顔料混合物ならびに化粧品および食品および医薬品分野におけるその使用
本発明は、成分Ａがエフェクト顔料を含み成分Ｂが着色剤および添加剤を含むことを特徴とする、少なくとも２つの成分ＡおよびＢからなる顔料混合物に関し、また化粧品配合物における、ならびに食品および医薬製品の着色のためのその使用に関する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フレーク状基材に基づくエフェクト顔料に関し、また化粧品配合物および食品および医薬品分野における、他の着色剤および／または添加剤との混合物中でのその使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
フレーク状基材に基づく金色顔料は、特に印刷用途および化粧品において重要である。しかし従来技術から知られている金色顔料は多くの場合、十分に強い色彩および明るさを有していないという欠点を呈し、そのため様々な塗布媒体において、真に金色の視覚的印象をもたらさない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
本発明の目的は、より強力な金色光沢によって特徴づけられ、上記の欠点がない化粧品用の金色顔料を見いだすことである。本発明のさらなる目的は、金色光沢が特に有利な方法でサポートされる、または光学的に興味深い方法で改変される配合を見いだすことである。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
驚くことに、さらなる着色料および／または添加剤と組み合わせた多層コートのフレーク状基材に基づくエフェクト顔料、好ましくは金色顔料を含む顔料混合物は、非常に柔らかい肌感触を与え、光安定性であり、流出／移動せず、非毒性であり、高い隠蔽力を有することが今や見出されている。この顔料は、高屈折率および低屈折率の交互の層を有し、モル比で１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物からなる少なくとも１つの高屈折率コーティングを含むことによって特徴づけられる。
【０００５】
多層コートのフレーク状基材に基づく金色顔料は、例えば国際公開第01/30921号に開示されている。
【０００６】
金色の実体色を有する多層顔料を、有機もしくは無機の添加剤、および／またはフレーク状、針状、球状、または結晶性の着色剤と組み合わせて用いることにより、色彩効果を高めることができ、新規の色彩効果を得ることができる。さらに、この顔料混合物はその高光沢性および非常に良好な肌感触によって特徴づけられる。
【０００７】
したがって本発明は少なくとも２つの成分ＡおよびＢからなる顔料混合物に関し、ここで
成分Ａは
（Ａ）モル比で１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物、ならびに場合により、層（Ａ）を基準として＜２０重量％の量の１以上の金属酸化物からなる高屈折率コーティングと、
（Ｂ）ｎ＜１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｃ）ｎ＞１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｄ）ｎ＞１．８の屈折率を有する吸収性コーティングと、場合により、
（Ｅ）外側保護層と
を含む層配列を有する多層コートのフレーク状基材に基づくエフェクト顔料を含み、
成分Ｂは、無機顔料、有機顔料、色素、着色性天然果実、および／または植物抽出物の群から選択される着色剤、および／またはフレーク状、針状、球状、もしくは不規則形状の粒子からなる添加剤を含む。
【０００８】
この顔料混合物の顕著な色パラメーターは、最適な光沢効果および／またはシルク効果をともなう強力な、好ましくは純粋な金の色である。成分Ａの顔料は好ましくはＬ＝６０〜８５、ａ＝−１５〜２５、ｂ＝２２〜４５の範囲のＬａｂ値を有する（測定方法：Ｐｈｙｍａ、黒色バックグラウンドにて、２２．５°／２２．５°）。
【０００９】
本発明はまた、本発明による顔料混合物を含む化粧品配合物、例えばメーキャップ、コンパクトパウダー、粉おしろい、口紅、化粧水、乳液などに関する。この顔料混合物はさらに、食品および一般用医薬製剤を含めた医薬製品の着色、ならびに食品および一般用医薬製剤を含めた医薬製品のコーティング、例えば錠剤、糖衣錠、ゼラチンカプセルなどの医薬コーティングの着色に適している。
【００１０】
成分Ａのエフェクト顔料は、着色剤または添加剤と任意の比率で混合することができる。成分Ａ対成分Ｂの混合比は好ましくは９９：１〜５０：５０、特に９５：５〜７０：３０、非常に特に好ましくは７０：３０〜５０：５０である。成分Ｂが添加剤を含む場合、成分Ａ：Ｂの比率は９９：１〜１：９９であってもよい。
【００１１】
成分Ａの好ましいエフェクト顔料は、以下の構造を有する。
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3、または
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2
層（Ａ）〜（Ｄ）または（Ａ）〜（Ｅ）は好ましくは基材表面に直接塗布される。すなわち、層（Ａ）は基材表面上に直接設けられる。
【００１２】
光沢および明るさなどの顔料特性を改善するために、場合により中間層（ＩＬｓ）、例えば好ましくは１〜１００ｎｍ、特に１〜８０ｎｍ、非常に特に好ましくは１〜５０ｎｍの層厚さを有するＴｉＯ2の層、または好ましくは５〜１００ｎｍの層厚さを有するＳｉＯ2の層を基材に塗布することができる。この場合、
基材＋（ＩＬ）ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、または
基材＋（ＩＬ）ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3
を含む層構造が特に好ましい。
【００１３】
本発明はさらに、中間層を有するこれらのエフェクト顔料、ならびに塗料、コーティング、印刷用インク、プラスチック、化粧品配合物、および食品および医薬製品の着色におけるそれらの使用に関する。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
成分Ａのエフェクト顔料に適したベース基材は、一方では不透明で他方では透明のフレーク状基材である。好ましい基材はフィロケイ酸塩およびガラスフレークである。特に適しているのは、天然および／または合成雲母、タルク、カオリン、フレーク状の酸化鉄または酸化アルミニウム、ガラスフレーク、ＳｉＯ2フレーク、ＳｉＯxフレーク（０．７０≦ｘ≦２．０）、好ましくはＳｉＯ2フレーク、ＴｉＯ2フレーク、グラファイトフレーク、合成支持体を含まないフレーク、液晶高分子（ＬＣＰ）、ホログラフィック顔料、ＢｉＯＣｌフレーク、場合により不動態化された金属フレーク、例えばアルミニウムフレーク、アルミニウム青銅、真鍮青銅、亜鉛青銅、チタン青銅、または他の同等の材料のフレークなどである。
【００１５】
ベース基材のサイズはそれ自体が重要ではなく、特定の用途に適合させることができる。一般に、フレーク状基材は０．０２〜５μｍの間、特に０．０５〜４．５μｍの間の厚みを有する。他の２つの寸法のサイズは通常１〜２５０μｍの間、好ましくは２〜２００μｍの間、特に５〜１５０μｍの間である。ガラスフレークは好ましくは≦１．０μｍ、特に≦０．８μｍ、非常に特に好ましくは≦０．５μｍの層厚さを有する。
【００１６】
エフェクト顔料は、無色の低屈折率コーティング（Ｂ）と基材上で交互に組み合わされた、好ましくはモル比１：１のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物からなる高屈折率コーティング（Ａ）を有する。層（Ａ）は、当業者に知られている適切な方法、例えば＞８００℃での顔料の焼成などによって、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2の混合物、または疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物に転換することができる。
【００１７】
層（Ｃ）は好ましくはＴｉＯ2、ＺｒＯ2、ＳｎＯ2、Ｃｅ2Ｏ3、ＢｉＯＣｌ、またはそれらの混合物もしくは組み合わせからなる。層（Ｃ）がＴｉＯ2からなる場合、ＴｉＯ2は好ましくはルチル型のものである。
【００１８】
層（Ｄ）に適した材料は、金属（例えば鉄、タングステン、クロム、コバルト、ニッケル、銅、銀、金、アルミニウム、およびそれらの合金など）、金属酸化物（例えばＣｏＯ、Ｃｏ3Ｏ4、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、疑似板チタン石、ＴｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3混合物、ＶＯ2、Ｖ2Ｏ3など）、金属硫化物（例えば硫化モリブデン、硫化鉄、硫化タングステン、硫化クロム、硫化コバルト、硫化ニッケル、およびこれらの硫化物の混合物など）などの吸収材料である。吸収層（Ｄ）は好ましくはＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物であり、混合比は層（Ａ）の場合のように広い制限内で変化させることができる。ＴｉＯ2対Ｆｅ2Ｏ3のモル比は好ましくは１：１である。層（Ｄ）は、例えば＞８００℃の温度での顔料の焼成など、層（Ａ）と同様に適切な方法によって、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2の混合物、または疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物へ転換することができる。この層（Ｄ）はｎ＞１．８、特にｎ≧２．０の屈折率を有する。
【００１９】
層（Ｂ）と同一または異なっていてもよい、さらなる無色の低屈折率層（Ｂ*）を、層（Ｃ）および（Ｄ）の間に設けることができる。
【００２０】
高屈折率層（Ａ）は好ましくはｎ＞１．８、特にｎ≧２．０の屈折率を有し、ＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物であり、混合比は１：０．５〜１：２．０、好ましくは１：０．７〜１：１．５、特に１：１である。層（Ａ）は好ましくは 強く着色した疑似板チタン石である。層（Ａ）の厚みは好ましくは１０〜３００ｎｍ、好ましくは１５〜２５０ｎｍ、特に２０〜２００ｎｍである。
【００２１】
層（Ａ）の着色力を高めるために、Ａｌ2Ｏ3、Ｃｅ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＺｒＯ2、ＳｎＯ2の群からの１以上の金属酸化物を混合することも妥当である。Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2混合物の他の、さらなる金属酸化物の重量％の割合は、２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下であるべきである。
【００２２】
層（Ｄ）が同じようにＴｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3混合物の層である場合、着色力を高めるために、例えばＡｌ2Ｏ3、Ｃｅ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＺｒＯ2、ＳｎＯ2などの１以上の金属酸化物を、層（Ｄ）を基準として２０重量％以下の量で加えることは、同様に適当である。
【００２３】
コーティング（Ｂ）に適した適切な無色の低屈折率材料は、例えばＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ｂ2Ｏ3、ＭｇＦ2、ＭｇＳｉＯ3、または前記金属酸化物の混合物などの、金属酸化物または対応する酸化水和物であるのが好ましい。層（Ｂ）の厚みは１０〜６００ｎｍ、好ましくは２０〜５００ｎｍ、特に２０〜４００ｎｍである。
【００２４】
層（Ｃ）がＴｉＯ2層である場合、これは好ましくはルチル型のものである。ルチルの調製方法は従来技術、例えば米国特許第5,433,779号、米国特許第4,038,099号、米国特許第6,626,989号、独国特許第2522572 (C2)号、欧州特許第0271767 (B1)号に記載されている。ＴｉＯ2を層（Ｂ）上へ析出させる前に、酸化スズの薄層（層Ｂ*）を塗布するのが好ましく、これはＴｉＯ2のルチルへの転換の添加剤として働く。
【００２５】
エフェクト顔料は、例えば国際公開第01/30921号に記載されるように調製することができる。
【００２６】
層（Ａ）〜（Ｄ）を有する基材フレークのコーティングは、湿式化学法および／またはＣＶＤ法により行うことができる。層（Ａ）を塗布する前に、ｎ＜１．８の誘電体薄層を場合により堆積させることができる。例えばガラスフレーク上の、この種のコーティングは、例えば５〜１００ｎｍの厚さを有するＳｉＯ2層からなっていてもよい。
【００２７】
エフェクト顔料は好ましくは湿式化学法を用いて調製され、真珠光沢顔料の調製のために開発された、例えば以下の刊行物に記載される公知の湿式化学コーティング技術を用いることが可能である。独国特許第1467468号、独国特許第1959988号、独国特許第2009566号、独国特許第2214545号、独国特許第2215191号、独国特許第2244298号、独国特許第2313331号、独国特許第2522572号、独国特許第3137808号、独国特許第3137809号、独国特許第3151343号、独国特許第3151354号、独国特許第3151355号、独国特許第3211602号、独国特許第3235017号。
【００２８】
ウエットコーティングの場合、基材粒子を水中に懸濁させ、１以上の加水分解性金属塩を加水分解に適したｐＨで添加するが、このｐＨは顕著な二次析出が起きることなく金属酸化物または金属酸化物水和物がフレーク上に直接析出するように選択される。コーティング作業の間、基材粒子の均一なコーティングを確実にし、基材が完全に覆われ被覆されない端部が残らないように、基材粒子を動かし続ける。ｐＨは通常、塩基および／または酸を計量しながら同時に添加することにより、一定に保たれる。その後顔料を分離、洗浄し、好ましくは５０〜１８０℃で乾燥させ、場合により焼成するが、焼成温度はそれぞれの場合に存在するコーティングおよび用いる基材に関して最適化しなければならない。一般に、焼成温度は２５０〜１０００℃の間、好ましくは３５０〜９００℃の間である。所望により顔料は、個々のコーティングを施した後に分離し、乾燥させ、場合により焼成し、次いでさらなる層の析出のために再懸濁させることができる。
【００２９】
さらに、コーティングは流動床反応器で気相コーティングにより行うこともでき、例えば真珠光沢顔料の調製に関する欧州特許第0045851A1号および欧州特許第0106235A1号で提案される方法を、同様に用いることができる。ここでは、すべての粒子表面の均一なコーティングを確実にし、基材が完全に覆われ被覆されない端部が残らないように、コーティング作業の間基材を均一に動かし続ける必要がある。
【００３０】
光安定性、気候安定性、および化学安定性を改善するために、または様々な媒体での適合性を高めるために、成分Ａのエフェクト顔料に有機または無機の保護層（層Ｅ）を設けることができる。適切な後コーティングまたは後処理は例えば、シラン、シリコーン、吸着性シリコーン、金属石けん、アミノ酸、レシチン、フッ素成分、ポリエチレン、コラーゲン、あるいは独国特許第2215191号、独国特許第3151354号、独国特許第3235017号、または独国特許第3334598号、欧州特許第0632109号、米国特許第5,759,255号、独国特許第4317019号、独国特許第3929423号、欧州特許第0492223号、欧州特許第0342533号、欧州特許第0268918号、欧州特許第0141174号、欧州特許第0764191号、国際公開第98/13426号、または欧州特許第0465805号に記載される方法である。この後コーティングはさらに化学安定性および光化学的安定性を高める、すなわち金色顔料の取り扱い、特に様々な媒体への取り込みを容易にする。使用者の媒体に対する湿潤性、分散性および／または適合性を改善するために、例えばＡｌ2Ｏ3もしくはＺｒＯ2またはそれらの混合物もしくは混合相の機能性コーティングを顔料表面に施すことが可能である。例えば欧州特許第0090259号、欧州特許第0634459号、国際公開第99/57204号、国際公開第96/32446号、国際公開第99/57204号、米国特許第5,759,255号、米国特許第5,571,851号、国際公開第01/92425号、またはJ. J. Ponjee, Philips Technical Review, Vol. 44, No. 3, 81以下、およびP. H. Harding J. C. Berg, J. Adhesion Sci. Technol. Vol. 11 No. 4, pp. 471〜493に記載されるような、例えばシランを有する、有機または有機／無機複合の後コーティングがさらに可能である。追加的に塗布される物質は、全顔料の約０．１〜５重量％のみ、好ましくは０．５〜３．０重量％のみを構成する。
【００３１】
エフェクト顔料の後コーティングは、直接ワンポット法で層（Ｄ）上へ行うことができる。しかし、多層顔料をまず分離し、場合により乾燥および焼成し、次に後コーティングを施すことも可能である。
【００３２】
エフェクト顔料、好ましくは金色顔料（成分Ａ）に加えて、本発明による顔料混合物は成分Ｂの添加剤および／または着色剤を含む。
【００３３】
成分Ｂとして本発明による顔料混合物に適するのは、当業者に知られるあらゆるフレーク状、針状、球状、結晶性の着色剤または添加剤、特に０．００１〜１０μｍ、好ましくは０．０１〜１μｍの粒径を有するものである。着色剤は、ドイツ工業規格標準５５９４４による無機および有機の着色剤を意味するとみなされる。この用途において、着色剤は着色性天然果実および植物抽出物も意味するとみなされる。
【００３４】
好ましくは本発明による顔料混合物は、着色剤として、例えば無機白色顔料、無機有色顔料、無機黒色顔料、無機エフェクト顔料などの無機染料および無機顔料を含む。後者はもちろん成分Ａの顔料とは同一でない。無機着色剤に加えて、例えば有機顔料などの有機着色剤（例えば有色顔料、黒色顔料、エフェクト顔料など）、および無機染料（例えば有色染料、黒色染料など）も適している。適切な添加剤は好ましくはフレーク状または球状の材料である
成分Ｂは好ましくはコーティングされたまたはコーティングされていないＳｉＯ2ビーズを含む。１以上の金属酸化物でコーティングされたＳｉＯ2ビーズが、例えば欧州特許第0803550A2号に開示されている。
【００３５】
成分Ｂの着色剤はさらに、成分（Ａ）と同一でない、多層顔料または干渉顔料を含めた例えば真珠光沢顔料などの無機エフェクト顔料であるのが好ましい。使用する真珠光沢顔料は、例えば、有色または無色の金属酸化物（例えば、ＴｉＯ2、亜酸化チタン、酸窒化チタン、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、ＦｅＯＯＨ、ＳｎＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、ＺｎＯ、ＣｕＯ、ＮｉＯ、および他の金属酸化物など）を単独または混合物で、単層または連続的な層でコーティングしたフィロケイ酸塩（例えば、天然または合成雲母、タルク、絹雲母、カオリン、または他のケイ酸塩材料など）を含むフレーク状、透明、または半透明基材に基づく顔料である。
【００３６】
真珠光沢顔料は、例えば、独国特許および特許出願第1467468号、第1959998号、第2009566号、第2214454号、第2215191号、第2244298号、第2313331号、第2522572号、第3137808号、第3137809号、第3151343号、第3151354号、第3151355号、第3211602号、第3235017号、および第P3842330号に記載されており、例えばＩｒｉｏｄｉｎ（登録商標）、Ｔｉｍｉｒｏｎ（登録商標）、Ｘｉｒｏｎａ（登録商標）の商標で、メルク社（ダルムシタット、ドイツ）および／またはＲｏｎａ（米国）より市販されている。特に好ましい顔料組成物は、ＴｉＯ2／雲母、Ｆｅ2Ｏ3／雲母、および／またはＴｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3／雲母の顔料を含む。真珠光沢顔料は、さらにベルリンブルーまたはカルミンレッドの層を表面上に有していてもよい。
【００３７】
さらに、コーティングしたまたはコーティングされていないＢｉＯＣｌ顔料、ＴｉＯ2および／またはＦｅ2Ｏ3をコーティングしたＳｉＯ2、ガラス、またはＡｌ2Ｏ3フレークが好ましい。１以上の金属酸化物によるＳｉＯ2フレークのコーティングは、例えば国際公開第93/08237号（湿式化学コーティング）または独国特許第A19614637号（ＣＶＤ法）に記載されるように行うことができる。
【００３８】
例えば独国特許第A19618563号、独国特許第A19618566号、独国特許第A19618569号、独国特許第A19707805号、独国特許第A19707806号、独国特許第A19746067号に開示される多層顔料は、雲母（合成または天然）、ＳｉＯ2フレーク、ガラスフレーク、Ａｌ2Ｏ3フレーク、ポリマーフレークからなる、フレーク状、透明、有色または無色の基質に基づき、一般に０．３〜５μｍの間、特に０．４〜２．０μｍの間の厚みを有する。他の２つの寸法のサイズは通常１〜２５０μｍの間、好ましくは２〜１００μｍの間、特に５〜４０μｍの間である。多層顔料は、金属酸化物（少なくとも２つ）をコーティングした基質（基材）からなる。基材フレーク状雲母、ＳｉＯ2フレーク、ガラスフレーク、Ａｌ2Ｏ3フレークの複数の層によるコーティングは、好ましくは高屈折率層および低屈折率層から交互に成る層構造が形成されるような方法で行われる。多層顔料は好ましくは２、３、４、５、６、または７層、特に３、４、または５層を含む。適切な高屈折率金属酸化物は、例えば二酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化鉄、鉄／チタン酸化物（チタン酸鉄）、および／または酸化クロム、特にＴｉＯ2および／またはＦｅ2Ｏ3である。使用される低屈折率酸化物はＳｉＯ2およびＡｌ2Ｏ3である。しかし、ＭｇＦ2または有機ポリマー（例えばアクリラート）をこの目的で使用することも可能である。基材フレークのコーティングは、例えば国際公開第93/08237号（湿式化学コーティング）または独国特許第A19614637号（ＣＶＤ法）に記載されるように行うことができる。雲母（天然または合成）、ガラスフレーク、Ａｌ2Ｏ3フレーク、Ｆｅ2Ｏ3フレーク、ＳｉＯ2フレークに基づく特に好ましい多層顔料は、ＴｉＯ2−ＳｉＯ2−ＴｉＯ2の層配列を含む。ＴｉＯ2はアナターゼまたはルチル型のものであってよい。ルチル型であるのが好ましい。
【００３９】
干渉顔料は、有色または無色の金属酸化物、例えば、ＴｉＯ2、亜酸化チタン、酸窒化チタン、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、ＳｎＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、ＺｎＯ、ＣｕＯ、ＮｉＯ、および他の金属酸化物などを、単独または混合物で、単層または連続の層でコーティングした、雲母、ガラスフレーク、ＳｉＯ2フレークに基づくのが好ましい。
【００４０】
適切なフレーク状着色剤は、特に、１つの金属酸化物層、金属エフェクト顔料（Ａｌフレーク、青銅）、光学可変顔料（ＯＶＰ）、液晶高分子顔料（ＬＣＰ）、またはホログラフィック顔料を被覆しただけの、特に雲母、ＳｉＯ2フレーク、またはＡｌ2Ｏ3フレークに基づく真珠光沢顔料である。
【００４１】
球状着色剤には、特に、ＴｉＯ2、有色ＳｉＯ2、ＣａＳＯ4、酸化鉄、酸化クロム、カーボンブラック、有機有色顔料、（例えばアントラキノン顔料、キナクリドン顔料、ジケトピロロピロール顔料、フタロシアニン顔料、アゾ顔料、イソインドリン顔料など）が含まれる。針状顔料は、好ましくはＢｉＯＣｌ、有色ガラス繊維、α−ＦｅＯＯＨ、有機着色顔料、例えば、アゾ顔料、β−フタロシアニンＣｌブルー１５．３、クロモフタールイエロー（Ｃｒｏｍｏｐｈｔａｌ Ｙｅｌｌｏｗ）８ＧＮ（Ｃｉｂａ）、イルガリスブルー（Ｉｒｇａｌｉｔｈ Ｂｌｕｅ）ＰＤ５６（Ｃｉｂａ）、アゾメチン−銅複合体Ｃｌイエロー１２９、イルガジンイエロー（Ｉｒｇａｚｉｎｅ Ｙｅｌｌｏｗ）５ＧＴ（Ｃｉｂａ）などである。
【００４２】
肌感触を改善するためにナノスケールの誘電体を混合することも同様に可能である。この種の添加物の例は、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＺｎＯ、またはＴｉＯ2であり、通常は配合物に０．０１〜１５％の量で添加される。
【００４３】
本発明による顔料混合物は取り扱いが簡便で容易である。顔料混合物は単純にかき混ぜ入れることにより塗布系の中に取り込むことができる。成分ＡおよびＢは同時に、連続的に、または混合物として塗布系へ加えることができる。顔料の複雑な粉砕および分散は不要である。
【００４４】
本発明による顔料混合物は、好ましくは食品着色剤の着色用、食品仕上げ用（例えば原液着色、またはコーティングとして）、医薬品コーティングにおいて（例えば糖衣錠および錠剤において）、または化粧品組成物（口紅、リップグロス、アイライナー、アイシャドー、頬紅、日焼け止め、日焼け前および日焼け後組成物、メーキャップ、ボディーローション、入浴ジェル、石けん、浴用塩、練り歯磨き、整髪ジェル、（ボリューム）マスカラ、マニキュア、コンパクトパウダー、シャンプー、粉おしろい、およびジェルなど）において用いることができる。
【００４５】
着色しようとする塗布系中の顔料混合物の濃度は、系の総固形含有量を基準として一般に０．０１〜７０重量％の間、好ましくは０．１〜５０重量％の間、特に１．０〜１０重量％の間である。これは一般に具体的な用途によって決まり、粉おしろいの場合は最大１００％であってもよい。本発明による顔料混合物の使用濃度は、シャンプーにおける０．０１重量％から、コンパクトパウダーにおける７０重量％まで及ぶ。成分Ａの多層顔料と球状添加剤（例えばＳｉＯ2）の混合物では、配合物中の濃度は０．０１〜７０重量％であってもよい。例えばマニキュア、口紅、コンパクトパウダー、シャンプー、粉おしろい、およびジェルなどの化粧製品は、特に興味深い光沢効果により特徴づけられる
本発明による顔料混合物は、装飾用および手入れ用化粧品の両方に好都合に利用することができる。成分Ａの多層顔料の使用濃度および成分Ｂ（特に、天然または合成由来の、有機および無機の有色顔料および色素、例えば酸化クロム、ウルトラマリン、球状ＳｉＯ2、またはＴｉＯ2顔料など）との混合比は、塗布媒体および得ようとする効果によって決まる。
【００４６】
成分Ａのエフェクト顔料はさらに市販の添加剤と混合することができる。挙げられる添加剤は、例えば、天然および合成雲母、ガラスビーズまたはガラス粉末、ナイロン粉末、純粋または充填メラミン樹脂、タルク、ガラス、カオリン、およびアルミニウム、マグネシウム、カルシウム、もしくは亜鉛の酸化物または水酸化物、ＢｉＯＣｌ、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭素、およびこれらの物質の物理的または化学的組み合わせである。
【００４７】
添加剤の粒子形状に関する制限はない。要求に応じて、例えばフレーク状、球状、針状、結晶性、またはアモルファスであってよい。
【００４８】
本発明による顔料混合物はもちろん、配合物中で任意の種類の化粧品原料および助剤と混合することもできる。これらには特に、油、油脂、ワックス、膜形成剤、界面活性剤、酸化防止剤（例えばビタミンＣまたはビタミンＥなど）、安定剤、香気増強剤、シリコーン油、乳化剤、溶媒（例えばエタノールまたは酢酸エチルまたは酢酸ブチルなど）、保存料、ならびに一般に塗布特性を決定する助剤、例えば増粘剤およびレオロジー添加剤（例えばベントナイト、ヘクトライト、二酸化ケイ素、ケイ酸カルシウム、ゼラチン、高分子量炭水化物、および／または表面活性助剤など）などが含まれる。
【００４９】
本発明による顔料混合物を含む配合物は、親油性、親水性、または疎水性のタイプに属することができる。分離した水性相および非水性相を有する不均一な配合物の場合、本発明による顔料混合物はそれぞれの場合において、２つの相のうち１つのみに存在するか、あるいは両方の相に渡って分配されている。
【００５０】
配合物のｐＨは１〜１４の間、好ましくは２〜１１の間、特に好ましくは５〜８の間であってよい。
【００５１】
配合物中の本発明による顔料混合物濃度に関して制限は設けられていない。それは用途に応じて０．００１（洗い流し製品、例えばシャワー用ジェル）〜１００％（例えば特定の用途のための光沢効果物品）の間であってよい。
【００５２】
本発明による顔料混合物は、さらに化粧品活性化合物と混合することもできる。適切な活性化合物は、例えば、防虫剤、無機紫外フィルター（例えばＴｉＯ２など）、紫外線Ａ／ＢＣ保護フィルター（例えばＯＭＣ、Ｂ３、ＭＢＣ）（カプセル化形態も同様）、老化防止活性化合物、ビタミンおよびその誘導体（例えばビタミンＡ、Ｃ、Ｅなど）、セルフタンニング剤（例えばＤＨＡ、特にエリトルロース）、ならびにさらなる化粧品活性化合物（例えばビサボロール、ＬＰＯ、ＶＴＡ、エクトイン、エンブリカ、アラントイン、バイオフラボノイド、およびその誘導体など）である。有機紫外フィルターは一般に、全体としての配合物を基準として化粧品組成物中に０．５〜１０重量％、好ましくは１〜８重量％の量で加えられ、無機フィルターは０．１〜３０重量％の量で加えられる。
【００５３】
本発明による組成物はさらに、従来の皮膚保護用または皮膚手入れ用の活性化合物をさらに含む。これらは原則的に、当業者に知られた任意の活性化合物であってよい。
【００５４】
特に好ましい活性化合物はピリミジンカルボン酸および／またはアリールオキシムである。
【００５５】
化粧品用途のうち、老化した、乾燥した、または刺激を受けた肌の手入れのためのエクトインおよびエクトイン誘導体の使用について特に言及しておく。したがって、欧州特許第A0671161号は特に、エクトインおよびヒドロキシエクトインが、パウダー、石けん、界面活性剤含有クレンジング製品、口紅、頬紅、メーキャップ、手入れ用クリーム、および日焼け止め調製品などの化粧品組成物に使用されることを記載している。本発明による化粧品配合物は、配合物を基準として好ましくは０．０５〜５重量％、特に０．１〜３重量％のエクトインまたはエクトイン誘導体を含む。
【００５６】
挙げることができる化粧品配合物の利用形態は、例えば溶液、懸濁液、エマルション、ＰＩＴエマルション、ペースト、軟膏、ジェル、クリーム、ローション、パウダー、石けん、界面活性剤含有クレンジング調製品、オイル、エアロゾル、およびスプレーである。他の利用形態の例は、スティック、シャンプー、および入浴用調製品である。任意の望ましい従来の賦形剤、助剤、および所望によりさらなる活性化合物を配合物に添加することができる。
【００５７】
軟膏、ペースト、クリーム、およびジェルは、従来の賦形剤、例えば動物性および植物性脂肪、ワックス、パラフィン、デンプン、トラガカント、セルロース誘導体、ポリエチレングリコール、シリコーン、ベントナイト、シリカ、タルク、および酸化亜鉛、またはこれらの物質の混合物を含むことができる。
【００５８】
パウダーおよびスプレーは、従来の賦形剤、例えば乳糖、タルク、シリカ、水酸化アルミニウム、ケイ酸カルシウム、およびポリアミド粉末、またはこれら物質の混合物を含むことができる。スプレーはさらに、従来の高圧ガス、例えばクロロフルオロカーボン、プロパン／ブタン、またはジメチルエーテルを含むことができる。
【００５９】
溶液およびエマルションは、溶媒、可溶化剤、および乳化剤などの従来の賦形剤、例えば水、エタノール、イソプロパノール、炭酸エチル、酢酸エチル、ベンジルアルコール、安息香酸ベンジル、プロピレングリコール、３−ブチルグリコール、油（特に綿実油、ピーナッツ油、小麦胚芽油、オリーブ油、ヒマシ油、およびゴマ油）、グリセロール脂肪酸エステル、ポリエチレングリコール、およびソルビタンの脂肪酸エステル、またはこれらの物質の混合物を含むことができる。
【００６０】
懸濁液は、液体希釈剤（例えば水、エタノール、またはプロピレングリコール）、懸濁媒体（例えばエトキシ化イソステアリルアルコール、ポリオキシエチレンソルビトールエステル、およびポリオキシエチレンソルビタンエステル）、微結晶性セルロース、アルミニウム金属水酸化物、ベントナイト、寒天、およびトラガカント、またはこれらの物質の混合物など、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６１】
石けんは、脂肪酸のアルカリ金属塩、脂肪酸モノエステルの塩、脂肪酸タンパク質加水分解物、イソチオナート、ラノリン、脂肪アルコール、植物油、植物抽出物、グリセロール、糖類、またはこれらの物質の混合物など、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６２】
界面活性剤含有クレンジング製品は、脂肪アルコール硫酸エステルの塩、脂肪アルコールエーテル硫酸、スルホコハク酸モノエステル、脂肪酸タンパク質加水分解物、イソチオナート、イミダゾリニウム誘導体、メチルタウラート、サルコシン酸塩、脂肪酸アミドエーテル硫酸塩、アルキルアミドベタイン、脂肪アルコール、脂肪酸グリセリド、脂肪酸ジエタノールアミド、植物油および合成油、ラノリン誘導体、エトキシ化グリセロール脂肪酸エステル、またはこれらの物質の混合物などの、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６３】
顔用および体用オイルは、合成油（例えば脂肪酸エステル）、脂肪アルコール、シリコーン油、天然油（植物油および油性植物抽出物など）、パラフィン油、ラノリン油、またはこれらの物質の混合物など、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６４】
化粧品組成物は様々な形態で存在することができる。したがってそれらは例えば、溶液、無水分組成物、油中水（Ｗ／Ｏ）型または水中油（Ｏ／Ｗ）型のエマルションまたはマイクロエマルション、多重エマルション（例えば水中油中水（ｗａｔｅｒ−ｉｎ−ｏｉｌ−ｉｎ−ｗａｔｅｒ）（Ｗ／Ｏ／Ｗ）型）、固形スティック、軟膏、またはエアロゾルであってもよい。エクトインをカプセル化形態で、例えばコラーゲン基質および他の従来のカプセル化材料中で、例えばセルロースカプセル化として、ゼラチン、ワックス基質、またはリポソームでカプセル化して適用することも有利である。特に、独国特許第A4308282号に記載されるようなワックス基質は好ましいことがわかっている。エマルションは好ましい。Ｏ／Ｗエマルションは特に好ましい。エマルション、Ｗ／Ｏエマルション、およびＯ／Ｗエマルションは従来の方法で得ることができる。
【００６５】
さらなる実施形態は、天然または合成の油およびワックス、ラノリン、脂肪酸エステル、特に脂肪酸のトリグリセリドに基づく油性ローション、あるいは、エタノールなどの低級アルコール、またはプロピレングリコールなどのグリセロール、および／またはグリセロールなどのポリオール、油、ワックス、および脂肪酸のトリグリセリドなどの脂肪酸エステルに基づく油性／アルコール性ローションである。
【００６６】
固形スティックは、天然または合成のワックスおよび油、脂肪アルコール、脂肪酸、脂肪酸エステル、ラノリン、および他の脂肪物質からなる。
【００６７】
組成物がエアロゾルとして調合される場合、アルカン、フルオロアルカン、およびクロロフルオロアルカンなどの従来の高圧ガスが一般に用いられる。
【００６８】
化粧品組成物は、変色、脱色、または機械的性質の損傷を防ぐために、髪の毛を光化学的な損傷から保護するのに用いることもできる。この場合、適切な配合物は、すすぎ流しシャンプー、ローション、ジェル、またはエマルションの形態であり、当該の組成物はシャンプーの前または後、染色もしくは脱色の前または後、あるいはパーマの前または後で施用される。整髪および髪の手入れ用のローションまたはジェルの形態、ブラッシングまたはブローウェーブ用のローションまたはジェルの形態、ヘアラッカー、パーマ組成物、髪の毛用の染料または脱色剤の形態の組成物を選択することも可能である。光保護特性を有する組成物は、界面活性剤、増粘剤、ポリマー、柔軟剤、保存料、気泡安定剤、電解質、有機溶媒、シリコーン誘導体、油、ワックス、耐グリース剤、色素、および／または組成物自体もしくは髪を着色する顔料、または髪の手入れに通常用いられる他の成分などの、補助剤を含むことができる。
【００６９】
医薬製品および食品は、好ましくは少なくとも１つの金色顔料（成分（Ａ））、および天然または天然と同一の色素の領域からの着色剤（成分（Ｂ））を望ましい混合比で含む本発明による顔料混合物を、０．００５から１５重量％、好ましくは０．０１〜１００重量％の量で着色するように製品に添加することにより着色される。
【００７０】
天然または天然と同一の色素、有機または無機の有色顔料（成分（Ｂ））、または食品分野で承認された着色用天然果実および植物抽出物を混合することにより、製品中の金色顔料の色彩効果に影響を及ぼすことを可能にし、同時に新規の虹色の色彩効果を得ることを可能にする。
【００７１】
本発明による顔料混合物に適した天然または天然と同一の色素は、特にＥ１０１、Ｅ１０４、Ｅ１１０、Ｅ１２４、Ｅ１３１、Ｅ１３２、Ｅ１４０、Ｅ１４１、Ｅ１５１、Ｅ１６０ａである。本発明による顔料混合物に適した有色顔料は、例えばＥ１７１、Ｅ１７２、Ｅ１５３である。
【００７２】
食品または医薬製品を基準とした、金色顔料の他の色素の比率は、好ましくは０．５〜２５重量％の範囲である。使用する色素はさらに、例えば人参汁、ビートの根の汁、ニワトコ汁、ハイビスカス汁、パプリカ抽出物、アロニア抽出物などの果実および植物抽出物であってよい。
【００７３】
着色される製品中のすべての顔料の総濃度は、製品を基準として５０重量％を超えないべきである。これは一般に具体的な用途によって決まる。
【００７４】
例えばビタミン、酵素、微量元素、タンパク質、炭水化物、必須脂肪および／またはミネラルなどの様々な活性化合物添加剤も、食品および医薬製品に添加することができ、活性化合物の総量は、食品または医薬製品を基準として、２５重量％を超えないべきである。活性化合物または活性化合物混合物の量は、製品を基準として、好ましくは０．０１〜２０重量％である。
【００７５】
本発明による顔料混合物を、単独でまたは補助剤、化粧品活性化合物、成分などと組み合わせて、着色しようとする製品へ、直接あるいは水および／または有機溶媒の存在下で、望ましい混合比で、同時にまたは連続的に、製造中または製造後に、成形（例えば押し出し成形、ペレット成形、発泡成形、造粒中など）の前または後に添加することにより、製品を着色する。エフェクト顔料と、粉状またはルースパウダーとの混合も同様に可能である。
【００７６】
本発明による顔料混合物は、成形後の食品および医薬製品を着色するために表面へ塗布することもできる。この場合、本発明による顔料混合物を一般に、塗布媒体と混合し、続いて適切な塗布およびスプレー装置を用いて製品へ塗布する。塗布媒体またはコーティング媒体はさらに、顔料混合物が製品表面へ相応に接着することを確実にする。製品表面はこうして同様に着色される。
【００７７】
製品母体自体への混合の際、使用する本発明による顔料混合物の量は、好ましくは０．５〜４０重量％、特に１〜３０重量％である。食品および医薬製品の表面着色の場合、使用する着色またはコーティング溶液の使用範囲は、０．１〜２５重量％、特に１〜１５重量％である。粉末製品で本発明による顔料混合物を使用する際、使用範囲は０．０５〜５０重量％、特に２〜１０重量％である。
【００７８】
コーティング溶液は、水、あるいは例えばエタノールまたはイソプロパノールなどの有機溶媒を含むのが好ましい。コーティング溶液に使用される膜形成剤は、例えばヒドロキシプロピルメチルセルロースなどのセルロース誘導体であるのが好ましい。水の代わりに５〜８０重量％の適切な有機溶媒を含むセルロース誘導体を含む塗布溶液が特に好ましい。
【００７９】
水性コーティング溶液と比較して、アルコール性またはアルコール−水性のセルロース含有塗布溶液は、重要な塗布上の利点を有する。すなわち、噴霧塗布中に、より低温の乾燥空気が使用でき、金色顔料による熱感受性製品（例えばビタミン含有食品など）の着色を非常に容易に実現できることである。
【００８０】
着色に適した製品で挙げることができるのは、特にあらゆる種類の食品のコーティング、特に着色した砂糖およびシェラックコーティング（アルコール性および水性）、油およびワックス、アラビアゴムおよびセルロースグレード（例えばＨＰＭＣ＝ヒドロキシプロピルメチルセルロース）、デンプンおよびアルブミン誘導体、カラギーナン、およびコーティングに適する当業者に知られた他の物質によるコーティングである。本発明による顔料混合物は一般にここで塗布媒体と混合され、続いて適切な塗布およびスプレー装置を用いて、または手作業で、食品または医薬製品に塗布される。塗布媒体またはコーティング媒体はさらに、顔料が食品または医薬製品の表面に相応に接着するのを確実にする。
【００８１】
製品表面はこうして同様に着色される。塗布溶液およびコーティング溶液は、好ましくは０．１〜２０重量％、特に２〜１５重量％の顔料混合物を含む。
【００８２】
コーティング用の好ましい乾燥粉末混合物は、セルロース誘導体（例えばヒドロキシプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロースナトリウムなど）、離型剤（例えばレシチンまたはステアリン酸など）、光沢増強剤（例えばマルトデキストリンおよび／またはデキストロースなど）、および本発明による顔料混合物を含む。この種の乾燥粉末混合物は、粉末混合物を基準として、顔料混合物を０．０１〜５０重量％、特に０．５〜４０重量％の量で含むのが好ましい。必要により、色素、香味料、ビタミン、甘味料なども、これらの乾燥粉末混合物に添加することができる。
【００８３】
着色またはコーティングに適する製品は、例えば、砂糖製品、ケーキのデコレーション、湿布、糖衣錠、チューインガム、ガム製品、フォンダン製品、マジパン製品、充填用組成物、ココアおよび油脂のグレーズ、チョコレートおよびチョコレート含有製品、アイスクリーム、シリアル、スナック製品、コーティング組成物、ケーキのグレーズ、砂糖を散らしたデコレーション、ノンパレイユ、ゼリーおよびゼラチン製品、甘い菓子、甘草、アイシング、綿菓子、油脂、砂糖、およびクリーム組成物、ブラマンジェ、デザート、フランのグレーズ、冷たいフルーツスープ、ソフトドリンクおよび炭酸飲料、例えばカルボキシメチルセルロースなどの安定化添加物を含む飲料、酸性化および非酸性化乳製品、例えば、クヴァルク、ヨーグルト、チーズ、チーズ外皮、ソーセージの皮などである。
【００８４】
コーティングした食品および医薬製品の場合、さらに風味の観点から視覚的効果を強化するために、本発明による顔料混合物を芳香物質（粉末または液体芳香剤）、酸、および／または例えばアスパルテームなどの甘味料と混合することが可能である。
【００８５】
本発明はしたがって、成分Ａのエフェクト顔料を、成分Ｂの着色剤としてのさらなる顔料、添加剤、または色素（天然または天然と同一の）、着色天然果実、および植物抽出物と共に含む、食品および医薬品分野からのあらゆる配合物に関する。
【００８６】
さらなる主要な応用分野は、医薬およびＯＴＣ分野における、着色に関して、または錠剤、ゼラチンカプセル、糖衣錠、軟膏、咳止め薬などのコーティングとしてである。ポリメタクリラートおよびセルロースグレード（例えばＨＰＭＣ）などの従来のコーティングと組み合わせて、本発明による顔料混合物または金色顔料を製品の様々な着色方法および仕上げ方法に使用することができる。
【００８７】
したがって本発明は、本発明による顔料混合物を含む配合物にも関する。
【００８８】
本発明はさらに、水、ポリオール、極性または非極性の油、脂肪、ワックス、膜形成剤、ポリマー、コポリマー、界面活性剤、遊離基捕捉剤、酸化防止剤、安定化剤、香気増強剤、シリコーン油、乳化剤、溶媒、保存料、増粘剤、レオロジー添加剤、香料、紫外線吸収剤、表面活性補助剤、および／または化粧品活性化合物と組み合わせて、成分ＡおよびＢを含む本発明による顔料混合物を含む配合物に関する。
【００８９】
下記の実施例は本発明を制限することなく説明することを意図する。
【実施例】
【００９０】
実施例１
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、１５７．５ｇのＴｉＣｌ4（３０重量％のＴｉＣｌ4）、２３６．６ｇのＦｅＣｌ3溶液（１１．７％のＦｅ）、５．９ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および６０ｇの脱塩水の混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、４３１ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、３９３ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇ ＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．９まで上昇させ、３４ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏおよび４９ｇの脱塩水からなる溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．９で一定に保つ。この溶液を添加したら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９１】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、強い色彩、高い隠蔽力、および強い光沢を有する金色顔料を得る。
【００９２】
強い光沢性の金色顔料は、以下のＬ，ａ，ｂ値を有する。
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）
Ｌ＝７７．７、ａ＝１．４、ｂ＝３２．２
実施例２
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、２１５ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ（１１．７％のＦｅ）、１４４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、５．４ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および５０ｇの脱塩水の混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、３９４ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させる。混合物をさらに１５分間撹拌し、次いで３１４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇ ＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．９まで上昇させ、８６ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）および５０ｇの脱塩水からなる溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．９で一定に保つ。この溶液を添加したら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９３】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、強い色彩、高い隠蔽力、および強い光沢を有する金色顔料を得る。
【００９４】
強い光沢性の金色顔料は、以下のＬ，ａ，ｂ値を有する。
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）
Ｌ＝８０．０、ａ＝−０．９、ｂ＝３４．０
実施例３
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、２１５ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）、１４４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および５．４ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏの５０ｇ脱塩水中混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、３９４ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、２３５ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇのＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。続いて２２ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をｐＨ２．０でゆっくりと量り入れ、混合物をさらに１５分間撹拌する。次いで３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．６まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、１１６ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ（１１．７％のＦｅ）、７８ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および２．５ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および３０ｇの脱塩水からなる混合溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．６で一定に保つ。この溶液を添加したら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９５】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、強い色彩、高い隠蔽力、および強い光沢を有する金色顔料を得る。
【００９６】
強い光沢性の金色顔料は、以下のＬ，ａ，ｂ値を有する。
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）
Ｌ＝７５．０、ａ＝−１．２、ｂ＝２８．３
実施例４
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、２１５ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）、１４４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および５．４ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および５０ｇの脱塩水の混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、３９４ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、３．０ｇのＳｎＣｌ4×５Ｈ2Ｏおよび１０ｍＬの塩酸（３７％のＨＣｌ）の１００ｍＬ脱イオン水中溶液をこのｐＨで加える。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを１．８まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、２３５ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇのＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。次いで３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．６まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、１１６ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）、７８ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および２．５ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および３０ｇの脱塩水の混合溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．６で一定に保つ。金属塩溶液を加えた後、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９７】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、以下のＬ，ａ，ｂ値
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）Ｌ＝７９．０、
ａ＝−０．９、ｂ＝３１．７
を有する強い光沢性の金色顔料を得る。
使用実施例
実施例１Ａ：入浴ジェル
【００９８】
【表１】
【００９９】
調製
相Ａ：反応器へ水を導入し、顔料を混ぜ入れる。Ｋｅｌｔｒｏｌ ＣＧ−ＳＦＴを撹拌しながらゆっくり散らし入れ、完全に溶解してしまうまで撹拌する（均質化しない）。相Ｂの成分を相Ａへ個別に加える。クエン酸一水和物を水中に溶解し、バッチへ加え、すべてが均質に分布するまで撹拌する。クエン酸の添加によりｐＨを６．０〜６．５に調整する（必要であれば）。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｃ．Ｐ．Ｋｅｌｃｏ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｄｒｏｍ
（５）ＢＡＳＦ ＡＧ
（６）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例２Ａ：アイシャドー
【０１００】
【表２】
【０１０１】
調製
相Ａの成分を合わせ、あらかじめ混合する。続いて溶融した相Ｂを粉末混合物へ撹拌しながら滴下して加える。大直径の粉末用パンに粉末を導入し、８０ｂａｒで圧縮する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｓｕｅｄｓｔａｅｒｋｅ ＧｍｂＨ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｈ．Ｅｒｈａｒｄ Ｗａｇｎｅｒ ＧｍｂＨ
（５）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例３Ａ：デイクリーム（Ｏ／Ｗ）
【０１０２】
【表３】
【０１０３】
調製
相Ｂを溶液が透明になるまで温める。Ｖｅｅｇｕｍを相Ａの水中に分散させ、残りの原料を加え、８０℃まで加熱し、相Ｂを加える。相Ａ／Ｂを均質化する。撹拌しながら４０℃まで冷却し、相Ｃを加える。室温まで冷却し、ｐＨ６．０に調整する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｖａｎｄｅｒｂｉｌｔ
（３）Ｕｎｉｑｅｍａ
（４）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（５）Ｓａｓｏｌ Ｇｅｒｍａｎｙ ＧｍｂＨ
（６）Ｈ． Ｅｒｈａｒｄ Ｗａｇｎｅｒ ＧｍｂＨ
（７）Ｆｒａｇｒａｎｃｅ Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ
（８）Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ
（９）Ｓｃｈｕｌｋｅ ＆ Ｍａｙｒ ＧｍｂＨ
実施例４Ａ：スパークリングボディークリーム（Ｏ／Ｗ）
【０１０４】
【表４】
【０１０５】
調製
真珠光沢顔料を相Ａの水中に分散させる。必要により、粘度を低下させるために数滴のクエン酸を用いて酸性化する。撹拌しながらＣａｒｂｏｐｏｌを散らし入れる。完全に溶解したら、あらかじめ溶解させた相Ｂをゆっくりとかき混ぜ入れる。相Ａ／Ｂおよび相Ｃを８０℃まで加熱し、相Ｃを相Ａ／Ｂへかき混ぜ入れ、相Ｄと共に均質化し、中和し、再び均質化し、撹拌しながら冷却する。Ｇｅｒｍａｌｌ １１５を相Ｅの水中に４０℃で溶解させ、撹拌しながら加える。次いで香油を加え、撹拌しながら室温まで冷却する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎｏｖｅｏｎ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｃｌａｒｉａｎｔ ＧｍｂＨ
（５）Ｎｉｐａ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｎ ＧｍｂＨ
（６）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
（７）Ｄｒｏｍ
実施例５Ａ：クリーム状アイシャドー
【０１０６】
【表５】
【０１０７】
調製
相Ｂをすべて溶融してしまうまで約８０℃に加熱し、６５℃に冷却する。次いで相Ａの真珠光沢顔料、Ｍｉｃｒｏｎａｓｐｈｅｒｅ、および粉末化した酸化クロムを加える。このアイシャドーを６５℃で容器へ移す。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｌｅｓ Ｃｏｌｏｒａｎｔｓ Ｗａｃｋｈｅｒｒ
（３）Ｃｒｏｄａ ＧｍｂＨ
（４）Ｓａｓｏｌ Ｇｅｒｍａｎｙ ＧｍｂＨ
（５）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例６Ａ：整髪ジェル
【０１０８】
【表６】
【０１０９】
調製
真珠光沢顔料を相Ａの水中に分散させ、撹拌しながらＣａｒｂｏｐａｌを散らし入れる。完全に溶解したら、あらかじめ溶解させた相Ｂをかき混ぜ入れる。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎｏｖｅｏｎ
（３）ＢＡＳＦ ＡＧ
（４）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例７Ａ：シャンプー
【０１１０】
【表７】
【０１１１】
調製
相Ａにおいて、顔料を水中にかき混ぜ入れる。粘度を低下させるために数滴のクエン酸（１０％）を用いて酸性化させ、撹拌しながらＣａｒｂｏｐｏｌをゆっくりと散らし入れる。完全に溶解したら、相Ｂをゆっくりと加える。次いで相Ｃの成分を順次加える。ｐＨを６．０〜６．５に調整する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎｏｖｅｏｎ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｆｒａｇｒａｎｃｅ Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ
実施例８Ａ：シマリングボディパウダー
【０１１２】
【表８】
【０１１３】
調製
相Ｂのすべての成分を共に計量し、ミキサーで均一に粉砕する。続いて相Ｃを加え、混合を続け、次いで相Ａを加え、真珠光沢顔料が均一に分布するまで短時間粉砕する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（３）Ｓａｓｏｌ Ｇｅｒｍａｎｙ ＧｍｂＨ
（４）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例９Ａ：長時間持続リップグロス
【０１１４】
【表９】
【０１１５】
調製
相Ｂのすべての成分を共に計量し、８０℃まで加熱し、良く撹拌する。相Ａの顔料をかき混ぜ入れ、撹拌しながらＮｅｏｓｉｌを散らし入れ、最後に香料を加える。均一な混合物を容器へ移す。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）ＢＰ Ｌａｖｅｒａ Ｓｕｄ
（３）Ｄｅｓｅｒｔ Ｗｈａｌｅ
（４）Ｈｅｎｒｙ Ｌａｍｏｔｔｅ Ｇｍｂｈ
（５）Ｌｅｓ Ｃｏｌｏｒａｎｔｓ Ｗａｃｋｈｅｒｒ
（６）Ｉｎｅｏｓ Ｓｉｌｉｃａｓ Ｌｉｍｉｔｅｄ
（７）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例１０Ａ：マニキュア
【０１１６】
【表１０】
【０１１７】
調製
マニキュアベースと共に顔料を計量し、スパチュラを用いて手で良く混合し、続いて１０００ｒｐｍで１０分間撹拌する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｄｕｒｌｉｎ／Ｂｅｒｇｅｒａｃ ＮＣ
実施例１１Ａ：ボリュームマスカラ（Ｏ／Ｗ）
【０１１８】
【表１１】
【０１１９】
調製
Ｄｅｒｍａｃｒｙｌ ７９を別にして相Ｂのすべての成分を共に約８５℃で溶融し、撹拌しながらＤｅｒｍａｃｒｙｌ ７９を加え、すべてが均一に分布するまで２０分間撹拌する。相Ｃの成分を約８５℃に加熱する。相Ａの真珠光沢顔料を相Ｃへかき混ぜ入れる。相Ｃを相Ｂへ加え、撹拌を続け、Ｕｌｔｒａ−Ｔｕｒｒａｘ Ｔ２５を用いて８０００ｒｐｍで１分間均質化する。撹拌しながら放冷し、相Ｄを４０℃で加える。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｓｔａｒｃｈ＆Ｃｈｅｍｉｃａｌ
（３）Ｃｒｏｄａ ＧｍｂＨ
（４）Ｄｅｇｕｓｓａ−Ｇｏｌｄｓｃｈｍｉｄｔ ＡＧ
（５）Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ
（６）Ｎｉｐａ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｎ ＧｍｂＨ
（７）Ａｎｇｕｓ Ｃｈｅｍｉｅ ＧｍｂＨ
（８）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例１２Ａ：紫外線保護機能を有する薄色デイクリーム（Ｏ／Ｗ）
【０１２０】
【表１２】
【０１２１】
調製
Ｋｅｏｌｔｒｏｌ Ｔを別にしてすべての成分を相Ｂの水中に分散させる。撹拌しながらＫｅｌｔｒｏｌを相Ｂへ散らし入れ、１５分後に８０℃に加熱する。相Ａを７５℃に加熱する。相Ｂをゆっくりと相Ａへかき混ぜ入れ、均質化させる。撹拌しながら冷却する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｕｎｉｑｅｍａ
（３）Ｓｅｐｐｉｃ
（４）Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ
（５）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（６）Ｃ．Ｐ．Ｋｅｌｃｏ
（７）Ｃｈｅｍａｇ ＡＧ
（８）Ｓｃｈｕｌｋｅ＆Ｍａｙｒ ＧｍｂＨ
実施例１３Ａ：クリームコンディショナー
【０１２２】
【表１３】
【０１２３】
調製
顔料を相Ａの水中に分散させ、残りの原料を加える。それぞれを添加した後に撹拌し、続いて７５℃に加熱する。相Ｂの原料を混合し、７５〜８０℃に加熱し、相Ａへ加える。均質な分配となるまで混合する。４５℃で相Ｃを加える。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）ＢＡＳＦ ＡＧ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例１Ａ〜１３Ａの化粧品配合物は、その強い金色光沢およびその非常に良好な肌感触により特徴づけられる。
実施例１４Ａ：ハードキャラメルの製造
【０１２４】
【表１４】
【０１２５】
砂糖を水と共に１００℃に加熱し、次いでグルコースシロップを加える。続いて溶液を１４５℃に加熱する。金色顔料、着色溶液、および香料の添加後、注入用漏斗を用いて、油を塗った型にキャラメル溶液を注ぐ。最後に、キャラメルを２時間放冷する。金色顔料は砂糖と混合してまたはグルコースシロップと混合して加えることができる。この変法は酸を含まないが、これは酸を含むとキャラメル化を強くしすぎるためである。
実施例１５Ａ：錠剤のコーティング
ａ）白色錠剤ｄ＝８ｍｍ、Ｇ＝２００ｍｇの初期重量１ｋｇ
【０１２６】
【表１５】
【０１２７】
総塗布量：２００ｇ
これは、錠剤表面の１ｃｍ2あたり１．２ｍｇのポリマーに相当する。
薄膜コーティング溶液の調製
金色顔料を水中にかき混ぜ入れる。続いて追加の色素を加える。最後に、膜形成剤（ＨＰＭＣ）を懸濁液へ散らし入れる。粘度上昇のため、撹拌スピードもそれに応じて上昇させなければならない。約４０〜６０分後に、ＨＰＭＣが完全に溶解したら、溶液を錠剤上へスプレーすることができる。
【０１２８】
スプレー塗布は、標準的なコーティング法によって行われる。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フレーク状基材に基づくエフェクト顔料に関し、また化粧品配合物および食品および医薬品分野における、他の着色剤および／または添加剤との混合物中でのその使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
フレーク状基材に基づく金色顔料は、特に印刷用途および化粧品において重要である。しかし従来技術から知られている金色顔料は多くの場合、十分に強い色彩および明るさを有していないという欠点を呈し、そのため様々な塗布媒体において、真に金色の視覚的印象をもたらさない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
本発明の目的は、より強力な金色光沢によって特徴づけられ、上記の欠点がない化粧品用の金色顔料を見いだすことである。本発明のさらなる目的は、金色光沢が特に有利な方法でサポートされる、または光学的に興味深い方法で改変される配合を見いだすことである。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
驚くことに、さらなる着色料および／または添加剤と組み合わせた多層コートのフレーク状基材に基づくエフェクト顔料、好ましくは金色顔料を含む顔料混合物は、非常に柔らかい肌感触を与え、光安定性であり、流出／移動せず、非毒性であり、高い隠蔽力を有することが今や見出されている。この顔料は、高屈折率および低屈折率の交互の層を有し、モル比で１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物からなる少なくとも１つの高屈折率コーティングを含むことによって特徴づけられる。
【０００５】
多層コートのフレーク状基材に基づく金色顔料は、例えば国際公開第01/30921号に開示されている。
【０００６】
金色の実体色を有する多層顔料を、有機もしくは無機の添加剤、および／またはフレーク状、針状、球状、または結晶性の着色剤と組み合わせて用いることにより、色彩効果を高めることができ、新規の色彩効果を得ることができる。さらに、この顔料混合物はその高光沢性および非常に良好な肌感触によって特徴づけられる。
【０００７】
したがって本発明は少なくとも２つの成分ＡおよびＢからなる顔料混合物に関し、ここで
成分Ａは
（Ａ）モル比で１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物、ならびに場合により、層（Ａ）を基準として＜２０重量％の量の１以上の金属酸化物からなる高屈折率コーティングと、
（Ｂ）ｎ＜１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｃ）ｎ＞１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｄ）ｎ＞１．８の屈折率を有する吸収性コーティングと、場合により、
（Ｅ）外側保護層と
を含む層配列を有する多層コートのフレーク状基材に基づくエフェクト顔料を含み、
成分Ｂは、無機顔料、有機顔料、色素、着色性天然果実、および／または植物抽出物の群から選択される着色剤、および／またはフレーク状、針状、球状、もしくは不規則形状の粒子からなる添加剤を含む。
【０００８】
この顔料混合物の顕著な色パラメーターは、最適な光沢効果および／またはシルク効果をともなう強力な、好ましくは純粋な金の色である。成分Ａの顔料は好ましくはＬ＝６０〜８５、ａ＝−１５〜２５、ｂ＝２２〜４５の範囲のＬａｂ値を有する（測定方法：Ｐｈｙｍａ、黒色バックグラウンドにて、２２．５°／２２．５°）。
【０００９】
本発明はまた、本発明による顔料混合物を含む化粧品配合物、例えばメーキャップ、コンパクトパウダー、粉おしろい、口紅、化粧水、乳液などに関する。この顔料混合物はさらに、食品および一般用医薬製剤を含めた医薬製品の着色、ならびに食品および一般用医薬製剤を含めた医薬製品のコーティング、例えば錠剤、糖衣錠、ゼラチンカプセルなどの医薬コーティングの着色に適している。
【００１０】
成分Ａのエフェクト顔料は、着色剤または添加剤と任意の比率で混合することができる。成分Ａ対成分Ｂの混合比は好ましくは９９：１〜５０：５０、特に９５：５〜７０：３０、非常に特に好ましくは７０：３０〜５０：５０である。成分Ｂが添加剤を含む場合、成分Ａ：Ｂの比率は９９：１〜１：９９であってもよい。
【００１１】
成分Ａの好ましいエフェクト顔料は、以下の構造を有する。
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3、または
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2
層（Ａ）〜（Ｄ）または（Ａ）〜（Ｅ）は好ましくは基材表面に直接塗布される。すなわち、層（Ａ）は基材表面上に直接設けられる。
【００１２】
光沢および明るさなどの顔料特性を改善するために、場合により中間層（ＩＬｓ）、例えば好ましくは１〜１００ｎｍ、特に１〜８０ｎｍ、非常に特に好ましくは１〜５０ｎｍの層厚さを有するＴｉＯ2の層、または好ましくは５〜１００ｎｍの層厚さを有するＳｉＯ2の層を基材に塗布することができる。この場合、
基材＋（ＩＬ）ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、または
基材＋（ＩＬ）ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3
を含む層構造が特に好ましい。
【００１３】
本発明はさらに、中間層を有するこれらのエフェクト顔料、ならびに塗料、コーティング、印刷用インク、プラスチック、化粧品配合物、および食品および医薬製品の着色におけるそれらの使用に関する。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
成分Ａのエフェクト顔料に適したベース基材は、一方では不透明で他方では透明のフレーク状基材である。好ましい基材はフィロケイ酸塩およびガラスフレークである。特に適しているのは、天然および／または合成雲母、タルク、カオリン、フレーク状の酸化鉄または酸化アルミニウム、ガラスフレーク、ＳｉＯ2フレーク、ＳｉＯxフレーク（０．７０≦ｘ≦２．０）、好ましくはＳｉＯ2フレーク、ＴｉＯ2フレーク、グラファイトフレーク、合成支持体を含まないフレーク、液晶高分子（ＬＣＰ）、ホログラフィック顔料、ＢｉＯＣｌフレーク、場合により不動態化された金属フレーク、例えばアルミニウムフレーク、アルミニウム青銅、真鍮青銅、亜鉛青銅、チタン青銅、または他の同等の材料のフレークなどである。
【００１５】
ベース基材のサイズはそれ自体が重要ではなく、特定の用途に適合させることができる。一般に、フレーク状基材は０．０２〜５μｍの間、特に０．０５〜４．５μｍの間の厚みを有する。他の２つの寸法のサイズは通常１〜２５０μｍの間、好ましくは２〜２００μｍの間、特に５〜１５０μｍの間である。ガラスフレークは好ましくは≦１．０μｍ、特に≦０．８μｍ、非常に特に好ましくは≦０．５μｍの層厚さを有する。
【００１６】
エフェクト顔料は、無色の低屈折率コーティング（Ｂ）と基材上で交互に組み合わされた、好ましくはモル比１：１のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物からなる高屈折率コーティング（Ａ）を有する。層（Ａ）は、当業者に知られている適切な方法、例えば＞８００℃での顔料の焼成などによって、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2の混合物、または疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物に転換することができる。
【００１７】
層（Ｃ）は好ましくはＴｉＯ2、ＺｒＯ2、ＳｎＯ2、Ｃｅ2Ｏ3、ＢｉＯＣｌ、またはそれらの混合物もしくは組み合わせからなる。層（Ｃ）がＴｉＯ2からなる場合、ＴｉＯ2は好ましくはルチル型のものである。
【００１８】
層（Ｄ）に適した材料は、金属（例えば鉄、タングステン、クロム、コバルト、ニッケル、銅、銀、金、アルミニウム、およびそれらの合金など）、金属酸化物（例えばＣｏＯ、Ｃｏ3Ｏ4、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、疑似板チタン石、ＴｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3混合物、ＶＯ2、Ｖ2Ｏ3など）、金属硫化物（例えば硫化モリブデン、硫化鉄、硫化タングステン、硫化クロム、硫化コバルト、硫化ニッケル、およびこれらの硫化物の混合物など）などの吸収材料である。吸収層（Ｄ）は好ましくはＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物であり、混合比は層（Ａ）の場合のように広い制限内で変化させることができる。ＴｉＯ2対Ｆｅ2Ｏ3のモル比は好ましくは１：１である。層（Ｄ）は、例えば＞８００℃の温度での顔料の焼成など、層（Ａ）と同様に適切な方法によって、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2の混合物、または疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物へ転換することができる。この層（Ｄ）はｎ＞１．８、特にｎ≧２．０の屈折率を有する。
【００１９】
層（Ｂ）と同一または異なっていてもよい、さらなる無色の低屈折率層（Ｂ*）を、層（Ｃ）および（Ｄ）の間に設けることができる。
【００２０】
高屈折率層（Ａ）は好ましくはｎ＞１．８、特にｎ≧２．０の屈折率を有し、ＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物であり、混合比は１：０．５〜１：２．０、好ましくは１：０．７〜１：１．５、特に１：１である。層（Ａ）は好ましくは 強く着色した疑似板チタン石である。層（Ａ）の厚みは好ましくは１０〜３００ｎｍ、好ましくは１５〜２５０ｎｍ、特に２０〜２００ｎｍである。
【００２１】
層（Ａ）の着色力を高めるために、Ａｌ2Ｏ3、Ｃｅ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＺｒＯ2、ＳｎＯ2の群からの１以上の金属酸化物を混合することも妥当である。Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2混合物の他の、さらなる金属酸化物の重量％の割合は、２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下であるべきである。
【００２２】
層（Ｄ）が同じようにＴｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3混合物の層である場合、着色力を高めるために、例えばＡｌ2Ｏ3、Ｃｅ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、ＺｒＯ2、ＳｎＯ2などの１以上の金属酸化物を、層（Ｄ）を基準として２０重量％以下の量で加えることは、同様に適当である。
【００２３】
コーティング（Ｂ）に適した適切な無色の低屈折率材料は、例えばＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ｂ2Ｏ3、ＭｇＦ2、ＭｇＳｉＯ3、または前記金属酸化物の混合物などの、金属酸化物または対応する酸化水和物であるのが好ましい。層（Ｂ）の厚みは１０〜６００ｎｍ、好ましくは２０〜５００ｎｍ、特に２０〜４００ｎｍである。
【００２４】
層（Ｃ）がＴｉＯ2層である場合、これは好ましくはルチル型のものである。ルチルの調製方法は従来技術、例えば米国特許第5,433,779号、米国特許第4,038,099号、米国特許第6,626,989号、独国特許第2522572 (C2)号、欧州特許第0271767 (B1)号に記載されている。ＴｉＯ2を層（Ｂ）上へ析出させる前に、酸化スズの薄層（層Ｂ*）を塗布するのが好ましく、これはＴｉＯ2のルチルへの転換の添加剤として働く。
【００２５】
エフェクト顔料は、例えば国際公開第01/30921号に記載されるように調製することができる。
【００２６】
層（Ａ）〜（Ｄ）を有する基材フレークのコーティングは、湿式化学法および／またはＣＶＤ法により行うことができる。層（Ａ）を塗布する前に、ｎ＜１．８の誘電体薄層を場合により堆積させることができる。例えばガラスフレーク上の、この種のコーティングは、例えば５〜１００ｎｍの厚さを有するＳｉＯ2層からなっていてもよい。
【００２７】
エフェクト顔料は好ましくは湿式化学法を用いて調製され、真珠光沢顔料の調製のために開発された、例えば以下の刊行物に記載される公知の湿式化学コーティング技術を用いることが可能である。独国特許第1467468号、独国特許第1959988号、独国特許第2009566号、独国特許第2214545号、独国特許第2215191号、独国特許第2244298号、独国特許第2313331号、独国特許第2522572号、独国特許第3137808号、独国特許第3137809号、独国特許第3151343号、独国特許第3151354号、独国特許第3151355号、独国特許第3211602号、独国特許第3235017号。
【００２８】
ウエットコーティングの場合、基材粒子を水中に懸濁させ、１以上の加水分解性金属塩を加水分解に適したｐＨで添加するが、このｐＨは顕著な二次析出が起きることなく金属酸化物または金属酸化物水和物がフレーク上に直接析出するように選択される。コーティング作業の間、基材粒子の均一なコーティングを確実にし、基材が完全に覆われ被覆されない端部が残らないように、基材粒子を動かし続ける。ｐＨは通常、塩基および／または酸を計量しながら同時に添加することにより、一定に保たれる。その後顔料を分離、洗浄し、好ましくは５０〜１８０℃で乾燥させ、場合により焼成するが、焼成温度はそれぞれの場合に存在するコーティングおよび用いる基材に関して最適化しなければならない。一般に、焼成温度は２５０〜１０００℃の間、好ましくは３５０〜９００℃の間である。所望により顔料は、個々のコーティングを施した後に分離し、乾燥させ、場合により焼成し、次いでさらなる層の析出のために再懸濁させることができる。
【００２９】
さらに、コーティングは流動床反応器で気相コーティングにより行うこともでき、例えば真珠光沢顔料の調製に関する欧州特許第0045851A1号および欧州特許第0106235A1号で提案される方法を、同様に用いることができる。ここでは、すべての粒子表面の均一なコーティングを確実にし、基材が完全に覆われ被覆されない端部が残らないように、コーティング作業の間基材を均一に動かし続ける必要がある。
【００３０】
光安定性、気候安定性、および化学安定性を改善するために、または様々な媒体での適合性を高めるために、成分Ａのエフェクト顔料に有機または無機の保護層（層Ｅ）を設けることができる。適切な後コーティングまたは後処理は例えば、シラン、シリコーン、吸着性シリコーン、金属石けん、アミノ酸、レシチン、フッ素成分、ポリエチレン、コラーゲン、あるいは独国特許第2215191号、独国特許第3151354号、独国特許第3235017号、または独国特許第3334598号、欧州特許第0632109号、米国特許第5,759,255号、独国特許第4317019号、独国特許第3929423号、欧州特許第0492223号、欧州特許第0342533号、欧州特許第0268918号、欧州特許第0141174号、欧州特許第0764191号、国際公開第98/13426号、または欧州特許第0465805号に記載される方法である。この後コーティングはさらに化学安定性および光化学的安定性を高める、すなわち金色顔料の取り扱い、特に様々な媒体への取り込みを容易にする。使用者の媒体に対する湿潤性、分散性および／または適合性を改善するために、例えばＡｌ2Ｏ3もしくはＺｒＯ2またはそれらの混合物もしくは混合相の機能性コーティングを顔料表面に施すことが可能である。例えば欧州特許第0090259号、欧州特許第0634459号、国際公開第99/57204号、国際公開第96/32446号、国際公開第99/57204号、米国特許第5,759,255号、米国特許第5,571,851号、国際公開第01/92425号、またはJ. J. Ponjee, Philips Technical Review, Vol. 44, No. 3, 81以下、およびP. H. Harding J. C. Berg, J. Adhesion Sci. Technol. Vol. 11 No. 4, pp. 471〜493に記載されるような、例えばシランを有する、有機または有機／無機複合の後コーティングがさらに可能である。追加的に塗布される物質は、全顔料の約０．１〜５重量％のみ、好ましくは０．５〜３．０重量％のみを構成する。
【００３１】
エフェクト顔料の後コーティングは、直接ワンポット法で層（Ｄ）上へ行うことができる。しかし、多層顔料をまず分離し、場合により乾燥および焼成し、次に後コーティングを施すことも可能である。
【００３２】
エフェクト顔料、好ましくは金色顔料（成分Ａ）に加えて、本発明による顔料混合物は成分Ｂの添加剤および／または着色剤を含む。
【００３３】
成分Ｂとして本発明による顔料混合物に適するのは、当業者に知られるあらゆるフレーク状、針状、球状、結晶性の着色剤または添加剤、特に０．００１〜１０μｍ、好ましくは０．０１〜１μｍの粒径を有するものである。着色剤は、ドイツ工業規格標準５５９４４による無機および有機の着色剤を意味するとみなされる。この用途において、着色剤は着色性天然果実および植物抽出物も意味するとみなされる。
【００３４】
好ましくは本発明による顔料混合物は、着色剤として、例えば無機白色顔料、無機有色顔料、無機黒色顔料、無機エフェクト顔料などの無機染料および無機顔料を含む。後者はもちろん成分Ａの顔料とは同一でない。無機着色剤に加えて、例えば有機顔料などの有機着色剤（例えば有色顔料、黒色顔料、エフェクト顔料など）、および無機染料（例えば有色染料、黒色染料など）も適している。適切な添加剤は好ましくはフレーク状または球状の材料である
成分Ｂは好ましくはコーティングされたまたはコーティングされていないＳｉＯ2ビーズを含む。１以上の金属酸化物でコーティングされたＳｉＯ2ビーズが、例えば欧州特許第0803550A2号に開示されている。
【００３５】
成分Ｂの着色剤はさらに、成分（Ａ）と同一でない、多層顔料または干渉顔料を含めた例えば真珠光沢顔料などの無機エフェクト顔料であるのが好ましい。使用する真珠光沢顔料は、例えば、有色または無色の金属酸化物（例えば、ＴｉＯ2、亜酸化チタン、酸窒化チタン、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、ＦｅＯＯＨ、ＳｎＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、ＺｎＯ、ＣｕＯ、ＮｉＯ、および他の金属酸化物など）を単独または混合物で、単層または連続的な層でコーティングしたフィロケイ酸塩（例えば、天然または合成雲母、タルク、絹雲母、カオリン、または他のケイ酸塩材料など）を含むフレーク状、透明、または半透明基材に基づく顔料である。
【００３６】
真珠光沢顔料は、例えば、独国特許および特許出願第1467468号、第1959998号、第2009566号、第2214454号、第2215191号、第2244298号、第2313331号、第2522572号、第3137808号、第3137809号、第3151343号、第3151354号、第3151355号、第3211602号、第3235017号、および第P3842330号に記載されており、例えばＩｒｉｏｄｉｎ（登録商標）、Ｔｉｍｉｒｏｎ（登録商標）、Ｘｉｒｏｎａ（登録商標）の商標で、メルク社（ダルムシタット、ドイツ）および／またはＲｏｎａ（米国）より市販されている。特に好ましい顔料組成物は、ＴｉＯ2／雲母、Ｆｅ2Ｏ3／雲母、および／またはＴｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3／雲母の顔料を含む。真珠光沢顔料は、さらにベルリンブルーまたはカルミンレッドの層を表面上に有していてもよい。
【００３７】
さらに、コーティングしたまたはコーティングされていないＢｉＯＣｌ顔料、ＴｉＯ2および／またはＦｅ2Ｏ3をコーティングしたＳｉＯ2、ガラス、またはＡｌ2Ｏ3フレークが好ましい。１以上の金属酸化物によるＳｉＯ2フレークのコーティングは、例えば国際公開第93/08237号（湿式化学コーティング）または独国特許第A19614637号（ＣＶＤ法）に記載されるように行うことができる。
【００３８】
例えば独国特許第A19618563号、独国特許第A19618566号、独国特許第A19618569号、独国特許第A19707805号、独国特許第A19707806号、独国特許第A19746067号に開示される多層顔料は、雲母（合成または天然）、ＳｉＯ2フレーク、ガラスフレーク、Ａｌ2Ｏ3フレーク、ポリマーフレークからなる、フレーク状、透明、有色または無色の基質に基づき、一般に０．３〜５μｍの間、特に０．４〜２．０μｍの間の厚みを有する。他の２つの寸法のサイズは通常１〜２５０μｍの間、好ましくは２〜１００μｍの間、特に５〜４０μｍの間である。多層顔料は、金属酸化物（少なくとも２つ）をコーティングした基質（基材）からなる。基材フレーク状雲母、ＳｉＯ2フレーク、ガラスフレーク、Ａｌ2Ｏ3フレークの複数の層によるコーティングは、好ましくは高屈折率層および低屈折率層から交互に成る層構造が形成されるような方法で行われる。多層顔料は好ましくは２、３、４、５、６、または７層、特に３、４、または５層を含む。適切な高屈折率金属酸化物は、例えば二酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化鉄、鉄／チタン酸化物（チタン酸鉄）、および／または酸化クロム、特にＴｉＯ2および／またはＦｅ2Ｏ3である。使用される低屈折率酸化物はＳｉＯ2およびＡｌ2Ｏ3である。しかし、ＭｇＦ2または有機ポリマー（例えばアクリラート）をこの目的で使用することも可能である。基材フレークのコーティングは、例えば国際公開第93/08237号（湿式化学コーティング）または独国特許第A19614637号（ＣＶＤ法）に記載されるように行うことができる。雲母（天然または合成）、ガラスフレーク、Ａｌ2Ｏ3フレーク、Ｆｅ2Ｏ3フレーク、ＳｉＯ2フレークに基づく特に好ましい多層顔料は、ＴｉＯ2−ＳｉＯ2−ＴｉＯ2の層配列を含む。ＴｉＯ2はアナターゼまたはルチル型のものであってよい。ルチル型であるのが好ましい。
【００３９】
干渉顔料は、有色または無色の金属酸化物、例えば、ＴｉＯ2、亜酸化チタン、酸窒化チタン、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、ＳｎＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、ＺｎＯ、ＣｕＯ、ＮｉＯ、および他の金属酸化物などを、単独または混合物で、単層または連続の層でコーティングした、雲母、ガラスフレーク、ＳｉＯ2フレークに基づくのが好ましい。
【００４０】
適切なフレーク状着色剤は、特に、１つの金属酸化物層、金属エフェクト顔料（Ａｌフレーク、青銅）、光学可変顔料（ＯＶＰ）、液晶高分子顔料（ＬＣＰ）、またはホログラフィック顔料を被覆しただけの、特に雲母、ＳｉＯ2フレーク、またはＡｌ2Ｏ3フレークに基づく真珠光沢顔料である。
【００４１】
球状着色剤には、特に、ＴｉＯ2、有色ＳｉＯ2、ＣａＳＯ4、酸化鉄、酸化クロム、カーボンブラック、有機有色顔料、（例えばアントラキノン顔料、キナクリドン顔料、ジケトピロロピロール顔料、フタロシアニン顔料、アゾ顔料、イソインドリン顔料など）が含まれる。針状顔料は、好ましくはＢｉＯＣｌ、有色ガラス繊維、α−ＦｅＯＯＨ、有機着色顔料、例えば、アゾ顔料、β−フタロシアニンＣｌブルー１５．３、クロモフタールイエロー（Ｃｒｏｍｏｐｈｔａｌ Ｙｅｌｌｏｗ）８ＧＮ（Ｃｉｂａ）、イルガリスブルー（Ｉｒｇａｌｉｔｈ Ｂｌｕｅ）ＰＤ５６（Ｃｉｂａ）、アゾメチン−銅複合体Ｃｌイエロー１２９、イルガジンイエロー（Ｉｒｇａｚｉｎｅ Ｙｅｌｌｏｗ）５ＧＴ（Ｃｉｂａ）などである。
【００４２】
肌感触を改善するためにナノスケールの誘電体を混合することも同様に可能である。この種の添加物の例は、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＺｎＯ、またはＴｉＯ2であり、通常は配合物に０．０１〜１５％の量で添加される。
【００４３】
本発明による顔料混合物は取り扱いが簡便で容易である。顔料混合物は単純にかき混ぜ入れることにより塗布系の中に取り込むことができる。成分ＡおよびＢは同時に、連続的に、または混合物として塗布系へ加えることができる。顔料の複雑な粉砕および分散は不要である。
【００４４】
本発明による顔料混合物は、好ましくは食品着色剤の着色用、食品仕上げ用（例えば原液着色、またはコーティングとして）、医薬品コーティングにおいて（例えば糖衣錠および錠剤において）、または化粧品組成物（口紅、リップグロス、アイライナー、アイシャドー、頬紅、日焼け止め、日焼け前および日焼け後組成物、メーキャップ、ボディーローション、入浴ジェル、石けん、浴用塩、練り歯磨き、整髪ジェル、（ボリューム）マスカラ、マニキュア、コンパクトパウダー、シャンプー、粉おしろい、およびジェルなど）において用いることができる。
【００４５】
着色しようとする塗布系中の顔料混合物の濃度は、系の総固形含有量を基準として一般に０．０１〜７０重量％の間、好ましくは０．１〜５０重量％の間、特に１．０〜１０重量％の間である。これは一般に具体的な用途によって決まり、粉おしろいの場合は最大１００％であってもよい。本発明による顔料混合物の使用濃度は、シャンプーにおける０．０１重量％から、コンパクトパウダーにおける７０重量％まで及ぶ。成分Ａの多層顔料と球状添加剤（例えばＳｉＯ2）の混合物では、配合物中の濃度は０．０１〜７０重量％であってもよい。例えばマニキュア、口紅、コンパクトパウダー、シャンプー、粉おしろい、およびジェルなどの化粧製品は、特に興味深い光沢効果により特徴づけられる
本発明による顔料混合物は、装飾用および手入れ用化粧品の両方に好都合に利用することができる。成分Ａの多層顔料の使用濃度および成分Ｂ（特に、天然または合成由来の、有機および無機の有色顔料および色素、例えば酸化クロム、ウルトラマリン、球状ＳｉＯ2、またはＴｉＯ2顔料など）との混合比は、塗布媒体および得ようとする効果によって決まる。
【００４６】
成分Ａのエフェクト顔料はさらに市販の添加剤と混合することができる。挙げられる添加剤は、例えば、天然および合成雲母、ガラスビーズまたはガラス粉末、ナイロン粉末、純粋または充填メラミン樹脂、タルク、ガラス、カオリン、およびアルミニウム、マグネシウム、カルシウム、もしくは亜鉛の酸化物または水酸化物、ＢｉＯＣｌ、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭素、およびこれらの物質の物理的または化学的組み合わせである。
【００４７】
添加剤の粒子形状に関する制限はない。要求に応じて、例えばフレーク状、球状、針状、結晶性、またはアモルファスであってよい。
【００４８】
本発明による顔料混合物はもちろん、配合物中で任意の種類の化粧品原料および助剤と混合することもできる。これらには特に、油、油脂、ワックス、膜形成剤、界面活性剤、酸化防止剤（例えばビタミンＣまたはビタミンＥなど）、安定剤、香気増強剤、シリコーン油、乳化剤、溶媒（例えばエタノールまたは酢酸エチルまたは酢酸ブチルなど）、保存料、ならびに一般に塗布特性を決定する助剤、例えば増粘剤およびレオロジー添加剤（例えばベントナイト、ヘクトライト、二酸化ケイ素、ケイ酸カルシウム、ゼラチン、高分子量炭水化物、および／または表面活性助剤など）などが含まれる。
【００４９】
本発明による顔料混合物を含む配合物は、親油性、親水性、または疎水性のタイプに属することができる。分離した水性相および非水性相を有する不均一な配合物の場合、本発明による顔料混合物はそれぞれの場合において、２つの相のうち１つのみに存在するか、あるいは両方の相に渡って分配されている。
【００５０】
配合物のｐＨは１〜１４の間、好ましくは２〜１１の間、特に好ましくは５〜８の間であってよい。
【００５１】
配合物中の本発明による顔料混合物濃度に関して制限は設けられていない。それは用途に応じて０．００１（洗い流し製品、例えばシャワー用ジェル）〜１００％（例えば特定の用途のための光沢効果物品）の間であってよい。
【００５２】
本発明による顔料混合物は、さらに化粧品活性化合物と混合することもできる。適切な活性化合物は、例えば、防虫剤、無機紫外フィルター（例えばＴｉＯ２など）、紫外線Ａ／ＢＣ保護フィルター（例えばＯＭＣ、Ｂ３、ＭＢＣ）（カプセル化形態も同様）、老化防止活性化合物、ビタミンおよびその誘導体（例えばビタミンＡ、Ｃ、Ｅなど）、セルフタンニング剤（例えばＤＨＡ、特にエリトルロース）、ならびにさらなる化粧品活性化合物（例えばビサボロール、ＬＰＯ、ＶＴＡ、エクトイン、エンブリカ、アラントイン、バイオフラボノイド、およびその誘導体など）である。有機紫外フィルターは一般に、全体としての配合物を基準として化粧品組成物中に０．５〜１０重量％、好ましくは１〜８重量％の量で加えられ、無機フィルターは０．１〜３０重量％の量で加えられる。
【００５３】
本発明による組成物はさらに、従来の皮膚保護用または皮膚手入れ用の活性化合物をさらに含む。これらは原則的に、当業者に知られた任意の活性化合物であってよい。
【００５４】
特に好ましい活性化合物はピリミジンカルボン酸および／またはアリールオキシムである。
【００５５】
化粧品用途のうち、老化した、乾燥した、または刺激を受けた肌の手入れのためのエクトインおよびエクトイン誘導体の使用について特に言及しておく。したがって、欧州特許第A0671161号は特に、エクトインおよびヒドロキシエクトインが、パウダー、石けん、界面活性剤含有クレンジング製品、口紅、頬紅、メーキャップ、手入れ用クリーム、および日焼け止め調製品などの化粧品組成物に使用されることを記載している。本発明による化粧品配合物は、配合物を基準として好ましくは０．０５〜５重量％、特に０．１〜３重量％のエクトインまたはエクトイン誘導体を含む。
【００５６】
挙げることができる化粧品配合物の利用形態は、例えば溶液、懸濁液、エマルション、ＰＩＴエマルション、ペースト、軟膏、ジェル、クリーム、ローション、パウダー、石けん、界面活性剤含有クレンジング調製品、オイル、エアロゾル、およびスプレーである。他の利用形態の例は、スティック、シャンプー、および入浴用調製品である。任意の望ましい従来の賦形剤、助剤、および所望によりさらなる活性化合物を配合物に添加することができる。
【００５７】
軟膏、ペースト、クリーム、およびジェルは、従来の賦形剤、例えば動物性および植物性脂肪、ワックス、パラフィン、デンプン、トラガカント、セルロース誘導体、ポリエチレングリコール、シリコーン、ベントナイト、シリカ、タルク、および酸化亜鉛、またはこれらの物質の混合物を含むことができる。
【００５８】
パウダーおよびスプレーは、従来の賦形剤、例えば乳糖、タルク、シリカ、水酸化アルミニウム、ケイ酸カルシウム、およびポリアミド粉末、またはこれら物質の混合物を含むことができる。スプレーはさらに、従来の高圧ガス、例えばクロロフルオロカーボン、プロパン／ブタン、またはジメチルエーテルを含むことができる。
【００５９】
溶液およびエマルションは、溶媒、可溶化剤、および乳化剤などの従来の賦形剤、例えば水、エタノール、イソプロパノール、炭酸エチル、酢酸エチル、ベンジルアルコール、安息香酸ベンジル、プロピレングリコール、３−ブチルグリコール、油（特に綿実油、ピーナッツ油、小麦胚芽油、オリーブ油、ヒマシ油、およびゴマ油）、グリセロール脂肪酸エステル、ポリエチレングリコール、およびソルビタンの脂肪酸エステル、またはこれらの物質の混合物を含むことができる。
【００６０】
懸濁液は、液体希釈剤（例えば水、エタノール、またはプロピレングリコール）、懸濁媒体（例えばエトキシ化イソステアリルアルコール、ポリオキシエチレンソルビトールエステル、およびポリオキシエチレンソルビタンエステル）、微結晶性セルロース、アルミニウム金属水酸化物、ベントナイト、寒天、およびトラガカント、またはこれらの物質の混合物など、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６１】
石けんは、脂肪酸のアルカリ金属塩、脂肪酸モノエステルの塩、脂肪酸タンパク質加水分解物、イソチオナート、ラノリン、脂肪アルコール、植物油、植物抽出物、グリセロール、糖類、またはこれらの物質の混合物など、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６２】
界面活性剤含有クレンジング製品は、脂肪アルコール硫酸エステルの塩、脂肪アルコールエーテル硫酸、スルホコハク酸モノエステル、脂肪酸タンパク質加水分解物、イソチオナート、イミダゾリニウム誘導体、メチルタウラート、サルコシン酸塩、脂肪酸アミドエーテル硫酸塩、アルキルアミドベタイン、脂肪アルコール、脂肪酸グリセリド、脂肪酸ジエタノールアミド、植物油および合成油、ラノリン誘導体、エトキシ化グリセロール脂肪酸エステル、またはこれらの物質の混合物などの、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６３】
顔用および体用オイルは、合成油（例えば脂肪酸エステル）、脂肪アルコール、シリコーン油、天然油（植物油および油性植物抽出物など）、パラフィン油、ラノリン油、またはこれらの物質の混合物など、従来の賦形剤を含むことができる。
【００６４】
化粧品組成物は様々な形態で存在することができる。したがってそれらは例えば、溶液、無水分組成物、油中水（Ｗ／Ｏ）型または水中油（Ｏ／Ｗ）型のエマルションまたはマイクロエマルション、多重エマルション（例えば水中油中水（ｗａｔｅｒ−ｉｎ−ｏｉｌ−ｉｎ−ｗａｔｅｒ）（Ｗ／Ｏ／Ｗ）型）、固形スティック、軟膏、またはエアロゾルであってもよい。エクトインをカプセル化形態で、例えばコラーゲン基質および他の従来のカプセル化材料中で、例えばセルロースカプセル化として、ゼラチン、ワックス基質、またはリポソームでカプセル化して適用することも有利である。特に、独国特許第A4308282号に記載されるようなワックス基質は好ましいことがわかっている。エマルションは好ましい。Ｏ／Ｗエマルションは特に好ましい。エマルション、Ｗ／Ｏエマルション、およびＯ／Ｗエマルションは従来の方法で得ることができる。
【００６５】
さらなる実施形態は、天然または合成の油およびワックス、ラノリン、脂肪酸エステル、特に脂肪酸のトリグリセリドに基づく油性ローション、あるいは、エタノールなどの低級アルコール、またはプロピレングリコールなどのグリセロール、および／またはグリセロールなどのポリオール、油、ワックス、および脂肪酸のトリグリセリドなどの脂肪酸エステルに基づく油性／アルコール性ローションである。
【００６６】
固形スティックは、天然または合成のワックスおよび油、脂肪アルコール、脂肪酸、脂肪酸エステル、ラノリン、および他の脂肪物質からなる。
【００６７】
組成物がエアロゾルとして調合される場合、アルカン、フルオロアルカン、およびクロロフルオロアルカンなどの従来の高圧ガスが一般に用いられる。
【００６８】
化粧品組成物は、変色、脱色、または機械的性質の損傷を防ぐために、髪の毛を光化学的な損傷から保護するのに用いることもできる。この場合、適切な配合物は、すすぎ流しシャンプー、ローション、ジェル、またはエマルションの形態であり、当該の組成物はシャンプーの前または後、染色もしくは脱色の前または後、あるいはパーマの前または後で施用される。整髪および髪の手入れ用のローションまたはジェルの形態、ブラッシングまたはブローウェーブ用のローションまたはジェルの形態、ヘアラッカー、パーマ組成物、髪の毛用の染料または脱色剤の形態の組成物を選択することも可能である。光保護特性を有する組成物は、界面活性剤、増粘剤、ポリマー、柔軟剤、保存料、気泡安定剤、電解質、有機溶媒、シリコーン誘導体、油、ワックス、耐グリース剤、色素、および／または組成物自体もしくは髪を着色する顔料、または髪の手入れに通常用いられる他の成分などの、補助剤を含むことができる。
【００６９】
医薬製品および食品は、好ましくは少なくとも１つの金色顔料（成分（Ａ））、および天然または天然と同一の色素の領域からの着色剤（成分（Ｂ））を望ましい混合比で含む本発明による顔料混合物を、０．００５から１５重量％、好ましくは０．０１〜１００重量％の量で着色するように製品に添加することにより着色される。
【００７０】
天然または天然と同一の色素、有機または無機の有色顔料（成分（Ｂ））、または食品分野で承認された着色用天然果実および植物抽出物を混合することにより、製品中の金色顔料の色彩効果に影響を及ぼすことを可能にし、同時に新規の虹色の色彩効果を得ることを可能にする。
【００７１】
本発明による顔料混合物に適した天然または天然と同一の色素は、特にＥ１０１、Ｅ１０４、Ｅ１１０、Ｅ１２４、Ｅ１３１、Ｅ１３２、Ｅ１４０、Ｅ１４１、Ｅ１５１、Ｅ１６０ａである。本発明による顔料混合物に適した有色顔料は、例えばＥ１７１、Ｅ１７２、Ｅ１５３である。
【００７２】
食品または医薬製品を基準とした、金色顔料の他の色素の比率は、好ましくは０．５〜２５重量％の範囲である。使用する色素はさらに、例えば人参汁、ビートの根の汁、ニワトコ汁、ハイビスカス汁、パプリカ抽出物、アロニア抽出物などの果実および植物抽出物であってよい。
【００７３】
着色される製品中のすべての顔料の総濃度は、製品を基準として５０重量％を超えないべきである。これは一般に具体的な用途によって決まる。
【００７４】
例えばビタミン、酵素、微量元素、タンパク質、炭水化物、必須脂肪および／またはミネラルなどの様々な活性化合物添加剤も、食品および医薬製品に添加することができ、活性化合物の総量は、食品または医薬製品を基準として、２５重量％を超えないべきである。活性化合物または活性化合物混合物の量は、製品を基準として、好ましくは０．０１〜２０重量％である。
【００７５】
本発明による顔料混合物を、単独でまたは補助剤、化粧品活性化合物、成分などと組み合わせて、着色しようとする製品へ、直接あるいは水および／または有機溶媒の存在下で、望ましい混合比で、同時にまたは連続的に、製造中または製造後に、成形（例えば押し出し成形、ペレット成形、発泡成形、造粒中など）の前または後に添加することにより、製品を着色する。エフェクト顔料と、粉状またはルースパウダーとの混合も同様に可能である。
【００７６】
本発明による顔料混合物は、成形後の食品および医薬製品を着色するために表面へ塗布することもできる。この場合、本発明による顔料混合物を一般に、塗布媒体と混合し、続いて適切な塗布およびスプレー装置を用いて製品へ塗布する。塗布媒体またはコーティング媒体はさらに、顔料混合物が製品表面へ相応に接着することを確実にする。製品表面はこうして同様に着色される。
【００７７】
製品母体自体への混合の際、使用する本発明による顔料混合物の量は、好ましくは０．５〜４０重量％、特に１〜３０重量％である。食品および医薬製品の表面着色の場合、使用する着色またはコーティング溶液の使用範囲は、０．１〜２５重量％、特に１〜１５重量％である。粉末製品で本発明による顔料混合物を使用する際、使用範囲は０．０５〜５０重量％、特に２〜１０重量％である。
【００７８】
コーティング溶液は、水、あるいは例えばエタノールまたはイソプロパノールなどの有機溶媒を含むのが好ましい。コーティング溶液に使用される膜形成剤は、例えばヒドロキシプロピルメチルセルロースなどのセルロース誘導体であるのが好ましい。水の代わりに５〜８０重量％の適切な有機溶媒を含むセルロース誘導体を含む塗布溶液が特に好ましい。
【００７９】
水性コーティング溶液と比較して、アルコール性またはアルコール−水性のセルロース含有塗布溶液は、重要な塗布上の利点を有する。すなわち、噴霧塗布中に、より低温の乾燥空気が使用でき、金色顔料による熱感受性製品（例えばビタミン含有食品など）の着色を非常に容易に実現できることである。
【００８０】
着色に適した製品で挙げることができるのは、特にあらゆる種類の食品のコーティング、特に着色した砂糖およびシェラックコーティング（アルコール性および水性）、油およびワックス、アラビアゴムおよびセルロースグレード（例えばＨＰＭＣ＝ヒドロキシプロピルメチルセルロース）、デンプンおよびアルブミン誘導体、カラギーナン、およびコーティングに適する当業者に知られた他の物質によるコーティングである。本発明による顔料混合物は一般にここで塗布媒体と混合され、続いて適切な塗布およびスプレー装置を用いて、または手作業で、食品または医薬製品に塗布される。塗布媒体またはコーティング媒体はさらに、顔料が食品または医薬製品の表面に相応に接着するのを確実にする。
【００８１】
製品表面はこうして同様に着色される。塗布溶液およびコーティング溶液は、好ましくは０．１〜２０重量％、特に２〜１５重量％の顔料混合物を含む。
【００８２】
コーティング用の好ましい乾燥粉末混合物は、セルロース誘導体（例えばヒドロキシプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロースナトリウムなど）、離型剤（例えばレシチンまたはステアリン酸など）、光沢増強剤（例えばマルトデキストリンおよび／またはデキストロースなど）、および本発明による顔料混合物を含む。この種の乾燥粉末混合物は、粉末混合物を基準として、顔料混合物を０．０１〜５０重量％、特に０．５〜４０重量％の量で含むのが好ましい。必要により、色素、香味料、ビタミン、甘味料なども、これらの乾燥粉末混合物に添加することができる。
【００８３】
着色またはコーティングに適する製品は、例えば、砂糖製品、ケーキのデコレーション、湿布、糖衣錠、チューインガム、ガム製品、フォンダン製品、マジパン製品、充填用組成物、ココアおよび油脂のグレーズ、チョコレートおよびチョコレート含有製品、アイスクリーム、シリアル、スナック製品、コーティング組成物、ケーキのグレーズ、砂糖を散らしたデコレーション、ノンパレイユ、ゼリーおよびゼラチン製品、甘い菓子、甘草、アイシング、綿菓子、油脂、砂糖、およびクリーム組成物、ブラマンジェ、デザート、フランのグレーズ、冷たいフルーツスープ、ソフトドリンクおよび炭酸飲料、例えばカルボキシメチルセルロースなどの安定化添加物を含む飲料、酸性化および非酸性化乳製品、例えば、クヴァルク、ヨーグルト、チーズ、チーズ外皮、ソーセージの皮などである。
【００８４】
コーティングした食品および医薬製品の場合、さらに風味の観点から視覚的効果を強化するために、本発明による顔料混合物を芳香物質（粉末または液体芳香剤）、酸、および／または例えばアスパルテームなどの甘味料と混合することが可能である。
【００８５】
本発明はしたがって、成分Ａのエフェクト顔料を、成分Ｂの着色剤としてのさらなる顔料、添加剤、または色素（天然または天然と同一の）、着色天然果実、および植物抽出物と共に含む、食品および医薬品分野からのあらゆる配合物に関する。
【００８６】
さらなる主要な応用分野は、医薬およびＯＴＣ分野における、着色に関して、または錠剤、ゼラチンカプセル、糖衣錠、軟膏、咳止め薬などのコーティングとしてである。ポリメタクリラートおよびセルロースグレード（例えばＨＰＭＣ）などの従来のコーティングと組み合わせて、本発明による顔料混合物または金色顔料を製品の様々な着色方法および仕上げ方法に使用することができる。
【００８７】
したがって本発明は、本発明による顔料混合物を含む配合物にも関する。
【００８８】
本発明はさらに、水、ポリオール、極性または非極性の油、脂肪、ワックス、膜形成剤、ポリマー、コポリマー、界面活性剤、遊離基捕捉剤、酸化防止剤、安定化剤、香気増強剤、シリコーン油、乳化剤、溶媒、保存料、増粘剤、レオロジー添加剤、香料、紫外線吸収剤、表面活性補助剤、および／または化粧品活性化合物と組み合わせて、成分ＡおよびＢを含む本発明による顔料混合物を含む配合物に関する。
【００８９】
下記の実施例は本発明を制限することなく説明することを意図する。
【実施例】
【００９０】
実施例１
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、１５７．５ｇのＴｉＣｌ4（３０重量％のＴｉＣｌ4）、２３６．６ｇのＦｅＣｌ3溶液（１１．７％のＦｅ）、５．９ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および６０ｇの脱塩水の混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、４３１ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、３９３ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇ ＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．９まで上昇させ、３４ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏおよび４９ｇの脱塩水からなる溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．９で一定に保つ。この溶液を添加したら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９１】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、強い色彩、高い隠蔽力、および強い光沢を有する金色顔料を得る。
【００９２】
強い光沢性の金色顔料は、以下のＬ，ａ，ｂ値を有する。
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）
Ｌ＝７７．７、ａ＝１．４、ｂ＝３２．２
実施例２
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、２１５ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ（１１．７％のＦｅ）、１４４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、５．４ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および５０ｇの脱塩水の混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、３９４ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させる。混合物をさらに１５分間撹拌し、次いで３１４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇ ＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．９まで上昇させ、８６ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）および５０ｇの脱塩水からなる溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．９で一定に保つ。この溶液を添加したら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９３】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、強い色彩、高い隠蔽力、および強い光沢を有する金色顔料を得る。
【００９４】
強い光沢性の金色顔料は、以下のＬ，ａ，ｂ値を有する。
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）
Ｌ＝８０．０、ａ＝−０．９、ｂ＝３４．０
実施例３
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、２１５ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）、１４４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および５．４ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏの５０ｇ脱塩水中混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、３９４ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、２３５ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇのＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。続いて２２ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をｐＨ２．０でゆっくりと量り入れ、混合物をさらに１５分間撹拌する。次いで３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．６まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、１１６ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ（１１．７％のＦｅ）、７８ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および２．５ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および３０ｇの脱塩水からなる混合溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．６で一定に保つ。この溶液を添加したら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９５】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、強い色彩、高い隠蔽力、および強い光沢を有する金色顔料を得る。
【００９６】
強い光沢性の金色顔料は、以下のＬ，ａ，ｂ値を有する。
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）
Ｌ＝７５．０、ａ＝−１．２、ｂ＝２８．３
実施例４
１０〜６０μｍの粒径を有する１００ｇの雲母を、２Ｌの脱塩水中で７５℃に加熱する。この温度に達したら、２１５ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）、１４４ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および５．４ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および５０ｇの脱塩水の混合溶液を、強く撹拌しながらゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ２．６で一定に保つ。この溶液を加えたら、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝７．５まで上昇させ、３９４ｇのナトリウム水ガラス溶液（１３．５％のＳｉＯ2）をこのｐＨでゆっくりと量り入れる。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを２．０まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、３．０ｇのＳｎＣｌ4×５Ｈ2Ｏおよび１０ｍＬの塩酸（３７％のＨＣｌ）の１００ｍＬ脱イオン水中溶液をこのｐＨで加える。次いで１０％塩酸を用いてｐＨを１．８まで低下させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、２３５ｇのＴｉＣｌ4溶液（３７０ｇのＴｉＣｌ4／Ｌ）を量り入れる。この添加の間、３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを一定に保つ。次いで３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨを２．６まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌し、１１６ｇのＦｅＣｌ3×６Ｈ2Ｏ溶液（１１．７％のＦｅ）、７８ｇのＴｉＣｌ4溶液（３０重量％のＴｉＣｌ4）、および２．５ｇのＡｌＣｌ3×６Ｈ2Ｏ、および３０ｇの脱塩水の混合溶液をゆっくりと量り入れる。３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝２．６で一定に保つ。金属塩溶液を加えた後、混合物をさらに約１５分間撹拌する。続いて３２％水酸化ナトリウム溶液を用いてｐＨをｐＨ＝５．０まで上昇させ、混合物をさらに１５分間撹拌する。
【００９７】
顔料をろ過し、脱塩水で洗浄し、１１０℃で１６時間乾燥させる。最後に、この顔料を８５０℃で３０分間焼成し、以下のＬ，ａ，ｂ値
（Ｐｈｙｍａ ２２．５°／２２．５°、黒色バックグラウンド）Ｌ＝７９．０、
ａ＝−０．９、ｂ＝３１．７
を有する強い光沢性の金色顔料を得る。
使用実施例
実施例１Ａ：入浴ジェル
【００９８】
【表１】
【００９９】
調製
相Ａ：反応器へ水を導入し、顔料を混ぜ入れる。Ｋｅｌｔｒｏｌ ＣＧ−ＳＦＴを撹拌しながらゆっくり散らし入れ、完全に溶解してしまうまで撹拌する（均質化しない）。相Ｂの成分を相Ａへ個別に加える。クエン酸一水和物を水中に溶解し、バッチへ加え、すべてが均質に分布するまで撹拌する。クエン酸の添加によりｐＨを６．０〜６．５に調整する（必要であれば）。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｃ．Ｐ．Ｋｅｌｃｏ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｄｒｏｍ
（５）ＢＡＳＦ ＡＧ
（６）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例２Ａ：アイシャドー
【０１００】
【表２】
【０１０１】
調製
相Ａの成分を合わせ、あらかじめ混合する。続いて溶融した相Ｂを粉末混合物へ撹拌しながら滴下して加える。大直径の粉末用パンに粉末を導入し、８０ｂａｒで圧縮する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｓｕｅｄｓｔａｅｒｋｅ ＧｍｂＨ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｈ．Ｅｒｈａｒｄ Ｗａｇｎｅｒ ＧｍｂＨ
（５）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例３Ａ：デイクリーム（Ｏ／Ｗ）
【０１０２】
【表３】
【０１０３】
調製
相Ｂを溶液が透明になるまで温める。Ｖｅｅｇｕｍを相Ａの水中に分散させ、残りの原料を加え、８０℃まで加熱し、相Ｂを加える。相Ａ／Ｂを均質化する。撹拌しながら４０℃まで冷却し、相Ｃを加える。室温まで冷却し、ｐＨ６．０に調整する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｖａｎｄｅｒｂｉｌｔ
（３）Ｕｎｉｑｅｍａ
（４）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（５）Ｓａｓｏｌ Ｇｅｒｍａｎｙ ＧｍｂＨ
（６）Ｈ． Ｅｒｈａｒｄ Ｗａｇｎｅｒ ＧｍｂＨ
（７）Ｆｒａｇｒａｎｃｅ Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ
（８）Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ
（９）Ｓｃｈｕｌｋｅ ＆ Ｍａｙｒ ＧｍｂＨ
実施例４Ａ：スパークリングボディークリーム（Ｏ／Ｗ）
【０１０４】
【表４】
【０１０５】
調製
真珠光沢顔料を相Ａの水中に分散させる。必要により、粘度を低下させるために数滴のクエン酸を用いて酸性化する。撹拌しながらＣａｒｂｏｐｏｌを散らし入れる。完全に溶解したら、あらかじめ溶解させた相Ｂをゆっくりとかき混ぜ入れる。相Ａ／Ｂおよび相Ｃを８０℃まで加熱し、相Ｃを相Ａ／Ｂへかき混ぜ入れ、相Ｄと共に均質化し、中和し、再び均質化し、撹拌しながら冷却する。Ｇｅｒｍａｌｌ １１５を相Ｅの水中に４０℃で溶解させ、撹拌しながら加える。次いで香油を加え、撹拌しながら室温まで冷却する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎｏｖｅｏｎ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｃｌａｒｉａｎｔ ＧｍｂＨ
（５）Ｎｉｐａ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｎ ＧｍｂＨ
（６）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
（７）Ｄｒｏｍ
実施例５Ａ：クリーム状アイシャドー
【０１０６】
【表５】
【０１０７】
調製
相Ｂをすべて溶融してしまうまで約８０℃に加熱し、６５℃に冷却する。次いで相Ａの真珠光沢顔料、Ｍｉｃｒｏｎａｓｐｈｅｒｅ、および粉末化した酸化クロムを加える。このアイシャドーを６５℃で容器へ移す。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｌｅｓ Ｃｏｌｏｒａｎｔｓ Ｗａｃｋｈｅｒｒ
（３）Ｃｒｏｄａ ＧｍｂＨ
（４）Ｓａｓｏｌ Ｇｅｒｍａｎｙ ＧｍｂＨ
（５）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例６Ａ：整髪ジェル
【０１０８】
【表６】
【０１０９】
調製
真珠光沢顔料を相Ａの水中に分散させ、撹拌しながらＣａｒｂｏｐａｌを散らし入れる。完全に溶解したら、あらかじめ溶解させた相Ｂをかき混ぜ入れる。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎｏｖｅｏｎ
（３）ＢＡＳＦ ＡＧ
（４）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例７Ａ：シャンプー
【０１１０】
【表７】
【０１１１】
調製
相Ａにおいて、顔料を水中にかき混ぜ入れる。粘度を低下させるために数滴のクエン酸（１０％）を用いて酸性化させ、撹拌しながらＣａｒｂｏｐｏｌをゆっくりと散らし入れる。完全に溶解したら、相Ｂをゆっくりと加える。次いで相Ｃの成分を順次加える。ｐＨを６．０〜６．５に調整する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎｏｖｅｏｎ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）Ｆｒａｇｒａｎｃｅ Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ
実施例８Ａ：シマリングボディパウダー
【０１１２】
【表８】
【０１１３】
調製
相Ｂのすべての成分を共に計量し、ミキサーで均一に粉砕する。続いて相Ｃを加え、混合を続け、次いで相Ａを加え、真珠光沢顔料が均一に分布するまで短時間粉砕する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（３）Ｓａｓｏｌ Ｇｅｒｍａｎｙ ＧｍｂＨ
（４）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例９Ａ：長時間持続リップグロス
【０１１４】
【表９】
【０１１５】
調製
相Ｂのすべての成分を共に計量し、８０℃まで加熱し、良く撹拌する。相Ａの顔料をかき混ぜ入れ、撹拌しながらＮｅｏｓｉｌを散らし入れ、最後に香料を加える。均一な混合物を容器へ移す。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）ＢＰ Ｌａｖｅｒａ Ｓｕｄ
（３）Ｄｅｓｅｒｔ Ｗｈａｌｅ
（４）Ｈｅｎｒｙ Ｌａｍｏｔｔｅ Ｇｍｂｈ
（５）Ｌｅｓ Ｃｏｌｏｒａｎｔｓ Ｗａｃｋｈｅｒｒ
（６）Ｉｎｅｏｓ Ｓｉｌｉｃａｓ Ｌｉｍｉｔｅｄ
（７）Ｓｙｍｒｉｓｅ
実施例１０Ａ：マニキュア
【０１１６】
【表１０】
【０１１７】
調製
マニキュアベースと共に顔料を計量し、スパチュラを用いて手で良く混合し、続いて１０００ｒｐｍで１０分間撹拌する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｄｕｒｌｉｎ／Ｂｅｒｇｅｒａｃ ＮＣ
実施例１１Ａ：ボリュームマスカラ（Ｏ／Ｗ）
【０１１８】
【表１１】
【０１１９】
調製
Ｄｅｒｍａｃｒｙｌ ７９を別にして相Ｂのすべての成分を共に約８５℃で溶融し、撹拌しながらＤｅｒｍａｃｒｙｌ ７９を加え、すべてが均一に分布するまで２０分間撹拌する。相Ｃの成分を約８５℃に加熱する。相Ａの真珠光沢顔料を相Ｃへかき混ぜ入れる。相Ｃを相Ｂへ加え、撹拌を続け、Ｕｌｔｒａ−Ｔｕｒｒａｘ Ｔ２５を用いて８０００ｒｐｍで１分間均質化する。撹拌しながら放冷し、相Ｄを４０℃で加える。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｓｔａｒｃｈ＆Ｃｈｅｍｉｃａｌ
（３）Ｃｒｏｄａ ＧｍｂＨ
（４）Ｄｅｇｕｓｓａ−Ｇｏｌｄｓｃｈｍｉｄｔ ＡＧ
（５）Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ
（６）Ｎｉｐａ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｎ ＧｍｂＨ
（７）Ａｎｇｕｓ Ｃｈｅｍｉｅ ＧｍｂＨ
（８）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例１２Ａ：紫外線保護機能を有する薄色デイクリーム（Ｏ／Ｗ）
【０１２０】
【表１２】
【０１２１】
調製
Ｋｅｏｌｔｒｏｌ Ｔを別にしてすべての成分を相Ｂの水中に分散させる。撹拌しながらＫｅｌｔｒｏｌを相Ｂへ散らし入れ、１５分後に８０℃に加熱する。相Ａを７５℃に加熱する。相Ｂをゆっくりと相Ａへかき混ぜ入れ、均質化させる。撹拌しながら冷却する。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）Ｕｎｉｑｅｍａ
（３）Ｓｅｐｐｉｃ
（４）Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ
（５）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（６）Ｃ．Ｐ．Ｋｅｌｃｏ
（７）Ｃｈｅｍａｇ ＡＧ
（８）Ｓｃｈｕｌｋｅ＆Ｍａｙｒ ＧｍｂＨ
実施例１３Ａ：クリームコンディショナー
【０１２２】
【表１３】
【０１２３】
調製
顔料を相Ａの水中に分散させ、残りの原料を加える。それぞれを添加した後に撹拌し、続いて７５℃に加熱する。相Ｂの原料を混合し、７５〜８０℃に加熱し、相Ａへ加える。均質な分配となるまで混合する。４５℃で相Ｃを加える。
供給元
（１）メルク社／Ｒｏｎａ（登録商標）
（２）ＢＡＳＦ ＡＧ
（３）Ｃｏｇｎｉｓ ＧｍｂＨ
（４）ＩＳＰ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ
実施例１Ａ〜１３Ａの化粧品配合物は、その強い金色光沢およびその非常に良好な肌感触により特徴づけられる。
実施例１４Ａ：ハードキャラメルの製造
【０１２４】
【表１４】
【０１２５】
砂糖を水と共に１００℃に加熱し、次いでグルコースシロップを加える。続いて溶液を１４５℃に加熱する。金色顔料、着色溶液、および香料の添加後、注入用漏斗を用いて、油を塗った型にキャラメル溶液を注ぐ。最後に、キャラメルを２時間放冷する。金色顔料は砂糖と混合してまたはグルコースシロップと混合して加えることができる。この変法は酸を含まないが、これは酸を含むとキャラメル化を強くしすぎるためである。
実施例１５Ａ：錠剤のコーティング
ａ）白色錠剤ｄ＝８ｍｍ、Ｇ＝２００ｍｇの初期重量１ｋｇ
【０１２６】
【表１５】
【０１２７】
総塗布量：２００ｇ
これは、錠剤表面の１ｃｍ2あたり１．２ｍｇのポリマーに相当する。
薄膜コーティング溶液の調製
金色顔料を水中にかき混ぜ入れる。続いて追加の色素を加える。最後に、膜形成剤（ＨＰＭＣ）を懸濁液へ散らし入れる。粘度上昇のため、撹拌スピードもそれに応じて上昇させなければならない。約４０〜６０分後に、ＨＰＭＣが完全に溶解したら、溶液を錠剤上へスプレーすることができる。
【０１２８】
スプレー塗布は、標準的なコーティング法によって行われる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも２つの成分ＡおよびＢからなる顔料混合物であって、
成分Ａが、
（Ａ）モル比が１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物、ならびに場合により、層（Ａ）を基準として＜２０重量％の量の１以上の金属酸化物からなる高屈折率コーティングと、
（Ｂ）ｎ＜１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｃ）ｎ＞１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｄ）ｎ＞１．８の屈折率を有する吸収性コーティングと、場合により、
（Ｅ）外側保護層と
を含む層配列を有する多層コートのフレーク状基材に基づく効果顔料を含み、
成分Ｂが、無機顔料、有機顔料、染料、着色性天然果実、および／または植物抽出物の群から選択される着色剤、および／またはフレーク状、針状、球状、もしくは不規則形状の粒子からなる増量剤を含む
ことを特徴とする顔料混合物。
【請求項２】
成分Ａの効果顔料が、以下の層構造、
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3、または
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2
を有することを特徴とする、請求項１に記載の顔料混合物。
【請求項３】
成分Ａのフレーク状基材がＴｉＯ2またはＳｉＯ2の層で被覆されることを特徴とする、請求項１または２に記載の顔料混合物。
【請求項４】
成分Ａの効果顔料が、以下の層構造、
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、または
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3
を有することを特徴とする、請求項１から３の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項５】
成分Ａの効果顔料の層（Ａ）のＴｉＯ2対Ｆｅ2Ｏ3のモル比が１：１であることを特徴とする、請求項１から４の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項６】
成分Ａの効果顔料の層（Ｄ）のＴｉＯ2対Ｆｅ2Ｏ3のモル比が１：１であることを特徴とする、請求項１から５の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項７】
成分Ａの効果顔料の層（Ａ）が、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物の層であることを特徴とする、請求項１から６の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項８】
成分Ａの効果顔料の層（Ｄ）が、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物の層であることを特徴とする、請求項１から７の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項９】
成分Ａの効果顔料の層（Ａ）および（Ｄ）がそれぞれ、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物の層であることを特徴とする、請求項１から８の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１０】
成分Ｂの着色剤が、成分Ａとは異なる真珠光沢顔料、多層顔料、および／または干渉顔料、あるいはそれらの混合物であることを特徴とする、請求項１から９の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１１】
成分Ａおよび成分Ｂが混合比９９：１〜５０：５０で混合されることを特徴とする、請求項１から１０の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１２】
成分Ａおよび成分Ｂが混合比９９：１〜１：９９で混合され、成分Ｂが増量剤であることを特徴とする、請求項１から１０の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１３】
層配列（ＩＬ）、（Ａ）〜（Ｄ）、または（ＩＬ）（Ａ）〜（Ｅ）
（ＩＬ）ＴｉＯ2の高屈折率コーティング、
（Ａ）モル比が１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物、ならびに場合により、層（Ａ）を基準として＜２０重量％の量の１以上の金属酸化物からなる高屈折率コーティング、
（Ｂ）ｎ＜１．８の屈折率を有する無色コーティング、
（Ｃ）ｎ＞１．８の屈折率を有する無色コーティング、
（Ｄ）ｎ＞１．８の屈折率を有する吸収性コーティング、および場合により、
（Ｅ）外側保護層
を有することを特徴とする、多層コートのフレーク状基材に基づく効果顔料。
【請求項１４】
以下の層構造、
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、または
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3
を有することを特徴とする、請求項１３に記載の効果顔料。
【請求項１５】
Ｆｅ2Ｏ3とＴｉＯ2の混合物が、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物であることを特徴とする、請求項１３または１４に記載の効果顔料。
【請求項１６】
塗料、コーティング、印刷用インク、プラスチック、化粧品配合物、ならびに食品および医薬製品における、請求項１３から１５の一項または複数項に記載の効果顔料の使用。
【請求項１７】
化粧品配合物ならびに食品および医薬製品における、請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物の使用。
【請求項１８】
顔料混合物が芳香物質および／または甘味料と組み合わせて使用されることを特徴とする、食品および医薬製品における、請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物の使用。
【請求項１９】
請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物を含む配合物。
【請求項２０】
請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物を、配合物全体を基準として０．０１〜９９重量％の量で含む配合物。
【請求項２１】
水、ポリオール、極性または非極性の油、脂肪、ワックス、膜形成剤、ポリマー、コポリマー、界面活性剤、遊離基捕捉剤、酸化防止剤、安定化剤、香気増強剤、シリコーン油、乳化剤、溶媒、保存料、増粘剤、レオロジー添加剤、香料、紫外線吸収剤、表面活性補助剤、および／または化粧品活性化合物をさらに含むことを特徴とする、請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物を含む、請求項１９または２０に記載の配合物。
【請求項１】
少なくとも２つの成分ＡおよびＢからなる顔料混合物であって、
成分Ａが、
（Ａ）モル比が１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物、ならびに場合により、層（Ａ）を基準として＜２０重量％の量の１以上の金属酸化物からなる高屈折率コーティングと、
（Ｂ）ｎ＜１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｃ）ｎ＞１．８の屈折率を有する無色コーティングと、
（Ｄ）ｎ＞１．８の屈折率を有する吸収性コーティングと、場合により、
（Ｅ）外側保護層と
を含む層配列を有する多層コートのフレーク状基材に基づく効果顔料を含み、
成分Ｂが、無機顔料、有機顔料、染料、着色性天然果実、および／または植物抽出物の群から選択される着色剤、および／またはフレーク状、針状、球状、もしくは不規則形状の粒子からなる増量剤を含む
ことを特徴とする顔料混合物。
【請求項２】
成分Ａの効果顔料が、以下の層構造、
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3、または
基材＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2
を有することを特徴とする、請求項１に記載の顔料混合物。
【請求項３】
成分Ａのフレーク状基材がＴｉＯ2またはＳｉＯ2の層で被覆されることを特徴とする、請求項１または２に記載の顔料混合物。
【請求項４】
成分Ａの効果顔料が、以下の層構造、
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、または
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3
を有することを特徴とする、請求項１から３の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項５】
成分Ａの効果顔料の層（Ａ）のＴｉＯ2対Ｆｅ2Ｏ3のモル比が１：１であることを特徴とする、請求項１から４の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項６】
成分Ａの効果顔料の層（Ｄ）のＴｉＯ2対Ｆｅ2Ｏ3のモル比が１：１であることを特徴とする、請求項１から５の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項７】
成分Ａの効果顔料の層（Ａ）が、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物の層であることを特徴とする、請求項１から６の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項８】
成分Ａの効果顔料の層（Ｄ）が、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物の層であることを特徴とする、請求項１から７の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項９】
成分Ａの効果顔料の層（Ａ）および（Ｄ）がそれぞれ、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物の層であることを特徴とする、請求項１から８の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１０】
成分Ｂの着色剤が、成分Ａとは異なる真珠光沢顔料、多層顔料、および／または干渉顔料、あるいはそれらの混合物であることを特徴とする、請求項１から９の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１１】
成分Ａおよび成分Ｂが混合比９９：１〜５０：５０で混合されることを特徴とする、請求項１から１０の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１２】
成分Ａおよび成分Ｂが混合比９９：１〜１：９９で混合され、成分Ｂが増量剤であることを特徴とする、請求項１から１０の一項または複数項に記載の顔料混合物。
【請求項１３】
層配列（ＩＬ）、（Ａ）〜（Ｄ）、または（ＩＬ）（Ａ）〜（Ｅ）
（ＩＬ）ＴｉＯ2の高屈折率コーティング、
（Ａ）モル比が１：０．５〜１：２．０のＴｉＯ2とＦｅ2Ｏ3の混合物、ならびに場合により、層（Ａ）を基準として＜２０重量％の量の１以上の金属酸化物からなる高屈折率コーティング、
（Ｂ）ｎ＜１．８の屈折率を有する無色コーティング、
（Ｃ）ｎ＞１．８の屈折率を有する無色コーティング、
（Ｄ）ｎ＞１．８の屈折率を有する吸収性コーティング、および場合により、
（Ｅ）外側保護層
を有することを特徴とする、多層コートのフレーク状基材に基づく効果顔料。
【請求項１４】
以下の層構造、
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2、または
基材＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3／ＴｉＯ2＋ＳｉＯ2＋ＴｉＯ2＋Ｆｅ2Ｏ3
を有することを特徴とする、請求項１３に記載の効果顔料。
【請求項１５】
Ｆｅ2Ｏ3とＴｉＯ2の混合物が、疑似板チタン石、または疑似板チタン石とＴｉＯ2もしくは疑似板チタン石とＦｅ2Ｏ3の混合物であることを特徴とする、請求項１３または１４に記載の効果顔料。
【請求項１６】
塗料、コーティング、印刷用インク、プラスチック、化粧品配合物、ならびに食品および医薬製品における、請求項１３から１５の一項または複数項に記載の効果顔料の使用。
【請求項１７】
化粧品配合物ならびに食品および医薬製品における、請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物の使用。
【請求項１８】
顔料混合物が芳香物質および／または甘味料と組み合わせて使用されることを特徴とする、食品および医薬製品における、請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物の使用。
【請求項１９】
請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物を含む配合物。
【請求項２０】
請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物を、配合物全体を基準として０．０１〜９９重量％の量で含む配合物。
【請求項２１】
水、ポリオール、極性または非極性の油、脂肪、ワックス、膜形成剤、ポリマー、コポリマー、界面活性剤、遊離基捕捉剤、酸化防止剤、安定化剤、香気増強剤、シリコーン油、乳化剤、溶媒、保存料、増粘剤、レオロジー添加剤、香料、紫外線吸収剤、表面活性補助剤、および／または化粧品活性化合物をさらに含むことを特徴とする、請求項１から１２の一項または複数項に記載の顔料混合物を含む、請求項１９または２０に記載の配合物。
【公表番号】特表２００９−５３６２３１（Ｐ２００９−５３６２３１Ａ）
【公表日】平成２１年１０月８日（２００９．１０．８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−５０８２４８（Ｐ２００９−５０８２４８）
【出願日】平成１９年５月９日（２００７．５．９）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＥＰ２００７／００４０９７
【国際公開番号】ＷＯ２００７／１２８５７６
【国際公開日】平成１９年１１月１５日（２００７．１１．１５）
【出願人】（５９１０３２５９６）メルク パテント ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング (1,043)
【氏名又は名称原語表記】Ｍｅｒｃｋ Ｐａｔｅｎｔ Ｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ ｍｉｔ ｂｅｓｃｈｒａｅｎｋｔｅｒ Ｈａｆｔｕｎｇ
【住所又は居所原語表記】Ｆｒａｎｋｆｕｒｔｅｒ Ｓｔｒ． ２５０，Ｄ−６４２９３ Ｄａｒｍｓｔａｄｔ，Ｆｅｄｅｒａｌ Ｒｅｐｕｂｌｉｃ ｏｆ Ｇｅｒｍａｎｙ
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２１年１０月８日（２００９．１０．８）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年５月９日（２００７．５．９）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＥＰ２００７／００４０９７
【国際公開番号】ＷＯ２００７／１２８５７６
【国際公開日】平成１９年１１月１５日（２００７．１１．１５）
【出願人】（５９１０３２５９６）メルク パテント ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング (1,043)
【氏名又は名称原語表記】Ｍｅｒｃｋ Ｐａｔｅｎｔ Ｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ ｍｉｔ ｂｅｓｃｈｒａｅｎｋｔｅｒ Ｈａｆｔｕｎｇ
【住所又は居所原語表記】Ｆｒａｎｋｆｕｒｔｅｒ Ｓｔｒ． ２５０，Ｄ−６４２９３ Ｄａｒｍｓｔａｄｔ，Ｆｅｄｅｒａｌ Ｒｅｐｕｂｌｉｃ ｏｆ Ｇｅｒｍａｎｙ
【Ｆターム（参考）】
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