回路電極）４２と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成される絶縁層（第二の絶縁層）４３とを備えている。なお、絶縁層４３の両縁部４３ａが、回路電極４２の縁に乗り上がっており、回路基板４１の主面４１ａを基準として回路電極４２よりも厚く形成されている点については第一の回路部材３０の場合と同様である。
【００２８】
そして、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０とが対向した状態では、絶縁層３３の縁部３３ａと絶縁層４３の縁部４３ａとの間の間隔は、回路電極３２と回路電極４２との間の間隔よりも狭くなっている。
【００２９】
また回路接続部材１０においては、それを構成する材料の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａであり、２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数は３０〜２００ｐｐｍ／℃である。回路接続部材１０は絶縁性物質１１と導電粒子１２とを含有しており、導電粒子１２は、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満で、且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａとなっている。
【００３０】
この回路部材の接続構造２００においては、回路電極３２，４２が、導電粒子１２を介して電気的に接続されている。即ち、導電粒子１２が回路電極３２，４２の双方に直接接触している。また、絶縁層３３の縁部３３ａと絶縁層４３の縁部４３ａとの間に導電粒子１２が挟まれている場合は、導電粒子１２は、回路電極３２，４２間の電気的接続を妨げないよう扁平した状態となっている。
【００３１】
この回路部材の接続構造２００においては、上述したように、対向する回路電極３２と回路電極４２とが導電粒子１２を介して電気的に接続されている。このため、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減される。従って、回路電極３２，４２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。また回路接続部材１０が上記のように構成されていることで、回路部材３０又は４０と回路接続部材１０との界面の応力緩和により、高い接着強度が実現され、且つその状態を長期間にわたって持続させることが可能となる。即ち、回路電極３２，４２間の距離の経時的変化が十分に防止され、回路電極３２，４２間の電気特性の長期信頼性を十分に高めることが可能となる。
【００３２】
ここで、上記範囲内の硬度を有する導電粒子１２が回路接続部材１０中に含まれることで、回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分に低減できる理由について詳細に説明する。
【００３３】
先ず、回路接続部材１０には絶縁性物質１１が含まれているため、回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分に低減するためには、導電粒子１２が回路電極３２，４２の双方に接触していることが必要であり、導電粒子１２が双方の回路電極３２，４２に接触するためには、扁平化されていない導電粒子１２の粒径Ａ、絶縁層４３の縁部４３ａと対向する絶縁層３３の縁部３３ａとの間の距離Ｄ１、及び回路電極３２の厚さと絶縁層３３の縁部３３ａとの厚さの差Ｄ３、回路電極４２の厚さと絶縁層４３の縁部４３ａの厚さとの差Ｄ２が下記式（１）の条件を満たすことが必要である。
Ｄ１＋Ｄ２＋Ｄ３≦Ａ （１）
【００３４】
すなわち、絶縁層３３の縁部３３ａと対向する絶縁層４３の縁部４３ａとの間の距離Ｄ１は、下記式（２）の条件を満たすことが必要である。
Ｄ１≦Ａ−Ｄ２−Ｄ３ （２）
【００３５】
ここで、導電粒子が６．８６５ＧＰａを超える程度の極めて高い硬度を有していると仮定すると、例えば回路部材３０の絶縁層３３の縁部３３ａと、回路部材４０の絶縁層４３の縁部４３ａとの間に導電粒子が挟まれた場合、導電粒子は扁平化されず、絶縁層３３の縁部３３ａと回路部材４０の絶縁層４３の縁部４３ａとの間の距離Ｄ１は十分に小さくならない。その結果、Ｄ１が上記（２）式を満たさなくなる。即ち回路電極３２，４２間の距離（Ｄ１＋Ｄ２＋Ｄ３）が導電粒子１２の粒径Ａよりも大きくなる。このため、回路電極３２，４２間の導電粒子は回路電極３２，４２の双方に接触できなくなり、回路電極３２，４２間の接続抵抗が大きくなる。
【００３６】
これに対し、導電粒子１２が１．９６１〜６．８６５ＧＰａの硬度を有していると、導電粒子１２が例えば絶縁層３３の縁部３３ａと絶縁層４３の縁部４３ａとの間に挟まれた場合に扁平化される。このため、上記Ｄ１が上記式（２）の条件を満たすようになり、導電粒子１２が回路電極３２，４２の双方に接触し、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減される。
【００３７】
なお、上記回路接続部材１０を構成する材料の硬化後の４０℃における貯蔵弾性率が０．５ＧＰａ未満の場合は、接着強度が不十分となり、３ＧＰａを超えると、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。また、上記平均熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃未満の場合は、接着強度が不十分となり、２００ｐｐｍ／℃を超えると、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。
【００３８】
また導電粒子１２の硬度が６．８６５ＧＰａを超える場合、導電粒子１２が十分に扁平化されないため、導電粒子１２と回路電極３２，４２との接触面積が減少して接続抵抗が上昇し、対向する回路電極３２，４２間の電気的接続が十分に確保できなくなる。他方、導電粒子１２の硬度が１．９６１ＧＰａ未満の場合は、高温高湿時における回路電極３２，４２間の間隔の変動に導電粒子１２が追随できないため、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減されなくなる。
【００３９】
なお、導電粒子１２の硬度は、導電粒子１２がメッキされている場合には、メッキ後の導電粒子を微少圧縮試験器（株式会社島津製作所製）を用いて、導電粒子の直径から導電粒子を１０％変形させたときの加重Ｐ（ＭＰａ，Ｋｇｆ）、導電粒子の半径ｒ（ｍｍ）及び圧縮の際の変位Δ（ｍｍ）から下記式（３）により求めることができる。
導電粒子硬度＝（３／√２）×Ｐ×Δ（−３／２）×ｒ（−１／２） （３）
【００４０】
また導電粒子１２の平均粒径が１μｍ未満の場合は、導電粒子が小さすぎて回路電極の双方に接触できなくなり、電気的接続が十分に確保できなくなり、１０μｍ以上の場合は、高密度な回路を有する回路部材への適用が困難となる。
【００４１】
次に、導電粒子１２の構成について詳細に説明する。図３において、（ａ）及び（ｂ）は、導電粒子１２の種々の形態を示す断面図である。図３の（ａ）に示すように、導電粒子１２は、有機高分子からなる核体１２ａと、この核体１２ａ上に形成された金属層１２ｂとから構成されている。かかる形態の導電粒子１２においては、導電粒子１２の硬度は核体１２ａの硬度にほぼ支配される。そして、核体１２ａの硬度は、材料である有機高分子の構造、架橋点間距離、架橋度等に依存する。従って、導電粒子１２の硬度を上記範囲とするためには、後述する有機高分子の材料、構造等の要素を適宜選択すればよい。
【００４２】
核体１２ａを構成する有機高分子としては、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂等が挙げられる。また上記有機高分子は、上記の樹脂を構成するモノマーに基づく繰り返し単位のうちの少なくとも２種以上を任意に組合せた構造を有する共重合体でもよいが、ベンゾグアナミン、アクリル酸エステル、ジアリルフタレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンからなる群より選ばれる少なくとも２種以上を共重合させて得られるものが好ましく、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンを組合せて得られる共重合体がより好ましい。
【００４３】
この中で、ベンゾグアナミン等は、分子中に剛直な構造を有しその架橋点間距離も短いため、共重合体中においてこのような分子の含有率を高くするほど、硬い導電粒子１２が得られる。また有機高分子の架橋度を高くすることによっても、硬い導電粒子１２が得られる。
【００４４】
一方、アクリル酸エステル、ジアリルフタレート等においては、架橋点間距離が長くなるため、共重合体中のこのような分子に基づく繰り返し単位の含有率を高くするほど柔らかい導電粒子１２が得られる。また、有機高分子の架橋度を低くすることによっても、柔らかい導電粒子１２が得られる。
【００４５】
従って、核体１２ａを構成する有機高分子、その架橋点間距離、架橋度を適宜選択することにより、上記範囲の硬度を有する導電粒子１２を得ることができる。
【００４６】
核体１２ａ上に形成される金属層１２ｂは、例えば銅、ニッケル、ニッケル合金、銀又は銀合金で構成され、金属層１２ｂは、これら金属を核体１２ａに対し無電解メッキ法を用いてメッキすることにより形成することができる。ここで、ニッケル合金は、メッキ浴中に配合される添加剤により種々のものがあり、よく知られているのはニッケル−リン、ニッケル−ホウ素等の合金である。なお、その他の合金についても同様のものがある。金属層１２ｂの厚さ（メッキ厚み）は、好ましくは５０ｎｍ〜１７０ｎｍであり、より好ましくは５０ｎｍ〜１５０ｎｍである。厚さが５０ｎｍ未満では、メッキの欠損（剥がれ）等が発生して接続抵抗が大きくなる傾向があり、１７０ｎｍを超えると、導電粒子１２間で凝結が発生し、隣接する回路電極間で短絡が生じる傾向がある。
【００４７】
また導電粒子１２は、図３の（ｂ）に示すように金属層１２ｂの上に最外層１２ｃを更に備えてもよい。最外層１２ｃは、金又はパラジウムで構成され、これらは金属層１２ｂ上に置換メッキにより形成することができる。この最外層１２ｃを設けることにより、回路電極３２，４２間において、さらに良好な接続抵抗が達成できる。即ち接続抵抗を十分に低減することができる。最外層１２ｃの厚さは１５〜７０ｎｍであることが好ましい。厚さが１５ｎｍ未満の場合にはメッキの欠損により十分な効果を得ることが困難となる傾向がある。他方、厚さが７０ｎｍを超える場合には、良好な接続抵抗は達成できるが、用いるメッキ液量が相乗的に増加するため非常に製造コストが高くなる傾向がある。また、最外層１２ｃを設けた場合、金属層１２ｂの膜厚は７０〜１７０ｎｍが好ましい。膜厚が７０ｎｍ未満では、メッキの欠損（剥がれ）等が発生して接続抵抗が大きくなる傾向があり、１７０ｎｍを超えると、隣接する回路電極間で短絡が生じる傾向がある。
【００４８】
また、上記回路部材の接続構造２００においては、上記第一の回路部材３０において絶縁層３３の縁部３３ａの厚さと回路電極３２の中央部の厚さとの差Ｄ３が５０〜６００ｎｍであり、第二の回路部材４０において絶縁層４３の縁部４３ａの厚さと回路電極４２の厚さとの差Ｄ２が５０〜６００ｎｍである場合に、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗の低減効果が特に顕著になる。
【００４９】
絶縁層３３，４３は、絶縁材料で構成されていれば特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、二酸化珪素又は窒化珪素から構成される。また、回路電極３２，４２は通常、その全体が金、銀、錫、白金族の金属又はＩＴＯ（インジウム−錫酸化物）で構成されているが、回路電極３２，４２は、表面のみを上記物質で構成してもよい。更に回路基板３１，４１の材質は特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、ガラス又はシリコンである。
【００５０】
上記回路部材の接続構造２００は、第一及び第二の回路部材３０，４０のそれぞれにおける回路電極３２，４２の面積が１５０００μｍ２以下である場合でも良好な接続抵抗を達成できる。また、対向する回路電極３２，４２間における平均導電粒子数が３個以上である場合には、より良好な接続抵抗を達成できる。ここで、平均導電粒子数とは、回路電極１つあたりの導電粒子数の平均値を言う。この場合、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗をより十分に低減することができる。また、平均導電粒子数が６個以上である場合には、さらに良好な接続抵抗を達成できる。これは、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低くなるからである。また回路電極３２，４２間における平均導電粒子数が２個以下の場合には、接続抵抗が高くなりすぎ、電子回路が正常に動作しなくなる虞がある。
【００５１】
また上記回路部材の接続構造２００においては、回路接続部材１０のガラス転移温度が６０〜２００℃であることが好ましい。ガラス転移温度が６０℃未満の場合には、高温下で、接着強度が低下し、接続抵抗が上昇する傾向があり、２００℃を超える場合には、回路接続部材１０にクラックが発生して、第一又は第二の回路部材３０，４０との界面応力が大きくなり、接着強度が低下する傾向がある。
【００５２】
第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０の具体例としては、半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板等の基板が挙げられる。これらの回路部材には、回路電極（回路端子）が通常は多数（場合によっては単数でもよい）設けられている。また、接続構造の形態としては、ＩＣチップとチップ搭載基板の接続構造、電気回路相互の接続構造の形態もある。特に、回路部材がＩＣチップである場合には、接続構造の製造工程においてバンプを形成しなくても、回路電極間に十分な電気的接続を確保することができるため、接続構造の製造工程においてバンプ形成工程を省略でき、製造コスト及び製造時間を大きく低減することができる。
［回路部材の接続構造の製造方法］
【００５３】
次に、上述した回路部材の接続構造２００の製造方法について説明する。
【００５４】
先ず、上述した第一の回路部材３０と第二の回路部材４０を用意する。
【００５５】
一方、フィルム状に成形してなる回路接続材料（以下、フィルム状回路接続材料と言う）５０を用意する（図４参照）。フィルム状回路接続材料５０としては、第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０に対して硬化処理により硬化する接着剤組成物５１と、上述した導電粒子１２とを含有し、且つ硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり、２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となるものを用いる。フィルム状回路接続材料５０の厚さは、１０〜５０μｍであることが好ましい。なお、フィルム状回路接続材料５０の詳細については後述する。
【００５６】
次に、第一の回路部材３０の上に、フィルム状回路接続材料５０を載せる。続いて、第二の回路部材４０を、フィルム状回路接続材料５０の上に載せる。これにより、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との間にフィルム状回路接続材料５０を介在させることが可能となる。このとき、フィルム状回路接続材料５０はフィルム状であり、取扱いが容易である。このため、このフィルム状回路接続材料５０によれば、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との接続作業を容易に行うことができる。
【００５７】
次に、第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０を介してフィルム状回路接続材料５０を加熱しながら図５の矢印Ａ及びＢ方向に加熱加圧して硬化処理を施し（図５参照）、第一及び第二の回路部材３０，４０の間に回路接続部材１０を形成する（図１参照）。このとき、硬化処理により、回路接続部材１０の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となる。なお、硬化処理は、一般的な方法により行うことが可能であり、その方法は接着剤組成物により適宜選択される。
【００５８】
このように第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との間にフィルム状回路接続材料５０を介在させ、第一又は第二の回路部材３０，４０を介してフィルム状回路接続材料５０を加熱しながら加圧して硬化処理すると、フィルム状回路接続材料５０中の導電粒子１２が、対向する絶縁層４３の縁部４３ａと絶縁層３３の縁部３３ａとの間に挟まれても扁平化されるため、回路電極３２と回路電極４２との間の距離を十分に小さくすることが可能となる。
【００５９】
一方、フィルム状回路接続材料５０に対しては加熱が行われるため、回路電極３２と回路電極４２との間の距離を十分に小さくした状態で接着剤組成物５１が硬化し、第一の回路部材３０又は第二の回路部材４０に対する接着強度が増大する。こうして、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０とが回路接続部材１０を介して接続される。従って、導電粒子１２を、対向する回路電極３２，４２の双方に接触させることが可能となる。即ち回路電極３２と回路電極４２とが電気的に接続される。よって、得られる回路部材の接続構造２００において、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分に小さくすることができる。
【００６０】
また、回路接続部材１０の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａで且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃であることにより、高温高湿の環境下においても、回路接続部材１０の膨張による回路電極３２と回路電極４２との間の距離の経時的変化を十分に小さくすることができる。即ち、高温高湿の環境下においても、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分低減でき、電気特性の長期信頼性に優れる。
【００６１】
なお、上記実施形態では、フィルム状回路接続材料５０を用いて回路部材の接続構造を製造しているが、フィルム状回路接続材料５０に代えて、後述する回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶解させ、その溶液を、第一の回路部材３０又は第二の回路部材４０のいずれかに塗布し乾燥させれば、第一及び第二の回路部材３０，４０間に介在させることができる。
［回路接続材料］
【００６２】
次に、上述したフィルム状回路接続材料５０の構成について詳細に説明する。
【００６３】
フィルム状回路接続材料５０は、回路接続材料をフィルム状に成形してなるものであり、回路接続材料は、上述した導電粒子１２と、接着剤組成物５１とを含有し、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａ（より好ましく０．７〜２ＧＰａ）となり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となる材料で構成されている。
【００６４】
硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５ＧＰａ未満となる回路接続材料では、接着強度が不十分となり、他方、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が３ＧＰａを超える回路接続材料では、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。また、硬化処理により上記平均熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃未満となる回路接続材料では、接着強度が不十分となり、他方、硬化処理により上記平均熱膨張係数が２００ｐｐｍ／℃を超える回路接続材料では、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。
【００６５】
また回路接続材料は、硬化処理によりガラス転移温度が６０〜２００℃となるものが好ましく、６０〜１８０℃となるものがより好ましい。硬化処理によってガラス転移温度が６０℃未満となる回路接続材料では、回路部材の接続構造２００において、高温における接着強度の低下、接続抵抗の上昇が起こる傾向があり、硬化処理によりガラス転移温度が２００℃を超える回路接続材料では、高温且つ長時間で硬化させることとなるため、回路接続部材１０における内部応力が増大し、クラックが発生することがある。また回路部材３０又は４０との界面応力が大きくなるため回路接続部材１０による接着強度が低下する傾向がある。
【００６６】
回路接続材料中に含まれる接着剤組成物は接着性を有し、第一及び第二の回路部材３０，４０に対する硬化処理により硬化する。また、接着剤組成物は、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａ（より好ましく０．７〜２ＧＰａ）となり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となるものであれば如何なるものでもよいが、このような接着剤組成物としては、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂の潜在性硬化剤とを含有する組成物が好ましい。
【００６７】
上記エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素添加されていてもよい。また、これらのエポキシ樹脂は、２種以上を併用してもよい。
【００６８】
上記エポキシ樹脂の潜在性硬化剤は、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよく、このような潜在性硬化剤としては、アニオン重合性の触媒型硬化剤、カチオン重合性の触媒型硬化剤、重付加型の硬化剤等が挙げられる。これらは、単独又は２種以上の混合物として使用できる。これらのうち、速硬化性において優れ、化学当量的な考慮が不要である点からは、アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤が好ましい。
【００６９】
アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤としては、例えば、第３級アミン類、イミダゾール類、ヒドラジド系化合物、三フッ化ホウ素−アミン錯体、オニウム塩（スルホニウム塩、アンモニウム塩等）、アミンイミド、ジアミノマレオニトリル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられ、これらの変成物も用いることが可能である。重付加型の硬化剤としては、ポリアミン類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられる。
【００７０】
アニオン重合性の触媒型硬化剤として第３級アミン類やイミダゾール類を配合した場合、エポキシ樹脂は１６０℃〜２００℃程度の中温で数１０秒〜数時間程度の加熱により硬化する。このために可使時間（ポットライフ）が比較的長いので好ましい。
【００７１】
カチオン重合性の触媒型硬化剤としては、エネルギー線照射によりエポキシ樹脂を硬化させる感光性オニウム塩（芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩等が主として用いられる）が好ましい。また、エネルギー線照射以外に加熱によって活性化しエポキシ樹脂を硬化させるものとして、脂肪族スルホニウム塩等がある。この種の硬化剤は、速硬化性という特徴を有することから好ましい。
【００７２】
これらの硬化剤を、ポリウレタン系、ポリエステル系等の高分子物質や、ニッケル、銅等の金属薄膜及びケイ酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長できるため好ましい。
【００７３】
また上記接着剤組成物としては、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含有する組成物も好ましく用いられる。
【００７４】
上記ラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、このようなラジカル重合性物質としては、アクリレート（対応するメタクリレートも含む。以下同じ）化合物、マレイミド化合物、シトラコンイミド樹脂、ナジイミド樹脂等が挙げられる。ラジカル重合性物質はモノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、また、モノマーとオリゴマーを併用することも可能である。
【００７５】
アクリレート化合物の具体例としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタンアクリレート等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して用いることができる。また、必要によりハドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を用いてもよい。また、耐熱性を向上させる点からは、アクリレート化合物がジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及びトリアジン環からなる群より選ばれる少なくとも１つの置換基を有することが好ましい。
【００７６】
マレイミド化合物は、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものであり、このようなマレイミド化合物としては、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−４，８−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等を挙げることができる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００７７】
上記シトラコンイミド樹脂は、分子中にシトラコンイミド基を少なくとも１個有するシトラコンイミド化合物を重合させてなるものである。シトラコンイミド化合物としては、例えば、フェニルシトラコンイミド、１−メチル−２，４−ビスシトラコンイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルスルホンビスシトラコンイミド、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００７８】
上記ナジイミド樹脂は、分子中にナジイミド基を少なくとも１個有するナジイミド化合物を重合してなるものである。ナジイミド化合物としては、例えば、フェニルナジイミド、１−メチル−２，４−ビスナジイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルスルホンビスナジイミド、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−ナジイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００７９】
上記のラジカル重合性物質に下記化学式（Ｉ）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質を併用すると、回路電極（構成材料は、金属等の無機物等）表面に対する接着強度が向上するので好ましい。
［上記式中、ｎは１〜３の整数を示す。］
【００８０】
リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質は、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートを反応させることにより得られる。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質として、具体的には、モノ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等がある。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００８１】
上記化学式（Ｉ）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質の配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合するフィルム形成材の和１００重量部に対し、０．０１〜５０重量部であることが好ましく、０．５〜５重量部であることがより好ましい。
【００８２】
上記ラジカル重合性物質は、アリルアクリレートと併用させることもできる。その場合、アリルアクリレートの配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対し０．１〜１０重量部であることが好ましく、０．５〜５重量部がより好ましい。
【００８３】
加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤は、加熱により分解して遊離ラジカルを発生する硬化剤であり、このような硬化剤としては、過酸化化合物、アゾ系化合物等が挙げられる。このような硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定される。これらの中でも、反応性を高め、ポットライフを向上させることが可能となることから、半減期１０時間の温度が４０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物がより好ましい。
【００８４】
上記硬化剤の配合量は、接続時間を２５秒以下とする場合、十分な反応率を得るために、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対して、２〜１０重量部であることが好ましく、４〜８重量部であることがより好ましい。なお、接続時間が限定されない場合の硬化剤の配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対し０．０５〜２０重量部であることが好ましく、０．１〜１０重量部であることがより好ましい。
【００８５】
より具体的には、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤として、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられる。また、回路電極３２，４２の腐食を抑えるという観点からは、硬化剤は、硬化剤中に含有される塩素イオンや有機酸の濃度が５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。このような硬化剤は、具体的には、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドから選定され、高反応性が得られるパーオキシエステルから選定されることがより好ましい。上記硬化剤は、適宜混合して用いることができる。
【００８６】
パーオキシエステルとしては、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
【００８７】
ジアルキルパーオキサイドとしては、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
【００８８】
ハイドロパーオキサイドとしては、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００８９】
ジアシルパーオキサイドとしては、イソブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００９０】
パーオキシジカーボネートとしては、ジ−ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
【００９１】
パーオキシケタールとしては、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
【００９２】
シリルパーオキサイドとしては、ｔ−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
【００９３】
これらの硬化剤は、単独で又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長されるために好ましい。
【００９４】
本実施形態の回路接続材料には、必要に応じて、フィルム形成材を添加して用いてもよい。フィルム形成材とは、液状物を固形化し構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いを容易とし、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械的特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧）でフィルムとしての取扱いができるものである。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも、接着性、相溶性、耐熱性、機械的強度に優れることからフェノキシ樹脂が好ましい。
【００９５】
フェノキシ樹脂は、２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の存在下、非反応性溶媒中４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で、反応固形分が５０重量部以下の条件で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。
【００９６】
上記２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。上記２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を持つものであり、このような２官能フェノール類としては、例えばハイドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類等が挙げられる。フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基や、エポキシ基、その他の反応性化合物により変性されていてもよい。フェノキシ樹脂は、単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。
【００９７】
本実施形態の回路接続材料は、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル及びアクリロニトリルからなる群より選ばれる少なくとも一種をモノマー成分とした重合体又は共重合体を含んでもよい。ここで、応力緩和に優れることから、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレートやグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用することが好ましい。これらアクリルゴムの分子量（重量平均分子量）は、接着剤の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。
【００９８】
本実施形態の回路接続材料には、更に、ゴム微粒子、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。
【００９９】
ゴム微粒子は、粒子の平均粒径が、配合する導電粒子１２の平均粒径の２倍以下であり、且つ室温（２５℃）での弾性率が導電粒子１２及び接着剤組成物の室温での弾性率の１／２以下であるものであればよい。特に、ゴム微粒子の材質が、シリコーン、アクリルエマルジョン、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリブタジエンゴムである微粒子は、単独で又は２種以上を混合して用いることが好適である。３次元架橋したこれらゴム微粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤組成物中に容易に分散される。
【０１００】
回路接続材料に充填剤を含有させる場合、接続信頼性等が向上するので好ましい。充填剤は、その最大径が導電粒子１２の粒径未満であれば使用できる。充填剤の配合量は、接着剤組成物１００体積部に対して５〜６０体積部であることが好ましい。配合量が６０体積部を超えると、接続信頼性向上効果が飽和する傾向があり、他方、５体積部未満では充填剤添加の効果が不充分となる傾向がある。
【０１０１】
上記カップリング剤としては、ビニル基、アクリル基、エポキシ基又はイソシアネート基を含有する化合物が、接着性が向上するので好ましい。
【０１０２】
上記回路接続材料においては、導電粒子１２は、上記接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積部添加することが好ましく、その添加量は用途により使い分ける。なお、過剰な導電粒子１２による隣接回路電極の短絡等を防止するためには、０．１〜１０体積部添加することがより好ましい。
【０１０３】
なお、フィルム状回路接続材料５０は、支持体（ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等）上に塗工装置（図示せず）を用いて上記回路接続材料を塗布し、所定時間熱風乾燥することにより作製することができる。
【０１０４】
本発明は、前述した実施形態に限定されるものではない。例えば上記実施形態では、第一の回路部材及び第二の回路部材のいずれにおいても、回路基板の主面を基準として絶縁層の縁部が回路電極よりも厚く形成されているが、図６に示すように、例えば第二の回路部材４０のみにおいて、絶縁層４３の縁部４３ａが回路電極４２よりも厚く形成されていればよく、第一の回路部材３０においては、絶縁層は形成されていなくても構わない。
【実施例】
【０１０５】
以下、本発明の内容を、実施例を用いて更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
（導電粒子の作製）
【０１０６】
テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンモノマーの混合比を変えて、重合開始剤としてベンゾイルパーオキサイドを用いて懸濁重合し、得られた重合体を分級することで、表１及び表２に示す平均粒径及び硬度を持つ導電粒子の核体を得た。
【０１０７】
得られた各核体を無電解Ｎｉメッキ又は無電解Ａｇメッキした。メッキ処理の際のメッキ液の仕込量、処理温度及び時間によりメッキ厚を変更し、目的の導電粒子Ｎｏ．１，３，５〜７，１０〜１２を得た。また、Ｎｉメッキを行った導電粒子にさらにＡｕを置換メッキすることで目的の導電粒子Ｎｏ．２，４，８，９，１３，１４を得た。また、Ｎｉメッキを行った導電粒子にさらにＰｄを置換メッキすることで目的の導電粒子Ｎｏ．１５〜１７を得た。得られた導電粒子におけるメッキ厚も併せて表１及び表２に示す。なお、表１及び表２において、導電粒子の硬度は、ＳＩ単位であるＧＰａで表示してあるが、参考のために、単位がｋｇｆ／ｍｍ２であるデータを括弧内に併記した。
【実施例１】
【０１０８】
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名ＰＫＨＣ、平均分子量４５，０００）５０ｇを、重量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０重量％の溶液とした。
【０１０９】
そして、この溶液に、固形分重量比でフェノキシ樹脂３０ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を３０ｇ、エポキシ樹脂の潜在性硬化剤としてノバキュア（旭チバ株式会社製、商品名３９４１ＨＰＳ）を４０ｇ配合した。更に、この溶液に接着剤組成物１００体積部に対して導電粒子Ｎｏ．１を５体積部配合分散させて、回路接続材料含有液を調製した。なお、上記潜在性硬化剤のノバキュア３９４１ＨＰＳは、イミダゾール変性体を核とし、その表面をポリウレタンで被覆してなる平均粒径５μｍのマイクロカプセル型硬化剤を、液状ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂中に分散したマスターバッチ型硬化剤である。
【０１１０】
次に、この回路接続材料含有液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、厚みが２０μｍのフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例２】
【０１１１】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子２を用いた他は、実施例１と同様にして実施例２のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例３】
【０１１２】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子３を用いた他は、実施例１と同様にして実施例３のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例４】
【０１１３】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子４を用いた他は、実施例１と同様にして実施例４のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例５】
【０１１４】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１を２．５体積部、導電粒子２を２．５体積部配合分散させた他は、実施例１と同様にして実施例５のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例６】
【０１１５】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１５を用いた他は、実施例１と同様にして実施例６のフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例１）
【０１１６】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子６を用いた他は、実施例１と同様にして比較例１のフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例２）
【０１１７】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子７を用いた他は、実施例１と同様にして比較例２のフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例３）
【０１１８】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子８を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例４）
【０１１９】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子９を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例５）
【０１２０】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１０を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例６）
【０１２１】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１１を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例７）
【０１２２】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１３を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例８）
【０１２３】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１４を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例９）
【０１２４】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１６を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例１０）
【０１２５】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１７を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（接続抵抗評価試験１）
（回路部材の作製）
【０１２６】
ポリイミドフィルム（厚み４０μｍ）上に、ライン幅９μｍ、ピッチ３０μｍの銅回路（厚み８μｍ）５００本を形成し、第一の回路部材としてのフレキシブル回路板（２層ＦＰＣ）を作製した。また、第一の回路部材として、ポリイミド、銅箔（厚み１８μｍ）、ポリイミドと銅箔を接着する接着剤からなる３層構成で、ライン幅７μｍ、ピッチ３０μｍのフレキシブル回路板（３層ＦＰＣ）を作製した。
【０１２７】
一方、ガラス基板（厚み１．１ｍｍ）上に、ライン幅１５μｍ、ピッチ３０μｍのインジュウム−錫酸化物（ＩＴＯ）回路（厚み２００ｎｍ）５００本を形成し、このガラス基板上のＩＴＯ回路間に窒化珪素を蒸着し、ＩＴＯ回路の中心から６００ｎｍ厚い絶縁層を形成して、第二の回路部材を作製した。
（回路部材の接続）
【０１２８】
まず第二の回路部材上に、実施例１〜６及び比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料（幅１ｍｍ）の接着面を貼り付けた後、７０℃、０．５ＭＰａで５秒間加熱しながら加圧して、フィルム状回路接続材料を第二の回路部材に仮接続してＰＥＴフィルムを剥離した。その後、第一の回路部材である２層ＦＰＣと、第二の回路部材との間に、フィルム状回路接続材料を介在させるように２層ＦＰＣを配置した。そして、第一の回路部材及び第二の回路部材を介してフィルム状回路接続材料を１８０℃、３ＭＰａで１０秒間加熱加圧した。こうして回路部材の接続構造を得た。また、第一の回路部材である３層ＦＰＣと第二の回路部材との接続も上記と同様にして行い、こうして回路部材の接続構造を得た。
（接続抵抗の測定）
【０１２９】
上記回路部材の接続構造について、初期（接続直後）と、８０℃、９５％ＲＨの高温高湿槽中に１０００時間保持（高温高湿処理）した後のそれぞれにおいて、マルチメータにより、回路の抵抗値を測定した。結果を表３に示す。なお、表３において、抵抗値は、隣接回路間の抵抗１５０点の平均値と標準偏差を３倍した値との和（ｘ＋３σ）で示した。
（回路電極上に存在する導電粒子の計数）
【０１３０】
回路部材の接続後、上記接続構造における各回路電極に存在する導電粒子数を顕微鏡による目視にて計数した。回路電極上の導電粒子数は、１５１個の電極上に存在する導電粒子の平均で示した。結果を表３に示す。
（回路接続部材の貯蔵弾性率及び平均熱膨張係数）
【０１３１】
実施例１〜６及び比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料の硬化処理後の、４０℃における貯蔵弾性率は０．５〜３ＧＰａの範囲にあり、平均熱膨張係数は３０〜２００ｐｐｍ／℃の範囲にあることが確認された。
【０１３２】
表３に示す結果より、実施例１〜６のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、第一の回路部材が２層ＦＰＣ、３層ＦＰＣのいずれの場合でも、初期において全て良好な接続抵抗を示し、高温高湿処理後の接続抵抗の上昇もほとんどないことが確認された。
【０１３３】
これに対し、比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、初期において接続抵抗が高く、特に高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が顕著であった。これは、比較例１，３，５，７，９のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造では、用いた導電粒子の硬度が柔らかすぎて高温高湿処理による対向する回路電極間の距離の変動に追随できなかったため高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が起きたと考えられる。
【０１３４】
また比較例２，４，６，８，１０のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造では、用いた導電粒子が硬すぎて十分な導電粒子の扁平が得られないため、初期の接続抵抗が高くなり、また、高温高湿処理による対向する回路電極間の距離の変動に追随できかったため高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が起きたと考えられる。
（接続抵抗評価試験２）
（回路部材の作製）
【０１３５】
バンプ面積１００μｍ×１００μｍ、ピッチ２００μｍ、高さ２０μｍの金バンプを４０個配置したＩＣチップにおいて、バンプ間に窒化珪素を蒸着し、バンプの中心から６００ｎｍ厚い絶縁層を形成して第一の回路部材を作製した。
【０１３６】
また、ガラス基板（厚み１．１ｍｍ）上に、インジュウム−錫酸化物（ＩＴＯ）で厚み２００ｎｍの回路を形成した。そして、このガラス基板上のＩＴＯ回路間に窒化珪素を蒸着し、ＩＴＯ回路の中心から６００ｎｍ厚い絶縁層を形成して第二の回路部材を作製した。
（回路部材の接続）
【０１３７】
第一の回路部材として、２層ＦＰＣ又は３層ＦＰＣに代えて、上記ＩＣチップを用いた以外は、評価試験１の場合と同様にして第一の回路部材と第二の回路部材を接続し、回路部材の接続構造を得た。
（接続抵抗の測定）
【０１３８】
上記のようにして得た接続構造について、回路部材の接続後の初期と、高温高湿処理した後のそれぞれについて、評価試験１と同様の方法で接続抵抗を測定した。結果を表４に示す。なお、表４において、抵抗値は、隣接回路間の抵抗１５０点の平均値と標準偏差を３倍した値との和（ｘ＋３σ）で示した。
（回路電極上に存在する導電粒子の計数）
【０１３９】
回路部材の接続後、上記接続構造における各回路電極に存在する導電粒子数を評価試験１と同様の方法で計数した。回路電極上の導電粒子数は、４０個の電極上に存在する導電粒子の平均で示した。結果を表４に示す。
【０１４０】
実施例１〜６のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、評価試験１の２層ＦＰＣ又は３層ＦＰＣに代えて、上記ＩＣチップを第一の回路部材として用いた場合においても、初期において全て良好な接続抵抗を示し、高温高湿処理後の接続抵抗の上昇もほとんどないことが確認された。
【０１４１】
これに対し、比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、評価試験１の場合と同様に、初期において接続抵抗が高く、特に高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が顕著であった。
【産業上の利用可能性】
【０１４２】
以上説明したように本発明の回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法によれば、対向する回路部材同士を接続する場合に、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減することができる。
【０１４３】
また本発明のフィルム状回路接続材料によれば、上記効果に加えて第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材と第二の回路部材との接続作業を容易に行うことができる。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、液晶ディスプレイとＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＦＰＣ（Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｐｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）とＴＣＰ、又はＦＰＣとプリント配線板等の回路部材同士を接続した回路部材の接続構造が知られており、このような回路部材同士の接続には、接着剤中に導電粒子を分散させた回路接続材料（例えば、異方導電性接着剤）が使用されている（例えば特許文献１〜５参照）。
【０００３】
一方、近年の電子機器の小型化、薄型化に伴い回路の高密度化が進んでおり、回路部材における回路電極間の間隔や回路電極の幅が非常に狭くなっており、回路電極間で高い絶縁性を確保することが困難となっている。そこで、回路部材においては、回路電極間で高い絶縁性を確保するため、回路電極間に有機絶縁性物質、二酸化珪素、窒化珪素等からなる絶縁層を設けることが必要とされている。
【０００４】
図７は、回路部材の接続構造の従来例を示す断面図である。図７に示すように、回路部材の接続構造１００は、第一の回路部材１３１と、第二の回路部材１４１とを備えており、第一の回路部材１３１と第二の回路部材１４１は、回路接続部材１５０によって接続されている。第一の回路部材１３１は、回路基板１３２と、回路基板１３２の一面１３２ａ上に隣接して形成された回路電極１３３および絶縁層１３４とから構成され、絶縁層１３４の一部は、回路電極１３３の縁に乗り上げた形になっている。即ち絶縁層１３４の一部は、回路基板１３２の一面１３２ａを基準として回路電極１３３より厚く形成されている。また第二の回路部材１４１は、第一の回路部材１３１と同様の構成であり、回路基板１４２と、回路基板１４２の一面１４２ａ上に隣接して形成された回路電極１４３および絶縁層１４４とから構成され、絶縁層１４４の一部は回路電極１４３の縁に乗り上げた形となっている。一方、回路接続部材１５０は、例えばベンゾグアナミン樹脂粒子の表面にニッケルめっき層を形成した導電粒子１５２が絶縁性物質１５１中に分散しているものである。ここで、例えば導電粒子の平均粒径は５μｍで硬度（Ｋ値）は７４９０Ｎ／ｍｍ２である。
【特許文献１】特開昭５９−１２０４３６号公報
【特許文献２】特開昭６０−１９１２２８号公報
【特許文献３】特開平１−２５１７８７号公報
【特許文献４】特開平７−９０２３７号公報
【特許文献５】特開２００１−１８９１７１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、前述した従来の回路部材の接続構造１００は、以下に示す課題を有していた。
【０００６】
即ち図７に示す回路部材の接続構造１００においては、対向する回路電極１３３，１４３間の接続抵抗が大きくなると共に、電気特性の長期信頼性が不十分であるという問題があった。
【０００７】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減でき、且つ電気特性の長期信頼性に優れる回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、上記課題が生じる原因が特に導電粒子の硬度にあることを見出した。即ち本発明者等は、導電粒子の硬度が大きすぎると、導電粒子が、回路電極の縁に乗り上げた絶縁膜同士間に挟まれ、導電粒子が対向する回路電極１３３，１４３の双方に十分に接触できず、その結果、対向する回路電極１３３，１４３間の接続抵抗が大きくなることを見出した。そして、本発明者等は、回路部材において絶縁膜の一部が回路電極の縁に乗り上げた形になることを前提とした上で、上記課題を解決すべく更に鋭意研究を重ねた結果、硬化処理により４０℃での貯蔵弾性率及び２５〜１００℃における平均熱膨張係数が特定の範囲となり、且つ、導電粒子の平均粒径及び硬度が特定の範囲にある回路接続材料を用いることで、上記課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
即ち本発明は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材、並びに第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材であって、第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において絶縁層の少なくとも一部が主面を基準として回路電極より厚く形成されている第一の回路部材及び第二の回路部材、を接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物及び、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり、硬化処理により２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となることを特徴とする。
【００１０】
この回路接続材料によれば、第一及び第二の回路部材の間に介在させ、第一及び第二の回路部材を介して加熱及び加圧し、硬化処理すると、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減することが可能となる。また、電気特性の長期信頼性に優れる構造を提供可能となる。
【００１１】
上記のように回路電極間の接続抵抗を十分に低減できるのは、回路部材同士を接続する際に、絶縁層とそれに対向する回路電極との間、又は対向する絶縁層間に導電粒子が挟まれても、導電粒子が適度に扁平化され、対向する回路電極間の距離を十分に小さくすることができるためではないかと考えられる。また、対向する回路電極間の電気特性の長期信頼性が優れるのは、回路接続材料の硬化処理により、第一の回路部材と第二の回路部材とが強固に接続され、第一の回路電極と第二の回路電極との間の距離の経時的変化が十分に低減されるためではないかと考えられる。
【００１２】
また本発明は、上記回路接続材料をフィルム状に形成してなることを特徴とするフィルム状回路接続材料である。
【００１３】
このフィルム状回路接続材料はフィルム状であり、取扱いが容易である。このため、このフィルム状回路接続材料によれば、第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材と第二の回路部材との接続作業を容易に行うことができる。
【００１４】
また本発明は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、第一の回路部材の主面と第二の回路部材の主面との間に設けられ、第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材とを備え、第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、絶縁層の少なくとも一部が回路基板の主面を基準として回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造であって、回路接続部材が、絶縁性物質、及び平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、回路接続部材の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａであり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃であり、第一の回路電極と第二の回路電極とが、導電粒子を介して電気的に接続されていることを特徴とする。
【００１５】
この回路部材の接続構造によれば、第一の回路電極と第二の回路電極とが導電粒子を介して電気的に接続されているため、第一及び第二の回路電極間の接続抵抗が十分に低減される。また、電気特性の長期信頼性に優れるものとなる。
【００１６】
また、本発明は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、第一の回路部材の主面と第二の回路部材の主面との間に設けられ、第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材とを備え、第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、絶縁層の少なくとも一部が回路基板の主面を基準として回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造の製造方法であって、第一の回路基板の主面と第二の回路基板の主面との間に上記フィルム状回路接続材料を介在させ、第一及び第二の回路部材を介して回路接続材料を加熱及び加圧して硬化処理することにより第一の回路部材と第二の回路部材とを接続し、第一の回路電極と第二の回路電極とを導電粒子を介して電気的に接続することを特徴とする。
【００１７】
この回路部材の接続構造の製造方法によれば、上記回路接続材料を、第一の回路部材と第二の回路接続部材との間に介在させ、第一及び第二の回路部材を介して加熱加圧して硬化処理すると、対向する回路電極間で接続抵抗が十分に低減され、且つ電気特性の長期信頼性に優れる回路部材の接続構造を得ることができる。
【００１８】
対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減できる回路部材の接続構造が得られるのは、回路部材同士を接続する際に、絶縁層とそれに対向する回路電極との間、又は対向する絶縁層間に導電粒子が挟まれても、導電粒子が適度に扁平化され、対向する回路電極間の距離を十分に小さくすることができるためではないかと考えられる。また、対向する回路電極間の電気特性の長期信頼性に優れる回路部材の接続構造が得られるのは、回路接続材料の硬化処理により、第一の回路部材と第二の回路部材とが強固に接続され、第一の回路電極と第二の回路電極との間の距離の経時的変化が十分に低減されるためではないかと考えられる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法によれば、対向する回路部材同士を接続する場合に、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減することができる。
【００２０】
また本発明のフィルム状回路接続材料によれば、上記効果に加えて第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材と第二の回路部材との接続作業を容易に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
［図１］本発明に係る回路部材の接続構造の一実施形態を示す概略断面図である。
［図２］図１の部分拡大断面図である。
［図３］図１の導電粒子の種々の形態を示す断面図である。
［図４］本発明に係るフィルム状回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。
［図５］本発明に係る回路部材の接続構造の製造方法の一工程を示す図である。
［図６］本発明に係る回路部材の接続構造の他の実施形態を示す断面図である。
［図７］従来の回路部材の接続構造の一例を示す断面図である。
【符号の説明】
【００２２】
１０…回路接続部材、１１…絶縁性物質、１２…導電粒子、１２ａ…核体、１２ｂ…金属層、１２ｃ…最外層、３０…第一の回路部材、３１…回路基板（第一の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第一の回路電極）、３３…絶縁層（第一の絶縁層）、４０…第二の回路部材、４１…回路基板（第二の回路基板）、４１ａ…主面、４２…回路電極（第二の回路電極）、４３…絶縁層（第二の絶縁層）、５０…フィルム状回路接続材料、５１…接着剤組成物、２００…回路部材の接続構造。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、添付図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、同一要素には同一符号を用いるものとし、重複する説明は省略する。
［回路部材の接続構造の実施形態］
【００２４】
先ず、本発明に係る回路部材の接続構造について説明する。
【００２５】
図１は本発明に係る回路部材の接続構造の第１実施形態を示す概略断面図であり、図２は図１の部分拡大断面図である。図１及び２に示すように、本実施形態の回路部材の接続構造２００は、相互に対向する第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０を備えており、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との間には、これらを接続する回路接続部材１０が設けられている。
【００２６】
第一の回路部材３０は、回路基板（第一の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第一の回路電極）３２と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される絶縁層（第一の絶縁層）３３とを備えている。回路電極３２と絶縁層３３は、回路基板３１上において相互に隣接して形成されている。ここで、絶縁層３３の両縁部３３ａは、回路電極３２の縁に乗り上がった状態となっている。即ち、絶縁層３３の両縁部３３ａは、回路基板３１の主面３１ａを基準として回路電極３２の中央部よりも厚く形成されている。なお、このとき絶縁層３３の縁部３３ａの厚さは、回路基板３１の主面３１ａから絶縁層３３の縁部３３ａの表面までの距離をいう。
【００２７】
一方、第二の回路部材４０は、回路基板４１と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成される回路電極（第二の回路電極）４２と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成される絶縁層（第二の絶縁層）４３とを備えている。なお、絶縁層４３の両縁部４３ａが、回路電極４２の縁に乗り上がっており、回路基板４１の主面４１ａを基準として回路電極４２よりも厚く形成されている点については第一の回路部材３０の場合と同様である。
【００２８】
そして、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０とが対向した状態では、絶縁層３３の縁部３３ａと絶縁層４３の縁部４３ａとの間の間隔は、回路電極３２と回路電極４２との間の間隔よりも狭くなっている。
【００２９】
また回路接続部材１０においては、それを構成する材料の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａであり、２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数は３０〜２００ｐｐｍ／℃である。回路接続部材１０は絶縁性物質１１と導電粒子１２とを含有しており、導電粒子１２は、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満で、且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａとなっている。
【００３０】
この回路部材の接続構造２００においては、回路電極３２，４２が、導電粒子１２を介して電気的に接続されている。即ち、導電粒子１２が回路電極３２，４２の双方に直接接触している。また、絶縁層３３の縁部３３ａと絶縁層４３の縁部４３ａとの間に導電粒子１２が挟まれている場合は、導電粒子１２は、回路電極３２，４２間の電気的接続を妨げないよう扁平した状態となっている。
【００３１】
この回路部材の接続構造２００においては、上述したように、対向する回路電極３２と回路電極４２とが導電粒子１２を介して電気的に接続されている。このため、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減される。従って、回路電極３２，４２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。また回路接続部材１０が上記のように構成されていることで、回路部材３０又は４０と回路接続部材１０との界面の応力緩和により、高い接着強度が実現され、且つその状態を長期間にわたって持続させることが可能となる。即ち、回路電極３２，４２間の距離の経時的変化が十分に防止され、回路電極３２，４２間の電気特性の長期信頼性を十分に高めることが可能となる。
【００３２】
ここで、上記範囲内の硬度を有する導電粒子１２が回路接続部材１０中に含まれることで、回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分に低減できる理由について詳細に説明する。
【００３３】
先ず、回路接続部材１０には絶縁性物質１１が含まれているため、回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分に低減するためには、導電粒子１２が回路電極３２，４２の双方に接触していることが必要であり、導電粒子１２が双方の回路電極３２，４２に接触するためには、扁平化されていない導電粒子１２の粒径Ａ、絶縁層４３の縁部４３ａと対向する絶縁層３３の縁部３３ａとの間の距離Ｄ１、及び回路電極３２の厚さと絶縁層３３の縁部３３ａとの厚さの差Ｄ３、回路電極４２の厚さと絶縁層４３の縁部４３ａの厚さとの差Ｄ２が下記式（１）の条件を満たすことが必要である。
Ｄ１＋Ｄ２＋Ｄ３≦Ａ （１）
【００３４】
すなわち、絶縁層３３の縁部３３ａと対向する絶縁層４３の縁部４３ａとの間の距離Ｄ１は、下記式（２）の条件を満たすことが必要である。
Ｄ１≦Ａ−Ｄ２−Ｄ３ （２）
【００３５】
ここで、導電粒子が６．８６５ＧＰａを超える程度の極めて高い硬度を有していると仮定すると、例えば回路部材３０の絶縁層３３の縁部３３ａと、回路部材４０の絶縁層４３の縁部４３ａとの間に導電粒子が挟まれた場合、導電粒子は扁平化されず、絶縁層３３の縁部３３ａと回路部材４０の絶縁層４３の縁部４３ａとの間の距離Ｄ１は十分に小さくならない。その結果、Ｄ１が上記（２）式を満たさなくなる。即ち回路電極３２，４２間の距離（Ｄ１＋Ｄ２＋Ｄ３）が導電粒子１２の粒径Ａよりも大きくなる。このため、回路電極３２，４２間の導電粒子は回路電極３２，４２の双方に接触できなくなり、回路電極３２，４２間の接続抵抗が大きくなる。
【００３６】
これに対し、導電粒子１２が１．９６１〜６．８６５ＧＰａの硬度を有していると、導電粒子１２が例えば絶縁層３３の縁部３３ａと絶縁層４３の縁部４３ａとの間に挟まれた場合に扁平化される。このため、上記Ｄ１が上記式（２）の条件を満たすようになり、導電粒子１２が回路電極３２，４２の双方に接触し、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減される。
【００３７】
なお、上記回路接続部材１０を構成する材料の硬化後の４０℃における貯蔵弾性率が０．５ＧＰａ未満の場合は、接着強度が不十分となり、３ＧＰａを超えると、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。また、上記平均熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃未満の場合は、接着強度が不十分となり、２００ｐｐｍ／℃を超えると、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。
【００３８】
また導電粒子１２の硬度が６．８６５ＧＰａを超える場合、導電粒子１２が十分に扁平化されないため、導電粒子１２と回路電極３２，４２との接触面積が減少して接続抵抗が上昇し、対向する回路電極３２，４２間の電気的接続が十分に確保できなくなる。他方、導電粒子１２の硬度が１．９６１ＧＰａ未満の場合は、高温高湿時における回路電極３２，４２間の間隔の変動に導電粒子１２が追随できないため、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減されなくなる。
【００３９】
なお、導電粒子１２の硬度は、導電粒子１２がメッキされている場合には、メッキ後の導電粒子を微少圧縮試験器（株式会社島津製作所製）を用いて、導電粒子の直径から導電粒子を１０％変形させたときの加重Ｐ（ＭＰａ，Ｋｇｆ）、導電粒子の半径ｒ（ｍｍ）及び圧縮の際の変位Δ（ｍｍ）から下記式（３）により求めることができる。
導電粒子硬度＝（３／√２）×Ｐ×Δ（−３／２）×ｒ（−１／２） （３）
【００４０】
また導電粒子１２の平均粒径が１μｍ未満の場合は、導電粒子が小さすぎて回路電極の双方に接触できなくなり、電気的接続が十分に確保できなくなり、１０μｍ以上の場合は、高密度な回路を有する回路部材への適用が困難となる。
【００４１】
次に、導電粒子１２の構成について詳細に説明する。図３において、（ａ）及び（ｂ）は、導電粒子１２の種々の形態を示す断面図である。図３の（ａ）に示すように、導電粒子１２は、有機高分子からなる核体１２ａと、この核体１２ａ上に形成された金属層１２ｂとから構成されている。かかる形態の導電粒子１２においては、導電粒子１２の硬度は核体１２ａの硬度にほぼ支配される。そして、核体１２ａの硬度は、材料である有機高分子の構造、架橋点間距離、架橋度等に依存する。従って、導電粒子１２の硬度を上記範囲とするためには、後述する有機高分子の材料、構造等の要素を適宜選択すればよい。
【００４２】
核体１２ａを構成する有機高分子としては、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂等が挙げられる。また上記有機高分子は、上記の樹脂を構成するモノマーに基づく繰り返し単位のうちの少なくとも２種以上を任意に組合せた構造を有する共重合体でもよいが、ベンゾグアナミン、アクリル酸エステル、ジアリルフタレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンからなる群より選ばれる少なくとも２種以上を共重合させて得られるものが好ましく、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンを組合せて得られる共重合体がより好ましい。
【００４３】
この中で、ベンゾグアナミン等は、分子中に剛直な構造を有しその架橋点間距離も短いため、共重合体中においてこのような分子の含有率を高くするほど、硬い導電粒子１２が得られる。また有機高分子の架橋度を高くすることによっても、硬い導電粒子１２が得られる。
【００４４】
一方、アクリル酸エステル、ジアリルフタレート等においては、架橋点間距離が長くなるため、共重合体中のこのような分子に基づく繰り返し単位の含有率を高くするほど柔らかい導電粒子１２が得られる。また、有機高分子の架橋度を低くすることによっても、柔らかい導電粒子１２が得られる。
【００４５】
従って、核体１２ａを構成する有機高分子、その架橋点間距離、架橋度を適宜選択することにより、上記範囲の硬度を有する導電粒子１２を得ることができる。
【００４６】
核体１２ａ上に形成される金属層１２ｂは、例えば銅、ニッケル、ニッケル合金、銀又は銀合金で構成され、金属層１２ｂは、これら金属を核体１２ａに対し無電解メッキ法を用いてメッキすることにより形成することができる。ここで、ニッケル合金は、メッキ浴中に配合される添加剤により種々のものがあり、よく知られているのはニッケル−リン、ニッケル−ホウ素等の合金である。なお、その他の合金についても同様のものがある。金属層１２ｂの厚さ（メッキ厚み）は、好ましくは５０ｎｍ〜１７０ｎｍであり、より好ましくは５０ｎｍ〜１５０ｎｍである。厚さが５０ｎｍ未満では、メッキの欠損（剥がれ）等が発生して接続抵抗が大きくなる傾向があり、１７０ｎｍを超えると、導電粒子１２間で凝結が発生し、隣接する回路電極間で短絡が生じる傾向がある。
【００４７】
また導電粒子１２は、図３の（ｂ）に示すように金属層１２ｂの上に最外層１２ｃを更に備えてもよい。最外層１２ｃは、金又はパラジウムで構成され、これらは金属層１２ｂ上に置換メッキにより形成することができる。この最外層１２ｃを設けることにより、回路電極３２，４２間において、さらに良好な接続抵抗が達成できる。即ち接続抵抗を十分に低減することができる。最外層１２ｃの厚さは１５〜７０ｎｍであることが好ましい。厚さが１５ｎｍ未満の場合にはメッキの欠損により十分な効果を得ることが困難となる傾向がある。他方、厚さが７０ｎｍを超える場合には、良好な接続抵抗は達成できるが、用いるメッキ液量が相乗的に増加するため非常に製造コストが高くなる傾向がある。また、最外層１２ｃを設けた場合、金属層１２ｂの膜厚は７０〜１７０ｎｍが好ましい。膜厚が７０ｎｍ未満では、メッキの欠損（剥がれ）等が発生して接続抵抗が大きくなる傾向があり、１７０ｎｍを超えると、隣接する回路電極間で短絡が生じる傾向がある。
【００４８】
また、上記回路部材の接続構造２００においては、上記第一の回路部材３０において絶縁層３３の縁部３３ａの厚さと回路電極３２の中央部の厚さとの差Ｄ３が５０〜６００ｎｍであり、第二の回路部材４０において絶縁層４３の縁部４３ａの厚さと回路電極４２の厚さとの差Ｄ２が５０〜６００ｎｍである場合に、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗の低減効果が特に顕著になる。
【００４９】
絶縁層３３，４３は、絶縁材料で構成されていれば特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、二酸化珪素又は窒化珪素から構成される。また、回路電極３２，４２は通常、その全体が金、銀、錫、白金族の金属又はＩＴＯ（インジウム−錫酸化物）で構成されているが、回路電極３２，４２は、表面のみを上記物質で構成してもよい。更に回路基板３１，４１の材質は特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、ガラス又はシリコンである。
【００５０】
上記回路部材の接続構造２００は、第一及び第二の回路部材３０，４０のそれぞれにおける回路電極３２，４２の面積が１５０００μｍ２以下である場合でも良好な接続抵抗を達成できる。また、対向する回路電極３２，４２間における平均導電粒子数が３個以上である場合には、より良好な接続抵抗を達成できる。ここで、平均導電粒子数とは、回路電極１つあたりの導電粒子数の平均値を言う。この場合、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗をより十分に低減することができる。また、平均導電粒子数が６個以上である場合には、さらに良好な接続抵抗を達成できる。これは、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低くなるからである。また回路電極３２，４２間における平均導電粒子数が２個以下の場合には、接続抵抗が高くなりすぎ、電子回路が正常に動作しなくなる虞がある。
【００５１】
また上記回路部材の接続構造２００においては、回路接続部材１０のガラス転移温度が６０〜２００℃であることが好ましい。ガラス転移温度が６０℃未満の場合には、高温下で、接着強度が低下し、接続抵抗が上昇する傾向があり、２００℃を超える場合には、回路接続部材１０にクラックが発生して、第一又は第二の回路部材３０，４０との界面応力が大きくなり、接着強度が低下する傾向がある。
【００５２】
第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０の具体例としては、半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板等の基板が挙げられる。これらの回路部材には、回路電極（回路端子）が通常は多数（場合によっては単数でもよい）設けられている。また、接続構造の形態としては、ＩＣチップとチップ搭載基板の接続構造、電気回路相互の接続構造の形態もある。特に、回路部材がＩＣチップである場合には、接続構造の製造工程においてバンプを形成しなくても、回路電極間に十分な電気的接続を確保することができるため、接続構造の製造工程においてバンプ形成工程を省略でき、製造コスト及び製造時間を大きく低減することができる。
［回路部材の接続構造の製造方法］
【００５３】
次に、上述した回路部材の接続構造２００の製造方法について説明する。
【００５４】
先ず、上述した第一の回路部材３０と第二の回路部材４０を用意する。
【００５５】
一方、フィルム状に成形してなる回路接続材料（以下、フィルム状回路接続材料と言う）５０を用意する（図４参照）。フィルム状回路接続材料５０としては、第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０に対して硬化処理により硬化する接着剤組成物５１と、上述した導電粒子１２とを含有し、且つ硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり、２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となるものを用いる。フィルム状回路接続材料５０の厚さは、１０〜５０μｍであることが好ましい。なお、フィルム状回路接続材料５０の詳細については後述する。
【００５６】
次に、第一の回路部材３０の上に、フィルム状回路接続材料５０を載せる。続いて、第二の回路部材４０を、フィルム状回路接続材料５０の上に載せる。これにより、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との間にフィルム状回路接続材料５０を介在させることが可能となる。このとき、フィルム状回路接続材料５０はフィルム状であり、取扱いが容易である。このため、このフィルム状回路接続材料５０によれば、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との接続作業を容易に行うことができる。
【００５７】
次に、第一の回路部材３０及び第二の回路部材４０を介してフィルム状回路接続材料５０を加熱しながら図５の矢印Ａ及びＢ方向に加熱加圧して硬化処理を施し（図５参照）、第一及び第二の回路部材３０，４０の間に回路接続部材１０を形成する（図１参照）。このとき、硬化処理により、回路接続部材１０の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となる。なお、硬化処理は、一般的な方法により行うことが可能であり、その方法は接着剤組成物により適宜選択される。
【００５８】
このように第一の回路部材３０と第二の回路部材４０との間にフィルム状回路接続材料５０を介在させ、第一又は第二の回路部材３０，４０を介してフィルム状回路接続材料５０を加熱しながら加圧して硬化処理すると、フィルム状回路接続材料５０中の導電粒子１２が、対向する絶縁層４３の縁部４３ａと絶縁層３３の縁部３３ａとの間に挟まれても扁平化されるため、回路電極３２と回路電極４２との間の距離を十分に小さくすることが可能となる。
【００５９】
一方、フィルム状回路接続材料５０に対しては加熱が行われるため、回路電極３２と回路電極４２との間の距離を十分に小さくした状態で接着剤組成物５１が硬化し、第一の回路部材３０又は第二の回路部材４０に対する接着強度が増大する。こうして、第一の回路部材３０と第二の回路部材４０とが回路接続部材１０を介して接続される。従って、導電粒子１２を、対向する回路電極３２，４２の双方に接触させることが可能となる。即ち回路電極３２と回路電極４２とが電気的に接続される。よって、得られる回路部材の接続構造２００において、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分に小さくすることができる。
【００６０】
また、回路接続部材１０の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａで且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃であることにより、高温高湿の環境下においても、回路接続部材１０の膨張による回路電極３２と回路電極４２との間の距離の経時的変化を十分に小さくすることができる。即ち、高温高湿の環境下においても、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗を十分低減でき、電気特性の長期信頼性に優れる。
【００６１】
なお、上記実施形態では、フィルム状回路接続材料５０を用いて回路部材の接続構造を製造しているが、フィルム状回路接続材料５０に代えて、後述する回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶解させ、その溶液を、第一の回路部材３０又は第二の回路部材４０のいずれかに塗布し乾燥させれば、第一及び第二の回路部材３０，４０間に介在させることができる。
［回路接続材料］
【００６２】
次に、上述したフィルム状回路接続材料５０の構成について詳細に説明する。
【００６３】
フィルム状回路接続材料５０は、回路接続材料をフィルム状に成形してなるものであり、回路接続材料は、上述した導電粒子１２と、接着剤組成物５１とを含有し、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａ（より好ましく０．７〜２ＧＰａ）となり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となる材料で構成されている。
【００６４】
硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５ＧＰａ未満となる回路接続材料では、接着強度が不十分となり、他方、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が３ＧＰａを超える回路接続材料では、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。また、硬化処理により上記平均熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃未満となる回路接続材料では、接着強度が不十分となり、他方、硬化処理により上記平均熱膨張係数が２００ｐｐｍ／℃を超える回路接続材料では、内部応力によって接続部での接続抵抗が増大したり、接着剤が剥離したりする。
【００６５】
また回路接続材料は、硬化処理によりガラス転移温度が６０〜２００℃となるものが好ましく、６０〜１８０℃となるものがより好ましい。硬化処理によってガラス転移温度が６０℃未満となる回路接続材料では、回路部材の接続構造２００において、高温における接着強度の低下、接続抵抗の上昇が起こる傾向があり、硬化処理によりガラス転移温度が２００℃を超える回路接続材料では、高温且つ長時間で硬化させることとなるため、回路接続部材１０における内部応力が増大し、クラックが発生することがある。また回路部材３０又は４０との界面応力が大きくなるため回路接続部材１０による接着強度が低下する傾向がある。
【００６６】
回路接続材料中に含まれる接着剤組成物は接着性を有し、第一及び第二の回路部材３０，４０に対する硬化処理により硬化する。また、接着剤組成物は、硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａ（より好ましく０．７〜２ＧＰａ）となり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となるものであれば如何なるものでもよいが、このような接着剤組成物としては、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂の潜在性硬化剤とを含有する組成物が好ましい。
【００６７】
上記エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素添加されていてもよい。また、これらのエポキシ樹脂は、２種以上を併用してもよい。
【００６８】
上記エポキシ樹脂の潜在性硬化剤は、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよく、このような潜在性硬化剤としては、アニオン重合性の触媒型硬化剤、カチオン重合性の触媒型硬化剤、重付加型の硬化剤等が挙げられる。これらは、単独又は２種以上の混合物として使用できる。これらのうち、速硬化性において優れ、化学当量的な考慮が不要である点からは、アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤が好ましい。
【００６９】
アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤としては、例えば、第３級アミン類、イミダゾール類、ヒドラジド系化合物、三フッ化ホウ素−アミン錯体、オニウム塩（スルホニウム塩、アンモニウム塩等）、アミンイミド、ジアミノマレオニトリル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられ、これらの変成物も用いることが可能である。重付加型の硬化剤としては、ポリアミン類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられる。
【００７０】
アニオン重合性の触媒型硬化剤として第３級アミン類やイミダゾール類を配合した場合、エポキシ樹脂は１６０℃〜２００℃程度の中温で数１０秒〜数時間程度の加熱により硬化する。このために可使時間（ポットライフ）が比較的長いので好ましい。
【００７１】
カチオン重合性の触媒型硬化剤としては、エネルギー線照射によりエポキシ樹脂を硬化させる感光性オニウム塩（芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩等が主として用いられる）が好ましい。また、エネルギー線照射以外に加熱によって活性化しエポキシ樹脂を硬化させるものとして、脂肪族スルホニウム塩等がある。この種の硬化剤は、速硬化性という特徴を有することから好ましい。
【００７２】
これらの硬化剤を、ポリウレタン系、ポリエステル系等の高分子物質や、ニッケル、銅等の金属薄膜及びケイ酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長できるため好ましい。
【００７３】
また上記接着剤組成物としては、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含有する組成物も好ましく用いられる。
【００７４】
上記ラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、このようなラジカル重合性物質としては、アクリレート（対応するメタクリレートも含む。以下同じ）化合物、マレイミド化合物、シトラコンイミド樹脂、ナジイミド樹脂等が挙げられる。ラジカル重合性物質はモノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、また、モノマーとオリゴマーを併用することも可能である。
【００７５】
アクリレート化合物の具体例としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタンアクリレート等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して用いることができる。また、必要によりハドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を用いてもよい。また、耐熱性を向上させる点からは、アクリレート化合物がジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及びトリアジン環からなる群より選ばれる少なくとも１つの置換基を有することが好ましい。
【００７６】
マレイミド化合物は、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものであり、このようなマレイミド化合物としては、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−４，８−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等を挙げることができる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００７７】
上記シトラコンイミド樹脂は、分子中にシトラコンイミド基を少なくとも１個有するシトラコンイミド化合物を重合させてなるものである。シトラコンイミド化合物としては、例えば、フェニルシトラコンイミド、１−メチル−２，４−ビスシトラコンイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルスルホンビスシトラコンイミド、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００７８】
上記ナジイミド樹脂は、分子中にナジイミド基を少なくとも１個有するナジイミド化合物を重合してなるものである。ナジイミド化合物としては、例えば、フェニルナジイミド、１−メチル−２，４−ビスナジイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルスルホンビスナジイミド、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−ナジイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００７９】
上記のラジカル重合性物質に下記化学式（Ｉ）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質を併用すると、回路電極（構成材料は、金属等の無機物等）表面に対する接着強度が向上するので好ましい。
［上記式中、ｎは１〜３の整数を示す。］
【００８０】
リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質は、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートを反応させることにより得られる。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質として、具体的には、モノ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等がある。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００８１】
上記化学式（Ｉ）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質の配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合するフィルム形成材の和１００重量部に対し、０．０１〜５０重量部であることが好ましく、０．５〜５重量部であることがより好ましい。
【００８２】
上記ラジカル重合性物質は、アリルアクリレートと併用させることもできる。その場合、アリルアクリレートの配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対し０．１〜１０重量部であることが好ましく、０．５〜５重量部がより好ましい。
【００８３】
加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤は、加熱により分解して遊離ラジカルを発生する硬化剤であり、このような硬化剤としては、過酸化化合物、アゾ系化合物等が挙げられる。このような硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定される。これらの中でも、反応性を高め、ポットライフを向上させることが可能となることから、半減期１０時間の温度が４０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物がより好ましい。
【００８４】
上記硬化剤の配合量は、接続時間を２５秒以下とする場合、十分な反応率を得るために、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対して、２〜１０重量部であることが好ましく、４〜８重量部であることがより好ましい。なお、接続時間が限定されない場合の硬化剤の配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対し０．０５〜２０重量部であることが好ましく、０．１〜１０重量部であることがより好ましい。
【００８５】
より具体的には、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤として、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられる。また、回路電極３２，４２の腐食を抑えるという観点からは、硬化剤は、硬化剤中に含有される塩素イオンや有機酸の濃度が５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。このような硬化剤は、具体的には、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドから選定され、高反応性が得られるパーオキシエステルから選定されることがより好ましい。上記硬化剤は、適宜混合して用いることができる。
【００８６】
パーオキシエステルとしては、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
【００８７】
ジアルキルパーオキサイドとしては、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
【００８８】
ハイドロパーオキサイドとしては、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００８９】
ジアシルパーオキサイドとしては、イソブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００９０】
パーオキシジカーボネートとしては、ジ−ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
【００９１】
パーオキシケタールとしては、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
【００９２】
シリルパーオキサイドとしては、ｔ−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
【００９３】
これらの硬化剤は、単独で又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長されるために好ましい。
【００９４】
本実施形態の回路接続材料には、必要に応じて、フィルム形成材を添加して用いてもよい。フィルム形成材とは、液状物を固形化し構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いを容易とし、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械的特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧）でフィルムとしての取扱いができるものである。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも、接着性、相溶性、耐熱性、機械的強度に優れることからフェノキシ樹脂が好ましい。
【００９５】
フェノキシ樹脂は、２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の存在下、非反応性溶媒中４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で、反応固形分が５０重量部以下の条件で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。
【００９６】
上記２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。上記２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を持つものであり、このような２官能フェノール類としては、例えばハイドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類等が挙げられる。フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基や、エポキシ基、その他の反応性化合物により変性されていてもよい。フェノキシ樹脂は、単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。
【００９７】
本実施形態の回路接続材料は、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル及びアクリロニトリルからなる群より選ばれる少なくとも一種をモノマー成分とした重合体又は共重合体を含んでもよい。ここで、応力緩和に優れることから、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレートやグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用することが好ましい。これらアクリルゴムの分子量（重量平均分子量）は、接着剤の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。
【００９８】
本実施形態の回路接続材料には、更に、ゴム微粒子、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。
【００９９】
ゴム微粒子は、粒子の平均粒径が、配合する導電粒子１２の平均粒径の２倍以下であり、且つ室温（２５℃）での弾性率が導電粒子１２及び接着剤組成物の室温での弾性率の１／２以下であるものであればよい。特に、ゴム微粒子の材質が、シリコーン、アクリルエマルジョン、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリブタジエンゴムである微粒子は、単独で又は２種以上を混合して用いることが好適である。３次元架橋したこれらゴム微粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤組成物中に容易に分散される。
【０１００】
回路接続材料に充填剤を含有させる場合、接続信頼性等が向上するので好ましい。充填剤は、その最大径が導電粒子１２の粒径未満であれば使用できる。充填剤の配合量は、接着剤組成物１００体積部に対して５〜６０体積部であることが好ましい。配合量が６０体積部を超えると、接続信頼性向上効果が飽和する傾向があり、他方、５体積部未満では充填剤添加の効果が不充分となる傾向がある。
【０１０１】
上記カップリング剤としては、ビニル基、アクリル基、エポキシ基又はイソシアネート基を含有する化合物が、接着性が向上するので好ましい。
【０１０２】
上記回路接続材料においては、導電粒子１２は、上記接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積部添加することが好ましく、その添加量は用途により使い分ける。なお、過剰な導電粒子１２による隣接回路電極の短絡等を防止するためには、０．１〜１０体積部添加することがより好ましい。
【０１０３】
なお、フィルム状回路接続材料５０は、支持体（ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等）上に塗工装置（図示せず）を用いて上記回路接続材料を塗布し、所定時間熱風乾燥することにより作製することができる。
【０１０４】
本発明は、前述した実施形態に限定されるものではない。例えば上記実施形態では、第一の回路部材及び第二の回路部材のいずれにおいても、回路基板の主面を基準として絶縁層の縁部が回路電極よりも厚く形成されているが、図６に示すように、例えば第二の回路部材４０のみにおいて、絶縁層４３の縁部４３ａが回路電極４２よりも厚く形成されていればよく、第一の回路部材３０においては、絶縁層は形成されていなくても構わない。
【実施例】
【０１０５】
以下、本発明の内容を、実施例を用いて更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
（導電粒子の作製）
【０１０６】
テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンモノマーの混合比を変えて、重合開始剤としてベンゾイルパーオキサイドを用いて懸濁重合し、得られた重合体を分級することで、表１及び表２に示す平均粒径及び硬度を持つ導電粒子の核体を得た。
【０１０７】
得られた各核体を無電解Ｎｉメッキ又は無電解Ａｇメッキした。メッキ処理の際のメッキ液の仕込量、処理温度及び時間によりメッキ厚を変更し、目的の導電粒子Ｎｏ．１，３，５〜７，１０〜１２を得た。また、Ｎｉメッキを行った導電粒子にさらにＡｕを置換メッキすることで目的の導電粒子Ｎｏ．２，４，８，９，１３，１４を得た。また、Ｎｉメッキを行った導電粒子にさらにＰｄを置換メッキすることで目的の導電粒子Ｎｏ．１５〜１７を得た。得られた導電粒子におけるメッキ厚も併せて表１及び表２に示す。なお、表１及び表２において、導電粒子の硬度は、ＳＩ単位であるＧＰａで表示してあるが、参考のために、単位がｋｇｆ／ｍｍ２であるデータを括弧内に併記した。
【実施例１】
【０１０８】
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名ＰＫＨＣ、平均分子量４５，０００）５０ｇを、重量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０重量％の溶液とした。
【０１０９】
そして、この溶液に、固形分重量比でフェノキシ樹脂３０ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を３０ｇ、エポキシ樹脂の潜在性硬化剤としてノバキュア（旭チバ株式会社製、商品名３９４１ＨＰＳ）を４０ｇ配合した。更に、この溶液に接着剤組成物１００体積部に対して導電粒子Ｎｏ．１を５体積部配合分散させて、回路接続材料含有液を調製した。なお、上記潜在性硬化剤のノバキュア３９４１ＨＰＳは、イミダゾール変性体を核とし、その表面をポリウレタンで被覆してなる平均粒径５μｍのマイクロカプセル型硬化剤を、液状ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂中に分散したマスターバッチ型硬化剤である。
【０１１０】
次に、この回路接続材料含有液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、厚みが２０μｍのフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例２】
【０１１１】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子２を用いた他は、実施例１と同様にして実施例２のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例３】
【０１１２】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子３を用いた他は、実施例１と同様にして実施例３のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例４】
【０１１３】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子４を用いた他は、実施例１と同様にして実施例４のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例５】
【０１１４】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１を２．５体積部、導電粒子２を２．５体積部配合分散させた他は、実施例１と同様にして実施例５のフィルム状回路接続材料を得た。
【実施例６】
【０１１５】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１５を用いた他は、実施例１と同様にして実施例６のフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例１）
【０１１６】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子６を用いた他は、実施例１と同様にして比較例１のフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例２）
【０１１７】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子７を用いた他は、実施例１と同様にして比較例２のフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例３）
【０１１８】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子８を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例４）
【０１１９】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子９を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例５）
【０１２０】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１０を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例６）
【０１２１】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１１を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例７）
【０１２２】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１３を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例８）
【０１２３】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１４を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例９）
【０１２４】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１６を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（比較例１０）
【０１２５】
実施例１における導電粒子１の代わりに導電粒子１７を用いた他は、実施例１と同様にしてフィルム状回路接続材料を得た。
（接続抵抗評価試験１）
（回路部材の作製）
【０１２６】
ポリイミドフィルム（厚み４０μｍ）上に、ライン幅９μｍ、ピッチ３０μｍの銅回路（厚み８μｍ）５００本を形成し、第一の回路部材としてのフレキシブル回路板（２層ＦＰＣ）を作製した。また、第一の回路部材として、ポリイミド、銅箔（厚み１８μｍ）、ポリイミドと銅箔を接着する接着剤からなる３層構成で、ライン幅７μｍ、ピッチ３０μｍのフレキシブル回路板（３層ＦＰＣ）を作製した。
【０１２７】
一方、ガラス基板（厚み１．１ｍｍ）上に、ライン幅１５μｍ、ピッチ３０μｍのインジュウム−錫酸化物（ＩＴＯ）回路（厚み２００ｎｍ）５００本を形成し、このガラス基板上のＩＴＯ回路間に窒化珪素を蒸着し、ＩＴＯ回路の中心から６００ｎｍ厚い絶縁層を形成して、第二の回路部材を作製した。
（回路部材の接続）
【０１２８】
まず第二の回路部材上に、実施例１〜６及び比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料（幅１ｍｍ）の接着面を貼り付けた後、７０℃、０．５ＭＰａで５秒間加熱しながら加圧して、フィルム状回路接続材料を第二の回路部材に仮接続してＰＥＴフィルムを剥離した。その後、第一の回路部材である２層ＦＰＣと、第二の回路部材との間に、フィルム状回路接続材料を介在させるように２層ＦＰＣを配置した。そして、第一の回路部材及び第二の回路部材を介してフィルム状回路接続材料を１８０℃、３ＭＰａで１０秒間加熱加圧した。こうして回路部材の接続構造を得た。また、第一の回路部材である３層ＦＰＣと第二の回路部材との接続も上記と同様にして行い、こうして回路部材の接続構造を得た。
（接続抵抗の測定）
【０１２９】
上記回路部材の接続構造について、初期（接続直後）と、８０℃、９５％ＲＨの高温高湿槽中に１０００時間保持（高温高湿処理）した後のそれぞれにおいて、マルチメータにより、回路の抵抗値を測定した。結果を表３に示す。なお、表３において、抵抗値は、隣接回路間の抵抗１５０点の平均値と標準偏差を３倍した値との和（ｘ＋３σ）で示した。
（回路電極上に存在する導電粒子の計数）
【０１３０】
回路部材の接続後、上記接続構造における各回路電極に存在する導電粒子数を顕微鏡による目視にて計数した。回路電極上の導電粒子数は、１５１個の電極上に存在する導電粒子の平均で示した。結果を表３に示す。
（回路接続部材の貯蔵弾性率及び平均熱膨張係数）
【０１３１】
実施例１〜６及び比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料の硬化処理後の、４０℃における貯蔵弾性率は０．５〜３ＧＰａの範囲にあり、平均熱膨張係数は３０〜２００ｐｐｍ／℃の範囲にあることが確認された。
【０１３２】
表３に示す結果より、実施例１〜６のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、第一の回路部材が２層ＦＰＣ、３層ＦＰＣのいずれの場合でも、初期において全て良好な接続抵抗を示し、高温高湿処理後の接続抵抗の上昇もほとんどないことが確認された。
【０１３３】
これに対し、比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、初期において接続抵抗が高く、特に高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が顕著であった。これは、比較例１，３，５，７，９のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造では、用いた導電粒子の硬度が柔らかすぎて高温高湿処理による対向する回路電極間の距離の変動に追随できなかったため高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が起きたと考えられる。
【０１３４】
また比較例２，４，６，８，１０のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造では、用いた導電粒子が硬すぎて十分な導電粒子の扁平が得られないため、初期の接続抵抗が高くなり、また、高温高湿処理による対向する回路電極間の距離の変動に追随できかったため高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が起きたと考えられる。
（接続抵抗評価試験２）
（回路部材の作製）
【０１３５】
バンプ面積１００μｍ×１００μｍ、ピッチ２００μｍ、高さ２０μｍの金バンプを４０個配置したＩＣチップにおいて、バンプ間に窒化珪素を蒸着し、バンプの中心から６００ｎｍ厚い絶縁層を形成して第一の回路部材を作製した。
【０１３６】
また、ガラス基板（厚み１．１ｍｍ）上に、インジュウム−錫酸化物（ＩＴＯ）で厚み２００ｎｍの回路を形成した。そして、このガラス基板上のＩＴＯ回路間に窒化珪素を蒸着し、ＩＴＯ回路の中心から６００ｎｍ厚い絶縁層を形成して第二の回路部材を作製した。
（回路部材の接続）
【０１３７】
第一の回路部材として、２層ＦＰＣ又は３層ＦＰＣに代えて、上記ＩＣチップを用いた以外は、評価試験１の場合と同様にして第一の回路部材と第二の回路部材を接続し、回路部材の接続構造を得た。
（接続抵抗の測定）
【０１３８】
上記のようにして得た接続構造について、回路部材の接続後の初期と、高温高湿処理した後のそれぞれについて、評価試験１と同様の方法で接続抵抗を測定した。結果を表４に示す。なお、表４において、抵抗値は、隣接回路間の抵抗１５０点の平均値と標準偏差を３倍した値との和（ｘ＋３σ）で示した。
（回路電極上に存在する導電粒子の計数）
【０１３９】
回路部材の接続後、上記接続構造における各回路電極に存在する導電粒子数を評価試験１と同様の方法で計数した。回路電極上の導電粒子数は、４０個の電極上に存在する導電粒子の平均で示した。結果を表４に示す。
【０１４０】
実施例１〜６のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、評価試験１の２層ＦＰＣ又は３層ＦＰＣに代えて、上記ＩＣチップを第一の回路部材として用いた場合においても、初期において全て良好な接続抵抗を示し、高温高湿処理後の接続抵抗の上昇もほとんどないことが確認された。
【０１４１】
これに対し、比較例１〜１０のフィルム状回路接続材料を用いた回路部材の接続構造は、評価試験１の場合と同様に、初期において接続抵抗が高く、特に高温高湿処理後の接続抵抗の上昇が顕著であった。
【産業上の利用可能性】
【０１４２】
以上説明したように本発明の回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法によれば、対向する回路部材同士を接続する場合に、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減することができる。
【０１４３】
また本発明のフィルム状回路接続材料によれば、上記効果に加えて第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第一の回路部材と第二の回路部材との接続作業を容易に行うことができる。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材、並びに第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材であって、前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において前記絶縁層の少なくとも一部が前記主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材、を接続するための回路接続材料であって、
接着剤組成物及び、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、
硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり、硬化処理後の２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となる、回路接続材料。
【請求項２】
前記導電粒子が、有機高分子からなる核体と、該核体上に形成された銅、ニッケル、ニッケル合金、銀又は銀合金からなる金属層とを備えており、前記金属層の厚さが５０〜１７０ｎｍである、請求項１記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記導電粒子が、金又はパラジウムからなる最外層を備えており、前記最外層の厚さが１５〜７０ｎｍである、請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記接着剤組成物が、エポキシ樹脂と、前記エポキシ樹脂の潜在性硬化剤とを含有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
前記接着剤組成物が、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
硬化処理によりガラス転移温度が６０〜２００℃となる、請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項７】
フィルム形成材を更に含有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項８】
前記フィルム形成材がフェノキシ樹脂である、請求項７記載の回路接続材料。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の回路接続材料をフィルム状に形成してなる、フィルム状回路接続材料。
【請求項１０】
第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び前記第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路部材の主面と前記第二の回路部材の主面との間に設けられ、前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
を備え、前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記絶縁層の少なくとも一部が前記回路基板の主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造であって、
前記回路接続部材が、絶縁性物質及び、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、
前記回路接続部材の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａであり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃であり、
前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが、前記導電粒子を介して電気的に接続されている、回路部材の接続構造。
【請求項１１】
前記導電粒子が、有機高分子からなる核体と、該核体上に形成された銅、ニッケル、ニッケル合金、銀又は銀合金からなる金属層とを備えており、前記金属層の厚さが５０〜１７０ｎｍである、請求項１０に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１２】
前記導電粒子が、金又はパラジウムからなる最外層を備えており、前記最外層の厚さが１５〜７０ｎｍである、請求項１０又は１１に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１３】
前記絶縁層の少なくとも一部が前記回路基板の主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている回路部材において、前記絶縁層の少なくとも一部の厚さと前記回路電極の厚さとの差が５０〜６００ｎｍである、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１４】
前記回路接続部材のガラス転移温度が６０〜２００℃である、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１５】
前記絶縁層が、有機絶縁性物質、二酸化珪素及び窒化珪素のいずれかから構成されている、請求項１０〜１４のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１６】
前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記回路電極の表面積が１５０００μｍ２以下であり、且つ、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極との間における平均導電粒子数が３個以上である、請求項１０〜１５のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１７】
前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記回路電極が、金、銀、錫、白金族の金属又はインジウム錫酸化物で構成される表面層を有する、請求項１０〜１６のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１８】
前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記回路基板が、有機絶縁性物質、ガラス又はシリコンで構成されている、請求項１０〜１７のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１９】
第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び前記第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路部材の主面と前記第二の回路部材の主面との間に設けられ、前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
を備え、前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記絶縁層の少なくとも一部が前記回路基板の主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造の製造方法であって、
前記第一の回路基板の主面と前記第二の回路基板の主面との間に請求項９に記載のフィルム状回路接続材料を介在させ、
前記第一及び第二の回路部材を介して前記回路接続材料を加熱及び加圧して硬化処理することにより前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接続し、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とを前記導電粒子を介して電気的に接続させる、回路部材の接続構造の製造方法。
【請求項１】
第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材、並びに第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材であって、前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において前記絶縁層の少なくとも一部が前記主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材、を接続するための回路接続材料であって、
接着剤組成物及び、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、
硬化処理により４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａとなり、硬化処理後の２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃となる、回路接続材料。
【請求項２】
前記導電粒子が、有機高分子からなる核体と、該核体上に形成された銅、ニッケル、ニッケル合金、銀又は銀合金からなる金属層とを備えており、前記金属層の厚さが５０〜１７０ｎｍである、請求項１記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記導電粒子が、金又はパラジウムからなる最外層を備えており、前記最外層の厚さが１５〜７０ｎｍである、請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記接着剤組成物が、エポキシ樹脂と、前記エポキシ樹脂の潜在性硬化剤とを含有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
前記接着剤組成物が、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
硬化処理によりガラス転移温度が６０〜２００℃となる、請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項７】
フィルム形成材を更に含有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項８】
前記フィルム形成材がフェノキシ樹脂である、請求項７記載の回路接続材料。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の回路接続材料をフィルム状に形成してなる、フィルム状回路接続材料。
【請求項１０】
第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び前記第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路部材の主面と前記第二の回路部材の主面との間に設けられ、前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
を備え、前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記絶縁層の少なくとも一部が前記回路基板の主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造であって、
前記回路接続部材が、絶縁性物質及び、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満であり且つ硬度が１．９６１〜６．８６５ＧＰａである導電粒子を含有し、
前記回路接続部材の４０℃における貯蔵弾性率が０．５〜３ＧＰａであり且つ２５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が３０〜２００ｐｐｍ／℃であり、
前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが、前記導電粒子を介して電気的に接続されている、回路部材の接続構造。
【請求項１１】
前記導電粒子が、有機高分子からなる核体と、該核体上に形成された銅、ニッケル、ニッケル合金、銀又は銀合金からなる金属層とを備えており、前記金属層の厚さが５０〜１７０ｎｍである、請求項１０に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１２】
前記導電粒子が、金又はパラジウムからなる最外層を備えており、前記最外層の厚さが１５〜７０ｎｍである、請求項１０又は１１に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１３】
前記絶縁層の少なくとも一部が前記回路基板の主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている回路部材において、前記絶縁層の少なくとも一部の厚さと前記回路電極の厚さとの差が５０〜６００ｎｍである、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１４】
前記回路接続部材のガラス転移温度が６０〜２００℃である、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１５】
前記絶縁層が、有機絶縁性物質、二酸化珪素及び窒化珪素のいずれかから構成されている、請求項１０〜１４のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１６】
前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記回路電極の表面積が１５０００μｍ２以下であり、且つ、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極との間における平均導電粒子数が３個以上である、請求項１０〜１５のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１７】
前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記回路電極が、金、銀、錫、白金族の金属又はインジウム錫酸化物で構成される表面層を有する、請求項１０〜１６のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１８】
前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記回路基板が、有機絶縁性物質、ガラス又はシリコンで構成されている、請求項１０〜１７のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１９】
第一の回路基板の主面上に第一の回路電極及び前記第一の絶縁層が隣接して形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に第二の回路電極及び第二の絶縁層が隣接して形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路部材の主面と前記第二の回路部材の主面との間に設けられ、前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
を備え、前記第一及び第二の回路部材の少なくとも一方において、前記絶縁層の少なくとも一部が前記回路基板の主面を基準として前記回路電極より厚く形成されている回路部材の接続構造の製造方法であって、
前記第一の回路基板の主面と前記第二の回路基板の主面との間に請求項９に記載のフィルム状回路接続材料を介在させ、
前記第一及び第二の回路部材を介して前記回路接続材料を加熱及び加圧して硬化処理することにより前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接続し、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とを前記導電粒子を介して電気的に接続させる、回路部材の接続構造の製造方法。
【国際公開番号】ＷＯ２００５／００２００２
【国際公開日】平成１７年１月６日（２００５．１．６）
【発行日】平成１８年８月１０日（２００６．８．１０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−５１１０３６（Ｐ２００５−５１１０３６）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＪＰ２００４／００８８９６
【国際出願日】平成１６年６月２４日（２００４．６．２４）
【出願人】（０００００４４５５）日立化成工業株式会社 (4,649)
【Ｆターム（参考）】
【国際公開日】平成１７年１月６日（２００５．１．６）
【発行日】平成１８年８月１０日（２００６．８．１０）
【国際特許分類】
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＪＰ２００４／００８８９６
【国際出願日】平成１６年６月２４日（２００４．６．２４）
【出願人】（０００００４４５５）日立化成工業株式会社 (4,649)
【Ｆターム（参考）】
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