透明プラスチックフィルムの製造方法およびこれにより製造された透明プラスチックフィルム
【課題】
【解決手段】本発明は、（ａ）ガラスフレーク粒子を準備するステップ；（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムの製造方法およびこれにより製造された透明プラスチックフィルムを提供する。
【解決手段】本発明は、（ａ）ガラスフレーク粒子を準備するステップ；（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムの製造方法およびこれにより製造された透明プラスチックフィルムを提供する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節して透明プラスチックフィルムを製造する透明プラスチックフィルムの製造方法およびこれにより製造された透明プラスチックフィルムに関する。
【０００２】
本出願は２００７年６月２８日に韓国特許庁に提出された韓国特許出願第２００７−００６４６７５号の出願日の利益を主張し、その内容の全ては本明細書に含まれる。
【背景技術】
【０００３】
表示装置、額縁、工芸、容器などに用いられるガラス基板は、小さい線膨脹係数、優れたガスバリアー性、高い光透過度、表面平坦度、優れた耐熱性と耐化学性などの色々な長所を有しているが、衝撃に弱く、壊れ易く、密度が高く、重いという短所がある。
【０００４】
最近では、液晶や有機発光表示装置、電子ペーパーに対する関心が高まっており、これらの基板をガラスからプラスチックに代替する研究が活発に行われている。
【０００５】
基本基材であるプラスチックフィルムと機能性コーティング層を有するプラスチック基板をガラス基板の代わりに用いれば、表示装置の全体重さが軽くなり、デザインの柔軟性を付与することができ、衝撃に強く、連続工程で製造する場合にガラス基板に比べて経済性を持つ。
【０００６】
ここで、プラスチックフィルムが表示装置用プラスチック基板の基本基材として使われるためには、トランジスタ素子の工程温度、透明電極の蒸着温度を耐えられる高いガラス転移温度、液晶と有機発光材料の老化を防止するための酸素と水蒸気の遮断特性、工程温度変化に応じた基板のそり防止のための小さい線膨脹係数と寸法安定性、既存のガラス基板に用いられる工程機器との互換性を有する高い機械的強度、エッチング工程に耐えられる耐化学性、高い光透過度および小さい複屈折率、表面の耐スクラッチ性などの特性が求められる。
【０００７】
このような要件のうちの小さい線膨脹係数という要件を満足させるための既存の研究例としては、高分子物質にクレー（Ｃｌａｙ）、ガラス繊維（Ｇｌａｓｓ ｆｉｂｅｒ）、およびガラス布（Ｇｌａｓｓ ｃｌｏｔｈ）のような無機フィラーを添加してプラスチックフィルムを製造する方法が挙げられる。
【０００８】
しかし、このようなクレーおよびガラス繊維のような無機フィラーを高分子物質に均一に分散させてプラスチックフィルムを製造することが難しいという問題点があり、製造したプラスチックフィルムの線膨脹係数を下げる効果を提供するためには、前述した無機フィラーを多量含有させるべきであるのでプラスチックフィルムの軽量化が難しいという問題点がある。
【０００９】
一方、前述したガラス布のような無機フィラーを高分子物質に添加する場合、線膨脹係数を下げることはできるが、高分子物質とガラス布の界面に存在するバブル（ｂｕｂｂｌｅ）の除去が難しく、この場合、多量の無機フィラーを用いなければならないために軽量化が難しいという問題点がある。
【００１０】
また、前述した無機フィラーを屈折率を調節していない高分子物質に添加する場合、線膨脹係数を下げることはできるが、高分子物質と無機フィラーの屈折率の差により、プラスチックフィルムが表示装置用プラスチック基板の基本基材として使われるために満足しなければならない要件のうちの一つである透明性の確保に限界がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節して透明プラスチックフィルムを製造する透明プラスチックフィルムの製造方法およびこれにより製造された透明プラスチックフィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、（ａ）ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子を準備するステップ；（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムの製造方法を提供する。
【００１３】
本発明は、ガラスフレーク粒子；および前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムおよび透明複合材料を提供する。
【００１４】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む光学フィルムを提供する。
【００１５】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含むプラスチック基板を提供する。
【００１６】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む電子デバイスを提供する。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節する方法を利用し、硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率とガラスフレーク粒子の屈折率との差を０．０１以下にすることができ、また、屈折率の差を０にして、この二つの屈折率が同一になるようにすることができる。そこで、屈折率を調節するためにガラスフレーク粒子を別途に製造する必要がなくなる。
【００１８】
ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節することにより、フィルムの透明性を容易に向上させることができ、その結果、光透過度に優れた透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００１９】
ガラスフレークを含有することによってフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）を減少させることができ、エポキシ樹脂を用いることによってガラスフレークとの接着力を向上させることができる。
【００２０】
また、ガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造する場合、好ましい低い熱膨張係数を提供することができる。特に、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の添加量より少量添加しても、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加した場合に提供できる低い熱膨張係数を十分に提供することができる。すなわち、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、少量の添加量だけで十分に低い熱膨張係数を提供することができる。
【００２１】
また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、前述したように、少量を添加しても良いためにフィルムを軽量化させることができるので、より薄くて軽量化された透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００２２】
厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子と厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を各々同一の量で添加してフィルムを製造する場合、両方とも好ましい低い熱膨張係数を有するフィルムを提供することができる。但し、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合と厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の場合を、同一添加量を基準に比較してみれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合がより低い熱膨張係数を提供することができる。
【００２３】
厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造する場合と厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造する場合の両方とも屈曲強度、均一性および透明性を向上させることができる。特に、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子が添加される場合、フィルムの屈曲強度、均一性および透明性をより向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明に係る透明プラスチックフィルムの光学写真である。
【図２】本発明に係る透明プラスチックフィルムの断面写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
本発明に係る透明プラスチックフィルムの製造方法は、（ａ）ガラスフレーク粒子を準備するステップ；（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含む。
【００２６】
前記（ａ）ステップで準備するガラスフレークの場合、一定厚さ（Ｄｅｐｔｈ、Ｄ）のガラスプレート（Ｓｈｅｅｔ）を粉砕工程を通じて小さい粒子に製造し、このように製造されたガラス粒子（ガラスフレーク）は均一な厚さを有するが、ガラス粒子の各々は長さ（Ｌｅｎｇｔｈ、Ｌ）が異なる粒度分布を有する。したがって、ガラスフレークの種類は、厚さの種類別、粒度分布別、ガラスフレークの製造物質別に分けることができる。
【００２７】
前記（ａ）ステップで準備するガラスフレーク粒子として用いることのできるガラスフレークの種類は、厚さに応じ、厚さ０．１μｍ（商品名：ＧＦ１０、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、厚さ０．３５μｍ（商品名：ＧＦ３５、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、厚さ０．５μｍ（商品名：ＧＦ５０、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、厚さ０．７μｍ（商品名：ＧＦ７０、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、および厚さ１μｍ（商品名：ＧＦ１００、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）に区分され、この中から選択して用いることができる。
【００２８】
また、ガラスフレークの種類は、ガラスフレークの粒度分布に応じ、１７００〜１５０μｍが８０％であり、１５０〜５０μｍが２０％である、ミルにかけられていない（ｕｎｍｉｌｌｅｄ）ガラスフレーク；１０００〜３００μｍが１０％であり、３００〜５０μｍが６５％であり、５０μｍ以下が２５％である、ミルにかけた（ｍｉｌｌｅｄ）ガラスフレーク；１５０μｍ以上が２％であり、１５０〜５０μｍが１０％であり、５０μｍ以下が８８％である、微粉末化された（ｍｉｃｒｏｎｉｚｅｄ）ガラスフレークに区分され、この中から選択された１種以上のガラスフレークを用いることができる。使用可能なガラスフレークの種類は提示された例に限定されるものではない。
【００２９】
ここで、ガラスフレークの屈折率は特に制限されるものではないが、１．５〜１．６の範囲であることが好ましい。ガラスフレークの屈折率は製造されたガラスの製造成分に応じて異なり、Ｅ、Ｃ、Ａ、Ｓ、Ｄ、ＮＥ、Ｔガラスに区分することができる。この中、特に、Ｓ、Ｔ、ＮＥガラスを用いることが好ましい。
【００３０】
ガラスフレークと硬化型エポキシ樹脂との間の接触が密接であるほど、透明プラスチックフィルムまたは透明複合材料の透明性が良好になるため、ガラスフレークの表面を当分野の公知の表面処理剤、例えば、シランカップリング剤によって処理することができる。具体的には、エポキシ基含有化合物を用いてガラスフレークの表面を処理することが好ましい。
【００３１】
前記（ａ）ステップのガラスフレーク粒子は添加され、本発明に係る透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）を下げることができる。この効果を提供するにおいて、ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が限定されるものではない。
【００３２】
一例として、厚さが０μｍより大きく１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、１μｍを超過する粒子より熱膨張係数（ＣＴＥ）を下げることができる。また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、０．１μｍを超過する粒子より熱膨張係数（ＣＴＥ）をより下げることができる。
【００３３】
具体的に説明すれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造し、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加する時に厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下である粒子と同一の量で添加してフィルムを製造した後に二つのフィルムを比較してみれば、二つのフィルムのガラスフレーク粒子の添加量は同一であるが、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加したフィルムが、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加したフィルムよりさらに低い熱膨張係数を提供する。例えば、約３倍程度熱膨張係数を減少させることができる。
【００３４】
また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加して製造したフィルムの熱膨張係数と、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加して製造したフィルムの熱膨張係数が同一である場合、これを比較してみれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の方が厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の方より少量添加されても、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加した場合に提供できる低い熱膨張係数を十分に提供できるようになる。例えば、二つのフィルムの熱膨張係数が２０ｐｐｍ／Ｋとして同一であれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合には、２０％の含量で添加されても前記熱膨張係数を提供することができ、０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の場合には、５０％程度の含量で添加されなければ前記熱膨張係数を提供することができない。
【００３５】
また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、前述したように、少量添加してもよいためにフィルムを軽量化させることができるので、より薄くて軽量化された透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００３６】
一方、厚さが０μｍより大きく１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、１μｍを超過する粒子より、軽量化、屈曲強度、均一性および透明性を向上させることができる。また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、０．１μｍを超過する粒子より、軽量化、屈曲強度、均一性および透明性をより向上させることができる。
【００３７】
このように、０μｍより大きく０．１μｍ以下の厚さを有するガラスフレーク粒子を用いる場合、０．１μｍを超過する厚さを有するガラスフレーク粒子より、少量の添加量だけで熱膨張係数を十分に下げることができ、０．１μｍを超過する厚さを有するガラスフレーク粒子より熱膨張係数をより減少させることができるという追加効果をさらに提供することができる。
【００３８】
また、０μｍより大きく０．１μｍ以下の厚さを有するガラスフレーク粒子を用いる場合、０．１μｍを超過する厚さを有するガラスフレーク粒子より、軽量化、屈曲強度、均一性および透明性をより向上させることができるという追加効果をさらに提供することができる。ここで、均一性がより向上されることにより、透明プラスチックフィルムの単位厚さ当たりガラスフレーク粒子を多く含むことができるため、気体を遮断する気体バリアー性が向上された透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００３９】
前記（ａ）ステップにおいては、ガラスフレーク粒子１個の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）当たりガラスフレーク粒子１個の長さ（Ｌｅｎｇｔｈ）の比率（Ｌ／Ｄ）が５０以上であるガラスフレーク粒子を用いることが好ましく、より好ましくは、５００以上のガラスフレーク粒子を用いることができる。前記ガラスフレーク粒子の長さ（Ｌ）が長ければ、透明プラスチックフィルムの内部に進入した気体の進路が妨げられるために気体バリアー性を向上させることができる。ここで、ガラスフレーク粒子の長さは、フィルムの形成を妨げない程度である３００μｍ以内であってもよいが、これに限定されるものではなく、長さに上限はない。
【００４０】
前記（ａ）ステップにおいては、前記ガラスフレーク粒子を溶媒と混合してガラスフレーク分散液として準備することができる。前記（ａ）ステップにおいて、ガラスフレーク分散液として準備してもよいが、それに限定されず、粉末形態のガラスフレーク粒子を準備するか、別途の添加剤を添加したガラスフレーク粒子を準備してもよい。
【００４１】
前記（ａ）ステップにおいては、前記溶媒として、エポキシ、硬化剤、および触媒との相溶性あるいは溶解性がある溶媒であればいずれも使用可能であり、例えば、メチレンクロライド、ジクロロエタン、テトラヒドロフラン、イソオキソラン、ジオキソラン、ジオキサン、アセトン（ａｃｅｔｏｎｅ）、メチルエチルケトン（ｍｅｔｈｙｌｅｔｈｙｌｋｅｔｏｎｅ）、メチルイソブチルケトン（ｍｅｔｈｙｌｉｓｏｂｕｔｙｌｋｅｔｏｎｅ）、トルエンおよびアルコールからなる群から選択された１種以上の溶媒を用いてガラスフレーク分散液を製造することができる。しかし、溶媒の種類はこれらに限定されるものではない。
【００４２】
前記（ａ）ステップでは、前記ガラスフレーク分散液において前記ガラスフレーク粒子が均一に分散されるようにすることとして、特にその方法に限定されるものではないが、前記ガラスフレーク分散液を超音波処理することができる。処理時間に制限はなく、ガラスフレークの分散性が優れる程度であればよく、特に、１〜１０分間超音波処理を行うことが好ましく、３分間超音波処理を行うことが最も好ましい。
【００４３】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤をさらに含むことができる。
【００４４】
また、前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に、前記硬化剤に添加される０．１〜５重量部の触媒をさらに含むことができる。
【００４５】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂を準備するステップは、（ｂ１）１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤と０．１〜５重量部の触媒を混合するステップ；および（ｂ２）前記触媒が添加された硬化剤と１００重量部の前記硬化型エポキシ樹脂を混合するステップを含むことが好ましい。
【００４６】
より好ましくは、エポキシ硬化剤１８２重量部と触媒２重量部を混合し、加熱して３０分間攪拌した後、固体状態のエポキシ１００重量部を１０分間攪拌して溶融させた後、触媒が添加された硬化剤と溶融されたエポキシを混合し攪拌して透明硬化型エポキシ樹脂を製造することもできる。
【００４７】
前記（ｂ）ステップにおいて、樹脂として硬化型エポキシ樹脂を用いることにより、ガラスフレークとの接着力を向上させることができる。
【００４８】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、下記化学式１〜化学式６で示される脂環式エポキシ樹脂および下記化学式７で示されるトリグリシジルイソシアヌレートのうちから選択された１種以上であってもよい。例えば、酸無水物型硬化剤と組み合わせて用いることが好ましい。
【００４９】
これらのエポキシ樹脂は単独で用いるか２以上を組み合わせて用いることができる。樹脂または樹脂組み合わせ物の屈折率がガラスフレーク屈折率と同一になってもよく、屈折率を調整するために他のエポキシ樹脂を組み合わせて用いてもよい。
【００５０】
【化１】
【００５１】
前記化学式４において、Ｒ1はＣ1〜Ｃ6のアルキル基またはトリメチロールプロパン残基であり、ｐは１〜２０の整数である。
【００５２】
【化２】
【００５３】
前記化学式５において、Ｒ２およびＲ３は互いに同じであるか異なり、各々独立に水素またはＣ1〜Ｃ6のアルキル基であり、ｑは０〜２の整数である。
【００５４】
【化３】
【００５５】
前記化学式６において、ｒは０〜２の整数である。
【００５６】
【化４】
【００５７】
前記（ｂ）ステップでは、前記硬化剤として、フタル酸無水物、マレイン酸無水物、トリメリット酸無水物、ピロメリット酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物、メチルナド酸無水物、ナド酸無水物、グルタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、水素化メチルナド酸無水物、および水素化ナド酸無水物のうちから選択された１種以上の酸無水物型硬化剤を用いることができる。ここで、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物および水素化メチルナド酸無水物を用いるとフィルムの透明性をより向上させることができるために好ましい。酸無水物型硬化剤は、好ましくは、エポキシ樹脂のエポキシ基１当量当たり酸無水物型硬化剤の酸無水物基が０．５〜１．５当量、より好ましくは０．７〜１．２当量用いることができる。
【００５８】
前記（ｂ）ステップの触媒は、硬化促進剤として、３次アミン、例えば、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデ−７−センおよびトリエチレンジアミン、イミダゾール、例えば、２−エチル−４−メチルイミダゾール、リン化合物、例えば、トリフェニルホスフィンおよびテトラフェニルホスフィニウムテトラフェニルボレート、４級アンモニウム塩、有機金属塩、およびこれらの誘導体のうちから選択された１種以上を用いることができる。ここで、リン化合物を用いるとフィルムの透明性をより向上させることができるために好ましい。
【００５９】
また、前記触媒としてカチオン性触媒を用いることができ、前記カチオン性触媒としては、有機酸、例えば、酢酸、安息香酸、サリチル酸およびパラ−トルエンスルホン酸、三フッ化ホウ素−アミン錯体、三フッ化ホウ素アンモニウム塩、芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、アルミニウム錯体含有カチオン性触媒のうちから選択された１種以上を用いることができる。前記硬化促進剤を単独で用いるかこれらの２以上を組み合わせて用いることができる。
【００６０】
前記（ｃ）ステップは、前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップであって、混合が容易で、透明プラスチックフィルムを製造できるのであれば、前記ガラスフレーク粒子と前記硬化型エポキシ樹脂の使用量は限定されない。
【００６１】
一例として、前記（ｃ）ステップでは、前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物内の前記ガラスフレーク粒子の含量が、好ましくは、全体固形分に対して５０重量％以下になるように、前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合することができる。より好ましくは、１〜５０重量％であり得る。前記ガラスフレーク粒子の含量は、このように５０重量％以下であってもよいが、５０重量％を超過してもよい。
【００６２】
ここで、全体固形分とは、硬化型エポキシ樹脂とガラスフレーク粒子を合わせた量を意味する。
【００６３】
このように、前記ガラスフレーク粒子を少ない量で添加しても熱膨張係数（ＣＴＥ）を十分に下げることができ、軽くて薄い透明プラスチックフィルムを提供することができる。また、透明プラスチックフィルムの単位厚さ当たり前記ガラスフレーク粒子を多く含むことができるため、気体を遮断する気体バリアー性が向上される。
【００６４】
前記（ｃ）ステップの前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップにおいて、必要により、金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに含むことができる。
【００６５】
前記金属としては当業界で充填剤として用いる一般的な金属を用いることができる。
【００６６】
前記有機金属化合物としてはリン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、硫酸バリウム、フッ化アルミニウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸バリウム、炭酸バリウム、水酸化バリウム、ケイ酸アルミニウム、およびこれらの混合物のうちから選択された１種以上を用いることができるが、これらに限定されるものではない。
【００６７】
前記金属酸化物としてはシリコンオキシド（ＳｉＯx、ここで、ｘは２〜４の整数）およびアルミニウムオキシド（Ａｌ2Ｏx、ここで、ｘは３〜４の整数）のうちから選択された１種以上を用いることができるが、これらに限定されるものではない。
【００６８】
前記クレーとしてはベントナイト、スメクタイトおよびカオリンのうちから選択された１種以上を用いることができるが、これらに限定されるものではない。
【００６９】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることが好ましく、０ｎｍより大きく１００ｎｍ以下であることがより好ましい。
【００７０】
前記（ｄ）ステップでは、前記ガラスフレーク粒子を含有した前記硬化型エポキシ樹脂を硬化させる。
【００７１】
ここで、前記ガラスフレーク粒子を含有し、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物が形成される。より好ましくは、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．００５以下であるエポキシ硬化物であってもよい。
【００７２】
前記（ｄ）ステップにおいて、前記ガラスフレーク粒子を含有した前記硬化型エポキシ樹脂を硬化させて前記エポキシ硬化物を形成する時、これをフィルム形状に成形することができる。前記エポキシ硬化物は、２０〜２００μｍの厚さを有するフィルム形状に成形されることが好ましい。
【００７３】
成形する方法の例として、射出成形およびラミネーションが好ましい。また、溶媒を用いる場合、キャスティングによるフィルム形成、溶媒揮発、および硬化させる方法も可能である。
【００７４】
このように、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節する方法を利用し、硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率とガラスフレーク粒子の屈折率との差を０．０１以下にすることができ、また、屈折率の差を０にして、この二つの屈折率が同一になるようにすることができる。ここで、屈折率を調節するためにガラスフレーク粒子を別途に製造する必要がなくなる。
【００７５】
ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節することにより、フィルムの透明性を容易に向上させることができ、その結果、光透過度に優れた透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００７６】
一方、本発明に係る透明プラスチックフィルムは、ガラスフレーク粒子；および前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含む。製造方法にて説明した内容は全て適用されるので具体的な説明は省略する。
【００７７】
前記ガラスフレーク粒子の含有量は、エポキシ樹脂との混合が容易で、透明プラスチックフィルムを製造できるのであれば、前記ガラスフレーク粒子と前記硬化型エポキシ樹脂の使用量は限定されない。
【００７８】
前記ガラスフレーク粒子は厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が１μｍ以下であってもよく、０μｍより大きく０．１μｍ以下であってもよいが、これに限定されるものではない。
【００７９】
前記ガラスフレーク粒子の含有量は、好ましくは０重量％より大きく５０重量％以下であり、より好ましくは１〜５０重量％である。前記ガラスフレーク粒子の含量はこのように５０重量％以下であってもよいが、５０重量％を超過してもよい。
【００８０】
本発明に係る透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
【００８１】
一例として、前記透明プラスチックフィルムは厚さが１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を含有し、このような透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。この時、ガラスフレーク粒子の含有量は５０重量％以下であってもよいが、これに限定されるものではない。
【００８２】
また他の一例として、前記透明プラスチックフィルムは、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を含有し、このような透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく６０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。この時、ガラスフレーク粒子の含有量は５０重量％以下であってもよいが、これに限定されるものではない。
【００８３】
また他の一例として、前記透明プラスチックフィルムは、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を０重量％より大きく２０重量％以下で含有し、このような透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく４０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
【００８４】
本発明に係る透明プラスチックフィルムは、屈折率が調節されたエポキシ樹脂を用いることにより、ガラスフレークに他の成分を添加するなどの方法を利用しなくても前述した範囲の熱膨張係数を達成することができる。
【００８５】
本発明に係る透明プラスチックフィルムは、フィルムそのものがディスプレイ素子用基板または太陽電池基板として用いられ得るし、透明プラスチックフィルムに機能性コーティング層を形成した後、これをディスプレイ素子用基板または太陽電池基板として用いられ得る。
【００８６】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む光学フィルムを提供する。
【００８７】
前記光学フィルムは、前記透明プラスチックフィルムに形成された光学パターンをさらに含むことができる。
【００８８】
ここで、本発明に係る透明プラスチックフィルムが光学パターンが形成された光学フィルムの基材として用いられ得るし、透明プラスチックフィルムそのものが光学パターンなしで光学フィルムとして用いられ得る。
【００８９】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含むプラスチック基板を提供する。
【００９０】
本発明に係るプラスチック基板は、ガスバリアー層および／または有機−無機ハイブリッド層をさらに含むことができる。具体的には、透明プラスチックフィルムとガスバリアー層との間および／またはガスバリアー層上に積層される有機−無機ハイブリッド層をさらに含むことができる。
【００９１】
前記プラスチック基板は、本発明に係る透明プラスチックフィルムを１枚以上含むことができる。
【００９２】
また、前記プラスチック基板はディスプレイ素子用基板として用いられ得る。
【００９３】
ここで、ディスプレイ素子の例としては液晶表示素子（ＬＣＤ）および有機発光素子（ＯＬＥＤ）が挙げられる。
【００９４】
薄膜トランジスタアレイ基板と；前記薄膜トランジスタアレイ基板と対向するように配置されるカラーフィルターアレイ基板；および前記薄膜トランジスタアレイ基板と前記カラーフィルターアレイ基板との間に注入される液晶から構成された液晶表示素子において、前記プラスチック基板は前記薄膜トランジスタアレイ基板および／またはカラーフィルターアレイ基板として使われ得る。
【００９５】
基板、第１電極、有機物層、および第２電極から構成された有機発光素子において、前記プラスチック基板は前記基板として使われ得る。
【００９６】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む電子デバイスを提供する。ここで、電子デバイスの例としては画像を形成するディスプレイ素子が挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００９７】
本発明に係る透明複合材料は、ガラスフレーク粒子；および前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含む。製造方法および透明プラスチックフィルムにて説明した内容は全て適用されるので具体的な説明は省略する。
【実施例】
【００９８】
以下では、本発明を下記実施例によってより詳細に説明する。本発明の理解を助けるために提示される下記実施例は本発明の好ましい実施例を例示するためのものに過ぎず、本発明の範囲が下記実施例だけに限定されるか制限されることではない。
【００９９】
［実施例１］
透明プラスチックフィルムを製造するために、攪拌可能な５００ｍｌの丸底フラスコに窒素を３０分間投入して残存する酸素を除去した後、エポキシ硬化剤である脂環式無水物（ｃｙｃｌｏａｌｉｐｈａｔｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）形態のメチルヘキサヒドロ−ナド酸無水物（ｍｅｔｈｙｌ ｈｅｘａｈｙｄｒｏ−ｎａｄｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）（Ｎｅｗ Ｊａｐａｎ Ｃｈｅｍ．，ＨＮＡ−１００）１８２重量部、触媒であるテトラフェニルホスホニウムブロミド（ｔｅｔｒａ ｐｈｅｎｙｌ ｐｈｏｓｐｈｏｎｉｕｍ ｂｒｏｍｉｄｅ）（Ａｌｄｒｉｃｈ、ＴＰＰ−ＰＢ）２重量部を投入し、６０℃で加熱して３０分間攪拌した。次に、トリグリシジルイソシアヌレート（ｔｒｉｇｌｙｃｉｄｙｌ ｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ）（Ｎｉｓｓａｎ Ｃｈｅｍ．，ＴＥＰＩＣ）１００重量部を１３０℃で１０分間攪拌して溶融させた後、これを予め準備した触媒が添加されたエポキシ硬化剤に投入し、常温で３０分間攪拌して透明プラスチックフィルム製造用エポキシ樹脂（硬化後樹脂の屈折率１．５２５０）を製造した。ここに、０．１μｍ厚さのガラスフレーク粒子（ガラスフレークのモデル名：ＧＦ１０／製造会社：ＧＬＡＳＳＦＬＡＫＥ Ｌｔｄ．，／屈折率１．５２）７１重量部を投入し、６０分間攪拌して分散した後、真空（ｖａｃｕｕｍ）を利用して残存するバブル（ｂｕｂｂｌｅ）を除去して、透明プラスチックフィルム用ガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂を製造した。
【０１００】
製造されたガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂をフィルムとして成形するための工程は次の通りである。シリコンオキシド重合体成分の離型剤がコーティングされた第１ガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）（厚さ０．７ｍｍのＳＴＮ ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）の上にガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂を塗布し、離型剤がコーティングされた第２ガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）を気泡が発生しないようにガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂の上に覆った。この時、フィルムの厚さを１００μｍにするために、２枚のガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）の間のエッジ部に１００μｍ厚さの枠組みを載せた。ガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂が投入されたガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）をラミネーター（ｌａｍｉｎａｔｏｒ）機器に通過させ樹脂厚さを一定に作って固定させた。２枚のガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）によって固定されたガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂は、窒素雰囲気の対流オーブンにおいて１００℃で２時間、１２０℃で２時間、１５０℃で２時間、および１７５℃で２時間順次硬化してガラスフレーク粒子含有エポキシ硬化物を製造し、両方のガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）を除去して、ガラスフレーク粒子および前記ガラスフレーク粒子が分散されたエポキシ硬化物を含む透明プラスチックフィルムを製造した（図１参照）。製造された透明プラスチックフィルムの厚さは、ＳＥＭで測定した結果、１００μｍであった（図２参照）。
【０１０１】
［実施例２］
ガラスフレーク粒子の含量を３２重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法により透明プラスチックフィルムを製造した。
【０１０２】
［実施例３］
実施例１の０．１μｍ厚さのガラスフレーク粒子の代わりに、０．３５μｍ厚さのガラスフレーク粒子（ガラスフレークのモデル名：ＧＦ３５／製造会社：ＧＬＡＳＳＦＬＡＫＥ Ｌｔｄ．，／屈折率１．５２）を７１重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法により透明プラスチックフィルムを製造した。
【０１０３】
［実施例４］
実施例１の０．１μｍ厚さのガラスフレーク粒子の代わりに、１．００μｍ厚さのガラスフレーク粒子（ガラスフレークのモデル名：ＧＦ１００／製造会社：ＧＬＡＳＳＦＬＡＫＥ Ｌｔｄ．，／屈折率１．５２）を７１重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法により透明プラスチックフィルムを製造した。
【０１０４】
［比較例１］
比較例１の樹脂の場合、実施例１の組成のうちのＴＥＰＩＣの組成において、ＴＥＰＩＣを５０重量部、ビスフェノールエポキシ（Ｂｉｓｐｈｅｎｏｌ Ａ−ｅｐｏｘｙ）（Ｈｅｘｉｏｎ ｃｈｅｍ．，ＬＥＲ８５０）を１００重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法によりプラスチックフィルムを製造した。
【０１０５】
［比較例２］
比較例２の樹脂の場合、ポリアリレート（ｐｏｌｙａｒｙｌｉｔｅ）１００重量部、ガラスフレーク２５重量部、ＤＣＥ（ｄｉｃｈｌｏｒｏｅｔｈａｎｅ）溶媒を８００重量部用い、キャスティング（ｃａｓｔｉｎｇ）法によりプラスチックフィルムを製造した。
【０１０６】
［比較例３］
比較例３の樹脂の場合、実施例１の組成のうちのエポキシ硬化剤である脂環式無水物（ｃｙｃｌｏａｌｉｐｈａｔｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）形態のメチルヘキサヒドロ−ナド酸無水物（ｍｅｔｈｙｌ ｈｅｘａｈｙｄｒｏ−ｎａｄｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）を９１重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法によりプラスチックフィルムを製造した。
【０１０７】
【表１】
【０１０８】
＊ＧＦ１０、ＧＦ３５、およびＧＦ１００の屈折率：１．５２
前記物性測定方法は下記の通りであり、全ての実施例および比較例に同一に適用した。記載された全ての物性値は統計的な代表性を有するように最小限５個以上の測定値に対する平均値で示す。
【０１０９】
１）光透過度：ＡＳＴＭ Ｄ１００３に基づき、各々、ＵＶ−分光計（Ｖａｒｉａｎ社、Ｃａｒｙ ３Ｅ）を使って可視光線領域である３８０から７８０ｎｍの範囲で測定した。
【０１１０】
２）熱膨張係数：ＡＳＴＭ Ｄ６９６に基づき、熱機械分析装置（ＴＭＡ；Ｔｈｅｒｍｏｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ；Ｓｅｉｋｏ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社、ＳＳＣ／５２００）を使って５ｇｆの応力下で分当たり１０℃に昇温しながら測定した。
【０１１１】
３）ガラス転移温度：熱機械分析装置（ＤＳＣ；Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ；ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社、ＤＳＣ２０１０）を使って分当たり１０℃に昇温しながら測定した。
【０１１２】
４）屈折率：光学特性分析装置（ＡＴＡＧＯ、ＤＲ−Ｍ４）を使って５８９ｎｍにおける屈折率を測定した。
【０１１３】
表１から分かるように、ガラスフレーク粒子およびガラスフレーク粒子が分散されているエポキシ硬化物を含む実施例１による透明プラスチックフィルムは、８２％の光透過度、２０ｐｐｍ／Ｋの低い熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１４】
また、実施例２による透明プラスチックフィルムは、８０％の光透過度、４０ｐｐｍ／Ｋの熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１５】
実施例３による透明プラスチックフィルムは、８１％の光透過度、５８ｐｐｍ／Ｋの熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１６】
実施例４による透明プラスチックフィルムは、７９％の光透過度、６７ｐｐｍ／Ｋの熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１７】
このように、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節する方法を利用して製造した本発明の実施例１〜４による透明プラスチックフィルムの場合、硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率とガラスフレーク粒子の屈折率との差が０であって、この二つの屈折率が同一であることが分かる。そこで、約８０％以上の光透過度を有し、優れた透明性を提供することができる。
【０１１８】
これに対し、比較例１および比較例２によるプラスチックフィルムの場合、表１から分かるように、光透過度が低すぎるか光を透過させないことにより、透明フィルムとして使用できないことを確認することができる。また、比較例３によるプラスチックフィルムの場合、エポキシ硬化物とガラスフレークの屈折率差が０．０１を超過する場合であって、光透過度が減少する傾向を示すことを確認することができる。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節して透明プラスチックフィルムを製造する透明プラスチックフィルムの製造方法およびこれにより製造された透明プラスチックフィルムに関する。
【０００２】
本出願は２００７年６月２８日に韓国特許庁に提出された韓国特許出願第２００７−００６４６７５号の出願日の利益を主張し、その内容の全ては本明細書に含まれる。
【背景技術】
【０００３】
表示装置、額縁、工芸、容器などに用いられるガラス基板は、小さい線膨脹係数、優れたガスバリアー性、高い光透過度、表面平坦度、優れた耐熱性と耐化学性などの色々な長所を有しているが、衝撃に弱く、壊れ易く、密度が高く、重いという短所がある。
【０００４】
最近では、液晶や有機発光表示装置、電子ペーパーに対する関心が高まっており、これらの基板をガラスからプラスチックに代替する研究が活発に行われている。
【０００５】
基本基材であるプラスチックフィルムと機能性コーティング層を有するプラスチック基板をガラス基板の代わりに用いれば、表示装置の全体重さが軽くなり、デザインの柔軟性を付与することができ、衝撃に強く、連続工程で製造する場合にガラス基板に比べて経済性を持つ。
【０００６】
ここで、プラスチックフィルムが表示装置用プラスチック基板の基本基材として使われるためには、トランジスタ素子の工程温度、透明電極の蒸着温度を耐えられる高いガラス転移温度、液晶と有機発光材料の老化を防止するための酸素と水蒸気の遮断特性、工程温度変化に応じた基板のそり防止のための小さい線膨脹係数と寸法安定性、既存のガラス基板に用いられる工程機器との互換性を有する高い機械的強度、エッチング工程に耐えられる耐化学性、高い光透過度および小さい複屈折率、表面の耐スクラッチ性などの特性が求められる。
【０００７】
このような要件のうちの小さい線膨脹係数という要件を満足させるための既存の研究例としては、高分子物質にクレー（Ｃｌａｙ）、ガラス繊維（Ｇｌａｓｓ ｆｉｂｅｒ）、およびガラス布（Ｇｌａｓｓ ｃｌｏｔｈ）のような無機フィラーを添加してプラスチックフィルムを製造する方法が挙げられる。
【０００８】
しかし、このようなクレーおよびガラス繊維のような無機フィラーを高分子物質に均一に分散させてプラスチックフィルムを製造することが難しいという問題点があり、製造したプラスチックフィルムの線膨脹係数を下げる効果を提供するためには、前述した無機フィラーを多量含有させるべきであるのでプラスチックフィルムの軽量化が難しいという問題点がある。
【０００９】
一方、前述したガラス布のような無機フィラーを高分子物質に添加する場合、線膨脹係数を下げることはできるが、高分子物質とガラス布の界面に存在するバブル（ｂｕｂｂｌｅ）の除去が難しく、この場合、多量の無機フィラーを用いなければならないために軽量化が難しいという問題点がある。
【００１０】
また、前述した無機フィラーを屈折率を調節していない高分子物質に添加する場合、線膨脹係数を下げることはできるが、高分子物質と無機フィラーの屈折率の差により、プラスチックフィルムが表示装置用プラスチック基板の基本基材として使われるために満足しなければならない要件のうちの一つである透明性の確保に限界がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節して透明プラスチックフィルムを製造する透明プラスチックフィルムの製造方法およびこれにより製造された透明プラスチックフィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、（ａ）ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子を準備するステップ；（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムの製造方法を提供する。
【００１３】
本発明は、ガラスフレーク粒子；および前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムおよび透明複合材料を提供する。
【００１４】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む光学フィルムを提供する。
【００１５】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含むプラスチック基板を提供する。
【００１６】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む電子デバイスを提供する。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節する方法を利用し、硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率とガラスフレーク粒子の屈折率との差を０．０１以下にすることができ、また、屈折率の差を０にして、この二つの屈折率が同一になるようにすることができる。そこで、屈折率を調節するためにガラスフレーク粒子を別途に製造する必要がなくなる。
【００１８】
ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節することにより、フィルムの透明性を容易に向上させることができ、その結果、光透過度に優れた透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００１９】
ガラスフレークを含有することによってフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）を減少させることができ、エポキシ樹脂を用いることによってガラスフレークとの接着力を向上させることができる。
【００２０】
また、ガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造する場合、好ましい低い熱膨張係数を提供することができる。特に、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の添加量より少量添加しても、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加した場合に提供できる低い熱膨張係数を十分に提供することができる。すなわち、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、少量の添加量だけで十分に低い熱膨張係数を提供することができる。
【００２１】
また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、前述したように、少量を添加しても良いためにフィルムを軽量化させることができるので、より薄くて軽量化された透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００２２】
厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子と厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を各々同一の量で添加してフィルムを製造する場合、両方とも好ましい低い熱膨張係数を有するフィルムを提供することができる。但し、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合と厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の場合を、同一添加量を基準に比較してみれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合がより低い熱膨張係数を提供することができる。
【００２３】
厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造する場合と厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造する場合の両方とも屈曲強度、均一性および透明性を向上させることができる。特に、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子が添加される場合、フィルムの屈曲強度、均一性および透明性をより向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明に係る透明プラスチックフィルムの光学写真である。
【図２】本発明に係る透明プラスチックフィルムの断面写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
本発明に係る透明プラスチックフィルムの製造方法は、（ａ）ガラスフレーク粒子を準備するステップ；（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含む。
【００２６】
前記（ａ）ステップで準備するガラスフレークの場合、一定厚さ（Ｄｅｐｔｈ、Ｄ）のガラスプレート（Ｓｈｅｅｔ）を粉砕工程を通じて小さい粒子に製造し、このように製造されたガラス粒子（ガラスフレーク）は均一な厚さを有するが、ガラス粒子の各々は長さ（Ｌｅｎｇｔｈ、Ｌ）が異なる粒度分布を有する。したがって、ガラスフレークの種類は、厚さの種類別、粒度分布別、ガラスフレークの製造物質別に分けることができる。
【００２７】
前記（ａ）ステップで準備するガラスフレーク粒子として用いることのできるガラスフレークの種類は、厚さに応じ、厚さ０．１μｍ（商品名：ＧＦ１０、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、厚さ０．３５μｍ（商品名：ＧＦ３５、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、厚さ０．５μｍ（商品名：ＧＦ５０、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、厚さ０．７μｍ（商品名：ＧＦ７０、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）、および厚さ１μｍ（商品名：ＧＦ１００、ＧｌａｓｓＦｌａｋｅ社製）に区分され、この中から選択して用いることができる。
【００２８】
また、ガラスフレークの種類は、ガラスフレークの粒度分布に応じ、１７００〜１５０μｍが８０％であり、１５０〜５０μｍが２０％である、ミルにかけられていない（ｕｎｍｉｌｌｅｄ）ガラスフレーク；１０００〜３００μｍが１０％であり、３００〜５０μｍが６５％であり、５０μｍ以下が２５％である、ミルにかけた（ｍｉｌｌｅｄ）ガラスフレーク；１５０μｍ以上が２％であり、１５０〜５０μｍが１０％であり、５０μｍ以下が８８％である、微粉末化された（ｍｉｃｒｏｎｉｚｅｄ）ガラスフレークに区分され、この中から選択された１種以上のガラスフレークを用いることができる。使用可能なガラスフレークの種類は提示された例に限定されるものではない。
【００２９】
ここで、ガラスフレークの屈折率は特に制限されるものではないが、１．５〜１．６の範囲であることが好ましい。ガラスフレークの屈折率は製造されたガラスの製造成分に応じて異なり、Ｅ、Ｃ、Ａ、Ｓ、Ｄ、ＮＥ、Ｔガラスに区分することができる。この中、特に、Ｓ、Ｔ、ＮＥガラスを用いることが好ましい。
【００３０】
ガラスフレークと硬化型エポキシ樹脂との間の接触が密接であるほど、透明プラスチックフィルムまたは透明複合材料の透明性が良好になるため、ガラスフレークの表面を当分野の公知の表面処理剤、例えば、シランカップリング剤によって処理することができる。具体的には、エポキシ基含有化合物を用いてガラスフレークの表面を処理することが好ましい。
【００３１】
前記（ａ）ステップのガラスフレーク粒子は添加され、本発明に係る透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）を下げることができる。この効果を提供するにおいて、ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が限定されるものではない。
【００３２】
一例として、厚さが０μｍより大きく１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、１μｍを超過する粒子より熱膨張係数（ＣＴＥ）を下げることができる。また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、０．１μｍを超過する粒子より熱膨張係数（ＣＴＥ）をより下げることができる。
【００３３】
具体的に説明すれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加してフィルムを製造し、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加する時に厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下である粒子と同一の量で添加してフィルムを製造した後に二つのフィルムを比較してみれば、二つのフィルムのガラスフレーク粒子の添加量は同一であるが、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加したフィルムが、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加したフィルムよりさらに低い熱膨張係数を提供する。例えば、約３倍程度熱膨張係数を減少させることができる。
【００３４】
また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加して製造したフィルムの熱膨張係数と、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加して製造したフィルムの熱膨張係数が同一である場合、これを比較してみれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の方が厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の方より少量添加されても、厚さが０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子を添加した場合に提供できる低い熱膨張係数を十分に提供できるようになる。例えば、二つのフィルムの熱膨張係数が２０ｐｐｍ／Ｋとして同一であれば、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合には、２０％の含量で添加されても前記熱膨張係数を提供することができ、０．１μｍを超過するガラスフレーク粒子の場合には、５０％程度の含量で添加されなければ前記熱膨張係数を提供することができない。
【００３５】
また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子の場合、前述したように、少量添加してもよいためにフィルムを軽量化させることができるので、より薄くて軽量化された透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００３６】
一方、厚さが０μｍより大きく１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、１μｍを超過する粒子より、軽量化、屈曲強度、均一性および透明性を向上させることができる。また、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を添加する場合、０．１μｍを超過する粒子より、軽量化、屈曲強度、均一性および透明性をより向上させることができる。
【００３７】
このように、０μｍより大きく０．１μｍ以下の厚さを有するガラスフレーク粒子を用いる場合、０．１μｍを超過する厚さを有するガラスフレーク粒子より、少量の添加量だけで熱膨張係数を十分に下げることができ、０．１μｍを超過する厚さを有するガラスフレーク粒子より熱膨張係数をより減少させることができるという追加効果をさらに提供することができる。
【００３８】
また、０μｍより大きく０．１μｍ以下の厚さを有するガラスフレーク粒子を用いる場合、０．１μｍを超過する厚さを有するガラスフレーク粒子より、軽量化、屈曲強度、均一性および透明性をより向上させることができるという追加効果をさらに提供することができる。ここで、均一性がより向上されることにより、透明プラスチックフィルムの単位厚さ当たりガラスフレーク粒子を多く含むことができるため、気体を遮断する気体バリアー性が向上された透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００３９】
前記（ａ）ステップにおいては、ガラスフレーク粒子１個の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）当たりガラスフレーク粒子１個の長さ（Ｌｅｎｇｔｈ）の比率（Ｌ／Ｄ）が５０以上であるガラスフレーク粒子を用いることが好ましく、より好ましくは、５００以上のガラスフレーク粒子を用いることができる。前記ガラスフレーク粒子の長さ（Ｌ）が長ければ、透明プラスチックフィルムの内部に進入した気体の進路が妨げられるために気体バリアー性を向上させることができる。ここで、ガラスフレーク粒子の長さは、フィルムの形成を妨げない程度である３００μｍ以内であってもよいが、これに限定されるものではなく、長さに上限はない。
【００４０】
前記（ａ）ステップにおいては、前記ガラスフレーク粒子を溶媒と混合してガラスフレーク分散液として準備することができる。前記（ａ）ステップにおいて、ガラスフレーク分散液として準備してもよいが、それに限定されず、粉末形態のガラスフレーク粒子を準備するか、別途の添加剤を添加したガラスフレーク粒子を準備してもよい。
【００４１】
前記（ａ）ステップにおいては、前記溶媒として、エポキシ、硬化剤、および触媒との相溶性あるいは溶解性がある溶媒であればいずれも使用可能であり、例えば、メチレンクロライド、ジクロロエタン、テトラヒドロフラン、イソオキソラン、ジオキソラン、ジオキサン、アセトン（ａｃｅｔｏｎｅ）、メチルエチルケトン（ｍｅｔｈｙｌｅｔｈｙｌｋｅｔｏｎｅ）、メチルイソブチルケトン（ｍｅｔｈｙｌｉｓｏｂｕｔｙｌｋｅｔｏｎｅ）、トルエンおよびアルコールからなる群から選択された１種以上の溶媒を用いてガラスフレーク分散液を製造することができる。しかし、溶媒の種類はこれらに限定されるものではない。
【００４２】
前記（ａ）ステップでは、前記ガラスフレーク分散液において前記ガラスフレーク粒子が均一に分散されるようにすることとして、特にその方法に限定されるものではないが、前記ガラスフレーク分散液を超音波処理することができる。処理時間に制限はなく、ガラスフレークの分散性が優れる程度であればよく、特に、１〜１０分間超音波処理を行うことが好ましく、３分間超音波処理を行うことが最も好ましい。
【００４３】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤をさらに含むことができる。
【００４４】
また、前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に、前記硬化剤に添加される０．１〜５重量部の触媒をさらに含むことができる。
【００４５】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂を準備するステップは、（ｂ１）１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤と０．１〜５重量部の触媒を混合するステップ；および（ｂ２）前記触媒が添加された硬化剤と１００重量部の前記硬化型エポキシ樹脂を混合するステップを含むことが好ましい。
【００４６】
より好ましくは、エポキシ硬化剤１８２重量部と触媒２重量部を混合し、加熱して３０分間攪拌した後、固体状態のエポキシ１００重量部を１０分間攪拌して溶融させた後、触媒が添加された硬化剤と溶融されたエポキシを混合し攪拌して透明硬化型エポキシ樹脂を製造することもできる。
【００４７】
前記（ｂ）ステップにおいて、樹脂として硬化型エポキシ樹脂を用いることにより、ガラスフレークとの接着力を向上させることができる。
【００４８】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、下記化学式１〜化学式６で示される脂環式エポキシ樹脂および下記化学式７で示されるトリグリシジルイソシアヌレートのうちから選択された１種以上であってもよい。例えば、酸無水物型硬化剤と組み合わせて用いることが好ましい。
【００４９】
これらのエポキシ樹脂は単独で用いるか２以上を組み合わせて用いることができる。樹脂または樹脂組み合わせ物の屈折率がガラスフレーク屈折率と同一になってもよく、屈折率を調整するために他のエポキシ樹脂を組み合わせて用いてもよい。
【００５０】
【化１】
【００５１】
前記化学式４において、Ｒ1はＣ1〜Ｃ6のアルキル基またはトリメチロールプロパン残基であり、ｐは１〜２０の整数である。
【００５２】
【化２】
【００５３】
前記化学式５において、Ｒ２およびＲ３は互いに同じであるか異なり、各々独立に水素またはＣ1〜Ｃ6のアルキル基であり、ｑは０〜２の整数である。
【００５４】
【化３】
【００５５】
前記化学式６において、ｒは０〜２の整数である。
【００５６】
【化４】
【００５７】
前記（ｂ）ステップでは、前記硬化剤として、フタル酸無水物、マレイン酸無水物、トリメリット酸無水物、ピロメリット酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物、メチルナド酸無水物、ナド酸無水物、グルタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、水素化メチルナド酸無水物、および水素化ナド酸無水物のうちから選択された１種以上の酸無水物型硬化剤を用いることができる。ここで、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物および水素化メチルナド酸無水物を用いるとフィルムの透明性をより向上させることができるために好ましい。酸無水物型硬化剤は、好ましくは、エポキシ樹脂のエポキシ基１当量当たり酸無水物型硬化剤の酸無水物基が０．５〜１．５当量、より好ましくは０．７〜１．２当量用いることができる。
【００５８】
前記（ｂ）ステップの触媒は、硬化促進剤として、３次アミン、例えば、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデ−７−センおよびトリエチレンジアミン、イミダゾール、例えば、２−エチル−４−メチルイミダゾール、リン化合物、例えば、トリフェニルホスフィンおよびテトラフェニルホスフィニウムテトラフェニルボレート、４級アンモニウム塩、有機金属塩、およびこれらの誘導体のうちから選択された１種以上を用いることができる。ここで、リン化合物を用いるとフィルムの透明性をより向上させることができるために好ましい。
【００５９】
また、前記触媒としてカチオン性触媒を用いることができ、前記カチオン性触媒としては、有機酸、例えば、酢酸、安息香酸、サリチル酸およびパラ−トルエンスルホン酸、三フッ化ホウ素−アミン錯体、三フッ化ホウ素アンモニウム塩、芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、アルミニウム錯体含有カチオン性触媒のうちから選択された１種以上を用いることができる。前記硬化促進剤を単独で用いるかこれらの２以上を組み合わせて用いることができる。
【００６０】
前記（ｃ）ステップは、前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップであって、混合が容易で、透明プラスチックフィルムを製造できるのであれば、前記ガラスフレーク粒子と前記硬化型エポキシ樹脂の使用量は限定されない。
【００６１】
一例として、前記（ｃ）ステップでは、前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物内の前記ガラスフレーク粒子の含量が、好ましくは、全体固形分に対して５０重量％以下になるように、前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合することができる。より好ましくは、１〜５０重量％であり得る。前記ガラスフレーク粒子の含量は、このように５０重量％以下であってもよいが、５０重量％を超過してもよい。
【００６２】
ここで、全体固形分とは、硬化型エポキシ樹脂とガラスフレーク粒子を合わせた量を意味する。
【００６３】
このように、前記ガラスフレーク粒子を少ない量で添加しても熱膨張係数（ＣＴＥ）を十分に下げることができ、軽くて薄い透明プラスチックフィルムを提供することができる。また、透明プラスチックフィルムの単位厚さ当たり前記ガラスフレーク粒子を多く含むことができるため、気体を遮断する気体バリアー性が向上される。
【００６４】
前記（ｃ）ステップの前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップにおいて、必要により、金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに含むことができる。
【００６５】
前記金属としては当業界で充填剤として用いる一般的な金属を用いることができる。
【００６６】
前記有機金属化合物としてはリン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、硫酸バリウム、フッ化アルミニウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸バリウム、炭酸バリウム、水酸化バリウム、ケイ酸アルミニウム、およびこれらの混合物のうちから選択された１種以上を用いることができるが、これらに限定されるものではない。
【００６７】
前記金属酸化物としてはシリコンオキシド（ＳｉＯx、ここで、ｘは２〜４の整数）およびアルミニウムオキシド（Ａｌ2Ｏx、ここで、ｘは３〜４の整数）のうちから選択された１種以上を用いることができるが、これらに限定されるものではない。
【００６８】
前記クレーとしてはベントナイト、スメクタイトおよびカオリンのうちから選択された１種以上を用いることができるが、これらに限定されるものではない。
【００６９】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることが好ましく、０ｎｍより大きく１００ｎｍ以下であることがより好ましい。
【００７０】
前記（ｄ）ステップでは、前記ガラスフレーク粒子を含有した前記硬化型エポキシ樹脂を硬化させる。
【００７１】
ここで、前記ガラスフレーク粒子を含有し、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物が形成される。より好ましくは、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．００５以下であるエポキシ硬化物であってもよい。
【００７２】
前記（ｄ）ステップにおいて、前記ガラスフレーク粒子を含有した前記硬化型エポキシ樹脂を硬化させて前記エポキシ硬化物を形成する時、これをフィルム形状に成形することができる。前記エポキシ硬化物は、２０〜２００μｍの厚さを有するフィルム形状に成形されることが好ましい。
【００７３】
成形する方法の例として、射出成形およびラミネーションが好ましい。また、溶媒を用いる場合、キャスティングによるフィルム形成、溶媒揮発、および硬化させる方法も可能である。
【００７４】
このように、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節する方法を利用し、硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率とガラスフレーク粒子の屈折率との差を０．０１以下にすることができ、また、屈折率の差を０にして、この二つの屈折率が同一になるようにすることができる。ここで、屈折率を調節するためにガラスフレーク粒子を別途に製造する必要がなくなる。
【００７５】
ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節することにより、フィルムの透明性を容易に向上させることができ、その結果、光透過度に優れた透明プラスチックフィルムを製造することができる。
【００７６】
一方、本発明に係る透明プラスチックフィルムは、ガラスフレーク粒子；および前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含む。製造方法にて説明した内容は全て適用されるので具体的な説明は省略する。
【００７７】
前記ガラスフレーク粒子の含有量は、エポキシ樹脂との混合が容易で、透明プラスチックフィルムを製造できるのであれば、前記ガラスフレーク粒子と前記硬化型エポキシ樹脂の使用量は限定されない。
【００７８】
前記ガラスフレーク粒子は厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が１μｍ以下であってもよく、０μｍより大きく０．１μｍ以下であってもよいが、これに限定されるものではない。
【００７９】
前記ガラスフレーク粒子の含有量は、好ましくは０重量％より大きく５０重量％以下であり、より好ましくは１〜５０重量％である。前記ガラスフレーク粒子の含量はこのように５０重量％以下であってもよいが、５０重量％を超過してもよい。
【００８０】
本発明に係る透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
【００８１】
一例として、前記透明プラスチックフィルムは厚さが１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を含有し、このような透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。この時、ガラスフレーク粒子の含有量は５０重量％以下であってもよいが、これに限定されるものではない。
【００８２】
また他の一例として、前記透明プラスチックフィルムは、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を含有し、このような透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく６０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。この時、ガラスフレーク粒子の含有量は５０重量％以下であってもよいが、これに限定されるものではない。
【００８３】
また他の一例として、前記透明プラスチックフィルムは、厚さが０μｍより大きく０．１μｍ以下であるガラスフレーク粒子を０重量％より大きく２０重量％以下で含有し、このような透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく４０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
【００８４】
本発明に係る透明プラスチックフィルムは、屈折率が調節されたエポキシ樹脂を用いることにより、ガラスフレークに他の成分を添加するなどの方法を利用しなくても前述した範囲の熱膨張係数を達成することができる。
【００８５】
本発明に係る透明プラスチックフィルムは、フィルムそのものがディスプレイ素子用基板または太陽電池基板として用いられ得るし、透明プラスチックフィルムに機能性コーティング層を形成した後、これをディスプレイ素子用基板または太陽電池基板として用いられ得る。
【００８６】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む光学フィルムを提供する。
【００８７】
前記光学フィルムは、前記透明プラスチックフィルムに形成された光学パターンをさらに含むことができる。
【００８８】
ここで、本発明に係る透明プラスチックフィルムが光学パターンが形成された光学フィルムの基材として用いられ得るし、透明プラスチックフィルムそのものが光学パターンなしで光学フィルムとして用いられ得る。
【００８９】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含むプラスチック基板を提供する。
【００９０】
本発明に係るプラスチック基板は、ガスバリアー層および／または有機−無機ハイブリッド層をさらに含むことができる。具体的には、透明プラスチックフィルムとガスバリアー層との間および／またはガスバリアー層上に積層される有機−無機ハイブリッド層をさらに含むことができる。
【００９１】
前記プラスチック基板は、本発明に係る透明プラスチックフィルムを１枚以上含むことができる。
【００９２】
また、前記プラスチック基板はディスプレイ素子用基板として用いられ得る。
【００９３】
ここで、ディスプレイ素子の例としては液晶表示素子（ＬＣＤ）および有機発光素子（ＯＬＥＤ）が挙げられる。
【００９４】
薄膜トランジスタアレイ基板と；前記薄膜トランジスタアレイ基板と対向するように配置されるカラーフィルターアレイ基板；および前記薄膜トランジスタアレイ基板と前記カラーフィルターアレイ基板との間に注入される液晶から構成された液晶表示素子において、前記プラスチック基板は前記薄膜トランジスタアレイ基板および／またはカラーフィルターアレイ基板として使われ得る。
【００９５】
基板、第１電極、有機物層、および第２電極から構成された有機発光素子において、前記プラスチック基板は前記基板として使われ得る。
【００９６】
本発明に係る透明プラスチックフィルムを含む電子デバイスを提供する。ここで、電子デバイスの例としては画像を形成するディスプレイ素子が挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００９７】
本発明に係る透明複合材料は、ガラスフレーク粒子；および前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含む。製造方法および透明プラスチックフィルムにて説明した内容は全て適用されるので具体的な説明は省略する。
【実施例】
【００９８】
以下では、本発明を下記実施例によってより詳細に説明する。本発明の理解を助けるために提示される下記実施例は本発明の好ましい実施例を例示するためのものに過ぎず、本発明の範囲が下記実施例だけに限定されるか制限されることではない。
【００９９】
［実施例１］
透明プラスチックフィルムを製造するために、攪拌可能な５００ｍｌの丸底フラスコに窒素を３０分間投入して残存する酸素を除去した後、エポキシ硬化剤である脂環式無水物（ｃｙｃｌｏａｌｉｐｈａｔｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）形態のメチルヘキサヒドロ−ナド酸無水物（ｍｅｔｈｙｌ ｈｅｘａｈｙｄｒｏ−ｎａｄｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）（Ｎｅｗ Ｊａｐａｎ Ｃｈｅｍ．，ＨＮＡ−１００）１８２重量部、触媒であるテトラフェニルホスホニウムブロミド（ｔｅｔｒａ ｐｈｅｎｙｌ ｐｈｏｓｐｈｏｎｉｕｍ ｂｒｏｍｉｄｅ）（Ａｌｄｒｉｃｈ、ＴＰＰ−ＰＢ）２重量部を投入し、６０℃で加熱して３０分間攪拌した。次に、トリグリシジルイソシアヌレート（ｔｒｉｇｌｙｃｉｄｙｌ ｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ）（Ｎｉｓｓａｎ Ｃｈｅｍ．，ＴＥＰＩＣ）１００重量部を１３０℃で１０分間攪拌して溶融させた後、これを予め準備した触媒が添加されたエポキシ硬化剤に投入し、常温で３０分間攪拌して透明プラスチックフィルム製造用エポキシ樹脂（硬化後樹脂の屈折率１．５２５０）を製造した。ここに、０．１μｍ厚さのガラスフレーク粒子（ガラスフレークのモデル名：ＧＦ１０／製造会社：ＧＬＡＳＳＦＬＡＫＥ Ｌｔｄ．，／屈折率１．５２）７１重量部を投入し、６０分間攪拌して分散した後、真空（ｖａｃｕｕｍ）を利用して残存するバブル（ｂｕｂｂｌｅ）を除去して、透明プラスチックフィルム用ガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂を製造した。
【０１００】
製造されたガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂をフィルムとして成形するための工程は次の通りである。シリコンオキシド重合体成分の離型剤がコーティングされた第１ガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）（厚さ０．７ｍｍのＳＴＮ ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）の上にガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂を塗布し、離型剤がコーティングされた第２ガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）を気泡が発生しないようにガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂の上に覆った。この時、フィルムの厚さを１００μｍにするために、２枚のガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）の間のエッジ部に１００μｍ厚さの枠組みを載せた。ガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂が投入されたガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）をラミネーター（ｌａｍｉｎａｔｏｒ）機器に通過させ樹脂厚さを一定に作って固定させた。２枚のガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）によって固定されたガラスフレーク粒子含有エポキシ樹脂は、窒素雰囲気の対流オーブンにおいて１００℃で２時間、１２０℃で２時間、１５０℃で２時間、および１７５℃で２時間順次硬化してガラスフレーク粒子含有エポキシ硬化物を製造し、両方のガラスプレート（ｇｌａｓｓ ｐｌａｔｅ）を除去して、ガラスフレーク粒子および前記ガラスフレーク粒子が分散されたエポキシ硬化物を含む透明プラスチックフィルムを製造した（図１参照）。製造された透明プラスチックフィルムの厚さは、ＳＥＭで測定した結果、１００μｍであった（図２参照）。
【０１０１】
［実施例２］
ガラスフレーク粒子の含量を３２重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法により透明プラスチックフィルムを製造した。
【０１０２】
［実施例３］
実施例１の０．１μｍ厚さのガラスフレーク粒子の代わりに、０．３５μｍ厚さのガラスフレーク粒子（ガラスフレークのモデル名：ＧＦ３５／製造会社：ＧＬＡＳＳＦＬＡＫＥ Ｌｔｄ．，／屈折率１．５２）を７１重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法により透明プラスチックフィルムを製造した。
【０１０３】
［実施例４］
実施例１の０．１μｍ厚さのガラスフレーク粒子の代わりに、１．００μｍ厚さのガラスフレーク粒子（ガラスフレークのモデル名：ＧＦ１００／製造会社：ＧＬＡＳＳＦＬＡＫＥ Ｌｔｄ．，／屈折率１．５２）を７１重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法により透明プラスチックフィルムを製造した。
【０１０４】
［比較例１］
比較例１の樹脂の場合、実施例１の組成のうちのＴＥＰＩＣの組成において、ＴＥＰＩＣを５０重量部、ビスフェノールエポキシ（Ｂｉｓｐｈｅｎｏｌ Ａ−ｅｐｏｘｙ）（Ｈｅｘｉｏｎ ｃｈｅｍ．，ＬＥＲ８５０）を１００重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法によりプラスチックフィルムを製造した。
【０１０５】
［比較例２］
比較例２の樹脂の場合、ポリアリレート（ｐｏｌｙａｒｙｌｉｔｅ）１００重量部、ガラスフレーク２５重量部、ＤＣＥ（ｄｉｃｈｌｏｒｏｅｔｈａｎｅ）溶媒を８００重量部用い、キャスティング（ｃａｓｔｉｎｇ）法によりプラスチックフィルムを製造した。
【０１０６】
［比較例３］
比較例３の樹脂の場合、実施例１の組成のうちのエポキシ硬化剤である脂環式無水物（ｃｙｃｌｏａｌｉｐｈａｔｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）形態のメチルヘキサヒドロ−ナド酸無水物（ｍｅｔｈｙｌ ｈｅｘａｈｙｄｒｏ−ｎａｄｉｃ ａｎｈｙｄｒｉｄｅ）を９１重量部用いたことを除いては、実施例１と同じ方法によりプラスチックフィルムを製造した。
【０１０７】
【表１】
【０１０８】
＊ＧＦ１０、ＧＦ３５、およびＧＦ１００の屈折率：１．５２
前記物性測定方法は下記の通りであり、全ての実施例および比較例に同一に適用した。記載された全ての物性値は統計的な代表性を有するように最小限５個以上の測定値に対する平均値で示す。
【０１０９】
１）光透過度：ＡＳＴＭ Ｄ１００３に基づき、各々、ＵＶ−分光計（Ｖａｒｉａｎ社、Ｃａｒｙ ３Ｅ）を使って可視光線領域である３８０から７８０ｎｍの範囲で測定した。
【０１１０】
２）熱膨張係数：ＡＳＴＭ Ｄ６９６に基づき、熱機械分析装置（ＴＭＡ；Ｔｈｅｒｍｏｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ；Ｓｅｉｋｏ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社、ＳＳＣ／５２００）を使って５ｇｆの応力下で分当たり１０℃に昇温しながら測定した。
【０１１１】
３）ガラス転移温度：熱機械分析装置（ＤＳＣ；Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ；ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社、ＤＳＣ２０１０）を使って分当たり１０℃に昇温しながら測定した。
【０１１２】
４）屈折率：光学特性分析装置（ＡＴＡＧＯ、ＤＲ−Ｍ４）を使って５８９ｎｍにおける屈折率を測定した。
【０１１３】
表１から分かるように、ガラスフレーク粒子およびガラスフレーク粒子が分散されているエポキシ硬化物を含む実施例１による透明プラスチックフィルムは、８２％の光透過度、２０ｐｐｍ／Ｋの低い熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１４】
また、実施例２による透明プラスチックフィルムは、８０％の光透過度、４０ｐｐｍ／Ｋの熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１５】
実施例３による透明プラスチックフィルムは、８１％の光透過度、５８ｐｐｍ／Ｋの熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１６】
実施例４による透明プラスチックフィルムは、７９％の光透過度、６７ｐｐｍ／Ｋの熱膨張係数、２２０℃以上のガラス転移温度、および１．５２０の屈折率値を示す。
【０１１７】
このように、ガラスフレーク粒子の屈折率を基準に硬化型エポキシ樹脂の屈折率を調節する方法を利用して製造した本発明の実施例１〜４による透明プラスチックフィルムの場合、硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率とガラスフレーク粒子の屈折率との差が０であって、この二つの屈折率が同一であることが分かる。そこで、約８０％以上の光透過度を有し、優れた透明性を提供することができる。
【０１１８】
これに対し、比較例１および比較例２によるプラスチックフィルムの場合、表１から分かるように、光透過度が低すぎるか光を透過させないことにより、透明フィルムとして使用できないことを確認することができる。また、比較例３によるプラスチックフィルムの場合、エポキシ硬化物とガラスフレークの屈折率差が０．０１を超過する場合であって、光透過度が減少する傾向を示すことを確認することができる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子を準備するステップ；
（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；
（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および
（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項２】
前記（ａ）ステップでは、１μｍ以下の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）を有するガラスフレーク粒子を用いることを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項３】
前記（ａ）ステップでは、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）当たり長さ（Ｌｅｎｇｔｈ）の比率（Ｌ／Ｄ）が５０以上であるガラスフレーク粒子を用いることを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項４】
前記（ｂ）ステップでは、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤をさらに含むことを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項５】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、下記化学式１〜化学式６で示される脂環式エポキシ樹脂および下記化学式７で示されるトリグリシジルイソシアヌレートのうちから選択された１種以上であることを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法：
【化５】
前記化学式４において、Ｒ1はＣ1〜Ｃ6のアルキル基またはトリメチロールプロパン残基であり、ｐは１〜２０の整数であり；
【化６】
前記化学式５において、Ｒ２およびＲ３は互いに同じであるか異なり、各々独立に水素またはＣ1〜Ｃ6のアルキル基であり、ｑは０〜２の整数であり；
【化７】
前記化学式６において、ｒは０〜２の整数である。
【化８】
【請求項６】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化剤は、フタル酸無水物、マレイン酸無水物、トリメリット酸無水物、ピロメリット酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物、メチルナド酸無水物、ナド酸無水物、グルタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、水素化メチルナド酸無水物、および水素化ナド酸無水物のうちから選択された１種以上の酸無水物型硬化剤であることを特徴とする、請求項４に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項７】
前記（ｂ）ステップでは、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に０．１〜５重量部の触媒をさらに含むことを特徴とする、請求項４に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項８】
前記（ｂ）ステップの前記触媒は、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデ−７−セン、トリエチレンジアミン、２−エチル−４−メチルイミダゾール、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスフィニウム、テトラフェニルボレート、４級アンモニウム塩、有機金属塩、およびこれらの誘導体からなる群から選択された１種以上の硬化促進剤であることを特徴とする、請求項７に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項９】
前記（ｂ）ステップの前記触媒は、酢酸、安息香酸、サリチル酸、パラ−トルエンスルホン酸、三フッ化ホウ素−アミン錯体、三フッ化ホウ素アンモニウム塩、芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、およびアルミニウム錯体含有カチオン性触媒のうちから選択された１種以上であることを特徴とする、請求項７に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂を準備するステップは、（ｂ１）１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤と０．１〜５重量部の触媒を混合するステップ；および（ｂ２）前記触媒が添加された硬化剤と１００重量部の前記硬化型エポキシ樹脂を混合するステップを含むことを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記（ｃ）ステップでは、金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに添加することを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１２】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項１１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１３】
前記（ｄ）ステップにおいて、前記エポキシ硬化物は２０〜２００μｍの厚さを有するフィルム形状に成形することを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１４】
ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子；および
前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含むことを特徴とする透明プラスチックフィルム。
【請求項１５】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく１μｍ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１６】
透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は、０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１７】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１８】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１９】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく６０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２０】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、０重量％より大きく２０重量％以下で含まれ、前記透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく４０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２１】
金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに含むことを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２２】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項２１に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２３】
請求項１４〜２２のうちのいずれか一項による透明プラスチックフィルムを含むことを特徴とする光学フィルム。
【請求項２４】
請求項１４〜２２のうちのいずれか一項による透明プラスチックフィルムを含むことを特徴とするプラスチック基板。
【請求項２５】
ガスバリアー層をさらに含むことを特徴とする、請求項２４に記載のプラスチック基板。
【請求項２６】
有機−無機ハイブリッド層をさらに含むことを特徴とする、請求項２４に記載のプラスチック基板。
【請求項２７】
前記プラスチック基板はディスプレイ素子用基板である、請求項２４に記載のプラスチック基板。
【請求項２８】
請求項１４〜２２のうちのいずれか一項による透明プラスチックフィルムを含むことを特徴とする電子デバイス。
【請求項２９】
ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子；および
前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含むことを特徴とする透明複合材料。
【請求項３０】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく１μｍ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３１】
透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は、０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３２】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３３】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３４】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく６０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３５】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、０重量％より大きく２０重量％以下で含まれ、前記透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく４０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３６】
金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに含むことを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３７】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項３６に記載の透明複合材料。
【請求項１】
（ａ）ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子を準備するステップ；
（ｂ）硬化型エポキシ樹脂を準備するステップであって、前記硬化型エポキシ樹脂の硬化後屈折率と前記ガラスフレーク粒子の屈折率との差が０．０１以下である硬化型エポキシ樹脂を準備するステップ；
（ｃ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子を混合するステップ；および
（ｄ）前記硬化型エポキシ樹脂と前記ガラスフレーク粒子の混合物を硬化させ、前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物を形成するステップを含むことを特徴とする透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項２】
前記（ａ）ステップでは、１μｍ以下の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）を有するガラスフレーク粒子を用いることを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項３】
前記（ａ）ステップでは、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）当たり長さ（Ｌｅｎｇｔｈ）の比率（Ｌ／Ｄ）が５０以上であるガラスフレーク粒子を用いることを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項４】
前記（ｂ）ステップでは、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤をさらに含むことを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項５】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂は、下記化学式１〜化学式６で示される脂環式エポキシ樹脂および下記化学式７で示されるトリグリシジルイソシアヌレートのうちから選択された１種以上であることを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法：
【化５】
前記化学式４において、Ｒ1はＣ1〜Ｃ6のアルキル基またはトリメチロールプロパン残基であり、ｐは１〜２０の整数であり；
【化６】
前記化学式５において、Ｒ２およびＲ３は互いに同じであるか異なり、各々独立に水素またはＣ1〜Ｃ6のアルキル基であり、ｑは０〜２の整数であり；
【化７】
前記化学式６において、ｒは０〜２の整数である。
【化８】
【請求項６】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化剤は、フタル酸無水物、マレイン酸無水物、トリメリット酸無水物、ピロメリット酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物、メチルナド酸無水物、ナド酸無水物、グルタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、水素化メチルナド酸無水物、および水素化ナド酸無水物のうちから選択された１種以上の酸無水物型硬化剤であることを特徴とする、請求項４に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項７】
前記（ｂ）ステップでは、１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に０．１〜５重量部の触媒をさらに含むことを特徴とする、請求項４に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項８】
前記（ｂ）ステップの前記触媒は、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデ−７−セン、トリエチレンジアミン、２−エチル−４−メチルイミダゾール、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスフィニウム、テトラフェニルボレート、４級アンモニウム塩、有機金属塩、およびこれらの誘導体からなる群から選択された１種以上の硬化促進剤であることを特徴とする、請求項７に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項９】
前記（ｂ）ステップの前記触媒は、酢酸、安息香酸、サリチル酸、パラ−トルエンスルホン酸、三フッ化ホウ素−アミン錯体、三フッ化ホウ素アンモニウム塩、芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、およびアルミニウム錯体含有カチオン性触媒のうちから選択された１種以上であることを特徴とする、請求項７に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記（ｂ）ステップにおいて、前記硬化型エポキシ樹脂を準備するステップは、（ｂ１）１００重量部の硬化型エポキシ樹脂を基準に２０〜１０００重量部の硬化剤と０．１〜５重量部の触媒を混合するステップ；および（ｂ２）前記触媒が添加された硬化剤と１００重量部の前記硬化型エポキシ樹脂を混合するステップを含むことを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記（ｃ）ステップでは、金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに添加することを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１２】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項１１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１３】
前記（ｄ）ステップにおいて、前記エポキシ硬化物は２０〜２００μｍの厚さを有するフィルム形状に成形することを特徴とする、請求項１に記載の透明プラスチックフィルムの製造方法。
【請求項１４】
ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子；および
前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含むことを特徴とする透明プラスチックフィルム。
【請求項１５】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく１μｍ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１６】
透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は、０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１７】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１８】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項１９】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく６０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２０】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、０重量％より大きく２０重量％以下で含まれ、前記透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく４０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２１】
金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに含むことを特徴とする、請求項１４に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２２】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項２１に記載の透明プラスチックフィルム。
【請求項２３】
請求項１４〜２２のうちのいずれか一項による透明プラスチックフィルムを含むことを特徴とする光学フィルム。
【請求項２４】
請求項１４〜２２のうちのいずれか一項による透明プラスチックフィルムを含むことを特徴とするプラスチック基板。
【請求項２５】
ガスバリアー層をさらに含むことを特徴とする、請求項２４に記載のプラスチック基板。
【請求項２６】
有機−無機ハイブリッド層をさらに含むことを特徴とする、請求項２４に記載のプラスチック基板。
【請求項２７】
前記プラスチック基板はディスプレイ素子用基板である、請求項２４に記載のプラスチック基板。
【請求項２８】
請求項１４〜２２のうちのいずれか一項による透明プラスチックフィルムを含むことを特徴とする電子デバイス。
【請求項２９】
ガラスフレーク（Ｇｌａｓｓ ｆｌａｋｅ）粒子；および
前記ガラスフレーク粒子を含有したエポキシ硬化物として、前記ガラスフレーク粒子との屈折率差が０．０１以下であるエポキシ硬化物を含むことを特徴とする透明複合材料。
【請求項３０】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく１μｍ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３１】
透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は、０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３２】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく８０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３３】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３４】
前記ガラスフレーク粒子の厚さ（Ｄｅｐｔｈ）は０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、前記ガラスフレーク粒子を含有する透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく６０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３５】
前記ガラスフレーク粒子は、厚さ（Ｄｅｐｔｈ）が０μｍより大きく０．１μｍ以下であり、０重量％より大きく２０重量％以下で含まれ、前記透明プラスチックフィルムの熱膨張係数（ＣＴＥ）は０ｐｐｍ／Ｋより大きく４０ｐｐｍ／Ｋ以下であることを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３６】
金属、有機金属化合物、ガラス粉末、ダイヤモンド粉末、金属酸化物およびクレーのうちから選択された１種以上の充填剤をさらに含むことを特徴とする、請求項２９に記載の透明複合材料。
【請求項３７】
前記充填剤の大きさは０ｎｍより大きく５００ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項３６に記載の透明複合材料。
【図１】
【図２】
【図２】
【公表番号】特表２０１０−５３１９１３（Ｐ２０１０−５３１９１３Ａ）
【公表日】平成２２年９月３０日（２０１０．９．３０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−５１４６２９（Ｐ２０１０−５１４６２９）
【出願日】平成２０年６月２７日（２００８．６．２７）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＫＲ２００８／００３７４９
【国際公開番号】ＷＯ２００９／００２１２５
【国際公開日】平成２０年１２月３１日（２００８．１２．３１）
【出願人】（５００２３９８２３）エルジー・ケム・リミテッド (1,221)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２２年９月３０日（２０１０．９．３０）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年６月２７日（２００８．６．２７）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＫＲ２００８／００３７４９
【国際公開番号】ＷＯ２００９／００２１２５
【国際公開日】平成２０年１２月３１日（２００８．１２．３１）
【出願人】（５００２３９８２３）エルジー・ケム・リミテッド (1,221)
【Ｆターム（参考）】
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