回路接続材料、フィルム状接着剤、接着剤リール及び回路接続構造体
【課題】フィルム状とした場合に十分に優れたスリット性と耐ブロッキング性とを兼ね備えており、回路接続構造体の形成に用いられた場合に十分に低い接続抵抗を実現できる回路接続材料を提供すること。
【解決手段】本発明の回路接続材料は、対向配置された一対の回路電極の間に介在させて、一対の回路電極を対向する方向に加圧することによって一対の回路電極を電気的に接続する回路接続材料２０であって、接着剤組成物２１と接着剤組成物２１中に分散された充填剤２２とを含有し、充填剤２２の含有量が１〜２５体積％である。
【解決手段】本発明の回路接続材料は、対向配置された一対の回路電極の間に介在させて、一対の回路電極を対向する方向に加圧することによって一対の回路電極を電気的に接続する回路接続材料２０であって、接着剤組成物２１と接着剤組成物２１中に分散された充填剤２２とを含有し、充填剤２２の含有量が１〜２５体積％である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、並びにこれを用いたフィルム状接着剤、接着剤リール及び回路接続構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体素子及び液晶表示素子において、各々の素子中における種々の部材を接合するために、従来から回路接続材料が使用されている。回路接続材料に対しては、接着性をはじめとして、耐熱性、高温高湿状態における信頼性等、多岐に渡る特性を有することが求められている。
【０００３】
一方で、回路接続材料によって接着される被着体は、プリント配線板やポリイミド等の有機基材をはじめ、銅、アルミニウム等の金属やＩＴＯ、ＳｉＮ、ＳｉＯ２等の多種多様な材質からなる基材が用いられている。このため、被着体の表面の材質にあわせた分子設計が必要である。
【０００４】
従来から、半導体素子や液晶表示素子接続用の回路接続材料としては、高接着性でかつ高信頼性を示すエポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂が用いられてきた（例えば、特許文献１及び２参照）。回路接続材料の構成成分としては、エポキシ樹脂、該エポキシ樹脂と反応性を有するフェノール樹脂等の硬化剤、エポキシ樹脂と硬化剤の反応を促進する熱潜在性触媒が一般に用いられている。これらのうち、熱潜在性触媒は硬化温度及び硬化速度を決定する重要な因子となっており、室温での貯蔵安定性と加熱時の硬化速度との観点から種々の化合物が用いられてきた。実際の工程での硬化条件は、１７０〜２５０℃の温度で１〜３時間硬化することにより、所望の接着を得ていた。
【０００５】
しかしながら、最近の半導体素子の高集積化、液晶素子の高精細化に伴い、素子間及び配線間ピッチが狭小化し、硬化時の加熱が、周辺部材に悪影響を及ぼすことが懸念されている。
【０００６】
さらに低コスト化のためには、スループットを向上させる必要性があり、より低温でかつ短時間で硬化するという、いわゆる低温速硬化性能を備える回路接続材料が求められている。低温速硬化で信頼性の高い接続を実現するためには、低温かつ短時間で回路電極間の樹脂を流動・排除して電極間を電気的に接続する必要がある。かかる要求に応えるために、回路接続材料に含まれる熱可塑性樹脂のガラス転移温度を低下させたり、液状成分を増量したりして回路接続材料を低弾性化させる改良が行われてきた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平０１−１１３４８０号公報
【特許文献２】特開２００２−２０３４２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
ところで、上述の回路接続材料は、支持体（基材フィルム）の一方面上に層状に形成されたフィルム状接着剤を巻芯に巻き取ることによって、接着剤リールとして保管及び使用される。この接着剤リールは、ＰＥＴなどの基材上に回路接続材料からなる接着剤層を有するフィルム状接着剤を、幅１０〜５０ｃｍ程度に裁断するスリット工程を経た後、一旦巻き取って原反を作製して、これを巻き出しながら連続的に幅０．５〜５ｍｍ程度の細幅に裁断し、再度巻芯に巻き取ることによって作製される。
【０００９】
上述のスリット工程においては、フィルム状接着剤の切断が円滑に行われるとともに、フィルム状接着剤の切断面が十分に平滑で巻き取りが容易であるという、良好なスリット性を有することが求められる。また、接着剤リールから、フィルム状接着剤を繰り出す際に、基材フィルムからフィルム状接着剤が容易に剥がれないという、良好な耐ブロッキング性を有することが求められる。
【００１０】
ところが、基材フィルムの一方面上に層状に形成される回路接続材料を低弾性化させると、スリット刃に接着剤組成物が付着しやすくなってスリット端面が乱れ、良好なスリット性を維持することができなくなってしまう。また、フィルム状接着剤の巻芯に巻き重ねて接着剤リールとした場合、巻き圧で回路接続材料が染み出して、基材フィルムから回路接着剤材料が剥がれやすくなり、耐ブロッキング性が悪化してしまうことが懸念される。
【００１１】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、フィルム状とした場合に十分に優れたスリット性と耐ブロッキング性とを兼ね備えるとともに、回路接続構造体の形成に用いられた場合に十分に低い接続抵抗を実現できる回路接続材料を提供することを目的とする。また、上述の回路接続材料を用いることによって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を提供することを目的とする。
【００１２】
さらに、本発明では、上述の回路接続材料からなる接着剤層を有することによって優れたスリット性を有し、接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有するフィルム状接着剤及び係るフィルム状接着剤を備える接着剤リールを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記目的を達成するため、本発明では、対向配置された一対の回路電極の間に介在させて、一対の回路電極を対向する方向に加圧することによって一対の回路電極を電気的に接続する回路接続材料であって、接着剤組成物と接着剤組成物中に分散された充填剤とを含有し、充填剤の含有量が１〜２５体積％である回路接続材料を提供する。
【００１４】
本発明の回路接続材料は、接着剤組成物中に分散された特定量の充填剤を含有しているため、フィルム状とした場合に十分に優れたスリット性を有し、且つ接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有している。また、この回路接続材料を用いることによって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を形成することができる。このような効果が得られる要因としては、特定量の充填剤を含有することによって、導電性を維持しつつ接着剤組成物の流動が適度に抑制され、また、スリット刃への接着剤組成物の付着が十分に抑制されることが挙げられる。また、接着剤組成物の流動が抑制されるのは、接着剤組成物と充填剤との界面において、摩擦が発生することに起因するものと考えている。ただし、本発明の効果が得られる要因は上述のものに限定されない。
【００１５】
本発明の回路接続材料における充填剤の平均粒径は、０．１〜３０μｍであることが好ましい。このような平均粒径を有する充填剤を含有することによって、導電性を良好にすることができる。
【００１６】
本発明の回路接続材料における充填剤は熱可塑性樹脂を含有しており、該充填剤のガラス転移温度（Ｔｇ）は、５０〜１２０℃であることが好ましい。これによって、優れた耐熱性と優れた異方導電性とを有する回路接続材料とすることができる。
【００１７】
本発明の回路接続材料における充填剤は球状粒子であることが好ましい。これによって、回路接続材料における充填材の分散性を一層均一にすることができる。
【００１８】
本発明の回路接続材料における接着剤組成物は、（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤と、（２）ラジカル重合性物質と、を含有することが好ましい。また、接着剤組成物は、（３）導電性粒子を含有することがより好ましい。導電性粒子を含有することによって、一層導電性に優れた回路接続材料とすることができる。
【００１９】
本発明の回路接続材料に含有される充填剤はプラスチック粒子を含むことが好ましい。また、回路接続材料における充填剤の含有量は３〜２０体積％であることが好ましく、５〜１５体積％であることがより好ましく、５〜９．５体積％であることがさらに好ましい。
【００２０】
本発明ではまた、基材フィルムと、該基材フィルムの一方面上に設けられ、上述の回路接続材料からなる接着剤層と、を備えるフィルム状接着剤を提供する。
【００２１】
このようなフィルム状接着剤は、取り扱い性に優れるとともに、上記特徴を有する回路接続材料からなる接着剤層を備えるため、十分に優れたスリット性を有し、且つ接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有している。
【００２２】
本発明ではまた、上述のフィルム状接着剤と、該フィルム状接着剤が外面上に巻かれた巻芯と、を備える接着剤リールを提供する。
【００２３】
このフィルム状接着剤は、上記特徴を有するフィルム状接着剤を備えるため、耐ブロッキング性に十分に優れている。
【００２４】
本発明の接着剤リールにおける巻芯の直径は３０〜１５０ｍｍであることが好ましい。また、フィルム状接着剤の幅及び長さは、それぞれ、０．３〜１０ｍｍ及び５０〜５００ｍであることが好ましい。巻芯又はフィルム状接着剤を上述のサイズにすることによって、耐ブロッキング性を一層向上させることができる。
【００２５】
本発明ではまた、対向配置され、電気的に接続された一対の回路電極と、一対の回路電極の間に設けられ、一対の回路電極を接続する回路接続部と、を備える回路接続構造体であって、回路接続部が上述の回路接続材料の硬化物を有する回路接続構造体を提供する。
【００２６】
この回路接続構造体は、上記回路接続材料を用いて形成されるものであるため、互いに対向する回路電極間の導電性を良好に維持しつつ、隣接する電極間の絶縁性をも良好に維持することができる。すなわち、本発明の回路接続構造体は優れた異方導電性を有している。
【００２７】
本発明の回路接続構造体は、上記一対の回路電極の一方が半導体素子の回路電極であり、上記一対の回路電極の他方が半導体素子を搭載する搭載用基板の回路電極であることが好ましい。これによって、半導体素子と、搭載用基板と、半導体素子及び搭載用基板の間に設けられ、上記硬化物を有する回路接続部と、を備える回路接続構造体とすることができる。
【発明の効果】
【００２８】
本発明によれば、フィルム状とした場合に十分に優れたスリット性と耐ブロッキング性とを兼ね備えるとともに、回路接続構造体の形成に用いられた場合に十分に低い接続抵抗を実現できる回路接続材料を提供することができる。また、上述の回路接続材料を用いることによって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を提供することができる。
【００２９】
さらに、本発明によれば、上述の回路接続材料からなる接着剤層を有することによって優れたスリット性を有し、接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有するフィルム状接着剤及び係るフィルム状接着剤を備える接着剤リールを提供するができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の好適な実施形態に係るフィルム状接着剤の長手方向及び厚さ方向に平行な断面を示す模式断面図である。
【図２】本発明の接着剤リールの好適な一実施形態を示す斜視図である。
【図３】本発明の好適な実施形態に係る回路接続構造体の模式断面図である。
【図４】上記実施形態に係る回路接続構造体の製造方法の一例を模式的に示す工程断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
以下、場合により図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、各図面において、同一又は同等の要素には同一の符号を付与し、重複する説明を省略する。
【００３２】
図１は、本発明の好適な実施形態に係るフィルム状接着剤の長手方向及び厚さ方向に平行な断面を示す模式断面図である。フィルム状接着剤５は、基材フィルム６とその一方面上に設けられた接着剤層２０とを有する。
【００３３】
基材フィルム６はフィルム状の形状を有する。基材フィルム６は、好ましくは、長さが１〜２００ｍ程度であり、厚さが４〜２００μｍ程度であり、幅が０．５〜３０ｍｍ程度である。基材フィルム６の長さ、厚さ及び幅は上記の範囲に限定されるものではない。基材フィルム６の幅は、その上に付設されるフィルム状の回路接続材料（接着剤層）２０の幅よりも広いことが好ましい。
【００３４】
基材フィルム６は、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、フッ素樹脂フィルム、合成ゴム系及び液晶ポリマー等から群より選ばれる各種フィルムを使用することが可能である。また、離型紙や不織布であってもよい。
【００３５】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１と充填剤２２とを含有する。充填剤２２としては、絶縁性を有する絶縁性粒子や繊維を用いることができる。具体的には、金属酸化物、アエロジル、炭酸カルシウム、珪砂、カーボン繊維、ポリスチレン等の熱可塑性樹脂などからなるプラスチック粒子、応力緩和粒子などが挙げられる。これらの充填剤の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３６】
充填剤２２は、分散性の観点から球状粒子であることが好ましい。充填剤２２の含有量は、回路接続材料２０全体を基準（１００体積％）として、１〜２５体積％であり、好ましくは３〜２０体積％であり、より好ましくは５〜１５体積％であり、さらに好ましくは５〜９．５体積％である。当該含有量を５体積％以上とすることによって、良好なスリット性と良好な耐ブロッキング性とを一層高水準で両立することが可能となる。一方、当該含有量を１５体積％以下とすることによって、一層十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を形成することが可能となる。
【００３７】
本明細書において、充填剤の含有量を示す「体積％」は２３℃における硬化前の回路接続材料２０の体積を基準にして算出される割合である。回路接続材料２０に含まれる各成分の体積は、比重を用いて質量から換算して求めることができる。また、換算の他の方法として、溶媒（水、アルコール等）を入れたメスシリンダー等に、換算対象の成分を投入し、増加した体積を元に該成分の体積を求めて換算する方法が挙げられる。この場合、用いる溶媒は、当該成分を溶解したり膨潤させたりしないものであって、該成分をよく濡らすものを選択する必要がある。
【００３８】
充填剤２２の平均粒径は、好ましくは０．１〜３０μｍであり、より好ましくは１〜１５μｍである。該平均粒径が、０．１μｍ未満の場合、接着剤組成物２１中への分散性が低下する傾向がある。一方、該平均粒径が３０μｍを超えると相対向する回路電極間の導通が妨げられ易くなって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体が得られ難くなる傾向がある。
【００３９】
本明細書における充填剤２２や後述する導電性粒子の平均粒径は、次のようにして算出される。まず、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ：例えば、日立製作所社製、商品名「Ｓ８００」）により３０００倍の粒子像を観察して、複数個の粒子を任意に選択する。このとき、正確を期するために３０個以上の粒子を選択するが、粒子が３０個に満たない場合はこれに限らない。次いで、選択した複数個の粒子それぞれについて、最大粒径と最小粒径とを測定する。そして、それら最大粒径及び最小粒径の積の平方根を算出し、これを粒子１個の粒径とする。選択した複数個の粒子全てについて、こうして粒子１個の粒径を求めた後、それらの粒径の和を、測定した粒子の個数で除して導出したものを平均粒径とする。
【００４０】
充填剤２２は、主成分として熱可塑性樹脂を含有する絶縁性粒子であることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリオレフィン、エチレン・酢酸ビニル共重合樹脂、ポリビニルアルコール、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ＡＳＢ樹脂、ＡＳ樹脂、ＭＢＳ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、フェノキシ樹脂類、ポリ（メタ）アクリレート樹脂類、ポリイミド樹脂類、ポリウレタン樹脂類、ポリエステル樹脂類、ポリビニルブチラール樹脂類等を用いることができる。これらの熱可塑性樹脂の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４１】
上述の熱可塑性樹脂のうち、導通をより確実に確保する観点から、エチレン・酢酸ビニル共重合樹脂、ポリエステルが好ましい。
【００４２】
充填剤２２のガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは５０〜１２０℃であり、より好ましくは８０〜１００℃である。当該ガラス転移温度が５０℃未満の場合、回路接続材料２０の耐熱性が低下する傾向があり、当該ガラス転移温度が１２０℃を超える場合、相対向する回路電極間の導通が妨げられ易くなって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体が得られ難くなる傾向がある。
【００４３】
本実施形態において、接着剤組成物２１は、樹脂組成物２４と導電性粒子２６とを含有する。
【００４４】
樹脂組成物２４は、（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤と（２）ラジカル重合性物質とを必須成分として含有することが好ましい。
【００４５】
（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤（ラジカル重合開始剤）としては、従来から知られている過酸化物やアゾ化合物等の公知の化合物を用いることができる。これらのうち、安定性、反応性及び相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０〜１７５℃で、かつ分子量が１８０〜１，０００である過酸化物が好ましい。
【００４６】
ここで、「１分間半減期温度」とは、半減期が１分間になる温度をいい、「半減期」とは、化合物の濃度が初期値の半分に減少するまでの時間をいう。
【００４７】
具体的には、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、３−ヒドロキシ−１，１−ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、３−メチルベンゾイルパーオキサイド、４−メチルベンゾイルパーオキサイド、ジ（３−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキサイド、２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（３−メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ−アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシベンゾエート等が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４８】
硬化剤としては、１５０〜７５０ｎｍの光照射によってラジカルを発生する化合物を用いることが好ましい。このような化合物としては、公知の化合物を使用することができる。これらのうち、Ｐｈｏｔｏｉｎｉｔｉａｔｉｏｎ，Ｐｈｏｔｏｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ，ａｎｄ Ｐｈｏｔｏｃｕｒｉｎｇ，Ｊ．−Ｐ． Ｆｏｕａｓｓｉｅｒ，Ｈａｎｓｅｒ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ（１９９５年）、ｐ１７〜ｐ３５に記載されているα−アセトアミノフェノン誘導体やホスフィンオキサイド誘導体は、光照射に対する感度が高いためより好ましい。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。また、上述の過酸化物やアゾ化合物と組み合わせて用いてもよい。
【００４９】
回路接続材料２０における硬化剤の含有量は、好ましくは１〜２０質量％であり、より好ましくは３〜１０質量％である。硬化剤の含有量が多くなりすぎると、回路接続材料２０の接着性が低下する傾向がある。一方、硬化剤の含有量が少なくなりすぎると、接着剤組成物の硬化が円滑に進みにくくなる傾向がある。
【００５０】
（２）ラジカル重合性物質（ラジカル重合性化合物）としては、公知のものを用いることができる。ラジカル重合性物質は、モノマー又はオリゴマーの状態で使用することができ、モノマーとオリゴマーを混合して使用することもできる。
【００５１】
ラジカル重合性物質の具体的としては、エポキシ（メタ）アクリレートオリゴマー、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエーテル（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエステル（メタ）アクリレートオリゴマー等のオリゴマー、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基にエチレングリコールやプロピレングリコールを付加させた化合物に（メタ）アクリロイルオキシ基を導入した化合物、下記一般式（Ａ）及び（Ｂ）で示される化合物が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００５２】
【化１】
【００５３】
上記一般式（Ａ）中、Ｒ１及びＲ２は、各々独立に水素又はメチル基を示し、ｋ及びｌは各々独立に１〜８の整数を示す。
【００５４】
【化２】
【００５５】
上記一般式（Ｂ）中、Ｒ３及びＲ４は、各々独立に水素又はメチル基を示し、ｍ及びｎは、各々独立に０〜８の整数を示す。
【００５６】
回路接続材料２０におけるラジカル重合性物質の含有量は、好ましくは３０〜８０質量％であり、より好ましくは４０〜７０質量％である。
【００５７】
導電性粒子２６としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカーボン等が挙げられる。導電性粒子２６は、非導電性のガラス粒子、セラミック粒子、又はプラスチック粒子等を核とし、この核に上記金属やカーボンを被覆したものであってもよい。
【００５８】
プラスチック粒子を核とし、この核に上記金属やカーボンを被覆した被覆粒子、及びはんだのような熱溶融金属粒子は、回路電極の接続を行う際の加熱加圧時に変形する。このように変形性を有する導電性粒子２６を用いると、回路電極の接続時に回路電極と導電性粒子２６との接触面積が増加するので接続信頼性を向上させることができる。
【００５９】
導電性粒子２６の平均粒径は、良好な分散性と良好な導電性とを両立させる観点から１〜１８μｍであることが好ましい。回路接続材料２０における導電性粒子２６の含有量は、好ましくは０．１〜３０体積％であり、より好ましくは０．１〜１０体積％である。当該含有量が０．１体積％未満の場合、回路接続構造体を形成した場合に、対向配置された電極間の優れた導電性が損なわれる傾向がある。一方、該含有量が３０体積％を超える場合、回路接続構造体を形成した場合に、隣接する回路電極間の短絡が発生し易くなる傾向がある。
【００６０】
なお、導電性粒子２６の含有量は、充填剤２２の含有量と同様にして求めることができる。
【００６１】
回路接続材料２０における導電性粒子２６と充填剤２２との合計の含有量は、好ましくは１〜３０体積％であり、より好ましくは５〜２０体積％であり、さらに好ましくは１０〜１８体積％である。該含有量を１〜３０体積％とすることによって、一層優れたスリット性と耐ブロッキング性とを両立することが可能となる。
【００６２】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１中に、熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。熱可塑性樹脂としては、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、フェノキシ樹脂類、ポリ（メタ）アクリレート樹脂類、ポリイミド樹脂類、ポリウレタン樹脂類、ポリエステル樹脂類、ポリビニルブチラール樹脂類などを用いることができる。これらの熱可塑性樹脂中にはシロキサン結合やフッ素置換基が含まれていてもよい。これらの熱可塑性樹脂は、混合する樹脂同士が完全に相溶するか、又はミクロ相分離が生じて白濁する状態であれば、好適に用いることができる。
【００６３】
接着剤組成物２１中に含まれる熱可塑性樹脂と、充填剤２２に含まれる熱可塑性樹脂は同一樹脂成分であることが好ましい。これによって、接着剤組成物２１中における充填剤２２の分散性を一層均一にすることが可能となり、一層優れたスリット性と耐ブロッキング性とを両立することが可能となる。
【００６４】
接着剤組成物２１に含まれる熱可塑性樹脂の重量平均分子量は大きいほど、回路接続材料のフィルム形成性を良好にすることができる。また、回路接続材料の組成を選定するにあたり、流動性に影響する溶融粘度の選択範囲をより広範囲にすることができる。
【００６５】
接着剤組成物２１に含まれる熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、好ましくは５，０００〜１５０，０００であり、より好ましくは１０，０００〜８０，０００である。該重量平均分子量が、５，０００未満の場合、回路接続材料の良好なフィルム形成性が損なわれる傾向がある。一方、該重量平均分子量が、１５０，０００を超える場合、接着剤組成物の他の成分との相溶性が低下する傾向がある。
【００６６】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１中に、硬化速度を制御すること、又は貯蔵安定性を向上させることを目的として、安定化剤を含んでいてもよい。安定化剤としては、特に制限なく公知の化合物を使用することができる。例えば、好ましい安定化剤として、ベンゾキノンやハイドロキノン等のキノン誘導体、４−メトキシフェノールや４−ｔ−ブチルカテコール等のフェノール誘導体、２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシルや４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル等のアミノキシル誘導体、テトラメチルピペリジルメタクリレート等のヒンダードアミン誘導体が挙げられる。
【００６７】
安定化剤の含有量は、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜３０質量部であり、より好ましくは０．０５〜１０質量部である。該含有量が０．０１質量部未満の場合、添加効果が低下する傾向があり、３０質量部を超える場合、他の成分との相溶性が低下する傾向がある。
【００６８】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１中に、アルコキシシラン誘導体やシラザン誘導体に代表されるカップリング剤、密着向上剤、レベリング剤などの接着助剤を含んでいてもよい。これらの接着助剤のうち、下記一般式（Ｃ）で示される化合物を含むことが好ましい。また、上述の接着助剤は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて含んでいてもよい。
【００６９】
【化３】
【００７０】
上記一般式（Ｃ）中、Ｒ１０、Ｒ１１及びＲ１２は、それぞれ独立に、水素、炭素数１〜５のアルキル基、炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニル基又はアリール基を示し、Ｒ１３は、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、イソシアナート基、イミダゾール基、メルカプト基、アミノ基、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ベンジルアミノ基、フェニルアミノ基、シクロヘキシルアミノ基、モルホリノ基、ピペラジノ基、ウレイド基又はグリシジル基を示す。また、ｐは１〜１０の整数を示す。
【００７１】
回路接続材料２０は、応力緩和及び接着性向上を目的に、ゴム成分を含有していてもよい。ゴム成分の具体例としては、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２−ポリブタジエン、水酸基末端１，２−ポリブタジエン、アクリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム、水酸基末端スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール、ポリ−ε−カプロラクトンが挙げられる。
【００７２】
ゴム成分としては、接着性向上の観点から、高極性基であるシアノ基、カルボキシル基を側鎖又は末端に含むものが好ましい。具体的には、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴムが挙げられる。アクリロニトリル−ブタジエンゴムにおいて、極性基であるアクリロニトリルの含有量は１０〜６０ｍｏｌ％であることが好ましい。これらの化合物は１種の化合物を単独で又は２種以上の化合物を組み合わせて用いることができる。
【００７３】
次に、フィルム状接着剤５の製造方法について以下に説明する。
【００７４】
回路接続材料の原料となる各成分を、溶剤中に溶解、又は分散させてワニスを作製する。得られたワニスを基材フィルム６の一方面上に塗工し、溶剤を揮発させることによって基材フィルム６上に接着剤層２０を形成する。
【００７５】
使用できる溶剤としては、接着剤組成物及び添加剤と反応性がなく、かつ十分な溶解性を示すものを用いる。このような溶剤のうち、常圧での沸点が５０〜１５０℃であるものが好ましい。沸点が５０℃未満の場合、室温（２５℃）で放置すると揮発する恐れがあり、開放系での使用が制限される傾向がある。一方、沸点が１５０℃を超えると、溶剤を揮発させることが困難となり、係る溶剤を用いて得られた回路接続材料によって回路接続構造体を形成した場合に、優れた接続信頼性が損なわれる傾向がある。
【００７６】
（接着剤リール）
図２は、本発明の接着剤リールの好適な一実施形態を示す斜視図である。図２に示す接着剤リール１０は、筒状の巻芯１及び巻芯１の軸方向の両端面にそれぞれ設けられ、中心部に貫通孔２ａを有する円形の側板２を備える。
【００７７】
巻芯１の外面Ｆ１上にはフィルム状接着剤５が巻かれ、巻重体を構成している。また、接着剤リール１０は、通常の圧着装置の回転軸が挿入される軸穴１０ａを有している。接着剤リール１０は、軸穴１０ａが圧着装置の回転軸に挿入されるようにしてセットされ、フィルム状接着剤５を矢印Ｅ方向に繰り出すことができる。繰り出されたフィルム状接着剤５は、対向するように配置された一対の回路電極の接続に用いることができる。
【００７８】
接着剤リール１０は、上述の回路接続材料２０を有するフィルム状接着剤５が巻かれた巻重体を有するため、接着剤成分の染み出しが十分に抑制されており、耐ブロッキング性に十分に優れている。このため、接着剤リール１０は、フィルム状接着剤５を円滑に繰り出すことができる。これによって、回路接続構造体の製造プロセスにおける歩留まりを十分に向上させることができる。
【００７９】
巻芯１の直径は、好ましくは３０〜１５０ｍｍであり、より好ましくは５０〜１２０ｍｍである。巻芯１の直径をこのような範囲とすれば、本発明の効果が一層得られやすくなる。また、リールに巻かれるフィルム状接着剤５の幅は、好ましくは０．３〜１０ｍｍ、より好ましくは０．５〜５ｍｍであり、その長さは好ましくは５０〜５００ｍ、より好ましくは１００〜３００ｍｍである。フィルム状接着剤５を上記サイズとすれば、本発明の効果が一層得られやすくなる。
【００８０】
（回路接続構造体）
次に、上述の回路接続材料を有するフィルム状接着剤５を用いて製造される回路接続構造体の好適な実施形態について説明する。
【００８１】
図３は、本発明の好適な実施形態に係る回路接続構造体の模式断面図である。回路接続構造体１００は、対向配置された第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０を備えており、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０との間には、これらを接続する接続部５０が設けられている。
【００８２】
第１の回路部材３０は、回路基板３１と、回路基板３１の一方面（主面）３１ａ上に形成された第１の回路電極３２とを備えている。第２の回路部材４０は、回路基板４１と、回路基板４１の一方面（主面）４１ａ上に形成された第２の回路電極４２とを備えている。
【００８３】
一方の回路部材３０（４０）の具体例としては、半導体チップ（ＩＣチップ）、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品などが挙げられる。これらの回路部材３０（４０）は、多数の回路電極を備えている。上記回路部材３０（４０）が接続される、他方の回路部材４０（３０）の具体例としては、金属配線を有するフレキシブルテープ、フレキシブルプリント配線板、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）が蒸着されたガラス基板などの配線基板が挙げられる。
【００８４】
回路基板３１，４１の具体例としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機材料、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機材料、及びガラス／エポキシ等の複合材料が挙げられる。
【００８５】
第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２は、接続部５０を介して、互いに対向するように配置されている。第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２は、それぞれ、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及びインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）から選ばれる１種で構成されていてもよく、２種以上で構成されていてもよい。また、第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２の表面の材質は、すべての回路電極において同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００８６】
接続部５０は、上述の回路接続材料２０の硬化物から構成されており、回路接続材料に含まれていた導電性粒子２６と充填剤２２と樹脂組成物２４の硬化物２８とを含有している。
【００８７】
回路接続構造体１００においては、対向配置された第１の回路電極３２と第２の回路電極４２とが、導電性粒子２６を介して電気的に接続されている。すなわち、導電性粒子２６が、第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２の双方に直接接触している。また、接続部５０には、硬化物２８中に充填剤２２が均一に分散されている。
【００８８】
上述の構造を有する回路接続構造体１００においては、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０とが、良好な接着性を有する接続部５０によって固定されている。したがって、第１の回路電極３２と第２の回路電極４２との間の接続抵抗が十分に低減され、第１の回路電極３２と第２の回路電極４２との間の接続信頼性が極めて良好となる。
【００８９】
また、硬化物２８と硬化物２８中に分散された充填剤２２は、電気絶縁性を有するものであるため、互いに隣接する回路電極同士、すなわち第１の回路電極３２同士、及び第２の回路電極４２同士の絶縁性が良好に保たれる。したがって、本実施形態の回路接続構造体１００は、十分に優れた異方導電性を有している。
【００９０】
（回路接続構造体の製造方法）
次に、回路接続構造体１００の製造方法について説明する。
【００９１】
図４（ａ）〜図４（ｄ）は、上記実施形態に係る回路接続構造体の製造方法の一例を模式的に示す工程断面図である。ここで説明する製造方法では、回路接続材料２０に含まれる樹脂組成物２４を熱硬化させて回路接続構造体１００を製造する。
【００９２】
まず、接着剤リール１０から繰り出されたフィルム状接着剤５を、所定の長さに切断するとともに、回路接続材料２０が第１の回路基板３１上に設けられた第１の回路電極３２と向き合うようにして、当該フィルム状接着剤５を第１の回路部材３０上に載せる。そして、基材フィルム６を回路接続材料２０から剥離する（図４（ａ））。
【００９３】
次に、図４（ｂ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、回路接続材料２０を第１の回路部材３０に仮接続する（図４（ｃ））。このときの圧力は回路部材３０に損傷を与えない範囲であれば特に制限されず、一般的には０．１〜３０．０ＭＰａとすることが好ましい。また、加熱しながら加圧してもよく、加熱温度は回路接続材料２０の樹脂組成物２４が実質的に硬化しない温度とすることが好ましい。加熱温度は一般的には５０〜１９０℃にすることが好ましい。加熱及び加圧は０．５〜１２０秒間の範囲で行うことが好ましい。
【００９４】
次いで、図４（ｄ）に示すように、第２の回路部材４０を、第２の回路電極４２が第１の回路部材３０と向き合うようにして、回路接続材料２０上に載せる。そして、回路接続材料２０を加熱しながら、図４（ｄ）の矢印Ａ及びＢ方向に全体を加圧する。このときの加熱温度は、回路接続材料２０の樹脂組成物２４が硬化可能な温度とする。加熱温度は、１００〜２５０℃が好ましく、１５０〜２００℃がより好ましい。加熱温度が１００℃未満であると硬化速度が遅くなる傾向があり、２５０℃を超えると副反応が進行し易い傾向がある。加熱時間は、０．５〜１２０秒の範囲とすることが好ましい。加熱と加圧とを並行して行う加熱加圧は、１５０〜２００℃、３ＭＰａ、１０秒間とすることがより好ましい。
【００９５】
上述の加熱及び加圧によって、樹脂組成物２４が硬化して接続部５０が形成され、図３に示すような回路接続構造体１００が得られる。接続の条件は、使用する用途、接着剤組成物、回路部材によって適宜選択される。
【００９６】
回路接続材料２０の成分として、光によって硬化するものを使用した場合には、回路接続材料２０に対して活性光線やエネルギー線を適宜照射すればよい。活性光線としては、紫外線、可視光、赤外線等が挙げられる。エネルギー線としては、電子線、エックス線、γ線、マイクロ波等が挙げられる。
【００９７】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではない。
【実施例】
【００９８】
（実施例１）
［原材料の調製］
フィルム状接着剤を作製するため、以下の原材料を準備した。
【００９９】
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名：ＰＫＨＣ、重量平均分子量：４５，０００）５０ｇを、トルエン（沸点１１０．６℃）と酢酸エチル（沸点７７．１℃）とを１：１（質量比）で混合した混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％のフェノキシ樹脂溶液を調製した。
【０１００】
ラジカル重合性物質として、ウレタンアクリレート、重量平均分子量：２０，０００）、及びリン酸エステルジメタクリレート（共栄社化学株式会社製、商品名：ライトエステルＰ−２Ｍ、重量平均分子量：３２２）を準備した。
【０１０１】
遊離ラジカルを発生する硬化剤（ラジカル発生剤）として、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（日本油脂株式会社製、商品名：パーヘキサＴＭＨ、重量平均分子量：３５８）を準備した。
【０１０２】
導電性粒子を次の通りにして調製した。市販のポリスチレン粒子の表面に、電解ニッケルめっきを施すことによって、厚み０．２μｍのニッケル層を設けた。このニッケル層の外側に、無電解金めっきを施すことによって、厚み０．０４μｍの金層を設け、ポリスチレン粒子の表面にニッケル層と金層とが順次積層された平均粒径５μｍの導電性粒子を得た。
【０１０３】
充填剤として、熱可塑性樹脂（ポリスチレン）を主成分とする球状のプラスチック粒子（平均粒径：５μｍ）を準備した。
【０１０４】
［フィルム状接着剤の作製］
上述の通り準備した原材料を用いて、フィルム状接着剤を以下の通り作製した。
【０１０５】
フェノキシ樹脂溶液３５質量部に対して、ウレタンアクリレートを６５質量部、リン酸エステルジメタクリレートを１０質量部、ラジカル発生剤を５質量部配合して混合液を得た。当該混合液（１００体積％）に対して、プラスチック粒子を１５体積％、導電性粒子を１．５体積％配合して、混合液中に該プラスチック粒子及び該導電性粒子が分散した分散液（塗布液）を得た。
【０１０６】
当該塗布液を、厚み８０μｍのフッ素樹脂フィルム（基材フィルム）に塗工装置を用いて塗布し、７０℃の熱風で１０分間乾燥させる熱風乾燥を行って、基材フィルムとその表面上に形成された接着剤層（厚み：４０μｍ）とを有するフィルム状接着剤を得た。
【０１０７】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）における充填剤の含有量は１５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１０８】
［スリット性の評価］
上述の通り作製したフィルム状接着剤を用いて、以下の通り、スリット性の評価を行った。
【０１０９】
フィルム状接着剤の基材フィルム側とは反対側の面に対して垂直にスリット刃を入れ、フィルム状接着剤を切断しながら、０．１ｍ／ｓの速度で該フィルム状接着剤を巻き取って、リール状製品（接着剤リール）を得た。
【０１１０】
スリット性（切断性及び巻取り性）が良好であったものを「Ａ（良好）」、スリット端面の乱れ等、スリット性に問題があったものを「Ｂ（やや不良）」、スリットできなかったものを「Ｃ（不良）」と評価した。
【０１１１】
［耐ブロッキング性の評価］
上述の通り作製したフィルム状接着剤を用いて、以下の通り、耐ブロッキング性の評価を行った。スリット性の評価と同様にして接着剤リールを作製した。接着剤リールが回転しないように固定し、この接着剤リールから引き出したフィルム状接着剤の先端に７５ｇｆの荷重を加えたまま状態で、３５℃の恒温槽中に保持した。２時間保持後、接着剤リールが回転できるようにして、該接着剤リールからフィルム状接着剤を０．１ｍ／ｓの速度で１００ｍ引き出し、基材フィルムと接着剤層との間に剥離が発生したものを「ブロッキング発生」、基材フィルムと接着剤層の剥離が発生しなかったものを「ブロッキングなし」と判定した。なお、判定は目視によって行った。
【０１１２】
評価は５つの試料（接着剤リール）を用いて行った。５個の接着剤リールのうち、「ブロッキング発生」と判定されたものが１個以下の場合を「Ａ（良好）」、「ブロッキング発生」と判定されたものが２〜３個の場合を「Ｂ（やや不良）」、「ブロッキング発生」と判定されたものが４〜５個の場合を「Ｃ（不良）」と評価した。
【０１１３】
［接続抵抗の評価］
上述の通り作製したフィルム状接着剤を用いて、以下の通り、接続抵抗の評価を行った。まず、銅回路（ライン幅２５０μｍ、ピッチ５００μｍ、厚み８μｍ）付きフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ基板、ＰＩ厚み：３８μｍ）と、銅回路（ライン幅２５０μｍ、ピッチ５００μｍ、厚み３５μｍ）付きプリント配線板（ＰＣＢ基板、厚み：０．７ｍｍ）とを準備した。
【０１１４】
次に、上記の通り作製したフィルム状接着剤を所定のサイズ（２ｍｍ×４０ｍｍ）に切断し、ＦＰＣ基板の銅回路とフィルム状接着剤の接着剤層とが向き合うようにして、６５℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で、フィルム状接着剤とＦＰＣ基板とを貼り合わせた。その後、フィルム状接着剤から基材フィルムを剥離し、ＰＣＢ基板の銅回路と接着剤層とが向き合うようにして、ＦＰＣ基板の銅回路とＰＣＢ基板の銅回路との位置合わせを行った。そして、回路接続材料を介在させた状態で、１６０℃、３ＭＰａの条件で、ＦＰＣ基板の銅回路とＰＣＢ基板の銅回路が対向する方向に加圧しながら加熱して、回路接続材料による接続を行い、回路接続構造体を得た（加熱加圧時間：２０秒間）。
【０１１５】
得られた回路接続構造体において、ＦＰＣ基板及びＰＣＢ基板のそれぞれについて、隣接回路間の抵抗値をマルチメータで測定することによって、ＦＰＣ基板とＰＣＢ基板とが対向する方向における接続抵抗値を測定した。測定は、異なる隣接回路間で４５点行い、平均値を求めた。接続抵抗値の平均値が０．５Ω以下の場合を「Ａ（良好）」、０．５Ωを超える場合を「Ｂ（不良）」と評価した。評価結果は表１に示すとおりであった。
【０１１６】
（実施例２）
混合液に対するプラスチック粒子の配合量を５体積％としたこと以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１１７】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１１８】
（実施例３）
［原材料の調製］
フィルム状接着剤を作製するため、以下の原材料を準備した。
【０１１９】
フェノキシ樹脂（高分子量エポキシ樹脂、重量平均分子量：５０，０００）と、アクリルゴム（重量平均分子量：１００，０００）とを、トルエン（沸点１１０．６℃）と酢酸エチル（沸点７７．１℃）とを１：１（質量比）で混合した混合溶剤にそれぞれ溶解して、固形分４０質量％のフェノキシ樹脂溶液と固形分４０質量％のアクリルゴム溶液とを調製した。
【０１２０】
硬化剤（潜在性硬化促進剤）として、ノバキュアＨＸ−３９４１ＨＰ（旭化成工業株式会社製、商品名）を準備した。このノバキュアＨＸ−３９４１ＨＰは、イミダゾール変性体を核とし、その表面を架橋ポリウレタンで被覆して得られるマイクロカプセル化した粒子（平均粒径２．５μｍ）を、液状エポキシ樹脂中に分散したものである。
【０１２１】
導電性粒子を次の通りにして調製した。可撓性エポキシ硬化球の表面に、無電解ニッケルめっきを施すことによって、厚み０．１μｍのニッケル層を設けた。これによって、粒径５．２μｍの導電性粒子を得た。
【０１２２】
充填剤として、熱可塑性樹脂（ポリスチレン）を主成分とするプラスチック粒子（平均粒径：５μｍ）を準備した。
【０１２３】
［フィルム状接着剤の作製］
上述の通り準備した原材料を用いて、フィルム状接着剤を以下の通り作製した。
【０１２４】
フェノキシ樹脂溶液２５質量部に対して、アクリルゴム溶液を４５質量部、潜在性硬化剤を３０質量部配合して混合液を得た。当該混合液（１００体積％）に対して、プラスチック粒子を１５体積％、導電性粒子を１．５体積％配合して、混合液中に該プラスチック粒子及び該導電性粒子が分散した分散液（塗布液）を得た。
【０１２５】
当該塗布液を、厚み５０μｍの２軸延伸ポリプロピレンフィルム（基材フィルム）に塗工装置を用いて塗布し、９０℃の熱風で１５分間乾燥させる熱風乾燥を行って、基材フィルムとその表面上に形成された接着剤層（厚み：２５μｍ）とを有するフィルム状接着剤を得た。
【０１２６】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）における充填剤の含有量は１５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１２７】
得られたフィルム状接着剤を用いて、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１２８】
（実施例４）
混合液に対するプラスチック粒子の配合量を５体積％としたこと以外は、実施例３と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１２９】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）における充填剤の含有量は５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３０】
（比較例１）
プラスチック粒子を添加しなかったこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３１】
（比較例２）
混合液に対するプラスチック粒子の配合量を０．１体積％としたこと以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３２】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は０．１体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３３】
（比較例３）
混合液に対するプラスチック粒子の添加量を５０体積％としたこと以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３４】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は５０体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３５】
（比較例４）
混合液に対するプラスチック粒子の添加量を０．１体積％としたこと以外は実施例３と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３６】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は０．１体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３７】
【表１】
【０１３８】
実施例１〜４で作製したフィルム状接着剤及び接着剤リールは、スリット性及び耐ブロッキング性が良好であった。また、実施例１〜４の回路接続材料を用いて形成された回路接続構造体の接続抵抗も十分に低かった。
【０１３９】
一方、プラスチック粒子（充填剤）の含有量が０．１体積％以下である比較例１、２、４では、スリット性及び耐ブロッキング性が良くなかった。比較例１では、スリット不可のため、耐ブロッキング性の評価ができなかった。また、プラスチック粒子（充填剤）の含有量が５０体積％と大きすぎる比較例３では、スリット性、耐ブロッキング性は良好であるが、接続抵抗が上昇する結果となった。
【符号の説明】
【０１４０】
１…巻芯、２…側板、２ａ…貫通孔、５…フィルム状接着剤、６…基材フィルム、１０…接着剤リール、１０ａ…軸穴、２０…接着剤層（回路接続材料）、２１…接着剤組成物、２２…充填剤、２４…樹脂組成物、２６…導電性粒子、２８…硬化物、３０…第１の回路部材（回路部材）、３１…第１の回路基板（回路基板）、３２…第１の回路電極（回路電極）、４０…第２の回路部材（回路部材）、４１…第１の回路基板（回路基板）、４２…第１の回路電極（回路電極）、５０…接続部、１００…回路接続構造体。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、並びにこれを用いたフィルム状接着剤、接着剤リール及び回路接続構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体素子及び液晶表示素子において、各々の素子中における種々の部材を接合するために、従来から回路接続材料が使用されている。回路接続材料に対しては、接着性をはじめとして、耐熱性、高温高湿状態における信頼性等、多岐に渡る特性を有することが求められている。
【０００３】
一方で、回路接続材料によって接着される被着体は、プリント配線板やポリイミド等の有機基材をはじめ、銅、アルミニウム等の金属やＩＴＯ、ＳｉＮ、ＳｉＯ２等の多種多様な材質からなる基材が用いられている。このため、被着体の表面の材質にあわせた分子設計が必要である。
【０００４】
従来から、半導体素子や液晶表示素子接続用の回路接続材料としては、高接着性でかつ高信頼性を示すエポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂が用いられてきた（例えば、特許文献１及び２参照）。回路接続材料の構成成分としては、エポキシ樹脂、該エポキシ樹脂と反応性を有するフェノール樹脂等の硬化剤、エポキシ樹脂と硬化剤の反応を促進する熱潜在性触媒が一般に用いられている。これらのうち、熱潜在性触媒は硬化温度及び硬化速度を決定する重要な因子となっており、室温での貯蔵安定性と加熱時の硬化速度との観点から種々の化合物が用いられてきた。実際の工程での硬化条件は、１７０〜２５０℃の温度で１〜３時間硬化することにより、所望の接着を得ていた。
【０００５】
しかしながら、最近の半導体素子の高集積化、液晶素子の高精細化に伴い、素子間及び配線間ピッチが狭小化し、硬化時の加熱が、周辺部材に悪影響を及ぼすことが懸念されている。
【０００６】
さらに低コスト化のためには、スループットを向上させる必要性があり、より低温でかつ短時間で硬化するという、いわゆる低温速硬化性能を備える回路接続材料が求められている。低温速硬化で信頼性の高い接続を実現するためには、低温かつ短時間で回路電極間の樹脂を流動・排除して電極間を電気的に接続する必要がある。かかる要求に応えるために、回路接続材料に含まれる熱可塑性樹脂のガラス転移温度を低下させたり、液状成分を増量したりして回路接続材料を低弾性化させる改良が行われてきた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平０１−１１３４８０号公報
【特許文献２】特開２００２−２０３４２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
ところで、上述の回路接続材料は、支持体（基材フィルム）の一方面上に層状に形成されたフィルム状接着剤を巻芯に巻き取ることによって、接着剤リールとして保管及び使用される。この接着剤リールは、ＰＥＴなどの基材上に回路接続材料からなる接着剤層を有するフィルム状接着剤を、幅１０〜５０ｃｍ程度に裁断するスリット工程を経た後、一旦巻き取って原反を作製して、これを巻き出しながら連続的に幅０．５〜５ｍｍ程度の細幅に裁断し、再度巻芯に巻き取ることによって作製される。
【０００９】
上述のスリット工程においては、フィルム状接着剤の切断が円滑に行われるとともに、フィルム状接着剤の切断面が十分に平滑で巻き取りが容易であるという、良好なスリット性を有することが求められる。また、接着剤リールから、フィルム状接着剤を繰り出す際に、基材フィルムからフィルム状接着剤が容易に剥がれないという、良好な耐ブロッキング性を有することが求められる。
【００１０】
ところが、基材フィルムの一方面上に層状に形成される回路接続材料を低弾性化させると、スリット刃に接着剤組成物が付着しやすくなってスリット端面が乱れ、良好なスリット性を維持することができなくなってしまう。また、フィルム状接着剤の巻芯に巻き重ねて接着剤リールとした場合、巻き圧で回路接続材料が染み出して、基材フィルムから回路接着剤材料が剥がれやすくなり、耐ブロッキング性が悪化してしまうことが懸念される。
【００１１】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、フィルム状とした場合に十分に優れたスリット性と耐ブロッキング性とを兼ね備えるとともに、回路接続構造体の形成に用いられた場合に十分に低い接続抵抗を実現できる回路接続材料を提供することを目的とする。また、上述の回路接続材料を用いることによって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を提供することを目的とする。
【００１２】
さらに、本発明では、上述の回路接続材料からなる接着剤層を有することによって優れたスリット性を有し、接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有するフィルム状接着剤及び係るフィルム状接着剤を備える接着剤リールを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記目的を達成するため、本発明では、対向配置された一対の回路電極の間に介在させて、一対の回路電極を対向する方向に加圧することによって一対の回路電極を電気的に接続する回路接続材料であって、接着剤組成物と接着剤組成物中に分散された充填剤とを含有し、充填剤の含有量が１〜２５体積％である回路接続材料を提供する。
【００１４】
本発明の回路接続材料は、接着剤組成物中に分散された特定量の充填剤を含有しているため、フィルム状とした場合に十分に優れたスリット性を有し、且つ接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有している。また、この回路接続材料を用いることによって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を形成することができる。このような効果が得られる要因としては、特定量の充填剤を含有することによって、導電性を維持しつつ接着剤組成物の流動が適度に抑制され、また、スリット刃への接着剤組成物の付着が十分に抑制されることが挙げられる。また、接着剤組成物の流動が抑制されるのは、接着剤組成物と充填剤との界面において、摩擦が発生することに起因するものと考えている。ただし、本発明の効果が得られる要因は上述のものに限定されない。
【００１５】
本発明の回路接続材料における充填剤の平均粒径は、０．１〜３０μｍであることが好ましい。このような平均粒径を有する充填剤を含有することによって、導電性を良好にすることができる。
【００１６】
本発明の回路接続材料における充填剤は熱可塑性樹脂を含有しており、該充填剤のガラス転移温度（Ｔｇ）は、５０〜１２０℃であることが好ましい。これによって、優れた耐熱性と優れた異方導電性とを有する回路接続材料とすることができる。
【００１７】
本発明の回路接続材料における充填剤は球状粒子であることが好ましい。これによって、回路接続材料における充填材の分散性を一層均一にすることができる。
【００１８】
本発明の回路接続材料における接着剤組成物は、（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤と、（２）ラジカル重合性物質と、を含有することが好ましい。また、接着剤組成物は、（３）導電性粒子を含有することがより好ましい。導電性粒子を含有することによって、一層導電性に優れた回路接続材料とすることができる。
【００１９】
本発明の回路接続材料に含有される充填剤はプラスチック粒子を含むことが好ましい。また、回路接続材料における充填剤の含有量は３〜２０体積％であることが好ましく、５〜１５体積％であることがより好ましく、５〜９．５体積％であることがさらに好ましい。
【００２０】
本発明ではまた、基材フィルムと、該基材フィルムの一方面上に設けられ、上述の回路接続材料からなる接着剤層と、を備えるフィルム状接着剤を提供する。
【００２１】
このようなフィルム状接着剤は、取り扱い性に優れるとともに、上記特徴を有する回路接続材料からなる接着剤層を備えるため、十分に優れたスリット性を有し、且つ接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有している。
【００２２】
本発明ではまた、上述のフィルム状接着剤と、該フィルム状接着剤が外面上に巻かれた巻芯と、を備える接着剤リールを提供する。
【００２３】
このフィルム状接着剤は、上記特徴を有するフィルム状接着剤を備えるため、耐ブロッキング性に十分に優れている。
【００２４】
本発明の接着剤リールにおける巻芯の直径は３０〜１５０ｍｍであることが好ましい。また、フィルム状接着剤の幅及び長さは、それぞれ、０．３〜１０ｍｍ及び５０〜５００ｍであることが好ましい。巻芯又はフィルム状接着剤を上述のサイズにすることによって、耐ブロッキング性を一層向上させることができる。
【００２５】
本発明ではまた、対向配置され、電気的に接続された一対の回路電極と、一対の回路電極の間に設けられ、一対の回路電極を接続する回路接続部と、を備える回路接続構造体であって、回路接続部が上述の回路接続材料の硬化物を有する回路接続構造体を提供する。
【００２６】
この回路接続構造体は、上記回路接続材料を用いて形成されるものであるため、互いに対向する回路電極間の導電性を良好に維持しつつ、隣接する電極間の絶縁性をも良好に維持することができる。すなわち、本発明の回路接続構造体は優れた異方導電性を有している。
【００２７】
本発明の回路接続構造体は、上記一対の回路電極の一方が半導体素子の回路電極であり、上記一対の回路電極の他方が半導体素子を搭載する搭載用基板の回路電極であることが好ましい。これによって、半導体素子と、搭載用基板と、半導体素子及び搭載用基板の間に設けられ、上記硬化物を有する回路接続部と、を備える回路接続構造体とすることができる。
【発明の効果】
【００２８】
本発明によれば、フィルム状とした場合に十分に優れたスリット性と耐ブロッキング性とを兼ね備えるとともに、回路接続構造体の形成に用いられた場合に十分に低い接続抵抗を実現できる回路接続材料を提供することができる。また、上述の回路接続材料を用いることによって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を提供することができる。
【００２９】
さらに、本発明によれば、上述の回路接続材料からなる接着剤層を有することによって優れたスリット性を有し、接着剤リールとした場合に十分に優れた耐ブロッキング性を有するフィルム状接着剤及び係るフィルム状接着剤を備える接着剤リールを提供するができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の好適な実施形態に係るフィルム状接着剤の長手方向及び厚さ方向に平行な断面を示す模式断面図である。
【図２】本発明の接着剤リールの好適な一実施形態を示す斜視図である。
【図３】本発明の好適な実施形態に係る回路接続構造体の模式断面図である。
【図４】上記実施形態に係る回路接続構造体の製造方法の一例を模式的に示す工程断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
以下、場合により図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、各図面において、同一又は同等の要素には同一の符号を付与し、重複する説明を省略する。
【００３２】
図１は、本発明の好適な実施形態に係るフィルム状接着剤の長手方向及び厚さ方向に平行な断面を示す模式断面図である。フィルム状接着剤５は、基材フィルム６とその一方面上に設けられた接着剤層２０とを有する。
【００３３】
基材フィルム６はフィルム状の形状を有する。基材フィルム６は、好ましくは、長さが１〜２００ｍ程度であり、厚さが４〜２００μｍ程度であり、幅が０．５〜３０ｍｍ程度である。基材フィルム６の長さ、厚さ及び幅は上記の範囲に限定されるものではない。基材フィルム６の幅は、その上に付設されるフィルム状の回路接続材料（接着剤層）２０の幅よりも広いことが好ましい。
【００３４】
基材フィルム６は、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、フッ素樹脂フィルム、合成ゴム系及び液晶ポリマー等から群より選ばれる各種フィルムを使用することが可能である。また、離型紙や不織布であってもよい。
【００３５】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１と充填剤２２とを含有する。充填剤２２としては、絶縁性を有する絶縁性粒子や繊維を用いることができる。具体的には、金属酸化物、アエロジル、炭酸カルシウム、珪砂、カーボン繊維、ポリスチレン等の熱可塑性樹脂などからなるプラスチック粒子、応力緩和粒子などが挙げられる。これらの充填剤の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３６】
充填剤２２は、分散性の観点から球状粒子であることが好ましい。充填剤２２の含有量は、回路接続材料２０全体を基準（１００体積％）として、１〜２５体積％であり、好ましくは３〜２０体積％であり、より好ましくは５〜１５体積％であり、さらに好ましくは５〜９．５体積％である。当該含有量を５体積％以上とすることによって、良好なスリット性と良好な耐ブロッキング性とを一層高水準で両立することが可能となる。一方、当該含有量を１５体積％以下とすることによって、一層十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体を形成することが可能となる。
【００３７】
本明細書において、充填剤の含有量を示す「体積％」は２３℃における硬化前の回路接続材料２０の体積を基準にして算出される割合である。回路接続材料２０に含まれる各成分の体積は、比重を用いて質量から換算して求めることができる。また、換算の他の方法として、溶媒（水、アルコール等）を入れたメスシリンダー等に、換算対象の成分を投入し、増加した体積を元に該成分の体積を求めて換算する方法が挙げられる。この場合、用いる溶媒は、当該成分を溶解したり膨潤させたりしないものであって、該成分をよく濡らすものを選択する必要がある。
【００３８】
充填剤２２の平均粒径は、好ましくは０．１〜３０μｍであり、より好ましくは１〜１５μｍである。該平均粒径が、０．１μｍ未満の場合、接着剤組成物２１中への分散性が低下する傾向がある。一方、該平均粒径が３０μｍを超えると相対向する回路電極間の導通が妨げられ易くなって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体が得られ難くなる傾向がある。
【００３９】
本明細書における充填剤２２や後述する導電性粒子の平均粒径は、次のようにして算出される。まず、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ：例えば、日立製作所社製、商品名「Ｓ８００」）により３０００倍の粒子像を観察して、複数個の粒子を任意に選択する。このとき、正確を期するために３０個以上の粒子を選択するが、粒子が３０個に満たない場合はこれに限らない。次いで、選択した複数個の粒子それぞれについて、最大粒径と最小粒径とを測定する。そして、それら最大粒径及び最小粒径の積の平方根を算出し、これを粒子１個の粒径とする。選択した複数個の粒子全てについて、こうして粒子１個の粒径を求めた後、それらの粒径の和を、測定した粒子の個数で除して導出したものを平均粒径とする。
【００４０】
充填剤２２は、主成分として熱可塑性樹脂を含有する絶縁性粒子であることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリオレフィン、エチレン・酢酸ビニル共重合樹脂、ポリビニルアルコール、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ＡＳＢ樹脂、ＡＳ樹脂、ＭＢＳ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、フェノキシ樹脂類、ポリ（メタ）アクリレート樹脂類、ポリイミド樹脂類、ポリウレタン樹脂類、ポリエステル樹脂類、ポリビニルブチラール樹脂類等を用いることができる。これらの熱可塑性樹脂の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４１】
上述の熱可塑性樹脂のうち、導通をより確実に確保する観点から、エチレン・酢酸ビニル共重合樹脂、ポリエステルが好ましい。
【００４２】
充填剤２２のガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは５０〜１２０℃であり、より好ましくは８０〜１００℃である。当該ガラス転移温度が５０℃未満の場合、回路接続材料２０の耐熱性が低下する傾向があり、当該ガラス転移温度が１２０℃を超える場合、相対向する回路電極間の導通が妨げられ易くなって、十分に低い接続抵抗を有する回路接続構造体が得られ難くなる傾向がある。
【００４３】
本実施形態において、接着剤組成物２１は、樹脂組成物２４と導電性粒子２６とを含有する。
【００４４】
樹脂組成物２４は、（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤と（２）ラジカル重合性物質とを必須成分として含有することが好ましい。
【００４５】
（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤（ラジカル重合開始剤）としては、従来から知られている過酸化物やアゾ化合物等の公知の化合物を用いることができる。これらのうち、安定性、反応性及び相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０〜１７５℃で、かつ分子量が１８０〜１，０００である過酸化物が好ましい。
【００４６】
ここで、「１分間半減期温度」とは、半減期が１分間になる温度をいい、「半減期」とは、化合物の濃度が初期値の半分に減少するまでの時間をいう。
【００４７】
具体的には、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、３−ヒドロキシ−１，１−ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、３−メチルベンゾイルパーオキサイド、４−メチルベンゾイルパーオキサイド、ジ（３−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキサイド、２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（３−メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ−アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシベンゾエート等が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４８】
硬化剤としては、１５０〜７５０ｎｍの光照射によってラジカルを発生する化合物を用いることが好ましい。このような化合物としては、公知の化合物を使用することができる。これらのうち、Ｐｈｏｔｏｉｎｉｔｉａｔｉｏｎ，Ｐｈｏｔｏｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ，ａｎｄ Ｐｈｏｔｏｃｕｒｉｎｇ，Ｊ．−Ｐ． Ｆｏｕａｓｓｉｅｒ，Ｈａｎｓｅｒ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ（１９９５年）、ｐ１７〜ｐ３５に記載されているα−アセトアミノフェノン誘導体やホスフィンオキサイド誘導体は、光照射に対する感度が高いためより好ましい。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。また、上述の過酸化物やアゾ化合物と組み合わせて用いてもよい。
【００４９】
回路接続材料２０における硬化剤の含有量は、好ましくは１〜２０質量％であり、より好ましくは３〜１０質量％である。硬化剤の含有量が多くなりすぎると、回路接続材料２０の接着性が低下する傾向がある。一方、硬化剤の含有量が少なくなりすぎると、接着剤組成物の硬化が円滑に進みにくくなる傾向がある。
【００５０】
（２）ラジカル重合性物質（ラジカル重合性化合物）としては、公知のものを用いることができる。ラジカル重合性物質は、モノマー又はオリゴマーの状態で使用することができ、モノマーとオリゴマーを混合して使用することもできる。
【００５１】
ラジカル重合性物質の具体的としては、エポキシ（メタ）アクリレートオリゴマー、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエーテル（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエステル（メタ）アクリレートオリゴマー等のオリゴマー、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基にエチレングリコールやプロピレングリコールを付加させた化合物に（メタ）アクリロイルオキシ基を導入した化合物、下記一般式（Ａ）及び（Ｂ）で示される化合物が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００５２】
【化１】
【００５３】
上記一般式（Ａ）中、Ｒ１及びＲ２は、各々独立に水素又はメチル基を示し、ｋ及びｌは各々独立に１〜８の整数を示す。
【００５４】
【化２】
【００５５】
上記一般式（Ｂ）中、Ｒ３及びＲ４は、各々独立に水素又はメチル基を示し、ｍ及びｎは、各々独立に０〜８の整数を示す。
【００５６】
回路接続材料２０におけるラジカル重合性物質の含有量は、好ましくは３０〜８０質量％であり、より好ましくは４０〜７０質量％である。
【００５７】
導電性粒子２６としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカーボン等が挙げられる。導電性粒子２６は、非導電性のガラス粒子、セラミック粒子、又はプラスチック粒子等を核とし、この核に上記金属やカーボンを被覆したものであってもよい。
【００５８】
プラスチック粒子を核とし、この核に上記金属やカーボンを被覆した被覆粒子、及びはんだのような熱溶融金属粒子は、回路電極の接続を行う際の加熱加圧時に変形する。このように変形性を有する導電性粒子２６を用いると、回路電極の接続時に回路電極と導電性粒子２６との接触面積が増加するので接続信頼性を向上させることができる。
【００５９】
導電性粒子２６の平均粒径は、良好な分散性と良好な導電性とを両立させる観点から１〜１８μｍであることが好ましい。回路接続材料２０における導電性粒子２６の含有量は、好ましくは０．１〜３０体積％であり、より好ましくは０．１〜１０体積％である。当該含有量が０．１体積％未満の場合、回路接続構造体を形成した場合に、対向配置された電極間の優れた導電性が損なわれる傾向がある。一方、該含有量が３０体積％を超える場合、回路接続構造体を形成した場合に、隣接する回路電極間の短絡が発生し易くなる傾向がある。
【００６０】
なお、導電性粒子２６の含有量は、充填剤２２の含有量と同様にして求めることができる。
【００６１】
回路接続材料２０における導電性粒子２６と充填剤２２との合計の含有量は、好ましくは１〜３０体積％であり、より好ましくは５〜２０体積％であり、さらに好ましくは１０〜１８体積％である。該含有量を１〜３０体積％とすることによって、一層優れたスリット性と耐ブロッキング性とを両立することが可能となる。
【００６２】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１中に、熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。熱可塑性樹脂としては、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、フェノキシ樹脂類、ポリ（メタ）アクリレート樹脂類、ポリイミド樹脂類、ポリウレタン樹脂類、ポリエステル樹脂類、ポリビニルブチラール樹脂類などを用いることができる。これらの熱可塑性樹脂中にはシロキサン結合やフッ素置換基が含まれていてもよい。これらの熱可塑性樹脂は、混合する樹脂同士が完全に相溶するか、又はミクロ相分離が生じて白濁する状態であれば、好適に用いることができる。
【００６３】
接着剤組成物２１中に含まれる熱可塑性樹脂と、充填剤２２に含まれる熱可塑性樹脂は同一樹脂成分であることが好ましい。これによって、接着剤組成物２１中における充填剤２２の分散性を一層均一にすることが可能となり、一層優れたスリット性と耐ブロッキング性とを両立することが可能となる。
【００６４】
接着剤組成物２１に含まれる熱可塑性樹脂の重量平均分子量は大きいほど、回路接続材料のフィルム形成性を良好にすることができる。また、回路接続材料の組成を選定するにあたり、流動性に影響する溶融粘度の選択範囲をより広範囲にすることができる。
【００６５】
接着剤組成物２１に含まれる熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、好ましくは５，０００〜１５０，０００であり、より好ましくは１０，０００〜８０，０００である。該重量平均分子量が、５，０００未満の場合、回路接続材料の良好なフィルム形成性が損なわれる傾向がある。一方、該重量平均分子量が、１５０，０００を超える場合、接着剤組成物の他の成分との相溶性が低下する傾向がある。
【００６６】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１中に、硬化速度を制御すること、又は貯蔵安定性を向上させることを目的として、安定化剤を含んでいてもよい。安定化剤としては、特に制限なく公知の化合物を使用することができる。例えば、好ましい安定化剤として、ベンゾキノンやハイドロキノン等のキノン誘導体、４−メトキシフェノールや４−ｔ−ブチルカテコール等のフェノール誘導体、２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシルや４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル等のアミノキシル誘導体、テトラメチルピペリジルメタクリレート等のヒンダードアミン誘導体が挙げられる。
【００６７】
安定化剤の含有量は、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜３０質量部であり、より好ましくは０．０５〜１０質量部である。該含有量が０．０１質量部未満の場合、添加効果が低下する傾向があり、３０質量部を超える場合、他の成分との相溶性が低下する傾向がある。
【００６８】
回路接続材料２０は、接着剤組成物２１中に、アルコキシシラン誘導体やシラザン誘導体に代表されるカップリング剤、密着向上剤、レベリング剤などの接着助剤を含んでいてもよい。これらの接着助剤のうち、下記一般式（Ｃ）で示される化合物を含むことが好ましい。また、上述の接着助剤は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて含んでいてもよい。
【００６９】
【化３】
【００７０】
上記一般式（Ｃ）中、Ｒ１０、Ｒ１１及びＲ１２は、それぞれ独立に、水素、炭素数１〜５のアルキル基、炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニル基又はアリール基を示し、Ｒ１３は、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、イソシアナート基、イミダゾール基、メルカプト基、アミノ基、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ベンジルアミノ基、フェニルアミノ基、シクロヘキシルアミノ基、モルホリノ基、ピペラジノ基、ウレイド基又はグリシジル基を示す。また、ｐは１〜１０の整数を示す。
【００７１】
回路接続材料２０は、応力緩和及び接着性向上を目的に、ゴム成分を含有していてもよい。ゴム成分の具体例としては、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２−ポリブタジエン、水酸基末端１，２−ポリブタジエン、アクリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム、水酸基末端スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール、ポリ−ε−カプロラクトンが挙げられる。
【００７２】
ゴム成分としては、接着性向上の観点から、高極性基であるシアノ基、カルボキシル基を側鎖又は末端に含むものが好ましい。具体的には、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴムが挙げられる。アクリロニトリル−ブタジエンゴムにおいて、極性基であるアクリロニトリルの含有量は１０〜６０ｍｏｌ％であることが好ましい。これらの化合物は１種の化合物を単独で又は２種以上の化合物を組み合わせて用いることができる。
【００７３】
次に、フィルム状接着剤５の製造方法について以下に説明する。
【００７４】
回路接続材料の原料となる各成分を、溶剤中に溶解、又は分散させてワニスを作製する。得られたワニスを基材フィルム６の一方面上に塗工し、溶剤を揮発させることによって基材フィルム６上に接着剤層２０を形成する。
【００７５】
使用できる溶剤としては、接着剤組成物及び添加剤と反応性がなく、かつ十分な溶解性を示すものを用いる。このような溶剤のうち、常圧での沸点が５０〜１５０℃であるものが好ましい。沸点が５０℃未満の場合、室温（２５℃）で放置すると揮発する恐れがあり、開放系での使用が制限される傾向がある。一方、沸点が１５０℃を超えると、溶剤を揮発させることが困難となり、係る溶剤を用いて得られた回路接続材料によって回路接続構造体を形成した場合に、優れた接続信頼性が損なわれる傾向がある。
【００７６】
（接着剤リール）
図２は、本発明の接着剤リールの好適な一実施形態を示す斜視図である。図２に示す接着剤リール１０は、筒状の巻芯１及び巻芯１の軸方向の両端面にそれぞれ設けられ、中心部に貫通孔２ａを有する円形の側板２を備える。
【００７７】
巻芯１の外面Ｆ１上にはフィルム状接着剤５が巻かれ、巻重体を構成している。また、接着剤リール１０は、通常の圧着装置の回転軸が挿入される軸穴１０ａを有している。接着剤リール１０は、軸穴１０ａが圧着装置の回転軸に挿入されるようにしてセットされ、フィルム状接着剤５を矢印Ｅ方向に繰り出すことができる。繰り出されたフィルム状接着剤５は、対向するように配置された一対の回路電極の接続に用いることができる。
【００７８】
接着剤リール１０は、上述の回路接続材料２０を有するフィルム状接着剤５が巻かれた巻重体を有するため、接着剤成分の染み出しが十分に抑制されており、耐ブロッキング性に十分に優れている。このため、接着剤リール１０は、フィルム状接着剤５を円滑に繰り出すことができる。これによって、回路接続構造体の製造プロセスにおける歩留まりを十分に向上させることができる。
【００７９】
巻芯１の直径は、好ましくは３０〜１５０ｍｍであり、より好ましくは５０〜１２０ｍｍである。巻芯１の直径をこのような範囲とすれば、本発明の効果が一層得られやすくなる。また、リールに巻かれるフィルム状接着剤５の幅は、好ましくは０．３〜１０ｍｍ、より好ましくは０．５〜５ｍｍであり、その長さは好ましくは５０〜５００ｍ、より好ましくは１００〜３００ｍｍである。フィルム状接着剤５を上記サイズとすれば、本発明の効果が一層得られやすくなる。
【００８０】
（回路接続構造体）
次に、上述の回路接続材料を有するフィルム状接着剤５を用いて製造される回路接続構造体の好適な実施形態について説明する。
【００８１】
図３は、本発明の好適な実施形態に係る回路接続構造体の模式断面図である。回路接続構造体１００は、対向配置された第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０を備えており、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０との間には、これらを接続する接続部５０が設けられている。
【００８２】
第１の回路部材３０は、回路基板３１と、回路基板３１の一方面（主面）３１ａ上に形成された第１の回路電極３２とを備えている。第２の回路部材４０は、回路基板４１と、回路基板４１の一方面（主面）４１ａ上に形成された第２の回路電極４２とを備えている。
【００８３】
一方の回路部材３０（４０）の具体例としては、半導体チップ（ＩＣチップ）、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品などが挙げられる。これらの回路部材３０（４０）は、多数の回路電極を備えている。上記回路部材３０（４０）が接続される、他方の回路部材４０（３０）の具体例としては、金属配線を有するフレキシブルテープ、フレキシブルプリント配線板、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）が蒸着されたガラス基板などの配線基板が挙げられる。
【００８４】
回路基板３１，４１の具体例としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機材料、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機材料、及びガラス／エポキシ等の複合材料が挙げられる。
【００８５】
第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２は、接続部５０を介して、互いに対向するように配置されている。第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２は、それぞれ、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及びインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）から選ばれる１種で構成されていてもよく、２種以上で構成されていてもよい。また、第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２の表面の材質は、すべての回路電極において同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００８６】
接続部５０は、上述の回路接続材料２０の硬化物から構成されており、回路接続材料に含まれていた導電性粒子２６と充填剤２２と樹脂組成物２４の硬化物２８とを含有している。
【００８７】
回路接続構造体１００においては、対向配置された第１の回路電極３２と第２の回路電極４２とが、導電性粒子２６を介して電気的に接続されている。すなわち、導電性粒子２６が、第１の回路電極３２及び第２の回路電極４２の双方に直接接触している。また、接続部５０には、硬化物２８中に充填剤２２が均一に分散されている。
【００８８】
上述の構造を有する回路接続構造体１００においては、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０とが、良好な接着性を有する接続部５０によって固定されている。したがって、第１の回路電極３２と第２の回路電極４２との間の接続抵抗が十分に低減され、第１の回路電極３２と第２の回路電極４２との間の接続信頼性が極めて良好となる。
【００８９】
また、硬化物２８と硬化物２８中に分散された充填剤２２は、電気絶縁性を有するものであるため、互いに隣接する回路電極同士、すなわち第１の回路電極３２同士、及び第２の回路電極４２同士の絶縁性が良好に保たれる。したがって、本実施形態の回路接続構造体１００は、十分に優れた異方導電性を有している。
【００９０】
（回路接続構造体の製造方法）
次に、回路接続構造体１００の製造方法について説明する。
【００９１】
図４（ａ）〜図４（ｄ）は、上記実施形態に係る回路接続構造体の製造方法の一例を模式的に示す工程断面図である。ここで説明する製造方法では、回路接続材料２０に含まれる樹脂組成物２４を熱硬化させて回路接続構造体１００を製造する。
【００９２】
まず、接着剤リール１０から繰り出されたフィルム状接着剤５を、所定の長さに切断するとともに、回路接続材料２０が第１の回路基板３１上に設けられた第１の回路電極３２と向き合うようにして、当該フィルム状接着剤５を第１の回路部材３０上に載せる。そして、基材フィルム６を回路接続材料２０から剥離する（図４（ａ））。
【００９３】
次に、図４（ｂ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、回路接続材料２０を第１の回路部材３０に仮接続する（図４（ｃ））。このときの圧力は回路部材３０に損傷を与えない範囲であれば特に制限されず、一般的には０．１〜３０．０ＭＰａとすることが好ましい。また、加熱しながら加圧してもよく、加熱温度は回路接続材料２０の樹脂組成物２４が実質的に硬化しない温度とすることが好ましい。加熱温度は一般的には５０〜１９０℃にすることが好ましい。加熱及び加圧は０．５〜１２０秒間の範囲で行うことが好ましい。
【００９４】
次いで、図４（ｄ）に示すように、第２の回路部材４０を、第２の回路電極４２が第１の回路部材３０と向き合うようにして、回路接続材料２０上に載せる。そして、回路接続材料２０を加熱しながら、図４（ｄ）の矢印Ａ及びＢ方向に全体を加圧する。このときの加熱温度は、回路接続材料２０の樹脂組成物２４が硬化可能な温度とする。加熱温度は、１００〜２５０℃が好ましく、１５０〜２００℃がより好ましい。加熱温度が１００℃未満であると硬化速度が遅くなる傾向があり、２５０℃を超えると副反応が進行し易い傾向がある。加熱時間は、０．５〜１２０秒の範囲とすることが好ましい。加熱と加圧とを並行して行う加熱加圧は、１５０〜２００℃、３ＭＰａ、１０秒間とすることがより好ましい。
【００９５】
上述の加熱及び加圧によって、樹脂組成物２４が硬化して接続部５０が形成され、図３に示すような回路接続構造体１００が得られる。接続の条件は、使用する用途、接着剤組成物、回路部材によって適宜選択される。
【００９６】
回路接続材料２０の成分として、光によって硬化するものを使用した場合には、回路接続材料２０に対して活性光線やエネルギー線を適宜照射すればよい。活性光線としては、紫外線、可視光、赤外線等が挙げられる。エネルギー線としては、電子線、エックス線、γ線、マイクロ波等が挙げられる。
【００９７】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではない。
【実施例】
【００９８】
（実施例１）
［原材料の調製］
フィルム状接着剤を作製するため、以下の原材料を準備した。
【００９９】
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名：ＰＫＨＣ、重量平均分子量：４５，０００）５０ｇを、トルエン（沸点１１０．６℃）と酢酸エチル（沸点７７．１℃）とを１：１（質量比）で混合した混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％のフェノキシ樹脂溶液を調製した。
【０１００】
ラジカル重合性物質として、ウレタンアクリレート、重量平均分子量：２０，０００）、及びリン酸エステルジメタクリレート（共栄社化学株式会社製、商品名：ライトエステルＰ−２Ｍ、重量平均分子量：３２２）を準備した。
【０１０１】
遊離ラジカルを発生する硬化剤（ラジカル発生剤）として、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（日本油脂株式会社製、商品名：パーヘキサＴＭＨ、重量平均分子量：３５８）を準備した。
【０１０２】
導電性粒子を次の通りにして調製した。市販のポリスチレン粒子の表面に、電解ニッケルめっきを施すことによって、厚み０．２μｍのニッケル層を設けた。このニッケル層の外側に、無電解金めっきを施すことによって、厚み０．０４μｍの金層を設け、ポリスチレン粒子の表面にニッケル層と金層とが順次積層された平均粒径５μｍの導電性粒子を得た。
【０１０３】
充填剤として、熱可塑性樹脂（ポリスチレン）を主成分とする球状のプラスチック粒子（平均粒径：５μｍ）を準備した。
【０１０４】
［フィルム状接着剤の作製］
上述の通り準備した原材料を用いて、フィルム状接着剤を以下の通り作製した。
【０１０５】
フェノキシ樹脂溶液３５質量部に対して、ウレタンアクリレートを６５質量部、リン酸エステルジメタクリレートを１０質量部、ラジカル発生剤を５質量部配合して混合液を得た。当該混合液（１００体積％）に対して、プラスチック粒子を１５体積％、導電性粒子を１．５体積％配合して、混合液中に該プラスチック粒子及び該導電性粒子が分散した分散液（塗布液）を得た。
【０１０６】
当該塗布液を、厚み８０μｍのフッ素樹脂フィルム（基材フィルム）に塗工装置を用いて塗布し、７０℃の熱風で１０分間乾燥させる熱風乾燥を行って、基材フィルムとその表面上に形成された接着剤層（厚み：４０μｍ）とを有するフィルム状接着剤を得た。
【０１０７】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）における充填剤の含有量は１５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１０８】
［スリット性の評価］
上述の通り作製したフィルム状接着剤を用いて、以下の通り、スリット性の評価を行った。
【０１０９】
フィルム状接着剤の基材フィルム側とは反対側の面に対して垂直にスリット刃を入れ、フィルム状接着剤を切断しながら、０．１ｍ／ｓの速度で該フィルム状接着剤を巻き取って、リール状製品（接着剤リール）を得た。
【０１１０】
スリット性（切断性及び巻取り性）が良好であったものを「Ａ（良好）」、スリット端面の乱れ等、スリット性に問題があったものを「Ｂ（やや不良）」、スリットできなかったものを「Ｃ（不良）」と評価した。
【０１１１】
［耐ブロッキング性の評価］
上述の通り作製したフィルム状接着剤を用いて、以下の通り、耐ブロッキング性の評価を行った。スリット性の評価と同様にして接着剤リールを作製した。接着剤リールが回転しないように固定し、この接着剤リールから引き出したフィルム状接着剤の先端に７５ｇｆの荷重を加えたまま状態で、３５℃の恒温槽中に保持した。２時間保持後、接着剤リールが回転できるようにして、該接着剤リールからフィルム状接着剤を０．１ｍ／ｓの速度で１００ｍ引き出し、基材フィルムと接着剤層との間に剥離が発生したものを「ブロッキング発生」、基材フィルムと接着剤層の剥離が発生しなかったものを「ブロッキングなし」と判定した。なお、判定は目視によって行った。
【０１１２】
評価は５つの試料（接着剤リール）を用いて行った。５個の接着剤リールのうち、「ブロッキング発生」と判定されたものが１個以下の場合を「Ａ（良好）」、「ブロッキング発生」と判定されたものが２〜３個の場合を「Ｂ（やや不良）」、「ブロッキング発生」と判定されたものが４〜５個の場合を「Ｃ（不良）」と評価した。
【０１１３】
［接続抵抗の評価］
上述の通り作製したフィルム状接着剤を用いて、以下の通り、接続抵抗の評価を行った。まず、銅回路（ライン幅２５０μｍ、ピッチ５００μｍ、厚み８μｍ）付きフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ基板、ＰＩ厚み：３８μｍ）と、銅回路（ライン幅２５０μｍ、ピッチ５００μｍ、厚み３５μｍ）付きプリント配線板（ＰＣＢ基板、厚み：０．７ｍｍ）とを準備した。
【０１１４】
次に、上記の通り作製したフィルム状接着剤を所定のサイズ（２ｍｍ×４０ｍｍ）に切断し、ＦＰＣ基板の銅回路とフィルム状接着剤の接着剤層とが向き合うようにして、６５℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で、フィルム状接着剤とＦＰＣ基板とを貼り合わせた。その後、フィルム状接着剤から基材フィルムを剥離し、ＰＣＢ基板の銅回路と接着剤層とが向き合うようにして、ＦＰＣ基板の銅回路とＰＣＢ基板の銅回路との位置合わせを行った。そして、回路接続材料を介在させた状態で、１６０℃、３ＭＰａの条件で、ＦＰＣ基板の銅回路とＰＣＢ基板の銅回路が対向する方向に加圧しながら加熱して、回路接続材料による接続を行い、回路接続構造体を得た（加熱加圧時間：２０秒間）。
【０１１５】
得られた回路接続構造体において、ＦＰＣ基板及びＰＣＢ基板のそれぞれについて、隣接回路間の抵抗値をマルチメータで測定することによって、ＦＰＣ基板とＰＣＢ基板とが対向する方向における接続抵抗値を測定した。測定は、異なる隣接回路間で４５点行い、平均値を求めた。接続抵抗値の平均値が０．５Ω以下の場合を「Ａ（良好）」、０．５Ωを超える場合を「Ｂ（不良）」と評価した。評価結果は表１に示すとおりであった。
【０１１６】
（実施例２）
混合液に対するプラスチック粒子の配合量を５体積％としたこと以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１１７】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１１８】
（実施例３）
［原材料の調製］
フィルム状接着剤を作製するため、以下の原材料を準備した。
【０１１９】
フェノキシ樹脂（高分子量エポキシ樹脂、重量平均分子量：５０，０００）と、アクリルゴム（重量平均分子量：１００，０００）とを、トルエン（沸点１１０．６℃）と酢酸エチル（沸点７７．１℃）とを１：１（質量比）で混合した混合溶剤にそれぞれ溶解して、固形分４０質量％のフェノキシ樹脂溶液と固形分４０質量％のアクリルゴム溶液とを調製した。
【０１２０】
硬化剤（潜在性硬化促進剤）として、ノバキュアＨＸ−３９４１ＨＰ（旭化成工業株式会社製、商品名）を準備した。このノバキュアＨＸ−３９４１ＨＰは、イミダゾール変性体を核とし、その表面を架橋ポリウレタンで被覆して得られるマイクロカプセル化した粒子（平均粒径２．５μｍ）を、液状エポキシ樹脂中に分散したものである。
【０１２１】
導電性粒子を次の通りにして調製した。可撓性エポキシ硬化球の表面に、無電解ニッケルめっきを施すことによって、厚み０．１μｍのニッケル層を設けた。これによって、粒径５．２μｍの導電性粒子を得た。
【０１２２】
充填剤として、熱可塑性樹脂（ポリスチレン）を主成分とするプラスチック粒子（平均粒径：５μｍ）を準備した。
【０１２３】
［フィルム状接着剤の作製］
上述の通り準備した原材料を用いて、フィルム状接着剤を以下の通り作製した。
【０１２４】
フェノキシ樹脂溶液２５質量部に対して、アクリルゴム溶液を４５質量部、潜在性硬化剤を３０質量部配合して混合液を得た。当該混合液（１００体積％）に対して、プラスチック粒子を１５体積％、導電性粒子を１．５体積％配合して、混合液中に該プラスチック粒子及び該導電性粒子が分散した分散液（塗布液）を得た。
【０１２５】
当該塗布液を、厚み５０μｍの２軸延伸ポリプロピレンフィルム（基材フィルム）に塗工装置を用いて塗布し、９０℃の熱風で１５分間乾燥させる熱風乾燥を行って、基材フィルムとその表面上に形成された接着剤層（厚み：２５μｍ）とを有するフィルム状接着剤を得た。
【０１２６】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）における充填剤の含有量は１５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１２７】
得られたフィルム状接着剤を用いて、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１２８】
（実施例４）
混合液に対するプラスチック粒子の配合量を５体積％としたこと以外は、実施例３と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１２９】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）における充填剤の含有量は５体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３０】
（比較例１）
プラスチック粒子を添加しなかったこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３１】
（比較例２）
混合液に対するプラスチック粒子の配合量を０．１体積％としたこと以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３２】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は０．１体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３３】
（比較例３）
混合液に対するプラスチック粒子の添加量を５０体積％としたこと以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３４】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は５０体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３５】
（比較例４）
混合液に対するプラスチック粒子の添加量を０．１体積％としたこと以外は実施例３と同様にしてフィルム状接着剤を作製し、実施例１と同様にして各評価を行った。結果は表１に示す通りであった。
【０１３６】
フィルム状接着剤の接着剤層（回路接続材料）におけるプラスチック粒子の含有量は０．１体積％であり、導電性粒子の含有量は１．５体積％であった。
【０１３７】
【表１】
【０１３８】
実施例１〜４で作製したフィルム状接着剤及び接着剤リールは、スリット性及び耐ブロッキング性が良好であった。また、実施例１〜４の回路接続材料を用いて形成された回路接続構造体の接続抵抗も十分に低かった。
【０１３９】
一方、プラスチック粒子（充填剤）の含有量が０．１体積％以下である比較例１、２、４では、スリット性及び耐ブロッキング性が良くなかった。比較例１では、スリット不可のため、耐ブロッキング性の評価ができなかった。また、プラスチック粒子（充填剤）の含有量が５０体積％と大きすぎる比較例３では、スリット性、耐ブロッキング性は良好であるが、接続抵抗が上昇する結果となった。
【符号の説明】
【０１４０】
１…巻芯、２…側板、２ａ…貫通孔、５…フィルム状接着剤、６…基材フィルム、１０…接着剤リール、１０ａ…軸穴、２０…接着剤層（回路接続材料）、２１…接着剤組成物、２２…充填剤、２４…樹脂組成物、２６…導電性粒子、２８…硬化物、３０…第１の回路部材（回路部材）、３１…第１の回路基板（回路基板）、３２…第１の回路電極（回路電極）、４０…第２の回路部材（回路部材）、４１…第１の回路基板（回路基板）、４２…第１の回路電極（回路電極）、５０…接続部、１００…回路接続構造体。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
対向配置された一対の回路電極の間に介在させて、前記一対の回路電極を対向する方向に加圧することによって前記一対の回路電極を電気的に接続する回路接続材料であって、
接着剤組成物と前記接着剤組成物中に分散された充填剤とを含有し、
前記充填剤の含有量が１〜２５体積％である回路接続材料。
【請求項２】
前記充填剤の平均粒径が０．１〜３０μｍである請求項１記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記充填剤が熱可塑性樹脂を含有し、該充填剤のガラス転移温度（Ｔｇ）が５０〜１２０℃である請求項１又は２記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記充填剤が球状粒子である請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
前記接着剤組成物が、（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤と、（２）ラジカル重合性物質と、を含有する請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
前記接着剤組成物が、（３）導電性粒子を含有する請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項７】
前記充填剤がプラスチック粒子を含む請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項８】
前記充填剤の含有量が３〜２０体積％である請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項９】
前記充填剤の含有量が５〜１５体積％である請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項１０】
前記充填剤の含有量が５〜９．５体積％である請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項１１】
基材フィルムと、
該基材フィルムの一方面上に設けられ、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の回路接続材料からなる接着剤層と、を備えるフィルム状接着剤。
【請求項１２】
請求項１１記載のフィルム状接着剤と、該フィルム状接着剤が外面上に巻かれた巻芯と、を備える接着剤リール。
【請求項１３】
前記巻芯の直径が３０〜１５０ｍｍである請求項１２記載の接着剤リール。
【請求項１４】
前記フィルム状接着剤の幅が０．３〜１０ｍｍである請求項１２又は１３記載の接着剤リール。
【請求項１５】
前記フィルム状接着剤の長さが５０〜５００ｍである請求項１２〜１４のいずれか一項に記載の接着剤リール。
【請求項１６】
対向配置され、電気的に接続された一対の回路電極と、
前記一対の回路電極の間に設けられ、前記一対の回路電極を接続する回路接続部と、を備える回路接続構造体であって、
前記回路接続部が請求項１〜１０のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物を有する回路接続構造体。
【請求項１７】
前記一対の回路電極の一方が半導体素子の回路電極であり、
前記一対の回路電極の他方が前記半導体素子を搭載する搭載用基板の回路電極である、請求項１６記載の回路接続構造体。
【請求項１】
対向配置された一対の回路電極の間に介在させて、前記一対の回路電極を対向する方向に加圧することによって前記一対の回路電極を電気的に接続する回路接続材料であって、
接着剤組成物と前記接着剤組成物中に分散された充填剤とを含有し、
前記充填剤の含有量が１〜２５体積％である回路接続材料。
【請求項２】
前記充填剤の平均粒径が０．１〜３０μｍである請求項１記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記充填剤が熱可塑性樹脂を含有し、該充填剤のガラス転移温度（Ｔｇ）が５０〜１２０℃である請求項１又は２記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記充填剤が球状粒子である請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
前記接着剤組成物が、（１）遊離ラジカルを発生する硬化剤と、（２）ラジカル重合性物質と、を含有する請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
前記接着剤組成物が、（３）導電性粒子を含有する請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項７】
前記充填剤がプラスチック粒子を含む請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項８】
前記充填剤の含有量が３〜２０体積％である請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項９】
前記充填剤の含有量が５〜１５体積％である請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項１０】
前記充填剤の含有量が５〜９．５体積％である請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項１１】
基材フィルムと、
該基材フィルムの一方面上に設けられ、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の回路接続材料からなる接着剤層と、を備えるフィルム状接着剤。
【請求項１２】
請求項１１記載のフィルム状接着剤と、該フィルム状接着剤が外面上に巻かれた巻芯と、を備える接着剤リール。
【請求項１３】
前記巻芯の直径が３０〜１５０ｍｍである請求項１２記載の接着剤リール。
【請求項１４】
前記フィルム状接着剤の幅が０．３〜１０ｍｍである請求項１２又は１３記載の接着剤リール。
【請求項１５】
前記フィルム状接着剤の長さが５０〜５００ｍである請求項１２〜１４のいずれか一項に記載の接着剤リール。
【請求項１６】
対向配置され、電気的に接続された一対の回路電極と、
前記一対の回路電極の間に設けられ、前記一対の回路電極を接続する回路接続部と、を備える回路接続構造体であって、
前記回路接続部が請求項１〜１０のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物を有する回路接続構造体。
【請求項１７】
前記一対の回路電極の一方が半導体素子の回路電極であり、
前記一対の回路電極の他方が前記半導体素子を搭載する搭載用基板の回路電極である、請求項１６記載の回路接続構造体。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２０１０−１８３０４９（Ｐ２０１０−１８３０４９Ａ）
【公開日】平成２２年８月１９日（２０１０．８．１９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−１０９７０５（Ｐ２００９−１０９７０５）
【出願日】平成２１年４月２８日（２００９．４．２８）
【出願人】（０００００４４５５）日立化成工業株式会社 (4,649)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年８月１９日（２０１０．８．１９）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年４月２８日（２００９．４．２８）
【出願人】（０００００４４５５）日立化成工業株式会社 (4,649)
【Ｆターム（参考）】
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